Исследование акустических аномалий при фазовых переходах в слабых сегнетоэлектриках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ им.А.О.ИОФФЕ

ргб оа ~

На правах рукописи

- 2 ШШ Ш5

ФЕДОСЕЕВ АЛЕКСАНДР ИВАНОВИЧ .

УДК 537.226.4

ИССЛЕДОВАНИЕ АКУСТИЧЕСКИХ АНОМАЛИЙ ПРИ ФАЗОВЫХ ПЕРЕХОДАХ В СЛАШХ СЕГНЕТОЭЛЕКТРИКАХ

(01.04.0?"- физика твердого тела)

- АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 1994

Работа выполнена в Физико-техническом институте им.А.Ф.Иоффе Российской Академии наук.

Научный руководитель - кандидат физико-математических наук,

старший научный сотрудник СИНИЙ И.Г.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор СОКОЛОВ А.И., кандидат физико-математических наук, научный сотрудник ЛИМОНОВ М.Ф.

Ведущая организация - Санкт-Петербургский институт ядерной

физики, РАН, Санкт-Петербург.

Защита состоится в [О час. на заседании специализированного совета К 003.23.02 при физико-техническом институте им.А.Ф.Иоффе по адресу: 194021, Санкт-Петербург, К-21, ул.Политехническая, д.26.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке института.

Автореферат разослан

" " ^Оииа^рД 1994 г.

Ученый секретарь специализированного совета К 003.23.02

кандидат физ.-мат.наук С.И.Бахолдин

-3-

<ОВДАЯ ХАР АКТ ЕР ¡ДСТ ИКА РАБОТЫ Актуальность теми. Исследование фазовых переходов (ФП) в кристаллах представляет, -«обой одну из фундаментальных задач физики твердого тала. С одной стороны,такие исследования позволяют получить необходимую информацию о природе конденсированного состояния, с другой стороны, особенности поведения твердых тел вблизи точки Ш (Тс) открывают большие возможности практического использования аномальных свойств веществ, возникающих в области Тс-

Существуют различные метода изучения фазовых превращений. Одними из самых информативных и использующихся на протяжении не одного десятка лет являются исследования акустических свойств в ок-'■'рестности Тс, дающие информацию широкого спектра - от простейшей локации температуры перехода до анализа природы фазовых изменений. В связи с направленностью данной работы отметим, например, зозмок-ность исследования типа взаимодействия деформации, вызванной распространяющейся в кристалле звуковой волной, и параметра порядка перехода (ПП) по температурному поведению упругих характеристик. На-этом пути определяется прямая связь с теорией мягких мод, развитие которой внесло принципиальный вклад в становление современной теории сегнетоэлектричества.

Теория мягких мод позволила установить взаимнооднозначное соответствие между поведением акустических аномалий и поведением мягких мод для многих сегнетоэлектринов и родственных материалов. В большинстве случаев было найдено принципиальное согласие. Это означает, что акустические свойства следуют определенному типу поведения, которое можно получить из анализа мягких мод .и наоборот. Переходя к теме настоящей работы, мы можем подчеркнуть, что аналогичное однозначное соответствие было получено и для слабых сег-> нетоэлектриков (ССЭ), нового класса материалов, педавно введенных в рассг ■ ¡трение [1-3]. В монокристалле трис-саркозин-кальций хлорида (СН3ШСН2С00Н)3-СаС12 (короче Т5СС) - первом представителе этого нового семейства кристаллов - была обнаружена необычная слабополярная мягкая мода, индуцирующая сегнетоэлектрический ФП [4]. Именно на основе концепции слабополярной мягкой моды удалось объяснить многие аномальные свойства, в том числе необычное поведение скорости и затухания гиперзвука в области ФП типа смещения в слабом сегнетоэлектрике ТБСС [1-31. Специфические сиойства ССЭ

рассмотрены в рамках простейшего феноменологического подхода (теория ФП Ландау с малыш флуктуационными поправками). В настоящей работе аналогичный подход развивался в применении к другому сег-нетоэлектрику Ll2Ge?015 (короче LGO). Предполагалось, что он так же относится к классу ССЭ СИ. Это необходимо было выяснить, поскольку предыдущие исследования не давали ответ на данный вопрос. На основе сравнительного анализа акустических свойств двух кристаллов, TSCC и LGO, достигнуто четкое и ясное понимание явления слабого сегнетоэлектричества. Это позволит предсказывать нетривиальное поведение физических свойств будущих новых представителей этого класса кристаллов. В ходе работы обнаружено значительное влияние дисперсии на акустические характеристики в LGO в окрестности сегнетоэлектрического ФП при Тс = 283.5"К. Удалось подробно исследовать не только частотную зависимость релаксационных аномалий скорости и затухания нродолышх акустических волн, но и экспериментально зафиксировать влияние дисперсии на флуктуационные поправки к ним. Исследование в этом направлении является важным не только для понимания природа слабого сегнетоэлектричеотва, но и для структурных фазовых переходов в целом. Кроме того, класс ССЭ является перспективным объектом изучения достаточно развитых флуктуаций в кристаллах. Надеемся, что данная работа показывает открывающиеся возможности и на этом пути.

