Исследование электронных возбуждений и оптических спектров неметаллических кристаллов с дислокациями тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

г ь

и

КИЕВСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ им. ТАРАСА ШЕВЧЕНКО

На правах рукописи

РАЗУМОВА Маргарита Анатольевна

УЛК 634.35

ИССЛЕДОВАНИЕ ЭЛЕКТРОННЫХ ВОЗБУЖДЕНИЙ И ОПТИЧЕСКИХ СПЕКТРОВ НЕМЕТАЛЛИЧЕСКИХ КРИСТАЛЛОВ С ДИСЛОКАЦИЯМИ

01.04.02. - теоретическая физика

Автореферат на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Киев - 1992

Работа выполнена в Киевском университете им.Тараса Шевченко -

Научный руководитель - кандидат физико-математических наук,

доцент Хотяинцев Б.Н.

Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук,

профессор Сугаков В.И., каядвдат физико-математических наук, старший научный сотрудник Моцный Ф.В.

Ведущая организация - Институт проблем материаловедения АН

Украины, г.Киев

, й- Защита диссертации состоится ./Л ¿ЗУг. в

_часов на заседании специализированного совета Д 063.1822 в

Киевском университете им. Тараса Шевченко (252127, Киев-127, проспект академика Гдушкова, 6, физический факультет Киевского университета).

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Киевского университета им. Тараса Шевченко.

Автореферат разослан 892 г.

Ученый секретарь специализированного совета

Э.М.Верлан

ОБЯАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

- »

-""актуальность теш. Г&аюжацки являются структурными

дефектами, которьк всегда присутствуют в реальных кристаллах, а такие могут заданным образом вводиггся цзленаправленно. В' настоящее время анализ структурно-чувствительных свойств реальных кристаллов становится настоятельно необходимым для создания высококачественных приборов, работающих на основе монокристаллов.

Дислокации оказывают залетное влияю© на электронную структуру кристалла, создавая локализованные состояния как носителей заряда, так и экситонов. Интерес к электронным состояниям на дислокациях постоянно сохраняется. Совершенствуются экспериментальные возможности создания заданных дислокационных структур и метода изучения проявления дислокационных электронных состояний. К настоящему времени накоплен обширный эксперт,{ентальныа материал по исследованию в полупроводниковых кристаллах с дислокациями спектров поглощения, люминесценции, фотопроводимости и др. В то же время теоретические исследования в этом направлении отстают.

Часть локализованных на дислокации состояний, соответствующая глубокий уровням, имеет радиус порядка постоянной решетки и локализована в непосредственной экрестаости ядра дислокации. Но наряду с ними всегда существуют а «елкиз локализованные состояния, радиус которых превышает тесколысо постоянных решетки и которое можно рассматривать в зг.-лхах метода эффективной массы. Толь глубоких и мелких токализованных на дислокации состоянии в разных физических фоцзссах различна, а их проявления в оптических спектрах ¡пегсгрзлкю разделены. Вместе с тем, анализ области спектра, >олее близкой по анергии к непрерывному спектру, упрощается «м, что его структура определяется взаимодействием носителей («ряда с протяженным полем дислокации и слабо чувствительна к труктуре адра, которая отличается изменчивостью и слабо гаучена.

Целью работы является теоретическое исследование лектронных возбундений, связанных с протяженными полями

дислокации, и анализ их проявлений в оптических спектрам неметаллические кристаллов.

Научная новизна. В диссертационной работе

- впервые проведен последовательный расчет в требуемом порядке квааиклассического приближения количественных вкладов в

. коэффициент поглощения ■ деформационного классического, деформационного . туннельного и электрогунне тыюго дислокационного поглощения и исследованы особенности их спектрального проявления;

- вдасвые исследовано влияние анизотропии эффективных масс и анизотропии констант деформационного потенциала на спектр связанных на дислокации состояний носителей заряда в кубическом кристалле с вырожденной валентной зоной;

- впервые интерпретируется экспериментально обнаруженная поляризационная зависимость дислокационного поглощения и дислокационной люминесценции в прякозонных полупроводниках вдоль направления вектора Бюргерсг ;

- впервые рассчитан энергетический ■ сдактр триплзтпых дислокационных экситонов в кристаллах антрацена и синглетшк дислокационных экситонов в кристаллах нафталина в приближении сильно анизотропного по резонансному взаимодействии кристалла для осувных типов дислокаций, которые реализуются в атак кристаллах.

