Неэмпирические расчеты квадрупольных переходов в рентгеновских спектрах монооксидов 3D-металлов и интенсивности объемного и мультипольного плазмона в спектрах характеристических потерь простых металлов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Луняков, Юрий Вилорьевич
АВТОР
|
||||
кандидата физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Владивосток
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1998
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
'Х <4 На правах рукописи
ЛУНЯКОВ Юрпй Вплорьеппп
НЕЭМПИРИЧЕСКИЕ РАСЧЕТЫ КВАДРУПОЛЬНЫХ ПЕРЕХОДОВ В РЕНТГЕНОВСКИХ СПЕКТРАХ МОНООКСИДОВ ЗБ-МЕТАЛЛОВ И ИНТЕНСИВНОСТИ ОБЪЁМНОГО И МУЛЬТИПОЛЬНОГО ПЛАЗМОНА В СПЕКТРАХ ХАРАКТЕРИСТИЧЕСКИХ ПОТЕРЬ ПРОСТЫХ МЕТАЛЛОВ
01.04.07 — физика твердого тела
АВТОРЕФЕРАТ
диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук
Владивосток — 1998
Работа выполнена в Институте автоматики и процессов управления . Дальневосточного отделения РАН
Научные руководители — член-корреспондент РАН,
профессор В. Г. Лнфшнц; кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник Н. В. Добродей
Официальные оппоненты — доктор физико-математических
паук, старший научный сотрудник В. Г. Заводинский
кандидат физико-математических наук, доцент Л. Л. Афремов
Ведущая организация — Институт химии ДВО РАН
(г. Владивосток)
Защита сострптся мая 1998 года в / У часов на
заседании диссертационного совета К 003.30.02 в Институте автоматики и процессов управления (ИАПУ) ДВО РАН по адресу: 630041, Владивосток, ул. Радио 5.
С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ЙАПУ ДВО РАН.
Автореферат разослан Г 1998 г.
Ученый секретарь диссертационного совета к. ф.-м. н. ----
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность работы. В настоящее время широко распространенными методами экспериментального изучения электронного строения вещества являются методы рентгеновской эмиссионной и абсорбционной спектроскопии, а также спектроскопии характеристических потерь энергии электронами (ХПЭЭ). Методы рентгеновской эмиссионной спектроскопии (РЭС) позволяют исследовать распределение электрон. ион плотности в объеме. Методы спектроскопии ХПЭЭ позволяют получить информацию о распределении электронной плотности вблизи поверхности. Диаграммные линии в рентгеновских спектрах можно описывать, используя представление об одиочастичных электронных переходах, в то время как формирование объемного (ОП), мультиполь-пого (МП) и поверхностного плазмона (ПП) в спектрах ХПЭЭ молено объяснить, используя представление о коллективных электронных возбуждениях. Для изучения как одиочастичных, так и коллективных возбуждений можно использовать математический аппарат, разработанный в рамках теория функционала локальной электронной плотности,. впервые сформулированной Хоэнбергом ii Коном [1].
Одним из наиболее традиционных объектов исследования на основе метода ФЛП являются переходные металлы п пх соединения, поскольку приближение локальной плотности хорошо списывает системы с локализованными d-электрсиамп. В экспериментальных рентгеновских спектрах помимо диаграммных линий зачастую наблюдаются различного рода сателлиты, которые могут Сыть связаны с мпогоэлектрон-ншт эффектами, не учтенными в однозлектронном приближении. Появление дополнительных линий в спектрз ташке мгвкет объясняться тем, что наряду с электрическими дшголышма переходами п спектр могут давать вклад электрические квадрупольпые переходы. До 'скх пор остается по до конца ясным г,опрос, какую роль играют квадру-польные переходы в формировании MKgrРЗС соединений переходных металлов IV периода. Существует точка зрения, что появление высоко-зяергетическях сателлитов a M К/г РЭС соединенна Sd-металлов обусловлено именно квадрупольиыми переходами с валентных состояний на ls-урозень металла [2]. Наиболее интересными объектами исследо-
врчия в этом смысле являются оксиды переходных металлов с заполня-' ющейся ЗсЬоболочкой, которые представляют собой соединения с широким спектром физико-химических свойств: от полуметаллов (ТЮ, УО) и полупроводников (МпОг) до диэлектриков (ТЮ2, МпО, ЕеО, .. СоО, №0, СиО). Особый интерес представляют молекулярные монок-сиды, физико-химические свойства которых не" были, до конца изучены до настоящего времени.
