Количественная модель возбуждения материалов в треках быстрых тяжелых ионов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

ТЕРЕХИН Павел Николаевич

КОЛИЧЕСТВЕННАЯ МОДЕЛЬ ВОЗБУЖДЕНИЯ МАТЕРИАЛОВ В ТРЕКАХ БЫСТРЫХ ТЯЖЕЛЫХ ИОНОВ

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва — 2014

21 АВГ 2014

005551850

Работа выполнена в Институте общей и ядерной физики Национального исследовательского центра «Курчатовский институт»

кандидат физико-математических наук Волков Александр Евгеньевич Калашников Николай Павлович, доктор физико-математических наук, профессор. Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», заведующий кафедрой общей физики.

Стегайлов Владимир Владимирович, доктор физико-математических наук, доцент. ОИВТ РАН НИЦ-1 Теплофизики экстремальных состояний, заведующий отделом компьютерной теплофизики.

Ведущая организация: Научно-исследовательский институт ядерной

физики имени Д.В. Скобельцына Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова.

Защита диссертации состоится «23» октября 2014 г. в 16 ч. 30 мин. на заседании диссертационного совета Д 520.009.01 на базе НИЦ "Курчатовский институт" по адресу: 123182, г. Москва, пл. Академика Курчатова, д.1.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЦ «Курчатовский институт» и на сайте www.nrcki.ru.

Автореферат разослан «_»_20_г.

Научный руководитель: Официальные оппоненты:

Ученый секретарь диссертационного совета, /¡г .

кандидат физико-математических наук A.B. Мерзляков

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы исследования

Быстрые тяжелые ионы (БТИ, Е > 1 МэВ/нуклон, М > 20тр, тр - масса протона) теряют большую часть своей энергии в твердом теле на возбуждение его электронной подсистемы ( > 95%, 5-40 КэВ/нм). Последующая релаксация электронного возбуждения, сопровождающаяся передачей энергии и импульса в решетку, может вызывать необычные структурно-фазовые изменения в нанометрической окрестности траектории иона (трек БТИ), что может служить основой для технологических применений.

Знание физики эффектов, связанных с прохождением БТИ, важно для оценки радиационной стойкости материалов к облучению осколками деления (ОД). Длина пробега БТИ (~ 10 - 100 мкм) дает возможность производить структурные изменения в слоистых и структурированных наноразмерных системах. Облучение БТИ стимулирует образование цепочек нанокластеров и/или изменение формы нанокластеров, содержащихся в облучаемой матрице. Отрабатываются основанные на облучении БТИ технологии производства нанопроволок и нанотрубок, в том числе интегрированных в материал. Промышленное производство полимерных фильтров базируется на облучении БТИ и последующем травлении полимерных пленок. Ионно-лучевая терапия применяется для лечения онкологических заболеваний. Исследуются задачи модификации генетического материала пучками БТИ.

Отработка технологий наноразмерных структурно-фазовых превращений, стимулированных облучением БТИ, невозможна без создания модели, предоставляющей количественную информацию о параметрах экстремально возбужденного материала в треке, поскольку экспериментальная фиксация этих параметров чрезвычайно затруднена [1].

Эта задача представляет и фундаментальный интерес, так как пространственные и временные масштабы кинетики возбуждения и

релаксации материала в окрестности траектории БТИ настолько малы (~10 нм, 1 фс - 1 пс), а интенсивность возбуждения настолько велика, что применение для описания этой кинетики моделей, основанных на предположении локального термодинамического равновесия и использующих макроскопические параметры и подходы, слабо обосновано.

Цели и задачи работы

1) Построение основанной на общих фундаментальных принципах микроскопической количественной модели возбуждения материалов в наноразмерных треках БТИ, учитывающей возможность реализации различных предельных случаев пространственно-временной корреляции в динамике атомов на пикосекундном временном масштабе кинетики возбуждения и начальной стадии релаксации решётки в треке.

2) Исследование эффекта реализации различных предельных случаев пространственно-временной корреляции в динамике атомов решётки на скорость передачи энергии и импульса в ионную подсистему материала в зависимости от параметров возбужденного электронного ансамбля в треке БТИ.

3) Оценка стимулированного релаксацией электронной подсистемы нагрева решётки диэлектриков на примере материалов, допускающих ясную экспериментальную проверку.

Результаты работы, выносимые на защиту

1. Микроскопическая, основанная на формализме динамического структурного фактора (ДСФ), количественная модель, описывающая возбуждение решётки в результате релаксации электронной подсистемы в треке БТИ.

2. Численный алгоритм, реализующий построенную модель.

3. Зависимость скорости передачи энергии и импульса в решетку от температуры электронного ансамбля. Сравнение электрон-решёточных

факторов скорости передачи энергии (А1), используемых в моделях других авторов [2-4], и фактора скорости передачи энергии, полученного в представляемой модели.

4. Результаты применения разработанной модели к системам, допускающим экспериментальную проверку. Величины параметров, характеризующих возбужденное состояние решетки ОБ и оливина (Мд28Ю4) в треке БТИ. Сравнение электрон-решёточных факторов скорости передачи энергии (ЦБ): используемого в модели двухтемпературной термической вспышки (ТВ) и полученного в представляемой модели.

