Лазерное управление вращательной динамикой двухатомных молекул тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

На правах рукописи

МОЛОДЕНСКИЙ Михаил Сергеевич

Лазерное управление вращательной динамикой двухатомных молекул

Специальность 01 04 21- лазерная физика

АВТОРЕФЬ РАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА-2007

003071707

Работа выполнена на кафедре атомной физики, физики плазмы и микроэлектроники физического факультета Московского государственного университета им М В Ломоносова

Научный руководитель доктор физико-математических наук

Тихонова Ольга Владимировна

Официальные оппоненты

ГОРЕСЛАВСКИЙ Сергей Павлович,

доктор фшико-математических наук, профессор, (МИФИ)

ФЕДОРОВ Михаил Владимирович,

доктор физико-математических наук, профессор, (ИОФ РАН) Ведущая организация Московский физико-технический институт

Защита состоится «25ч> мая 2007 года в 15-00 часов на заседании Диссертационного совета Д501 001 045 при МГУ им М В Ломоносова по адресу 119992, Москва, Ленинские горы, НИИЯФ МГУ, 19 корпус, ауд 2-15

С диссертацией можно ознакомится в библиотеке НИИЯФ МГУ

Автореферат разоетан «2^ » ¿Ц АС-2007 г

Ученый секрет арь

диссертационною совета Д501 001 045 доктор физико-математических наук

А Н Васильев

Общая характеристика работы

Акпуальность темы

Одним из наиболее интересных и быстроразвивающихся направлений лазерной физики является исследование взаимодействия интенсивного лазерного излучения с атомными и молекулярными системами Прогресс в технике генерации мощного лазерного излучения позволяет получать в настоящее время импульсы длительностью в несколько оптических циклов и интенсивностью вшогь до 1020-]0И Вт/см2 В таких сильных полях атомные и молекулярные системы проявляют новые свойства, а их динамика существенным образом отличается от традиционных представлении Еще одной принципиальной особенностью 1аких предельно коротких импульсов является существенно неадиабатический характер их воздействия на исследуемую систему, что обуславливает специфику возникающего отклика

Воздействие лазерных импучьсов приводит к возможности управления ориентацией молекул в пространстве, выстраиванию молекул вдоль и поперек направления электрического поля, а также удержанию мотекут в ориентированном состоянии с помощью импульсов суб-пикосекундной дчителыюсти Ориентирование молекул открывает возможности для большого числа практических приложений, в частности дтя управления каналами химических реакций, выделения различных стсрсоизомеров, эффективною контроля каталитических реакций на поверхности, генерации 1армоник высокого порядка и получения ультракоротких импульсов аттосекундной длительности В этой связи важное значение приобретает лазерное управление ориентацией молекут в отсутствие их диссоциации и ионизации, а также возможность выстраивания молекул вдоть заданного направления в режиме свободных "движении" после прохождения лазерного импульса

Выстраивание молекул под действием лазерного поля может также приводить к новой качественной специфике различных нелинейных эффектов, возникающих при расиросгранении лазерного импульса в такой среде Кроме того, следует учитывать особенности возникающего в среде ориептационного отклика, обусловтснные неадиабатичиостью лазерного роздействия

Таким образом детальное исследование взаимодействия молекулярных систем с интенсивными лазерными импульсами ультракороткой длительности является важной и актуальной задачей Поскольку экспериментальное решение этой проблемы

технически сложно, и, в ряде случаев, не представляется возможным однозначно интерпретировать полученные данные, большое значение приобретаю! теоретический анализ проблемы, включая численные методы моделирования Цель работы

1 Исследование процесса ориентирования мотекул иод воздействием сичьного лазерного импутьса, определение характерных времен и эффективностей выстраивания в зависимости от параметров лазерного импульса

2 Анализ пределов применимости различных подходов, используемых для описания вращательной динамики молекулы в лазерном поте

3 Анализ квантовой специфики вращательной динамики молекул в лазерном поле

4 Сопоставление квантовой и классической картины вращения одиночной молекулы в лазерном импульсе Выявление области параметров лазерного излучения и исследуемой молекулярной системы, при которых вращательная динамика молекулы может быть описана классически

5 Исследование вращательной динамики ансамбля молекул в интенсивном лазерном импульсе Изучение влияния темперагуры на процесс выстраивания молекулярного ансамбля Анализ роли релаксационных процессов во вращательной динамике ансамбля молекул в процессе и по окончании лазерного воздействия

6 Определение пределов применимости классического подхода дчя описания вращательной динамики ансамбтя молекул в лазерном импульсе

Научная новизна работы В работе

- Впервые продемонстрировано, что выстраивание легких молекул интенсивным лазерным импульсом является быстрым процессом с характерными временами порядка нескольких десятков фемтосекунд

- Впервые задача о вращательной динамике молекул в сичьном лазерном поле решена с учетом заселения верхних электронных термов, и получены предечы применимости для модели «одного терма» основанной на адиабатическом исключении всех электронных термов кроме исходного

- Д'1я гегероядерных молекул обнаружен новый механизм переориентации оси молекулы в сильном лазерном поле, не имеющий ктассического аналога

- Впервые проведено последовательное сравнение результагов вращательной динамики молекул в лазерном поле, полученчых в рамках квантово-механического и

ктассичсского рассмотрений, и определены пределы применимости классического подхода

- Впервые исследовано в таяние релаксационных процессов на выстраивание молекул в процессе лазерного воздействия

Научная и практическая значимость работы

Полученные результаты имеют фундаментальную научную значимость с точки зрения детального исследования процесса вращательной динамики молеку i в лазерчом поле, который характеризуется целым рядом качественно новых физических особенностей, проявляющихся в случае высокой интенсивности и ультракоротко« дчительности воздейств) ющих импульсов Практическая ценность проведенных исследований связана с проблемой оптимального осуществтения лазерного управления процессом ориентирования молекул, что имеет принципиальное значение для эффективного выделения необходимых каналов различных химических реакций, в том числе на поверхности, увеличения эффекпшности выхода гармоник высокого порядка и оптимизации генерации ультракоротких импульсов аттосекундной длительности

Основные нотожеиня, выносимые на защиту

1 Характерные времена выстраивания легких молекул сильным лазерным полем не превышают нескольких десятков фемтосекунд

2 Общепринятая модель, основанная на адиабатическом исключении всех электронных термов молекулы кроме исходною (модель «одного терма»), справедлива только в ограниченном диапазоне лазерных параметров и не позволяе1 количественно точно описать ряд феноменологических характеристик мотекулярнои среды, например, ее ориентацнонпьй отклик па ультракороткое лазерное воздействие

3 Туннельный механизм разворота молекулярной оси на 180° под действием лазерного поля для гегероядерных молекул

4 Вращательная динамика отдельной молекулы в лазерном поле явлчется существенно квантовым процессом, классический подход позволяет лишь качественно описать эволюцию процесса в очень узком диапазоне начальных условий и лазерных параметров

5 Роль процессов тепловой релаксации молекулярного ансамбля в процессе лазерного воздействия, приводящая к значительному уменьшению эффективности выстраивания молекул лазерным полем

