Исследование оптических свойств частиц-агрегатов на основе модели фрактальных кластеров тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

р Г Б ОД .АКАДЕМИЯ НАУК БЕЛАРУСИ

ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ИНСТИТУТ ФИЗИКИ

2 7 11Ю11 193'» ™-Б-М- СТЕПАНОВА

На правах рукописи

МОРОЗ ОЛЕГ ВАСИЛЬЕВИЧ

ИССЛЕДОВАНИЕ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ЧАСТИЦ-АГРЕГАТОВ НА ОСНОВЕ МОДЕМ ФРАКТАЛЬНЫХ КЛАСТЕРОВ

01.0-4.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Минск - 1994

Диссертация выполнена в Институте физики им. Б.И. Степанова Академии наук Беларуси.

Научные руководители: доктор физико-математических наук,

профессор Бршшвалко А.П.;

кандидат физико-математических наук Кузьмин В.Н..

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор Верещагин В.Г.;

доктор физико-математических наук Лойко В.А.

Ведущая организация: НИИ прикладных физических проблем им.

А.Н.Севченко при Белгосуниверситете

Защита состоится " " ИЮН<Й 1994 г. в ^ часов на заседании специализированного совета К 006.0).01 по защите диссертаций на соискание ученой степени кандидата наук в Институте физики им. Б.И.Степанова АН Беларуси (220072, Минск, пр. Ф.Скорины, 70).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института физики им. Б.И. Степанова АН Б.

Автореферат разослан "

28.. И09 1994 г.

Ученый секретарь специализированного совета канд. £из.-мат. наук

Кунцевич Б.Ф.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Во многих практических случаях решение за-цачи о прохождении электромагнитного излучения через неоднородную зреду, состоящую из большого числа макрочастиц, случайно распре-даленшх в пространстве, усложняется в связи с тем, что частицы :липаются, образуя устойчивые рыхлые скопления (агрегаты).

Полное описание процесса ослабления света случайно-неодно-эодной средой в общем случае возможно лишь в рамках статистико-электродинамической теории многократного рассеяния света и пред-толагает решение первичных многочастичных электро-динамических сравнений с последующим усреднением по статистическому ансамблю, фактическая реализация точных методов затруднена в связи с боль-оими объемами расчетов и возможностью получения численных результатов (даже при условии применения сверхмощных ЭВМ) лишь для лалых значений параметра дифракции. В отдельных частных случаях 1рименимы различные приближения, которые, как правило, сводятся < выводу и решению макроскопического уравнения поля на основе ряде физически обоснованных упрощающих предположений. Кроме того, точное решение этой задачи предполагает наличие полной статисти-1еской информации об исследуемом объекте, что зачастую невозмож-ю, так как основным источником информации являются микрофотографии. Даже при достаточном объеме информации возможно лишь некото-зое приближение к средне-статистическому значению, которое при-што называть приближением среднего поля или эффективной среды.

Практические приложения метода среднего поля связывают преж-19 всего с теориями эффективной диэлектрической проницаемости трехмерного коллоида Максвелл-Гарнеттв и случайной смеси Браг-'емана, основные уравнения которых могут быть получены в рамках ивестных в физике твердого тела приближений, соответственно, :редней Т-матрицы и когерентного потенциала для изотропной моно-щсперсной системы сферически симметричных рассеивателей в квази-¡татическом приближении, т.е. когда размер частиц значительно шньше длин волн падающего излучения. Несмотря на многочисленные гопытки модификации с учетом распределения частиц по формам и по >азмерам, влияния оксидных оболочек и мультипольного взаимо-(ействия между частицами, слабоанизогрогаого распределения их в

пространстве и др., основные теории среднего поля дают лишь фрагментарное описание оптических свойств мелкодисперсных случайно-неоднородных систем при наличии стохастической ассоциации не-однородностей.