При изучении поверхности методами спектроскопии ХПЭЭ возникает вопрос о локализации энергетических потерь рассеянными электронами. Известно, что в экспериментальных ХПЭЭ-спектрах ОП наблюдается зачастую даже тогда, когда вероятность глубокого проникновения в вещество падающих частиц очень невелика -— при малых энергиях рассеяния [3] или скользящем падении [4]. Является ли наличие ОП в экспериментальном спектре свидетельством того, что какая-то часть электронов проникает в вещество, или соответствующие объемные плазменные колебания могут возбуждаться, при рассеянии над поверхностью? Исследование этой проблемы имеет фундаментальное : значение. Также представляет интерес исследование возбуждения МП в зависимости от глубины проникновения электронов в вещество. Расчеты функции отклика, соответствующей рассеянию электронов над поверхностью, дают очень малую интенсивность МП [5], в то время как в эксперименте интенсивность МП зачастую сравнима с интенсивностью ПП. Расчеты интенсивности МП с учетом проникновения падающих электронов в глубину вещества не выполнялись до настоящего времени.
Исследование возбуждения ОП в простых металлах можно выполнять в рамках кваэиклассическпх моделей с резкой границей вещество-вакуум. Для расчета МП необходимо использовать модели, позволяющие воспроизвести сложный профиль поведения электронной плотности в приповерхностной области. Наиболее точно воспроизвести поведение электронной плотности вблизи поверхности в случае простых ■ металлов позволяют одночастичные волновые функции, полученные на основе метода ФЛП в модели желе. В данной работе для расчета объемных плазменных колебаний были использованы квазиклассиче-
ские модели с резкой границей, тогда как расчеты мультипольных колебаний выполнялись с использованием самосогласованных волновых функции в модели желе.
Целью работы являются расчеты интенсивности диполь'ных и ква-друпольных переходов в рентгеновских эмиссионных спектрах молекулярных и твердофазных монооксидов Зс1-металлов, а также иссле-' дование влияния геометрии рассеяния на интенсивность объемного и мультниольиого плазмона в спектрах ХПЭЭ.
Задачи исследования:
- Расчет интенсивности-электрических дииольных и квадруиоль-ных переходов в рентгеновских спектрах молекулярных и твердо-, фазных мояоокспдов Зс1-металлов.
- Изучение механизма возбуждения объемного плазмона при рассеянии электронов над поверхностью твердого тела.
- Исследовайие влияния диполыгого взаимодействия атомов, периодически расположенных в плоскости поверхности, на интенсивность объемного плазмона при рассеянии электронов над поверхностью. ~
- Расчеты интенсивности мультиполького плазмона в зависимости от глубины проникновения электронов в вещество в модели желз на основе метода ФЛП.
Научная новизна. В работе впервые проведены расчеты относительной интенсивности электрических квадрупольных переходов в рентгеновских спектрах монооксидоз Зс1-металлов — как молекулярных, так а твердофазных. Показаны причины большой интенсивности квадрупольных переходоз в рентгеновских спектрах монооксидоз тяжелых 3<1-металлов при малой их интенсивности в спектрах отдельных атомов. Исследован механизм возбуждения объемных плазменных колебаний при рассеянии электронов без проникновения В вещество. Проведена оценка влияния пространственной периодичности расположенных вблизи поверхности, атомов на интенсивность ОП при рассеянии элёктроноз над поверхностью. Выполнен расчет интенсивности МП в
спектрах ХПЭЭ калия в зависимости от глубины проникновения падающих электронов.
