Измерение сечений образования радиоактивных продуктов при облучении мишеней из natNi и 93Nb протонами промежуточных и высоких энергий тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

Федеральное государственное унитарное предприятие «Государственный Научный Центр Российской Федерации Институт Теоретической н Экспериментальной Физики»

На правах рукописи

Павлов Кирилл Владимирович

Измерение сечений образования радиоактивных продуктов при облучении мишеней из па1№ и 931ЧЬ протонами промежуточных и высоких энергий

Специальность: 01.04.16 - Физика атомного ядра и элементарных частиц

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

9 ИЮН 2011

Москва 2011 г.

4849483

УДК 621.039.584

Работа выполнена в ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ», г. Москва.

Научный руководитель: доктор физ.-мат. наук Титаренко Ю. Е.

(ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ», г. Москва)

Официальные оппоненты: доктор физ.-мат. наук Куликов В. В.

(ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ», г. Москва)

доктор физ.-мат. наук Улин С. Е. (НИЯУ МИФИ, г. Москва)

Ведущая организация: Обнинский институт атомной энергетики

(Калужская обл., г. Обнинск)

Защита диссертации состоится "21" июня 2011 г. в "11" часов на заседании диссертационного совета Д 201.002.01 в конференц-зале «ГНЦ РФ ИТЭФ» по адресу: г. Москва, ул. Б. Черемушкинская, д. 25.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИТЭФ. Также диссертация и автореферат доступны по запросу через электронную почту Kirill.Pavlov@itep.ru

Автореферат разослан "18" мая 2011 г.' Ученый секретарь диссертационного совета^

кандидат физ.-мат. наук Васильев В. В.

Общая характеристика работы

Проблемы безопасности ядерно-энергетических установок, обращения с ядерными отходами и замыкания ядерного топливного цикла остаются наиболее приоритетными проблемами ядерной энергетики. В последние годы для их решения созданы программы, в которых, наряду с вопросами повышения ядерной безопасности различных типов реакторов, рассматриваются вопросы природных ресурсов, накопления, хранения и переработки отработанного ядерного топлива (ОЯТ), радиохимического выделения и трансмутации минорных актинидов ((МА) - Мр, Аш, Сш) и долгоживущих продуктов деления

23& 232

(ПД), а также конверсии сырьевых изотопов ( и, ТЬ), соответственно, в делящиеся (239Ри, 233Ц). В качестве основных направлений в этих программах выделены: объекты трансмутации (МА, ПД), режимы радиохимической переработки ОЯТ, промышленная трансмутация на базе инновационных ядерно-энергетических установок с бланкетами на быстрых нейтронах.

Современные тенденции развития ядерной энергетики основываются на количественном росте числа атомных электростанций с тиражированием во-до-водяных энергетических реакторов (ВВЭР) с открытым ядерным топливным циклом (ОЯТЦ), и только в будущем предполагается их перевод на замкнутый ядерный топливный цикл (ЗЯТЦ). По разным оценкам, приемлемые запасы урана могут быть исчерпаны уже в течение этого века. Поэтому национальные программы по созданию крупномасштабной ядерной энергетики с ЗЯТЦ рассматривают два основных сценария: увеличение доли быстрых реакторов (БР) и трансмутация МА с их применением; увеличение доли БР и сокращение доли ВВЭР, введение дополнительных специальных «реакторов выжигателей/конверторов».

При этом в ряде программ, как наиболее перспективные, рассматриваются концепции: «реактора выжигателя/конвертора» на расплавленных солях, концепции подкритических бланкетов с источниками нейтронов на базе пучка протонов сильноточного ускорителя и свинцовой мишени или на базе термоядерных реакций (ТОКАМАК).

Для всех перечисленных ядерно-энергетических установок требуется широкий спектр конструкционных материалов, но особый интерес вызывают

материалы, которые применяются в ускорительно-реакторной или термоядер-но-реакгорной технологиях.

В атомной технике широко используются сплавы на основе Zr с добавлением Nb (сплав Н-1.1, содержащий 1% Nb; сплав Н-2.5, содержащий 2.5% Nb), из которых изготавливаются элементы конструкции активных зон ядерных реакторов. В ускорительной технике традиционные сверхпроводники (сплавы Nb-Ti, соединение №>зБп) применяются в сверхпроводящих магнитных системах в виде композитов с матрицей из нормального металла с высокими тепло-и электропроводностью. Нержавеющие стали и сплавы на основе Ni и Сг используются в качестве оболочек поглощающих элементов, пружинных элементов TBC и в отдельных случаях для дистанционирующих решеток TBC.

В соответствии с базой ядерных данных Nuclear Wallet Cards, при взаимодействии высокоэнергетических протонов с различными материалами (до Bi включительно) могут образоваться -3170 продуктов реакций, из которых 281 стабильных изотопов и 2889 радиоактивных (вместе с метастабильными состояниями, число которых 582).

Радиоактивные и стабильные продукты реакций (РПР и СПР, соответственно) образуются непосредственно в ходе ядерной реакций. Причем радиоактивные образуются как в ходе ядерной реакции, так и в ходе распада независимо образовавшихся их генетических предшественников. В соответствии с принятой терминологией сечения образовавшихся нуклидов можно разделить по типу продуктов реакций на: независимые - (i); суммы значений независимого метастабильного и основного состояний - i(Em¡+g); независимые мета-стабильные - i(m); кумулятивные и супракумулятивные - с, с*.

Точные данные о сечениях ядерных реакций играют чрезвычайно важную роль в фундаментальных и прикладных исследованиях. В настоящее время сечения образования продуктов реакций определяются с использованием двух методик - обратной и прямой кинематики. В первой из них водородная мишень облучается пучком ионов Cj-^lH), измеряются массовые и зарядовые распределения продуктов реакций и определяются только независимые сечения ядерных реакций. Во второй тонкая мишень облучается пучком протонов (,'# ->"|г) и образовавшиеся в ней продукты реакций, как без химической сепарации, так и с сепарацией выбранных продуктов реакций, измеряются мето-

дами а, ß, 7-спектрометрии на базе Si, Ge или жидких сцинтилляционных детекторов высокого разрешения (иногда обозначается как акгивационная методика). В этом случае определяются в основном кумулятивные сечения продуктов реакций и лишь частично независимые и метастабильные. Как правило, при использовании этой методики, короткоживущие нуклиды с периодом полураспада до 5 минут (~ 1981 ядер) не регистрируются. Остальные (~ 880 ядер) с периодом полураспада от 5 минут до ~ 103 лет достаточно надежно регистрируются методами а, ß, -^спектрометрии и еще 25 с периодами полураспада ~ 103-104лет могут быть зарегистрированы с использованием низкофоновых спектрометров.

Одновременно с развитием экспериментальных методов развиваются и расчетные методики - высокоэнергетические транспортные программы (ВЭТП), задача которых предсказать сечения ядерных реакций в требуемом диапазоне масс-мишеней 'и энергий налетающих протонов. Оценка их предсказательной способности осуществляется с использованием полученных экспериментальных данных.

Экспериментальное определение сечений образования радиоактивных продуктов реакций при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с natNi и 93Nb как с важнейшими конструкционными материалами, использующимися в реакторной и ускорительной технологиях, и верификация ВЭТП, с применением полученных данных, является предметом исследования настоящей диссертации, чем, принимая во внимание сказанное, определяется ее актуальность.

Цель диссертационной работы состоит в экспериментальном определении значений сечений образования радиоактивных продуктов реакций (РПР) при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с мишенями из natNi и 93Nb, перспективными для использования в качестве конструкционных материалов критических и подкритических технологий и методологическом обосновании используемого метода мониторных реакций.

В соответствии с этим можно выделить основные задачи диссертации:

1)сбор и анализ имеющейся экспериментальной информации по протонным сечениям na,Ni и 93Nb;

2) обоснование метода исследований, выбора энергий налетающих прото-

нов;

3) методологическое обоснование используемого метода мониторных реакций;

4) формирование аппаратурно-методического и информационного обеспечения эксперимента и его адаптация к условиям облучения на протонном синхротроне У-10 ИТЭФ;

5) проведение облучений образцов, физических измерений и обработка их результатов;

6) определение сечений образования РПР и 93Мэ в широком диапазоне энергий протонов;

7) определение сечений мониторных реакций;

8) сравнение экспериментальных значений сечений РПР па'№ и 93ЫЬ, где это возможно, с опубликованными ранее результатами;

9) сравнение мониторных сечений 27А1(р,х)7Ве, 27А1(р,х)24Ыа и 27А1(р,х)22Ыа с опубликованными ранее результатами;

10) проведение расчетов по различным ВЭТП для определения сечений РПР для па'№ и 93№>;

11) верификация использованных ВЭТП путем сравнения полученных экспериментальных значений сечений РПР па'№ и 93№> с расчетными данными.

Методы исследований

В диссертационной работе используются следующие основные методические приемы:

1) у-спектрометрия облученных протонами образцов исследуемых материалов без предварительной химической сепарации;

2) сопоставление полученных результатов с имеющимися экспериментальными и расчетными данными.

Научная новизна выполненных исследований заключается в следующем: определено 1112 значений сечений, что позволило получить 47 функций возбуждения для па'№ и 109 для 93№). Из них 9 и 66 функций возбуждения, соответственно, для па'№ и 93М> представлены впервые. В уже изученных функциях возбуждения для па1№ и получено 175 и 503 значения сечений в других, ранее не изученных, диапазонах энергий. С использованием полученных данных оценена предсказательная способность семи ВЭТП: ВЕЯТШ!,

ISABEL, INCL4.2, CEM03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07. Для 12 значений энергий определены значения трех мониторных реакций: 27А1(р,х)7Ве, 27Al(p,x)24Na и 27Al(p,x)22Na.

На защиту выносятся:

1) методика и результаты измерений выходов РПР в протонных реакциях для следующих материалов: natNi и 93Nb при одиннадцати энергиях протонов: 0.04, 0.07, 0.1, 0.15,0.25, 0.4,0.6, 0.8,1.2,1.6 и 2.6 ГэВ;

2) методика и результаты измерений сечений трех мониторных реакций 27А1(р,х)7Ве, 27Al(p,x)24Na и 27Al(p,x)22Na при 12 энергиях протонов 0.04, 0.045, 0.07, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4,0.6, 0.8, 1.2, 1.6 и 2.6 ГэВ;

3) результаты сравнения полученных экспериментальных значений сечений с соответствующими расчетными данными и определение предсказательной способности высокоэнергетических транспортных программ.

Практическое значение работы:

1) возможность использования полученных данных для верификации и модификации ВЭТП, применяемых при создании и эксплуатации подкритиче-ских установок с источниками нейтронов на базе пучка протонов сильноточного ускорителя;

2) дополнение мировых баз данных по протонным сечениям.

Структура диссертации

Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения (общих выводов по диссертации) и приложения, оформленного отдельным томом; имеет объем 121 страницу печатного текста; содержит 35 рисунков, 14 таблиц и библиографию (179 названий).

Краткое содержание работы

Во Введении рассмотрены перспективы ядерной энергетики, ее переход на ЗЯТЦ с использованием подкритических бланкетов с источником нейтронов на базе пучка протонов сильноточного ускорителя. Обоснован выбор исследуемых конструкционных материалов.

В Главе 1 обсуждаются эксперименты, выполненные в обоснование проектов подкритических систем; представлен количественный анализ продуктов реакций, их периодов полураспада и возможности их экспериментального определения. Приведены результаты информационного анализа базы ядерных

данных по сечениям взаимодействия протонов с ядрами па£№ и 931ЧЬ. В рамках предварительного планирования эксперимента анализируются возможности проведения сравнения получаемых данных с имеющейся экспериментальной информацией, полученной при помощи аналогичной методики, для общей оценки их достоверности.

В Главе 2 представлена методика экспериментального определения и значения сечений мониторных реакций 27А1(р,х)7Ве, 27А1(р,х)мМа, 27А1(р,х)22Ка при 12 энергиях протонов: 2600, 1600, 1200, 800, 600, 400, 249, 147.6, 97.2, 66.0, 44.6 и 40.8 МэВ. Полученные данные позволяют получить систематизацию определения плотности потока протонов методом мониторных реакций и методом токовых трансформаторов. Для этого использовались результаты 92 экспериментов по измерению сечений образования ядер-продуктов в конструкционных материалах.

Число протонов, прошедших через образцы и мониторы определялось с использованием калиброванных токовых трансформаторов. Результаты измерений показаний токовых трансформаторов формировались специальной программой, которая представляла оцифрованную информацию в виде:

1) суммарной осциллограммы каждого облучения (рис. 1);

2) временной зависимости амплитуд протонных импульсов каждого облучения (рис. 2).

