Микроплазма и энергоперенос в объеме прозрачных диэлектриков, регистрируемые с помощью генерации третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

ПОТЁМКИН ФЁДОР ВИКТОРОВИЧ

МИКРОПЛАЗМА И ЭНЕРГОПЕРЕНОС В ОБЪЕМЕ ПРОЗРАЧНЫХ ДИЭЛЕКТРИКОВ, РЕГИСТРИРУЕМЫЕ С ПОМОЩЬЮ ГЕНЕРАЦИИ ТРЕТЬЕЙ ГАРМОНИКИ ФЕМТОСЕКУНДНОГО ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ

Специальность 01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

2 4 р 2011

Москва-2011

4841086

Работа выполнена на кафедре общей физики и волновых процессов физического факультета Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова.

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук

Михеев Павел Михайлович

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

Гарнов Сергей Владимирович,

Учреждение Российской академии наук Институт общей физики имени A.M. Прохорова РАН, Москва; доктор физико-математических наук, доцент Китаева Галия Хасановна,

кафедра квантовой электроники физического факультета МГУ имени М. В. Ломоносова, Москва

Ведущая организация: Учреждение Российской академии наук Институт

спектроскопии РАН, Троицк, Московская обл.

Защита состоится "21" апреля 2011 года в 15-00 часов на заседании диссертационного совета Д 501.001.31 при Московском государственном университете имени М.В.Ломоносова по адресу: 119991, ГСП-1, Москва, Ленинские горы, МГУ, дом 1, стр. 62, корпус нелинейной оптики, аудитория имени С.А. Ахматова.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова.

Автореферат разослан " у " марта 2011 года.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы

Диссертационная работа посвящена решению фундаментальных проблем нелинейной оптики и физики взаимодействия высокоинтенсивного (~10п Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения с веществом: изучению временной динамики создания лазерно-индуцированной микромодификации в объеме прозрачных диэлектриков на масштабе времен от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд с разрешением лучше 100 фс, а также локальной нелинейно-оптической диагностике остаточных лазерно-индуцированных микромодификаций и структурных неоднородностей.

Фемтосекундное лазерное излучение с энергией импульса порядка 1 мкДж, остросфокусированное (№4-0,4) в объем прозрачного диэлектрика, достигает предельной для твердого тела интенсивности ~1013 Вт/см2 и приводит к созданию экстремального состояния вещества в микрообъеме среды. Под воздействием лазерного поля в объеме вещества происходит туннельная, многофотонная и ударная ионизация среды, формируется неравновесная электронная плазма (концентрация электронов до ~1020 см"3, средняя энергия электронов до 10 эВ). В результате релаксации плазмы энергия электронов передается в кристаллическую решетку вещества, что впоследствии приводит к формированию, распространению ударных волн и последующему созданию остаточных микромодификаций структуры вещества. Таким образом, процесс формирования микромодификации в диэлектриках фемтосекундным лазерным излучением, широко использующийся на практике в микрообработке материалов («гшсготасЫпищ»), трехмерной оптической записи информации, создании волноводов и фотонпо-кристаллических структур, с общефизической точки зрения представляет собой каскад сложных взаимосвязанных процессов перераспределения поглощенной лазерной энергии, происходящих на разных масштабах времени

Наиболее изучены процессы передачи энергии от лазерного излучения электронам формируемой в объеме среды плазмы, происходящие на временах длительности фемтосекундного лазерного импульса, и процессы распространения ударных и тепловых волн в твердотельной среде, протекающие на наносекундном и более масштабе времен. Наименее исследованы процессы, происходящие во временном интервале от сотни фемтосекунд до сотен пикосекунд, когда энергия из лазерной плазмы передается коллективным колебаниям решетки диэлектрика. Разнообразие физических процессов (формирование и релаксация плазмы, возбуждение ионной подсистемы и ее релаксация), протекающих в среде после воздействия интенсивного фемтосекундного лазерного излучения, затрудняет анализ экспериментальных данных. Более того, в режиме

экстремального состояния вещества поведение ряда эффектов кардинально отличается от слабо возмущающего режима воздействий. Например, может происходить изменение частоты когерентных фононов при локальном нагреве объема среды, генерация и взаимодействие коллективных когерентных колебаний решетки твердого тела в ангармоническом режиме. Неизученным остается вопрос передачи энергии от лазерно-индуцированной плазмы ионной подсистеме в диэлектриках различного типа, в том числе аморфных средах. Интерес к исследованию возбуждения и релаксации фононов в твердотельных средах постоянно растет по причине расширения возможностей практического применения когерентных фононов, в частности, для преобразования механической энергии в энергию когерентных электромагнитных волн и диагностики движения ионов с помощью лазерного излучения.

С задачей исследования релаксации лазерной плазмы и динамики формирования лазерно-индуцированной микромодификации в объеме прозрачных диэлектриков неразрывно связана проблема создания прецизионного метода диагностики изменений структуры объема среды с временным разрешением, который был бы высокочувствителен к стационарным (дефектам в объеме, микромодификациям, комплексам неоднородностей) и динамическим (плазме, фононам) неоднородностям. Процесс генерации третьей гармоники (ГТГ) широко используется для регистрации стационарных неоднородностей (микромодификаций) в объеме прозрачных сред в силу сильной зависимости эффективности ГТГ от волновой расстройки между основной волной и волной третьей гармоники и изменения нелинейной восприимчивости третьего порядка в среде. В то же время формирование лазерно-индуцированной плазмы в объеме прозрачного диэлектрика приводит к изменениям показателя преломления за счет генерации свободных электронов, что отражается на изменении эффективности ГТГ. Фононы в свою очередь модулируют нелинейную восприимчивость третьего порядка, что также приводит к изменению эффективности ГТГ. Следовательно, процесс ГТГ может быть использован для зондирования лазерно-индуцированной плазмы и процессов переноса энергии в объеме прозрачных диэлектриков. Кроме этого, процесс ГТГ в остросфокусированных лазерных пучках позволяет с высоким пространственным разрешением определить такие параметры среды, как нелинейную восприимчивость третьего порядка среды, а также изменение показателя преломления между основной волной и волной третьей гармоники.

Таким образом, тематика данной диссертационной работы является новой и востребованной с точки зрения фундаментальных исследований и практических применений.

Целями настоящей диссертационной работы являлось:

1. Создание экспериментальной установки для изучения с высоким пространственным разрешением (~Х/ИА) структурных неоднородносгей и динамики процессов переноса энергии, происходящих после взаимодействия остросфокусированного высокоинтенсивного (свыше 1013 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК (1,24 мкм) диапазона микроджоулевого уровня энергии с объемом прозрачных диэлектриков на временах до 100 пс.

2. Разработка высокочувствительного метода диагностики динамических структурных неоднородносгей объема прозрачных сред, в том числе генерации и релаксации лазерной плазмы и когерентных фононов.

3. Изучение особенностей эволюции лазерно-индуцированной плазмы, созданной фемтосекундным лазерным излучением микроджоулевого уровня энергии, и последующих процессов переноса энергии в объеме прозрачных аморфных и кристаллических диэлектриков на временном масштабе от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд.

Научная новизна

1. Разработана и апробирована методика определения с высоким пространственным разрешением (~А/ЫА) оптических параметров прозрачных диэлектрических сред, в том числе тонких пленок: разности показателей преломления на длинах волн 1,24 мкм и 0,413 мкм и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно ее значения для опорного образца. Для полимерной пленки, состоящей из фторакрилловых мономеров СН2=СН-СОО-СН2-(Ср2)2-Н), толщиной 90 мкм получены значения волновой расстройки между волнами основного излучения фемтосекундного лазера на хром-форстерите 1,24 мкм и излучения третьей гармоники 0,413 мкм Ак=1650±150 см'' и нелинейности третьего порядка £<3) = (0.5+0.25) х 10~22 м2/В2.

2. Разработан высокочувствительный метод зондирования эволюции лазерно-индуцированной плазмы, созданной остросфокусированным фемтосекундным лазерным излучением микроджоулевого уровня энергии в объеме прозрачных диэлектриков, и процессов переноса энергии на временном масштабе от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд. Метод основан на регистрации зависимости сигнала третьей гармоники, генерируемой пробным фемтосекундным лазерным импульсом в объеме среды, от временной задержки относительно возбуждающего плазму лазерного излучения.

3. Установлено, что релаксация лазерно-индуцированной плазмы в объеме образца плавленого кварца имеет два характерных времени. Первый релаксационный

процесс связан с известным механизмом захвата электронов в ловушки, его измеренное характерное время составляет 180±80 фс и не зависит от энергии возбуждающего лазерного импульса. Второй процесс с характерным пикосекундным временем (до 6 пс), линейно зависящим от энергии возбуждающего лазерного импульса, связан с релаксацией возбуждения ионной подсистемы.

4. Впервые на пикосекундном масштабе времени зарегистрированы когерентные фононы с терагерцовыми частотами, возбужденные плазмой, созданной фемтосекундным лазерным импульсом с интенсивностью до ~ 1013 Вт/см2 в объеме прозрачных кристаллических сред.

5. В кристаллическом кварце обнаружено сильное линейное изменение частоты фононной моды А1 вблизи порога а-р фазового перехода от 1,4 до 2,9 ТГц в зависимости от временной задержки пробного импульса относительно интенсивного (~1013 Вт/см2) возбуждающего, остросфокусированного лазерного излучения, вызывающего формирование микроплазмы в объеме среды.

6. Лазерно-индуцированная плазма в объеме ВаГг, СаРг и лейкосапфира приводит к временной задержке когерентных фононов, которая в случае лейкосапфира составляет порядка 1 пс и совпадает с характерным временем термализации плазмы (передачи энергии от электронов плазмы кристаллической решетке). В кристалле 1лР наблюдается обмен энергией между фононными модами, который возможен только в режиме ангармонизма колебаний фононных волн.

Научная и практическая значимость

Диагностика структурных неоднородностей в объеме прозрачных диэлектриков, основанная на процессе генерации третьей гармоники (ГТГ) является перспективным методом приповерхностной и структурной сканирующей диагностики сред, прозрачных в спектральном окне 0,4 - 1,2 мкм, с использованием промышленных аналогов фемтосекундных лазерных систем ближнего ИК-диапазона, работающих в квазинепрерывном режиме (частоты повторения импульсов ~ 100 МГц). Это позволит сканировать объем среды на больших скоростях с возможностью исследования больших элементов.

Исследование динамики процессов переноса энергии в прозрачных диэлектриках на временной шкале от сотни фемтосекунд до сотен пикосекунд расширяет фундаментальные знания о процессах создания лазерно-индуцированных микромодификаций в объеме твердотельных сред. Результаты исследований, проведенных в рамках настоящей работы, важны для лазерной микрообработки материалов, создания лазерно-индуцированных микромодификаций с контролируемыми параметрами.

Дальнейшие перспективы использования разработанной в данной диссертационной работе методики зондирования с регистрацией сигнала третьей гармоники пробного импульса заключаются в исследовании начальной стадии формирования ударных волн в объеме конденсированных сред. Высокая чувствительность процесса 1 11 к структурным неоднородное™м объема мишеней позволяет использовать этот метод также в области фемтохимии для исследования эволюции лазерно-индуцированных химических реакций и определения характерных скоростей их протекания. Защищаемые положения

1. Сканирование по глубине прозрачного диэлектрика остросфокусированным (<УЛ>0,3) фемтосекундным лазерным излучением системы на хром-форстерите субмикроджоульного уровня энергии позволяет по изменению сигнала третьей гармоники определить с высоким пространственным разрешением (-JJNA) значения оптических параметров среды: разности показателей преломления на длинах волн основного излучения (1,24 мкм) и излучения третьей гармоники и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно ее значения для опорного образца.