Научная и практическая ценность. В настоящей работе приводятся доказательства того, что квадруПольные переходы могут давать вклад в формирование высокоэнергетических сателлитов в МКр-РЭС монооксидов тяжелых З^-металлов, что необходимо учитывать при интерпретации экспериментальных рентгеновских спектров. Рассмотренная в работе проблема возбуждения объемного плазмона при-рассеянии электронов без проникновения в вещество имеет фундаментальное значение для понимания механизма формирования объемного пика в экспериментальных спектрах ХПЭЭ при рассеянии электронов малых энергий или при скользящем падении. Показано, что таким механизм мом является пространственная дисперсия, учет которой даже в простейших моделях приводит к появлению ОП в спектре. Дипольное взаимодействие расположенных вблизи поверхности атомов дает дополнительный вклад в пространственную дисперсию и интенсивность ОП. Что касается МП, то для получения интенсивности МП, сравнимой с экспериментом, недостаточно ограничиваться процессом рассеяния электронов над поверхностью. Как показывают квантовомехани-ческие расчеты в модели желе, основным механизмом возбуждения МП является проникновение электронов в глубину вещества.
Апробация работы. Основные. результаты работы докладывались и обсуждались на: -16-й европейской конференции по физике поверхности (Генуя, Италия, 1996 г.), 7-й международной конференции по электронной спектроскопии (Чиба, Япония, 1997), XV научной школе-семинаре "Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь" (Новоуральск, 1997), Региональной естественно-научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых (Владивосток, 1997) и Региональной естественно-научной конференции студентов, аспирантов и молодых ученых по физике полупроводниковых, диэлектрических и магнитных материалов (Владивосток, 1997). Всего по теме диссертации опубликовано 10 печатных работ.
Автор представляет к защите следующие научные положения:
• МЛГ^-рентгеновские эмиссионные спектры молекулярных и твердофазных монооксидов легких 3<1-металлов формируются в основном посредством электрических дшгольных переходов с валентных состояний, с то время как в М/^спектры моиооксидов тяжелых 3<1-металлов могут давать заметный вклад электрические квадру-польные переходы.
• Электрические квадрупольные переходы могут давать существенный вклад в рентгеновские эмиссионные LÄ^-спёктры молекулярных монооксидов 3<1-металлов от СгО до СиО.
» Учет пространственной дисперсии позволяет описывать процесс возбуждения объемного плазш'на прп рассеянии электронов, без проникновения в вещество.' "
с
в При рассеянии электронов над поверхностью в возбуждение объемного плазмона заметный вклад дает дппольное взаимодействие расположенных вблизи поверхности атомов.
в Проникновение электронов в глубину вещества является основным механизмом, отвечающим за возбуждение мультипольного плазмона в простых металлах.
Объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, выводов и списка цитируемой литературы, включающего 152 наименования. Общий объем диссертации составляет 118 страниц, в том числе 6 таблиц, 20 рисунков.
СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ
Во введении обоснована актуальность .темы, сформулированы цели п задачи работы, а также основные положения, выносимые на защиту.
В .первой главе описываются основные положения теории функционала локальной плотности (ФЛП) и её применение к расчету одно-частнчных и коллективных возбуждений. Приближение локальной плотности часто используется для расчета рентгеновских спектров
соединений переходных металлов,. поскольку в отличие от приближения Хартри-Фока оно позволяет более точно учитывать обменно-корреляционные эффекты в системах, имеющих локализованные (1-электроны. Пользуясь определением матрицы диэлектрической про-., ницаемости в ПХФ, можно использовать формализм теории ФЛП для описания коллективных возбуждений. В приближении хаотических фаз или в гидродинамическом приближении можно получить аналитические выражения для матрицы нелокальной диэлектрической проницаемости.