500 1000 1500

Время, нс Время облучения, мин

Рис. 1. Суммарная осциллограмма структуры Рис. 2. Детальная временная структура протонного пучка цикла облучения

Формула для определения плотности потока протонов при использовании

токового трансформатора имеет вид

ф = * '-!!а£__

ьст Ке-Т Э

где ФРСТ - плотность потока протонов при облучении образца; /- поканальная сумма в импульсах суммарных осциллограмм (В); Г - ширина канала оцифровки (с); АгПих - отношение числа частиц, прошедших через образец к полному числу частиц; К - коэффициент преобразования сигнала токового трансформатора, (В/А); е - элементарный заряд (Кл); Г„т - время облучения; 5 - площадь образца.

Погрешность определения плотности потока частиц составила 4.2 %.

Скорости реакций образования 24На, 22Ка и 7Ве в алюминиевых фольгах при использовании метода ^спектрометрии вычислялись с использованием выражения (4). Сечения мониторных реакций и их погрешности определялись из выражений

псипУнм!

0^=4-, (2)

®гсг

Асг0™™ М

( А псшУпхЗ

_сипУшс1 А/ псипУЫ <7, ^ Я,. J

1 Г " \2

АФщг чФрсг )

(3)

где ЩитГт> - кумулятивная/независимая скорость реакции г'-го нуклида (г 22Ыа, 7Ве)

Результаты определения сечений мониторных реакций 27А1 (р, х)24Ш, 27А1 (р, х)7Ве и 27А1 (р, х)22Ма, вместе с данными других лабораторий, представлены на рис. 3-5.

Вклад 27А1(п, а)-реакции в образование 2ФМа не учитывался. Характерная погрешность определения сечения 24Ыа »9 %, 7Ве »14 % и 22Иа ~6 %. Полученные результаты в пределах 5 % совпадают с данными наиболее часто цитируемой работы ТоЬаНет (1981), за исключением точек при энергиях 0.4 и 0.066 ГэВ (рис. 6), что свидетельствует о высокой надежности предложенной методики и возможности ее использования для измерения других мониторных реакций.

В Главе 3 описана методика определения значений выходов РПР и их по-

ю а

X

3

Энергия протонов, МэВ

Энергия протонов, МэВ

Рис. 3. Функция возбуждения реакции Рис.4. Функция возбуждения реакции 27Al(p,x)24Na: ■ - настоящая работа, о - R. 27А1(р,х)7Ве: ■ - настоящая работа, л -

R. Michel (1995), 0 - R. Michel (1997), Ф -

Michel (1995), л - R. Michel (1997), о - Th. Sciekel (1996), * - В. Dittrich (1990), О - R. r. Bodemann (1993) Michel (1985), 0 - R. Michel (1989), & - R. Michel (1986), Ж - R. Bodemann (1993)

"r T

Th. Sciekel (1996), о - R. Michel (1989), □ ■

© 1.15

m

H

Энергия протонов, МэВ

500 1000 1500 2000 2500 Энергия протонов, МэВ

Рис. 5. Функция возбуждения реакции Рис. 6. Сравнение полученных данных с

27Al(p,x)22Na. в - настоящая работа, о - R. данными J. Tobailem (1981)

Michel (1979, 1995, 1997), □ - J. Tobailem

(1975), Д- J. Tobailem (1981), 0 - G. F.

Steyn (1990)

грешностей по результатам анализа первичной экспериментальной информации.

Регистрация продуктов реакций осуществлялась с использованием двух у-спектрометров на базе ве-детекторов с разрешением 1.8 и 1.7 кэВ для у-линии 1332 кэВ 60Со. В качестве мониторной использовалась реакция 27А1(р,х)22Ыа. Формулы, используемые для определения скоростей ядерных реакций в образцах, для (одно) двухзвенной цепочки «генетически» связанных радионуклидов при импульсном облучении экспериментальных образцов протонам с амплитудной нестационарностью их структуры, имеют вид:

ГА А 1

пат/та __1 * / л\

1 ГГТ' (4)

'/1 *■ I М

дат/М _ '_ Л2~Л, .

Щй =

А\ Л,

Рг ¿2) ЯТа,"Пг-ег

(6)

(7)

И р* )

где Л, А2 -А\-к/1г А\ = - параметры, определяемые путем

фитирования экспериментальных точек кривых распада «материнского» и «дочернего» ядер методом наименьших квадратов («материнский нуклид -индекс 1», «дочерний нуклид - индекс 2»); Л^ - число ядер в облучаемом образце; г)и т\2 - абсолютные выходы у- квантов; \ь \2-постоянные распада; е,, в 2 - абсолютная эффективность спектрометра при энергиях у- квантов Е\ (первый нуклид) и Е2 (второй нуклид); у,2 - коэффициент ветвления, т.е. вероятность перехода материнского нуклида в дочерний.

Поправки учитывающие поглощение -у-квантов в материале экспериментального образца, определяются с учетом толщины и полного сечения взаимодействия -у-квантов данной энергии с материалом образца.

Поправки Т7, и учитывающие распад продуктов реакций во время облучения с учетом амплитудной нестационарности протонных импульсов, определялись из данных о временной структуре цикла каждого облучения.

Плотность потока протонов и его погрешность определяются из выражений

ппЛа

(8)

(7

топ

ЛФ ф

1

топ + АсГИОп

а "

топ /

(9)

где - скорость образования Ыа в алюминиевом мониторе; - сечение реакции 27А1 (р, лс)22Ыа при данной энергии протонов; Ф - средняя по площади, скважности и измеренным значениям амплитуд импульсов облучения плотность потока протонов.

Определив с использованием формул (4—7) скорости ядерных реакций в облученных образцах и с использованием формулы (8) - плотность потока протонов, при которой облучался образец, требуемое сечение образования данного продукта реакции и его погрешность вычисляются из выражений аналогичных (2) и (3).

Как показывает анализ, основной вклад в полную погрешность сечений вносят неопределенности значений ядерных данных - абсолютных квантовых выходов и сечений мониторных реакций, а также неопределенность эффективности регистрации спектрометра.

Используемые значения мониторной реакции, представленные в табл. 1, были определены на основании систематики функций возбуждения реакции 27А1(р,х)22Ыа, полученных разными авторами (рис. 5).

Глава 4 посвящена описанию техники эксперимента. Описывается ускоритель У-10 ИТЭФ и приводятся технические характеристики канала быстрого вывода протонов, который использовался для облучения образцов (рис.7).

Поскольку синхротрон ИТЭФ является кольцевой установкой, при ускорении энергия протонов измеряется с учетом одной из основных характеристик синхротрона, а именно неизменяемой длины замкнутой орбиты протонов, движущихся по кольцу. Точное измерение соответствующей ускоряющей радиочастоты обеспечивало точное определение энергии протонов. Потери энергии при транспортировке пучка протонов к месту облучения эксперимен-

гальных образцов учитывались путем введения поправок на взаимодействие протонов с конструкционными элементами транспортного канала и самими образцами. Расчет значений энергий протонных пучков при облучении «сэндвича» экспериментальный образец - монитор и используемые значения мо-ниторной реакции 27А1(р,х)7'2На при вычисленных энергиях приведены в табл. 1. Расположение образцов и мониторов, закрепленных в центре алюминиевой пластины с размерами 72x72 мм и толщиной 0.1 мм, которая при облучении устанавливалась перпендикулярно пучку протонов, показано на рис. 8.

Основные рабочие характеристики спектрометров, используемых для измерений спектров у-излучения облученных образцов, а именно: временная и температурная стабильности, эффекты каскадного суммирования, предельная загрузка спектрометра - приведены в диссертации. Абсолютная эффективность регистрации для различных высот и энергий, как наиболее важные характеристики, представлены на рис 9. Примеры измеренных -^спектров облученных образцов из п:й№93ИЬ приведены на рис. 10 и 11.

Рис. 7. Схема транспортного канала и элементы быстрого вывода протонного пучка (1 -подставка для размещения юстировочного столика и облучаемой мишени; 2 - токовый трансформатор; 3 - выходной фланец вакуумного протонопровода; 4 - поворотный магнит; 5 и 6 - дуплет квадрупольных линз, обеспечивающих фокусировку пучка; 7 - септум магнит; 8 и 9 - магнитные блоки ускоряющего кольца; 10 - кикер-магнит с углом отклонения 15 мрад)

Л

Al мониторы 0 10.5 мм

Р

№> образец 0 10.5 мм

Ni образец 0 10.5 мм

Рис. 8. Схема облучения образцов

Описано программное (SIGMA) и константное (PCNUDAT) обеспечение эксперимента, организация процесса измерений и обработки первичных экспериментальных результатов (GENIE2000). При идентификации РПР в ходе анализа измеренных 7-спектров процедура разделялась на три этапа:

1) сначала исключались у-линии короткоживущих нуклидов (с периодами полураспада менее 5 минут), а у-линии оставшихся, в соответствии с базой PCNUDAT, в пределах разрешающей способности спектрометра, объединялись в один массив (высокая разрешающая способность спектрометра существенно сокращает число у-линий, входящих в него);

2) затем с использованием программы SIGMA определялось значение периода полураспада для этой у-линии на основании всех последовательно измеренных спектров и сравнивалось с соответствующими значениями базы ядерных данных PCNUDAT;

3) и наконец, идентифицированный по энергии и периоду радионуклид анализировался на наличие и других у-линий в соответствии с базой ядерных данных PCNUDAT. .

На рис. 12 и 13 представлены примеры распадных кривых продуктов реакций в облученных образцах, которые, в соответствии с формулами (2-5), использовались для определения независимых и кумулятивных скоростей реакций материнских и дочерних ядер.

Таблица1. Значения энергий протонных пучков при облучении "сэндвича" экспериментальный образец - монитор с учетом ионизационных потерь на конструкционных элементах транспортного канала и значения мониторной реакции 27А1(р,х)22№ при вычисленных энергиях.

Энергия (ГэВ) 1 ю 0 1 ю О я I В5 СО о 2 ^ Мембр Ре (мм) Толщина воздуха (мм) а, ю 8 03 = 1 И <~ ТЗ т о Е 14 о о ю ¿Е полют 110мк ч? ю о ■2 я п § Ы •а К м ¡1 гч т О " ■ 2 94* я 2 в 6. 8 о X о ш «О О <и м О К м сч о. 8 о ш -о сч & о к ы •а сч а *£Э О и м сч о £2 Й с о 2 М с о ■В л £ (Ч а о # ■а о 2 ь ы л г к

0.04 1.471 48.00 0.1 185 0.69 0.26 0.14 1.75 0.58 0.30 1.99 0.61 1.97 3.14 46.0 44.9 4.73 6.03 43.3 42.0 43.4 2.6 42.9 2.6

0.07 ЫЬ-№ 1.747 69.95 0.1 185 0.52 0.19 0.10 1.29 0.42 0.21 1.46 0.45 1.46 2.32 68 67.6 3.47 4.42 66 65.5 22.5 1.4 23.2 1.4

0.1 2.044 100.01 0.1 185 0.40 0.14 0.08 1.01 0.33 0.16 1.09 0.33 1.13 1.80 99 98 2.66 3.37 97 97 19.8 1.3 19.8 1.3

0.15 "МЫА 2.4187 150.06 0.1 185 0.30 0.11 0.06 0.76 0.24 0.11 0.83 0.12 0.85 1.35 149 149 2.00 2.48 148 148 17.1 1.1 17.1 1.1

0.25 2.929 250.01 0.1 185 0.22 0.08 0.04 0.55 0.18 0.08 0.60 0.18 0.61 0.98 249 249 1.45 1.83 249 248 15.0 0.9

0.4 3.404 400.14 0.1 185 0.17 0.06 0.03 0.43 0.16 0.06 0.47 0.16 0.48 0.78 400 399 1.16 1.47 399 399 15.8 1.0

0.6 3.783 600.30 0.1 185 0.15 0.05 0.03 0.37 0.14 0.05 0.40 0.14 0.41 0.66 600 600 0.98 1.25 599 599 16.0 1.0

0.8 4.018 799.75 0.1 185 0.13 0.05 0.03 0.34 0.13 0.05 0.37 0.13 0.37 0.61 799 799 0.90 1.15 799 799 15.5 1.1

1.2 4.289 1199.51 !0.1 185 0.12 0.04 0.02 0.31 0.12 0.04 0.34 0.12 0.35 0.56 1199 1199 0.83 106 1199 1198 14.4 1.0

1.6 № 4.435 1599.17 0.1 185 0.12 0.04 0.02 0.33 0.11 0.04 0.00 0.00 0.35 0.57 1599 1599 0.67 0.67 1598 1598

1.6 ЫЬ 4.435 1599.17 0.1 185 0.12 0.04 0.02 0.30 0.11 0.04 0.00 0.00 0.33 0.54 1599 1599 0.64 0.64 1599 1599 13.2 1.0

2.6 № 4.603 2605.82 0.1 185 0.12 0.04 0.02 0.33 0.11 0.04 0.00 0.00 0.35 0.57 2605 2605 0.67 0.67 2605 2605

2.6 № 4.603 2605.82 0.1 185 0.12 0.04 0.02 0.30 0.11 0.04 0.00 0.00 0.33 0.54 2605 2605 0.64 0.64 2605 2605 11.4 0.9

О-

а

а

и и

■е-

ю <

Энергия 7-квантов, кэВ Энергия у-квантов, кэВ

Рис. 9. Абсолютная эффективность регистрации спектрометра

Н=4ртт

Н=40тт

И=80тт

Н=1ООг

НшЮЮ»

'Н=Э0О!рт

Н=£0ЙТ11

Энергия, кэВ

Рис. 11. Пример у-спектра 93>!Ъ №05. Ер=2600 МэВ. 1.61 ч после облучения. Продолжительность измерения 900 с

Энергия, кэВ

Рис. 10. Пример т-спектра natNi №05. Ер=2600 МэВ. 1.47 ч после облучения. Продолжительность измерения 900 с

Рис. 12. Примеры распадных кривых продуктов реакции в пЯ№, облученном протонами с энергией 2600 МэВ

Рис. 13. Примеры распадных кривых продуктов реакции в 93№>, облученном протонами с энергией 2600 МэВ

Время высвечивания, дни

О 2 4 6 8 10 12 U

Время высвечивания, дни

В Главе 5 приведены результаты определения выходов РПР для исследуемых в настоящей работе протонных реакций. В проведенных экспериментах было определено 1112 (см. табл. 2) значений сечений образования радиоактивных продуктов реакций, из них 143 значения независимых (обозначение-(i)), 127 значений суммы выходов независимых метастабильного и основного состояний (i(Em/+g)), 137 значений независимых выходов метастабильного состояния (i(Emj), 705 значений кумулятивных и супракумулятивных выходов (с, с*). Количество полученных сечений образования радиоактивных продук-

тов реакций каждого типа по всем энергиям подробно представлено в табл. 2.

