Магнитные и транспортные свойства фазово-расслоенных неметаллических манганитов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

РОССИЙСКАЯ АКАДЕМИЯ НАУК ИНСТИТУТ ФИЗИЧЕСКИХ ПРОБЛЕМ имени П.Л.КАПИЦЫ

на правах рукописи БРОДСКИЙ ИЛЬЯ ВИКТОРОВИЧ

МАГНИТНЫЕ И ТРАНСПОРТНЫЕ СВОЙСТВА ФАЗОВО-РАССЛОЕННЫХ НЕМЕТАЛЛИЧЕСКИХ МАНГАНИТОВ

Специальность 01.04.02 - Теоретическая физика

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

МОСКВА 2004

Работа выполнена в Московском Инженерно-физическом Институте и в Институте Физических Проблем РАН имени П.Л. Капицы

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор М.Ю.Каган

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Н.М.Крейнес доктор физико-математических наук, профессор В.Л.Аксенов

Ведущая организация:

Институт радиотехники и электроники Российской Академии Наук

Защита состоится 2/ ин)щ) 2004 года в 15 часов на заседании Диссертационного совета Д 002.103.01 при Институте Физических Проблем РАН им. П.Л.Капицы 119334, Москва, ул. Косыгина 2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института Физических проблем имени П.Л. Капицы РАН.

Автореферат разослан 2004 года.

Ученый секретарь Совета, Член-корреспондент РАН,

доктор физико-математических наук, профессор

Л.А. Прозорова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы.

Данная работа посвящена исследованию магнитных и транспортных свойств манганитов. Манганитами называют магнитные оксиды на основе марганца, описываемые химической формулой А^хВ^МпОз, где А - трехвалентный атом Ьа или Рг, а В - двухвалентный атом Sr, Са или Ва. Характерными особенностями этих веществ являются сильное взаимодействие между орбитальными, зарядовыми и спиновыми степенями свободы, а также тенденция к электронному фазовому расслоению. Эта тенденция свойственна многим сильнокоррелированным системам с преобладанием потенциальной энергии над кинетической.

В большинстве работах по физике манганитов, опубликованных с середины 50-х до начала 90-х годов, рассматривалось однородное состояние системы и не принималась во внимание тенденция к фазовому расслоению. В основу теоретического описания в этих работах была положена модель двойного обмена в магнитноупорядоченной решетке локальных спинов [1, 2]. В рамках этой модели были объяснены корреляции между транспортными и магнитными свойствами, а также описано поведение манганитов в ферромагнитной проводящей фазе. Открытие в начале 90-х годов эффекта колоссального магнетосопро-тивления (CMR) в манганитах резко повысило интерес к этим веществам и заставило критически переосмыслить соответствие между теорией и экспериментальными данными. Оказалось, что модель двойного обмена в упорядоченной магнитной подрешетке хорошо описывает свойства манганитов в металлической фазе вдали от перехода метал-изолятор [3], однако, она не может описать диэлектрическое состояние системы и объяснить возникновение неоднородных фаз, экспериментально наблюдаемых в манганитах [4] в широкой области температур и концентраций допирующего элемента х.

Наиболее интенсивно экспериментальные исследования в мангани-тах велись в области, так называемого, оптимального допирования х ~ 0.2-т0.3, в которой наблюдались максимальные значения магнето-сопротивления. Многие исследователи пытались улучшить теоретиче-

ское описание манганитов в этой области, дополняя картину двойного обмена каким-либо механизмом, ведущим к локализации носителей заряда. В частности, предпринимались попытки описать переход металл-изолятор как андерсоновский переход [5], вызванный недиагональным беспорядком, вносимым разупорядочением спинов. В другом подходе возникновение диэлектрического состояния рассматривали как переход от решеточных поляронов большого радиуса к поляронам малого радиуса [б]. В тоже время многочисленные аналитические [7] и численные расчеты [8\ показали, что возникновение фазово-расслоенного состояния в широкой области параметров характерно для модели двойного обмена даже без включения каких-либо дополнительных механизмов.

Численные расчеты по методу Монте-Карло, нейтронографические и ЭПР-исследоваиия, а также измерения методом электронной микроскопии убедительно свидетельствуют о наличии в манганитах мелкомасштабного расслоения на фазы. Кроме того, при температурах выше перехода в магнитоупорядоченное состояние также имеются многочисленные экспериментальные указания на возникновение неоднородной фазы (статических ферромагнитных флуктуаций малого размера в парамагнитной матрице). Таким образом, в настоящее время большинство исследователей сходятся во мнении, что причину уникальных свойств манганитов следует искать прежде всего во влияния фазового расслоения на их характеристики. Однако, из-за сложности численного моделирования в литературе отсутствовали ясные предсказания транспортных характеристик в фазово-расслоенном состоянии. Актуальность данной работы состоит как раз в том, что в достаточно простой наглядной модели удается аналитически получить температурные и полевые зависимости сопротивления и магнетосопротивления в фазово-расслоенной диэлектрической области.

Научная новизна работы состоит в решении задачи о транспортных свойствах манганитов в диэлектрической фазе в рамках модели, учитывающей наличие малых ферромагнитно-коррелированных областей в непроводящей матрице. В рамках этой модели найдены температурная и полевая зависимости сопротивления, магнетосопротивле-

ния и амплитуды 1// шума. Кроме того, в диссертации исследован вопрос об устойчивости простейшего автолокализованного состояния носителей в антиферромагнитной матрице (ферронов) в области низких температур.

Анализ транспортных свойств опирается на картину проводимости, впервые предложенную в работе [9]. Суть этой картины состоит в следующем: имеется неферромагнитная диэлектрическая матрица, в которую вкраплены металлические ферромагнитные капли малого размера. Поскольку собственная подвижность капель мала, перенос заряда осуществляется путем туннелирования носителей заряда с капли на каплю. Вероятность туннелирования зависит, вообще говоря, от приложенного магнитного поля. Рассматривается случай, когда капли не перекрываются и система далека от порога перколяции. Каждый новый носитель, туннелирующий на каплю, испытывает кулоновское отталкивание со стороны уже имеющихся на капле носителей заряда. Энергия этого отталкивания V предполагается достаточно большой (V > квТ). В простейшем случае каждая ферромагнитная капля содержит в основном состоянии лишь по одному носителю заряда, тогда главный вклад в проводимость вносят процессы с участием пустых капель и капель, содержащих 1 или 2 носителя. Соответствующая формула для сопротивления имеет вид

Сопротивление (1) имеет термоактивационный характер, при этом роль энергии активации играет половина энергии кулоновского отталкивания. Отметим, что такое поведение сопротивления напоминает механизм кулоновской блокады в мезоскопической физике.

Предложенная картина проводимости позволяет изучить поведение магнетосопротивления в достаточно

широком интервале полей и температур. В области больших полей основной вклад в магнетосопротивление происходит из-за уменьшения величины кулоновского отталкивания К двух носителей, локализованных на одной капле. При приложении внешнего магнитного поля радиус ферромагнитной капли Я(Н) растет, что, естественно,

приводит к уменьшению энергии взаимодеиствия носителей в капле У(Н) ^ е2/еК{Н), где е - диэлектрическая проницаемость среды. Указанный механизм ведет к экспоненциальному росту магнетосопро-тивления МП{Н) ~ ехр(СН/кТ), где С - численный множитель, не зависящий от температуры и величины поля. Расчеты показывают, что при значениях параметров, характерных для манганитов, указанный механизм реализуется в больших полях Н > 10Т.

В меньших магнитных полях определяющим становится вклад в магнетосопротивление от эффекта спин-зависящего туннелирования. Благодаря большому хундовскому взаимодействию, спин электрона проводимости выстраивается по направлению большого магнитного момента капли, поэтому вероятность туннелирования носителя с капли на каплю будет зависеть от взаимной ориентации магнитных моментов капель. Ориентация ферромагнитно коррелированных областей вдоль магнитного поля приводит к повышению вероятности перехода и, тем самым, к снижению сопротивления с ростом магнитного поля. В результате магнетоспоротивление ведет себя по закону

где А и В - константы, не зависящие от температуры и поля, На - поле анизотропии. Экспериментальное подтверждение зависимости МН(Н) ос Н2/Тъ в случае сильно-анизотропных слоистых манганитов содержится в работе [10].

