Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства UO2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях

Тенишев, Андрей Вадимович

Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства UO2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Тенишев, Андрей Вадимович АВТОР

кандидата технических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2004 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства UO2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях»

Автореферат диссертации на тему "Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства UO2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях"

На правах рукописи

Тенишев Андрей Вадимович

Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства 1Ю2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях

01.04 07 - Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата технических наук

Автор

ТемЛ

Москва 2004

Работа выполнена в Московском инженерно-физическом институте (государственном университете)

Научный руководитель' доктор технических наук, профессор Годин Юлий Григорьевич

Научный консультант: кандидат технических наук, старший научный сотрудник Баранов Виталий Георгиевич

Официальные оппоненты:

Платонов Павел Александрович

Малыгин Василий Борисович

доктор технических наук, профессор РНЦ "Курчатовский институт" ИРМРНТ

доктор технических наук, профессор МИФИ (ГУ)

Ведущая организация: ФГУП НИИ НПО "Луч".

Защита диссертации состоится "ХО" 2004 г. в I ¿"час 00 мин. на

заседании диссертационного совета Д 212.130.04 МИФИ по адресу. 115409, Москва, Каширское шоссе, 31.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ.

Автореферат разослан " 1С " сАнГМ)рИ 2004 г.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенном печатью организации, по адресу МИФИ

Ученый секретарь диссертационного совета МИФИ, д. ф -м н , профессор

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность проблемы

Основным видом топлива для реакторов типа ВВЭР является диоксид урана, поэтому широкое использование U02 в реакторах требует как можно более точного знания его свойств

Температура, а, следовательно, и многие свойства топлива в твэле определяются коэффициентом теплопроводности Л, величина которого зависит от температуры, пористости, состава, глубины выгорания и степени нестехиометрии U02+i. В связи с этим исследованию теплофизических свойств U02 уделяется большое внимание.

Одним из основных показателей энергетических ядерных реакторов является себестоимость 1 кВтч Затраты на изготовление и эксплуатацию оксидного ядерного топлива достигают минимума при глубине выгорания 40 МВт сут/кг U, но если учесть затраты на обращение с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами, то минимум топливной составляющей для водо-водяных реакторов АЭС смещается в сторону сверхглубоких выгораний, достигающих 80100 МВт сут/кг U.

Для достижения таких сверхглубоких выгораний важным является добавление в топливо интегрированных с ним выгорающих поглотителей нейтронов, таких как Gd203, что улучшает безопасность ВВЭР, увеличивает загрузку в реактор топлива и повышает глубину его выгорания. При этом одним из наиболее перспективных путей повышения эксплуатационных характеристик водо-водяных энергетических реакторов является повышение ресурсных характеристик твэлов путем снижения повреждаемости их оболочек, которая проявляется и накапливается при возникновении в них растягивающих напряжений Для решения этой проблемы в настоящее время разработано топливо на основе диоксида урана с легирующими добавками из оксидов алюминия, железа, кремния и ниобия Однако, несмотря на важную роль легирующих добавок в улучшении характеристик топливных таблеток, теплофизическиё свойства легированного топлива изучены недостаточно.

При облучении в реакторе теплопроводность топлива снижается из-за накопления продуктов деления, изменения его стехиометрического состава и пористости в процессе выгорания Кроме того, в результате исследований облученных топливных таблеток U02 до выгораний выше 40 МВт.сут/кг U было обнаружено существование на периферии таблеток пот-зоны (radial irradiation microstructure), которая отличается очень мелким зерном, повышенной пористостью и, вероятно, значительно меньшей теплопроводностью по сравнению с внутренней областью таблетки. Исследование свойств облученного топлива яв-

Р<)( ОЬНАЯ

t ' I КА

I 1 *, "f

îOflfii'^

ляется достаточно сложной задачей, поэтому данные по влиянию различных факторов на теплофизические свойства выгоревшего топлива немногочисленны.

В последние время для оценки свойств ядерного топлива при глубоких выгораниях во многих странах (Германия, Канада, Япония, Россия и др) используют модельное ядерное топливо (МЯТ). Использование МЯТ позволяет получить за короткое время данные по многим свойствам облученного до глубоких выгораний ядерного топлива с использованием апробированных стандартных методик и оборудования Это даст возможность повысить точность измерений, сократить сроки получения результаюв, а также снизить затраты на проведение исследований.

Важным достоинством применения МЯТ является также возможность исследовать влияние различных факторов (глубины выгорания, степени отклонения от стехиометрии, отдельных групп ПД, вьпорающею поглотшеля нейтронов, выделений вторых фаз и 1.п.) на изучаемые свойства облученною топлива.

В этой связи изучение теплофизических свойств легированного и модельного ядерного топлива является актуальным направлением исследований.

Цель работы

Целью данной работы являлось создание комплекса автоматизированных измерительных средств для определения теплофизических свойств реакторных материалов, в том числе облученных, и получение данных по влиянию температуры, легирования, нестехиометрии и продуктов деления на теплофизические свойства оксидного ядерного топлива для прогнозирования его поведения при глубоких выгораниях.

Научная новизна и практическая значимость работы

Разработана и создана установка "Квант" для определения теплофизических свойств оксидного ядерного топлива методом лазерной вспышки, в которой обеспечивается контроль степени нестехиометрии образца в процессе проведения эксперимента

Разработана и создана модификация установки "Квант" для работы в условиях защитного перчаточного бокса, что позволяет работать с высокоактивными и плутонийсодержащими материалами.

Установка "Квант", а также ее модификации "Квант-Б" для работы с плутоний содержащими топливными материалами и "Квант-и" для работы с облученным топливными материалами используются в МИФИ (ГУ), ФГУП ВНИИНМ им академика А А. Бочвара и РНЦ "Курчатовский институт" соответственно, на что имеются акты о внедрении

Предложен метод учета влияния тепловых потерь с образца на результаты определения теплофизических свойств материалов методом лазерной вспышки.

Разработана система управления установкой и программное обеспечение, позволяющие проводить измерения в автоматическом режиме.

Исследовано влияние температуры, нестехиометрии, пористости, пластифицирующих добавок и выгорающего поглотителя нейтронов на теплопроводность диоксида урана. На основании полученных данных предложены аналитические выражения, описывающие эти зависимости Полученные результаты внедрены и используются в базе данных для расчета работоспособности твэлов ВВЭР на предприятии ФГУП ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара.

Проведены исследования влияния различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность модельного ядерного топлива с имитацией выгорания 60 МВт сут/кг U, которые показали, что наибольшее снижение теплопроводности вызывают ИПД, растворимые в матрице топлива.

Впервые получены температурные зависимости теплопроводности образцов МЯТ содержащих пластифицирующие добавки, выгорающий поглотитель нейтронов, которые имитируют выгорания 80 и 120 МВт сут/кг U.

Предложено аналитическое выражение, описывающие влияние температуры, стехиометрии, пористости, а так же концентрации ниобия, гадолиния и имитаторов продуктов деления на теплопроводность МЯТ.

Впервые проведены исследования влияния различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность плутонийсодержащих образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг U

Проведено облучение образцов МЯТ ионами криптона и показана возможность использования ионного облучения для моделирования процесса рекристаллизации, происходящего при образовании rim-зоны.

Исследовано влияние ионного облучения на теплопроводность образцов МЯТ и предложено выражение для оценки влияния рекристаллизованной зоны и радиационных дефектов на теплопроводность модельного ядерного топлива.

Проведены оценки температурных полей в твэлах с глубоким и сверхглубоким выгоранием топлива, которые показали, что при таких выгораниях необходимо снижать линейную мощность твэла.

Защищаемые положения

Конструкция установки для исследования теплофизических свойств оксидного ядерного топлива, как вне, так и внутри перчаточного бокса в которой предусмотрен контроль кислородного потенциала и состава образца, с погрешностью измерения теплопроводности, не превышающей ± 10 %

Система управления установкой и программное обеспечение, позволяющие проводить измерения в автоматическом режиме

Методика учета влияния тепловых потерь с образца на результаты определения теплофизических свойств материалов методом лазерной вспышки, с целью уменьшения погрешности измерений при высоких температурах.

Результаты измерений теплофизических характеристик модифицированного, легированного и модельного оксидного ядерного топлива.

Аналитические выражения, описывающие влияние температуры, стехиометрии, пористости, концентрации ниобия, гадолиния, имитаторов продуктов деления, рекристаллизованной зоны и радиационных дефектов на теплопроводность диоксида урана.

Апробация работы

Результаты рабош были представлены на следующих конференциях научные сессии МИФИ-2000 (Москва, 2000 г ), МИФИ-2001 (Москва, 2001 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.); международная научно-практическая конференция "Автоматизированный печной агрегат - основа энергосберегающих технологий металлургии XXI века" (Москва, 2000 г.); конгресс "Энергетика - 3000" (г Обнинск, 2002); 7-ая Российская конференция по реакторному материаловедению (г Димитровград, 2003 г.); Российская научная конференция "Материалы ядерной техники. Радиационная повреждаемость и свойства - теория, моделирование, эксперимент" (МАЯТ-ТЕМЭК) (Агой, 2003 г.).

Публикации

По теме диссертации опубликовано 14 работ (из них 3 в журналах, 11 в трудах и тезисах конференций) и выпущено 6 научно-технических отчетов.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 7 глав и выводов Диссертационная работа изложена на 158 страницах и содержит 96 рисунков, 36 таблиц, 121 библиографическое название.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность проблемы, сформулирована цель работы, указана новизна и практическая ценность работы, изложены основные положения, выносимые на защиту.

Представлен обзор литературных данных по влиянию температуры, пористости, степени нестехиометрии, легирования и облучения на теплофизические

свойства диоксида урана Показана возможность использования модельного ядерного топлива (МЯТ), имеющего нестехиометрию, пористость и состав, которые присущи облученному топливу, для исследования влияния выгорания на теплофи-зические свойства оксидного ядерного топлива Проведен обзор литературных данных по влиянию имитационного выгорания, нестехиометрии, газовой пористости и радиационных повреждений на теплопроводность МЯТ Анализ литературных данных показал, что теплофизические свойства чистого диоксида урана изучены достаточно широко, а влияние легирования изучено недостаточно Данные по теплофизическим свойствам МЯТ так же немногочисленны, а данные по влиянию легирования на теплофизические свойства МЯТ и вовсе отсутствуют. Кроме того, представленные в литературе аналитические выражения, описывающие влияние различных факторов на теплофизические свойства диоксида урана и МЯТ, в основном, представляют собой зависимость от какого-то одного фактора и зачастую плохо согласуются между собой.

Для проведения исследований рассмотрены методы измерения теплофизи-ческих свойств материалов.

Основными недостатками стационарных методов является то, что стационарные методы очень длительны, поскольку они основаны на распространении тепла и требуют установления стационарного режима Кроме того, для получения высокой точности измерений требуются достаточно большие образцы. Измерения на малых образцах приводят к созданию термических градиентов, которые, в случае оксидного топлива, вызывают перераспределение кислорода, что увеличивает погрешность измерений.

Основные преимущества нестационарных методов заключаются в экс-прессности и малой погрешности измерений, а также в использовании небольших образцов, что особенно важно при работе с токсичными и радиоактивными материалами Основной сложностью применения этих методов является то, что данные по теплоемкости топливных материалов ограничены. Таким образом, желательно определять теплоемкость и температуропроводность образцов в одном эксперименте Такая возможность обеспечивается в импульсном методе Паркера, в результате чего этот метод широко используется при измерении теплофизиче-ских свойств топливных материалов.

