Исследование взаимодействия электромагнитного излучения с наноструктурированными материалами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Федеральное государственное бюджетное учреждение Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт»

БЕЛОУСОВ Сергей Алексеевич

ИССЛЕДОВАНИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ ЭЛЕКТРОМАГНИТНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ С НАНОСТРУКТУРИРОВАННЫМИ МАТЕРИАЛАМИ

Специальность 01.04.07 — Физика конденсированного состояния

На правах рукописи

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

9 ггм ?015

Москва — 2015

005561986

Работа выполнена в НИЦ «Курчатовский институт».

Научный руководитель:

Полищук Илья Яковлевич,

доктор физико-математических наук, профессор, ведущий научный сотрудник, Федеральное государственное бюджетное учреждение «Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт»

доктор физико-математических наук, заведующий отделом, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт физики высоких давлений им. Л.Ф. Верещагина Российской академии наук

Лебедев-Степанов Петр Владимирович, кандидат физико-математических наук, заведующий лабораторией, Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Центр Фотохимии Российской академии наук

учреждение науки Институт спектроскопии Российской академии наук

Защита состоится «26» ноября 2015 г. в 15.00 на заседании совета по защите докторских и кандидатских диссертаций Д520.009.01 при Национальном исследовательском центре «Курчатовский институт» по адресу: Россия, 123182, Москва, пл. академика Курчатова, дом 1, Главное здание, конференц-зал

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЦ «Курчатовский институт» и на сайте www.nrcki.ru.

Официальные оппоненты:

Михеенков Андрей Витальевич,

Ведущая организация:

Федеральное государственное бюджетное

(ауд. 231-236).

Автореферат разослан « 2015 г.

Ученый секретарь совета по защите докторских и кандидатских диссертаций Д 520.009.01 при НИЦ «Курчатовский институт» кандидат физико-математических наук

Мерзляков А.В.

1 Общая характеристика работы

Диссертация посвящена исследованию взаимодействия электромагнитного излучения с наноструктурированными материалами, а именно, в ней исследуются следующие вопросы:

• Свойства теплового излучения наноструктурированных металлодиэлект-рических материалов различных геометрических конфигураций.

• Свойства органических светоизлучающих диодов с наноструктурированными катодами.

Основным инструментом исследования является численное моделирование взаимодействия электромагнитного излучения с наноструктурированными материалами. Основным численным методом работы является метод решения уравнений Максвелла в конечных разностях (finite-difference timedomain, FDTD, англ.). Также в работе описан разработанный автором гибридный метод FDTD-T-матрицы для эффективного расчета спектральных характеристик многослойных фотонных кристаллов.

Актуальность работы. Наноструктурированные материалы являются новым поколением материалов, перспективных для современных прикладных проблем физики конденсированного состояния. Их свойства определяются не только химическим составом и молекулярной структурой, но и геометрической структурой на микро- и наномасштабах. К таким материалам относятся, в частности, фотонные кристаллы, обладающие особыми оптическими свойствами [1]. Это позволяет использовать различные фотонные кристаллы для разработки тепловых и твердотельных источников света, устройств для фотовольтаики и термофотовольтаики [2-4], оптических переключателей, сенсоров, низкопороговых лазеров [5]. В диссертации основное внимание уделяется исследованию двух первых проблем.

Объектом исследования диссертационной работы являются искусственные наноструктурированные материалы — металлодиэлектрические фотонные кристаллы (ФК), представляющие собой системы, диэлектрическая проницаемость которых периодически меняется в пространстве на масштабе порядка оптической длины волны. ФК обладают зонной структурой в оптическом спектре, подобной электронной зонной структуре в твердых кристаллических телах. По этой причине, оптические свойства ФК существенно отличны от таковых для сплошных сред [6]. Возможность управлять геометрическими параметрами фотонного кристалла в широких пределах позволяет, в принципе, создавать материалы с заранее заданными оптическими свойствами в определенном диапазоне частот.

При разработке новых тепловых источников света на основе ФК их излу-чательная способность является важной характеристикой. Благодаря зонной структуре, нагретый фотонный кристалл может преимущественно излучать в довольно узком диапазоне частот [7]. Задача состоит в том, чтобы этот диапазон находился в заранее заданной области. В настоящее время экспериментально и теоретически исследованы особенности теплового излучения в инфракрасном (ИК) диапазоне трехмерных ФК с различными геометрическими конфигурациями [8-11]. Наличие узких пиков в спектре теплового излучения этих ФК обусловлено двумя факторами: 1) подавлением излучения в области запрещенной фотонной зоны ФК, 2) малым поглощением в ИК-диапазоне у материала, из которого изготовлен ФК. В литературе было предложено, основываясь на этих принципах, создать высокоэффективные тепловые излучатели в видимом диапазоне, в которых излучение в ИК-диапазоне мало [12]. Однако для этого необходимо использовать тугоплавкие металлы, такие как вольфрам, большое поглощение которых в видимом и ближнем ИК-диапазоне приводит к размытию запрещенной зоны ФК, вследствие чего узкий пик в спектре ФК в видимом диапазоне отсутствует. В диссертационной работе показано, что узкий пик в видимом диапазоне может быть получен при использовании ФК с малым содержанием металла.

Наряду с излучателыюй способностью ФК, в настоящее время исследуется люминесценция в ФК, что является важным при разработке высокоэффективных твердотельных источников света и других приборов, в основе функционирования которых лежат явления фото- и электролюминесценции (светоизлучающих диодов, биосенсоров, лазеров). В частности, в настоящее время растет интерес к органическим светоизлучающим диодам — многослойным твердотельным источникам света, — что обусловлено перспективами их применения в различных энергосберегающих технологиях и устройствах, таких как дисплеи без дополнительной подсветки, высокоэффективные осветительные приборы и др. [13]. Сдерживающим фактором для дальнейшего развития органических светодиодов является низкая эффективность излучения, не превышающая 20%. Это связано с тем, что велики потери излучения на возбуждение поверхностных плазмон-поляритонных мод на границе металлического катода и органического диэлектрического слоя, а также волноводных мод в диэлектрических слоях многослойной структуры свето-диода [14].

Экспериментальные исследования показывают, что создание фотонно-крис-таллической структуры с одно- и двумерной периодичностью на одной [15] или нескольких границах слоев светодиода [16,17] приводит к увеличению эффективности излучения на 25-100% благодаря возникновению делокализо-

ванных излучательных резонансных мод в таких структурах. При этом теоретические исследования в современной литературе ограничены моделированием органических светодиодов с плоскими границами между слоями [14], и с фотонно-кристаллическими структурами на границе между диэлектрическими слоями [18]. В то же время отсутствуют работы, посвященные моделированию оптических свойств органических светодиодов с фотонно-кристал-лическими структурами на границе металлического катода и органического диэлектрического слоя. В диссертационной работе рассмотрен органический светодиод с двумерной фотонно-кристаллической структурой на границе между металлическим катодом и органическим диэлектрическим слоем и проведено исследование влияния плазмонных резонансов — излучательных резонансных мод, возникающих в такой структуре, — на эффективность излучения светодиода.

Цель работы состоит в следующем:

1) развитии эффективных численных алгоритмов моделирования взаимодействия излучения оптического диапазона с наноструктурированными материалами;

2) расчете излучательной способности трехмерных ФК различных геометрических конфигураций в видимом диапазоне, установлении условий возникновения узкого пика излучательной способности ФК в видимом диапазоне, исследовании влияния неупорядоченности на излучательную способность ФК, вычислении эффективности теплового излучения металло-диэлектрических ФК в видимом диапазоне;

3) расчете эффективности излучения органических светоизлучающих диодов с двумерной фотонно-кристаллической структурой на интерфейсе между металлическим катодом и органическим диэлектрическим слоем, исследовании влияния возникающего на структурированном интерфейсе плазмонного резонанса на эффективность излучения и зависимости эффективности излучения светодиода от параметров фотонно-кристаллической структуры.

Научная новизна работы.

1. Разработан эффективный численный алгоритм расчета спектральных характеристик многослойных ФК с элементами произвольной формы.

2. Получены условия возникновения узкого резонансного пика излучательной способности металлического трехмерного ФК в видимом диапазоне.

3. Построена модель расчета спектральных характеристик неупорядоченных ФК и получено количественное согласие между результатами эксперимента и численного моделирования спектра поглощения ФК в видимом диапазоне.