Цель работы. На основе проведения комплексных прецизионных-измерений акустических характеристик в области сегнетоэлектрического ФП в широких температургом и частотном диапазонах: I.обнаружить специфику ССЭ в кристалле LGO; 2.исследовать дисперсию акустических аномалий в области ФП в LC.0 и роль флуктуаций поляризации в окрестности Тс; З.на основе сравнительного анализа кристаллов TSCC и LGQ исследовать физические свойства ССЭ при различной степени "слабости" (слабости заряда мягкой моды).

Научная новизна работы состоит в том, что впервые проведены комплексные прецизионные исследования (Мандельштам-Бриллюзновское рассеяние света (МБР) и ультразвуковое (УЗ)) акустических аномалий в окрестности согнетоэлектричвского ФП. в широких диапазонах температур (от "130 К до ~б00 К) и частот (от -30 МГц до -40 ГГц) на одном образце кристалла МО с тем, чтобы результаты максимально был» пригодны для сопоставления и анализа. Это позволило:

I.впервые экспериментально обнаружить специфику слабого сег-

нетоЭ.ПОктриче от ва в кристалле 1X30 - кроссовпрное (по температуре) поведение в динамике ПП от ддаюльного вблизи ФП к изииговскому типу вдали от Тс;

2.обнаружить в ШО "расщепление" на релаксационную и флуктун-ционную составляющие максимума затухания продольной упругой волны:

а) 'с волновым вектором ц вдоль оси спонтанной поляризации Р3 вследствие дисперсии и специфики СС9;

О).С qxPs вследствие только дисперсии;

3.впервые экспериментально обнаружить в кристаллах дисперсию флуктуационных вкладов в акустические, аномалии;

4.провести сравнительный анализ двух ССЭ - ТБСС и КО, обладающих различной величиной малого заряда мягкой моды.

Научная и практическая значимость работы. Полученные " диссертации результаты являются качественно новыми я еносят существенный вклад в формирование современных представлений о новом разделе в физике сэгнетоэлектричества, получившем название слабого сегнетоэлектричества. Ряд результатов принципиального значения могут быть использованы теоретиками и экспериментаторами при исследовании структурных ФП в других веществах. С практической точки зрения следует отметить возможность использования аномальных свойств ССЭ в устройствах функциональной электроники. Например, специфика ССЭ приводит к большой подвижности согпетоэлектрических доменов, что двет возможность эф!вктивного использования ССЭ в малоинерционных устройствах переключения. Несомненно найдут применение и найденные в 1Д0 экстремальна, большие значения электро-стрикционных коэффициентов.

К защищаемым положениям относятся пункты 1-3 в раздело научная новизна и пункты 1-5 выводов диссертационной работы.

Апробация работы. Основные результаты работы•докладывались и обсуждались на: 4-ом японо-советском симпозиуме по сегнетоэлект-ричеству (Япония, Тсукуба, 1988г.), IV Всесоюзной школе-семинаро по физике сегнетоэластиков (Днепропетровск, 1988г.). XX Всесоюзном съезде по спектроскопии (Киев, 1988г.), XIV Всесоюзной конференции по акустоэлектронике и физической акустике твердого тела (Кишинев, 1989г.), XII Всесоюзной конференции по физике сегнето-злектриков (Ростсн-на-Дону, 1989г.), 7-ой Международной конференции по сегнетоэлектричеству (ФРГ, Саорбюккеп, 1989г.), 7-ой Европейской конфоронцш по согнотоэлектричеству (Франция, Дижс-н,

1991г.), XVI Всгроссийской конференции по акустоэлектронике и физической акустике твердого тела (Сыктывкар, 1994г.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 16 работ.

Структура и объем. Диссертация состоит из введения, 5 глав, выводов и списка цитируемой литература. Общий обгем диссертации -страниц1? включая 32 рисунка и 5 таблиц. Список литературы содержит 127 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность, научная и практическая значимость исследований по теме .диссертации, сформулирована постановка задачи и новизна. Дана краткая информация о структуре диссертации и ее содержании.

Первая глава посвящена обоснованию введения нового класса кристаллов - слабых свгнвтоэлектртов.