В связи с этим рассмотрены теоретические основы и ограничения метода Паркера Проанализированы методики обработки экспериментальных данных, которые позволяют учесть невыполнение начальных и граничных условий этого метода и тем самым снизить погрешность получаемых результатов

Проведенный анализ существующих установок, реализующих метод Паркера, показал, что в настоящее время в нашей стране промышленно выпускаемые установки отсутствуют, а зарубежные установки являются очень дорогостоящими. Кроме того, как было показано в обзоре литературы, отклонение от стехиометрии оказывает существенное влияние на теплофизические свойства диоксида урана.

Поэтому, в качестве основного недостатка рассмотренных установок, применительно к исследованию теплофизических свойств оксидного ядерного топлива, можно отметить отсутствие системы контроля стехиометрического состава образцов в процессе проведения измерений и отсутствие возможности проведения измерений в газовой среде с контролируемым кислородным потенциалом

Для реализации метода Паркера (лазерной вспышки), в рамках данной диссертационной работы, разработана и создана автоматизированная установка "Квант", предназначенная для исследования комплекса теплофизических характеристик оксидного ядерного топлива в диапазоне температуры 400-1600°С. Данная система позволяет проводить измерения температуропроводности а и теплоемкости Ср исследуемых образцов, по значениям которых определяется величина коэффициента теплопроводности А. Исследуемые образцы имеют малые размеры и представляют собой диски диаметром ~10мм и толщиной ~1мм, что дает возможность работать с плутонийсодержащими и радиоактивными материалами в перчаточном защитном боксе Для работы в защитном боксе разработан и реализован специальный вариант установки "Квант-Б" (рис. 1.), обеспечивающий размещение рабочей камеры внутри, а остального оборудования - снаружи защитного бокса.

Проверка работоспособности установок "Квант" и "Квант-Б" выполненная на образцах из нержавеющей стали 12Х18Н10Т, которая рекомендована ГОСТ 8.140-82 для образцовых мер теплопроводности, показала, что в оптимальных условиях проведения эксперимента обеспечивается погрешность измерения температуропроводности 3 %, а теплоемкости и теплопроводности 7-10%.

Для контроля и изменения кислородного потенциала образца в процессе эксперимента применяется твердоэлектролитная гальваническая ячейка, схема которой представлена на рис. 2.

Рис 1 Блок-схема установки "Квант-Б" 1 - пирометр, 2 - защитный бокс, 3 - рабочая камера, 4 -оптический блок измерителя энергии, 5 - излучатель ОКГ, 6 - блок оптической синхронизации пирометра, 7 - блок накачки ОКГ, 8 - блок охлаждения ОКГ, 9 - вентили вакуумной и газовой систем, 10 - вакуумметр типа ВИТ-1А-П, 11- вентиль диффузионного насоса, 12 включатель печи диффузионного насоса, 13 — форвакуумный насос, 14 - понижающий трансформатор, 15 - диффузионный насос, 16 - тиристорный блок, 17 - терморегулятор "Минитерм", 18 - включатель нагрева печи рабочей камеры, 19 - индикаторная панель, 20 - пакетники электропитания системы нагрева и форвакуумного насоса, 21 - цифроиндикато-ры измерителей энергии, 22 - блок управления и сбора данных

Рис 2 Схема держателя образца с твер-доэлектролитной гальванической ячейкой

1 - керамическое кольцо, 2 — образец, 3 -твердый электролит ТЪОгС^тОг), 4 - пористое платиновое покрытие; 5 - электрод сравнения Ре-ЬеО, 6 - электрод сравнения М-МО, 7 - керамический при-V. пой, 8 - электроды платинородий-платиновой термопары, 9 - тяги

Камера также оборудована газовой системой, позволяющей проводить измерения в контролируемой газовой среде. Газовая система состоит из вентилей, редукто-

ров, расходомера, датчиков кислорода и кислородного насоса, позволяющего изменять кислородный потенциал газа носителя. Кислородный насос (как и датчики кислорода) представляет собой твердый электролит, который нагревается до рабочей температуры, и через который пропускается постоянный электрический ток. В зависимости от направления и силы тока можно вводить в газовую среду кислород из воздуха или наоборот.

Управление установкой осуществляется с помощью созданной в настоящей работе системы сбора данных и компьютера типа IBM PC. Блок-схема системы управления приведена на рис. 3.

Компьютер помимо сбора данных обеспечивает обработку и хранения экспериментальной информации. Используемые термопарные АЦП имеют коэффициент ослабления синфазной помехи 120дБ при уровне шумов, приведенных ко входу ~1мкВ, что позволяет контролировать температуру образца и нагревателя с разрешающей способностью -О, ГС. Пирометр в дифференциальном режиме обеспечивает разрешающую способность не хуже 0,1°С. Модуль цифрового ввода-вывода имеет 8 цифровых входов и 8 цифровых выходов, что в совокупности с блоками коммутации позволяет считывать информацию в двоичном коде с АЦП измерите-

Рис 3 Блок-схема системы управления / - блок накачки ОКГ; 2 - блок оптической синхронизации пирометра, 3 - излучатель ОКГ, 4 - измеритель отраженной энергии, 5 - измеритель проходящей энергии, 6, 7 - фотодиоды ФД-24К, 8, 9 - блоки коммутации, 10 - модуль цифрового ввода-вывода 17044, 11- формирователь синхроимпульса, 12 - блок питания +24У, 13, 14 - термопарные АЦП 1-7018, 15 - преобразователь интерфейса связи №232 - И$485 I-7520АИ, 16 - датчик контроля вакуума (лампа ПМТ-2), 17 -Термопары ВР 5/20, 18 -молибденовый нагреватель, 19 - понижающий трансформатор, 20 - ти-ристорный блок, 21 — терморегулятор "Минитерм "

лей энергии, формировать синхроимпульсы на запуск лазера и управлять терморегулятором "Минитерм".

Разработанное в рамках данной работы программное обеспечение позволило создать автоматизированный измерительный комплекс на базе персонального компьютера и установки "Квант". Это значительно сократило время проведения измерений, а использование более сложных методов обработки результатов позволило снизить погрешность измерений.

Программное обеспечение разработано в среде Borland Delphi и организовано в виде основного модуля и dll-библиотек Оно предназначено для работы на компьютере типа IBM PC под управлением операционной системы Windows (95/98/Ме/2К/ХР) и позволяет считывать информацию с термопар образца и нагревателя, получать информацию с измерителей энергии; осуществлять запуск лазера, измерять температуру образца с помощью пирометра; проводить с помощью пирометра измерение малых приращений температуры с разрешением по времени от 250мкс до 1900мкс; обрабатывать полученные экспериментальные кривые различными методами, считывать показания датчика вакуума типа ПМТ-2; проводить нагрев до заданной температуры с помощью терморегулятора "Минитерм"; проводить измерения в автоматическом режиме

Для снижения погрешности измерений при высоких температурах (выше 1000 °С) нами предложен метод, учитывающий тепловые потери с образца и позволяющий работать на всем участке кривой распределения температуры.

Постановка задачи:

йг йгт Поскольку интересны решения

<-. Р — = (1)

' дт дх ' для малых значении времени задача

, ЭТ, О , ,.ri „.j, П\ решалась методом преобразования

я — U =-т <5(г)+£ а (г ~т» ) у1> „

г Лапласа Решение получается в виде

1,./=0 (3) бесконечного ряда специальных

функций, анализ которых показывает, что для времен 0,05 < F0< 0,9 решение представляется в виде-

2-Т I в,*в1>Ц- 1 Ja т

T(Tm,a,B,,r) = g 'г (1 -== + В; l—Ly (5)

Ыж-а-г 2Va-r '

Параметр Bi, представляющий собой (в физическом смысле) отношение коэффициента внешнего теплообмена к внутреннему тепловому сопротивлению, можно оценить следующим образом:

Bl -77-'

где а - постоянная Стефана-Больцмана, Л - теплопроводность, s - степень черноты (для оценки берется значение е=1), I- толщина образца, Т0 - температура, при которой оценивается значение Bi.

Т(0,х) = То (4)

Для аппроксимации экспериментальных точек известной нелинейной функцией, применяется нелинейный метод наименьших квадратов.

При этом начальные параметры а и Тт можно получить, обработав экспериментальную кривую по методу г, 2, а параметр 5/ при этом определяется по спаду экспериментальной кривой Т(г).

При больших значениях ^ > 0,6 функция Т(Г0) может быть получена с помощью решения поставленной задачи методом разделения переменных и описывается соотношением:

Т{Р0)=А-е** , (7)

где Л=соп51:, а Д - минимальное собственное значение уравнения:

(Р1 ~ Я, -В1г)-£(/?) = Р (В11+ В1г), (8)

в котором и Дь характеризуют радиационные потери на поверхностях у=0 и у=1 соответственно Полагая, что при больших временах ¥0 В11=Ш2, и логарифмируя соотношение (7), получаем для экспериментальной кривой Т(т):

ЫТ(т) = Ы(А)-р2~. (9)

На экспериментальной кривой 1пТ(т) при больших значениях г находится линейный участок, что позволяет определить значение р Подставляя р в (8), определяем В/ по соотношению:

ЯП {р) ^ >

На основании вышеизложенного, для учета радиационных потерь при определении температуропроводности разработана программа, основанная на решении поставленной задачи Программа применяет нелинейный метод наименьших квадратов к выражению (5). В результате определяется коэффициент температуропроводности а и Тт, а параметр В/ находится по спаду экспериментальной кривой Т(г), в соответствии с описанной выше методикой.

Предлагаемая методика позволяет корректно определять коэффициент температуропроводности и теплоемкость методом Паркера при высоких температурах и получать оценки температурной зависимости степени черноты исследуемых материалов, что важно при планировании эксперимента по измерению теплоемкости.

С помощью разработанной установки и рассмотренных методик обработки экспериментальных результатов проведены исследования влияния температуры, нестехиометрии, пористости и легирования на теплофизические свойства диоксида урана.

Исследование влияния температуры на теплофизические свойства 1ГО2 проводили на образце, полученном методами порошковой металлургии по штатной технологии. Методом твердофазного кулонометрического титрования с помощью

твердоэлектролитной ячейки был обеспечен почти стехиометрический состав (0/U=2,000) образца Величину O/U образца впоследствии контролировали при проведении измерений теплофизических свойств

Полученные в результате температурные зависимости температуропроводности и теплоемкости U02 0oo представлены на рис 4 и 5 соответственно

§ ЗОЕЦИ

^ г.оЕ^е

. 1 1 — = 3% а -

J I 1 . --1-- 1 1 — ■ 1 -

I 1 1 ' V •

f 570

I ^ = 5% 1 С„ __L_I _

1 1 J

Г- f " 1

- ¡7 ) ! 1 i

1 1 1 1

Рис

00 500 700 № 1100 1300 1S00 1700 1900

7, К

4 Зависимость температуропро-

водности UCh.ooo (плотность 94,5%ТП) от температуры

300 500 700 900 1100 1300 1600 1700 1900

Т. К

Рис 5 Зависимость теплоемкости иОгооо от температуры I - экспериментальные значения, 2, 3, 4 - литературные данные

По полученным значениям температуропроводности и теплоемкости с помощью выражения Х=а Срр, где р - плотность образца, были рассчитаны значения теплопроводности и02 ооо- При этом необходимые значения плотности образца при различной температуре были рассчитаны по выражению для стехиометриче-ского диоксида урана, представленному в литературе. Полученная температурная зависимость коэффициента теплопроводности 1Ю2ооо- приведенного к 95% ТП (Х95), представлена на рис. 6, из которого видно, что с повышением температуры теплопроводность 1Ю2 снижается за счет возрастающего влияния фонон-фононного рассеяния.

& i Л

Б 8

а«

¡s

к-Ь- - — — = 7% Л —riL Ibil 1

ч Ч.

__L __ _ _J__ —h—

i 1 1 1

-1- -1- 1

¿045 ?