4. Получена зависимость эффективности теплового излучения в видимом диапазоне для трехмерного ФК на основе вольфрама при Т=2400К от геометрических параметров ФК.

5. Проведен анализ эффективности излучения органического светодиода с двумерной фотонно-кристаллической структурой на металлическим катоде.

6. Исследовано влияние плазмонных резонансов, возникающих в двумерной фотонно-кристаллической структуре на катоде, на эффективность излучения светодиода.

Положения, выносимые на защиту.

1. Гибридный метод РОТБ-Т-матрицы для моделирования спектров многослойных ФК с элементами произвольной формы.

2. Зависимость спектра излучательной способности в видимом и ближнем инфракрасном диапазоне металлодиэлектрических фотонных кристаллов от их геометрических и материальных свойств.

3. Условие возникновения узкого пика в видимом диапазоне спектра излучательной способности металлического ФК типа прямого опала.

4. Модель расчета спектральных характеристик неупорядоченного ФК.

5. Зависимость эффективности теплового излучения в видимом диапазоне металлодиэлектрических фотонных кристаллов от их геометрических и материальных свойств.

6. Анализ влияния плазмонных резонансов, возникающих в двумерной фотонно-кристаллической структуре на металлическом катоде, на эффективность излучении света органического светодиода.

Практическая ценность работы.

Расчеты, выполненные в диссертационной работе, могут быть использованы при разработке источников излучения в видимом и инфракрасном диапазонах, а также фильтров в разных диапазонах частот для различных применений, включая термофотовольтаику. Результаты диссертационной работы могут быть использованы для оценки неидеалыюсти образцов фотонных кристаллов. Результаты работы можно также использовать при разработке органических светодиодов повышенной эффективности, а также солнечных батарей и биосенсоров. Численные методы, разработанные в диссертационной работе, являются универсальными и позволяют проводить моделирование широкого класса металлодиэлектрических структур, представляющих интерес для практических приложений.

Личный вклад автора.

Соискатель проводил все расчеты и принимал непосредственное участие в интерпретации всех результатов, изложенных в диссертационной работе. Соискателем разработан гибридный метод ГОТО-Т-матрицы и проведена его

верификация. Создана программа, реализующая метода FDTD, для расчетов на высокопроизводительном вычислительном кластере НРС2 "Национального Исследовательского Центра "Курчатовский институт".

Достоверность результатов. Достоверность результатов обеспечивается путем многократной проверки имеющихся алгоритмов и программ, а также путем сравнения полученных результатов как с результатами расчетов с помощью альтернативных методов, как и с имеющимися в литературе теоретическими и экспериментальными данными.

Апробация работы. Основные результаты диссертационной работы были доложены на научно-технических конференциях „Conference on Computational Physics" (Бразилия, Ouro Preto, 2008), „Многомасштабное моделирование процессов и структур в нанотехнологиях" (Москва, 2009), „Progress In Е-lectromagnetics Research Symposium" (Китай, Xi'an, 2010), „Asia-Pacific Radio Science Conference" (Япония, Тояма, 2010), „6th Annual Meeting Photonic Devices" (Германия, Берлин, ZIB, 2013), „The 4th International Conference on Metamaterials, Photonic Crystals and Plasmonics" (ОАЭ, Шарджа, 2013), „Symposioum on Hybrid Inorganic-Organic Systems for Optoelectronics" (Германия, Берлин, университет Гумбольдта, 2015).

Публикации. По материалам диссертации опубликовано 8 работ в реферируемых научных изданиях из Перечня ВАК, 1 глава в книге Chemical Sensors: Simulation and Modeling, Volume 4: Optical Sensors, а также тезисы российских и международных конференций (список в конце автореферата).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, изложена на 146 страницах, включая 62 рисунка и 124 наименования цитируемой литературы.

2 Содержание работы

Во введении обоснована актуальность проводимых в работе исследований, сформулированы основные задачи диссертационной работы, оценена их научная новизна, изложена структура диссертации.

Первая глава посвящена развитию методов расчета оптических свойств многослойных фотонных кристаллов с рассеивателями сложной геометрии. Основным численным методом исследования в данной работе является метод FDTD [19]. Этот метод является одним из мощнейших методов вычислительной электродинамики. В общем случае, метод FDTD направлен на решение задачи о рассеянии электромагнитного импульса заданной пространственно-временной формы на исследуемой структуре. В качестве отклика выступа-

ет как пространственно-временная форма рассеянного импульса, так и его частотный спектр. Конкретный вид вычисляемого отклика (спектр пропускания, отражения, поглощения; сечение рассеяния, экстинкции; угловое распределение рассеянной волны; и т.п.) зависит от конкретной задачи. Метод FDTD основан на дискретизации уравнений Максвелла на пространственно-временной сетке. Решение уравнений Максвелла на пространственно-временной сетке исключительно удобно при моделировании свойств материалов со сложной геометрической структурой, что вкупе с высочайшей параллельной эффективностью метода, делает возможным проводить расчеты больших структур с использованием суперкомпыотерных вычислительных центров. Важная особенность FDTD заключается в том, что для получения характеристик исследуемой структуры в широком диапазоне частот необходим всего один расчет.

Использование пространственно-временной сетки определяет и основной недостаток этого метода: длительность расчетов и объем требуемых ресурсов возрастает при увеличении объема исследуемой системы. В частности, при расчете спектров многослойных трехмерных фотонных кристаллов длительность расчета увеличивается с ростом числа слоев. Если ФК состоит из однотипных слоев, то для расчетов его спектров удобно применять метод матрицы перехода [20,21]. Идея метода состоит в вычислении по-отделыюсти для каждой частоты и для каждого слоя ФК так называемой матрицы перехода At, связывающей монохроматическое поле, падающее на слой ФК с отраженным и прошедшим полем. Применяя определенную рекурсивную процедуру к матрице перехода для одного слоя, можно сразу вычислить матрицу перехода всего ФК и, таким образом, его спектральные характеристики [22]. При этом, если ФК состоит из элементов с высокой степенью симметрии (например, сфер), то вычисление матрицы перехода слоя можно провести полуаналитически путем разложения полей по определенным базисам, определяемым симметрией элементов ФК. Так, в слоевом методе Корринги-Кона-Ростокера (layer Korringa-Kohn-Rostoker method, LKKR, англ.), подходящим базисом являются векторные сферические гармоники [20]. Однако, в общем случае, когда элементы ФК имеют произвольную форму, использование этих методов становится неэффективным.

В настоящей главе изложен новый гибридный метод вычисления оптических свойств многослойных периодических структур, сочетающий в себе элементы метода FDTD и метода Т-матрицы. Идея метода заключается в вычислении матриц перехода М для слоя ФК с помощью расчета методом FDTD. Затем, с помощью рекурсивной процедуры вычисляется матрица перехода Q для многослойного ФК и его спектральные характеристики (спек-

тры пропускания, отражения и поглощения). Далее рассмотрены основные моменты гибридного метода.

Каждый слой ФК представляет собой периодическую структуру с двумерной решеткой, определяемой векторами примитивных трансляций ах, аг-Соответствующий им базис в обратном пространстве Ьь Ьг удовлетворяет соотношению = Волновой вектор падающей волны ц^ частоты ш

можно представить в виде суммы двух компонентов, тангенциальной и нормальной к плоскости слоя:

Ч± = (к||+е)±[д2-(к||+е)^ и„ (1)

где кц принадлежит первой зоне Бриллюэна, определяемой векторами Ьх, Ьг, а g = ШхЬх+гпгЬг (тп\ и ГП2 — целые числа), + и — обозначают волну, распространяющуюся в положительном и отрицательном направлении вдоль оси 2 (перпендикулярной плоскости слоя) соответственно, и2 - единичный вектор вдоль положительного направления оси Z, а = це (ш/с)2. В том случае, если д2 < (кц + g)2 (1), волна является эванесцентной (экспоненциально затухающей) в направлении оси Z. Плоские волны {ехр(щ®г)и;} с заданными g, в = ± и поляризацией ¿=1,2 могут быть использованы в качестве базиса электрического (магнитного) поля волны, характеризуемой определенной частотой и углом по отношению к нормали к плоскости ХУ (что эквивалентно заданию д и кц),

Е<*„« = ЕЕЕ №ехр^гИ, (2)

я=± ¿=1 g

[■Е]^ — это коэффициенты разложения волны, единичные вектора 111,2 — ортонормированный базис в плоскости поляризации волны, перпендикулярной направлению падения qg. Рассеяние волны на слое может быть представлено, как действие линейного оператора в пространстве коэффициентов. Падающая в положительном направлении оси Z под некоторым углом к плоскости слоя плоская волна имеет заданные д и кц. Тогда коэффициенты разложения прошедшей и отраженной волн могут быть выражены через коэффициенты разложения падающей волны путем введения матричных элементов и составляющих матрицы пропускания М++ и отражения М~+ соответственно:

[Ч1 = ЕЕМ^[^ (3)

¿'=1

- О м О

ч О > О х > ф< < хс

Рис. 1. Рассеяние падающей волны на однослойной периодической структуре: принцип действия матриц М.