Во второй главе рассматриваются основные методы расчета рентгеновских спектров й спектров характеристических, потерь, а также основные свойства нормальных мод коллективных колебаний. Для исследования локализованных возбуждений, таких, как рентгеновские переходы, рядом преимуществ обладают кластерные методы расчета. В отличие от зонных методов они позволяют рассчитывать электронное строение изолированных молекул и локализованных дефектов в кристалле. Описываются основные принципы МО ЛКАО-приближенйя и обсуждается метод дискретного варьирования, программная реализация которого была использована при расчете днпольных и квадрупольных переходов в рентгеновских спектрах [6]. Ранее .при расчетах рентгеновских спектров обычно ограничивались дппольным приближением. Однако существует точка зрения, что квадрупольные переходы дают вклад в формирование сатедлитной структуры в МКр-РЭС соединений Зс1-металлов [2]. Что касается коллективных электронных возбуждений, ПП и ОП можно получить в рамках простых квазиклассических моделей, в то время как для описания возбуждения МП необходимо учитывать сложный профиль электронной плотности вблизи поверхности. Одной из наиболее удобных моделей для этого является модель желе, основанная- на решении одномерного уравнения Шредин-гера с использованием метода ФЛП. Модель желе хорошо оНисывает дисперсию ПП и МП в простых металлах, в то время как при возбуждении ОП большую роль играют взаимодействия нормальных колебаний с квазичастичными Возбуждениями. Модели, не учитывающие зоннук структуру и обменно-корреляционные эффекты, позволяют воспроиз-
пести только начальный участок дисперсионной кривой ОП, когда дисперсия квадратична по q. При больших ? взаимодействия с квазичастичными возбуждениями ослабляют дисперсию ОП и наблюдаются расхождения между теорией и экспериментом.
Таблица 1: Интегральные интенсивности электрических квадруполь-ных переходов с валентных орбиталей на остовные уровни металла (эмиссия) и с остовных уровней на валентные (абсорбция) в процентах соответствующих интенсивиостей дппольных переходов для молекулярных монооксидоз переходных 3<1-метзллов.
Спектр ТЮ УО СЮ МцО РеО СоО МЮ СиО гпо
эмиссия
Ь"1 0.2' 0.7 1.1 7.0' . 8.0 1э:о 46.4 54.8 217.0
1.6 3.2 9.2 27.0 20.0 42.0 106.0 160.7 539.0
31.0
абсорбция
0.7 1.5 3.0 5.6 16.0 10.0 3.0 4.1
2-9~1 ■ 2.8 3.8 8.4 10.0 30.0 12.0 4.0
В третьей главе обсуждаются результаты расчета интенсивиостей электрических квадрупольных переходов в рентгеновских спектрах монооксидоз Зс1-металлов. Как ;показано в таблице 1, интенсивность квадрупольных переходов в I»-1 (МЯ^-эмиссионпьгх спектрах молекулярных монооксидов достаточно невелика з случае ряда мотгоок-сндов от ТЮ до РеО и становится существенна, начиная с СоО. В 2в-1-эмиссионных спектрах интенсивность квадрупольных переходов больше, чем в 1я~'-эмиссионных спектрах и становится заметной уже в случае СгО. В случае ZnO интенсивность квадрупольных переходов также существенна в 38-1-эмиссионных спектрах. Объяснением столь большого вклада квадрупольных переходов в рентгеновские спектры является то, что при сравнимых по абсолютной величине квадратах матричных элементов оператора диполыюго и. квадруполького момента МО ИКАО-коэффициенты при Зр и 4р-орбиталях металла, которые дают наиболее интенсивные дппольные линии в спектре, почти на два порядка величины меньше коэффициентов при Зс1-орбнталях.
атомный номер
Рис. 1: Интегральные интенсивности электрических¿квадрупольных переходов с валентных состояний в I»-1 п 2в-1 эмиссионных спектрах по отношению к интенсивностям дипольных переходов (слева) и отношения маллшсековских заселенностей валентных МО монооксидов переходных металлов (справа).'
Как показано на рис. 1, с ростом атомного номера металла происходит возрастание малликеновской заселенности Зс1-состоянин, что приводит к росту относительной интенсивности квадрупольных переходов.