Апробация работы

Результаты работы докладывались на Научной сессии МИФИ (Москва, 2001), Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам «Ломопосов-2003» (Москва, 2003), Международных семинарах по явлениям з сильных полях (Братислава, 2002, Гамбург 2003, Триест, 2004, Лозанна 2006), Международной конференции по квантовой электронике, Москва, 2002, Международном семинаре 'New directions in Laser - Matter Interaction", Brüssel, 2002 Кроме тою, результаты работы неоднократно докладывались на семинаре по многофотонным процессам института общей физики РАН

Публикации По материалам работы опубликовано 13 работ, из них 7- тезисы докладов Список работ приведен в конце автореферата

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы (85 наименований) Общий объем 89 страниц, в том числе 27 рисунков

Содержание диссертации

Во введении обосновывается актуальность темы, формулируются цели и задачи диссертационной работы и изложено ее краткое содержание

Первая глава представтяет собой литературный обзор, в котором рассматриваются современные исследования по вращательной динамике молекул в лазерных полях Проводится сравнительный анализ различных подходов, используемых в задачах о вращательной динамике молекул в лазерном поле, а также имеющихся экспериментальных и теоретических данных Анализируется, какие проблемы в области молекулярной вращательной динамики и лазерною управления ориентированием молекул до сих пор остаются открытыми Отмечается, что, важной и актуальной задачей остается детальный анализ квантовой специфики вращательной динамики молекулы в лазерном поле и возможности корректного описания данного процесса в рамках классического подхода, а также оптимизация лазерного управления выстраиванием молекул

Во второи главе (основные результаты обсуждены в f],2,7-101)

рассматривается задача о вращательной динамике молекулы в поче и анализируется возможность эффективного выстраивания молекул сильным лазерным полем При этом начальная ориентация молекулярной оси предполагалась изотропной по углу Дчя

описания вращательной динамики гомоядсрнои двухатомной молекулы в поле решалось нестационарное уравнение Шредингера

а у

с гамильтонианом в системе центра масс мотекучы

е2

г -Ж*')

О)

(2)

2т 2р |Д| \г - й/2| |г-Л/2| Здесь р] ¡2т - кинетическая энергия электрона, рЦ2р - оператор кинетической энергии ядер в системе центра масс, г = {х,у] - радиус-вектор электрона,Л = {/?,$} -векгор, построенный между первым и вторым ядром, О - угол между вектором е (ось ОХ) и осью молекулы, р = М/2 -приведенная масса, й -электронный дипольный момент системы, поскочьку для гомоядерной молекулы дипольный момент ядер в системе центра масс равен нулю Задача о вращательной динамике первоначально делокализованпых вотновых пакетов в лазерном импульсе решалась в приближении Ьорна - Оппенгеймнера в модели жесткого ротатора При этом учитывались два нижних электронных терма молекулы

Продемонстрировано, что в процессе лазерного воздействия заселяется ботыиос число вращательных подуровней молекулы (рис 1)

0 25

0 15

Рис 1 Вероятности заселения вращательных уровней первого терма в зависимости от номера вращатечьного уровня к К концу "плато" лазерного импучьса с фронтом в 5, плато в 10

оптических циклов-тнган-сапфнрового пазера и интенсивностью 10 Вт/см

Как следствие, ядерный вотновой пакет оказывае1СЯ сильно локализован по углу и ориентирован вдоль направления лазерного поля Этот факт продемонстрирован на

зависимости от времени среднего по вращательному пакету значения С052$ , которое характеризует степень выстраивания молекулы (рис 2)

СОЕ? 9

Рис 2 Средний по пакету соэ2*?, характеризующий динамическое выстраивание молекулы, как функция времени для интенсивности 1014 Вт/с«2 Момент окончания импутьса соответствует времени / - 50/5

С учетом заселения в процессе лазерного воздействия порядка 10 вращательных состояний, характерное время выстраивания молекулы в по те может быть оценено как гс/, « Л/{В(2ттж +1)) ~ 30 фс (ттах -максимальное число вращательных состояний, которые оказались заселены в поте) Таким образом, вращение в поте оказывается гораздо более быстрым процессом по сравнению со свободным вращением молекул, находящихся, например, при комнатной температуре, когда вращательные степени свободы возбуждены не бо!ее чем до штах к 3

В данной главе также была проанализирована область применимости модели «одного терма», которая основана на адиабатическом исключении всех электронных термов молекулы кроме исходною и сведении задачи о ядерном движении к рассмотрению динамики молекулы только начально заселенного терма Ьыло обнаружено, что для импульса тшан-сапфировою лазера с интенсивностью \0и Вт/см1 и включением в 5 оптических циклов максимальное значение

заселенности второго терма в течение импульса не превышает значения 2,5 1(Г2, поэтому влиянием второго и всех вышележащих термов на динамику молекулы для данных параметров импутьса можно пренебречь Однако, для интенсивности лазерного поля Ю15 Вт'см2 вероятность заселения второго терма достигает умсе 0 15, и модель «одного терма» оказывается уже не правомерной Различие временных зависимостей средних по пакету квадратов косинусов угла О, полученных в рамках моделей одною и двух термов, представлено на рис 3

со?2 в

Рис 3 Зависимости от времени средних по пакету квадратов косинусов угла 0, полученных в рамках модели одного (1) и двух(2) термов

Таким образом, применимость наиболее часто используемой для описания вращательной динамики модели «одного терма» ограничена требованием малости заселения всех вышележащих эчекгронных термов, что приводит к существенным ограничениям на лазерную интенсивность сверху Одновременно с этим, такой подход оказывается неправомерным и в случае предечьно коротких лазерных импульсов, когда засетение многих электронных термов возникает из-за резкой неадиабатичности включения лазерного импульса Кроме того, модель «одного терма» не позволяет последовательно, из первых принципов потучить выражение для ориентационного отклика молекулярной среды, что имеет принципиальное значение в задачах распространения, особенно для ультракоротких лазерных импульсов высокой интенсивности

В третьей Iлапе (основные результаты обсуждены в 13,4.111) исследована квантовая специфика динамики локализованных вращательных волновых пакетов в

лазерном поле и проанализирована область применимости классического подхода для описания вращательной динамики отдельно взятой молекулы В приближении одного терма, задача о вращательной динамике молекулы в поте может быть сведена к исследованию движения молекулы в эффективном потенциале

и = (а,-а^сов'О (3)

На интервале (0,2л:) данный потенциал характеризуется двуямной структурой с минимумами, локализованными в направлениях 0 = 0 и я- (рис 4)

В этом случае гамильтониан системы можно представить в следующем виде 2 .

