Многоканальное рассеяние поляритонов на границе раздела кристалл-вакуум и теория поверхностных экситонных резонансов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РОССИИСКИИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ ПЕДАГОГИЧЕСКИЙ УНИВЕРСИТЕТ имени А.И.ГЕРЦЕНА

Р Г б ОД На правах рукописи

УДК 548.0: 535; -Я' ¿\ ' 548.0 : 535.33

ШИРОКОБРОД Олег Ефимович

МНОГОКАНАЛЬНОЕ РАССЕЯНИЕ ПОЛЯРИТОНОВ НА ГРАНИЦЕ РАЗДЕЛА КРИСТАЛЛ-ВАКУУМ И ТЕОРИЯ ПОВЕРХНОСТНЫХ ЭКСИТОННЫХ РЕЗОНАНСОВ

(01.04.07 - физика твердого тела)

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 1994

Работа выполнена на кафедре теоретической" физики и астрономии Российского государственного педагогического университета им. А.И.Герцена.

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук Шахтман В.Л.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук Свлькин А.В.

доктор физико-математических наук Перлин Е.Ю.

Ведущая организация - Санкт-Петербургский государственный университет.

Защита состоится -Л.-. 1994 г. в час,

на заседании специализированного совета К 113.05.03 по' присуждению ученой степени кандидата наук Российского государственного педагогического университета им. А'.И.Герцена по адресу: 191186, Санкт-Петербург, наб. реки Мойки,48, корп. 3, ауд. 20.

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке Российского государственного педагогического университете им. А.И.Герцена.

Автореферат разослан ЛЛ^А_1994 г.

Ученый секретарь специализированного

совета К 113.05.03

кандидат педагогических наук / . л,_ Н.К.Михеева

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА- РАБОТЫ

В спектральной области экситонного резонанса в кристаллах с выраженным поляритонным эффектом, в частности, в полупроводниках при низких температурах, когда процессы релаксации выморожены, на формирование оптических спектров отражения света существенное влияние оказывает пространственная дисперсия, т.е. нелокальность линейного отклика.

Темой настоящего исследования является граничная задача кристаллооптики, когда, кроме запаздывания и нелокальности, существенной является и неоднородность диэлектрической проницаемости е(21,гг;ш) вблизи поверхности - так называемый переходной пограничный слой.

Актуальность проблеш. Практическое исследование оптических свойств кристаллов связано с опытами по светорассеянию. Задачей классической кристаллооптики является изучение распространения, отражения и преломления света. Оптические методы исследования используются также в качестве зонда для изучения различного рода квазичастиц в кристаллах. Первым приближением в теоретической кристаллооптике является модель бесконечного кристалла. В реальной ситуации приходится часто учитывать границу кристалла. В задаче об отражении света поверхность кристалла имеет узке принципиальное значение. К груше явлений, обусловленных наличием поверхности, относится, в частности, интерференция при отражении света от тонких кристаллических пластинок (интерференция Фабри-Перо). С точки зрения физики поверхности твердого тела важное значение в этом смысле имеют приповерхностные экситокы. В настоящее время развиваются оптические методы обработки информации, в основе которых лежит преобразование света неоднородными структурами, представляющими собой многослойные систем.В случае резонанса света с экситонными возбуждениями к этой группе задач относится направление. получившее название "экситогагая спектроскопия поверхности кристаллов". К этому направлению близка и наиа работа.

При наличии пространственной дисперсии учет переходного пограничного слоя оказывается особенно существенным, т.к. поляритон, помимо световой компоненты, содержит механическую • компоненту -экситон, весьма чувствительный к структуре поверхности ввиду сильного влияния на него электрически шлей дедактов приповерхностной области и его сравнительно малой де-бройлевской длины волны. Пространственная дисперсия приводит к добавочным нормальным волнам в кристалле, которые когерентны и поэтому интерферируют. Стационарное состояние рассеяния света в глубине кристалла представ- 1 -

ляет собой когерентную суперпозицию поляритонов одинаковой энергия. От того, каковы условия на поверхности кристалла, зависит соотношение амплитуд и фаз этих, поляритонных волн, что прямо влияет на амплитуду светорассеяния, коэффициент отражения света. Таким образом, в кристаллооптике с пространственной дисперсией очень важное значение имеет переходной пограничный слой, который в данной работе рассматривается как приповерхностный рассеиванций свето-экситонный потенциал.

