Исследование особенностей электронной структуры сильно коррелированных систем обобщенными методами на основе теории динамического среднего поля тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 538.915

НЕКРАСОВ ИГОРЬ АЛЕКСАНДРОВИЧ

ИССЛЕДОВАНИЕ ОСОБЕННОСТЕЙ ЭЛЕКТРОННОЙ

СТРУКТУРЫ СИЛЬНО КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ ОБОБЩЕННЫМИ МЕТОДАМИ НА ОСНОВЕ ТЕОРИИ ДИНАМИЧЕСКОГО СРЕДНЕГО ПОЛЯ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание учёной степени

доктора физико-математических наук

1 з фев г::4

Екатеринбург 2014

005545149

005545149

Работа выполнена в лаборатории теоретической физики Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института электрофизики Уральского отделения Российской

академии наук

Официальные оппоненты: П.И. Арсеев, член-корреспондент РАН,

доктор физико-математических наук,

ФГБУН Физический институт им. П.Н. Лебедева РАН, г. Москва, Отдел теоретической физики им. И.Е. Тамма, заведующий сектором теории твердого тела

A.Н. Рубцов, доктор физико-математических наук, ФГБОУ ВПО "Московский государственный университет им. Ломоносова", Ленинские горы, г. Москва, профессор кафедры квантовой электроники физического факультета

B.Ю. Ирхии, доктор физико-математических наук,

ФГБУН Институт физики металлов УрО РАН, г. Екатеринбург, г.н.с. лаборатории квантовой теории конденсированного состояния отдела теоретической и математической физики

Ведущая организация: ФГАОУ "Сибирский федеральный университет" (СФУ), г. Красноярск

Защита состоится " 11 " марта 2014 г. в 13 часов на заседании Диссертационного совета Д004.024.01 в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте электрофизики Уральского отделения Российской академии наук (620016, г. Екатеринбург, ул. Амундсена, д. 106).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГБУН Института электрофизики УрО

РАН.

Автореферат разослан" 20 " января 2014 г.

Учёный секретарь

Диссертационного совета,

доктор физико-математических наук

Н.Н.Сюткин

Общая характеристика работы

Актуальность темы. Изучение систем с сильными кулоновскими электронными корреляциями является одним из наиболее актуальных направлений в области физики конденсированного состояния. В последние два десятилетия системы с сильными кулоновскими электрон-электронными корреляциями широко исследуются во всем мире как экспериментально, так и теоретически. Особенно интересным является компьютерное моделирование аномалий электронной структуры, экспериментально наблюдаемых в сильно коррелированных системах на основе переходных элементов (например, высокотемпературные сверхпроводники (ВТСП) на основе меди (например, La2Cu04, см. обзор [1]) и железа (например, BaFe2As2, см. обзоры [2, 3]), сильно коррелированные металлы (SrVOs), изоляторы Мотта-Хаббарда (V2O3), изоляторы с переносом заряда (NiO) и т.д. (для обзора см. [4]).

В течение пятнадцати лет были предложены различные гибридные методики расчета электронной структуры реальных сильно коррелированных материалов [5, 6, 7], которые в связи с бурным ростом компьютерной техники в настоящий момент стали реализуемы [8|. Как правило, к таким вычислительным методам относятся методы расчета электронной структуры, основанные на объединении теории функционала плотности [9] в приближении локальной электронной плотности (LDA1) [9] с подходами, используемыми при решении модели Хаббарда.

В последние годы большие успехи были достигнуты в модельном описании состояний сильно коррелированного парамагнитного металла и изолятора, а также перехода металл-изолятор в многозонпой модели Хаббарда с помощью теории динамического среднего ноля (DMFT2), в качестве обзора см. работу [10].

Экспериментально было установлено, что в реальных системах данная физика может играть определяющую роль (см. обзор [4]). Так, например, классическим примером перехода парамагнитный изолятор - парамагнитный металл является переход металл-изолятор в V2O3 при легировании атомами Сг, такой же переход может происходить при некоторых условиях и по температуре в стехиометрическом V2O3). Возникающее при этом металлическое парамагнитное состояние не является орбитально-, зарядово- или спиново-упорядоченным и для его описания приближение статического среднего поля (Хартри-Фока) непригодно. Также классическими примерами парамагнитного сильно коррелированного металла является SrVO.i, а парамагнитного диэлектрика с переносом заряда - NiO.

В настоящий момент объединенная вычислительная схема без подгоночных параметров LDA+DMFT [6] для расчета электронной структуры реальных сильно коррелированных систем является общепринятым мощным инструментом. Расчетная схема LDA+DMFT гармонично объединяет достоинства неэмпирического приближения локальной электронной плотности (LDA) и теории динамического среднего поля (DMFT). К основными достоинствами предлагаемых методов можно отнести учет корреляционных эффектов явным образом и учет специфики конкретных материалов для исключения подгоночных параметров из расчетных схем. Важно, что данные расчетные схемы имеют самосогласованный набор основных уравнений.

1 I DA - Local Density Approximation. Этот термин был введен в англоязычной литературе и стал общепринятым. Поэтому далее в тексте будет использоваться аббревиатура LDA. Такая система обозначений будет использована для всех англоязычных аббревиатур.

2DMFT - Dynamical Mean-Field THeory

Интенсивное использование DMFT подхода, а также объединенной схемы LDA+DMFT привели к практическому пониманию физических ограничений уравнений DMFT. В частности, в настоящее время ведется активная разработка методов, позволяющих учесть пространственные корреляции, т.е. учесть импульсную зависимость собственно-энергетической части модели Хаббарда, которая в DMFT строго локальна. Одним из методов, разработанных с этой целью, является приближение динамических кластеров (DCA 3) [11]. Несмотря на свою универсальность, данный подход имеет серьезные ограничения в плане численного счета, а также в интерпретации результатов и поэтому необходимо дальнейшее методологическое исследование в данном направлении.

Еще одной фундаментальной проблемой объединенной схемы LDA+DMFT является так называемая проблема двойного учета электронных кулоновских взаимодействий (впервые данная проблема была систематически изучена в работе [12]). В LDA расчете содержится часть локальных взаимодействий в виде Хартри вклада и обменно-корреляционного потенциала. Так как DMFT, в свою очередь, дает точное локальное решение модели Хаббарда, становится ясно, что для объединения LDA и DMFT необходимо вычитать некоторую величину из LDA гамильтониана во избежании двойного учета локальных взаимодействий. Суть проблемы заключается в том, что на данным момент не существует связи между LDA и DMFT на микроскопическом уровне. Поэтому сейчас существуют несколько феноменологических подходов, базирующихся на предположении, что LDA в каком-то смысле приближение "среднего поля" по отношению к модели Хаббарда [13, 14]. Безусловно данная проблема также требует систематического изучения, которое на данный момент не представлено в научной литературе.

В связи с активным развитием рентгеновской фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением (ARPES4) стало возможным более детальное изучение дисперсий электронных состояний в сильно-коррелированных системах, а также поверхностей Ферми [15, 16, 17]. В частности, экспериментально обнаружены различные особенности зонной структуры в окрестности уровня Ферми (изломы или "кинки"), которые не являются следствием взаимодействия коррелированных электронов с какими-либо бозонными модами (например, фононами) [15, 16, 17]. Также экспериментально обнаружены эффекты частичного разрушения поверхности Ферми (например, в медных ВТСП) [15, 16, 17]. В этой области также хорошо себя зарекомендовали гибридные расчетные схемы на основе LDA.

В диссертационной работе все вышеперечисленные вопросы серьезно проработаны. В частности, предложена обобщенная расчетная схема LDA+DMFT+ Е, позволяющая учитывать пространственные корреляции и электрон-фононное взаимодействие в стандартном LDA+DMFT подходе. Предложен согласованный метод исключения двойного учета - LDA'+DMFT метод. В качестве объектов исследования выбраны ВТСП системы на основе меди и железа, а также оксиды переходных металлов. Все данные системы находятся под пристальным вниманием как экспериментаторов, так и теоретиков. Все вышеперечисленное определяет актуальность данной работы.

Цель работы. Целью данной работы является дальнейшее методическое совершенствование и обобщение теории динамического среднего поля - DMFT+S, а также гибридной расчет-

3DCA- Dynamical Cluster Approximation

4 ARPES - Angular Resolved Photoemission Spectroscopy.

ной схемы ЬОА+БМРТ для моделирования и изучения электронной структуры и магнитных свойств реальных сильно коррелированных систем на основе переходных металлов: ВТСП оксидов меди, ВТСП пниктидов и халькогенидов железа, а также оксидов переходных металлов. Научная новизна.

• Предложен ЬОА'+ЭМРТ метод [А1,А2| - согласованный метод исключения двойного учета локальных кулоновских электрон-электронных корреляций, неизбежно возникающего в стандартной ЬОА+ОМРТ схеме из-за наличия части локального взаимодействия в ЬБЛ, которое затем в ОМРТ учитывается точно. ЬОА'+БМРТ метод основан на исключении коррелированных состояний из определения зарядовой плотности, используемой для расчета обменно-корреляционного потенциала в ЬБЛ расчетах, что оставляет в ЬОЛ только локальные взаимодействия типа Хартри (имеющие известный аналитический вид), которые затем дополнительно вычитаются из ЬОА гамильтониана.

• Новый ЬБА'+ОМРТ метод апробирован на примере хорошо изученных в литературе типичных представителей сильно коррелированных систем: диэлектриков с переносом заряда МпО, .\'Ю, СоО и сильно коррелированных металлов ЭгУОз и Зг2Пи()4 [А2]. Обнаружено, что для всех выбранных систем ЬОА'+ОМРТ метод приводит к увеличению энергии зарядового переноса за счет более отталкивающего потенциала. Для сильно коррелированных металлов в рамках согласованного метода исключения двойного учета не наблюдается существенных отличий от результатов общепринятого ЬОА+БМРТ расчета. Однако для диэлектриков с переносом заряда, в частности N¡0 и СоО, применение нового ЬОА'+БМРТ метода дает корректное диэлектрическое решение, в то время как стандартный ЬБА+БМЕТ метод при таком же выборе всех модельных параметров приводит к металлическому решению.

• Проведены ЬБА расчеты электронной структуры новейших слоистых ВТСП на основе ферропниктидов: ПеОРсАк (11е=Ьа,Се,Рг,Ш,Зт) [АЗ) и АРе2Ай2 (А=Ва,Зг) [А4], ШеАэ [А5|, ЛРРеЛн (А=Эг,Са) [А6). Показано, что во всех перечисленных системах электронные свойства в окрестности уровня Ферми определяются Ре-3<1 (¿2.,) состояниями двумерного слоя, состоящего из РеАв4 тетраэдров. Также показано, что все системы имеют схожую квазидвумерную топологию поверхности Ферми: 2-3 дырочных цилиндра в центре зоны Бриллюена и 2 электронных цилиндра в углах. Предложена минимальная модель, достаточная для описания электронных свойств данных систем.

• Проведены ЬОЛ расчеты электронных свойств новейших слоистых ВТСП на основе железа - халькогенидов железа (К,Сз)Ре23с2 [А7]. Проведен сравнительный анализ электронных свойств ВТСП пниктидов и халькогенидов железа в несверхпроводящей фазе. Система РеЭе имеет схожую электронную структуру вблизи поверхности Ферми с представленными ранее пниктидами. Однако для системы (К,Сз)Ре2Зе2 обнаружена существенно отличная топология поверхности Ферми. Аналогичная пниктидам структура поверхности Ферми в (К,С8)Ге2йе2 возникает при 60% дырочном легирования из расчета на один атом железа.

• Проведены ЬЭА расчеты целой серии тернарных соединений, открытых вслед за ВТСП

пниктидами железа и имеющих сходный химический состав. В частности, SrPt2As2 [AS], BaFe2As3 [A9j, (Ca,Sr,La)Pt3P |A10), (Ca,Sr,Ba)Pd2As2 [All). Показано, что несмотря на сходный химический состав данные системы обладают существенно отличными электронными свойствами, например, отличной топологией Ферми поверхности.

• Получено теоретическое объяснение экспериментальной зависимости температуры сверхпроводящего перехода в новых ВТСП на основе железа от высоты аниона над плоскостью атомов железа [А12,А13]. Показано, что данную зависимость полуколичественно описывает выражение Аллена-Дайнса для Тс, причем основной эффект в данном случае обеспечивается изменением величины полной LDA плотности состояний на уровне Ферми, которая в свою очередь зависит от силы гибридизации железо-лиганд и имеет максимум при Az„=1.38Ä.

• Методами LDA+DMFT и LDA'+DMFT рассчитана электронная структура ВТСП халько-генида железа Ki-xFe2-i,Se2 [A14j. Показано, что в отличие от пниктидов данная система более коррелирована: квазичастичная масса в сравнении с зонной массой возрастает в 5 раз в Ko.76Fei.72Se2 (дырочное легирование около 25%), в отличии от пниктидов с перенормировкой квазичастичной массы равной 2 при одинаковых величинах параметров кулоновского взаимодействия. Также обнаружено, что с ростом величины дырочного легирования от стехиометрического состава KFe2Se2 к дырочно легированному Ko.76Fei.72Se2 сила корреляционных эффектов возрастает. Показано, что в силу многозопности данного соединения корреляционные эффекты для различных зон, расположенных в разных частях зоны Бриллюена различны [А15|.

• Предложен обобщенный метод DMFT+E, позволяющий учитывать дополнительные, не входящие в модель Хаббарда или исчезающие в приделе бесконечной размерности пространства взаимодействия (см. обзор [А16]). Учет таких дополнительных взаимодействий проводится в приближении аддитивности "хаббардовской" и "дополнительной" собственно-энергетических частей. В частности, в качестве "дополнительных взаимодействий" были выбраны взаимодействия коррелированных электронов с псевдощелевыми АФМ флукту-ациями ближнего порядка [А17| и электроп-фононное взаимодействие [А18,А19].

• Методом DMFT+E проведены модельные расчеты профилей спектральпой плотности двумерной модели Хаббарда, продемонстрировавшие качественную картину "разрушения" поверхностей Ферми и образования "дуг" Ферми в сильно коррелированном металле и легированном моттовском диэлектрике [А20,А21|, качественно согласующуюся с ARPES экспериментами в ВТСП купратах . Рассчитана дисперсия электронных возбуждений и их затухание, вызванное псевдощелевыми флуктуациями, неоднородное по зоне Бриллю-эна. В рамках этого же подхода проанализирована роль рассеяния на случайных примесях [A17J.

• Проведены LDA+DMFT+E расчеты псевдощелевого поведения в нормальной фазе недо-допированых дырочных ВТСП купратов Bi2Ca2SrCu20g /, (Bi2212) [А22,А23] и La2_ISrICu04 (LSCO) [А24], а также электронных ВТСП Шг-хСехСиС^ (NCCO) [А25,А26] и Pr2_ICeICuQ4

(PCCO) [A27J. Параметры, характеризующие конкретное соединение (включая величину хаббардовского отталкивания U и ширину псевдощели), рассчитывались в рамках приближений LDA, LDA+DMFT и NRG (с учетом двуслойного расщепления спектра возбуждений в случае £¡¡2212). Полученные результаты демонстрируют полуколичественное согласие с результатами ARPES экспериментов. Показано, что отличия электронной структуры, полученной в рамках зонных расчетов, приводят к качественно разной картине разрушения поверхности Ферми в данных классах ВТСП систем [А22,А25,А28].

• Выполнены DMFT и DMFT+S расчеты для ВТСП купатов в трехзонной модели Эмери [А29], учитывающей наиболее важные с физической точки зрения орбитали в СиОг слое. Из полученных в рамках DMFT расчетов данных построены фазовые диаграммы в координатах величина кулоновского взаимодействия и величина поправки на двойной учет, а также величина полной заселенности и величина поправки на двойной учет. Показано, что область диэлектрика с переносом заряда на данных фазовых диаграммах достаточно мала. Показано, что Ферми поверхности в DMFT+S расчетах, выполненных для однозонной и трехзонных моделей, качественно идентичны.

• Обнаружен новый (чисто электронный) механизм формирования изломов ("кинков") в электронном спектре сильно коррелированных систем, связанный с особенностями спектральной плотности таких систем - существованием в ней вклада от хорошо разделенных (по энергии) хаббардовских зон и центрального пика. Показано, что эти "кинки" возникают при энергиях, существенно превышающих характерные энергии фононов, и определяются только зонной структурой и факторами перенормировки теории Ферми-жидкости [АЗО]. Таким образом, показано, что исследование спектров ARPES в широком интервале энергий может дать новую и неожиданную информацию об электронной структуре сильно коррелированных систем. Подобного рода аномалии уже наблюдались в ARPES экспериментах на SrV03.