При изучении данных комбинационного рассеяния (КР) 14] и инфракрасной спектроскопии <ИК) Г51 кристалла TSCC в области сег-нетоэлектрического ФП (Тс= 130.8 К) была обнаружена необычная (с чрезвычайно малым зарядом) мягкая мода, индуцирующая этот переход. Вначале этому не придали большого значения, а аномальные свойства этого кристалла (при ФП типа смещения узкий пик диэлектрической проницаемости е(Т) с константой Кюри-Вейсса всего ~ 30+50 К; спонтанная поляризация без признаков насыщения в сегнетофазе; слабое ЬО-ТО расщепление к др.) пытались объяснить в рамках обычных представлений. И только измерения акустических аномалий с помощью Мввдел'штам-Бршшоэновского рассеяния света (МБР) однозначно указали на необходимость ноеого теоретического подхода к данным кристаллам. В самом деле, по изменению симметрии (D*® - C®v) при ФП TSCC формально. следовало бы отнести к классу одноосных сегнетоэлектриков (ОСЭ) типа известного триглицинсульфата (TGS). Поэтому, согласно представлениям об ОСЭ в ТБСС.стядали получить: 1.для продольных звуковых волн с qiP3 обычные релаксационные аномалии - скачок скорости в Тс и асимметричный максимум Ландау-Ха-латниковп в затухашш; 2.полное подавление аналогичных аномалий в случае с q(Ps дальнодействуивдим диполь-дипольным взаимодействием; ¿.слабые логарифмические поправки по температуре для флуктуйцион-кых аномалий благодаря этому же дгатоль-дайольному взаимодействию.

Первый пункт ожиданий полностью оправдался. Однако последние

два свойства (отметим, составлянцие специфику ОСЭ типа ТОЗ) пришли в противоречие с экспериментальными результатами в ТвСС И].

Учет специфической малости заряда мягкой моды в рамках феноменологической теории ФП Ландау позволил объяснить наблюдавшееся непривычное поведение е(Т), Р3(Т), акустических аномалий и многих других свойств кристалла ТБСС в области ФП [1-3]. В частности, для скорости и затухания продольных упругих волн с qiP8 получены обычные зависимости

ЛУ й2 1 1

(I)

~ ~ 0pV2 *У1+ {'1'С-Т)/ri 1 + i^x2 '

Ах - А ' 1 ■ ' . (2)

ppv3 У1+(тс-т)Угг 1 + w2-!2

п я - параметр, характеризующий близость ФП к трикрити-

ческой точке, выражается через коэффициенты разложения термодинамического потенциала по степеням поляризации (а « aQ(T-Tc); aQ, fi и t - const); d - электрострикционный коэффициент; т = - время релаксации поляризации, ц - поляризационная вязкость, X - статическая диэлектрическая восприимчивость, имеющая при Т<ТС вид

30Р| + , . для qiPQ,

4п/е* для q|P„

(3)

(4)

( оГш а + = 1

I а + 4п/^ и-'д

Используя (3)., для случая q|Ps получены зависимости вида

ЛУ = _ с!2 . 1___1_ 1

~ ррУ2 ,у1+(|1'с-Т)/п,'1+2я/(е*«0 (Тс-Т)) *1 + ы?т2

д« = 1........1---¿т , (5)

0рУ3 УЩТ^ТТТй 1+2ге/(е*«0(Тс-Т)) 1 + иёт2 Анализ соотношений (4) и (5) дает для температур и Т1, при которых достигается,соответственно,минимум скорости и максимум затухания для продольных звуковых волн с q{Ps. следующие выражения: Тс- Тк= Тк/4 + ✓('1'кп)У4|, (6)

Гс- Т = (Тк/12).(1'+ 10/(1 + УУТк7п +" Г) ], (7)

где Тк2 С/с*- параметр, который, как легко видеть, определяет как масштаб температурной области, на которую растянут скачок скорости, так и ширину релаксационного максимума затухания звука, распространяющегося вдоль полярной оси. Для веществ с обычным, а ко аномально малым, как в ТЭСС, значением константы Кюри-Вейсса, например, ТСБ, параметр Тк~ 300 К, и растянутые скачок скорости и

максимум затухания воспринимаются как их отсутствие. Физически различие в поведении акустических аномалий в кристаллах TS0C и TGS обусловлено тем, что в TOS при любых температурах сушественно макроскопическое диполь-дипольное взаимодействие, тогда как в TSGC диполь-дипольное взаимодействие существенно лишь в непосредственной близости к Тс при |ТС-Т| < JT0~TIJ. а дальше от перехода оно мало по сравнению с короткодействующими взаимодействиями. Такие акустические свойства TSCC являются следствием того, что в динамике параметра порядка реализуется кроссовер от дипольного к "изинговскому" типу. В этом смысле о Тк мокно говорить как о параметре кроссовера.