Известные граничные условия Пекара являются следствием некоторой идеализации поверхности кристалла, при этом кристалл считается однородным вплоть до границы, т.е. переходной слой не учитывается. Важное значение приближения Пекара заключается в том, что оно, помимо его практической применимости к некоторым конкретным системам, дает тот фон, на котором легче заметить влияние реальных свойств поверхности в спектрах отражения света. Физика поверхности занимает важное место-в современных оптических методах ис-. следования твердого тела.

С момента появления первых работ в данной области оптики твердого тела возникла проблема отыскания общего вида граничных условий в кристаллооптике с пространственной дисперсией, решенная в данной диссертации.

Вышесказанное свидетельствует о тесной взаимосвязи физики поверхности и кристаллооптики с пространственной дисперсией.

Цель работы. Цель диссертационного исследования заключается в следувдем: 1) развитие последовательного метода граничных условий на основе постановки задачи светоотражения как задачи многоканального светорассеяния на нелокальном оптическом потенциале; 2) отыскание общего вида граничных условий, вытекавдего из свойств симметрии рассеяния поляритонов; 3) определение коэффициентов граничных условий в реальных физических системах и сравнение с опытом. Достижение поставленной цели потребовало решения следупцих основных задач:

- развитие принципиально нового подхода к задаче светоотражения на основе теории многоканального рассеяния поляритонов на границе раздела кристалл-вакуум;

- получение и анализ общего вида граничных условий в кристаллооптике с пространственной дисперсией с учетом сохранения энергии и симметрии относительно инверсии времени;

- исследование влияния процессов диссипации энергии на коэффициенты граничных условий;

- развитие-методов аналитического решения нелокального инте-

ipo-дифференциального волнового уравнения Максвелла для кристаллов с дефектной границей;

- решение, методом узельных функций Грина задачи отракения механических экситонов дефектной поверхностью кристаллов;

- исследование поверхностных экситонных резонансов аналитическими методами S-матрицы;

- введение модели сингулярного пограничного слоя, вывод соответствующее граничных условий в приближении потенциала нулевого радиуса действия, физическая интерпретация коэффициентов граничных условий на осноЕе рассмотренной модели;

- исследование поверхностных экситонных состояний в рамках приближения нулевого радиуса (таммовского, квазистационарного, локализованных на примесях экситонов), анализ проявления соответствующих резонансов в наблюдаемых спектрах светоотражения;

- сравнение с экспериментом результатов теоретического расчета спектров отражения как от толстых кристаллов, так и от тонких кристаллических пластинок в рамках приближения приповерхностного потенциала нулевого радиуса действия.

Научная новизна исследования. В предшествующих работах (см. обзоры в монографиях: Агранович В.М. и Гинзбург В.Л., Пекар с.И., л

Stahl А. и Balslev I. в списке литературы в диссертации) граничные условия выводились или чисто феноменологически (при этом произвольно и .иногда неправильно, Еыбирался вид граничных условий), или в рамках определенных микроскопических моделей (при этом применимость результатов была ограничена этими рамками). В каждой работе, посвященной этой теме, давалось свое определение граничных условий. В диссертации развиты принципы построения корректных в математическом и физическом смысле граничных условий, описывающих дефектную поверхность кристалла в задачах кристаллооптики с пространственной дисперсией. Впервые получен общий вид граничных условий, совместимый с принципами симметрии.

Теоретическое значение исследования заключается в развитии метода граничных условий для описания влияния дефектной поверхности кристалла на нелокальные оптические эффекты. Паказана тесная связь проблемы граничных условий с формализмом K-матрицы реакций в теории многоканального рассеяния.

Практическое значение исследования определяется тем, что результаты диссертационной работы позволяют провести определенную классификацию граничных условий в зависимости от свойсть поверхности, следовательно, и типов перзходных пограничных слоев в.кри- . сталлах.Это позволяет феноменологически подобрать.граничные усло-

вия и получить однозначную связь с поверхностными состояниями. Указанное обстоятельство является важным при расшифровке экспериментальных спектров и определяет практическую значимость работы. В диссертации предсказан новый тип поверхностных экситонов: квазистационарные поверхностные экситоны и рассмотрено их проявление в оптических спектрах отражения света. Развитый в работе метод позволяет, в принципе, учесть так называемую область неадиабатич-ности приповерхностного потенциала, в которой степени свободы движения электрона и дырки не разделяются. Микроскопическое описание свойств приповерхностной области реальных кристаллов предполагает учет наличия в этой области трудно контролируемых дефектов, обусловленных технологическими причинами: влиянием адсорбированных на поверхности молекул и т.п. В такой ситуации более оправдан полуфеноменологический подход, также развиваемый в диссертационной работе, в котором вид граничных условий определяется законами симметрии, а коэффициенты граничных условий могут быть определены из сравнения теории с данными опыта. В этом смысле сингулярное возмущение - в данном случае это переходной пограничный слой - в теории рассеяния иногда называют "приближением, не зависящим от формы потенциала".

