Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки

Оленин, Андрей Николаевич

Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Оленин, Андрей Николаевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2000 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.21 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки»

Автореферат диссертации на тему "Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки"

РГ5 ОД

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ') ^ И] 2103 _имени М.В.ЛОМОНОСОВА_ '""""'

ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ

На правах рукописи УДК 621.373, 621.378

ОЛЕНИН Андрей Николаевич

НЕСТАЦИОНАРНОЕ ВОЗБУЖДЕНИЕ НЕОДНОРОДНО УШИРЕННЫХ КОМБИНАЦИОННО-АКТИВНЫХ РЕЗОНАНСОВ И ОСОБЕННОСТИ ИХ СТОЛКНОВИТЕЛЬНОЙ ДЕФАЗИРОВКИ

Специальность 01.04.21 - лазерная физика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 2000

Работа выполнена на кафедре общей физики и волновых процессов физического факультета МГУ им. М.В.Ломоносова.

кандидат физ.-мат. наук доцент В.Б.Морозов доктор физ.-мат наук профессор А.З.Грасюк кандидат физ.-мат. наук ст. науч. сотр. К.А.Верещагин Ведущая организация ГУЛ ВМЦ ГОИ им.С.И.Вавилова

Научный руководитель Официальные оппоненты

Защита состоится 11 мая 2000 года в 15 часов в конференц-зале корпуса нелинейной оптики физического факультета на заседании Диссертационного с^' физического факультета Московского Государственного Университета им. М.В.Ломоносова (шифр К.053.05.21) по адресу: 119899, Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический факультет, корпус нелинейной оптики.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физичекого факультета МГУ.

Автореферат разослан «10» апреля 2000 года.

Ученый секретарь Диссертационного Совет;

кандидат физ.-мат. наук.

М.СЛолякова.

ЬЗЧЪГЬОЗ

Актуальность исследований

Когерентные методы спектроскопии комбинационного рассеяния получили широкое распространение в исследованиях фундаментального и прикладного характера. В числе этих методов одно из ведущих мест занимает спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (КАРС). Комбинационное воздействие двух когерентных световых волн фазирует ансамбль квантовых осцилляторов в объеме, занятом световыми полями, создавая в нем периодическую пространственную модуляцию показателя преломления. Источником физической информации является сигнал когерентного антистоксова рассеяния пробной волны на наведенной решетке показателя преломления. Информация об исследуемом объекте может извлекаться из спектральных измерений -стационарная КАРС-спектроскопия, или временных - нестационарная КАРС-спектроскопия. В стационарном варианте анализируется дисперсия

кубической нелинейной восприимчивости х^^(а>1 ~ а>2) ПРИ

сканировании разности частот накачки со; - а>2 вблизи частоты

комбинационного резонанса щ. В нестационарном варианте исследуется

импульсный отклик среды, определяемый её функцией Грина к^^(т) , то есть отклик среды на импульсное, мгновенное в масштабе времен релаксации и дефазировки, комбинационное возбуждение среды бигармоническим полем. Здесь г обозначает временную задержку относительно момента возбуждения.

Спектроскопия нестационарного когерентного антистоксова рассеяния света помимо традиционных достоинств, присущих различным разновидностям когерентной четырехфотонной спектроскопии, таких как высокая эффективность рассеяния, высокое спектральное и

пространственное разрешение, имеет определенные преимущества в контексте ряда физических задач фундаментального и прикладного характера благодаря таким свойствам, как высокая чувствительность при использовании интенсивных сверхкоротких импульсов, отсутствие нерезонансного фона при внесении временной задержки между ьозбуждающими и пробными импульсами, прямой временной характер измерений кинетики дефазировки и процессов релаксации, высокое эквивалентное спектральное разрешение, особенно при исследовании узких, в том числе перекрывающихся, резонансов.

■ ■ Изучение трансформации столкновительного профиля спектральной линии при изменении таких параметров, как давление, температура, относительная концентрация буферного газа, является важным как с точки зрения диагностики газовых сред, так и в качестве способа оценки правильности понимания механизмов межмолекулярного взаимодействия при столкновениях и адекватности используемых теоретических моделей.

Как метод спектроскопии высокого спектрального разрешения нестационарный подход предпочтителен в первую очередь в следующих случаях:

-при исследовании особенностей уширения и кинетики дефазировки узких (не более 10"3 см'1) комбинационно-активных резонансов: небольшим особенностям формы спектральной линии (имеющим место, например, в случае проявления эффекта Дике, эффекта столкновительной неоднородности) соответствует значительная трансформация импульсного отклика при соответствующих задержках;

-в случае резонансов с субструктурой, состоящих из близкорасположенных, в том числе и перекрывающихся вследствие эффекта Доплера или столкновительного уширения компонент, структура которых не видна в спектре; в импульсном отклике, на фоне его общего

спада, эти компоненты дают отчетливые биения, позволяющие проанализировать структуру спектра и характер его трансформации;

-при изучении дефазировки неоднородно уширенных переходов, обусловленной несколькими одновременно действующими механизмами, такими как эффект Доплера, столкновительный спектральный обмен, упругие дефазирующие столкновения, которые имеют характерные особенности проявления в импульсном отклике и могут быть достаточно легко отделены друг от друга.

В этих случаях оптимальной возможностью получения информации об исследуемом переходе является реализация прямых измерений кинетики дефазировки посредством нестационарного когерентного рассеяния. Измеряемой характеристикой в нестационарной КАРС-спектроскопии является импульсный отклик, то есть энергия WA(r) рассеяного в антистоксову область излучения пробного импульса в зависимости от его задержки относительно возбуждающих импульсов.

В данной работе объектом исследования являются ^-полоса моды V) (переход 1388 см"1), малая общая ширина которой (~1,5-10'2 см"1) при значительном количестве вращательных компонент (более 20) препятствует ее разрешению методами спектроскопии комбинационного рассеяния, ограниченными доплеровским уширением, а также чисто вращательные переходы S0(O) и S0(l) молекулярного водорода доплеровский контур которых в геометрии рассеяния вперед до сих пор не был измерен спектральными медодами. Использование нестационарной КАРС-спектроскопии в данных случаях представляется более информативным.

Импульсное бигармоническое возбуждение комбинационно-активных переходов предполагает, как правило, использование интенсивных световых полей, что может приводить к существенному искажению получаемой спектроскопической информации.

Ограничивающими факторами здесь выступают эффект насыщения в поле бигармонической накачки, приводящий к существенному перераспределению населенностей на исследуемом переходе, штарковский сдвиг энергетических уровней, изменяющий условия резонанса, что может быть особенно актуально в случае интенсивных лазерных полей, как правило применяемых в нестационарном методе, а также оптический пробой, эффекты самовоздействия и др. Адекватный учет перечисленных факторов является необходимым условием получения достоверной спектроскопической информации. Кроме того, бигармоническое возбуждение является методом создания инверсной населенности на дипольно-запрещенных переходах, а регистрация движения населенностей и штарковских сдвигов делает возможным экспериментальное определение констант взаимодействия оптического поля с веществом. Экспериментальное наблюдение и исследование характера нутаций может быть осуществлено на комбинационно-активных переходах атомов, имеющих, как правило большую по сравнению с молекулами величину сечения комбинационного рассеяния.

Вынужденное комбинационное рассеяние света (и соответствующие ему процессы резонансного параметрического преобразования) является универсальным методом получения интенсивного когерентного излучения в широком диапазоне длин волн, активно использующимся в целом спектре научных и прикладных направлений: в лазерной спектроскопии, фотохимии, в системах связи, обработки изображений и т.д. В подавляющем большинстве работ по ВКР в качестве активной среды используется молекулярный водород. Причем, иногда ВКР рассматривается как наиболее простой и удобный способ получения бигармонической накачки для целей КАРС-диагностики самого водорода, являющегося важным компонентом многих технологических и природных процессов. Частота колебательного

перехода водорода 4155 см'1 является максимальной среди молекул. В то же время частота наиболее сильной вращательной линии, проявляющейся в ВКР, составляет всего 587 см"1. Каждый из этих переходов характеризуется, при определенных условиях, высокой эффективностью рассеяния. Это позволяет рассматривать водород как универсальную нелинейную среду для эффективного преобразования излучения накачки в сдвинутое по частоте в стоксову или антистоксову область излучение, а также для одновременной генерации многочастотного излучения.

Цели диссертационной работы

1. Создание на базе пикосекундного КАРС-спектрометра экспериментальной установки, позволяющей осуществлять эксперименты по нестационарной КАРС-спектроскопии высокого разрешения узких неоднородно уширенных резонансов, диагностике состояния поляризации и населенности возбуждаемого комбинационно-активного перехода, исследованию спектральных и временных свойств преобразованного излучения. Создание комплекса аппаратных и программных средств для реализации соответствующих измерений, сбора и обработки экспериментальных данных.

2. Проведение экспериментов по исследованию кинетики дефазировки наиболее узкой из колебательных <3-полос молекул углекислого газа, соответствующей моде VI с частотой 1388см"1. Изучение особенностей спектрального обмена на основе анализа формы импульсного отклика и характера трансформации биений, обусловленных вкладом различных вращательных компонент. Проведение теоретических расчетов, определение наиболее адекватных моделей дефазировки, сравнение с данными стационарной спектроскопии высокого разрешения.

максимального проявления эффекта столкновительного сужения Дике. Сравнение с данными спектральных измерений.

4. Реализация схемы и экспериментальная регистрация оптической нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации и населенности с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. Выбор адекватной модели с учетом проявления динамического эффекта Штарка, временной формы импульсов и пространственного профиля пучков.

5. Исследование особенностей процесса вынужденного рассеяния мощного пикосекундного излучения в условиях самофокусировки в водороде высокого давления. Определение энергетических, спектральных и временных характеристик преобразованного излучения.

Практическая ценность

1. Продемонстрирована возможность практического использования регистрации импульсных откликов для исследования механизмов дефазировки предельно узких неоднородно уширенных молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10"3 см'1 и колебательно-вращательных переходов с субструктурой.

2. Показано, что импульсное возбуждение комбинационно-активного перехода интенсивным бигармоническом полем может сопровождаться существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Продемонстрирована практическая схема регистрации оптической нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации (по сигналу антистоксова рассеяния) и населенности верхнего уровня перехода (по сигналу генерации третьей гармоники) с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. Получена оценка величины дифференциального сечения 6

комбинационного рассеяния перехода бР1/2-6Рз/2 атомов таллия £}0/сЗо=2(О,8>1О-27 см2/стр.

