Исследования протон-ядерных реакций на изотопах 129I, 237Np и 241Am при Ep=660 МэВ тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

ОБЪЕДИНЕННЫЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

Д1-2005-34

На правах рукописи УДК539.172.128.17

ПРОНСКИХ Виталий Станиславович^

ИССЛЕДОВАНИЯ ПРОТОН-ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ НА ИЗОТОПАХ ,291, 237Ир И 24|АтПРИ Ер=660 МэВ

Специальность: 01.04.16 — физика атомного ядра и элементарных частиц

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Дубна 2005

Научный руководитель (консультант) кандидат физико-математических наук Индржих Адам

Официальные оппоненты

доктор физико-математических наук, профессор Юрий Ефимович Титаренко доктор физико-математических наук, профессор Николай Сергеевич Амелин

Ведущая организация

Государственный научный центр Российской Федерации «Физико-энергетический институт им А И Лейпунского», г Обнинск

Защита состоится «_» 2005 г в '' час мин на

заседании диссертационного совета Д 720 00102 при Объединенном институте ядерных исследований по адресу 141980, г Дубна, Московской области, ул Жолио-Кюри, д 6, конференц-зал Лаборатории высоких энергий им В И Векслера и А М Балдина

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Лаборатории высоких энергий им В И Векслера и А М Балдина Объединенного института ядерных исследований

Автореферат диссертации разослан

2005 г

Ученый секретарь диссертационного совета, ^^^

доктор физико-математических наук, профессор * м Ф Лихачев

Актуальность работы: Исследование механизмов протон-ядерных реакций при промежуточных и высоких энергиях приобрело в последние годы особую важность по целому ряду причин. Реакции при низких (<20 МэВ) энергиях были изучены за последнее десятилетие весьма подробно, и данные об этих реакциях опубликованы в виде библиотек оцененных ядерных данных. Большой объем информации, как экспериментальной, так и теоретической, в области до 200 МэВ был накоплен сравнительно недавно. В то же самое время данные о сечениях реакций в области свыше 200 МэВ неполны и фрагментарны. В этой области происходят изменения в механизме взаимодействия, начинают преобладать реакции расщепления и деления и, соответственно, изменяются экспериментальные методы их исследования. Число открытых каналов реакций становится слишком велико для создания библиотек оцененных данных, и более удобным становится расчет необходимых сечений при помощи теоретических моделей, которые в свою очередь могут быть включены в расчеты сложных промышленных систем. При этом экспериментальные исследования протон-ядерных реакций являются одним из основных путей создания и усовершенствования таких моделей.

Некоторые из развивающихся в последнее время важных областей физических исследований, такие, как пучки радиоактивных ионов, астрофизика и источники испарительных нейтронов (ИИН) для фундаментальных и прикладных задач требуют создания адекватных моделей ядерных реакций. ИИН состоят из интенсивного источника протонов и мишени из тяжелых металлов. Образующиеся при расщеплении быстрые нейтроны затем замедляются при помощи тяжеловодных или легководных модераторов. Весьма важным применением ИИН являются ускорительно-бланкетные системы (УБС) (гибридные реакторы). В таких системах нейтроны расщепления используются для поддержания цепной реакции в подкри-тичном реакторе, тогда как долгоживущие компоненты отработанного ядерного топлива могут одновременно превращаться в короткоживущие и стабильные изотопы в результате ядерных реакций (трансмутироваться) в подкритичном бланкете. Такая система производит электроэнергию, часть которой расходуется на поддержание работы ускорителя.

Накопление больших количеств долгоживущих радиоактивных изотопов — один из наиболее существенных недостатков современной ядерной энергетики, которая тем не менее будет оставаться на ближайшие десятилетия необходимым средством выработки электроэнергии. Оценки радиационной опасности отрабо-

танного ядерного топлива показывают, что после выделения актиноидов уран плутониевого ряда и продуктов деления, таких, как "Тс, |268п, ^г, П7Ся, |М1, 795е, главным источником воздействия на население остаются 241 Ат и 217Мр При этом среди актиноидов наибольший вклад в радиоактивность дает 241 Аш тогда как по массе в отработанном топливе преобладает 237Кр Кроме того, 217Мр обладает повышенной, по сравнению с другими актиноидами, подвижностью в биосфере, что приводит к большой вероятности попадания его в организм человека по пище вым цепочкам Оценки показывают, что после трансмутации всех трансурановых элементов их суммарная радиоактивность сравняется с естественной радиоактив ностью урановой руды примерно через лет, а не через лет, как без такой

обработки Среди осколков деления одним из наиболее опасных с биологической точки зрения является

Наиболее перспективным подходом к уничтожению компонентов отработан ного ядерного топлива в настоящее время является создание подкритичнои УБС (ядерного реактора трансмутатора), в связи с чем потребность в ядерных данных для них в последние годы резко возросла Моделирование таких систем требу ет изучения физических характеристик взаимодействия частиц высоких энергии с ядрами актинидов и продуктов их деления, что должно привести к развитию самих теоретических представлений об этих взаимодействиях и их компьютерных моде леи При этом экспериментальные сечения образования ядер остатков в исследуе мых мишенях в реакциях с протонами высоких энергии являются тем дифферен циальным физическим параметром, сравнение которого с расчетами оптимально для развития теоретических подходов

Цель работы Целью данной диссертационной работы явилось эксперименталь ное исследование методами ядерной спектроскопии ядер продуктов, образующих ся при взаимодействии протонов с энергией 660 МэВ с изотопами |291, и

241 Ат и анализ сечении их образования с использованием современных теорети ческих моделей Для решения этой задачи были усовершенствованы, разработаны и освоены необходимые спектроскопические методики, создан пакет программ Научная новизна При выполнении работы получены следующие новые результа ты

1 Усовершенствована методика идентификации и определения сечении обра зования короткоживущих $ нестабильных продуктов ядерных реакций мето

дом активационного анализа с использованием 7-спектрометров на основе детекторов из высокочистого германия (HPGe), учитывающая подходы прецизионной ядерной спектроскопии и создан пакет программ

2 Разработана методика расчета оптимальных параметров эксперимента по изучению индивидуальных ядер-продуктов, образующихся с малыми сечениями и находящихся в сложных цепочках распада

3 Выполнены эксперименты по определению сечений образования ядер-продуктов в реакциях протонов с энергией 660 МэВ на изотопе |291 Всего для данной мишени были установлены сечения образования 74 остаточных ядер При промежуточных энергиях такие данные получены впервые

4 Выполнены эксперименты по определению сечений образования ядер-продуктов в реакциях протонов с энергией 660 МэВ на изотопе Всего для данной мишени были установлены сечения образования 53 остаточных ядер При промежуточных энергиях такие данные получены впервые

5 Выполнены эксперименты по определению сечении образования ядер-продуктов в реакциях протонов с энергией 660 МэВ на изотопе Всего для данной мишени были установлены сечения образования 80 остаточных ядер При промежуточных и высоких энергиях такие данные получены впервые

6 Проведен анализ полученных экспериментальных сечений с использованием одиннадцати существующих моделей LAHET (Bertim+RAL, ISABEL+RAL, INCL+RAL, INCL+ABLA), CASCADE, CEM95 (для 129I), CEM2k (для ,м1) CEM2k+GEM2, LAQGSM+GEM2, CEM2k+GEMINI, LAQGSM+GEMINI на основе ка

чественных и количественных критериев, показавший недостаточную для практических применений точность моделирования изученных реакций

Практическая ценность Результаты, представленные в диссертации, могут быть использованы следующим образом

1 Методика определения сечений образования короткоживущих продуктов ядерных реакций может использоваться в активационном анализе и радиационной медицине, используется для определения скоростей реакций в ак тивационных детекторах и трансмутационных образцах

2 Методика расчета оптимальных параметров эксперимента может использо ваться при планировании, проведении и обработке результатов эксперимен тов но исследованию ядер продуктов, образующихся с малыми сечениями и находящихся в сложных цепочках распада

3 Сечения протон ядерных реакции в мишенях 129I, 2V7Np и 241 Am и резуль таты их теоретического анализа необходимы как для изучения механизмов этих реакций, так и в прикладных исследованиях, для разработки средств моделирования подкритических электроядерных систем

4 Полученные экспериментальные данные могут быть использованы для фор мирования библиотек ядерных данных (EXFOR, NSR)

Апробация работы В основу диссертации вошли работы [18], которые докла дывались на семинарах по физике низких и промежуточных энергий ЛЯП ОИ ЯИ, научных конференциях Объединения молодых ученых и специалистов ОИ ЯИ /Дубна (1999, 2002)/, международных совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра /Обнинск (1997), Москва (1998), Санкт-Петербург (2000) Саров (2001), Москва (2003)/ конференции радиохимического общества США /Сан Диего (2001)/ совещании по ядерным реакциям и ядерным реакю рам в Международном Центре Теоретической Физики, Италия /Трисст (2002)/, международных совещаниях Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste, Германия /Дармштадт (2003)/, Shielding Aspect of Accelerators, Targets and Irradiat ed Facilities SATl 7, Португалия /Сакавем (2004)/ международных конференциях Nuclear Data for Science and Technology, Япония /Цукуба (2002)/, США /Санта Фе (2004)/

Структура диссертации Диссертация состоит из введения, трех глав, заключения, благодарностей и списка литературы Общий объем текста включая 35 рисунков, 17 таблиц и список литературы, состоящий из 99 наименовании, составляет 131 страницу Основные результаты опубликованы в 8 работах с соавторами общим объемом 67 страниц В данных работах автору принадлежит определяющии вклад Содержание работы Во Введении обсуждается актуальность проблемы изуче ния протон ядерных реакций при промежуточных и высоких энергиях дано качс ственное описание процессов взаимодействия протонов промежуточных энергии ядрами и краткий обзор применявшихся теоретических моделей сформ) шрована цель диссертации и приведено ее краткое содержание

Первая глава посвящена проблемам и методам анализа 7-спекгров, измеренных на спектрометрах с полупроводниковым детектором (ППД). При исследовании как ядерной структуры, так и сечений образования ядер-продуктов реакций расщепления, деления или фрагментации методом наведенной активности возникает ряд задач, часть из которых была решена в данной работе. В их числе — разработка методов расчета оптимальных параметров эксперимента, точного определения периодов полураспада короткоживущих ядер на ППД спектрометрах, применение подходов прецизионной спектроскопии в активационных измерениях и автоматизация обработки спектроскопической информации.

Спектры 7-лучей измерялись в области энергий от 50 до 3500 кэВ с помощью спектрометров с НРОе-детекторами. При обработке учитывался радиоактивный фон и спектр мишени перед облучением. В отдельных калибровочных измерениях были установлены интенсивности пиков одиночного и двойного вылета, слабо зависящие от геометрии измерений. Аналитическая кривая вида , проведенная через отношения интенсивностей линий вылета к соответствующим фотопикам, использовалась для корректировки площадей 7-линий в спектрах. Такого же вида функция 8-й степени применялась для описания зависимости эффективности регистрации 7-квантов НРОе-детектором от их энергии.

При идентификации ядер учитывались как их и энергии переходов, так и их относительные интенсивности, что оказалось особенно важным при анализе сложных линий. При этом в работе использовался критерий К = 1ъ-тах)> где и ^у,тая — литературные интенсивности анализируемого перехода и перехода, выбранного эталонным, а — их экспериментальные ин-

тенсивности. В случае правильной идентификации и отсутствия наложений линий этот критерий в пределах двух погрешностей равен 1, а при отсутствии в спектре какой-либо линии изотопа, для верхнего предела ее обнаружения

Поскольку исследовавшиеся спектры весьма сложны и вероятность наложения 7-линий различных изотопов велика, то в случае обнаружения примеси другой активности такие линии раскладывались на компоненты с использованием метода наименьших квадратов. При этом рассматривались разные варианты генетической связи обнаруженных изотопов. Для детального анализа спектров1, вычитания пиков

Предварительная обработка 7-спектров выполнялась программой deimos32, ИЯИ, Ржеж.

вылета, фоновых и примесных линий, их идентификации, разложения на компоненты и расчета сечений был создан и применен пакет программ, опубликованный в работе [1].

Одним из важнейших параметров, влияющих на достоверность идентификации радиоактивных ядер, является их период полураспада T\jj. Использование в спектрометрах новых типов электронных блоков предполагает усовершенствование методик измерений внимательную оценку свойств каждой собранной конфигурации. В общем случае, при измерении короткоживущих источников в течение времени, соизмеримого с их Т\/г, «мертвое время» спектрометра меняется практически пропорционально активности источника, а выражение для площади 7-пика в спектре имеет вид:

где второй и третий член отражают зависимость «мертвого времени» и наложений импульсов от величины этой активности. В этой формуле ЛТ() — число ядер в начале измерения, /, — время начала измерений, AÍJ" и íd\ — реальное и «живое» время измерений.

При анализе результатов ряда измерений /--распада 14nLa, образующегося в реакции n9La(n,7)'4l)La, выполненных на 7-спектрометре, состоявшем из HPGe-детектора ORIEC с относительной эффективностью 28%, усилителя CANBERRA 2026 и многоканального анализатора SPECTRUM MASTER 919 с автоматическим определением «мертвого времени», оборудованного выводом на PC, выяснилось, что определенное стандартным способом (с использованием только первого члена выражения (1)) значение Т\/2 на 12с отличается от рекомендованного в Nuclear Data Sheets, а максимальное «мертвое время» установки составляло 8%.

Были проведены дополнительные эксперименты по измерению образцов n9La, облученных в потоке тепловых нейтронов микротрона МТ-25, причем диапазон «мертвых времен» варьировался от 1 до 50%. При анализе данных этих экспериментов было показано [2], что уже при 50% «мертвом времени» его недоучет установкой приводит к занижению площадей 7-линий на величину до 10%, а корректная величина достигается только при использовании всех трех членов выражения (1).

Проведенные эксперименты позволили объяснить наблюдавшиеся отличия от литературных значений периодов полураспада |4()Ьа, определенных в многократных активационных измерениях при больших загрузках и связать их с систематическими погрешностями, возникающими при неучете второго и третьего членов выражения (1), а также определить значение периода полураспада Т1/2(140Ьа) = 1.6808 (18) дней [2].

В экспериментах со спаллоген-ными продуктами нередко возникает ситуация, когда образующиеся ядра находятся в сложных цепочках распада и несколько мишеней одного изотопа облучаются и измеряются несколько раз, причем время облучения , задержки перед измерением и измерения варьируются в широком диапазоне.

При этом в работе решались две задачи — определить сечения образования ядер по активности дочерних ядер в сложной цепочке и рассчитать оптимальные £), ¿2 И ^ для накопления каких-либо искомых ядер. Для практического применения можно ограничиться цепочкой из четырех ядер (см. Рисунок 1), что связано с конечной статистикой в -спектрах.

Число генетически связанных ядер Лв(<), Л'г(^) и в мишени во

время облучения, задержки или измерения определяется системами дифференциальных уравнений вида:

Рисунок 1: Общий вид схемы распада четырех ядер (или их возбужденных состояний).

адо/я = Яа-^АЦ)

<1МВ{1)1& = ЯВ-^В{1) + !ав^А{1) <мгс(«)/<й = Яс - \cNcit) + 1ас^а(Ь) +

где Q — скорость образования ядер данного типа (при задержке и измерении 5 = 0). Такие системы были решены для каждого из интервалов ¿2 и ^ (см.