Аналогично определяются матрицы для волны, падающей в отрица-

тельном направлении оси Z.

Принцип действия матриц М проиллюстрирован на Рис. 1.

Элементы матриц М могут быть получены путем решения системы линейных уравнений (3), если коэффициенты разложения прошедших и отраженных волн предварительно вычислены с помощью FDTD. Геометрия соответствующего расчета изображена на врезке Рис. 2 слева. Для простоты рассмотрен случай нормального падения волны на слой (кц). В расчет включена элементарная ячейка слоя ФК с периодическими граничными условиями по осям X и Y. По оси Z применены абсолютно поглощающие условия (perfectly matched layer, PML, англ.) [19], поглощающие прошедшие и отраженные волны. Падающая волна создается на границе полного и рассеянного полей (total field / scattered field, TF/SF, англ.) [19]. Перед слоем и за ним располагаются плоскости детекторов, на которых записываются величины компонент полей во время расчета. Коэффициенты разложения [Е]^ прошедшей и отраженной волн в (3) вычисляются с помощью преобразования Фурье полей в плоскости детекторов и по времени Е(t,x,y) —г- дх, ду), вычисления проекции полученного образа Фурье на направление поляризации U; и умножения на фазовый множитель ехр(— id^/j,e(w/c)2 — д\ — для учета расстояния d между плоскостью детекторов и центральной плоскости слоя z = 0.

Расчеты производятся для падающих волн с фиксированной поляризацией и брэгговским вектором g'. При этом перебираются все вектора g', такие, что д' < дтах- Далее, для каждой частоты со решается система уравнений (3), в которой неизвестными величинами являются и М~t,.-,. Аналогичная

процедура повторяется для падающих волн, распространяющихся в отрицательном направлении оси Z, что позволяет вычислить все матрицы М±4:.

Далее описана верификация гибридного метода на примере структуры, представляющей собой ФК конечной толщины, состоящий из 32 слоев. Каждый слой представляет собой квадратную решетку сфер или эллипсоидов вращения, малая полуось которых направлена перпендикулярно плоскости слоя. Рассеиватели являются проводящими со следующими параметрами дисперсии диэлектрической проницаемости: е = 1.5, <т = 0.5. Период решетки принят равным единице а = 1, радиус сфер rsph = 0.4, расстояние между соседними слоями равно а; большая полуось эллипсоидов Ь\ = 0.4, малая - &2 = 0.2. Шаг сетки FDTD dx = 0.05. Для рассматриваемого диапазона частот было достаточно учесть нулевой и первый порядки дифракции, что соответствует векторам g' = (тьтпг), rrii = 0;±1, шг = 0;±1. Более того, благодаря симметрии ФК количество векторов было уменьшено до трех: (t7îi,ТП2) = (0,0), (1,0) и (1,1). Чтобы получить матрицу рассеяния для одного слоя, было проведено 10 расчетов FDTD: два - для g' = (0,0) (в вакууме и со структурой), а также по четыре - для двух оставшихся векторов g' (в вакууме и со структурой для каждой поляризации). Процедура рекурсивного получения совокупной матрицы рассеяния для всего ФК требует пренебрежимо мало ресурсов по сравнению с расчетом FDTD для одного слоя. На Рис. 2 слева показано сравнение между спектрами пропускания, полученными разными методами: гибридным методом, методом LKKR [20] (с учетом тех же трех векторов). Опорный результат был получен путем прямого расчета FDTD полной 32-слойной структуры. Именно этот расчет служит базой для измерения относительной ошибки вычисления другими методами, показанной на Рис. 2 справа.

Результаты расчета гибридным методом находятся в соответствии с результатами, полученными другими методами во всем диапазоне частот, кроме узкой области в районе / « 1,у/2, 2, где наблюдаются максимумы относительной ошибки. Эти частоты соответствуют возникновению очередного порядка дифракции, при этом среди рассеянных волн появляются такие, ^-компонента волнового вектора которых становится нулевой, что ведет к плохому поглощению таких волн в слое PML [19]. Точность метода на этих частотах увеличивается с ростом расстояния между структурой и PML. Как показано на Рис. 2 справа, учет эванесцентных волн ведет к увеличению точности расчета. В целом, ошибка расчета гибридным методом не превышает 1% в диапазоне частот 0 < / < 0.8.

Скорость расчета гибридным методом значительно превышает скорость прямого расчета FDTD для многослойной структуры. Во-первых, если для

Рис. 2. Слева: Спектр пропускания 32-слойного кубического ФК, состоящего из проводящих рас-сеивателей различной формы (сферы или эллипсоиды). Вставка: схема вычислительной ячейки FDTD; 1 - генерирующая граница (TF/SF); 2, 2' - массивы детекторов для отраженных и прошедших волн соответственно. Справа-. Относительная ошибка вычисления коэффициента пропускания 32-слойного кубического ФК, состоящего из проводящих сфер, по сравнению с непосредственным расчетом FDTD для полной структуры. Случай (kz) > 0 соответствует расчету гибридным методом, в котором вклад эванесцентных волн отброшен.

расчета одного слоя методом FDTD требуется N\ временных итераций, то при увеличении числа слоев NiayeTS эта величина растет приблизительно пропорционально N layers • Общий объем сетки Nmesh = Nx х Ny х Nz также растет, как N layers ■> т-к- Nz ос Niayers■ Таким образом, общее время расчета растет, как N layers- С учетом того, что в гибридном методе требуется провести несколько расчетов для одного слоя (в вышеописанном случае — 10), отношение времени прямого расчета FDTD ко времени расчета гибридным методом в рассмотренном случае составляет 322/10 и 100. Таким образом, использование гибридного метода позволяет сильно повысить эффективность расчетов многослойных периодических структур.

Вторая глава посвящена теоретическому и экспериментальному исследованию излучательной способности трехмерных многослойных металлоди-электрических ФК при высоких температурах. Проведен аиализ ФК различных типов (как то, ФК типа „поленницы" (log-piles, англ.), инверсные и прямые опалы) на основе тугоплавкого металла вольфрама, и рассмотрены условия возникновения узкого пика излучательной способности в видимом диапазоне. Изучено влияние неупорядоченности расположения элементов ФК на его свойства и проведено сравнение с экспериментом.

В начале изложен способ вычисления излучательной способности ФК. Согласно второму закону Кирхгоффа о тепловом излучении, при условии термодинамического равновесия излучательная способность тела равна его коэффициенту поглощения [23]. Поэтому излучательную способность произвольной структуры можно получить без непосредственного вычисления излучения структуры, а лишь вычисляя коэффициент поглощения излучения,

падающего на структуру извне. Все расчеты, описанные в настоящей главе, были проведены с помощью методов, изложенных в главе 1.

Далее в главе проведен анализ излучателыюй способности металлических ФК типа „поленницы" в видимом диапазоне. Эти структуры изначально привлекли к себе особое внимание со стороны исследовательских групп благодаря возможности их использования в термофотовольтаике в качестве источников излучения в ИК [12]. На Рис. 3 слева показаны результаты расчета спектров отражения и поглощения для ФК типа „поленницы" с параметрами, при которых возникает запрещенная зона в ИК-диапазоне: константа решетки а = 4.2 мкм, толщина стержня ю = 1.2 мкм, высота стержня Л = 2.4 мкм, число слоев Л^ = 4. Использовались диэлектрические свойства вольфрама при комнатной температуре Т = 298К. В спектре этого ФК есть две области высокой отражательной способности, соответствующие запрещенной зоне в ИК и псевдощели [8]. Величина же поглощения в обеих упомянутых областях мала, и, как следствие этого, тепловое излучение подавлено. В то же время, на стыке областей, в разрешенной зоне формируется острый пик поглощения (и излучателыюй способности). На основании этих результатов в литературе было высказано предположение [12] о том, что если должным образом масштабировать геометрические параметры ФК, все спектральные характеристики будут сдвинуты в диапазон видимого света, что позволит использовать ФК типа „поленницы" в качестве источников света с высокой эффективностью.