• В рамках DMFT+E приближения изучены особенности ("кинки") в электронном спектре сильно коррелированных систем, обусловленные электрон-фононным взаимодействием и их соотношение с "кинками" чисто электронной (корреляционной) природы . Корреляционные "кинки" в значительной мере маскируются фопонными "кинками", так что для их наблюдения требуется выполнение достаточно жестких ограничений на параметры модели, такие как дебаевская частота фононов, величина константы электрон-фононного взаимодействия, а также величина межэлектронных (хаббардовских) корреляций [А18,А19].

Теоретическая и практическая значимость работы. В настоящей работе автором предложены обобщения LDA+DMFT метода расчета электронной структуры реальных сильно коррелированных систем - (1) LDA'+DMFT, позволяющего согласованно исключить двойной учет кулоновских взаимодействий в LDA+DMFT и (2) обобщенные DMFT+ Е и LDA+DMFT+E методы, позволяющие учесть "дополнительные" по отношению к модели Хаббарда взаимодействия в стандартной LDA+DMFT схеме, например, псевдощелевые антиферромагнитные флуктуации ближнего порядка или взаимодействие фононов с коррелированными электронами. Предложенные в данной работе обобщенные методы использованы для описания элек-

тронных свойств следующих реальных сильно коррелированных систем: сильно коррелированных металлов SrV03, Sr2Ru04 диэлектриков с переносом заряда MnO, NiO, СоО, дырочных ВТСП купратов Bi2Ca2SrCu208_i, La2 ^Б^СиОд, а также электронных ВТСП Nd2-IC'eICu04 и Ргг-^Сс^СиОд, ВТСП халькогенида железа KFe2Se2 и ряда сопутствующих систем. Также в ходе диссертационной работы были обобщены и усовершенствованы уже существующие компьютерные программы для реализации описанных приближений, которые в дальнейшем могут быть использованы для расчета электронной структуры и свойств твердых тел, обладающих соответствующими свойствами. Полученные в работе результаты представляют как самостоятельный интерес для описания свойств рассмотренных соединений, так и могут служить базой для построения новых теоретических подходов.

Методы исследования. Методы изучения электронных свойств, использованные в диссертации основаны на теории функционала электронной плотности в приближении локальной электронной плотности (DFT/LDA), теории динамического среднего поля (DMFT) и объединенной расчетной схеме - LDA+DMFT. Практическая реализация данных методов осуществлена в программных пакетах TB-LMTO-ASA5 v.47 [18, 19], разработанном в группе профессора O.K. Андерсена (Институт им. М. Планка, г. Штутгарт, Германия); программа для LDA+DMFT(HF-QMCe) расчетов, разработанная А.И. Потеряевым (Инстиут физики металлов УрО РАН, Екатеринбург); программа для DMFT(NRG7) расчетов [20], разработанная профессором Т. Прушке (Институт теоретической физики университета г. Геттингена, Германия); также в ходе выполнения диссертационной работы были разработаны собственные компьютерные программы.

Основные положения, выносимые на защиту.

• Согласованный метод исключения двойного учета локальных кулоновских электрон-электронных корреляций - LDA'+DMFT, основанный на явном исключении коррелированных состояний из определения зарядовой плотности, используемой для расчета обменно-кор-реляционного потенциала в LDA расчетах, оставшиеся локальные взаимодействия типа Хартри имеют известный аналитический вид и затем дополнительно вычитаются из LDA гамильтониана, а затем локальные корреляции точно описываются в рамках DMFT.

• Результаты LDA'+DMFT расчетов, хорошо изученных в литературе типичных представителей сильно коррелированных систем: диэлектриков с переносом заряда MnO, NiO, СоО и сильно коррелированных металлов БгУОз и Sr2Ru04: карты спектральных плотностей и парциальные и поорбитальные плотности состояний. Увеличение энергии зарядового переноса за счет более отталкивающего потенциала для всех выбранных систем в LDA'+DMFT методе. Хорошее согласие с экспериментальными данными по рентгеновской фотоэмиссии.

5TB-LMTO-ASA - tight-binding linearized muffin-tin Orbitals within atomic spheres approximation

eHF-QMC - quantum Monte-Carlo method within Hirsh-ЕУе algoritm

7NRG - numerical renormalization group

• LDA расчеты электронной структуры новейших слоистых ВТСП на основе ферропник-тидов: ReOFeAs (Re=La,Ce,Pr,Nd,Sm) и AFe2As2 (A=Ba,Sr), LiFeAs, AFFeAs (A=Sr,Ca), демонстрирующие, что во всех перечисленных системах электронные свойства в окрестности уровня Ферми определяются Fe-3d(i2,) состояниями двумерного слоя, состоящего из FeAs4 тетраэдров, а также показавшие схожесть квазидвумерной топологии поверхности Ферми: 2-3 дырочных цилиндра в центре зоны Бриллюена и 2 электронных цилиндра в углах для всех упомянутых систем, что привело к формулировке минимальной модели, достаточной для описания электронных свойств данных систем.

• LDA расчеты электронных свойств новейших слоистых ВТСП на основе железа - халько-генидов железа (K,Cs)Fe2Se2 и сравнение их электронных свойств с ВТСП пниктидами в несверхпроводящей фазе, из которого видно, что система (K,Cs)Fe2Se2 имеет существенно отличную топологию поверхности Ферми, а аналогичная пниктидам структура поверхности Ферми в (K,Cs)Fe2Se2 возникает при 60% дырочном легирования из расчета на один атом железа.

• Теоретическое объяснение экспериментальной зависимости температуры сверхпроводящего перехода в новых ВТСП на основе железа от высоты аниона над плоскостью атомов железа Дza в рамках формулы Адлена-Дайнса для Тс, где в основном изменил величины Тс в зависят от величины полной LDA плотности состояний на уровне Ферми, которая в свою очередь зависит от силы гибридизации железо-лиганд и имеет максимум при Az„=1.38Ä.

• Расчет электронной структуры ВТСП халькогенида железа Ki^xFe-j-!/Sc2 в рамках метода LDA+DMFT и LDA'+DMFT, показавший, что в отличии от пниктидов данная система более коррелирована: квизичастичная масса в сравнении с зонной массой возрастает в 5 раз в K0.76Fei.72Se2 (дырочное легирование около 25%), в отличии от пниктидов с перенормировкой квазичастичной массы, равной 2, при одинаковых величинах параметров кулоновского взаимодействия, однако при уменьшении величины дырочного легирования система Ko.76Fei.72Se2 становится менее коррелирована, чем стандартные пниктиды.

• Обобщенный метод DMFT+S, позволяющий учитывать взаимодействия сильно коррелированных электронов с коллективными возбуждениями, не содержащимися в модели Хаб-барда. В частности, в качестве дополнительных взаимодействий были выбраны взаимодействия коррелированных электронов с псевдощелевыми АФМ флуктуациями ближнего порядка, а также взаимодействия коррелированных электронов с фонопами. Результаты DMFT—Е расчетов модельных расчетов согласуются с ARPES данными для ВТСП купра-тов в псевдощелевой фазе: на картах поверхности Ферми видна качественная картина "разрушения" поверхностей Ферми и образования "дуг" Ферми. В случае электрон-фононного взаимодействия DMFT+S расчеты позволяют описать характерные кинки (изломы) электронной дисперсии также наблюдающиеся в эксперименте.

• Результаты LDA+DMFT+E расчетов без подгоночных параметров псевдощелевого поведения в нормальной фазе недодопировапых дырочных ВТСП купратов Bi2Ca2SrCu208-i

и La2SrxCu04, а также электронных ВТСП Nd2-xCexCu04 и Pr2_iCexCu04, демонстрирующие полуколичественное согласие с результатами ARPES экспериментов. Отличия электронной структуры, полученной в рамках зонных расчетов, приводящие к качественно разной картине разрушения поверхности Ферми в данных классах ВТСП систем.

• Новый (чисто электронный) механизм формирования изломов ("кинков") в электронном спектре сильно коррелированных систем, связанный с особенностями спектральной плотности таких систем - существованием в ней вклада от хорошо разделенных (по энергии) хаббардовских зон и центрального пика, причем данные "кинки" возникают при энергиях, существенно превышающих характерные энергии фононов, и определяются только зонной структурой и факторами перенормировки теории Ферми-жидкости. Критерий сосуществования "кинков" чисто электронной (корреляционной) природы и фононных "кинков" получен в рамках DMFT+E расчетов.

Достоверность. Достоверность полученных в диссертационной работе результатов обеспечивается применением широко апробированных методов изучения электронной структуры силыюкоррелированных соединений, обоснованным выбором физических приближений, а так же согласием результатов работы с результатами других авторов и данными экспериментов.

Апробация работы. Основные положения диссертации и отдельные ее результаты докладывались на следующих конференциях:

XXXI международная зимняя школа физиков-теоретиков "Коуровка-2006", Кыштым, 1925 февраля 2006 г; XVI Уральская международная зимняя школа по физике полупроводников, Кыштым, 27 февраля - 4 марта 2006 г.; Workshop "First-principles approaches to optical and photoelectron spectra", München, Germany, 9-12 March 2006; Вторая международная конференция "Фундаментальные проблемы высокотемпературной сверхпроводимости", Москва, 9-13 октября 2006 г.; 8th International Conference on Materials and Mechanisms of Superconductivity and High Temperature Superconductors (M2S-HTSC-VIII), Dresden, Germany, July 9 - 14, 2006; The Physical Society of Japan the 62nd Annual Meeting (Hokkaido University (Sapporo Campus) Sep.21-24,2007); The 8th International Conference on Spectroscopies in Novel Superconductors (SNS2007), (August 20 - 24, 2007 ,Sendai, Japan); VIII Российская конференция по физике полупроводников. (Екатеринбург, 30 сентября - 5 октября 2007); VIII молодежный семинар по проблемам физики конденсированного состояния вещества, (Екатеринбург, 19-25 ноября 2007); XXXII международная зимняя школа физиков-теоретиков "Коуровка-2008", Новоуральск, 18-24 февраля 2008 г. (Новоуральск); XXXII международная зимняя школа физиков-теоретиков "Коуровка-2010", Новоуральск, 20-29 февраля 2010 г.; Междкнародная конференция "Фундаментальные проблемы высокотемпературной сверхпроводимости", Москва, 2011; Международная зимняя школа физиков-теоретиков «Коуровка» 34, (Новоуральск 26 февраля-2 марта); "Электронные спектры и электронная структура ES&ES" (20 мая - 23 мая 2013 г. Киев (Украина); HTS-2013 (Звенигород, 30 сентября - 4 октября 2013).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 30 работ - [А1]-[А30). Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, выводов и списка литературы. Содержит 315 страниц машинописного текста, в том числе 134 рисунка и 17 таблиц. Список литературы включает 456 наименований.

Основное содержание работы

Диссертационная работа состоит из введения, шести глав и заключения.

Во введении обоснована актуальность темы, сформулированы цель и задачи работы, а также основные положения, выносимые на защиту. Кроме того, во введении описана научная новизна и практическая ценность результатов работы и приведена краткая характеристика основных разделов диссертации.

Во второй главе подробно рассматривается общепринятый метод зонных расчетов электронной структуры реальных сильно коррелированных систем ЬЭЛ I БМРТ по уже опубликованным материалам. В частности изложены основы теории функционала электронной плотности и приближение локальной электронной плотности (Ы)А), а также основные положения теории динамического среднего поля (ОМБ'Т). В данной главе детально рассмотрены как недостатки, так и достоинства ЬБА (см. [9]) и БМРТ (см. обзор [10]) расчетов по отдельности и гибридного ЬОЛ+ОМГТ метода (см. обзор |6]), а именно, ограниченность учета локальных корреляционных электрон-электронных эффектов, возникающая в ЬБА приближении, отсутствие пространственных корреляционных эффектов в БМРТ и проблема двойного учета локальных электронных корреляций в ЬОЛ ьОМГТ.

Наиболее важным в главе два является изложение систематического изучения влияния величины поправки на двойной учет на ЬОЛ•ОМГТ решение модели Эмери [А29] для ВТСП купрата Мс^СиО,). Модель Эмери является минимальной моделью для описания электронных состояний Си02 слоя медных ВТСП оксидов. Данная модель является обобщением модели Хаб-барда, в которой есть не только коррелированная Си-3<112_!(2 орбиталь, но и некоррелированные 0-2рх и 0-2ри орбитали. Именно этот факт дает нетривиальную зависимость ЬБА+БМГТ решения модели Эмери для ШгСиС^ от величины поправки на двойной учет.

Гамильтониан модели Эмери в обратном пространстве имеет вид:

Я(к) = ¿аД(к)с+аск/г + ИД, (1)

здесь индексы а и /3 соответствуют Си-3(1х2 , 0-2рх, 0-2р„ орбиталям, которые для краткости обозначены с1, рх и ру, соответственно.

Величины интегралов перескока и кулоновского взаимодействия II, используемые в диссертационной работе, представлены в Таблице 1, где: 1РР - интегралы перескока для ближайших медных и кислородных узлов, ^ - интеграл перескока между кислородными узлами во вторую координационную сферу, и интеграл перескока между медными и кислородными узлами во вторую и третью координационные сферы.

Таблица 1: Энергетические параметры модели Эмери (в эВ) (из работы [21]).

Ed — Ер tpd tpp Ir t> pd t" tdd и

1.61 1.16 -0.54 -0.21 -0.05 0.01 0.07 8

Решение модели Эмери в рамках ЬОА+БМРТ имеет три фазы - диэлектрик с переносом заряда, дырочно легированный метал с квачичастичным пиком на потолке зоны Жанга-Райса и электронно легированный метал с квачичастичным пиком на дне верхней хаббардовской зоны

[А29]. По результатам ЬОЛ+БМРТ расчетов определены области существования диэлектрического решения с переносом заряда для модели Эмери в зависимости от величины поправки на двойной учет при различных параметрах модели: энергии переноса заряда Ел — Ер, интеграла перескока полного заполнения пш (и соответствующего ему заполнения Сц-3(112_!,2 состояния п^), величины кулоновского взаимодействия 17. Основные результаты опубликованы в работе [А29) и представлены ниже.

-I-1-1-1-1-;-1-1-.-1-1-1-1-1-1-1-1-1-г

ОН Переход из диэлектрика в металл с О.Р. в ЧУ. Переход из диэлектрика в металл с О.Р. в инв

Г ТЦ

02|> А

Г5.

| Металл, 1 Ч.р. в инв

4 г-Й-В-

Диэлектрик

1-в-^

А2™о- ин. Металл, г\ о.р. вг.п.в.

АА Переход из диэлектрика в металл с О.Р. в 0-2р Переход из диэлектрика в металл с трёхпиковой структурой

Рисунок 1: Фазовые диаграммы Едс от при С/ = 8 эВ (слева) и ЕЛс от С/ при п^ = 2.5 (справа) для модели Эмери, полученные на основе ЬВА+ОМПХХ'ПС) расчетов. Линия с квадратами соответствует переходу из диэлектрической фазы в металлическую фазу с квазичастичным пиком (<З.Р.) в зоне Жанга-Райса (г.И.В.), а линия со звездочками - переходу в металлическую фазу с квазичастичным пиком в верхней хаббардовской зоне (1ШВ).

Слева па рисунке 1 приведена фазовая диаграмма в переменных Е¿с и при постоянном 17 = 8 эВ. В отличии от однозонного случая, переход из диэлектрической фазы может быть в металл с квазичастичным пиком в верхней хаббардовской зоне (звездочки) или в металл с квазичастичным пиком в зоне Жанга-Райса (квадраты).

Справа на рисунке 1 представлена область существования диэлектрика с переносом заряда в переменных ЕЛс - и при постоянном полном заполнении пш = 2.5, что соответствует полностью заполненпым 0-2рх и 0-2ру состояниям и наполовину заполненному Си-3(112_!)2 состоянию. Для выбранных параметров модели не существует диэлектрического решения при II < 5 эВ и пи = 2.5. Область существования решения для диэлектрика с переносом заряда достаточно узкая по величине поправки на двойной учет Для большой области значений ¡7.

В третьей главе описан новый метод согласованного исключения поправки на двойной учет в объединенном ЬОА+БМРТ методе - ЬОА'+БМРТ, изложенный в работах [А1], [А2]. Формально гамильтониан Ы)А+ВМРТ метода [8) состоит из трех вкладов:

Я = Ни

5Е

^пт' Т^Итпа ^Ит'гт'

е

г* г* г г - Нпс

(2)

I —{¿,1—1,1 7Л<7.т'<7

Первым вкладом в (2) является гамильтониан, который используется в стандартных ЬБА рас-

четах

г ' 1 тфт' 1 1

(4)

представляют одночастичный потенциал, создаваемый всеми ионами г с зарядом cZt в точке Ri, а также потенциал электрон-электронного взаимодействия типа "плотность-плотность".