Рисунок 2), а их решение оказалось удобным искать в виде рекуррентных соотношений. Таким образом, для нахождения независимых сечений образования ядер, методом наименьших квадратов решалась система линейных уравнений:

А'Л(Та,

А'в(7А -I- В1вов, А'сал + BqOB + ClcOc, A'DaA + В)уав + ClDac + D'DaD,

где 5* — площадь линии с В., В г-М измерении, Кх] — функции эффективности детектора, интенсивности -квантов, числа ядер мишени и числа протонов, — некоторые рекуррентные выра-

жения. Аналогичные формулы были получены и для кумулятивных сечений. Вид всех рекуррентных коэффициентов приведен в работе [3].

Поскольку основным критерием успешности эксперимента является измерение эффекта (площади пика) с наименьшей относительной ошибкой, то площадь /V пика, соответствующего распаду j-ядер (например, типа В), пропорциональна числу ядер этого типа Stj(ti), распавшихся за время измерения, . где выражения для разных ядер цепочки также получены в работе [3]. При этом остальные Рисунок 2: Диаграмма накопления ядер в ядра (А, С, D) создают мешающий цепочке распада, фон ЩЦ) = ЗМ«1)+йс(«з)+Яо(*з),

и тогда число зарегистрированных фоновых событий , а полное число

событий Т = N + Ф. В предположении циклического режима измерений для числа циклов измерений запишем: с = Д/Г/(Д/) + Ai2 + А£ч).. Учитывая, что распады ядер типа статистически независимы и погрешности числа зарегистрированных событий складываются следующим образом: Ад. = Л^ 4- Дф, а относительная погрешность измерения равна был получен следующий критерий качества

' = =

S^KXC = s^KXD =

Тип адра-мишени 237Np,3 24,АШ95 129т 153

Период полураспада, л 2.144 г7)106 432.2(7) 15.7(4) 106

Вес мишени, г 0.742 0.742 0.177 0.183 0.500 0.500

Толщина мишени, мм 0.193 0.193 0.043 0.044 0.395 0.395

Исходная активность, мКи 0.523 0.523 601 621 0.063 0.063

Интенсивность пучка, 1014 р/мин 2.64 2.66 2.72 2.58 2.68 2.68

Время облучения, мин 5 30 5 30 5 30

эксперимента:

Поскольку нередко при планировании эксперимента к и t? фиксируются заранее, то в созданной в ходе работы программе optimum заложена возможность варьировать каждый из параметров íi, ti и <3 с определенным шагом, находя максимум функции Kg. Проведенные для ядер изобары с А = 152 расчеты были опубликованы в работе [3]. Предложенный подход возможно использовать для выбора оптимальных условий измерения продуктов реакций расщепления, особенно образующихся с малыми сечениями, если задача состоит в исследовании одного какого-либо ядра-продукта, что даст наилучшие результаты, например, при использовании метода гелиевой струи для транспортировки продуктов реакций к детекторам.

Во второй главе описываются эксперименты по определению сечений протон-ядерных реакций на изотопах l29I, 237Np и 241 Am при энергии протонов 660 МэВ. Эксперименты были проведены на выведенном пучке протонов фазотрона при токе пучка 12 мкА. Мишени состояли из NpC>2, АтОг и Nal (15% |271 Облучаемые мишени-образцы были герметично упакованы в алюминиевые капсулы весом 79 грамм, конструкция которых показана на Рисунке 3. Характеристики мишеней и пучка приведены в Таблице 1. Всего облучалось по 2 мишени каждого типа. Размеры и положение пучка в процессе облучения контролировалось двухкоординатной пропорциональной камерой. Для монитори-рования пучка использовалась реакция а в качестве мониторов

применялись AI фольги тех же размеров, что и сами мишени, и весом 99 мг.

Для снижения высокого собственного фона мишеней при измерениях использовался фильтр, состоящий из 10 мм РЬ, 2 мм Cd и 1 мм Си пластин. Наведенные в мишенях активности были измерены с помощью трех полупроводниковых детекторов 7-квантов: 1) мишень 12Ч1 на HPGe детекторе с эффективностью 50% и энергетическим разрешением 2.15 кэВ на линии 1332

кэВ ( Со), 2) мишень 2 ^т на Рисунок 3: Конструкция радиоактивных ми-HPGe детекторе с эффективностью шеней, изготовленных в ФЭИ, Обнинск. 20% и разрешением 1.8 кэВ, 3) мишень 217 Np — Ge(Li) детектором с эффективностью 4 8% и разрешением 2.6 кэВ Регистрация спектров 7-излучения проводилась с помощью анализаторов MASTER 921 (24lAm и 12Ч1) и MASTER 919 (217Np), которые автоматически определяют «мертвое время» спектрометра.

Измерения первых мишеней были начаты через 10 минут после окончания облучения, было сделано по 17 измерений, время измерений изменялось от 5 минут до 3 часов, расстояние от мишени до соответствующего детектора составляло 225 см для Измерения вторых мишеней

(30-минутные экспозиции) были начаты спустя 20 часов после облучения (17 часов для 241 Am и 217Np), всего было выполнено 13 измерений в течение 33 дней (Ив течение 30 дней для 241 Am и 2T7Np), время набора спектров изменялось от 5 до 66 часов (до 50 часов для

С использованием специально разработанного пакета программ [1] устанавливались энергии и интенсивности -переходов образовавшихся остаточных ядер, а также пределы регистрации пика на данном фоне, необходимые при идентификации самих ядер-продуктов. Затем с использованием данного пакета в спектрах устанавливались фоновые линии, пики одиночного и двойного вылета, при обнаружении наложений 7-линий их интенсивности корректировались По откорректированным таким образом -линиям определялись периоды полураспада соответствующих изотопов. Остаточные ядра затем идентифицировались по энергиям их

7-линий, их периодам полураспада, а если обнаруживалось несколько 7-линий, принадлежащих одному ядру, то и по отношению их интенсивностей, которое сравнивалось с табличным.

Всего было идентифицировано [4,5] свыше 2800 7-линий в спектрах мишени |291, свыше 1000 — в спектрах мишени 241 Ат, и свыше 500 — в спектрах 237Кр, определены сечения образования 74 ядра-продукта для мишени |291, 80 для 241 Ат и 53 — для 237Кр. Окончательные экспериментальные результаты по всем трем мишеням приведены в Таблицах 2-4. В этих таблицах в колонке «Тип распада» буквой "С" обозначено кумулятивное сечение, "I" — независимое, "ГГ" — изомерный переход, — бета-распад, — электронный захват.

Таблица 2: Экспериментальные данные для мипвни 129Ц-|271.

Изотоп T42 Тип Изотоп Tl/2 Тип

распада мб распада мб

44mSc 2.44 д 1(1Т,£) 0.20(4) 104 Ag 69.2 m 1(е. П 8.3(8)

«Se 83.83 д с (Г) 0.36(4) 105 Ag 41.29 д ОД 14.3(17)

4«у 15.97 д С(р\е) 0.58(6) 106 Ag 8.46 д 1(e) 7.5(7)

52Мп 5.29 д С(е, П 0.37(5) 108In 58 m I(/?+¿) 7.1(7)

56Со 78.8 д ОД /?+) 0.11(4) 109In 4.20 ч 1(£. П 12.1(12)

5*Со 70.92 д С(е, П 0.47(15) 109Sn 18.0 м ОД /П 3.02(30)

59Fe 44.5 д с(г) 0.065(7) ] 10mAg 249.9 д I(/J-,IT) 1.50(18)

65Zn 244.1 д ОД /5+) 0.88(9) 110In 4.9 ч 1(e) 11.7(12)

72 As 26 ч 0.93(9) 1,0mIn 69.1 м ОД 6.4(8)

72 Se 8.4 д ОД 0.59(15) "3Sn 115.1 л ОД 27.2(30)

74 As 17.78 д 0.85(9) 1.4mIn 49.51 л 1(1Т, е) 7.1(7)

76 Br 16.2 ч С(р+,е) 0.77(9) ll4Sb 3.49 м ОД 0+) 2.92(35)

77Вг 2.38д ОД П 0.64(15) 115mIn 4.49 д 1(ГГ, Г) 15.6(35)

83 Rb 86.2д С(е) 0.40(8) 1,5Sb 32.1 м ОД п 20.0(30)

MRb 32.87 д 0.12(4) I16mln 54.15 м 1(Г) 2.72(42)

B5Sr 64.84 д ОД 1.49(16) ll6Sb 15.8 м W¿) 2.0(4)

86 Y 14.74 ч С(/3+,е) 0.69(25) 1l6mSb 60.3 м 1(е. П 11.6(14)

K7y 3.35 д ОД /?+) 1.15(11) "6Te 2.49 ч ОД Р+) 9.9(10)

8Ky 106.6Д /П 0.36(10) ,l7In 43.8 м I (Г) 1.6(3)

88Zr 83.4 д ОД 1.4(4) "7Te 1.03 ч С(е, П 15.4(15)

89Zr 3.27 д ОД П 1.51(15) H8mSb 5.00 ч Це. П 11.1(12)

Изотоп T\¡1 Тип распада мб Изотоп T}/2 Тип распада мб

wNb 14.60 ч С(/3\е) 1.18(13) "8Те 6.00 д Не) 13.9(14)

92mNb 10.15 д 1(е, П 0.11(4) 11К j 13.7 M c(/?V) 3.3(4)

,5гаМо 6.85 ч 1{ГГ, <0 0.94(30) ,19Те 16.05 ч ОД П 11.5(12)

93Тс 2.75 ч ОД /?+) 2.14(24) П9тТе 4.69 д 1(е, Р+) 16.1(15)

44 Тс 4.88 ч 1(с, /?+) 1.79(17) 120msb 5.76 д 1(e) 6.3(6)

<МтТс 52 м 0.44(8) 12(l| 1.35 ч С(Р+,е) 10.2(12)

43 Nb 34.98 д с (Г) 0.36(5) I20mj 53.0 м 2.9(3)

95 Тс 20.0 ч ОД 3.00(34) |2|Те 16.8 д ОД 17.9(18)

*Тс 4.28 д 1(e) 2.50(25) 121тТе 154.0 д 1(1Т, £) 13.3(16)

"Rh 16.0 д Ке> Р) 0.84(25) 122Sb 2.70 д см*'") 7.7(9)

loüRh 20.8 ч Це, /?+) 4.21(50) 123] 13.2 ч ОД 25.0(24)

l(K)pd 3.63 д С(е) 2.85(33) 124] 4.18 д 26.3(30)

l()lmRh 4.34 д 1(е. П 2.9(9) l26Sb 12.4д I (Г) 0.54(5)

101 Pd 8.47 ч С(Е, Г) 6.3(8) 126] 13.02 д ■(IT) 35(5)

102 Rh 2.9 л 1(e) 2.98(30) l27Xe 36.46 д од 3.8(4)

imRu 39.25 д с (П 0.43(5) 124] 25.0 м 31(5)

Таблица 3: Экспериментальные данные для мишени 237Np.

Изотоп Т\/г Тип распада мбарн Изотоп Т\/2 Тип распада мбарн

48Sc 1.82 д I (Г) 5.2(15) ,22Sb 2.7 д С(/Г) 19(4)

4йу 15.97 д cm 0.89(20) l24Sb 60.2 д с (Г) 16.7(20)

56 Мп 2.58 ч с(Г) 25.4(45) l26Sb 12.4 д С(Г) 13.9(20)

74 As 17.77 д 3.6(5) 127Sb 3.85 д С(Г) 14.7(20)

83 Rb 86.2 д С(е) 6.1(8) ,2BSb 9.01 ч с(г) 90(10)

«4Rb 32.77 д С(/3+,Г) 13.3(16) 132Te 3.26 д с(/?-) 13(3)

^Rb 18.63 д С(/Г) 17.7(20) 133mTe 55.4 м 1(/?+,1Т) 18(4)

85Sr 64.84 д ОД 9.6(20) 124] 4.18 д 17.3(20)

91 Sr 9.63 ч С(Г) 29(3) 131, 8.04д С(Г) 20(4)

87 у 3.35 д ОД+, е) 6.7(8) 134] 52.5 м с(/г) 12.9(15)

Изотоп TU2 Тип распада мб Изотоп T\/2 Тип распада Оехр* мб

88 Y 106 6 д С(/?+, е) 104(19) 136Cs 13 16 д С(/Г) 9 1(13)

S9Zr 3 27 д С(е) 4 6(5) l38Cs 33 41 м С(Г) 14 9(29)

95 Zr 64 02 д с(Г) 59(6) |3|Ва 11 5 д С(Р\е) 71(13)

95 Nb 33 15 д с (Г) 22(4) |4«Ва 12 75 д с(Г) 23(4)

"Мо 2 75 д с(Г) 73(13) 145 Ей 5 93 д C(/?V) 0 83(9)

95mTc 61 д С(/?+,£) 2 3(4) |46Еи 4 59 д 4 2(6)

*Tc 498 д 5 7(9) I47EU 241 д С(0+,£) 19(6)

lü3Ru 39 26 д С (П 63(7) l4íGd 48 27 д С(е) 1 39(16)

,()5RU 4 44 ч с(/Г) 19 6(20) 152ТЬ 17 5 ч 27(3)

lü6mRh 2 17 ч кп 55(9) I7ILU 8 24 д С (fi\S) 2 4(10)

l()6mAg 8 28 д 6 2(8) 185 Os 93 6 д С(£) 2 8(4)

1 lOrr^g 249 49 д I(r¿) 18 0(20) 188pj 10 2 д С(е) 0 46(8)

"5Cd 2 23 д С(Г) 65(12) 2(K,p0 8 8 д С(Р\е) 3 8(7)

H7mCd 3 46 ч с(Г) 17(4) 21,1 Pa 17 4 д I(/*V) 160)

l25Sn 9 64 д С(Г) 66(11) 234 Np 4 4 д С(/?+,е) 2 2(4)

"KmSb 5 ч 104(13) 238 Np 2 12 д 1(Г) 16(3)

!2(teSb 5 76 д 14 7(16)

Таблица 4 Экспериментальные данные для мишени 241 Аш

Изотоп Г./2 Тип распада мб Изотоп T\¡2 Тип распада мб

48 Se 1 82 д I (Г) 1 11(20) l08mRh 6 м 1(Г) 11 6(15)

48у 15 97 ч С03+) 3 4(5) Il2pd 2101 ч С(/Г) 21 0(28)

52у 3 74 м с(г) 2 3(6) l06mAg 8 28 д 1(/3+/") 2 5(3)

52 Мп 5 59 д 1 74(28) 1 l(>mAg 249 49 д 1(Г,£) 11 6(24)

54Мп 312 3 д 10 1(14) U2Ag 3 130 ч 1(Г) 20(4)

56Мп 2 58 ч с (Г) 6 7(16) l,5Cd 2 23 д С(Г) 19 2(28)

72 Ga 14 1 ч с(Г) 15(7) 117mCd 3 46 ч С(Г) 6 9(7)

72 As 26 ч С(/?+,£) 4 2(5) U6mIn 54 41 м 1(Г) 16 4(24)

76 As 1 08 д 4 5(16) "7mIn 1162 м С(Г) 21(3)

Изотоп Ti/2 Тип &ехр> Изотоп T¡/2 Тип ^ехр'

распада мб распада мб

76Вг 16.2 ч с(/П 0.6(18) 1.8m,n 4.45 м 1(Г) 6.5(9)

82Вг 35.3 ч 1(Г) 8.0(11) 118mSb 5 ч Wf) 7.6(14)

6 M с(Г) 2.7(6) l20Sb 15.89 м 10.8(14)

мВг 31.8 м 1(Г) 9.2(14) l22Sb 2.7 д С(Г.£) 14.0(19)