В частности, необъяснимыми с точки зрения классической теории эффективной среда оказываются оптические проявления парколяцион-ного перехода в тонких гранулированных пленках, получаемых совместным осаждением металлических и диэлектрических аэрозольных частиц; коллективный оптический резонанс в трехмерных осадках ультрамалых металлических частиц; аномальное поглощение в далеком инфракрасном диапазоне сильно разреженными керамико-металлически-ми композитами (керметы), состоящими из малых металлических частиц, диспергированных в однородной диэлектрической среде. В этих случаях малые металлические частицы, получаемые при интенсивной термической обработке объемных материалов, в процессе осаждения из дымов на плоскую твердую подлокку могут слипаться, образовывая агрегаты, внешне напоминающие коралловые ветви, причем размер частиц значительно меньше размеров самих скоплений. Статистическое описание подобных агрегатов основано на понятии о хауз-дорфовой или фрактальной размерности. Независимо от механизмов ассоциации эти агрегаты, кроме характерного внешнего вида, обладают рядом общих свойств, среди которых - длиннорадиусная корреляция составляющих и самоподобный скейлинг. Это создает предпосылки для разработки унифицированных методов расчета эффективных оптических постоянных подобных объектов, для которых в случае объемных аэрозольных агрегатов утвердился термин "фрактальные кластеры".

Таким образом, актуальность темы диссертационной работы обусловлена необходимостью разработки достаточно простых методов решения широго круга спектроскопических задач в оптике случайно-неоднородных дисперсных сред на основе детального исследования влияния стохастической ассоциации малых частиц на их коллективные светорассеивательные и поглоща тельные свойства.

Цель работы состояла в теоретическом описании на основе приближения среднего поля оптических свойств частиц-агрегатов и их систем с использованием статистической теории фрактальных кластеров.

Научная новизна работа определяется поставленной целью и со-:тоит в том, что в ней впервые разработаны метода расчета элективных оптических постоянных как отдельных частиц-агрегатов, ■ак и их систем на основе небольшого числа дополнительных статис-■ических параметров, описывающих пространственную корреляцию отбавляющих субчастиц при так называемой фрактальной ассоциации, а менно:

• дипольное приближение Кирквуда-Ивона для эффективной диэлектрической проницаемости монодиспврсных систем .взаимодействующих твердых шаров развито на случай фрактальных систем с учетом двухчастичной и трехчастичной пространственной корреляции составляющих;

- теоретически установлена непосредственная связь между характером пространственной корреляции в системе малых металлических и диэлектрических частиц и особенностями их спектроскопического поведения в области поверхностных оптических мод; •

- проанализирована зависимость поглощения от фрактальной размерности для сильно разреженных керамико-металлических композитов в далеком инфракрасном диапазоне спектра;

- для описания оптических свойств отдельных фрактальных кластеров разработана асимптотическая модель радиально-неоднородной сферы, позволяющая в широких пределах имитировать реальное распределение масс в кластере;

- на основе асимптотической модели теоретически исследована роль "внутренних" и "внешних" параметров отдельных фрактальных кластеров в процессе ослабления падающего электромагнитного излучения.

Научно-практическая значимость работы состоит в том, что разработанная в диссертации методика описания оптических свойств фрактальных агрегатов и их систем может найти применение при интерпретации результатов исследований прохождения электромагнитного излучения через случайно-неоднородные среды различного типа, включая гетерогенные полимеры и композитные материалы. Кроме того, полученные результаты могут быть полезны при оптическом моделировании неполярных жидкостей и пористых сред.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Результаты сопоставительного анализа применимости известных квазистатических теорий среднего поля для расчета эффективной

диэлектрической проницаемости систем малых частиц и обоснование необходимости более полного учета реальной статистической информации при проведении подобного рода расчетов в случаях уплотнения дисперсных сред, обусловленного стохастической ассоциацией не-однородностей.

2. Данное в работе приближенное решение уравнения Кирквуда-Ивона для фрактальных систем из малых частиц и результаты его применения для качественной интерпретации резонансного поглощения света ансамблем малых металлических и диэлектрических частиц и аномального поглощения керамико-металлическими композитами в далеком инфракрасном диапазоне спектра.

3. Предложенная в работе асимптотическая модель для описания оптических свойств объемных фрактальных кластеров и результаты выполненного на ее основе теоретического анализа влияния их микроструктуры на характеристики светорассеяния и поглощения.

Апробация работы. Результаты по теме исследования докладывались на III Всесоюзной конференции молодых ученых и специалистов (Ленинград, 1988), на IV Всесоюзном совещании по распространению лазерного излучения в дисперсной среде (Барнаул, 1988), на II Всесоюзной школе по оптике рассеивающих сред (Минск, 1990).