Апробация работы.

Результаты диссертации доложены на Всесоюзном совещании "Экситоны в полупроводниках - 88", Вильнюс, 1988;на семинаре теорот-дела ЛОТЫ им. А.Ф.Иоффе; на семинарах кафедры теоретической физики Российского педагогического университета им А.И.Герцена.

Публикации.

Основной материал диссертации опубликован в центральных отечественных журналах.

Объем в структура диссертации, диссертация состоит из Введения, трех глав, Заключения, шести.Приложений и списка литературы (125 наименований). Иллюстративный материал включает 16 рисунков.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во Введении представлены основные положения и результаты, выносимые на защиту:

1. Граничные условия общего вида в задаче об отражении света кристаллами с учетом пространственной дисперсии в случае нормального падения связывают поляритонную волновую функцию и ее производную по координате. Коэффициента граничных условий совпадают с элементами К-матрицы в теории многоканального рассеяния, которая

является симметрической и вещественной в силу симметрии относительно обращения времени и непрерывности потоков энергии. Граничные условия для электромагнитного' поля и поляризации содержат разрывы нэ только магнитного поля, но и электрического.

2. Точное решение уравнения Максвелла для полуограниченного кристалла с нелокальным и неоднородным оптическим откликом, обусловленным экситонами Френкеля и дефектной поверхностью, представляет собой внутри кристалла суперпозицию поляритонных волн бесконечного кристалла, причем для электрического поля это выражение справедливо вплоть до границы, а для поляризации возникает добавочный член, быстро убывающий при удалении от границы. Коэффициенты в суперпозиции и в формуле для добавочного члена определяются параметрами приповерхностного переходного слоя.

. 3. Точное решение для нелокальной поляризуемости ограниченного кристалла имеет полюсы при наличии дефектов на поверхности, соответствующие поверхностным состояниям: квазистационарному и механическому поверхностным экситонам.

4. Граничные условия для сингулярного переходного пограничного слоя требуют непрерывности электрического поля. Магнитное поле и поляризация испытывают разрыв на границе раздела. Коэффициенты граничных условий выракаются через микропараметры,' описывающие дефркт поверхности.

В первой главе получен общий вид граничных условий в кристаллооптике с пространственной дисперсией при ограничениях, обусловленных законом сохранения энергии и симметрией относительно инверсии времени. Идея рационального вывода граничных условий ос-ноЕэна на следующих соображениях. Вдали от границы, т.е. в асимптотической области вне приповерхностного потенциала поле поляритонных волн является суперпозицией решений уравнения Максвелла для бесконечного кристалла. Приповерхностный потенциал определяет асимптотику этого поля. Для вывода граничных условий во многих работах внимание авторов сосредоточено на точных значениях поляризации вблизи границы, отсюда делаются попытки получить граничные условия с целью вычисления коэффициенте^ отражения и прохождения света. Такой путь не является последовательным. Строгий подход к подобной задаче был развит в теории многоканальных ядерных реакций (метод И-матрицы Вигнера). Этот метод известен в тео-ши рассеяния также как эффективный инструмент исследования аналитических свойств матрицы рассеяния. Асимптотический подход к задаче вывода граничных условий является логически последовательным и в кристаллооптике с пространственной дисперсией. Первый па- 5-

рагрзф носит обзорный характер. Во втором и третьем параграфах в качестве введения в проблему рассмотрены различные аспекты связи граничной задачи в кристаллооптике с пространственной дисперсией с теорией многоканального рассеяния.

В четвертом параграфе задача об отражении света поверхностью кристалла формулируется с точки зрения теории многоканального рассеяния. В работе С4] впервые было показано, что задача об отражении света кристаллом с нешероховатой поверхностью представляет собой особый случай многоканального рассеяния на нелокальном комплексном потенциале. Пусть на кристалл, имеющий кубическую симметрию с примитивной решеткой Браве, в направлении оси z | (0013 по нормали к кристаллу, ограниченному плоскостью z=0, падает линейно поляризованный свет. Атомные осцилляторы предполагаются узотропными. Тогда распространение поля световой волны описывается одномерным волновым уравнением Максвелла со скалярной и нелокальной из-за налитая пространственной дисперсии поляризуемо-. стью

г "

fao + = - 4иц§ Jx(z,z,;u).E(z',u)dz', (1)

dz 0

где qQ = u/c = lA, E(z,u) - напряженность электрического поля,х(г,2';ш) - нелокальная поляризуемость. Как следует из теории линейного отклика поляризуемость определяется функцией Грина задачи распространения механического экситояа с учетом рассеяния на приповерхностном потенциале. В глубине кристалла на расстояниях от поверхности значительно превышающих размеры приповерхностного возмущения (асимптотическая область) поляризуемость выходит на асимптоту, которая определяется фазовым сдвигом О^Сш), обусловленным влиянием поверхности на механический вкситон

Здесь qex(oj) - волновое число зкаггова.