3. Продемонстрирована практическая возможность преобразования мощного пикосекундного излучения при самофокусировке в водороде высокого давления в излучение с протяженным (от 5000 см"1 до 27000 см" ') квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкой интенсивностью и гладким пространственным, профилем излучений на частотах линий спектра.

Научная новизна

1. Экспериментально показано, что в импульсном отклике ¡2-полосы моды (1388 см"1) молекул С02 доплеровское ушкрение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент. Показано, что трансформация формы биений с изменением плотности газа количественно характеризует вклад спектрального обмена в дефазировку ¡З-полосы, даже если доплеровская ширина значительно превосходит расстояние между компонентами.

2. Реализовано измерение импульсных откликов чисто вращательного Б0(1)-перехода молекулярного водорода в диапазоне времен задержки и с точностью, позволяющими детально проследить столкновительную трансформацию доплеровского контура линии в геометрии рассеяния вперед.

3. Реализована схема регистрации оптической нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации и населенности верхнего уровня перехода с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. Зарегистрирована оптическая нутация при импульсном бигармоническом возбуждении комбинационно-активного перехода, сопровождающаяся существенным, вплоть до. инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Результаты измерения нутации использованы для

оценки величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния исследуемого перехода.

4. Установлено, что самофокусировка мощного линейно-поляризованного пикосекундного излучения накачки в водороде высокого давления может сопровождаться преобразованием накачки в излучение с протяженным (от 5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром, состоящим из линий с близкими интенсивностями. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкий пространственный профиль.

Защищаемые положения

1. Реализованная экспериментальная схема пикосекундного спектрометра с использованием линии задержки в диапазоне до 12 не позволяет регистрировать кинетику дефазировки узких неоднородно уширенных молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10"3 см"1 и колебательно-вращательных переходов с субструктурой.

2. Анализ измеренных экспериментально с пикосекундным разрешением импульсных откликов (^-полосы моды VI (1388 см"1) молекул С02 позволил определить вклад различных механизмов в дефазировку. Установлено, что доплеровское уширение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент в импульсном отклике, спектральный обмен проявляется в определенном характере трансформации формы биений с изменением плотности газа, эффект столкновительного сужения (эффект Дике) приводит к замедлению общего спада отклика.

наблюдение детальной трансформации доплеровской линии и ее столкновительное сужение с изменением плотности газа.

4. При импульсном возбуждении комбинационно-активного перехода бР^-бРз/г атомов таллия интенсивным бигармоническом полем (произведение интенсивностей волн накачки ~1019Вт2/см4) имеет место оптическая нутация, сопровождающаяся существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Реализованная схема диагностики поляризации исследуемого перехода (по сигналу антистоксова рассеяния) и населенности его верхнего уровня (по сигналу генерации третьей гармоники) с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих, позволяет осуществить регистрацию нутации и на основе ее измерения получить оценку величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния данного перехода.

5. При самофокусировке мощного (~1 ГВт) линейно-поляризованного пикосекундного излучения (7.-1.06 мкм) накачки в водороде высокого давления может быть получено эффективное преобразование в излучение с протяженным, (от 5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкими интенсивностями и средним частотным интервалом между ними, примерно равным частоте вращательного перехода. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкий пространственный профиль.

Апробация работы и публикации

Основные результаты диссертации опубликованы в работах [1-15] и докладывались на конференциях и симпозиумах:

1. XVI Европейском семинаре по КАРС (Гайдельберг, Германия, 1997).

2. XVI Международной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Москва, Россия, 1998)

3. Втором Итальянско-Российском симпозиуме по сверхбыстрым оптическим явлениям в физике (Москва, Россия, 1999)

4. XVIII Европейском семинаре по КАРС- КАРС и диагностика газовых сред (Фраскати, Италия, 1999)

5. Международной конференции молодых ученых и специалистов «Оптика'99» (Санкт-Петербург, Россия, 1999)

6. XIX Европейском семинаре по КАРС - Международная конференция по спектроскопии нелинейного рассеяния света (Москва, Россия 2000).

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, обзорной главы, четырех оригинальных глав и заключения. Содержание диссертации изложено на 132 страницах машинописного текста, иллюстрировано 48 рисунками. Список литературы включает 166 ссылок.

Содержание диссертации

Во введении сформулированы цели и задачи работы, кратко изложено содержание диссертации по главам.

Глава 1 содержит краткий обзор современного состояния развития метода нестационарной КАРС-спектроскопии и исследований, проводимых на основе нестационарного возбуждения комбинационно-активных переходов.

Раздел 1.1 посвящен анализу экспериментальных и теоретических работ, касающихся исследования доплеровского и столкновительного уширения одно- и многокомпонентных спектральных линий. Выполненные к настоящему времени работы демонстрируют высокую эффективность метода нестационарной спектроскопии КАРС, использовавшегося для исследований как конденсированных, так и газообразных сред. Высокое эквивалентное спектральное разрешение,

практически полное устранение нерезонансного фона, большой уровень сигнала, характерное для временного подхода проявление сильно перекрывающихся спектральных компонент в виде квантовых биении на фоне общего спада импульсного отклика позволяют рассматривать данный метод, как предпочтительный при исследованиях предельно узких неоднородно-уширенных резонансов.

В Разделе 1.2 приведен обзор работ, посвященных исследованию спектров Р-полос молекул углекислого газа и профиля вращательных Б-линий молекулярного водорода. Значительное внимание в экспериментах с С02 уделяется исследованию особенностей и механизмов проявления спектрального обмена, или столкновительного перераспределения энергии в системе вращательных компонент. Малая спектральная ширина высокочастотной (1388 см"') ветви фермиевского дублета и

проявление доплеровской дефазировки не позволяют наблюдать в спектре трансформацию вращательной структуры данной полосы, обусловленную спектральным обменом, в области малых плотностей газа, то есть на начальном этапе проявления этого эффекта.

Молекулярный водород является традиционным объектом исследований ввиду его важности в практических приложениях. Изучение дефазировки чисто вращательных переходов Н2 методами частотной спектроскопии ограничено при этом областью высоких давлений. Доплеровский контур, имеющий в геометрии рассеяния вперед минимальную ширину, к его трансформация с изменением плотности газа до сих пор не были измерены, хотя требуемое для этого спектральное разрешение порядка 10"4 см"1 вполне может быть обеспечено с использовании непрерывных лазеров. Возможно, причина заключается в недостаточной чувствительности непрерывных лазерных систем. Использование метода нестационарной КАРС спектроскопии

представляется в этом отношении наиболее привлекательным и информативным.

В Разделе 1.3 приведена модель, используемая для расчета импульсных откликов, которая учитывает догшеровскую дефазировку и эффект столкновительного сужения Дике, спектральный обмен и адиабатическую столкновительную дефазировку. В этом разделе также проиллюстрированы основные подходы к регистрации и анализу импульсных откликов.

Раздел 1.4 содержит обзор работ, в которых рассмотрены особенности поведения комбинационно активного перехода в интенсивном импульсном бигармоническом поле. На этой основе проанализированы практические схемы регистрации оптической нутации.

Основные подходы к преобразованию излучения на основе ВКР на колебательных и вращательных переходах водорода рассмотрены в Разделе 1.5. Условия наиболее эффективного преобразования излучения накачки в стоксову и антистоксову области, а также генерация многочастотного излучения исследовалась в огромном количестве работ. Несмотря на это, ВКР-преобразование импульсов пико- и фемтосекундной длительности, протекающее в существенно нестационарных условиях, а в ряде случаев также и в условиях самовоздействия, имеет ряд существенных особенностей. Остаются малоизученными спектральные и временные свойства преобразованного излучения.

В Главе 2 описаны схема и основные характеристики экспериментальной установки, изложена методика измерения параметров излучения и регистрации оптических сигналов, а также способы приготовления и контроля параметров исследуемых объектов.

В Разделе 2.1 описаны оптическая схема и взаимодействие элементов лазерного спектрометра. Задающий генератор на основе Ш:УАО-лазера (дайна волны Х=1.064 мкм) с пассивной синхронизацией 12

мод и отрицательной обратной связью генерирует цуг из 10-12 импульсов. Центральный импульс цуга усиливается и при необходимости преобразуется по частоте во вторую и третью гармоники в кристаллах КДП. Цуг без центрального импульса используется для накачки лазера на красителе, используемого в качестве источника перестраиваемого излучения. Возбуждающие импульсы, разность частот которых настроена на частоту комбинационному резонанса среды, фокусируются в кювету с исследуемым веществом. Через время задержки г после действия возбуждающих импульсов в среду посылается зондирующий импульс. Рассеянное в антистоксову область излучение пробного импульса после прохождения системы спектральной селекции регистрируется фотоумножителем.

Методика регистрации энергий используемых в экспериментах излучений и взаимодействие элементов системы регистрации оптических излучений описаны в Разделе 2.2. Система регистрации состоит из фотоприемников (ФЭУ, фотодиоды, пироэлектрические приемники), четырехканального устройства выборки и хранений электрических сигналов, 12-и разрядного аналого-цифрового преобразователя и персонального компьютера. Приводятся результаты измерения линейности отклика системы регистрации во всем диапазоне ее работы.

Раздел 2.3 посвящен измерению длительностей используемых в экспериментах оптических импульсов с помощью стрик-камеры. Длительность импульсов является важной характеристикой КАРС-спектрометра, позволяющей судить о минимальном временном разрешении, пиковой интенсивности и ширине возбуждаемого спектра. Для используемых в наших экспериментах излучений на основной частоте, частоте второй гармоники (>.=0.53 мкм) и частоте лазера на красителе измеренный длительности импульсов составили соответственно Г/ 0б =29(3) пс, Г о 53 = 25(3) пс и 7^=29(3) пс.

В Разделе 2.4 описывается методика приготовления и контроля 'параметров используемых в экспериментах газов С02, Н2 и паров таллия.

Глава 3 посвящена изложению результатов экспериментального исследования кинетики дефазировки колебательной (^-полосы молекул углекислого газа, и вращательных 80(0) и 50(1) линий молекулярного водорода.

