К теории динамических эффектов мессбауровского рассеяния тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

«й 0.9 3 2

КАЗАНСКИЙ ОРДЕНА ЛЕНИНА И ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени В.И.УЛЬЯНОВА-ЛЕНИНА

На правах рукописи

ПОПОВ Евгений Александрович

К ТЕОРИИ ДИНАМИЧЕСКИХ ЭФФЕКТОВ МЕССБАУЭРОВСКОГО РАССЕЯНИЯ

01.04. 07 - физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

КАЗАНЬ - 1992

Работа выполнена в Казанском физико-техническом институте им. Е. К. Завойского КЩ РАН

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор А. В. Митин

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор В. В. Самардев кандидат физико-математических наук, доцент Э. К. Садыков

Ведуядя организация: Институт физики металлов УрО РАН

Запита состоится "/А " аУГм ¡'к С; 1992 г. в "/_£." час. на заседании Специализированного Совета Д 053.29,02 при Казанском государственном университете имени В. И. Ульянова -Ленина по адресу: 420008, г. Казань, ул. Ленина, 18.

• С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке университета.

Автореферат разослан " 1дд2 г.

Ученый секретарь Совета, профессор

И. В. Еремин

»ОСОИ«^*-'*

ГОиННЛп

БИБЛИОТЕКА Г" етдеп "1 отя характбрисгжа работы

——АктуазГность темы Гамма-резонансная спектроскопия, основанная на эффекте безотдаточного поглощения и испускания ядрами г -кванта (эффект Мессбаузра), стала полезным методом исследований в физике твердого тела, химии, биологии, геологии. Экспериментальное определение и интерпретация частотных мессбауэровских спектров позволили получить ценную информации о структуре и свойствах твердых тел, о природе сверхтонких взаимодействий, о распределении СТ полей на ядре и т.д. Наряду с этим ГРС используется для изучения динамических процессов в ядерной спин-системе, которые индуцируются - 1) внешними переменными полями (ГМР,гамма-ЭПР резонанс, ультразвуковая модуляция, радиочастотный коллапс СТ структуры), 2) зависящими от времени взаимодействиями в твердом теле Сэлектронная релаксация в парамагнетиках, суперпарамагнетизм), а также для изучения динамики когерентного рассеяния ^-квантов в регулярных кристаллах.

Одним из основных методов в данном направлении становится методика временных задержанных совпадений, предложенная Хаммерме-шем и др. [ 1 ]. МВЭС получила широкое распространение для анализа временного характера мессбауэровской дифракции в регулярных кристаллах. Ее модификация - методика синфазного детектирования, применялась при исследованиях ультразвуковой модуляции у-излучения и квантовых биений, индуцируемых РЧ полем.

При изучении влияния внешних периодических воздействий большое внимание привлекает эффекты, связанные с гамма-магнитным резонансом, основные понятия которого были введены в работах [2,3]. Теория ГМР имеет достаточное число приложений, некоторые из которых получили экспериментальное подтверждение. В частности,ГМР может быть использован при анализе поверхностных слоев образца, когда применение методик на основе ЯМР и ФМР затруднено. В гамма-резонансных исследованиях поверхности обычно применяется спектроскопия конверсионных электронов, поэтому возникает задача о влиянии внешнего РЧ поля на процесс мессбауэровского рассеяния через канал КЭ.

Имеется большое количество работ, посвященных изучению суперпарамагнетизма магнитных микрочастиц и тонких пленок методом ГРС, однако статические взаимодействия в образце могут искажать месс-бауэровские спектры, обусловленные динамическими процессами в электронной подсистеме. Чтобы обойти эту трудность, можно воспользоваться БЕОМ-методикой, суть которой заключается в селективном

возбуждении ^-перехода и частотном анализе рассеянного излучения. Данные, полученные из анализа частотных спектров, могут быть существенно дополнены результатами исследований временных зависимостей рассеянного излучения.

Экспериментальные возможности мессбауэровской спектроскопии связаны с яркостью источника резонансного у-излучения. Яркость естественного источника ограничена процессами самопоглощения и радиоактивного распада ядер, а также большой расходимость» пучка у-ква-нтов. Новые перспективы открываются с использованием синхротронно-го излучения, где не существует ограничений по мощности и которое имеет высокую степень направленности. Форма резонансного отклика системы мессбауэровских ядер на импульс СИ определяется динамическими процессами когерентного рассеяния ^-излучения в толстых образцах, в частности динамической дифракцией в совершенном кристалле. Исследования временного характера мессбауэровской дифракции синхротронного излучения в регулярных кристаллах проводились в схемах Брэгга и ЛауэШ. С появлением схемы "скользящей геометрии" [5] возникает задача исследования временного характера мессбауэровской дифракции синхротронного излучения в данной геометрии.

