Некоторые вопросы электронного строения металлооксидов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

£ КАЗАНСКИЙ ОРДЕНА ЛЕНИНА И ОРДЕНА ТРУДОВОГО ~ КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени В.И. УЛЬЯНОВА-ЛЕНИНА

о м

На правах рукописи

СОЛОВЬЯНОВ СЕРГЕЙ ГЕННАДЬЕВИЧ

НЕКОТОРЫЕ ВОПРОСЫ ЭЛЕКТРОННОГО СТРОЕНИЯ МЕТАЛЛООКСИДОВ

01.04.07 - физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Казань - 1997

Работа выполнена на кафедре квантовой электроники и радиоспектроскопии Казанского государственного университета имени В.И.Ульянова-Ленина

Научный руководитель: Доктор физико-математических наук,

профессор М.В.Еремин.

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор СЛ.Царевский (КГУ).

кандидат физико-математических наук, доцент Г.И.Мироиов (Марийский государственный пединститут)

Ведущая организация: Казанский физико-технический институт

КНЦ РАН.

Защита состоится " » СС.Н М &>/> 199?г в часов на

заседании диссертационного совета Д 053.29.02 при Казанском государственном университете им.В.И.Ульянова-Ленина по адресу: 420008, г.Казань, ул.Кремлевская, 18.

С диссертацией можно ознакомиться в Научной библиотеке Казанского государственного университета.

Автореферат разослан" " 1997г.

Ученый секретарь диссертационного совета, профессор -- / М.В.Еремин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Актуальность темы исследования. Интенсивные экспериментальные исследования медно-оксидных высокотемпературных сверхпроводников (ВТСГ1) показали исключительную физико-химическую сложность этих соединений. Оказалось, что физические свойства всех известных классов ВТСП чрезвычайно чувствительны к отклонению от стехиометрического состава, в особенности за счет допирования их двухвалентными металлическими элементами или за счет вакансий по кислороду. При изменении концентрации примеси или вакансий в довольно узком интервале происходит целая цепь фазовых- переходов, так что на фазовой диаграмме температура - концентрация это отображается множеством фаз: диэлектрической, металлической (нормальной и сверхпроводящей), магнитоупорядоченной. На фазовые переходы налагаются еще структурные переходы из тетрагональной в орторомбическую фазу. Сверхпроводящее состояние возникает, таким образом, в условиях близости фазового перехода металл-диэлектрик и антиферромагаетик-"парамагнетик".

Одной из причин отсутствия консенсуса относительно механизма ВТСП является до конца не выясненная природа свойств эттгх соединений уже в нормальном состоянии. Все еше не поддается объяснению "странная" температурная зависимость электрического сопротивления в плоскости аЬ. Можно сказать, что все температурные зависимости: эффекта Холла, ядерной релаксации, намагниченности и т.д., проявляющиеся в ВТСП соединениях, не наблюдаются в простых металлах. Для объяснения "странных" свойств Андерсоном предложена теория с разделением спиновых и зарядовых степеней свободы квазичастиц (спиноны и холоны). Широкую известность приобрела феноменологическая модель "антиферромагнитной Ферми жидкости" Пайнса и др. Однако в настоящее время не имеется общепринятой микроскопической модели как для "странных" металлических свойств ВТСП соединений, так и для эволюции электронной структуры от диэлектрических, антиферромагнитных, недопированных соединений через квазидвумерные сверхпроводящие "странные" металлы при малом

допировании к нормальным трехмерным металлам при более высоких уровнях допирования.

Цель работы. В данной работе прежде всего предстояло выяснить или разгадать, опираясь на экспериментальные данные, природу состояний носителей тока, появляющихся в купратах при изменении их стехиометрического состава, попытаться построить приемлемую модель зонного строения с учетом сильных электронных корреляций, способную описать как переход металл-диэлектрик, так и данные фотоэмиссионной спектроскопии. Поскольку разрешающая способность этой спектроскопии сравнительно мала, для более детальной проверки модели использованы экспериментальные данные о температурных зависимостях магнитной восприимчивости Ьа2-х5гхСи04 с разными уровнями допирования. Научная и практическая ценность. В диссертации предложена модель для расчета энергетических зон вблизи ферми уровня для соединений, имеющих в своей основе общий структурный элемент - плоскости Си02. Показано, что важную роль играют новые состояния, которые появляются из-за сильного спин-спинового взаимодействия дырок меди и кислорода. Предложенная модель обеспечивает приемлемое описание энергетической дисперсии цепочечной зоны соединения УВа2Сиз0^у. В рамках четырехзонной модели рассчитан энергетический спектр квазичастиц в плоскостях Си02. Расчеты хорошо согласуются с имеющимися фотоэмиссионными данными. Данная модель предсказывает наличие большого пика плотности состояний, расположенного у дна синглетнокоррелированной зоны, наличие которого, как предполагается, приводит к ряду необычных свойств Ьа2.х8гхСи04 и других слабо допированных купратов. Разработана двухзонная модель для расчета температурных зависимостей спиновой магнитной восприимчивости в соединении 1м2-х$гхСиб4, которая хорошо описывает поведение однородной спиновой восприимчивости при различных значениях температуры и индекса Допирования х.