Апробация работы. Материалы работы докладывались и обсувдались на II Республиканском семинаре по сщш-селективньгм восбуйдэвияк в молекулярных кристаллах (Черновцы,1836), па VI Всесоюзное конференции по физике диэлектриков (ТомскИ338), 34 Постоянном семинаре "Моделирование атомных процессов и , дефектов Б кшогоконпонентшк катериалах" (Киев, 1882). Материалы работы обсувдались тага® на семинарах Инсппута ядерных исслэдоватй» АН Украины (Ккев), Института физики твердого тела (Арноголовка), кафедры теоретической физики Киевского университета. .

По текз дассертахщи опубликовано 6 работ.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех

глав, приложения и заключения. toa налслкпа на 118 страницах яапшописпого текста, ' вклэтаэдих 16 рисунков и список цтпфуемой лтгературы из 108 наименований.

СОДЕРМНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность теш диссертационной »боты, фор?яулируется цзль, изложена структура диссертации и юлокепия выпоские на зацяту.

В шрзой главе в связи с проблемой интерпретации ¡кспэрилептальньк сшктров поглощения в голухфово^зиковыя грясталлах с дислокашяаи вблизи края Фундаментального юглоезния рассчэтая гсовЗфщпепт поглоцзния спета в кртсталга с œcarsfcssM пряподшейЕШ itpasBira дислокаций с учетом гзфориацкопного потенциала дислокации ис v«b ¿e v«m?> /г, (ь -eicTop Ечзргерса), либо пьевоэлектрггаеского поля u=«cEcr,f3j=cbE{b,î>j/r лзз5о аналогичного епдз поля линейного арапа. В расчете используется квазшлассическоз выражение для узгахгп! Гр:ша частшы, дагсрззйея с плавном полз. Возмошш лздугаде тпш кэшзонвого даслокащонного поглощения: 1) ^срмацкогшое классическое (с=>, 2) дэфорлацпошюэ туннельное dt), 3) агэюротуппзльпое {пьесотуянэльяоо} . (oti. Первое вязано с локальным Esœnemsu пгргшы зслрсг,-зппса зоны, tfycAoBJHnnKî деформацией, второа :: трпгз - с • тушелировагшеи

условиях параллельного xsniín toa, обусловленного, оотЕэтслзешго, дзформашошямм или электрическим полем яслокации.

С цэльа изучить вллянсз стрээтуры дислокационного ансамбля э спзкгр дислокационного поглощения рассмотрели дав кодзли лслохацпошзого аясггбля. ОспсепсЗ является модель полностью зотпческого расположим дислокация. Рассматривается ташз в ^котором ctwcjB нротггопаяозная "ц:клщриес1сая модель", в агорой кристалл аффективно ог^нязтся совокупность® шшшдрсв гчепкзи'i/o (б - плотность д^слокацкЗ в кристалле ), на осп эздого ш которыг находятся еллсттепная дислокация, при этом грез радиус цилиндра (?5«(®'"'/г неявно учотыгззтся палнчвз в мгсталяз многих дислокаций одаоЕргтатшо.

Вычисления показывают, что спектр межзонного поглощения при наличии дислокаций характеризуется определенным уширением г и содержит три участка: фундаментальное поглощение ( ло>-ев>>г).

уширенный край фундаментального поглощения (|ьа>-ед|<г) и

дислокационное крыло поглощения (е9 >г). Уширение г зависит

от механизма поглощения и вурзиается через некоторую характерную энергию е, показатель степени и и безразмерную плоиость дислокаций о=лбЬ* соотношешкм вида г " оу е:

где

причем для хаотического расположения дислокаций где н -

порядка полного числа дислокаций б кристаляе, а для цилиндрической модели ^=1.

Характерным признаком длинноволнового крыла дислокационного поглощения является прямопропорцкональная зависимость коэффициента поглощения от плотности дислокаций. В этой области частот поглощение света происходит вблизи каждой отдельной дислокации независимо от других. Поэтому форма крыла не зависит от распределения дислокаций по кристаллу» а определяется характеристиками отдельной дислокации и механизмом поглощения. Дислокационное крыло поглощения характеризуется степенной

частотной зависимостью: е.(и) ~ где с1=(ед-ю)/г1 -

Показатель степени б, так же как и и, определяется типом

поглощения: бЛс=з/г, ба1=1. бв4=5/2, v~t=¿+l/2.

Структура дислокационного ансамбля в действительности является существенной лишь в определенной переходной области вблизи - в области ушренного края фундаментального

поглощения. С длинноволновой стороны от нее, в запрещенной зоне, работает механизм поглощения в полз отдельных центров, а с коротковолновой, в глубине фундаментального поглощения, механизм поглощения соответствует кристаллу, который практически однороден, за исключением того, что вблизи кавдой

- б -

дислокации определенная область в поглощении не участвует.