Уравнение (1), описывающее отражение света кристаллом и прохождение света через его границу отвечает одномерному рассеянию на нелокальном н, воо&де говоря, кпмт.стуктжлм потенциале x(z.z'). При учете пространственной дисдарсш имеется как мвнимум три канала в рассеянии: свет в вакуума с_законом дисперсии «^(ш) и две нормальные волны в кристалле с законами дисперсии q1 2(ь>). Таким образом, задача светоотрашшш в кристаллооптике с пространственной дисперсией (1) сводится к трехканалъному рассеянию. Различным каналам соответствуют голяритоны с отличающимися импульсами (ква-

зиимпульсами). Своеобразие задачи в кристаллооптике с пространственной дисперсией заключается в отсутствии рассеяния вперед - при переходе из одной среды в другую в направлении падающей волны автоматически происходит переход в другой канал рассеяния. Эта особенность кристаллооптики с пространственной дисперсией существенно отличает развиваемую в настоящей работе теорию от стандартной многоканальной теории рассеяния, в частности-, и в таком вопросе, как вопрос введения так называемого приближения потенциала' нулевого радиуса действия.

Для введения S-матрицы рассматривается совокупность частных решений уравнения (1), имеющих асимптотику специального вида, а именно: во всех каналах имеется расходящаяся волна и только в одном, входном канале есть расходящаяся и сходящаяся волны•. В случае трехканального рассеяния (наличие пространственной дисперсии) полная система линейно независимых решений включает три частных решения, имеющих асимптотику специального вида. Подчеркнем, что всюду речь идет об одномерном рассеянии (случай нормального падения света на поверхность кристалла). Требование непрерывности потока энергии выражается, как обычно, в унитарности матрицы рассеяния.

В работе показано, что симметрия по отношению к обращению времени приводит к надлежащей симметрии S-матрицы: Si;J = где 3 обозначает состояние 3, обращенное во времени, т.е. в данном случае поляритон с противоположным направлением импульса. Поскольку в данной'задаче рассеяния на границе двух полубесконечных сред перестановка начального и конечного каналов соответствует изменению знаков импульсов, то синмметрия относительно обращения времени выражается в том, что S-матрица должна Сыть симметрической по индексам каналов (теорема взаимности)

Sü - s,i • О»

Уравнения, которым удовлетворяют элементы матрицы рассеяния, описывающие ее симметричность и унитарность и вытекающие из симметрии S-матрицы относительно обращения времени и непрерывности потока энергии уменшают число ее независимых компонент. С помощью преобразования Кэла взодится K-матрица, называемая в теории рассеяния матрицей реакццп. K-матрица является симметрической и вещественной, поэтому имеет М(МИ)/2 независимых элементов в случае М-канального рассеяния. S-матрица амплитуд рассеяния также определяется М(М+1)/2 независимыми параметрами (в частности, элементами К-матрицы).

В пятом параграфе главы I дан вывод общего вида граничных

условий для случая нормального падения света на границу кристалла с учетом непрерывности потока энергии и симметрии относительно обращения времени. Искомым граничным условиям должно удовлетворять общее решение волнового уравнения Максвелла (1). Его асимптотика имеет вид

®1(г) а С1е~1ч1г -Дсд^14^ . г>И,

(4)

где Ф1(г) - волновая функция 1-го поляритона. Б-матрица определяется конкретным приповерхностным потенциалом. Важно отметить, что в методе граничных условий значение волновых функций на границе (т.е. в точке г=0) необходимо определять продолжением их асимптотики (4) к границе при выключеном приповерхностном потенциале. Если точные значения полей были непрерывны на поверхности кристалл-вакуум , а поляризация обращалась в нуль, то продолженные таким образом поля Е и В в общем случае претерпевают разрыв, а зна-. чение поляризации ва поверхности оказывается отличным от нуля. Эти разрывы полей и поляризации определяют искомые граничные условия. Продолженные к границе таким образом поля уже не будут точными (в смысле совпадения с решением (1)) в приповерхностном слое, однако, соответствующие им граничные условия (и только такие условия) дают точную асимптотику, решений волнового уравнения Максвелла и, следовательно, наблюдаемые величины амплитуд светорассеяния.