Научная апробация. Основные результаты работы докладывались на семинарах кафедры квантовой электроники и радиоспектроскопии КГУ, а также на:

-Итоговых научных конференциях Казанского университета, 1992-1993, 1995гг.

-XII International Symposiumon Nuclear Quadrupole Resonance, Zurich,

Switzerland, July 19-23, 1993. -XXVII международном конгрессе AMPERE, Казань, 1994. -Conference on Spectroscopies on Novel Superconductors, Stanford, March 1518, 1995.

-10th Anniv. Workshop on Physics, Materials and Applications HTSC, Houston, T.X, March, 1996.

-XI Всероссийской школе-семинаре "Новые магнитные материалы микроэлектроники", 18-21 июня 1996г, Москва.

-M2S - HTSC - V - Internationa] conference on Materials & Mechanisms of Superconductivity Hirti-tempcraturc Superconductors, Feb. 28 - Mar. 4, 1997, Beijing, China

Работа выполнена при частичной поддержке Российской научно-технологической программы "Высокотемпературная сверхпроводимость" (проект 94029) и международной программы "Соросовские аспиранты". Публикации. По теме диссертации опубликовано 4 статьи и 6 тезисов докладов.

Структура работы. Диссертация состоит из введения, грех глав, заключения и списка цитируемой литературы из 64 наименований. Общий объем работы - 86 страниц машинописного текста.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ.

Во введении обосновывается выбор темы, ее актуальность и значение, формулируются цель и задачи исследования.

Первая глава посвящена расчету зонного строения соединения Yßa2Cuj07 вблизи ферми уровня. На основе фотоэмнсеиотшх данных и данных ЯМР проводится анализ электронных состояний плоскостей Си02- В духе модели Хаббарда [1] записан гамильтониан подрешетки ионов Си и получены энергии квазичастичных возбуждений. Далее в анализ включены состояния кислорода и синглеты Жанга-Райса [2]. Для расчета энергетической

структуры получена, система уравнений движения. Для упрощения расчетов использовано простое расцепление, известное в литературе как Хаббард I. Далее, вводя функции Грина на хаббардовских операторах и используя преобразование Фурье, построено секулярное уравнение, решением которого являются искомые энергии квазичастич. На рис Л приведено сравнение рассчитанной дисперсии зоны дырок Си( 1) с фотоэмиссионными данными [3].

0.3

«

£ о.о «

я

и О.

V -0,3

т

-0.6

Рис.1. Сравнение рассчитанной энергетической дисперсии цепочечной зоны при кх=ку с экспериментальными фотоэмиссионными данными (о).

Во второй главе для описания энергетических зон плоскости Си О 2 использован упрощенный четырехзонкый вариант [4]. Гамильтониан плоскости Си О2 учитывает нижнюю хаббардовскую зону меди, нижние хаббардовские зоны с-орбиталей кислорода и обменное и кулоновское взаимодействие дырок меди и кислорода. Проведен анализ результатов численного расчета дисперсии и плотности. состояний синглетнокоррел дрова иной зоны дырок кислорода. На дне зоны (дырочное представление)- был получен большой пик плотности состояний, ранее не отмечавшийся в литературе. Данный пик независимо был получен в работе 15]. Проводится сравнение полученной дисперсии зоны с экспериментальными данными [6,7] (рис.2). Найдено приближенное аналитическое решение для дисперсии синглегнокоррелированной зоны.