Иерархия механизмов дислокационного поглодения зависит от соотношения энергий е <2>, плотности дислокаций и интервала частот. Слабая зависимость коэффициента электротуннельного дислокационного поглощения от плотности дислокаций в области

_ »/-и

уширенного края кв1 ~ / гв1 "о указьюает на то, что пьезо-и электротуннелышй механизм дислокационного поглощения могут быть существенными и при весьма низких плотностях дислокаций.

Во второй и третьей главах решается квантово-механическая задача о взаимодействии носителей заряда с единичными краевой и винтовой даслокадаями в рамках теории деформационного потенциала и метода эффективной массы (МЭМ).

Расчет базируется на одаозонном приближении, т.е. электронные (об) и дырочные (о»-) дислокационные состояния независимы. При этом используются две модели зонной структуры: простая изотропная зона с квадратичным законом дисперсии (применительно к зоне проводимости) и трехкратно вырожденная зона без учета спин-орбитального взаимодействия (применительно к валентной зоне).

В случае простой изотропной зоны для прямолинейной краевой дислокации в прм5лшении упругой изотропии кристалла деформационный потенциал ж ^локации в цилиндрической системе координат, связанной с линией дислокации и вектором Бюргерса ь, равен'

а= Д Ь соВр /г, Д= Л(1-21> )/2Л(1-У > (3)

р р

где о - константа деформационного" потенциала, - коэффициент Пуассона.

Сшкггр локализованных в поперечном направлении состояний квазичаспшы в поле <3) в приближении изотропной эффективной массы представляет собой одномерные зоны вида:

е^Ск,) = и^/аЛ еРп}~-с(Уъгь*/ъ\ <4>

где - безразмерная глубина уровня, п=(1,»У, р-п.а, а индексы в и а обозначают состояния симметричные и антисимметричные этносительно отражения в плоскости <р-о. Путем численного

решения краевой задачи дкя уравнения Ередгшгерз с использованием катода тренога грзпшвьа условий получены вперпы основного состояния и ряда Бозбувдзнных. Обнарукзно, что низайша дислокационный уровень в полз (3) в три раза глубже первого возбужденного. Поэтому большая часть дислокационного крыла поглощения формируется переходам с учаспйзх.1 пакболзе глубокой дислокационной зоны.

Ваншыа результатом является обнаруженное больше отли хз в

глубине нкзасшпс уровней с^этритаьк п антис1за:зтричных

состояний прпкврио в 6 раз. Ыатричныа о-шкент перехода глгш

дырочной <ь> п злзкгрояной ■ (о) даслЬкодсошака зода.\ш

пропорцкодалзн штеграду перекрытия соотвзтствущщ волновш:

функций пошречного даказлкя (г.уогйк!?. Пазто;,!у

| в

разрешенньаш под действием свата являются только пзрегоду цзвду состоянгаш одизакоЕОЗ'с^гзтрси. Текли обргго:.!, дислокационное ХфЫЛО поглоаэшш в основное форшфуется только переходам из етзкзтричньЕ состояний в сх^зтргашз.

На винтовой дислокации по теории дафорг,гаш:ошого потенциала связанные электронные состояния в сдучез простой пзотрошгой зоны не дешшы образовываться, т.к. гдз и - воьггор

скещашй при дефораащи. Во второй главе расссгггш энергетический спзхсгр локалкзовагшыд на шштовой ддслксацщ одночастная состояний в кубическом кристалле с выроздзшюа валзнтйоЗ зоной. Валентная зона представляет собой совокупность грел связанных подзон. Базисные функции Ванье подзон ведут себя по отношении к преобразованиям кубической симметрии аналогично волновым функциям к,. т, г атомного р-злекгроиа, а ■ волновая фунзади, ошсывай&йя движение единичного носотеля заряда, в 1Ш представляет собой трехкошопзвтаыЭ вектор.