S2mRb 6.47 ч С(Р\е) 2.1(10) l24Sb 60.2 д С(/Г) 10.2(14)

«4mRb 32.77 д 6.9(11) l26Sb 12.46 д С (Г) 7.3(14)

s6Rb 18.63 д С(Г) 2.02(29) ,27Sb 3.85 д с (Г) 7.3(12)

«9Rb 15.15 м С(Г) 11.1(15) 12ltSb 9.01 ч С(Г) 3.3(10)

91 Sr 9.63 ч со?-) 15.0(1.7) H9mXe 4.7 д 3.7(5)

92 Sr 2.71 ч С(Г) 11.8 (17) 121 Te 16.78 д С(/3+,е) 5.3(10)

91Sr 7.42 м С(Г) 10.4(22) l3lmTg 30 ч КГ) 6.5(11)

S4my 39.5 м W¿) 3.1 (9) ,32Te 3.20 д С(/Г) 6.7(12)

»7 y 3.35 д C(¡3\e) 4.4(7) 124 j 4.18 д I(0V) 10.6(19)

ККу 106.65 д С(/3+,£) 6.2(10) 126] 13.11 д 1(/з+/") 6.8(18)

9lm y 49.71 м С(Г) 14(4) 130j 12.36 ч 1(Г) 10.0(19)

У5у 10.3 м С(Г) 17(4) 131 j 8.02 д с(Г) 14.1(23)

"9Zr 3.27 д С(Р\е) 3.8(7) 132j 2.30 ч чп 8.3(12)

95 Zr 64.02 д С(Г) 36(5) 133, 20.8 ч с(г) 9.3(14)

97 Zr 16.91 ч с (П 20(4) 114 j 52.6 м С(Г) 4.3(7)

92mNb 10.15 д 0.6(4) l32Cs 5.48 д W') 6.2(17)

95 Nb 34.98 д С(Г) 17(2) l36Cs 13.16 д С(Г) 6.6(12)

96 Nb 23.35 ч 1(Г) 13.6(17) 140Ba 12.75 д С(Г) 3.6(6)

97 Nb 72.1 м с (Г) 13.3(21) 140 La 1.68 д 1(Г) 7.4(12)

%mNb 51.3 м 1(Г) 13.9(19) 135Ce 17.7 ч С(Г,£) 17.0(25)

"Mo 2.75 д С(Г) 44(6) 145EU 5.93 д С(/3+,£) 1.65(19)

%Tc 4.98 д 2.71(28) I46EU 4.59 д С(Р\е) 1.16(17)

104Tc 18.3 м С(Г) 22(6) 154 Tb 21.5 ч С(0\е) 13(6)

"l3Ru 39.26 д С(Г) 63(10) i56Tb 5.35 д С(Е) 1.7(5)

105 Ru 4.44 ч С(Г) 34(5) 1911 Au 2.70 д С(Г) 1.33(20)

105 Rh 35.36 ч С(Г) 77(13) 206B¡ 6.24 д С(е) 1.21(25)

l()6mRh 2.17 ч 1(Г) 15.0(23) 240Am 50.8 ч 1(е) 45(5)

В третьей главе проводится анализ экспериментальных данных на основе модельных расчетов В анализ вошли расчеты с использованием следующих программ ных моделей, основанных на методе Монте-Карло LAHET (с каскадами Bertini, ISABEL, испарением по Dresner и делением по Atchison (RAL), а также каскадом Cugnon INCL и делением Schmidt ABLA и RAL), дубненской каскадно-испарительно-делительной моделью CASCADE (В С Барашенков), каскадно экситонными моделя ми СЕМ95 и СЕМ2к (С Г Машник, ЛАНЛ), а также четырьмя комбинированными моделями, полученными объединением каскадных частей модели СЕМ2к и Лос Аламосской версии модели кварк-глюонных струн LAQGSM (С Г Машник, К К Гудима, ЛАНЛ) с испарительно-делительными частями обобщенной испарительной модели S Furihata GEM2 и моделью бинарного деления R Charity GEMINI (LAQGSM+GEM2, CEM2k+GEM2, LAQGSM+GEMINI, CEM2k+GEMM)

Расчеты по программам СЕМ95 и CEM2k, не моделирующим продукты деления, использовались только для анализа данных о мишени Для сравнения с

измеренными кумулятивными сечениями теоретические сечения также пересчиты вались в кумулятивные на основе известных цепочек распада Расчеты по базовым моделям комплекса LAHET, а также СЕМ95 были выполнены автором данной ра боты, тогда как расчеты по остальным моделям проведены их разработчиками (группа В С Барашенкова (ОИЯИ), группа С Г Машника, R E Prael (ЛАНЛ, США))

Качественное поизотопное сравнение экспериментальных данных о мишени с расчетами по всем использованным моделям приведено на Рисунке 4 Для количественного сравнения экспериментальных и теоретических значений был использован критерий, предложенный R Michel, и его стандартное отклонение

(F) = i о V í(lug tr*ip ~|о® ст""°>2 > и S{(F)) = lo^

{(ЬИЬН)

Ввиду того что результат сравнения сильно зависит от массового числа продукта реакции, для сравнения было выбрано две массовых области ядер остатков 1) все ядра-продукты с А — 44 - 128 и 2) только ядра с А ^ 95 (см Таблицу 5) Из 74 сечений, измеренных при выполнении данной работы, 42 были отобраны для срав нения [5,6,7,8] как отвечающие основным физическим принципам, реализованным в использованных моделях В частности, если в эксперименте было определено только изомерное состояние какого-либо ядра или, напротив, только его основное

Таблица 5: Сравнение экспериментальных и модельных значений для изотопов, образовавшихся в мишени

Модель А =44- 128 А >95

ВД0%/ЛГ20 (F) SW) N/Nm/Nio (F) S({F))

LAHET Bertini 36/6/22 3.72 3.00 22/6/19 1.67 1.34

LAHET ISABEL 34/5/18 5.18 4.45 22/5/16 1.72 1.37

IAHET INCL+RAL 33/14/21 3.86 3.16 22/14/21 1.42 1.28

IAHET INCL+ABLA 32/9/21 9.32 7.01 22/9/21 1.57 1.34

CASCADE 42/9/15 11.05 5.19 22/9/14 3.32 2.75

CEM95 40/10/20 5.40 3.52 22/9/18 1.78 1.44

CEM2k 33/13/26 2.89 2.74 22/11/20 1.48 1.27

LAQGSM+GEM2 33/13/22 3.16 2.68 22/13/21 1.50 1.34

CEM2k+GEM2 35/10/28 5.03 5.04 22/8/20 1.60 1.35

LAQGSM+GEMINI 42/19/29 4.28 3.58 22/17/21 1.31 1.21

CEM2k+GEMINI 42/12/27 2.74 2.15 22/9/20 1.46 1.25

состояние, притом что данное ядро имеет один или несколько достаточно дол-гоживущих изомеров, имеющих значительную разрядку в основное состояние, то такие сечения исключались из сравнения. Если же сечения образования ядер в основном и метастабильном состояниях были определены в эксперименте независимо, то с расчетным значением сравнивалась их сумма. Результаты качественного поизотопного сравнения для мишени 237Мр даны на Рисунке 5. Для количественного сравнения по критерию (¥) согласно описанному выше подходу было выбрано 37 из 53 экспериментально измеренных сечений на 237Мр. Для сравнения сечения также были разделены на две группы: 1) принадлежащие к области деления все остаточные ядра [7,8]. Результаты сравнения показаны в Таблице 6. На Рисунке 6 приведено качественное поизотопное сравнение экспериментальных и расчетных данных для мишени Для количественного сравнения по критерию {¥) были выбраны 45 из 80 сечений, которые, как и при анализе 237Кр, были разделены на 2 группы: 1) область деления *48 ^ А «С 175 и 2) все остаточные ядра [7,8]. Результаты сравнения даны в Таблице 7.

Таблица 6 Сравнение экспериментальных и модельных значений для изотопов, образовавшихся в мишени 237 ^

Модель А = 48 - 175 Л = 48 - 234

N/Nm/Ni0 (F) SW) N/Nm/Nl0 W

LAHET Bertini 32/4/16 3 29 2 30 37/6/20 3 18 2 26

LAHET ISABEL 32/5/16 3 34 2 37 37/5/19 3 18 2 26

LAHET INCL+RAL 32/7/16 351 2 49 37/8/19 3 35 2 39

LAHET INCL+ABLA 32/9/14 409 2 78 37/9/14 4 52 2 92

CASCADE 27/4/15 9 75 7 40 32/5/16 11 29 7 75

LAQGSM+GEM2 32/1/14 7 28 4 47 37/2/15 7 10 4 29

CEM2k+GEM2 32/5/16 5 80 3 70 37/6/18 5 43 3 47

LAQGSM+GEMINI 32/4/12 4 69 264 36/5/13 4 82 2 69

CEM2k+GEMINI 32/3/10 3 57 1 88 36/4/11 3 87 2 05

Таблица 7 Сравнение экспериментальных и модельных значений для изотопов, образовавшихся в мишени 241 Аш

Модель Л = 48 - 175 Л = 48 - 240

n/nx%/n2q N/Nm/N2 „ W b{{F))

LAHET Bertini 44/19/34 2 28 1 99 37/6/20 3 18 2 26

LAHET ISABEL 44/19/34 2 30 2 01 37/5/19 3 18 2 26

LAHET INCL+RAL 44/14/36 244 2 15 37/8/19 3 35 2 39

LAHET INCL+ABLA 44/16/35 2 96 2 69 37/9/14 4 52 2 92

CASCADE 40/7/15 6 57 4 15 32/5/16 11 29 7 75

LAQGSM+GEM2 44/21/33 3 38 3 14 37/2/15 7 10 4 29

CEM2k+GEM2 44/21/32 2 76 2 50 37/6/18 5 43 347

LAQGSM+GEMINI 44/8/22 3 69 2 53 36/5/13 4 82 2 69

CEM2k+GEMINI 44/7/17 3 18 2 02 36/4/11 3 87 2 05

* ^»Jbbí о о° о Bertini о "о о ° ° о <р ISABEL

о о 0 0 Лр 6 О Q О INCL+RAL „е. □ INCL+ABLA о & О о° •О оау о о 0 о о о ^ о о Л „ % ° о О °о ° о CASCAD

S S° % О ° О ° о СЕМ95 о о СЕМ2к

о о 0 f CEM2k/GEM2 о Q о а&оъ о Ъ о о ° LAQGSM/GEM2 о

о оо о ° о о ° 8° CEM2k/GEMINI 9 о^ о О о о °о „ °° Оо 8 LAQGSM/GEMINI

40 50 60 70 80 90 100110 120

Массовое число

40 50 60 70 80 90 100110120130

Массовое число

Рисунок 4 Качественное сравнение экспериментальных сечений образования ядер-продуктов в мишени 15% ,271 -I- 85% |2Ч1 с расчетными

p(660 MeV) -> 237Np

40 60 ВО 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

во 80 100 120 140 160 160 200 220 240 Массовое число

40 60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

60 80 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

^ "te;

i CP •>

| О CE M2K +GEMIN 1 |

40 60 60 100 120 140 160 160 200 220 240

Массовое число

60 80 100 120 140 160 160 200 220 240

Массовое число

g ю'

D

40 60 60 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

60 60 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

Рисунок 5 Качественное сравнение экспериментальных сечений образования ядер-продуктов в мишени 237Ир с расчетными

p(660 MeV) -> 241 Am

80 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

60 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

80 100 120 140 160 1в0 200 220 240

Массовое число

80 100 120 140 160 160 200 220 240

Массовое число

10' О 10'

Ki- 6 " 1<Г ода а s&

lo' . в а ° 10' ОО

i •в о

в ЮГ1 о КГ1

е

10" I О LAHETISAB EL I 10°

I Л LAHET BwHr I | О CEM2K+GEMtNI 1

í .... .......

60 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

80 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

80 100 120 140 160 180 200 220 240 Массовое число

80 100 120 140 160 180 200 220 240

Массовое число

Рисунок 6: Качественное сравнение экспериментальных сечений образования ядер-продуктов в мишени 241 Ат с расчетными.

1. Усовершенствована методика определения сечений образования короткожи-вущих /3-нестабильных продуктов ядерных реакций методом активационного анализа с использованием гамма-спектрометров на основе детекторов из высокочистого германия (HPGe), учитывающая подходы прецизионной ядерной спектроскопии, создан пакет программ.

2. Выполнено прецизионное измерение периода полураспада ядра |4(|Ьа с использованием полупроводниковых спектрометров с HPGe детектором в условиях изменения загрузки спектрометра в широком диапазоне с применением процедуры корректировки недоучета «мертвого времени» спектрометра. Получено значение на уровне точности, соответсвующем рекомендованным значениям.

3. Предложен и проиллюстрирован на примере ряда изомеров изобары Л - !52 способ расчета оптимальных параметров эксперимента по исследованию отдельных ядер-продуктов, образующихся с малыми сечениями в протон ядерных и ядро-ядерных реакциях, применимый для изучения свойств ко-роткоживущих нестабильных ядер, находящихся в сложных цепочках распада.

4. Выполнены эксперименты по определению методами ядерной спектроско пии сечений образования ядер-продуктов в реакциях прогонов с энергией 660 МэВ с мишенями 12ч1, 217Ыр и 241 Ат. С использованием разработанной методики и пакета программ определены сечения образования 74 ядер-продуктов в мишени 12ч1, 53 ядер-продуктов в мишени и 80 — в мишени 241 Ат При промежуточных энергиях эти данные получены и проанализированы впервые.