Личный вклад. Содерхание диссертации отражает личный вклад автора в проведенные исследования. Научному руководителю А.П.При-шивалко принадлежит общая постановка задач и корректировка хода работ. Научные руководители А.П.Пришивалко и В.Н.Кузьмин являются соавторами ряда работ.

Структура работы. Диссертация состоит из введения, трех глав (девять параграфов) и заключения и содержит 117 страниц машинописного текста, включая 25 рисунков. Основной текст диссертации дополняется 4 приложениями на 6 страницах и списком цитированной литературы, включающим 148 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ.

Во введении обоснована актуальность темы диссертационной работы, дан краткий обзор литературы по избранной теме и рассмотрена проблематика теории светорассеяния частицами-агрегатами. Здесь же сформулированы задачи, поставленные и решенные в диссертации, их практическая и научная значимость и основные положения,

б

выносимые на защиту.

В первой главе рассмотрены основные достоинства и недостатки «лассического подхода в теории эффективной среда. Глава начинается вводным параграфом, в котором изложены основные положения летода эффективной среды по Максвелл-Гарнетту, Браггеману, Шенгу I Рэлею и проанализированы асимптотические варианты их уравнений Ш эффективной диэлектрической проницаемости.

Далее приведены результаты сопоставительного теоретического анализа указанных квазистатических приближений теории эффективной среды применительно к интерпретации явлений диэлектрической аномалии и перколяционного перехода в плазмонных спектрах бинарных дисперсных систем типа металл-диэлектрик и им подобных явлений в Еюнонных спектрах систем типа диэлектрик-диэлектрик. Показано, 1Т0 слабая чувствительность к особенностям стохастической микроструктуры реальных дисперсных сред является общей чертой для всех теорий. Результаты расчетов спектральных зависимостей, получение, исходя из уравнений Максвелл-Гарнетта и Шенга, практически совпадают как для керметной, так и для диэлектрических дисперсных сред с расчетами на основе уравнения Рэлея для эффективной диэлектрической проницаемости упорядоченной монодисперсной системы лалых включений в однородной непроводящей матрице, за исключени-зм, может быть, тех случаев, когда дисперсная система находится в состоянии, близком к фазовому переходу," характеризуемому скачкообразным изменением оптических свойств системы в целом в результате стохастической ассоциации включений. Явление диэлектрической аномалии удовлетворительно описывает теория Максвелл-Гарнетта, а тарколяционный переход - теория Браггемана, и лишь теория Шенга эписывает и диэлектрическую аномалию, и перколяционный переход, ю вместе с тем сильно преувеличивает в большинстве случаев значение порога перколяции, и для плотно упакованных систем в спектрах ослабления дает дополнительные пики, не подтверждаемые экспериментально.

Фрагментарность в описании оптических свойств различных злучайно-неоднородных дисперсных систем с помощью классических теорий эффективной среды объясняется тем, что в них учитываются пишь статистические моменты первого порядка, т.е. объемные доли компонент. В этой связи с помощью различных модификаций этих теорий, касающихся морфологических свойств отдельных частиц, мож-

но варьировать лишь количественные, но не качественные характеристики результирующего рассеянного поля. Последнее возмокно при учете моментов более высоких порядков, т.е. помимо знания фактора заполнения необходима дополнительная статистическая информация. Одним из источников такой информации может быть фрактальная размерность агрегатов, образующихся при стохастической ассоциации ультрамалых частиц.

В заключении этой главы рассмотрены основные способы определения фрактальной размерности:

1) исходя из расчета автокорреляционной функции плотности

У р(г. )р(г.+г). <р(г±)р(г1+г)> 1

С(г) =-*--га, (1)

<р(г1)> N

где

■Х=г

■г

10,:

р(х) Н 3 Л-1,2.....N.

а = Б - <1, Б - фрактальная размерность, й - размерность пространства локализации, 1 - порядковый номер частицы, - ее радиус-вектор;

2) исходя из расчета числа частиц в пределах некоторой локально! области размера г

К(г) ™ г13 . (2]

Обе закономерности, наблюдаемые при а < г < И (область промежуточной асимптотики), где а - размер частиц, И - размер агрегата, иллюстрируются на примере двумерного фрактального кластера Вит-тена-Сандера.

