Массы частиц, выбиваемых осколками деления ядер при неупругом распылении мелкозернистых мишеней золота тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.16 ВАК РФ

РГП од

На правах рукописи

1 о ЯНВ 1ь23

НОВИКОВ Алексей Константинович

УДК [539.173.043:538.975](043)

МАССЫ ЧАСТИЦ, ВЫБИВАЕМЫХ ОСКОЛКАМИ ДЕЛЕНИЯ ЯДЕР ПРИ НЕУПРУГОМ РАСПЫЛЕНИИ МЕЛКОЗЕРНИСТЫХ МИШЕНЕЙ ЗОЛОТА

Специальность 01.04.16 - физика атомного ядра и элементарных частиц

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург -1895

Работа выполнена с НПО "Радиевый институт имени В.ГХлопина"

Научный руководитель

Доктор физико-математических наук,

ведущий научный сотрудник И.А.Баранов

Официальные оппоненты:

Доктор физико-математических наух,

профессор И.А.Аброян

кандидат физико-математических наук

старший научный сотрудник И.Н.Изосимов

Ведущее предприятие

Физико-тьхнический институт РАН имени А.Ф.Иоффе, Санкт-Петербург

Диссертационная работа выполнена при финансовой поддержке Международного научного фонда и Правительства России (контракты Я15000 1994-1995, тБЗОО 1995)

Защита состоится " <5 " д^О- о&^-^ъ 1996 г. в_ на заседании диссертационйогоссвета Д 034.07.01 при I

часов

.01 при НПО "Радиевый инсти;уг им. В.ПХлслина (С.-Петербург, 2-й Муринский пр., 28)

С диссертацией можно орнакомигься в библиотэке Радиевого института им. В.ГХлопина.

п С ( ^ Автореферат разослан" <-0 " 1995г.

Ученый секретарь . диссертационнс го совета (/Уи*'/ А.З.Поздняков

оиу

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Настоящая работа продолжает проводимый в Радиевом институте цикл исследований процесса неупругого распыления островковых слоев металлов и полупроводников с большим г, тяжелыми многозарядными ионами (ТМЗИ)-осколками деления ядер (ОД).

Сами по себе ОД - ТМЗИ представляют уникальный вид излучения, а их взаимодействие с веществом носит весьма специфический характер. Так, энергия, выделяемая ОД на единицу длины может составлять -ЗкэВ/А, .а ее плотность в треке ~1025 эВ/смЗ при характерном времени взаимодействия ~10-16с (на длине 10 А). Подобную ситуацию невозможно получить в настоящее время ни с помощью лазеров, ни с помощью самых мощных электронных пучков. С другой стороны эффект, который производят эти частицы в бомбардируемом веществе, определяется не только типом вещества мишени (метал, диэлектрик, полупроводник, значение 2. и т.д.), но и тем в каком виде око находится (массивном, крупно- или мелкозернистом). Например, как было показано ранее [1], неупругое распыление металлов и полупроводников с большим. 2. ОД происходит благодаря размерному эффекту, т.е. когда распыляемое вещество находится в виде зерен или островков с размером меньше некоторой критической величины (-2С0 А). В этом смысле описываемые исследования безусловно имеют фундаментальный значение.

Такие исследования необходимы также для изучения изменений свойств материалов ядерных реакторов, в том числе и ядерного горючего, испытывающих воздействие данного, типа излучения, а также для изучения работоспособности мишеней и стрипперов з пучках ускорителей ТМЗИ и для повышения точности различных ядерно-физических экспериментов

Имевшиеся к началу настоящей работы экспериментальные данные об интегральных и дифференциальных характеристиках неуг.ругого распыления ОД мелкозернистых мишеней (наиболее детально было исследовано взаимсдеиствие ОД с островковыми слоями золота) указывали на то, что распыляемое вещество может покидать мишень не тслько в атомарном виде, но и в виде кластеров, вплоть до отрыва от подложки целых островков [1]. То есть в свободном состоянии могут образовываться частицы (в том числе и заряженные) с массами ~105-107 а.е.м. Таким образом, проблема прямого экспериментального

доказательства {или опровержения) факта существования супертяжелых кластерных иокоз в спектрах масс заряженных частиц, выбиваемых из островковых мишеней золота ОД, приобрела фундаментальное значение с точки зрения выяснения механизма быстрой передачи энергии от ТМЗИ через воэбуэденную электроннук. подсистему к атомам решетки а веществе с ультрадисперсной структурой.

Кроме этого, вопросы рассматриваемые в настоящей работе и ее результаты оказываются непосредственным образом связаны с физикой атомно-молекулярных кластеров (рассматриваемых в настоящее время как новая 5-я фаза вещества) - одной из наиболее интенсивно развивающихся последнее время междисциплинарной области знания о материи [2).

Исследования, составляющие содержание данной работы, связаны с дальнейшим изучением механизма неулругого распыления вещества в мелкозернистом состоянии ОД, в основном, с прямыми масс-спехтрометрическими измерениями масс (т/я) частиц , выбиваемых из островковых мишеней золота ОД и с выяснением роли кластерной компоненты в этом процессе.

Цепь работы состояла в том, чтобы на основе прямых масс-слектрометрических измерений во всем потенциально возможном диапазоне масс от массы атомарного колота (197 а.е.м.) до массы целого островка (~1£)5-107 а.е.м.), выяснить, что представляют собой заряженные частицы, выбиваемые ОД из островковых мишеней золота (размеры островков 70 - 200 А) в результате неупругого распыления, (атомарные ионы, неболычие кластеры, и / или большие кластерные ионы с т/я порядка масс островков на мишени). В случае экспериментального подтверждения факта существования среди выбитых частиц тяжелых кластерных ионов необходимо было провести сравнение между распределением по т/я кластерных ионов, выбиваемых ОД из островковой мишени, и распределением по массам островков на самой мишени. Последнее могло дать дополнительную информацию о процессе ионосбразования при неупругом распылении .Для решения поставленной задачи необходимо было создать новук масс-слектрографическую методику для работы в диапазоне т/ц Ю5 • 107 а.е.м.