Естественно ожидать, что рассмотренный кроссовер должен проявляться и в спектре флуктуация мягкой моды и приводить к специфической температурной зависимости флуктувциокных поправок. В работе [ 1J было получено выражение для флуктуационной поправки к модулю упругости АСфд в области кроссовера в пренебрежении анизотропией градиентного члена в плотности термодинамического потенциала. При Т > Тс имеем

ДСфп~ ДСлЭТ(4««Г1-ь.(е*)°'51п(1 + г0-5) . (8)

гдо ДС^р - 2d?-/ß , t = (Г-Тс)/Тк, 8 - коБффицие.чг при градиентном чледе в разложении термодинамического потенциала.

Расчет по предложенным здесь формулам показал хорошее согласие с икспориментальными данными в TSCC при Тк= 7 К.

Симметрийный анализ, выполненный для TSCC в работе (33, показывает возможность возникновения аномально малого заряда мягкой мода в результате гипотетического сегнетоэластического перехода из гексагональной прафазы в орторомбичаскую парафазу. И хотя достичь его в TSCG не удалось,наличие у слабых сегнетоэлектриков ьы-сэкосжмотрячшй прафазы не является случайным и может рассматриваться как необходимый критерий ССЭ. На основе введенного симметричного критерия выявлен ряд соединений - возможных представителей нового класса кристаллов, среди них - кристаллы LGO.

Во второй глава сначала по литературным данным проанализировано необычное температурное поведение спонтанной-поляризации, ди-нлектрическсй проницаемости, мягкой моды и акустических а^оммлий н области сегнетоэлектрического ОН (D** - С^) пр>г 'Гс = ;>Ч3.5 К ь LOO. Я-зх ü в TSCC, в LGO наблюдается узкий 1шк с(Т) с sw мкньшой

. -э-

по величию константой Юори-Войсса: 4.6 К при Т>Т^, С"» 2.:j. К при T<TQ [63. КР и ИК-спектры [7] такие указывают яа меньшую, чем в TSCC, величину заряда мягкой мода. Поляризации ведет себя иначе, чем в TSGG, меняя знак глубоко в сегнетофазь (8). Однако ато вполне ожидаемый результат, упомянутый при теоретическом рассмотрении в [21. Казалось бы, можно было отнести кристалл LGO к классу ССЭ. Для подтверждения этого предположения требовалось провести тиательный анализ акустических аномалий LGO в области сегчето-электричоского ФП. Этим, а также необходимостью изучения дисперсионных явлений и относительно больших флуктуациошых поправок в скорости и затухании звука обосновывалась потребность проводимых в данной работе комплексных акустических исследований в LGO. Затем дано описание используемого образца кристалла LGO.

В данной главе приведены также результаты измерений двупре-ломлония света в LGO в интервале от 290 К дс ~ 110G К, полученные нами при поиске "предшествующего* сегнетоэластического ФП. Как и в TSCC, он оказался гипотетическим. Линейная экстраполяция температурной зависимости двупреломления света дпет температуру зтого перехода ~ 4640 К.

Третья глава посвящена методике измерений. Для исследовании температурного поведения продольных акустических аномалий в кристалле LG0 в области сегнетоэлектрического ФП использовались дно методики эксперимента: I) Маядельштам-Бриллюэновское рассеяние света, позволявшее при 180* геометрии опыта изучать акустические фононы с частотой - 40 ГГц; 2) импульсная ультразвуковая методика на частотах 30,90 и 150 МГц.

При анализе рассеянного света применялся трехпроходаой пьеза-сканируемый интерферометр Фабри-Перо. Высокое разрешение и хороший контраст'прибора сделали возможным качественнее и полное исследование поведение скорости и затухания продольных гиперзвуковых фононов в кристаллах LG0. Обсуждаются проблемы разрешения в контраста многопроходных интерферометров Фабри-Перо. При УЗ измерениях применялась стандартная установка с ггьраопреоОрааовите чем из ниобэта лития, испольмуемого для генерации и приема УЗ сигнала. Приведены оценки погрешности измерений для обоих методов.

В конце главы дано описание методики температурных мзиоре-тЯ. Аномалии акустических свойств в IG0 около 7\ очень рнмки-- по температуре, поэтому был сконструирован специальной криостат, по-

зволяющий проходить область Ш с точностью ~ 0.05 К. Рассмотрена схема этого криостата.