Здесь же посредством нормирования радиальной функции распределения плотности фрактального кластера, взятой в виде

Р(Г)

а/ г г - а

(3

г

где 2 - корреляционная длина, определяющая размер области упорядочения для систем с промежуточным порядком, на экспериментально определяемое число частиц Нексп выведены соотношения, связы ванцие фрактальную размерность с основными статистическими пара метрами дисперсных систем в области промежуточной асимптотики. 1 частности, для двух предельных случаев рыхлого (оптически про

>ачный) и компактного (оптически непрозрачный) кластеров получе-I зависимости фактора заполнения от радиальной координаты:

I ехр|--|,г > а,

"екоп. ( а V'"

(4)

(Г) « ■

£0 =

г < а

К0коп.г а Г (Б) И

(г) »

г>а,

Г0 = Мэксп.°

*0. Г < а,

(5)

це Г0 - средний фактор заполнения вблизи сингулярной для степен-эго профиля (1) точки г = 0, Г(х) - гамма-функция. В первом слу-ае должно быть й > 3 > а, а во втором - а « Н « 3. Дана также ценка границ применимости полученных формул.

Во второй главе дипольное приближение Кирквуда-Ивона развито ля фрактальных систем и на качественном уровне рассмотрены такие е получившие ранее удовлетворительной теоретической интерпрега-ии явления, как: дополнительный сдвиг в сторону больших длин олн, асимметричное уширение и увеличение пика ограниченного лазменного резонанса (ОПР) и появление в спектрах поглощения рехмерных осадков ультрамалых аэрозольных металлических частиц аряду с пиком ОПР, смещающимся при уплотнении системы в сторону ольших длин волн, пика с противоположным смещением, а также олное затухание плазменного резонанса; превышение на 1-3 порядка еличины измеренного поглощения сильно разраженными керамико-вталлическими композитами в далеком инфракрасном диапазоне над ^счетной и нелинейная зависимость поглощения от фактора заполним для алюминиевых частиц.

Основную трудность при решении уравнения Кирквуда-Ивона

21

е + 2е„

= 1

1 + С(Г,а,8(г),83(р,я))

е - е р ш

е„ + 2е_

р ш

- ет р ш

е^ + 2в_ р т

(6)

(ля эффективной диэлектрической проницаемости е монодисперсной ¡истемы сферических включений, характеризуемых диэлектрической

а

проницаемостью ет и фактором заполнения 1, в однородной среде, характеризуемой диэлектрической проницаемостью £р, представляет расчет интегрального фактора корреляции С(Г,<х^(г),£3(р,д)), для чего необходимо знать явный вид двухчастичной g(r) и трех-частичной (р^) функций распределения.

Функция £(г) находилась в виде >ос

в(р)'- 1 ♦ *[тЫ - т

Н(г - 2а), Н(х) =

0, х < О,

1, х > О,

(7)

Здесь корреляционная длина 3 может быть определена из выражений (4), (5) или при известном размере I области упорядочения для систем с промежуточным порядком из соотношения

I2 =

1т2 [1 + С(г)]<13 |[1 + С(г)]с13г

= 22Б(Б + 1).

(8)

Нормировочную постоянную V можно определить или непосредственно из эксперимента, или из нормировки по более точным моделям двухчастичной функции распределения. Рассматривая фрактальную корреляцию частиц как флуктуацию плотности в некоторой области пространства с фактором заполнения I, можно показать, что локальный фактор заполнения (т.е. усредненный фактор заполнения одного фрактала) равен

^ок-^ = *

1 + й

(пев

1 —<1/2

и

и =

Г(Б), а *« В, Г(Б,1), а *« В,

(9)

а*= V1/аа.

где Г(г,х) - дополнительная неполная гамма-функция, Отсюда при наличии соответствующих эмпирических данных можне найти нормировочную константу.

Трехчасгичная функция распределения определялась с помощьх супврпозиционного приближения

в3(р.ч) « в(р)е(я)е(|р - сю:

На основе решения уравнения (6) для фрактальных систем получены аналитические выражения для частот поперечной и продольно!