Научная новизна работы. К началу настоящей работы какие либс дзнные прямых масс-спектрометрических измерений о масса) заряженных частиц, возникающих 8 результате неулругого распыленш

островковых слоев металлов ТМЗИ, полностью отсутствовали. Разработка «овей масс-спектро графической методики и ее использование совместно с традиционным масс-спектрометром по времени пролета впервые позволили провести измерения масс частиц, выбиваемых ОД из островковых мишеней золота, в диапазоне, перекрывающим несколько порядков величины 1х102-1х107а.е.м./е-. Было показано, что кластерные ионы с т/ч<1х104 а.е.м. в результате неупругого распыления на образуются, а основная часть, выбиваемого из острозковой мишени, золота приходится на частицы с »пУя 105-10® а.е.м7е". Таким образом гпервые было получено прямое экспериментальное -доказательство факта образования- тяжелых кластерных ионов с т/'я порядка масс островков на мишени при неупругом распылении островковых мишений золота ОД. Применение масс-спектрографа с улучшенными характеристиками совместно с просвечивающим электронным микроскопом впервые позволило провести сравнение распределений по m/q кластерных ионов в свободном состоянии с распределением по массам островков на подложке. В процессе отладки новой масс-спектрографической методики были получены новые данные о начальных энергиях заряженных частиц золота, выбиваемых из мишени. На основе полученных экспериментальных данных предложенная ранее для описание процесса неупругого распыления островковых слоев ТМЗИ модель "изолированного зерна" [1] получила дальнейшее развитие.

Научная и практическая ценность работы. Проведенные исследования существенно расширяют наши знания о характере неупругого распыления островковых слоев металлов ОД и о взаимодействии ТМЗИ с веществом у поверхности, в иалсм. Полученные данные позволяют более обосновано строить модельные педставления об изучаемом процессе, так как без знания к какого рода объектам в конечном счете переходит энергия выделенная налетающим ионом в поверхностном слое мишени это едва ли возможно. Кроме этого, установление факта образования тяжелых кластерных :юнов с т/я ~ 10® а.е.м. в результате неупругого распыления острозксвых слоев металлов ОД имеет самостоятельное научное и прикладное значение, так как вводит зарегистрированные таким образом частицы как новый объект для исследования и возможного использования. На основе результатов настоящей работы может быть создан принципиально новый источник металлических кластерных ионов с т/я в диапазоне 105- 10б а.е.м./е-, зралтически недоаижимом в источниках 'печного

типа" с конденсацией в среде инертного газа или в сверхзвуковой струе [2]. В дальнейшем он может бь»ть положен в основу или составить часть широкого круга экспериментов по изучению тяжелых кластерных ионов в свободном состоянии и их взаимодействия с различными агентами (различные виды фотонного и корпускулярного излучения, газовые мишени, поверхность твердого тела). В виде аналогичного источника кластерных ионсв возможно внедрение результатов данной работы в такие области технологии как микроэлектроника, химический катализ, новые покрытия и материалы [2].

Аппробзция работы. Основные результаты были представлены и обсуждены на международной конференции по ядерным и атомным кластерам (Турку, Финляндия, 1991), 6-й международной конференции "Радиационные эффекты в изоляторах" (Веймар, Германия, 1991), международном совещании по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (Алма-Ата, 1992), международной конференции "Particle-induced Desorption Mass-Spectrometry (Хиршег, Австрия, 1993), международном совещании "Фуллерены и атомные кластеры" (Санкт-Петербург. 1995), на научных семинарах Радиевого института им. В.Г.Хлопина и ФТИ им. А.Ф.Иоффе. .

Основные результаты, изложенные в диссертации, опубликованы в 6 печатных работах.

Основные положения и результаты,- зыносимые на защиту.

1. Создание оригинального масс-спектрографа и методики исследования распределений по массам (m/q) частиц,, выбиваемых при неупругом распылении ОД островковых слоев золота, в диапазоне m/q 105-107 а.е.м Ja.

2. Обнаружение кластерных ионов с m/q в диапазоне 1С5-ю7 а.е.м7е", возникающих при неупругом распылении островковых мишеней зелота ОД.

3. Первое экспериментально измеренное распределение по m/q кластерных ионов золота в диапазоне 1х105 - 1x10? а.е.м./е" и сравнение его с распределением по массам островков на облучаемой мишени, оцененного по данным электронно-микроскопических исследований структуры Донной мишени.

4.Результаты измерений m/q ионов, выбиваемых ОД из островковых слоев зогюта, измеренные методом времяпролетной масс-спектрометрии в диапазоне 1()2 -104 а.е.м./е*.

5. Рассмотрение имеющихся в настоящее время моделей неупругого распыления островковых слоев ТМЗИ. Выбор модели

"изолированного гари?., как наиболее адекватно отражающей экспериментгльную картину изучаемого пргщ' .сса. Дальнейшее развитие этой модели с учетом данных, полученных в настоящей работе. Заключительная стадия процесса распыления рассматривается как отскок от подложки целого сстровка с подхватом нескольких элементарных зарядов, в результате чего в свободном состоянии образуется тяжелый многозарядный кластерный ион. Оценивается энергия адгезионной связи островка с подложкой и энергия, которая может быть передана поверхностным атомам островка от горячих электронов. Показано, что этой энергии достаточно для отрыва островка от подложки. Оценка избыточной энергии, которая переходит в кинетическую энергию кластерного иона хорошо согласуется с экспериментальными оценками, полученными в данной работе.