Величина Е^А(р(г)) в выражении (3) является функцией локальной зарядовой электронной плотности, которая является приближением для истинного обменно-корреляционного функционала E^[p], возникающего в рамках теории функционала электронной плотности [9]. Явный вид функции £';DA(p(r)) может быть получен либо в рамках теории возмущений по малой величине электронной плотности [22], либо из численного решения модели "желе" (однородный электронный газ на постоянном положительной фоне Vjon(r) = const, создаваемом ионами) [23). Если выбрать явный вид базисных функций tpi для разложения полной волновой функции системы, для непосредственного численного вычисления матричных элементов гамильтониана (3)), тогда зарядовая плотность электронов р может быть получена как:

Второй член в (2) описывает локальное кулоновское (хаббардовское) электрон-электронное взаимодействие на сильно коррелированных орбиталях, обозначенных индексами id и l,j (предполагаются, например, rf-орбитали переходных металлов). Величины наиболее существенных прямого и обменного кулоновских взаимодействий представлены в виде матрицы Г/^,. Матрица Jmm' характеризует электрон-электронные взаимодействия с переворотом спина. Штрих над знаком суммы означает, что как минимум два индекса должны быть отличны друг от друга. Для спиновых индексов приняты следующие обозначения: a =J,(t) и а —t (!)•

И наконец последний вклад HDC вычитается в (2) для предотвращения двойного учета локального кулоновского взаимодействия, которое уже содержится в Hlda в виде Хартри вклада и £xL,DA(p(r)), которое затем точно будет учтено в рамках DMFT. Однако, отсутствие диаграммного представления LDA вклада в гамильтониане (2) исключает возможность точно выразить HDC в терминах U, J и р. Таким образом не существует однозначного выражения для HDC (см. [12]), что и называется проблемой поправки на двойной учет в LDA+DMFT расчетной схеме.

Одним из наиболее часто используемых выражений для HDC является выражение, полученное из полного хаббардовского взаимодействия (второй член в гамильтониане (2)) в рамках приближения Хартри [13] (FLL - fully localized limit):

N

(5)

¿=i

Где, n,ja = X^m nddm<7 = ~~ полное число электронов на взаимодействующих орбита-

лях с учетом спина, n,i = п<ь,; U - величина кулоновского (хаббардовского) отталкивания, a J - величина обменного (хундовского) взаимодействия. Обычно, эти величины вычисляются в рамках "constrained-LDA" метода) [24]. Величина nj может быть получена непосредственно из LDA расчета и затем оставаться фиксированной во время DMFT расчета, либо обновляться на каждой DMFT итерации. Величины nd, полученные разным способом, достаточно близки к друг другу, однако, из-за большой величины U различия в величине энергии могут

быть значительными. Также стоит отметить, что данный подход и большинство аналогичных подходов для вычисления величины поправки на двойной учет строятся в предположении, что полученные в LDA результаты являются неким приближением Хартри-Фока для результатов, которые могут быть получены в модели Хаббарда.

Существуют несколько альтернативных подходов для решения проблемы двойного учета в LDA+DMFT. Например, если вместо зонных LDA расчетов выполнять зонные расчеты в приближении Хартри-Фока, а затем выполнять DMFT вычисления, тогда вид поправки на двойной учет будет точно известен. Однако, такие Hartree-Fock+DMFT расчеты насколько нам известно не проводились, и более того известно, что зонные расчеты в приближении Хартри-Фока для твердых тел хуже согласуются с экспериментом нежели LDA расчеты.

Также возможным решением проблемы двойного учета в LDA+DMFT является использование так называемого метода GW+DMFT, который в котором для расчета затравочной зонной структуры вместо LDA приближения используется GW приближение,которое по сути есть первое уравнение в цепочке уравнений движения для кулоновского потенциала. Поскольку GW приближение по определению имеет диаграммное представление теоретически его достаточно легко объединить с DMFT, исключив проблему двойного учета. Однако, не смотря на активное развитие данного перспективного метода существует ряд нерешенных проблем при его практическом применении.

Ввиду всего выше сказанного в качестве возможного подхода к решению проблемы двойного учета локального кулоновского взаимодействия в LDA+DMFT нами был предложен некий компромиссный вариант между расчетами в приближении Хартри-Фока и LDA расчетами. Основная идея данного подхода состоит в том, чтобы с самого начала явным образом исключить из самосогласованного LDA расчета локальное обменно-корреляционное взаимодействие только для сильно коррелированных состояний, так как затем это взаимодействие будет точным образом учтено в методе DMFT. С этой целью предложено переопределить зарядовую плотность (5), которая используется для вычисления следующим образом:

явным образом исключал из суммы вклады от сильно коррелированных орбиталей. Таким образом переопределенная р'(г) используется для задания Е^>А в самосогласованном LDA расчете, результаты которого затем используются в ОМРТ части объединенной расчетной схемы LDA+DMFT. Таким образом, в LDA остаются только локальные кулоновские корреляции типа Хартри, представленные в выражении (3). Следовательно, для согласованного исключения двойного учета в LDA+DMFT необходимо использовать Хартри вклад вида (6). Предло-

(7)

женный метод согласованного исключения двойного учета в ЬОА+ОМРТ получил название ЬОА'+ОМРТ.

Также в данной главе представлен сравнительный анализ ЬОА+ОМРТ и ЬОА'+ОМРТ результатов для типичных представителей сильно коррелированных систем - диэлектриков с переносом заряда МпО, СоО и N¡0 и сильно коррелированных металлов ЭгУОз и Э^ГЬЮ^ Для расчета зонных структур данных систем в рамках ЬОА и ЬОА' вычислений использован базис линеаризованных маффин-тин орбиталей (ЬМТО) [18, 19]. В данных расчетах обменно-корреляционпый потенциал выбран в виде, предложенном фон Бартом и Хединым в рабо-

те [25]. Для данных соединений были проведены ЬОА'+ОМРТ и ЬОА+ОМРТ расчеты с постоянной поправкой на двойной учет РЬЬ(ЬОА) и самосогласованно перевычисляемой поправкой на двойной учет РЬЬ(8С). Для диэлектриков были получены плотности состояний, спектральные функции, оптические проводимости и проведено сравнение с оптическими и фотоэмиссионными спектрами. Для сильно коррелированных металлов также получены плотности состояний и представлено сравнение с фотоэмиссионпыми спектрами. Для задания решеточной задачи в ОМРТ были использованы полные ЬОА и ЬОА' гамильтонианы без какого-либо проектирования. Эффективная примесная задача в ОМРТ решалась методом квантового Монте-Карло с применением алгоритма Хирша-Фая (НР-ОМС).

Для иллюстрации ЬОА и ЬОА' расчетов приведем в автореферате только соответствующие результаты для N¡0 (результаты для МпО и СоО аналогичны). На Рисунке 2 представлены плотности состояний и энергетические дисперсии ЬОА и ЬОА' расчётов для N¡0.

Рисунок 2: Плотности состояний (слева) и энергетические дисперсии (справа), полученные из LDA (черные линии) и LDA' (красные линии) расчетов для NiO. Ноль энергии уровень Ферми.

Видно, что форма плотностей состояний в LDA' и LDA расчетах отличается положением 0-2р состояний. В LDA' расчете 0-2р состояния примерно на 1 эВ ниже по энергии, однако, ее форма остается практически неизменной. Это возникает в следствии более отталкиватель-ного потенциала в LDA' расчете, что приводит к смещению вверх по энергии Ni-3d. Однако, положение Ni-3d состояний зафиксировано относительно уровня Ферми, что приводит к смещению всех остальных состояний кроме Ni-3d вниз. Такая небольшая величина смещения может быть объяснена уменьшением обменно-корреляционной энергии в LDA' расчете, которая для металлических систем (с плотностью электронного газа г„=2-6) имеет величину порядка 1 эВ иа одно электронное d состояние [22|. Также отметим, что форма дисперсий электронных состояний в обоих расчетах практически не отличается друг от друга. Для двух других оксидов,

рассмотренных в диссертации (МпО и СоО), ЬБА' и ЬБА зоны и плотности состояний ведут себя сходным образом.

Рисунок 3: Сравнение экспериментальных фотоэмиссионных (кружки и крестики) и теоретических спектров, рассчитанных в рамках ЬБА+БЫРТ (чёрные линии) и ЬОА'+БМРТ (красные линии) подходов с Е^с в виде РЬЦЪБА) (пунктирные линии) и РЬЬ(ЭС) (сплошные линии) для №0. Ноль энергии - уровень Ферми.

На рисунке 3 представлено сравнение теоретических фотоэмиссионных спектров, рассчитанных в рамках ЬБА+БМРТ (черные линии) и ЬОА'+БМРТ (красные линии) подходов и экспериментальных данных для N¡0. Расчеты в рамках ЫЭА'+БМРТ метода дают корректное описание системы N¡0, в то время как стандартный ЬБА+ОМРТ расчет дает металлическое решение (аналогичное поведение отмечено в работе [12]).

Отметим, что ЬОА'+БМРТ результаты для сильно коррелированных металлов ЭгУОз и Зг2Пи04 мало отличаются от ЫЭА+БМРТ расчетов (хотя и есть некоторые улучшения при сравнении с экспериментальными данными) [А1|, а также хорошо согласуются с результатами других авторов: ЭгУОз [26] и Зг2Ни04 [27].

В четвертой главе рассмотрены ЬБА (в первой части данной главы), а затем ЬБА+БМРТ и 1Л}А'+БМРТ расчеты (во второй части этой главы) для различных представителей нового класса сверхпроводников на основе железа, открытие которых привлекло огромное научное внимание к синтезу такого рода систем и привело к существенному всплеску количества экспериментальных и теоретических работ (см. обзоры [2, 3[). Сверхпроводники на основе железа делятся на два класса: это, так называемые, пниктиды и холькогениды. Далее перечислены основные представители этих классов (для краткости автореферата соответствующие ссылки на первоисточники приведены в работе [А12,А13]):

1. Легированные системы ШШП (ЫЕ=Ьа,Се,Рг,Ш,Зт,ТЬ,Ву) с температурой сверхпрово-

дящего перехода Тс пордка 25-55 К, имеющих химическую формулу ПЕО^хРхЕеАз.

2. Легированные А122 (А=Ва,Эг) пниктиды, такие как Ва^КхРегАзг с Тс около 38 К.

3. Так называемые 111 системы типа Ы1_1РеАв с Тс ~ 18 К.

4. (Эг,Са,Еи)РРеАз с Тс ~ 36 К.

5. 8г4(Зс,У)206Ре2(Р,А8)2 с Тс - 17 К.

6. РеЗег, РеЗе^Тех с Тс до 14 К.

р|— I I—I—I—I—I лл —I—I-1-16 -12 -8-4 0 4 8

Энергия. эВ

Рисунок 4: Кристаллическая структура BaFe2As2 (слева), LaOFeAs (справа) и LiFeAs (в центре). Слои, состоящие из FeAs4 тетраэдров, выделены фиолетовым цветом.

Таблица 2: Параметры кристаллической структуры BaFe2As2 и LaOFeAs. Позиции атомов в BaFe2As2: Ва (0, 0, 0), Fe (0.5, 0, 0.25), As (0, 0, zAs); LaOFeAs - La(0.25, 0.25, zLa), Fe (0.75, 0.25, 0.5), As (0.25, 0.25, zAs), O (0.75, 0.25, 0); LiFeAs - Fe (0.75, 0.25, 0.5), Li (0.25, 0.25, zLi), As (0.25, 0.25, zAs).

Параметры решетки BaFe2As2 LaOFeAs LiFeAs

Группы симметрии 14/шшш P4/nmm P4/nmm

а, А 3.9090(1) 4.03533(4) 3.7914(7)

с, Á 13.2122(4) 8.74090(9) c=6.364(2)

ZLa - 0.14154(5) -

ZAs 0.3538(1) 0.6512(2) 0.26351

ZLi - - 0.845915

7. (K,Cs)xFe2-¡,Se2 системы с Tc до 31 К.

В качестве иллюстрации рассмотрим электронную структуру нескольких типичных представителей новейших ВТСП систем на основе железа: LiFeAs [А5] в сравнении с LaOFeAs [А3| и BaFe2As2 [А4| системами. Отметим, что электронная структура BaFe2As2 впервые в мире была изложена в |А4|.

Согласно экспериментальным работам, описанным в [АЗ,А4,А5] данные системы кристаллизуется в тетрагональной структуре. Кристаллографические данные приведены в таблице 2, а соответствующие кристаллические структуры изображены на рисунке 4. Все кристаллические структуры имеют выраженную слоистую структуру, что предполагает квазидвумерные электронные свойства. Кристаллическая структура LiFeAs напоминает кристаллическую структуру Lalll и Ва122 и ее основным элементом является слои FeAs4 тетраэдров. Не смотря на то, что наиболее физически важные геометрические характеристики LiFeAs такие как межатомные расстояния Fe-Fe и Fe-As, а также величины As-Fe-As углов слегка отличны от Lalll и Ва122, это приводит лишь к небольшим отличиям в электронной структурах LiFeAs, Lalll и Ва122.

Для описанных выше кристаллических структур проведены LDA расчеты электронной структуры, используя базис линеаризованных маффин-тин орбиталей (LMTO) [18,19]. На верх-

Рисунок 5: Верхняя панель: ЬБА плотности состояний (слева) и зонные дисперсии (справа) для ЫРеАв. Нижняя панель: зонные дисперсии вблизи уровня Ферми в плоскости кг = 0 для ГлРеАя, ЬаШ и Ва112. Уровень Ферми - ноль энергий.

ней панели рисунка 5 показаны полная, Ре-Зй и Ав-4р плотности состояний (слева) и энергетические дисперсии (справа). Из рисунка 5 видно, что в интервале от -2.5 эВ до +2.5 эВ вокруг уровня Ферми в основном расположены Ре-3с2 состояния, в то время как Аа-4р состояния расположены ниже по энергии от -2.5 эВ до -6.0 эВ. В плоскости к2 = 0 энергетические дисперсии для ЫРеАв в окрестности уровня Ферми имеют схожую форму для всех трех систем ЬаШ [АЗ] и Ва112 [А4] (см. рисунок 5 внизу).

Чтобы провести прямое сравнение системы ЫРеАй с ЬаШ и Ва122 соединениями Ре-З^ плотности состояний данных систем наложены друг на друга на рисунке 6 слева в широком энергетическом интервале (сверху) и вблизи уровня Ферми (внизу). Небольшое увеличение ширины Ре-Зс? состояний в ЫРеАв связано с более сжатым тетраэдром РеАв4. По той же причине Ав-4р состояния ниже по энергии в ЫРеАБ, чем в ЬаШ и Ва112. Величина полной плотности состояний на уровне Ферми в Ь^РеАв 3.86 сост./эВ/эл.яч., что немного ниже чем в ЬаШ (4.01) и

в Ва122 (4.22) [А4]. В принципе, только этого факта достаточно для понижения Тс в сравнении с 1111 ферропниктидами. Из правой части рисунка 6 можно заключить, что в LiFeAs (как впрочем и в остальных системах) Fe-3d орбитали t2g симметрии - xz, yz, ху дают основной вклад в плотность состояний на уровне Ферми.

Рисунок 6: Верхняя панель слева: сравнение полученных в ЬЭА плотностей состояний для Ре-Зй оболочки для ГлГеАэ (линия точка-пунктир), Ьа111 (линия точек) и Ва122 (сплошная линия). Нижняя панель слева: Полные плотности ГлГеАв, Ьа111 и Ва122 вблизи уровня Ферми. Правая панель: Рассчитанные в ЬБА плотности состояний различных Ре-Зс! орбиталей для 1лРеА8. Уровень Ферми ноль энергий.

На рисунке 7 показаны рассчитанные в ЬБА поверхности Ферми для ЫРеАв, Ва122 и Ьа111. Во всех системах имеется два дырочных цилиндра в окрестности Г точки и два электронных эллиптических цилиндра в углах зоны Бриллюена. Данный факт также видно в дисперсионных кривых на рисунке 5. Однако, в отличие от Ва122 и Ьа111 электронные цилиндры в ЫРеАБ сильнее отделены друг от друга возле точки А и больше диспергируют вдоль оси кх.

Далее в данной главе рассмотрено влияние высоты аниона над плоскостью атомов железа на температуру сверхпроводящего перехода в новейших ВТСП системах на основе железа [А13|. Как показано в начале главы четыре основные состояния, пересекающие уровень Ферми принадлежат Ре-З(<1) ионам которые образуют квадратную решетку. Ионы мышьяка, форми-

Рисунок 7: Полученная в ЬБА расчетах Ферми поверхность для ВаГсгАБг (слева), ЬаОГеАв (справа) и ЫРеАв (в центре).