Научная новизна работы состоит в:

• разработке количественной модели, основанной на формализме ДСФ, описывающей кинетику передачи энергии и импульса от релаксирующего ансамбля делокализованных электронов в решетку в треке БТИ и автоматически реализующей различные предельные случаи динамической реакции решётки на вносимое возбуждение;

• разработке численного алгоритма: Молекулярно Динамическая (МД) программа расчета ДСФ, молекулярно-кинетический метод расчета пространственного распространения электронов, расчет скорости передачи энергии от электронов в решетку - для реализации предложенной модели и определения пространственно-временных распределений величин параметров, формирующих движущие силы и условия протекания структурно-фазовых превращений в треках БТИ в различных материалах (пространственно-временные распределения избыточной энергии и импульса, температуры электронов и решётки);

• исследовании эффекта реализации различных предельных случаев пространственно-временной корреляции в динамике атомов на зависимость скорости передачи энергии в ионную подсистему мишени от температуры электронного ансамбля;

• сравнении результатов применения разработанного подхода с экспериментальными данными (1лР, оливин (М&БЮд)).

Достоверность

Применимость разработанной модели для описания кинетики возбуждения материалов в треках БТИ обосновывается тем, что:

1. Модель базируется на общих фундаментальных принципах и использует минимальное количество упрощающих приближений.

2. В расчетах применяются МД алгоритмы и потенциалы, которые широко используются сообществом.

3. Низкотемпературная часть зависимости скорости передачи энергии в решетку алюминия от величины электронной температуры согласуется с расчетами других авторов [2-4] и экспериментальными результатами [5-7].

4. Полученный небольшой нагрев треков БТИ в 1ЛБ согласуется с экспериментальными оценками [8] и не может быть объяснен моделью термической вспышки. Рассчитанный уровень возбуждения решётки коррелирует со структурными изменениями, которые наблюдаются в оливине [9] и не обнаруживаются в 1ЛР [8].

Теоретическая и практическая значимость работы

• Построена количественная модель, описывающая возбуждение материала в наноразмерном треке БТИ. Разработан численный алгоритм, реализующий эту модель. Исследовано влияние различных предельных случаев пространственно-временной корреляции в динамике атомов на величину скорости передачи энергии от возбужденной электронной подсистемы в решётку в треке БТИ.

• Представляемая модель и результаты имеют фундаментальное значение для описания кинетики возникновения экстремального состояния вещества при релаксации его возбужденной электронной подсистемы.

• Получаемые в результате применения модели параметры возбужденного материала могут быть использованы в качестве начальных условий в моделях наноразмерных структурно-фазовых превращений, вызываемых релаксацией трековой области.

Методология и методы исследования

В работе использовались аналитические и оригинальные численные методы исследований. Для описания кинетики и определения параметров возбужденной электронной подсистемы в треке БТИ применялась ранее разработанная Монте-Карло (МК) модель [10]. Для расчета ДСФ и исследования релаксации возбужденной атомной подсистемы материалов применялся метод МД.

Апробация работы

Материалы, представленные в диссертации, были доложены на конференциях:

• 16-я Международная Конференция по Физике высоко заряженных ионов (НС1-2012) (2-7 сентября 2012 г., г. Гейдельберг, Германия);

• Конференция Европейского Общества по Исследованию Материалов (Е-МКБ 2012) (17 - 21 сентября 2012 г., г. Варшава, Польша);

• 25-я Международная Конференция по атомным столкновениям в твердых телах (1САС8-25), (21-25 октября 2012 г., г. Киото, Япония);

• 10-ая Курчатовская молодежная научная школа (23 - 26 октября 2012 г., г. Москва, Россия);

• 17-я Международная Конференция по радиационным эффектам в диэлектриках (11Е1-2013) (30 июня - 5 июля 2013 г., г. Хельсинки, Финляндия);

• 28-я Международная Конференция по физике фотонных, электронных и атомных столкновений (1СРЕАС-28) (24 - 30 июля 2013 г., г. Ланьчжоу, Китай);

• 11-ая Курчатовская молодежная научная школа (12 — 15 ноября 2013 г., г. Москва, Россия).

Личный вклад автора

• Выполнена аналитическая проработка основанной на формализме ДСФ модели обмена энергией и импульсом между электронной и ионной подсистемами твердого тела в треке БТИ.

• Разработан численный алгоритм, объединяющий МК модель кинетики возбуждения электронной подсистемы и оригинальную МД модель кинетики возбуждения атомной подсистемы материала в треке БТИ.

• Проведен расчет скорости передачи энергии от ансамбля делокализованных электронов в ионную подсистему материала (А1). Исследовано влияние различных предельных случаев пространственно-временной корреляции в динамике атомов решётки на зависимость этой скорости от электронной температуры.

• Определены временные зависимости возникающих радиальных распределений избыточного импульса и энергии решётки в нанометрической окрестности траектории БТИ в материалах, допускающих экспериментальную проверку (ЫБ, оливин (М§28Ю4)).