Описанная модель проводимости позволяет также изучить поведение амплитуды шумов в манганитах в фазово-расслоенной области. Характерной чертой манганитов является аномально большое значение 1// шума [11], причем амплитуда шумов велика не только в точке перехода , но и в парамагнитной области выше точки фазового перехода. В нашей модели спектральная плотность шумов определяется флуктуациями термодинамических величин, входящих в общее выражение для проводимости. Можно выделить три процесса, дающих вклад в спектральную плотность шумов: флуктуации числа носителей в ферромагнитных каплях, флуктуации направлений магнтных моментов капель, и наконец флуктуации размеров капель. Указанные

процессы приводят к спектру шумов хорошо описываемому законом 1// (где / - частота) для широкого интервала частот, и дают значение амплитуды шумов, на 4-5 порядков превосходящие соответствующие значения для однородных полупроводниковых и диэлектрических систем.

Модель одноэлектронных ферромагнитных капель качественно правильно описывает поведение манганитов в области малых концентраций допирующего элемента, однако её непосредственное применение в парамагнитной фазе к области оптимального допирования 0.3 (где проводится большинство экспериментов) затруднительно. Действительно, если бы каждый феррон содержал лишь по одному носителю, то ферромагнитные капли заведомо бы перекрывались при х > 0.2 и электроны равномерно распределялись бы по образцу. Однако, даже в высокотемпературной парамагнитной области состояние манганитов может быть неоднородным. Анализ экспериментальных данных показывает, что в области высоких температур поведение сопротивления, магнетосопротивления и магнитной восприимчивости довольно схоже для широкого спектра манганитов с различным низкотемпературным состоянием и химических составом. При этом магнетосопротивление вдали от ФМ-АФМ перехода даже в парамагнитной области оказывается достаточно большим. Кроме того, величина магнитной восприимчивости манганитов в парамагнитной фазе заметно выше, чем у обычных парамагнетиков. Данные экспериментальные факты свидетельствуют в пользу существования заметных ферромагнитных корреляций и в высокотемпературной парамагнитной области. В связи с этим представляется актуальным обобщить рассмотренную ранее модель проводимости на случай произвольного количества электронов в ферромагнитно-коррелированных областях. По-видимому, в этой области концентраций лишь часть носителей находится внутри ферромагнитных капель, в то время как оставшаяся часть носителей локализована в парамагнитной матрице. В результате возникает возможность описать в рамках единой модели особенности поведения сопротивления, магнетосопротивления и магнитной восприимчивости манганитов в неметаллическом состоянии. Сравнение теоретических результатов с

экспериментальными данными позволяет выявить основные характеристики ферромагнитно-коррелированных областей. В результате оказывается, что высокотемпературное поведение манганитов также может быть описано в рамках достаточно простой модели неоднородного состояния, предложенной в работе.

Научная и практическая ценность работы состоит в том, что полученные в ней результаты позволяют сделать конкретные теоретические предсказания по поведению манганитов в фазово-расслоенной диэлектрической фазе. Исследования, составляющие предмет диссертации, расширяют представления о влиянии фазового расслоения на транспортные свойства мангаиитов и приводят к предсказанию нетривиальных температурных и полевых зависимостей сопротивления и амплитуды шума в этих веществах. Практическая ценность работы определяется возможностью использования фазово-расслоенных манганитов для магнитозаписи и для создания компьютеров нового поколения.

Апробация работы. Результаты, изложенные в диссертации докладывались и обсуждались на:.

1. Московском международном симпозиуме по магнетизму MISM-2002 (Москва; Россия, 2002 г.)

2. Международном симпозиуме по сильно-коррелированным электронам в новых материалах SCENM02 (Лафборо, Великобритания, 2002 г.)

3. Международной конференции по физике низких температур ЦГ23 (Хиросима, Япония, 2003 г.)

4. Всероссийском совещания по физике низких температур НТЗЗ (Екатеринбург, Россия, 2003 г.)

5. Международной конференции по магнетизму ICM 2003 (Рим, Италия, 2003г.)

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Общий объем диссертации состав-

ляет 72 страницы машинописного текста и включает в себя основной текст, список литературы из 70 наименований и 12 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, приведено краткое содержание работы по главам, качественно рассмотрены наиболее яркие эффекты, содержащиеся в диссертации и дан краткий обзор литературы. Обсуждаются экспериментальные работы, посвященные исследованию магнитных и транспортных свойств манганитов, а также основные теоретические модели, используемые для их описания.

В первой главе исследуется вопрос о поведении сопротивления и магнетосопротивления в фазово-расслоенной диэлектрической области.

В этой главе рассматривается система, состоящая из N носителей, помещенных в диэлектрическую матрицу объемом Уа . В основном состоянии каждый носитель локализован в небольшой ферромагнитной капле (ферроне) радиуса Я. Предполагается, что число ферронов равно числу носителей заряда в образце. При этом носители могут тун-нелировать с феррона на феррон, создавая пустые и двукратно заполненные капли. Отметим, что пустые капли не успевают схлопнуться за время туннелирования из-за прихода на них носителей с соседних ферронов.

При туннелировании носителей заряда происходит один из следующих четырех процессов: 1) две однократно заполненные капли превращаются в пустую каплю и двукратно заполненную каплю ; 2) процесс обратный предыдущему; 3) однократно и двукратно заполненные капли меняются местами; 4) однократно заполненная капля и пустая капля меняются местами. Полная плотность тока является суммой вкладов от всех четырех процессов . Все четыре процесса дают одинаковый вклад в проводимость. Рассмотрим в качестве примера только третий из них. Выражение для тока в т-приближении

имеет вид ^

где (...) означает статистическое усреднение, суммирование ведется по всем каплям с 2 носителями, (vl) - средняя скорость носителя вдоль направления электрического поля, г' - расстояние между каплями, участвующими в данном процессе, в* - угол между направлением электрического поля Е и направлением движения носителя заряда, т(г\ в1) - характерное время туннелирования.

Выражение для т(г',#') имеет вид

где г и и отвечают расстоянию между ферронами и углу между направлениями их магнитных моментов, quOi и ^^ обозначают начальные (до перехода носителя) и конечные состояния пары ферро-нов, I - длина туннелирования, wq - характерная частота деполяризации феррона, предэкспоненциальный множитель /(f) описывает спин-зависящее туннелирование, учитывающее различную ориентацию магнитных моментов капель в начальном и конечном состоянии. В результате в слабых электрических полях проводимость манганитов описывается следующим выражением:

Далее в работе исследуется поведение магнетосопротивления в фазово-расслоенном состоянии. Во внешнем магнитном поле, радиус феррона, который определяется из минимума энергии феррона, равен

Л(Я) = Яро( (l + g(ff cos в + На cos2 V)) , Ь = ¿^Тл"1, (5)

где есть радиус феррона в отсутствие магнитного поля, и -углы между магнитными моментом капли и полем и между и направлением анизотропии, соответсвнно. Изменение ферроного радиуса в магнитном поле сопровождается изменением энергии пустых,

однократно и двукратно заполненных ферронов, что отражается на времени туннелирования носителей (3) с капли на каплю. Соответствующий вклад в магнетосопротивление имеет вид:

3 м02я2

МЯ^Н)

100 (кТ)2

(6)

Вклад в магнетосопротивление будет также давать эффект спин-зависящего туннелирования. Физически, это связано с тем, что вероятность туннелирования зависит от взаимной ориентации спина электрона и большого магнитного момента капли. Ориентация магнитных моментов капель вдоль внешнего магнитного поля приводит к повышению вероятности перехода и, тем самым, к снижению сопротивления с ростом напряженности поля. Если монокристалл помещен во внешнее магнитное поле таким образом, что угол между направлением анизотропии и магнитным полем равен , то соответствующий вклад в магнетосопротивление имеет вид:

где - эффективный интеграл обмена, связанный с темпера-

турой ферромагнитного упорядочения.

Таким образом, в малых полях магнетосопротивление квадратично зависит от напряженности поля и падает с температурой как Т~2,

1-5

если вклад (6) оказывается преобладающим, или как Т , если преобладает член (7), связанный с полем анизотропии. В общем случае магнетосопротивление ведет себя как

(8)

{кТ)* ' {кТ)ъ '

численные факторы. В больших полях (ЮТл и выше)

где А и В

магнетосопротивление растет экспоненциально по закону

МЩН) « ~ соЩЗ/кТ) ехр

(9)

и его значение может достигать нескольких сот процентов даже вдали от порога перколяции.

Во второй главе исследуется поведение 1// шума в манганитах на основе изложенной выше транспортной модели. Спектральная плотность шума на частоте связана с флуктуациями проводимости следующим соотношением:

(би\ (6<тХ

и2

ст2

(10)

где а и 0 есть усредненные по времени значения проводимости и напряжения. В диссертации найден вклад в амплитуду шумов, который дают флуктуации чисел заполнения ферронов, флуктуации направления их магнитных моментов, а также флуктуации ферроных размеров. Определены температурная и полевая зависимость амплитуды 1 // шума в широком диапазоне параметров системы.