Дифференцирование (4) по правилу >= (И>1(г)/<1(д1г) и исключение произвольных амплитуд С1 приводит к системе трех граничных условий

Ф(О) = 1

I

1 + 5

Ф'(О) = К«Ф'<0),

(5)

где через Ф(О), Ф'(0) обозначены вектор-столбцы

«(0) =

®о<-0)

«>, (+0) Ф2(+0)

В'(0) =

»¿(-0)

в; (+о) ©¿(+0)

(6)

В трехканальной задаче рассеяния в силу симметрии относительно обращения времени и сохранения энергии симметрическая и вещественная К-матрица имеет шесть независимых параметров в соответствии с минимальная количеством добавочных волн - как минимум одной.

Таким образом, граничные условия в кристаллооптике с пространственной дисперсией в представлении поляритонных волновых функций определяются К-матрицей реакций, что является одним из основных результатов данной работы. Переход от поляритонного представления граничных условий (5) к разрывам электромагнитного поля ДВ = В+ - В_, ДЕ = Е+ - Е_ и поляризации Р приводит в результате к граничным условиям, которым можно придать следующий вид ДВ = -Ш,Е_ + Р2Е+) + 4%1(?3 + РД)Р+, (Та)

Р5ДЕ = -1(Р2В_+ Р1В+) + 4тс(Р2Р3- Р1Р4)Р+ (7Ь)

(II? - 5л)(Кё - Е.) Г6Р+ = лр;--5--й- (Р3Е_ + РДЕ+), (с) (7с)

В работе получено в явном виде выражение параметров граничных условий Р±(и) (1 = 1,2,...6) через элементы К-матрицы. Эти граничные условия получены в теоретической кристаллооптике впервые. Они являются наиболее общими для трехканального рассеяния. При отсутствии диссипации и закрытых каналов рассеяния коэффициенты являются вещественными функциями частоты света ы.

В разделах 6 - 9 рассмотрены различные частные случаи граничных условий (7) и обсуадена роль диссипации энергии. Паказано, что симметрия рассеяния относительно обращения времени при наличии диссипации проявляется в симметрии Б-матрицы по индексам каналов аналогично симметрии кинетических коэффициентов (теорема Онзагера). Вид граничных условий в значительной степени определяется требованием симметрии рассеяния относительно обращения времени, закон сохранения энергии при отсутствии диссипации приводит лишь к вещественности коэффициентов граничных условий. Сделан вывод, что все математически корректные граничные условия являются частными случаями условий (7) с точностью до их линейных комбинаций.

Вторая глава посвящена точному решению,нелокального уравнения Максвелла для некоторых модельных задач, актуальных в случае экситонов малого радиуса, рассмотрено нормальное падение света на кристалл кубической симметрии, занимающий полупространство г = гл > 0, п - 0,1,2... с линейным откликом на экситонах Френкеля. Модель кристалла с дефектом поверхности, используемая в настоящей работе, включает в себя кроме естественного возмущения, обусловленного наличием геометрической границы кристалла, учет приповерхностного возмущения, которое заключается 1) з изменении частоты резонансного электронного перехода для молекул в припо-

верхностном слое; 2) в отличии соответствующих дипольных моментов перехода; 3) в наличии дефекта взаимодействия, как молекул в первом слоб, так и молекул этого слоя со следующим слоем. На этом пути удается выяснить физический смысл коэффициентов граничных условий для сингулярного приповерхностного потенциала. Отметим,■ что данный подход приближенно справедлив и в случае экситонов большого радиуса, т.к. радиус экситонов Ванье-Мотта также мал по сравнению с длиной волны света в вакууме.

В первом и втором параграфах главы II получено соответствую-, щее рассматриваемой модели дифференциальное материальное соотношение. В третьем параграфе найдено точное решение системы уравнений, состоящей из волнового уравнения Максвелла и полученного дифференциального материального соотношения £3,53. Его математическое выражение является довольно сложным.

В четвертом параграфе методом решеточных функций Грина бп получено решение механической задачи об отражении экситона от дефектной границы кристалла [1] (см. также выражение (2))

2И ат 0вх(а,) I « .1.

1г -

где = е12вех*1"' = 1+12 — 60>0 з1п-0ех(ы) - амплитуда рассеяния механического экситона на приповерхностном возмущении (Б-штрица), бех(ш) - соответствующий фазовый сдвиг. Бех-матрица экситона выражается через пропагатор б0 0. Этот пропагатор описывает расшшвание пакета возбувденного состояния молекул приповерхностного слоя

Ь/Ь,г 1 -

е0 о --г-=»--.. (9.)