Таким образом, все перечисленные проблемы требуют решения, что обуславливает актуальность диссертационной работы.

Цель работы

Диссертационная работа посвящена теоретическому изучению некоторых динамических эффектов .ыессбауэровского рассеяния с помощью методики временных запаздывающих совпадений - влияния ГМР на мессбауэровское рассеяние через канал КЭ, суперпарамагнетизма одноосных магнитных микрочастиц, а также временного характера мессбауэровской дифракции синхротронного излучения в условиях скользящей геометрии.

Научная новизна диссертационной работы заключается в следующем:

а) Исследован временной характер мессбауэровского рассеяния через канал конверсионных электронов в урловиях гамма-магнитного резонанса. Проанализированы поляризационные и временные зависимости потока КЭ;

б) Обоснована возможность применения методики временных запаздывающих совпадений для изучения флуктуационных процессов в суперпарамагнетиках;

в) Проведено изучение временного хода мессбауэровской дифракции импульса СИ в схеме скользящей геометрии.

Практическая и научная ценность полученных результатов за-

ключается в том, что появляется новая возможность изучения динамических процессов в электронно-ядерной системе, а также процессов когерентного рассеяния ^-излучения в регулярных кристаллах. Теоретический анализ конкретных выражений проводится с учетом экспериментальной проверки.

Апробация работы и публикации

Результаты, полученные в диссертации, опубликованы в 9 работах. Основные результаты докладывались на Всесоюзной конференции по магнитному резонансу в конденсированных средах СКазань, 19843, 4-ом Всесоюзном совещании по когерентному взаимодействии излучения с веществом (Рига, 1988), Всесоюзной конференции "Прикладная мессбауэровская спектроскопия" СКазань, 19903, итоговой научной конференции КГУ С19853, итоговой научной конференции КФТИ С19913, конференции молодых ученых КФТИ С1986,19903, физическом семинаре КФТИ, семинарах лаборатории РФТТ.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Полный объем работы, включая 124 наименования цитируемой литературы, составляет 106 страниц.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обосновывается актуальность выбранной темы исследований, формулируются основные проблемы. В краткой форме излагается содержание диссертации и приводятся оригинальные результаты, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена обзору работ по исследованию динамических процессов с помощью традиционной ГРС и спектроскопии запаздывающих совпадений.

Сначала дается понятие ГМР и анализируются физические условия его наблюдения в парамагнетиках и ферромагнетиках. Проводится оценка состояния теоретических и экспериментальных работ в этой области.

Затем описаны основные особенности релаксационных процессов . в парамагнетиках и суперпарамагнетизма. Рассмотрены возможности мессбауэровской спектроскопии при исследованиях в данной области. Делается краткий обзор стохастических моделей, используемых для теоретических расчетов.

В заключение дается определение методики временных запаздывающих совпадений и ее модификаций. В сжатой форме изложены результаты работ по изучению ультразвуковой модуляции у-иэлучения, а

также временного характера когерентного рассеяния в случае обычных и импульсных источников ^-квантов.

Во второй главе проведено теоретическое исследование месс-бауэровского рассеяния через канал конверсионных электронов при резонансном воздействии переменного РЧ поля на ядерную спин-систему.

В начале дается вывод основных уравнений процесса конверсионного рассеяния в отсутствие РЧ ноля с помощью метода уравнений движения матрицы плотности в шредингеровском представлении. Получено выражение для скорости счета конверсионных электронов.

ГаТ ^ т 9е

5пСа)/Л = -21в ^ раЬ УЬа

где а,Ь - состояния внутренней оболочки атома; д,е -состояния ядра; Ск'ч')

V , - гамильтониан, описывающий взаимодействие ядра с внутренней электронной оболочкой через поле ^-излучения.

Затем рассмотрен процесс конверсионного - рассеяния в

условиях гамма-магнитного резонанеа. Дается вывод основных уравнений во вращающейся системе координат, переход в которую осуществляется по правилу

А" = мсшо'Чш"1

где А - произвольный оператор в лабораторной системе координат

О^Си -- ехр[Ц)1^а-11)]. Dj = ехрН/З^у.

соответственно, операторы вращения и поворота.