2. Процесс генерации третьей гармоники остросфокусированного (NA>0,3) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона является универсальным высокочувствительным невозмущающим методом диагностики динамических структурных микронеоднородностей объема прозрачных диэлектриков. С его помощью возможна регистрация процессов создания и релаксации лазерной микроплазмы и фононов в объеме аморфных и кристаллических диэлектрических сред.

3. Лазерно-индуцированная микроплазма, созданная в объеме прозрачного кристаллического диэлектрика остросфокусированным высокоинтенсивным (~1013 Вт/см2) фемтосекундным лазерным излучением, приводит к возбуждению когерентных фононов, обмену энергией между когерентными фононными модами и изменению частоты мягких фононных мод.

Апробация работы и публикации

Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 13 печатных работах, в том числе в 4 научных статьях из списка ВАК России, а также докладывались на следующих научных конференциях: Международная конференция "Лазерная физика и оптические технологии-2008" ЛФИОТ'08 (Минск, Беларусь, 2008), школа-семинар «Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства» (Владимир, Россия, 2008), Международная конференция «Оптика лазеров-2008» (Санкт-Петербург, Россия, 2008), Международная конференция 0ptoinformatics-2008 (Санкт-

7

Петербург, Россия, 2010), 17-я Международная конференция, посвященная проблемам лазерной физики LPHYS '08 (Трондхейм, Норвегия, 2008), Международная конференция по лазерам и лазерным технологиям "ILLA-2009" (Смолян, Болгария, 2009), Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "IONS-2010" (Москва, Россия, 2010), Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике ICONO-2010 (Казань, Россия, 2010).

Список опубликованных работ приведен в конце настоящего реферата. Личный вклад автора

Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялось создание и автоматизация экспериментальных схем, проведение экспериментов, обработка экспериментальных данных, анализ результатов экспериментов, а также их интерпретация. Структура и объем диссертация

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, благодарностей и списка цитированной литературы. Работа изложена на 141 страницах, включает 65 рисунков, 2 таблицы и список литературы с общим числом ссылок 179.

СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ Во введении обсуждается актуальность темы диссертационной работы, формулируются цели, задачи исследования, защищаемые положения, определяется научная новизна и практическая ценность полученных результатов, а также приводится краткое содержание диссертационной работы.

Первая глава посвящена описанию принципа работы фемтосекундной лазерной установки на хром-форстерите, используемой при проведении экспериментов, рассматриваемых в данной диссертационной работе. Оригинальная часть данного раздела посвящена созданию автоматизированной системы контроля параметров лазерного излучения, сильно влияющих на условия проведения экспериментов.

В параграфе 1.1 рассматриваются основные характеристики современных мощных твердотельных фемтосекундных лазерных систем. Определены перспективы и возможности использования фемтосекундных лазерных систем на хром-форстерите при решении задач структурной диагностики объема сред.

В параграфе 1.2 обсуждаются основные принципы работы фемтосекундной лазерной системы на хром-форстерите. Проводится характеризация параметров лазерного излучения в отдельных узлах фемтосекундной лазерной системы на хром-форстерите: задающего генератора, стретчера, регенеративного усилителя, многопроходового усилителя, компрессора.

В параграфе 1.3 содержится оригинальная часть диссертационной работы, связанная с созданием автоматизированного комплекса контроля параметров излучения лазерной системы на хром-форстерите. Показано, что нестабильность энергии второй гармоники излучения составляет -10%, угловые флуктуации пространственного положения пучка составляют ~ 1 мкрад, профиль интенсивности лазерного излучения близок к гауссову.

В параграфе 1.4 описывается схема одноимпульсной диагностики длительности импульса 140±5 фс и спектра 25±1,5 нм хром-форстеритового фемтосекундного лазерного излучения. Измерение длительности импульса производится по стандартной корреляционной методике с использованием неколлинеарного преобразования во вторую гармонику в нелинейно-оптическом кристалле ЭЫ)Р.

В параграфе 1.5 показано, что при острой фокусировке (ЛС4=0,4, /^=3,3 мм) фемтосекундного лазерного излучения в объем прозрачного диэлектрика поглощение энергии излучения второй гармоники излучения лазерной системы на хром-форстерите в объеме $¡02 не зависит от положения фокуса линзы внутри образца, а профиль поперечного распределения интенсивности лазерного излучения в фокальной плоскости линзы является гауссовым.

В параграфе 1.6 с помощью многоимпульсной методики во временном окне 300 пс измерен контраст фемтосекундного хром-форстеритового лазерного излучения с точки зрения регистрации пред- и постимпульсов, который играет важную роль при взаимодействии высокоинтенсивного излучения с конденсированными средами. В реализованной схеме измерена корреляционная функция третьего порядка с использованием стандартного интерферометра Майкельсона и коллинеарной генерации третьей гармоники.

Во «торой главе диссертационной работы проведены теоретические и экспериментальные исследования для обоснования возможности использования процесса генерации третьей гармоники остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в качестве метода локальной диагностики структуры объема прозрачных сред с высоким пространственным разрешением (~Ш!А).

В параграфе 2.1 приводится обзор известных методов локальной диагностики структуры прозрачных сред. Показана перспективность и преимущества использования метода ГТГ в качестве универсального метода диагностики неоднородностей и нелинейно-оптических свойств прозрачных диэлектриков.

В параграфе 2.2 процесс генерации третьей гармоники в остросфокусированных гауссовых пучках рассматривается с теоретической точки зрения. Были проведены расчеты ГТГ в объеме изотропной среды с учетом наличия дефекта структуры диэлектрика. В модельном эксперименте была исследована зависимость разрешения метода диагностики на основе ГТГ от волновой расстройки и длины перетяжки лазерного излучения.

9

В параграфе 2.3 обсуждается обобщенная схема экспериментов по диагностике лазерно-индуцированных дефектов в объеме прозрачных диэлектриков и измерению нелинейно-оптических свойств сред: нелинейной восприимчивости третьего порядка и разницы показателей преломления (волновой расстройки) на длинах волн 1,24 мкм и 0,413 мкм.

В экспериментах фемтосекундное излучение лазерной системы на хром-форстерите с энергией в импульсе 0,01-0,05 мкДж ниже порога формирования плазмы фокусировалось с помощью короткофокусной линзы (Л^=0,4) в объем образца, смещаемого с каждым импульсом вдоль направления распространения лазерного пучка. Сигнал третьей гармоники лазерного излучения на хром-форстерите, сгенерированный в объеме образца, выделялся полосовым фильтром (410±5 нм) и регистрировался с помощью ФЭУ.

В параграфе 2.4 приведены результаты экспериментов по измерению с высоким пространственным разрешением (~?УЫА) величины волновой расстройки между основной волной и волной третьей гармоники и относительной нелинейности третьего порядка %<3) прозрачных диэлектрических сред.

Апробация метода диагностики на основе ГТГ для определения нелинейной восприимчивости третьего порядка среды была проведена в образцах фторида кальция, фторида лития и плавленого кварца Для полимерной пленки толщиной 90 мкм, состоящей из фторакрилловых мономеров СН2=СН-СОО-СН2-(Ср2)2-Н были определены значения волновой расстройки и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды.

Аппроксимация экспериментальных данных теоретической зависимостью позволяет получить значения разницы показателей преломления на длинах волн 1,24 и 0,413 мкм (волновой расстройки между волнами основного излучения лазерной системы на хром-форстерите и излучения третьей гармоники) Ап=(1,0±0, 1)у10~2 (Дк=1650±150 см'1) и нелинейности третьего порядка Х<3) = (0.5±0.25)х 1(Г22л<2/В2 (Рис.1).

6 5* I \ I Рис. 1 Теоретическая (- -) и экспериментальная (') 5 1 I Г

^ ¡1 I I зависимости сигнала третьей гармоники от

^ ^ положения центра перетяжки лазерного излучения

г в полимерной пленке.

-100-&0 -«О 40 -го О 20 40 во >0100 г, мкм

Также была отработана методика измерения величины разницы показателей преломления (волновой расстройки) в образце плавленого кварца Ап=(2,2±0,2)*10'2

(Ак=3400±300 см"1) по расстоянию между пиками пространственного профиля сигнала третьей гармоники вблизи границы образца, совпадающей с его табличным значением.

В параграфе 2.5 демонстрируются результаты экспериментов по диагностике лазерно-индуцированных дефектов в объеме прозрачных диэлектриков 8102, 1лР, 1лЫЬ0з. Микромодификация объема плавленого кварца создавалась основным излучением лазерной системы на хром-форстерите с энергией в импульсе 4 мкДж, соответствующей интенсивности излучения свыше 3*1013Вт/см2 , что приводило к формированию плазмы в области перетяжки пучка внутри образца плавленого кварца. Объемное сканирование полученной микромодификации структуры образца проводилось при энергии лазерных импульсов ниже порога формирования плазмы (0,04 мкДж) с помощью регистрации сигнала генерируемой на неоднородности третьей гармоники лазерного излучения (Рис. 2).

Поперечные размеры микромодификации составили 4±1,5 мкм, а продольные - 15 мкм, что сравнимо с теоретическим предельным разрешением метода диагностики на основе процесса ГТГ в эксперименте.

Несмотря на присутствие фонового сигнала третьей гармоники из объема кристалла УР ввиду его анизотропии созданная лазерно-индуцированная микромодификация в объеме образца достаточно уверенно регистрируется предложенным методом. Полученный продольный размер микромодификации с учетом разрешения методики составляет 15 мкм.

Вторая часть диссертационной работы посвящена вопросам исследования динамики лазерно-индуцированной плазмы и процессам энергопереноса после взаимодействия фемтосекундного лазерного излучения с экстремальной для твердого тела интенсивностью 10й Вт/см2 с объемом прозрачного аморфного (плавленый кварц) и кристаллических (кварц, 1лр, ВаРг, Сар2, лейкосапфир) диэлектриков.

В третьей главе диссертационной работы приведены результаты экспериментального исследования процессов переноса энергии из лазерно-индуцированной плазмы в объем прозрачного аморфного диэлектрика на примере образца плавленого кварца.

В параграфе 3.1 приводится обзор экспериментальных исследований эволюции плазмы, созданной в объеме прозрачных твердотельных диэлектриков остросфокусированным фемтосекундным лазерным излучением суб- и микроджоулевого уровня энергии.

Рис. 2 Зависимость сигнала третьей гармоники в объеме плавленого кварца от положения фокальной плоскости линзы I в образце. Врезка -объемная реконструкция лазерно-индуцированной микромодификации по сигналу третьей гармоники.

0 100 200 300 400

МКМ

Далее в параграфе 3.2 приводятся результаты численного моделирования динамики и методов диагностики лазерно-индуцированной плазмы в объеме прозрачного диэлектрика. В пункте 3.2.1 приводятся теоретические оценки параметров лазерно-индуцированной плазмы. В пункте 3.2.2 приводятся основные результаты численного моделирования процесса генерации третьей гармоники остросфокусированного в объем прозрачного изотропного диэлектрика фемтосекундного лазерного юлучения в режиме формирования плазмы.