Я = - ~€o(t) («,, cos 2 О + aL sin 2 в) (4)

где p]/2ju - оператор вращательной кинетической энергии ядер в системе центра масс, Vejf -энергия электронного потенциального терма для состояния, в котором система находилась до включения иоля,£0 (/)- огибающая лазерного импульса, G- угот

между осью молекулы и направлением лазерной поляризации, ах и а ± -компоненты поляризуемости в главных осях линейной молекулы

Из вида потенциальной энергии (3) легко понять механизм выстраивания молекул вдоль поля молекулы преимущественно удерживаются в окрестности минимумов потенциальной энергии, то есть вдоль напряженности лазерного поля При

этим соответствие квантовой и классической картин может иметь место только длй изначально уже локализованных вращательных волновых пакетов в к пантовой задаче.

Эволюция ядерной плотности вероятности в лазерном поле для такого волнового пакета, начально отклоненного ira угол ж/4 от положения минимума, представлена на рис.5. С помощью поля лазерного импульса удалось удерживать молекулу в ограниченной угловой области. Помимо этого, на начальном отрезке времени волновой пакет остаётся локализованным, достаточно хорошо сохраняет свою форму и совершает угловые колебания, похожие на классические угловые колебания молекулярной оси около положения равновесия, начально отклонённой на некоторый угол. Однако, уже после одного периода врашателышх колебаний молекулы происходит фрагментация волнового пакета, появляются дополнительные максимумы, ВОЛКОВОЙ пакет расплывается на область CROer© движения, то есть вращательная динамика приобретает квантовый характер. Кроме того, было показано, что Ч период угловых «осцишшний« в квантовом случае отпкчеи от периода классического движения в гаком поле. Этот факт является прямым следствием существенного энгармонизма потенциала взаимодействия молекулы с лазерным полем (3).

70CJ1 600500 400 300 200

100

о

Рис. 5. Временная эволюция ядерной плотности вероятности и случае ядерного пакета с начальным углом отклонения пакета от направления напряжённости электрического поля

и характерной шириной паке-га вт жМ н верном поле с интенсивностью /ЧО11 Вт/ем' и прямоугольной огибающей.

t фс

Таким образом, в общем случае имеет место принципиальное качественное отличие квантово-механической и классической картин вращательной динамики молекул в лазерном поле. Было также продемонстрировано, что специальный выбор параметров начального волнового пакета позволяет получить лучшее соответствие между к вантово-механически ми и классическими результатами, которое все же ограничено по времени. Кроме того, периоды угловых вращений и квантовом и классическом случаях остаются различными в той мере, на сколько существенным оказывается энгармонизм взаимодействия (3) в процессе лазерного воздействия.

В данной главе также обсуждается обнаруженный для гетероядерных молекул новый механизм переориентации молекулярной оси под действием лазерного поля, не имеющий классических аналогов. Как уже отмечалось, на интервале {0,2л-) потенциал (3) характеризуется двуямной структурой с минимумами, локализованными в направлениях "= " и Я (рис.4). Таким Образом, для полкового пикета, начально локализованного в одной из ям потенциала, существует вероятность туннелирования во вторую яму. Такой процесс означает, что для гетероадерпой молекулы имеет место туннельный механизм разворота молекулярной оси на отличный от

вращательного движения и имеющий существенно квантовую природу. Результаты численных расчетов (рис.б) подтверждают возможность туннельного перетекания волнового Пакета из одной ямы в другую с эффективностью — 50 % на временах — 2 не.

гооо

1000 ■.

о

в, рьа

0

Рис.б, Эволюция ядерной угловой плотности вероятности и режиме туннельного разворот оси молекулы в лазерном ноле для интенсивности 10 Вт/см2

1аким образом, результаты данной главы свидетельствует о том, что в общем с 1учае вращение одиночной мотскулы в поле является существенно квантовым процессом Может быть определен лишь узкий диапазон параметров, для которых классическое описание вращательной динамики оказывается близко к квантовой картине Наблюдаемая квантовая специфика вращательной динамики обусловлена значительной шириной и быстрым расп гываиисм вращатетьных волновых пакетов квантовой интерференцией отдельных частей вотновой функции друг с другом, существенно ангармоническим характером потенциала взаимодействия молекулы с лазерным полем, а также возможностью туннечьных процессов, не имеющих классического аналога Возможность классического рассмотрения вращений анализируется также в пределе увеличения массы молску 1ы

В четвертой главе (основные результаты обсуждены в (5,6,12,131)

исследуется роль релаксационных процессов в выстраивании молекул под действием лазерною импульса Исследуется вращательная динамика квантового и классического ансамблей молекул в лазерном поле с учетом теплового движения при различных темнературач среды Определены области значений лазерных параметров и начальных условий, при которых результаты, полученные для квантового и классического ансамблей, оказываются близки

В реальном эксперименте с лазерным импульсом взаимодействует не единичная молекула, а ансамбль молекул вещества мишени, каждая из которых совершает тепловое движение и взаимодействует с другими молекулами среды Недавние исследования показали, что степень выстраивания молекул в реальном эксперименте оказывается меньше значения, которое предсказывают теоретические исследования По-видимому, причиной этого несоответствия являются репарационные процессы в ансамбле мотекут мишени Наличие релаксации приводит к невозможности характеризовать систему волновой функцией Поэтому, в данной работе, в отличие от случая изолированной могекулы, для описания вращательной динамики ансамбля молекул в лазерном поле решалось уравнение Неймана

где Н - гамидыониап снс1смы, был выбран в форме (4), а Я - оператор (матрица) релаксации Учет релаксационных процессов проводился в модели случайных

(5)

столкновений Проанализирована роть релаксационных процессов на выстраивание молекул в поле, а также возможность описания вращательной динамики молекул при помощи модели классического ансамбля для различных значений характерного времени релаксации Для этого полученные в квантовых расчетах в различные моменты времени распредетения молекул по углу сравнивались с угловыми распределениями, рассчитанными в рамках соответствующей классической задачи

№

Рис 7 плот нос ib вероятности обнаружить молекулу под упом в к направлению лазерного попя в момент времени, соответствующий достижению первого максимума на зависимости (cos1 O^j от времени жирная кривая - квантовое распределение, тотая кривая — классическое распределение Интенсивность лазержм о импульса 10й Вт/см2

В случае низкой начальной температуры молекулярной среды, показано, что и квантовый, и классический ансамбли молекул ориентируются вдоль направтения поля с близкими по величине эффективностями Однако форма самих угловых распределений существенно различается практически во все моменты времени В частности, на начальных временах лазерного воздействия по мере возрастания (cos20j

квантовое распределение характеризуется все более сужающимися по углу пиками в направлениях 0~0,к с образованием максимально узких пиков в момент

достижения первого максимума на зависимости (cos20j от времени (рис 7 жирная

кривая) Классическая плотность вероятности характеризуется сингулярным двухпиковым распределением, так называемым «rainbow» (тонкая кривая) Таким образом, квантовое и классическое угловые распределения являются в этом случае

существенно различными Общей для кваптово-механическои и классической динамики молекулы в процессе лазерного воздействия является только тенденция возникновения достаточно узкого углового распределения, а затем удержания молекул, в среднем (по критерию (cos2в)) в выстроенном состоянии под действием поля