2соз а^(ш)-ехр(10е1(ш)) ьмаг+1Гг/2

г

I в*' "" г ь

где иг=и^+Лг(ш),Дг(ш)= - — соэ 0ех(и),Гг=2 — в!п 0ех(ы).

Из (9) следует, что взаимодействие возбужденного состояния поверхностной молекулы со сплошным спектром объемных экситонов приводит, вообще говоря, к сдвигу уровня и его уширению Гг(ы), Пропагаторы 8,>0 и б0 , равны

е1.о »бо,, = (Ь'/Ь) е^ох<ш> 60>0 . (10)

- 10 -

В пятом параграфе исследовано движение полюсов S-матрицы на плоскости волновых чисел при изменении силы'взаимодействия граничных молекул с объемом, а в шестом параграфе дана физическая интерпретация ее аналитических свойств. На примере модели экситона малого радиуса показано движение полюсов S-матрицы на плоскости волновых векторов при изменении силы связи поверхностного квантового осциллятора со сплошным спектром объемных осцилляторов (эк-ситонов).

В случае слабой связи I*« L. когда Дг и Гг « ш* - ыт, мы имеем задачу с дискретным уровнем на фоне сплошного спектра состояний объемных экситонов; при этом Гг(ыр является, как это видно из формулы (9) для GQ 0, константой затухания этого^ квазистационарного уровня, ш' - невозмущенной частотой, а Дг(ир - его сдвигом. Резонансная частота состояния лежит выпе края сплошного спектра urX4j,. В этой же частотной области квазистационарные состояния проявляются в оптических спектрах отражения. Амплитуда рассеяния экситона аа квазистационарном состоянии дается следующей формулой

о, _ _ 1Гр/2 (q + q)(q - q")

S ----я-*rr- , <t1)

" со-иг+1Гг/2 (q-qXqnq*)

S- матрица в этом случае имеет два симметричных относительно мнимой оси полюса на "нефизическом листе" Im q < 0 комплексной плоскости волновых чисел , расположенных вблизи вещественной оси. Обобщенная длина расееяния А(ы) имеет характерную резонансную зависимость от частоты Гг/2

A(u) -- где А_1(ы) = q (u) ctg Ö Гм). (12)

q^-iu-u.) « •

Это приводит нас к понятию квазистационарного поверхностного экситона. В диссертации содержится анализ проявления такого типа поверхностных экситснов в наблюдаемых спектрах отражения света.

В случае сильной^связи L'ZL для достаточно большого дефекта резонанса -l't = 5f - а L (достаточно глубокой потенциальной ямы на поверхности) от зоны объемных экситонов вблизи ее дна utj, отщеп-шется дискретный уровень или появляется виртуальный уро-' вень. Это приводит к "низкоэнергетическому" резонансу, характеризуемому энергией связи механического таммовского поверхностного экситона. Частота связанного состояния экситона выражается через длину рассеяния Ферми А0 формулой Бете-Пайерлса

- и -

h

ts Öex (L'/L)2

uT4ü = —Г ,где А = - lim-= A«j )=a

1 О i á U n ■*■ о **

0 (L'/L)2 - 2 - Л'/L .

(13)

длина рассеяния Ферми, со, - энергия поверхностного экситона. В оптических спектрах отражения в силу поляритонного эффекта проявляется частота и .определяемая условием Im Jf2(up)=Im Nex(wo). В континуальном пределе этот поверхностный дефект описывается механическим поверхностным потенциалом нулевого радиуса действия. Амплитуда рассеяния в этом случае дается выражением

1 - lA.q

Sex = -(14)

ех i +

Она имеет полюс на мнимой оси Еблизи начала координат q = i/A0, описывающий связанное состояние экситона на поверхности при Ао>0 или виртуальный уровень при AQ<0 (полюс на "нефизическом листе").

В третьей главе обсуждается важный частный случай граничных условий - приближение нулевого радиуса для приповерхностного потенциала. В первом параграфе граничные условия в приближении нулевого радиуса действия вводятся как граничные условия , обобщающие задачу одномерного рассеяния для сингулярного потенциала на случай многоканального рассеяния с учетом его специфики в кристаллооптике с пространственной дисперсией [1].