В Разделе 3.1 приведено подробное описание оптической схемы экспериментов по регистрации импульсных откликов (^-полосы 1388 см"1 молекул С02 и чисто вращательных переходов 5о(0) (354 см"1) и 80(1) (587 см"1) молекул Н2. В качестве бигармонической накачки использовались импульсы второй гармоники основного излучения Ш:УАв-лазера (2 мДж) и импульсы лазера на красителе (~1 мДж) (А.=0.5745 мкм для (^-полосы С02) 0.542/0.549 мкм для переходов 80(0)/80(1) Н2). Импульсы на длине волны третьей гармоники (0.355 мкм, Т).2 мДж) проходили через оптическую линию задержки (0-12 не) и использовались в качестве зондирующих.

Экспериментальные импульсные отклики перехода 1388 см"1 молекул С02 и результаты их численного анализа приведены в Разделе 3.2. При плотности б.бхЮ"4 амага (режим доплеровской дефазировки) отчетливо видны биения вращательных компонент С^-полосы (рис. 1). При увеличении плотности происходит сужение линии за счет эффекта Дике и спектрального обмена. При этом спектральный обмен проявляется в увеличении периода биений и уменьшении их амплитуды (коллапс вращательной структуры), а эффект Дике - в замедлении спада отклика. При плотности >0.4 амага линия становится однородной. На рис.1 линиями показаны результаты расчета по модели, изложенной в Разделе 1.3, для единого набора подгоночных параметров, причем, спектральный обмен наилучшим образом описывается с помощью модели сильных столкновений. Расчетные импульсные отклики находятся в

хорошем соответствии с экспериментальными при минимальной плотности газа и при плотностях выше 0.4 амага. Имеющиеся расхождения между экспериментальными и расчетными откликами в области промежуточных плотностей, по-видимому, являются следствием упрощенности используемой модели.

0 .

-2

-4 .

-6 _

^ -ю.

£ ^Ео

-12

-14

-18 .

-18

г р=6.6 х 10" амага

р=0.025 амага

р=0.05 амага р=0.4 амага

р=1 амага

т—■—1—'—1—■—1—1—I—1—1—

2 4 6 8 10 12

время задержки -с (не)

Рис 1 Экспериментальные импульсные отклики С>-полосы моды V) 1388 см молекул ССЬ (точки) Статными пиниями показаны результаты расчета импульсных откликов на основе модели, учитывающей эффект Дике и спектральный обмен, для единого набора параметров Расчет производился на основании известных из литературы значений коэффициента самодиффузии С02 и частот вращательных переходов. Время дефазировки Т2 было найдено на основе подгонки откликов, измеренных в диапазоне плотностей 1-20 амага, где спад отклика определяется главным образом упругими дефазирующими столкновениями (столхновительная дефазировка)

Раздел 3.3 посвящен экспериментальному исследованию дефазировки чисто вращательных переходов S0(0) и S0(l) молекул водорода в диапазоне плотностей от 0.026 амага (доплеровская дефазировка) до 32 амага (столкновительная дефазировка). Чисто доплеровской дефазировке соответствует характерный параболический спад экспериментального отклика, построенного в полулогарифмическом масштабе. Динамический диапазон измерений при этом составил более Зх порядков. С увеличением плотности Н2 наблюдалась трансформация формы импульсного отклика от параболической к линейной. Такое поведение формы отклика соответствует сужению спектральной линии по механизму Дике. Во всем диапазоне плотностей, в том числе, и при максимальном проявлении эффекта Дике, спад откликов перехода S0(l) составил более 1 порядка, что обеспечивает адекватное измерение ширины линии. Линейному спаду импульсного отклика, построенного в полулогарифмическом масштабе, соответствует однородный контур линии, при этом полуширина линии AvI/2 и эффективное время дефазировки Т/фф связаны соотношением Av^/2=l/(27íC^Уф'1,). При увеличении плотности газа от значения, соответствующего максимальному проявлению эффекта Дике, полуширина однородной уединенной линии дается формулой Av iк02Dо/(2пср)+7р, где первый член в правой части описывает доплеровскую дефазировку, а второй -столкновительную, к0 - волновой вектор фазовой решетки, D0 -коэффициент диффузии, р - плотность, у - коэффициент столкновительного уширения. На основании подгонки экспериментальных импульсных откликов были найдены зависимости Av1/2(p) для обоих переходов. Результаты такой процедуры для S0(l) показаны на рис.2, кружками. На этом же рисунке показаны вклады в полуширину линии доплеровского и столкновительного механизмов дефазировки. Несоответствие между рассчитанной и измеренной полушириной линии, 16

наблюдающееся в минимуме сужения Дике для перехода 80(0) в данном случае связано главным образом с ошибкой, вносимой в измеряемое время дефазировки из-за наличия в исследуемом сигнале фона, обусловленного близостью длин волн регистрируемого антистоксова сигнала и пробного излучения, отличающихся при частоте перехода 354 см"1 всего на 44 А.

0,06

0,05-

S 0,04 -

| 0,03 «

| 0,02

= 0,01

0,00

0,004 0,003 0,002 0,001 0,000

0,0 0,4

1,2 1,« 2,0 V

i— 10

• эксперимент

.........Av^D/^cp)

---------Ду"=р/(2!1сТ2)

— Av. ^Av^+Av"

15 20 плотность p, Амага

—1 35

Рис.2. Полуширина чисто вращательного перехода So(I) (587 см'1) молекул водорода в области сужения Дике, вычисленная по экспериментально измеренным при различных плотностях импульсным откликам (точки). Сплошными линиями показаны зависимости полуширин линий от плотности газа, рассчитанные по модели, учитывающей однородную дефазировку и доплеровскую дефазировку, модифицированную столкновениями, изменяющими скорость. Штриховые линии соответствуют вкладам этих механизмов дефазировки в уширение.

В Главе 4 рассмотрены результаты экспериментального наблюдения и численных расчетов когерентного движения поляризации и населенности на комбинационно-активном переходе 6Р,/2-6Рз/2 атомов таллия. Выбор объекта для первого экспериментального наблюдения

оптических нутаций при импульсном бигармоническом возбуждении комбинационно-активного перехода был обусловлен тем, что данный переход является хорошо изученным и характеризуется большой величиной сечения комбинационного рассеяния.

В Разделе 4.1 изложена теоретическая модель, описывающая оптическую нутацию при бигармоническом импульсном возбуждении комбинационно-активного перехода. В рассмотрение включены сдвиг уровней перехода под действием динамического эффекта Штарка и отстройка разности частот волн бигармонического возбуждения от резонанса. Подгоночными параметрами модели при сравнении экспериментальных данных с результатами расчета были разности поляризуемостей уровней перехода на каждой из частот волн возбуждения Доц. Да2 и дифференциальное сечение комбинационного рассеяния da/do. Методика диагностики поляризации и населенности верхнего уровня на комбинационно-активном переходе 6Р1/2-6Р3/2 (7793 см"1) атомов таллия описана в Разделе 4.2. В качестве импульсов бигармонической накачки использовались излучения лазера на красителе (ку~0.58 мкм, энергия W(=0.7 мДж) и NdrYAG лазера (максимальная энергия W2=5 мДж) а в качестве пробных - следующие с фиксированной задержкой одиночные импульсы второй гармоники (энергия 0.5 мДж) для зондирования поляризации, или основного излучения (энергия 1.5 мДж) для зондирования населенности. Излучения возбуждающих и зондирующего импульсов колиммировались в пучки диаметром ~1 мм (по уровню 1/е интенсивности) и вводились в кювету с парами таллия длиной 15 мм, нагретую до температуры 950 К. Кювета наполнялась буферным газом неоном с давлением 3 Topp при комнатной температуре.

Для уменьшения эффекта усреднения сигнала по профилю возбуждающих пучков, приводящего к сглаживанию нутации, на расстоянии 6 см от выходного окна кюветы, т.е. непосредственно после 18

нагревательной печки, на оси пучков помещалась диафрагма диаметром 0.3 мм. Излучения возбуждающих импульсов, прошедшие через диафрагму, отделялись от полезного сигнала и их энергии измерялись фотодетекторами. Диагностика поляризации производилась по сигналу рассеянного в антистоксову область излучения пробного импульса, а населенности верхнего уровня - по сигналу третьей гармоники, эффективность генерации которой в случае заселения уровня 6Р3/2 возрастает более чем на три порядка из-за близости к резонансу с уровнем 60зй (отстройка около 135 см'1). Величина фиксированной задержки 140 пс превосходила длительности возбуждающих импульсов, но была меньше характерных времен изменения когерентной поляризации за счет дефазировки и квантовых биений между компонентами сверхтонкой структуры исследуемого перехода.

В Разделе 4.3 приведены экспериментально измеренные зависимости антистоксова сигнала (см. рис.3) и сигнала третьей гармоники \У3и от произведения энергий волн накачек при

различных отстройках А©0=(юг©2)-®о разности частот волн накачек 01-ю2 от частоты исследуемого перехода со0. Диапазон значений \VtWj соответствует изменению 'М'з в пределах 0-400 мкДж при фиксированном среднем значении \У^=10 мкДж. Зависимости на рис.3 нормированы на максимальное значение при Люо=-2.4 см"1.

В первую очередь можно отметить, что амплитуда сигнала

увеличивается при переходе от Аюо-0 см"1 к А(Оо=-1.4 см"1 и затем к

Дсо0=-2.4 см"1. Одновременно образуются характерные подъем и спад

сигнала, наиболее четко видные при Дк>0=-2.4 см'1. Положение максимума

смещается с ростом ¡Ла>0| в сторону больших значений \ViW2. При

дальнейшем росте |Аш0| вершина зависимости становится почти плоской

(-2.4 см"'), а затем в центре ее появляется провал (-3.2 см"1), положение

минимума которого с ростом |Ао>0! также смещается в сторону больших

значений (-4.2 см"1). При этом с увеличением |Аш0| появление

сигнала происходит с нарастающим сдвигом по шкале

Г) 8

0,6

0,4

0,2

0,0 0,8

0,6

0,4

0,2

0,0

1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0

Л©0-0 см"

ооосОооосооосРооо0°

° Асо =-1.4 см

о О

0,6

0,4

0,2

0,0 0,6

0,4

0,2

0,0 0,6

0,4

0,2

Дю =-2.4 см"

сР о 0,0

О ООООп

оо О

Аш =-3.2 см"

Асо0=-4.2 см"1

Ао>о=-5.6 см"

о о о о оо

оО1-

012345 012345

•чЗ г, 2.