Средняя точность определения скоростей реакций и сечений образования продуктов реакций составляет: для па'№ - 6.8 % и 11.4 % соответственно, для 93№> - 11.2 % и 15.2 % соответственно (рис. 14 и 15). Точность определения плотности потока протонов при использовании метода мониторных реакций, как для па,№, так и для93ЫЪ, находится в диапазоне от 6.9 % до 9.7 %.

150

>я § 100

V

0 25 50 75 100 0 25 50 75 100

Погрешность скорости реакции, % Погрешность сечения, %

Рис. 14. Распределения погрешностей скоростей реакций и сечений °а'№

«

s s

s

ЕГ

150

I00

50

Ср. знач. 15.16

0 25 50 75 100 О

Погрешность скорости реакции, % Рис. 15. Распределения погрешностей скоростей реакций и сечений "Nb

25 50 75 100

Погрешность сечения, %

Таблица 2. Общее количество измеренных выходов радиоактивных продуктов реакций различных типов по каждому эксперименту

Нуклид Энергия, Тип выхода Всего

ГэВ i с+с* i(2mj) iiSmi+g)

0.04 2 10 4 3 19

0.07 2 17 6 3 28

0.1 2 22 9 4 37

0.15 3 29 10 4 46

0.25 5 37 10 6 58

93Nb 0.4 5 42 10 8 65

0.6 6 50 И 9 76

0.8 7 57 10 12 86

1.2 8 64 12 12 96

1.6 9 73 12 12 106

2.6 9 74 12 12 107

0.04 4 13 1 2 20

0.07 5 14 1 2 22

0.1 6 15 2 4 27

0.15 6 16 2 4 28

0.25 10 20 3 4 37

n*Ni 0.4 9 20 3 4 36

0.6 9 24 3 4 40

0.8 9 26 4 4 43

1.2 9 26 4 4 43

1.6 9 28 4 5 46

2.6 9 28 4 5 46

ВСЕГО 143 705 137 127 1112

Полученные данные сравнивались с данными, полученными в ZSR (Zentrum für Strahlenschutz und Radioökologie, Hannover, табл. 3).

Результаты сравнения показывают, что число сечений РПР измеренных в ИТЭФ в ~ 1.5 - 4 раза превосходит число сечений измеренных в ZSR, что обусловлено возможностью измерения в ИТЭФ короткоживущих продуктов реакций. По этой причине полные составы измеренных продуктов реакций (N0), полученных в обеих лабораториях, несколько отличаются. В качестве критерия согласованности экспериментальных результатов ИТЭФ и ZSR использовался среднеквадратичный фактор отклонения <F>, представленный формулой (12), в которой ^Г^ заменяется на R, рассчитанный для общей выборки

(N0-

ТаблицаЗ. Сравнение результатов ИТЭФ и гЛС для па1№ и 93Мз

Энергия ИТЭФ, МэВ Энергия МэВ N(/N¡/N35 ИТЭФ N(/N¡/N3® Нуклид Тип <7ИТЭФ

43 ± 1 43.3± 0.4 42. 20/11/11 13/11/11 1.25 52Мп с 0.631± 0.051 1.160± 0.063 1.25

66 ±1 67.3 ±0.6 22/11/11 12/11/11 1.30 - - - - 1.30

97 ± 1 97.5±1.7 90.1±0.7 25/16/16 17/16/16 1.25 - - - - 1.25

148 ±1 148±1 25/17/17 18/17/17 1.15 - - - - 1.15

599 ±2 600±0 40/6/6 6/6/6 1.12 - - - - 1.12

799 ±2 800±0 43/17/16 17/17/16 1.19 ^Со ¡(т+й 16.9 ±1.5 9.4 ±1.2 1.12

1199± 3 1200±1 43/22/21 22/22/21 1.27 4"Со <(т+ё) 18.4 ±1.7 10.3 ±1.3 1.22

1598 ±4 1600±1 46/22/20 22/22/20 1.25 ^Со 58Со Кт+§) 1.79 ± 0.17 13.6 ±1.3 1.1 ± 0.14 6.66 ±0.95 1.13

2605 ± 8 2600±18 46/22/21 22/22/21 1.45 ^Со ¡(т+Б) 11.1 ±1.2 3.3 ± 0.5 1.31

93№>

46 ± 1 44.1 ± 1.5 19/5/5 8/5/5 1.46 87ту 87у с с* 14.3±1.1 19.1±1.5 8.47± 0.68 8.7 ± 0.62 1.15

68 ± 1 66.7 ±1.2 28/10/10 12/11/11 1.38 - - - - 1.38

99 ± 1 96.3 ± 1.5 37/9/9 11/9/9 1.20 - - - - 1.20

149 ±1 146 ± 1.2 145 ±1.2 46/13/13 15/13/13 1.15 - - - - 1.15

249 ±1 266 ±1 58/16/13 17/16/13 1.33 и8г "Эе 74Аз с с* 1 15.7 ± 1.3 4.03 ± 0.42 0.43 ±0.04 23.50 ±1.81 5.87 ± 0.45 0.74 ±0.08 1.27

400 ±2 371 ±1 65/20/20 23/20/20 1.18 - - - - 1.18

600 ±2 572 ±1 76/26/26 30/26/26 1.13 - - - - 1.13

799 ±2 800 ±0 86/19/19 19/19/19 1.20 - - - - 1.20

1199 ± 3 1200 ±20 96/33/33 35/33/33 1.15 - - - - 1.15

1599 ±4 1600 ±20 106/32/32 34/32/32 1.11 - - - - 1.11

2605 ± 8 2600 ±0 107/25/24 25/25/24 1.64 иМп с 2.61 ± 0.25 25.7 ±2.8 1.21

Фактор рассчитывался как для общей совокупности данных (</*>), так и

для совокупности данных (N3ff), в которой значения, вышедшие за предел За, были отброшены <\al-a-2\/~J&af+Aa{)>3, (<Fi(!>). Расхождение между данными ИТЭФ и ZSR в среднем на -20 % показывает, что использование для верификации ядерных моделей данных ИТЭФ предпочтительнее, поскольку они количественно превосходят данные ZSR.

В Главе 6 приведены результаты моделирования экспериментальных результатов с использованием различных ядерных моделей, в составе высокоэнергетических транспортных программ: MCNPX (BERTINI, ISABEL), СЕМ03.02, INCL4.2, INCL4.5, PHITS, CASCADE07. Краткие характеристики каждой из программ представлены в табл. 4.

Вычисления проводились при 25 значениях энергии протонов от 0.03 до 3.5 ГэВ с целью получения гладких функций возбуждения, распределений массовых выходов и статистик отношений расчетных сечений к экспериментальным. Для увеличения статистики сравнения с экспериментальными данными кроме независимых сечений использовались и кумулятивные. Метаста-бильные продукты реакций из сравнения исключались.

Ввиду отсутствия сложных переходов в изобарных цепочках измеренных продуктов реакций использовались линейные формулы расчета сечений кумулятивных реакций

л-1

+Х

= a[nd +-

"я-1

Кл-К

¡=1

VIх

м У

л-1

л-1

<1+1

м

i=i

(10)

(11)

Для количественной оценки сходимости полученных экспериментальных и расчетных данных использовался среднеквадратичный фактор отклонения

>1/2

-с 1=1- ■ • -;

С I —1

Т а б л и д а 5. Значения среднеквадратичного фактора отклонения <F> для natNi и 93Nb

Модель Образец Энергия, МэВ

40 70 100 150 250 400 600 800 1200 1600 2600 Среднее

BERTINI № 3.36 2.65 3.48 2.53 1.95 1.71 2.86 2.29 ■ 2.90 2.25 2.24 2.51

Nb 2.28 2.42 1.68 3.47 2.58 2.17 3.06 1.66 1.78 2.24 2.05 2.25

ISABEL Ni 5.45 3.64 4.14 2.7 2.21 2.19 3.62 4.15 2.90 2.25 2.24 3.05

Nb 3.00 2.78 1.80 3.62 2.76 2.64 4.65 3.77 1.78 2.24 2.05 2.74

СЕМ03.02 Ni 2.26 2.56 2.37 1.63 1.75 1.67 1.69 1.70 1.89 1.86 2.40 1.96

Nb 3.36 2.59 2.08 2.84 2.26 1.94 2.09 1.94 2.67 2.30 1.92 2.25

INCL4.2 Ni 2.01 2.08 1.97 2.52 3.44 4.11 2.28 3.41 3.01 3.48 2.92 2.95

Nb 2.94 2.02 2.12 3.99 3.27 3.26 3.31 4.90 4.63 4.40 3.19 3.77

INCL4.5 Ni 2.66 1.62 1.59 1.46 1.09 1.57 1.56 1.59 1.54 1.64 1.85 1.71

Nb 13.78 2.05 3.45 1.98 1.55 1.65 1.63 1.56 1.59 1.55 1.58 1.93

PHITS Ni 3.68 2.95 4.11 3.16 2.45 2.05 2.12 1.96 1.67 1.74 1.76 2.35

Nb 3.38 3.12 2.76 4.35 3.21 2.29 2.37 1.74 2.61 2.01 1.66 2.39

CASCAD E07 Ni 5.19 3.45 3.47 3.2 2.75 2.77 2.65 2.6 4.37 4.13 3.83 3.44

Nb 9.97 4.73 4.33 3.37 2.65 2.61 2.87 2.37 2.73 3.69 3.01 3.19

<F> для natNi (р,х)

2600 Все энергии

Энергия, МэВ 1

Рис. 16. Предсказательная способность программ BERTINI, ISABEL, INCL4.2, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07 для na,Ni

Энергия протонов, МэВ

Рис. 17. Расчетные и экспериментальные сечения измеренных па1№(р,х) реакций. Экспериментальные точки: • - данная работа, о - работы 081, Ф - работы К.М1сЬе1, 0 - работы М. РавзЬепёег, * - работы других лабораторий. Расчеты: 1 - МСЫРХ(ВЕ11ТМ[), 2 -МШРХ(К!АВЕЬ), 3 - СЕМ03.02, 4 - 1КС1А2, 5 - ВДС1А5, 6 - СА8САБЕ07,7 - РНШ

<F> для 93Nb (р,х)

Энергия, МэВ

Рис. 18. Предсказательная способность претрамм BERTINI, ISABEL, INCL4.2, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07 для 93Nb

Энергия прогонов, МэВ

Рис. 19. Расчетные и экспериментальные сечения измеренных 93МЬ(р,х) реакций. Экспериментальные точки: • - данная работа, о - работы ОЭ1, ^ - работы К.М1сЬе1, О - работы М. Ра5зЪепс1ег, * - работы других лабораторий. Расчеты: 1 - МСКРХ(ВЕЯ'ГП\1), 2 -МСЫРХ(18АВЕЬ), 3 - СЕМ03.02,4 - ШС1А2, 5 - НЯС1А5, 6 - СА8САЕ>Е07,7 - РНШ

4

3

1

О

BERNINI ISABEL СЕМ3.02 INCL4 PHiTS INCL4.5 CASCADE Программы

Рис. 20. Обобщенный рейтинг программ BERTINI, ISABEL, INCL4.2, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07, полученный из данных для natNi и 93Nb

В Заключении сформулированы основные результаты работы:

1) обоснован список материалов, которые могут быть использованы в перспективных нодкритических технологиях;

2) систематизированы имеющиеся к настоящему времени сведения о сечениях образования радиоактивных продуктов "atNi и 93Nb при их взаимодействии с протонами промежуточных и высоких энергий;

3) изготовлено и облучено 11 сборок из natNi и 27А1, 11 сборок из 93Nb и 27Al; при энергиях протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600 и 2600 МэВ;

4) определено 388 значений сечений образования радиоактивных продуктов реакций для natN¡ (i = 85, i(m+g) = 42, i(m) = 31, c+c* = 230) и 724 значения -для 93Nb (i = 58, i(m+g) = 85, i(m) = 106, c+c* = 475). На основе этих данных получено 47 функций возбуждения для "atNi и 108 - для 93Nb, из них впервые измерено 9 функций возбуждения и 24 для natNi и 93Nb, соответственно.