ю

ЭПТИЧ9СКИХ МОД, КОТОрЫО В Пр9-

цельном случае нулевой корреляции (в = 0) сводятся к ранее известным выражениям, а также цля частоты поверхностных плаз-ионов, с возможным возбуждением которых на шероховатой поверх-юсти трехмерных осадков аэрозольных металлических частиц, ■сак показано в диссертационной работе, может быть связано появление в их спектрах поглощения дополнительных резонансов, вмещающихся с ростом фактора заполнения в сторону меньших щшн волн. С помощью этих выра-кений дано объяснение не только наблюдаемой двухпиковой структуре спектров поглощения, но и меньшему в сравнении с ОПР спектральному сдвигу дополнительных резонансов.

На рис. 1 представлены спектральные зависимости нор-яированного коэффициента объемного поглощения ос системы малых частиц А1 в воздухе, рассчитанные с учетом двух- и трехчзс-гичной корреляции частиц для Э = 1,7, I = 0,1 (сплошные лиши), I = 0,3 (штриховые линии) (пунктирной линией показан спектр поглощения объемного А1). Из рисунка видно, что по «ере увеличения нормировочной постоянной V для данного 1 ОПР подавляется вплоть до полного затухания при некотором крити-

и/СОр Рис. 1.

ческом значении V, которое определяет перколяционный переход диэлектрик-металл и обратно пропорционально I.

Здесь же теоретически обоснована возможность параметрической зависимости коллективного оптического резонанса в системах малых частиц от состояния их пространственной корреляции не только для металлических, но и для диэлектрических частиц. Полученные в случае частиц из SIC смещения расчетных резонансных пиков поглощения в сторону больших (для малых V) или меньших (для больших V) частот относительно частоты поперечной оптической моды в объемном кристалле, а также относительные величины этих смещений для разных 1 сооветствуют экспериментальным данным. Дальнейшее увеличение V, как и для металлических частиц, приводит к скачкообразному изменению вида расчетных спектральных кривых - вместо, узких пиков с "красным" или "голубым" смещением относительно частоты поперечной оптической мода появляется сравнительно низкая широкая полоса поглощения со слабо выраженной двухпиковой структурой, а затем - острый резонанс, смещающийся с ростом V в сторону коротковолновой границы полосы остаточных лучей объемного кристалла SIC, которая с появлением этого резонанса претерпевает аномальное уширение.

Глава завершается анализом спектров поглощения сильно разреженными керамико-металлическими системами в далеком инфракрасном диапазоне. Сделанные в диссертации вывода о возможности увеличения поглощения на несколько порядков в сравнении с оценками теории Максвелл-Гарнетта, а также нелинейной зависимости поглощения от t при фиксированной длине волны подтверждены как аналитическими выкладками в виде выражения для коэффициента поглощения, асимптотическая форма которого совпадает с полученной ранее формулой для случайно-неоднородных систем со слабой корреляцией не-однородностей, так и конкретными спектроскопическими расчетами. Установлено, что, во-первых, при одном и том же отношении радиуса частиц к корреляционной длине поглощение тем больше, чем меньше фрактальная размерность; во-вторых, наличие оксидных оболочек у слабо взаимодействующих или невзаимодействующих частиц практически не сказывается на их поглощении, а в случае сильного взаимодействия приводит к уменьшению поглощения, при этом разница тем больше, чем больше относительная толщина оболочек.

Третья глава посвящена моделированию оптических свойств трехмерных фрактальных кластеров, поскольку влияние фрактальной структуры на их спектральные свойства, в отличив от тонких фрактальных пленок, до сих пор остается практически неисследованным.

Принимая во внимание степенную зависимость от расстояния коррелятора (1), в качестве модели фрактального кластера с оптически непрозрачной плотной центральной частью и прозрачной разреженной периферией в отсутствие сильных внешних полей в диссертации предложена двуслойная сфера с практически однородным ядром и радиально-неодаородной оболочкой со степенным профилем неоднородности комплексного показателя преломления

ш(г) = Кг-Ь, (11)

где К и b - произвольные комплексные числа.

Оптические постоянные ядра модельной сферы находились в приближении эффективной среды, причем средний фактор заполнения ядра определялся интегрированием по переменной г профиля фактора заполнения (5) при Xq = 1» Размер ядра Ля - величина в достаточной степени условная и определяется непосредственно из эксперимента или выбирается в соответствии с той или иной моделью ассоциации частиц. В последнем случае может оказаться, что R„ < а или, нао-

Л

борот, Кя > R, тогда в качестве ядра выбирается область с размером, равным среднему размеру частиц, из которых состоит кластер, или используется модель однородной частицы с усредненными оптическими постоянными.