В параграфе 3.3 сравниваются чувствительности методов регистрации порога создания плазмы в объеме прозрачного изотропного диэлектрика при измерении нелинейного пропускания образца и генерируемого в среде сигнала третьей гармоники. В пункте 3.3.1 приводятся результаты численных расчетов поглощения энергии лазерного импульса в объеме образца плавленого кварца с учетом наличия процессов многофотонной и туннельной ионизации, захвата электронов в ловушки (линейной релаксации), ударной ионизации. В пункте 3.3.2 обсуждаются результаты численного моделирования процесса ГТГ остросфокусированного лазерного излучения в объем изотропного прозрачного диэлектрика в режиме формирования плазмы. Устанавливается, что процесс ГТГ является более чувствительным к начальному этапу формирования плазмы по сравнению с нелинейным пропусканием и может быть использован для исследования временной динамики процессов.

Рис. 3 Экспериментальная схема: 1 - призмы Глана, 2 - делитель пучка 50/50, 3 - нейтральные светофильтры, 4 - Thorlabs PDA50B-EC германиевые фотодетекторы, 5 - полосовой фильтр 410±5 нм, 6 - ФЭУ Hamamatsu Н5784-04, 7- серебряные зеркала, 8 - образец для исследования, 9 - ПЗС камера.

В параграфе 3.4 рассматриваются результаты экспериментов по эволюции лазерно-индуцированной плазмы, созданной в микрообъеме плавленого кварца при различных энергиях возбуждающего импульса от 2 до 5 мкДж с помощью разработанной нелинейно-оптической методики. Суть этой методики заключается в следующем. В стандартный метод зондирования лазерно-индуцированной плазмы с поляризационным разделением пробного и накачивающего импульсов кроме регистрации энергии прошедшего пробного импульса был добавлен канал регистрации сигнала третьей гармоники, генерируемой пробным лазерным импульсом в объеме среды {Рис. 3). Поскольку пробное и возбуждающее излучения остро фокусируются в объем среды (NA = 0,4), то сигнал генерируемой третьей гармоники очень чувствителен к изменению структуры вещества в области перетяжки, которое может быть

вызвано генерацией электронов плазмы, изменением нелинейной восприимчивости среды в результате генерации когерентных фононов или просто модификацией среды. Экспериментальные зависимости нормированного выхода третьей гармоники пробного импульса от временной задержки между ним и возбуждающим импульсами при энергии последнего 3 и 4 мкДж представлены на Рис. 4.

а) б)

Рис. 4 Экспериментальные зависимости нормированного выхода третьей гармоники пробного импульса при энергии возбуждающего импульса а) 3 мкДж; б) 4 мкДж от временной задержки X между возбуждающим и пробным импульсами.

Эффективность ГТГ определяется двумя конкурирующими процессами. С одной стороны, возникновение в среде неоднородности в виде электронов плазмы (нарушение полной деструктивной интерференции волн в изотропной среде), приводит к росту эффективности ГТГ, с другой стороны, электроны плазмы увеличивают волновую расстройку Лк, приводящую к уменьшению эффективности ГТГ. В эксперименте в образце плавленого кварца зарегистрировано два релаксационных процесса. Измеренное время электронной релаксации, связанное с захватом электронов в ловушки, составляет 180±80 фс и не зависит от энергии возбуждающего лазерного импульса. Измеренное характерное время релаксации возбуждения ионной подсистемы является пикосекундным и в режиме сильного возбуждения увеличивается с возрастанием энергии возбуждающего лазерного импульса, что обусловлено увеличением доли поглощенной энергии, диссипация которой из объема происходит за счет термодиффузии.

В четвертой главе диссертационной работы приведены результаты экспериментального исследования процессов переноса энергии из лазерно-индуцированной плазмы в объем прозрачных кристаллических диэлектриков (кварц, СаРг, ВаРг, лейкосапфир).

В параграфе 4.1 приводится обзор литературы по методам возбуждения и регистрации когерентных фононов в кристаллических диэлектриках под воздействием фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК-диапазона. Для изучения процессов

возбуждения и релаксации когерентных фононов в режиме формирования лазерно-индуцированной плазмы в объеме кристаллических диэлектриков в данной диссертационной работе предлагается использовать описанный ранее нелинейно-оптический метод зондирования объема среды с временным разрешением на базе процесса генерации третьей гармоники.

В параграфе 4.2 обсуждаются особенности процесса генерации когерентных фононов в объеме образца кристаллического кварца в режиме формирования плазмы. В схеме интерферометра Майкельсона возбуждающий и пробный импульсы с ортогональными поляризациями остро фокусировались в объем кристаллического диэлектрика (8102, ЫР, Сз£г, ВаРг или лейкосапфира) с помощью короткофокусной линзы с №4=0,4 (Рис. 3). В эксперименте регистрировались энергии возбуждающего импульса, пробного импульса, прошедшего через образец, и сигнала третьей гармоники, генерируемой пробным импульсом в области зондирования. Зависимости пропускания энергии пробного импульса образцом кристаллического кварца и эффективности ГТГ пробного импульса от задержки между возбуждающим и пробным импульсами представлены на Рис. 5.

Появление отличных от нуля сигналов третьей гармоники и пропускания пробного импульса происходит в момент сведения возбуждающего и пробного импульсов по времени и соответствует нулевой задержке. В сигналах третьей гармоники и пропускания пробного импульса присутствуют сильные осцилляции на пикосекундном масштабе времен, которые обусловлены модуляцией нелинейной восприимчивости среды и показателя преломления среды за счет генерации в среде когерентных фононов с терагерцовыми частотами. Релаксация лазерно-индуцированной плазмы, сформированной в объеме кристаллического кварца, приводит к эффективной передаче энергии от электронов плазмы в кристаллическую решетку, разогревая ее до температуры близкой к температуре а~Р фазового перехода ~840 Далее энергия из микрообъема начинает уходить за счет термодиффузии, температура кристаллической решетки постепенно уменьшается до величины ~750 °К за время 6 пс, что приводит к линейному изменению регистрируемой частоты мягкой фононной моды А) (147 см"1) от 1,4 ТГц (47 см"1) до 2,9 ТГц (97 см"1).

На временах задержек 6,5-9 пс наблюдается резкое уменьшение частоты фононной моды до 1,4 ТГц. Возможное объяснение может заключаться в том, что мягкая фононная мода с частотой 147 см"1 является обертоном от фононной моды с частотой 70 см'1, также зависящей от температуры.

Установлено, что на временной задержке 9 пс наблюдается пикообразное поведение сигналов пропускания и эффективности ГТГ пробного импульса. На временах задержек более 9 пс осцилляции в обоих сигналах пропадают (Рис. 5). При уменьшении энергии возбуждающего импульса пик отсутствует. Таким образом, этот пороговый эффект может

14

быть связан с локальным разрывом связей в решетке кристаллического кварца при большом удельном энерговкладе.

а) б)

Рис. 5 Зависимости а) пропускания Т=* Ет1УЕа и б) эффективности генерации третьей гармоники т^Еза/Ещх пробного импульса в образце кристаллического кварца от задержки между пробным и возбуждающим импульсами ( при энергии первого 1 мкДж, а последнего 3,2 мкДж. Количество экспериментальных точек в каждой кривой составляет 50000.

Показано, что лазерно-индуцированная плазма оказывает определяющее влияние на эффективность возбуждения фононов в кристаллическом кварце по сравнению с механизмом внутриимпульсного вынужденного комбинационного рассеяния света (ВВКР). При уменьшении энергии лазерного импульса всего на 15% амплитуда осцилляции в сигнале третьей гармоники на временной задержке -2 пс уменьшается на порядок, что не может быть объяснено механизмом ВВКР.

В параграфе 4.3 рассматривается динамика возбуждения и релаксации когерентных фононов в других кристаллических средах: лейкосапфире, фториде бария, фториде кальция и фториде лития.

В регистрируемых сигналах третьей гармоники пробного импульса в образцах ВаРг, С ар г и лейкосапфира наблюдаются временные задержки появления фононных волн. В случае лейкосапфира эта задержка совпадает с характерным временем термализации плазмы (передачи энергии от электронов плазмы кристаллической решетке) ~ 1 пс. В кристаллическом кварце подобной задержки не наблюдалось по причине малого времени термализации плазмы -150-200 фс.

Во фторсодержащих кристаллах (ВаРр., СаРг, ^Т) отсутствие мягких фононных мод и низкотемпературных фазовых переходов приводит к возбуждению когерентных фононов с постоянной частотой. В кристалле ЫБ наблюдается обмен энергией между фононными модами, который возможен в режиме энгармонизма колебаний фононных волн.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Основные результаты, полученные в рамках настоящей диссертации можно сформулировать следующим образом:

1. Создана экспериментальная установка для изучения с высоким пространственным разрешением (~ЛМА) структурных неоднородностей и динамики процессов переноса энергии, происходящих после взаимодействия остросфокусированного высокоинтенсивного (свыше 10й Вт/см1) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК (1,24 мкм) диапазона микроджоулевого уровня энергии с объемом прозрачных диэлектриков на временах до 100 пс.

2. Невозмущающий метод диагностики на основе процесса генерации третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения, остросфокусированного (№4>0,3) на границу прозрачной среды, позволяет определить с высоким пространственным разрешением (~Л/ЫА) значения оптических параметров объема среды: разницу показателей преломления на длинах волн 1,24 и 0,413 мкм (волновую расстройку между волнами основного излучения лазерной системы на хром-форстерите и излучения третьей гармоники) и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно ее значения для опорного образца.

3. Впервые показано, что процесс генерации третьей гармоники остросфокусированного лазерного излучения ближнего ИК диапазона (Х=1,24 мкм) является более чувствительным методом определения порога формирования плазмы в объеме прозрачных диэлектриков по сравнению со стандартной схемой измерения нелинейного пропускания образцом энергии лазерного излучения. Основанная на регистрации сигнала третьей гармоники пробного лазерного импульса методика зондирования эволюции лазерно-индуцированной плазмы позволяет наблюдать последовательные процессы переноса энергии лазерное излучение - электроны плазмы -ионы. Релаксация лазерно-индуцированной плазмы в объеме образца плавленого кварца имеет два характерных времени. Первый релаксационный процесс связан с захватом электронов в ловушки, его измеренное характерное время составляет 180±80 фс и не зависит от энергии возбуждающего лазерного импульса. Второй процесс с характерным пикосекундным временем (до 6 пс), линейно зависящим от энергии возбуждающего лазерного импульса, связан с релаксацией возбуждения ионной подсистемы.

4. Продемонстрирована возможность использования методики, основанной на

измерении сигнала третьей гармоники пробного импульса, для уверенной

высококонтрастной регистрации когерентных фононов, возбужденных в режиме

формирования плазмы в объеме кристаллического диэлектрика. В кристаллическом кварце

зарегистрировано сильное линейное изменение частоты фононной моды А| вблизи

16

порога a-ß фазового перехода от 1,4 до 2,9 ТГц в зависимости от временной задержки пробного импульса относительно интенсивного (~1013 Вт/см2) возбуждающего плазму импульса.