Для моделирования твердофазных монооксидов был использован традиционный кластерный подход с выбором минимального кластера в виде МеО^0'. Таюке, как и в случае двухатомных молекул, квадру-польные переходы вносят ощутимый вклад в и 2в-1-эмиссиошше спектры, начиная с МпО (таблица 2). В настоящее время трудно сказать, могут ли квадрупольиые переходы заметно повлиять на форму экспериментальных МЯ^спектров монооксидов тяжелых металлов, поскольку эти соединения являются Мотт-Хаббардовскими изоляторами и интенсивность спектральных линий для них нельзя рассчитывать в одно зле к тронном приближении. Однако согласно правилу сумм для эмиссионного спектра интегральная интенсивность дипольных и квадрупольных переходов, полученная в одноэлектронном приближении, должна быть верной. Таким образом, результаты расчетов по-
называют, что электрические квадруполыше переходы могут давать заметный вклад в Ме I«-1 и Ме 2в-1-эмисспопныс спектры мопоок-сндов тяжелых Зс1-металлов IV периода, в то время как. их вклад в спектры монооксидов легких 3(1-мсталлов пренебрежимо мал.
Таблица 2: Интегральные интенсивности электрических квадруполь-ных переходов с валентных состояний на остовные уровни металла (эмиссия) в процентах соответствующих интенспвпостсй дипольиых переходов для кластеров МеОд0-.
Спектр УОГ МпО«и- РеОГ СоОГ Нйю?^
ь-1 2 8 15. 17 23 22
2 9 • 14 20 23 32
В четвертой главе обсуждаются результаты расчета интенсивности неупругого рассеяния электронов над поверхностью твердого тела в пространственно-дисперсионной среде с резкой границей. Интенсивность неупругого рассеяния пропорциональна функции поверхностных потерь (ФПП), которая получается при численном решении интегро-дифференцнальных уравнений, представляющих собой обычные материальные уравнения в пространственно-дисперсионной среде:
. 0(г, ш) = е(г - эд,и>Щг',ед,ш)йг', г < О,
0(г,дц,и>) =В(2,9,|,ш), г > 0| • (1)
где Ю — вектор диэлектрического смещения, В — электрическое поле и е(г,<7||, ш) — нелокальная диэлектрическая проницаемость. ФПП в случае рассеяния над поверхностью можно представить в виде:
¿ = ~/т(Ф(0) + 1), (2)
где Ф(0) — полный потенциал при 2=0.
В гидродинамическом приближении система уравнений (1) имеет аналитическое решение и ФПП (2) содержит слагаемое, подчиняющееся закону дисперсии ОП. Однако, как мы видим на рис. 2, интенсивность ОП в гидродинамическом приближении получается пренебрежимо мала. Характерная особенность в области энергии ОП наблюда-
S
X
г
А —Гиббомса
— Яиндхерда
Л
\ \ л \
/ \
отрицательная вторая пронзведная
Рис. 2: Функция поверхностных потерь полученная при Çj| = 0.384л-1 с использованием гидродинамической, линдхардовской и гиббонсовской диэлектрической проницаемости
о, oV
ется только на отрицательной второй производной от ФПП (пунктирная кривая на рис. 2). Расчеты с использованием линдхардовской и гиббонсовской'диэлектрической проницаемости дают аналогичные ре-зз'льтаты. Таким образом учет пространственной дисперсии позволяет объяснить' возбуждение ОП при рассеянии электронов без проникновения в вещество. Большая интенсивность ОП в экспериментальных спектрах может быть связана с другими механизмами возбуждения ОП, например с дипольным взаимодействием расположенных вблизи поверхности атомов. . ~
Рис. 3: Схематическое представление , . { , модели точечных диполей
■ ¿t^ggàz
2-е, — 'f'-'f f- 111
Для оценки днполыюго взаимодействия расположенных вблизи поверхности атомов Использовалось аналогичная, модель пространственно-дисперсионной системы с резкой границей, в которую помещены плоскости с периодически расположенными точечными диполями (рис. 3). Материальные уравнения для такой системы будут выглядеть аналогично (1) с тем отличием, что" в полное электрическое поле будет давать вклад поле, создаваемое индуцированными диполь-ными моментами. Неизвестные днпольные моменты могут быть пай-
дены из материального уравнения с1к = аЕ^, где — эффективное поле, действующее на 1с-тый диполь, а — поляризуемость диполя. После того, как найден полный потенциал и все днпольные моменты, ФПП в случае рассеяния над поверхностью определяется выражением (2). При получении решения использовалось дополнительное упрощающее предположение, что плоскости с диполями расположены достаточно глубоко в веществе, так что полная нелокальная диэлектрическая проницаемость системы е(дг,кг,д^,ш) достигает своего объемного значения кг).