6. Основное практическое использование результатов настоящей работы - создание источника супертяжелых кластерных ионов с т/я 105-Ю6 а.е.м./е- для широкого круга научных исследований и возможных приложений.

Объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти гллп, заключения и одного приложения; содержит 133 страницы, включая 7 таблиц, 20 рисунков и список цитируемой литературы из 73 годызнований. •

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении дано краткое описание состояния проблемы к началу работы, а также в настоящее время; выявлены актуальность Выбранной темы и цель исследований, а также новизна, научная и практическая значимость работы; показано что проведенные исследования относятся к одному из новых направлений в области взаимодействия излучения с веществом - неупругому распылению конденсированного вещества ионами, кроме этого показано, что результаты данной работы непосредственно связаны с такой интенсивно развивающейся в настоящее время областью исследований строения и свойств материи как физика атомных и молекулярных кластеров; сформулированы основные положения и результа ты, выносимые на защиту.

В первой главе описан основной экспериментальный подход, выбранный для решения задач, поставленных перед данной работой. Данный подход основывается на совместном использовании трех экспериментальных уотрдик нового оригинального масс-спектрографа-

для измерения т/ц заряженных частиц, выбиваемых ОД из островковых мишеней золота, в диапазоне 10^-107 а.е.м./е\ традиционного времяпролетного масс-спектрометра - для работы в диапазоне 102104 а.е.мУе" и электронного просвечивающего микроскопа - для исследования структуры островковых мишеней. Кроме этого для регистрации кластерных ионов золота в масс-спектрографе используется такой чувствительный ядернофизический метод, как нейтронный активационный анализ.

Основная трудность, стоявшая на пути решения задач настоящей работы, заключалась в отсутствии к началу описываемых исследований метода регистрации и масс-спектрометрического анализа тяжелых кластерных ионов с пг'я 10^-107 а.е.м7е_. Анализ таких тяжелых и, следовательно, медленных частиц традиционным времяпролетным методом оказывается невозможным из-за крайне низкой эмиссии вторичных электронов при их регистрации вторичными электронными умножителями (например микроканальными пластинами) [3].

Для решения задачи масс-спектрометрического анализа заряженных частиц золота в диапазоне т/ч 1С)5-!07 а.е.м./е- совместно с ФТИ им.Иофф«1 был создан оригинальный масс-спектрограф. Схема, иллюстрирующая принцип действия этого прибора приведена на рис.1. Осчолок деления из источника 252cf бомбардирует напрострел островковую мишень золота (слой золота ».анесен на тонкую прзрачную для ОД пленку А1 или N1), и выбивает из нее кластерный ион. Парный ему осколок рождает импульс в стартовом детекторе, ко-.орый запускает развертку пилообразного ускоряющего напряжения. Пилообразный ускоряющий импульс подается на мишень, которая является одновременно одной из пластин ускоряющего промежутка. Ускоряясь линейио наростающим полем кластерный ион набирает энергию в пересчете на единичный заряд

Отражаясь затем в электростатическом зеркале ускоренные таким образом ионы проходят в нем путь тем больше, чем большую кинетическую энергию в пересчете на один заряд, а .следовательно, и

'"-•'-••> ОД

----Кластерные ионы

Рис. 1 Схема ' масс-спектрографа (первый вариант). Обозначения: .1-дьухсгорснний источник 2- острсвковал мишень золота,3 - стартовый

детектор (ППД>, 4- сзгочный электрод, Э- генератор пилообразных ускоряющих импульсов, 5- временная развертка ускоряющего импульса, 6 - входная сетка электростатического отражателя, 7- электростатический отражатель, 8- коллектор.

чем большее значение т/'ц они имеют. Таким образом происходи! пространственная развертка пучка кластерных ионов, выбиваемых ОД № островковой мишени, в соответствии с их т/я- Кластерные ионь развернутые в пространстве собираются на коллекторе - полоске А фольги толщиной 1мкм. Координата прихода иона на коллектор с точностою до функции разрешения прибора, тахже определяется его т/я

Константы к и С определяются параметрами ускоряющего и сражающего полей- шириной ускоряющего промежутка, глубиной отражателя, амплитудой и временем развертки ускоряющего потенциала и потенциалом отражателя. Корнекубичный характер шхалы прибора и выбор соответствующих параметров анализирующих полей, в принципе, позволяет разьернуть в пространстве заряженные частицы с гп/я от 102 до 107 а.е.м7е~. Однако из-за сильной нелинейности в области малых масс (до1х10$ а.е.м./е- } прибор имеет крайне низкое разрешение. Поэтому для работы в этой области был исполиюеа времяпролетный масс-спектрометр.

После -20 дневной экспозиции (интенсивность пучка СД через мишень -200 ОД/с), в течении которой на коллекторе собирается 10"1"1-1012 ат. золота, коллектор извлекается из камеры масс-спектрографа и облучается в течении 3 суток тепловыми нейтронами в ядерном реакторе (ИЯФ им. Б.П.Константинова). После облучения коллектор разрезается на 10 полосок шириной по 5 мм. По интенсивности у-линии 411.8 кэВ изотопа 1Э8ди определяется количество атомов золота, собранное на каждой из полосок. По полученным таким образом данным строится распределение количества атомов собранного золота по длине коллектора. Соотнося последнее с массовой шкалой прибора получаем информацию об т/я заряженных частиц в виде которых распыленное золото покинуло мишень, прошло анализирующие поля и достигло коллектора.