5. Процессы генерации и релаксации когерентных фононов в кристаллических средах в режиме формирования плазмы носят общий характер. Формируемая в микрообъеме кристаллических диэлектриков лазерно-индуцированная плазма оказывает существенное влияние на процессы возбуждения и релаксации когерентных фононов. Лазерно-индуцированная плазма в объеме диэлектриков приводит к временной задержке генерации когерентных фононов в образцах BaF2, СаБг и лейкосапфира. Во фторсодержащих кристаллах (BaF2, Са1:2, LiF) отсутствие мягких фононных мод и низкотемпературного фазового перехода приводит к возбуждению когерентных фононов с постоянной частотой. В кристалле LiF наблюдается обмен энергией между когерентными фононными модами.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

Основные результаты диссертационной работы отражены в следующих статьях:

1. Гордиенко В.М., Потемкин Ф.В., Михеев П.М. Эволюция фемтосекундной лазерно-индуцированной плазмы и процессов энергопереноса в микрообъеме SÍO2, регистрируемых методом генерации третьей гармоники // Письма в ЖЭТФ. 2009. Т. 90. С. 286

2. Gordienko V. М„ Khodakovskij N. G., Mikheev Р. М„ Potemkin F. V., Zubov К. Ju„ THG in dielectrics using low-energy tightly-focused IR femtosecond laser.third-order nonlinearity measurements and the evolution of laser-induced plasma // Journal of Russian Laser Research.

2009. T. 30. C. 599

3. Гордиенко B.M., Михеев П.М., Потемкин Ф.В. Генерация когерентных терагерцовых фононов при острой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения в объем кристаллических диэлектриков в режиме формирования плазмы // Письма в ЖЭТФ.

2010. Т. 92. С. 553

4. Михеев П.М., Потемкин Ф.В. Генерация третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона, остро фокусированного в объем прозрачного диэлектрика, в режиме формирования плазмы // Вестник МГУ. 2011. Т. 1. С. 16

и докладывались на российских и международных конференциях: 1. Gordienko V.M., Mikheev P.M., Potemkin F.V. Influence of plasma on third harmonic generation in dielectrics at laser intensity of the order of 1013 W/cm2 // LPHYS'08 Book of abstracts, June 30-July 4,2008, Trondheim , Norway, C. 307

2. Гордиенко В. М., Михеев П. М., Потемкин Ф. В. Диагностика неоднородностей в объеме прозрачных сред с помощью генерации третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения // Сборник научных трудов конференции ЛФИОТ'08, 17-19 июня, 2008, Минск, Беларусь, Т. 1, С. 104

3. Потемкин Ф. В., Гордиенко В. М., Михеев П. М., Зубов К. Ю. Детектирование лазерно-индуцированных микромодификаций в прозрачных диэлектриках с помощью метода генерации третьей гармоники // Школа-семинар «Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства», 19-21 ноября, 2008, Россия, Владимир, С. 59

4. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Mikheev P.M. The diagnostics of plasma channels formed by Cr:Forsterite femtosecond laser radiation tightly focused into the fused silica volume // Laser Optics Book of abstracts, June 23 - 28, 2008, Saint-Petersburg, Russia, C. 41

5. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Mikheev P.M., Zubov K.Ju. Third harmonic generation in transparent dielectrics under plasma formation conditions: fundamental investigations and applications // Topical Meeting on 0ptoinformatics-08 Proceedings, September 15 - 18, 2008, Saint-Petersburg, Russia, C. 299

6. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Mikheev P.M., Zubov K.Ju. Formation of micromodifications in volume of transparent solids by tightly focused Cr:Forsterite laser radiation // Topical Meeting on 0ptoinformatics-08 Proceedings, September 15 - 18, 2008, Saint-Petersburg, Russia, C. 197

7. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Mikheev P.M. Time-resolved diagnosis of femtosecond laser induced microplasma evolution in a bulk of solids by third harmonic generation technique, ILLA'2009 Book of abstracts, 18-22 October, 2009, Smoljan, Bulgaria

8. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Mikheev P.M. Diagnosis of energy transfer processes in transparent dielectrics at extreme laser intensities ~10u W/cm2 by nonlinear pump-probe technique based on THG // IONS'8 Book of abstracts, 21-25 June, 2010, Moscow, Russia, C. 22

9. Potemkin F.V., Gordienko V.M., Khodakovskij N.G., Mikheev P.M. Peculiarities of energy transfer processes in a bulk of crystalline dielectrics at extreme laser intensities ~10I3W/cm2 by pump-probe technique based on THG // Technical Digest on CD-ROM of the International Conference on Coherent and Nonlinear Optics "ICONO/LAT-2010", August 23 - 26, 2010, Kazan, Russia, IThA5

Основная цитируемая литература:

1. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин B.C. Оптика фемтосекундных лазерных импульсов.: М.:Наука, 1998. 312 С.

2. Райнтжес Дж. Нелинейные оптические параметрические процессы в жидкостях и газах. : М.:Мир, 1987. 510 С.

3. Boyd R.W. Nonlinear optics. : Academic Press, 2003. Вып. 2. 578 С.

4. Желтиков A.M. Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики. : Физматлит, 2006. 296 С.

5. Millier M. и др. 3D microscopy of transparent objects using third-harmonic generation. // Journal of Microscopy. 1998. T. 191. № 3. C. 266.

6. Gattass R.R., Mazur E. Femtosecond laser micromachining in transparent materials // Nature Photonics. 2008. T. 2. C. 219.

7. Гинзбург В.Г. Рассеяние света вблизи точек фазовых переходов в твердом теле // УФН. 1962. T. LXXVII. № 4. С. 621.

8. Scott J.F. Soft-mode spectroscopy: Experimental studies of structural transitions // Reviews of Modern Physics. 1974. T. 46. № 1. C. 83.

9. Yan Y.-X., Gamble E.B., Nelson K.A. Impulsive stimulated scattering: General importance in femtosecond laser pulse interactions with matter, and spectroscopic applications // The Journal of Chemical Physics. 1985. T. 83. № 11. C. 5391.

Подписано в печать 02.03.2011 Формат 60x88 1/16. Объем 1.0 п.л. Тираж 100 экз. Заказ № 1086 Отпечатано в ООО «Соцветие красок» 119991 г.Москва, Ленинские горы, д. 1 Главное здание МГУ, к. А-102

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. ФЕМТОСЕКУНДНАЯ ЛАЗЕРНАЯ СИСТЕМА НА ХРОМ-ФОРСТЕРИТЕ И ХАРАКТЕРИЗАЦИЯ ЕЕ ПАРАМЕТРОВ.

§1.1 лазерные системы ультракороткой длительности.

§1.2 Принципиальная схема лазерной системы на хром-форстерите.

§1.3 Система контроля параметров лазерного излучения.

§1.4 Измерение длительности и спектра импульса лазерной системы на хром-форстерите.

§1.5 Оптимизация параметров острой фокусировки фемтосекундного лазерного излучения.

§1.6 Измерение контраста излучения лазера на хром-форстерите.

ВЫВОДЫ ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ГЛАВЫ 1.

ГЛАВА 2. СТРУКТУРНАЯ ДИАГНОСТИКА И ОПРЕДЕЛЕНИЕ ОПТИЧЕСКИХ СВОЙСТВ ДИЭЛЕКТРИКОВ С ПОМОЩЬЮ ПРОЦЕССА ГЕНЕРАЦИИ ТРЕТЬЕЙ ГАРМОНИКИ ОСТРОСФОКУСИРОВАННОГО ФЕМТОСЕКУНДНОГО ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ.

§2.1 Методы структурной диагностики и определения оптических свойств диэлектриков.

§2.2 Генерация третьей гармоники остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения в невозмущенной среде.

§2.3 Экспериментальная схема.

§2.4 Измерение разницы показателей преломления на длинах волн 1,24 и 0,413 мкм и нелинейной восприимчивости третьего порядка х(3) диэлектрических сред.

§2.5 Диагностика остаточных лазерно-индуцированных микромодификаций в объеме прозрачных диэлектриков.

ВЫВОДЫ ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ГЛАВЫ 2.

ГЛАВА 3. ДИАГНОСТИКА ЛАЗЕРНО-ИНДУЦИРОВАННОЙ ПЛАЗМЫ В ОБЪЕМЕ ПРОЗРАЧНЫХ ДИЭЛЕКТРИКОВ.

§3.1 Диагностика плазмы, формируемой осгросфокусированным фемтосекундным лазерным излучением в объеме прозрачных диэлектриков.

§3.2 численное моделирование динамики и методов диагностики лазерно-индуцированой плазмы в объеме прозрачного диэлектрика.

3.2.1 Моделирование лазерно-индуцированной плазмы.

3.2.2 Генерация третьей гармоники остросфокусированного фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона в объем прозрачного диэлектрика в режиме формирования плазмы.

§3.3 Регистрация порога формирования плазмы при острой фокусировке фемтосекундного излучения ближнего ИК диапазона в объем прозрачных диэлектриков.

3.3.1 Экспериментальная регистрация порога возбуждения плазмы при острой фокусировке лазерного излучения в объем образца плавленого кварца.

3.3.2 Численное моделирование поглощения лазерного излучения и процесса ГТГ в образце плавленого кварца в условиях возбуждения плазмы.

§3.4 Диагностика с временным разрешением лазерно-индуцированной плазмы, созданной при острой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК-диапазона в объем плавленого кварца.

ВЫВОДЫ ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ГЛАВЫ 3.

ГЛАВА 4. ГЕНЕРАЦИЯ КОГЕРЕНТНЫХ ФОНОНОВ В ОБЪЕМЕ ПРОЗРАЧНЫХ ДИЭЛЕКТРИКОВ В РЕЖИМЕ ФОРМИРОВАНИЯ ПЛАЗМЫ.

§4.1 Когерентные фононы и методы их регистрации.

§4.2 Особенности процесса генерации когерентных фононов в кристаллическом кварце.

§4.3 влияние плазмы на процессы энергопереноса и генерации когерентных фононов в лейкосапфире, ВаР2, Сдр2, 1-|р.

ВЫВОДЫ ПО РЕЗУЛЬТАТАМ ГЛАВЫ 4.

Актуальность темы

Диссертационная работа посвящена решению фундаментальных проблем нелинейной оптики и физики взаимодействия высокоинтенсивного (~1013 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения с веществом: изучению временной динамики создания лазерно-индуцированной микромодификации в объеме прозрачных диэлектриков на масштабе времен от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд с разрешением лучше 100 фс, а также локальной нелинейно-оптической диагностике остаточных лазерно-индуцированных микромодификаций и структурных неоднородностей.

Фемтосекундное лазерное излучение с энергией импульса порядка 1 мкДж, остросфокусированное (N/1-0,4) в объем прозрачного диэлектрика, достигает предельной для твердого тела интенсивности ~1013 Вт/см2 и приводит к созданию экстремального состояния вещества в микрообъеме среды. Под воздействием лазерного поля в объеме вещества происходят процессы туннельной, многофотонной и ударной ионизации среды, формируется неравновесная электронная плазма (концентрация электронов до ~Ю20 см"3, средняя энергия электронов до 10 эВ). В результате релаксации плазмы энергия электронов передается в кристаллическую решетку вещества, что впоследствии приводит к формированию, распространению ударных волн и последующему созданию остаточных микромодификаций структуры вещества. Таким образом, процесс формирования микромодификации в диэлектриках фемтосекундным лазерным излучением, широко использующийся на практике в микрообработке материалов («пмсготасЫпп^»), трехмерной оптической записи информации, создании волноводов и фотонно-кристаллических структур, с общефизической точки зрения представляет собой каскад сложных взаимосвязанных процессов перераспределения поглощенной лазерной энергии, происходящих на разных масштабах времени.