В четвертой главе приведены результаты акустических измерений в кристалле LG0. Первоначально, по аналогии с TSCC, основное внимание было уделено МБР-исследованиям продольных упругих волн в широком температурном интервале (от ~ Тс/2 до ~ 2ГС). Сравнительный анализ поведения скорости и затухания гипврзвуковых фононов LG0 и TSCC показал, что в LGÛ более значительна роль дисперсии, которая маскирует кроссоверные явления ССЭ. Это особенно стало заметным при сравнительном анализе поведения затухания продольных гиперзвуковых фононов в TSCC и КО (Рис.1), где одйиг релаксационного максимума затухания в сегнетофазу на Тс - Tffl <* 1 К и в случае qiPs, объясняемый только дисперсией, ив случае q[Pa указывает на то, что влияние специфики ССЭ в LG0 сконцентрировано ввиду высокой "слабости" этого кристалла (Тк « 0.4 К) в узкой окрестности Тс. Поэтому в дальнейшем для анализа упругих аномалий использованы также и ультразвуковые измерения на частотах 30,90 и 150 МГц. Суммарный результат поведения относительных скоростей и затухания в случае q|tuPs продольных ультра- и гиперзвуковых волн в LG0 представлен на рис.2, где наглядно убеждаемся в наличии дисперсии в температурной области Тс - 10 К + Тс + 2 К.

Экстраполируя экспериментальные значения скорости звука вдали от точки ФП (в парафазе - линейно по температуре от ~ 2ТС в предположении отсутствия ФП; в сегнетофазе - по формуле (I) от ~ Тс/2 при оптимальном п = 70 К и т = 4.3^1СГ12(Тс-Т)"1, полученном из условия üjt — I при Т=Тт),мы рассчитали относительные величины скачков скорости Ландау rdíVflpV^): о.03; О.125; 0.102, где 1 - 1,2,3 соответствурт в LG0 кристаллографическим осям а,b.c. Примерно те же величины скачков скорости получены с помощью других независимых оценок, в частности, из анализа влияния дисперсии на скорость и затухание акустических волн в непосредственной окрестности Тс. Отмэтим, что последняя величина скачка Ландау нэ учитывает влияние кроссовера. Анализ экспериментальных данных для скорости продольных упругих волн с q(cJPa по формуле (4) с учетом видоизменения т в соответствии с (3) позволил все же обнаружить проявление кроссовера ССЭ и рассчитать коэффициент а , оказавшийся равным ». 2.63' IQ10 Вм/КлК. Это значение согласуется с данными диэлектрических -.измерений

•с q 13

о S

о о о

CD

s

X

О "tí

2 е

3

э 5

ш

СО

"So

0 Й ^ б а

S Œ „

M S

X ® btf

** ~ *<

1 -S i

I 8 1

аз »-э И

3!

10 ж s

g 3 05 со

* я

о

<и

к

о a

аз ta Ю

»■3 „

со S

о •<

сз X

S3

s а

fi S

о S

о 3

го

Полуширина, ПЪ;

Полуширина, ГГц

О -» M U « Ol

H о* M

К

со »

g

о S

м

S i ■ S-N^ _____ . ___ i i® .-i-----—ZK—

■ P

, .—-Un-1-'

\ У ! Í 1 L_ L .. i_______

___*. L ..... _

Полуширина, ГГц о о о о , о'ю'иаа

Полуширина, Пц i

1 .0

о 1.0

qi«i*o

j*

r

Л

qfbiPfl

------- • .

» \

T

i с

-20 -10 0 10 20

T - Тс, К

Ркс.я. Температурные зависимости относительных скоростей к затухания, отнесенного к квадрату частоты (Г), продольных ультра- и гштерзиуковых волн в криствлли LüO.

4*/С+ 2.73 Г1, в сгеэ 1/С+сп - 2.4С-1010 Вм/КлК, в СИ

'О

(где с0я 8.854- 1СГ12 Кл/Вм - диэлектрическая постоянная вакуума, С*= 4.6 К - константа Кюри-Вейсоа в парафазе (б]). Полученная величина в0 является, по определению (9), максимальной для сягнето-злектриков с ФП типа смещения, в которых обычно С* ~ ТСГ. Для ФП II рода Р| ~ «0(Т0-Т)/Э. Следовательно, учитывая, что величине 1'э в МО мала, получаем еще большее отличие коэффициента Р от традиционных величин. По нашим оценкам 0 ~ 1.4-Ю18 Вм5/Кл3, что нп 7+8 порядков больше, чем в обычных сегнетоэлоктриках. Естественно, что при таком большом значении р получить "обычный" скечок скорости звука ~ 0.1+0.2 при Т=ТС мсжно только при больших зн&чв-ниях констант электрострикции. В ЬС-О получено (И^* 0.7-Ю14Вм/Кл, <332'« 2.9-Ю14 Вм/Кл, ¿ЦдО. 2.4-Ю14 Вм/Кл.

Следует отметить, что были проведены дополнительные расчеты, в которых кроме электрострикциогшой связи ПП и деформации (~ .тги) учитывался слэдущий по порядку величины член потенциала взаимодействия - ~ т^и2, дающий линейный по температуре вклэд в аномалию схорости звука в сегяетофазе. Расчеты показали пренебрежимо малый вклад последнего члена, менее 0.6% дака при Тс- Т ~ 100 К.