В первой главе были получены граничные условия общего вида(7), справедливые для произвольного.приповерхностного потенциала. Наховдение шести коэффициентов F1 граничных условий, которые для реальных систем могут иметь сложную частотную зависимость, представляет собой сложную и важную задачу. Конструктивным шагом на пути ее решения является разделение приповерхностного потенциала на две части: сингулярную сердцевину с толщиной приблизительно равной радиусу экситона Rex и дальнодействующую часть. Дальнодействующая часть может быть обусловлена, например, влиянием электрических полей приповерхностного слоя объемного заряда примесей на движение экситона. В третьей главе показано, как в рамках метода граничных условий можно, описать сингулярную сердцевину приповерхностного потенциала. Физический механизм образова-• ния короткодействующего приповерхностного потенциала может иметь как собственную, т.е. обусловленную свойствами кристалла-хозяина, так и несобственную, обусловленную примесями на поверхности или дефектами самой поверхности, природу. Параметры такого дефектного олоя, как-правило, неизвестны. Собственный приповерхностный по- 12 -

тенциал существует и в бездефектном ограниченном кристалле. В случае экситонов Ванье-Мотта он может Сыть' обусловлен несколькими факторами, характеризующими взаимодействие' экситона с поверхностью. Это, во-первых, потенциал зеркального изображения, сравнимый по величине с характерной кинетической энергией экситона « в приповерхностной области с размером порядка Н . Второй, иногда более существенный, механизм взаимодействия экситона с поверхностью также связан с его конечными размерами. На расстоянии, приблизительно равном боровскому радиусу экситона, его волновая функция вблизи границы сильно деформируется; -матричный элемент ди-польного момента перехода спадает вблизи поверхности. Оказывается не справедливым адиабатическое приближение. Эффективным в такой ситуации описанием неадиабатического потенциала конечного радиуса является асимптотический метод граничных условий. В асимптотической области вне сингулярной сердцевины справедливо адиабатическое приближение. Продолжая точное решение электродинамической задачи к границе при "выключенном" сингулярном потенциале, приходим к граничным условиям, которые, очевидно, также являются точными. Сингулярная сердцевина в силу малости ее характерного размера по сравнению с длиной волны голяритона может быть описана граничными условиями в приближении нулевого радиуса действия, они получаются из условия непрерывности электрического поля и имеют следующий вид

ДЕ = 0, А В = - 1?12Е(0) + 4Х1Р34Р(0), X2

Р.Р(0) = ЛР* (0) + Р,.Е(0). (15)

° • \i3T-

В многоканальной задаче светорассеяния полярятонов на границе раздела кристалл-вакуум возмущением является переходной пограничный слой. Например, вследствие изменения в приповерхностной области силы осциллятора. Поэтому приповерхностный потенциал представляет собой в общем случае не.чисто механическое, а . электродинамическое возмущение. Следовательно, приближение нулевого радиуса следует понимать'в терминах теории многоканалъного рассеяния. Граничные условия в приближении потенциала нулевого радиуса действия оказываются трехпараметрическими.

В первом параграфе этой главы показано, что решение, полученное во второй главе, в континуальном пределе длинных волн соответствует граничным условиям с нулевым радиусом действия. Это позволяет выяснить физический смысл коэффициентов граничных условий (15). Из сравнения точного решения второй главы с амплитудой

светоотражения, полученной из граничных условий (15), можно пака зать [1], что Р12=-4г(а/Я)х*,

üf/чь

где х' ---имеет смысл поляризуемости "мертвого

u - + 1Г'/2

слоя", 7 = а3, ?б = -А./А(ш), Рзл = (а/Л.)(т]-1)- Таким образом, параметр Р6 связан непосредственно с длиной рассеяния А, параметр ?12 характеризует мощность "мертвого слоя" как электродинамического дельтаобразного потенциала, параметр Рзд определяется изменением силы осциллятора и межмолекулярного взаимодействия, причем величина т) равна т] = Ьй£ /L'dj.

Во втором параграфе обсуждаются особенности в спектрах отражения вблизи порога канала, соответствующего поляритону верхней ветви. Эти особенности расположены вблизи частоты продольного экситона uL и связаны с корневой особенностью q2 « (ш-с^) закона дисперсии этого полярит на. Наличие этой особенности приводит к следующим следствиям: в пренебрежении затуханием волновой вектор при переходе через порог из чисто мнимого становится вещественным; кроме тс-о, график зависимости волнового вектора от частоты вблизи порога имеет вертикальную касательную, т.е. справед-dq?