Сначала исследуется вопрос о вкладе флуктуаций чисел заполнения ферронов . В равновесии не все ферроны будут содержать по одному носителю: какое-то количество ферронов будет пустыми, а какое-то количество N2 будет содержать по два носителя заряда. Через эти пустые и двукратно заполненные состояния реализуется зарядовый транспорт по механизму туннельной проводимости. Из-за температурных флуктуаций, числа пустых и дважды заполненных фер-ронов будет колебаться вокруг своих равновесных значений, приводя к флуктуациям проводимости и, соответственно, порождая 1// шум в системе. Спектральная плотность шума описывается законом

= 1п2

шУ.

. и

(11)

где - есть эффективная предельная частота зада-

чи. Мы видим, что учет флуктуаций числа ферронов в системе приводит к 1// шуму, причем, как показывают оценки, амплитуда этого шума весьма высока и в раз превосходит амплитуду шумов

в однородных полупроводниковых и диэлектрических системах.

Кроме того, шум в системе могут порождать колебания направления магнитных моментов ферронов по отношению к внешнему полю. При учете спин-зависящего туннелирования величина тока через фер-роны зависит от взаимной ориентации магнитных моментов ферро-

нов. Благодаря этому эффекту температурные колебания направлений моментов ферронов будут давать вклад в флуктуации проводимости. Данный механизм генерации шумов должен особенно сильно проявляться в слоистых манганитах, где имеются большое эффективное поле анизотропии и выделенные направления для флуктуаций магнитного момента капли. В слабых магнитных полях для монокристалла амплитуда шумов имеет вид:

где П - функция, достаточно слабо зависящая от внешнего поля и температуры, а - время релаксации магнитного момента капли. Как видно из формулы (12), для монокристаллов амплитуда шумов не имеет 1// вида. Однако, если провести усреднение спектральной плотности для поликристаллического образца, предполагая, что существует разброс в величине поля анизотропии и направлении легких осей кристаллитов, то спектральная плотность шумов вновь будет иметь на промежуточной асимптотике зависимость типа , при этом на малых частотах она выходит на насыщение, а при больших частотах спадает как . Кроме того, амплитуда шумов в больших полях сильно зависит от напряженности поля и температуры и ведет себя как (би2}^ ос Яе/Тт, где т меняется в переделах от 2 до 5.

Наконец, вклад в спектральную плотность шума дают колебания размера ферронов. В рассматриваемой модели одиоэлектронных фер-ронов этот механизм не приводит к спектру в силу того, что нет физических причин для больших флуктуаций радиуса ферронов. Однако, в реальных веществах, где ферромагнитные капли могут содержать много электронов, возможны достаточно большие вариации размеров ферромагнитных областей, что повлечет за собой возникновение шума и по этому механизму.

В третьей главе проводится исследование устойчивости феррона в антиферромагнитной матрице. Возникновение такого автолокализо-ванного состояния носителя как феррон является простейшим примером реализации фазового расслоения, которое можно получить в

(12)

рамках модели двойного обмена [7]. В области малых концентраций допирующего элемента гамильтониан двойного обмена имеет вид:

где и - операторы рождения и уничтожения бесспиновых ферми-онов (электроны проводимости, спин которых направлен параллельно локальному спину), - эффективная амплитуда перескока,

углы между магнитными моментами двух соседних атомов, Зц - энергия слабого антиферромагнитного взаимодействия локальных спинов, (г, з) означает суммирование по z ближайшим соседям.

В случае классической амплитуды перескока , элек-

трон не может двигаться по антиферромагнитной матрице и ему выгодно перейти в атолокализованное состояние, создав вокруг себя небольшую ферромагнитную область размера Д^. Энергия и радиус такого состояния равны, соответственно,:

где с1 - постоянная решетки.

Однако, при учете квантовой природы локальных спинов носитель заряда может двигаться и по антиферромагнитной матрице с эффективной амплитудой перескока поэтому возникает вопрос об устойчивости ферронного состояния в этом случае. С учетом квантовых поправок амплитуда перескока имеет вид [12]

Кх) = ¿Л" ^25 + 1 + 52соз2(х/2) + 5соз(х/2)] .

Подставив это выражение в гамильтониан (13), мы можем определить спиновую и электронную конфигурацию в оснвном состоянии. Сравнение энергии основного состояния для квантового и классического случаев показано на Рис.1

Рис. 1: Энергия основного состояния феррона в квантовом случае ( о) и в классическом случае (•) для локального спина Л" = 3/2. Дно зоны электронов проводимости соответствует Ерм = —64 в ферромагнитной матрице и .Едгм = —в антиферромагнитной матрице

Результаты расчета показывают, что феррон представляет собой хорошо локализованный объект, в котором переходная область от ферромагнитной (х = 0) к антиферромагнитной области (х = тг) является довольно узкой. Ферронное состояние может исчезнуть при относительно малых значениях параметра а = < ас ~ 75. Существует переход порогового типа от ферронного состояния к однородному антиферромагнитному состоянию при а < ас. В этом случае полная энергия ферронного состояния достигает дна зоны электронов проводимости в антиферромагнитной матрице, и основное состояние системы становится однородным при низких температурах.

В четвертой главе главе дается обобщение транспортной модели на случай многоэлектронных ферромагнитных капель в парамагнитной диэлектрической матрице.

Рассмотренная в предыдущих главах модель проводимости хорошо описывает свойства манганитов при малых концентрациях носителей заряда, однако её непосредственное применение в области больших

концентраций допирующего элемента затруднительно. В этой области мы можем обобщить нашу модель, предполагая, что в области выше температуры магнитного перехода возникают многоэлектронные ферромагнитные капли, содержащие к носителей заряда. Отметим сразу, что полная концентрация носителей заряда, участвующих в токовых процессах, может существенно отличаться от концентрации носителей, формально рассчитанной, исходя из уровня допирования. Этот факт не должен вызывать особого удивления, поскольку многие манганиты при низких температурах в интересующей нас области вообще являются изоляторами, и поэтому определение числа носителей, дающих вклад в высокотемпературную проводимость является весьма нетривиальным вопросом. По-видимому, некоторая часть носителей заряда в манганитах локализуется в парамагнитной матрице.

В случае, если ферромагнитная капля содержит много носителей заряда, не удается точно аналитически рассчитать различные параметры, характеризующие каплю, такие, как её размер, среднее число носителей в капле, время туннелирования между каплями и т.д. Поэтому, получить значения этих величин можно лишь путем сравнения теоретических зависимостей для различных величин (сопротивления, магнетосопротивления, восприимчивости) с экспериментальными данными. Так, обобщение выражения для сопротивления на многоэлектронный случай имеет вид

где V - величина кулоновского отталкивания в многоэлектронной капле, п - концентрация капель, к - число электронов в капле. Сравнение этого выражения сданными различных экспериментальных групп [13, 14, 15] приводит к значению параметра близкому

для манганитов с различным химическим составом.

Обобщение выражения для магнетосопротивления на случай многоэлектронных капель приводит к следующему выражению:

Р =

квТехр{У/2квТ) 128яе2и015кп2 '

(16)

Л/Я и 5 • 10

СквТ)»

Я2,

(17)

где рв - магнетон Бора, 5 - средний спин иона марганца, - среднее число атомов марганца в капле, г - число ближайших соседей иона марганца, д - фактор Ланде, 1 - эффективный обменный интеграл ферромагнитного взаимодействия. Сравнение с экспериментальными данными позволяет определить значения Л'е/ - среднего числа магнитных атомов в капле и к - числа электронов в капле: Л^/ ~ 250 -т 2С0 и к ~ 50 -т-100

Концентрацию капель можно оценить из данных по магнитной восприимчивости, если предположить, что ферромагнитно коррелированные области вносят в нее основной вклад. При высоких температурах для восприимчивости имеем

Х(Т) =

(18)

з кв(т-е)

где © - постоянная Кюри-Вейса. Результаты соответствующей обработки эксперимента позволяют оценить долю ферромагнитно- коррелированных областей р = и I - длину туннелирования носителей : р ~ 0.01 -т- 0.07 и I ~ 20 А.