_!___1__1_
04 03 1.2
Энергия потерь т/о
Рис. 4: Функция поверхностных потерь, полученная для поверхности А1(100) при различном количестве плоскостей с точечными диполями
Расчеты были выполнены для дц = 0.384.4-1, расстояния между точечными диполями были взяты в соответствие с параметрами решетки для Поверхности АЦ100) и А1(111). Результаты расчетов показали (рис. 4), что с увеличением количества плоскостей с диполями происходит заметное возрастание интенсивности ОП до тех пор, пока при некотором максимальном количестве плоскостей она не достигает насыщения. Для поверхности А1(111) расчеты дают аналогичные ре-
зультаты, что и для поверхности А1(100). Показано, что точечные диполи дают дополнительную аддитивную компоненту в ФПП (2), определенную для рассеяния электронов над поверхностью. Появление этой компоненты объясняет заметное возрастание интенсивности ОП даже в случае небольшого количества плоскостей с точечными диполями. Результирующая интенсивность ОП оказывается такого же порядка величины, как и в экспериментальных спектрах ХПЭЭ.
В пятой главе обсуждаются результаты расчета ФПП для металла с г, = 5 п плотностью, близкой к плотности калия. ФПП для случая рассеяния электронов на некотором расстоянии с до поверхности (с может иметь произвольный знак) определяется выражением:
Ь.(оМц) = Ы}™ рех1(г)Ф(г)<1г, ' (3)
где Ф — полный потенциал, который находится при решении интегро-дифференциального уравнения:
. Здесь ц) — внешний потенциал, \(г,г',ы)— диэлектриче-
ская восприимчивость, которая в ПХФ определяется формулой:
х /(Р1г + Р,|) ~ /(Р2г + Р|[ + Ч||) (5)
2{и + ¿0+) + р1 - +р1 - (Р|| +
В качестве одноэлектронных волновых функций Фр(г) при расчете \(г,г',ш) использовались самосогласованные волновые функции, связанных состояний, полученные Лангом в модели желе с обменно-корреляционным потенциалом Хедина-Лундквиста для различных значений г,. Численное решение уравнений (4) с граничными условиями Ф(г) -+ е±,«г было получено с использованием недавно разработанного комплекса программ, реализующего описанный выше формализм.
Расчеты ФПП для металла с г, = 5 при энергии падения электронов Ер = 15 эВ ц углах падения и отражения 0,- = 45° и 0/ = 60° показали, что при увеличении глубины проникновения электронов от
Рнс. 5: Зависимость функции поверхностных потерь от глубины проникновения падающих электронов с в металле с г„ — 5. Глубина проникновения приведена в единицах расстояния между атомными плоскостями для поверхности К(111).