. * * * а ъ

4-

Волновой вектор

энергия, шеУ

ш о й К о а о

с п

к ^

о

13

г

м

I I I I I ! ' ' I ' I ' ' ' ' ' ' ' ' '

энергия, теУ

о

Е

о

Третья глава посвящена описанию магнитной восприимчивости в нормальной фазе соединения ¿а^-х^СиО^ на основе упрощенной двухэонной модели (синглегнокоррелированная зона + нижняя хаббрдовская зона меди). Используется улучшенный по сравнению с вариантом Хаббард I способ расцепления уравнений движения, как в 15,8]. Учитываются как перескоки дырки с меди на кислород так и перескоки по кислородной подрешетке, поэтому в отличие от известной /-/ модели имеются сравнительно эффективные интегралы перескока также между 2-ыми и 3-ими соседями. Значения этих интегралов сильно влияет на форму и положение пика плотности состояний синглетнокоррелированной зоны вблизи ферми уровня. В качестве примера на рис.3 приведена рассчитанная плотность состояний при х=0.25.

Энергия (эВ)

Рис.3. Плотность состояний при х = 0.25. Пунктирная вертикальная линия показывает положение химического потенциала.

Вычисления магнитной восприимчивости производятся в режиме быстрых спиновых флуктуаций, т.е. когда <5"г,> не зависит от г - номера узла решетки и много меньше 1/2. В результате расчетов получено следующее выражение для магнитной восприимчивости %(в,$) в расчете на один узел меди (0 = кТ, 6 - параметр заполнения синглетной зоны, который рассчитывается самосогласованно):

хШ) =

(1 + Я)2

[4 <5 + Л(0,5) + 2(0,5)]

0)

Здесь хр(0,<9 - типичное выражение для восприимчивости Паули-Линдхарда в рамках двухзонной модели. Знаменатель в выражении (1) имеет общие черты с известным стонеровским фактором и помогает объяснить необычные температурные зависимости магнитной восприимчивости (рис.4).

& в

и

о га

0 100 200 300 400 500 600 Температура (К)

Рис.4. Температурные зависимости спиновой восприимчивости, рассчитанные по формуле (1). Квадратики соответствуют экспериментальным значениям из работы [9].

Научная новизна и основные результаты диссертации, выносимые на защиту.

- В рамках приближения, аналогичного варианту Хаббард I, проведен численный расчет энергетических зон вблизи ферми уровня для соединения УВа2Си307 с учетом состояний меди и кислорода как в плоскостях, так и в цепях; показано, что носители тока в плоскости заселяют не кислородную зону, а новые состояния, которые появляются из-за сильного спкн-спинового взаимодействия дырок меди и кислорода. Найдено, что модель Хаббарда обеспечивает приемлемое описание энергетической дисперсии цепочечной зоны соединения УВа2Си30^у Ширина зоны получается уже,

чем при использовании обычной зонной теории, вследствие учета перенормировочных факторов Р в модели Хаббарда. Расчет показал, что состояния плоскостей и цепей почти не перемешаны.

- В рамках четырехзонной модели рассчитан энергетический спектр квазичастиц в плоскостях СыО^. Расчеты хорошо согласуются с имеющимися фотоэмиссионными данными из Аргонской лаборатории.

- Теория предсказывает наличие большого пика плотности состояний, расположенного у дна зоны. При малых степенях допирования энергия Ферми оказывается вблизи именно этого пика и, если этот пик существует, он должен быть ответственным за ряд необычных свойств купратов типа La2.ySrxCu04 и других слабо допированных купратов.

- Разработана двухзонная модель для расчета температурных зависимостей спиновой магнитной восприимчивости. Проведено сопоставление расчетов с реальными веществами (La2-xSrxCu04) путем сравнения вычисленных и измеренных однородных спиновых восприимчивостей при различных значениях температуры и индекса допирования. Показано, что развитая модель удовлетворительно описывает изменение температурного хода спиновой восприимчивости в нормальной фазе этих веществ с изменением индекса допирования.

Литература.

1. Е.В.Кузьмин, Г.А.Петраковский, З.А.Завадский. Физика магнито-упорядоченных веществ, Москва: Наука, 1976. - 288с.

2. F.C.Zhang and T.M.Rice. Effective hamiltonian for the superconducting Си oxides. - Phys.Rev.B, 1988, v.37, N7, p.3759-3761.

3. R.Liu, B.W.Veal, A.P.Paulikas, J.W.Downcy, H.Shi, C.G.Olson, C.Gu, A-l-Arko and J.J.Joyce. Electronic structure near Е/ in Tito^CujO* for 6.35<xs6.9: a photoemission study. - Phys.Rev.B, 1992, v.45, N10, p.5614-5621.

4. M.V.Eremin, R.Markendorf and S.V.Varlamov. The energy dispersion of the singlet correlated impurity band in layered cuprates. - Solid State Comni., 1993, v.88, N1, p.15-18.