Публикации автора

По материалам диссертации опубликовано 10 печатных работ, из них 3 статьи в рецензируемых журналах, рекомендованных ВАК Минобрнауки РФ. Список всех публикаций автора приводится в конце автореферата.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка цитируемой литературы. Работа содержит 97 страниц, включает 15 рисунков, 5 таблиц. Список цитированной литературы содержит 89 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обоснована актуальность темы диссертации, сформулированы цели и задачи исследования, основные положения, выносимые на защиту, а также указаны научная новизна, достоверность, теоретическая и практическая значимость полученных результатов, методология и методы исследования, апробация работы и личный вклад автора.

В первой главе дается обзор модельных представлений об образовании треков БТИ, и показано современное состояние исследований по этой тематике.

Приведены примеры и краткие описания моделей, применявшихся на различных этапах изучения этой проблемы. Обсуждены преимущества и недостатки предлагавшихся моделей.

Рассмотрены современные численные и аналитические методы, применяющиеся для изучения механизмов трекообразования.

Указана принципиальная необходимость построения адекватной количественной модели возбуждения решётки при ее взаимодействии с релаксирующей электронной подсистемой в треке БТИ, без которой невозможно построение реалистичных моделей структурно-фазовых изменений, стимулированных облучением БТИ.

Определены ключевые проблемы, требующие решения, и обоснована мотивация выбора целей исследований, представленных в диссертации.

Во второй главе обосновывается применение формализма ДСФ для построения сечений взаимодействия релаксирующей электронной подсистемы с динамически и пространственно коррелированными атомами решетки в треке БТИ.

В рамках одноэлектронного приближения, первого порядка по теории возмущений и попарного взаимодействия между налетающим электроном и

атомами решетки скорость электрон-решёточного обмена энергией задается в виде:

Q*-*. |/кД1-/к/)й>5(я>,к)|£/(к,. -к,)|: dk,dk/t (1)

где h - постоянная Планка, /к - функция распределения электронов, k = k(-k/; hm=Ek-Ekt - изменения волнового вектора и энергии налетающего электрона, U(к) - фурье-образ потенциальной энергии взаимодействия электрона с изолированным атомом решётки (экранированный кулоновский потенциал).

Динамический структурный фактор [11]

S(k,eo) = — \dtdrei<ir-M)G(r, t) (2)

2л J

(N - количество рассевающих атомов) является фурье-образом парной корреляционной функции G(r,t), которая учитывает пространственно-временные корреляции в положениях и динамике атомов решётки.

В главе демонстрируется, что при различных пространственно-временных характеристиках внешнего воздействия реализуются различные предельные случаи динамической реакции атомов решётки: например, (а) мгновенное приближение, которое возникает при временах воздействия много меньших времени атомных осцилляций, когда атомы решётки заморожены в своих текущих положениях и динамически независимы, и (б) гармоническое приближение, соответствующее малым колебаниям атомов вблизи положений равновесия в противоположном предельном случае. Для обоих случаев приведены выражения для ДСФ.

Для расчета ДСФ и описания возбуждения решётки в треке БТИ была разработана оригинальная МД программа. Для тестирования этой программы был выбран жидкий алюминий, для которого использовался многочастичный межатомный потенциал, полученный методом совпадения сил (force-matching method) [12]. Моделировалась система, состоящая из 500 атомов в термодинамическом равновесии. Момент равновесия фиксировался по

совпадению распределения энергий атомов с максвеловским распределением (2000 МД шагов) [13].

Рис.1 демонстрирует совпадение рассчитанного геометрического структурного фактора 5(к) = jS(k,a))doJ жидкого алюминия с результатами эксперимента [14].

з

м

10-

О 5 10

к, А1

Рисунок 1. Геометрический структурный фактор жидкого алюминия [14].

Жидкий А1, Т=943К

*е-Вычисленный структурный фактор

♦ Эксперимент по рассеиваю

рентгеновских лучей о Эксперимент по рассеянию нейтронов

Зависимости ДСФ жидкого алюминия от частоты со при фиксированном значении величины волнового вектора к сравниваются с экспериментом [15] на рис. 2.

Жидкий алюминии, Т=1000К

1,6

с 1 а

^ 0.8-з

5Г<м

—■— Вычисленный

к=9.0 им"1 , ДСФ

^ ^Эксперамент по

^ рассеянию

к! рентгевовскш

?! .-пч ей [15]

75

Жцдкнй алюминий,Т=1000К

Вычисленный ДСФ

Эксперимент по рассеянию рентгеновских лучей [15]

(О, ПС

03, ПС

Рисунок 2. Динамический структурный фактор жидкого алюминия.

Анализ рис. 1 и 2 показывает, что численная процедура расчета ДСФ корректна. Небольшие отклонения результатов расчета от эксперимента на рис. 2 связаны с тем, что использованный МД потенциал не воспроизводит абсолютно точно динамических свойств А1, поскольку разрабатывался, в первую очередь, для моделирования упругих и пространственных свойств решётки, температуры плавления.