\У,\У2 (Ю мкДж)

Рис.3. Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе 6Р1/2-6Р3/2 атомов таллия: зависимости энергии рассеянного в антистоксову область излучения пробного импульса \Уд от произведения энергий импульсов бигармонической накачки \ViWj при различных начальных отстройках Дь>о. Пробный импульс задержан на фиксированное время 140 пс относительно возбуждающих. Пустые кружки - результат усреднения не менее чем по 10 лазерным выстрелам. В качестве примера на одном из рисунков точками показаны результаты измерений в каждом лазерном выстреле.

Динамический штарковский сдвиг уменьшает частоту перехода при увеличении энергий импульсов накачки в соответствии с их формой. По этой причине при положительных Лю0 сигнал практически отсутствует при всех значениях W(W2.

Аналогичные измерения были сделаны для W3a. Для них также характерны практическое отсутствие сигнала в области положительных отстроек Aü>o, возрастание и спад сигнала с увеличением W,W2 при фиксированных отрицательных Аш0, увеличение сдвига по шкале WtW2 в появлении сигнала при увеличении |Дсо0| в области отрицательных значений.

Моделирование оптической нутации на основе простейшей модели двухуровневой системы и результаты сравнения с экспериментальными зависимостями приведены в Разделе 4.4. На основе известных параметров эксперимента и измеренных разностей поляризуемостей уровней исследуемого перехода на частотах волн накачки, которые составили Acci=100(30)Á3 (для длины волны ЛрО.58 мкм) и Ла2 =25(10) Á3 (для длины волны Х2=1.06 мкм), были рассчитаны зависимости WA(WiW2, Дсо0) и W3fJJ(W[W2, Асоо). Путем варьирования единственного подгоночного параметра da/do было достигнуто наилучшее соответствие между расчетными и измеренными зависимостями. В качестве критерия оценки соответствия была выбрана разница в положении характерных точек экспериментальных и расчетных зависимостей в координатах (W[W2, Асоо)- К таким точкам относятся положения максимумов и минимумов, а также начало возрастания сигнала при фиксировании Дю0 и изменении W,W2. Результат такой процедуры представлен на рис.4. Сопоставление экспериментальных зависимостей WAf\V¡W2) и W3a(W,W2) с результатами расчетов свидетельствует, что появление провала в зависимости WjfW,W2) соответствует инвертированному состоянию населенности на

исследуемом переходе. Значение дифференциального сечения комбинационного рассеяния, полученное по результатам наилучшего соответствия результатов эксперимента и расчета, составило скт/с1о=2{0,8)-10"27 см2/стр.

Дсо0, см"1

Рис.4. Положение характерных точек экспериментально измеренных зависимостей энергий антистоксова сигнал от произведения энергий накачек \YiWj при различных отстройках До)ч: значение задержки на оси \V1W2 в появлении сигнала - треугольники, положение максимумов - закрашенные кружки, положение минимумов - белые кружки. Тоновая карта соответствует расчету энергии антистоксова сигнала \VjiWiW2, Дио) на основе модели двухуровневой системы с учетом динамического штарковского сдвига уровней и гауссовой формы возбуждающих импульсов для оптимального значения дифференциального сечения рассеяния <)а/с1о=2(0,8)10'21 см'/стр. Темный тон соответствует максимальным расчетным значениям нелинейной поляризации и сигнала антистокосова рассеяния. В расчете использовались экспериментально измеренные параметры излучений и определенные из эксперимента разности поляризуемостей верхнего и нижнего уровней.

В Главе 5 изложены результаты экспериментального исследования преобразования интенсивного пикосекундного излучения накачки в многочастотный квазиэквидистантный спектр. Проанализированы свойства излучения и основные механизмы преобразования.

Схема и параметры эксперимента по преобразованию интенсивного пикосекундного линейно-поляризованного излучения накачки (Х,=1.06 мкм) в излучение, спектр которого состоит из последовательности линий в стоксовой и антистоксовой областях (общей протяженностью от 5000 до 27000 см'1) описаны в Разделе 5.1. Данный спектр формируется в результате каскадных параметрических процессов преобразования излучения накачки (энергия -30-40 мДж) на колебательном (4155 см"1) и вращательном (587 см'1) переходах молекулярного водорода (давление р>60 атм) при фокусировке линзой с фокусным расстоянием Р=30 см. В видимом диапазоне линии имеют близкие интенсивности (энергия каждой из линий составляет порядка 10 мкДж). Средний интервал между линиями составляет 593 см"1, т.е. примерно равен величине вращательного перехода 587 см"! молекул Н2. Излучения на частотах линий спектра характеризуются гладким пространственным профилем. Регистрация профилей осуществлялось путем фотографирования их изображений на экране, расположенном в дальней зоне, а также с помощью оптического многоканального анализатора. Последовательность линий с перечисленными свойствами названа квазивращательным спектром (рис.5).

В Разделе 5.2 проанализирована структура линий квазивращательного спектра. При давлениях водорода вплоть до 80 атм каждая линия состоит из нескольких компонент, частоты которых выражаются формулой \„<т = 9397 см'1 + п • 4155 см'1 + т • 587 см"1, где п и т - порядки колебательного и вращательного параметрических процессов (могут быть положительными и отрицательными). При

10" -1

10" -

г5 £

10' -

10"

21 I

10000

15000 20000

волновые числа, см'

25000

Рис.5. Спектр выходного излучения (антистоксова область), полученного в результате фокусировки (Р=30 см) линейно-поляризованного излучения накачки (Я=1.0б мкм, \У=30 мДж) в кювету со сжатым водородом (р=100 атм). Стрелками указаны линии, совпадающие по положению с колебательными антистоксовыми линиями (переход 4155 см"'). Числа над стрелками соответствуют номерам линий квазивращательного спектра в антистоксовой области, отсчитываемым начиная от накачки.

давлениях свыше 80 атм в спектре каждой линии остаются одна или две компоненты, которые формируются за минимальное число последовательных параметрических процессов рассеяния (|т|+|и|=тш).

Пороговые условия генерации излучения с квазивращательным спектром рассмотрены в Разделе 5.3. Начальным этапом формирования излучения с квазивращательным спектром является генерация первых стоксовых вращательной и колебательной компонент. Давление, при котором происходит насыщение энергии первой стоксовой вращательной компоненты р№, связано с энергией накачки соотношением сопб!:.

Насыщение первой стоксовой колебательной компоненты не зависит от энергии накачки и происходит при давлении ~80 атм, что совпадает с насыщением генерации излучения с квазивращательным спектром.

Излучение с квазивращательным спектром формировалось при самофокусировке пучка накачки, условия которой рассмотрены в

Разделе 5.4. Светящийся канал самофокусировки наблюдался через боковое окно кюветы с водородом и составлял в диаметре 100-200 мкм. Длина канала самофокусировки составляла ~3 см при \Ур=5 мДж и р=20 атм и достигала 12 см при мДж и р=100атм. Дальний от

фокусирующий линзы конец канала самофокусировки совпадал с положением линейного фокуса и практически не сдвигался при изменении энергии накачки и давления водорода, что говорит о механизме самофокусировки по типу бегущего фокуса. Оценки показывают, что изменения показателя преломления за счет оптического эффекта Керра в случае невозбужденных молекул недостаточно для объяснения наблюдавшейся длины канала самофокусировки, однако колебательное возбуждение может обеспечить необходимое изменение показателя преломления. При этом, как показывают оценки, колебательное возбуждение молекул водорода может быть достигнуто за счет столкновений с электронами, разогреваемыми в поле волны накачки. Источником электронов могут служить легко ионизуемые примеси при их относительно небольшой концентрации.

В Заключении сформулируем основные выводы диссертационной работы.

1. Создана экспериментальная установка, позволяющая осуществлять эксперименты по исследованию дефазировки узких неоднородно уширенных молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10° см"' и колебательно-вращательных переходов с субструктурой, по диагностике состояния поляризации и населенности возбуждаемых переходов и исследованию спектральных и временных свойств ВКР-преобразованного излучения. Создан комплекс аппаратных и программных средств для реализации измерений, сбора и обработки экспериментальных данных.

2. Экспериментальна йоказапо, что метод нестационарной КАРС-спектроскопии с пикосекундным временным разрешением адекватен задаче исследования механизмов дефазировки предельно узких неоднородно уширенных молекулярных переходов, в том числе с переналожившимися вследствие доплеровского уширения компонентами. На основе теоретического анализа измеренных импульсных откликов определен вклад различных механизмов дефазировки ^-полосы моды VI (1388 см"1) молекул С02. Показано, что доплеровское уширение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент в импульсном отклике. Спектральный обмен проявляется в определенном характере трансформации формы биений с изменением плотности газа. Эффект столкновительного сужения (эффект Дике) приводит к замедлению общего спада отклика.

3. Реализовано измерение предельно узких чисто вращательных комбинационно-активных резонансов молекулярного водорода с общей шириной порядка 10"" см'1 с динамическим диапазоном и точностью, позволяющими наблюдать детальную трансформацию доплеровской линии и ее столкновительное сужение с изменением плотности газа.

4. При импульсном возбуждении комбинационно-активного перехода 6Р1/2-6Рз,2 (7793 см"1) атомов таллия интенсивным бигармоническом полем (произведение интенсивностей волн накачки ~1019 Вт2/см4) экспериментально зарегистрирована оптическая нутация, сопровождающаяся существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Реализована схема регистрации оптической. нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации (по сигналу антистоксова рассеяния) и населенности верхнего уровня перехода (по сигналу генерации третьей гармоники) с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. На основе измерения нутации

получена оценка величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния перехода бР^-бРзд атомов таллия <1сг/(1о=2(0,8)-10"27 см2/стр.

5. При самофокусировке в водороде высокого давления зарегистрировано эффективное преобразование мощного линейно-поляризованного пикосекундного излучения (А.=1.06 мкм) в излучение с протяженным (от 5000 см"1 до 27000 см'1) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкими интенсивностями и средним частотным интервалом между ними -593 см"', примерно равным частоте вращательного перехода 587 см"1. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкий пространственный профиль.