5 Выполнен анализ сечений образования ядер-продуктов в мишенях |2<'1, 217Мр и с использованием одиннадцати различных существующих тсорети

ческих моделей. Показано, что в целом по модели дают неплохое

согласие с экспериментальными данными для А свыше 95, причем несколь ко лучшее согласие показывают модели СЕМ2ктЮЕМ1М и ЬАССВМ+ОЕМИМ (ЛАНЛ США). Для мишеней 2Т^р и 241 Ат качество описания в целом хуже,

а лучшие результаты дают модели каскада Bertini и ISABEL, объединенные с моделью испарения/деления RAL и являющиеся базовыми для комплексов LAHET и MCMX (ЛАНЛ, США) Высокая точность измерения сечений позволила показать недостаточную для практических применений точность моделирования изучавшихся реакций

Публикации по теме диссертации

[1] И Адам, В С Пронских, А Р Балабекян, В Г Калинников, Я Мразек, А Н Приемышев, Я Франа, «Система программ и дополнения к методу ак-тивационного анализа для определения сечений ядерных реакций», препринт ОИЯИ Р10 2000-28, Измерительная техника, 2001, т 1, стр 57-61

[2] J Adam, AG Belov, R Brandt, P Chaloun, M Honusek, VG Kalmnikov, MI Krivopustov, В A Kulakov, E -J Langrock, M Ochs, V S Pronskikh, A N Sosnin, V I Stegailov, V M Tsoupko-Sitnikov, J -S Wan, "14()La half-life measurement with Ge-detector", препринт ОИЯИ Е6-99-205, Nuclear Instru ments and Methods in Physics Research B187, 419-426 (2002)

[3] И Адам, А Балабекян, В С Пронских, В Г Калинников, Я Мразек, «Опреде ление сечения ядерных реакций в сложных цепочках распада атомных ядер», препринт ОИЯИ Р15-2001-3, "Determination of the cross section for nuclear reactions in complex nuclear decay chains", Applied Radiation and Isotopes 56, 607 613 (2002)

[4] J Adam, A Balabekyan, R Brandt, V P Dzhelepov, S A Gustov, V G Kahn nikov, IV Mirokhin, J Mrazek, R Odoj, VS Pronskikh, OV Savchenko, A N Sosnin, A A Solnyshkm, VI Stegailov, V M Tsoupko Sitnikov, "Investi gation of the formation of residual nuclei from the radioactive 237Np and 241Am targets in the reaction with 660 MeV protons", препринт ОИЯИ El5 2000-256, Ядерная Физика, 2002, т 65, №5, стр 797-809

[5] VS Pronskikh, J Adam, A Balabekyan, VS Barashenkov, VP Dzhelepov, S A Gustov, V P Fihnova, V G Kalmnikov, M I Knvopustov, I V Mirokhin, A A Solnyshkm, V I Stegailov, V M Tsoupko-Sitnikov, J Mrazek, R Brandt, W Westmeier, R Odoj, S G Mashnik, A J Sierk, R E Prael, К К Gudima,

M I Baznat, "Study of proton induced reactions in a radioactive I29I target at Ep=660 MeV", Proceedings of the International Workshop on Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste (TRAMU@GSI), GSI Darmstadt, Germany, September 1 5, 2003, ISBN 3 00 012276 1, Eds A Kelic and К H Schmidt, препринт Лос Аламосской Национальной Лаборатории LA UR 04 2139, стр 16, Е print nucl ex/0403056, submitted to Physical Review С

[6] И Адам, А Балабекян, В С Барашенков, В П Джелепов, С А Гу стов, В П Филинова, В Г Калинников, M И Кривопустов, И В Мирохин, В С Пронских, А А Солнышкин, В И Стегайлов, В M Цупко-Ситников, Я Мразек, Р Брандт, В Вестмайер, Р Одой, С Г Машник, Р Е Праел, К К Гудима, M И Базнат, «Исследование образования продуктов протон ядерных реакций в мишени 1291 при энергии прогонов 660 МэВ», Письма в ЭЧАЯ, 2004, т 1, №4 (121), стр 53 64

[7] J Adam, A Balabekyan, R Brandt, V S Barashenkov, V Р Dzhelepov V Р Fill nova, S A Gustov, V G Kahnnikov, M I Knvopustov, I V Mirokhin J Mra/ek R Odoj, V S Pronskikh, О V Savchcnko, A N Sosnin A A Solnyshkin V I Ste gailov, V M Tsoupko Sitnikov, "Investigation of the formation of residual nuclei in reactions induced by 660 MeV protons interacting with the radioactivc 237Np 241 Am and I29I targets" Journal of Nuclear Science and Technology Supplement 2, p 272 275, August 2002

[8] S G Mashnik, V S Pronskikh, J Adam, A Balabekyan, V S Barashenkov, V Р Filinova, A A Solnyshkin, V M Tsoupko Sitnikov, R Brandt, R Odoj, A J Sierk, R Е Prael, К К Gudima, M I Baznat, "Analysis of the JINR p(660 MeV) + 129 1 , 237Np, and24lAm measurements with eleven different models", пре принт Лос Аламосской Национальной Лаборатории США LA UR 04 4929, стр 1 12, Е-print nucl-th/0407097, Proceedings of the 7th Specialists' Meeting on Shielding Aspect of Accelerators, Targets and Irradiated Facilities, SATIF 7, Sacavem (Lisbon), Portugal, May 17 18, 2004

Получено 23 марта 2005 г

ош

Отпечатано методом прямого репродуцирования с оригинала, предоставленного автором

Макет Н А Киселевой

Подписано в печать 25 03 2005 Формат 60 х 90/16 Бумага офсетная Печать офсетная Уел печ л 1,44 Уч -изд л 1,69 Тираж 100 экз Заказ

Издательский отдел Объединенного института ядерных Жследован^ С С 141980, г Дубна, Московская обл , ул Жолио-Хюри'6 * E-mail pubhsh@pdsjmrru www jinr ru/publish/

Введение

1. Методы анализа 7-спектров, измеренных на ППД спектрометрах

1.1. Обработка сложных спектров 7-лучей.

1.2. Определение Tj/2 ядер при помощи HPGe-спектрометров

1.3. Определение сечений образования ядер-продуктов.

1.4. Общий случай распада генетически связанных ядер.

1.5. Расчет оптимальных параметров эксперимента.

1.6. Выводы.

2. Экспериментальное определение сечений образования ядер-продуктов на изотопах 129I, 237Np и 241 Am

2.1. Методика эксперимента и облучение мишеней.

2.2. Обработка спектров 7-лучей.

2.3. Оценка нейтронного фона.

2.4. Экспериментальные результаты для 1291.

2.5. Экспериментальные результаты для 237Np

2.6. Экспериментальные результаты для 241Ат.

2.7. Выводы.

3. Сравнение с расчетами по теоретическим моделям

3.1. Результаты сравнения для мишени

3.2. Результаты сравнения для мишени 237Np.

3.3. Результаты сравнения для мишени 241 Am.

3.4. Расчет трансмутации 129I, 237Np и 241 Am.

3.5. Выводы.

Исследование механизмов протон-ядерных реакций при промежуточных и высоких энергиях приобрело в последние годы особую важность по целому ряду причин. Реакции при низких (< 20 МэВ) энергиях были изучены за последнее десятилетие весьма подробно, и данные об этих реакциях опубликованы в виде библиотек оцененных ядерных данных, а большой объем информации, как экспериментальной, так и теоретической, в области 200 МэВ был накоплен сравнительно недавно (A.Koning и др.). В то же самое время данные о сечениях реакций в области свыше 200 МэВ неполны и фрагментарны. В этой области происходят изменения в механизме взаимодействия в результате прибавления каналов рождения резонансов и мезонов, начинают преобладать реакции расщепления и соответственно изменяются экспериментальные методы их исследования. Число открытых каналов реакций становится слишком велико для создания библиотек оцененных данных.

Более удобным становится расчет необходимых сечений при помощи теоретических моделей, которые в свою очередь могут быть включены в расчеты сложных промышленных систем. Экспериментальные исследования протон-ядерных реакций являются одним из основных путей создания и усовершенствования таких моделей. Некоторые из развивающихся в последние годы важных областей исследования, требующие создания адекватных моделей ядерных реакций, включают:

Пучки радиоактивных ионов. Фундаментальные исследования в ядерной физике и астрофизике требуют создания нового поколения пучков радиоактивных ионов высокой интенсивности, преимущественно ней-троноизбыточных. Протонные и дейтронные ускорители высокой интенсивности могут быть использованы напрямую, или через конвертор легких элементов, для создания потоков нейтронов, которые вызовут в урановой мишени реакции деления, продукты которых, в свою очередь, после выделения и сепарации, будут использованы для генерации пучков нейтроноизбыточных ионов. Для этого необходимы средства расчета выходов нейтронов и ядер-продуктов в протон- и дейтрон-ядерных реакциях, а также сечения образования различных изотопов для оценки наведенной активности в установке.

Астрофизика. Космические лучи в основном состоят из протонов и а-частиц, энергетический спектр которых имеет максимум в области 1 ГэВ/А. Бомбардировка ими космических кораблей вызывает серьезные проблемы, связанные с радиационными повреждениями конструкционных материалов, электронных микросхем и опасностью для здоровья космонавтов. В ряде экспериментов, посвященных 7-астрономии высокого разрешения, было выяснено, что определение 7-фона, источниками которого являются радиоактивные ядра-остатки и взаимодействия вторичных частиц в веществе материалов, является исключительно важным для такого рода экспериментов. Изучение реакций расщепления также весьма важно для объяснения состава и природы галактических космических лучей.

Источники испарительных нейтронов (ИИН). По мере достижения прогресса в разработке протонных ускорителей высокой интенсивности стало возможным создание источников испарительных (спаллоген-ных) нейтронов для фундаментальных и прикладных исследований. Они состоят из интенсивного источника протонов и мишени из тяжелых металлов (Pb, Pb-Bi, W, Hg и др.). Образующиеся при расщеплении быстрые нейтроны затем замедляются при помощи тяжеловодных или легководных модераторов. Весьма важным применением ИИН являются и ускорительно-бланкетные системы (УБС) (гибридные реакторы). В таких системах нейтроны расщепления используются для поддержания цепной реакции в подкритичном реакторе, тогда как долгоживущие компоненты отработанного ядерного топлива могут одновременно трансмутироваться в подкритичном бланкете. Такая система производит электроэнергию, часть которой расходуется на поддержание работы ускорителя.

Ввиду резко возросшей за последние годы потребности в ядерных данных для УБС, рассмотрим эти системы более подробно. На протяжении трех последних десятилетий возможность теоретического и экспериментального исследования физических процессов в системах, состоящих из ускорителя и бланкета, подробно рассматривалась в Объединенном Институте Ядерных Исследований [1, 2, 3] и был получен ряд интересных результатов с использованием массивных мишеней. Эти исследования продолжаются и в настоящее время [4].

Накопление больших количеств долгоживущих высокорадиоактивных материалов в ходе эксплуатации атомных электростанций - один из наиболее существенных недостатков современной ядерной энергетики, которая тем не менее будет оставаться на ближайшие десятилетия необходимым [5] средством выработки электроэнергии. Концепция возобновляемого развития в атомной энергетике требует безотлагательного решения проблемы вторичных ядерных материалов. Состав отработанного ядерного топлива в последние годы подробно освещался в литературе [6, 7]. Оценки радиационной опасности отработавшего ядерного топлива показывают, что после выделения актиноидов уран-плутониевого ряда и продуктов деления, как "Тс, 126Sn, 90Sr, 137Cs, 129I, 79Se, главным источником воздействия на население остаются 241 Am и 237Np [8]. При этом среди актиноидов наибольший вклад в радиоактивность дает 241Аш, тогда как высокая опасность от 237Np заключается в том, что по массе этот элемент преобладает в отработанном топливе. Кроме того, 237Np обладает повышенной, по сравнению с другими актиноидами, подвижностью в биосфере, что приводит к большой вероятности попадания его в организм человека по пищевым цепочкам [9]. Среди осколков деления одним из наиболее опасных с биологической точки зрения является 1291.

Оценки показывают [10, 11], что при трансмутационной переработке всех трансурановых элементов радиационный риск, обусловленный их утечкой из хранилищ, сравняется с естественной радиоактивностью урановой руды не через 5 • 10б лет, как в случае непереработанных отходов, а примерно через 103 лет. Наиболее перспективным подходом к уничтожению компонентов отработанного ядерного топлива в настоящее время считается создание подкритичной УБС (ядерного реактора-трансмугатора).

Принципы функционирования УБС во многом основаны на идеях, возникших еще в начале 1950-х годов, когда E.O.Lawrence в Ливерморе предложил проект по ускорительному бридингу 239Ри для военных целей, аналогичный проект был предложен В.Н. Семеновым в СССР. Приблизительно в то же время W.B.Lewis в лаборатории Chalk River в Канаде разработал аналогичную программу бридинга 233U для тяжеловодного реактора CANDU на ториевом цикле.

Однако эти проекты были отвергнуты по экономическим причинам. Затем, в конце 1970 - начале 1980 годов, для создания альтернативы реакторам-бридерам на быстрых нейтронах сотрудниками Брукхевинской Национальной Лаборатории США были предложены несколько концепций ускорительных бридеров, тагах, как охлаждаемая Na мишень - реактор на быстрых нейтронах, мишень из расплавленных солей, мишень, охлаждаемая Не, а также топливный регенератор для легководного реактора. В конце 1980 - начале 1990 годов C.Bowman [7] в Лос Аламосе и H.Takahashi в Брукхевине предложили проекты УБС, в которых пучок высокоэнергетических протонов использовался бы для получения испарительных нейтронов, которые в свою очередь поддерживали бы цепную реакцию в подкрити-ческой сборке. При этом проект C.Bowman'a относился к производству энергии при помощи подкритической системы на тепловых нейтронах, а проект H.Takahashi PHOENIX (1.6 ПэВ, 104 мА LINAC) основывался на подкритической сборке с быстрым спектром нейтронов и был рассчитан на облучение актинидов. В 1994 году C.Rubbia [12] предложил «Энергетический Усилитель» (ЕА), изначально предполагавшийся как управляемая ускорителем система для производства энергии, охлаждаемая жидким металлом, с быстрым нейтронным спектром, основанная на уран-ториевом цикле. В более поздних версиях ЕА предлагался также для трансмутации актиноидов и долгоживущих продуктов деления.

Необходимость увеличения выхода нейтронов из мишени предполагает использование в качестве мишенных материалов тяжелых элементов — свинца, свинец-висмутового сплава, ртути, комбинированных мишеней с добавками продуктов деления, подлежащих трансмутации, солей делящихся актинидов [13]. Эта последняя концепция кажется одной из наиболее интересных, поскольку с технологической точки зрения она может являться дополнительной (а не замещающей) к уже существующим, традиционным ядерно-энергетическим установкам, что должно облегчить их внедрение. Моделирование таких систем потребует изучения физических характеристик взаимодействия частиц высоких энергий с ядрами актинидов и продуктов их деления, что должно привести к пересмотру и усовершенствованию самих теоретических представлений об этих взаимодействиях и их компьютерных моделей.

Было показано [14], что сечения образования ядер-остатков в трансурановых мишенях в реакциях с протонами высоких энергий являются именно тем критическим физическим параметром, с использованием которого сравнение экспериментальных и расчетных значений становится наиболее полным.

Протоны (а также другие адроны) высоких энергий могут вызвать в веществе мишени реакцию расщепления, деление ядер тяжелых элементов и фрагментацию. Особую категорию составляют периферийные реакции, в результате которых массовые числа продукта реакции и мишени отличаются ненамного, т.е. образовавшиеся нуклиды примыкают к долине /?-устойчивости. Качественно расщепление можно определить как ядерную реакцию, в которой энергия налетающей частицы достаточна для того, чтобы ядро-мишень покинули более чем два или три нуклона, и при этом изменились как массовое число, так и атомный номер ядра-мишени. Расщепление имеет место при энергиях налетающей частицы более ~ 100 МэВ, когда реакцию уже нельзя представлять как проходящую с образованием составного ядра. Тогда процесс глубоко неупругого взаимодействия высокоэнергетичных протонов с ядрами в грубом приближении можно рассматривать поэтапно [15]. Сначала протон, налетающий на ядро, вызывает процесс внутриядерного каскада (серию прямых взаимодействий с нуклонами ядра), который сопровождается вылетом нескольких быстрых нуклонов или групп нуклонов (при энергиях свыше нескольких ГэВ может наблюдаться также фрагментация ядра-мишени). Образовавшееся «промежуточное» ядро может оказаться в сильно возбужденном состоянии. Это возбуждение снимается следующими тремя основными путями.