5) систематизированы и обработаны данные по облучению мониторов в 92 экспериментах по облучению ""'W, шТа, 93Nb, natNi, 56Fe, na,Cr при энергиях 40.8, 44.6, 66.0, 97.2, 147.6, 249, 400, 600, 799, 1199, 1598 и 2605 МэВ и получены функции возбуждения для трех мониторных реакций 27Al(p,x)24Na, 27Al(p,x)22Na,27Al(p,x)7Be;

6) экспериментальные данные промоделированы с использованием семи программ. Для качественного сравнения построены функции возбуждения для 47 ядерных реакций natNi и 108 для 93Nb; для количественной оценки, выполнены расчеты фактора <F> при энергиях протонов 40, 70, 100, 150,250,400,600, 800, 1200, 1600 и 2600 МэВ;

7) сравнение расчетов с экспериментальными данными показывает, что значения фактора <F> лежат в диапазоне от 1.2 до 13.8 для различных программ. Эти значения соответствуют отклонению расчетов от эксперимента от 20 % до 1280%;

8) выполненные оценки позволили установить, что даже для наиболее совершенных программ отклонение превышает требуемую точность 30 %, расхождения особенно велики в области низких энергий. Таким образом, все программы на основе модели внутриядерного каскада нуждаются в дальнейшем развитии.

Личное участие автора. Автор принимал непосредственное участие в качестве полноправного участника научной группы в исследованиях, описанных в диссертации, на всех этапах их выполнения: анализе литературных данных, развитии экспериментальной методики, определении сечений образования радиоактивных продуктов реакций, оптимизации режимов облучения, подготовке и облучении образцов, анализе мониторных реакций, измерении ^спектров облученных образцов и их обработке, получении и вычислении значений сечений, интерпретации полученных результатов. Определение номенклатуры исследуемых материалов и энергий налетающих протонов, а также сравнение экспериментальных и расчетных результатов были проведены автором совместно с научным руководителем.

Апробация работы. Результаты работы лично докладывались автором на:

1. научных сессиях-конференциях секции ЯФ ОФН РАН "Физика фундаментальных взаимодействий", декабрь 2005 года, ноябрь 2007 года;

2. международной конференции "NUFRA2007-International Conference on Nuclear Fragmentation", Antalya (Kemer), September 24-October 1,2007;

3. рабочей встрече участников Координационного Исследовательского Проекта "Анализ Моделей и Программ", Париж, CEA, Saclay, февраль 2010;

4. научных сессиях НИЯУ МИФИ-2010, -2011, Обнинск, январь 2010, февраль 2011.

Публикации автора по теме диссертации

1. Титаренко Ю. Е, Боровлев С. П., Павлов К. В. и др. Сечения мониторных реакций 27А1(р, x)24Na, 27А1(р, x)22Na, 27А1(р, х)7Ве. Ядерная физика, 2011, том 74, №4, с.531-547.

2. Титаренко Ю. Е., Батяев В. Ф., Павлов К. В. и др. Измерение и моделирование сечений образования продуктов реакций при облучении 93Nb и natNi протонами энергиями 0.04-2.6 ГэВ. Ядерная физика, 2011, том 74, №4, с.561-573.

3. Титаренко Ю. Е., Батяев В. Ф., Павлов К. В. и др. Образование остаточных радиоактивных ядер-продуктов в тонких мишенях из 209Bi, natPb, 206Pb,

Таблица 4. Характеристики программ

Название Автор Модели (INC/PE/Evap/Fis/Break-up(Fermi)/Coal)

BERTINI X. Бертини; ORNL INC(Bertini)/MPEM (РЕ + Evap(Drener) + Fiss(RAL или Fong)) + Break-up (Fenni)+Coal)

ISABE1 Я. Ярив, 3. Френкель; Soreg NRC INC(Isabel)/MPEM (PE + Evap(Drener) + Fiss(RAL или Fong)) + Break-up (Fermi)+Coal)

INCL4.2, INCL4.5 Ж. Кюньён и др.; Liege К. X. Шмидт и др.; GSI INC(Liege)/Evap + Fis(ABLA) INC(Liege)/Evap+Fis(ABLA)/Break-up(Fermi)/Coal

СЕМ 03.02 С. Машник и др.; LANL Усовершенствованный INC(Dubna)/PE/Evap+Fis (GEM)/Break-up(Fermi)/Coal

PHITS X. Иваси и др.; JAEA INC( Bertini, JEM, Jet A.A.)/ Evap+Fis (GEM)

CASCA-DE07 B.C. Барашенков; Dubna X. Кумават; В ARC INC(Dubna)/ Усовершенствованная Evap (Bohr-Wheeler)/ Усовершенствованная Fis(Fong)

Результаты вычислений фактора отклонения <F> представлены в табл. 5. Для наглядного сравнения предсказательной способности программ результаты из табл. 5 представлены в виде гистограмм (рис. 16 и 18).

Кроме количественного сравнения полученных функций возбуждения в виде отношения расчетных и экспериментальных сечений в формуле среднеквадратичных факторов отклонения <F>, представлено также и качественное (в виде графиков, рис. 17 и 19). На рис. 17 и 19 приведены наиболее характерные расчетные и экспериментальные функции возбуждения natNi(p,x) и 93Nb(p,x) реакций. В полном объеме все измеренные функции возбуждения представлены в приложении к диссертации.

Качественные выводы, полученные при анализе одномерных диаграмм предсказательной способности программ, хорошо подтверждаются результатами вычислений средних факторов <F> , полученных усреднением данных по всем 11 значениям энергии для natNi и 93Nb (рис. 20). Результаты верификации используемых программ позволяют выделить 2 наилучшие программы -INCL4.5 и СБМ03.02 и две наихудшие - CASCADE07 и INCL4.2.

207Pb, 208Pb, облучаемых протонами с энергиями от 0.04 до 2.6 ГэВ. Ядерная физика, 2007, том 70, №7, с. 1188-1192.

4. Titarenko Yu., Batyaev V., Pavlov К. et al. Nuclear data requirements for accelerator-driven systems. NUFRA2007-International Conference on Nuclear Fragmentation", Antalya (Kemer), September 24-October 1, 2007, http://fias.uni-frankiurt.de/historical/nufra2007/talks/titarenko.pdf.

5. Titarenko Yu., Konev V., Pavlov K. et al. Nuclear Data to substantiate the high-promising and facilities and to verify the nuclear models and codes used to predict their nuclear-physics parameters and operational data. Int.EU-Russia/CIS Conference on technologies of the future. Spain-ISTC/STCU cooperation, Madrid, 22-23 April 2010, p. 73.

6. Титаренко Ю. Б., Батяев В. Ф., Павлов К. В. и др. К вопросу об измерениях параметров пучков протонов и ионов, создаваемых на ускорительно-накопительном комплексе ТВН ИТЭФ. Тезисы докладов IV конференции по метрологическому обеспечению измерений в Росатоме. Сочи, 04 - 08 октября, 2010, с. 56-58.

7. Титаренко Ю. Е., Батяев В. Ф., Павлов К. В. и др. Измерение сечений образования радиоактивных продуктов энергией 0.04-2.6 ГэВ с 93Nb и natNi. Научная сессия НИЯУ МИФИ-2010, Аннотации докладов, М., 2010, т. 1, с. 229.

8. Титаренко Ю. Е., Батяев В. Ф., Павлов К. В. и др. Верификация ядерных моделей в составе высокоэнергетических транспортных программ, с использованием сечений остаточных ядер продуктов протонных реакций в мишенях из 209Bi, na(Pb, natW, шТа, 93Nb, natNi, 56Fe, na,Cr, измеренных в ИТЭФ. Научная сессия НИЯУ МИФИ-2011, Аннотации докладов, М., 2011, т.1, с. 209.

Подписано к печати 18.04.11 г. Формат 60x90 1/16

Усл. печ. л. 1,75 Уч.-изд. л. 1,3 Тираж 100 экз. Заказ 575

Отпечатано в ИТЭФ, 117218, Москва, Б.Черемушкинская, 25

Введние.

Глава 1. Ядерные данные для подкритических систем, управляемых сильноточным ускорителем.

1.1 Анализ ядерных данных о сечениях взаимодействия протонов с конструкционными материалами подкритических систем, управляемых сильноточным ускорителем.

1.2 Выводы по разделу 1.

Глава 2 Определение сечений мониторных реакций.

2.1 Определение плотности потока с помощью токового трансформатора.

2.2 Калибровка токового трансформатора.

2.3 Погрешность определения плотности потока протонов.

2.4 Методика определения скоростей реакций и их погрешностей.

2.5 Результаты определения сечений мониторных реакций.

2.6 Сравнение полученных результатов с опубликованными экспериментальными данными.

2.7 Выводы по разделу 2.

Глава 3 Экспериментальное определение сечений образования радиоактивных продуктов протонных реакций.

3.1 .Методика экспериментального определения.

3.2. Формулы для определения скоростей реакций образования радиоактивных продуктов в случае двухзвенной цепочки.

3.3 Погрешности определения скоростей реакций.

3.4 Методика определения плотности потока протонов методом мониторных реакций.

3.5 Выводы по разделу 3.

Глава 4. Постановка эксперимента.

4.1. Изготовление экспериментальных образцов.

4.2. Облучение экспериментальных образцов.

4.3 Определение энергии протонов.

4.4 Аппаратура и ее калибровка.

4.5 Измерения у-спектров экспериментальных образцов и идентификация продуктов реакций.

4.6 Анализ распадных кривых и определение скоростей образования продуктов реакций.

4.7 Выводы по разделу 4.

Глава 5. Результаты измерений сечений образования радиоактивных ядер - продуктов в мишенях из № и Мэ и их погрешности.

5.1. Результаты экспериментов.

5.2. Сравнение полученных результатов с опубликованными экспериментальными данными.

5.3 Выводы по разделу 5.

Глава 6. Верификация высокоэнергетических транспортных программ на основе полученных экспериментальных данных.

6.1 Основные приближения модели внутриядерного каскада.

6.2 Программы, используемые для моделирования экспериментальных результатов.

6.3 Анализ результатов моделирования и сравнения с экспериментальными данными.

6.3.1. Качественный анализ полученных данных для мишеней из па1№.

6.3.2 Качественный анализ полученных данных для мишеней из №>.

6.3.3 Количественный анализ полученных данных для мишеней из па'№ и93№>.

6.6 Выводы по разделу 6.

Проблемы безопасности ядерно-энергетических установок, обращения с ядерными отходами и замыкания ядерного топливного цикла остаются наиболее приоритетными проблемами современной ядерной энергетики. В последние годы для их решения созданы национальные и международные программы, в которых, наряду с вопросами повышения ядерной безопасности различных типов реакторов, рассматриваются вопросы природных топливных ресурсов ядерной энергетики, накопления отработанного ядерного топлива (ОЯТ), его хранения и переработки, радиохимического выделения и трансмутации минорных актинидов ((МА) - Ир, Аш, Ст) и долгоживущих продуктов деления (ПД), а также конверсии сырьевых изотопов (238и, 232ТЬ), соответственно, в делящиеся (" Ри, и), заменяющие природный ~ и [1-5]. В качестве базовых в этих программах рассматриваются:

• основные объекты трансмутации - МА, причем трансмутация Ат и, дополнительно, I и Тс, наиболее опасных продуктов деления, выделена в качестве первоочередной задачи;

• промышленная трансмутация - предназначенная для сокращения, минимум на два-три порядка, токсичности минорных актинидов и наиболее опасных продуктов деления;

• режимы радиохимической переработки ОЯТ - обеспечивающие фракционное выделение изотопов Ри или и, соответственно, в уран-плутониевом или уран-ториевом топливных циклах и переход на замкнутый ядерный топливный цикл (ЗЯТЦ).

• физика ядерно-энергетических установок - рассмотрение специальных «реакторов выжигателей/конверторов», с использованием критиче-ских/подкритических технологий, но с активными зонами/бланкетами на быстрых нейтронах.