6. На основе спектральных измерений установлено, что излучение с квазивращательным спектром формировалось в результате каскадных параметрических процессов рассеяния с участием колебательного (4155 см"1) и вращательного (587 см"1) переходов. Каждая линия спектра состояла из компонент, чатстоты которых описываются формулой

упт ~9Ъ91см~х +п-А\55см'х ±т -5%1см~х, где п и т - порядки

рассеяния на колебательном и вращательном переходах соответственно.

7. Экспериментально показано, что генерация излучения с квазивращательным спектром связана с превышением пороговых условий КР (60 атм по давлению газа и 15 мДж по энергии накачки) на колебательном переходе водорода {2о(0- При превышении пороговых условий генерации компонентный состав линий упрощался, причем, преимущество получали компоненты, которые формируются в результате меньшего числа актов рассеяния (с минимальным значением |и|+|ш|).

Основные материалы диссертации изложены в следующих публикациях:

1. С.В.Аникеев, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин, Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе // Письма ЖЭТФ.-1999.-Т.70.-С.7-12

2. В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Генерация протяженного квазивращательного спектра при самофокусировке пикосекундных импульсов в сжатом водороде // Квантовая .Электроника.-1998.-Т.25.-№4,-С.293-294

3. В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Преобразование интенсивных пикосекундных импульсов в излучение с протяженным квазивращательным спектром при самофокусировке в водороде высокого давления // ЖЭТФ.-1999.-Т.115.- №2.-С.479-493

4. Д.С.Кузнецов, В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Эффективное рассеяние на оптических неоднородностях в канале самофокусировки интенсивных пикосекундных импульсов в сжатом водороде // Квантовая Электроника.-1998.-Т.25 .-№ 11 .-С. 1043 -1045

5. V.Morozov, A.Olenin, V.Tunkin. Quasi-rotational spectral structure of optical radiation due to stimulated Raman scattering and parametric processes in high-pressure hydrogen// Appl. Phys. B.-1998.-V.67.-P.1-4

6. S.V.Anikeev, V.N.Kuliasov, V.B.Morozov, A.N.Olentn, V.G.Tunkin, Population and nonlinear polarization coherent changes on Raman transition due to two-photon pulse excitation // In: Proc. SPIE (Eds. K.N.Drabovich, V.l.Emel'yanov, V.A.Makarov).-1998.-V.3734.-P.82-85

7. V.Morozov, A.Olenin, V.Tunkin. Quasi-rotational widely ranging spectrum generation at self-focusing of picosecond pulses in high pressure hydrogen // In: Proc. SPIE (Eds. S.S.Chesnokov, V.P.Kandidov, N.l.Koroteev).-1998.-V.3733.-P. 183-186

8. V. Morozov , A. Olenin, V. Tunkin. Quasi-rotational spectral structures in anti-Stokes region by SRS in high pressure hydrogen at optical breakdown and 28

selffocusing. // Abstracts of XVI European CARS Workshop, ECW'97, Heidelberg, Germany, 1997.

9. V. Morozov, A. Olenin, V. Tunkin. Quasi-rotational widely ranging spectrum generation at self-focusing of picosecond pulses in high pressure hydrogen // Technical Digest of XVI Internationa! Conference on Coherent and Nonlinear Optics, ICONO'98, Р.ТиРЗ, Moscow, Russia, 1998

10. V.N. Kuliasov, V.B. Morozov, A.N. Olenin, V.G. Tunkin. Observation of coherent population and polarization changes on Raman-active transition due to two-color pulse excitation // Technical Digest of XVI International Conference on Coherent and Nonlinear Optics, ICONO'98, p.WM25, Moscow, Russia, 1998

11. V.B.Morozov, S.Yu.Nikitin, A.N.Olenin, V.G.Tunkin and V.N.Kuliasov, Coherent effects observed on thallium Raman transition. // Technical Digest of Second Italian-Russian Symposium on Ultrafast Optical Physics, ITARUS'99, p.55, Moscow, Russia, 1999

12. V.B.Morozov, S.Yu.Nikitin, A.N.Olenin, V.G.Tunkin and V.N.Kuliasov, Coherent effects on Raman transition in biharmonic pulse excitation // Book of Abstracts of XVIII European CARS Workshop - CARS and related gas-phase diagnostics, ECW'99, Frascati, Italy, 1999

13. А.Н.Оленин, Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе в условиях штарковского сдвига // Тезисы докладов Международной конференции молодых ученых и специалистов «Оптика'99», С.70, Санкт-Петербург, Россия, 1999

14. S^Anikeev, V.Morozov, A.Olenin, V.Tunkin, V.KuIiasov. Optical nutation at biharmonic pulse excitation of Raman transition. Technical Digest of XIX European CARS Wokshop - International Conference on Nonlinear Light Scattering Spectroscopy, ECW'2000, Moscow, Russia, 2000.

15. S.Anikeev, V.Morozov, A.Olenin, V.Tunkin, V.KuIiasov. Optical nutation at biharmonic pulse excitation of Raman transition. Technical Digest of XIX European CARS Wokshop - International Conference on Nonlinear Light Scattering Spectroscopy, ECW'2000, Moscow, Russia, 2000.

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Оленин, Андрей Николаевич

Введение.

Глава 1. Спектроскопия высокого разрешения и когерентные нестационарные процессы на комбинационно-активных переходах

1.1. Нестационарная КАРС-спектроскопия конденсированных и газовых сред.

1.2. Спектроскопия высокого разрешения молекулярных резонансов.

1.3. Анализ импульсного отклика и оценка эффективного спектрального разрешения.

1.4. Когерентное движение населенности на комбинационноактивном переходе и эффекты насыщения.

1.5. Эффективное преобразование излучения на основе ВКР на колебательных и вращательных переходах. . * • и»-.

Выводы к Главе 1.

•*••• \ -л.*

Глава 2. Экспериментальная установка

2.1. Оптическая схема спектрометра.

2.2. Система регистрации и контроля параметров излучения.

2.3. Измерение длительностей импульсов.

2.4. Приготовление исследуемых объектов.

Выводы к Главе 2.

Глава 3. Нестационарная КАРС-спектроскопия высокого разрешения молекулярных резонансов.

3.1. Пикосекундный КАРС-спектрометр и экспериментальная реализация измерений.

3.2. Спектральный обмен и эффект Дике в системе вращательных компонент Q-noлocы 1388 см'1 молекулы углекислого газа.

3.3. Дефазировка чисто вращательных переходов 8о(0) и 8о(1) молекул водорода.

Выводы к Главе 3.

Глава 4. Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе

4.1. Комбинационно-активный переход в поле импульсной бигармонической накачки. Теоретическая модель.

4.2. Методика диагностики поляризации и населенности на исследуемом переходе.

4.3. Экспериментальная регистрация нутаций.

4.4. Форма нутации и параметры исследуемого перехода.

Выводы к Главе 4.

Глава 5. Особенности вынужденного рассеяния и параметрического преобразования при самофокусировке в водороде высокого давления.

5.1. Генерация излучения с квазивращателъным спектром.

5.2. Структура линий квазивращателъного спектра.

5.3. Пороговые условия генерации.

5.4. Условия самофокусировки.

Выводы к Главе 5.

Введение диссертация по физике, на тему "Нестационарное возбуждение неоднородно уширенных комбинационно-активных резонансов и особенности их столкновительной дефазировки"

Когерентные методы спектроскопии комбинационного рассеяния получили широкое распространение в исследованиях фундаментального и прикладного характера [1-5]. В числе этих методов одно из ведущих мест занимает спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния света (ЬСАРС). Комбинационное воздействие двух когерентных световых волн фазирует ансамбль квантовых осцилляторов в объеме, занятом световыми полями, создавая в нем периодическую пространственную модуляцию показателя преломления. Источником физической информации является сигнал когерентного антистоксова рассеяния пробной волны на наведенной решетке показателя преломления. Информация об исследуемом объекте может

Е,(0

En(t) Q(t)

J h. J Г , i k J 2 ж \JC .

Рис. 1 Квантовая (а) и временная (б) диаграммы процесса нестационарного КАРС извлекаться из спектральных измерений - стационарная КАРС-спектроскопия, или временных - нестационарная КАРС-спектроскопия^Рис.ВЛ.). В стационарном варианте анализируется дисперсия кубической нелинейной восприимчивости %{ъ){р)х ~0)2) при сканировании разности частот накачки со1 - а>2 вблизи частоты комбинационного резонанса со0. В нестационарном варианте исследуется импульсный отклик среды, определяемый её функцией Грина ¡г{ъ\т), то есть отклик среды на импульсное, мгновенное в масштабе

1 В англоязычной литературе данному случаю наилучшим образом соответствует термин time-domain CARS. Соответствующий термин стационарная КАРС-спектроскопия и его английский аналог frequency domain CARS для обозначения более традиционного спектрального подхода используется, как правило, только в случаях, когда требуется подчеркнуть специфику производимых измерений. времен релаксации и дефазировки, комбинационное возбуждение среды бигармоническим полем. Здесь г обозначает временную задержку относительно момента возбуждения. Восприимчивость и функция Грина связаны преобразованием Фурье: со

Х(со1-со2)= ¡к(т)-е*(а"-а2)т<1т (В.1)

-00 +сс ^ 1х(а>1-<»2)-е~'(а"~*2)г<1(а>1-а2) (в-2) 00

С формальной точки зрения стационарный и нестационарный подходы эквивалентны, но практически они эффективно дополняют друг друга.

Метод нестационарной КАРС-спектроскопии зарекомендовал себя как эффективный инструмент изучения процессов релаксации и дефазировки как в конденсированных, жидких [6-14] и твердотельных [15-17], так и в газообразных средах [18-31]. Наряду с традиционными достоинствами, присущими методу КАРС и другим разновидностям четырехфотонной спектроскопии, к достоинствам нестационарного варианта, дающим ему преимущества в контексте ряда физических задач, следует отнести такие его свойства, как:

- высокая чувствительность благодаря использованию интенсивных сверхкоротких импульсов.

- отсутствие нерезонансного фона при внесении временной задержки между возбуждающими и пробными импульсами;

- прямой временной характер измерений кинетики дефазировки и процессов релаксации;

- высокое эквивалентное спектральное разрешение, определяемое временем задержки, что особенно важно при исследовании узких, в том числе перекрывающихся, резонансов.