Получены выражения для скорости счета конверсионных электронов в рамках методики временных запаздывающих совпадений, методики синфазного детектирования, обычной мессбауэровской спектроскопии. Для естественного источника ^-излучения показано, что за счет когерентного характера возбуждения ядерных уровней возникают квантовые осцилляции потока КЭ с частотами, кратными частоте РЧ поля. Кроме того,происходит перезаселение ядерных подуровней, что приводит к изменению поляризации потока КЭ.

В заключение анализируются поляризационные и временные зависимости скорости счета КЭ в условиях ГМР при селективном возбуждении Г-перехода ядра мессбауэровского изотопа Ре37. При этом считается, что ЯМР-переходы стимулируются между СТ подуровнями возбужденного состояния ядра. Временные зависимости получены в рамках методики синфазного детектирования при условии, что источник падающего г-излучения и детектор КЭ неполяризованы. Скорость счета КЭ можно запи-

сать в общем виде:

á<nCA}>/dt - Reí А(Нрч,8,р}ехр[-21со(е:)С1Ч1)] + ВСНрЧ,0,*О-expt- iw^Ct-t^)] + CCHp4,S,p) У

где </е) - величина зеемановского расщепления возбужденного состояния ядра.

При в = л/2, <р = 0 '

d<nU:>>/di ~ Re< ACHp4,93expC-2iw Ce)Ct-t)] + ССНрЧ,б) >

Поляризационные зависимости потока КЭ могут быть описаны с помощью вектора Р СР^.Р^.Р^) , связанного с поляризационной матрицей плотности соотношением

^Скэ) = С1/2КЕ + р а-}

где сг - матрицы Паули.

Поскольку электрон переходит в конечное s состояние, то поток КЭ имеет линейную поляризацию, описываемую компонентой P¡- .

Анализ показывает, что с увеличением амплитуды РЧ поля заселенности подуровней СТС возбужденного состояния ядра выравниваются и поток КЭ становится неполяризованным.

В третьей главе изучен временной характер мессбауэровского рассеяния в суперпарамагнетиках. ..

С целью дальнейшего использования вводятся основные положения метода редуцированных уравнений движения матрицы плотности электронно-ядерной системы под влиянием марковских процессов в тепловом резервуаре. Дается физическое обоснование применимости данного подхода в мессбауэровской спектроскопии.

После этого выведены основные уравнения, описывающие процесс гамма-резонансного рассеяния в рамках флуктуационной модели с эффективным спином 1/2 (модель Кубо-Андерсона), которая справедлива для одноосных суперпарамагнетиков. В общем виде их можно записать как

. = c-i/hHH- ciW-i^ + ci/T)pcí)

где т"' - средняя частота флуктуаций между двумя противоположными направлениями вектора спонтанной намагниченности. На основе решения данной системы получено выражение для скорости счета рассеянных

у-квантов.

В заключение проводится анализ временных зависимостей мессбауэровс-кого рассеяния в условиях БЕБМ-геометрии, когда частотный анализатор заменен схемой запаздывающих совпадений. Численные расчеты про- ведены для однородного ансамбля одноосных магнитных микрочастиц, включающих ядра изотопа Те", в случае естественного источника у-излучения. Если селективно возбуждается у-переход С-1/2)д+ С-3/23е,

то выражение для скорости счета рассеянных ^-квантов при т"1 < имеет Бкд

д<п >/51 - 1 - ехр[-СГ + 1/т)Ше{ А Сы ,тЗ + В {« ,т) • 2 г 1111

ехр[-21а.,/а.1Л1]

Анализ показывает, что начиная от"' ~ 0,1 Г на кривой ядерного распада возникают осцилляции с частотой А = 2а_3/а_,/а. обусловленные марковским процессом взаимодействия электронного спина с тепловым резервуаром. Эти осцилляции наиболее ярко проявляются при

Г и искажаются с ростом т'1 за счет увеличения наблюдаемой скорости ядерного распада -ехр С-СГ+1/тН]. Эффективные зеемановс-кие частоты ^-переходов а^ имеют вид:

.= ±/0?.