В работе проведено сравнение спектров 4х-слойного ФК, сделанного из идеального металла (без поглощения) и вольфрамового ФК с масштабированными геометрическими параметрами (а = 0.5 мкм, и> = 0.2 мкм, Л = 0.2 мкм). В работе показано, что большая величина поглощения вольфрама в видимом диапазоне размывает характерные черты спектра поглощения ФК типа „поленница" с масштабированными параметрами (Рис. 3, справа). Сходные результаты были получены в недавнем экспериментальном исследовании металлических ФК типа „поленница" [24].

Далее в главе были рассмотрены оптические свойства прямых и инвертированных многослойных опалов на основе вольфрама с различными факторами заполнения по металлу. Опал представляет собой N слоев сфер радиуса Я, упорядоченных в гранецентрированную кубическую (ГЦК) решетку, с укладкой слоев вдоль кристаллографического направления (111). Каждый слой представляет собой треугольную решетку с периодом а.

В работе показано, что излучательная способность существенно зависит от фактора заполнения ФК по вольфраму. На Рис. 4 слева изображены расчи-танные спектры поглощения прямых опалов со значениями факторов запол-

Рис. 3. Слева: Спектры отражения и поглощения при нормальном падении излучения на ФК типа „поленница" со следующими параметрами: N = 4, расстояние между центрами стержней а — 4.2 мкм, толщина стержня V) — 1.2 мкм, высота стержня /г — 2.4 мкм. Область высокого отражения при Л > 8 мкм соответствует запрещенной зоне в ИК. На краю запрещенной зоны наблюдается острый пик поглощения. Врезка: схема вычислительной ячейки РБТБ; 1 - генерирующая граница ТР/ЭР; 2, 2' - массивы детекторов для отраженных и прошедших полей. Справа: Спектр отражения (1) и поглощения (2) при нормальном падении излучения на ФК типа „поленница", полученный при Т = 2400К. Параметры ФК: N — А, а = 0.5 мкм, к; = 0.2 мкм, /г = 0.2 мкм. Для сравнения показан спектр отражения ФК, сделанного из идеального металла

(3).

нения 2.2% и 25% и инвертированного опала с фактором заполнения 25%. В спектре поглощения прямого опала с / = 2.2% есть четкий пик на длине волны 500 нм, амплитуда которого в несколько раз превосходит величину поглощения в ИК-диапазоне. В противоположность этому, спектры прямого и обратного опала с / = 25% не имеют пиков излучательной способности. Заметим также, что в инвертированных опалах с / < 25% перешейки вольфрама, соединяющие воздушные полости частично исчезают. При высоких температурах такая структура становится неустойчивой из-за процессов спекания. Таким образом, инвертированные опалы являются непригодными в качестве источников излучения в видимом диапазоне.

Далее в главе были проанализирована излучательная способность прямых опалов с малым фактором заполнения.

Показано, что положение пика в спектре (соответствующая ему длина волны) линейно связано с периодом а (Рис. 4, справа). Природа этого пика связана с резонансным поглощением электромагнитных волн в двумерных слоях, из которых состоит опал. Рассматриваемый узкий пик возникает в случае равенства величины волнового вектора падающей волны к = 2п/Х с величиной наименьшего вектора обратной решетки слоя (7 = 4п/у/3а. Это значение соответствует критической длине волны А = \/За/2, определяющей левый (коротковолновый) край пика. Амплитуда пика практически постоянна при

0.4 0.6 0.8 1 1.2 0.4 0.6 0.8 1 1.2

длина волны (мкм) длина волны (мкм)

Рис. 4. Слева: Спектр излучательной способности прямого и инвертированного опала в воздухе при различных значениях фактора заполнения / в случае нормальном падении. Период ФК а = 0.45 мкм, число слоев N = 2, Т = 2400К. Справа: Спектр излучательной способности прямого опала при изменении периода ФК а при нормальном падении излучения. R — 0.156а. N = 2, Г = 2400К.

меняющемся а, т.к. мнимая часть диэлектрической проницаемости вольфрама слабо меняется в видимом диапазоне.

Далее показано, что рост амплитуды пика при увеличении R связан с увеличением значения фактора заполнения /. При этом поглощение в ИК также существенно увеличивается. Рост поглощения при увеличении N имеет другой характер и связан с соотношением между толщиной образца ФК и глубиной проникновения света в ФК. По мере того, как толщина ФК растет, поглощение увеличивается за счет большей эффективной длины взаимодействия света с вольфрамом в ФК.

Таким образом, во второй главе рассмотрены различные геометрические конфигурации ФК (логпайлы, инвертированные и прямые опалы) и получены условия возникновения узкого резонансного пика излучательной способности металлического 3D ФК в видимом диапазоне. Также в работе показано, что в спектре излучательной способности металлического ФК типа прямого опала с величиной константы решетки слоя ФК в диапазоне 450—650 им, малым фактором заполнения по металлу (/ ~ 1%), малым количеством слоев (N < 3) в видимом диапазоне возникает резонансный пик, связанный с нулевым порядком дифракции света на решетке слоев ФК.

На основе полученных результатов, в компании General Electric был изготовлен образец вольфрамового ФК. Образец представляет собой монослой ФК, лежащий на кварцевой подложке. Рассеиватели представляют собой вольфрамовые сферические сегменты, лежащие на кварцевых цилиндрах. Рассеиватели упорядочены в треугольную решетку с периодом а = 0.55 мкм, соответствующим положению пика излучательной способности при нормальном падении внешнего излучения в середине видимого диапазона (Рис. 4,

1 1.5

длина волны (мкм)

-эксперимент

2

2.5

Рис. 5. Слева: Электронная микрофотография образца монослоя ФК с треугольной решеткой (а = 0.55 мкм), вид сверху, на врезке - вид сбоку. Справа: Спектр поглощения монослоя ФК при нормальном падении внешнего излучения при комнатной температуре (Т = 298К). Параметры ФК: а = 0.55 мкм, радиус сферических сегментов 0.1 мкм, высота 0.02 мкм. Сравнение измеренного спектра с расчетами, учитывающими как решеточный беспорядок, так и дисперсию рассеивателей по размерам: представлены результаты для разных значений параметра решеточного беспорядка ртах (см. текст).

справа). Радиус основания сферического сегмента 0.1 мкм, высота сегмента 0.02 мкм, радиус кварцевых цилиндров 0.17 мкм, высота - 0.15 мкм. Изображения ФК, полученные с помощью электронного микроскопа, показаны на Рис. 5. Экспериментальные исследования проводились при комнатной температуре (Т = 298^).

Визуальный анализ фотографии структуры, полученной сканирующим электронным микроскопом (Рис. 5, слева) показывает, что экспериментальный образец характеризуется некоторой степенью отклонения как положения, так и размера рассеивателей, от их „идеальных" значений. Для расчета свойств таких образцов была разработана модель расчета спектров неупорядоченных ФК. В рамках этой модели, неидеальность периодической структуры фотонного кристалла описывается двумя параметрами, характеризующими а) отклонение структуры от периодической решетки (степень разу-порядоченности) и б) дисперсию рассеивателей по размерам р. С помощью этой модели были рассчитаны спектры поглощения (излучателыюй способности) монослоя вольфрамового фотонного кристалла и получили количественное согласие результатов моделирования с результатами эксперимента (Рис. 5, справа). Таким образом, показано, что численное моделирование спектральных характеристик трехмерных фотонных кристаллов позволяет количественно оценивать степень неидеальности экспериментальных образцов фотонных кристаллов.

Третья глава посвящена исследованию эффективности теплового излучения и мощности теплового излучения единицы поверхности трехмерных металлических и метало-диэлектрических ФК типа прямого опала на основе вольфрама в видимом диапазоне при температуре Т = 2400К и сравнению с эффективностью теплового излучения неструктурированной поверхности вольфрама. Получена зависимость эффективности теплового излучения и мощности теплового излучения от геометрических и материальных параметров ФК.