О до 4 атомных плоскостей происходит сильное возрастание интенсивности МП (рис. 5). Можно предположить, что рассеяние электронов в эксперименте происходит на глубине 1 -г 2 атомных плоскостей. При проникновении электронов на такую глубину интенсивность МП получается сравнима с экспериментальной (рис. 6). Дисперсия МП для калия находится в согласии с теоретическими результатами, полученными в работе [5]. Таким образом на примере калия было показано, что основной механизм возбуждения МП в простых металлах связан с проникновением падающих электроноз в глубину вещества. При рассеянии электронов над поверхностью интенсивность МП становится пренебрежимо мала по сравнению с интенсивностью ПП. Для того, чтобы объяснить достаточно большую интенсивность МП в экспериментальных спектрах ХПЭЭ, необходимо учитывать проникновение электронов на глубину 1 2 атомных плоскостей.
0.4 0.6 0.8 1.0 1.2
Энергия, со/сор
Рис. 6: Экспериментальный и теоретический спектры ХПЭЭ калия. Теоретический спектр получен для глубины проникновения с = —1 и с == —2..
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
1. Квадрупольные переходы могут давать заметный вклад в
и. 2«-1-эмиссионные. спектры молекулярных монооксидов Зс1-металлов. начиная с МпО н СгО соответственно. В случае 2пО интегральная интенсивность квадрудольных переходов более чем в 2 раза превышает интенсивность дипольных переходов в 1б~1-эмисснонных спектрах и более чем в 5 раз превышает интенсивность дипольных переходов в 2в~'-эмиссионных спектрах.
2. Квадрупольные переходы в 1э-1 и 2я-1-эмиссионных спектрах твердофазных ¡уюнооксидов одного порядка величины с квадру-польными переходами, в 1в_1-эмиссионных спектрах молекулярных монооксидов и становятся заметны начиная с МпО (около 10% интенсивности дипольных переходов).
3. Модели, учитывающие пространственную дисперсию вещества, позволяют описать возбуждение объемного плазм^на при рассе-
янии электронов над поверхностью без проникновения в объём.
4. Дипольное взаимодействие расположенных вблизи поверхности атомов приводит к значительному увеличению интенсивности объемного плазмона в алюминии при рассеянии электронов над по' верхностью. Результирующая интенсивность объемного плазмона
становится одного порядка величины по сравнению с интенсивностью объемного плазмона в экспериментальных ХПЭЭ спектрах.
5. Функция поверхностных потерь и функция отклика, рассчитанная без учета проникновения электронов в вещество, не дает доста-. точную интенсивность МП для того, чтобы он был наблюдаем в эксперименте.
6. Основным механизмом, отвечающим за возбуждение МП в простых металлах является проникновение падающих электронов в глубину вещества.
7. Увеличение глубипы проникновения падающих электронов приводит к сильному возрастанию интенсивности мультипольного плазмона в спектрах ХПЭЭ калия по сравнению со случаем рассеяния над поверхностью.
СПИСОК НАУЧНЫХ РАБОТ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ
1. N, V. Dobrodey and Yu. V. Luniakov. Intensities of electric quadrupole transitions in the X-ray spectra of transition 3d-metal oxides// Physica Scripta - 1994 - V. 50, P. 19-24.
2. N. V. Dobrodey and Yu. V. Luniakov. Electric quadrupole transitions in the X-ray spectra: transition 3d-metal oxides// Phys. Rev. A.~ 1995 - V. 51, № 6, P. 1057-1062.
3. V. Yu. Nazarov and Yu. V. Luniakov. Indirect bulk plasmon generation by electrons reflected above the solid surface// Phys. Rev. B-1995 - V. 52, № 16, P. 12414-12418.
4. V. Yu. Nazarov and Yu. V. Luniakov, Indirect bulk plasmon generation in the model with smooth surface: RPA calculation// Abstracts of the 16-European Conference on Surface Science, Genova, Italy, Sept. 1996.
5; V. Yu. Nazarov and Yu. V. Luniakov, Multipole surface plasmon excitation enhancement in metals// 7th International Conference on Electron Spectroscopy, Chiba, Japan, Sept. 1997, P. 35.
6. V. Yu. Nazarov and Yu. V. Luniakov, Bulk plasmon generation due to electrons reflected above the laterally periodic surface: Lorentz-Lorenz mo del// 7th International Conference on Electron Spectroscopy, Chiba, Japan, Sept. 1997, P. 97.