Проведенный анализ показывает, что простая модель туннелирова-ния носителя заряда между ферромагнитно коррелированными областями (ФМ каплями) позволяет описать экспериментальные данные по проводимости и магнетосопротивлению широкого класса мангани-тов. Сопоставление теории и эксперимента по температурным зависимостям сопротивления, магнетосопротивления и магнитной восприимчивости дает возможность найти характеристики фазово-расслоенного состояния, такие как, средний размер ФМ капель, их плотность, число электронов в капле, и оценить характерную длину туннелирования носителей заряда. При этом полученные величины параметров системы представляются достаточно разумными. Так, характерная длина туннелирования оказывается порядка размеров ФМ капель, концентрация ферромагнитной фазы в высокотемпературной области заметно меньше порога протекания и составляет от 1 до 7%. Отметим также, что капли оказываются многоэлектронными и содержат 50-100 носителей заряда. В заключение отметим, что полученные численные значения параметров капель оказываются близки для манганитов с сильно от-

личающимися низкотемпературными свойствами и химическими составами.

В заключении перечислены основные результаты, полученные в диссертации.

1. В рамках простой модели туннелирования носителей заряда между ферромагнитными каплями получены температурная и полевая зависимости сопротивления и магнетосопротивления фазово-расслоенных неметаллических манганитах в широкой области параметров.

2. Исследован механизм генерации 1// шума в неоднородном состоянии манганитов. Проанализированы различные эффекты, дающие вклад в амплитуду шумов. Найдена зависимость амплитуды 1// шума от температуры и магнитного поля. Дано объяснение экспериментально наблюдаемой аномально большой амплитуде 1// шума в фазово-расслоенных манганитах.

3. Исследован вопрос об устойчивости ферромагнитных капель в антиферромагнитной матрице. Показано, что существует критическое значение отношения амплитуды перескока и энергии антиферромагнитного взаимодействия локальных спинов, ниже которого ферроны не образуются, и система находится в однородном антиферромагнитном состоянии.

4. Проведено обобщение транспортной модели, описываемой тунне-лированием носителей заряда между каплями на случай многоэлектронных ферромагнитных капель. Показано, что предложенная модель обладает широкой областью применимости и успешно описывает различные типы манганитов, сильно отличающиеся по своим низкотемпературным свойствам и химическим составам.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

1. А. О. Сбойчаков, А. Л. Рахманов, К. И. Кугель, М. Ю.Каган и

И. В. Бродский, Туннельное магнетосопротивление в фазово-раслоенных манганитах ЖЭТФ 122, 869 (2002).

2. М. Yu. Kagan, К. I. Kugel,, A. L. Rakhmanov, А. О. Sboychakov and I. V. Brodsky, Phase separation and tunneling magnetoresistance in manganites, Physica В 329, 687 (2003).

3. M.Yu. Kagan, A.V. Klaptsov, I. V. Brodsky, K. I. Kugel, A. 0. Sboychakov and A. L. Rakhmanov, Nanoscale phase separation in manganites, J. Phys.A.: Math.Gen. 36, 9155 (2003).

4. M. Ю.Каган, А.В. Клапцов, И. В. Бродский, К. И. Кугель, А. О. Сбойчаков, А. Л. Рахманов, Мелкомасштабное фазовое расслоение и электронный транспорт в манганитах, УФН 173, 877 (2003)

5. К. I. Kugel, А. О. Sboychakov, A. L. Rakhmanov, M. Yu. Kagan,J. V. Brodsky and A. V. Klaptsov, Spin-dependent transport in phase-separated manganites, in "Colossal Magnetoresistive Manganites11, Kluwer Academic Pub., (2004).

Список литературы

[1] P. W. Anderson and H. Hasegawa, Considerations on Double Exchange, Phys. Rev. 100, 675 (1955).

[2] P. G. De Gennes, Effects of Double Exchange in Magnetic Crystals, Phys. Rev. 118, 141 (1960).

[3] N. Furukawa, Anomalous shift of Chemical Potential in the DoubleExchange Systems, J. Phys. Soc. Jpn. 66 , 2523 (1997).

[4] E. Dagotto, T. Hotta, and A. Moreo, Colossal magnetoresistant materials: the key role of phase separation, Physics Reports 344, 1 (2001).

[5] С. М. Varma, Electronic and magnetic states in the giant magnetoresistive compounds, Phys. Rev. В 54, 7328 (1996).

[6] A. J. Millis, В. I. Shraiman, and R. Mueller, Dynamic Jahn-Teller Effect and Colossal Magnetoresistance in Lai^SrxMnOa, Phys. Rev. Lett. 77, 175 (1996).

[7] M. Ю. Каган и К.И. Кугель, Неоднородные зарядовые состояния и фазовое расслоение в манганитах, УФН 171, 577 (2001).

[8] А. Могео, S. Yunoki, and E. Dagotto, Phase separation scenario for manganese oxides and related materials, Science 283, 2034 (1999).

[9] A. L. Rakhmanov, K. I. Kugel, Ya. M. Blanter, and M. Yu. Kagan, Resistivity and 1// noise in nonmetallic phase-separated manganites, Phys. Rev. В 63, 174424 (1999).

[10] N. A. Babushkina, E. A. Chistotina, K. I. Kugel, A. L. Rakhmanov, O. Yu. Gorbenko, and A. R. Kaul, Magnetoresistance and magnetic susceptibility of phase-separated La-Pr-Ca manganites, J. Phys.: Condens. Matter 15, 259 (2003).

[11] V. Podzorov, M. Uehara, M. E. Gershenson, T. Y. Koo, and S-W. Cheong, Giant 1// noise in perovskite manganites: Evidence of the percolation threshold, Phys. Rev. В 61, R3784 (2000).

[12] Э.Л. Нагаев, Манганиты лантана и другие магнитные проводники с гигантским магнитным сопротивлением, УФН 166, 833 (1996).

[13] L. M. Fisher, А. V. Kalinov, I. F. Voloshin, N. A. Babushkina, К. I. Kugel, and D. I. Khomskii, Phase separation and isotope effect in the ferromagnetic insulating state of the Рг^^Са^МпОз system (0.2 < x < 0.33), Phys. Rev. В 68, 174403 (2003).

[14] H.A. Бабушкина, Е.А Чистотина, К.И. Кугель, А.Л. Рахманов, О.Ю. Горбенко и А.Р. Кауль, Высокотемпературные свойства ман-ганитов. Проявление неоднородности парамагнитной фазы?, ФТТ 45, 480 (2003).

[15] P. Wagner, I. Gordon, V. V. Moshchalkov, Y. Bruynseraede, M. Apostu, R. Suryanarayanan, and A. Revcolevschi, Spin-dependent hopping in the paramagnetic state of the bilayer manganite (Lao4Pro6)i2Sri8Mn207:„ Europhys.Lett. 58, 285 (2002).

Р10 б 70

ВВЕДЕНИЕ

1 Сопротивление в фазово-расслоенной области

1.1 Описание модели.

1.2 Магнетосопротивление.

1.3 Обсуждение.

2 Температурная и полевая зависимость 1/1 шума в манганитах

2.1 Флуктуации числа носителей в ферроне.

2.2 Флуктуации магнитного момента феррона.

2.3 Флуктуации размера феррона.

2.4 Интенсивность 1Д шума в магнитном поле.

3 Устойчивость ферронного состояния в АФМ-матрице при учете квантовых поправок

4 Магнитные и транспортные свойства многоэлектронных ферромагнитных капель

Манганитами принято называть магнитные оксиды на основе марганца, описываемые химической формулой А1хВ1МпОз, где А - трехвалентный атом Ьа или Рг, а В - двухвалентный атом Бг, Са или Ва. Манганиты известны физикам уже более пятидесяти лет [1, 2], однако лишь в начале 1990-х гг. в манганитах был экспериментально открыт эффект СМИ, - колоссального отрицательного магнетосопротивления [3, 4], повлекший за собой лавинообразный рост публикаций экспериментальных и теоретических работ, посвященных этим веществам. Эффект СМИ. проявляется в резком падении сопротивления образца при приложении внешнего магнитного поля и характеризуется величиной магнетосопротивления МК(Н) = [р(Н) — р(0)]/р(Н). В тонких пленках Ьао.б7Сао.ззМпОз в поле Н = 6 Тл были получены значения магнетосопротивления равные МЯ = 1.27 • 103 при температуре 77К и МЯ = 13 при комнатной температуре. Такие высокие значения МЩН) делают манганиты очень перспективными для приложений в области магнитоза-писи, наравне с используемыми в этой области многослойными магнитными пленками и гранулированными магнитными системами.

Однако, одним только многообразием практических применений нельзя объяснить высокий интерес исследователей по отношению к этим веществам. Привлекательность манганитов в первую очередь связана с интересной и разнообразной физикой, которой они описываются. В манганитах тесно переплетены зарядовые, орбитальные и спиновые степени свободы, что определяет богатство физических характеристик и большое количество теоретических подходов, применяемых при их изучении.