Третья глава посвящена описанию построенной микроскопической количественной модели возбуждения материалов в треках БТИ.

Резкое различие в характерных временах кинетики электронной и ионной подсистем позволило разделить модель на блоки, работающие на разных временных интервалах возбуждения трека БТИ.

На начальной стадии (до 10 фс после пролёта иона) использовалась ранее разработанная МК программа [10], моделирующая кинетику возбуждения электронной подсистемы в треке. Полученные в результате МК расчета пространственные распределения плотности делокализованных электронов и их энергии ко времени остановки ионизационных каскадов (—10 фс после пролёта иона) использовались как начальные условия для последующего моделирования распространения электронов и их взаимодействия с решёткой.

На времени 10 фс производился переход от МК моделирования электронной кинетики к молекулярно-кинетическому методу, который оперирует усредненными параметрами ансамбля делокализованных электронов. Область трека разделялась на цилиндрические слои толщиной большей длины пробега электронов, в которых предполагалось термализованное состояние электронного ансамбля. Распределение электронов по скоростям в каждом слое задавалось равновесной функцией распределения Ферми [16], определяемой текущей плотностью энергии и концентрацией электронов в каждом слое.

При последующем моделировании учитывались изменения концентрации и плотности энергии электронов в каждом слое в результате обмена

частицами и энергией между слоями, а также передачи части избыточной энергии в решётку.

Время передачи энергии от ансамбля электронов в решётку ограничивается временем охлаждения электронов в треке БТИ (~100 фс), меньшим времени установления теплового равновесия в ионной системе (-200 фс - 1 пс [13]). Поэтому для описания возбуждения решётки была выбрана характеризующая неравновесную систему кинетическая температура [13,17], соответствующая средней кинетической энергии атомов решётки. В равновесии она совпадает с термодинамической температурой. Это позволило описать кинетику возникновения и распространения возмущения в решётке в виде эволюции пространственно-временного распределения кинетической температуры.

Взаимодействие с электронами на масштабе ~ 100 фс не изменяет существенным образом характер корреляций в динамике атомов решётки. Поэтому на каждом шаге моделирования на этих временах в уравнении (1) использовался один и тот же заранее МД-рассчитанный ДСФ, соответствующий начальному состоянию решётки.

Избыточная энергия, передаваемая от электронов ко всем атомам в каждом цилиндрическом слое на каждом шаге моделирования, распределялась в соответствии с массовыми долями атомов разных типов. Затем их скорости увеличивались таким образом, чтобы прирост общей кинетической энергии атомов в слое соответствовал энергии, передаваемой в решётку от релаксирующей электронной подсистемы.

В четвертой главе приводятся примеры применения разработанной модели к описанию возбуждения различных материалов (1лР, оливин) в треках БТИ. На примере алюминия было исследовано влияние электронной температуры на реализацию различных предельных случаев скорости электрон-решёточного обмена энергией, определяемых различной динамической корреляцией атомов решётки. 1лР и оливин использовались для демонстрации возможного различия в нагреве материалов в треке БТИ.

Для расчёта ДСФ кристаллического А1 моделировался ТЧУЕ ансамбль (постоянное число частиц, объем и энергия), состоящий из 1372 атомов в термодинамическом равновесии при температуре Т,=300К (7x7x7 элементарных ячеек). Каждая элементарная ячейка А1 содержит 4 атома и в равновесии имеет размер 4,060x4,060x4,060 А3.

Электрон-решёточный фактор скорости передачи энергии определялся по формуле [2]:

8еЧ~ Э/ 'Т-Т/ (3)

На рис. За показаны результаты расчётов с использованием мгновенного и гармонического приближений ДСФ, а также с использованием МД-рассчитанного ДСФ. Для температур электронного ансамбля Те < 1-10* К характер зависимости рассчитанного ge.i близок к полученному в гармонической модели ДСФ, а для Те >3-105 К эта зависимость близка к мгновенному приближению. В переходной температурной области наблюдается существенное отличие от обоих предельных случаев.

На рис. 36 сравниваются факторы ge.i, рассчитанные в рамках представляемой модели, для А1 с температурой решётки 7=300К с полученными в работах [2-4] и измеренными в экспериментах [5-7].

Результаты применения МД-ДСФ модели, гармонического приближения ДСФ и расчетов работ [2,3] демонстрируют существование в области Те < 1-104 К «плато», на котором ge.¡ - фактор слабо зависит от температуры электронного ансамбля. Величины ge.¡ - факторов в работах [2,3] располагаются в этой области немного ниже предсказываемых МД-ДСФ моделью. Это различие возникает из-за того, что МД-ДСФ метод учитывает большее число возможных коллективных мод решетки: оптические и акустические фононы, ангармонические вклады и др.