ливо неравенство ^ »1. Во втором параграфе показано, что тогда могут проявляться особенности в коэффициентах светорассеяния на частоте

Остальная часть главы III посвящена сравнению теоретических спектров светоотражения с экспериментальными для толстых (теоретически полубесконечных) кристаллов и тонких кристаллических пластинок. Описание наблюдаемых спектров опиралось на следующие результаты. Механические поверхностные и квазистационарные экситоны могут быть учтены уже в механическом граничном условии Р + А«Р'=0 через длину рассеяния А с помощью формул (12,13). Механические экситоны появляются в спектрах отражения ниже поперечной частоты (jKWj, в виде резонансов дисперсионной формы, спектральное положение и амплитуда котороых определяются одним параметром AQ. Поверхностные квазистационарные состояния проявляются выше поперечной частоты ш>С1)Е в виде узких пиков или минимумов ; они сильно зависят от их спектрального положения относительно пороговой частоты.

Коэффициент Г12 учитывает приповерхностный "мертвый слой", содержащий клрссические осцилляторы или локализованные экситоны.

U -

Величина Р12 равна Р12 = - (О/Л.) (еа-1), где й - толщина мертвого слоя,приблизительно р'.-.ная радиусу экситона, - диэлектрическая проницаемость мертвого слоя. Проницаемость' мертвого слоя может состоять из резонансной и нерезонансной частей 7,/2

Р12 = Р1(2} + 1Г:- • <1б>

12 12 1 и - О), + 17/2

Нерезонансная часть учитывает собственный мертвый слой, обусловленный конечным радиусом экситона и приводящий к "спайку" в спектре отражения на частоте продольного экситона. Эта часть коэффициента определяется поляризуемостью состояний, далеких от эк-ситонного резонанса, например, фоновой диэлектрической проницаемостью е0 : - (й/\)(е0 - 1). Резонансная часть коэффициента Р12 может быть обусловлена экситонами, локализованными на поверхностных центрах. Такие экситоны, локализованные в трехмерных (в отличие,' например, от механических поверхностных экситонов там-мовского типа) потенциальных ямах, проявляются в оптических спектрах отражения подобно примеси. Их генезис из объемных экситонных состояний проявляется, как отмечалось Травниковым и Селькиным, в двух особенностях, играющих важную роль при интерпретации эксперимента. Оба эти свойства характерны для слабосвязанных экситон-но-примесных комплексов. Во-первых, резонансная частота ы1 локализованного экситона сдвинута в длинноволновую область по отношению к дну зоны объемных экситонов с^ на величину энергии связи Аш: - Ли. Если энергия связи не слишком велика по сравнению с продольйо-поперечшм расщеплением Аы « ы1Т, то частота ы1 остается в области экситонного резонанса. Во-вторых, для слабосвязанных экситонов характерна большая сила осциллятора в расчете на один примесной комплекс. Величина г, в формуле (16) пропорциональна концентрации поверхностных центров локализации и силе осциллятора комплекса; ш1 - частота соответствующего оптического перехода, который проявляется также в спектре люминесценции .[21.

На базе этих результатов для большой группы образцов экспериментальные спектры отражения впервые удовлетворительно интерпретированы на основе теории [1,23. Таким образом, приближение нулевого радиуса действия оказалось оправданным. Это утверждение хорошо коррелирует с результатами экспериментальных работ, которые дополнительно подтверждают существование вблизи поверхности кристалла потенциала типа жесткой сердцевины с радиусом порядка радиуса экситона, малым по сравнению с длиной волны света.

В приложения к диссертации вынесены несколько громоздкие вычисления вспомогательного и иллюстративного характера, а также некоторые положения, разъясняющие содержание результатов в основном тексте работы.

Основные результаты диссертации отражены в следующих публикациях:

1. Тампель И.Б., Шехтман В.Л., Широкоброд O.E., Якубов Д.Ф. Граничные условия в кристаллооптике с пространственной дисперсией для приповерхностного потенциала с нулевым радиусом действия.//ФТТ. 1989. Т.31.-В.1. С. 69-77.

2. Травников В.В., Шехтман В.Л., Широкоброд O.E. Локальные поверхностные экоитокь! в модели переходного пограничного слоя нулевого радиуса действия.//Экситоны в полупроводниках - 88. Всесоюзное совэщ. Тезисы докл. Вильнюс. 1988. С.47-48.

3. Шехтман В.Л., Широкоброд O.E. К кристаллооптике с пространственной дисперсией.//Опт..и спектр.1986.Т.60.В.5.С.1089-1092.

4. Шехтман В.Л., Широкоброд O.E. Граничные условия в кристаллооптике с пространственной .дисперсией. //Опт. и спектр. 1987. Т.62. N.3. С.698-701.

5. Шехтман В.Л., Широкоброд O.E., Якубов А.Ф. К кристаллооптике с учетом пространственной дисперсии.//Опт. и спектр. 1987. Т.63. N.6. С.1371-1373.