Манганиты обладают богатой фазовой диаграммой. Граничные элементы серии А11В1МпОз при х = 0 и х = 1 имеют антиферромагнитное изолирующее основное состояние, а в области промежуточных допирований мы сталкиваемся с широким спектром магнитных упорядочений. В зависимости от типа и концентрации допирующего элемента могут реализовывать-ся различные типы основного состояния: антиферромагнитное изолирующее состояние, ферромагнитное проводящее и ферромагнитное изолирующее состояние, изолирующее состояние с зарядовым упорядочением, спиновые стекла и т.д. Первые систематические исследования магнитного упорядочения в Ьа12СахМп0з относятся к началу 1950-х годов. Авторы работы [2] на основе анализа данных по нейтронному рассеянию нашли различные типы магнитного порядка, которые реализуются в Ьа11СахМп03, и построили первую магнитную фазовую диаграмму манганитов. Теоретическое объяснение основных типов магнитного упорядочения и связи магнитной структуры с зарядовым и орбитальным сектором в манганитах было дано в работе Гу-денафа [5]. Гуденаф исходил из анализа химических ковалентных связей и рассматривал носители, локализованные на ионах марганца, поэтому область применимости его теории относится, в основном, к зарядово упорядоченным фазам с высоким сопротивлением.

Приблизительно в тоже время исследования, проводимые Джонкером и Ван Сантеном [1], открыли замечательную корреляцию между температурой Кюри Тс, намагниченностью насыщения и сопротивлением манганитов при различных значениях х. Они обнаружили, что происходящий в результате легирования переход от антиферромагнитного к ферромагнитному основному состоянию сопровождается изменением поведения сопротивления образца с полупроводникового на металлическое. В антиферромагнитной области сопротивление падает с ростом температуры, а в ферромагнитной оно растет. Кроме того, авторы работы [1] исследовали зависимость температуры Кюри от кристаллической структуры и обнаружили, что образцы с одинаковой постоянной решетки имеют различные температуры перехода. Это привело Джонкера и Ван Сантена к выводу, что теория прямого обменного взаимодействия между ионами марганца не может объяснить ферромагнитный переход в манганитах. Впоследствии их вывод замечательно подтвердился, и в настоящее время установлено, что параметром, влияющим на температуру перехода является не расстояние между ионами марганца, а угол связи Мп-О-Мп, который определяет эффективный интеграл перескока для носителей заряда в манганитах. Соответствующая теория, получившая название двойного обмена (double exchange), была предложена Зинером [6, 7] и детально разработана Андерсоном и Хасегавой [8].

Теория двойного обмена смогла объяснить одновременное возникновение ферромагнитного порядка и появление проводимости металлического типа в манганитах, исходя из предположения о сильном внутриатомном обмене между локализованным спином Мп и спином делокализованного электрона. Рассмотрим основные черты этой теории на примере Ьа1а:СахМпОз. В случае нулевого допирования х = 0 все ионы марганца трехкратно ионизованы, и валентные состояния ионов описываются формулой Ьа3+Мп3+.Оз~. При замещении лантана двухвалентным атомом кальция ионная конфигурация приобретает вид Са2+Мп4+0|-. В образце Ьа1хСахМпОз концентрация трехвалентных ионов марганца в состоянии 3d4 будет 1 — х, а концентрация четырехвалентных ионов марганца в состоянии 3d3 равна х. Спины электронов ионного остова марганца 3d3 выстроены параллельно, и эти электроны формируют большой локальный спин Sioc — 3/2 на каждом марганцевом узле. Остальные электроны делокализованы и могут двигаться в ед полосе между ионами марганца. Из-за большой величины внутриатомного обменного взаимодействия спин делокализованного электрона всегда стремится выстроиться параллельно локальному спину. Поэтому, когда все локальные спины ферромагнитно упорядочены, электрон может свободно двигаться от узла к узлу, и система получает выигрыш в кинетической энергии.

Термин "двойной обмен "обязан своим происхождением предложенному Зинером микроскопическому описанию процесса переноса заряда. Зинер [6] обратил внимание, что в дотированных манганитах возникают две вырожденные конфигурации: фг : Mn3+02~Mni+ и <ф2 : Mni+ О2' Мп3+.

Если в конфигурации -ф\ обозначить ед электрон на Мп3+ как 1 а р -электроны кислорода, как 2 f и 3 то, согласно Зинеру, вырождение снимается за счет процесса Mn3i02Tl3iMn4+ Mn4+OiT,3iMn^. Поскольку в этом процессе происходит одновременно два перескока: электрона с "левого" марганца на кислород и электрона с кислорода на "правый марганец", то ему было дано название двойной обмен. Андерсон и Хасегава [8] развили количественную теорию двойного обмена. Они рассматривали систему двух локализованных спинов и подвижного электрона, и нашли, что поправка к энергии, связанная с движением электрона, равна teff = ¿соз(х/2), где £ -затравочная амплитуда перескока, а х - угол между локальными моментами атомов.

Отметим, что в подавляющей части дальнейших работ, посвященных исследованию манганитов, кислородные узлы выбрасывались из рассмотрения, и под двойным обменом стали понимать в—с? модель электронов, движущихся по решетке локальных марганцевых спинов, в пределе, когда величина внутриатомного обмена Зи намного превосходит величину амплитуды перескока t. Соответствующий гамильтониан имеет вид: -/я Б*®* ~ 1 Л где Б; - спин локализованных ^-электронов марганца, si = спин делокализованных ед-электронов, символ (г, 3) означает суммирование по ближайшим соседям. Также подразумевается, что большое одноцентровое кулоновское отталкивание запрещает двукратное заполнение одного узла. Используя гамильтониан (1), авторы работы [9] смогли получить выражение для матричного элемента перескока электронов по решетке квантовых спинов, совпадающее с £ соб(х/2) с точностью до знака. Общий знак перед амплитудой перескока связан с так называемой фазой Берри. Эта фаза имеет топологическую природу й возникает при движении электронов по замкнутому контуру.

Развивая результаты Андерсона и Хасегавы, Де Жен [10] первым последовательно рассмотрел реальные манганиты, добавив к модели двойного обмена слабое взаимодействие между локальными спинами марганцев. Дополнительный член в гамильтониане (1) имеет вид Зц ^ и стремится выстроить локальные спины антиферромагнитным образом. Это приводит к конкуренции антиферромагнетизма локальных спинов (обусловленного суперобменом) и ферромагнетизма через электроны проводимости (механизм двойного обмена). Де Жен предположил, что в результате этой конкуренции реализуется однородное подкошенное состояние', угол между локальными спинами подрешеток является постоянным во всем образце и меняется монотонно от 7г (коллинеарный антиферромагнетик) до 0 (коллинеарный ферромагнетик) с увеличением концентрации носителей заряда. Позже Нагаев [11] уточнил его результаты, показав, что существует пороговая концентрация носителей па, такая, что при п <па кристалл будет находиться в антиферромагнитном состоянии, а неколлинеарное подкошенное состояние возникает только при п> па

Отметим, что уже Де Жен в своей работе [10] указывал на возможность фазового расслоения путем автолокализации носителей. Почти одновременно Нагаев [12, 13] и Касуйя [14] предложили теоретическое описание такого автолокализованного состояния носителя в антиферромагнитной матрице, получившего название феррона или магнитного полярона. В антиферромагнитной матрице в пределе /я оо электрон не может двигаться по решетке и локализован на узле. Если же электрон создаст вокруг себя ферромагнитную область радиуса Я, в которой он может двигаться, то это даст выигрыш в кинетической энергии равный Еып = —£ (г — ж2сР/Д2), где г - число ближайших соседей, а й - постоянная решетки. Вместе с тем, возникновение ферромагнитной области ведет к проигрышу в энергии антиферомагнит-ного суперобменна между локальными спинами Еарм — г^/Б2 — (й/с^)3. Радиус феррона получается из условия минимизации суммарной энергии д(еып + еарм)/9к = 0 и дается выражением :

Вопросы подвижности низкотемпературного полярона исследовались в работе Касуйи, который нашел, что эффективная масса феррона очень велика гана и др. [15] показали, что модель двойного обмена в случае малых концентраций носителей заряда всегда неустойчива по отношению к фазовому расслоению, и что энергия ферронного состояния ниже, чем энергия однородного подкошенного состояния.