Поскольку в пределах периферийной области кластера Г(г) < 1, то для нахоадения эффективных оптических постоянных можно воспользоваться асимптотическим представлением основных уравнений теории, среднего поля, т.е.

е - е

е(г) » £ fl + 3i(г) —-—1, (12)

L + 2ет J

р m

где Г(г) дается выражением (4). Тогда, для комплексного показателя преломления фрактала на его периферии получаем:

f 3 £Р ' а f nl

m(r)«mJl+--— exp--И-, (13)

1 2 sp + 2sm IrJ Sjf

где = / em - комплексный показатель преломления внешней среды. Отсюда легко найти постоянные К и Ь, исходя из очевидных соотно-

шений

n(R ) = кк:ь , n(R) = KR~b, (14)

Л Л

Анализ влияния микроструктуры объемных фрактальных кластеров на их характеристики ослабления света, проведен в диссертации на основе сравнения результатов расчетов для предложенной асимптотической модели радиально-неоднородной сферы и для модели однородной сферы с усредненной плотностью.

На рис. 2 приведены результаты расчетов спектральных зависимостей удельного показателя ослабления фракталов из частиц Ag в диэлектрической среде из KCL. Радиус модельных сфер принимался равным R = 0,12 мкм, радиус частиц, как я. радиус ядра двуслойной частицы в асимптотической модели, — в 10 раз меньше. Значения фрактальной размерности Б = 2,45 (а); 1,78 (б) соответствуют стохастической ассоциации типа частица-кластер и кластер-кластер, соответственно. Цифрами 1 и 2 обозначены, соответственно, кривые для асимптотической модели и модели однородной сферы, цифрой 3 -для сплошной частицы того ке радиуса, цифрой 4 - для эквивалентной по массе системы невзаимодействующих частиц (чисто плазмонный механизм ослабления света).

Для выбранных размеров и фрактальных размерностей агрегатов плазмонный пик практически не смещается вдоль оси абсцисс. Такое его поведение существенно отличается от поведения аналогичных пиков для сплошных частиц в тонких пленках, для которых резонансная длина волны смещается в красную сторону спектра по мере

X, мкм

Рис. 2.

эоста размера частиц и фрактальной размерности системы. Полушири-ш плазмонных пиков трехмерных фракталов значительно меньше таковых для сплошных частиц, но значительно больше для системы не-13аимодействующих частиц. При увеличении средней плотности метал-шческой составляющей, которая непосредственно связана и с раз-юром кластера, и с его фрактальной размерностью, пики уширяются.

В области шгазмонного резонанса расчеты в соответствии с >беими моделями близки друг к другу. В других же областях спектра габлюдаютя значительные расхождения между ними, усиливающиеся с юстом размеров кластеров. Для спектров однородной сферы присуща :е реализуемая на практике интерференционная структура, что ха-щктерно для спектров ослабления слабо поглощающих сплошных час-ми. Таким образом, в связи с тем, что такие "внешние" параметры, ак размер агрегата и показатель преломления окружающей среды, называют слабое влияние на положение плазмонного пика, можно редположить, что периферийная область кластера мало влияет на го показатель ослабления, но в то же время существует некая нутренняя область, которая в основном и определяет его опти-еские свойства.

В заключении этой главы теоретически обоснована возможность меньшения ослабления при агрегации малых сильно поглощающих да-лектрических частиц. На примере аэрозольных частиц из плавленого 3102, для которых рассчитанная по теории Ми для ансамбля золированных друг от друга частиц величина максимума ослабления 2,2 раза превышала измеренную , показано, что уменьшение рас-зтной величины ослабления для фрактальной модели по сравнению с эделью равномерно распределенных по объему частиц проявляется эм в большей степени, чем больше их фрактальная размерность и шейный размер. Это легко объяснить, если предположить, что от-эсительное уменьшение ослабления ассоциированными малыми части-ами при условии сильного поглощения ими света является следстви-/[ экранировки внутренних слоев агрегатов.