Для того чтобы повысить точность и достоверность получаемой информации необходимо было учесть влияние стартовых параметров анализируемых частиц (начальный разброс по энергиям и углам

вылета). Для оценки начальных энергий кластерных ионов золота, выбиваемых из конкретной мишени, была пароведена серия специальных экспериментов, в которых ионы ускорялись и отражались постоянными потенциалами. Для данной мишени была получена оценка средней начальной энергии частиц в пересчете на заряд -120 В. Данные сб угловом разбросе брались из результатов ранее проведенных исследований [4]. Для расчета массовой шкалы прибора, оценки его разрешающей способности и светосилы с учетом стартовых параметров частиц была написана програма моделирующая пролет ионов через ионоптическую систему прибора. На рис. 2 приводятся массовые шкалы прибора расчитанные. для двух режимов работы прибора (см. табл. 1), на рис. 3 г, б приводятся функции пространственного разрешения для отдельных значений т/я частиц, вычисленные при тех же значениях базовых параметров прибора.

Таблица 1

Базовые параметры прибора

А Б

Ширина ускоряющего промежутка, 10 мм 10 мм

Глубина отражателя, йОТ£) 25.2 мм 25.2 мм

Время развертки" пилы", т 70 мкс 50 мкс

Амплитуда линейьо-наростающей составляющей ускоряющего потенциала, 1)Лцн -4.2 кВ -4.2 кВ

"Мгновенный" скачек ускоряющего потенциала, и^гн. -500 В -1000 В

1 Вытягивающий потенциал, ит +800 В +800 В

Потенциал отражателя, и0тп. -3.2 кВ -3.3 кВ

Показано, что разрешающая способность нового прибора относительно невысока - разрешение по координате 8 рабочей области составляет 3-15, а по тЛ} 1-5. Однако даже такие относительно невысокие характеристики позволяют оценивать т!ц англизируемых частиц • в диапазоне Ю^-Ю7 а.е.м./е- с точностью порядка десятков процентов, что с одной стороны достаточно для решения поставленной перед данной работой задач, а с другой стороны ни одна из доступных в настоящее время масс-спекгрометрических методик не только не позволяет достигнуть даже таких невысоких параметров но и не позволяет, в принципе, анализировать частицы в интересующем нас диапазоне масс.

п'р—Т

Х к опт«' мм

Рис. 2 Массовые шкалы, рассчитанные для режимов А и Б (Табл. 1) работы прибора при трех значениях стартовой энергии анализируемых частиц.

5x1 ае.м. / в'

Зх10Раам./е" А

1х1(?аем./е~ А ! \

М /' '

1х10?э.е.м./о' 1 |

1\

! 1 I

/ \ / / \ ;

/ ^ . Ч/ \ '

К \ ^ / \

' Ч .'V N ; \ _1_;_____,_!-;_._и_

10 20 за 40

Х копя» ММ

О

5х1СРаам./в" 2х1С^а.е.м./е'

5x10е ае.м./е" л А

/1 '' ' 1

5х104ае.м./в" |1 ! ' | 1

Л ! ! I 1

I

/ \

П

1\ /\ М

/ У V \/ I

4 X / \

.__1-х \ ,__■.. I

О 20 30 40

X „„„„, мм

коля"

Рис. 3 а, б Функции разрешения прибора в режимах А и Б (табл. 1.3), рассчитанные для отдельных значений т 1ц кластерных ионов.

Крсме этого приводятся данные специальных экспериментов, . оценивающих работоспособность нового прибора • эксперимент по проверке чувствительности прибора к изменению параметров анализирующих полей и эксперимент по оценке влияния аппаратурного фона. Проведенные проверочные эксперименты показали, что изменение формы распределения собранного золота вдоль коллектора, вызванное изменением параметров ускоряющего и отражающего полей соответствует расчету и измерения, проводимые на масс-спектрографе последней модификации, свободны от аппаратурного фона.

Как уже говорилось из-за неудовлетворительно низкого разрешения "ового масс-спектрографа в области масс 1x102-5x104 а.е.м^е" для анализа масс частиц в этой области мы использовали времяпролетный масс-спектрометр с источником 252С^ Возможность работы на данном приборе была любезно предоставлена нам проф. К.Виком (Институт ядерной физики, Высшая техническая школа, Дармштадт, Германия). Выбиваемые ионы ускорялись потенциалом + 16 хВ, что обеспечивало эффективность регистрации микроканальным стоповым детектором для частиц с т/ч 500 а.е.м^е-25%. для часту-; с т/ч 1x10^ а.е.м./е- - 2% с учетом прзрачности сеток.

Для изучения структуры островковых мтиснай использовался просвечивающий электронный микроскоп (НПО "Позитрон") с первичным увеличением 1x10^ и разрешением -10А.

Во второй главе изложены основные экспериментальные результаты. Описаны эксперименты по обнаружению тяжелых кластерных ионов, выбиваемых ОД из островковых шеней золота ОД, приведены результаты измерения т/ц частиц в диапазоне 1x102-1x10^ а.е.мУе", проведенные на Еремяпролетном масс-спектрометре, рассмотрены результаты измерения распределения по т/ч кластерных ионов в диапазоне 5x104-1x107 а.е.м./е-, полученные на масс-спектрографе с улучшенными характеристиками и сравнения этого распределения с распределением по массам островков золота на облучаемой мишени.