Высокое эквивалентное спектральное разрешение обусловливается возможностью переноса измерений из спектральной во временную область. При этом наиболее узким линиям соответствует более медленное затухание импульсного отклика, и даже незначительные изменения в центре спектральной линии проявляются в отклике на достаточно больших временах задержки пробного импульса. Возможно, эти изменения в спектре невелики, и для регистрации соответствующих изменений в отклике потребуется измерять его в большом динамическом диапазоне, но, в силу технических особенностей реализации метода нестационарной КАРС-спектроскопии (стробоскопический характер измерения отклика), для него как раз характерен большой диапазон измерения энергии отклика, достигавший в некоторых экспериментальных работах восьми-десяти порядков [12,29]. Интерференция спектральных компонент исследуемых комбинационно-активных переходов, попадающих в полосу возбуждения, проявляется в импульсном отклике в виде квантовых биений, анализ которых позволяет определить частотные интервалы [8,31] и характер уширения [25-27].

Необходимо в то же время отметить, что использование в процессе возбуждения и зондирования комбинационно активных сред интенсивных сверхкоротких импульсов пикосекундной и фемтосекундной длительности может сопровождаться проявлением ряда эффектов сильного поля, таких как насыщение переходов, динамический эффект Штарка, когерентное движение населенности, вынужденное рассеяние, самофокусировка, оптический пробой и т.п. Особенности проявления подобных эффектов в комбинационно активных средах требуют адекватного учета, а в ряде случаев могут представлять самостоятельный интерес.

Диссертационная работа посвящена в первую очередь развитию нестационарной КАРС-спектроскопии как метода, адекватного задаче изучения кинетики и механизмов столкновительной дефазировки узких неоднородно уширенных молекулярных резонансов, в том числе и с перекрывающимися компонентами, общая ширина которых не превышает 0,01 см"1. Объектами исследования являются комбинационно-активные переходы молекул углекислого газа и водорода. Основное внимание будет уделяться изучению кинетики дефазировки в области плотности газа, где столкновительное уширение маскируется эффектом Доплера. Использование спектрального подхода в данном случае ограничено и малоэффективно из-за того, что доплеровская ширина значительно превышает расстояние между отдельными вращательными компонентами (в случае молекул углекислого газа), либо из-за высоких требований к спектральному разрешению в связи с предельно малой общей шириной исследуемых резонансов (в случае вращательных переходов водорода).

Импульсное возбуждение комбинационно-активного перехода интенсивным бигармоническим полем может сопровождаться переводом значительной части молекул (или атомов) в объеме возбуждения в когерентное состояние. При достаточной интенсивности полей накачки и в пренебрежении процессами релаксации и дефазировки может иметь место периодический (или квазипериодический) процесс последовательного перевода возбуждаемого ансамбля в состояния с максимальной поляризацией и с максимальной заселенностью верхнего или нижнего уровней исследуемого перехода - так называемая оптическая нутация. Регистрация и исследование данного эффекта может представлять интерес с точки зрения возможности его использования с целью когерентного переноса населенности, а также для адекватного его учета как фактора, ограничивающего применимость метода нестационарной КАРС-спектроскопии. С точки зрения простоты реализации, привлекательными для наблюдения нутации являются комбинационно-активные переходы атомов, сечения КР которых, как правило, заметно превосходят молекулярные. В данной работе оптическая нутация наблюдалась на комбинационно-активном переходе атомов таллия.

Особенности нестационарных процессов самовоздействия и вынужденного рассеяния интенсивного излучения в комбинационно-активной среде рассмотрены на примере преобразования в сжатом водороде пикосекундной импульсной накачки в излучение с многочастотным (от ИК до УФ диапазона) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр).

Цели диссертационной работы

2. Проведение экспериментов по исследованию кинетики дефазировки наиболее узкой из колебательных 0-полос молекул углекислого газа, соответствующей моде V! с частотой 1388 см"1. Изучение особенностей спектрального обмена на основе анализа формы импульсного отклика и характера трансформации биений, обусловленных вкладом различных вращательных компонент. Проведение теоретических расчетов, определение наиболее адекватных моделей дефазировки, сравнение с данными стационарной спектроскопии высокого разрешения.

3. Изучение особенностей дефазировки чисто вращательных переходов молекул водорода и определение параметров дефазировки при плотностях газа в диапазоне от чисто доплеровского уширения до максимального проявления эффекта столкновительного сужения Дике. Сравнение с данными спектральных измерений.

Научная новизна

1. Экспериментально показано, что в импульсном отклике ^-полосы моды VI (1388 см"1) молекул С02 доплеровское уширение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент. Показано, что трансформация формы биений с изменением плотности газа количественно характеризует вклад спектрального обмена в дефазировку ()-полосы, даже если доплеровская ширина значительно превосходит расстояние между компонентами.

2. Реализовано измерение импульсных откликов чисто вращательного £0(1)-перехода молекулярного водорода в диапазоне времен задержки и с точностью, позволяющими детально проследить столкновительную трансформацию доплеровского контура линии в геометрии рассеяния вперед.

3. Реализована схема регистрации оптической нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации и населенности верхнего уровня перехода с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. Зарегистрирована оптическая нутация при импульсном бигармоническом возбуждении комбинационно-активного перехода, сопровождающаяся существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Результаты измерения нутации использованы для оценки величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния исследуемого перехода.

5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром, состоящим из линий с близкими интенсивностями. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкий пространственный профиль.

Практическая ценность

1. Продемонстрирована возможность практического использования регистрации импульсных откликов для исследования механизмов дефазировки предельно узких неоднородно уширенных молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10"3 см"1 и колебательно-вращательных переходов с субструктурой.

3. Продемонстрирована практическая возможность преобразования мощного пикосекундного излучения при самофокусировке в водороде высокого давления в излучение с протяженным (от 5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкой интенсивностью и гладким пространственным профилем излучений на частотах линий спектра.

Защищаемые положения

3 1 молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10" см" и колебательно-вращательных переходов с субструктурой.

2. Анализ измеренных экспериментально с пикосекундным разрешением импульсных откликов ^-полосы моды VI (1388 см"1) молекул С02 позволил определить вклад различных механизмов в дефазировку. Установлено, что доплеровское уширение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент в импульсном отклике, спектральный обмен проявляется в определенном характере трансформации формы биений с изменением плотности газа, эффект столкновительного сужения (эффект Дике) приводит к замедлению общего спада отклика.

3. Регистрация импульсных откликов в пределах времени задержки до 12 не позволяет реализовать измерение предельно узких чисто вращательных комбинационно-активных резонансов молекулярного водорода в динамическом диапазоне и с точностью, обеспечивающими наблюдение детальной трансформации доплеровской линии и ее столкновительное сужение с изменением плотности газа.

4. При импульсном возбуждении комбинационно-активного перехода 6Р1/2-6Р3/2 атомов таллия интенсивным бигармоническом полем (произведение интенсивностей волн накачки ~1019 Вт2/см4) имеет место оптическая нутация, сопровождающаяся существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Реализованная схема диагностики поляризации исследуемого перехода (по сигналу антистоксова рассеяния) и населенности его верхнего уровня (по сигналу генерации третьей гармоники) с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих, позволяет осуществить регистрацию нутации и на основе ее измерения получить оценку величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния данного перехода.

5. При самофокусировке мощного (~1 ГВт) линейно-поляризованного пикосекундного излучения (^=1,06 мкм) накачки в водороде высокого давления может быть получено эффективное преобразование в излучение с протяженным, (от 5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкими интенсивностями и средним частотным интервалом между ними, примерно равным частоте вращательного перехода. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкий пространственный профиль.

Краткое содержание работы.

Диссертация состоит из введения, обзорной главы, четырех оригинальных глав и заключения.

Заключение диссертации по теме "Лазерная физика"

Выводы к Главе 5.

1. При самофокусировке в водороде высокого (р=60-120 атм) давления мощного (~1 ГВт) линейно-поляризованное пикосекундное излучения (А,=1,06 мкм) эффективно преобразовывалось в излучение с протяженным (от 5000 см"1 до 27000 см"1) квазиэквидистантным спектром, состоящим из линий близкими интенсивностями и средним частотным интервалом между ними, примерно равным частоте вращательного перехода. Излучения на частотах линий спектра имели гладкие пространственные профили. Спектр каждой линии состоял из компонент с частотами упт =9Ъ91см~х +п-4\55см~х ±т-5%1см~\ т.е. данный спектр формировался в результате процессов рассеяния с участием

- 113 колебательного (4155 см"1) и вращательного (587 см"1) переходов. Последовательность линий, обладающая перечисленными свойствами названа квазивращательным спектром.

2. Генерация излучения с квазивращательным спектром связана с превышением пороговых условий рассеяния (60 атм по давлению газа и 15 мДж по энергии накачки) на колебательном переходе водорода £>о(1)- При превышении пороговых условий компонентный состав линий упрощался, причем, преимущество получали те компоненты, которые формируются в результате меньшего числа актов рассеяния (с минимальным значением |и|+|т|).

3. Генерация квазивращательного спектра сопровождалась формированием протяженного канала самофокусировки, длина которого существенно превышала длину, возможную на основе действия оптического эффекта Керра в водороде. Как показали оценки, длина канала самофокусировки может быть обусловлена изменением показателя преломления при колебательном возбуждении молекул водорода электронами, разогреваемыми в поле волны накачки. Свечение канала самофокусировки в поперечном направлении обусловлено рассеянием генерируемых спектральных компонент.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Сформулируем основные результаты диссертационной работы:

1. Создана экспериментальная установка, позволяющая осуществлять эксперименты по исследованию дефазировки узких неоднородно уширенных молекулярных комбинационно-активных резонансов шириной порядка 10"3 см"1 и колебательно-вращательных переходов с субструктурой, по диагностике состояния поляризации и населенности возбуждаемых переходов и исследованию спектральных и временных свойств ВКР-преобразованного излучения. Создан комплекс аппаратных и программных средств для реализации измерений, сбора и обработки экспериментальных данных.

2. Экспериментально показано, что метод нестационарной КАРС-спектроскопии с пикосекундным временным разрешением адекватен задаче исследования механизмов дефазировки предельно узких неоднородно уширенных молекулярных переходов, в том числе с переналожившимися вследствие доплеровского уширения компонентами. На основе теоретического анализа измеренных импульсных откликов определен вклад различных механизмов дефазировки ^-полосы моды V! (1388 см"1) молекул С02. Показано, что доплеровское уширение не препятствует наблюдению хорошо разрешенных биений вращательных компонент в импульсном отклике. Спектральный обмен проявляется в определенном характере трансформации формы биений с изменением плотности газа. Эффект столкновительного сужения (эффект Дике) приводит к замедлению общего спада отклика.