рующие октаэдры вокруг ионов железа расположены в шахматном порядке над и под плоскостью железа. В экспериментальной работе [28] была установлена нелинейная и немонотонная зависимость температуры сверхпроводящего перехода от высоты аниона (фосфора, мышьяка или селена) над уровнем плоскости ионов железа. Максимум Тс соответствует высоте аниона (a=P,As,Se) Aza ~ 1.37Ä. Поскольку на данный момент вопрос о механизме сверхпроводимости в данных системах является предметом дискуссий здесь предложено объяснение зависимости Т с от Aza ~ в рамках теории сверхпроводимости Бардина-Купера-Шрифера (БКШ) и ее наиболее адаптированной для электрон-фонопного взаимодействия формулой Аллена-Дайнса.

Следуя обобщению экспериментальных данных по температурам сверхпроводящего перехода относительно высоты аниона над плоскостью атомов железа [28) были проведены LDA расчеты величины полной плотности состояний на уровне Ферми N (Ер) с использованием базиса линеаризованных маффин-тин орбиталей (LMTO) [18, 19].

На рисунке 8 кружочками изображена величина N (Ер) в зависимости от высоты аниона Aza. Хорошо видно, что N (Ер) имеет максимум при Aza ~1.37Ä. Это качественно согласуется с поведением экспериментальных значений Тс как функции Аг„, обозначенных на рисунке 8 треугольниками, которые также имеют максимум около Aza ~1.37Á.

Такое немонотонное поведение величины N (Ер) может быть объяснено изменением силы гибридизации между анионом а и железом в тетраэдре FeAs4. Наибольшая сила гибридизации между этими ионами будет наблюдаться в идеальном тетраэдре с углом a-Fe-a 109.45°, таким образом отклонение величины этого угла от данного значения будет приводить к уменьшению Fe-a гибридизации. В работе [A13J показано, что системы с наибольшей величиной N (Ер) соответствуют величине угла a-Fe-a близкому к идеальному значению 109.45°.

Зависимость Д za от N (Ер) неизбежно приводит к возникновению соответствующей зависимости и для Те. Простейшая связь величины полной плотности состояний N (Ер) с температурой сверхпроводящего перехода Тс возникает в теории БКШ: Тс = 1.14шве~1/л, где ир -характеристическая частота коллективных возбуждений, обеспечивающих спаривательное взаимодействие (фононы, спиновые флуктуации и т.д.), а Л = gN(Ep)/2 - безразмерная константа взаимодействия (д - размерная константа связи). Далее выберем и>о=350 К, что соответствует результатам по нейтронному рассеянию для фононной плотности состояний в Lalll [29| и Ва122[30[ системах. Выберем для всех систем в качестве д экспериментальную оценку ее величины для Ва122 (зная Тс получим А=0.4) т.к. экспериментальное значение Те=38 К в данной системе наиболее стабильно относительно способа приготовления образца и способа его легирования. Теперь Тс может быть пересчитано для всех остальных систем, принимая во внимание влияние только от N(£'F).

Для объяснения недавно полученных спектров фотоэмиссии с угловым разрешением (ARPES) для состава Ko 76Fei 72Se2 [31] в завершении главы четыре представлены результаты LDA'+DMFT метода (примененного ранее к оксидам переходных металлов) для нового сверхпроводника на основе железа К^Рег-уЭег [А14,А15[, открытого в 2010 г. и принадлежащего к новому классу ВТСП соединений - селенидам железа. Хотя соединения АРегАвг (описанное выше) и AFe2Se2 изоструктурны, однако, электронные структуры соединений AFe2As2 и AFe2Se2, полученные в LDA расчетах, значительно отличаются [A7J.

На рисунке 9 представлено сравнение спектральных функций, полученных в LDA+DMFT

-т-Ехр.Т

- л- BCS (o>d=350 К)

• - □- - AD (w|n=o>2=350 К)

— N(EF)

Рисунок 8: Рассчитанные в LDA приближении величины полных плотностей состояний N(EF) (кружки, правая шкала) и температуры сверхпроводящего перехода Тс (шкала слева), полученные в рамках БКШ теории (звездочки), уравнения Аллена-Дайнса (квадратики) и экспериментальные значения Тс (треугольники) как функция высоты аниона Aza над плоскостью ионов железа для новых ВТСП систем.

и LDA'+DMFT расчетах, с ARPES спектром [31] для Ko.76Fei.72Se2. Теоретические спектраль-

Рисунок 9: Сравнение спектральных функций LDA+DMFT (внизу слева) и LDA'+DMFT (внизу справа) расчетов с ARPES спектрами с разной поляризацией (вверху) для Ko.76Fei.72Se2. Интенсивность спектральной функции обозначена цветом. Ноль энергии - уровень Ферми.

ные функции приведены вдоль направления Г — X зоны Бриллюэна аналогично экспериментальным данным. Спектральная функция LDA'+DMFT расчета (рисунок е) по интенсивности в области X точки и форме энергетических дисперсий около Г точки немного лучше согласуется с ARPES спектром (справа вверху), чем спектральная функция LDA+DMFT расчета (слева внизу). Из анализа теоретических и экспериментальных данных видно, что система Ko.7gFCi.72Sc2

более коррелирована нежели ВТСП пниктиды. Поскольку экспериментально были синтезированные образцы Ki_j;Fe2-¡,Se2 с разной степенью легирования, то в работе [А15] было изучено изменение электронных свойств с легированием в рамках LDA'+DMFT расчетов с Ег1е в виде FLL(SC). Для этого были выбраны еще три уровня легирования: один, соответствует стехиомет-рическому составу (полное число электронов пе—29.00), а два других промежуточных пе—28.00 и пе=27.20 (для Ka76Fe172Sc2 - пе=26.52).

Для определения влияния локального кулоновского взаимодействия па каждую из зон в Fe-3d полосе были найдены соответствующие перенормировки массы за счет корреляционных эффектов и величины смещений для различных частей LDA' зон (см. таблицу 3), необходимые для совмещения LDA' зон с максимумами спектральных функций, полученных из LDA'+DMFT расчетов для различных уровней легирования. На рисунке 10 пунктирными линиями представ-

Z 1 X Р N

Рисунок 10: Энергетические дисперсии LDA' расчета (сплошные линии) KFe2Se2 вдоль симметричных направлений зоны Бриллюэна с обозначением зон, для которых были подобраны коэффициенты корреляционной перенормировки. Пунктирные линии - энергетические дисперсии LDA расчета. Ноль энергии соответствует уровню Ферми.

лены рассчитанные в LDA энергетические дисперсии, которые по форме и положению схожи с LDA' энергетическими дисперсиями. Поэтому коэффициенты корреляционной перенормировки в LDA+DMFT расчетах будут примерно такими же, как в LDA'+DMFT расчетах.

В результате для соединения Ki_IFe2-!/Se2 установлено, что при дырочном легировании от стехиометрического состава KFe2Se2 до состава Ko.76Fei.72Se2 растет роль корреляционных эффектов при постоянной величине хаббардовского U и обменного хундовского J взаимодействий. Данные эффекты различны для разных квазичастичных зон, а также для различных частей зоны Бриллюэна, что не наблюдалось в арсенидах железа, в которых установлено однородное сжатие LDA зон. Выше указанные результаты опубликованы в работе [А15].

В пятой главе диссертации рассматривается обобщенный DMFT+S подход (см. обзор [А16]). Основная идея DMFT+E подхода - ввести в стандартные уравнения DMFT "внешние" (дополнительные) по отношению к модели Хаббарда коллективные возбуждения в приближении аддитивности собственно-энергетической части (СЭЧ), возникающей в DMFT, и СЭЧ, соответствующей взаимодействию "внешних" коллективных возбуждений и коррелированных электронов.

Наиболее существенным приближением DMFT+E подхода является аддитивность СЭЧ £, связанной, например, с хаббардовским взаимодействием и У^ - СЭЧ от взаимодействия

Таблица 3: Величины коэффициентов корреляционной перенормировки отдельных 1ЛЭА' зон, которые обозначены на Рисунке 10. В скобках приведены смещения в шкале энергий ЬОЛ' зон (эВ).

Орбитальный характер пе=26.52 пе=27.20 пе=28.00 пе=29.00

ху ШВ ху иНВ 1.5 (-0.23) нет 3.9 (-0.73) ~4.0 (+0.60) 2.65 (-0.61) 1.7 (+0.25) 1.7 (-0.35) ~4.0 (+0.75)

■за, уг (1) ЬНВ хг, уг (1) иНВ 4.2 (-0.78) 1.6 (+0.19) 3.0 (-0.75) ~2.5 (+0.48) 2.6 (-0.69) 3.0 (+0.56) 1.7 (-0.38) 4.0 (+0.77)

хг, уг (2) 2.3 (-0.48) ~2.5 (-0.60) 2.6 (-0.69) 1.7 (-0.38)

хг, уг, ху 1.2 (-0.1) 1.3 (-0.09) 1.3 (-0.10) 1.4 (-0.17)

Зг2-г2 (1) Зг2-т2 (2) 4.7 (-0.85) 1.1 (+0.25) 2.0 (-0.30) 1.3 (0.00) 1.3 (-0.03) 1.3 (-0.03) 1.25 (0.00) 1.25 (0.00)

хг, уг (3) хг, уг (4) 1.1 (+0.10) 1.1 (+0.10) 1.1 (+0.17) 1.1 (+0.15) 1.0 (+0.40) 1.0 (+0.35) 1.4 (-0.10) 1.4 (-0.17)

х'-у' 1.1 (+0.20) 1.0 (+0.32) 1.3 (-0.07) 1.3 (-0.07)

РсЗ<1 полоса 1.3 1.3 1.25 1.25

"внешних" коллективных возбуждений и коррелированных электронов. Тогда функция Грина

метода ОМРТ+Е может быть записана как

СкМ = ш + (8)

Главное достоинство обобщенного ВМРТ+Е подхода заключается в том, что аддитивная форма СЭЧ (8) [А16,А17] позволяет сохранить структуру самосогласованных уравнений общепринятого БМРТ метода [10]. Однако, в самосогласованном цикле БМРТ+ Ек подхода есть дополнительный шаг, а именно, вычисление "внешней" СЭЧ Ек(^,и), [Е(ш)]) в некотором приближении, которая зависит от химпотенциала ¡1 и локальной СЭЧ Е(ш). Соответствующая локальная решеточная функция Грина в БМРТ+Ек методе определяется следующим образом на каждой итерации:

С« М = — V----Г9)

> ЛГ^гш + /х-£г(к)-£Н-ЕкН К '

В результате получается искомая функция Грина (8), в которой Е(ш) и Ек(ш) найдены при самосогласовании.

В частности, в данной диссертационной работе в качестве "дополнительных взаимодействий" были выбраны взаимодействия коррелированных электронов с псевдощелевыми АФМ флуктуациями ближнего порядка [А17[ и электрон-фононное взаимодействие [А18,А19[.

Одним из наиболее ярких физических эффектов, наблюдаемых экспериментально для ВТСП систем на основе меди являются так называемые псевдощелевые эффекты [32]. Псевдощель возникает при относительно небольшом легировании (до величины оптимального легирования) ВТСП систем и температурах выше температуры сверхпроводящего перехода. Экспериментально это выражается в понижении величины фотоэмиссионного спектра на уровне Ферми с ростом легирования или при понижении температуры. В псевдощелевой фазе в медных ВТСП системах экспериментально наблюдается некоторый ближний порядок, что приводит к

необходимости учета пространственных корреляционных эффектов для адекватного описания псевдощелевого режима [32]. Напомним, что медные ВТСП оксиды являются сильно коррелированными системами.

Рассмотрим псевдощелевые эффекты в сильно коррелированных системах в рамках обобщенного ОМРТ+Ек подхода как предложено в работах [А16,А17]. Для вычисления Ек(ш), соответствующей движению электрона в гауссовом случайном поле псевдощелевых флуктуаций с основным рассеянием электрона на характерный антиферромагнитный вектор (£ = (п/а, п/а) в модели "горячих точек", используется следующая рекуррентная процедура [32]:

Ек(Ш) = Е„=1(и>к) (10)

где

^ Г д2 ^ \ ) Г X1)

iui + fi — Е(ш) — £n(k) + invnK — E„+i(cjk)

Величина Д характеризует псевдощелевой потенциал, а к = является обратной корреляционной длинной, характеризующей флуктуации зарядовой (CDW) или спиновой плотности ближнего порядка (SDW). Соответствующие дисперсии и скорости определены как е„(к) = е(к + Q) и vn — |i>£+q| + K+q| для четных шагов рекурсии п и е„(к) = е(к) и»„= |г£| + [fk| для нечетных шагов рекурсии п. Компоненты скорости г;х,!/(р) вычисляются обычным образом как производная невзаимодействующей электронной дисперсии е(к) по волновому числу. Комбинаторный множитель s(n) определяет число фейнмановских диаграмм, включенных в суммирование для различных типов флуктуаций ближнего порядка [32]. Физически рекуррентная процедура (11) соответствует введению флуктуаций ближнего порядка с пространственным масштабом в однородный фермионный резервуар окружающий эффективную примесь Андерсона, возникающую в рамках стандартного DMFT подхода. В принципе величины обоих параметров Д и характеризующих псевдощелевые флуктуации могут быть вычислены в рамках модели Хаббарда [А16[. Для решения эффективной однопримесной модели Андерсона используем численную ренормгруппу (NRG) [20].

Нетривиальная импульсная зависимость Ek(w) приводит к существенной трансформации Ферми поверхности из-за формирования псевдощели [А20,А21]. Для демонстрации "разрушения" поверхности Ферми, полученного в DMFT+Ek расчетах для случая сильно коррелированного метала U = At при заполнении п = 0.8, соотношения интегралов перескока f/t = —0.4, корреляционной длине £ = 10а (а - параметр решетки) на рисунке 11 представлены карты спектральной плотности при ы = 0 для различных величин псевдощелевого потенциала: (а) - А = 0.2i; (b) - Д = 0.4i; (с) - Д = i; (d) - Д = 21. Для сравнения пунктиром изображена невзаимодействующая поверхность Ферми, которая совпадает с точностью до небольшого температурного размытия с DMFT результатами, в силу локальности DMFT. С ростом псевдощелевой амплитуды Д хорошо определенная квазичастичная поверхность Ферми (пунктир) подавляется ("разрушается") в окрестности точек пересечения поверхности Ферми и границы АФМ зоны Бриллюэна (точки) - так называемые "горячие точки". При Д = 0.4t хорошо видно формирование горячих точек, при больших значениях Д хорошо видимой остается только дуга Ферми в нодальном направлении, в то время как на границах зоны Бриллюена поверхность Ферми становится не видна. Эти результаты качественно на модельном уровне иллюстриру-

Рисунок 11: "Разрушение" поверхности Ферми, полученное в DMFT+Ek расчетах для случая сильно коррелированного метала U = 4£ для заполнения п = 0.8, соотношения интегралов перескока í'/í = -0.4, £ = 10а (а - параметр решетки) для различных величин псевдощелевого потенциала: (а) - Д = 0.2Í; (Ь) - Д = 0.4Í; (с) - Д = í; (d) Д = 21. Пунктир - невзаимодействующая поверхность Ферми.

ют экспериментальные ARPES данные, полученные для ВТСП купратов, что описано далее в главе шесть.

Во второй части главы пять представлены результаты DMFT+E расчетов для модели Хаббарда, дополненной взаимодействием с дебаевскими (или эйнштейновскими) фононами в адиабатическое приближении (выполняется теорема Мигдала). Такое приближение разумно для константы электрон-фононного взаимодействия А < EF/u>ph ~ 10, где Ер - энергия Ферми, Щи - дебаевская или эйнштейновская частота. Рассмотрено влияние дебаевских (или эйнштейновских) фононов на слабо и сильно коррелированные электроны, в том числе и в окрестности мотт-хаббардовского перехода металл-диэлектрик. Дальнейшее рассмотрение в этом разделе в основном следует работам [А18,А19].

Проблема взаимовлияния сильно коррелированных электронов фопонов одна из центральных в физике сильно коррелированных систем. Фактически история таких исследований достаточно долгая, например, одной из наиболее популярных моделей для электрон-фононного взаимодействия (ЭФВ) в сильно коррелированных системах является модель Хаббарда-Хол-стейна (ХХМ) [34]. С одной стороны модель Хаббарда описывает локальное кулоновское взаимодействие на решетке, включая, например мотт-хаббардовский переход металл-диэлектрик. С другой стороны, модель Холстейна содержит локальное линейное по отклонениям плотности взаимодействие электронов проводимости с локальными (эйнштейновскими) фононными модами [33]. Однако, до настоящего времени, по-видимому, не исследовались сильно коррелированные электроны, взаимодействующие с дебаевскими фононами. Это является тем более удивительным ввиду широкого обсуждения физики "кинков" (переломов) в электронной дисперсии, наблюдаемых в ARPES экспериментах в ВТСП на 40-70 meV ниже уровня Ферми (см. подробности в [АЗО]). Проблема формирования кинков в электронной дисперсии, вызываемых электрон-фононным взаимодействием в сильно коррелированных системах в рамках ХХМ кратко изложена в обзоре [А16]. Для рассмотрения взаимодействия фононов с сильно коррелированными электронами введем "внешнюю" СЭЧ р), возникающую в рамках обычной модели

Рисунок 12: Вклад в электрон-фононную СЭЧ в адиабатическом приближении, включаемый в DMFT+i;ph схему.