Первые эксперименты на новом масс-спектрографе были направлены на обнаружение в спектрах масс отрицательных ионов, выбиваемых ОД из островковых мишеней золота, тяжелых кластерных ионов с т/ч порядка характерных величин масс островков на мишенях, то есть 105-10?а.е.м./е\ Мишени приготавливались термораспыпением золота в ваккууме, так чтобы на подложке (N1 или А! пленки покрытые слоем аморфного углерода) образовывался слой металла толщиной

ю

5 в

о 2*

г ■ '

а> -

n3

- n4 .

n1 n2

«Р 103 104 104 106 107 т/ч, а.е.м7е

10* ИГ* 104 1 05 10" 107

т/д, ае.м./е"

Рис. 4 а, б Результаты измерений т/я кластерных ионов золота, проведенных на масс-спектрографе с двумя различными островковыми мишенями в идентичных условиях (см. табл. 2.1). Массовая шкала прибора определялась расчетным путем без учета стартовых параметров анализируемых частиц.

-162-3.5 мкг/см2, что обсспечиезгт острозксвую структуру слоя с размером островков 50-200 А (5]. Элестронно-микрсскопический анализ образцов не проводился, массовая шкала масс-спектрографа получалась расчетным путем без учета стартовыз параметров частиц. На рис.4 а, б для двух исследуемых мишеней приведены распределения количеств атомов зелота, собранных на коллекторе масс-спектрографа в зависимости от m/q заряженных частиц золота, в виде которых они были выбиты из распыляемых мишеней. Из рис. 4 видно, что основная доля атомов золота приходится на частицы с m/q 105-107а.е.м./е-. Дачный результат является первым прямым доказательством существования среди заряженных частиц выбиваемых ОД из островковых мишеней тяжелой кластерной составляющей.

Так как в области m/q 102-104 а.е.м^е- разрешение масс-спектрографа неудовлетворительно низкое, то в этом диапазоне заряженные частицы, выбиваемые ОД из островковых мишеней золота исследовались на времяпролетном масс-спектрометре. В результате был зарегистрирован слабый пик отрицательно заряженного мономера золота Atr ( выход 0.005 ОД"1). и едва различимый над фоном пик димера. Столь низкий выход зарегистрированных ионов золота позволяет предположить, что причиной их образования является не неупругое (электронное) , а каскадное упругое распыление [6]. Никаких других пиков, относящихся к отрицательнсзар^-ченным кластерам золота вплоть до Auso зарегистрировано не было. Положительных ионов золота в исследуемом диапазоне масс также не обнаругсено.

Для дальнейшего изучения механизма неупругого распыления островковых слоев золота ОД на масс-спектрографе с улучшенными характеристиками был проведен эксперимент по более детальному изучению распределения по m/q кластерных ионов зелота в диапазоне 105-10?a.e.M./e- и сравнению его с распределением по массам островков на распыляемой мишени. Последнее строилось следующим образом. По данным просвечивающей электронной микроскопии строилось распределение островков по размерам, которое затем пересчитывал ось в распределение содержащихся в них атомов золота по массам островков. При этом предполагалось, что предельные возможные формы золотого островка на аморфной подложке это сфера и полусфера {7, 8]. В табл.2 приведены численные характеристики распределений кластерных ионов по m/q и островков по массом.

Таблмца 2

Численные параметры рзспредолоний класт^ркчги ионов и остроякоа.

Распределение Положение максимума Основной диапазон просто, или т/якп

Класстерные ионы -1.5x1 Об а.е.м7е" 0.5x10е а.е.м7е" 2.5x106 а.е.м./е"

Островки-сферы ~1.5х107 а.е.м. 5x10б з.е.м. ЗхЮ7 а.е.м.

Островки-п/сферы -7.5x106 а.е.м. 2.5x10** а.е.м. 1.5x107 а.е.м.

Сравнение численных величин распределений кластерных ионов по т/я и островков по массам показывает, что значения т/я кластерных ионов, эжектируемых из острогковой мишени, в среднем в 5-10 раз меньше значении масс островков на этой мишени. При этом диапазоны т/я кластеров и масс островков, на которые приходится -70% золота, даже если рассматривать островки как полусферы практически не пересекаются.

В третьей главе проведено обсуждение полученных а*спериментальных результатов.

Создание нового прибора - масс-спектрографа впервые позволило провести прямые масс-спектрометрические измерения т/я заряженных частиц, выбиваемых ОД из островковых мишеней золота, в диапазоне до 107 а.е.м./е\ Результаты этих измерений показали, что большая часть золота, вылетающая из мишени в виде ионов, прлходится на частицы с т/я 10^-107а.е.м7е-. Если заряд таких ионов ч = 1 е", то их массы 105-107 а.е.м. будут соответствовать сферическим частицам золота диаметром 40 - 120 А. Такие величины имеют тот же масштвб; что и размеры зерен ка островковых мишенях (5]. Таким образом полученный результат указывает на то, что при неупругом взаимодействии ТМЗИ- ОД с электронной системой металлического островка может происходить отделения этого островка от подложки в целом виде. Этот фзкт согласуется с предсказаниями сделанными на основе анализа уже имевшихся данных о процессе неупругого распыления островковых слоев ОД (см. п.3.1.) и оценками, сделанными в рамках моделей "изолированного зерна" [1] и модели "свободных электронов"£9].

Сами по себе сверх-тяжелые кластерные ионы с т/ц 105-107 а.е.м./е", образующиеся при неупругом распылении островковых

слоев ОД, впервые зарегистрированы в этих экспериментах как новый объект, требующий дальнейшего детального изучения как с точки зрения механизма образования, так и с точки зрения собственного строения, состояния и поведения, а также с точки зрения их практического использования.