Наиболее изучены процессы передачи энергии от лазерного излучения электронам формируемой в объеме среды плазмы, происходящие на временах длительности фемтосекундного лазерного импульса [1-6], и процессы распространения ударных и тепловых волн в твердотельной среде, протекающие на наносекундном и более масштабе времен [7-17]. Наименее исследованы процессы, происходящие во временном интервале от сотни фемтосекунд до сотен пикосекунд, когда энергия из лазерной плазмы передается коллективным колебаниям решетки диэлектрика. Разнообразие физических процессов (формирование и релаксация плазмы, возбуждение ионной подсистемы и ее релаксация), протекающих в среде после воздействия интенсивного фемтосекундного лазерного излучения, затрудняет анализ экспериментальных данных. Более того, в режиме экстремального состояния вещества поведение ряда эффектов кардинально отличается от слабо возмущающего режима воздействий. Например, может происходить изменение частоты когерентных фононов при локальном нагреве объема среды, генерация и взаимодействие коллективных когерентных колебаний решетки твердого тела в ангармоническом режиме. Неизученным остается вопрос передачи энергии от лазерно-индуцированной плазмы ионной подсистеме в диэлектриках различного типа, в том числе аморфных средах. Интерес к исследованию возбуждения и релаксации фононов в твердотельных средах постоянно растет по причине расширения возможностей практического применения когерентных фононов, в частности, для преобразования механической энергии в энергию когерентных электромагнитных волн и диагностики движения ионов с помощью лазерного излучения.

С задачей исследования релаксации лазерной плазмы и динамики формирования лазерно-индуцированной микромодификации в объеме прозрачных диэлектриков неразрывно связана проблема создания прецизионного метода диагностики изменений структуры объема среды с временным разрешением, который был бы высокочувствителен к стационарным (дефектам в объеме, микромодификациям, комплексам неоднородностей) и динамическим (плазме, фононам) неоднородностям. Процесс генерации третьей гармоники (ГТГ) широко используется для регистрации стационарных неоднородностей (микромодификаций) в объеме прозрачных сред в силу сильной зависимости эффективности ГТГ от волновой расстройки между основной волной и волной третьей гармоники и изменения нелинейной восприимчивости третьего порядка в среде [18-20]. В то же время формирование лазерно-индуцированной плазмы в объеме прозрачного диэлектрика приводит к изменениям показателя преломления за счет генерации свободных электронов, что отражается на изменении эффективности ГТГ. Фононы в свою очередь модулируют нелинейную восприимчивость третьего порядка, что также приводит к изменению эффективности ГТГ. Следовательно, процесс ГТГ может быть использован для зондирования лазерно-индуцированной плазмы и процессов переноса энергии в объеме прозрачных диэлектриков. Кроме этого, процесс ГТГ в остросфокусированных лазерных пучках позволяет с высоким пространственным разрешением определить такие параметры среды, как нелинейную восприимчивость третьего порядка среды, а также изменение показателя преломления между основной волной и волной третьей гармоники.

Таким образом, тематика данной диссертационной работы является повой и востребованной с точки зрения фундаментальных исследований и практических применений.

Целями настоящей диссертационной работы являлось:

1. Создание экспериментальной установки для изучения с высоким пространственным разрешением (~Л/ЛТА) структурных иеоднородностей и динамики процессов переноса энергии, происходящих после взаимодействия остросфокусированного высокоинтенсивного (свыше 1013 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК (1,24 мкм) диапазона микроджоулевого уровня энергии с объемом прозрачных диэлектриков на временах до 100 пс.

2. Разработка высокочувствительного метода диагностики динамических структурных иеоднородностей объема прозрачных сред, в том числе генерации и релаксации лазерной плазмы и когерентных фононов.

3. Изучение особенностей эволюции лазерно-индуцироваиной плазмы, созданной фемтосекундным лазерным излучением микроджоулевого уровня энергии, и последующих процессов переноса энергии в объеме прозрачных аморфных и кристаллических диэлектриков на временном масштабе от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд.

Научная новизна

1. Разработана и апробирована методика определения с высоким пространственным разрешением (~ЛМА) оптических параметров прозрачных диэлектрических сред, в том числе тонких пленок: разности показателей преломления на длинах волн 1,24 мкм и 0,413 мкм и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно ее значения для опорного образца. Для полимерной пленки, состоящей из фторакрилловых мономеров СН2=СН-СОО-СН2-(Ср2)2-Н), толщиной 90 мкм получены значения волновой расстройки между волнами основного излучения фемтосекундного лазера на хром-форстерите 1.24 мкм и излучения третьей гармоники 0,413 мкм

Ак=1650±150 см'1 и нелинейности третьего порядка X(3) = (0.5 ± 0.25) х 10 22 м2/В2.

2. Разработан высокочувствительный метод зондирования эволюции лазерно-индуцированной плазмы, созданной остросфокусированным фемтосекундным лазерным излучением микроджоулевого уровня энергии в объеме прозрачных диэлектриков, и процессов переноса энергии на временном масштабе от сотни фемтосекунд до сотни пикосекунд. Метод основан на регистрации зависимости сигнала третьей гармоники, генерируемой пробным фемтосекундным лазерным импульсом в объеме среды, от временной задержки относительно возбуждающего плазму лазерного излучения.

3. Установлено, что релаксация лазерно-индуцированной плазмы в объеме образца плавленого кварца имеет два характерных времени. Первый релаксационный процесс связан с известным механизмом захвата электронов в ловушки, его измеренное характерное время составляет 180±80 фс и не зависит от энергии возбуждающего лазерного импульса. Второй процесс с характерным пикосекундным временем (до б не), линейно зависящим от энергии возбуждающего лазерного импульса, связан с релаксацией возбуждения ионной подсистемы.

4. Впервые на пикосекундном масштабе времени зарегистрированы когерентные фононы с терагерцовыми частотами, возбужденные плазмой, созданной фемтосекундным лазерным импульсом с интенсивностью до ~ 1013 Вт/см2 в объеме прозрачных кристаллических сред.

5. В кристаллическом кварце обнаружено сильное линейное изменение частоты фононной моды А] вблизи порога а-р фазового перехода от 1,4 до 2,9 ТГц в зависимости от временной задержки пробного импульса относительно интенсивного (~1013 Вт/см2) возбуждающего, остросфокусированного лазерного излучения, вызывающего формирование микроплазмы в объеме среды.

6. Лазерно-индуцированная плазма в объеме ВаР2, СаБг и лейкосапфира приводит к временной задержке когерентных фононов, которая в случае лейкосапфира составляет порядка 1 пс и совпадает с характерным временем термализации плазмы (передачи энергии от электронов плазмы кристаллической решетке). В кристалле ЫР наблюдается обмен энергией между фононными модами, который возможен только в режиме энгармонизма колебаний фононных волн.

Научная и практическая значимость

Диагностика структурных неоднородностей в объеме прозрачных диэлектриков, основанная на процессе генерации третьей гармоники (ГТГ) является перспективным методом приповерхностной и структурной сканирующей диагностики сред, прозрачных в спектральном окне 0,4 — 1,2 мкм, с использованием промышленных аналогов фемтосскупдных лазерных систем ближнего ИК-диапазона, работающих в квазинепрерывном режиме (частоты повторения импульсов — 100 МГц). Это позволит сканировать объем среды на больших скоростях с возможностью исследования больших элементов.

Исследование динамики процессов переноса энергии в прозрачных диэлектриках на временной шкале от сотни фемтосекунд до сотен пикосекунд расширяет 7 фундаментальные знания о процессах создания лазерно-индуцированных микромодификаций в объеме твердотельных сред. Результаты исследований, проведенных в рамках настоящей работы, важны для лазерной микрообработки материалов, создания лазерно-индуцированных микромодификаций с контролируемыми параметрами.

Дальнейшие перспективы использования разработанной в данной диссертационной работе методики зондирования с регистрацией сигнала третьей гармоники пробного импульса заключаются в исследовании начальной стадии формирования ударных волн в объеме конденсированных сред. Высокая чувствительность процесса ГТГ к структурным неоднородностям объема мишеней позволяет использовать этот метод также в области фемтохимии для исследования эволюции лазерно-индуцированных химических реакций и определения характерных скоростей их протекания. Защищаемые положения

1. Сканирование по глубине прозрачного диэлектрика остросфокусированным (Л^4>0,3) фемтосекундным лазерным излучением системы на хром-форстерите субмикроджоульного уровня энергии позволяет по изменению сигнала третьей гармоники определить с высоким пространственным разрешением (~Х/ЫА) значения оптических параметров среды: разности показателей преломления на длинах волн основного излучения (1,24 мкм) и излучения третьей гармоники и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно ее значения для опорного образца.

2. Процесс генерации третьей гармоники остросфокусированного (ЫА>0,3) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК диапазона является универсальным высокочувствительным невозмущающим методом диагностики динамических структурных микронеоднородностей объема прозрачных диэлектриков. С его помощью возможна регистрация процессов создания и релаксации лазерной микроплазмы и фононов в объеме аморфных и кристаллических диэлектрических сред.

3. Лазерно-индуцированная микроплазма, созданная в объеме прозрачного кристаллического диэлектрика остросфокусированным высокоинтенсивным (-1013 Вт/см2) фемтосекундным лазерным излучением, приводит к возбуждению когерентных фононов, обмену энергией между когерентными фононными модами и изменению частоты мягких фононных мод.

Апробация работы и публикации

Результаты исследований, вошедших в диссертационную работу, опубликованы в 13 печатных работах, в том числе в 4 научных статьях из списка ВАК России, а также докладывались на следующих научных конференциях: Международная конференция "Лазерная физика и оптические технологии-2008" ЛФИОТ'08 (Минск, Беларусь, 2008), школа-семинар «Современные нанотехнологии и нанофотоника для науки и производства» (Владимир, Россия. 2008), Международная конференция «Оптика лазеров-2008» (Санкт-Петербург, Россия, 2008), Международная конференция ОрШи^оппайся-2008 (Санкт-Петербург, Россия, 2010), 17-я Международная конференция, посвященная проблемам лазерной физики ЬРНУ8'08 (Трондхейм, Норвегия, 2008), Международная конференция по лазерам и лазерным технологиям "1ЬЬА-2009" (Смолян, Болгария, 2009), Международная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по фундаментальным наукам "КЖ8-2010" (Москва, Россия, 2010), Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике 1С(ЖО-2010 (Казань, Россия, 2010).

Список опубликованных работ приведен в конце настоящего реферата. Личный вклад автора

Все изложенные в диссертационной работе оригинальные результаты получены автором лично, либо при его непосредственном участии. Автором осуществлялось создание и автоматизация экспериментальных схем, проведение экспериментов, обработка экспериментальных данных, анализ результатов экспериментов, а также их интерпре гация.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, благодарностей и списка цитированной литературы. Работа изложена на 141 страницах, включает 65 рисунков, 2 таблицы и список литературы с общим числом ссылок 179.

Основные результаты, полученные в рамках настоящей диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:

1. Создана экспериментальная установка для изучения с высоким пространственным разрешением (~Л/ИА) структурных неоднородностей и динамики процессов переноса энергии, происходящих после взаимодействия остросфокусированного высокоинтенсивного (свыше 1013 Вт/см2) фемтосекундного лазерного излучения ближнего ИК (1,24 мкм) диапазона микроджоулевого уровня энергии с объемом прозрачных диэлектриков на временах до 100 пс.

2. Нсвозмущающий метод диагностики на основе процесса генерации третьей гармоники фемтосекундного лазерного излучения, остросфокусированного (ЫА>0,3) на границу прозрачной среды, позволяет определить с высоким пространственным разрешением (~А/ЫА) значения оптических параметров объема среды: разницу показателей преломления на длинах волн 1,24 и 0,413 мкм (волновую расстройку между волнами основного излучения лазерной системы на хром-форстерите и излучения третьей гармоники) и нелинейной восприимчивости третьего порядка среды относительно се значения для опорного образца.