В работе [2] использовалась подгонка модели под экспериментальный результат [5]. Авторы [4] использовали 3 коэффициента для описания gf,_,• -фактора. Следует отметить, что последующие эксперименты [6,7], показали

неоднозначность выбора экспериментальных данных для подгоночной процедуры. Разброс экспериментальных величин в [5-7] на рис. 36 связан с различием в технике экспериментов и параметрах используемых лазерных источников. Кроме того, в экспериментах [5-7] для извлечения величины ge-i — фактора использовалась двухтемпературная модель термической вспышки, применение которой проблематично для описания релаксации электронного возбуждения в подобных системах [17-19]. Поэтому в представленной работе процедура подгонки не использовалась. 50-________

Л1

Ьй

<1 40 М 30-

20

4

ел

ю

- Л1Д расчет ДСФ

---Гармоническое

приближение — — Мгновенное приближение

(а)

10' 104 10' 10 Температура электронов, К

-(1) мд-дсф

2 ^^ _----(2) МД-ДСФ + дополшггельвая экранировка

Ьй 40

I

**

н

Й 10 г-

Ъ 6

^ з-еи 2Н

Н

—• - - (3) Электроа-фоноввый [2] — —(4) Связанные моды [3] *.......(5) Парные столкновения [4]

4(5)

♦ Эксперимент [5]

• Эксперимент [6] ш Экспервмент |7]

(3)

10 10 10 10 10 Температура электронов, К

Рисунок 3. (а) Рассчитанный электрон-решёточный фактор скорости передачи энергии от электронной в атомную подсистему А1 и (б) его сравнение с данными других групп.

Эффект связанных мод (взаимодействие коллективных электронных мод с коллективными атомными модами) может приводить к дополнительной экранировке электрон-решёточного взаимодействия [20].

Кривая (2) на рис. 36, учитывающая этот эффект путем удвоения квадрата обратной длины экранировки, указывает на то, что дополнительная экранировка смещает изначальную МД-ДСФ кривую (1) в область близкую к экспериментальным точкам. Это означает, что эффект связанных мод может быть важным для электрон-решёточного обмена энергией в треке и требует дальнейших исследований.

Следует отметить, что в данном расчете предполагалась постоянная концентрация электронов в алюминии. При температурах электронного ансамбля больших 60-70 эВ (~106К) начинается активная ионизация L-оболочки атома AI. Это увеличивает концентрацию делокализованных электронов в материале, поэтому, демонстрируя правильный предельный переход к мгновенному приближению, в практических приложениях модели возможные изменения концентрации электронов при больших температурах электронного ансамбля (Ге>106К) должны быть учтены.

Для исследования возбуждения и нагрева решеток LiF и форстерита (Mg2Si04) (семейство оливинов) использовались межатомные потенциалы Tosi-Fumi [21] и из работы [22], соответственно. Элементарные ячейки LiF и Mg2Si04 содержат 8 и 28 атомов и в равновесии имеют размер 4,072x4,072x4,072 Ä3 и 4,75x10,19x5,98 Ä3. Для расчёта ДСФ моделировался NVE ансамбль, состоящий из 512 атомов LiF и 504 атомов Mg2Si04 и находящийся в термодинамическом равновесии при температуре Т=3 00К (4x4x4 элементарные ячейки для LiF и 3x2x3 для Mg2Si04). Для исследования возбуждения и нагрева решеток моделировалось 42x42x4 элементарных ячеек для LiF и 40x20x5 для Mg2Si04.

На рис. 4 представлены использованные начальные данные (радиальные распределения концентрации электронов и плотности их энергии),

полученные в результате МК моделирования пролета иона Аи с энергией 2 ГэВ в ОБ [18].

Рисунок 4. Радиальное распределение концентрации электронов и плотности их энергии в треке иона Аи 2 ГэВ в 1лР к моменту окончания ионизационных каскадов (Юфс после пролёта иона) [18].

Рис. 5а показывает, что выравнивание электронной и решеточной температур в 1лР в цилиндрическом слое 1 нм < Л < 1,5 нм происходит за время ~ 60 фс после пролета иона. То есть обмен энергией между электронной и ионной подсистемами в треке БТИ прекращается на временах, сравнимых с наименьшими временами атомных осцилляций ( > 50 фс, оптические фононы). Это указывает на слабую обоснованность применения электрон-фононного механизма для описания этого обмена в треках БТИ, что согласуется с выводами работы [16].

Зависимость радиального распределения кинетической температуры атомов решетки 1лЯ от времени в нанометрической окрестности траектории БТИ представлена на рис. 56.

Небольшое (А7М00К) изменение кинетической температуры решётки 1лБ вследствие взаимодействия с электронной подсистемой наблюдается лишь на расстояниях меньших 4 нм от траектории БТИ. Это подтверждается результатами эксперимента [8] и не согласуется с выводами модели ТВ [23] о возможном достижении температур плавления-испарения в треках 1лР.

а в.

5 Оливин: ПР:

ю 1 (а) — —Электроны —••Электроны ••• Решетка — • — Решетка \

>> Аи, 2 ГэВ

^ 4 1 нм<Д < 1,5 ни

В , £ 10 н

\\ \ о

—ч—1 _____г*.,

О 2» 40 60 80 100 Время после пролета БТИ, фс

2 3 4 5 6 7

Радиус, ни

Рисунок 5. (а) Зависимости температуры электронов и кинетической температуры атомов ЫБ и К^БЮд от времени на расстояниях 1 нм < Я < 1,5 нм от траектории 2 ГэВ Аи, (б) радиальное распределение кинетической температуры решётки 1лБ и М§28Ю4 в треке 2 ГэВ Аи в различные моменты времени после пролета иона.