$0,25

1 1 1 Г ',

] j 1 ÍR» 0 04027 ♦ 0 0002121-7^ ' ■2-0,999

1 ~T I r ~1

-1- ! 1 ! --1-1-1

1100 1300 1500

Рис 7 Температурная зависимость R95 образца U02,ooo

300 500 700 900 1100 1300 1500 1700 1900

Т,К

Рис 6 Температурная зависимость Д95 образца иОг ооо- 1 - экспериментальные значения Ям для образца (ХЬ ооо. 2, 3, 4-литературные данные

Рассчитанные по полученным значениям Я« значения термосопротивления Л95=1/Х9} представлены на рис 7. Видно, что зависимость термосопротивления образца от температуры является линейной, следовательно основным механизмом переноса тепла является фононная составляющая теплопроводности и зависи-

мость Ял5(Т) может быть записана в виде И<^(Т)=Л +В Т, где А - константа, отвечающая за рассеяние фононов примесными атомами, В - константа, отвечающая за фонон-фононное рассеяние (так называемый МтМарр процесс), а Т — температура в К. Параметры А и В этой зависимости были определены с помощью метода наименьших квадратов Исходя из полученных нами результатов и анализа высокотемпературных литературных данных, температурную зависимость Х9! для и02,ооо в интервале 300 - 3120 К можно представить в следующем виде:

Л95(Г) = -

(И)

4,627 10"2 +2,121 10~4 Т где Хе - электронный вклад в теплопроводность, который может быть представлен следующим выражением:

Я. =

6400-1000'

-ехр(-

16350

(12)

ГУг ^ Т

Погрешность выражения (11) в интервале температуры 300 - 1600 К составляет ± 7 %, а в интервале 1600 -3120 К - ± 15 %.

Для исследования влияния нестехиометрии на теплофизические свойства иОг+х проводили изменение степени нестехиометрии образцов методом твердофазного кулонометрического титрования при температуре 1273 К.

Результаты измерений показали, что в интервале температур 300-2000К и O/U 2,000-2,102 теплоемкость U02+1 растет как с повышением температуры, так и с увеличением отношения O/U (рис. 8). Теплопроводность U02+i снижается с увеличением степени нестехиометрии, что особенно заметно при низких температурах (рис. 9).

1 ¡ 1 |

— = 7% ■ 2

Я 1 *«

800 1000 1300 1400 1000 1000 2000

Рис 9 Температурная зависимость А« образцов UO2+1 1 - (х - 0), 2 - (х = 0,003), 3 - (х = 0,015), 4 - (х = 0,033), 5 ~(х = 0,102)

Рис 8 Температурные зависимости теплоемкости UO2+X с отклонением от стехиометрии х = 0, 0,015, 0,033, 0,102 Линия, обозначенная Fink (х=0), показывает литературные данные по теплоемкости ио2

При температурах ниже 1400-1600К, где в U02 существует дырочная проводимость, повышение теплоемкости с увеличением O/U обусловлено ростом концентрации кислородных кластеров При температурах выше 1500К наблюдается аномальный рост теплоемкости, обусловленный главным образом увеличением количества электронных дефектов. С использованием полученных эксперимен-

тальных данных, для учета влияния х на теплоемкость и02+1 было предложено

следующее выражение:

с'(г-')-(с'+с'30 +2 Сз'0+2х) 7(,3)

где С, = 303,04 Джкг"1 К"1; С2 = 267,787 Дж-кг'-К'1; С, = 8,5 103 Дж-кг'-К-2; С4 = 8,741 107 Дж кг"1; <9 - 541,983 К; Еа - 1,97 1 04 К. В диапазоне температуры 400 -2000 К и 0 < .х < 0,102 предложенное выражение описывает экспериментально полученные значения теплоемкости с погрешностью, не превышающей ±5%.

Снижение теплопроводности IГО2,, связано с тем, что в кристаллической решетке избыточные атомы кислорода располагаются в междоузлиях анионной подрешетки. Для выполнения принципа электронейтральности необходимо образование пятивалентных ионов урана и5+ в катионной лодрешетке и эти катионы можно рассматривать как точечные дефекты Так как концентрация ионов и5+ в и02+1 равна 2х и эти ионы выступают в качестве центров рассеяния фононов, то их влияние на теплопроводность застехиометрического диоксида урана может быть намного выше, чем влияние внедренных атомов кислорода.

Рассчитанные по полученным результатам Я^ значения показали линейную зависимость от температуры Обработка экспериментальных данных по методу наименьших квадратов позволила выразить зависимость теплопроводности диоксида урана от нестехиометрии и температуры следующим уравнением'

¿95 (Т,х) =---^-г— + Яе (14)

(4,627 + 0,55-л )10 + (2,120-3,3-х)10 Т

В диапазоне значений температуры 300 - 2000 К и 0 < х < 0,102, предложенное выражение описывает экспериментально полученные значения Х95 с погрешностью ± 7%.

Для исследования влияния пористости на теплопроводность 1Ю2 были использованы образцы с различной плотностью, изготовленные методами порошковой металлургии по штатной технологии Проведенные измерения показали, что с увеличением пористости теплопроводность диоксида урана снижается. Зависимость теплопроводности диоксида урана от плотности может быть записана в виде Хр (Т, р) = (Т) кр, где кр - фактор пористости, который может быть рассчитан по различным выражениям, представленным в литературе Проведенные расчеты показали, что наилучшее согласие с полученными нами экспериментальными результатами дает выражение кр =(1 -р)2', где р = 1-у - пористость; р -

/ Рт

плотность образца с заданной пористостью; а рт - теоретическая плотность образца При использовании этого выражения расхождение между рассчитанными и измеренными значениями Х(Т,р) для исследованных образцов и02 не превышает ±10 %.

Исследование влияния небольших добавок оксида ниобия, образующего твердый раствор замещения и^ЫЬ/Зг+л а также оксидов алюминия, кремния и железа, образующих аморфную межзеренную фазу, на теплопроводность топливных таблеток показало, что легирование приводит к значительному (~ 25 %) снижению коэффициента теплопроводности при Т = 300 К по сравнению с диоксидом урана без добавок, а при высоких температурах (Т > 700 К) это снижение не столь значительно и составляет около 10 %. При этом основное снижение теплопроводности связано с образованием твердого раствора замещения и^МЬ/^, а образование аморфной межзеренной фазы не оказывает заметного влияния в связи с ее малым количеством Таким образом, в рабочем диапазоне температуры юплива пластифицирующие добавки приводят к небольшому снижению теплопроводности.

Анализ полученных экспериментальных значений к<)} и Л« показал, что теплопроводность образцов иОг с пластифицирующими добавками можно описать уравнением:

¿».А«»,, ч _!_+ д

(4,627 + 1405,Ъ-умь) 10"2 + 2,120-10 4-Т " в котором А = 0,04627 + 14,053 -у№ - термическое сопротивление, обусловленное примесями, где ум - содержание ниобия в и^МЬ/^. В диапазоне температуры 300 - 1500 К и 0 <уцЬ < 0,003 предложенное выражение описывает экспериментально полученные значения Я« с погрешностью ± 5%.

Исследование влияния добавок Ос^Оз на теплофизические свойства диоксида урана проводили на образцах с содержанием 6, 8 и 10 мае. % Сс120з Состав образцов, рассчитанный по их параметрам решетки, был близок к стехиометриче-скому. С повышением концентрации теплопроводность образцов снижает-

ся; с повышением температуры она также снижается, при этом влияние добавок оксида гадолиния на величину коэффициента теплопроводности уменьшается Так, например, при температуре 700 К значения коэффициента теплопроводности уран-гадолиниевого топлива с содержанием гадолиния 6, 8 и 10 мае. % соответственно на 27, 33 и 38 % ниже значений Я стехиометрического диоксида урана, а при 1800 К снижение составляет 8, 10 и 15 %.

Более низкая теплопроводность легированных образцов по сравнению с и02 связана с тем, что в 1ГО2 доминирует фонон-фононное рассеяние, в то время как в легированных образцах усиливается влияние рассеяния фононов точечными дефектами. Влияние точечных дефектов на теплопроводность связано с сечением рассеяния фононов точечными дефектами Г„ который может быть описан сле-

дующим выражением /■ ..

(А,-А? (г,- г)'

где у, - атомная доля точечных де-

фектов, А, - атомная масса точечного дефекта /-ого типа, А - средняя атомная масса замещенных атомов в решетке, г, - атомные радиусы точечных дефектов ;'-ого типа в узлах решетки, г - средний атомный радиус замещенного иона в узле ре-

шетки, г) - феноменологический параметр, выражающий величину возникающих в решетке напряжений. Таким образом, при растворении легирующих элементов в решетке и02 возникают напряжения за счет различия ионных радиусов урана и легирующих элементов; также, за счет разницы атомных масс усиливается роль энгармонизма в рассеянии фононов Эти факторы приводят к повышению теплового сопротивления решетки. Кроме того, при введении в 1Юг полуторных оксидов типа Ме203 в кристаллической решетке образуются ионы и5+, что еще больше увеличивает концентрацию центров рассеяния фононов. Так как по приведенным в литературе данным величина параметра ц может составлять -30, то вклад фактора напряжения в снижение теплопроводности на порядок превышает эффективность массового фактора (различия атомных масс урана и легирующего элемента). Таким образом, добавки оксидов гадолиния уменьшают теплопроводность вследствие появления в кристаллической решетке 1ГО2 упругих напряжений, обусловленных присутствием в ней катионов 1_Г5+ и 0<13+, радиусы которых заметно отличаются от радиуса Ц4+. Атомная масса '"вс! значительно меньше атомной массы 238и, что усиливает роль энгармонизма в рассеянии фононов. Кроме того, увеличение концентрации полуторных оксидов Ме203 в твердом растворе 1Ю2 сопровождается ростом концентрации ионов и5+ и Ме3+ и соответствующим снижением теплопроводности.

Обработка экспериментальных данных по методу наименьших квадратов позволила выразить зависимость теплопроводности (и, /Зс1у)02 от атомной доли гадолиния (0 < у < 0,142) следующим уравнением:

С'-"'"' (Т,у) =-^-— + А,. (16)

(4,627 +109,366 • у) ■ 10"2 + (2,120 - 3,561 • у) ■ 10"4 • Т

В диапазоне температуры 700 - 1830 К и 0 <у < 0,142, предложенное выражение описывает экспериментально полученные значения \9; с погрешностью менее ± 5%.

Для исследования свойств модельного ядерного топлива (МЯТ) проведен анализ состава структуры и содержание имитаторов продуктов деления в зависимости от выгорания Приведены технология изготовления образцов и результаты их аттестации. Представлены результаты исследования влияния различных видов имитаторов продуктов деления, имитационного выгорания, и ионного облучения на теплофизические свойства МЯТ.

Для исследования влияния выгорания на теплофизические свойства оксидного ядерного топлива были изготовлены образцы МЯТ с имитацией выгорания 60, 80 и 120 МВт сут/кг.

При разработке состава и структурных характеристик модельного топлива обращалось внимание на следующие параметры: содержание имитаторов продуктов деления (ИПД) и равномерность их распределения, содержание газообразных примесей (С, Ы), стехиометрический коэффициент, размер зерна и пористость.

При выборе содержания имитаторов продуктов деления были сделаны некоторые допущения и в качестве имитаторов продуктов деления в настоящей работе выбраны Мо, Яи, Рс1, N(1, Ьа, Се, У, Ва, Эг, Тг, а в качестве добавок использованы Ри, 0(1, Ег, № и А168ъО|3 Концентрационные уровни соответствовали глубине выгорания В = 60, ВО и 120 МВт-сутки/кг ТМ

Для изготовления образцов МЯТ был использован двухстадийный способ получения таблеток модельного топлива со стабилизированной пористостью, заключающийся в прессовании смеси порошков диоксида урана и имитаторов продуктов деления, низкотемпературном отжиге (1300+100°С), дроблении спеченных тчбтеюк до крупности ^ 31^\1к\1, смешивании но ученной крупки со связующим, прессовании, высокотемпературном спекании (1700+100°С).