3. Реализовано измерение предельно узких чисто вращательных комбинационно-активных резонансов молекулярного водорода с общей шириной порядка 10"3 см"1 с динамическим диапазоном и точностью, позволяющими наблюдать детальную трансформацию доплеровской линии и ее столкновительное сужение с изменением плотности газа.

4. При импульсном возбуждении комбинационно-активного перехода бРш-6Р3/2 (7793 см"1) атомов таллия интенсивным бигармоническом полем (произведение интенсивностей волн накачки ~1019 Вт2/см4) экспериментально зарегистрирована оптическая нутация, сопровождающаяся существенным, вплоть до инверсного, заселением верхнего уровня данного перехода. Реализована схема регистрации оптической нутации на комбинационно-активном переходе на основе диагностики поляризации (по сигналу антистоксова рассеяния) и населенности верхнего уровня перехода (по сигналу генерации третьей гармоники) с помощью пробных импульсов, следующих с фиксированной задержкой относительно возбуждающих. На основе измерения нутации получена оценка величины дифференциального сечения комбинационного рассеяния перехода 6Р1/2-6Р3/2 атомов таллия da/do=2(0,8)-1О"27 см2/стр.

5. При самофокусировке в водороде высокого давления зарегистрировано эффективное преобразование мощного линейно-поляризованного пикосекундного излучения (А,=1.06 мкм) в излучение с протяженным (от 1 1

5000 см" до 27000 см" ) квазиэквидистантным спектром (квазивращательный спектр), состоящим из линий с близкими интенсивностями и средним частотным интервалом между ними -593 см"1, примерно равным частоте вращательного перехода 587 см"1. Излучения на частотах линий спектра имеют гладкие пространственные профили.

7. Экспериментально показано, что генерация излучения с квазивращательным спектром связана с превышением пороговых условий КР (60 атм по давлению газа и 15мДж по энергии накачки) на колебательном переходе водорода <2о(1). При превышении пороговых условий генерации компонентный состав линий упрощался, причем, преимущество получали

-116 компоненты, которые формируются в результате меньшего числа актов рассеяния (с минимальным значением |л|+|т|).

В заключении автор выражает глубокую признательность своему научному руководителю доценту В.Б.Морозову за постоянное внимание и неоценимую помощь. Своим приятным долгом автор считает особо поблагодарить ведущего научного сотрудника В.Г. Тункина за постоянную поддержку и ценные замечания, высказанные при выполнении работы. Автор благодарит С.Ю.Никитина, К.Н. Драбовича и В.Н. Кулясова за полезные обсуждения и плодотворное сотрудничество.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Оленин, Андрей Николаевич, Москва

1. С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев. Методы нелинейной оптики в спектроскопии рассеяния света // М., Наука, 1981.-С.543.

2. Дж.Ниблер, Г.Найтен. Спектроскопия когерентного антистоксова рассеяния в газах и жидкостях Под ред. А.Вебера // Пер. с англ.-М., Мир, 1982.-С.198.

3. И.Р.Шен. Принципы нелинейной оптики // Пер. с англ.-М., Наука, 1989.-С.325.

4. S.Mukamel. Nonlinear Optical Spectroscopy // University Press, Oxford, 1995.-P.206.

5. A.Laubereau and W.Kaizer. Vibrational dynamics of liquids and solids investigated by picosecond light pulses // Rev.Mod.Phys.-1978.-V.50.-P.607.

6. В.Кайзер, А.Лоберо. Исследование сверхбыстрых динамических процессов.-В кн.: Нелинейная спектроскопия // под ред. Н.Бломбергена: Пер. с англ.-Мир, 1981.-С.586.

7. R.Leonhardt, W.Holzapfel, W.Zinth and W.Kaiser. Terahertz beats of vibrational modes studied by femtosecond coherent Raman spectroscopy // Revue.Phys.Appl.-1987.-V. 22.-P.1735-1741.

8. P.Aechtner, M.Fickenscher, and A.Laubereau. Vibrational dephasing of simple liquids investigated by picosecond and femtosecond CARS // Ber.Bunsenges.Phys.Chem.-1990.-V. 94.-P.399-404.

9. M.Fickenscher, H.-G.Purucker , and A.Laubereau. Resonant vibrational dephasing investigated by high-precision femtosecond CARS // Chem. Phys. Lett.-1992.-V. 191 .-Nol ,2.-P. 182-188.

10. Weiliang Li, H.-G.Purucker , and A.Laubereau. Polarization interference in femtosecond CARS // Opt.Comm.-1992.-V.94.-No.4.-P.300-308.

11. H.-G.Purucker , V.Tunkin and A.Laubereau. Femtosecond three-color CARS of liquids with magic polarization conditions // J.Ram.Spectr.-1993.-V.24.-No.6.-P.453-458.

12. F.Lindenberger, C.Rauscher, H.-G.Purucker and A.Laubereau. Non-exponential dephasing of Molecular vibrations in Liquids, directly observed by "magic" femtosecond CARS // J.Ram.Spectr.-1995.-V.26.-P.835-840.

13. W.Zinth, R.Leonhardt, W.Holzapfel, and W.Kaiser. Fast Dephasing Processes Studied with a Femtosecond Cohereht Raman System // IEEE J.Quant.Electr.-1988.-V.24.-No.2.-P.455-459.

14. G.M.Gale, P.Guyot-Sionnest,W.Q.Zheng,and C.Flytzanis. Time-resolved non-linear spectroscopy of Fermi Doublet: the (v^2v2) Fermi Resonance in C02 solid //Phys.Rev.Lett.-1985.-V.54.-No.8.-P.823-826.

15. X.Wen, S.Chen, and D.Dlott. Time-resolved three-color coherent Raman scattering applied to polycrystalline and opague solids // J.Opt.Soc.Am.B.-1991.-V.8.-No.4.-P.813-819.

16. A.Materny, M.Leuchs and W.Kiefer. Resonance CARS in Solids // Nuov.Chim.-1992.-V.14D.-No. 10.-P.989-1001.

17. С.А.Ахманов, С.А.Крикунов, С.А.Магницкий, С.Ю.Никитин, В.Г.Тункин. Нестационарная когерентная спектроскопия комбинационного рассеяния газообразного водорода в области сужения Дики // ЖЭТФ.-1983.-Т.84.-В.6.-С.2013-2025.

18. С.А.Ахманов, Н.И.Коротеев, С.А.Магницкий, В.Б.Морозов, А.П.Тарасевич, В.Г.Тункин. Кинетика дефазировки молекул N2 в сверхзвуковой струе // Письма в ЖЭТФ.-1984.-Т.39.-В.9.-С.409-412.

19. H.Graener, A.Laubereau, J.W.Nibler. Picosecond coherent anti-Stokes Raman spectroscopy of molecules in free jet expansions // Opt.Lett.-1984.-V.9.-N0.5.-P.165-167.

20. S.A.Akhmanov, N.I.Koroteev, S.A.Magnitskii, V.B.Morozov, A.P.Tarasevich, V.G.Tunkin. Time-domain coherent active Raman spectroscopy of free nitrogen jet // J.Opt.Soc.Am.B.-1985.-V.2.-No.4.-P.640-648.

21. H.Graener and A.Laubereau. High resolution Fourier transform Raman spectroscopy with ultrashort laser pulses // Opt.Comm.-1985.-V.54.-No.3.-P.141-146.

22. С.А.Ахманов, В.Д.Веденин, Ф.Ш.Ганиханов, М.Г.Зверева, Н.И.Коротеев, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин. Пикосекундная КАРС спектроскопия электронного перехода 62Pi/2 62Рз/2 атомов таллия // Опт. и спектр,-1988.-T.64.-B.3.-P.503-505.

23. Ф.Ш.Ганиханов, В.Н.Кулясов, И.Г.Коновалов, В.Б.Морозов,

24. B.Г.Тункин. Нестационарная КАРС-спектроскопия атомных паров таллия. Квантовые биения сверхтонких компонент перехода 6Р1/2-6Р3/2 в условиях существенного столкновительного уширения // Опт. и спектр.-1991.-Т.70.-В.2.1. C.483-486.

25. И.Г.Коновалов, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин. Дефазировка экранированного перехода 4F7/2-4F5/2 атомов Тт в инертных газах Не, Ne, Хе // Опт. и спектр. -1994.-Т.77.-№3.-С.329-333.

26. И.Г.Коновалов, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, В.Г.Тункин. Дефазировка переходов основного мультиплета SmI в инертных газах // Опт. и спектр.-1994.-Т.77.-№3.-С.334-337.

27. I.G.Konovalov, A.V.Mikheev, V.B.Morozov, V.G.Tunkin. Time-domain CARS study of dephasing kinetics of molecular hydrogen rotational transitions // J. Mol. Struct.-1995.-V.348.-P.41-44.

28. T.Lang, K.-L.Kompa, and M.Motzkus. Femtosecond CARS on H2 // Chem.Phys.Lett.-1999.-V.5.-No.l0.-P.567-569.

29. T.Lang and M.Motzkus. Determination of line shift coefficients with fs time resolved CARS // J.Ram.Spectr.- 2000.-V.31.-P.65-70.

30. A.H.Zewail. Femtochemistry: Ultrafast Dynamics of the chemical bond. World Scientific, Singapore, 1994, P.302.

31. A.H.Zewail. Femtochemistry: recent progress in studies of dynamics and control of reactions and their transition states // J.Phys.Chem.-1996.-V.100.-P.12701-12724.

32. Femtosecond Chemistry, Vol. I-II, edited by J.Manz and L.Woste, VCH Verlagsgesellscaft, Weinheim, 1995.

33. А.И.Бурштейн, Ю.И.Наберухин. Фазовые эффекты в теории уширения спектральных линий в газах // ЖЭТФ.-1967.-Т.52.-В.5.-С.1202-1211.

34. В.А.Алексеев, А.В.Малюгин. Общие черты сужения спектральных линий в газах столкновениями // ЖЭТФ.-1981.-Т.80.-В.З.-С.897-915.

35. Б.Д.Файнберг. Четырехфотонная спектроскопия близких или перекрывающихся резонансов при наличии спектрального обмена // Опт. и Спектр.-1987.-Т.62, В.З.-С.552-557.