Сделанный выше вывод о преобладающем вкладе в ослабление зета "внутренних" параметров фрактальных кластеров относится жже и к агрегатам из диэлектрических частиц. Из рис. 3, на ко->рсм изображены зависимости факторов эффективности ослабления 0о тктальных кластеров из плавленного Б102 в воздухе как функции фамэтра дифракции р для двух длин волн X = 0,63 мкм (а);

От

I ч 111111 МТЦ1'"1 II П| 11111I 14 РИМ II I И

23456789 10

-Ь

-2

9,17 мкм (б) при а = 2,7 нм; И = 0,1 -г 1 мкм; Ю = 2,12, увеличение размеров ядра в асимптотической модели от {?я = а (лишат, маркированные цифрой 2) до Ля = 31/<ха (линии, маркированные цифрой 1) приводит к значительному увеличению ослабления. В видимом диапазоне аморфный кварц прозрачен и обе кривые и для одной, и для другой модели выходят на насыщение с ростом р и лежат в основном выше кривой для модели однородной сферы (штриховые линии), при этом некоторое уменьшение ослабления для меньших фракталов легко объясняется уменьшением рассеяния, вызванным ассоциацией частиц, когда размеры агрегатов настолько малы, что рассеяние все еще можно считать рэлеевским. Вблизи валентной полосы поглощения плавленного Б102 изменение размера ядра модельной сферы сопровождается к тому же изменением характера зависимости Рис. 3.

а0(Р).

Таким образом, из проведенного теоретического анализа влияния микроструктуры отдельных объемных фрактальных кластеров и: металлических и диэлектрических частиц на их светорассеивательны* и поглощательные свойства следует вывод о целесообразности поиск* моделей, отличающихся от простой модели однородного в средне! континуума. Одной из них может быть предложенная в диссертаци: асимптотическая модель двуслойной сферы с однородным в средне; ядром и радаально-неодаородной оболочкой.

-У

5Э>

«■»О

-4

-Ж

0.4

Р

0.6

0.8

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ РАБОТЫ

1. Показано, что такие приближения среднего поля, как при-шжения Рэлея, Максвелл-Гарнетта, Браггемана и Шенга дают лишь

загментарное описание электромагнитных свойств бинарных дасперс-

% _

IX систем типа металл-диэлектик и диэлектрик-диэлектрик. В част-зсти, явления диэлектрической аномалии и перколяционного пере-эда в керамико-металлических композитах, имеидие важные практи-эские приложения, не находят адекватного отражения в предсказа-1ях этих теорий, что обусловлено их слабой чувствительностью к гохастической корреляции плотности реальных дисперсных сред.

2. С целью более полного в рамках приближения среднего поля жсания физических свойств различных дисперсных систем, включая лльно разреженные системы, дапольное приближение Кирквуда-Ивона азвито для фрактальных систем, характеризуемых, наряду с фрак-альной размерностью, корреляционной длиной, которая определяет азмер области упорядочения для систем с промежуточным порядком.

3. Введение в дапольное взаимодействие частиц поправки на ильную парную связь в ближней волновой зоне в виде фактора кор-еляции, определяемого главным образом видом двухчастичной функ-ии распределения, позволило объяснить не только дополнительное линноволновое смещение, асимметричное ушрение и увеличение бсолютного максимума пика ограниченного плазменного резонанса ри увеличении фактора заполнения в трехмерных осадках ультраалых металлических частиц, но и появление в их спектрах пиков с оротковолновым смещением. Показано, что связь между коллективным птическим резонансом в системах малых металлических или ди-'лектрических частиц и состоянием юс пространственного распреде-гания носит параметрический характер.

4. На основе фрактальной теории агрегатов из малых частиц [роведен спектральный анализ поглощения керамико-металличесними юмпозитами в далеком инфракрасном диапазоне спектра. Аналити-[ески обоснована возможность проявления наблюдаемых в экспериментах увеличения поглощения на несколько порядков в сравнении с «счетами по Максвелл-Гарнетту и нелинейной зависимости поглоще-шя от фактора заполнения. Показано, что при одном и том же отно-юнии радиуса частиц к корреляционной длине поглощение' тем боль-

ше, чем меньше фрактальная размерность. Установлено, что наличие оболочек у слабо взаимодействующих или невзаимодействующих частиц практически не сказывается на их поглощении, а в случае сильного взаимодействия приводит к уменьшению поглощения, при этом разница тем больше, чем больше относительная толщина оболочки.