Нагрев более отдалённых от центра трека областей происходит за счёт пространственного распространения возбуждения в решётке. Так, температура решетки через 2 пс после пролета иона и расстояниях больших 6 нм превышает значение температуры в этой области ко времени 0.3 пс.

На рис. 6 сравнивается ge.i - фактор (3), рассчитанный для ЫБ в рамках предлагаемой модели, с ge.¡ — фактором, используемым в работе [23] (модель ТВ с использованием процедуры подгонки).

Видно, что рассчитанный ge.¡ - фактор резко зависит от температуры электронов, и его величина на порядок ниже значения =13,85-1018 ДжлГ3с~1.К'~!, приводимого в работе [23]. Существенно меньшее значение ge.l - фактора приводит и к меньшему нагреву материала.

Температура электронов, К Рисунок 6. Зависимость g(,_¡ — фактора от температуры электронов в предлагаемой модели и в модели ТВ [23] (1лР).

Для М&БКХ» использовались начальные данные, полученные из предварительного МК моделирования возбуждения электронной подсистемы [19] после пролета иона Аи с энергией 2 ГэВ.

Рис. 5а демонстрирует, что выравнивание электронной и ионной температур в цилиндрическом слое 1 нм < Я < 1,5 нм происходит за время ~ 70 фс. Зависимость радиального распределения кинетической температуры атомов 1^28Ю4 в треке БТИ от времени представлена на рис. 56.

Подобно случаю с 1лР обмен энергией между электронной и ионной подсистемами форстерита в треке БТИ прекращается на временах, сравнимых с наименьшими временами динамической корреляции атомов в решетке (> 50 фс). Это говорит о проблемах применения электрон-фононного механизма для описания этого обмена в треках БТИ в оливине.

Рис. 56 показывает, что кинетическая температура решетки форстерита в треке БТИ повышается на АГ—700 К. Такой уровень температуры держится в центральной области (г < 3 нм) около 2 пс после пролета БТИ, медленно спадая впоследствии. Тем не менее эта температура почти вдвое ниже, чем температура плавления форстерита.

Уровень возбуждения решетки, достигаемый в треке БТИ в форстерите, превышает более чем в 3 раза этот уровень в ЬШ при тех же параметрах налетающего иона [18]. Это согласуется с тем, что в отличие от ОБ в оливине детектируются структурные изменения [9] при превышении электронных потерь энергии БТИ порога в 18 МэВ-см2-мг"' (5 кэВ/нм) [24]. Однако и в случае форстерита энергии, переданной в решётку при остывании делокализованных электронов, не хватает для стимулирования наблюдаемых структурных изменений.

Таким образом, нагрев решётки широко-щелевых диэлектриков в результате её взаимодействия с релаксирующим ансамблем делокализованных электронов в треках БТИ относительно невелик. Т.е. модели структурных изменений, основанные только на этом эффекте, могут ошибочно описывать кинетику возникновения трека БТИ. В результате проделанной работы наряду с аналитической аргументацией этого вывода (быстрота остывания электронной подсистемы, отсутствие термализации решётки) получено его подтверждение на основе оттестированного расчета, базирующегося на общих фундаментальных предположениях и не использующего подгоночных параметров.

В частности, эти результаты указывают на необходимость учёта кинетики трансформации избыточной энергии дырочной подсистемы [10] при формулировании моделей структурных изменений в треке БТИ.

Выводы.

1. Построена количественная микроскопическая модель возбуждения материалов в наноразмерных треках БТИ, тормозящихся в режиме электронных потерь энергии. Это дает возможность связать модель возбуждения электронной подсистемы налетающим БТИ с моделями структурно-фазовых изменений, стимулированных релаксацией этого возбуждения в окрестности траектории иона, т. е. позволяет разрабатывать количественные модели модификации материалов пучками БТИ.

2. Модель взаимодействия делокализованных электронов и решётки в треке БТИ построена на основе общего микроскопического подхода и не использует подгоночных параметров. Аппарат модели, основанной на формализме ДСФ, позволяет автоматически учитывать различные предельные случаи динамической реакции атомов решётки на вносимое возбуждение и адекватно описывать особенности экстремальной кинетики возбуждения материалов в треках БТИ на характеризующих её субпикосекундных временных и нанометрических пространственных масштабах.

3. В рамках представленной модели реализован и оттестирован численный алгоритм расчета ДСФ и нагрева трека БТИ в различных материалах.

4. Исследована зависимость скорости электрон-решёточного обмена энергией от температуры электронного ансамбля (на примере А1).

5. Определены характерные времена взаимодействия электронной и ионной подсистем в треках БТИ (на примере широкощелевых диэлектриков).