Современные тенденции развития ядерной энергетики основываются на количественном росте числа атомных электростанций с тиражированием ВВЭР с открытым топливным циклом, и только в будущем предполагается их перевод на ЗЯТЦ. По оценкам специалистов, приемлемые запасы урана могут быть исчерпаны уже в течение этого века [6]. Поэтому национальные программы по созданию крупномасштабной ядерной энергетики с ЗЯТЦ рассматривают два основных сценария:

• увеличение доли БР и сокращение доли ВВЭР, трансмутация МА с использованием БР [7-9] или введение «реакторов выжигателей/конверторов».

• увеличение доли БР и сокращение доли ВВЭР и введение дополнительных специальных «реакторов выжигателей/конверторов».

При этом в ряде программ, как наиболее перспективные, рассматривают концепцию «реактора выжигателя/конвертора» на расплавленных солях, или концепцию подкритической электроядерной установки с источником нейтронов на базе пучка протонов сильноточного ускорителя и свинцовой мишенью [10,11].

Комплексный подход к решению задачи перехода на ЗЯТЦ, обусловил необходимость создания научно-исследовательских и опытно-конструкторских программ с целью разработки специальных типов топлива в инертных матрицах с добавлением МА, фракционного разделения и повторного использования топлива, а также трансмутации МА [1-5,12]. Основные направления этих программ приведены табл. 1. В них выделены, основные радиохимические задачи и проблемы топлива с МА, а также задачи его переработки и фабрикации:

• физико-химические свойства топливных материалов (и/или инертных матриц) и их совместимости с МА;

• оптимизации содержания МА в топливе и инертной матрицы;

• выбор и разработка технологий для разделения МА и ПД;

• требования по коэффициентам разделения МА.

Процессы переработки и технологии разделения классифицируются следующим образом:

• 1ЖЕХ+ - модифицированный в США классический Р1ЖЕХ процесс (водно-экстракционная переработка ОЯТ с разделением и выделением

Таблица 1

Национальные программы для перехода на ЗЯТЦ до 2030-2050 гг.

Россия Франция/ ЕС Япония Корея США Индия

Базовые аспекты топливного никла Переработка Переработка Переработка Ожидание -» Перерабо тка Открытый топливный цикл -» Переработка Переработка

Внедрение БР ЗЯТЦ -2025 2020-2040 >2025 2030 ~ 2050 -2020

Типы БР БН/БРЕСТ ASTRID/ MYRRHA Японский БР KALIMER БР БР (МОХ, Мег.)

Тин топлива, включая МА топливо Оксидное вибро-упакованное таб- летированное/ Нитридная смесь Оксидное таблетиро-ванное Оксидное таблетиро-ванное мет. Металлическое U-TRU-Zr Металлическое иРиТЯи^г МОХ- таб-летнро-ванное-» мет.

Переработка и технологии разделения PUREX+, Руго СОЕХ/ GANEX NEXT, Руго Руго 11КЕХ+, Руго РиЯЕХ, Руго чистых урана и плутония). Модификация UREX+ заключается в неразделении плутония и нептуния, они выделяются в качестве единого продукта переработки и таким образом плутоний становится непригоден для оружейного использования [3];

• Руго - в случае США, это пирохимический процесс Аргоннской национальной лаборатории по переработке металлического ОЯТ электрорафинированием в хлоридных расплавах [3];

• NEXT - так называемый упрощенный PUREX процесс (с меньшим количеством технологических стадий, чем в классическом PUREX) и включением операций: перекристаллизации уранилнитрата и выделения в качестве дополнительной целевой фракции - минорных актинидов [3];

• СОЕХ - модифицированный во Франции PUREX процесс с со-экстракцией урана и плутония в качестве единого продукта[3];

• GANEX (Group ActiNides Extraction) - специальный под-процесс, который может быть встроен внутрь любой водно-экстракционной переработки ОЯТ, с тонким разделением минорных актинидов на индивидуальные продукты [3].

Программы рассматривают различные сценарии трансмутации МА и долгоживущих ПД, их анализ показывает возможность реализации нескольких подходов:

• БР+ВВЭР в равновесном режиме;

• БР без трансмутации, т.е. только режим наработки делящихся изотопов;

• БР+ВВЭР+ «реактор выжигатель/конвертор».

Соотношение БР и ВВЭР в ядерной энергетике зависит только от текущих потребностей энергии. Для развитой системы ядерной энергетики, с достаточно большим количеством БР (более 1/3), специальные «реакторы выжи-гатели/конверторы» не нужны. При уменьшении этого соотношения необходимо внедрение инновационных концепций «реактор выжигатель / конвертор» с топливом на расплавленных солях или подкритических электроядерных установок, что даст возможность трансмутации долгоживущих радиотоксичных отходов и обеспечит их минимизацию в ядерном топливном цикле. Потенциал таких систем позволяет также реализовать концепцию конверсии 232ТЪ в 233и, через выделение 233Ра.

Кроме инновационных проектов реактора на жидких солях и подкритических электроядерных установок рассматривается создание нового поколения инновационных систем с подкритическим бланкетом, с внешним источником нейтронов на базе термоядерных реакций (ТОКАМАК) [13,14]. Их основное преимущество — значительный избыточный баланс нейтронов, что обеспечит расширенное воспроизводство делящихся изотопов.

Для всех перечисленных ядерных установок требуется широкий спектр конструкционных материалов, но особый интерес вызывают материалы, которые применяются в ускорительно-реакторной или термоядерно-реакторной технологиях.

В атомной технике широко используются сплавы на основе Ъх: с добавлением 1МЬ (сплав Н-1.1, содержащий 1% Мэ, сплав Н-2.5, содержащий 2.5% 1МЬ)} из которых изготавливаются элементы конструкции активной зоны ядерных реакторов. В ускорительной технике традиционные сверхпроводники (сплавы Nb-Ti, соединение Nb3Sn) применяются в сверхпроводящих магнитных системах в виде композитов с матрицей из нормального металла с высокими тепло- и электропроводностью. Нержавеющие стали и сплавы на основе Ni и Cr используются в качестве оболочек поглощающих элементов, пружинных элементов TBC и в отдельных случаях для дистанционирующих решеток TBC [15,16].

Экспериментальное определение сечений образования радиоактивных продуктов реакций при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с ndtNi и 93Nb, как с важнейшими конструкционными материалами, использующимися в реакторной и ускорительной технологиях, и верификация ВЭТП, с применением полученных данных, является предметом исследования настоящей диссертации, чем, принимая во внимание сказанное, определяется ее актуальность.

Цель диссертационной работы состоит в экспериментальном определении значений сечений образования радиоактивных продуктов реакций (РПР) при взаимодействии протонов промежуточных и высоких энергий с мишенями из natNi и 93Nb, перспективными для использования в качестве конструкционных материалов критических и подкритических технологий и методологическом обосновании используемого метода мониторных реакций. В соответствии с этим можно выделить основные задачи диссертации:

1. сбор и анализ имеющейся экспериментальной информации по протонным сечениям natNi и 93Nb;

2. обоснование метода исследований, выбора энергий налетающих протонов;

3. методологическое обоснование используемого метода мониторных реакций;

4. формирование аппаратурно-методического и информационного обеспечения эксперимента и его адаптация к условиям облучения на протонном синхротроне У-10 ИТЭФ;

5. проведение облучений образцов, физических измерений и обработки их результатов;

6. определение сечений образования РПР для natNi и 93Nb в широком диапазоне энергий протонов;

7. определение сечений мониторных реакций;

8. сравнение экспериментальных значений сечений РПР natNi и 93Nb, где это возможно, с опубликованными ранее результатами;

У. сравнение мониторных сечении

А1(р,х) Be , А1(р,х) Na и -'Al(p,x)"Na с опубликованными ранее результатами;

10. проведение расчетов по различным ВЭТП для определения сечений РПР в natNi и 93Nb;

11. верификация использованных ВЭТП путем сравнения экспериментальных значений сечений РПР с расчетными данными.

Методы исследований

Диссертационная работа использует следующие основные методические приемы:

1. у-спектрометрия облученных протонами образцов исследуемых материалов без предварительной химической сепарации;

2. сопоставление полученных результатов с имеющимися экспериментальными и расчетными данными.

Научная новизна выполненных исследований заключается в следующем: определено 1112 значений сечений, что позволило получить 47 функций возбуждения для natNi и 109 для 93Nb. Из них 9 и 66 функций возбуждения, соответственно, для natNi и 93Nb представлены впервые. В уже изученных функциях возбуждения для natNi и 93Nb получено 175 и 503 значений сечений в других, ранее не изученных, диапазонах энергий. С использованием полученных данных оценена предсказательная способность семи программ: BERTINI, ISABEL, INCL4.2, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5, CASCADE07. Для 12 энергий определены значения трех мониторных реакций: 27А1(р,х)7Ве, 27Al(p,x)24Na и 27Al(p,x)22Na.

На защиту выносятся: 1. методика и результаты измерений выходов РПР в протонных реакциях для следующих материалов: nalNi и 93Nb при 11 энергиях протонов 0.04, 0.07, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4, 0.6, 0.8, 1.2, 1.6 и 2.6 ГэВ;

2. методика и результаты измерений сечений трех мониторных реакций

07 7 04 00

А1(р,х) Be, А1(р,х) Na и z/Al(p,xrNa при 12 энергиях протонов 0.04,

0.045. 0.07, 0.1, 0.15, 0.25, 0.4, 0.6, 0.8, 1.2, 1.6 и 2.6 ГэВ;

3. результаты сравнения полученных экспериментальных значений сечений с соответствующими расчетными данными и определение предсказательной способности высокоэнергетических транспортных программ.

Практическое значение работы:

1. возможность использования полученных данных для верификации и модификации расчетных программ, используемых при создании и эксплуатации подкритических систем;

2. дополнение мировых баз данных по протонным сечениям;

Структура диссертации Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения (общих выводов по диссертации) и приложения, оформленного отдельным томом; имеет объем 121 страницу печатного текста; содержит 35 рисунков, 14 таблиц и библиографию (179 названий). Личное участие автора

6.4 Выводы по главе 6

В данной главе подробно описаны основные приближения модели внутриядерного каскады и программы, используемые для моделирования экспериментальных результатов.

При 25 энергиях протонов, с использованием 7-ми высокоэнергетических-транспортных программ (BERTINI, ISABEL, INCL4.2+ABLA, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5 + ABLA07, CASCADE07) для natNi и 93Nb выполнены расчеты сечений образования остаточных ядер-продуктов в диапазоне энергий от 0.03 до 3.5 ГэВ.

Для качественного сравнения расчетных результатов с экспериментальными построено 1064 рисунка, на которых представлены результаты расчетов для каждой программы.

Для количественной оценки, с использованием фактора <F> выполнено сравнение экспериментальных и расчетных сечений образования остаточных ядер-продуктов для natNi и 93Nb при энергиях протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600 и 2600 МэВ.

Сравнение расчетов с экспериментальными данными показывает, что значения фактора <F> лежат в диапазоне от 1.2 до 13,8 для различных программ. Эти значения соответствуют отклонению расчетов от эксперимента от 20% до 1280%.

Для качественного анализа представлено графическое отображение предсказательной способности каждой программы для natNi и 93Nb и диапазона энергий 0.04-2.6 ГэВ.

Анализ сравнения экспериментальных и расчетных результатов для natNi

93 и Nb позволил получить обобщенный рейтинг программ BERTINI, ISABEL, INCL4.2+ABLA, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5 + ABLA07, CASCADE07. Выделены 2 наилучшие программы (INCL4.5 и СЕМ03.02) и две наихудшие (CASCADE07 и INCL4.2.)

Полученные данные позволили установить, что даже для наиболее совершенных программ отклонение превышает требуемую точность 30%. Расхождения особенно велики в области низких энергий.

Все программы на основе модели внутриядерного каскада нуждаются в дальнейшем развитии.

99

Заключение

В ходе выполнения диссертационной работы получены следующие основные результаты:

• обоснован список материалов, которые могут быть использованы в перспективных ядерно-энергетических системах с подкритическим технологиями;

• систематизированы имеющиеся к настоящему времени сведения о сечениях образования радиоактивных продуктов natNi и 93Nb при их взаимодействии с протонами промежуточных и высоких энергий;

• изготовлено и облучено 11 сборок при энергиях протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600 и 2600 МэВ из natNi и 27А1 11 сборок 93Nb и 27 А1;

• определено: 388 значений сечений образования радиоактивных продуктов реакций для natNi (/ = 85, i(m+g) = 42, i(m) = 31, с+с* = 230) и 724 значения -для 93Nb (/ = 58, i(m+g) = 85, i(m) = 106, с+с* = 475). На основе этих данных получено 47 функций возбуждения для natNi и 109 - для 93Nb, из них впервые измерено 9 функций возбуждения и 66 для natNi и 93Nb, соответственно.