В случез анизотропной оффеютазой кассы прнходэтся рассчитывать не отдельные уровни при к,-о, а зонную структура даслокационЕЫх состояний, так как продольное п поперечное двииешзз частивд оказывается сеяззнеш. Рассчиташьй электронные состояния, зэ исюшчепи-гя вшайЕвго, икеот винтовую структуру, право- и лево-ориэнтарованный состояния различаются по энергии. Поэтому оптически шрехода с участием локализованных состояний дырок на винтовой дислокации должны

5условливать круговой дяхропзи в погло?:.!5К~т п лк-г^гесцзппда. ,

Цельэ третьей главы является обьпспешзз экспериментально гблэдаеиоЗ поляризации даашсацшнпого поглощения и яяшесцзвцш! вдоль вектора Бюргерса. Для этого в раккзх ийлижения деформационного потенциала исследованы электротяга ) стояния, связашн>!в с изханшесккмя напряйэншгя! 1сраевой югокашш в прямозопшх полупроводашах в случае трехкратно 1ро:ташоП тлеитпой зоны.

Как yi::s отг.ечапось, в вдзашюц кр::ста&Ь, взлгптная зона ядстахжзт собой совокупность трэх связанных подзон. Для эдоЗ m подзон нзправязякз одной го кубических осей является щэлзпнип продольная и пошречная зффэлтпвше массы 13ЛИЧаЮТСЯ (пд^), IcpOKS того, для отдэЛьпой подзоны кзлячным является энергетический сдвиг, обусловлешшЗ с:::апэм аюталла вдоль ц поперек оси, что проявляется в отличпи нстант дефорлацкопного потенциала Dt и ог. Разлшгоз чзташэ аниБОтрсшп подзон с авкзотротЕзЗ ¿форе^ащоиного ля даслетсагвп! обусловливает неэквивалентность /»р-состогаиЗ, язашшх с различная! подзонеггл, и сдадоваггелыю, опрэЕзлзшгуа лярпзацггл соотЕетстьукпзго дас^окацкошого поглог^пня и слокащгашюЗ жглгэе'-эгщ:::!.

Расчет огергетического спэктра ¿5г-состоящ13 вначале ложен без учзта сзагсгодаоствпя подзон. Огдэльпо исследуется ляшзз аяизотрогст зффекгавиоа массы (п,^) и гнпзотропга нстант дефорлашогшого потенциала (D^i>2).

Для расчета спектра используется г.:этод тарэноса градпчлш; ловка.

Пра учете скепивапия подзон, а таюгв с целью независимой оверки получепшх результатов, использован другой метод счета. Спектральная задача сводилась к алгебраической путем злокенкя волновой фушадаи #!г-состсгакЗ по собственным секциям двукзрпого осциллятора. !1аггрдать.<; злэЕ.',енты «ильтониана вычислялись аналитически.

Результаты расчетов показывают, что сильная анизотропия ^ентивиых масо кокет приводить к поляризации дислокационного глощения либо вдоль линии дислокации. (при п, лкбо в

эскости перпендикулярной к ней (при а,>пх>.

Показано, что основным фактором, определявшим поляризаци дислокационного поглощения при реальных значениях параметров является различи констант деформационного потенциала 04 и ог соответствующих продольному и поперечному сжатию (для данно подзоны). Экспериментально наблюдаемой поляризации вдоль соответствует соотношение Ю1|>1Ю2|, которое действигельн выполняется для всех материалов, в которых исследовалос дислокационное поглощение.

При |С21>ю1| дислокационное погловение должно быт поляризовано перпендикулярно ь.

Показано, что при учете смешивания подзон характе поляризации усложняется, но представленные вше принципиальны вывода сохраняют силу.

При реальных значениях параметров выполняется также услови 0а/(01)>о. Показано, что в этом случае поляризахда дислокационного поглощения и люминесценции вдоль вектор Бюргерса должна наблюдаться для любой ориентации краево] дислокации относительно кубических осей.

В органических полупроводниках основные оптические свойств, обусловлены экситонами. В четвертой главе рассмотрен! локализованные на дислокации состояния зкситонов Френкеля I органически! кристаллах. Проведен численный расчет положши уровней даскх^тното спектра поперечного движения дослокационшг окситонов а приближении ближайших соседей в зависимости от отношения ширины зоны свободных зкситонов к величине деформационного потенциала дислокации. Рассматривается случа! краевых дислокаций в сильно анизотропном по резонансномз взаимодействию молекулярной кристалле, для которых поперечное дагскенш зкситонов является одзошрным. Получена зонная структура спектра тришвэтных дислокационных зкситонов е кристалле антрацена, а также синглетных дислокационных зкситонов в кристалле нафталина для основных типов краевых дислокаций, реализующихся в этих кристаллах.