6. Определены пространственно-временные распределения температуры (кинетической) в этих диэлектриках, которые (а) соответствуют экспериментальным результатам и. (б) показывают, что достигаемые величины температуры решётки значительно ниже предсказываемых моделью двухтемпературной ТВ.

7. Показано, что энергии, передаваемой решётке от генерируемых в треке делокализованных электронов, не хватает для появления наблюдаемых структурных изменений.

8. Сделан вывод о том, что локальное повышение температуры решётки в результате её взаимодействия с релаксирующим ансамблем делокализованных электронов не является единственным процессом, определяющим кинетику образования трека БТИ. В частности, это указывает на необходимость учёта кинетики трансформации избыточной энергии дырочной подсистемы при описании этих изменений [10].

СПИСОК ЦИТИРОВАННОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Митерев, A.M. Теоретические представления о формировании и эволюции треков заряженных частиц / A.M. Митерев // Успехи Физических Наук. -2002. — Т. 172.-№ 10.-С. 1131.

2. Lin, Z. Electron-phonon coupling and electron heat capacity of metals under conditions of strong electron-phonon nonequilibrium / Z. Lin, L.V. Zhigilei, V. Celli // Phys. Rev. B. - 2008. -№ 77. - P. 075133.

3. Vorberger, J. Theory of electron-ion energy transfer applied to laser ablation / J. Vorberger, D.O. Gerike // International Symposium on High Power Laser Ablation, American Institute of Physics Conference Proceedings. - 2012. -№ 1464. - P. 572.

4. Povarnitsyn, M.E. A wide-range model for simulation of pump-probe experiments with metals / M.E. Povarnitsyn, N.E. Andreev, E.M. Apfelbaum et al. // Applied Surface Science. - 2012. - № 258. - P. 9480.

5. Hostetler, J.L. Measurement of the electron-phonon coupling factor dependence on film thickness and grain size in Au, Cr, and Al / J.L. Hostetler, A.N. Smith, D.M. Czajkowsky et al. // Applied Optics. - 1999. - V. 38. - № 16. - P. 3614.

6. Li-Dan, Z. Study on ultra fast nonequilibrium heat transfers in nano metal films by femtosecond laser pump and probe method / Z. Li-Dan, S. Fang-Yuan, Z. Jie et al. // Acta Physica Sinica. - 2012. - V. 61. - № 13 - P. 134402.

7. Ma, W. Study of the Electron-Phonon Relaxation in Thin Metal Films Using Transient Thermoreflectance Technique / W. Ma, H. Wang, X. Zhang et al. // International Journal of Thermophysics (Special Conference Issue: Selected Papers of the Ninth Asian Thermophysical Properties Conference). - 2013. - V. 34. -I. 12.-P. 2400.

8. Schwartz, K. Effect of electronic energy loss and irradiation temperature on color-center creation in LiF and NaCl crystals irradiated with swift heavy ions / K. Schwartz, A.E. Volkov, M.V. Sorokin et al. // Phys. Rev. B. - 2008. - № 78. - P. 024120.

9. Szenes, G. The effect of heavy cosmic-ray ions on silicate grains in the interstellar dust / G. Szenes, V.K. Kovacs, B. Pecz et al. // The Astrophysical Journal. - 2010. - № 708. - P. 288.

10. Medvedev, N.A. Complex dielectric function formalism for description of the electron kinetics in swift heavy ion tracks in LiF and Y203 / N.A. Medvedev, R.A. Rymzhanov, A.E. Volkov // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2013. -№315.-P. 85.

11. Van Hove, L. Correlations in Space and Time and Born Approximation Scattering in Systems of Interacting Particles / L. Van Hove // Physical Review. -1954.-№95.-P. 249.

12. Liu, X.Y. Aluminium interatomic potential from density functional theory calculations with improved stacking fault energy / X.Y. Liu, F. Ercolessi, J.B. Adams // Modelling and Simulation in Materials Science and Engineering. - 2004. - № 12.-P. 665.

13. Rieth, M. Nano-Engineering in Science and Technology / M. Rieth. -USA:World Scientific Publishing Co. Pte. Ltd., 2003.

14. González, D.J. Orbital free ab initio molecular dynamics study of liquid Al near melting / D.J. González, L.E. González, J.M. López et al. // Journal of Chemical Physics. - 2001. - № 115. - P. 2373.

15. Scopigno, T. Collective dynamics of liquid aluminum probed by inelastic x-ray scattering / T. Scopigno, U. Balucani, G. Ruocco et al. // Phys. Rev. E. - 2000. -№63.-P. 011210.

16. Volkov, A.E. Heating of metals in swift heavy ion tracks by electron-ion energy exchange / A.E. Volkov, V.A. Borodin // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 1998. - № 146. - P. 137.

17. Lipp, V.P. Kinetics of propagation of the lattice excitation in a swift heavy ion track / V.P. Lipp, A.E. Volkov, M.V. Sorokin et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2011. - № 269. - P. 865.

18. Gorbunov, S.A. Combined model of the material excitation and relaxation in swift heavy ion tracks / S.A. Gorbunov, P.N. Terekhin, N.A. Medvedev et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2013. - № 315. - P. 173.