• систематизированы и обработаны данные по облучению мониторов в 92 экспериментах по облучению nalW, 181Та, 93Nb, natCr, 56Fe, natCr при энергиях 40.8, 44.6, 66.0, 97.2, 147.6, 249, 400, 600, 799, 1199, 1598 и 2605 МэВ и получены данные функции возбуждения для трех мониторных реакций 27Al(p,x)24Na, 27Al(p,x)22Na, 27А1(р,х)7Ве;

• экспериментальные данные промоделированы с использованием 7 программ (BERTINI, ISABEL, INCL4.2+ABLA, СЕМ03.02, PHITS, INCL4.5 + ABLA07, CASCADE07) и определена их предсказательная способность;

• получены и построены функции возбуждения для 47 ядерных реакций natNi

Q7 и 109 для Nb, для количественной оценки, выполнены расчеты фактора <F> при энергиях протонов 40, 70, 100, 150, 250, 400, 600, 800, 1200, 1600 и 2600 МэВ;

• сравнение расчетов с экспериментальными данными показывает, что значения фактора <Б> лежат в диапазоне от 1.2 до 13,8 для различных программ. Эти значения соответствуют отклонению расчетов от эксперимента от 20% до 1280%;

• выполненные оценки позволили установить, что даже для наиболее совершенных программ отклонение превышает требуемую точность 30%, расхождения особенно велики в области низких энергий. Таким образом, все программы на основе модели внутриядерного каскада нуждаются в дальнейшем развитии.

Результаты, полученные в ходе экспериментов позволяют сделать заключение, что их можно отнести к классу бенчмарк-экспериментов, назначение которых - верификация ядерных моделей в составе высоэнергетичных траспортных программ.

Результаты исследований, описанных в диссертации изложены:

• в 3-х статьях, опубликованных в реферируемых журналах;

• в секции ядерных данных МАГАТЭ;

Они докладывались на Международных и Российских конференциях и координационном совещании 1АЕА-СЕА Баску.

Результаты исследований учитывались при выполнении проекта МНТЦ 3266.

В качестве дальнейшего направления работ по верификации ядерных моделей и кодов может быть рекомендовано:

• определение сечений образования остаточных ядер-продуктов в мишенях п;П г-7 пни л „ паЬ-г;. из Zr, Мо, и;

• определение сечения образования 3Н в уже облученных мишенях па1№ и 93ЫЬ;

• Полученные в настоящей работе экспериментальные данные могут быть использованы как для совершенствования теоретических моделей так и для пополнения базы ядерных данных ЕХРСЖ.

Автор выражает благодарность:

• коллегам по лаборатории Фундаментальных ядерно-физических исследований ФГУП «ГНЦ РФ ИТЭФ» за помощь при выполнении экспериментальных и расчетных исследований, описанных в диссертации;

• Д-рам С. Машинику (Los-Alamos National Laboratory, USA), К. Нишихаре JAEA, Tokai, Japan), X. Кумавату (Bark, Mumbai, India) за проведение расчетов по программам СЕМ03.02, PHITS и CASCADE07;

• сотрудникам синхротрона ИТЭФ У-10 за обеспечение требуемых режимов работы ускорителя при облучении экспериментальных образцов из natNi и 93Nb.

102

1. М. Salvatores. Physics features comparison of TRU burners: Fusion/Fission Hybrids, Accelerator-Driven Systems and low conversion ratio critical fast reactors. Annals of Nuclear Energy, Vol. 36, p. 1653, 2009.

2. M. Salvatores, H. Ait Abderrahim, M. Caron-Charles et al. Analysis of options for a decision process towards P&T implementation. Proceedings of Global 2009 Paris, France, Sept 6-11, 2009, p. 2509.

3. GIF: Generation IV International Forum, http://www.gen4.org.

4. OECD, International Atomic Energy Agency (IAEA). Uranium 2005 Resources, Production and Demand. OECD Publishing p. 11, 2006.

5. ГНЦ РФ Физико-Энергетический Институт им. А.И. Лейпунского, Проект реактора БН-800, http://www.ippe.ru/rpr/3-4rpr.php.

6. ВВЭР-1000, http://www.nccp.ru/er/reactor.html; Ядерное топливо для реакторов ВВЭР-1000, http://www.elemash.ru/ru/manufacture/product/ nuclear/nuclear4/

7. V. Ignatiev, О. Feynberg, I. Gnidoi et al. "Progress in Development of Li, Be, Na/F Molten Salt Actinide Recycler & Transmuter Concept", Proc. of ICAPP 2007, Nice, France, May 13-18, 2007.

8. H. Ait Abderrahim, P. D'hondt. "MYRRHA: A European Experimental ADS for R&D Applications. Status at Mid-2005 and Prospective towards Implementation", Journal of Nuclear science and technology, Vol. 44, No. 3, p. 491,2007.

9. A. Lopatkin, V. Orlov. "Effect of Neutron Spectrum on Transmutation of Np, Am and Cm chains", Atomnaya Energia, Vol. 100, No 6, p. 452, 2006.

10. В. V. Kuteev, A. S. Bykov, A. Yu. Dnestrovsky et al, Key Physics Issues of a Compact Tokamak Fusion Neutron Source. FTP/P6-10, IAEA.

11. В. M. Ажажа, С. Д. Лавриненко, Н. Н. Пилипенко. Чистые и особо чистые металлы в атомной энергетике. Вопросы атомной науки и техники. Серия: Вакуум, чистые материалы, сверхпроводники № 4 с. 312, 2007.

12. В. Н. Воеводин. Конструкционные материалы ядерной энергетики -вызов 21 века. Вопросы атомной науки и техники. Серия: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение № 2 с. 10-22, 2007.

13. J. К. Tuli. Nuclear Wallet Cards. National Nuclear Data Center.

14. Brookhaven National Laboratory, 2005.

15. Experimental Nuclear Reaction Data (EXFOR) database; http://www-nds.iaea.org/exfor/exfor.htmhttp://www.istc.ru/istc/db/proiects.nsf/All/B212B FCB080126C4C32570AB003166F8?OpenDocument&search=l

16. R.Michel, R.Stueck, F.Peiffer. Proton-Induced Reaction on Ti, V, Mn, Fe, Co and Ni. Nuclear Physics, Section A, Vol. 441, p.617, 1984; EXFOR, #A0100.

17. P. P. Dmitriev, G. A. Molin. Radioactive nuclide yields for thick target at 22 MeV proton energy. Vop. At. Nauki i Tekhn., Ser.Yadernye Konstanty, Vol. 1981, Issue.5/44, p.43, 1981; EXFOR, #A0168.

18. V. N. Aleksandrov, M. P. Semyonova, V. G. Semyonov. Excitation functions for Radionuclides produced by (p,x)-reactions of copper and nickel. Atomnaya Energiya, Vol.62, p.411, 1987; EXFOR, #A0351.

19. B. Dittrich, U. Herpers, Th. Schiffmann. Thin-target excitation functions for proton-produced long-lived radionuclides. Fed. Rep. Germ, report to the I.N.D.C.N0.32/LN+SPECIAL, p. 33, 1988; EXFOR, #A0408.

20. G. F. Steyn, S. J. Mills, F. M. Nortier et al., Production of Fe-52 via proton-induced reactions on manganese and nickel. Applied Radiation and Isotopes,

21. Vol.41, p.315, 1990; EXFOR, #A0497.

22. M. Luepke, H. J. Lange, M. Schnatz-Buettgen et al., Proton-Induced Spallation at 1600 MeV. Fed. Rep. Germ, report to the I.N.D.C. No.036/L, p. 51, 1992; EXFOR, #A0516.

23. S. Tanaka, M. Furukawa, M. Chiba. Nuclear Reactions of Nickel with Protons up to 56 MeV. Journal of Inorganic and Nuclear Chemistiy, Vol.34, p.2419, 1972; EXFOR, #B0020.

24. R.Michel, H.Weigel, W.Herr. Proton-Induced Reactions on Nickel with Energies Between 12 and 45 MeV. Zeitschrift fuer Physik A, Hadrons and Nuclei, Vol. 286, p. 393, 1978; EXFOR, #B0083.

25. J. E. Cline, E. B. Nieschmidt. Measurements of Spallation Cross Sections For 590 MeV Protons on Thin Targets of Copper, Nickel, Iron and Aluminium. Nuclear Physics, Section A, Vol.169, p.437, 1971; EXFOR, #B0085.

26. F. J. Haasbroek, J. Steyn, R. D. Neirinclcx et al., Excitation Functions and Thick Target Yields For Radioisotopes Induced in Natural Mg, Co, Ni and Ta By Medium Energy Protons. Applied Radiation and Isotopes, Vol.28, p.533, 1977; EXFOR, #B0098.

27. I. Dostrovsky, R. Davis Jr, A. M. Poskanzer. Cross Sections for the Production of Li9, CI6, and N17 in Irradiations with GeV-Energy Protons. Physical Review, Vol.139, p. 1513, 1965; EXFOR, #C0236.

28. R. G. Korteling, A. A. Caretto Jr. Energy dependence of Na22 and Na24 production cross sections with 100- to 400-MeV protons. Physical Review, Part C, Nuclear Physics, Vol.1, p. 1960, 1970; EXFOR, #C0253.

29. R. Korteling, R. Kiefer. Production of p-32 and p-33 from various targetswith 550-mev protons. Physical Review, Part C, Nuclear Physics Vol.2, p.957, 1970; EXFOR, #C0293.

30. M. S. Lafleur, N.T. Porille, L. Yaffe. Formation of 7Be in nuclear reactions induced by 85-MeV protons. Canadian Journal of Chemistry, Vol.44, p.2749, 1966; EXFOR, #C0401.

31. A. J. T .Jull, S. Cloudt, D. J. Donahue. 14C depth profiles in Apollo 15 and 17 core and lunar rock 68815. Geochimica et Cosmochimica Acta, Vol.62, p.3025, 1998; EXFOR, #C0555.

32. L. A. Currie, W. F. Libby, R. L. Woldgang. Tritium Production by High-Energy Protons. Physical Review, Vol.101, p.1557, 1956; EXFOR, #C0836.

33. J. M. Sisterson , J. Vincent. Cross section measurements for proton-induced reactions in Fe and Ni producing relatively short-lived radionuclides at Ep = 140-500 MeV. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.251, p.l, 2006; EXFOR, #C1447.

34. L.Landini, J.A.Osso Jr. Simultaneous production of 57Co and 109Cd in cyclotron. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol.250, p.429, 2001; EXFOR, #D0303.

35. M. Sonck, J. Van Hoyweghen, A. Hermanne. Determination of the external beam energy of a variable energy Multiparticle cyclotron. Applied Radiation and Isotopes, Vol.47, p.445, 1996; EXFOR, #D0393.

36. Le Van So, P. Pellegrini, A. Katsifis. Radiochemical separation and quality assessment for the 68Zntarget based 64Cu radioisotope production. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, Vol.277, p.451, 2008; EXFOR, #D0479.

37. F. Tarlcanyi, F. Szelecsenyi, P. Kopecky. Excitation functions of proton induced nuclear reactions on natural nickel for monitoring beam energy and intensity. Applied Radiation and Isotopes, Vol.42, p.513, 1991; EXFOR, #D4002.

38. P.Jung. Cross sections for the production of helium and long-living radioactive isotopes by protons and deuterons. Journal of Nuclear Materials, Vol.144, p.43, 1987; EXFOR, #D4058.

39. M. Sonck, A. Hermanne, F. Szelecsenyi et al., Study of the nat-Ni(P,X)Ni-57 Process Up to 44 MeV for Monitor Purposes. Applied Radiation and Isotopes, Vol.49, p.1533, 1998; EXFOR, #D4062.

40. F. Tarkanyi, F. Szelecsenyi, P. Kopecky. Cross section data for proton, He-3 and alpha-particle induced reactions on nat-Ni, nat-Cu and nat-Ti for monitoring beam performance. Conf.on Nucl.Data for Sci.and Technol., Juelich, p.529, 1991; EXFOR, #D4080.

41. S. Takacs, F. Tarkanyi, M. Sonck et al., New cross sections and intercomparison of proton monitor rections on Ti, Ni and Cu. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.188, p. 106, 2002; EXFOR, #D4106.

42. Y.Asano, S.Mori, M.Sakano et al., Nuclear reactions of Ti, Fe, Co, Ni, Cu, and Zn by 500-MeV protons. Journal of the Physical Society of Japan, Vol.60, Issue. 1, p.107, 1991; EXFOR, #E1251.

43. M. Furukawa, A. Shinohara, M. Narita et al., Production of cosmic-ray induced radionuclides, 49V and 59,63Ni from Fe, Co and Ni irradiated with protons up to Ep=40 MeV. Univ. Tokyo, Inst. f. Nucl. Study, Annual Report

44. No. 1989, p.32, 35; EXFOR, #E1864, #E1865. !i

45. H. Yashima, Y. Uwamino, H. Iwase, et al., Cross sections for the production of residual nuclides by high-energy heavy ions. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.226, Issue.3, p.243, 2004; EXFOR, #E1923.