Фрелиха. Для решения однопримесной андерсоновской задачи как и ранее будет использована численная ренормгруппа NRG [20]. Все расчеты проводятся для почти нулевой температуры при половинном заполнении. В качестве затравочной электронной плотности состояний выбрана полуэллиптическую плотность состояний с полушириной зоны D.

В соответствии с теоремой Мигдала [35] в адиабатическом приближении ограничимся только простейшим вкладом первого порядка для ЕРн(£, р):

. . _ . 2V-* OIq (к) 1

Pfc(e,p )=гд ¿L, ^ _ ^ (к) + iÄe+ ш+ /J _ е(р + к) _ це+ ш) _ SjA(e + WiP + к)> (12)

где д - обычная константа электрон-фононного взаимодействия, t^o(k) - фононный закон дисперсии, который берется либо в модели Дебая, либо в модели Эйнштейна:

•*>-{£!■ %<t-

Здесь и - скорость звука, ojd, ш0 - частоты Дебая и Эйнштейна, а величина ко порядка импульса Ферми pF.

Так как Ерл(е, р) (12) слабо зависит от импульса учтем только существенную частотную зависимость и в случае дебаевского спектра [36)) выражение (12) примет вид:

Е**(е)=if /Г ё{ui++- +< (14»

а в случае эйнштейновского спектра:

■ 2 l2

= + "*) + 7(£ " ш»)) + (15)

оо

I(e + CJ0 + + /(£ - Wo — w) - I(£ + - — I(£ — Wo + w) \

+h 0

'«чут-

где Ес = е — Е(е) — и шс — pi.ii - характерная частота порядка ид. Для случая полуэл-

липтической "затравочной" плотности состояний Л о (е) с полушириной зоны О получаем:

/(с) = — {Е. - VW^D*), (17)

Далее введем безразмерную константу электрон-фононного взаимодействия:

J4u?

\=g2N0(eF)^. (18)

-0,75 -0,5 -0,25

0,25 0,5 0,75

Energy, eV

Рисунок 13: Сравнение плотностей состояний, полученных в стандартной ОМРТ (пунктир) и БМРТ+Ер/, (сплошные кривые) методом для сильного (верхняя панель, £//21) =1.25) и слабого (нижняя панель, £//2£> =0.625) хаббардовского взаимодействия. Безразмерная константа ЕР1 А=0.8.

Отметим, что в данном случае перенормировка фононов вследствие электрон-фопонного взаимодействия [36] не учитывается, в предположении, что фононный спектр (13) задан экспериментом.

На рисунке 13 представлено сравнение между плотностями состояний из БМРТ и ОМРТ-: расчетов для сильного (11/20=1.25) и слабого (и/2Б=0.625) хаббардовского взаимодействия, представленного вверху и внизу соответственно. Безразмерная константа ЭФВ (18), использованная в этих расчетах выбрана А=0.8, а частота Дебая шо=0.12оО. В обоих слабо и сильно коррелированном случаях наблюдается перераспределение спектрального веса из-за электрон-фононного взаимодействия. Для и/20=1.25 (верхняя панель рисунка 13) хорошо видна развитая трехпиковая структура характерная для сильно коррелированного металла. В энергетическом интервале большем в Е)МРТ+ЕрЛ расчете квазичастичный пик становится значительно шире за счет переноса части спектрального веса из хаббардовских зон. Это ушире-ние БМРТ+Ер), квазичастичного пика ведет в свою очередь к "задержке" перехода металл-диэлектрик. Этот результат аналогичен тому, что наблюдается для ХХМ в режиме слабого электрон-фопонного взаимодействия (34].

В случае слабых корреляций и/20=0.625 хаббардовские зоны не формируется, а наблюдаются лишь некоторые "боковые крылья" в плотности состояний. Основное отличие между БМРТ и ОМРТЫу, результатами видно в интервале где наблюдается образование "ша-

почки" в ОМРТ+^р/, плотности состояний.

В заключении главы пять рассмотрено поведение фоноиных кинков в электронном спектре, в зависимости от величины хаббардовского взаимодействия 17 [А19]. Прямые ОМРТ \ расчеты показывают, что с ростом величины отношения £//2£) величина скорости Ферми падает и положение кинка сдвигается по импульсной оси все дальше от рр, в то время как энергия кинка сохраняет величину и о (см. рисунок 14).

В главе шесть рассматривается электронная структура оксидов меди в псевдощелевом состоянии в рамках обобщенного 1ЛА+ОМРТ+ Е метода (А23]-(А29|. Псевдощелевое состояние, как уже отмечалось выше, является одной из основных аномалий нормального состояния ВТСП

0,3 0.2 0.1

о „.о

'S

■0.2 ■0.3

P-PF

Рисунок 14: Квазичастичная дисперсия с фононными кинками вблизи уровня Ферми, полученная DMFT+Eja расчетами для различных величин хаббардовского взаимодействия U/2D = 0.5, 0.75, 1.0; А = 0.8, uD = 0.1 D.

купратов, считается, что выяснение его физической природы является ключевым для понимания механизма ВТСП [32]. В данной главе показано, что учет AFM флуктуаций ближнего порядка (рассмотренных в главе нятьУ достаточен для описания целого ряда ARPES экспериментов. С одной стороны схема LDA+DMFT+E наследует все преимущества LDA+DMFT [6], т.е. объединения первопринципной одноэлектронной теории функционала плотности в приближении локальной плотности (DFT/LDA) [9] и теории динамического среднего поля (DMFT) для сильно коррелированных электронов [10]. С другой стороны, эта схема позволяет учесть нелокальные корреляции, вводя импульсно зависящую СЭЧ с сохранением обычной системы самосогласованных DMFT уравнений [А16,А20,А21]. Для решения однопримесной задачи DMFT, в обсуждаемых ниже работах, был использован метод численной ренормгруппы (NRG) [20].

В рамках LDA+DMFT+E подхода были проведены расчеты для ряда дырочно допирован-ных высокотемпературных сверхпроводников BÍ2Sr2CaCu208-í (BÍ2212) [А22,А23] и I^-xSr-jCuOí (LSCO) [А24], а также электронно допированных систем Xd2-iCexCu04 (NCCO) [А25,А26,А29] и Prj-^CexCuOí (РССО) [А27]. Кристаллографические данные, использованные в LDA+DMFT+ £ расчетах и детали расчетов также приведены в данных работах.

Хорошо известно, что физические свойства купратов, во многом определяются квазидву-мерностью их электронных свойств. С этой точки зрения, наибольший интерес представляют электронные состояния в плоскостях Cu02, где имеется частично заполненная антисвязываю-щая Cu-3<i(:r2 — у2) орбиталь с электронной дисперсией, пересекающей уровень Ферми. В приближении сильной связи этот закон дисперсии имеет вид:

е(к) = —2 í (cos кха + cos куа) — 4i'cos кха cos куа (19)

—2t" (cos 2кха + cos 2куа) — 2t"'(coskxacos2kya + cos2kyacoskya).

Здесь í, í', í", t'" - интегралы переноса Cu-Cu в первых четырех координационных сферах плоскости СиОг, а - постоянная решетки. Значения эффективных интегралов переноса, полученные в рамках метода линеаризованных muffin-tin орбиталей (LMTO) [18, 19], с последующим использованием функций Ванье LMTO TV-го порядка (NMTO), полученных в рамках

Таблица 4: Рассчитанные энергетические модельные параметры (эВ) и экспериментальная корреляционная длина Первые четыре интеграла переноса Си-Си в плоскости СиОч £, £', V, 4"'; эффективный межплоскостной интеграл переноса ¿х, локальное кулоновское взаимодействие ¡7 и амплитуда псевдощели А. ______

t f t" f" t± и Д e

Bi2212 -0.627 0.133 0.061 -0.015 0.083 1.51 0.21 10a

NCCO -0.44 0.153 0.063 -0.01 — 1.1 0.36 50a

РССО -0.438 0.156 0.098 - - 1.1 0.275 50a

LSCO -0.476 0.077 -0.025 -0.015 — 1.1 0.21 10a

подхода работы [37], приведены в Таблице 4. В дальнейшем мы используем рассчитанную в LDA эффективную антисвязывающую Cu-3d(x2—y2) зону как "затравочную" в LDA+DMFT+E вычислениях.

В двуслойных системах, например в Bi2212, существенны также перескоки между двумя соседними плоскостями. В приближении сильной связи выражение для соответствующей межплоскостной дисперсии (см. детали в [А22]) имеет вид:

ij-(k) = (cos кха — cos куа)2 (20)

Величина fx приведена в Таблице 4. Учет межплоскостных перескоков и возникающих эффектов межплоскостного расщепления "bilayer splitting" требует некоторого обобщения расчетной схемы DMFT+E схемы [А23].

Для проведения DMFT расчетов необходимо также рассчитать величину одноузельного кулоновского взаимодействия. Величина такого взаимодействия U для эффективной Cu-3rf(x2— у2) орбитали, полученная из LDA в методе constrained LDA [24|, также приведена в Таблице 4.

Для учета AFM спиновых флуктуаций применялась двумерная модель псевдощелевого состояния [32], обобщенная для DMFT+E расчетов согласно [А16,А17]. Дополнительная "внешняя" k-зависимая СЭЧ Ек [А16,А17] описывает нелокальные псевдощелевые АФМ флуктуации.

Для определения Ек необходимо знание двух важных параметров - амплитуды псевдощели Д, представляющей энергетический масштаб флуктуирующей SDW, и корреляционной длины флуктуаций Величины Д рассчитывались как описано в работах [А16,А17,А22]. Величины корреляционной длины брались в соответствии с величинами, получаемыми из экспериментов по нейтронному рассеянию для NCCO и LSCO (см. детали в [А24,А25[). Используемые величины Ди( для всех рассматриваемых систем приведены в Таблице 4. Температура DMFT(NRG) расчетов выбиралась равной 0.011 эВ, а величина концентрации электронов или дырок (допирование) - 15%.

В результате проведенных LDA+DMFT+E расчетов, возникает ярко выраженная картина "горячих точек" в поведении спектральной плотности и на картах поверхности Ферми для электронно донированных систем [А25,А26,А27], в то время как в дырочно допировапных системах возникают только "дуги" Ферми [А22,А23,А24[.

На рисунке 15 приведены полученные в LDA+DMFT+ Е расчетах спектральные плотности вдоль 1/8 части невзаимодействующей поверхности Ферми в направлении от нодалыюй точки на диагонали зоны Бриллюэна (верхняя кривая) к антинодальной на границе этой зоны (нижняя кривая). Результаты для Bi2212 показаны на левой панели, для NCCO — на правой панели

Рисунок 15: ЬОА4Т)МРТ+£ спектральные плотности для В12212 (левая панель) и N000 (правая панель) вдоль "затравочной" поверхности Ферми в 1/8 зоны Бриллюэна. Пунктирная черная кривая соответствует "горячей точке" |А24,А25,А26]

рисунка 15. Для обеих систем в нодальном направлении квазичастицы хорошо определены — видим острый пик спектральной плотности, расположенный практически на уровне Ферми. При движении к антинодальной точке квазичастичное затухание растет, достигая максимума в "горячей точке" (пунктир), а пик сдвигается от уровня Ферми. Такое поведение находится в полном соответствии с экспериментом (15, 16, 17| (сравнение с экспериментом см. работах [А23)-|А29|). Непосредственно из ЬПА+БМРТ+Е результатов, показанных на рисунке 15 видим, что для В12212 антинодальные состояния формируются низкоэнергетическим краем псевдощели, а для N000 — высокоэнергетическим. Для В12212 мы также наблюдаем межплоскостное расщепление квазичастичного пика, что связано с наличием двух плокостей СиО 2 в элементарной ячейке.

"Горячие точки" для N000 расположены ближе к диагонали зоны Бриллюэна |А24,А25,А26], что можно видеть по черным линиям на рисунке 15, соответствующим "горячим точкам". Кроме того корреляционная длина в N000 гораздо больше, чем в В12212. Поэтому для N000 (в отличие от В12212) в антинодальном направлении квазичастицы снова достаточно хорошо определены. Для Ы2212 рассеяние вблизи границ зоны Бриллюэна сильно везде и вместо картины "горячих точек" мы наблюдаем достаточно сильное "разрушение" поверхности Ферми вблизи этих границ. Качественно такая же картина наблюдается также в БвСО.

На рисунке 16 на верхней панели представлена ЬБА+БМГТ+ £ карта поверхности Ферми в четверти первой зоны Бриллюэна для В12212 (слева) и N000 (справа). В В12212 наблюдается существенное "разрушение" поверхности Ферми рассеянием на псевдощелевых флуктуаци-ях вблизи границ зоны Бриллюена. Напротив, в N000 поверхность Ферми почти полностью восстанавливается вблизи границ зоны Бриллюэна. С другой стороны Ферми дуга вокруг но-дального направления в В12212 достаточно четко выражена, а в N000 заметно размыта. Это еще одно последствие того, что "горячие точки" в N000 расположены ближе к диагонали зоны Бриллюэна. Немного большая величина амплитуды псевдощели Д также способствует большему размытию Ферми дуг в N000. Необходимо отметить появление и "теневой" поверхности Ферми, которая заметно более интенсивна для N000.

Качественно, именно такие поверхности Ферми наблюдались экспериментально для реальных В1 [17) и N<1 [16) систем (нижняя панель Рис. 16). Таким образом, различие карт поверхностей Ферми для этих систем связано, в основном, с различием зонных параметров этих

Рисунок 16: LDA+DMFT+S карты поверхности Ферми, полученные в [А23,А26] для Bi2212 (верхняя левая панель) и NCCO (верхняя правая панель) в четверти зоны Бриллюэна, (кх, ку в единицах 7т/а). Экспериментальные FS для Bi2212 (нижняя левая панель [17]) и NCCO (нижняя правая панель [16]).

материалов. В частности, LDA поверхности Ферми NCCO более искривлены и "горячие точки" оказываются достаточно далеко от границ зоны Бриллюэна, соответственно поверхность Ферми вблизи этих границ почти не испытывает рассеяния на AFM флуктуациях. В Bi2212 LDA поверхность Ферми подходит к границам зоны Бриллюэна достаточно близко к точке (7г/а,0), близки к ней и "горячие точки". Поэтому в Bi2212 горячие точки "замыты" общим сильным псевдощелевым рассеянием вблизи точки (7г/а,0) и не наблюдаются. "Горячие точек" в NCCO ярче проявляются также благодаря гораздо большей величине корреляционной длины флуктуаций.

Не менее яркие результаты получены в LDA+DMFT+E расчетах и ARPES экспериментах для системы РССО [А27]. На рисунке 17 представлена карта поверхности Ферми РССО (панель (а) LDA-f-DMFT+E результаты, панель (Ь) — экспериментальные данные ARPES). Поверхность Ферми здесь ясно различима, лишь вблизи границ первой зоны Бриллюэна и вокруг точки (тг/а/2,тт/а/2) (дуга Ферми). Опять, как и в NCCO, наблюдается "разрушение" поверхности Ферми в "горячих точках", расположенных на пересечении поверхности Ферми и ее AFM теневой "реплики".

Сравним (см. рисунок 17 слева) теоретические (верхняя панель) и экспериментальные (нижняя панель) квазичастичные дисперсии вдоль наиболее характерных сечений поверхности Ферми, показанных на рисунке 17. Теоретические данные домножены на функцию Ферми с температурой ЗОК и свернуты (по энергии) с распределением Гаусса для имитации экспериментального разрешения.

Разрез 1 пересекает квазичасгичную и "теневую" поверхности Ферми вблизи границы зоны Бриллюэна. Соответственно, на нем можно обнаружить "вилко'-подобную структуру, сформированную подавленной "теневой" зоной и гораздо лучше определенной квазичастичной зоной. Такая структура соответствует началу формирования цилиндра поверхности Ферми вокруг (п/а,0) точки. Разрез 2 проходит точно через "горячую точку". Здесь мы видим сильное подавление квазичастичной зоны вблизи уровня Ферми. Разрез 3 пересекает дугу Ферми и мы можем видеть достаточно хорошо определенную квазичастичную зону. Однако, "теневая" зона слабой интенсивности также присутствует. В случае дальнего AFM порядка и полного удвоения периода, поверхность Ферми и ее "тень" формируют замкнутый "карман" поверхности Ферми вокруг

J В /

1 л В

И

Ei Ii

Рисунок 17: Слева: карта поверхности Ферми для РССО по результатам LDA+DMFT+S расчетов (а). Белый прямоугольник на панели (а) выделяет показывает часть обратного пространства, в которой велись ARPES измерения (панель b в центре). Справа: Спектральные функции на характерных разрезах в зоне Бриллюэна, показанных на панели (а).