19. Gorbunov, S.A. Excitation and relaxation of olivine after swift heavy ion impact / S.A. Gorbunov, N.A. Medvedev, R. A. Rymzhanov et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2014. - № 326. - P. 163.

20. Dharma-wardana, M.W.C. Energy relaxation and the quasiequation of state of a dense two-temperature nonequilibrium plasma / M.W.C. Dharma-wardana, F. Perrot // Phys. Rev. E. - 1998. - Vol. 58. - № 3. - P. 163.

21. Belonoshko, A.B. Molecular dynamics of LiF melting / A.B. Belonoshko, R. Ahuja, B. Johansson // Physical Review B. - 2000. - № 61. - P. 11928.

22. Leinenweber, K. A Transferable Interatomic Potential for Crystalline Phases in the System Mg0-Si02 / K. Leinenweber, A. Navrotsky // Physics and Chemistry of Minerals. - 1988. - № 15. - P. 588.

23. Toulemonde, M. Transient thermal processes in heavy ion irradiation of crystalline inorganic insulators / M. Toulemonde, Ch. Dufour, A. Meftah et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2000. - № 166-167. - P. 903.

24. Aleksandrov, A.B. Methods for Image Recognition of Charged Particle Tracks in Track Detector Data Automated Processing [Электронный ресурс] / A.B. Aleksandrov, N.G. Polukhina, N.I. Starkov // Astrophysics. - 2012. - Режим доступа: http://www.intechopen.com/books/astrophysics/methods-for-image-recognition-of-charged-particle-tracks-in-track-detector-data-automated-processing

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ АВТОРА Публикации по теме диссертации

1. Gorbunov, S.A. The microscopic model of material excitation in swift heavy ion tracks / S.A. Gorbunov, N.A. Medvedev, P.N. Terekhin et al. // Physica Status Solidi C. - 2013. - № 10. - P. 697.

2. Gorbunov, S.A. Combined model of the material excitation and relaxation in swift heavy ion tracks / S.A. Gorbunov, P.N. Terekhin, N.A. Medvedev et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2013. - № 315. - P. 173.

3. Gorbunov, S.A. Excitation and relaxation of olivine after swift heavy ion impact / S.A. Gorbunov, N.A. Medvedev, R.A. Rymzhanov et al. // Nucl. Instrum. Methods Phys. Res. B. - 2014. - № 326. - P. 163.

Тезисы конференций

4. Terekhin, P.N. DSF based model of lattice excitation at the late stage of relaxation of the electronic subsystem in a swift heavy ion track / P.N. Terekhin,

5.A. Gorbunov, N.A. Medvedev et al. // 16th International Conference on the Physics of Highly Charged Ions, Heidelberg, Germany, 2-7 September, Book of Abstracts-2012.-P. 187.

5. Gorbunov, S.A. The microscopic model of material excitation in swift heavy ion tracks / S.A. Gorbunov, P.N, Terekhin, R.A. Rymzhanov et al. // European Material Research Society Fall Meeting, Warsaw, Poland, 17-21 September, Book of Abstracts - 2012. - P. L-VIII3.

6. Gorbunov, S.A. Microscopic Model of Material Excitation in Swift Heavy Ion Tracks / S.A. Gorbunov, P.N. Terekhin, R.A. Rymzhanov et al. // 25th International Conference on Atomic Collisions in Solids, Kyoto, Japan, 21-25 October, Book of Abstracts - 2012. - P. 111.

7. Gorbunov, S.A. Dynamic Structure Factor Based Approach for Electron-Lattice Coupling in Swift Heavy Ion Tracks / S.A. Gorbunov, P.N. Terekhin, N.A. Medvedev et al. // 25th International Conference on Atomic Collisions in Solids, Kyoto, Japan, 21-25 October, Book of Abstracts - 2012. - P. 112.

8. Горбунов, C.A. Количественная модель возбуждения материалов в наноразмерных треках быстрых тяжелых ионов, тормозящихся в режиме электронных потерь энергии / С.А. Горбунов, П.Н. Терехин, Н.А. Медведев, А.Е. Волков // X Курчатовская молодёжная научная школа, Москва, Россия, 23-26 октября, Сборник аннотаций работ - 2012. — Р. 225.

9. Rymzhanov, R.A. Microscopic model of excitation of in swift heavy ion tracks in insulators / R.A. Rymzhanov, A.E. Volkov, P.N. Terekhin et al. // 17th International Conference on Radiation Effects in Insulators, Helsinki, Finland, June 30 - July 5, Book of Abstracts - 2013. - P. PA-82.

10. Терехин, П.Н. Модель возникновения и релаксации экстремального состояния материалов, возникающего в наноразмерных треках БТИ / П.Н. Терехин, А.Е. Волков // XI Курчатовская молодёжная научная школа, Москва, Россия, 12-15 ноября, Сборник аннотаций работ - 2013. - Р. 251.

Подписано в печать 1.07.2014. Формат 60x90/16 Печать цифровая. Усл. печ. л. 1,5 Тираж 80. Заказ 44

Отпечатано в НИЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д. 1