3. Впервые показано, что процесс генерации третьей гармоники остросфокусированного лазерного излучения ближнего ИК диапазона (А.= 1,24 мкм) является более чувствительным методом определения порога формирования плазмы в объеме прозрачных диэлектриков по сравнению со стандартной схемой измерения нелинейного пропускания образцом энергии лазерного излучения. Основанная на регистрации сигнала третьей гармоники пробного лазерного импульса методика зондирования эволюции лазерно-индуцированной плазмы позволяет наблюдать последовательные процессы переноса энергии лазерное излучение - электроны плазмы — ионы. Релаксация лазерно-индуцированной плазмы в объеме образца плавленого кварца имеет два характерных времени. Первый релаксационный процесс связан с захватом электронов в ловушки, его измеренное характерное время составляет 180±80 фс и не зависит от энергии возбуждающего лазерного импульса. Второй процесс с характерным пикосекундным временем (до 6 пс), линейно зависящим от энергии возбуждающего лазерного импульса, связан с релаксацией возбуждения ионной подсистемы.

4. Продемонстрирована возможность использования методики, основанной на измерении сигнала третьей гармоники пробного импульса, для уверенной высококонтрастной регистрации когерентных фононов, возбужденных в режиме формирования плазмы в объеме кристаллического диэлектрика. В кристаллическом кварце зарегистрировано сильное линейное изменение частоты фононной моды А1 вблизи порога а-р фазового перехода от 1,4 до 2,9 ТГц в зависимости от временной задержки пробного импульса относительно интенсивного (~1013 Вт/см2) возбуждающего плазму импульса.

5. Процессы генерации и релаксации когерентных фононов в кристаллических средах в режиме формирования плазмы носят общий характер. Формируемая в микрообъеме кристаллических диэлектриков лазерно-индуцированная плазма оказывает существенное влияние на процессы возбуждения и релаксации когерентных фононов. Лазерно-индуцированная плазма в объеме диэлектриков приводит к временной задержке генерации когерентных фононов в образцах ВаБг, СаБг и лейкосапфира. Во фторсодержащих кристаллах (ВаРт, СаБг, 1лБ) отсутствие мягких фононных мод и низкотемпературного фазового перехода приводит к возбуждению когерентных фононов с постоянной частотой. В кристалле ЫБ наблюдается обмен энергией между когерентными фононными модами.

БЛАГОДАРНОСТИ

В заключение считаю своим долгом поблагодарить научного руководителя Михеева Павла Михайловича за выбор интересной темы для исследования, за помощь в осмыслении научных результатов и их представление в данной работе.

Отдельную благодарность хочу выразить Гордиенко Вячеславу Михайловичу за помощь в постановке и анализе экспериментальных данных, ценные советы и критику. Также благодарю Подшивалова Алексея Алексеевича за помощь в поддержании стабильной работы лазерной системы.

Хочу поблагодарить коллектив авторов Соколова В.И., Мишакова Г.В., Панченко В.Я. за предоставленный образец фторакрилового мономера для исследования.

Выражаю признательность коллегам по лаборатории и кафедре: Савельеву-Трофимову Андрею Борисовичу, Волкову Роману Валентиновичу, Макарову Ивану Андреевичу, Кудинову Игорю Александровичу, Головину Григорию Владимировичу, Жвания Ирине Александровне, Зубову Константину Юрьевичу, всем остальным сотрудникам, аспирантам и студентам, с кем мне довелось вместе заниматься научной деятельностью, а также всему коллективу кафедры общей физики и волновых процессов МГУ имени М.В. Ломоносова.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Gamaly E.G. h ap. Modification of refractive index by a single femtosecond pulse confined inside a bulk of a photorefractive crystal // Physical Review B. 2010. T. 81. № 5. C. 054113.

2. Sun Q. h /ip. Diagnose parameters of plasma induced by femtosecond laser pulse in quartz and glasses // Front. Phys. China. 2006. T. 1. C. 67.

3. Audebert P. n flp. Space-time observation of an electron gas in SiC>2 // Physical Review Letters. 1994. T. 73. № 14. c. 1990.

4. Rethfeld B. Unified model for the free-electron avalanche in laser-irradiated dielectrics // Physical Review Letters. 2004. T. 92. № 18. C. 187401.

5. Rethfeld B. Free-electron generation in laser-irradiated dielectrics // Physical Review B. 2006. T. 73. № 3. C. 035101.

6. Rethfeld B., Krutsch H., Hoffmann D.H.H. Tracing laser-induced dielectric breakdown in solids // Contributions to Plasma Physics. 2010. T. 50. № 1. C. 16.

7. Gattass R.R., Mazur E. Femtosecond laser micromachining in transparent materials // Nature Photonics. 2008. T. 2. C. 219.

8. Schaffer C.B. H ,ap. Micromachining bulk glass by use of femtosecond laser pulses with nanojoule energy// Optics Letters. 2001. T. 26. № 2. C. 93.

9. Ashcom J.B. h flp. Numexical aperture dependence of damage and supercontinuum generation from femtosecond laser pulses in bulk fused silica // Journal of the Optical Society of America B. 2006. T. 23. № 11. C. 2317.

10. Stuart B. h flp. Nanosecond-to-femtosecond laser-induced breakdown in dielectrics // Physical Review B. 1996. T. 53. № 4. C. 1749.

11. Sudrie L. Study of damage in fused silica induced by ultra-short IR laser pulses // Optics Communications. 2001. T. 191. № 3-6. C. 333.

12. Sudrie L. h ,np. Femtosecond laser-induced damage and filamentary propagation in fused silica // Physical Review Letters. 2002. T. 89. № 18. C. 186601.

13. Luo L. H flp. Formation of diversiform microstructures in wide-bandgap materials by tight-focusing femtosecond laser pulses // Journal of Optics A: Pure and Applied Optics. 2002. T. 4. № l.C. 105.

14. Nguyen N.T. h ,np. Optical breakdown versus filamentation in fused silica by use of femtosecond infrared laser pulses // Optics Letters. 2003. T. 28. № 17. C. 1591.

15. Perry M.D. h /ip. Ultrashort-pulse laser machining of dielectric materials // Journal of Applied Physics. 1999. T. 85. № 9. C. 6803.

16. Ueki H., Kawata Y., Kawata S. Three-dimensional optical bit-memory recording and reading with a photorefractive crystal: analysis and experiment // Applied Optics. 1996. T. 35. № 14. C.2457.

17. Zeng X. и др. Energy deposition and shock wave propagation during pulsed laser ablation in fused silica cavities // Journal of Physics D: Applied Physics. 2004. T. 37. № 7. C. 1132.

18. Müller M. и др. 3D microscopy of transparent objects using third-harmonic generation. // Journal of microscopy. 1998. T. 191. № 3. C. 266.

19. Squier J.A., Müller M. Third-harmonic generation imaging of laser-induced breakdown in glass. // Applied optics. 1999. T. 38. № 27. C. 5789.

20. Clay G.O. и др. Spectroscopy of third-harmonic generation: evidence for resonances in model compounds and ligated hemoglobin // Journal of the Optical Society of America B. 2006. T. 23. № 5. C. 932.

21. Jonusauskas G., Oberle J., Rulliere С. 54-fs, 1-GW, 1-kHz pulse amplification in Cnforsterite // Optics Letters. 1998. T. 23. № 24. C. 1918.

22. Chudoba С. и др. All-solid-state Cr:forsterite laser generating 14-fs pulses at 1.3 (.an // Optics Letters. 2001. T. 26. № 5. C. 292.

23. Chainbaret J.P. и др. Generation of 25-TW, 32-fs pulses at 10 Hz // Optics Letters. 1996. T. 21. № 23. C. 1921.

24. Yamakawa К. и др. 100-TW sub-20-fs Ti:sapphire laser system operating at a 10-Hz repetition rate // Optics Letters. 1998. T. 23. № 18. C. 1468.

25. Siegman A.E. Lasers. : University Science Books, Mill Valley, CA, USA, 1986.

26. Андреев A.A., Мак A.A., Яшин В.Е. Генерация и применение сверсильных лазерных полей // Квантовая электроника. 1997. Т. 24. № 2. С. 99.

27. Perry M.D. и др. Petawatt laser pulses // Optics Letters. 1999. Т. 24. № 3. С. 160.

28. Agranat M.B. и др. Terawatt femtosecond Cnforsterite laser system // Quantum Electronics. 2004. T. 34. № 6. C. 506.

29. Gordienko V.M. и др. Generation of superintense femtosecond pulses by the Cnforsterite laser system // Laser Physics. 2006. T. 16. № 3. C. 427.

30. Крюков П.Г. Лазеры ультракоротких импульсов // Квантовая электроника. 2001. Т. 31. № 2.С. 95.

31. Jullien A. h AP- Highly efficient temporal cleaner for femtosecond pulses based on cross-polarized wave generation in a dual crystal scheme // Applied Physics B. 2006. T. 84. № 3. C. 409.

32. Batani D. Laser ablation and laser induced plasmas for nanomachining and material analysis / под ред. A. Vaseashta, I.N. Mihailescu. Dordrecht: Springer Netherlands, 2008.

33. Hong К.-Н. и др. Generation and measurement of >108 intensity contrast ratio in a relativistic kHz chirped-pulse amplified laser // Applied Physics B. 2005. T. 81. № 4. C. 447.

34. Dorrer C., Walmsley I.A. Concepts for the temporal characterization of short optical pulses // Eurasip Journal on Applied Signal Processing. 2005. T. 2005. C. 1541.

35. Lausten R., Balling P. On-the-fly depth profiling during ablation with ultrashort laser pulses: A tool for accurate micromachining and laser surgery // Applied Physics Letters. 2001. T. 79. № 6. C. 884.

36. Demos S.G. и др. Characterization of laser induced damage sites in optical components // Optics Express. 2002. T. 10. C. 1444.

37. Su J. и др. High-resolution frequency-domain second-harmonic optical coherence tomography // Applied Optics. 2007. T. 46. № 10. C. 1770.

38. Schmit J., Creath K. Extended averaging technique for derivation of error-compensating algorithms in phase-shifting interferometry// Applied Optics. 1995. T. 34. № 19. C. 3610.

39. Greenfield S.R., Casson J.L., Koskelo A.C. Nanosecond interferometric studies of surfacc deformations of dielectrics induced by laser irradiation // Proceedings SPIE. 2001. T. 4065. C. 557.

40. Temnov V.V. и др. Ultrafast imaging interferometry at femtosecond-laser-excited surfaces // Journal of the Optical Society of America B. 2006. T. 23. № 9. C. 1954.

41. Zakharov A.S. и др. Interferometric diagnostics of ablation craters formed by femtosecond laser pulses // Journal of Optical Technology. 2002. T. 69. № 7. C. 478.

42. Gorecki C. Interferogram analysis using a Fourier transform method for automatic 3D surface measurement // Pure and Applied Optics: Journal of the European Optical Society Part A. 1992. Т. 1. № 2. C. 103.

43. Kuznetsova Y., Neumann A., Brueck S.R. Imaging interferometric microscopy-approaching the linear systems limits of optical resolution. // Optics Express. 2007. Т. 15. № 11. C. 6651.

44. Гордиенко B.M. и др. Формирование микромодификаций в кристалле KDP при острой фокусировке фемтосекундного лазерного излучения видимого диапазона // Квантовая электроника. 2005. Т. 35. № 7. С. 627.