Эффективность теплового излучения ФК в видимом диапазоне Е при заданной температуре излучения Т определяется отношением мощности излучения в полусферу в видимом диапазоне к полной мощности:

2х тг/2

/ du f dcj> f £(ш,в, ф,Т)и(и,Т) cos0 sin6d6 E = -^--, (4)

2x тг/2 > W

J du Jdcf) J £{ш,в, ф,Т)и{ш,Т) cosö sin Odd

tot 0 0

где u(u),T) — спектральная плотность энергии излучения абсолютно черного тела и(и>, Т) = ^¿¡^fj/kryi, видимый диапазон соответствует длинам волн от 400 до 700 нм, а полная мощность вычисляется, как интеграл по видимому и ближнему ИК-диапазонам от 400 до 4000 нм.

Эффективность теплового излучения в видимом диапазоне неструктурированной поверхности вольфрама Еw = 5%, величина мощности излучения единицы поверхности ФК в видимом диапазоне Jvis,w = 22.9кВт/м2 (при

Т = 2400ЛГ).

Далее, вычислена зависимость эффективности теплового излучения вольфрамового опала в воздухе в зависимости от периода решетки ФК. Показано, что эффективность излучения прямого опала в воздухе при факторе заполнения / = 1% и числе слоев N = 3 при величине периода ГЦК решетки o-air = 650 нм достигает максимальной величины Е = 14%, что почти в три раза превышает эффективность теплового излучения неструктурированного вольфрама (Рис. 6, слева). При этом, мощность теплового излучения в видимом диапазоне становится меньше по сравнению с поверхностью неструктурированного вольфрама и составляет Jv,s « 0.33JviS,w-

Для увеличения мощности излучения необходимо погрузить ФК в диэлектрический слой. При этом оптимальная величина периода уменьшается: а-етЬ = 350нм flair/V^emt; это связано с перенормировкой длины волны в диэлектрике Л —> А/у/£етЬ- Максимальная эффективность излучения Е = 16% (/ = 1%,N = 3) (Рис. 6, справа). Показано, что мощность излуче-

Рис. 6. Слева: Эффективность теплового излучения вольфрамового опала в зависимости от константы ГЦК решетки а. Т = 2400 К, N = 3, / = 1%.

Справа: Эффективность теплового излучения вольфрамового опала в диэлектрической матрице в зависимости от а. Т = 2400 К, N = 3, / = 1%.

Здесь и далее а — константа кубической ячейки ГЦК-решетки, в отличие от предыдущей главы, где а соответствовало константе треугольной решетки слоя опала.

2г

Рис. 7. Слева: Иллюстрация глубины проникновения электромагнитного поля в металлическую сферу при малом и большом радиусе (см. текст).

Справа: Относительная мощность -Л)гз/теплового излучения вольфрамового опала в матрице в зависимости от / (еетпь = 4.41). Т — 2400 К, N = 3, а = 350 нм.

иия в видимом диапазоне в два раза превосходит результат, полученный для опала в воздухе и составляет « 0.61 .Л^лу-

Также показано, что при увеличении фактора заполнения / (при фиксированном периоде), растет пропорционально совокупному объему излучающего металла (Рис. 7). Эта зависимость является линейной при / < 2%, т.к. радиус вольфрамовой сферы при этом порядка величины скин-слоя г ос 18ып для вольфрама и излучает весь объем частицы, пропорциональный г3 ос /. При дальнейшем росте / > 2%, рост происходит по более медленному закону, т.к. радиус шарика становится больше скин-слоя, вследствие чего излучает только приповерхностный слой сферы, объем которого пропорционален квадрату ее радиуса г2 ос /2'3.

Рис. 8. Слева-. Зонная структура инверсного опала (е= £shell = 1> £етЬ = 15, плотная упаковка).

Справа: Сравнение спектра излучательной способности ФК с плотностью состояний диэлектрического остова ФК. Параметры ФК: а = 861 нм, esheu = 1, еетЬ = 15, fw = 1%, fshell = 73% (плотная упаковка).

Наконец, в главе рассмотрен эффект окружения вольфрамовых сфер сферическими оболочками с £sheii так, что диэлектрический остов ФК представляет собой плотноупакованный прямой (инвертированный) опал при £sheii > £етЬ {£shell < £emb)- Показано, что использование инвертированного опала с большим контрастом между диэлектрическими проницаемостями £sheii и £етЪ в качестве диэлектрического остова ФК приводит к более чем двукратному повышению эффективности излучения по сравнением с результатом для опала в воздухе (Е = 31.35%). Этот результат достигается благодаря наличию фотонной запрещенной зоны в диэлектрическом остове ФК, что позволяет практически полностью подавить излучение в ИК-диапазоне. Показано, что плотность потока мощности излучения Jvis = 1.24JvjSiw, что превосходит результат для опала в воздухе в 4 раза, и связано с высокой плотностью состояний диэлектрического остова ФК в видимом диапазоне (Рис. 8, справа).

В заключение, в этой главе показано, что варьируя геометрические параметры вольфрамого ФК типа опала, можно добиться повышения эффективности теплового излучения в видимом диапазоне в 3 раза по сравнению с эффективностью неструктурированной поверхности вольфрама. При этом мощность теплового излучения в видимом диапазоне падает и составляет около 30% от мощности теплового излучения неструктурированной поверхности вольфрама. Также показано, что погружение ФК в диэлектрическую матрицу приводит к росту мощности теплового излучения ФК в видимом диапазоне. Мощность теплового излучения ФК может быть повышена в 2 раза по сравнению со случаем ФК в вакууме (до 60% от мощности излучения неструктурированной поверхности вольфрама), если ФК погружен в неструктурированную диэлектрическую матрицу. Более того, погружение ФК в диэлек-

трический инверсный опал с высоким диэлектрическим контрастом между сферическими полостями (£еть/£.чЬг:11 = 15) и матрицей дает мощность теплового излучения, которая на 24% превосходит мощность теплового излучения неструктурированной поверхности вольрфама, при этом эффективность в 6 раз превосходит эффективность излучения неструктурированной поверхности вольфрама. Такой рост обусловлен наличием фотонной запрещенной зоны в ИК-диапазоне, а также высокой плотностью оптических состояний в видимом диапазоне в диэлектрическом инверсном опале. Полученный результат обусловлен высоким контрастом между оболочкой и средой, в которую помещены металлические элементы. В следующей главе рассмотрены твердотельные источники света, основанные на фотонно-кристаллических структурах другого типа.

Четвертая глава посвящена исследованию влияния двумерной фотон-но-кристаллической структуры на интерфейсе между металлическим катодом и органическим слоем на эффективность излучения органических све-тоизлучающих диодов. Органический светодиод представляет собой тонкую многослойную структуру, нанесенную на прозрачную подложку. Непосредственно на подложке находится анод, сразу над ним — органический слой, а сверху структура закрывается металлическим катодом. Принцип работы органического светодиода основан на явлении электролюминесценции: при приложении напряжения между катодом и анодом в органический слой инжектируются носители заряда (электроны — из катода, дырки — из анода), которые образуют электрон-дырочные пары в органическом слое, и затем рекомбинируют, испуская свет. Органические светодиоды характеризуются низкой эффективностью излучения света: лишь малая доля сгенерированного в излучающем слое света (менее 20%) покидает многослойную структуру, т.к. излучение происходит в оптически плотных (индекс преломления п « 2) органических слоях вблизи металлического катода [14]. Это обстоятельство препятствует применению органических светодиодов в качестве высокоэффективных твердотельных источников света, дисплеев и т.п. Нанострукту-рирование катода приводит к увеличению эффективности излучения органического светодиода [15].

Анализ эффективности излучения наноструктурированного светодиода — трудоемкая задача, включающая в себя расчеты взаимодействия излучения точечных источников с двумерной фотонно-кристаллической структурой в трехмерном светодиоде. Описание этого взаимодействия требует рассмотрения структуры, размеры которой на порядок превышают длину волны видимого света. Поэтому для расчетов в данной главе был использован описанный в первой главе метод РБТБ, обладающий высокой параллельной эффектив-

ностью. Расчеты были проведены на Высокопроизводительном вычислительном кластере НРС2 „Национального Исследовательского Центра „Курчатовский институт".