При измерении, проведенных на времяпролетком масс-спектрометре в диапазоне т/я 1x102 -1x1 (У* а.е.м./е", в спектров масс ионов, десорбируемых из островковой мишени золота при бомбардировке ОД, никаких кластерных ионов золота, которые кпжно было бы рассматривать как результат неупругого взаимодействия налетающего игна с веществом мишени, зарегистрировано не было. Эти данные позволили сделать вывод, что в результате неупругого распыления слоев островков, состоящих каждый из 1С* и более атомов золота, легкие заряженные частицы содержащие менее 50 атомов золота, по видимому, не образуется, а все неупруго распыленное в виде ионов золото приходится на более массивные кластеры.

Более детальное измерение распределения по т/ц кластерных ионов в диапазоне Ю^-Ю? а.е.м./е" и сравнение его с распределением по массам островков на распыляемой мишени показали что отношение массы к заряду выбиваемых частиц всредием и 5 - 10 раз меньше вэличин, соответствующим массам бомбардируемых островков. Принимая во внимание ранее изученные угловые и зарядовые характеристики частиц, выбиваемых из островковых мишеней золота ОД, [4, 10] (до 80% распыленного вещества летит в виде отрицательнозаряженных частиц, угловые распределения сильно вытянуты в направлении нормали к поверхности мишени), был сделан вывод, что наблюдаемый сдвиг значений т/я кластерных ионов относительно масс островков вызван образованием кластерных ионов золота с зарядом я>1е". По данным настоящей работы заряд кластерных ионов з<?лота, возникающих в результате неупругого распыления островков золота оценивается как 5-10 е~. Возможные процессы фрагментации при отрыве от мишени и распада во время пролета через анализирующую систему прибора Также могут влиять на .результирующие т/я выОитых частиц, однако, на основании уже имеющихся данных об угловых и зарядовых распределениях выбитых частиц, не могут рассматриваться как основные.

Итак, основной вывод, который можно сделать на основании экспериментальных данных, полученных в настоящей работе, рассмотренных совместно с результатами работ, выполненных ранее

(угловые, зарядовые характеристики распыленного вещества) [4,10] заключается е том, что наиболее вероятгым каналом неупругого распыления островков золота с размером 80 -160 А и массой 3x106 -3x107 а.е.м. при прохождении через них ТМЗИ-ОД является отскэк от подложки целых островков с возможным подхватом нескольких (5-10) элементарных зарядов , в результате чего в свободном состоянии образуются тяжелые многозарядные кластерные ионы с т/ч~0.5х106 -2.5x10е а.е.м7е*. При этом, сами кластерные ионы, зарегистрированные в настоящей работе путем прямых масс- спектрометрических измерениях, вводятся как новый самостоятельный объект для научных исследований и возможных приложений.

В четвертой главе в рамках модели "изолированного зерна", предложенной ранее [1], рассматривается механизм неупугого распыления островковых мишеней металлов с большим Ъ тяжелыми многозарядными ионами - осколками депения. Сформулированы основные требования, которым должна удовлетворять модель изучаемого процесса. Модель неупругого распыления металлов с большим 2. ТМЗИ-ОД должна учитывать влияние структуры мишени на ход процесса (размерный эффект) и предполагать возможность выбивания из бомбардируемой мишени целых островков, в виде кластерных ионов, несущих на поверхности избыточный электрический заряд. Кроме модели "изолированного зерна", данным требованиям, в принципе, также удовлетворяют модель "Свободных горячих электронов на границе зерен" Мартыненко Ю.В. и сотр.[9], и модель "Подпрыгивания металлических островков" Я.Гегузина и сотр. [8], однако первая не учитывает и не рассматривает энергию, которую оставляет ион в зерне и требует обязательного прохождения иона не просто через зерно, а через место соприкосновения зерна с подложкой или другим зерном, а вторая рассматривает лишь заключительную стадию изучаемого процесса -уход распыленного вещества с подложки-, не конкретизируя механизма передачи энергии от горячих электронов решетке. Показано, что модель "изолированного зерна" свободна от указанных ограничений и недостатков.

Процесс распыления представляется качественно следующим образом. После прохождения осколком деления (Кг, Хе с энергией 0.5-1 Мэв/нукг,.) зерна металла возникают 5-электроны с энергетическим спектром -Е"2 и максимальной энергией -2 кэВ. За 10-15 с происходит термализация электронного газа зерна. Модель "изолированного зерна", предполагает, что эньргия иона, переданная в электронную систему

островха, переходит к решетке в электрон-фононных взаимодействиях и прежде всего к поверхностным атомам островка ( при этом эффективность передачи энергии определяется размерным эффектом-соотношением размера зерна. Я с пробегом электрона I. в э-ф взаимодействиях в массивном металле). Граница зерна должна также препятствовать утечке энергии из него, так как электроны будут удерживаться полем положмтельноза ряженного зерна и тем эффективнее, чем меньше К. Однако горячие электроны будут уходить в подложку, а вместо них будут из подложке приходить холодные электроны. Поэтому уменьшение времени передачи энергии к решетке зерна за счет уменьшения его размера по отношению к длине свободного пробега электрона в э.-ф. взаимодействиях играет очень важную роль. Как уже говорилось наюболее эффективно горячие электроны передают энергию поверхностным атомам. В результате поверхностного разогрева, на границе островок-подложка возникает давление, сила которого отрывает островок от подложки как единую частицу и сообщает образующимуся таким образом свободному кластеру импульс, направленный по нормали к поверхности мишени. Зарядовое состояние кластера- определяется, по-видимому соотношением электронных свойств островка и подложки, а также размером их области контакта.