Получено .что различные типы дислокаций - диагональные и недиагональные - имеют качественно отличающийся спектр дислокационных зкситонов: формы • и ширины зон различны. Это связало с тем, что введенная классификация отражает факт

висимости или независимости продольного и поперечного ишеяия дислокационного экснгона. В случае недиагоюлыюй олокации продольное и поперечное движение независимы, все злокационные зоны имеют одинаковую форму, повторяшую форму эницы непрерывного спектра в соответствующем направлении. В учае диагональной дислокации дислокационные зонь. имеют зличную форму и ширину, причем ширина 1 зон убывает по мере злеиия от области сплошного спектра. Некоторые дислокацожше ш перекрываются, в некоторых - появляется максимум при >межуточных значениях квазиимпульса.

Оцешси показывают, что может быть реализована ситуация, *да подавляющее число гриплетных зксигонов в кристалле >шшвасто,я на нижайшем дислокационном уровне. Такая юмерная система зксиггонов должна обладать рядом особенностей отношению к свободным экситоаам. йз результатов работы дует.что свойства ее будут различны для недиагональной локации <001>1/21110] и диагональных (001)1010) и (010)1001) ругих. В последнем случае экситсны практически неподвижны, в время как в первом эффективность движения в направлении локационной линии практически та же, что и дяя свободных игонов.

В Приложении кратко описан метод переноса граничных условий менительно к задачам изучаемого типа. Численно вместо эиия дифференциальных уравнений с особыми точками можно эть дифференциальные уравнения для так называемых матриц еноса. Граничные условия для матриц дареноса, испольг.уя япготические разлонюния, аналитически переносятся из нуля и конечности в конечные, но "близкие" к нулю и бесконечности, ш го и ха> • а ватем численно методом ортогональной ¡еренциальной гфогошш переносятся в промежуточную точку г4. результате в точке получаем систему линейных

гбраических уравнений. Из условия равенства нулю ¡рминанта системы находятся искомые собственные значения.

В Заключении сформулированы основные результаты работа и

На о£г;;ггу выносятся схэддаучшлз полопкяия:

1. Теория и кара1стерз:спки трех типов даслокациошюго иешзонного югловзеаия в . квазшслассической области спектра: деформационного классического, деформационного туннельного и злзктротунЕельпого (пьезотушельного) .

2. Расчеты спзктра одпочастпчяьш состояний, связанных па единичной краевой и шаговой даолокацда, в кубическом кристалвэ в модели дзформащюшого потенциала.

3. Теоретическое обьяслешхз паЕяризахщошхой ¡завгзыаюага даслокахщошюго вогазиенш и даслокащопной лхешзецзнциц в прядозовв152 пехцупроводшках.

4. ЭпергетагагскиЗ спэстр трйплгтхш: дислокационных окгаггоЕов в кристадгз антрацена п сшглзтных дословацконшх экситонов к кристаллах пафгакша дая основных типов дислокаций в этих кристаллах.

Список работ по те;.'5 диссертации: .

[13 Разукова II.Д., Хотяшщэв В.II. Трхшэтаь^ даслокаццонныз 5кситопы в молекулярных кристаллах. /ТВ сб. Хришгзтннз возбуищзшш в колздалрзиз кристаллах. Харьков,188в. С.76-89.

[2] Разумова U.A., ),оггглш?зб D.H. Спектр электронных возбуадзшй и »лэтлзошов шг-лсг-зшю евзта в доэлектричеckie кристаллах с даслокацжки. /Л1вгор.яяА VI Всесоюзной научной конференции жйшка диэлектриков", ноябрь 1888г. Тезисы докладов конференции. Серия в. Выпуск 2(288). Москва ЦНИИ "Электроника". С.12-14.

ГЗ] Разумова М.А., Хотяинцев В.Н. Спектр электронных состояний, локализованных на краевой дислокации, в модели деформащхо!шого потехщиала. //Фгга.тв.тела. -1989. - 31.Н2. -с.275-277.

[4] Разумова М.А., Хогшшшв В.Н. Типы дислокационного межзонного поглоп$ггия в пряиозонных шлуяроводаиках о краевыми дислокациями. //Физ.тв.тела. -1992. - 34,01. - о.271-280.

IS] Разумова И.А., Хотяинцэв В.Н. Моделирование на ЭВМ дислокационных электронных состояний и поляризационные особенности д ислокационных оптических спектров в прямоэонньгх полупроводниках. /ЛЧурд.техн.флз. - 1992.-в2,н10.

[в] Caranovn Я.Д., Khotjraintoov V.D. Poiarieatton of dislocation sbsorptlea кяЛ luainesoenca in direct aep aealoonáaotora trith edge dislocations. - //Phya.Stnt.Sol.(b). 1832. - 173,02.

Зак Mt Тир. 100 Г99£_г.