7. V. Yu. Nazarov and Yu. V. Luniakov, EELS of surfaces and inter- . faces: penetration dependent mcchanisms of plasmon exitation// The fourth international symposium on atomically controlled surfaces and interfaces, Book of abstracts, Waseda University, Tokyo, Japan, Oct. 1997, P. 140.
8. H. В. Добродей, Ю, В. Луняков. Электрические квадрупольные переходы в рентнгеновских спектрах оксидов переходных металлов// Региональная естественно-научная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых, Тезисы докладов, Владивосток, декабрь 1997, С. 75.
9. В..10. Назаров, Ю. В. Луняков. Возбуждение объемного плазмона при рассеянии электронов над поверхностью с двумерной иерио-• личностью: модель точечных диполей// Региональная конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по физике полупроводниковых, диэлектрических и магнитных материалов, Тезисы докладов, Владивосток, декабрь 1997, С. 6.
10. В. Ю. Назаров, Ю. В. Луняков. Проблема локальности возбуждения плазменных колебаний в ХПЭЭ спектроскопии поверхности// XV научная школа-семинар "Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь", Тезисы докладов, Новоуральск, декабрь 1997.
Личный вклад автора: автор принимал участие в разработке комплекса программ для расчета спектров неупругого рассеяния в модели желе и лично проводил расчеты спектров ХПЭЭ простых металлов и рентгеновских спектров монооксидов Зс1-металлов.
. ЦИТИРОВАННАЯ ЛИТЕРАТУРА
[1] Hohenberg P., Kohn W. Inhomogeneous electron gas// Phys. Rev-1964 - V. 136, № 3. - P. 864-871.
[2] Okura Т., Kanazawa Т., Molecular orbital calculation of ТШГд energy// Journ. of Mat. Sci. Lett. - 1990 - V. 9, № 7 - P. 790-792.
[3] Baragiola A. R. and Dukes C. A. Plasmon assisted electron emission from A1 and Mg surfaces by slow ions// Phys. Rev. Lett.- 1996 - V. 76, № 14. - P. 2547-2550.
[4] Okuno K., Ito Т., Iwami M., and Hiraki A., Presence of crytical Au-film thickness for room temperature interfacial reaction between Au(film) and Si (crystal structure)// Solid St. Commun.- 1980 - V. 34, № 6-P. 493-497.
[5] Tsuei K.-D., Plummer E. W.? Liebsch A., Pehlke E.; Kempa K., P. Bakshi, The normal modes at the surface of simple metals// Surf. Sci.-1991:-V. 247-P. 302-326.
[6] Гуцев Г.Л., Левин A.A. Исследование электронной структуры молекул самосогласованным дискретных! вариационным Хо-методом в базисе численных хартри-фокозских функций. I. Общее описание процедуры// Журн. структур, химии.- 1978 - т. 19, № 6,- С. 976981.
ЛУНЯКОВ Юрий Вилорьевич
НЕЭМПИРИЧЕСКИЕ РАСЧЕТЫ КВАДРУПОЛЫ1ЫХ ПЕРЕХОДОВ В РЕНТГЕНОВСКИХ СПЕКТРАХ МОНООКСИДОВ ЗБ-МЕТАЛЛОВ И ИНТЕНСИВНОСТИ ОБЪЁМНОГО И МУЛЬТИПОЛЫЮГО ПЛАЗМОНА В СПЕКТРАХ ХАРАКТЕРИСТИЧЕСКИХ ПОТЕРЬ ПРОСТЫХ МЕТАЛЛОВ
АВТОРЕФЕРАТ
Подписано к печати 15.04.98 г. .
Усл. п.л. 1,3. Уч.- изд. л. 0.8. Формат 60x84/16
Тираж 100. Заказ 9.
Издано ИАПУ ДВО РАН. Владивосток, Радио, 5 Отпечатано участком оперативной печати ИАПУ ДВО РАН оладивосток, Радио, 5