На рис. 9 слева изображена принципиальная схема структуры органического светодиода, рассматриваемого в данной главе. Излучение при рекомбинации экситонов в излучающем слое имеет дипольный характер. Эффективность излучения светодиода — это отношение мощности покидающего свето-диод \¥,„и к полной излученной мощности Игш'-

Wtot = PWo, где Р — фактор Перселла [14], Wq - мощность излучения диполя в бесконечной однородной среде, диэлектрическая проницаемость которой соответствует проницаемости органического рекомбинационного слоя светодиода. Малое расстояние между излучающим слоем и металлическим катодом приводит к возбуждению поверхностных плазмонных поляритонных (surface plasmon polariton, SPP, англ.) мод на интерфейсе между металлом и органическим слоем. Дисперсионная кривая плазмон-поляритонов, возникающих на плоскости раздела металла и диэлектрика(зависимость волнового вектора моды кдРР от частоты излучения и>) имеет вид:

где Sorg и £т - диэлектрические функции органического слоя и металла. Эти моды локализованы на интерфейсе, т.к. к$РР > кагг, где кагг = ш/с — волновой вектор свободно распространяющейся волны в воздухе. Плазмон-поляритоны являются TM-модами (их магнитное поле лежит в плоскости границы между слоями). Поэтому эффективность излучения г/^'"'' зависит от ориентации дипольных источников относительно интерфейсов слоев (рис. 9, справа). В органических светодиодах источники излучения обычно ориентированы хаотично относительно интерфейсов слоев [14]. Поэтому горизонтально и вертикально ориентированные дипольные источники дают вклад в излучение светодиода в отношении 2 : 1 (1/3 часть излучения приходится на вертикальные диполи). В то время как горизонтальные диполи имеют преимущественно ТЕ-поляризацию, и поэтому слабо взаимодействуют с плазмон-поляритонами, эффективность излучения полностью ТМ-поляризо-ванных вертикальных диполей существенно падает при А > 550 нм, когда глубина проникновения поля SPP-моды в диэлектрик становится больше расстояния от металла до источника (80 нм). Таким образом, эффективность

(6)

Стеклянная подложка, п=1.5

Прозрачный анод(1ТО), п=1.8, d=100 нм

1111 НТ1: дырЙно-проводящий слой

з; п=1.75,а=100 нм

= Излучающий слой

п=1.75, ¿=80 нм

Катод (серебро)

Рис. 9. Принципиальная схема исследуемого органического светодиода. Толщины и материалы слоев указаны на рисунке. Излучательный слой считается бесконечно тонким. Справа изображена эффективность излучения источников в светодиоде в зависимости от длины волны в видимом диапазоне для различных ориентации источников.

излучения светодиода существенно падает из-за взаимодействия ЭРР-мод на катоде с вертикальными диполями. Поэтому далее в главе основное внимание уделено влиянию наноструктуры на катоде на эффективность излучения вертикальных источников.

В главе изложена методика расчета эффективности излучения в планар-ном светодиоде и светодиоде с периодически структурированным катодом с помощью метода ГБТО. Эффективность излучения рекомбинационного слоя органического светодиода может быть получена в результате усреднения по ориентации и положению дипольных источников внутри элементарной ячейки двумерной фотонно-кристаллической структуры. Описаны результаты верификации расчета эффективности излучения светодиода методом РБТО. В качестве эталона использовался результат расчета полуаналитическим методом Т-матрицы [14] планарного светодиода. Показано, что что результаты расчетов методом ЕБТБ планарного светодиода находятся в согласии с эталонными результатами, полученными методом Т-матрицы.

Далее в главе численно анализируется влияние двумерной фотонно-кристаллической структуры на катоде на эффективность излучения вертикально ориентированного диполя. Структура представляет собой упорядоченные в квадратную решетку с периодом а на катоде цилиндрические отверстия в металле глубиной И и диаметром с? (см. Рис. 10).

Излучение происходит в тонком слое на расстоянии 80 нм от поверхности катода.

80нлл

Рис. 10. Схема структурированного катода. Слева - вид сбоку; справа - вид сверху (со стороны подложки). Полная схема светодиода изображена на Рис. 9, слева.

Согласно теореме Блоха, наличие фотонно-кристаллической структуры на катоде приводит к эквивалентности между волновыми векторами, отличными на вектор обратной решетки G. При этом дисперсия поверхностных мод имеет вид kfPP(w) = к°ЗРР(ш) + G (см. кривые на Рис. 11). Среди этих мод имеются так называемые плазмонные резонансы kfPR, для которых выполняется условие kfPR < кг. Энергия этих мод расходуется на излучение под

углом 0fPR = arceos у 1 — [kfPR/ki]2 к нормали интерфейса слоев. Индекс i = org, sub, air обозначает среду, в которой распространяется излучение (органический слой, стеклянная подложка и воздух соответственно).

В работе показано, что формирование плазмонных резонансов на катоде с двумерной фотоино-кристаллической структурой приводит к росту эффективности излучения светодиода. Был рассмотрен светодиод со следующими параметрами структуры: h — 100 нм, d = а/2 нм, а принимает значения 300, 400 и 500 нм. На Рис. 11 показаны зависимости интенсивности излучения светодиода, проинтегрированной по азимутальному углу ф, от полярного угла в и длины волны А: /(А; в) = J27! /(А; 9, ф)йф. По сравнению с результатом для плоского светодиода (Рис. 11 (справа внизу)), в левой верхней части диаграммы присутствуют две ярко выраженные полосы, соответствующие максимумам интенсивности. Эти полосы являются проявлением излучающих плазмонных резонансов, присутствующих на структурированной поверхности раздела металла и диэлектрика. Их положение определяется дисперсией плазмонных резонансов (зависимостью 0SPR(X)) на квадратной решетке наноструктуры). Ширина полос обратно пропорциональна длине пробега мод вдоль интерфейса, не превышающей длину пробега поверхностных плазмон-поляритонов на плоском интерфейсе между металлом и диэлектриком (около

Рис. 11. Интенсивность излучения светодиода 1{А;0). Толщины и материалы слоев приведены в тексте. Параметры структуры на катоде: h = 100 нм, d = а/2 нм, период а принимает значения 300, 400, 500 нм. Зеленые кривые — дисперсия резонансных плазмонных мод в нулевом приближении (см. текст). В правом нижнем углу показан результат для плоского светодиода.

5 мкм в середине видимого диапазона на интерфейсе серебра и органического слоя).

Изменение периода решетки приводит к изменению картины дисперсии поверхностных мод. При увеличении периода область „ярких полос" смещается в сторону длинных волн, что соответствует ее смещению вверх в координатах Рис. 11. Кроме того, область „ярких полос" ограничена снизу длиной волны А = 550 нм, т.к. при меньших длинах волн глубина проникновения поля плазмон-поляритонов в диэлектрик становится меньше расстояния от диполя до металла (80 нм), и диполь перестает взаимодействовать своим ближним полем с плазмон-поляритонами. Поэтому эффективность излучения при наличии наноструктуры заметно возрастает только тогда, когда константа решетки наноструктуры такова, что дисперсионные кривые плазмонных резонансов лежат в диапазоне длин волн, где глубина проникновения поля плазмон-поляритонов в диэлектрик превышает расстояние от источника до металлического катода (Рис. 12). При этом увеличение эффективности слабо зависит от константы решетки наноструктуры в диапазоне 300-500 нм.

0.35

3.5

0.3

- ПЛОСК.

а=200 нм

350 400 450 500 а (нм)

длина волны (нм)

Рис. 12. Зависимость эффективности излучения от периода структуры для вертикальных источников в светодиоде. Толщины и материалы слоев описаны в тексте. Параметры структуры на катоде <1 = а/2 нм, Л = 100 нм. Справа изображена зависимость среднего увеличения эффективности {1/„,() / ^Чои?*'^ в видимом диапазоне по сравнению с плоским светодиодом от периода о. Треугольные скобки (...) означают усреднение по видимому диапазону (400—700 нм).

Рис. 13. Зависимость эффективности излучения от глубины структуры для вертикальных источников в светодиоде. Толщины и материалы слоев описаны в тексте. Параметры структуры на катоде а = 500 нм, d = 175 нм. Справа изображена зависимость среднего увеличения эффективности в видимом диапазоне по сравнению с плоским светодиодом от глубины h.

Далее исследовано влияние глубины цилиндрических отверстий структуры на спектральную эффективность выхода излучения в случае вертикально ориентированного диполя. Показано, что эффективность растет при увеличении глубины наноструктуры и насыщается при h = 100 нм, что связано с конечной глубиной проникновения поля плазмонных резонансов в струк-туру(см. Рис. 13). Эта глубина существенно превосходит глубину проникновения SPP-мод в металл, определяемую скин-слоем 6 ~ 20 нм, благодаря наличию диэлектрических областей в фотонно-кристаллической структуре на катоде.