1. Послекаскадное ядро может испустить какое-то количество нуклонов как до установления статистического равновесия («предравновесный» этап), так и после, в испарительном процессе. Образовавшееся невозбужденное ядро (продукт реакции) по массовому числу заметно отличается от ядра-мишени. Описанный поэтапный процесс (внутриядерный каскад 4- предравновесное испускание 4- испарение нуклонов) называют глубоким расщеплением. В получаемом вероятностном распределении продуктов реакции преобладают нейтронно-дефицитные ядра, так как в испарительной стадии, вследствие наличия кулоновского барьера для заряженных частиц, предпочтительным оказывается испускание нейтрона. Реакция глубокого расщепления является превосходным средством получения нейтронно-дефицитных нуклидов, удаленных от полосы /^-устойчивости. Анализ сечений образования нуклидов показывает, что совокупность экспериментальных данных для тяжелых ядер в грубом приближении описывается полуэмпирической формулой Рудстама [16]. Формула содержит две экспоненты, одна из которых отражает сильную зависимость сечения от разности масс мишени и продукта, а другая характеризует симметричный куполообразный вид распределения относительно некоторого Zo, зависящего в свою очередь от энергий связи протонов и нейтронов и кулоновского барьера. В работе [17] в формулу Рудстама был внесен ряд уточнений для лучшего соответствия данным эксперимента. Численный расчет величин а для разных мишеней при Ер — 660 МэВ был проведен авторами работы [18]. В ней приведены кривые сечений образования для большого числа ядер-продуктов. Однако следует отметить, что используемый в формуле набор параметров получен для областей ядер, не слишком удаленных от полосы /^-стабильности, и при экстраполяции ее в область, близкую к границе протонной устойчивости, результаты оказываются некорректными.

2. Если сильно возбужденное состояние, образовавшееся после внутриядерного каскада, имеет делительную ширину, сравнимую с нуклонной, то вторая стадия реакции может завершиться делением. В делении преимущественно образуются нейтронно-избыточные ядра. В отличие от реакций глубокого расщепления, при делении сечения образования продуктов увеличиваются с ростом массового числа мишени, а их зависимость от энергии протонов не так сильна.

3. Возбужденное ядро может испустить легкое ядро с массовым числом Л/, сильно отличающимся от массового числа At ядра-мишени: Л/ < Д. Процесс испускания легкого фрагмента называют фрагментацией. В этом процессе образуются как нейтроно-дефицитные, так и нейтроно-избыточные ядра. Внешнее отличие фрагментации от реакции глубокого расщепления сводится к большой разнице массовых чисел мишени и фрагмента, отличие от деления — в меньших значениях массовых чисел образующихся продуктов. Для процесса фрагментации характерно то, что с ростом массового числа ядра-мишени сечения образования нейтроно-избыточных ядер растут больше, чем нейтроно-дефицитных.

Кроме того, реакции в массивных (протяженных) мишенях имеют ряд особенностей, в частности, в таких мишенях высокоэнергетические (> 20 МэВ) вторичные частицы могут вызывать вторичные реакции расщепления. Для ряда ядер-мишеней низкоэнергетические (< 20 МэВ) нейтроны (каскадные и испарительные) могут увеличивать общий выход нейтронов из протяженной мишени за счет реакций (п, жп). Тяжелые материалы мишени (U, Th и др.) также могут делиться низкоэнергетическими (1 МэВ < Еп < 20 МэВ) нуклонами. Процессы, происходящие в массивной мишени, изображены на Рисунке 0.0.1 прерывистой линией.

Задача данной работы состоит в определении ядерных сечений для развития теоретических моделей и программ для моделирования ускорительно-бланкетных систем, в определении наиболее адекватных моделей и указании путей их дальнейшего развития. С этой целью полученные в данной работе сечения сравниваются с одиннадцатью моделями, реализованными в девяти программах, а именно: Каскадно-Экситонная Модель СЕМ95 [19, 20, 21], улучшенная Каскадно-Экситонная Модель СЕМ2к [22], комбинированные модели CEM2k + GEM2, LAQGSM + GEM2 [23, 24, 25], СЕМ2к +GEMINI, LAQGSM + GEMINI [23], Лос-Аламосский транспортный код LAHET [26] с моделями Bertini [27], ISABEL [28], INCL/Dresner [29, 30],

Рис. 0.0.1: Схема взаимодействия протонов с веществом мишени

INCL/ABLA [29, 31, 32] и дубненской программой группы под руководством В.С.Барашенкова CASCADE [33]. Большинство из упомянутых моделей широко используются для анализа других реакций, например, лабораторией профессора Ю.Е.Титаренко в ИТЭФ [34]. Несмотря на то что многие из моделей подробно описаны в литературе, ниже будут кратко обсуждены некоторые физические принципы, положенные в основу этих моделей.

Основные характеристики применявшихся моделей

A. LAHET

Расчет с использованием Лос-Аламосского кода LAHET выполнялся в трех версиях каскада: внутриядерный каскад Бертини [27], ISABEL [28] и INCL [29] с моделями испарения/деления Дреснера/Атчисона и Шмидта. В каждом случае было смоделировано 106 событий. На этапе внутриядерного каскада в этой и других каскадных моделях ядро рассматривается в приближении ферми-газа, а взаимодействия протона с нуклонами ядра моделируются методом Монте-Карло с учетом принципа Паули. Возникающие при взаимодействии вторичные частицы (р, п, 7г-мезоны) продолжают двигаться и взаимодействовать с нуклонами ядра в поле ядерных сил, пока не достигнут поверхности ядра, после чего покидают ядро, если их энергия превышает некоторое пороговое значение. В LAHET значение пороговой энергии для нейтронов принимается равномерно распределенным в диапазоне от нуля до удвоенной энергии связи нуклона. Для протонов к этой величине добавляется максимальное значение кулоновского барьера. Пороговая энергия выбирается один раз для каждого налетающего протона и затем используется для каждой частицы в данном каскаде.

Помимо этого, энергия частицы, испущенной ядром в ходе внутриядерного каскада, корректируется на разность энергий связи во входном и выходном каналах. Радиальная ядерная плотность мишени в обеих версиях каскада описывается распределением Юкава из 3 или 16 областей соответственно без отражения и преломления на их границах. Плотность уровней описывается с использованием формализма Гильберта-Камерона-Игнатюка [35].

Многоэтапная предравновесная экситонная модель (МРМ) [36] используется в расчетах по модели ISABEL и Bertini после определения частично-дырочной конфигурации остаточного ядра. На каждом шаге МРМ послекас-кадное ядро либо испускает частицу d,3He, а), либо изменяет свою конфигурацию добавлением к экситонному числу одной частично-дырочной пары. Исходная частично-дырочная конфигурация остаточного ядра к началу МРМ определяется по результатам завершения внутриядерного каскада. МРМ заканчивается переходом к испарительной части кода по достижении системой равновесного экситонного числа.

При рассмотрении испарения конкурирующим процессом является деление [37, 38] по Атчисону в моделях Bertini и ISABEL. Эта модель деления более подробно описана в разделе GEM2.

Опция INCL реализует сравнительно недавно предложенную каскадную модель Cugnon, описанную в [29]. Основные черты Льежского внутриядерного каскада (INCL) таковы:

• Все частицы движутся вдоль прямолинейных траекторий до тех пор, пока какие-либо две из них не сблизятся до минимального расстояния dmin. Если dmin < у/(Ttot/7г, где atot — полное сечение взаимодействия, то частицы рассеиваются, упруго или неупруго, в соответствии с законом сохранения энергии-момента. Конечное состояние выбирается вероятностным образом в соответствии с экспериментальными дифференциальными сечениями.

В модели рассматриваются взаимодействия нуклонов, А-резонансов и пионов, различаются зарядовые состояния. Предложена оригинальная параметризация угловых распределений нуклон-нуклонного рассеяния, что, в частности, позволяет избежать ряда некорректностей описания в области квазинеупругого пика, присущего каскаду Bertini.

Глубина потенциальной ямы для всех барионов внутри объема ядра-мишени составляет 40 МэВ.

При £=0, когда налетающий нуклон сталкивается с ядерной поверхностью, нуклоны мишени случайным образом располагаются внутри сферы радиусом R = 1.12Л1/3, а их моменты случайно выбираются внутри сферы Ферми, момент Ферми рр равен 270 МэВ.

Взаимодействия и распады А-резонансов запрещены, когда предполагаемые нуклонные конечные состояния уже заняты, в соответствии с принципом запрета Паули. Например, в случае взаимодействия двух нуклонов в конечном состоянии вычисляется произведение: Pi2 = (1 — /i)(l — /2), где fi - вероятность занятия фазового пространства i-ro нуклона. Расчет производится методом подсчета идентичных частиц внутри данного объема в фазовом пространстве вокруг точки (ri,pi). Объем получается как прямое произведение сферы в r-пространстве, радиуса 2 фм, и сферы в р-пространстве, с радиусом 200 МэВ/с. Взаимодействие запрещается, если Р\2 превышает случайно выбранное число между 0 и 1.

Когда барион сталкивается с внутренней стенкой потенциала, он отражается в том случае, если сумма его потенциальной и кинетической энергий меньше порогового значения. В противном случае он преломляется на поверхности или покидает объем мишени, при этом ее полная энергия сохраняется.

Каскад продолжается до тех пор, пока длительность каскада не достигает tfin, к этому времени моделируется распад всех А-резонансов, а остаточное ядро определяется нуклонами, оставшимися внутри объема мишени. Наблюдаемые величины рассчитываются как средние значения.

Стандартная INCL не содержит свободных параметров, а основными составляющими расчетов по ней являются параметризация нуклон-нуклонных сечений и такие свойства мишени, как радиус, момент Ферми и интенсивность среднего поля.

Современная версия INCL4, объединенная с испарительно-делительным кодом Schmidt ABLA [31, 32], содержит два свободных параметра - глуби-• ну потенциала и параметр остановки каскада fstop. Основной особенностью данной испарительно-делительной модели является то, что испускание частиц в ней описывается моделью Вайскопфа-Ивинга, с учетом испарения только нейтронов, протонов и 4Не, деление использует улучшенную функцию массовых распределений фрагментов, а трение вводится через механизм задержки деления.

Б. CASCADE

Программа CASCADE [33], каскадная часть которой основана на принципах, разработанных более 30 лет назад в Дубне коллективом под руководством профессора В.С.Барашенкова, подробно описана в [15], а основные физические принципы, положенные в ее основу, соответствуют тем, кото-^ рые будут изложены в разделах, посвященных описанию моделей СЕМ95 и

СЕМ2к. Компьютерная реализация модели включает три основных этапа:

• моделирование пути свободного пробега частицы (иона) между последовательными взаимодействиями, принимая во внимание потери энергии заряженной частицей в ходе электромагнитных процессов, а также возможные распады нестабильных частиц (7г°, -л-*).

• моделирование взаимодействий частицы с ядрами, встречаемыми при движении в веществе. Неупругие взаимодействия сопровождаются рождением вторичных частиц, процессами расщепления и деления.

• описание изучаемого процесса в протяженных мишенях (условия радиационного повреждения микроэлектроники, вероятности каналов трансмутации радиоактивных ядер).

Использованный алгоритм циклический и основан, как и другие рассмотренные модели, на методе статистических испытаний. В начале расчета происходит вероятностный выбор энергии и других параметров налетающей частицы, после чего производится расчет точки взаимодействия (свободного пробега). Затем выполняется проверка того, не является ли частица мезоном, в этом случае вычисляется вероятность его распада и при распаде - переход к следующей каскадной частице. Также переход к следующей частице производится, если точка взаимодействия оказывается за пределами мишени. Затем моделируется мезон- или нуклон-ядерное взаимодействие, расчет характеристик упруго рассеянных или вновь образовавшихся частиц, после чего выполняется переход к следующей каскадной частице и новому циклу расчетов.

Угловые распределения упруго рассеянных частиц высоких энергий рассчитываются из феноменологических выражений. Свойства частиц, образовавшихся в неупругих адрон-ядерных соударениях, рассчитываются при помощи каскадно-испарительной модели, принимая во внимание деление (по модели Фонга) и распады высоковозбужденных послекаскадных ядер. Поскольку при развитии внутриядерного каскада часть нуклонов покидает ядро еще до завершения каскада, то принимается во внимание уменьшение ядерной плотности в ходе взаимодействия. Ввиду того, что моделирование таких процессов по методу Монте-Карло требует большого времени счета, временной интервал делится на несколько подинтервалов. В каждом из таких подинтервалов свойства системы считаются неизменными, равными рассчитанным на предыдущем шаге. Для уменьшения статистических флуктуаций все распределения плотностей усредняются и аппроксимируются полиномами.

Данная модель применима при энергиях налетающих частиц до десятков ГэВ. Для ее расширения до более высоких энергий в нее необходимо включить кварковое описание ядерных взаимодействий и учесть многочастичные взаимодействия, когда несколько каскадных частиц взаимодействуют с одним ядерным нуклоном. Основное отличие модели CASCADE и развитых на его основе моделей от других каскадных моделей состоит в том, что в рассматриваемой модели описание нуклон-нуклонных и мезон-нуклонных взаимодействий основано на развитом в Дубне и изложенном в [15] подходе к описанию упругих и неупругих адронных взаимодействий с использованием феноменологических таблиц.

В. СЕМ95

В программе СЕМ95 [20] использован метод Монте-Карло для моделирования адрон-ядерных взаимодействий в рамках расширенной Каскадно-Экситонной Модели (СЕМ) [19, 20, 21] ядерных реакций. Предполагается, что реакция протекает в три стадии. Первая стадия - внутриядерный каскад, в котором первичная и вторичные частицы могут быть многократно ^ перерассеяны, пока не покинут ядро либо будут поглощены им. Сильновозбужденное послекаскадное ядро может быть описано частично-дырочной конфигурацией, являющейся отправной точкой для второй, предравновес-ной стадии реакции. Последующая релаксация возбужденного ядра рассматривается в терминах экситонной модели предравновесного распада, включающей в себя также третью, равновесную испарительную стадию реакции.

Каскадный этап взаимодействия описывается стандартной дубненской моделью внутриядерного каскада (INC) [33], все расчеты выполняются в трехмерной геометрии. Плотность ядерной материи р(г) описывается распределением Ферми с двумя параметрами, взятыми из анализа рассеяния электронов на ядрах, а именно:

• р(г) = рР{т) + рп(г) = р0{ 1 + ехр[(г - с)/а]}, где с = 1.07Л1/3, А — массовое число мишени, а = 0.545 фм. Для простоты расчетов ядро-мишень условно делится на семь зон — концентри-ческиз сфер, в пределах каждой из которых ядерная плотность принимается за постоянную величину. Энергетический спектр нуклонов ядра-мишени описывается приближением Ферми газа с локальной энергией Ферми Tp{r) = h2[37T2p(r)]2/3/(2mw), где mjv — масса нуклона. Влияние нуклонов ядра на протон-снаряд учитывается добавлением к его кинетической энергии в лабораторной системе эффективного вещественного потенциала V, а также учетом принципа Паули, который запрещает ряд внутриядерных взаимодействий и тем самым эффективно увеличивает длину свободного пробега каскадной частицы в мишени. Для налетающего нуклона

V = VJv(r) = Tp(r) + e, где Tp(r) соответственно энергия Ферми а б -средняя энергия связи нуклона в ядре (б ~ 7 МэВ). Для пионов в дубнен-ской INC обычно используется прямоугольная потенциальная яма глубиной К ~ 25 МэВ, независимо от типа ядра и энергии пиона. Само взаимодействие налетающей частицы с ядром рассматривается как ряд последовательных квазисвободных столкновений быстрой каскадной частицы (N или 7г) с нуклонами ядра: NN NNy NN ttNN, NN -> щ,. ttiNN, irN —> ttN, 7гАГ —> 7Ti. .7TiN(i > 2). Для описания этих элементарных взаимодействий в программе используются экспериментальные сечения свободных NN и irN рассеяний, а распределения вторичных частиц по углам и моментам моделируются с использованием особых полиномиальных выражений с коэффициентами, зависящими от энергии, с учетом принципа Паули. Помимо элементарных процессов данная модель принимает во внимание также поглощение пиона парой нуклонов irNN —» NN. В этом случае моменты обоих нуклонов, участвующих в поглощении, выбираются из распределения Ферми случайным образом, а энергия пиона распределяется равномерно между нуклонами в системе центра масс этих нуклонов и пиона. Направление движения нуклонов после поглощения распределено в пространстве изотропно. Эффективное сечение поглощение связано (хотя и не равно) с экспериментальным сечением поглощения пиона дейтроном. Стандартная версия дубненскош INC детально изложена в монографии [15].