В случае температуры молекулярного ансамбля Т=300К принципиально важным оказывается вопрос о выборе начальных условий в классической задаче Дискретный набор начальных вращатечьных моментов, потносгыо соответствующий энергиям начально заселенных квантовых уровней, приводит к принципиальным отличиям квантовых и классических угловых распределении Однако, обнаружено, что непрерывное Максвелловское начальное распределение классического ансамбтя по угловым скоростям приводит к качественной и количественной близости возникающих угловых распределений на начальных временах лазерного воздействия Таким образом, квантовая и классическая модели дают одинаковые угловые распредетения вплоть до момента первой угловой «фокусировки» ансамбля вдоль направления поля Однако, в последующие момечты времени резутьтаты, полученные из двух моделей, имеют существенные различия (рис 8)

cos" в

| _I_,_I____I_i--1-.-1 '»

О 200 400 600 S00 1000

Рис 8 Квантовая (жирная кривая) и классическая (токая кривая) динамика /соч'б^ в течение

импульса (с длительностями фронтов и плато в 5 и 150 оптических циклов соответственно) и в послеимпульсовоч режиме (250 оптических циклов) Начальная температура ансамбля считалась равной Т=300К, а характерное время рстаксации было выбрано равным 109 с

Отмеченные различия обусловлены затуханием эффективности выстраивания классического ансамбля молекул из-за ангармонизма потенциала взаимодействия с лазерным почем, а также существенным расплыванием и структурированем у1 нового распределения в квантовом случае

Особый интерес представляет анализ роли релаксационных процессов в течение лазерного воздействия Такая ситуация может иметь место в случае вращательной динамики молекулы на поверхности, когда характерное время релаксации может достигать значения 100 фс Зависимость ^соэ20) от времени для такого значения

времени релаксации представлены на рис 9 Обнаружено хорошее качественное совпадение результатов квантовой и классической моделей как до момента первой «фокусировки» по углу молеку тярного ансамбля, так и для более поздних времен Это объясняется тем, что релаксационные процессы препя1ствуют проявлению квантового эффекта периодического восстановления распределения, в результате чего результаты квантовой модели становятся ближе к результатам классической модели С другой стороны, как было сказано выше, начальная достаточно высокая температура ансамбля обсспечивае1 сглаживание сингулярностей в ктассическом распредечении и отсутствие информации о фазах в квантовом ансамбзе

200

■400

600

800

1000

Рис 9 квантовая (жирная кривая) и классическая (тонкая кривая) зависимости (сов20) 01

времени для характерного времени релаксации равного 100 фс Все остальные параметры имгульса были взяты аналогично случаю, на рис 8

Однако, существенная роль релаксационных процессов на временах лазерного воздействия приводит к значительным ограничениям на эффективность лазерного выстраивания мопекул ансамбтя степень «фокусировки» молекул по углу в течение лазерного воздействия не превышает 30% В данной глав^ также иестедован случай предельно короткого лазерного воздействия Постедовательность таких ультракоротких импульсов в литературе рассматривается как наиболее эффективный способ выстраивания молекул Однако, последоваге тьный квантовый анализ показал, что высокая степень выстраивания реализуется пить в физически недостижимом диапазоне параметров, а более оптимистичные предсказания, базирующиеся на классическом подходе, оказываются не правомерными

В заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертации

1 Впервые продемонстрировано, что характерные времена выстраивания легких молекул сильным лазерным нолем не превышают нескольких десятков фемтосекунд

2 Впервые задача исследования вратцатечыюй динамики мотекул в си шном лазерном поле решена с учетом заселения вышележащих этектронных термов молекулы, и получены пределы примепимосш модели «одною терма» по нарамефам воздействующего лазерного изтучения

3 Для гетероядерных мотекут впервые обнаружен механизм туннельного «разворота» молекулярной оси на 180° под действием лазерного поля

4 Онреде юна обтасть применимости классического подхода для описания вращательной динамики как одиночной молекулы, гак и ансамбтя мотекул в лазерном поте

5 Продемонстрирована конкуренция процессов выстраивания ансамбля молекул и его тепловой релаксации в процессе тазерного воздействия приводящая к значительному уменьшению эффективносш выстраивания молекул в лазерном поте, что необходимо учитывать при оптимизации процессов лазерною управления молекулярным ориентированием

6 Обнаружена неинерционность нелинейного ориентационного отклика молекулярной среды, обустовленная предетьно короткой длительностью воздействующего лазерного излучения

Основные результат ы диссертации представ пены в следующих публикациях

1 М С Молоденский, О В Тихонова Динамика молекул в сильном лазерном поле в

условиях малой диссоциации Вестник МГУ, сер 3, Физика, астрономия, (2002), №6, С 34-39

2 М S Molodenski, О V Tjkhonova Localization and alignment of the nuclear wave packet

during rotational dynamics in a strong laser field Laser Phys, (2003), V 13, P 1205121Г

3 Molodenski M S , Tikhonova О V Comparison of quantum and classical approaches to the

problem of rotational molecular dynamics in the presence of a laser field Laser Phys, v 14, p 1191-1199, (2004)

4 Тихонова OB, Мочоденский MC, Динамика чокализованных волновых пакетов

вращательных состояний молекулы в сильном в лазерном поле ЖЭТФ, т 125, с 1245-1257, (2004)

5 М С Молоденский, О В Тихонова Особенности вращательной динамики ансамб 1Я

двухатомных гомоядерпых молекул в сичьном лазерном поте Оптика и спектроскопия, Т 102, № 3, стр 533-540, (2007)

6 М S Molodensky, О V Tikhonova Rotational dynamics of molecular ensemble m a strong

laser field Laser Phys , V 17, N4, (2007) pp 401 -407

7 MC Молоденский, О В Тихонова Ориентирование молекул си чьным лазерным

нолем в условиях подавления диссоциации Научная сессия МИФИ-2002, стр 217, Москва

8 М С Молоденский, О В Тихонова Вращательная динамика молекул в сильном лазерном поле Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам Ломоносов-2003, с 90-91 Москва, 2003

9 М S Molodenski, О V Tikhonova Laser-induced orientation of molecules accompanied by

suppressed dissociation Int Conf on Quantum Electronics (IQEC), 2002, Technical Digest, P 194, Moscow

10 M S Molodenski, О V Tikhonova Localization and alignment of the nuclear wave packet during rotational dynamics in a strong laser field XI Laser Phys Workshop, Bratislava, 2002, P 82

11 MS Molodenski, О V Tikhonova Rotational dynamics m the strong laser field Comparative analysis of the classical and quantum pictures XII Int Laser Phys Workshop, Hamourg, p 163, (2003)

12 Molodenskiy M S , Tikhonova О V Density matrix approach to the problem of rotational dynamics of diatomic molecules m a strong laser field XIII Int laser Phys Workshop Trieste, Italy, 12-16 07 2004 Book of abstracts, p 152

13 M S Molodensky, О V Tikhonova Rotational dynamics of molecular ensemble m a strong laser field XV Laser Physics Workshop, Lausanne, Switzerland, 24-28 07 2006, P 125

Подписано в печать 20 04 2007 Формат 60x88 1/16 Объем 1 25 п л Тираж 100 экз Заказ № 654 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119992 г Москва, Ленинские горы, д 1 Главное здание МГУ, к А-102

Введение.