М/гПе! ~ 103(Дро;/о£)3, и он мало подвижен. Дальнейшие исследования Ка

Однако возникает вопрос об устойчивости ферроного состояния при учете квантовых флуктуаций локальных спинов [16]. Дело в том, что в большинстве работ, в которых изучались свойства ферронов, рассматривался предел 5 —► оо, где 5 - модуль локального спина. В этом пределе эффективная амплитуда перескока дается Андерсоновским выражением £е// = ¿соб(х/2), поэтому электрон не может двигаться в антиферромагнитной матрице. В то же время, как первым показал Нагаев [17], при учете квантовой природы локальных спинов электрон может медленно двигаться и в антиферромагнитном окружении. В квантовомеханическом подходе Нагаева локальный спин и спин электрона проводимости на занятом электроном узле образуют состояние с полным спином Б +1/2, но с двумя возможными значениями проекции спина 5 ± 1/2. В результате в этом случае электрон может двигаться по антиферромагнитной матрице, образуя состояние с = 54-1/2 на одном узле и состояние с = 5 — 1/2 на соседнем, и так далее:

В диссертации в рамках этого подхода будет проанализирован вопрос об устойчивости феррона. Будет показано, что возможность движения в антиферромагнитной матрице не меняет качественным образом характеристик феррона, и автолокализованное ферроное состояние все-равно оказывается более выгодным, чем состояние делокализованного электрона.

В области высоких температур, в рамках модели двойного обмена также возможно образование автолокализованных состояний - температурных ферронов. На их существование обратили внимание Кривоглаз [18] и Касуйя с соавторами [19]. В области высоких температур электрон может быть захвачен ферромагнитной флуктуацией намагниченности локальных спинов, которую ему выгодно стабилизировать. Низкотемпературный проигрыш в антиферромагнитной энергии гЗц^1 следует заменить в этом случае на проигрыш в энтропийном члене для локального спина Т]п(23-\-1). После такой замены формулы для радиуса и свободной энергии температурных ферронов оказываются похожими на аналогичные формулы для низкотемпературных ферронов. Вопросы подвижности температурных ферронов исследовались в работах [18, 20, 21], и вновь был сделан вывод об их малой подвижности. = я + 5 — 3 — —^

Следует, однако, отметить, что в большинстве работ по транспортным свойствам манганитов, опубликованных с середины 50-х до начала 90-х годов, рассматривалось однородное состояние системы [22] и не принималась во внимание тенденция к фазовому расслоению. Открытие в начале 90-х годов эффекта колоссального магнетосопротивления в манганитах резко повысило интерес к этим веществам и заставило критически переосмыслить соответствие между теорией и экспериментальными данными [23]. Оказалось, что модель двойного обмена в упорядоченной магнитной подрешетке хорошо описывает свойства манганитов в металлической фазе вдали от перехода метал-изолятор [24, 25, 26], однако, она не может описать диэлектрическое состояние системы и объяснить возникновение неоднородных фаз, экспериментально наблюдаемых в манганитах [27] в широкой области температур и концентраций допирующего элемента х.

Наиболее интенсивно экспериментальные исследования в манганитах велись в области, так называемого, оптимального допирования х ~ 0.2-=-0.3, в которой наблюдались максимальные значения магнетосопротивления. Многие исследователи пытались улучшить теоретическое описание манганитов в этой области, дополняя картину двойного обмена каким-либо механизмом, ведущим к локализации носителей заряда. В частности, предпринимались попытки описать переход металл-изолятор как андерсоновский переход [28, 29], вызванный недиагональным беспорядком, вносимым разупо-рядочением спинов. В другом подходе возникновение диэлектрического состояния рассматривали как переход от решеточных поляронов большого радиуса к поляронам малого радиуса [30, 31]. В тоже время многочисленные аналитические [32] и численные расчеты [33] показали, что возникновение фазово-расслоенного состояния (в частности, ферронов) характерно для модели двойного обмена в широкой области параметров даже без включения каких-либо дополнительных механизмов.

Существуют большое количество экспериментальных свидетельств возникновения неоднородного состояния в манганитах. В области малых концентраций эксперименты группы Аньон [34, 35] по упругому и неупругому рассеянию нейтронов в Ьа^ЭгхМпОз показали наличие небольших ферромагнитных капель в антиферромагнитной матрице. ЯМР исследования Ал-лоди и соавторов также свидетельствуют в пользу этой картины: авторы работы [36] наблюдали два резонансных пика в манганитах, один из которых соответствовал ферромагнитной, а другой - антиферромагнитной фазе; следов наличия подкошенного состояния обнаружено не было. В области оптимальных концентраций для ЬаСаМпОз Фес и др. [37] с помощью сканирующей туннельной спектроскопии наблюдали маленькие ферромагнитные металлические кластеры в парамагнитной матрице выше Тс. О наличии ферромагнитных металлических капель в той же области свидетельствуют эксперименты Ди Тереза и др. [38] по малоугловому нейтронному рассеянию.

Рассмотренное выше микроскопическое разделение на фазы (ферромагнитные капли в антиферромагнитной матрице) не является чем-то исключительным. Скорее наоборот, значительное количество теоретических и экспериментальных работ, появившихся в последние 5-10 лет, указывают на то, что фазовое расслоение является неотъемлемой чертой манганитов [27], ВТСП и других систем с преобладанием потенциальной энергии над кинетической. Большое внимание уделяется исследованию разного типа неоднородных зарядовых и спиновых состояний таких, как решеточные и магнитные поляроны, капельные и страйповые структуры и т. д. Перечисленные примеры относятся к случаю так называемого электронного фазового расслоения, обусловленного тем, что отдельные носители заряда изменяют вокруг себя локальное окружение. Помимо мелкомасштабного фазового расслоения, в манганитах может наблюдаться крупномасштабное расслоение, отвечающее сосуществованию различных фаз, характерное для фазовых переходов первого рода (например, между АФМ и ФМ состояниями [39]). При таком крупномасштабном расслоении области одной фазы внутри другой могут достигать размеров в десятые доли микрона. Имеются четкие экспериментальные указания, что фазовое расслоение характерно не только для магнитоупоря-доченных фаз, но и для парамагнитной области [27, 40]. Таким образом, образование неоднородных состояний оказывается характерным для различных областей фазовой диаграммы манганитов. Однако, из-за сложности численного моделирования в литературе отсутствовали ясные предсказания транспортных характеристик в фазово-расслоенном состоянии.

В работе [41] была предложена модель, позволяющая сходным образом описать электронный транспорт в магнитоупорядоченной и парамагнитной фазово-расслоенной областях. Суть этой модели состоит в следующем. Имеется неферромагнитная диэлектрическая матрица, в которую вкраплены ферромагнитные капли малого размера. Поскольку собственная подвижность капель очень маленькая, перенос заряда осуществляется путем тун-нелирования носителей тока с капли на каплю. Вероятность туннелирования зависит, вообще говоря, от приложенного магнитного поля. Рассматривается случай, когда капли не перекрываются и система далека от порога перколя-ции. Каждый новый носитель, туннелирующий на каплю, испытывает куло-новское отталкивание со стороны уже имеющихся на капле носителей. Энергия этого отталкивания V предполагается достаточно большой (V > квТ).

Тогда основной вклад в проводимость вносят процессы с участием пустых капель и капель, содержащих 1 и 2 электрона. В рамках описанной модели в диссертации найдено сопротивление и магнетосопротивление МН(Н) образца. В области малых полей магнетосопротивление ведет себя как

АН2 , ВНаН2 где А и В есть некоторые численные коэфициенты, На - поле анизотропии. При дальнейшем росте поля магнетосопротивление начинает возрастать экспоненциально.

Экспериментальные исследования в манганитах показали наличие аномально большого 1// шума [42,43], причем амплитуда шумов велика не только в точке перехода Тс, но и в парамагнитной области выше точки фазового перехода. Предложенная модель проводимости по ферромагнитным каплям позволяет найти флуктуационный спектр и качественно объяснить природу аномально большого шума в фазово-расслоенной области.

Существует несколько различных механизмов, приводящих к 1// шуму. Во-первых, вклад в плотность шумов дают флуктуации числа ферронов. В равновесии не все ферроны будут содержать по одному электрону: какое-то количество ферронов будет пустыми, а какое-то количество будет содержать по два электрона. Именно через такие пустые и двукратно заполненные состояния и реализуется прыжковая проводимость. Однако, из-за температурных флуктуаций число пустых и дважды заполненных ферронов будет колебаться вокруг своего равновесного значения, приводя к флуктуациям проводимости и, соответственно, порождая шум в системе. Спектральная плотность шума, порожденного этим механизмом, хорошо описывается зависимостью типа 1// (где / - частота), при этом амплитуда шума слабо зависит от внешнего магнитного поля и температуры.