Важное отличие модели СЕМ — выбор условия перехода от INC к пред-равновесным процессам. Если в традиционной каскадно-испарительной модели движение нуклонов прослеживается до тех пор, пока их энергия не станет менее некоторой минимальной энергии, обычно 7-10 МэВ, после чего считается, что они абсорбируются ядром, то в СЕМ критерием прекращения каскада выбрано сходство мнимой части оптического потенциала, рассчитанного в каскадной модели Wapt.mod.{r)^ с его экспериментальным значением Wopt.exp.{r)-> известным из экспериментов по упругому рассеянию частиц на ядрах. Принимается, что согласие между Wopt.mod.(r) и Wopt.exp.(r) наступило, если параметр «проксимити»

Р = \Wapt .mod. (г) - Wort .exp. (01/Wop* .exp. (r) становится достаточно мал (р = 0.3); данная величина определена сравнением расчетов для различных ядерных реакций с экспериментальными данными.

Последующие стадии взаимодействия (как предравновесные, так и равновесные) рассматриваются в СЕМ в рамках расширенной Модифицированной Экситонной Модели [39, 40]. На предравновесном этапе в СЕМ учитываются все ядерные переходы с изменением числа экситонов А = +2, —2,0, а также все возможные множественные испускания п, р, d, t, 3Не, 4Не. Соответствующая система уравнений, описывающая предравно-весное поведение ядра решается методом Монте-Карло [40].

Следует отметить, что в СЕМ начальная конфигурация предравновесно-го распада (число возбужденных частиц и дырок, т.е. экситонов щ = po+ho, энергия возбуждения Eq, линейный момент Ро, угловой момент ядра Lo) существенно отличается от традиционно постулируемых в экситонных моделях при энергиях ниже порога рождения пионов, без связи с внутриядерным каскадом.

Современная версия СЕМ включает конкуренцию между испарением и делением в составном ядре, учитывает энергии спаривания, угловые моменты предравновесной ядерной системы и испаряемых частиц, энергию вращения ядра и использует более реалистичные плотности ядерных уровней (с несколькими вариантами зависимостей от Z, N и Е*). В модели рассматриваются возможное испарение легких частиц из составного ядра согласно статистической теории Вайскопфа-Ивинга в конкуренции с делением (для актинидов) по Бору-Уилеру. В таком приближении, изначально реализованном Dostrovsky [41, 42, 43], парциальные ширины Г^ эмиссии частиц j (j=n, р, d, t, 3Не, 4Не) и Г/ деления выражаются следующими приблизительными формулами (в системе Н = с = 1):

Uj-BJ

Fj = {2Хс(Щ J «ШрЛЧ - Bj - E)EdE

Vj

J Pl(Ui - Bs - E)dE. 0

Здесь рс, pj и pf - плотности уровней составного ядра, остаточного ядра после испускания частицы j и делящегося ядра в седловой точке деления соответственно; vrtj, Sj и Bj — масса, спин и энергия связи j-й частицы, Bj - высота барьера деления. В программе СЕМ95 энергии связи рассчитываются по формулам Cameron [44], и a3inv(E) - обратные сечения поглощения остаточным ядром j-й частицы с кинетической энергией Е. Для обратных сечений применяется приближение, использованное Dostrovsky [41]:

4nv(E) = о^сц (*+§)>

• где eom = ; Rj = roA1/*; r0 = 1.5 fm; an = 0.76 + 2.2А~),ъ ; /\ = (2.12Л"2/3 - 0.05)/an.

Для заряженных частиц (3j = —Vj, где Vj - эффективный кулоновский барьер, а константа aj рассчитывается интерполяцией данных из работы [41]. Зависимость плотности уровней от углового момента аппроксимируется выражением p(E*,L) = p(U,0), где U = Е* — ER и ER - «тепловая» и ротационная энергии ядра соответственно:

Uc = E*-Ecr-Дс; Uj = Е* — Ejr — Aj; Uf = Е* - EfR - As .

Здесь, E* - полная энергия возбуждения составного ядра, ER, EJR, ER

• энергии вращения составного, остаточного и делящегося ядра в «седловой» точке. Они определяются как:

ЕГ- = fcM, Eg = , = 0.4^/3 , где L - угловой момент ядра, тм — масса нуклона, а - Jrj и Jsp - моменты инерции.

Энергии спаривания составного, остаточного и делящегося ядер определяются (в МэВ) как:

Ас = Хс- 12/у/Ас, Aj = Xj • 12/y/Afj > Af = Xc • 14/л/Ас.

Afj = Ac — Aj, где Ac и Aj — массовые числа составного ядра и j-й частицы,

• а Хк ~ 0. 1 или 2 для нечетно-нечетного, нечетно-четного и четно-четного ядер, соответственно. Ширины испускания частицы и деления определяются в приближении Ферми-газа для плотности уровней ядра, задаваемых следующим выражением: р(Е*) « Const • ехр(2у/аШ*).

В работе [45] выполнен детальный анализ программы СЕМ95 для более 600 функций возбуждения, реакций под действием протонов на 19 различных мишенях в энергетическом диапазоне от 10 МэВ до 5 ГэВ и приведено сравнение с более чем 20 другими моделями и множеством полуэмпириче

• ских систематик.

Г. СЕМ2к

Анализ новых данных GSI [23] указал на необходимость дальнейшего усовершенствования СЕМ95. При сравнении расчетов с экспериментальными данными выяснилось, что модели плохо воспроизводят, сечения образования продуктов реакций в области глубокого расщепления, причем согласие ухудшается по мере увеличения разницы в массовых числах мишени и продукта и на графиках выходов изотопов наблюдается сдвиг расчетных значений относительно экспериментальных в сторону больших массовых чисел. Это означает, что для данного ядра-продукта (Z) модели предсказывают слишком малое число испущенных при его образовании нейтронов.

Поскольку большая часть нейтронов испускается в ходе испарительной стадии реакции, то один из путей развития модели состоит в увеличении этой стадии. В рамках СЕМ это может быть сделано двумя способами: первый — укорачивание предравновесного этапа с тем, чтобы больше энергии возбуждения оставалось для последующего испарительного этапа; второй — удлиннение каскадной стадии реакции, чтобы меньше экситонной энергии оставалось на последующий предравновесный этап и, таким образом, больше энергии возбуждения расходовалось в ходе испарительной стадии.

Один из путей сокращения предравновесного этапа в СЕМ заключается в разрешении только тех переходов, которые увеличивают число экситонов, An = +2, таким образом допуская только эволюцию ядра в остаточное. В этом случае время установления равновесия будет короче, будет испущено меньше предравновесных частиц и больше энергии останется для испарения. Такой подход используется в некоторых экситонных моделях, например Многоэтапной Предравновесной Моделью в LAHET [36, 26].

Второй подход к увеличению испарительной стадии, заключающийся в удлиннении каскадной части реакции, может состоять в увеличении параметра р (см. раздел СЕМ) или полном удалении его и обращении к пороговой энергии T^t (например, Tcut = 1 МэВ), как это делается в других версиях внутриядерных каскадов. Совместное использование обоих подходов позволило хорошо описать данные GSI по реакции р+208РЬ.

Описанные выше изменения и составляют основу СЕМ2к [22]. Кроме того, в СЕМ2к сделаны следующие изменения: сохранение момента-энергии в каждом событии (ранее закон сохранения учитывался только статистически, в среднем по всем событиям); реальные энергии связи нуклонов на каскадном этапе вместо приближения постоянной энергией отделения 7 МэВ, использованной в предыдущих версиях СЕМ, использование приведенных масс частиц при расчете ширин испускания вместо применявшегося ранее приближения без отдачи.

Другое улучшение касается представления полных сечений реакций: вместо расчета неупругого сечения по формулам, приведенным в разделе СЕМ95, что дает хорошие результаты для энергий налетающих частиц выше 100 МэВ, была применена систематика NASA (Tripathi et al.) [46] для налетающих протонов и нейтронов выше максимума в сечениях реакций NASA и систематика Kalbach [47] для нейтронов более низких энергий. Систематика NASA является универсальной параметризацией сечений взаимодействия для любой системы ядер и записывается в следующем виде:

7Я = тгг2(Л{/3 +'4/3 + 5Е)2{1 - Vc/Em), где Ат и Ар - массовые числа ядра-мишени и налетающего ядра (частицы), го — 1.1 фм, Ест — полная кинетическая энергия в системе центра масс в МэВ, 5е - параметр, учитывающий два эффекта - прозрачность и блокировку Паули, Vc [МэВ] - зависящий от энергии кулоновский барьер, определяемый как:

Vc = \MZpZTJR.

Здесь

R = гр гт + 1.2(Лр3 + Aj(3)/El£, п = 1.29(п)т», гце * = Р,Т, а среднеквадратичный радиус, (rj)rms, находится из экспериментальных данных.

Систематика сечений Kalbach основана на оптической модели ядерных реакций и использует одну из эмпирических параметризаций [48], в которой для разных частиц подобраны разные оптические потенциалы. Например, сечение реакции на нейтронах записывается как <тд = Ле + /i + vfey где Л, v — параметры, зависящие от массы, а е - энергия нейтрона в лабораторной системе в МэВ. Как отмечается в [48], использование в выражении для сечения линейного члена Хе существенно улучшает фит по сравнению с аппроксимацией Dostrovsky. Зависимости Л, /2, v от массового числа мишени были получены эмпирически:

Л = А0 Л"1/3 + Ль Ц = й) А1'3 + щ А2'3, и = и0А4/3 + щА2'3 +1/2

Семь параметров Ао, Ль /^о, Уь ^о» Щ и Рг были подобраны в работе [48] для различных оптических потенциалов и налетающих частиц от нейтрона до а-частицы.

Д. LAQGSM

Лос-Аламосская версия модели кварк-глюонных струн LAQGSM [49, 50] является дальнейшим развитием модели кварк-глюонных струн (QGSM) Амелина, Гудимы и Тонеева [51], предназначенной для описания взаимодействий частиц и ядер с ядрами при энергиях до 1 ТэВ/нуклон. В основе QGSM лежит «временная» версия модели внутриядерного каскада, созданная в Дубне и часто называемая Дубненской Каскадной Моделью (DCM) [52]. В DCM моделируются взаимодействия быстрых каскадных частиц с нуклонами как мишени, так и ядра-снаряда, а также взаимодействия самих каскадных частиц. В отличие от каскада, примененного в СЕМ, в QGSM учитывается время взаимодействия частиц и эффект «трейлинга». В этой модели экспериментальные сечения (или рассчитанные в рамках модели кварк-глюонных струн [53, 54, 55, 56, 57, 58] для энергий свыше 4.5 ГэВ/нуклон) элементарных взаимодействий используются для моделирования угловых и энергетических распределений каскадных частиц, учитывая принцип Паули. По завершении каскадного этапа QGSM использует коалесцентную модель, описанную в [52], для образования d, t, 3Не, 4Не во взаимодействии испущенных в каскаде нуклонов, имеющих близкие координаты и импульсы, за пределами сталкивающихся ядер.

После расчетов коалесцентной стадии QGSM переходит к описанию медленных этапов взаимодействия, а именно предравновесному распаду и испарению, с возможной конкуренцией деления, применяя стандартную версию СЕМ [20]. Если остаточное ядро имеет А < 13, то QGSM вместо предрав-новесной и испарительной модели использует модель Fermi break-up для моделирования его дальнейшего распада. По сравнению с QGSM в LAQGSM пред-равновесная и испарительная части заменены более новыми из СЕМ2к [22], ряд улучшений сделан и в каскадной и Fermi break-up моделях.

Изначально модели СЕМ2к и LAQGSM не включали возможности моделировать деление и образование легких фрагментов тяжелее 4Не, поскольку не содержали ни модели высокоэнергичного деления, ни модели фрагментации. Эта проблема решена объединением вышеупомянутых моделей с Обобщенной Испарительной Моделью GEM2 S. Furihata [59, 60, 61] или моделью бинарных распадов GEMINI R. Charity [62, 63].

Е. GEM2

Детальное описание модели GEM2 и большое количество примеров расчета реакций при помощи этой модели приведено, в частности, в работе [59, 60, 61]. GEM2 является улучшением S.Furihata модели испарения и деления из программы LAHET. В этой программе не был изменен общий алгоритм моделирования испарения и деления, используемый в LAHET. Ширины распада испаряемых частиц и фрагментов рассчитываются по классической статистической модели Вайскопфа-Ивинга. В этом подходе вероятности Pj испускания частицы j родительским ядром г с полной кинетической энергией в системе центра масс от б до б + de описывается выражением:

Pj(e)de = 9j(Tinv(e)Pd^E^ ®—^ede, где Е [МэВ] - энергия возбуждения родительского ядра г, d - дочернее ядро в основном состоянии после испускания частицы j, crinv — обратное сечение реакции, pi и рд [МэВ]-1 плотности уровней родительского и дочернего ядра, Qi = (2Sj + l)rrij/7r2h2, где Sj и rrij - спин и масса испускаемой частицы j. Q находится из выражения Q = M(Aj, Zj)+M{Ad% Zd) — M(Ai, Zi). В GEM2 для расчета Q может использоваться 4 различных таблицы масс. Так же, как и в LAHET, в GEM2 для расчета обратных сечений сггпг/ применяется формула Dostrovsky [41].

Новым по сравнению с LAHET, в котором рассматривается испарение только 6 типов частиц (n, р, d, t, 3Не, 4Не), является то, что в GEM2 включена возможность испарения до 66 различных типов частиц от п до 28 Mg и несколько наборов параметров для каждой из частиц. Все 66 испаряемых типов частиц удовлетворяют следующим условиям: 1) это изотопы с Zj < 12; 2) это существующие в природе изотопы или изотопы, расположенные вблизи линии ^-стабильности; 3) это изотопы с периодами полураспада более 1 мкс.

Модель деления в GEM2 основана на модели Атчисона [37, 38], применяемой в LAHET [26] и часто именуемой в литературе RAL моделью. В GEM2 использовано 2 набора параметров модели: исходный RAL и собственная параметризация S. Furihata. Модель Atchison была разработана для описания деления ядер с Z > 70. В ней предполагается, что деление конкурирует только с испусканием нейтрона, а при испускании заряженной частицы оно не принимается во внимание. При выборе нейтрона, как кандидата для испарения, рассматривается также возможность деления и выбор между делением и испарением делается в соответствии с вероятностью деления Pf. Эта величина рассчитывается в модели различно для ядер с Z менее и более 89. Причины этого таковы: 1) существует мало экспериментальных данных о делении ядер в области Z от 85 до 88; 2) отмеченное возрастание барьера деления для ядер с Z2/A менее 34 и исчезновение асимметричного расщепления масс указывают на изменения в характере процессов деления. Для 70 > Zj > 88 вероятность деления описывается выражением 1 1+Гп/Г7' а для Zj > 89 выражением log(rn/r7) = C(Zi)(Ai - A0(Zi)), (0.0.1) где C(Z) и Ao(Z) - константы, зависящие от заряда ядра. В этом приближении вероятность деления Pj не зависит от энергии возбуждения делящегося ядра и его углового момента.