5. Для описания оптических свойств отдельных объемных фрактальных кластеров с непрозрачной центральной частью и разреженной периферией предложена асимптотическая модель двуслойной сферической частицы с однородным ядром и радиально-неоднородной оболочкой, позволяющая не только воспроизвести изменение оптических свойств реальных агрегатов от центра к периферии, но и точно решить дифракционную задачу для среднего поля.

6. Проведен теоретический анализ плазмон-поляритонных спектров трехмерных фрактальных кластеров из частиц Ag в среде из KCl, в результате которого установлено, что: во-первых, для фрактального кластера ширина полосы ослабления значительно меньше, чем для сплошной частицы из того же материала; во-вторых, ширина этой полосы растет с увеличением фрактальной размерности кластера; в-третьих, в отличие от тонких пленок изменение фрактальной размерности не приводит к значительному смещению максимума ослабления; в-четвертых, для расчетов оптических свойств объемных фрактальных кластеров вблизи плазмон-поляритонного резонанса можно использовать простую модель однородной сферической частицы с эффективными оптическими постоянными.

7. Исследовано влияние микроструктуры фрактальных кластеров из частиц плавленного S102 на их характеристики ослабления света в видимом и инфракрасном диапазоне спектра, в области "окна" прозрачности (8-12 мкм). Показано, в частности, что в отсутствие поглощения частицами агрегация уменьшает рассеяние при увеличении фрактальной размерности, а при сильном поглощении ими вблизи длины волны поверхностно-фононного резонанса в результате экранировки внутренних слоев кластеров приводит к уменьшению ослабления тем в большей степени, чем больше фрактальная размерность и линейные размеры кластеров. Исходя из сопоставления расчетов на основе асимптотической модели с расчетами для модели однородной частицы с эффективными оптическими постоянными, обоснована целесообразность разработки более сложных оптических моделей фрактальных кластеров, чем модель однородного в среднем континуума.

В приложениях к диссертации даны материалы справочного ха-зктера: таблицы численных значений интегралов, входящих в урав-зние для эффективной диэлектрической проницаемости фрактальных «тем, для двумерного и трехмерного случаев, а также сводная эблица результатов измерений и расчетов коэффициента поглощения ззличными керамико-металлическими композитами в далеком инфра-эасном диапазоне спектра.

:новны8 материалы диссертации опубликованы в следующих работах: . Мороз О.В. Эффективная диэлектрическая проницаемость фрактальных систем из малых частиц // Изв. АН БССР. Сер. физ.-мат. наук. - 1990. - № 5. - С. 108 - 111. , Кузьмин В.Н., Мороз О.В. Поляритонные спектры поглощения во фрактальной модели гранулированных пленок // ЖПС. - 1990. -Т. 52. - * 5. - С. 798 - 802.

Мороз О.В. Резонансное поглощение света ансамблем малых металлических частиц // Опт. и спектр. - 1991. - Т. 70. - * 2. -С. 31? - 320.

Мороз О.В., Кузьмин В.Н., Пришивалко А.П. Аномальное поглощение света ансамблем малых металлических частиц в области дальнего инфракрасного диапазона У/ Опт. и спектр. - 1993. -Т. 74. - * 6. - С. 1155 - 1159.

Кузьмин В.Н., Мороз О.В., Пришивалко А.П. Асимптотическая модель для описания светорассеивательных свойств фрактальных кластеров // ДАН СССР. - 1988. - Т. 302. - № 2. - С. 332 - 334. Кузьмин В.Н., Мороз О.В. Плазмонные спектры ослабления объемных фрактальных кластеров // ЖПС. - 1992. - Т. 56. - ЯЗ. - С. 446 - 450.

Мороз О.В. Влияние фрактальной структуры микрочастиц на их оптические свойства // III Всесоюзная конференция молодых ученых и специалистов "Теоретическая и прикладная оптика": Тез. ДОКЛ. - Л., 1988. - С. 438 - 439.

Мороз О.В., Кузьмин В.Н. Влияние внутренней структуры частиц сажи на их оптические свойства // IV Всесоюзное совещание по распространению лазерного излучения в дисперсной среде: Тез. докл., т. I.- Обнинск-Барнаул, 1988. - С. 113 - 115.