На основе изученных зависимостей эффективности излучения от параметров структуры (периода, глубины) в работе показано, что эффективность из-

0.25г ...................................2.5

длина волны (нм)

h (нм)

- - плоек.

/

У

** «» "* - ..

0.4 0.35 0.3 - 0.25 с 0.2 0.15 0.1 0.05.

- - плоек.

1

<

^^ * *

*

длина волны (нм)

500 600

длина волны (нм)

Рис. 14. Сравнение эффективности излучения светодиода в воздухе в структурированном и плоском светодиоде. Толщины и материалы слоев светодиодов описаны в тексте. Параметры структуры а = 400 нм, в. = 250 нм, И = 100 нм. Слева показан результат для вертикально ориентированных диполей, справа — после усреднения по ориентации диполей.

лучения вертикально ориентированных дипольных источников может быть увеличена в « 10 раз в центре видимого диапазона. Соответствующие параметры двумерной наноструктуры на катоде таковы: период а = 400 нм, диаметр отверстий (I = 250 нм, глубина структуры К = 100 нм). Такой существенный рост объясняется формированием плазмонных резонансов на структурированной поверхности катода, возбуждаемых вертикально ориентированными дипольными источниками на катоде (см. Рис. 14, слева). Также в главе проведен анализ эффективности излучения горизонтально ориентированных дипольных источников. Показано, что в силу преимущественной ТЕ-поляризации поля горизонтальных диполей, эффективность излучения горизонтально ориентированных дипольных источников практически не меняется при структурировании катода.

Наконец, был произведен учет случайной ориентация дипольных источников в излучающем слое органического светодиода. На Рис. 14 справа проиллюстрирован эффект от структурирования катода в случае усреднения по ориентации диполей. Наличие двумерной фотонно-кристаллической структуры приводит к росту эффективности выхода в воздух на 25% в среднем по видимому диапазону.

В заключение, в работе проведено моделирование эффективности органического светодиода с двумерной фотонно-кристаллической структурой на катоде. Показано, что эффективность светодиода растет на 25% благодаря взаимодействию вертикальных дипольных источников в излучающем слое светодиода с излучающими плазмонными резонансами. Описание экспериментальных результатов для органических светодиодов со структурированным катодом в литературе ограниченно. Полученная в диссертационной ра-

боте оценка влияния фотонно-кристаллической структуры на эффективность излучения светодиода согласуется имеющимися экспериментальными данными (см., например, работу [15]).

3 Основные результаты и выводы работы

• Предложен гибридный метод на основе метода матрицы перехода и РБТО для расчета оптических свойств многослойных наноструктурированных материалов. Метод демонстрирует квадратичный рост эффективности (скорости) расчета с увеличением числа слоев моделируемой структуры по сравнению с обычным методом ГОТО. Этот метод использован для вычисления спектров многослойных ФК.

• Рассмотрены различные геометрические конфигурации ФК и получены условия возникновения узкого резонансного пика излучательной способности ФК в видимом диапазоне. Показано, что в спектре излучательной способности вольфрамового трехмерного ФК типа прямого опала с малым фактором заполнения по металлу (/ « 1%) и малым количеством слоев (./V < 3) возникает резонансный пик, связанный с нулевым порядком дифракции света на решетке слоев ФК.

• Построена модель расчета спектров неупорядоченных ФК и получено количественное соответствие между результатами эксперимента и численного моделирования спектра поглощения в видимом диапазоне монослоя вольфрамового ФК с дефектами структуры. Показано, что рост величины отклонения положения элементов ФК относительно узлов периодической решетки приводит к снижению амплитуды пика излучательной способности в видимом диапазоне. Таким образом, показано, что численное моделирование спектральных характеристик ФК позволяет количественно оценивать степень неидеалыюсти экспериментальных образцов ФК.

• Получена зависимость эффективности теплового излучения в видимом диапазоне для трехмерного ФК на основе вольфрама при Т=2400К от геометрических параметров ФК. Показано, что эффективность излучения прямого опала в воздухе при факторе заполнения / = 1% и числе слоев ./V = 3 в три раза превышает эффективность излучения неструктурированной вольфрамовой нити, в то время как мощность излучения составляет 30% от мощности излучения неструктурированного вольфрама. Показано, что мощность излучения может быть повышена в два

раза за счет погружения опала в диэлектрическую матрицу конечной толщины. Использование опала, составленного из двуслойных сфер с металлическим ядром и диэлектрической оболочкой (с диэлектрической проницаемостью £ shell), помещенного в диэлектрическую матрицу (с диэлектрической проницаемостью £еть) позволяет добиться более чем двукратного повышения эффективности по сравнению со случаем простого опала в воздухе/матрице. При этом мощность излучения на 24% превосходит мощность излучения неструктурированного вольфрама. Однако такой результат возможен только при очень высоком контрасте ißemh / £ shell 1) между оболочкой и средой, в которую погружен опал.

• Исследованы оптические характеристики органических светоизлучаю-щих диодов с двумерным фотонно-кристаллической структурой на границе раздела между металлическим катодом и органическим слоем в зависимости от геометрической структуры светодиодов и материальных свойств составляющих их слоев. Рассмотренная фотонно-кристалличес-кая структура представляет собой квадратную решетку глухих цилиндрических отверстий в катоде, заполненных материалом органического слоя. Показано, что наличие фотонно-кристаллической структуры на катоде органического светодиода приводит к увеличению эффективности излучения вертикально ориентированных источников, благодаря формированию плазмонных резонансов на наноструктурированной поверхности катода.Эффективность излучения растет при увеличении глубины отверстий до 100 нм. Дальнейшее увеличение глубины не ведет к росту эффективности. Дана интерпретация такой зависимости.

• Найдены параметры фотонно-кристаллической структуры (период структуры а = 400 нм, диаметр отверстий d = 250 нм, и глубина структуры /г. = 100 нм), при которых эффективность излучения вертикально ориентированных дипольных источников возрастает в « 10 раз в центре видимого диапазона (на длинах волн А ~ 550 нм) и более чем на три порядка (~ 103 раз) в красной области видимого спектра. Была учтена случайная ориентация дипольных источников в излучающем слое относительно плоскости слоев, которая имеет место в обычном органическом светодиоде. Показано, что наличие фотонно-кристаллической структуры на катоде приводит к росту эффективности излучения на « 60%, « 20% и « 40% в синей (А ~ 400 нм), зеленой (А « 550 нм) и красной области ((А « 700 нм)) видимого спектра. При этом, в среднем по видимому диапазону увеличение эффективности излучения составляет 25%. Анализ имеющихся в литературе экспериментальных данных показал,

что изложенные в настоящей главе результаты (рост эффективности на 25%) являются хорошей оценкой достижимого увеличения эффективности излучения органического светодиода благодаря наноструктурирова-нию катода.

Дальнейшая разработка тем, рассмотренных в настоящей работе, может включать в себя исследование спектральных характеристик широкого класса металлодиэлектрических наноструктурированных материалов с упорядоченной и неупорядоченной структурой, что может быть применено в фото-и термофотовольтаике. Также перспективным является исследование люминесценции в многослойных структурированных системах, таких как органические светодиоды, с неупорядоченными структурами на границах разделов слоев и анализ возникающих при этом излучательных мод.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Belousov, S. Implementation of the iterative finite-difference time-domain technique for simulation of periodic structures at oblique incidence / I. Valuev,

A. Deinega, and S. Belousov // Сотр. Phys. Comm. — 2014. — Vol. 185. — P. 1273.

2. Belousov, S. Transfer-matrix approach for finite-difference time-domain simulation of periodic structures / A. Deinega, S. Belousov, and I. Valuev // Phys. Rev. E. - 2013. - Vol. 88. - P. 053305.

3. Belousov, S. Self-assembling and modeling of sensing layers. Photonic crystals / S. Belousov, I. Polyshchuk, and B. Potapkin // Chemical Sensors: Simulation and Modeling, Vol. 4: Optical Sensors, ed. by G. Korotchenkov. — New York: Momentum Press, 2013.

4. Belousov, S. A. Using metallic photonic crystal as visible light sources / S.A. Belousov, M. Bogdanova, A. Deinega, S. Eydcrman, I. Valuev, Yu. Lozovik, I. Polischuk, B. Potapkin, B. Ramamurthi, T. Deng, and V. Midha // Phys. Rev.