46. G. V. S. Rayudu. Formation cross sections of various radionuclides from Ni, Fe, Si, Mg, O and C for protons of energies between 130 and 400 MeV. Canadian Journal of Chemistry, Vol.42, p.l 149, 1964; EXFOR, #00073.

47. G. V. S. Rayudu. Formation cross sections of various radionuclides fromi i

48. Ni, Fe, Si, Mg, 0 and C for protons of energies between 0.5 and 2.9 GeV. Canadian Journal of Chemistry ,Vol.30, p.2311, 1964; EXFOR, #00077.

49. R. Michel, B. Dittrich, U. Herpers et al., Proton-induced spallation at 600 MeV. Analyst, Vol.114, p.287 (1989); EXFOR, #00078.

50. M. Luepke, R. Michel, B. Dittrich et., Proton-Induced Spallation Between 600 and 2000 MeV. Conf.on Nucl.Data for Sci.and Technol., Juelich, p.702, 1991; EXFOR, #00080.

51. H. Weigel, R. Michel, U. Herpers et al., Survey of 600 MeV Proton Cross-Sections For Spallogenic Radionuclides in Quartz-, Fe-, Co- And Ni-Targets. Radiochemical and Radioanalytical Letters, Vol.21, p.293, 1975; EXFOR, #00088.

52. G. M. Raisbeck, F. Yiou. Production cross sections for Be-7 and Na-22 in targets of Si, Mg, Fe and Ni irradiated by 1,2,3 and 23 GeV protons. Physical Review, Part C, Nuclear Physics Vol.12, p.915, 1975; EXFOR, #00094.

53. S. Regnier. Production of argon isotopes by spallation of Sc, Ti, Fe, Co, Ni and Cu. Physical Review, Part C, Nuclear Physics Vol.20, p. 1517, 1979; EXFOR, #00095.

54. Y. Asano, S. Mori, M. Sakano., Nuclear reactions of Ti, Fe, Co, Ni, Cu and Zn by 500-MeV protons. Journal of the Physical Society of Japan, Vol.60, p. 107, 1991; EXFOR, #00097.

55. B. Dittrich, U. Herpers, M. Lupke et al., Determination of cross sections for the production of Be-7, Be-10 and N-22 by high-energy protons. Radiochimica Acta, Vol.50, p.l 1, 1990; EXFOR, #00098.

56. S. L. Green, W. V. Green, F. H. Hegedus et al., production of helium by medium energy (600 and 800 MeV) protons. Journal of Nuclear Materials, Vol.155/157, p.1350, 1988; EXFOR, #00103, #T0149.

57. D. Fink, M. Paul, G. Hollos et al., Measurements of Ca-41 spallation cross sections and Ca-41 concentrations in the grant meteorite by accelerator massspectrometry. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B Vol.29, p.275, 1987; EXFOR, #00104.

58. R. Michel, M. Gloris, H.-J. Lange et al., Nuclide Production by Proton-Induced Reactions On Elements (6<=Z<=29) In the Energy Range from 800 To 2600 MeV. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.103, p.183, 1995; EXFOR, #00277.

59. B. Dittrich, U. Herpers, H.J. Hofmann et al., Ams Measurements of Thin-Target Cross Sections For the Production of 10-Be and 26-A1 by High-Energy Protons. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.52, p.588, 1990; EXFOR, #00281.

60. Th. Schiekel, F. Sudbroclc, U. Herpers et al., Nuclide Production by Proton-Induced Reactions on Elements (6<=Z<=29) In the Energy Range from 200 MeV to 400 MeV. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.114, p.91. 1996; EXFOR, #00284.

61. Th. Schiekel, F. Sudbrock, U. Herpers et al., On the Production of Cl-36 by High Energy Protons in Thin and Thick Targets. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.113, p.484, 1996; EXFOR, #00353.

62. R. G. Korteling, A. A. Caretto. Systematics of Na-24 and Na-22 Production with 400 MeV Protons. Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, Vol.29, p.2863, 1967; EXFOR, #00412.

63. C. B. Fulmer, C .D. Goodman. (P,A) Reactions Induced by Proton in the Energy Range Of 9.5-23 MeV. Physical Review, Vol.117, p.1339, 1960; EXFOR, #00476.

64. G. F. Steyn, B. R. S. Simpson, S. J. Mills. The production of Fe-55 with medium-energy protons. Applied Radiation and Isotopes, Vol.43, p. 1323, 1992; EXFOR, #00530.

65. K. F. Chackett. Yields of Potassium Isotopes in High Energy Bombardment Of Vanadium, Iron, Cobalt, Nickel, Copper and Zinc. Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, Vol.27, p.2493, 1965; EXFOR, #00584.

66. E. Porras, F. Sanchez, V. Reglero et al., Production rate of proton-induced isotopes in different materials. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.160, p.73, 2000; EXFOR, #00768.

67. S. Merchel, T. Faestermann, U. Herpers et al., Thin- and thick-target cross sections for the production of Mn-53 and Fe-60. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.172, p.806, 2000; EXFOR, #01229.

68. C.-M. Herbach, D. Hilscher, U. Jahnke et al., Charged-particle evaporation and pre-equilibrium emission in 1.2 GeV proton-induced spallation reactions. Nuclear Physics, Section A, Vol.765, p.426, 2006; EXFOR, #01305.

69. F. Bringas, M. T. Yamashita, I. D. Goldman et al., Measurement of proton-induced reaction cross sections in Ti, Ni and Zr near the threshold. Conf.on Nucl. Data for Sci. and Techn., Santa Fe 2004 Vol.2, p. 1374; EXFOR, #01313.

70. F. S. Al-Saleh, K. S. Al-Mugren, A. Azzam. Excitation functions of (p,x) reactions on natural nickel between proton energies of 2.7 and 27.5-MeV. Applied Radiation and Isotopes, Vol.65, p. 104, 2007; EXFOR, #01503.

71. K. Ammon, I. Leya, B. Lavielle et al., Cross sections for the production of helium, neon and argon isotopes by proton-induced reactions on iron nickel. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.266, p.2, 2008; EXFOR, #01591.

72. C. Schnabel, H.-A. Synal, P. Gartenmann et al.,. Proton-induced production cross sections and production rates of Ca-41 from Ni. Nucl. Instrum. Methodsin Physics Res., Sect.B, Vol.223/224, p.812, 2004; EXFOR, #01741.

73. K. Eslcola. A study of the production and properties of 53Fe(m). Annaies Acad. Sci. Fennicae, Series A6: Physica Vol.261, 1967; EXFOR, #P0030.

74. M. Merkel, M. Munzel. Formation of tritium in nuclear reactions induced by deuterons and alpha-particles. Nuclear Physics, Section A, Vol.333, p. 173, 1980; EXFOR, #A0177.

75. I. Konstantinov, P. P. Dmitriev, V. I .Bolotskikh. Activation of Zr, Nb and Ta at cyclotron. Atomnaya Energiya, Vol.60, p.332, 1986; EXFOR, #A0294.

76. R. Wolfle, S. M. Qaim. Be-7 emission cross sections in high energy proton induced reactions on V-51, Nb-93 and Au-197. Radiochimica Acta, Vol.50, p. 185, 1990; EXFOR, #A0491.

77. B. G. Kiselev, N. R .Faizrakhmanova. Reaction cross sections of (p,n), (p,pn) and (p,alpha+n) on 93-Nb. 24-th Conf.on Nucl.Spectr.and Nucl. Struct., Kharkov 197 p.356; EXFOR, #A0695.

78. I. Dostrovsky, R .Davis Jr, A. M. Poskanzer et al., Cross Sections for the Production of Li9, CI6, and N17 in Irradiations with GeV-Energy Protons. Physical Review, Vol.139, p.B1513, 1965; EXFOR, #C0236.

79. R. G. Korteling, E. K. Hyde. Interaction of high-energy protons and helium ions with niobium. Physical Review, Vol.136, p.B425, 1964; EXFOR, #C0335.

80. B. Scholten, S. M. Qaim, G. Stoeklin. Radiochemical studies of proton induced Be-7-emission reaction in the energy range of 40 to 100 MeV. Radiochimica Acta, Vol.65, p.81, 1994; EXFOR, #D4036.

81. F. Ditroi, S. Takacs, F. Tarkanyi et al., Study of proton induced reactions on niobium targets up to 70 MeV. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect.B, Vol.266, p.5087, 2008; EXFOR, #D0054;#D4212.

82. T. Kin, F. Saiho, S. Hohara et al., Proton production cross sections for reactions by 300- and 392-MeV protons on carbon, aluminum, and niobium.

83. Physical Review, Part C, Nuclear Physics Vol.72, Issue. 1, p.014606, 2005; EXFOR, #E1936.

84. H. Sakai, K. Hosono, N. Matsuoka. Analyzing powers of the continuum spectra-65 MeV polarized protons on C-12, Si-28, Sc-45, Ni-58, Nb-93, Ho-165, Er-166 and Bi-209. Nuclear Physics, Section A, Vol.344, p.41, 1980; EXFOR, #00158.

85. P. C. Brun, M. Lefort, X. Tarrago. Contribution a F etude du double pick-up indirect mesure de la production de tritium par des protons de 82 et 105 MeV dans diverses cibles. Journal de Physique, Vol.23, p. 167, 1962; EXFOR, #00342.

86. M. Lagarde-Simonoff, G. N. Simonoff. Cross sections and recoil properties of Rb-83,-84,-86 formed by 0.6-21 GeV H-l reactions with target of Y to U. Physical Review, Part C, Nuclear Physics Vol.20, p. 1498, 1979; EXFOR, #00466.

87. A. Marcinkowski, B. Marianski, Z. Moroz et al., Nucléon Scattering to the Continuum in Terms of the Two-Fermion Theory of Multistep Direct Reactions. Nuclear Physics, Section A, Vol.633, p.446, 1998; EXFOR, #00503.

88. R. Eder, H. Grawe, E. Hagebo et al., The production yields of radioactive ion-beams from fluorinated targets at the ISOLDE on-line mass separator. Nucl. Instrum. Methods in Physics Res., Sect. B, Vol.62, p.535, 1992; EXFOR, #00762.

89. B. Vosicki, T. Bjornstad, L. C. Carraz. et al., Intense beams of radioactive halogens produced by means of surface ionization. Nuclear Instrum.and Methods in Physics Res., Vol. 186, p.307, 1981; EXFOR, #00763.

90. T. Bjornstad, E. Hagebo, P. Hoff et al., Methods For Production of Intense Beams of Unstable Nuclei-New Developments at Isolde. Physica Scripta, Vol.34, p.578, 1986; EXFOR, #00834.

91. G. Т. Ewan, P. Hoff, В. Jonson et al., Intense Mass-Separated Beams of Halogens and Beta- Delayed Neutron Emission from Heavy Bromine Isotopes. Zeitschrift fuer Physik A, Hadrons and Nuclei, Vol.318, p.309, 1984; EXFOR, #00838.

92. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, E. I. Karpikhin, et al., INDC(CCP)-0434, IAEA, http://www-nds.iaea.org/reports-new/indc-reports/indc-ccp/

93. Ю. E. Титаренко, В. Ф. Батяев, К. В. Павлов и др., Сечениягуд 27 л*) 27 7мониторных реакций " А1(р, х)*" Na, А1(р, х) "Na, А1(р, х) Be при энергиях протонов 0.04-2.6 ГэВ, Ядерная Физика, Том 74, №4, с. 531, 2011.

94. Ю. Е. Титаренко, В. Ф. Батяев, К. В. Павлов и др., Измерение и моделирование сечений образования продуктов реакций при облучении natW и 181Та протонами энергиями 0.04-2.6 ГэВ, Ядерная Физика, Том 74, №4, с.574, 2011.

95. Ю. Е. Титаренко, В. Ф. Батяев, К. В. Павлов и др., Измерение и моделирование сечений образования продуктов реакций при облучении 93Nb и natNi протонами энергиями 0.04-2.6 ГэВ, Ядерная Физика, Том 74, №4, с.561,2011.

96. Ю. Е. Титаренко, В. Ф. Батяев, К. В. Павлов и др., Измерение и моделирование сечений образования продуктов реакций при облучении 56Fe и natCr протонами энергиями 0.04-2.6 ГэВ, Ядерная Физика, Том 74, №4, с.548, 2011.

97. Ю. Е. Титаренко, В. Ф. Батяев, В. М. Живун и др., Определение параметров выводимых протонных и ионных пучков ускорителя: мониторные реакции и токовые трансформаторы. Препринт 3-04, ИТЭФ, Москва, 2003.