а .= ±У и* - 1/т2 и ^

= 1-Х/

При т > и/гН/2 следует, что а1/а_,/в = 1'тг

В этом случае к осцилляциям с частотой П добавляются осцилляции с частотой С1г = а_з/г 1/г. Последние обусловлены нерезонансным характером возбуждения ^-перехода в отсутствие СТ-расщеп-

ления с шириной линии Г = Г + 1/т - чй?" " - 1/т2. Г 1 1/2-1/2

При т"' < 12 Г форма кривых ^-резонансного рассеяния определяется конкуренцией осйилляций с частотами П и йя . При т"' 17Г видно, что (Г -Пт« 1 и осцилляции с частотой й становятся до-

X 2

минирующими. При дальнейшем увеличении средней частоты флуктуаций следует -

а<п >/д1 1 - ехр[-Г и!?е С Си ,т)ехр[-1а , I]

2 г I 11' г -3/2-1 /2

Частота П2 постепенно уменьшается и при т~' >ы_3/2 1/2, когда сверхтонкое поле на ядре усредняется до нуля,вновь получается кривая ядерного распада. ■•

В четвертой главе рассмотрен временной характер мессбаузровс-кой дифракции синхротронного излучения в условиях скользящей геометрии.

Вначале дано обоснование полуклассического метода, используемого в рентеновской и гамма-оптике.

После этого получены выражения для поля излучения внутри кристалла. Они являются решением совместной системы уравнений Максвелла и уравнений, описывающих эволюцию матрицы плотности ядерной системы, в приближении медленно меняющихся амплитуд. Показано, что дифракция в условиях скользящей геометрии идет через два канала, отвечающих двум критическим углам и #>s(a} • С помощью граничных условий

rot Н, = rot Hout , rot Ет = rot Eout

поле излучения внутри кристалла связывается с падающим, зеркально-отраженным и зеркально-дифрагированным излучением при точном выполнении условий Брэгга и при большом отклонении от них.

Затем анализируется форма резонансного отклика системы мессба-уэровских ядер на импульс синхротронного излучения. Выражение для отклика при t » Т, где Т - длина импульса СИ, находится по формулам

4)<" * lsCm3ct)|2

s ® sCpes)

GCm)Ct) = С1/2л)Jd» RCn0 exp[-iot]

-co

где s - поляризация падающего ^-излучения, m означает либо'з.о. либо з.д. компоненту

s(pe3) s s s s

R Сш) = R CwD - RW>. RCm) = Н^/Н^

Наличие двух каналов дифракционного рассеяния приводит к существенным особенностям при анализе временных зависимостей з. о. и з.д. излучения. В частности, для п- поляризованного ^--излучения в случае точного выполнения условий Брэгга для одного из каналов выполняется условие подавления неупругих ядерных реакций ^ ^sCa) = V ' где ~ Угол падения ^-кванта на образец), однако за счет второго канала резонансный отклик существует и определяется выражением

Ifn)Ct) - exp[-R]JVt2 Для а- поляризованного излучения могут иметь место интерференци-

онные эффекты между каналами. Они наиболее существенно влияют на временные зависимости з.д. излучения, в случае вв •*■ л/4, когда функции отклика, формирующиеся в каждом канале дифракционного рассеяния, имеют одинаковую амплитуду и почти противоположную фазу

При большом отклонении от условий Брэгга существуют два случая: 1) а > 0, 23 а < 0.

При а < 0 эффекты коллективного рассеяния связаны с каналом } и проявляются во временных зависимостях з.о. и з. д. излучения. При а > 0 дифракционный процесс должен идти через канал с #>5( однако поле излучения внутри кристалла формируется в тонком слое Ь - \/\а\1/г , что недостаточно для развития когерент-

ных процессов. Форма резонансного отклика во временных зависимостях з.о. излучения имеет вид кривой ядерного распада

* ехр[-ги

когерентные эффекты, развивающиеся в канале с , влияют

на временные зависимости з.д. излучения в первом порядке малости по у = /р/\а\1/г

В заключении сформулированы основные результаты диссертации.

Основные результаты, выносимые на защиту

1. Развита теория гамма-магнитного резонанса в случае месс-бауэровского рассеяния через канал конверсионных электронов. В рамках методики синфазного детектирования проанализированы временные зависимости скорости счета конверсионных электронов (КЭЗ.

2.- Показано, что наличие ЯМР-переходов между подуровнями сверхтонкой структуры ССТС) возбужденного состояния ядра приводит к тому, что

а) возникают временные осцилляции скорости счета КЭ с частотами, кратными величине сверхтонкого расщепления возбужденного ядерного уровня,

63 с ростом амплитуды радиочастотного поля происходит выравнивание заселенностей подуровней СТС возбужденного состояния ядра_, и поляризация потока КЭ стремится к нулю .