Глава

Вращательная динамика молекул (литературный обзор).

Глава

Выстраивание молекул в сильном лазерном поле.

2.1 Численная модель.

2.2 Вращательная динамика первоначально делокализованных пакетов в лазерных импульсах.

2.3 Влияние температуры на ориентирование молекул.

2.4 Сравнительный анализ альтернативных подходов к проблеме вращательной динамики.

Глава

Сравнение квантовой и классической картины вращения молекул.

3.1 Свободное расплывание волнового пакета, локализованного в узкой волновой области.

3.2 Вращательная динамика локализованного волнового пакета в поле.

3.3 Подбор начальных условий задачи.

3.4 Зависимость от времени средних величин.

3.5 Тяжелые молекулы.

3.6 Туннельный разворот молекулы.

Глава

Молекулярный ансамбль. Роль теплового движения и межмолекулярных столкновений в процессе выстраивания молекул под действием лазерного импульса.

4.1 Численная модель, уравнение Неймана, подход с использованием матрицы плотности.

4.2 Ансамбль молекул в классическом представлении.

4.3 Сравнение результатов квантовой и классической модели ансамбля.

4.4 Влияние релаксационных процессов на вращательную динамику молекул.

4.5 Случай ультракороткого импульса.

4.6 Применимость классической модели к описанию вращательной динамики молекулярного ансамбля.

Актуальность

Одним из наиболее интересных и быстроразвивающихся направлений лазерной физики является исследование взаимодействия интенсивного лазерного излучения с атомными и молекулярными системами. Прогресс в технике генерации мощного лазерного излучения позволяет получать в настоящее время импульсы длительностью в несколько оптических циклов и интенсивностью вплоть до 1О20-1О22 Вт/см2. В таких сильных полях атомные и молекулярные системы проявляют новые свойства, а их динамика существенным образом отличается от традиционных представлений. Еще одной принципиальной особенностью таких предельно коротких импульсов является существенно неадиабатический характер их воздействия на исследуемую систему, что обуславливает специфику возникающего отклика.

В случае взаимодействия молекул с интенсивными ультракороткими лазерными импульсами происходит сильная перестройка не только электронных состояний, но и всей ядерной подсистемы молекулы. Существует устоявшееся мнение, что электронные степени свободы в поле заселяются гораздо быстрее, чем ядерные. Поэтому часто в теоретических исследованиях ядерные степени свободы считают «замороженными». Однако оказалось, что в сильном поле это не так. Экспериментальные [1-5] и теоретические [6-16] исследования показали, что вращение молекул в таких процессах является существенным и приводит к выстраиванию молекул вдоль или поперёк направления электрического поля. В работе [16] было продемонстрировано, что в поле излучения титан - сапфирового лазера с интенсивностью менее 1014 Вт/см2 процесс выстраивания может происходить в условиях пренебрежимо малого возбуждения как электронных, так и колебательных состояний молекулы. При этом в поле могут заселиться около 10-15 вращательных подуровней. Следовательно, эффективная вращательная динамика может не сопровождаться диссоциацией и ионизацией.

Заселение большого числа вращательных состояний приводит к возникновению некоторого углового распределения для ориентации молекулярной оси. В квантово-механическом рассмотрении, этой ситуации соответствует волновой пакет, который может иметь различную форму и ширину. Свободная эволюция такого локализованного волнового пакета, а также его динамика в некотором «пробном» лазерном поле представляют большой интерес. В этой связи важной задачей оказывается выявление существенно квантовых свойств эволюции такого волнового пакета, несводимых к традиционным классическим представлениям о вращении молекулы, а также определение условий, при которых вращательная динамика молекулы все-таки может быть описана классически.

Воздействие лазерных импульсов приводит к возможности управления ориентацией молекул в пространстве, выстраиванию молекул вдоль и поперёк направления электрического поля, а также удержанию молекул в ориентированном состоянии с помощью импульсов суб-пикосекундной длительности. Ориентирование молекул открывает возможности для большого числа практических приложений, в частности для управления каналами химических реакций, выделения различных стереоизомеров, эффективного контроля каталитических реакций на поверхности [1719], создания наноструктурных элементов [20], генерации гармоник высокого порядка и получения ультракоротких импульсов аттосекундной длительности [21-22]. В этой связи важное значение приобретает лазерное управление ориентацией молекул в отсутствие их диссоциации и ионизации, а также возможность выстраивания молекул вдоль заданного направления в режиме свободных "движений" после прохождения лазерного импульса.

Выстраивание молекул под действием лазерного поля может также приводить к новой качественной специфике различных нелинейных эффектов, возникающих при распространении лазерного импульса в такой среде. Кроме того, следует учитывать особенности возникающего в среде ориентационного отклика, обусловленные неадиабатичностью лазерного воздействия.

Таким образом, детальное исследование взаимодействия молекулярных систем с интенсивными лазерными импульсами ультракороткой длительности является важной и актуальной задачей. Поскольку экспериментальное решение этой проблемы технически сложно, и, в ряде случаев, не представляется возможным однозначно интерпретировать полученные данные, большое значение приобретают теоретический анализ проблемы, включая численные методы моделирования.

Цель работы

1.) Исследование процесса ориентирования молекул под воздействием сильного лазерного импульса, определение характерных времен и эффективностей выстраивания в зависимости от параметров лазерного импульса.

2.) Анализ пределов применимости различных подходов, используемых для описания вращательной динамики молекулы в лазерном поле.

3.) Анализ квантовой специфики вращательной динамики молекул в лазерном поле.

4.) Сопоставление квантовой и классической картины вращения одиночной молекулы в лазерном импульсе. Выявление области параметров лазерного импульса исследуемой молекулярной системы, при которых вращательная динамика молекулы может быть описана классически.

5.) Исследование вращательной динамики ансамбля молекул в интенсивном лазерном импульсе. Изучение влияния температуры на процесс выстраивания молекулярного ансамбля. Анализ роли релаксационных процессов во вращательной динамике ансамбля молекул в присутствии и по окончании лазерного воздействия.

6.) Определение пределов применимости классического подхода для описания вращательной динамики ансамбля молекул в лазерном импульсе.

Научная новизна работы

В работе:

- Впервые продемонстрировано, что выстраивание легких молекул интенсивным лазерным импульсом является быстрым процессом с характерными временами порядка нескольких десятков фемтосекунд.

- Впервые задача о вращательной динамике молекул в сильном лазерном поле решена с учетом заселения верхних электронных термов, и получены пределы применимости для модели «одного терма», основанной на адиабатическом исключении всех электронных термов кроме исходного.

- Для гетероядерных молекул обнаружен новый механизм переориентации оси молекулы в сильном лазерном поле, не имеющий классического аналога.

- Впервые проведено последовательное сравнение результатов по вращательной динамике молекул в лазерном поле, полученных в рамках квантово-механического и классического рассмотрений, и определены пределы применимости классического подхода.