B. - 2012. - Vol. 86. - P. 174201.

5. Belousov, S. Hybrid transfer-matrix FDTD method for layered periodic structures / A. Deinega, S. Belousov, and I. Valuev // Opt. Lett. — 2009. — Vol. 34. - No. 13. - P. 860.

6. Белоусов, С. А. Формирование спектра поглощения металлодиэлектрических трехмерных фотонных кристаллов / С. JI. Эйдерман, М. В. Богданова, Ю. Е. Лозовик, С. А. Белоусов, А. В. Дейнега и И. А. Валуев // Мат. моделирование. - 2009. - Т. 21. - С. 21.

7. Белоусов, С. А. Предсказательное моделирование оптических свойств металлодиэлектрических метаматериалов / С. А. Белоусов, М. В. Богданова,

И. А. Валуев, А. В. Дейнега, С. Л. Эйдерман, А. А. Книжник, И. Я. Полищук, Ю. Е. Лозовик, Б. В. Потапкин, Ю. А. Успенский, Э. Т. Кулатов, А. А. Титов, S. Zalyubovsky, В. Ramamurthi // Изв. Вузов - Физика. - 2009. - №11. - С. 20.

8. Belousov, S. Iterative technique for analysis of periodic structures at oblique incidence in the finite-difference time-domain method / I. Valuev, A. Deinega, and S. Belousov // Opt. Lett. - 2008. - Vol. 33. - P. 1491.

9. Belousov, S. Simulation Platform for Multiscale and Multiphysics Modeling of OLEDs / M. Bogdanova, S. Belousov, I. Valuev, A. Zakirov, M. Okun, D. Shirabaykin, V. Chorkov, P. Tokar, A. Knizhnik, B. Potapkin, A. Bagaturyants, K. Komarova, M.N. Strikhanov, A.A. Tishchenko, V.R. Nikitenko, V.M. Sukharev, N.A. Sannikova, I.V. Morozov // Proc. Сотр. Sci. - 2014. - Vol. 49. - P. 740.

Цитируемая литература

[1] Yablonovitch, E. Inhibited spontaneous emission in solid-state physics and electronics / E. Yablonovitch // Phys. Rev. Lett. - 1987. - Vol. 58. - Pp. 2059-2062.

[2] Fan, S. An alternative 'sun' for solar cells / S. Fan // Nat. Nanotechnol. — 2014.— Vol. 9.— Pp. 92-93.

[3] Greffet, J.-J. Controlled incandescence / J.-J. Greffet // Nature. - 2011. - Vol. 478. - Pp. 191192.

[4] Liu, X. Taming the blackbody with infrared metamaterials as selective thermal emitters / X. Liu, T. Tyler, T. Starr, A. Starr, N. Jokerst, W. Padilla // Phys. Rev. Lett. - 2011,- Vol. 107.-P. 045901.

[5] Lourtioz, J.-M. Photonic Crystals. Towards Nanoscale Photonic Devices / J.-M. Lourtioz, H. Benisty, V. Berger, J.-M. Gerard, D. Maystre, A. Tchelnokov. — New York: Springer, 2008.— 514 pp.

[6] Joannopoulos, J. D. Photonic Crystals: Molding the Flow of Light / J. D. Joannopoulos, S. G. Johnson, J. N. Winn, R. D. Meade. — Princeton Univ. Press, 2008.

[7] Florescu, M. Thermal radiation in photonic crystals / M. Florescu, K. Busch, J. P. Dowling // Phys. Rev. B. - 2007. - Vol. 75. - P. 201101.

[8] Lin, S. Y. Origin of absorption enhancement in a tungsten, three-dimensional photonic crystal / S. Y. Lin, J. G. Fleming, Z. Y. Li, I. El-Kady, R. Biswas, К. M. Ho // J. Opt. Soc. Am. B. -2003. - Vol. 40. - Pp. 1538-1541.

[9] Hossain, M. M. Optimization of enhanced absorption in 3d-woodpile metallic photonic crystals / M. M. Hossain, G. Chen, B. Jia, X.-H. Wang, M. Gu // Opt. Express. - 2010. - Vol. 18, no. 9. -Pp. 9048-9054.

[10] Wan, J. Т. K. Thermal emission by metallic photonic crystal slabs / J. Т. K. Wan, С. T. Chan // Appl. Phys. Lett. - 2006. - Vol. 89. - P. 041915.

[11] Han, S. E. Tailoring self-assembled metallic photonic crystals for modified thermal emission / S. E. Han, A. Stein, D. J. Norris // Phys. Rev. Lett. - 2007. - Vol. 99. - P. 053906.

[12] Fleming, J. G. All-metallic three-dimensional photonic crystals with a large infrared bandgap / J. G. Fleming, S. Y. Lin, I. El-Kady, R. Biswas, K. M. Ho // Nature. - 2002.- Vol. 417.-Pp. 52-55.

[13] Briitting, W. Device efficiency of organic light-emitting diodes: Progress by improved light out-coupling / W. Briitting, J. Frischeisen, T. D. Schmidt, B. J. Scholz, C. Mayr // physica status solidi (a). - 2013. - Vol. 210, no. 1. - Pp. 44-65.

[14] Fumo, M. Efficiency and rate of spontaneous emission in organic electroluminescent devices / M. Furno, R. Mcerheim, S. Hofmann, B. Lussem, K. Leo // Phys. Rev. B. - 2012,- Vol. 85.-P. 115205.

[15] Murano, S. Outcoupling enhancement mechanism investigation on highly efficient pin oleds using crystallizing evaporation processed organic outcoupling layers / S. Murano, D. Pavicic, M. Furno, C. Rothe, T. Canzler, A. Haldi, F. Loser, O. Fahdel, F. Cardinali // SID Symposium Digest of Technical Papers. - 2012. - Vol. 43. - Pp. 687-690.

[16] Koo, W. H. Light extraction from organic light-emitting diodes enhanced by spontaneously formed buckles / W. H. Koo, S. M. Jeong, F. Araoka, K. Ishikawa, S. Nishimura, T. Toyooka, H. Takezoe // Nat. Photon. - 2010. - Vol. 4. - Pp. 222-226.

[17] Endo, K. Enhanced out-coupling efficiency of organic light-emitting diodes using an nanostructure imprinted by an alumina nanohole array / K. Endo, C. Adachi // Applied Physics Letters.— 2014. - Vol. 104, no. 12. - P. 121102.

[18] Lee, Y.-J. Far-field radiation of photonic crystal organic light-emitting diode / Y.-J. Lee, S.-H. Kim, G.-H. Kim, Y.-H. Lee, S.-H. Cho, Y.-W. Song, Y.-C. Kim, Y. R. Do // Opt. Express. -2005. - Vol. 13, no. 15. - Pp. 5864-5870.

[19] Taflove, A. Computational Electrodynamics: The Finite Difference Time-Domain Method / A. Taflove, S. H. Hagncss. — Boston: Artech House, 2005.

[20] Stefanou, N. Heterostructures of photonic crystals: frequency bands and transmission coefficients / N. Stefanou, V. Yannopapas, A. Modinos // Computer Physics Communications.— 1998.— Vol. 113, no. 1. - Pp. 49 - 77.

[21] Gantzounis, G. Layer-multiple-scattering method for photonic crystals of nonspherical particles / G. Gantzounis, N. Stefanou // Phys. Rev. B. - 2006. - Vol. 73.- P. 035115.

[22] Li, L. Formulation and comparison of two recursive matrix algorithms for modeling layered diffraction gratings / L. Li // J. Opt. Soc. Am. A. - 1996. - Vol. 13, no. 5. - Pp. 1024-1035.

[23] Cornelius, C. M. Modification of planck blackbody radiation by photonic band-gap structures / C. M. Cornelius, J. P. Dowling // Phys. Rev. A. - 1999. - Vol. 59. - Pp. 4736-4746.

[24] Vasilantonakis, N. Three-dimensional metallic photonic crystals with optical bandgaps / N. Vasi-lantonakis, K. Terzaki, I. Sakellari, V. Purlys, D. Gray, C. M. Soukoulis, M. Vamvakaki, M. Kafe-saki, M. Farsari // Advanced Materials. — 2012. — Vol. 24, no. 8. — Pp. 1101-1105.

Подписано в печать 30.06.2015. Формат 60x90/16 Печать цифровая. Усл. печ. л. 2,0 Тираж 80. Заказ 36

Отпечатано в НИЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д. 1