98. Ю. Е. Титаренко, В. Ф. Батяев, А. Ю. Титаренко и др., Детальные данные пороговых скоростей реакций на внешней поверхности и внутритолстой Pb мишени, облученной протонами с энергией 0,8 ГэВ. ВАНТ, Сер. Ядерные константы. 1-2, с.2, 2009.

99. Yu. Е. Titarenko, V. F. Batyaev, V. М. Zhivun et al., INDC(CCP)-0447, IAEA, (Oct 2009), http://www-nds.iaea.org/reports-new/indc-reports/indc-ccp/

100. R. B. Firestone, in: Table of Isotope, 8th ed.: 1998Update(with CD ROM) edited by S. Y. Frank Chu (CD ROM Ed.), С. M. Baglim (Ed.) (Wiley Interscince, New York, 1996).

101. Kinsey R.R., C. Dunford, T. Burrows et al., Proc. 9th Int. Symp. Of Capture Gamma Ray Spectroscopy and Related Topics, 8-12 October 1996, Budapest, Hungry.

102. E. Storm and H. I. Israel. Photon cross section from 1 keV to 100 MeV for elements Z=1 to Z=100. Nuclear data tables Al, p.565, 1970.

103. Th. Sciekel, F. Sudbrock, U. Helpers et al., Nuclide production by proton-induced reactions on elements (6 <Z <29) in the energy range from 200 MeV to 400 MeV. Nucl. Instrum. Methods B, Vol.114, p.91, 1996.

104. B. Dittrich, U. Herpers, R. Bodemann et al., Production of Short- And Medium-Lived Radionuclides by Proton-Induced Spallation Between 800 and 2600 MeV. Radiochimica Acta,Vol.50, p.l 1, 1990.

105. R. Bodemann, H. J. Lange, I. Leya et al., Production of residual nuclei by proton-induced reaction on carbon ,nitrogen, oxygen, magnesium, aluminum and silicon. Fed. Rep. Germ, report to the I.N.D.C.No.037/LN, p.49, 1993.

106. R. Michel, G. Brinkmann, W. Herr. Redetermination of the excitation function for the reaction 27-Al(p,3p3n)22-Na. Fed. Rep. Germ, report to the

107. N.D.C.No.21/L+SPECIAL, р.70, 1979.

108. J. Tobailem and С. H. de Lassus, CEA-N-1466(1) (1975).

109. J. Tobailem and С. H. de Lassus, CEA-N-1466(5) (1981).

110. Ю. E. Титаренко, В. Ф. Батяев, К. В. Павлов и др. Образование остаточных радиоактивных ядер-продуктов в тонких мишенях из 209Bi, natPb, 20бРЬ, 207Pb, 208РЬ, облучаемых протонами с энергиями от 0.04 до 2.6 ГэВ. Ядерная физика, Том 70, №7, с.1188, 2007.

111. Yu. Е. Titarenko, О. V. Shvedov, V. F. Batyaev, et al.,. Cross Sections fornnn

112. Nuclide Production in 1 GeV Proton-Irradiated ^°Pb. Phys. Rev. C, Vol. 65, p.064610-1, 2002.

113. M. T. Meek, B. R. Rider. Compilation of Fission Products Yields NEDO-12154-2, Vallecitor Nuclear Center, 1977.

114. M. Gloris, M. Michel, F. Sudbroclc, et al., Proton-induced production of residual radionuclides in lead at intermediate energies. Nucl. Instrum. Methods A, Vol.463, p.593, 2001.

115. Сертификат фирмы Alfa Aesar (a Jonson Matthey Company, www.alfa.com).

116. Протокол испытаний природного состава 7336.9. MS&Gc Lab.

117. Образцовые спектрометрические источники гамма-излучения ОСГИ-З-1-lp № 9402. Государственное предприятие «ВНИИМ им. Д.И. Менделеева».

118. Паспорта №7013 №7024 на источники фотонного излучения типа

119. ОСГИ-3-2. Свидетельство о поверке №379-08/22508 комплекта источников фотонного излучения типа ОСГИ-3-2 № 6626. Федеральное агентство по техническому регулированию и метрологии. ФГУП «ВНИИМ им Д.И. Менделеева».

120. Свидетельство о поверке № 42001.0Б035. Гамма-спектрометр Canberra № 02079182 и № 7974358. ФГУП «ВНИИФТРИ».

121. Спектрометрическая система Genie-2000, модель S502, Canberra Industries. Operations, Rept. 9230846E, VI.2A Russian, 6/99.

122. H. Г. Гусев, П. П. Дмитриев. Радиоактивные цепочки. Справочник. Энергоатомиздат, Москва, 1988.

123. M. Blann, H. Gruppelaar, P. Nagel et al., International Code Comparison for Intermediate Energy Nuclear Data, NEA/OECD, NSC/DOC(94)-2, 1993.

124. R. Michel, P.Nagel, International Codes and Model Intercomparison for Intermediate Energy Activation Yields, NEA/OECD, NSC/DOC(97)-l, 1997.

125. D. Filges, S. Leray, G. Mank et al., http://ndsl21.iaea.org/alberto/ mediawiki-1.6.10/index.php/ Benchmark: CalculRes.

126. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, E. I. Karpikhin et al., Proc. of the Workshop on Nuclear Data for the Transmutation of Nuclear Waste, GSI-Darmstadt,Sept. 1-5,2003, http://www-wnt.gsi.de/tramu/proceedings/titarenko2.

127. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, V. M. Zhivun et.al., ANS Proc. AccApp'03, San Diego, USA, 1-5 June, p.59, 2003; arXiv:nucl-ex/0305026.

128. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, V. M. Zhivun et al., Proc. AccApp'03 Embedded Topical Meeting "Accelerator Applications in a Nuclear Renaissance," San Diego, USA, June 1-5, p.839, 2003; E-print: nucl-ex/0305024.

129. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev, A. Yu. Titarenko et al., Proc. Int. Conference on Nuclear Data, 22-27 April, Nice Acropolis, pi099, 2007.

130. Yu. E. Titarenko, V. F. Batyaev. The ITEP experiments with targets exposed to up-to 2.6 GeV protons. Joint ICTP-IAEA Advanced Workshop on Model Codes for Spallation Reactions. INDC(NDS)-0530, p. 148, August 2008.

131. H. W. Bertini, Intranuclear-Cascade Calculation of the Secondary Nucléon Spectra from Nucleon-Nucleus Interactions in the Energy Range 340 to 2900 MeV and Comparisons with Experiment, Phys. Rev., Vol.188, p. 1711, 1969.

132. Y. Yariv and Z. Frankel, Intranuclear cascade calculation of high-energy heavy-ion interactions, Phys. Rev.C, Vol. 20, p. 2227, 1979.

133. V. S. Barashenkov and V. D. Toneev, Interaction of high energy particles and nuclei with atomic nuclei, Moscow, Atomizdat, 1972.

134. J. Cugnon, Proton-nucleus interaction at high energy, Nucl. Phys. A, Vol. 462, p.751, 1987.

135. J. Cugnon, C. Volant, and S. Vuillier, Improved intranuclear cascade model for nucleon-nucleus interactions. Nucl. Phys. A, Vol. 620, p.457, 1997.

136. K. K. Gudima, S. G. Mashnik, and V. D. Toneev, Cascade-exciton model of nuclear reactions. Nucl. Phys. A, Vol.401, p.329, 1983.

137. E. Prael and H. Lichtenstein, User Guide to LCS: The LAHET Code System. Los Alamos Report UR-89-3014, 1989.

138. F. Weisskopf and D. H. Ewing, Erratum: On the Yield of Nuclear Reactions with Heavy Elements, Phys. Rev., Vol.57, p.935, 1940.

139. L. Dresner. EVAP- A Fortran Program for Calculating the Evaporation of Various Particles from Excited Compound Nuclei Oak Ridge National Laboratory Report ORNL-TM-196, 1962.

140. N. Bohr, J. A. Wheeler. The Mechanism of Nuclear Fission, Phys. Rev., Vol.56, p.426, 1939.

141. V. Ignatyuk, G. N. Smirenkin, M. G. Itkis et al., Fissility of preactinides in charged-particle induced reactions. Sov. J. Part. Nucl., Vol.16, p.307, 1985.

142. J. Sierk, Macroscopic model of rotating nuclei. Phys. Rev. C, Vol.33, p.2039, 1986.

143. R.W.Hasse, W.D.Myers. Geometrical Relationships of Macroscopic Nuclear Physics. Springer-Verlag, Derlin-Tokyo, 1988.

144. L. G. Moretto, Statistical emission of large fragments: A general theoretical approach. Nucl. Phys. A, Vol.247, p.211, 1975.

145. R. J. Charity, ICTP-IAEA Advanced Workshop on Model Codes, Trieste, ICTP, 2008.

146. R. J. Charity, D. R. Bowman, Z. H. Liu et al., Nucl. Phys. A, Vol. 476, p.516, 1988; R. J. Charity, L. G. Sobotka, J. Cibor et al., Emission of unstable clusters from hot Yb compound nuclei. Phys. Rev. C. Vol.63, p.024611, 2001.

147. P. Napolitani, K.-H. Schmidt, A. S. Botvina et al., High-resolution velocity measurements on fully identified light nuclides produced in 56Fe+hydrogen and 56Fe+titanium systems. Phys. Rev. C, Vol.70, p.054607, 2004.

148. J. S. Hendricks, G. W. McKinney, L. S. Waters et al., Report LA-UR-05-2675, LANL, 2005; http://mcnpx.lanl.gov/

149. S. G. Mashnik, A. J. Sierk, Recent Developments of the Cascade-Exciton Model of Nuclear Reactions. Nucl. Sci. Techn. Suppl. 2, p.720, 2002; E-print: " nucl-th/0208074.

150. K. K. Gudima, S. G. Mashnik, and V. D. Toneev, Cascade-exciton model of nuclear reactions. Nucl. Phys. A, Vol.401, p.329, 1983.

151. S. G. Mashnik, K. IC. Gudima, A. J. Sierk et al.,. Improved intranuclear -cascade models for the codes CEM2k and LAQGSM, Los Alamos LA-UR-04-0039, 2004.

152. V. D. Toneev, K. K. Gudima. Particle emission in light and heavy-ion reactions. Nucl. Phys. A, Vol.400, p. 173, 1983.

153. A. Boudard, J. Cugnon, S. Leray, et al., Intranuclear cascade model for a comprehensive description of spallation reaction data. Phys. Rev. C, Vol.66, p.044615, 2002.

154. J.-P. Meulders, A. Koning and S. Leray. High and Intermediate energy Nuclear Data for Accelerator-driven Systems (HINDAS) FIKW-CT-00031, htlp://www.theo.phys.ulg.ac.be/~cugnon/FinalScientificReportHINDAS

155. J. Cugnon, A. Boudard, S. Leray, D. Mancusi, "Results obtained with INCL4", in: Proceedings of the International Topical Meeting on Nuclear Research Applications and Utilization of Accelerators, Vienna, May 4-8, 2009.

156. A. ICelic, V. Ricciardi, IC.-H. Schmidt, "Results obtained with ABLA007", in: Proceedings of the International Topical Meeting on Nuclear Research Applications and Utilization of Accelerators, Vienna, May 4-8, 2009.

157. H. Iwase, K. Niita, T. Sato. Nuclear Reaction Models in Particle and Heavy Ion Transport code System PHITS Nucl. Sci Technol., Vol.39, p.1142, 2002; http://phits.jaea.go.jp/OvPhysicalModelsJQMD.html

158. H.W. Bertini. Monte Carlo calculations on intranuclear cascade, ORNL-3833,1963.

159. H.W. Bertini, M. P. Guthrie, and O. W. Herman, Instructions for the operation of code associated with MECC-3, A preliminary version of an intranuclear cascade calculations for nuclear reaction, ORNL-4564, 1971.

160. Y. Nara, N. Otuka, A. Ohnishi et al., Relativistic nuclear collisions at 10A GeV energies from p+Be to Au+Au with the hadronic cascade model, Phys. Rev. C, Vol.61, p.024901, p.1999.

161. K. Niita, S. Chiba, T. Maruyama et al., Analysis of the (N, xN') reactions by quantum molecular dynamics plus statistical decay model, Phys. Rev. C, Vol.52, p. 2620. 1995

162. V. S. Barashenkov, Cross-section of particle and nuclei interactions with nuclei, JINR, Dubna,1993; V. S. Barashenkov, A. Polanski., Electronic guide for nuclear cross-sections, JINR E2-94-417, Dubna, 1994.

163. V. S. Barashenkov, H. Kumawat. Integral nucleus-nucleus cross-section. Kerntechnik, Vol.68, p.259, 2003.

164. M. Veselsky, Production mechanism of hot nuclei in violent collisions in the Fermi energy domain. Nucl. Phys. A, Vol. 705, p. 193, 2002.

165. ENSDFdatabase. http://ie.lbl.gov/databases/ ENSDFdata.exe, 2005.