- Впервые исследовано влияние релаксационных процессов на выстраивание молекул в процессе лазерного воздействия.

- Впервые исследована специфика нелинейного ориентационного отклика молекулярной среды под действием ультракороткого лазерного импульса.

Научная и практическая значимость работы

Полученные результаты имеют фундаментальную научную значимость с точки зрения детального исследования процесса вращательной динамики молекул в лазерном поле, который характеризуется целым рядом качественно новых физических особенностей, проявляющихся в случае высокой интенсивности и ультракороткой длительности воздействующих импульсов. . Практическая ценность проведенных исследований связана с проблемой оптимального осуществления лазерного управления процессом ориентирования молекул, что имеет принципиальное значение для эффективного выделения необходимых каналов различных химических реакций, в том числе на поверхности, увеличения эффективности выхода гармоник высокого порядка и оптимизации генерации ультракоротких импульсов аттосекундной длительности.

В диссертации получены следующие основные результаты:

1. Показано, что характерные времена выстраивания легких молекул сильным лазерным полем не превышают нескольких десятков фемтосекунд.

2. Обнаружено, что область применимости часто используемого подхода, основанного на адиабатическом исключении всех электронных термов молекулы кроме исходного (модель «одного терма»), ограничена условием пренебрежимо малого заселения всех изначально незаселенных термов, что приводит к- существенным ограничениям на интенсивность и частоту воздействующего лазерного излучения.

3. Для гетероядерных молекул обнаружен туннельный механизм разворота молекулярной оси на 180° под действием лазерного поля.

4. Продемонстрировано, что динамика локализованных вращательных волновых пакетов является существенно квантовым процессом и может быть лишь качественно описана в рамках классического подхода в определенном узком интервале начальных условий и лазерных параметров.

5. Обнаружена существенная роль процессов тепловой релаксации молекулярного ансамбля в процессе лазерного воздействия, приводящая к значительному уменьшению эффективности выстраивания молекул лазерным полем.

6. Обнаружена неинерционность нелинейного ориентационного отклика молекулярной среды, возникающая в случае воздействия лазерных импульсов ультракороткой длительности.

Достоверность работы подтверждается сравнением полученных результатов и выводов с данными, полученными другими авторами в рамках существующих аналитических и численных моделей в ограниченном диапазоне параметров, а также совпадением с асимптотическими решениями в различных предельных случаях.

Личный вклад автора в работы, вошедшие в диссертацию, является определяющим на этапах разработки теоретических моделей, проведении теоретического анализа и интерпретации полученных данных.

Апробация работы

Результаты работы докладывались на Научной сессии МИФИ (Москва, 2001), Международной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам «Ломоносов-2003» (Москва, 2003), Международных семинарах по явлениям в сильных полях (Братислава, 2002; Гамбург, 2003; Триест, 2004, Лозанна 2006); Международной конференции по квантовой электронике, Москва, 2002; Международном семинаре "New directions in Laser - Matter Interaction", Brüssel, 2002. Кроме того, результаты работы неоднократно докладывались на семинаре по многофотонным процессам института общей физики РАН

Публикации:

Основные результаты диссертации изложены в 6-ти статьях [23-28], опубликованных в ведущих российских и международных реферируемых научных журналах. Всего автором по теме диссертации опубликовано 13 работ [23-35].

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения и списка литературы. Общий объем 89 страниц, в том числе 27 рисунков. Список литературы содержит 85 наименований.

Основные результаты и выводы диссертации:

1. Впервые продемонстрировано, что характерные времена выстраивания легких молекул сильным лазерным полем не превышают нескольких десятков фемтосекунд.

2. Впервые задача исследования вращательной динамики молекул в сильном лазерном поле решена с учетом заселения вышележащих электронных термов молекулы, и получены пределы применимости модели «одного терма» по параметрам воздействующего лазерного излучения.

3. Для гетероядерных молекул впервые обнаружен механизм туннельного «разворота» молекулярной оси на 180° под действием лазерного поля.

4. Определена область применимости классического подхода для описания вращательной динамики как одиночной молекулы, так и ансамбля молекул в лазерном поле.

5. Продемонстрирована конкуренция процессов выстраивания ансамбля молекул и его тепловой релаксации в процессе лазерного воздействия, приводящая к значительному уменьшению эффективности выстраивания молекул в лазерном поле, что необходимо учитывать при оптимизации процессов лазерного управления молекулярным ориентированием.

6. Обнаружена неинерционность нелинейного ориентационного отклика молекулярной среды, обусловленная предельно короткой длительностью воздействующего лазерного излучения.

Заключение

1. J.H.Posthumus et. al., Double-pulse measurements of laser-induced alignment of molecules J.Phys.B, 31, L985, (1998)

2. Ch.Ellert and P.B.Corkum, Disentangling molecular alignment and enhanced ionization in intense laser fields Phys.Rev.A, 59, R3170-R3173, (1999)

3. J.Larsen et. al., Three Dimensional Alignment of Molecules Using Elliptically Polarized Laser Fields Phys.Rev.Lett., 85,2470-2473, (2000)

4. M.Tsubouchi, B.Whitaker, L.Wang et. al., Photoelectron Imaging on Time-Dependent Molecular Alignment Created by a Femtosecond Laser Pulse Phys.Rev.Lett., 86, 4500-4503, (2001)

5. L.Quaglia, M.Brewczyk and C.Cornaggia, Molecular reorientation in intense femtosecond laser fields Phys.Rev.A, 65,031404(R), (2002)

6. M. Mizushima, The Theory of Rotating Diatomic Molecules Wiley №4 (1975).

7. B.Friedrich and D.IIerschbach, Alignment and Trapping of Molecules in Intense Laser Fields Phys.Rev.Lett., 74,4623-4626, (1995)

8. E.Charron, A Giusti-Suzor, and F.H. Mies, Coherent Control of Isotope Separation in HDf Photodissociation by Strong Fields, Phys.Rev.Lett., 75, 2815, (1995)

9. T.Seidemann, Rotational excitation and molecular alignment in, intense laser fields, J.Chem.Phys., 103, 7887, (1995)

10. A.I.Andryushin and M.V.Fedorov, Rotational quasienergy states and alignment of molecules in a strong laser field JETP, 89, 837, (1999)

11. A.I.Andryushin and M.V.Fedorov, Alignment of Diatomic Molecules in a Laser Field, Laser Phys., 10,226, (2000)

12. T.Seideman, On the dynamics of rotationally broad, spatially aligned wave packets J.Chem.Phys., 115, 5965 (2001)

13. L.Cai, J.Marango and B.Friederich, Time-Dependent Alignment and Orientation of Molecules in Combined Electrostatic and Pulsed Nonresonant Laser Fields Phys.Rev.Lett., 86, 775-778,(2001)

14. C.M. Dion, A. Keller, O. Atabek, and A.D. Bandrauk, Laser-induced alignment dynamics of HCN: Roles of the permanent dipole moment and the polarizability, Phys. Rev. A 59 1382 (1999)