точки (ff/2а, тт/2а), а в данном случае часть кармана, формируемая "теневой" зоной, достаточно сильно размыта. Как можно видеть наблюдается хорошее соответствие между расчетными и экспериментальными данными.

Отметим, что в рамках LDA+DMFT+E схемы можно рассчитать и двухчастичные свойства [38], что позволило исследовать оптическую проводимость Bi и Nd купратов [А25,А26], также демонстрирующую существенные различия во влиянии псевдощелевых флуктуаций. В частности, в оптической проводимости NCCO в качественном согласии с экспериментом наблюдается характерный псевдошелевой провал и плавный максимум поглощения через псевдощель на частотах ~ 2Д, а в оптической проводимости Bi2212 характерной псевдощелевой структуры практически не возникает ни в теории, ни в эксперименте, что связано с достаточно малыми значениями Д и корреляционной длины флуктуаций в этой системе.

В главе семь подробно рассмотрен новый механизм формирования "кинков" в электронной дисперсии сильно коррелированных систем, который не предполагает взаимодействия коррелированных электронов с фононами или другими возбуждениями [АЗО]. Электронные свойства кристаллических твердых тел определяются одночастичными и коллективными возбуждениями электронной подсистемы и взаимодействиями между ними. Эти возбуждения характеризуются энергией Е и квазиимпульсом к, которые связаны друг с другом через дисперсию (спектр) Ек. Взаимодействие одночастичных и коллективных возбуждений может привести к достаточно резким изменениям (изломам) дисперсии Ек - так называемым "кинкам". Форма и величина этих особенностей характеризует взаимодействия в многочастичной системе. Например, экспериментально обнаруженные в ARPES кинки в оксидах меди с энергиями 40-70 мэВ ниже уровня Ферми в электронных дисперсиях являются свидетельством электрон-фононного [15, 16, 17) или же электрон-магнонного (спинфлуктуационного) взаимодействия.

В тоже время в ARPES экспериментах на целом ряде систем наблюдаются кинки в электронной дисперсии при существенно больших энергиях (до 800 мэВ) (см. детали в )А30]). Физическая природа этих кинков остается неясной. В попытках найти объяснения таких аномалий электронного спектра был предложен существенно новый, чисто электронный механизм их

возникновения [АЗО]. Данный механизм применим к сильно коррелированным металлам, в которых спектральная функция содержит хорошо выделенные хаббардовские подзоны, а также центральный пик как, например, в оксидах переходных металлов. При этом энергетическое положение кинков определяет границы применимости обычной теории ферми-жидкости Ландау.

Чтобы понять природу данного механизма, рассмотрим сначала, слабо коррелированную систему, описываемую стандартной теорией ферми-жидкости. Вследствие достаточно большого времени жизни квазичастиц вблизи уровня Ферми и слабости корреляций, в первом приближении, взаимодействие приводит к простой перенормировке исходной дисперсии (невзаимодействующих) квазичастиц ск, которая заменяется на Ек = ZFLck: где ^рь - фермижидкостной коэффициент перенормировки массы электрона, что меняет наклон дисперсии в окрестности уровня Ферми, по сравнению со "свободным" случаем. Если же рассмотреть электрон с энергией далеко от уровня Ферми, то при слабом взаимодействии можно ожидать, что его дисперсия практически не изменяется, так что Ек & <=к, хотя затухание здесь может быть уже достаточно большим. В этом смысле можно говорить о том, что межэлектронное взаимодействие, само по себе, также может приводить к образованию изломов (кинков) в обобщенной дисперсии (спектральной плотности), а положение такого кинка на шкале энергий как раз и определяется, как энергия при которой простая фермижидкостная картина становится неприменима. Однако в слабо коррелированных металлах ZFL ^ 1, соответственно угол наклона Ек будет изменяться несущественно, делая такие кинки малозаметными.

Данная картина может сильно отличатьсться в сильно коррелированных системах, где величина 2р1 может быть много меньше единицы, тем самым делая кинки более явными. Сильные корреляционные взаимодействия приводят к сильному перераспределению спектрального веса в одночастичной спектральной функции - происходит формирование хаббардовских подзон. Кроме того в сильно коррелированных металлах также имеется квазичастичный пик, который возникает вблизи уровня Ферми, между хаббардовскими подзонами. В работе [АЗО] показано, что "обычные" фермижидкостные квазичастицы существуют в таких системах только в очень узкой окрестности уровня Ферми, тогда как за пределами фермижидкостного режима, но все еще "внутри" квазичастичного пика существует некий промежуточный режим с дисперсией Ек ~ ^ср^к, где перенормировочный множитель £ср определяется спектральным весом центрального пика, а его величина существенно отличается от Ярь. При таких промежуточных энергиях, которые много меньше величины энергии взаимодействия, электроны или дырки сильно взаимодействуют, а их дисперсия отличается как от фермижидкостной дисперсии, так и от дисперсии невзаимодействующих квазичастиц. В этой области энергий можно говорить о "промежуточно" коррелированной ситуации, когда ZpL < ^ср < 1- Соответственно, при некоторых энергиях внутри квазичастичного пика происходит переход от перенормировки к ¿?ср> что и приводит к появлению кинков в дисперсии электронов, причем энергетическое положение этих кинков напрямую связано с энергетической границей применимости обычной теории ферми-жидкости. Подчеркнем, что данный механизм приводит к образованию кинков без дополнительного взаимодействия с фононами или другими коллективными модами, а единственным необходимым условием формирования таких кинков является наличие в системе сильных межэлектронных корреляциий.

Микроскопическое описание энергетического положения электронных кинков проведено в

4 2 1.6 ' 0.5 O 0.5 >1

Рисунок 18: Контурная карта спектральной функции Л(к, и>), полученная из DMFT решения модели Хаббарда для кубической решетки. Величина хаббардовского взаимодействия выбрана 17=3.5 эВ, ширина зоны W ~ 3.64 эВ, заполнение зоны п— 1, рассчитанная величина фермижид-костной перенормировки Zpi—0.086, температура Т = 5 К. Вблизи уровня Ферми, максимумы Л(к,и) (белые точки) соответствуют перенормированной зоне Еь = ^FLfk (линия 1). При энергиях |ш| > си* дисперсия A(k, cj) имеет ту же форму, но соответствует другой перенормировке Ек = Zcp£k - с sgn(i?k) (линия 2). Величины ш,=0.03 эВ, ZCp = 0.135, и с = 0.018 эВ вычислены в [АЗО] исходя из величин ZFh и бк, соответствующих черной линии. На вставке справа более подробно показана часть дисперсии, выделенная белым прямоугольником в направлении Г-R, кинки (изломы дисперсии) при энергиях показаны стрелками. Черные линии спектр "затравочных" (невзаимодействующих) квазичастиц.

работе [АЗО] в рамках стандартного DMFT решения однозонной модели Хаббарда для случая половинного заполнения в сильно коррелированном режиме U ~ W для кубической решетки. Соответствующие квазичастичные зоны показанны на рисунке 18. Ясно видно, как дисперсия переходит из фермижидкостного режима (линия 1 на рисунке 18) в описанный выше "промежуточный" режим (линия 2 на рисунке 18), при этом на энергиях ut = 0.03 эВ образуются хорошо заметные изломы в дисперсии - кинки. Энергия такого кинка для гауссововой "голой" плотности состояний порядка ш" = ZflW2 — 1 )D, где D полуширина "затравочной" зоны и Zfl = (1 — le-E,.)1 ~ фермижидкостной фактор перенормировки. Грубо можно сказать, что ш* определяется полушириной квазичастичного пика в плотности состояний.

Впервые кинки электронной природы были обнаружены в LDA+DMFT расчетах для системы ЯгУОз [39J. На рисунке 19 изображена карта спектральной плотности, полученная в работе (39| для SrVC>3. В этой многозонной системе (с вырожденными зонами) дальнейший анализ очень схож с проведенным выше для однозонного случая. Белые точки представляют дисперсионные кривые Епк, полученные для SrVCb в LDA+DMFT расчете. В узкой окрестности уровня Ферми они совпадают с зонной структурой LDA f„k (линии 1), перенормированной фермижидкостным фактором ZFL = 0.35, так что Епk = Z?i,enk (линии 2). За пределами фер-

Рисунок 19: Кинки в дисперсионном соотношении Епк (белые точки), полученные для SrV03 в LDA+DMFT расчете. Линии 1 - зонная структура LDA fnk; линии 2 - перенормированные LDA зоны па величину фермижидкостной перенормировки массы; линии 3 - зонная структура в промежуточном режиме. Кинки отмечены стрелками на рисунке справа, что соответствует области ограниченной белым прямоугольником на основной рисунке.

мижидкостной области дисперсионные кривые соответствуют LDA зонной структуре с другим перенормировочным фактором: Епk = ^cp£nk + с± (линии 3), где ZCp = 0.64, с+=0.086 эВ, с_ =0.13 эВ. Вдоль высокосимметричных направлений в зоне Бриллюэна Г-М и Г-R переход i между двумя режимами приводит к образованию кинков в эффективных дисперсиях при энергиях ш<1+=0.22 эВ и -0.24 эВ. Эти кинки отмечены стрелками па правой части рисунка 19, соответствующей области ограниченной белым прямоугольником на основной части рисунка. Кинки электронной природы были обнаружены в данной системе в ARPES экспериментах [40], для направления Г-М, при энергиях около 0.25 эВ, что хорошо согласуется с полученными приведенными результатами LDA+DMFT(QMC) расчетов.

В конце главы семь сформулирован критерий сосуществования электронных и фононных кинков [А18]. Электронный кинк достаточно гладок и его наблюдение затруднено. Расчеты в DMFT+Ej,/, приближении показывают, что электронные кинки плохо наблюдаемы на фоне фононных кипков и требуется тонкая "настройка" параметров модели для их выделения. Прежде всего необходимо обеспечить Шо -С ш* (в других случаях плавные электронные кинки будут i практически неразличимы на фоне достаточно резких кинков от электрон-фононного взаимодействия). Для U/2D=1 при U=3.5 eV имеем и)" ~ 0.1D, а дебаевскую частоту можно взять достаточно малой, например ud ~ 0.01D. Чтобы сделать кинк от фононов достаточно выраженным при такой относительно малой дебаевской частоте, нужно увеличить константу электрон-фононного взаимодействия до величины А=2.0. Для демонстрации возможности сосуществования обоих типов кинков в спектре рассмотрим энергетическую дисперсию для простой кубической решетки с интегралом переноса только между ближайшими соседями. Наиболее удобным для рассмотрения является высокосимметричное направление Г — (7г.7г,тг) зоны Бриллюэна [А30|. На рисунке 20 показана электронная дисперсия вблизи уровня Ферми вдоль данного на-

Рисунок 20: Квазичастичная дисперсия с "электронными" и фононными кинками вблизи уровня Ферми вдоль высоко симметричного направления Г — (7Г. тг, 7г) зоны Бриллюэна, полученная в DMFT приближении (черная кривая с ромбами) и в DMFT+Sp/i (красная кривая с кружками) (А = 2, uD = 0.01D) [А18].

правления. Черные линии с ромбами электронный спектр в обычной DMFT (без фононов), а красные линии с кружками представляют результат DFMT+Ер/, расчетов. Электронные и фо-нонные кинки отмечены стрелками. Ei общем случае, однако, кипки в электронной дисперсии от электрон-фононного взаимодействия доминируют для наиболее типичных величин модельных параметров, затрудняя наблюдение кинков чисто электронной природы, предсказанных в работе [А30|.

В заключении обсуждаются новизна, научная и практическая ценность работы, а также делается обзор основных полученных результатов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Систематически изучено влияние величины поправки на двойной учет на LDA+DMFT решение модели Эмери. Определена область существования диэлектрика с переносом заряда в зависимости от параметров модели.

2. Предложен метод согласованного исключения поправки на двойной учет в LDA+DMFT подходе LDA'+DMFT метод. Методом LDA'+DMFT исследованы типичные представители сильно коррелированных систем, получено хорошее согласие теоретических и экспериментальных данных.

3. Впервые изучена электронная структура новых ВТСП систем на основе железа. На основе схожести электронной структуры различных систем предложена минимальная модель для описания электронных свойств таких систем — четыре Fe(3d)-Í25 орбитали. Показано,что температура перехода в сверхпроводящее состояние определяется величиной полной плотности состояний на уровне Ферми.

4. Изучена серия систем, аналогичных ВТСП материалам на основе железа.

5. LDA'+DMFT метод использован для описания ВТСП системы KFe2Se2- Получено Хорошее согласие с ARPES экспериментом. Показано, что данная система является более коррелированной по сравнению с пниктидами.

6. Предложено DMFT+E обобщение теории динамического среднего поля (DMFT), позволяющее рассматривать взаимодействие коррелированных электронов с коллективными возбуждениями, не содержащимися в модели Хаббарда . Исследованы плотность состояний, спектральная плотность, картина "разрушения" поверхности Ферми сильно коррелированных систем в псевдощелевом состоянии, а также влияние электрон-фононного взаимодействия на свойства сильнокоррелированного металла.

7. Предложена новая расчетная схема LDA+DMFT+E, позволяющая ввести нелокальные псевдощелевые флуктуации в первопринципный подход LDA+DMFT. Исследована электронная структура в псевдощелевом состояний ряда ВТСП купратов. Получено хорошее согласие с ARPES данными.

8. Впервые предложен механизм формирования кинков чисто электронной природы.

9. В DMFT+E подходе исследована модель Хаббарда с взаимодействием между сильно коррелированными электронами и дебаевскими фононами. Проанализировано взаимовлияние "кинков" чисто электронной природы и обычных фононных "кинков" в электронном спектре.

Список публикаций по теме диссертации:

Al. Nekrasov, I.A. Consistent LDA'+DMFT - an unambiguous way to avoid double counting problem: NiO test / I.A.Nekrasov, N.S.Pavlov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2012. - T.95. - C.659.

A2. Nekrasov, I.A. Consistent LDA'+DMFT fpproach to the electronic structure of transition metal oxides: charge transfer insulators and correlated metals / I.A.Nekrasov, N.S.Pavlov, M.V.Sadovskii // ЖЭТФ. - 2013. - T.143. - C.713.

A3. Nekrasov, I.A. High temperature superconductivity in transition metal oxypnictides: a rare-earth puzzle? / I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2008. - T.87. - C.647.

A4. Nekrasov, I.A. Electronic structure of prototype AFe2 As2 and ReOFeAs high-temperature superconductors: a comparison / I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2008. - T.88. -С.155.

А5. Nekrasov, I.A. Electronic Structure of New LiFeAs High-Tc Superconductor / I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2008. - T.88. - C.621.

A6. Nekrasov, I.A. Electronic Structure of New AFFeAs Prototype of Iron Arsenide Superconductors / I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2008. - T.88. - C.777.

A7. Nekrasov, I.A. Electronic structure, topological phase transitions and superconductivity in (K,Cs)xFe2Se2 / I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2011. - T.93. - C.182.

A8. Nekrasov, I.A. Electronic structure of novel multiple-band superconductor SrPt2As2 / I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2010 - T.92. - C.833.

A9. Medvedev, M.V. Electronic and magnetic structure of possible iron based superconductor BaFe2Se3 / M.V.Medvedev, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2012. - T.95. - C.37.

A10. Nekrasov, I.A. Electronic structure of new multiple band Pt-pnictide superconductors APt3P / I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2012. - T.96. - C.243.

All. Nekrasov, I.A. Comparative study of electronic structure of new superconductors (Sr,Ca)Pd2As2 and related compound BaPd2As2 / I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2013. -T.98. -С.28.

А12. Sadovskii, M.V. Iron based superconductors: Pnictides versus chalcogenides / M.V.Sadovskii, E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov // Journal of Magnetism and Magnetic Materials. - 2012. - V.324. - P.3481.

A13. Kuchinskii, E.Z. Anion height dependence of Tc and density of states in iron based superconductors / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2010. - T.91. - C.567.

A14. Nekrasov, I.A. LDA'+DMFT investigation of electronic structure of Кх-^Гег-увег superconduc-tor / I.A.Nekrasov, N.S.Pavlov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2013. - T.97. - C.18.

A15. Nekrasov, I.A. Doping Dependence of Correlation Effects in Ki_xFe2_ySe2 Superconductor: LDA'+DMFT Investigation / I.A.Nekrasov, N.S.Pavlov, M.V.Sadovskii // ЖЭТФ. - 2013. - T.144. - C.1061.

A16. Кучинский, Э.З. Обобщённая теория динамического среднего поля в физике силыюкоррелиро-ванпых систем / Э.З.Кучинский, И.А.Некрасов, М.В.Садовский // УФН. - 2012. - Т.182. - С.345.