45. Gupta V.K., Kornfield J.A. Polarization modulation laser scanning microscopy: A powerful tool to image molecular orientation and order // Review of Scientific Instruments. 1994. T. 65. № 9. C. 2823.

46. Zerrad M. и др. An alternative scattering method to characterize surface roughness from transparent substrates // Optics Express. 2007. T. 15. № 15. C. 9222.

47. Popescu G. и др. Diffraction phase and fluorescence microscopy // Optics Express. 2006. T. 14. № 18. C. 8263.

48. Previte M.J.R., Geddes C.D. Fluorescence microscopy in a microwave cavity // Optics Express. 2007. T. 15. № 18. C. 11640.

49. Lulevich V., Ducker W.A. Scanning near-field optical microscopy utilizing silicon nitride probe photoluminescence // Applied Physics Letters. 2005. T. 87. № 21. C. 214107.

50. Mertz J. Nonlinear microscopy: new techniques and applications. // Current opinion in neurobiology. 2004. T. 14. № 5. C. 610.

51. Charriere F. и др. Living specimen tomography by digital holographic microscopy: morphometry of testate amoeba// Optics Express. 2006. T. 14. № 16. C. 7005.

52. Sharpe J. Optical projection tomography as a new tool for studying embryo anatomy. // Journal of anatomy. 2003. T. 202. № 2. C. 175.

53. Hemrich С. и др. Selective imaging of saturated and unsaturated lipids by wide-field CARS-microscopy// Optics Express. 2008. T. 16. № 4. C. 2699.

54. Lavrentovich O.D. и др. Three-dimensional imaging of chemical bond orientation in liquid crystals by coherent anti-Stokes Raman scattering microscopy // Optics Express. 2007. T. 15. №21. C. 13585.

55. Gachet D. и др. Coherent anti-Stokes Raman scattering (CARS) microscopy imaging at interfaces: evidence of interference effects // Optics Express. 2007. T. 15. № 16. C. 10408.

56. Cheng J.-X. и др. Laser-Scanning Coherent Anti-Stokes Raman Scattering Microscopy and Applications to Cell Biology // Biophysical Journal. 2002. T. 83. C. 502.

57. Shapiro S., O'Shea D., Cummins H. Raman Scattering Study of the Alpha-Beta Phase Transition in Quartz // Physical Review Letters. 1967. T. 19. № 7. C. 361.

58. Stoller P. Polarization-Modulated Second Harmonic Generation in Collagen // Biophysical Journal. 2002. T. 82. № 6. C. 3330.

59. Stoller P. и др. Imaging collagen orientation polarization-modulated second harmonic generation// Proceedings SPIE. 2002. T. 4620. C. 157.

60. Dombeck D.A., Blanchard-Desce M., Webb W.W. Optical recording of action potentials with second-harmonic generation microscopy. // The Journal of neuroscience : the official journal of the Society for Neuroscience. 2004. T. 24. № 4. C. 999.

61. Saltiel S.M. ii ap. Second-harmonic generation with focused beams under conditions of largo group-velocity mismatch // Journal of the Optical Society of America B. 2004. T. 21. № 3. C.591.

62. Tasgal R., Band Y. Third-harmonic generation in isotropic media by focused pulses // Physical Review A. 2004. T. 70. № 5. C. 053810.

63. Ward J.F., New G.H.C. Optical Third Harmonic Generation in Gases by a Focused Laser Beam // Physical Review. 1969. T. 185. № 1. C. 57.

64. Ward J.F., New G.H.C. Optical third harmonic generation in gases // Physical Review Letters. 1967. T. 19. № 10. C. 556.

65. Yelin D., Silberberg Y. Laser scanning third-harmonic-generation microscopy in biology // Optics Express. 1999. T. 5. № 8. C. 169.

66. Barad Y. h AP- Nonlinear scanning laser microscopy by third harmonic generation // Applied Physics Letters. 1997. T. 70. № 8. C. 922.

67. Tsang T.Y.F. Optical third-harmonic generation at interfaces // Physical Review A. 1995. T. 52. C. 4116.

68. Tsang T. Third- and fifth-harmonic generation at the interfaces of glass and liquids // Physical Review A. 1996. T. 54. № 6. C. 5454.

69. Yelin D. n ap. Third-harmonic microscopy with a titanium-sapphire laser // Applied Physics1. B. 2002.

70. Tomov I., Richardson M. Fifth-harmonic generation in isotropic media // IEEE Journal of Quantum Electronics. 1976. T. 12. № 9. C. 521.

71. White W.T., Smith W.L., Milam D. Direct measurement of the nonlinear refractive-index coefficient y at 355 nm in fused silica and in BK-10 glass // Optics Letters. 1984. T. 9. № 1.1. C. 10.

72. Friberg S., Smith P. Nonlinear optical glasses for ultrafast optical switches // IEEE Journal of Quantum Electronics. 1987. T. 23. № 12. C. 2089.

73. Adair R., Chase L.L., Payne S.A. Nonlinear refractive-index measurements of glasses using three-wave frequency mixing // Journal of the Optical Society of America B. 1987. T. 4. № 6. C.875.

74. Owyoung A. Ellipse rotation studies in laser host materials // IEEE Journal of Quantum Electronics. 1973. T. 9. № 11. C. 1064.

75. Williams W., Soileau M., Vanstryland E. Optical switching and 112 measurements in CS2 // Optics Communications. 1984. T. 50. № 4. C. 256.

76. Bae Y. Photoacoustic study of two-photon absorption in hexagonal ZnS // Journal of Applied Physics. 1982. T. 53. № 1. C. 615.

77. Olivier Т., Billard F., Akhouayri H. Nanosecond Z-scan measurements of the nonlinear refractive index of fused silica// Optics Express. 2004. T. 12. № 7. C. 1377.

78. Sheik-bahae M., Said A.A., Van Stryland E.W. High-sensitivity, single-beam n? measurements // Optics Letters. 1989. T. 14. № 17. C. 955.

79. Wang J. и др. Time-resolved Z-scan measurements of optical nonlinearities // Journal of the Optical Society of America B. 1994. Т. 11. № 6. C. 1009.

80. Nalda R. de и др. Limits to the determination of the nonlinear refractive index by the Z-scan method // Journal of the Optical Society of America B. 2002. T. 19. № 2. C. 289.

81. Gnoli A., Razzari L., Righini M. Z-scan measurements using high repetition rate lasers: how to manage thermal effects // Optics Express. 2005. T. 13. № 20. C. 7976.

82. Kobyakov А. и др. On the precise measurement of the wavevector mismatch in quadratic nonlinear crystals // J. Opt. A: Pure Appl. Opt. 2000. T. 2. C. LI.

83. Zheltikov A.M. и др. Third-harmonic generation in focused beams as a method of 3D microscopy of a laser-produced plasma // Optics and Spectroscopy. 2001. T. 90. № 5. C. 778.

84. Желтиков A.M. и др. Трехмерная микроскопия лазерной плазмы методом генерации третьей гармоники // Квантовая Электроника. 2000. Т. 30. № 12. С. 1080.

85. Squier J., Miiller М. High resolution nonlinear microscopy: A review of sources and methods for achieving optimal imaging // Review of Scientific Instruments. 2001. T. 72.'№ 7. C. 2855.

86. Sergey S Grechin and Vladimir I Pryalkin. Generation of femtosecond-radiation harmonics under group-velocity matching in uniaxial and biaxial crystals // Quantum Electronics. 2003. T. 33. № 8. C. 737.

87. Vyacheslav M Gordienko et al. Highly efficient generation of second and third harmonics of a femtosecond Cr:forsterite laser in nonlinear optical crystals // Quantum Electronics. 2005. T. 35. № 6. C. 525.

88. Boyd R.W. Nonlinear optics.: Academic Press, 2003. Вып. 2. 593 С.

89. Райнтжес Д. Нелинейные оптические параметрические процессы в жидкостях и газах. : М.:Мир, 1987. 512 С.

90. Visser T.D., Wolf Е. The origin of the Gouy phase anomaly and its generalization to astigmatic wavefields // Optics Communications. 2010. T. 283. № 18. C. 3371.

91. Stoker D., Becker M., Keto J. Optical third-harmonic generation using ultrashort laser pulses // Physical Review A. 2005. T. 71. № 6. C. 061802.

92. Gordienko V.M. и др. THG in dielectrics using low-energy tightly-focused IR femtosecond laser : third-order nonlinearity measurements and the evolution of laser-induced plasma // Journal of Russian Laser Research. 2009. T. 30. № 6. C. 599.135

93. Chutko E.A. и др. Microstructuring of Transparent Targets by a Femtosecond Laser // Laser Physics. 2003. T. 13. № 8. C. 1102.

94. Vyacheslav M Gordienko et al. Formation of micromodifications in a KDP crystal irradiated by tightly focused femtosecond visible laser pulses // Quantum Electronics. 2005. T. 35. № 7. C.627.

95. Гордиенко B.M., Потемкин Ф.В., Михеев П.М. Эволюция фемтосекундной лазерно-индуцированной плазмы и процессов энергопереноса в микрообъёме Si02, регистрируемых методом генерации третьей гармоники // Письма в ЖЭТФ. 2009. Т. 90. № 4. С. 286.

96. Maker P., Terhune R. Study of Optical Effects Due to an Induced Polarization Third Order in the Electric Field Strength // Physical Review. 1965. T. 137. № ЗА. С. A801.

97. Levenson М., Bloembergen N. Dispersion of the nonlinear optical susceptibility tensor in centrosymmetric media // Physical Review B. 1974. T. 10. № 10. C. 4447.

98. Sokolov V.I. и др. Routes to polymer-based photonics // Optical Memory and Neural Networks. 2007. T. 16. № 2. C. 67.

99. Glezer E.N. и др. Three-dimensional optical storage inside transparent materials // Optics letters. 1996. T. 21. № 24. C. 2023.

100. Arnold D., Cartier Е. Theory of laser-induced free-electron heating and impact ionization in wide-band-gap solids // Physical Review B. 1992. T. 46. № 23. C. 15102.

101. Juodkazis S. и др. Recording and reading of three-dimensional optical memory in glasses // Applied Physics B. 2003. T. 77. C. 361.

102. Кандидов В.П., Шленов С. А., Косарева О.Г. Филамснтация мощного фемтосекундного лазерного излучения // Квантовая электроника. 2009. Т. 39. С. 1.

103. Чжэн Ц., Михайлова Ю.М., Платоненко В.Т. Формирование сверхкоротких импульсов при распространении жестко сфокусированных фемтосекундных световыхпакетов в прозрачной конденсированной среде // Письма в ЖЭТФ. 2007. Т. 85. № 8. С. 452.

104. Kawata Y., Ishitobi Н., Kawata S. Use of two-photon absorption in a photorefractive crystal for three-dimensional optical memory// Optics Letters. 1998. T. 23. № 10. C. 756.

105. Zhou G., Gu M. Anisotropic properties of ultrafast laser-driven microcxplosions in lithium niobate crystal // Applied Physics Letters. 2005. T. 87. № 24. C. 241107.

106. Juodkazis S. и др. Three-dimensional recording by tightly focused femtosecond pulses in LiNb03 // Applied Physics Letters. 2006. T. 89. № 6. C. 062903.

107. Glezer E.N., Mazur E. Ultrafast-laser driven micro-explosions in transparent materials // Applied Physics Letters. 1997. T. 71. № 7. C. 882.

108. Gui L., Xu В., Chong T.C. Microstructure in Lithium Niobate by Use of Focused Femtosecond Laser Pulses // IEEE Photonics Technology Letters. 2004. Т. 16. № 5. C. 1337.