В парафазе выделены существенные как по величине (в Тс более половины скачка скорости), так и по протяженности 100 К) критические вклада (Рис.3). По характерной температурной зависимости эти вклады были отнэсеш к флуктуационному типу. Ка этом же рисунке можно также проследить кроссоверное поведение флуктуячцион-ных поправок к скорости ультразвука:«от изянговского вдали, от Ш (~(Т-ТС)"0-5) до характерного кроссоверного (~Т1т1 + /Гк'/(т-Тс)']) в окрестности Т . При анализе затухания ультразвука в парафаз? необходимо дополнительно учитывать, что при Т-Т 8 К мягкая мода в КО становится передомпфировянной. В результате чего на рис.3 мы наблюдаем смену температурной зависимости флуктуацисшой поправки в затухание ультразвука от ~(Т-ТСГЬ,Ь к ~(Т-ТсГ1•ь . Достичь дипольного режима (зависимостей ~ 1п(Т-Тс) для скорости или ~ (Т-Тр)"1 для затухания) не удалось из-за разрыва УЗ-данных в области Т . Анализ МЕР-данных в этом аспекте затруднен из-за наличия дисперсии, заметной как в поведении скорости, так и затухания гиперзвука при Т--Тс С 1 К (Рис.3).

..... .

о---------«-.-о...«______.......

0.1

-e-C-.. ■»...fl.^.-i....^

■„■х-. -T/VTTc

•-•пв(1+гтк7гпгд)

•U- МБР

0 УЗ

****......*"°~х-о~о..*....*.....х

T-Tt,K

10

100

0.1 1 Т-Те,К

Рис.3. Анализ поведения флуктуационных поправок к аномалиям относительной скорости и затухания продольных упругих волн в ЬСО.

Заключительная пятая глава посвящена дисперсионным явлениям, сопровождающим ФП в слабом сегнетоэлектрике Ш).

В работе показано, что влияние дисперсии на релаксационные аномалии скорости и затухания продольных акустических волн с в МО представляется традиционным и хорошо описывается соответствующими дисперсионными членами в формулах (1) и (2), где время

релаксации Ш имеет вид т « т (Тс-Т)-1 « 4.3-1СГ" (Тс-Т)-1 с. Для продольных упругих волн с q|Ps ситуация сложнее, так как согласно соотношению (3) т = цХ « xQ/((Tc-T) н 2ic/c*aQ 1. Ко благодаря чрезвычайной "слабости" слабого сегнетоэлектрика LGO это различие начинает сказываться лишь при Т_-Т «г 0.3 Н, где < 4к/с*.

При этом максимум затухания и половина скачка Ландау для скорости гиперзвука с ч|Р3так же , как и в случав с q|bJ.Pв, наблюдаются при температуре Тд « тс - П. Таким образом,дисперсия почти полностью

выводит релаксационные акустические аномалии из-под влияния кроссовера, и поведение упругих аномалий в области ФП в МО близко к поведению аналогичных характеристик в изотропном кристалле. Различие имеется лишь в узкой окрестности Тс, где велико влияние диполь-дипольного взаимодействия. Для ультразвуковых частот при всех доступных в наших экспериментах температурах ыт « I, поэтому вкладом дисперсии в этом случае пренебрегали.

Расхождение ультра- и гиперзвуковых данных (Рис.3) в парафа-зе ЬОО при Т~ТС < 4 К также объясняется влиянием дисперсии. Обнаружено изменение поведения флуктуационных вкладов в аномалии скорости я затухания гиперзвука от режимов ЛУ^ ™ , Аа^ ~ и? для иг « I к зависимостям ДУ^ ~ ьГ0-3 и Да^ ы0-7 при ^Г-Тс= 0.1 К, т.е. для их » I. При этом отклонение экспериментальных точек затухания гиперзвука при Т-Тс< 0.4 К от расчетной зависимости, идущей в точку А, по-видимому, обусловлено усилением влияния диполь-ных сил. Это находится в согласии с тенденцией, предсказываемой теорией. Так. для флуктуационных вкладов в акустические аномалии в "изияговском" режиме в пределе ых » I характерно ДУ^д ~ и-0-5 и ДОфд ~ ы0'5 [9]. В том же пределе для 0С9, то есть в нашем случае для дипольной области, получено Да^ ~ и (10]. Расчеты в рамках флуктуационной теории для ОСЭ также привели к Да^ ~ ы1+а Ш1, где а - индекс теплоемкости, достаточно малый даже в случае изотропных дапольных сил. Отмечено, что заметное влияние дефектов на акустические аномалии возмокно лишь при |Т-ТС|< 0.1 К. В заключении сформулированы основные выводы работы: 1.В акустических свойствах кристалла ЬОО в области сегнето-электрического ФП при Тс= 283.5 К обнаружена специфика слебого сегнетоэлектрика, обусловленная аномально малым зарядом мягкой моды, индуцирующей этот переход. Полученное кроссоверное поведение в динамике ПП от изинговского (вдали от Тс) к дшюлъному типу (вблизи ФП) характеризуется следующим: а) для продольной упругой волны с ч|Р3 обнаружено частичное подавление скачка скорости и максимума релаксационного затухания; б) для флуктуационных вкладов в аномалии скорости и затухания характерна смена режимов от "изинговоког'о" (-(Т-Тс)~1/2) вдали от ФП к специфическому кроссо-