А17. Kuchinskii, E.Z. Pseudogaps: introducing the length scale into dynamical mean-field theory / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // ФНТ. - 2006. - T.32. - C.528.

А18. Kuchinskii, E.Z. Interplay of electron-phonon interaction and strong correlations: DMFT+E study / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Phys. Rev. B. - 2009. - V.80. - P.115124.

A19. Sadovskii, M.V. Interplay of electron-phonon interaction and strong correlations: DMFT+E approach / M.V.Sadovskii, E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov // J. Phys. Chem. Solids. - 2011. - V.72. - P.366.

A20. Kuchinskii, E.Z. "Destruction" of the Fermi surface due to pseudogap fluctuations in strongly correlated systems / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Письма в ЖЭТФ. - 2005. - T.82. - C.217.

A21. Sadovskii, M.V. Destruction of the Fermi Surface due to Pseudogap Fluctuations in Correlated Systems / M.V.Sadovskii, E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov // Physica C. - 2007. - V.460-462. - P.1084.

A22. Kuchinskii, E.Z. Pseudogap behavior in Bi2Ca2SrCu20g: results of generalized dynamical mean-field approach / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // ЖЭТФ. - 2007. - T.131. - C.908.

A23. Nekrasov, I.A. Pseudogap Behavior in Normal Underdoped Phase of Bi2212: LDA+DMFT+Et / I.A.Nekrasov, E.Z.Kuchinskii, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // Physica C. - 2007. - V.460-462. - P.997.

A24. Nekrasov, I.A. ARPES spectral functions and Fermi surface for Lai.seSro.iiCuOi compared with LDA+DMFT+E calculations / I.A.Nekrasov, E.E.Kokorina, E.Z.Kuchinskii, M.V.Sadovskii, S.Kasai,

A.Sekiyama, S.Suga // ЖЭТФ. - 2010. - T.137. - C.1133.

A25. Nekrasov, I.A. Comparative study of electron- and hole-doped high-Tc compounds in pseudogap regime: LDA+DMFT+Et approach / I.A.Nekrasov, E.E.Kokorina, E.Z.Kuchinskii, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii // J. Phys. Chem. Solids. - 2008. - V.69. - P.3269. A26. Kokorina, E.E. Origin of "hot-spots" in the pseudogap regime of Ndi.esCeo.isCuOi: LDA+DMFT+E study / E.E.Kokorina, E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, M.V.Sadovskii, A.Sekiyama, S.Suga, M.Tsunekawa // ЖЭТФ. - 2008 - T.134. - C.968. A27. Nekrasov, I.A. Electronic structure of P^-xCezCuOi studied via ARPES and LDA+DMFT+E^ / I.A.Nekrasov, N.S.Pavlov, E.Z.Kuchinskii, M.V.Sadovskii, Z.V.Pchelkina, V.B.Zabolotny, J.Geck,

B.Buchner, S.V.Borisenko, D.S.Inosov, A.A.Kordyuk, M.Lambacher, A.Erb // Phys. Rev. B. - 2009. -V.80. - P.140510(R).

A28. Nekrasov, I.A. Pseudogap phase of high-Tc compunds described within the LDA+DMFT+E approach

/ I.A. Nekrasov, E.Z. Kuchinskii, M.V. Sadovskii // J. Phys. Chem. Solids. - 2011. -V.72. -P.371. A29. Кучинский, Э.З. Псевдощелевое поведение в модели Эмери для электронно-допированного сверхпроводника N'd2-iCeICu0.i: многозонный LDA+DMFT+E^ подход / Э.З.Кучинский, И.А.Некрасов, Н.С.Павлов // ЖЭТФ. - 2013. - Т.144. - С.379. АЗО. Byczuk К. Kinks in the dispersion of strongly correlated electrons / K. Byczuk, M. Kollar, K. Held, Y.-F. Yang, I. A. Nekrasov, Th. Pruschke, D. Vollhardt // Nature Phys. - 2007. -V.3. -P.168.

Список литературы

[1] Pickett, W.E. Electronic structure of the high-temperature oxide superconductors / W.E.Pickett // Rev. Mod. Phys. - 1989. - V.61. - P.433.

[2] Садовский, M.B. Высокотемпературная сверхпроводимость в слоистых соединениях на основе железа / М.В.Садовский // УФН. - 2008. - Т.178. -С.1243.

[3] Ishida, К. То What Extent Iron-Pnictide New Superconductors Have Been Clarified: A Progress Report / K.Ishida, Y.Nakai, H.Hosono // J. Phys. Soc. Jpn. - 2009. - V.78. - P.062001.

[4] Imada, M. Metal-insulator transitions / M.Imada, A.Fujimori, Y.Takura// Rev. Mod. Phys. - 1998. -V.70. - P.1039.

[5] Anisimov, V.l. First-principles calculations of the electronic structure and spectra of strongly correlated systems: the LDA+U method / V.l.Anisimov, F.Aryasetiawan, A.I.Lichtenstein // J.Phys.: Condens.Matter. - 1997. - V.9. - P. 767.

[6] Held, K. Realistic modelling of strongly correlated systems / K.Held, I.A.Nekrasov, G.Keller, V.Eyert, N.Bliimer, A.K.McMahan, R.T.Scalettar, T.Pruschke, V.I.Anisimov, D.Vollhardt // Quantum Simulations of Complex Many-Body Systems: From Theory to Algorithms, под редакцией J. Grotendorst, D. Marks, и A. Muramatsu (NIC Directors, Forschunszentrum Jülich), NIC Series. -2002. - V.10. -P.175.

[7] Korshunov, M.M. Hybrid LDA and generalized tight-binding method for electronic structure calculations of strongly correlated electron systems / M.M.Korshunov, V.A.Gavrichkov, S.G.Ovchinnikov, IA.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, V.I.Anisimov // Phys. Rev. B. - 2005. - V.72. -P.165104.

[8] Изюмое, Ю.А. Электронная структура соединений с сильными корреляциями / Ю.А.Изюмов, В.И.Анисимов // М.-Ижевск: НИЦ "Регулярная и хаотическая динамика", 2009. - 376 с.

[9] Jones, R.O. The density functional formalism, its applications and prospects / R.O.Jones, O.Gunnarsson // Rev. Mod. Phys. - 1989. - V.61. - P.689.

[10] Georges, A. Dynamical mean-field theory of strongly correlated fennion systems and the limit of infinite dimensions / A.Georges, G.Kotliar, W.Krauth, M.J.Rozcnberg // Rev. Mod. Phys. - 1996. - V.68. -P.13.

[11] Maier, Th. Quantum cluster theories / Th.Maier, M.Jarrell, Th.Pruschke, M.H.Hettler // Rev. Mod. Phys. - 2005. - V.77. - P.1027.

[12] Karolak, M. Double counting in LDA+DMFT — The example of NiO / M.Karolak, G.Ulm, T.Wehling, V.Mazurenko, A.Poteryaev, A.Lichtenstein // Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena. - 2010. - V.181. - P.ll.

[13] Czyzyk, M.T. Local-density functional and on-site correlations: The electronic structure of La2Cu(>4 and LaCu03. /М.Т. Czyzyk and G.A. Sawatzky // Phys. Rev. B. - 1994. - V.49. - P.14211.

[14] Anisimov, V.I. Density-functional theory and NiO photoemission spectra / V.I. Anisimov, I.V.Solovyev, M.A.Korotin, M.T.Czyzyk, G.A.Sawatzky // Phys. Rev. B. - 1993. - V.48. - P.16929.

[15] Campuzano, J.С Photoemission in the High Tc Superconductors / J.C.Campuzano, M.R.Norman, M.Randeria // Berlin: Springer in Physics of Superconductors ed. K.H.Bennemann and J.B.Ketterson

- 2004. - V.II. - P.167.

[16] Damascelli, A. Angle-resolved photoemission studies of the cuprate superconductors / A.Damascelli, Z.Hussain, and Zhi-Xun Shen // Rev. Mod. Phys. - 2003. - V.75. - P.473.

[17] Kordyuk, A.A. ARPES on high-temperature superconductors: Simplicity vs. complexity / A.A., Kordyuk and S.V., Borisenko // Low Temp. Phys. - 2006. - V.32. - P.298.

[18] Andersen, O.K. Linear methods in band theory / O.K.Andersen // Phys. Rev. B. - 1975. - V.12. -P.3060.

[19] Andersen, O.K. Explicit, First-Principles Tight-Binding Theory / O.K.Andersen, O.Jepsen // Phys. Rev. Lett. - 1984. - V.53. - P.2571.

[20] Bulla, R. Numerical renormalization group method for quantum impurity systems / R.Bulla, T.A.Costi, T.Pruschke // Rev. Mod. Phys. - 2008. -V.80. - P.395.

[21] Weber, C. Apical oxygens and correlation strength in electron- and hole-doped copper oxides / C.Weber, K.Haule, G.Kotliar // Phys. Rev. B. - 2010. - V.82. - P.125107.

[22] Hedin, L. Explisit local exchange-correlation potentials / L.Hedin, B.Lundqvist //J. Phys. C: Solid State Phys. - 1971. - V.4. - P.2064.

[23] Ceperley, D.M. Ground State of the Electron Gas by a Stochastic Method / D.M.Ceperley and B.J.Alder // Phys. Rev. Lett. - 1980. - V.45. - P.566.

[24] Gunnarsson, O. Density-functional calculation of the parameters in the Anderson model: Application to Mn in CdTe / O.Gunnarsson, O.K.Andersen, O.Jepsen, J.Zaanen // Phys. Rev. B. - 1989. - V.39.

- P.1708.

[25] von Barth, U. A local exchange-correlation potential for the spin polarized case: I / U.von Barth, L.Hedin // J. Phys. C: Solid State Phys. - 1972. - V.5. - P.1629.

[26] Anisimov, V.I. Full orbital calculation scheme for materials with strongly correlated electrons / V.I.Anisimov, D.E.Kondakov, A.V.Kozhevnikov, I.A.Nekrasov, Z.V.Pchelkina, J.W.Allen, S.-K.Mo, H.-D.Kim, P.Metcalf, S.Suga, A.Sekiyama, G.Keller, I.Lconov, X.Ren, D.Vollhardt // Phys. Rev. B. -2005. - V.71. - P. 125119.

h

j

у

[27] Pchelkina, Z.V. Evidence for strong electronic correlations in the spectra of S^RuO-i / Z.V.Pchellcina, I.A.Nekrasov, Th.Prusdike, A.Sekiyama, S.Suga, V.I.Anisimov, D.VolIhardt // Phys. Rev. B. - 2007. - V.75. - P.035122.

[28] Mizuguhci Y. Anion height dependence of Tc for the Fe-based superconductor / Y. Mizuguhci, Y. Hara, K. Deguchi, S. Tauda, T. Yamaguchi, K. Tabeda, H. Kotegawa, H. Ton and Y. Takano // Supercond. Sci. Technol. - 2010. - V. 23. - P.054013.

[29] Christianson, A.D. Phonon Density of States of LaFeAsOi-jF* / A.D.Christianson, M.D.Lumsden, O.Delaire, M.B.Stone, D.L.Abernathy, M.A.McGuire, A.S.Sefat, R.Jin, B.C.Sales, D.Mandrus, E.D.Mun, P.C.Canfield, J.Y.Y.Lin, M.Lucas, M.Kresh, J.B.Keith, B.Fultz, E.A. Goremychkin, R.J. McQueeney // Phys. Rev. Lett. - 2008. - V.101. - P.157004.

[30] Mittal, R. Inelastic neutron scattering and lattice-dynamical calculations of ВаГегАвг / R.Mittal, Y.Su, S.Sols, T.Chatterji, S.L.Chaplot, H.Schober, M.Rotter, D.Johiendt, Th.Brueckel. // Phys. Rev. B. -2008. - V.78 - P.104514.

[31] Yi, M. Observation of Temperature-Induced Crossover to an Orbital-Selective Mott Phase in A,Ftej_„Se2 (A=K, Rb) Superconductors / M.Yi, D.H.Lu, R.Yu, S.C.Riggs, J.-H.Chu, B.Lv, Z.K.Liu, M.Lu, Y.-T.Cui, M.Hashimoto, S.-K.Mo, Z.Hussain, C.W.Chu, I.R.Fisher, Q.Si, Z.-X.Shen // Phys. Rev. Lett. - 2013. - V.110. - P.067003.

[32] Садовский, M.B / Псевдощель в высокотемпературных сверхпроводниках // М.В.Садовский УФН. - 2001. - V.171. - Р.539.

[33] Holstein, Т. Studies of polaron motion : Part I. The molecular-crystal model / T.Holstan // Ann. Phys. (N.Y.) - 1959. - V.8. - P.325.

[34] Roller, K. First- and second-order phase transitions in the Holstein-Hubbard model / W.Koller, D.Mayer, Y.Ono, A.C.Hewson // Europhys. Lett. - 2004. - V.66. - P.559.

[35] Мигдал, А.Б. Взаимодействие электронов с колебаниями решетки в нормальном металле / Л Б.. Мигдал // ЖЭТФ. - 1958. - V.34. - Р.1438.

[36] Садовский, М.В. Диаграмматика. Лекции по избранным задачам теории конденсированного состояния / М.В.Садовский 2-е изд., испр. и дополн. М.-Ижевск: НИЦ "Регулярная и хаотическая динамика", 2010. - 376 с.

[37] Andersen, O.K. Third-generation muffin-tin orbitals / O.K.Andersen, T.Saha-Dasgupta, S.Ezhov // Bull. Mater. Sci. - 2003. - V.26. - P.19.

[38] Kuchinskii, E.Z. Pseudogaps in Strongly Correlated Metals: Optical Conductivity within the Generalized Dynamical Mean-Field Theory Approach / E.Z.Kuchinskii, I.A.Nekrasov, M.V.Sadovskii // Phys. Rev. B. -2007 - V.75 - P.115102.

[39] Nekrasov, I.A. Momentum-resolved spectral functions of SrV03 calculated by LDA4DMFT / LAiiekrasov, K.Held, G.Keller, D.E.Kondakov, Th.Pruschke, M.Kollar, O.K.Andersen, V.I.Anisimov, D.VolIhardt // Phys. Rev. B. - 2006. - V.73. - P.155112.

[40] Yoshida, T. Direct Observation of the Mass Renormalization in SrV03 by Angle Resolved Photoemission Spectroscopy / T.Yoshida, K.Tanaka, II.Yagi, A.Ino, H.Eisaki, A.FYijimori, Z.-X.Shen // Phys. Rev. Lett. - 2005. - V.95. - P.146404.

Подписано в печать 15.01.2014. Формат 60x84 1/16 Бумага офсетная. Усл. печ. л. 2,3 Тираж 70 экз. Заказ № 39 Отпечатано в типографии ИПЦ УрФУ 620000, Екатеринбург, ул. Тургенева, 4

ФЕДЕРАЛЬНОЕ ГОСУДАРСТВЕННОЕ БЮДЖЕТНОЕ УЧРЕЖДЕНИЕ НАУКИ ИНСТИТУТ ЭЛЕКТРОФИЗИКИ

УРАЛЬСКОГО ОТДЕЛЕНИЯ РОССИЙСКОЙ АКАДЕМИИ НАУК

На правах рукописи

05201 450694 УДК 537.312

НЕКРАСОВ ИГОРЬ АЛЕКСАНДРОВИЧ

ИССЛЕДОВАНИЯ ОСОБЕННОСТЕЙ ЭЛЕКТРОННОЙ

СТРУКТУРЫ СИЛЬНО КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ ОБОБЩЕННЫМИ МЕТОДАМИ НА ОСНОВЕ

ТЕОРИИ ДИНАМИЧЕСКОГО СРЕДНЕГО ПОЛЯ.