Развитие данной модели с учетом данных, полученных в настоящей работе заключалось в следующем. Заключительная стадия процесса распыления рассматривалась как отскок от подложки целого островка с подхватом нескольких элементарных зарядов, в результате чего в свободном состоянии образуется тяжелый многозарядный кластерный ион. Оценивалась энергия адгезионной связи островка с подложкой и энергия, которая может быть передана поверхностным атомам островгса от горячих электронов. Показано, что этой энергии достаточно для отрыва островка от подложки. Оценка избыточной энергии, которая переходит в кинетическую энергию кластерного иона хорошо согласуется с экспериментальными оценками, полученными в данной работе.

Приводимые оценки, сделанные на основе . модели "изолированного зерна", не смотря на то, что они носят очень упрощенный характер, в целом согласуются с экспериментально полученными результатами. Модель "изолированного зерна" учитывает структуру мишени (размеры островков) и ее влияние на характер процесса неупругого распыления. Полученные на основе данной модели

оценки массы и т/я кластерных иоков, выбньаемых из островковой мишени ТМЗИ, хорошо согласуются с экспериментальными результатами настоящей работы. Модель правильно объясняет угловые характеристики распыленного вещества. Сделанные на основании уже имевшихся экспериментальных данных и данных настоящей работы оценки начального энергетического и зарядового состояния выбиваемых из островковой мишени кластерных иоков также согласуются с оценками, полученными на основе данной модели.

В пятой главе рассмотрены возможные практические применения результатов настоящей работы.

Главным практическим приложением настоящей работы является созданиена на основе неупругого распыления островковых слоев ТМЗИ нового типа источника сверх тяжелых кластерных ионов, не имеющего аналогов по параметрам частиц, которые можно получать в свободном состоянии с его помощью. Как было показано, т/я кластерных ионов, образующихся в результате бомбардировки сстровковой мишени золота ТМЗИ-ОД находятся в диапазоне 5x105 - 2.5x1 Об а.е.м./е-. Используя островковые мишени с различной структурой, эту величину можно будет варьировать в более широких пределах.

В настоящее время широко используются в научных исследованиях и новых технологиях источники кластерных ионов на основе адиабатического расширения газа в сверхзвуковом сопле [11]. источники на основе конденсации атомов/молекул вещества в атмосфере инертного газа и др. [2]. Величина п (число мсномероз в кластере) в зависимости от условий может варьироваться от нескольких единиц до нескольких сотен. При этом в большинстве случаев образующиеся кластеры находятся з нейтральном состоянии, что часто требует для их дальнейшего исследования и использования вводить дополнительную стадию ионизации.

Метод получения кластерных ионов, на основе результатов настоящей работы дает уникальную возможность получать пучки заряженных металлических частиц с п ~103-105. В принципе данный тип источника кластерных ионов нами уже реализован, это - источник ионов масс-спектрографа. Планируется применить его в экспериментах по изучению вторичной ионной эмиссии с различных поверхностей при бомбардировке, их тяжелыми кластерами. В дальнейшем круг экспериментов может быть существенно расширен.

Возможно, что предлагаемый источник кластерных ионов найдет также и свои технологические применения. Среди областей, ставшими

уже традиционными дпя применения пучков кластеров, можно назвать микроэлектронику (производство микросхем субмккронного размера), химический катализ, разработка новых материалов, в частности нанесение особо однородных и прочных плгнок, фотография и др [2].

Нужно также отметить,что настоящая работа предлагает не просто некий физический принцип получения пучков кластерных ионов, но и конкретный опыт его реализации. Зтот опыт заключается прежде всего в создании действующего прибора • масс-спектрографа, который позволяет тестировать пучки ионов получаемых с тех или иных мишеней.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Разработан, изготовлен и отлажен оригинальный масс-спектрограф, впервые позволивший провести измерения m/q кластерных ионов, образующихся при неупругом распылении ОД островковых мишеней, в диапазоне 105 -10? а.е.мУе*.

2. Впервые в результате прямых масс-спектрометрических измерений, выполненных с помощью нового прибора, в спектрах масс частиц, распыляемых из островковых мишеней золота ОД обнаружены отрицательные кластерные ионы с m/q 10^ -10? а.сл*./е\

3. Измерения m/q ионов в диапазоне Ю2 '- 104 а.е.м./ё-, выполненные на времяпролетном масс-спектрометре показали, что кластерных ионов золота с m/q до 1Q4 а.е.м./е- при неупругом распылении ОД островковых мишеней, по-видимому, не образуется.

4. Измерения m/q кластерных ионов золота, выполненных при помощи масс-спектрографа с улучшенными характеристиками в диапазоне 1x10$ - 1x10? а.е.мУе-' на мишени золота с размером островков 80-160 А, показали, что большая часть распыленного в виде ионов золота (-70%) приходится на частицы с с m/q 5х105.- 2.5хЮ7 а.е.м Jem.

6. Сравнение масс островков на мишени с m/q кластерных ионов, выбиваемых из этой мишени ОД, показывает, что значения масс .островков в среднем в 5-1 и раз больше значений m/q кластерных ионов.

7. Рассмотрение последнего результата совместно с данными об угловых и зарядовых характеристиках распыляемых частиц золота, известных из ранее проведенных исследований указывает на то,что

- кластерные ионы золота, эжектируемые из мишени имеют заряд q >1е\ По результатам настоящей работы заряд кластерных ионов,

образующихся при распылении данной остропкоаой мишени может быть оценен как 5-10 е-.

8. Совокупность экспериментальных данных указывает на то, что наиболее вероятным каналом неупругого распыпеьия остроЕков золота с размером 80 -160 А при прохождении через них ТМЗИ-ОД является отскок от подложки целых островков с возможным подхватом нескольких (5-10) элементарных зарядов , в результате чего в свободном состоянии образуются тяжелые многозарядные кластерные ионы с m/q-0.5x106 -2.5x106 а.е.м./е-.