Аттестация полученных образцов показала, что сходимость полученных методами химанализа и ПЭМ значений концентрационных уровней с расчетными значениями можно считать вполне удовлетворительной, особенно если сравнивать суммарное количество вводимых добавок В этом случае отличия не превышали 20%. Различия расчетных и фактических значений концентрации имитаторов продуктов деления, по-видимому, связаны со сложностью аналитического контроля многокомпонентных и многофазных систем и в какой-то мере с неравномерностью распределения отдельных компонентов. Помимо имитаторов продуктов деления, для образцов всех партий была измерена концентрация газообразных примесей (С, И) в спеченных таблетках. Уровень их содержания оказался достаточно низким (< 0,005мас %) и отвечал требованиям технического задания. Причем содержание С и N практически не зависело от типа вводимых добавок.

Методом экстраполяции определены значения параметра кристаллической решетки для всех исследованных образцов и по ним величины рассчитаны отношения О/М.

Проведенные исследования показали, что теплопроводность МЯТ снижается с увеличением имитационной глубины выгорания, а введение пластифицирующих добавок и выгорающего поглотителя нейтронов вызывает дополнительное снижение теплопроводности Более низкая теплопроводность образцов МЯТ по сравнению с 1Ю2 связана с тем, что, в 1ГО2 доминирует фонон-фононное рассеяние, в то время как в МЯТ определяющее влияние на теплопроводность оказывает рассеяние фононов точечными дефектами, что подтверждается данными по термическому сопротивлению образцов Так как металлические выделения не оказывают существенного влияния на величину теплопроводности, то ее снижение объясняется в основном растворением некоторых ПД в матрице топлива, а также образованием сложных оксидных фаз с низкой теплопроводностью При растворении имитаторов ПД в решетке 1ГО2 возникают напряжения за счет различия ионных радиусов урана и ПД, которые приводят к повышению теплового сопротивления решетки. ВПН (Ос!) также растворяется в матрице диоксида урана, что приводит к еще большему снижению теплопроводности. Влияние точечных де-

фектов на теплопроводность связано с сечением рассеяния фононов точечными дефектами Г, Таким образом, при растворении ИПД в решетке 1ГО2 возникают напряжения за счет различия ионных радиусов урана и ИПД, а также, за счет разницы атомных масс, усиливается роль энгармонизма в рассеянии фононов. Эти факторы приводят к повышению теплового сопротивления решетки. Кроме того, при введении в 1ГО2 полуторных оксидов типа Ме203 в кристаллической решетке образуются ионы и5+, что еще больше увеличивает концентрацию центров рассеяния фононов.

Ионные радиусы урана и некоторых ИПД приведены в табл. 2, где также представлены для растворимых в матрице элементов оценки сечения рассеяния фононов точечными дефектами без учета их атомной доли.

Таблица 2

Ионные радиусы, атомные массы (М) и сечения рассеяния фононов (Г,) для ионов

урана и ИПД

Ион О1 и* Ш3* С <Г V1' и4* Се4' и51 2г" и"

Радиус, пм 136,7 126,0 116,0 110,9 105,7 101,9 100,1 97,0 88,0 84,0 83,0

М 15,99 87,62 138,91 144,24 157,25 88,91 238,03 140,11 238,03 91,22 238,03

Г, - - 0,930 0,504 0,209 0,402 - 0,198 0,438 1,156 0,875

Из представленной таблицы следует, что ионы, присутствующие в решетке диоксида урана, в порядке увеличения сечения рассеяния фононов располагаются следующим образом: Се4+, йс!3*, У3+, и5+, Ш3\ и**, Ьа3+ и ХхА\

Однако увеличение параметра решетки 1ГО2 за счет РЗЭ и ВПН (ионные радиусы Ьа3+, Ж3+ и Се3+ в среднем на 10 пм больше ионного радиуса и4+, составляющего 100,1 пм при координационном числе 8) может компенсироваться за счет введения ионов 7г4+ с меньшим ионным радиусом. Поэтому можно предположить существенное снижение напряжений в решетке 1ГО2 при введении эквивалентных количеств РЗЭ и 2г02.

Анализ влияния различных групп ИПД на теплофизические свойства МЯТ с имитацией выгорания 60 МВт-сут/кг и показал, что введение металлических ИПД слегка повышает теплопроводность диоксида урана в связи с тем, что их теплопроводность значительно выше теплопроводности матрицы. Однако их содержание и соответственно повышение теплопроводности столь мало, что их влияние можно не учитывать. Введение добавок, образующих перовскитную фазу АВ03, вызывает значительное (22 % при 700 К и 16 % при 1600 К) снижение теплопроводности Так как количество перовскитной фазы, теплопроводность которой, по-видимому, ниже теплопроводности матрицы, незначительно, то основное снижение теплопроводности вызывает частичное растворение 7л, имеющего самое большое сечение рассеяния фононов (см табл 2), в матрице топлива. Введение растворимых ИПД (РЗЭ и 2Ю2) вызывает примерно такое же снижение Я« (25 % при 700 К и 19 % при 1600 К), как и введение ИПД, образующих перовскитную фазу. Как было сказано выше, это может происходить за счет снижения напряже-

ний в решетке и02 при введении эквивалентных количеств РЗЭ и '¿т02- Коэффициент теплопроводности топлива, содержащего все типы ИПД и имитирующего выгорание 60 МВт сут/кг и, ниже на 30 % при 700 К и 22 % при 1600 К по сравнению с диоксидом урана стехиометрического состава.

Теплопроводность образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг и снижается на 40 % при 700 К и на 24 % при 1600К по отношению к диоксиду урана без добавок. Дополнительное введение выгорающего поглотителя нейтронов (0(1) приводит к еще большему снижению теплопроводности при низких температурах (55 % при 700 К), а при высоких температурах снижение остается на уровне топлива без ВПН (24 % при 1600 К).

Теплопроводность образцов МЯТ с пластифицирующими добавками и имитацией выгорания 120 МВт сут/кг и снижается на 53 % при 700 К и на 30 % при 1600К по отношению к стехиометрическому диоксиду урана без добавок. Дополнительное введение выгорающего поглотителя нейтронов (Ос1) приводит к еще большему снижению теплопроводности при низких температурах (63 % при 700 К), а при высоких температурах (1600 К) снижение составляет 37 %.

Образцы плутонийсодержащего модельного ядерного топлива (ПМЯТ) для имитации выгорания 80 МВт сут/кг и содержали 2,5 мас.% Ри, в качестве растворимых продуктов деления (ПД) - 4,6 мас.% N(1, в качестве ПД, образующих металлическую фазу, - 1,6 мае % Яи, а в качестве ПД , образующих перовскитную фазу, - 1,4 мас.% Ва и 1,3 мас.% Ъх.

Анализ влияния различных групп ИПД на теплофизические свойства ПМЯТ с имитацией выгорания 80 МВтсут/кг и показал, что, как и для образцов МЯТ, наибольшее снижение теплопроводности вызывают ИПД, растворимые в матрице топлива. Теплопроводность образцов ПМЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг и (¿95=3,12 Вт/м К) уменьшается на 39 % по сравнению с и02,ооо (Я(у=5,137 Вт/м К), а при 1600 К снижение составляет 21 %. Это хорошо согласуется с результатами, полученными для образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг и, не содержащими плутоний Это обусловлено тем, что при растворении в решетке 1Ю2 атомов ПД и Ри возникают напряжения за счет различия ионных радиусов урана (ти4+= 100,1 пм; г(/+=88 пм), растворимых ПД (гм3+=125 пм) и плутония (гРи3+=97,4 пм; гри4+=89,6 пм), которые приводят к повышению теплового сопротивления решетки Наличие в образцах ПМЯТ металлической фазы Яи-Ре должно повышать Я, но, поскольку, её количество не превышает 2%, то этот рост незначителен. Перовскитная фаза в образцах представляет смесь цирконата бария В&тОз и ураната бария Ва1Ю4 и имеет форму Ва(2го,52ио,48)Оз+х. Измеренная величина параметра решетки Ва составила 424,0 пм, что на 1,2% выше, чем для цирконата бария (а Вагюз= 418,9 пм). Это может служить подтверждением того, что уран в Ва (2г052ио,.18)Оз+х находится в виде ионов и5+, а цирконий - в виде ионов Zг4+, т к. отношение ги5+/ ги4+=1,012 Поэтому можно ПреДПОЛОЖИТЬ, ЧТО Коэффициент ТеПЛОПрОВОДНОСТИ Д-Ва(2г,и)03+х НИЖе ХВагг0з, кото-

рый в свою очередь меньше Х.ио2 Следовательно, наличие перовскитной фазы должно приводить к снижению теплопроводности облученного ядерного топлива.

На основании полученных экспериментальных результатов в данной работе предлагается следующее выражение, описывающее зависимость коэффициента теплопроводности образцов МЯТ с плотностью 95 % ТП от температуры, нестехиометрии, содержания пластифицирующих добавок, содержания Gd и ИПД:

Л)}Ц~,х,ум,уС11,СИ1щ) = — - —г - — —— — —

4> + А, х +А\ь'Ут+ Ам У ad+ липл' члд +

---+ Ле, (17)

+ (Во+В, х + в&1 Уаа+Випд Сипд)-Т

где А0 = 0,04627 м-К/Вт, Ах = 0,55 м К/Вт, Ам = 14,053 м-К/Вт; Аы = 1,09366 м-К/Вт, Аипд = 0,01437 м-К/(Вт мас. %), В0 = 2,120-Ю"4 м/Вт; Вх = -3,3 10"4 м/Вт, Bad = -3,56110"4 м/Вт; ВцПд = -0,0137-Ю"4 м/(Вт мас. %); х - модуль величины отклонения от стехиометрии х-\0!Ы-2\; ум - атомная доля Nb в твердом растворе (f/K>4> Nby^ )02: yGd - атомная доля Gd в твердом растворе (Vx.yoGdyJ)02; Сицд-суммарная концентрация ИПД (Ru, Pd, Mo, М0О3, Zr02, SrO, BaO, Ce02, La203, Y203 и Nd203). соответствующая заданному уровню выгорания в мае %.

Сравнение рассчитанных по этому выражению и измеренных значений X9S образцов МЯТ с имитацией выгорания 60 - 120 МВт-сут/кг U, содержащих пластифицирующие добавки и выгорающий поглотитель нейтронов, показывает, что в диапазоне температуры 700 - 1850 К, 0<х<0,102, 0<у„6<0,003, 0<yGl/<0,142, 0<СИПД<1\,5 мае % предложенное выражение описывает экспериментально полученные значения X9S с погрешностью ± 10 %. Влияние пористости на теплопроводность образцов МЯТ, в аналитическом виде, может быть записано также как и для диоксида урана.

Одним их путей получения необходимой информации о свойствах rim-зоны является разработка эффективных методов моделирования rim-зоны путем использования технологических приемов, а также применения облучения высоко-энергетичными тяжелыми ионами образцов МЯТ.

Сведения об отечественных работах по изучению Wm-зоны в литературных источниках отсутствуют.

В диссертационной работе представлены экспериментальные внереактор-ные исследования теплофизических свойств образцов МЯТ, содержащих имитаторы продуктов деления и выгорающий поглотитель нейтронов, которые были облучены на ускорителе высокоэнергетичными тяжелыми ионами для имитации радиационной рекристаллизации, протекающей в rim-зоне при выгорании топлива.