ьарному (~Т1пИ + Л'к/ (T-'i'c)']) вблизи Т0. Учет специфики ССЭ позволяет непротиворечиво объяснять необычные аномалии физических свойств в этом кристалле в рамках теории ФП Ландау.

2. В образовании мягкой мода с аномально малым зарядом определяющую роль играет гипотетический высокотемпературный сегнето-эластический ФИ. Линейная экстраполяция температурной зависимости двупреломления света в LGQ дает температуру этого ФП TQ~ 4640 К.

3.Аномалии динамических упругих параметров монокристалла LQ0 обуслоапены электрострикционной связью, квадратичной по поляризации и линейной по деформации, с учетом близости ФП к трикритичео-кой точке. В сегнетофазе поведение скорости и затухания продольной упругой волны преимущественно определяется релаксационным мо-• ханизмом Ландау-Халатникова. В парафазе доминирует флуктуационний механизм образования критических аномалий. Роль дефектов может быть существенной лишь в узкой окрестности Тс при |Т-ТС| < 0.1 К.

4.Частотное поведение акустических аномалий в LG0 для продольного гиперзвука и ультразвука существенно различается из-за дисперсии. Дисперсия релаксационного вклада в аномалии скорости и затухания представляется традиционной. Новым результатом является экспериментальное обнаружение дисперсии флуктуационного вклада в аномалиях скорости и затухания продольного гиперзвука. Различная частотная зависимость релаксационной и флуктуационной частей затухания приводит к "расщеплению" максимума затухания гиперзвука в окрестности TQ: релаксационный максимум смещается в сегнетофазу флуктуационный остается при Т=ТС.

Б.Сравнение кроссоверного поведения акустических аномалий в кристаллах TSCC и LG0, в которых параметры кроссовьра отличаются более чем на порядок (Тк= 7 К и Тк= 0.4 К соответственно), показало, что качественно однотипное их поведение по температуре все же приводит-при столь сильном отличии Тк к существенному видоизменению аномалий из-за конкуренции специфики ССЭ и дисперсии. В LGO температурная область действия макроскопического дипольного подавления акустических аномалий около Тс оказалась меньшо области действия дисперсии, в TSCC - наоборот.

Е заключение отметим, что дшшая работа на завершающем этапе, была поддержана Международным научным фондом, грант N flbf'O'JO.

Цитируемая литература

1. Смоленский Г.А., Синий И.Г., Таганцев А.К., Прохорова С.Д., Миквабия В.Д., Виндш В. Акустические аномалии и природа фазового перехода в одноосном слабополярном сегнетоэлектрике TSCC. // ЖЭТФ. 1985. Т.88. N 3. C.I020-I03I. '

2. Таганцев А.К., Синий И.Г., Прохорова С.Д. Слабые сегнетоэлект-рикй.// Изв. All СССР, Сер. физ. res'/. Т.61. Н 12. С.2082-2089.

3. Таганцев А.К. Слабополярное сегнетоэлектричество: диэлектрические свойства и возможная природа.//Письма в 2ЭТФ. 1987.

Т.45. N 7. С.352-355; Tagantsev А.К. Weak ferroelectrics. // Ferroelectrica. 1988. V.79. P.57-60.

4. Смоленский Г.А., Синий И.Г., Прохорова С.Д., Кузьминов Е.Г., Миквабия В.Д. Рассеяние света в трясаркозинкальцийхлориде. //Мзв. АН СССР, Сер. физ. 197Э. Т.43. N 8. C.I664-I669.

5. Kozlov G.Y., Volkov A.A., ScottJ.P., Feldkamp G.E., Petzelt J. Millimeter-wavelength spectroscopy of the ferroelectric phaae transition In tris-sarcoatne calcium chloride (CiyffiCH2C03H),t • •CaCl2.//Phya. Ее?. B. 1983. V.28. N 1. P.255-261.

6. Wada M. and Ishibashi Y. Ferroelectric phaae transition in

Li_Ge_0, .//J. Phya. Soo. Jpn. 1983. V.52. N i P.193-199. z 1 15 '

7. Wada M. Soft mode spectroscopic study of ferroelectric phase transition in Li2Ge?015 .//Indian J. of Pure and Applied Physlco. 1988. V.26. P.68-71.