Во-вторых, шум в системе могут порождать колебания направления магнитных моментов ферронов по отношению к внешнему полю. При учете спин-зависящего туннелирования ток через ферроны зависит от взаимной ориентации моментов ферронов, поскольку электрон сохраняет направление своего спина в процессе перехода. Благодаря этому эффекту температурные колебания направлений моментов ферронов будут сказываться на флуктуа-циях проводимости. Соответствующая спектральная плотность шума имеет на промежуточной асимптотике зависимость типа 1//, при малых частотах она выходит на насыщение, а при больших спадает как I//2. Амплитуда шума сильно зависит от поля и температуры и описывается законом (51/% ос Н^/Тт, где т меняется в переделах от 2 до 5. Данный механизм генерации шумов должен особенно сильно проявляться в слоистых мангани-тах, где возникает большое эффективное поле анизотропии. В-третьих, вклад в спектральную плотность шума дают колебания размера ферронов. В рассматриваемой модели одноэлектронных капель этот механизм не приводит к спектру 1// в силу того, что нет физических причин для больших флуктуаций радиуса. Однако, в реальных веществах, где ферромагнитные капли могут содержать много электронов возможны достаточно большие вариации размеров ферромагнитных областей, что повлечет за собой возникновение 1// шума по этому механизму.

Рассмотренная выше картина одноэлектронных капель качественно правильно описывает поведение манганитов в области малых концентраций, однако её непосредственное применение в области оптимального допирования (где проводится большинство экспериментов) затруднительно. Действительно, если бы каждый феррон содержал лишь по одному электрону, то ферромагнитные капли заведомо бы перекрывались при х > 0.2. Однако, как уже указывалось ранее, даже при температурах выше соответствующих фазовых переходов в парамагнитной области состояние манганитов может быть неоднородным. Анализ экспериментальных данных показывает, что в области высоких температур поведение сопротивления, магнетосопротивления и магнитной восприимчивости довольно схоже для широкого спектра манганитов с различным низкотемпературным состоянием. При этом магнетосо-противление вдали от ФМ-АФМ перехода, и даже в парамагнитной области, оказывается достаточно большим. Кроме того, величина магнитной восприимчивости манганитов заметно выше, чем у обычных антиферромагнетиков. Данные экспериментальные факты свидетельствуют в пользу существования заметных ферромагнитных корреляций в высокотемпературной области.

Будем исходить из предположения, что ФМ-коррелированные области существуют в манганитах при температурах выше характерных температур возникновения дальнего магнитного (ФМ или АФМ) порядка. Можно обобщить рассмотренную ранее модель проводимости на случай произвольного количества электронов в ферромагнитно-коррелированной области. Такое предположение дает возможность описать в рамках единой модели особенности поведения сопротивления, магнетосопротивления и магнитной восприимчивости манганитов в неметаллическом состоянии. Сравнение теоретических результатов с экспериментальными данными позволяет выявить основные характеристики ферромагнитно-коррелированных областей. В результате оказывается, что высокотемпературное поведение манганитов может быть описано в рамках достаточно простой модели неоднородного состояния, рассмотренной в диссертации.

По своему содержанию диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В диссертационной работе получены следующие результаты

1. В рамках простой модели туннелирования носителей заряда между ферромагнитными каплями получены температурная и полевая зависимости сопротивления и магнетосопротивления фазово- расслоенных неметаллических манганитов в широкой области параметров.

2. Исследован механизм генерации 1// шума в неоднородном состоянии манганитов. Проанализированы различные эффекты, дающие вклад в амплитуду шумов. Найдена зависимость амплитуды 1 // шума от температуры и магнитного поля. Дано объяснение экспериментально наблюдаемой аномально большой амплитуде 1 // шума в фазово-расслоенных манганитах.

3. Исследован вопрос об устойчивости ферромагнитных капель в антиферромагнитной матрице. Показано, что существует критическое значение отношения амплитуды перескока и энергии антиферромагнитного взаимодействия локальных спинов, ниже которого ферроны не образуются, и система находится в однородном антиферромагнитном состоянии.

4. Проведено обобщение транспортной модели, описываемой туннелирова-нием носителей заряда между каплями, на случай многоэлектронных ферромагнитных капель. Показано, что предложенная модель обладает широкой областью применимости и успешно описывает различные типы манганитов, сильно отличающиеся по своим низкотемпературным свойствам и химическим составам.

В заключение я хотел бы выразить свою глубокую признательность д.ф.-м.н. М.Ю.Кагану за постоянный интерес к моей работе и многочисленные научные дискуссии. В своем понимании общей и теоретической физики, в стремлении к широте общечеловеческих интересов я многим обязан своему научному руководителю.

Я также благодарен моим постоянным соавторам К.И. Кугелю, A.JI. Рахманову, А.О. Сбойчакову и A.B. Клапцову, у которых я многому научился в процессе совместной работы.

Наконец, я глубоко благодарен дирекции и всем научным сотрудникам Института за доброжелательность и за возможность быть членом коллектива с такими прекрасными и благородными традициями.

1. G. H. Jonker and J. H. Van Santen, Ferromagnetic compounds of manganese with perovskite structure, Physica (Utrecht) 16, 337 (1950).

2. E. 0. Wollan and W. C. Koehler, Neutron diffraction study of the magnetic properties of the series of perovskite-type compounds (l-x)La, xCa]MnC>3, Phys. Rev. 100, 545 (1955).

3. S. Jin, T. H. Tiefel, M. McCormack, R. A. Fastnacht, R. Ramesh, and L. H. Chen, Thousandfold change in resistivity in magnetoresistive La-Ca-Mn-0 films, Science 264, 413 (1994).

4. R. von Helmolt, J. Wecker, B. Holzapfel, L. Schultz, and K. Samwer, Giant negative magnetoresistance in perovskitelike La2/3Bai/3MnO:E ferromagnetic films, Phys. Rev. Let. 71, 2331 (1993).

5. J. Goodenough, Theory of the role of covalence in the perovskite-type manganites La, M(II)]Mn03, Phys. Rev. 100, 564 (1955).

6. C. Zener, Interaction between the d shells in the transition metals, Phys. Rev. 81, 440 (1951).

7. C. Zener, Interaction between the d-Shells in the transition metals. II. Ferromagnetic compounds of manganese with perovskite structure, Phys. Rev. 82, 403 (1951).

8. P. W. Anderson and H. Hasegawa, Considerations on double exchange, Phys. Rev. 100, 675 (1955).

9. Е. Mxiller-Hartmann and Е. Dagotto, Electronic Hamiltonian for transition-metal oxide compounds, Phys. Rev. В 54, R6819 (1996).

10. P. G. De Gennes, Effects of double exchange in magnetic crystals, Phys. Rev. 118, 141 (1960).

11. Э. Л. Нагаев, Концентрационный фазовый переход в неколлинеарное магнитное состояние, ЖЭТФ 57, 1274 (1969).

12. Э. Л. Нагаев, Основное состояние и аномальный магнитный момент электронов проводимости в антиферромагнитном полупроводнике, Письма в ЖЭТФ 6, 484 (1967).

13. Э. Л. Нагаев, Ферромагнитные микрообласти в полупроводниковом антиферромагнетике, ЖЭТФ 54, 228 (1968).

14. Т. Kasuya, Mobility of the antiferromagnetic large polaron, Solid State Commun. 8, 1635 (1970).

15. M. Y. Kagan, D. I. Khomskii, and M. V. Mostovoy, Double exchange model: phase-separation versus canted spins., Eur. J. Phys. В 12, 217 (1999).

16. M. Yu. Kagan, A. V. Klaptsov, I. V. Brodsky, К. I. Kugel, A. O. Sboychakov, and A. L. Rakhmanov, Nanoscale phase separation in manganites, J. Phys.A.: Math.Gen. 36, 9155 (2003).

17. Э. Л. Нагаев, Электроны, косвенный обмен и локализованные магноны в магнитоактивных полупроводниках, ЖЭТФ 56, 1013 (1969).

18. М. А. Кривоглаз, Подвижность и эффективная масса флуктуонов, УФН 12, 3496 (1970).

19. Т. Kasuya, A. Yanase, and Т. Takeda, Stability conditions for the paramagnetic polaron in a magnetic semiconductor, Solid State Commun. 8, 1543 (1970).