9. Экспериментальные данные, полученные в настоящей работе хорошо согласуются с моделью "изолированного зерна", предполагающей, что энергия иона, переданная в электронную систему островка, переходит к решетке в электрон-фононных взаимодействиях и прежде всего к поверхностным атомам островка ( при этом эффективность передачи энергии определяется размерным эффектом-соотношением размера зерна с пробегом электрона в э-ф взаимодействиях в массивном металле). В результате поверхностного разогрева, на границе островок-подложка возникает давление, сипа которого отрывает островок от подложки как единую частицу и сообщает образующимуся таким образом свободному кластеру импульс, направленный по нормали к поверхности мишени. Зарядовое состояние кластера определяется, пс-видимому соотношением электронных свойств островка и подложки, а также размером их области контакта.

10. Основным практическим применением результатов настоящей работы можэт явиться создание нового источника супертяжелых многозарядных кластерных ионов для широкого круга научных и технологических приложений.

ЦИТИРУЕМАЯ ЛИТЕРАТУРА

1. Baranov I.A., Obnorskii V.V., Tsepefevich On the sputtering of ultradispersed layers of Au and metal oxides by mnlticharged ions due to electronic processes. - Nucl.lnstr.Meth., 1988, v. B35, p. 140 -150.

2. Märk T. Cluster ions: production, detection and stability. - int.J.Mass Spectrom.ion Processes, 1967, v. 79, p. 1 - 59.

3. Axelsson J., Reimann С.. Sunqvist В. Secondary electron emission from surfaces impacted by multi-charged poliatomic ions. - NucUnstr.Meth., 1994, v. В 88, p. 131-137.

4. Баранов И.А., Цепелевич С.О. Углевые и энергетические распределения частиц, распыленных осколками деления из ультрадисперсных мишеней золота. Ат.Энергия, 1986, т.61. с.265-269.

5. Баранов И., Обнорский В. Структурная и энергетическая зависимости распыления металлических мишеней высокозарядными конами -осколками деления. - В кн: Вопросы атомной науки и техники. Сер.: Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1983, в.5, с.50 - 57.

6. Распыление твердых тел ионной бомбардировкой. Вып. 1, под редакцией Р. Бериша. М.: Мир, 1984, 335 с.

7. Buffat Ph, Bore1 J-P. Size effect on the melting temperature of gold particles. - Phys. Rev. A, 1976, v. 13, Mo 6, p.2287-22.98.

8. Воробьёва И.В., Гегузин Я.Е., Мснастыренко B.E. Об эффекте "подпрыгивания" металлических островков с поверхности диэлектрика при их облучении тяжелыми высокоэнергетическими ионами. -Поверхность, 1986, No 4, с. 141 -144.

9. Мартыненко Ю.В., Явлинский Ю.Н. Распыление осколками ядер. М.: Препринт ИАЭ-4084/11,1985.

10. Баранов УЛ., Цепелевич С.О., Обнорский В.В. Зарядовое состояние распыленного осколками деления вещества из -ультрадисперсных мишеней золота. Ат.Энергия, 1986,т.60, в.1,

. с.62-63.

11. Dietz T.G., Duncan М.А., Powers D.E., Smally R.E. Laser production of supersonic cluster beams. - J. Chem. Phys.; 1981, v.74, No 11, p.6511-6512.

Основное содержание диссертации изложено в следующих публикациях

1. Baranov I., Kozlov В., Novikov A., Obnorskii V., Pilyugin I., Tsepelevich S. The Inelastic sputtering of multilayer Au-NaC! fib ns by ions. Measuring masses of Clusters up to 1x10? amu.- Book of abstracts 6-th International conference "Radiation Effects in Insulators", 24-28 June 1991, Weimar, Germany, p.10S.

2. Баранов И.А., Новиков AX, Обнорский B.B., Цепелевич C.O., Бульченко В.П., Козлов Б.Н., Пилюгин И.И. Об измерении масс частиц, выбиваемых из мишеней Au тяжелыми ионами высоких энергий. -Тезисы докладов международного совещания по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядоа. Алма-Ата, изд. Л. Наука, 1992, с.442.

-253. Baranov i.A., Koziov B.W., Novikov A.C., Obnorskü V.V., Piljugin i.l., Tsepelevich S.O. Atomic clusters and inelastic sputtering of condensed matter by ions. In: Clustering Phenomena in Atoms and Nuclei, Eds: M.Brenner, T.Loehnroth, F.Malik. Springer Series in Nuclear and Particle Physics. Springer-Verlag, 1992, p.435-442.

4. Baranov I.A., Novikov A.C., Obnorskii V.V., Tsepelevich S.O., Kozlov B.N., Piljugin J.I. Measurement of cluster masses up to 1x1amu arising as a result of inelastic sputtering of thin layers by ions. - Nucl. instr. Meth., 1992, B55,p.l77-180.

5. Baranov!., Kozlov B., Novikov A., Obnorskii V., Piljugin I., Tsepelevich S. High energy sputtering of gold layers. - Abstracts of Conference "Particle-induced Desorption Mass Spectrometry", 19-26 June 1993, Hirschegg, Austria.

6. Baranov I., Kozlov B., Novikov A., Obnorskii V., Piljugin I., Tsepelevich S., Wien K. High energy sputtering of gold islets. - in Secondary Ion Mass-Spectroscopy, Institut für Kernphysik Technische Hochschule Darmstadt, Germany, 1994.

Подписано з печать 29.11.95 г. дд 2996 ГШ РИ

Зал. fe 120 тир. 60