Выбор масс осколков деления зависит от того, является ли деление симметричным или асимметричным. Для ядер с Z2jA < 35 разрешено только симметричное деление. Для ядер Z2/A > 35 разрешены оба вида деления, в зависимости от энергии возбуждения делящегося ядра, выбор делается на основе вероятности асимметричного деления: 4870ехр(-0.36£) а*У ~ 1 +4870ехр(-0.36Я)

В случае асимметричного деления масса одного из фрагментов А\ задается гауссовским распределением со средним значением Aj = 140 и шириной ам = 6.5. Масса второго фрагмента находится как А2 = А{ — А\. При симметричном делении масса осколка А\ задается гауссианом с центром в Af = AiJ2 и двумя возможностями расчета ам оригинальная систематика Atchison [37, 38] и более новая систематика S. Furihata [59].

Зарядовые распределения продуктов деления в модели считаются гаус-совскими с центром Zf и шириной crz- Zf описывается выражением:

Zj + Zx — Z2 Z> =-2-' где

65-5 Ai , 1 = 131+^/3' < =

В исходной модели Atchison использовалось значение az = 2.0. Исследование [59] показало, что иz = 0.75 дает лучшее согласие с данными, и это значение используется в GEM2.

Кинетическая энергия осколков также определяется гауссовским распределением с центром б/ и шириной сгб/. Исходные параметры модели Atchison определялись: с/ = 0.133Z?/A]/3 - 11.4; оч = 0.084б/, а в [59] также предложена собственная параметризация, включенная в GEM2.

Если модель СЕМ2к или LAQGSM объединялась с GEM2 без каких-либо модификации, то такой код не мог корректно описать сечения образования продуктов деления, независимо от того, принималось или нет в расчет пред-равновесное испускание. Такой результат вполне объясним тем, что Atchison подбирал параметры своей модели RAL, когда она была объединена с каскадом Bertini, отличающимся от каскада СЕМ2к и не содержащим пред-равновесного режима. Таким образом, распределения делящихся ядер по A, Z, энергии возбуждения В*, смоделированные по Atchison существенно отличаются от полученных по СЕМ2к, вследствие чего все характеристики деления также различны. Модель GEM2 также использовалась S. Furihata с каскадами Bertini [27] и ISABEL [28], поэтому все параметры модели были подобраны для работы с этими каскадами.

Чтобы получить хорошее описание сечений деления в комбинированной модели CEM2k+GEM2, было необходимо подобрать, по крайней мере, один параметр - параметр плотности уровней а/ для делящихся ядер с Z < 88 и параметр C(Z) (0.0.1) для ядер с Z > 88.

Ж. GEMINI

Программа GEMINI [64] рассчитывает распад составного (остаточного) ядра путем последовательных бинарных распадов. При этом учитываются все возможные моды распада от испускания легких частиц до симметричного деления.

Ширины распада для испарения фрагментов с Z < 4 рассчитываются с использованием формализма Hauser-Feshbach [65]. При испускании легкой частицы (Zi, А\) со спином J\ системой (Zq, Aq) с энергией возбуждения Е* и спином Jo (для остаточного ядра (Z2,A2) со спином J2) ширина распада задается выражением:

2 /, 4- 1 iii2 Г r(ZuAuZ2,A2) = -^- / TlP2(U2iJ2)dc np° HJo-Jal 0

В этом выражении l и б — орбитальный угловой момент и кинетическая энергия испущенной частицы соответственно p2{U2, J2) — плотность уровней остаточного ядра с тепловой энергией возбуждения:

U2 — Е* — В — Erot(J2) — б,

Здесь В - энергия связи, Erot(J2) - сумма энергий вращения и деформации остаточного ядра, ро - плотность уровней исходной системы.

Коэффициенты трансмиссии Т}(е) рассчитывались в приближении резкого края для классической системы с радиусом поглощения R:

О ДЛЯ 6 < Ecaut + Щ^Щ1

16 \ 1 ДЛЯ б > Ecoul + ^gfr1, где ц - приведенная масса.

Для бинарных распадов, соответствующих испусканию тяжелых фрагментов, ширины распада определялись с использованием формализма переходного состояния Моретто [66]: e*-e.ad(j0)) r(Zi, Ai, Z2, Аг) = J Psad(Usad, J0)de, о где Usad, и Psad - тепловая энергия и плотность уровней условной конфигурации в «седловой» точке: и sad — Е* — Esad{Jo) — е,

Esad(Jo) - сумма деформационной и ротационной энергий конфигурации в «седловой» точке, а б - кинетическая энергия трансляционной степени свободы.

Для всех плотностей уровней используется выражение для Ферми-газа:

2J -fl) exp (2VaU) p{U, J) =

1 + C/5/V3/2)al/4 > где t = y/U/а, о = ^£/40.848. В результате разложения подынтегральных выражений в окрестности нижнего предела, для ширин распада с испусканием частиц с Z\ < 4 было получено следующее приблизительное выражение :

9 7 4-1 Jq+JI г(ZuAuZ2,A2) = ^±-J2 Е Ji),

ПР0 J2=0 l=\j0-j2\ где:

U2 = Е*-В- Erot(J2) - Ecoul ~ h и ядерная температура приблизительно составляет:

V а,

Для Zi > 4: r(Z,, А\, Z2, А2) = --tsadPsad(USad> Jo)

27Г/)0 где:

Usad = Е* — Esad(Jo), и температура конфигурации системы в «седловой» точке: . IUsad sad — а

В связи с изложенным, целью данной диссертационной работы явилось экспериментальное исследование ядер-продуктов, образовавшихся при взаимодействии протонов с энергией 660 МэВ с мишенями 129I, 237Np и 241 Am, а также сравнение измеренных сечений образования остаточных ядер с расчетами, выполненными по наиболее развитым современным моделям. При этом был усовершенствован ряд спектроскопических методик.

Во Введении формулируется цель исследования, описываются основные представления и дается краткое описание принципов, положенных в основу моделей, использовавшихся для интерпретации полученных экспериментальных результатов.

Первая Глава диссертации посвящена проблемам и методам анализа 7-спектров, измеренных на ППД спектрометрах. Описан ряд методических экспериментов по определению периода полураспада ядра 140La в условиях изменения «мертвого времени» спектрометрического тракта в широком диапазоне. При обработке данных были установлены и учтены источники погрешностей, связанные с недоучетом «мертвого времени», и определен периода полураспада 140La с точностью, сопоставимой с рекоммендован-ными значениями. Был разработан метод определения сечений образования остаточных ядер в сложных цепочках распада и метод расчета оптимальных параметров эксперимента для измерения ядер-продуктов, образующихся в таких цепочках с малыми сечениями. Описан созданный пакет программ, реализующий разработанные методы анализа экспериментальных данных с использованием подходов, применяемых в прецизионной ядерной спектроскопии, таких, как учет пиков одиночного и двойного вылета, пределов на интенсивность 7-линий, их внутреннего отношения интенсивностей.

Во второй Главе описываются эксперименты по определению сечений протон-ядерных реакций на изотопах 129I, 237Np и 241 Am, проведенные на пучке протонов фазотрона с энергией протонов 660 МэВ. В главе излагается методика мониторирования пучка, способ оценки нейтронного фона при проведении эксперимента, облучения мишеней, выполнения 7-спектрометрических измерений, применявшиеся детекторы из высокочистого германия и спектрометрическая электроника. Приведены подробные таблицы с экспериментальными данными и примеры спектров. Графически проиллюстрирована обработка спектров программными методами. Всего получены сечения образования 74 ядер-продуктов для мишени 1291, 80 -для мишени 241 Am, и 53 - для мишени 237Np.

В третьей Главе проводится сравнение полученных экспериментальных результатов с расчетами по одиннадцати теоретическим моделям: LAHET (с каскадными частями Bertini и ISABEL, испарением по Dresner и делением по Atchison (RAL), а также каскадом INCL и делением ABLA и RAL), дубненской каскадно-испарительно-делительной моделью CASCADE, каскадно-экситонными моделями СЕМ95 и СЕМ2к, а также четырьмя комбинированными моделями, полученными объединением каскадных частей модели СЕМ2к и Лос-Аламосской версии модели кварк-глюонных струй LAQGSM с испарительно-делительными частями обобщенной испарительной модели S. Furihata GEM2 и моделью бинарного деления R. Charity GEMINI (LAQGSM+GEM2, CEM2k+GEM2, LAQGSM + GEMINI, CEM2k+GEMINI). Сравнение проведено как качественно, по поведению отношений экспериментальных и теоретических сечений, так и количественно, с использованием критерия, предложенного R. Michel. Показывается, что высокая точность измерения сечений позволила продемонстрировать недостаточную для практических применений точность моделирования изучавшихся реакций.

В Заключении приводятся основные результаты, полученные в ходе диссертационной работы. По теме диссертации опубликовано 8 работ с соавторами.

Все основные результаты опубликованы в работах [70, 69, 84, 72, 94, 95, 99, 96]

Благодарности

Автор выражает глубокую благодарность Директору Лаборатории Высоких Энергий им. В.И. Векслера и A.M. Балдина ОИЯИ профессору А.И. Малахову за создание благоприятных условий для работы над диссертацией.

Автор также признателен Дирекции Лаборатории Ядерных Проблем им. В.П. Джелепова, где были получены многие из результатов, вошедших в данную работу, и член-корреспонденту РАН В.П. Джелепову, с которым автору довелось лично обсуждать первые экспериментальные результаты, представленные затем на 85-й сессии Ученого Совета ОИЯИ.

Автор искренне благодарит своего научного руководителя доктора И. Адама, в плодотворной работе с которым с первых лет моей работы в ОИЯИ были получены многие научные результаты, в том числе та часть из них, которая вошла в данную диссертационную работу.

Особо хочу поблагодарить своих коллег профессора В.М. Цупко-Ситникова, докторов А.Р. Балабекян и А.А. Солнышкина за неоценимую помощь и моральную поддержку на различных этапах работы над диссертацией. Автор признателен докторам А.Н. Приемышеву и Я. Мразеку за помощь на начальном этапе работы над рядом программ и доктору К. Ка-товски за участие в их применении и обсуждении.

Глубокую признательность хочется выразить начальнику сектора № 7 НЭОРЯФ ЛВЭ, руководителю проекта ГАММА-2 и темы 03-1-094091/2005 доктору В.М. Головатюку за всестороннюю поддержку при подготовке данной диссертационной работы.

Автор не может не отметить важную роль начальника НЭОЯСиРХ ЛЯП профессора В.Г. Калинникова в ходе организации экспериментальных исследований, лежащих в основе данной работы, его постоянный благожелательный интерес к работе и профессиональному становлению автора.

Автор также высоко ценит поддержку и понимание со стороны главного научного сотрудника ЛЯП профессора К.Я. Громова и полезные обсуждения первых вариантов данной работы с начальником сектора № 1 НЭОЯСиРХ доктором В.М. Горожанкиным, проходившие в обстановке объективности и высокой научной требовательности.

Также автор глубоко благодарен доктору М.И. Кривопустову за активное участие в облучении высокорадиоактивных мишеней и решение ряда важных вопросов, связанных с организацией облучения. Автор высоко ценит помощь старшего научного сотрудника ЛЯП П.Чалоуна и руководимого им высококвалифицированного коллектива многодетекторного комплекса ЯСНАПП-2 в прецизионных спектроскопических измерениях, всегда проходивших в атмосфере делового сотрудничества, и благодарен научному сотруднику ЛЯП В.И. Стегайлову за полезные замечания.

Автор с благодарностью вспоминает о совместной работе с доктором Б.А. Кулаковым и значимой помощи коллег из Университета Марбурга, профессора Р. Брандта, докторов В. Вестмайера и X. Роботам.

Автор глубоко благодарен сотруднику Лос-Аламосской Национальной Лаборатории США доктору С. Машнику и профессору B.C. Барашенкову (ОИЯИ) за организацию теоретических расчетов, способствовавших интерпретации результатов, полученных в ходе данной работе, а также за множество полезных рекомендаций, данных С. Машником по рукописи диссертации. Кроме того автор весьма благодарен докторам А. Сирку и Р. Праелу из Лос-Аламоса за обсуждение ряда важных вопросов, связанных с теоретическими расчетами.

Хочу выразить глубокую признательность председателю Учебно-Научного Центра ОИЯИ профессору А.Н. Сисакяну, директору Центра доктору С.П. Ивановой и директору филиала НИИЯФ МГУ в Дубне доктору Т.В. Тетеревой за предоставленную возможность получения в Центре расширенной специализации по направлению 01 04.16 «Физика атомного ядра и элементарных частиц» в соответствии с программой магистратуры физического факультета МГУ им. М.В. Ломоносова.

Особо искренне я благодарен моим родителям - отцу, профессору ЧГУ С.Н. Пронских, и маме К.А. Пронских, никогда не препятствовавшим моему стремлению к самостоятельным научным поискам, а также моей жене С.В. Пронских, сыну Артему и дочери Жене, поддерживающим меня все годы работы над диссертацией, и не только.

Заключение

В работе были развиты методы автоматизированного анализа спектроскопической информации. Их эффективность была подтверждена в прикладных исследованиях. В ходе работы были получены следующие основные результаты:

1. На основе усовершенствованной методики определения сечений образования короткоживущих /^-нестабильных продуктов ядерных реакций методом активационного анализа создан пакет программ. Пакет объединяет в себе как подходы, характерные для прикладной спектрометрии, так и методы прецизионной ядерной спектроскопии и успешно применяется как при исследованиях взаимодействий протонов высоких • энергий с трансурановыми мишенями и продуктами деления, так и для определения скоростей реакций в активационных детекторах, и трансмутационных образцах на вторичных нейтронах, возникающих при облучении массивных мишеней частицами высоких энергий. Результаты опубликованы в [69].

2. В серии экспериментов выполнено прецизионное определение периода полураспада ядра 140La с помощью полупроводникового спектрометра с HPGe детектором на уровне точности, соответствующем рекомендованным значениям. При этом учтены источники погрешностей, возникающие при измерениях в условиях изменения загрузки спектрометра в широком диапазоне, а также применена процедура корректировки недоучета «мертвого времени» спектрометра. Результаты опубликованы в [70]. .

3. Разработан способ определения сечений остаточных ядер, находящихся в сложных цепочках распада и на его основе предложен метод расчета оптимальных параметров (времени облучения, задержки и измерения мишени) спектроскопического эксперимента по измерению короткоживущих /^-нестабильных ядер-продуктов, образующихся в реакциях с малыми сечениями и находящихся в сложных цепочках распада. Результаты расчетов продемонстрированы на примере короткоживущих изомеров изобары с А=152. Результаты опубликованы в [84].

4. Выполнены эксперименты по определению сечений образования ядер-продуктов в реакциях протонов с энергией 660 МэВ с высокорадиоактивными мишенями 129I, 237Np и 241 Am. С использованием разработанной методики и пакета программ определены сечения 74 продуктов в мишени 1291, 53 продуктов в мишени 237Np и 80 — в мишени 241 Am. Результаты опубликованы в [72, 94, 95].

5. Проведено сравнение сечений образования ядер-продуктов в мишенях 129I, 237Np и 241 Am с расчетами по 11 различным моделям. Показано, что лучшее согласие с экспериментальными данными для мишени 1291 показывают модели каскада СЕМ2к и LAQGSM с моделью деления GEMINI при том, что остальные модели также дают неплохое согласие для ядер-продуктов с А > 95. Продемонстрировано, что для мишеней 237Np и 241 Am согласие в целом неудовлетворительное, а наиболее адекватные результаты показали каскадные модели Bertini и ISABEL с моделью деления RAL. Высокая точность измерений сечений позволила показать недостаточную для практических применений точность моделирования изучавшихся реакций [99, 96].