15. A. Keller, С.М. Dion and О. Atabek, Two-Frequency IR Laser Orientation of Polar Molecules, Phys. Rev. A 61 02309 (2000)

16. Е.А.Волкова, A.M. Попов, О.В. Тихонова, Динамика электронного и ядерного движений в молекулярном ионе водорода в сильном лазерном поле, ЖЭТФ, 124, 781791 №9, (2003)

17. Н. Stapelffeldt, Т. Seidemann, Colloquium: Aligning molecules with strong laser field, Rev. of Modern Phys., 2003, v75, p 543

18. H. Stapelfeldt, I I. Sakai, E. Constant and P.B. Corkum, Deflection of Neutral Molecules using the Nonresonant Dipole Force, Phys. Rev. Lett. 79,2787 (1997)

19. T. Seideman, Molecular optics in an intense laser field: A route to nanoscale material design, Phys. Rev. A 56 R 17 (1997)

20. В. K. Dey, M. Shapiro and P. Brurner, Coherently Controlled Nanoscale Molecular Deposition, Phys. Rev. Lett. 85 3125 (2000)

21. М.Ю.Емелин, М.Ю.Рябикин, A.M. Сергеев, М.Д.Чернобровцева, Т.Пфайфер, Д.Вальтер, Г.Гербер О генерации аттосекундных всплесков и высоких гармоник излучения при ионизации молекул сверхкоротким лазерным импульсом. Письма в ЖЭТФ, 77, (5), 254-259, (2003)

22. P.Agostini, L.F.DiMauro, The physics of attosecond light pulses, Rep.Prog.Phys., 67, 813-855(2004)

23. М.С.Молоденский, О.В.Тихонова Динамика молекул в сильном лазерном поле в условиях малой диссоциации Вестник МГУ, сер.З, Физика, астрономия, (2002), №6, С.34-39

24. M.S.Molodenski, O.V.Tikhonova, Localization and alignment of the nuclear wave packet during rotational dynamics in a strong laser field. Laser Phys., (2003), V.13, P. 12051211

25. Molodenski M.S., Tikhonova O.V. Comparison of quantum and classical approaches to the problem of rotational molecular dynamics in the presence of a laser field. Laser.Phys, v.14, p.l 191-1199, (2004)

26. Тихонова О.В., Молоденский М.С., Динамика локализованных волновых пакетов вращательных состояний молекулы в сильном в лазерном поле ЖЭТФ, т.125, с. 1245-1257,(2004)

27. М.С.Молоденский, О.В.Тихонова Особенности вращательной динамики ансамбля двухатомных гомоядерных молекул в сильном лазерном поле Оптика и спектроскопия, Т. 102, № 3, стр. 533-540, (2007)

28. M.S.Molodensky, O.V.Tikhonova, Rotational dynamics of molecular ensemble in a strong laser field. Laser Phys., V.17, N4, (2007), pp. 401-407

29. M.C. Молоденский, O.B. Тихонова. Ориентирование молекул сильным лазерным полем в условиях подавления диссоциации. Научная сессия МИФИ-2002, стр. 217, Москва.

30. М.С.Молоденский, О.В.Тихонова Вращательная динамика молекул в сильном лазерном поле Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам Ломоносов-2003, с. 90-91, Москва, 2003

31. M.S.Molodenski, O.V.Tikhonova. Laser-induced orientation of molecules accompanied by suppressed dissociation. Int. Conf. on Quantum Electronics (IQEC), 2002, Technical Digest, P. 194, Moscow

32. M.S.Molodenski, O.V.Tikhonova. Localization and alignment of the nuclear wave packet during rotational dynamics in a strong laser field. XI Laser Phys. Workshop, Bratislava, 2002, P.82

33. M.S.Molodenski, O.V.Tikhonova Rotational dynamics in the strong laser field: Comparative analysis of the classical and quantum pictures. XII Int. Laser Phys. Workshop, Hamburg, p. 163, (2003)

34. Molodenskiy M.S., Tikhonova O.V. Density matrix approach to the problem of rotational dynamics of diatomic molecules in a strong laser field XIII Int. Laser Phys. Workshop, Trieste, Italy, 12-16.07.2004, Book of abstracts, p. 152

35. M.S.Molodensky, O.V.Tikhonova, Rotational dynamics of molecular ensemble in a strong laser field. XV Laser Physics Workshop, Lausanne, Switzerland, 24-28.07.2006, P.125

36. C. Cornaggia, J. Lavancier, D. Normand et al. Multielectron dissociative ionization of diatomic molecules in an intense femtosecond laser field, Phys. Rev. A, 44,4499-4505, (1991).

37. D.T. Strickland, Y. Beaudoin, P. Dietrich and P.B. Corcum, Optical studies of inertial confined molecular Iodine ions. Phys. Rev. Lett. 68, 2755, (1992).

38. J.J. Larscn, I. Wendt Larsen and H. Stapelfeldt, Controlling the Branching Ratio of Photodissociation Using Aligned Molecules, Phys. Rev. Lett. 83, 1123, (1999)

39. F. Rosea Prima and M.J.J. Vrakking, Experimental observation of revival structures in picosecond laser-induced alignment of 12. Phys. Rev. Lell. 87,153902 (2001)

40. H. Sakai, S.Minemoto, H. Nanjo et al, Observation of molecular orientation by the combination of electrostatic and nonresonant, pulsed laser Fields, The Journal of Chemical Physics, 03.1.2003,118, Issue 9, pp. 4052-4059

41. Litvinyuk I.V., Lee K. F., Dooley P.W. et al, Alignment dependent strong field ionization of molecules.

42. Itatani J, Levesque J, Zeidler D et. al., Tomographic imaging of molecular orbitals, Nature, 2004, 432, 867

43. Dooley P.W., Litvinyuk I.V., Lee K.F. et al, Direct imaging o rotational wave-packet dynamics of diatomic molecules, Phys. Rev. A, 68, 023406, (2003)

44. M.Renard, E.Hertz, B. Lavorel and O. Faucher, Controlling ground state rotational dynamics of molecules by shaped femtosecond laser pulses, Phys. Rev. A, 69,043401, (2004)

45. K.F. Lee, D.M. Villeneuve, P. Corcum and E. Shapiro, Phase control of rotational wave packets, Phys. Rev. Lett., 93,233601, (2004)

46. D. Daems, S. Guerin, E. Hertz et al., Field-free two direction alignment alternation of linear molecules by elliptic laser pulses, Phys. Rev. Lett., 95, 063005, (2005)

47. Kevin F. Lee, F. Legare, D.M. Villeneuve and P.B. Corcum, Measured field-free alignment of deuterium by few-cycle pulses, J. Phys. B, 39,4081, (2006)

48. L.J. Frasinski, K. Codling, P.A. Hatherly et. al., Femtosecond dynamics of multielectron dissotiative ionization by use of a picosecond laser, Phys. Rev. Lett., 58,2424-2427, (1987)

49. P.A. Hatherly et al., The angular distribution of atomic ions following the multiphoton ionisation of carbon monoxide, J. Phys. B 23, L291 (1990)

50. K. Codling, L.J. Frasinski, and P.A. Hatherly, On the field ionisation of diatomic molecules by intense laser fields, J. Phys. B, 1989,22, L321.