Для экспериментального исследования влияния ионного облучения на структуру и свойства были использованы образцы МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг U как без (U02 + 8,8 мае. % ИПД), так и с ВПН (U02 + 10,3 мае. % ИПД + 5,72 мас.% Gd203). Ввиду того, что в /7/я-зоне содержание ПД существенно

выше, чем в среднем по таблетке (1,5-2 раза при глубоком выгорании топлива), это количество ИПД соответствовало начальной стадии формирования пт-зоны Облучение тяжелыми ионами используется для моделирования условий, при которых на периферии топлива формируется микроструктура пт-зоны Это обусловлено идентичным характером взаимодействия с кристаллической решеткой топлива как осколков деления, так и высокоэнергетичных ионов, по траектории движения которых в топливе образуются термические пики Ионное облучение позволяет также получить базовые данные, дающие возможность понять влияние различных характеристик на процесс полигонизации, происходящий в пт-зоне

Облучение образцов МЯТ осуществляли на ускорителе тяжелых ионов в лаборатории ядерных реакций в ОИЯИ (г. Дубна) Энергия ионов криптона составляла ~ 250 МэВ, а флюенс равнялся ~ 5 1012ион/см2.

Расчет распределения атомов криптона показал, что на глубинах до 30 мкм наблюдается почти линейная зависимость увеличения концентрации ионов криптона с глубиной (интегрирование дает величину около 20% от внедренных ионов), а на глубине 30-50 мкм находится куполообразное распределение (близкое к гаус-совскуму распределению) с небольшой ассиметрией, т. е. основная часть радиационных повреждений, могущих вызывать радиационную рекристаллизацию, находится не на облученной поверхности, а на глубине от 30 до 50 мкм от нее. Это обстоятельство создает определенные трудности при проведении структурных исследований радиационноповрежденных слоев

Образцы, облученные высокоэнергетическими ионами Кг, исследовались методами микрорентгеноспектрального анализа и растровой электронной микроскопии Для исследований микроструктуры поверхностных слоев облучённых образцов, где согласно проведенным расчетам на глубине от 30 до 50 мкм от поверхности концентрация внедрённых атомов криптона максимальна, был приготовлен шлиф косого среза длиной 8000 мкм, идущей от поверхности на глубину 120 мкм. Микроструктура участка на косом срезе образца, расположенного на глубине - 35-40 мкм от облучённой поверхности, существенно отличается от микроструктуры поверхности. Топливная матрица содержит зёрна двух типов (более светлые и более тёмные), причём по данным микрорентгеноспектрального анализа все они состоят из 1ГО2. Это может свидетельствовать только о том, что в образцах в результате ионного облучения частично прошёл процесс радиационной рекристаллизации, связанный с накоплением в результате облучения ионами криптона неподвижных дислокаций.

Рентгеновские исследования послойного исследования образцов показали, что в облучённой таблетке на расстоянии 15-24 мкм от поверхности формируется слой, существенно отличающийся от предыдущих слоёв своим структурным состоянием и, в частности, высокой степенью совершенства кристаллической решётки, которая обычно достигается в условиях рекристаллизации. В слое толщиной до ~ 10 мкм, примыкающем к поверхности таблетки, наблюдается рост полу-

ширины рентгеновских линий, свидетельствующий о дроблении зёрен и увеличении искажённости кристаллической решётки под воздействием облучения, но по мере удаления от поверхности эта тенденция сменяется на противоположную вследствие усиления эффектов локального нагрева при торможении ионов Кг в процессе облучения ими образцов.

Для получения дополнительной информации о характере структурных процессов, проходящих в образцах МЯТ при их облучении высокоэнергетическими ионами Кг, было проведено измерение микротвердости матрицы топлива по длине косого среза. Результаты измерения микротвёрдости хорошо коррелируют с распределением атомов криптона по глубине от поверхности облучения' характер кривой распределения атомов криптона и максимум на ней соответствуют характеру кривой твёрдости и минимуму на ней, который располагается на глубине ~ 40 мкм от облучённой поверхности образца, т.е. на той глубине, где концентрация атомов криптона максимальна. Выявленный характер распределения микротвёрдости по глубине от облучённой поверхности можно интерпретировать как протекание при облучении образцов процесса или процессов, ответственных за увеличение степени совершенства кристаллической решётки U02 и соответствующее снижение микротвёрдости, таких как радиационная полигонизация или радиационная рекристаллизация Проведённые нами и описанные выше структурные исследования облучённых образцов свидетельствуют о большей вероятности протекания последнего процесса

Исследования теплофизических свойств образцов МЯТ, облученных ионами криптона, показали, что облучение приводит к заметному снижению теплопроводности образцов МЯТ, особенно при низких температурах (на ~23% и -20% соответственно для образцов без гадолиния и с его добавками при 700К) С ростом температуры влияние облучения на теплопроводность образцов уменьшается и при высоких температурах (1200К для образца без Gd и 1350К для образца с Gd) величины теплопроводности облученных и необлученных образцов имеют близкие значения. Измерения, проведенные при охлаждении, показали, что после нагрева до 1850К теплопроводность образцов полностью восстановилась.

Снижение теплопроводности облученных образцов МЯТ по-видимому связано с образованием в них в результате облучения радиационных дефектов в виде комплексов криптона с вакансиями и кластеров междоузельных атомов, возникающих вследствие взаимодействия пучка высокоэнергетичных ионов Кг2+ с кристаллической решеткой матрицы топлива, что увеличивает рассеяние фононов и тем самым снижает теплопроводность. Рост теплопроводности облученных образцов МЯТ при высоких температурах обусловлен, по-видимому, укрупнением кластерных образований и более высокой степенью рекомбинации смещенных атомов и вакансий Кроме того, вследствие термической десорбции происходит также частичное удаление ионов криптона из поверхностного слоя. Все эти высо-

котемпераггурные процессы уменьшают рассеяние фононов, что приводит к росту теплопроводности

На основании полученных нами экспериментальных результатов и анализа литературных данных влияние радиационных повреждений на теплопроводность МЯТ можно записать следующим образом:

0,3

Л = Я„ кг, кг = 1--

(18)

1+ехр((Г-Г,)/80)'

где Х0 теплопроводность топлива без радиационных повреждений, Тг - константа, равная 1100 К для образцов без вс! и 1300 К для образцов с вс1; Г - температура в К.

Сравнение результатов расчета по выражению (17) с учетом (18) с экспериментальными результатами, приведенными в литературе для топлива, облученною в реакторе до выгораний 60 МВт сут/кг и, показывает их хорошее согласие в пределах погрешности

Таким образом, предложенные в нашей работе выражения (17) и (18) могут быть использованы для расчета коэффициента теплопроводности оксидного ядерного топлива с заданным уровнем выгорания и концентрацией ВПН.

Как один из вариантов использования полученных аналитических выражений, приведены оценки температурных режимов работы твэлов при сверхглубоких выгораниях. Для этого были рассмотрены поля температур в поперечном сечении твэла реактора ВВЭР-1000 при сверхглубоком выгорании топлива от 60 МВт-сут/кг и до 120 МВт-сут/кг и, с учетом образования пи-зоны.

Для проведения расчетов использовали алгоритм определения давления газовой среды в твэле и модель термической проводимости контакта пт-зона - оболочка Рассматривали влияние выделившихся газов (Хе и технологических газов) на работоспособность твэла. В процессе тепловыделения в топливе, наружная поверхность оболочки охлаждается водой. Для упрощения задачи полагали, что объемное тепловыделение не зависит от радиуса, а на внешней поверхности оболочки поддерживается температура жидкости (средняя температура теплоносителя в реакторе ^ была принята равной 300°С).

Рассчитанные поля температур в тюле реактора ВВЭР-1000 на начальной стадии его работы в зависимости от линейной мощности тепловыделения представлены на рис. 10, из которого следует, что по мере роста линейной мощности температура в центре твэла и перепад температуры в газовом зазоре Рис 10 Поле температур в твэле на на- растут.

чальной стадии его работы (6 = 0 При выгорании выше 40-50

МВт-сут/кг и) при различной линейной мв /кг у на периферии топливной мощности тепловыделения

У 1600 i 1600 -ё 1400 • 1ЭОО +

к^ ' ! Лии. мещностъ ' 400 Вт/ем |Н 300 Вт/см 1 200 Вт/ем *

V 1 1-

1 ~~' \г —

1 - 1

1 1 н 1

таблетки образуется пот-зона, которая характеризуется пониженной теплопроводностью При расчетах полагали, что' пористость топлива при выгораниях 60, 80 и 120 МВтсут/кг и составляет 4, 6 и 8 %, соответственно; состав топлива близок к стехиометрическому; влияние радиационных повреждений на теплопроводность топлива на первом этапе можно не учитывать; выгорание в пот-зоне в 1,5 раза выше, чем среднее выгорание по таблетке; теплопроводность топлива с различными уровнями выгорания и пористостью может быть рассчитана по выражению (17); пористость пот-зоны составляет 30 %; толщина пот-зоны для всех выгораний составляет 8ГШ=150 мкм (для упрощения расчетов); необходимо учитывать влияние радиационных повреждений на теплопроводность пт-слоя; объемное тепловыделение в пт-зоне вдвое выше, чем в объеме топлива; пот-зона плотно примыкает к оболочке.

Рассматривали трехслойную задачу (топливо - пот-зона - оболочка) Выделение Хе и технологических газов в свободный объем рассчитывали по приведенным в литературе рекомендациям.

Проведенные расчеты показали, что при выгорании топлива 60 МВт сут/кг и температура центра топлива слегка снижается за счет уменьшения газового зазора и увеличения контактной проводимости пт-зоны с оболочкой При этом наблюдается сильная зависимость контактной проводимости от характера контакта пт-зоны с оболочкой, а также теплопроводности и геометрических размеров пот-зоны. Экспериментальные данные по контактной проводимости пт-зона - оболочка отсутствуют. Проведенные нами предварительные оценки показывают, что увеличение зазора между пт-зоной и оболочкой может привести к росту температуры в центре твэла на 200^300°С.

По мере увеличения выгорания от 60 до 120 МВт сут/кг и температура центра топлива возрастает. Причиной этого является уменьшение теплопроводности топлива за счет накопления продуктов деления (на данном этапе не учитываются радиационные повреждения и изменение структуры топлива за счет образования пор заполненных газами деления и растрескивание топлива), а также уменьшение теплопроводности пт-зоны.

Для уточнения результатов расчетов необходимо: учесть изменение теплопроводности топлива при глубоких выгораниях за счет радиационных повреждений и газовой пористости; определить зависимость толщины пт-зоны от выгорания; исследовать геометрию контакта пт-зона - оболочка; уточнить значения контактной проводимости пот-зона - оболочка

Прогноз теплового режима работы твэла с выгоранием топлива 60, 80 и 120 МВтсут/кг и и пот-зоной (толщиной 150 мкм), который является оптимистическим, показывает, что в рамках рассмотренной теплофизической модели возможно достижение таких глубин выгорания Однако необходимо учитывать, что при накоплении продуктов деления температура плавления диоксида урана снижается. Поэтому для ограничения температуры центра твэла при его эксплуатации и в

аварийных ситуациях необходимо снижать линейную мощность тепловыделения к концу кампании.

Выводы

1 Разработан и создан комплекс автоматизированных измерительных установок "Квант" для определения теплофизических свойств различных реакторных материалов методом лазерной вспышки. Установка "Квант" для измерения тепло-физических свойств оксидного ядерного топлива, позволяющая контролировать стехиометрический состав образца в процессе проведения эксперимента, внедрена в МИФИ Установки "Квант-Б" и "Квант-U", размещенные в защитных боксах и позволяющие работать с плутонийсодержащими, высокоактивными и облученными материалами, внедрены в лаборатории П-311 ФГУП ВНИИНМ имени академика А А Бочвара и в лаборатории ТВЭЛ ИРМРНТ РНЦ "Курчатовский институт".