5. N.M.Plakida, R.Hayn and J.-L.Richard. Two-band singlet-hole model for the copper-oxide plane. - Phys. Rev. B, 1995, v.51, N23, p.16599-16607.

6. A.A.Abrikosov, J.C.Campuzano and K.Gofron. Experimentally observed extended saddle point singularity in the energy spectrum of Yßa2Cuj06g and YEa2Cu4Os and some of the consequences. - Physica C, 1993, v.214, p.73-79.

7. K.Gofron, J.C.Campuzano, H.Ding, C.Gu, R.Liu, B.D.Dabrowski, B.W.Veal, W.Cramer and G. Jennings. Occurrence of Van Hove singularities in YBa2Cu4Os and YBa2Cu306g. - Phys.Chem.Solids, 1993, v.54, N10, p.l 193-1198.

8. L.M.Roth. Electron correlation in narrow energy bands. I. The two-pole approximation in a narrow s band. - Phys.Rev., 1969, v. 184, p.451-459.

9. T.Nakano, M.Oda, C.Manabe, N.Momono, Y.Miura and M.Ido. Magnetic properties and electronic conduction of superconducting La2^xSrxCuU4. - Phys. Rev. B, 1994, v.49, N22, p. 16000-16008.

Публикации по теме диссертации.

1. M.V.Eremin, R.Markendorf and S.ti.Solovjanov. The сшлку dispersion cf the chain band in YB(i2CujOti+y and its effect on the Cu(2) NQR frequency. I I Z.Naturiorsch. -1994 - v.49a. - P.379-384.

2. М.В.Еремин, С.Г.Соловьянов, С.В.Варламов, Д.Бринкманн, М.Мали, Р.Маркендорф, Дж.Роос. "О спектре элементарных возбуждений и межплоскостном туннелировании в слоистых купратах" // Письма в ЖЭТФ. -1994 - т. 60, вып.2. - Стр.118-122.

3. M.V.Eremin, S.G.Solovjanov, S.V.Varlamov. "Some novel features of the bands in HTSC"// J.Phys.Chem.Solids - 1995. - v.56, No.12. - P.1713-1715.

4. M.V.Eremin, E.Sigmund, S.G.Solovjanov, and S.V.Varlamov. "The Spin Susceptibility of Singlet Correlated Oxygen Band in La^-x SrxCuO/// Journal of Superconductivity. -1996. - v.9, No.3. - P.299-30S.

5. M.V.Eremin, R.Markendorf, S.G.Solovjanov and S.V.Varlamov, "Impurity states with symmetry d^.j1 near the Ferrni level in Y-Ba-Cu-O", XII International Symposiumon Nuclear Quadrupole Resonance, Zurich, Switzerland, July 19-23, 1993.

6. M.V.Eremin, S.V.Varlamov, S.G.Solovjanov, D.Brinkmann, M.Mali, R.Markendorf and J.Roos, "Low energy exitation spectrum and susceptibility related NMR properties, determined from the singlet correlated band in JBajCu^O/, XXVII International Congress AMPERE, Kazan, Russia, August 21-28, 1994.

7. M.V.Eremin, S.G.Solovjanov, S.V.Varlamov, "Some new features of the singlet band in HTSC", Abstracts Stanford Conference on Spectroscopies on Novel Superconductors, Stanford, March 15-18, 1995.

8. M. V.Eremin, S.G.Solovjanov, S.V.Varlamov, and I.M.Eremin, "Spin Susceptibility of Strong Correlated Bands in Fast Fluctuating Regime", Proc. of the 10th Anniv. Workshop on Physics, Materials and Applications HTSC, Houston, T.X, March, 1996 (World Scientific Singapore).

9. Соловьянов С.Г., Еремин M.B., "Магнитная восприимчивость синглетно-хоррелированной зоны в LaiJcSr,Cu04 в режиме быстрых флуктуаций", XI Всероссийская школа-семинар "Новые магнитные материалы микроэлектроники", 18-21 июня 1996г, Москва.

10. M.Eremin and S.Solovjanov. "Temperature and doping dependencies of spin susceptibility La2-xSrxCu04 ", Abstracts of M2S - HTSC -V - International conference on Materials & Mechanisms of Superconductivity High-temperature Superconductors, Feb. 28 - Mar. 4, 1997, Beijing, China.

ПФ 13095. Заказ 150. Тираж 100. Отпечатано в КГТУ.