1. Р.Г. Васильков, В.И. Гольдаиский, В.П. Джелепов, В.П. Дмитриевский, «Электроядерный метод генерации нейтронов и производства расщепляющихся материалов»^ Атомная Энергия,- 1970, вып.З, стр. 151-158.

2. Р.Г. Васильков, В.И. Гольданский, В.В. Орлов, «Об электрическом бридинге», Успехи Физических Наук, 1983, т. 139, вып. 3, стр. 436-464.

3. К.Д. Толстое, «Моделирование электроядерного способа получения атомной энергии и трансмутации активных отходов» (Доклад на 72 сессии Ученого Совета ОИЯИ 25 июня 1992 года) Дубна, 1992. -11 стр. (ОИЯИ 18-92-303). • •

4. C.D. Bowman, E.D. Arthur and P.W.Lisowski, "Nuclear Energy Generation and Waste Transmutation using and Accelerator Driven Intense Thermal Neutron Source", Nucl. Instr. and Meth. A320, 336-367 (1992).

5. Ю.П. Сивинцев, «Трансмутация радиоактивных отходов», Атомная техника за рубежом, 1992, т.2, стр. 1-9.

6. А.С. Никифоров, М.А. Захаров, А.А. Козарь, «Перспективы трансмутационного обезвреживания 237Np и 241Ат при облучении их тепловыми нейтронами внутри пористых иммобилизаторов», Атомная энергия, 1991, т.70, стр. 188. .

7. U. Fischer, Н. Kusters, H.W. Wiese, "Validation of methods and data for calculating nuclear properties of irradiated PWR fuel by comparison to experimental post-irradiation results", Trans. Am. Nucl. Soc. 45, 745746 (1983).•• > * '

8. W. Gudowski, "Transmutation of nuclear waste", Nucl. Phys. A654, 436c-457c (1999).

9. C. Rubbia, J.A. Rubio, "A tentative programme towards a full scale energy amplifyer", CERN/LHC/96-11 (EET), 1996.

10. S. Matsuura "Future perspectives of nuclear energy in Japan and the OMEGA program", Nucl. Phys., A654, 417c (1999).

11. R. Michel, P. Nagel, "International Codes and Model Intercompar-ison for Intermediate Energy Activation Yields", NSC/DOC(97)-l, NEA/OECD, Paris, 1997.

12. B.C. Барашенков, В.Д. Тонеев, «Взаимодействие высокоэнергетич-ных частиц и ядер с ядрами», М.: 1972. - 648 стр.

13. G. Rudstam, "Production rates of nuclides far off the stability line", Ark.fys. 36, 9-17 (1967).

14. Э. Рупп, Т. Фенеш, «Сечения образования продуктов расщепления тяжелых ядер протонами с энергией 660 МэВ», Препринт ОИЯИ 6-4998, Дубна, 1970.

15. S. G. Mashnik, "Cascade-Exciton Model Analysis of Excitation Functions for Proton-Induced Reactions at Low and Intermediate Energies", Изв. РАН, сер. физ. 60, 73 (1996) Bull. Russian Acad. Sci., Physics 60, 58 (1996)].

16. S. G. Mashnik, A. J. Sierk, and К. K. Gudima, "Complex Particle and Light Fragment Emission in the Cascade-Exciton Model of Nuclear

17. R. E. Prael and H. Lichtenstein, "User guide to LCS: The LAHET Code System", Los Alamos National Laboratory Report No. LA-UR-89-3014 (1989);

18. L. Dresner, "EVAP A Fortran Program for Calculation the Evaporation of Various Particles from Excited Compound Nuclei", Oak Ridge National Laboratory Report ORNL-TM-196, 1962 (unpiblished) ;

19. J.-J. Gaimard, and K.-H. Schmidt, "A reexamination of the abrasion-ablation model for the description of the nuclear fragmentation reaction", Nucl. Phys. A531, 709 (1991).

20. A. R. Junghans, M. de Jong, H.-G. Clerc, A. V. Ignatyuk, G. A. Kudyaev, and K.-H. Schmidt, "Projectile-Fragment Yields as a Probe for the Collective Enhancement in the Nuclear Level Density", Nucl. Phys. A629, 635 (1998).

21. A. V. Ignatyuk, G. N. Smirenkin, and A. S. Tishin, "Phenomenological Description of the Energy Dependence of the Level Density Parameter", Yadernaya Fizika No.3, 21, 485 (1975); Sov. J. Nucl. Phys. No.3, 21, 255-257(1975)].

22. R. E. Prael and M. Bozoian, "Adaptation of the Multistage Preequilib-rium Model for the Monte Carlo Method (I)", Los Alamos National Laboratory Report No. LA-UR-88-3238 (1988).

23. F. Atchison, "A Treatment of Fission for HETC", in Proceedings of Intermediate Energy Nuclear Data: Models and Codes, Proceedings of a Specialists' Meeting, Issy-les-Moulineau, France, 1994, p. 199.

24. K.K. Gudima, G.A. Ososkov, and V.D. Toneev, "Model for Pre-Equilibrium Decay of Excited Nuclei", Yad. Fiz. 21, 260 (1975) Sov. J. Nucl. Phys. 21, 138 (1975)].

25. S.G. Mashnik and V.D. Toneev, "MODEX — the Program for Calculation of the Energy Spectra of Particles Emitted in the Reactions of Pre-Equilibrium and Equilibrium Statistical Decays", JINR Communication P4-8417, Dubna (1974).

26. I. Dostrovsky, "Monte Carlo Calculations of High-Energy Nuclear Interactions. I. Systematics of Nuclear Evaporation", Phys. Rev. Ill, 1659 (1958).

27. I. Dostrovsky, Z. Frankel, and G. Friedlander, "Monte Carlo Calculations of Nuclear Evaporation Processes. III. Application to Low-Energy Reactions", Phys. Rev. 116, 683 (1959).

28. I. Dostrovsky and Z. Frankel, "Monte Carlo Calculations of Nuclear Evaporation Processes. IV. Spectra of Neutrons and Charged Particles from Nuclear Reactions", Phys. Rev. 118, 781 (1960).

29. A.G.W. Cameron, "A Revised Semiempirical. Atomic Mass Formula", Can. J. Phys. 35, 1021 (1957).

30. S.G. Mashnik, A.J. Sierk, O. Bersillon, and T. Gabriel, "Cascade-Exciton Model Analysis of Proton Spallation from 10 MeV to 5 GeV", Los Alamos National Laboratory Report LA-UR-97-3176 (1997), Nucl. Instr. Meth. in Phys. Research A414, 68 (1998).

31. C. Kalbach, "Towards a Global Exciton Model; Lessons at 14 MeV", J. Phys. G: Nucl. Part. Phys. 24, 847-866 (1998).

32. A. Chatterjee, K.H.N. Murthy, and S.K. Gupta, "Optical Reaction Cross-Section for Light Projectiles", Pramana 16, 391-402 (1981).

33. K.K. Gudima, S.G. Mashnik, and A.J. Sierk, "User Manual for the Code LAQGSM", Los Alamos National Laboratory Report LA-UR-01-6804, Los Alamos, 2001. , : ; n

34. S.G. Mashnik, K.K. Gudima, I.V. Moskalenko, R.E. Prael, A.J. Sierk, "CEM2k and LAQGSM codes as event generators for space-radiation-shielding and cosmic-ray-propagation applications", Advances in Space

35. Research 34, 1288-1296 (2004).t■ « • » . ••

36. N.S. Amelin, K.K. Gudima, and V.D. Toneev, "The quark-gluon string model and ultrarelativistic heavy-ion collisions", Sov. J. Nucl. Phys. 51(2), 327-333 (1990).

37. V.D. Toneev and K.K. Gudima "Particle emission in light and heavy ion reactions", Nucl. Phys. A400, 173c-189c (1983).

38. N. S. Amelin, "Simulation of Nuclear Collisions at High Energy in the Framework of the Quark-Gluon String Model", Joint Institute for Nuclear Research Report JINR-86-802, Dubna (1986).

39. V. D. Toneev, N. S. Amelin, and К. K. Gudima, "The Independent Quark-Gluon String Model for Heavy-Ion Collisions at Ultrarelativistic Energies", GSI Preprint GSI-89-52, Darmstadt (1989).

40. N. S. Amelin, К. K. Gudima, and V. D. Toneev, "The Quark-Gluon String Model and Ultrarelativistic Heavy-Ion Collisions", Sov. J. Nucl. Phys. 51, 327-333 (1990) Yad. Fiz. 51, 512-523 (1990)].

41. N. S. Amelin, К. K. Gudima, and V. D. Toneev, "Ultrarelativis-tic Nucleus-Nucleus Collisions in a Dynamical Model of Independent Quark-Gluon Strings", Sov. J. Nucl. Phys. 51, 1093-1101 (1990) Yad. Fiz. 51, 1730-1743 (1990)].

42. N. S. Amelin, К. K. Gudima, and V. D. Toneev, "Further Development of the Model of Quark-Gluon Strings for the Description of High-Energy Collisions with a Target Nucleus", Sov. J. Nucl. Phys. 52, 172-178 (1990) Yad. Fiz. 52, 272-282 (1990)]. :

43. S. Furihata, "Statistical analysis of light fragment production from medium energy proton-induced reactions", Nucl. Instr. Meth. B171, 252 (2000);

44. S. Furihata, "The Gem Code—The Generalized Evaporation Model and the Fission Model", in Proceedings of the Monte Carlo 2000 Conference, Lisbon, Portugal, (Springer Verlag, Berlin-Heidelberg, 2001), p. 1045.

45. R. J. Charity, "AT — Z Distributions of Secondary Fragments and the Evaporation Attractor Line", Phys. Rev. C58, 1073 (1998);

46. R. J. Charity, M. A. McMahan, G. J. Wozniak, R. J. McDonald, L. G. Moretto, D. G. Sarantites, L. G. Sobotka, G. Guarino, A. Panta-leo, L. Fiore, A. Gobbi, K. D. Hildenbrand, "Systematics of Complex

47. H. Hauser and H. Feshbach, 'The Inelastic Scattering of Neutrons", Phys.Rev. 87, 366 (1952).

48. L.G. Moretto, "Statistical emission of large fragments: a general theoretical approach", Nucl.Phys A247, 211-230 (1975).

49. D.V. Morrissey, D. Lee, R.J. Otto, G.T. Seaborg, "Measurement of the product mass distribution from heavy ion-induced nuclear reactions. I. Gamma-ray spectrometric product identification", Nucl. Instr. and Meth. 158, 499-514 (1979).

50. V.S. Kondrashov, Z.D .Moroz, A.A. Kolyashkin, R. Vaillancourt, "A computer program for the identification of nuclides by using median estimates of peak areas in gamma-ray spectra", Nucl. Instr. and Meth. in Phys. Res. A328, 542-546 (1993).

51. J. Frana, "Program DEIMOS32 for gamma-ray spectra evaluation", J. Radioanal. Nucl. Chem. 257(3), 583-587 (2003).

52. И.Б. Адам, И.И. Адам, M. Гонусек, В.Г. Калинников, B.C. Пронских, «Анализ сложных спектров гамма-излучения», Тезисы докладов 48 Совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра, Санкт-Петербург, 1998, стр. 318.

53. U. Reus, W. Westmeier, "Catalog of Gamma-Rays from Radioactive Decay", Atomic Data and Nuclear Data Tables 29, Nos.1-2, 1-192 (1983).

54. M. Konieczny, "JEF-PC 2.0. A PC program for viewing evaluated and experimental data", NEA Newsletter 15(2), 27-29 (1997).77. http://nucleardata.nuclear.lu.se

55. L.K. Peker, Nuclear Data Sheets for A=140, v.73< No.2, 261 (1994).

56. K. Debertin, U. Schoetzig, "Calibration of germanium spectrometers for gamma radiation", Kerntechnik 19(9/10), 420-423 (1977).

57. M.P. Unterweger, D.D. Hoppes, F.J. Schims, "New and revised half-life

58. J.A. Cooper, "Factors determining the ultimate sensitivity of Ge(Li) gamma-ray spectrometers", Nucl. Instr. and Meth. 82, 273-277 (1970).

59. И. Адам, А. Балабекян, B.C. Пронских, В.Г. Калинников, Я. Мразек, «Определение сечения ядерных реакций в сложных цепочках распада атомных ядер», препринт ОИЯИ Р15-2001-3; Applied Radiation and Isotopes, 56(4), 635-641 (2002).

60. И. Адам, М. Гонусек, Д. Венос, В.А. Морозов, Ф. Пражак, И. Форет, П. Чалоун, «Устройство транспортировки радиоактивных источников (ТУРИ) для установки МУК», Сообщение ОИЯИ Р13-87-682, Дубна, 1987.

61. J.B. Cumming, "Monitor reactions for high-energy proton beams", Ann. Rev. Nucl. Sci. 13, 261-286 (1963).

62. L. Moens, J. de Donder, L. Xi-Lei, A. Wispelaere, J. de Hoste, "Calculation of the absolute peak efficiency of gamma-ray detectors for different counting geometries", Nucl. Instr. and Meth. 187(2/3), 451-472 (1981).

63. H.R. Heydegger, A.L. Turkevich, A. Van Ginneken, P.N. Walpole, "Production of 7Be, 22Na, and 28Mg from Mg, Al, and SiC>2 by protons between 82 and 800 MeV", Phys.Rev. C14, 1506 (1976).

64. C.C. Ломакин, В.И. Петров, П.С. Самойлов, В кн.: «Радиометрия нейтронов активационным методом», М.: Энергоатомиздат, 1983, 144 стр.

65. J. Adam, A. Balabekyan, R. Brandt, V.S. Barashenkov, V.P. Dzhele-pov, V.P. Filinova, S.A. Gustov, V.G. Kalinnikov, M.I. Krivopustov, I.V. Mirokhin, J. Mrazek, R. Odoj, V.S. Pronskikh, O.V. Savchenko,

66. И. Адам, А. Балабекян, B.C. Барашенков, В.П. Джелепов, С.А. Густов, В.П. Филинова, В.Г. Калинников, М.И. Кривопустов, И.В. Мирохин, B.C. Пронских, А.А. Солнышкин, В.И. Стегайлов,

67. B.М. Цупко-Ситников, Я. Мразек, Р. Брандт, В. Вестмайер, Р. Одой,

68. C.Г. Машник, Р.Е. Праел, К.К. Гудима, М.И. Базнат, «Исследование образования продуктов протон-ядерных реакций в мишени 1291 при энергии протонов 660 МэВ», Письма в ЭЧАЯ, т.1, №4, 2004, стр. 53-64.

69. B.М.Цупко-Ситников, Я.Мразек, Р.Брандт, В.Вестмайер, Р.Одой,

70. C.Г.Машник, Р.Е.Праел, К.К.Гудима, М.И.Базнат, «Сравнение сечений образования остаточных ядер в мишенях 237Np и 241 Am при энергии протонов 660 МэВ с модельными расчетами», Письма в ЭЧАЯ, т.2, вып.6, 2004.

71. J.P. Bondorf, A.S. Botvina, A.S. Iljinov, I.N. Mishustin, and K. Sneppen, "Statistical multifragmentation of nuclei", Physics Report 257, 133-221 (1995).