2. Для снижения погрешности измерений теплофизических свойств при температуре выше 1000 °С предложена и использована методика учета влияния тепловых потерь с образца на результаты эксперимента.

3. Изучено влияние температуры, нестехиометрии, пористости, пластифицирующих добавок и выгорающего поглотителя нейтронов на теплопроводность диоксида урана и предложены аналитические выражения, описывающие зависимости от этих факторов. Полученные результаты внедрены и используются в базе данных для расчета работоспособности твэлов ВВЭР на предприятии ФГУП ВНИИНМ им. академика A.A. Бочвара.

4. Определены температурные зависимости теплопроводности образцов модельного ядерного топлива, содержащих пластифицирующие добавки, выгорающий поглотитель нейтронов и имитаторы продуктов деления. Показано, что наибольшее снижение теплопроводности вызывают имитаторы продуктов деления и выгорающий поглотитель нейтронов, растворимые в матрице топлива. Предложено аналитическое выражение описывающие влияние температуры, стехиометрии, пористости, а так же концентрации ниобия, гадолиния и имитаторов продуктов деления на теплопроводность МЯТ.

5. Исследовано влияние различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность плутонийсодержащих образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт сут/кг U. Показано, что, как и для образцов МЯТ без плутония, наибольшее снижение теплопроводности вызывают имитаторы продуктов деления, растворимые в матрице топлива

6 Показана возможность использования облучения образцов МЯТ ионами криптона для моделирования процесса рекристаллизации топлива, происходящего при образовании rim-зоны при глубоком выгорании Исследовано влияние ионно-

го облучения на теплопроводность образцов МЯТ и предложено выражение для учета влияния рекристаллизованной зоны и радиационных дефектов на теплопроводность модельного ядерного топлива.

7. На основании комплекса полученных экспериментальных данных проведены оценки температурных полей в твэлах со сверхглубоким выгоранием топлива, которые показали, что в рамках рассмотренной теплофизической модели твэла, возможно обеспечить нормальный тепловой режим его работы до выгораний 120 МВт сут/кг U при снижении линейной мощности твэла до 150 - 200 Вт/см к концу кампании.

Основные публикации по теме диссертации

1 Баранов В Г , Годин Ю Г., Тенишев A.B. и др. Влияние длительности импульса и утечек тепла в импульсном методе измерения температуропроводности В кн сб трудов Научная сессия МИФИ-2000, М • 2000, т. 8, с. 174-175

2 Баранов В Г , Годин Ю.Г., Круглое В Б , Тенишев А.В . Автоматизированный измерительный комплекс для измерения теплофизических свойств материалов в интервале температур 400-1800°С. В кн сб трудов Международной конференции "Автоматизированный печной агрегат-основа энергосберегающих технологий металлургии XXI века", М.: 2000, стр. 53.

3 Баранов В.Г., Годин Ю Г.. Круглое В Б , Тенишев А В . Определение теплофизических свойств реакторных материалов. В кн сб трудов Научная сессия МИФИ-2001, М.:2001, т 9.

4. Баранов В Г., Годин Ю Г, Круглов В.Б., Рябухин С.Г., Тенишев А В.. Теп-лофизические свойства модельного ядерного топлива В кн. сб трудов Научная сессия МИФИ-2002, М,- 2002, т 9, стр. 93-94.

5. Баранов В Г., Годин Ю Г, Круглов В Б , Рябухин С.Г., Тенишев А.В . Учет радиационных потерь с образца при измерении теплофизических свойств реакторных материалов импульсным методом В кн сб. трудов Научная сессия МИ-ФИ-2002, М.: 2002, т. 9, стр. 111-112.

6 Баранов В.Г, Годин Ю.Г., Тенишев А В.. Теплофизические свойства ядерного топлива на основе диоксида урана. В кн. сб. трудов Конгресс "Энергетика -3000", г. Обнинск, 2002 г

7. Андрианов А Н , Баранов В Г., Годин Ю.Г., Круглов В Б , Тенишев А.В . Теплофизические свойства оксидного ядерного топлива. В кн. сб трудов Научная сессия МИФИ-2003, М.: 2003, т. 9, стр. 21-28.

8 Андрианов А Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Тенишев А В.. Высокотемпературный физико-химический анализ таблеток оксидного ядерного топлива для сверхглубоких выгораний В кн. сб трудов Российской научн конф "Материалы ядерной техники Радиационная повреждаемость и свойства — теория, моделирование, эксперимент." (МАЯТ-ТЕМЭК), М.:ВНИИНМ, 2003, с.60.

9 Андрианов А.Н , Баранов В Г, Годин Ю Г., Тенишев A.B.. Исследование структуры и свойств таблеток модельного ядерного топлива, облучённого высокоэнергетическими ионами криптона. В кн. сб. трудов. Российской научн. конф "Материалы ядерной техники. Радиационная повреждаемость и свойства -теория, моделирование, эксперимент." (МАЯТ-ТЕМЭК), М.:ВНИИНМ, 2003, с.61.

Ю.Андрианов А Н., Баранов В.Г, Годин Ю.Г., Тенишев A.B. и др. Автоматизированная установка "Квант-Б для измерения теплофизических свойств реакторных материалов. В кн сб. трудов 7-ой Российской конференции по реакторному материаловедению, 8-10 сентября 2003 г., г. Димитровград.

П.Андрианов А.Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г, Тенишев A.B. и др. Теплопроводность диоксида урана, содержащего твердые имитаторы продуктов деления. В кн. сб. трудов 7-ой Российской конференции по реакторному материаловедению, 8-10 сентября 2003 г., г Димитровград.

12. Андрианов А.Н., Баранов В Г., Годин Ю.Г., Круглов В.Б., Тенишев A.B.. Влияние нестехиометрии и легирования на теплопроводность диоксида урана. Перспективные материалы, М.: 2003, №6, стр. 43-49.

13. Андрианов А.Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Тенишев A.B.. Высокотемпературный физико-химический анализ таблеток оксидного ядерного топлива для сверхглубоких выгораний. ВАНТ, серия Материаловедение и новые материалы, М.: 2004, вып. № 1 (62), стр. 63-70.

14 Андрианов А.Н., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Тенишев A.B.. Исследование структуры и свойств таблеток модельного ядерного топлива, облучённого высокоэнергетическими ионами криптона ВАНТ, серия Материаловедение и новые материалы, М.: 2004, вып № 2 (63), стр. 52-62.

РНБ Русский фонд

2006-4 11802

Подписано в печать 09 09 04 Тираж 100 экз Зак 715

Типография МИФИ Москва, Каширское шоссе, 31

17 . >1-4

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата технических наук, Тенишев, Андрей Вадимович

Введение.

1. Теплофизические свойства диоксида урана.

1.1. Теплоемкость диоксида урана.

1.2. Теплопроводность диоксида урана.

1.2.1. Фононная, фотонная и электронная составляющие теплопроводности.

1.2.2. Температурная зависимость теплопроводности.

1.2.3. Влияние пористости.

1.2.4. Влияние нестехиометрии.

1.2.5. Влияние легирования.

1.2.6. Влияние облучения.

1.3. Теплофизические свойства модельного ядерного топлива.

1.3.1. Состав, структура и технология изготовления образцов МЯТ.

1.3.2. Зависимость теплопроводности от выгорания.

1.3.3. Влияние нестехиометрии на теплопроводность модельного топлива.

1.3.4. Влияние газовой пористости и радиационных повреждений на теплопроводность модельного топлива.

2. Измерение теплофизических свойств топливных материалов.

2.1. Методы измерения теплофизических свойств топливных материалов.

2.2. Метод Паркера.

2.2.1. Основные соотношения метода.

2.2.2. Ограничения метода Паркера и способы их устранения.

2.3. Обзор установок реализующих метод Паркера.

3. Разработка и создание установки "Квант" для исследования температурной зависимости теплофизических свойств топливных материалов.

3.1. Конструкция установки.

3.2. Система управления установкой.

3.3. Программное обеспечение установки.

4. Применение методов регрессионного анализа для исключения влияния утечек тепла на результаты измерения теплофизических свойств топливных материалов.

5. Исследование теплофизических свойств диоксида урана и ядерного топлива на его основе.

5.1. Теплофизические свойства диоксида урана.

5.1.1. Влияние температуры.

5.1.2. Влияние нестехиометрии.

5.1.3. Зависимость теплопроводности от пористости.

5.2. Влияние легирующих добавок на теплофизические свойства UO2.

5.2.1. Топливо с пластифицирующими добавками.

5.2.2. Топливо с выгорающими поглотителями нейтронов.

5.3. Рекомендуемые соотношения.

6. Модельное ядерное топливо.

6.1. Состав, структура, содержание имитаторов продуктов деления в зависимости от выгорания.

6.2. Технология изготовления.

6.3. Аттестация образцов МЯТ.

6.4. Температурная зависимость теплопроводности при глубоких выгораниях (60, 80, 120 МВт-сут/кг U)

6.5. Влияние различных видов имитаторов продуктов деления (растворимые, нерастворимые, металлические) на теплопроводность МОХ топлива с имитацией выгорания 80 МВт-сут/кг ТМ.

6.6. Рекомендуемые соотношения.

6.7. Модельное ядерное топливо, облученное тяжелыми ионами. Имитация rim-зоны.

6.7.1. Характеристики образцов и условия облучения.

6.7.2. Исследования структуры и свойств, образцов МЯТ после ионного облучения.

6.7.3. Влияние ионного облучения на теплопроводность модельного ядерного топлива

7. Оценка температурных режимов работы твэлов при сверхглубоких выгораниях.

7.1. Температурные поля в твэлах при выгорании 0, 60, 80 и 120 МВт сут/кг U.

Выводы.

Введение диссертация по физике, на тему "Исследование влияния легирования и имитаторов продуктов деления на теплофизические свойства UO2 для обоснования работоспособности твэлов при глубоких выгораниях"

Актуальность проблемы

Основным видом топлива для реакторов типа ВВЭР является диоксид урана, поэтому широкое использование UO2 в реакторах требует как можно более точного знания его свойств.

Температура, а, следовательно, и многие свойства топлива в твэле определяются коэффициентом теплопроводности Я, величина которого зависит от температуры, пористости, состава, глубины выгорания и степени нестехиометрии U02+*. В связи с этим исследованию теплофизических свойств UO2 уделяется большое внимание.

Одним из основных показателей энергетических ядерных реакторов является себестоимость 1 кВт-ч. Затраты на изготовление и эксплуатацию оксидного ядерного топлива достигают минимума при глубине выгорания 40 МВт-сут/кг U, но если учесть затраты на обращение с отработавшим ядерным топливом и радиоактивными отходами, то минимум топливной составляющей для водо-водяных реакторов АЭС смещается в сторону сверхглубоких выгораний, достигающих 80-100 МВт-сут/кг U.

Для достижения таких сверхглубоких выгораний важным является добавление в топливо интегрированных с ним выгорающих поглотителей нейтронов, таких как Gd203, что улучшает безопасность ВВЭР, увеличивает загрузку в реактор топлива и повышает глубину его выгорания. При этом одним из наиболее перспективных путей повышения эксплуатационных характеристик водо-водяных энергетических реакторов является повышение ресурсных характеристик твэлов путем снижения повреждаемости их оболочек, которая проявляется и накапливается при возникновении в них растягивающих напряжений. Для решения этой проблемы в настоящее время разработано топливо на основе диоксида урана с легирующими добавками из оксидов алюминия, железа, кремния и ниобия. Однако, несмотря на важную роль легирующих добавок в улучшении характеристик топливных таблеток, теплофизические свойства легированного топлива изучены недостаточно.