8. Буш А.А., Веневцев Ю.Н. Пироэлектрические свойства сегнвто-электрических монокристаллов Ll2Ge?015.// ФТТ. 1986. Г.28. N 7. С.1970-1975.

9. Леванкк А.П. К феноменологической теории поглощения звука вблизи точек фазового перехода второго рода.//ЖЭТФ. 1965. Т.49. N 4. C.I304-I3I2.

Ю.Щедрина Н.В. Частотная зависимость флуктуационного поглоошния звука в одноосных сегнетоэлектриках.//ФТТ. 1973. Т.15. В.В. С.2559-2561.

П.Патащинский А.З., Покровский B.JI. Флуктуационная теория фазовых пореходов. И., 1982. 382с.

Основные результаты диссертации опубликованы в работая: I. Прохооова С.Д., Федосеев A.M. Использований спектроскопии высокого разрешения для исследования затухания гиперзвука в однооо

-18r ,

шо. се гае тоала ктриках. //Тезисы докладов XX Всесоюзного съезда по спектроскопии. Киев. 1988. 4.2. С.91.

2. Прохорова С.Д., Синий И.Г., Леманов В.В., Федосеев А.И., Волнянский М;Д. Последовательность сегнетоалектриче ского и. сегно- . тоэластического переходов в Ll2Ge7015.//Тезисы докладов IV Всесоюзной школы-семинара по физике сегнвтовластиков. Днепропетровск. 1988. С.107-108.

3. Prokhorova S.D., Siny I.G., Fedoseev A.I. Weak ferroelectrlcs: specific behaviour of hypersound velocity and damping.

//The 4-th Japan-soviet syposium on ferroelectricity. Kobe. 1988. Abstracts. P.173

4. Prokhorova S.D., Siny I.G., Fedoseev A.I. Weak feiToelectrics: specific behaviour of hypersöund velocity and damping.//Ferroelectrlcs. 1989. V.96. P.187-192.

G. Андрианов Г.О., Волнянский М:Д., Леманов B.B., Сиьлй И.Г., Федосеев А.И. Дисперсия скорости акустических фононов в области фазового перехода в Ll^Ge^g .//Тезисы докладов XTV Всесоюзной конференции по акустоэлектронике и физической акустике твердого тела. Кишинев. 1989. 4.1. C.I43-I44.

6. Федосеев А.И., Леманов В.В., Синий И.Г., ВолнлнсюЫ М.Д. "Рас-щеплешэ" максимума затухания гиперзвука в области фазового перехода в слабых сегнето8Лвктриках.//там же. 1989. 4.2. С.44-46.

7. Синий И.Г., Федосеев А.И. Релаксационные и флуктуационные максимумы затухания гиперзвука в области Тс в ряде сегнетоэлект-риков.//Тезисы докладов XII Всесоюзной конференции но физике сегнетоэлектриков. Ростов-на-Дону. 1989. T.I. С.108.

8. Siny I.G., Fedoseev A.I. Brilouln scattering 3tudy of the hypersonic dumping anomalies at TQ in some ferroelectrlcs.//The 7-th International Meeting on Ferroelectricity (IMF-7)". Saarbrücken. 1989. Abstracts. P.370.

9. Andrlanov G.O., lemanov V.V., Siny I.G., Fedoseev A.I. Acoustic anomalies in weak ferroelectric Ы2Се?01Г .//IMF-7. Saarbrücken. 1989. Abstracts. P.480.

iO.Slny'I.G., Fedoseev A.I. Brilouln acatterlng study of the hy.-personic dumping anomalies at Tc in some ferroelectrlcs.//Ferroelectrlcs. 1990. V.107. P.177-182.

11.Синий И.Г., Федосеев а!и., Волнянский М.Д. Слабые сегпетоэлек- ' трики: поведение скорости и затухания гиперзвука irpit различной

степени "слабости".//ФТТ. 1990. Ï.32. В.2. С.353-363.

12.Синий И.Г., Федосеев А.И., Волнянский М.Д. Релаксационное и флуктувционное затухание гиперзвука при наличии дисперсии. //ОЯТ. 1990. Т.32. ВЛО. С.3130-3132.

13.Andrlanov G.O., Fedoseev A.I.. Lemanor V.7., Slny I.G., and Volnyansky tf.D. Dispersion oi the acouatlc anomalies near Tt, ln îerroelectrlc Ll„Ge,Oir .//Ferroelectrlca. 1992. У.1Я5.

■и ( lJ

P.4?1-476.

14.Андрианов Г.О., Леманов В.В., Синий И.Г., Федосеев А.И. Аномалии акустических свойств Ll.,Ge_0,. вблизи Т„.//Тезисы док-

£ I 15 ^

ладов XVI Всероссийской конференции по акустоэлектронике v физической акустике твердого тела. Сыктывкар. 1994. C.I3-I4'.