3. Исследовано влияние флуктуаций сверхтонкого поля на ядре на временной характер мессбауэровского рассеяния в рамках модели Кубо-Андерсона. Получены выражения для скорости счета рассеянных ^-квантов для ансамбля одноосных суперпарамагнитных частиц при выполнении условий методики временных запаздывающих совпадений и селективном возбуждении ^-перехода.

4. Найдено,что флуктуации направления электронного спина со

средней частотой т"' стимулируют осцилляции на временных зависимостях скорости счета рассеянных /-квантов , частота которых определяется частотой селективно возбуждаемого у-перехода и величиной г"1.

5. Проведено теоретическое изучение временного характера мессбауэровского рассеяния в дифракционной схеме скользящей геометрии. Получена форма резонансного отклика системы мессбауэ-ровских ядер на импульс синхротронного излучения как при точном выполнении условий Брэгга, так и при большом отклонении от них.

6. Показано, что наличие двух каналов дифракционного процесса приводит к тому, что

при точном выполнении условий Брэгга:

а) Резонансный отклик для л-поляризованного излучения (магнитная составляющая параллельна плоскости кристалла) существует при выполнении условия подавления неупругих ядерных реакций для одного из каналов,

б) Для сг-иоляризованного излучения (магнитная компонента ле-зшт в плоскости рассеяния) при 9. + л/4 проявляются интерференци-

D

онные эффекты между каналами во временных зависимостях зеркально-дифрагированного излучения

при больших отклонениях от условий Брэгга - а , в случае а > 0 реализуется условие типа поверхностной волны и резонансный отклик стремится к кривой распада одиночного ядра.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. Миткн A.B. , Попов Е.А. Изучение С^-/3) конверсионного рассеяния методом ГМР. - Гезисы докладов Всесоюзной конференции по магнитному резонансу в конденсированных средах. Казань, 1984, часть Ш, стр. 96.

2. Митин A.B. , Попов.Е. А. Селективное возбуждение конверсионных электронов в условиях ГМР, - ФТТ, 1985, т.27, N 10, стр. 3143-3144.

3. Mitin A.V. , Popov Е. A. GMR effect- on conversion electron polarization. - Phys. Stat. Sol., 1985, v. 132b, N1, p.523-530.

4.Попов E. А. Мессбауэровская дифракция синхротронного излучения в условиях полного внешнего отражения.- Тезисы докладов конференции молодых ученых КФТИ КФАН СССР. Казань, 1986, стр. 17-19.

5. Митин А.В., Попов Е. А. Мессбауэровская дифракция синхротронного излучения в асимметричной геометрии Лауэ.- Тезисы докладов Четвертого Всесоюзного совещания по когерентному взаимодействию излучения с веществом. Рига, 1988, стр.301.

6. Попов Е.А. Временной ход мессбауэровского рассеяния в условиях релаксации сверхтонкого поля на ядре.- Тезисы докладов Всесоюзной конференции "Прикладная мессйауэровская спектроскопия". Казань, 1990, стр.176.

• 7. Попов Е.А. Влияние флуктуаций сверхтонкого поля на ядре на временной ход мессбауэровского рассеяния. - Труды конференции молодых ученых КФТИ КФАН СССР, Казань, 1990, стр. 42-49,

8. Popov Е.А. Mossbauer filtration of synchrotron radiation for Lane diffraction under specular reflection conditions. - Phys. Stat. Sol., 1991, v.127a, N 2, p.207-214.

9. Попов Е.А. Влияние флуктуаций магнитных моментов микрочастиц на временные зависимости мессбауэровского рассеяния. - Письма в ЮТФ. 1991, т. 54, N 7, стр. 365-368.

Список цитируемой литературы:

1. Lynch F.J. , Holland R.E. , Hammermech M. Time dependence of resonantly filtered gamma-rays from Fe37. - Phys.Rev., 1960,

v. 120, N 2, p. 513-520. .

2. Hack M. N., Hammermech M. Effect of radiofrequency resonance on natural line form. - Nuovo Cimento, 1961, v. 19, N 3, p.546-557.

3. Митин А.В. Гамма-магнитный резонанс, - ЮТФ, 1967, т.52, N6, стр. 1596-1602.

4. Kagan Yu., Afanas'ev A.M. , Kohn V. G. On excitation of isomeric nuclear states in a crystal by synchrotron radiation.- J. Phys. C, v. 12, N 12, p. 615-631.

5. Барышевский В. Г. Аномалия в зеркальном отражении рентгеновских лучей и у-квантов от кристаллов. - Письма в ШФ, 1976, т.2, N 3, стр. 112-115.