При облучении в реакторе теплопроводность топлива снижается из-за накопления продуктов деления, изменения его стехиометрического состава и пористости в процессе выгорания. Кроме того, в результате исследований облученных топливных таблеток UO2 до выгораний выше 40 МВт.сут/кг U было обнаружено существование на периферии таблеток rim-зоны (radial irradiation microstructure), которая отличается очень мелким зерном, повышенной пористостью и, вероятно, значительно меньшей теплопроводностью по сравнению с внутренней областью таблетки. Исследование свойств облученного топлива является достаточно сложной задачей, поэтому данные по влиянию различных факторов на теплофизические свойства выгоревшего топлива немногочисленны.

В последние время для оценки свойств ядерного топлива при глубоких выгораниях во многих странах (Германия, Канада, Япония, Россия и др.) используют модельное ядерное топливо (МЯТ). Использование МЯТ позволяет получить за короткое время данные по многим свойствам облученного до глубоких выгораний ядерного топлива с использованием апробированных стандартных методик и оборудования. Это дает возможность повысить точность измерений, сократить сроки получения результатов, а также снизить затраты на проведение исследований.

Важным достоинством применения МЯТ является также возможность исследовать влияние различных факторов (глубины выгорания, степени отклонения от стехиометрии, отдельных групп ПД, выгорающего поглотителя нейтронов, выделений вторых фаз и т.п.) на изучаемые свойства облученного топлива.

Цель работы

Научная новизна и практическая значимость работы

Установка "Квант", а также ее модификации "Квант-Б" для работы с плутоний содержащими топливными материалами и "Квант-U" для работы с облученным топливными материалами используются в МИФИ (ГУ), ФГУП ВНИИНМ им. академика А.А. Бочвара и РНЦ "Курчатовский институт" соответственно, на что имеются акты о внедрении.

Исследовано влияние температуры, нестехиометрии, пористости, пластифицирующих добавок и выгорающего поглотителя нейтронов на теплопроводность диоксида урана. На основании полученных данных предложены аналитические выражения, описывающие эти зависимости. Полученные результаты внедрены и используются в базе данных для расчета работоспособности твэлов ВВЭР на предприятии ФГУП ВНИИНМ им. академика А.А. Бочвара.

Проведены исследования влияния различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность модельного ядерного топлива с имитацией выгорания 60 МВт-сут/кг U, которые показали, что наибольшее снижение теплопроводности вызывают ИПД, растворимые в матрице топлива.

Впервые получены температурные зависимости теплопроводности образцов МЯТ содержащих пластифицирующие добавки, выгорающий поглотитель нейтронов и имитирующих выгорания 80 и 120 МВт-сут/кг U.

Впервые проведены исследования влияния различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность плутонийсодержащих образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт-сут/кг U.

Защищаемые положения

Конструкция установки для исследования теплофизических свойств оксидного ядерного топлива, как вне, так и внутри перчаточного бокса с регулированием кислородного потенциала и состава образца, с погрешностью измерения теплопроводности, не превышающей ±10%

Система управления установкой и программное обеспечение, позволяющее проводить измерения в автоматическом режиме.

Апробация работы

Результаты работы были представлены на следующих конференциях: научная сессия МИФИ-2000 (Москва, 2000 г.), МИФИ-2001 (Москва, 2001 г.), МИФИ-2002 (Москва, 2002 г.), МИФИ-2003 (Москва, 2003 г.), МИФИ-2004 (Москва, 2004 г.); международная научно-практическая конференция "Автоматизированный печной агрегат — основа энергосберегающих технологий металлургии XXI века" (Москва, 2000 г.); конгресс "Энергетика - 3000" (г. Обнинск, 2002); 7-ая Российская конференция по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 2003 г.); Российская научная конференция "Материалы ядерной техники. Радиационная повреждаемость и свойства - теория, моделирование, эксперимент" (МАЯТ-ТЕМЭК) (Агой, 2003 г.).

Публикации

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 7 глав и выводов. Диссертационная работа изложена на 158 страницах и содержит 96 рисунков, 36 таблиц, 121 библиографическое название.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

Выводы

1. Разработан и создан комплекс автоматизированных измерительных установок "Квант" для определения теплофизических свойств различных реакторных материалов методом лазерной вспышки. Установка "Квант" для измерения теплофизических свойств оксидного ядерного топлива, позволяющая контролировать стехиометрический состав образца в процессе проведения эксперимента, внедрена в МИФИ. Установки "Квант-Б" и "Квант-U", размещенные в защитных боксах и позволяющие работать с плутонийсодержащими, высокоактивными и облученными материалами, внедрены в лаборатории П-311 ФГУП ВНИИНМ имени академика А.А. Бочвара и в лаборатории ТВЭЛ ИРМРНТ РНЦ "Курчатовский институт".

5. Исследовано влияние различных групп имитаторов продуктов деления на теплопроводность плутонийсодержащих образцов МЯТ с имитацией выгорания 80 МВт-сут/кг U. Показано, что, как и для образцов МЯТ без плутония, наибольшее снижение теплопроводности вызывают имитаторы продуктов деления, растворимые в матрице топлива

6. Показана возможность использования облучения образцов МЯТ ионами криптона для моделирования процесса рекристаллизации топлива, происходящего при образовании Wm-зоны при глубоком выгорании. Исследовано влияние ионного облучения на теплопроводность образцов МЯТ и предложено выражение для учета влияния рекристаллизованной зоны и радиационных дефектов на теплопроводность модельного ядерного топлива.

7. На основании комплекса полученных экспериментальных данных проведены оценки температурных полей в твэлах со сверхглубоким выгоранием топлива, которые показали, что в рамках рассмотренной теплофизической модели твэла, возможно обеспечить нормальный тепловой режим его работы до выгораний 120 МВт-сут/кг U при снижении линейной мощности твэла до 150 - 200 Вт/см к концу кампании.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата технических наук, Тенишев, Андрей Вадимович, Москва

1. Кирилов ПЛ. Теплопроводность диоксида урана. Атомная техника за рубежом, 1998, №6, стр.5-11.

2. MATPRO. A Handbook of Materials Properties for Use in the Analysis of Light Water Reactor Fuel Rod Behavior. TREE-NUREG-1005, E.G. and G. Idano. Inc., 1997.

3. Fink J. K., Thermal conductivity and thermal diffusivity of solid UO2. Journal of Nuclear Materials, 2000, v.279, p. 1.

4. Lucuta P. G., Matzke Hj., Verrall R. A. Thermal conductivity of hyperstoichiometric SIMFUEL. J. of Nuclear Materials, 1995, vol. 223, pp. 51-60.

5. Ronchi C., Sheindlin M., Musella M., and Hyland G. J., Thermal Conductivity of Uranium Dioxide up to 2900 К from Simultaneous Measurements of Heat Capacity and Thermal Diffusivity. J. of Applied Phys., 1999, 85, pp. 776-789.

6. Matzke Hj. Specific heat of hyperstoichiometric UO2+*. J. of Nuclear Materials, 1997, vol. 247, pp. 121-126.

7. Gmelin, "Heat capacity and Thermodynamic Function". Handbook U. Suppl. Vol. 5, p. 87-108.

8. Harding J.H., Martin D.G. A Recommendation for the Thermal Conductivity of U02. J. of Nuclear Materials, 1989, v. 166, p. 223-226.

9. Китель Ч., Введение в физику твердого тела. М.: Наука, 1978 г., 792 стр.

10. Dolling G. et al. Can. J. Phys., 1965, 43, p. 1397.

11. Klemens P.G., High Temp. High Press, 1985, 17, p. 41.

12. Охотин A.C., Боровикова Р.П., Нечаева T.B., Пушкарский А.С. Теплопроводность твердых тел: Справочник. М.: Энергоатомиздат, 1984, стр. 18,320 стр.

13. Hayes S.I., Peddicord K.L. Journal of Nuclear Materials, 1993, v.202, p.87-97.

14. Bakker K., Kwast H., Cordfunke E.H.P. Ibid, 1995, v.223, p.135-142.

15. Schulz B. High Temperature-High Pressure, 1981, v.13, p. 649-660.

16. Hampton R.N., Saunders G.A., Stoneham A.M., Harding J.H. Journal of Nuclear Materials, 1988, v. 154, p.245-252.

17. Dudney N.J., Coble R.L., Tuller H.L. Journal of American Ceramic Society, 1981, v.64, p.627.

18. Winter P. W. Journal of Nuclear Materials, 1989, v. 161,p.38-43.

19. Notley M. J. F., McEwan J. R., Nuclear Application and Technology, 1966, vol. 2, p. 117.

20. Winter P.W., Maclnnes D.A., IAEA Tech. Comm. Meeting on Water Reactor Fuel Element Computer Modelling in Steady-State, Transient and Accident Conditions, 1988, Preston, UK.

21. Nikolopoulos P., Ondracek G., J. of Nuclear Materials, 1983, vol. 114, p. 231.

22. Lassmann K., ITU Activity Report, 2001, EUR 20252, p. 16-22.

23. Lucuta P. G., Matzke Hj., Hastings I.J. A pragmatic approach to modeling thermal conductivity of irradiated UO2 fuel: review and recommendations. J. of Nuclear Materials, 1996, vol. 232, pp. 166-180.

24. Amaya M., Kubo Т., Korei Y. Thermal Conductivity Measurements on UO2+* from 300 to 1400 K. J. of Nuclear Science and Technology, 1996, vol. 33, №8, pp. 636-640.

25. Klemens P. G., Phys. Rev., 1960, vol. 119, p. 507.

26. Андрианов A. H., Баранов В. Г., Годин Ю. Г., Круглов В. Б., Тенишев А. В., Влияние нестехиометрии и легирования на теплопроводность диоксида урана. Перспективные материалы, 2003, №6, стр. 43-49.

27. Горский В. В. Уран-гадолиниевое оксидное топливо. Часть 2. Атомная техника за рубежом, 1989, №3, стр. 11.

28. Hirai М., Ishimoto S., Thermal Diffusivity and Thermal Conductivity of U02-Gd203. J. of Nuclear Science and Technology, 1991, vol. 28, №11, pp. 995.

29. Duriez K., Alessandri J-P., Gervais T, Philipponneau Y. Thermal conductivity of hypostoichiometric low Pu content (U,Pu)02.x mixed oxide. J. of Nuclear Materials, 2000, vol. 277, pp. 143-158.

30. Martin D. G., J. of Nuclear Materials, 1982, vol. 110, p. 72.

31. Philipponneau Y., J. of Nuclear Materials, 1992, vol. 188, p. 194.

32. Carbajo J. J., Yoder G. L., Popov S. G., Ivanov V. K. A review of the thermophysical properties of MOX and U02 fuel. J. of Nuclear Materials, 2001, vol. 299, pp. 181-198.

33. Matzke Hj., Turos A. J. Nucl Mater., 1992, v. 188,, p. 285

34. Matzke Hj. Nucl Instrum. Methods. 1992, v. 365, p. 30

35. Кевролев B.B., Кузнецов В.Ф., Морозов А.Г. и др. Анализ термохимической стабильности торий-уранового топлива (Th02-U02) при глубоком выгорании. Международ, конф. "Атомная энергетика на пороге XXI века", Электросталь, 2000г.

36. Findlay J.R. The Composition and Chemical State of Irradiated. Oxide Reactor Fuel Materials.-IAEA PL, 462/2,1978/

37. Matzke Hj. J. Nucl. Materials, 1994, vol. 208, p. 18.

38. Lucuta P. G., Verrall R.A, Matzke Hj. and Palmer В. J. Nucl. Materials, 1991, vol. 173, p. 48.

39. Matzke Hj., Lucuta P. G. and. Verrall R. A. J. Nucl. Materials, 1991, vol. 185, p. 292.

40. Бибилашвили Ю.К., Баранов В.Г., Годин Ю.Г. и др. ВАНТ, серия: Материаловедение и новые материалы, М.: 2002, вып. 1 (59), с. 55-67.