51. D. Normand, L.A. Lompre, and C. Cornaggia, Laser-induced molecular alignment probed by a double-pulse experiment, J. Phys. B, 1992,25, L497.

52. Ch. Ellert and P.B. Corkum, Disentangling molecular alignment and enhanced ionization in intense laser fields, Phys. Rev. A, 1999, 59, R3170.

53. L.J. Frasinski, J. Plumridge, J.H. Posthumus, Counterintuitive Alignment of Hi in Intense Femtosecond Laser Fields, Phys. Rev. Letters. 2001, 86,2541.

54. A. Talebpour, К. Vijayalakshmi, A.D. Bandrauk et. al., Dissociative ionization of D2 in intense laser fields: D+ ion production perpendicular to the polarization of a 400-nm laser field, Phys. Rev. A, 62, 0 42708, (2000)

55. T. Seideman, Revival structure of aligned rotational wave packets, Phys. Rev. Lett., 83, 4971,(1999)

56. A. Ben Haj-Yedder, A. Auger, Numerical optimization of laser fields to control molecular orientation, Phys. Rev. A 66, 063401 (2002)

57. Б.А. Зон и Б.Г.Кацнельсон, Нерезонансное рассеяние мощного света молекулой ЖЭТФ, 69, 1166(1975)

58. В.П.Макаров и М.В.Федоров, Rotational spectrum of diatomic molecules in the field of an intense electromagnetic wave Sov.Phys. JETP 43, 615 (1976) (ЖЭТФ, 70, 1185, (1976))

59. Ю.А. Ильинский, Jl.В. Келдыш, Взаимодействие электромагнитного излучения с веществом, изд-во МГУ 1989.

60. М. Leibsher, I. Sh. Averbukh, Squeezing of atoms in a pulsed optical latticc, Phys. Rev. A 65, 053816(2002)

61. F.L.Moore, J.C.Robinson, C.F.Bharucha et al., Atom optics realization of quantum 8-kicked rotor. Phys.Rev.Lett., 75,4598, (1995)

62. H.Ammann, R.Gray, I.Shvarchuck and N.Christensen, Quantum delta-kicked rotor: experimental observation of decoherence. Phys.Rev.Lett., 80,4111, (1998)

63. H.Oskay, D.A.Steck and M.G.Raizen, Observation of cumulative Spatial focusing of atoms. Phys.Rev.Lett., 89,283001, (2002)

64. Н.Б.Делоне, В.П.Крайнов, М.Е.Сухарсв, Ориентация и фокусировка молекул и молекулярных ионов в поле лазерного излучения. Труды ИОФ РАН, 57, с.27-58, М., Наука, (2000)

65. M.E.Sukharev, V.P.Krainov, Rotation and alignment of diatomic molecules and their molecular ions in strong laser fields, JETP, 86, 318-322, (1998)

66. M.E.Sukharev, V.P.Krainov, Vibration, rotation and dissociation of molecular ions in a strong laser field, J.Opt.Soc.Am.B, 15,2201-2205, (1998)

67. B.A.Zon, Classical theory of the molecule alignment in a laser field, Eur.Phys.Journal D, 8, 377, (2000)

68. I.Sh.Averbukh and R.Arvieu, Angular focusing, squeezing and rainbow formation in a strongly driven quantum rotor. Phys.Rev.Lett., 87, 163601, (2001)

69. M.Leibcher, I.Sh.Averbukh, P.Rozmej and R.Arvien, Semiclassical catastrophes and cumulative angular squeezing of a kicked quantum rotor. Phys.Rev.A, 69, 032102, (2004)

70. M.Leibcher, I.Sh.Averbukh and H.Rabitz, Enhanced molecular alignment by short laser pulses. Phys.Rev.A, 69, 013402, (2004)

71. M.Leibcher, I.Sh.Averbukh and H.Rabitz, Molecular alignment by trains of short laser pulses. Phys.Rev.Lett., 90,213001, (2003)

72. K.F.Lee, I.V.Litvinuuk, P.W.Dooley et. al., Two-pulse alignment of molecules, J.Phys.B, 37, L43, (2004)

73. R. Velotta et.al, High-Order Harmonic Generation in Aligned Molecules, Phys. Rev. Lett. 87, 183901 (2001)

74. P. A. Hatherly et al., Multiphoton multiple ionization of N20 and reorientation of carbon dioxide, J. Phys. B, v33, p 4679 (2000)

75. М.Ю. Емелин, М.Ю. Рябикин, A.M. Сергеев, Мониторинг внутримолекулярной динамики при помощи генерации высоких гармоник на примере иона II2+, Известия Вузов. Радиофизика, 2004, XLVII № 10-11, стр 909

76. I.A. Gonoskov, М. Yu. Ryabikin and A.M. Sergeev, High-order harmonic generation in light molecules: moving-nuclei semiclassical simulations, J. Phys. B, 2/7398, 6/04/2006

77. V. P. Kalosha et.al. Generation of Single Dispersion Precompensated 1-fs Pulses by Shaped-Pulse Optimized High-Order Stimulated Raman Scattering, Phys. Rev. Lett. 88, 103901 (2002)

78. R. A. Bartels et al Phys. Rev. Lett., Phase Modulation of Ultrashort light pulses using molecular rotational wave packets V88, N1, 013903, (2001).

79. Poulsen, M.D., Skovsen, E., Stapelfeldt, II. 2002, 'Photodissociation of laser aligned iodobenzene : Towards selective photoexcitation', Journal of Chem. Phys., vol. 117, pp. 2097-2102.,

80. S. Ramakrishna and T. Seideman, Intense Laser Alignment in Dissipative Media as a Route to Solvent Dynamics, Phys. Rev. Lett., 2005, 95,113001

81. E.A Shapiro, Michael Spanner, Misha Ivanov, Quantum Logic Inside a Wavepacket, Phys. Rev. Lett., 91:237901,2003.

82. M.Ivanov, E.Shapiro, and M.Spanner, Quantum information approach to quantum control: finding an alphabet for the language of molecular dynamics XII Int. Laser Phys. Workshop, Hamburg, p.64, (2003).

83. E.Shapiro, M.Spanner, M.Ivanov Control of wave-packet dynamics by AC Stark shift XII Int. Laser Phys. Workshop, Hamburg, p.l 17, (2003)

84. M.Ivanov, M.Spanner, and M.Pshenichnikov, Marrying optimal control and nonlinear optics: pulse compression to single-cycle regime. XII Int. Laser Phys. Workshop, Hamburg, p.287, (2003)

85. K. F. Lee, E. A. Shapiro, D.M. Villeneuve and P.B. Corkum, Coherent creation and annihilation of rotational wave-packets in incoherent ensembles, Phys. Rev. A, 73, 033403, (2006)