20. T. Kasuya, A. Yanase, and T. Takeda, Mobililty of large paramagnetic polaron, Solid State Commun. 8, 1551 (1970).

21. D. Т. Virgen, Mobililty of self-trapped paramagnetic spin polaron, J.Phys.C:Solid State Phys. 6, 967 (1973).

22. K. Kubo and N. Ohata, Quantum theory of double exchange. I, J. Phys. Soc. Jpn. 33, 21 (1972).

23. A. J. Millis, P. B. Littlewood, and В. I. Shraiman, Double exchange alone does not explain the resistivity of Ьах-хБгдМпОз, Phys. Rev. Lett. 74, 51441995).

24. N. Furukawa, Anomalous shift of chemical potential in the double-exchange systems, J. Phys. Soc. Jpn. 66, 2523 (1997).

25. N. Furukawa, Thermodynamics of the double exchange systems, Preprint , cond-mat/9812066 (1998).

26. P. Schiffer, A. P. Ramirez, W. Bao, and S-W. Cheong, Low temperature magnetoresistance and the magnetic phase diagram of Lai-^Ca^MnOa, Phys. Rev. Lett. 75, 3336 (1995).

27. E. Dagotto, T. Hotta, and A. Moreo, Colossal magnetoresistant materials: the key role of phase separation, Physics Reports 344, 1 (2001).

28. С. M. Varma, Electronic and magnetic states in the giant magnetoresistive compounds, Phys. Rev. В 54, 7328 (1996).

29. Qiming Li, Jun Zang, A. R. Bishop, and С. M. Soukoulis, Charge localization in disordered colossal-magnetoresistance manganites, Phys. Rev. В 56, 4541 (1997).

30. A. J. Millis, В. I. Shraiman, and R. Mueller, Dynamic Jahn-Teller effect and colossal magnetoresistance in Lai-xSr^MnOa, Phys. Rev. Lett. 77, 1751996).

31. H. Roder, Jun Zang, and A. R. Bishop, Lattice effects in the colossal-magnetoresistance manganites, Phys. Rev. Lett. 76, 1356 (1996).

32. M. Ю. Каган и К. И. Кугель, Неоднородные зарядовые состояния и фазовое расслоение в манганитах, УФН 171, 577 (2001).

33. A. Moreo, S. Yunoki, and E. Dagotto, Phase separation scenario for manganese oxides and related materials, Science 283, 2034 (1999).

34. M. Hennion, F. Moussa, G. Biotteau, J. Rodríguez-Carvajal, L. Pinsard, and A. Revcolevschi, Liquidlike spatial distribution of magnetic droplets revealed by neutron scattering in Ьа^дСа^МпОз, Phys. Rev. Lett. 81, 1957 (1998).

35. M. Hennion, F. Moussa, G. Biotteau, J. Rodríguez-Carvajal, L. Pinsard, and A. Revcolevschi, Evidence of anisotropic magnetic polarons in Lao.94Sr0.o6Mn03 by neutron scattering and comparison with Ca-doped manganites, Phys. Rev. В 61, 9513 (2000).

36. G. Allodi, R. De Renzi, G. Guidi, F. Licci, and M. W. Pieper, Electronic phase separation in lanthanum manganites: Evidence from 55Mn NMR, Phys. Rev. В 56, 6036 (1997).

37. M. Fáth, S. Freisem, A. A. Menovsky, Y. Tomioka, J. Aarts, and J. A. Mydosh, Spatially inhomogeneous metal-insulator transition in doped manganites, Science 285, 1540 (1999).

38. J. M. De Teresa, M. R. Ibarra, P. A. Algarabel, C. Ritter, C. Marquina, J. Blasco, J. GarcHa, A. del Moral, and Z. Arnold, Evidence for magnetic polarons in the magnetoresistive perovskites, Nature 386, 256 (1997).

39. A. Moreo, M. Mayr, A. F. S. Yunoki, and E. Dagotto, Giant cluster coexistence in doped manganites and other compounds, Phys. Rev. Lett. 84, 5568 (2000).

40. H. И. Солин, Б. Б. Машкауцан, А. В. Королев, Н. Н. Лошкарева и Л. Пине ард, Магнитные полкроны, кластеры и их влияние на электрические свойства слаболегированных манганитов лантана, Письма в ЖЭТФ 77, 275 (2003).

41. A. L. Rakhmanov, К. I. Kugel, Ya. М. Blanter, and М. Yu. Kagan, Resistivity and l/f noise in nonmetallic phase-separated manganites, Phys. Rev. В 63, 174424 (1999).

42. V. Podzorov, М. Uehara, М. Е. Gershenson, Т. Y. Коо, and S-W. Cheong, Giant Iff noise in perovskite manganites: Evidence of the percolation threshold, Phys. Rev. В 61, R3784 (2000).

43. V. Podzorov, M. E. Gershenson, M. Uehara, and S-W. Cheong, Phase separation and 1 // noise in low-Тш colossal magnetoresistance manganites, Phys. Rev. В 64, 115113 (2001).

44. Э. JI. Нагаев, Манганиты лантана и другие магнитные проводники с гигантским магнитным сопротивлением, УФН 166, 833 (1996).

45. М. А. Кривоглаз, УФН 111, 617 (1973).

46. P. Horsch, J. Jaklic, and F. Mack, Double-exchange magnets: Spin dynamics in the paramagnetic phase, Phys. Rev. В 59, R14149 (1999).

47. Дж. Смарт, Эффективное поле в теории магнетизма, М.:Мир, 1968.

48. Н. Мотт и Э. Давис, Электронные процессы в некристаллических веществах, М.:Мир, 1982.

49. М. В. Salamon and М. Jaime, The physics of manganites: Structure and transport, Rev. Mod. Phys. 73, 583 (2001).

50. Ю. А. Изюмов и Ю. H. Скрябин, Модель двойного обмена и уникальные свойства манганитов, УФН 171, 121 (2001).

51. N. A. Babushkina, Е. A. Chistotina, К. I. Kugel, A. L. Rakhmanov, О. Yu. Gorbenko, and A. R. Kaul, Magnetoresistance and magnetic susceptibility of phase-separated La-Pr-Ca manganites, J. Phys.: Condens. Matter 15, 259 (2003).

52. JI. Д. Ландау и E. M. Лифпгац, Статистическая физика. Часть 1, М.: Физматлит, 1995.

53. W. F. Brown, Thermal fluctuations of a single-domain particle, Phys. Rev. 130, 1677 (1963).

54. A. Aharoni, Effect of a magnetic field on the superparamagnetic relaxation time, Phys. Rev. 177, 793 (1969).

55. Э. JI. Нагаев, Физика магнитных полупроводников, М.: Наука, 1979.

56. S. Pathak and S. Satpathy, Self-trapped magnetic polaron: Exact solution of a continuum model in one dimension, Phys. Rev. В 63, 214413 (2001).

57. H. А. Бабушкина, E. А. Чистотина, К. И. Кугель, A. JI. Рахманов, О. Ю. Горбенко и А. Р. Кауль, Высокотемпературные свойства манга-нитов. Проявление неоднородности парамагнитной фазы?, ФТТ 45, 480 (2003).

58. L. М. Fisher, А. V. Kalinov, I. F. Voloshin, N. A. Babushkina, К. I. Kugel, and D. I. Khomskii, Phase separation and isotope effect in the ferromagnetic insulating state of the Рг^СахМпОз system (0.2 < x < 0.33), Phys. Rev. В 68, 174403 (2003).

59. P. Wagner, I. Gordon, V. V. Moshchalkov, Y. Bruynseraede, M. Apostu, R. Suryanarayanan, and A. Revcolevschi, Spin-dependent hopping in the paramagnetic state of the bilayer manganite (Lao.4Pro.6)i.2Sri.8Mn207„ Europhys.Lett. 58, 285 (2002).

60. J. H. Zhao, H. P. Kunkel, X. Z. Zhou, and Gwyn Williams, Magnetic and transport properties, and the phase diagram of hole-doped Lai-^Mg^MnOa (x < 0.4), J. Phys.: Condens. Matter 13, 9349 (2001).

61. J. H. Zhao, H. P. Kunkel, X. Z. Zhou, and Gwyn Williams, Magnetic and transport behavior of electron-doped Lai-xMgxMnOa (0.45 < x < 0.6), Phys. Rev. В 66, 184428 (2002).

62. M. Ziese and C. Srinitiwarawong, Polaronic effects on the resistivity of manganite thin films, Phys. Rev. В 58, 11519 (1998).

63. G. Jakob, W. Westerburg, F. Martin, and H. Adrian, Small-polaron transport in Lao.67Cao.33Mn03 thin films, Phys. Rev. B 58, 14966 (1998).