41. Ishimoto S., Hirai М., Ito К. and Korei Y. Effect of Soluble Fission Products on Thermal Conductivities of Nuclear Fuel Pellets. J. of Nuclear Science and Technology, 1994, vol. 31(8), pp 796-802.

42. Lucuta P. G., Matzke Hj., Verrall R. A. and Tasman H. A. Thermal conductivity of SIMFUEL. J. Nucl. Mat., vol. 188, 1992, pp 198-204.

43. Marchandise H., Commission of European Communities Report EUR-4568 f, 1970.

44. Lucuta P. G., Matzke Hj., Verrall R. A. Thermal conductivity of hyperstoichiometric SIMFUEL. J. of Nuclear Materials, 1995, vol. 223, pp. 51-60.

45. Hobson I. C., Taylor R., Ainscough J. В., J. Phys. D 7, 1974, vol. 1003.

46. Lucuta P. G., Matzke Hj., Hastings I.J. A pragmatic approach to modeling thermal conductivity of irradiated UO2 fuel: review and recommendations. J. of Nuclear Materials, 1996, vol. 232, pp. 166-180.

47. Ягник С. К. Восстановление теплопроводности облученного UO2 и (U,Gd)02 при отжиге. Атомная техника за рубежом, М.: 2000, №12, стр. 18-22.

48. Amaya М., Hirai М., Sakurai Н. et al., Thermal conductivities of irradiated U02 and (U,Gd)02 pellets. J. of Nuclear Materials, 2002, v. 300, pp. 57 64.

49. Одинцов А.А. Экспериментальные методы определения теплофизических свойств веществ. М.: МИФИ, 2000. 88с.

50. Parker W.J., Butler С., Abott G.J.Appl. Phys., 1961,32,pp 1678-1684.

51. Carlslow H.C., Jeager J.C. Conduction of Heat in Solids, 2-nd ed., Oxford, University Press, N.Y. 1959, pp. 126-127.

52. Parker.W.J. Proceedings of 2-nd Thermal Conductivity Conf., Ottawa, 1962, pp.33-45

53. Краснов В.И. Петров H.A., Харламов А.Г., Юкович В.А. Новый метод регистрации теплофизических характеристик в импульсном эксперименте. Теплофизика высоких температур, 1978, 16, №1.

54. Parker W.J., Jenkins R.J. Advanced Energy Conversion, 1962. 2, pp.87-103.

55. Mozer J., Kruger O.J. Appl. Phys., 1967,38, p.3215.

56. Cape J.A., Lehman G.W. J. Appl. Phys., 1963, 34, pp.1903-1913.

57. Cowan R.D. J. Appl. Phys., 1963, 34, pp.926-927.

58. Etory R. Japan J. Appl. Phys., 1969,8, pp.1357-1358.

59. Larson K., Koyama K. J. Appl. Phys., 1967,38, pp.465-474.

60. Heckman R.J. .Appl. Phys., 1973,44, pp.1455-1460.

61. Taylor R.E., Cape J.A. Appl. Phys. Letters, 1964,5, No.10, p.212.

62. Beedham K., Dalrymple L.P. Rev.Int.Htes Temper, et Refract, 1970, pp.278-283.

63. Johnson K., Kerrisk J. Proceedings of the 10-th Thermal Conductivity Conf. 1970, Boston.

64. Tada Y., Harada M., Tanigaki M. Eguchi W. Laser Flash Method for Measuring Thermal Conductivity of Liquidus. Rev. Sci. Instrum., 1978, 49, № 9, pp.1305-1314.

65. Hubert M. James J. Appl. Phys., 1980,51, No 9, pp. 4666-6472.

66. Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Меринов И.Г., Одинцов А.А., Тенишев А.В. Влияние длительности импульса и утечек тепла в импульсном методе измерения температуропроводности. Сб. трудов научная сессия МИФИ 2000 , М.:2000, том 8, стр. 174-175.

67. Рекламный проспект фирмы ULVAC-RIKO's. Thermal constant measuring equipment, TC-3000 Series, 1990.

68. Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглое В.Б., Тенишев А.В. Определение теплофизических свойств реакторных материалов. В кн. сб. трудов Научная сессия МИФИ-2001, М.:2001, т 9.

69. Таланчук П.М., Шматко Б.А., Заика JI.C., Цветкова О.Е., Полупроводниковые и твердоэлектролитные сенсоры, К.: Техника, 1992, 224 стр.

70. Сенченко В.Н., Дождиков B.C., Баранов В.Г., Тенишев А.В., Пирометр высокого разрешения для исследования теплофизических свойств оксидного ядерного топлива. Приборы и автоматика. Будет опубликована.

71. Дьяконов В.П. Справочник по алгоритмам и программам для персональных ЭВМ: Справочник. М.: Наука. Гл. ред. физ.-мат. лит., 1987. 240с.

72. Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглое В.Б., Рябухин С.Г., Тенишев А.В. Учет радиационных потерь с образца при измерении теплофизических свойств реакторных материалов импульсным методом. Сб. трудов научная сессия МИФИ 2002 , М.:2002, том 9, стр. 111-112.

73. Teske К. Ibid, 1983, v.l 16, р.260.

74. Третьяков Ю.Д. Химия нестехиометрических окислов. М.: Изд. МГУ, 1974, -364с.

75. Годин Ю.Г., Баранов В.Г., Макаров С.Е. Методика определения отношения кислород/металл в уран-гадолиниевых топливных оксидах с помощью твердоэлектролитной гальванической ячейки. Радиохимия, Т.36, вып. 1, 1994, с. 42-47.

76. Saito Y. Nonstoichiometry in uranium dioxide.-J.Nucl. Mater., 1974,. v.51, p.p.l 12-125.

77. Андрианов A.H., Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглое В.Б., Тенишев А.В. Теплофизические свойства оксидного ядерного топлива. В кн. сб. трудов Научная сессия МИФИ-2003, М.: 2003, т. 9, стр. 21-28.

78. Martin D. G. J. of Nuclear Materials, 1988, vol. 152, p. 94.

79. Бибилашвили Ю.К. Состояние работ по совершенствованию материалов и твэлов для реакторов ВВЭР и РБМК. Доклад на международной конференции "Атомная энергетика на пороге XXI века", Электросталь, 2000г.

80. Dehaudt PH. et al. New UO2 fuels studies. IAEA Technical Committee Meeting on Advances in Pellet Technology for Improved Performance of High Burnup. Tokyo, Japan, 28 October 1 November 1996, paper 1-3.

81. Matsuda T. et al. Characteristics of fuel pellet with additive of Al and Si, ibid, paper 1-1.

82. Marsh G., Wood G.A., Perkins C.P. Niobia doped UO2 fuel manufacturing experience at BNFL, ibid, paper No.2.

83. Sawbridge P.T. et al. The creep of UO2 fuel doped with Nb2C>5. J- Nucl. Mater., 1981, vol. 97, pp. 300-308.

84. Assmann H. et al. Doping UO2 with niobia beneficial or not? J. Nucl. Mater., 1981, vol. 98, pp.216-220.

85. Simmons R. et al. Integral fuel burnable absorber experience in two-and three-loop cores. Trans. ANS, 1986, v.53, p.88-89.

86. Balestrieri D. A study of the UO2 /Gd2C>3 composite fuel. IAEA Technical Committee Meeting on Advances in Pellet Technology for Improved Performance at High Bumup. Tokyo, Japan, 28 October - 1 November 1996.

87. Davies J. H., Vaidyanathan S. and Rand R. A. Modified U02 Fuel for High Bumups. Tonfuel 99 International Topical Meeting LWR Nuclear Fuel. Proceeding of cousister 13-15.IX.99, Avignon, France.

88. Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Милованов O.B., Михеев Е.Н. и др. Исследование термодинамических, теплофизических и физико-механических свойств уран-гадолиниевого оксидного топлива. Отчет о НИР/ МИФИ, ВНИИНМ, №ГР 02980002467, М, 1997, 41 стр.

89. Tretyakov Yu. D., Komarov V. F., Prosvirina N. A., Kutsenok I. В. J. Solid State Chem.1972, vol. 5, pp. 157-167.

90. Shannon R. D. Acta. Cryst., 1976, A 32, p.751

91. Wada Т., Noro K., Tsukui K. Nuclear Fuel Performance, 1973, BNES, London, pp. 63.1-63.3.

92. Jnaba H., J. of Nuclear Materials, 1987, v. 149, pp. 247 254.

93. Kevrolev V.V. "Rekol Continuous Energy Monte-Carlo Code for Neutron Transport". Preprint IAE-562115, 1993; В.В.Кевролев и др. Отчет РНЦ, 2000г.

94. Потоскаев Г.Г., Савин В.П., Маловик B.B. и др. Усовершенствованная технология изготовления иОгЛ^2Оз топливных таблеток. Сб. докладов Межд. Конф. "Атомная энергетика на пороге XXI века", г. Электросталь, 2000, с.41.

95. Габараев Б.А., Черкашов Ю.М., Купалов-Ярополк А.И. и др. Разработка и эксплуатация активных зон реакторов РБМК с уран-эрбиевым топливом, там же с.201.

96. Kleykamp Н. J.Nucl. Mater., 1979, v.84, р.109; 1985; v,131, р.221; 1993, v.206, p.82.

97. Imoto S. J. Nucl. Mater., 1986, v.140, p.19.

98. Grames R.W., Catiow C.R.A. Puil. Trans. Royal Soc. A, 1991, v.335, p.609.

99. Dash S. et al. J. Nucl. Mater., 1996,v.228, p.83.

100. Tonrasse M.et al. J. Nucl. Mater., 1992,v. 188, p.49.

101. Sato I. et al. J. Nucl. Mater., 1997,v.247, p.46.

102. Matzke Hj. et al. J. Nucl. Mater., 1988,v.l60, p. 142.

103. C. Sari, C.T. Walker and G. Schumacher. J. Nucl. Mater., 1979, v. 84, p.26.

104. Баранов В.Г., Годин Ю.Г., Круглое В.Б., Рябухин С.Г., Тенишев А.В. Теплофизические свойства модельного ядерного топлива. В кн. сб. трудов Научная сессия МИФИ-2002, М.: 2002, т. 9, стр. 93-94.

105. Matzke Hj. J. Nucl. Mater., 1992, v. 189, p.141.

106. Matzke Hj, Blank H., Coguerelle M., Lassmann K., Ray I.L.F., Rochi C. and Walker C.N. J. Nucl Mater., 1989, v. 166, p. 165.

107. Matzke Hj, Spino J. Formation of the rim structure in high burnup fuel. J. Nucl. Mater., 1997, v. 248, pp. 170-179.

108. Коновалов И.И., "Код «VACS» Теория и расчет распухания ядерного топлива", Препринт, М: ВНИИНМ, 2001, 58 стр.

109. Вахненко Б.А., Дедюков B.C., Киселев Н.П., Филиппов А.В. Стационарный тепловой режим работы твэлов ЯЭУ. М: МИФИ 1989, 36 стр.

110. Кокорев JI.C., Харитонов В.В. К теории контактного теплообмена в твэлах. Вопросы теплофизики ядерных реакторов, М: Атомиздат, 1974, вып. IV, стр. 17-24.

111. Фадин С.Ю., Мурашов В.Н., Яковлев В.В. Экспериментальное исследование давления в твэлах контейнерного типа с топливом из двуокиси урана. М.: Изд. ИАЭ, 1985.

112. Самойлов А.Г., Волков В.Н., Солонин М.И. Тепловыделяющие элементы ядерных реакторов, М.: Энергоатомиздат, 1996, 399 стр.