01.04.07 - физика конденсированного состояния

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Екатеринбург, 2013

Оглавление

Глава 1. ВВЕДЕНИЕ 5

Глава 2. ОБОБЩЕННЫЕ МЕТОДЫ ЗОННЫХ РАСЧЕТОВ ЭЛЕКТРОННОЙ СТРУКТУРЫ СИЛЬНО КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ. 20

2.1 Теория функционала электронной плотности ......................................21

2.1.1 Приближение ЫЭА для обменно-корреляционной энергии................23

2.1.2 Практическая реализация ЭГТ/ЬБА вычислений..........................24

2.1.3 Проблемы приближения локальной электронной плотности..............26

2.1.4 Теории, лежащие за рамками приближения локальной электронной плотности ............................................................................27 1

2.2 Теория динамического среднего поля БМРТ........................................30

2.2.1 Проблемы теории динамического среднего поля............................35

2.3 Гибридная расчетная схема ЬБА+БМЕТ............................................36

2.3.1 Проблема поправки на двойной учет........................................39

2.4 Численное моделирование влияния поправки на двойной учет на ЬБА+БМРТ решение..............\....................................................45

2.4.1 Трёхзонная модель Эмери....................................................45

2.4.2 Диэлектрик с переносом заряда: ЬБАЧ-ОМЕТ решение ..................49

2.4.3 Зависимость величины Е&с от параметров модели для диэлектрика с 1 переносом заряда ..............................................................50

2.4.4 Область существования решения диэлектрика с переносом заряда ... 54

Глава 3. СОГЛАСОВАННЫЙ МЕТОД ИСКЛЮЧЕНИЯ ДВОЙНОГО УЧЕТА В ЬБА+БМЕТ: ЬБА'+ОМГТ ПОДХОД. 59

3.1 Диэлектрики с переносом заряда: МпО. СоО, №0 ................................61

3.1.1 Зонные структуры LDA-и LDA'..............................................62

3.1.2 Плотности состояний LDA+DMFT и LDA'+DMFT........................65

3.1.3 Спектральные функции LDA+DMFT и LDA'+DMFT....................69 -

3.1.4 Оптическая проводимость LDA+DMFT и LDA'+DMFT..................71

3.1.5 Сравнение LDA+DMFT и LDA'+DMFT результатов с фотоэмиссионными спектрами................................................................72

3.2 Сильно-коррелированные металлы: ЭгУОз, Sr2Ru04 ..............................74

3.2.1 Зонные структуры LDA и LDA'..............................................75

3.2.2 Плотности состояний LDA+DMFT и LDA'+DMFT........................77

3.2.3 Сравнение LDA+DMFT и LDA'+DMFT результатов с фотоэмиссионными спектрами................................................................80

3.3 Величины поправки на двойной учёт в расчётах оксидов..........................84

Глава 4. ЭЛЕКТРОННАЯ СТРУКТУРА НОВЫХ ВТСП СИСТЕМ НА ОСНОВЕ ЖЕЛЕЗА. 85

4.1 Системы REOFeAs (RE=La,Ce,Pr,Nd,Sm,Y)........................................86

4.2 Система AFe2As2 (А=Ва, Sr)..........................................................91

4.3 Система LiFeAs..........................................................................98

4.4 Система AFFeAs (A=Ca,Sr) .............................101

4.5 Система Кх-хГег-^Эег.................................105

4.5.1 Зонные структуры LDA и LDA': KFe2Se2 . . . . '.....................112

4.5.2 LDA+DMFT и LDA'+DMFT результаты для К0 reFej 72Se2 .......113

4.5.3 Сравнение спектральных функций LDA+DMFT и LDA'+DMFT с ARPES для К0 7öFei 72Se2................................116

4.5.4 Зависимость электронных свойств К^хГег-^Эег от степени легирования 119

4.6 Влияние высоты аниона над плоскостью атомов железа на температуру сверхпроводящего перехода.................................126

4.7 Другие системы аналогичные новым ВТСП на основе железа..........130

4.7.1 Система SrPt2As2................................131

4.7.2 Система BaFe2Se3..................'.....................135

¡

4.7.3 Система APt3P (A=Sr,La)...........................142

4.8 Система APd2As2 (A=Sr,Ca,Ba)...........................147

Глава 5. УЧЕТ ДОПОЛНИТЕЛЬНЫХ КОРРЕЛЯЦИОННЫХ ВЗАИМОДЕЙСТВИЙ В DMFT+E ПОДХОДЕ. 151

5.1 Кластерные обобщения DMFT............................151

5.2 Обобщенный DMFT+Efc подход............................153

5.3 Применения DMFT+E подхода...........................158

5.3.1 Сильно коррелированные системы в псевдощелевом состоянии. ...... 158

5.3.2 Электрон-фононное взаимодействие.....................188

Глава 6. ПРИМЕНЕНИЕ LDA+DMFT+E ПОДХОДА ДЛЯ УЧЕТА ПСЕВДОЩЕЛЕВЫХ ЭФФЕКТОВ В ВТСП КУПРАТАХ. 195

6.1 Система Bi2212.....................................196

6.2 Система NCCO.....................................205

6.2.1 Система NCCO в модели Эмери.......................214

6.3 Система РССО ..........•............................218

6.4 Система LSCO.....................................222

Глава 7. ОСОБЕННОСТИ (КИНКИ) ЧИСТО ЭЛЕКТРОННОЙ ПРИРОДЫ В ЭЛЕКТРОННОЙ ДИСПЕРСИИ СИЛЬНО КОРРЕЛИРОВАННЫХ СИСТЕМ. 226

7.1 Механизм возникновения кинков чисто электронной природы..........228

7.1.1 Кинки в СЭЧ..................................234

7.1.2 Энергетическое положение кинков в СЭЧ.................235

7.1.3 Эффективное дисперсионное соотношение.................237

7.2 Электронные кинки в реальных системах: ЭгУОз..................238

7.3 Критерий сосуществования электронных и фононных кинков......-. . . . 243

Глава 8. ЗАКЛЮЧЕНИЕ. Основные результаты 247

Глава 9. БЛАГОДАРНОСТИ. 252

Глава 1. ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы. Изучение систем с сильными кулоновскими электронными корреляциями является одним из наиболее актуальных направлений в области физики конденсированного. состояния. В последние два десятилетия системы с сильными кулоновскими электрон-электронными корреляциями широко исследуются во всем мире как экспериментально, так и теоретически. Особенно интересным является компьютерное моделирование аномалий электронной структуры, экспериментально наблюдаемых в сильно коррелированных системах на основе переходных элементов (например, высокотемпературные сверхпроводники (ВТСП) на основе меди (например, ЬагСиО^ см. обзор [1]) и железа (например, BaFe2As2, см. обзоры [2, 3]), сильно коррелированные металлы (ЭгУОз), изоляторы Мотта-Хаббарда (V203), изоляторы с переносом заряда (NiO) и т.д. (для обзора см. [4]).

В течение пятнадцати лет были предложены различные гибридные методики расчета электронной структуры реальных сильно коррелированных материалов [5, 6, 7], которые в связи с бурным ростом компьютерной техники в настоящий момент стали реализуемы [8]. Как правило, к таким'вычислительным методам относятся методы расчета электронной структуры, основанные на объединении теории функционала плотности [53] в приближении локальной электронной плотности (LDA1) [53] с подходами, используемыми при решении модели Хаббарда.

В последние годы большие успехи были достигнуты в модельном описании состояний сильно коррелированного парамагнитного металла и изолятора, а также перехода металл-изолятор в многозонной модели Хаббарда с помощью теории динамического среднего поля (DMFT2), в-качестве обзора см. работу [9].

Экспериментально было установлено, что в реальных системах данная физика может

1LDA - Local Density Approximation. Этот термин был введен в англоязычной литературе и стал общепринятым. Поэтому далее в тексте будет использоваться аббревиатура LDA. Такая система обозначений будет использована для всех англоязычных аббревиатур.

2DMFT - Dynamical Mean-Field THeory

играть определяющую роль (см. обзор [4]). Так, например, классическим примером перехода парамагнитный изолятор - парамагнитный металл является переход металл-изолятор в V2O3 при легировании атомами Сг, такой же переход может происходить при некоторых условиях и по температуре в стехиометрическом V2O3). Возникающее при этом металлическое парамагнитное состояние не является орбитально-, зарядово- или спиново-упорядо-ченным и для его описания приближение статического среднего поля (Хартри-Фока) непригодно. Также классическими примерами парамагнитного сильно коррелированного металла является ЭгУОз, а парамагнитного диэлектрика с переносом заряда - NiO.

В настоящий момент объединенная вычислительная схема без подгоночных параметров LDA+DMFT [6] для расчета электронной структуры реальных сильно коррелированных систем является общепринятым мощным инструментом. Расчетная схема LDA+DMFT гармонично объединяет достоинства неэмпирического приближения локальной электронной плотности (LDA) и теории динамического среднего поля (DMFT). К основными достоинствами предлагаемых методов можно отнести учет корреляционных эффектов явным образом и учет специфики конкретных материалов для исключения подгоночных параметров

из расчетных схем. Важно, что данные расчетные схемы имеют самосогласованный набор

i

основных уравнений.

Интенсивное использование DMFT подхода, а также объединенной схемы LDA+DMFT привели к практическому пониманию физических ограничений уравнений DMFT. В частности, в настоящее время ведется активная разработка методов, позволяющих учесть пространственные корреляции, т.е. учесть импульсную зависимость собственно-энергетической части модели Хаббарда, которая в DMFT строго локальна. Одним из методов, разработанных с этой целью, является приближение динамических кластеров (DCA 3) [10]. Несмотря на свою универсальность, данный подход имеет серьезные ограничения в плане численного счета, а также в интерпретации результатов и поэтому необходимо дальнейшее методологическое исследование в данном направлении.

Еще одной фундаментальной проблемой объединенной схемы LDA+DMFT является так называемая проблема двойного учета электронных кулоновских взаимодействий (впервые данная проблема была систематически изучена в работе [11])- В LDA расчете содержится часть локальных взаимодействий в виде Хартри вклада и обменно-корреляционного

3DCA- Dynamical Cluster Approximation

потенциала..Так как DMFT, в свою очередь, дает точное локальное решение модели Хаббар-да, становится ясно, что для объединения LDA и DMFT необходимо вычитать некоторую величину из LDA гамильтониана во избежании двойного учета локальных взаимодействий. Суть проблемы заключается в том, что на данным момент не существует связи между LDA и DMFT на микроскопическом уровне. Поэтому сейчас существуют несколько феноменологических подходов, базирующихся на предположении, что LDA в каком-то смысле приближение "среднего поля" по отношению к модели Хаббарда [12, 13]. Безусловно данная проблема также требует систематического изучения, которое на данный момент не представлено в научной литературе.

В связи с активным развитием рентгеновской фотоэмиссионной спектроскопии с угловым разрешением (ARPES4) стало возможным более детальное изучение дисперсий электронных состояний в сильно-коррелированных системах, а также поверхностей Ферми [14, 15, 16]. В частности, экспериментально обнаружены различные особенности зонной структуры в окрестности уровня Ферми (изломы или "кинки"), которые не являются следствием взаимодействия коррелированных электронов с какими-либо бозонными модами (например, фононами) [14, 15, 16]. Также экспериментально обнаружены эффекты частичного разрушения поверхности Ферми (например, в медных ВТСП) [14, 15, 16]. В этой области также хорошо себя зарекомендовали гибридные расчетные схемы на основе LDA.

В диссертационной работе все вышеперечисленные вопросы серьезно проработаны. В частности, предложена обобщенная расчетная схема LDA+DMFT+E, позволяющая учитывать пространственные корреляции и электрон-фононное взаимодействие в стандартном LDA+DMFT подходе. Предложен согласованный метод исключения двойного учета-LDA'+DMFT метод. В качестве объектов исследования выбраны ВТСП системы на основе меди и железа, а также оксиды переходных металлов. Все данные системы находятся под пристальным вниманием как экспериментаторов, так и теоретиков. Все вышеперечисленное определяет актуальность данной работы.

Цель работы. Целью данной работы является дальнейшее методическое совершенствование и-обобщение теории динамического среднего поля - DMFT+E, а также гибридной расчетной схемы LDA+DMFT для моделирования и изучения электронной структуры и магнитных свойств реальных сильно коррелированных систем на основе переходных ме-

4ARPES - Angular Resolved Photoemission Spectroscopy.

таллов: ВТСП оксидов меди, ВТСП пниктидов и халькогенидов железа, а также оксидов переходных металлов.

Научная новизна.

• Предложен ЬБА'+БМРТ метод [17, 18] - согласованный метод исключения двойного учета локальных кулоновских электрон-электронных корреляций, неизбежно возникающего в стандартной ЬБА+БМРТ схеме из-за наличия части локального взаимодействия в ЬБА, которое затем в БМБТ учитывается точно. ЬБА'+БМРТ метод основан на исключении коррелированных состояний из определения зарядовой плотности, используемой для расчета обменно-корреляционного потенциала в ЬБА расчетах, что оставляет в ЬБА только локальные взаимодействия типа Хартри, имеющие известный аналитический вид, которые затем дополнительно вычитаются из ЬБА гамильтониана.

• Показано, что новый ЬБА'+БМРТ метод эффективно работает для хорошо изученных в литературе типичных представителей сильно коррелированных систем: диэлектриков с переносом заряда МпО, №0, СоО и сильно коррелированных металлов ЭгУОз и ЭгзЫиС^ [18]. Обнаружено, что для в'сех выбранных систем ЬБА'+БМРТ метод приводит к увеличению энергии зарядового переноса за счет более отталкивающего потенциала. Для сильно коррелированных металлов в рамках согласованного метода исключения двойного учета не наблюдается существенных отличий от результатов общепринятого ЬБА+БМРТ расчета. Однако для диэлектриков с переносом заряда, в частности N¡0 и СоО, применение нового ЬБА'+БМРТ метода дает корректное диэлектрическое решение, в то время как стандартный ЬБА+БМРТ метод при таком же выборе всех модельных параметров приводит к металлическому решению.

• Проведены ЬБА расчеты электронной структуры новейших слоистых ВТСП на основе ферропниктидов: КеОРеАз (Ые=Ьа,Се,Рг,Ш,8т) [19] и АРе2Аз2 (А=Ва,Эг) [20], ЫГеАв [21], АРРеАв (А=8г,'Са) [22]. Показано, что во всех перечисленных системах электронные свойства в окрестности уровня Ферми определяются Ре-3с1(£2д) состояниями двумерного слоя, состоящего из РеАз4 тетраэдров. Также показано, что все системы имеют схожую квазидвумерную топологию поверхности Ферми: 2-3 дырочных цилиндра в центре зоны Бриллюена и 2 электронных в углах. Предложена минимальная модель, достаточная для описания электронных свойств данных систем.

• Проведены ЬБА расчеты электронных свойств новейших слоистых ВТСП на основе железа - халькогенидов железа (К,Сэ)Ре28е2 [23]. Проведен сравнительный анализ электронных свойств ВТСП пниктидов и халькогенидов железа в несверхпроводящей фазе. Система Реве'имеет схожую электронную структуру вблизи поверхности Ферми с представленными ранее пниктидами. Однако для системы (К^Сз^егЭег обнаружена существенно отличная топология поверхности Ферми. Аналогичная пниктидам структура поверхности Ферми в (К,Сз)Ре28е2 возникает при 60% дырочном легирования из расчета на один атом железа.

• Проведены ЬЭА расчеты целой серии тернарных соединений, открытых вслед за ВТСП пниктидами железа и имеющих сходный химический состав. В частности, SrPt2Аб2[24], ВаРе2Азз [25], (Са,8г,Ьа)Р13Р [26], (Са,8г,Ва)Рс12А82 [27]. Показано, что несмотря на сходный химический состав, данные системы обладают существенно отличными электронными свойствами, например, отличной топологией Ферми поверхности.

• Получено теоретическое объяснение экспериментальной зависимости температуры сверхпроводящего перехода в новых ВТСП на основе железа от высоты аниона над плоскостью атомов железа [29, 28]. Показано, что данную зависимость полуколичественно описывает выражение Аллена-Дайнса для Тс, причем основной эффект в данном случае обеспечивается изменением величины полной ЬБА плотности состояний на уровне Ферми, которая в свою очередь зависит от силы гибридизации железо-лиганд и имеет максимум при Дга=1.38А.

• Методами ЬБА+БМРТ и ГЛЭА'+БМЕТ рассчитана электронная структура ВТСП халь-когенида железа К1_хРе2-у8е2 [30]. Показано, что, в отличии от пниктиДов, данная система более коррелирована: квазичастичная масса в сравнении с зонной возрастает в 5 раз в Ко 7бРе1 72Эе2 (дырочное легирование около 25%), в отличии от пниктидов с перенормировкой квазичастичной массы равной 2 при одинаковых величинах параметров кулоновского взаимодействия. Также обнаружено, что с ростом величины дырочного легирования от стехиометрического состава КРв28е2 к дырочно легированному К0 7бРег 728е2, сила корреляцисщных эффектов возрастает. Показано, что в силу многозонности данного соединения корреляционные эффекты для различных зон, рас-

положенных в разных частях зоны Бриллюена, различны'[31].

Предложен обобщенный метод DMFT+E, позволяющий учитывать дополнительные, не входящие в модель Хаббарда или исчезающие в приделе бесконечной размерности пространства взаимодействия (см. обзор [32]). Учет таких дополнительных взаимодействий проводится в приближении аддитивности "хаббардовской" и "дополнительной" собственно-энергетических частей. В частности, в качестве "дополнительных взаимодействий" были выбраны взаимодействия коррелированных электронов с псевдощелевыми АФМ флуктуациями ближнего порядка [360, 33] и электрон-фононное взаимодействие [34, 35].

Методом DMFT+E проведены модельные расчеты профилей спектральной плотности двумерной модели Хаббарда, продемонстрировавшие качественную картину "разрушения" поверхностей Ферми и образован