109. Thomas J. и др. Femtosecond laser-written quasi-phase-matched waveguides in lithium niobate // Applied Physics Letters. 2007. T. 91. № 15. C. 151108.

110. Schmuttenmaer C.A. Exploring dynamics in the far-infrared with terahertz spectroscopy. // Chemical reviews. 2004. T. 104. № 4. C. 1759.

111. Lee Y.-S. и др. Generation of narrow-band terahertz radiation via optical rectification of femtosecond pulses in periodically poled lithium niobate // Applied Physics Letters. 2000. T. 76. № 18.C. 2505.

112. Zhou G., Gu M. Direct optical fabrication of three-dimensional photonic crystals in a high refractive index LiNb03 crystal // Optics Letters. 2006. T. 31. № 18. C. 2783.

113. Arbore M.A. и др. Frequency doubling of femtosecond erbium-fiber soliton lasers in periodically poled lithium niobate // Optics Letters. 1997. T. 22. № 1. C. 13.

114. Couairon А. и др. Filamentation and damage in fused silica induced by tightly focused femtosecond laser pulses // Physical Review B. 2005. T. 71. № 12. C. 125435.

115. Keldysh V. Ionization in the field of a strong electromagnetic wave // Soviet Physics Jetp. 1965. T. 20. №5. C. 1307.

116. Лютер-Девис В., Гамалий Е.Г., Ванг И. Вещество в сверхсильном лазерном поле // Квантовая электроника. 1992. Т. 19. С. 137.

117. Никифоров A.M., Епифанов А.С., Гарнов С.В. Разогрев неравновесных электронов лазерным излучением в твердых прозрачных диэлектриках // ЖЭТФ. 2011. Т. 139. № 1. С. 184.

118. Гарнов С.В. и др. Динамика формирования и развития плазмы в газах и прозрачных твердых телах в поле высокоинтенсивных остросфокусированных пикосекундных лазерных импульсов // Квантовая электроника. 2003. Т. 9. С. 758.

119. Konorov S. h Ap. Third-Iiarmonic generation as a local probe for on-line monitoring of femtosecond optical breakdown in transparent materials // J. Opt. A: Pure Appl. Opt. 2003. T. 5. C. 362.

120. Зельдович Я.Б., Райзер Ю.П. Физика ударных волн и высокотемпературных гидродинамических явлений.: М.:Наука, 1996. 686 С.

121. Shinoda М., Gattass R.R., Mazur Е. Femtosecond laser-induced formation of nanometer-width grooves on synthetic single-crystal diamond surfaces // Journal of Applied Physics. 2009. T. 105. № 5. C. 053102.

122. Kadan V.M. и др. Time-resolved imaging of ultrafast laser pulse interaction with transparent materials // SPIE Proceedings. 2007. T. 6726. C. 67260F.

123. Alexandrou A., Berger V., Hulin D. Direct observation of electron relaxation in intrinsic GaAs using femtosecond pump-probe spectroscopy // Physical Review B. 1995. T. 52. № 7. C. 4654.

124. McDonald J.P., Nees J.A., Yalisove S.M. Pump-probe imaging of femtosecond pulsed laser ablation of silicon with thermally grown oxide films // Journal of Applied Physics. 2007. T. 102. № 6. C. 063109.

125. Albanis V. и др. Nanosecond dynamics of a gallium mirror's light-induced reflectivity change // Physical Review B. 2001. T. 63. № 16. C. 165207.

126. Желтиков A.M. Сверхкороткие импульсы и методы нелинейной оптики. : Физматлит, 2006. 296 С.

127. Martin Р. и др. Subpicosecond study of carrier trapping dynamics in wide-band-gap crystals // Physical Review B. 1997. T. 55. № 9. C. 5799.

128. Yamada К. и др. In situ observation of photo induced refractive-index changes in filaments formed in glasses by femtosecond laser pulses // Optics Letters. 2001. T. 26. № 1. C. 19.

129. Der Linde D. von. The physical mechanisms of short-pulse laser ablation // Applied Surface Science. 2000. T. 154-155. № 1-4. С. 1.

130. Мао X., Mao S.S., Russo R.E. Imaging femtosecond laser-induced electronic excitation in glass // Applied Physics Letters. 2003. T. 82. № 5. C. 697.

131. Mao S.S. и др. Dynamics of femtosecond laser interactions with dielectrics // Applied Physics A. 2004. T. 79. № 7. C. 1695.

132. Sun Q. и др. Measurement of the collision time of dense electronic plasma induced by a femtosecond laser in fused silica. // Optics letters. 2005. T. 30. № 3. C. 320.

133. Temnov V. и др. Multiphoton ionization in dielectrics: comparison of circular and linear Polarization // Physical Review Letters. 2006. T. 97. № 23. C. 237403.138

134. Temnov V.V. и др. Femtosecond time-resolved imaging interferometry: A technique to investigate ultrafast phenomena in solids // 2007 Quantum Electronics and Laser Science Conference. 2007. Т. 1. С. 1.

135. Kasparian J., Sauerbrey R., Chin S.L. The critical laser intensity of self-guided light filament in air // Applied Physics B. 2000. T. 71. C. 877.

136. Gamaly E.G. и др. Laser-matter interaction in the bulk of a transparent solid: Confined microexplosion and void formation//Physical Review B. 2006. T. 73. № 21. C. 214101.

137. Gamaly E.G. и др. Ablation of solids by femtosecond lasers: Ablation mechanism and ablation thresholds for metals and dielectrics // Physics of Plasmas. 2002. T. 9. № 3. C. 949.

138. Rayner D.M., Naumov A., Corkum P.B. Ultrashort pulse non-linear optical absorption in transparent media // Optics Express. 2005. T. 13. № 9. C. 3208.

139. Jiang L., Tsai H.L. Prediction of crater shape in femtosecond laser ablation of dielectrics // Journal of Physics D: Applied Physics. 2004. T. 37. № 10. C. 1492.

140. Beyer О. и др. Investigation of nonlinear absorption processes witli femtosecond light pulses in lithium niobate crystals // Physical Review E. 2005. T. 71. № 5. C. 056603.

141. Juodkazis S. и др. Laser-Induced Microexplosion Confined in the Bulk of a Sapphire Crystal: Evidence of Multimegabar Pressures // Physical Review Letters. 2006. T. 96. № 16. C.116101.

142. Wu A., Chowdhury I., Xu X. Femtosecond laser absorption in fused silica: numerical and experimental investigation// Physical Review B. 2005. T. 72. № 8. C. 085128.

143. Merlin R. Generating coherent THz phonons with light pulses // Solid State Communications. 1997. T. 102. C. 207.

144. Scott J.F. Soft-mode spectroscoipy: Experimental studies of stnictural transitions // Reviews of Modern Physics. 1974. T. 46. № 1. C. 83.

145. Yan Y.-X., Gamble E.B., Nelson K.A. Impulsive stimulated scattering: General importance in femtosecond laser pulse interactions with matter, and spectroscopic applications // The Journal of Chemical Physics. 1985. T. 83. № 11. C. 5391.

146. Мельников A.A., Мисочко O.B., Чекалин C.B. Исследование когерентных фононов в висмуте при зондировании фемтосекундными лазерными и рентгеновскими импульсами И Письма в ЖЭТФ. 2009. Т. 89. № 3. С. 148.

147. Ахманов С.А., Выслоух В.А., Чиркин B.C. Оптика фемтосекундных лазерных импульсов. : М.:Наука, 1998. 312 С.

148. Garrett G. и др. Coherent THz Phonons Driven by Light Pulses and the Sb Problem: What is the Mechanism? //Physical Review Letters. 1996. T. 77. № 17. C. 3661.

149. Dekorsy Т. и др. Emission of Submillimeter Electromagnetic Waves by Coherent Phonons // Physical Review Letters. 1995. T. 74. № 5. C. 738.

150. Kutt W.A., Albrecht W., Kurz H. Generation of coherent phonons in condensed media // IEEE Journal of Quantum Electronics. 1992. T. 28. № 10. C. 2434.

151. Cho G., Klitt W., Kurz H. Subpicosecond time-resolved coherent-phonon oscillations in GaAs // Physical Review Letters. 1990. T. 65. № 6. C. 764.

152. Cho G. и др. Time-resolved observation of coherent phonons by the Franz-Keldysh effect // Physical Review B. 1996. T. 53. № 11. C. 6904.

153. Wu Q., Zhang X.-C. 7 terahertz broadband GaP electro-optic sensor // Applied Physics Letters. 1997. T. 70. № 14. C. 1784.

154. Ma G. и др. Narrow-band terahertz wave generation and detection in one periodically poled lithium niobate crystal // Optics Communications. 2007. T. 273. № 2. C. 549.

155. Hunsche S. и др. Impulsive Softening of Coherent Phonons in Tellurium // Physical Review Letters. 1995. T. 75. № 9. C. 1815.

156. Cheng Т.К., Dresselhaus M.S. Modulation of a semicondutor-to-semimetal coherent lattice vibrations transition at 7 THz via // Applied Physics Letters. 1993. T. 62. C. 1901.

157. Гинзбург В.Г. Рассеяние света вблизи точек фазовых переходов в твердом теле // УФН. 1962. Т. LXXVII. № 4. С. 621.

158. Shapiro S. Critical Opalescence in Quartz // Physical Review Letters. 1968. T. 21. № 23. C. 1578.

159. Liu Y. и др. Impulsive Light Scattering by Coherent Phonons in ЕаАЮз: Disorder and Boundary Effects // Physical Review Letters. 1995. T. 75. № 2. C. 334.

160. Yan Y.-X., Gamble E.B., Nelson K.A. Impulsive stimulated scattering: general importance in femtosecond laser pulse interactions with matter, and spectroscopic applications // The Journal of Chemical Physics. 1985. T. 83. № 11. C. 5391.

161. Scott J. Evidence of coupling between one- and two-phonon excitations in quartz // Physical Review Letters. 1968. T. 21. № 13. C. 907.

162. Bonse J., Wiggins S.M., Solis J. Ultrafast phase transitions after femtosecond laser irradiation of indium phosphide // Journal of Applied Physics. 2004. T. 96. № 5. C. 2628.

163. Sokolowski-Tinten K., Linde D.V.D. Ultrafast phase transitions and lattice dynamics probed using laser-produced x-ray pulses // Journal of Physics: Condensed Matter. 2004. Т. 16. №49. C. R1517.

164. Ward D.W. и др. Coherent control of phonon-polaritons in a terahertz resonator fabricated with femtosecond laser machining // Optics Letters. 2004. T. 29. № 22. C. 2671.

165. Cava S. и др. Structural characterization of phase transition of AI2O3 nanopowders obtained by polymeric precursor method // Materials Chemistry and Physics. 2007. T. 103. C. 394.

166. Ashkin M., Parker J.H., Feldman D.W. Temperature dependence of the Raman lines of alfa-AI2O3 // Solid State Communications. 1968. T. 6. C. 343.

167. Kadlec F. Vibrational spectra of superionic crystals (BaF2)!-x (LaF3)x // Journal of Physics and Chemistry of Solids. 1999. T. 60. № 7. C. 861.

168. Loudon R. The Raman effect in crystals // Advances in Physics. 2001. T. 50. № 7. C. 813.

169. Попов П.А., Федоров П.П., Осико В.В. Теплопроводность монокристаллов со структурой флюорита : фторид кадмия // Физика твердого тела. 2010. Т. 52. № 3. С. 469.