36. Е.Б.Александров, В.И.Котылев, К.П.Василевский, В.Н.Кулясов. Неуширяемая столкновениями линия тулия 1,14 мкм // Опт.и Спектр.-1983.-Т.54.-В.З.-С.З-4.

37. A.I.Burshtein, D.V.Kolomoitsev, S.Yu.Nikitin, A.V.Storozhev, Manifestation of adiabaticity and of strength of rotational inalastic collisions in timedomain CARS spectra of nitrogen // Chem. Phys.-1991.-V.150.-P.231-235.

38. Д.В.Коломойцев, С.Ю.Никитин. К теории нестационарной спектроскопии неоднородно уширенных переходов // Опт.и Спектр.-1992.-Т.73.-В.5.-С.862-874.

39. М.С.Джиджоев, С.А.Магницкий, С.М.Салтиел, А.П.Тарасевич, В.Г.Тункин, А.И.Холодных. Устранение нерезонансного фона в когерентной пикосекундной АСКР молекулярных газов // Квант.Электрон.-1981.-Т.8.-Р.1136-1138.

40. A.C.Eckbreth, T.J.Anderson, G.M.Dobbs. Multi-color CARS for hydrogen-fueled scramjet application //Appl.Phys.B.-1988.-V.45.-P.215-223.

41. С.Ю.Волков, Д.Н.Козлов, А.М.Прохоров, В.В.Смирнов, В.И.Фабелинский. КАРС-спектроскопия высокого разрешения молекулярных газов // Труды ИОФ АН СССР.-1986.-Т.2.-С.64-116.

42. T.Dreier, G.Schiff, A.A.Suvernev // Collisional effects in Q branch coherent anti-Stokes Raman spectra of N2 and 02 at high pressure and high temperature // J.Chem.Phys.-1994.-V.100.-No.9.-P.6275-6288.

43. V.V.Smirnov, K.A.Vereschagin. CARS-thermometry on the base of two lines intensity ratio measurements // In: Coherent Raman Spectroscopy/ (eds:E.M.Castellucci, R.Righini, P.Foggi. World Scientific, 1992, P.207-210.

44. L.A.Rahn, G.J.Rosasco. Measurement of the density shift of the H2 Q(0-5) transitions from 295 to 1000 К // Phys.Rev.A.-1990.-V.41.-No.7.-P.3698-3706.

45. A.Owyoung. High resolution cw stimulated Raman spectroscopy in molecular hydrogen // Opt.Lett.- 1978.-V.2.-No.4.-P.91-93.

46. W.K.Bischel and M.J.Dyer. Temperature dependence of the Raman linewidth and line shift for the Q(l) and Q(0) transitions in normal and para-H2 // Phys.Rev.A.-1986.-V.33.-No.5.-P.3113-3123.

47. J.W.Forsman, P.M.Sinclair, , P.Duggan, J.R.Drummond, and A.D.May. A high-resolution Raman gain spectrometer for spectral lineshape studies // Can.J.Phys. -1991. -V.69.-P.558-563.

48. L.S.Rothman, R.L.Hawkiins, R.B.Wattson, R.R.Gamache. Energy levels, intensities and linewidths of atmospheric carbon dioxide bands // J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer.-1992.-V.48.-No.5/6.-P.537-566.

49. А.И.Бурштейн, С.И.Темкин. Спектроскопия молекулярного вращения в газах и жидкостях. Новосибирск, Наука, 1982.-С.119.

50. J.Bonamy, L.Bonamy, D.Robert. Overlapping effects and motional narrowing in molecular band shapes: application to the Q branch of HD // J. Chem. Phys.-1977.-V.67.-No.10.-P.4441-4453.

51. A.P.Kouzov. Simulation of line mixing effects by means of a projection operator technique // Chem. Phys. Lett.-1992.-V.188,- No.l,2.-P.25-31.

52. C.M.Roland, W.A.Steele. Rotation-vibration CARS spectra of the 2v2mode in C02 gas // J. Chem. Phys.- 1981.-V.74, No.5.-P.2733-2739.

53. J.Baran, A.Grofcsik, W.JJones. Motional narrowing in the v}l2v2 Fermi resonance diad of C02 // Mol. Phys.-1982.-V.45.-No.6.-P.1291-1297.

54. R.Roy, D.S.Elliot, D.Meschede, F.M.Pipkin, S J.Smith. Low-pressure collisional narrowing in C02 // Chem. Phys. Lett.-1982.-V.93.-No.6.-P.603-607.

55. L.Bonamy, J.Bonamy, S.Temkin, and D.Robert. State-to-state rotational cross sections in vibrational modes. Application to the infrared Q-branch profile for the (1 l10)r*—(00°0) 12C1602 bending band // J.Chem.Phys.-1993.-V.99.-No.5.-P.3747-3753.

56. N.N.Filippov, J.-P.Bouanich, J.-M.Hartmann, L.Ozanne, C.Boulet, M.V.Tonkov, F.Thibault, and R.Le Doucen. Line-mixing effects in the 3v3 band of C02 perturbed by Ar // J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer.-1996.-V.55.-No.3.-P.307-320.

57. M.V.Tonkov, J.Boissoles, R.Le Doucen, B.Khalil, and F.Thibault. Q-branch shapes of C02 spectrum in 15 pm region: experiment // J.Quant .Spectrosc. Radiat.Transfer.-1996.-V.55.-No.3.-P.321-334.

58. L.Bonamy, J.Bonamy, D.Robert, A.Deroussiaux, and B.Lavorel. A direct study of the vibrational bending effect in line mixing: the hot degenerate 1110<—01 !0 transitions of C02 // J.Quant .Spectrosc. Radiat.Transfer.-1997.-V.57.-No.3.-P.341-348.

59. A.P.Kouzov, D.N.Kozlov, B.Hemmerling. CARS studies of bending states of C02: evidence of collisional rotational transitions with odd AJ II Chem. Phys.-1998.-V.236.- p.15-24.

60. Д.В.Коломойцев, С.Ю.Никитин. Анализ влияния частотного обмена на сигнал нестационарной активной спектроскопии // Опт. и Спектр.- 1986.-Т.61.-В.6.-С.1201-1208.

61. Д.В.Коломойцев, Е.И.Лободенко, С.А.Магницкий, С.Ю.Никитин, В.Г.Тункин. Анализ экспериментальных данных по нестационарной активной спектроскопии газообразного аммиака// Опт. и Спектр.-1991.-Т.70.-В.2.-С.321-325.

62. R.A.J.Keijser, J.R.Lombardi, K.D. van den Haut, B.C.Sanctuary, and H.F.Knaap. The pressure broadening of the rotational Raman lines of hydrogen isotopes // Physica.-1974.-V.76.-P.585-608.

63. A.D.May, V.Degen, J.C.Stryland, and H.L.Welsh. The Raman effect in gaseous hydrogen at high pressures // Can.J.Phys.-1961 .-V.39.-P. 1769-1783.

64. A.D.May, G.Varghese, J.C.Stryland, and H.L.Welsh. Vibrational frequency perturbations in the Raman spectrum of compressed gaseous hydrogen //

65. Can .J.Phys.-1964 .-V.42.-P. 105 8-1069.

66. V.G.Cooper, A.D.May, E.H.Hara, and H.F.P.Knapp. Dicke narrowing and collisional broadening of the So(0) and S0(l) Raman line of H2 // Can.J.Phys.-1968.-V.46.-P.2019-2023.

67. V.G.Cooper, A.D.May, and B.K.Gupta. Interferometric measurements of line widths and frequencies of the S0(0) and S0(l) rotational Raman lines of H2 // Can.J.Phys.-1970.-V.48.-P.725-729.

68. B.K.Gupta, and A.D.May. Dicke narrowing and collisional broadening of the depolarized Rayleigh S0(l) Raman linein the hydrogen Isotopes and H2-He, H2-Ne mixtures // CanJ.Phys.-1972.-V.50.-P.1747-1755.

69. K.D.Van den Hout, P.W.Hermans, E.Mazur, and H.F.P.Knaap. The broadening and shift of the rotational Raman lines for hydrogen isotopes at low temperatures //Physica A: (Amsterdam).-1980.-V.104.-P.509-547.

70. J.R.Murray and A.Javan.Effect of collisions on Raman line profiles of hydrogen and deuterium gas // J.Mol.Spectrosc.-1972.-V.42.-P.l-26.

71. R.L.Farrow, L.A.Rahn, G.O.Sitz, GJ.Rosasco. Observation of a speed-dependent collisional inhomogeneity in H2 vibrational line profiles // Phys.Rev.Lett.- 1989.-V.63 .-P.746-749.

72. L.A.Rahn, G.J.Rosasco. Measurement of the density shift of the H2 Q(0-5) transitions from 295 to 1000 K // Phys.Rev.A.-1990.-V.41.-P.3698-3706.

73. L.A.Rahn, R.L.F arrow, G.J.Rosasco. Measurements of the self-broadening of the H2 Q(0-5) Raman transitions from 295 to 1000K // Phys.Rev.A.-1991.-V.43.-P.6075-6088.

74. G.J.Rosasco, W.J.Bowers, Jr., and W.S.Hurst, J.P.Looney, K.C.Smyth, A.D.May. Simultaneous forward-backward Raman scattering studies of D2, broadened by D2, He, and Ar // J.Chem.Phys.-1991.-V.94.-P.7625-7633.

75. D.M.Brown and W.B.Daniels. VibrationalRaman spectra of hydrogen and deuterium mixtures at high pressures // Phys.Rev.A.-1992.-V.45.-P.6429-6435.

76. J.W.Forsman, P.M.Sinclair, A.D.May, P.Duggan, and J.R.Drummond, Departure from the soft collision model for Dicke narrowing: Raman measurements in the Q-branch of D2 // J.Chem.Phys.-1992.-V.97.-P.5355-5362.

77. P.M.Sinclair, J.M.Forsman, J.R.Drummond, A.D.May. Line mixing and state-to-state rotational relaxation rates in D2 determined from the Raman Q branch // Phys.Rev.A.-1993.-V.48.-P.303—3035.

78. Z.Lu, G.C.Tabisz, L.Ulivi. Temperature dependence of the pure rotational band of HD: interference, widths, and shifts // Phys.Rev.A.-1993.-V.47.-P.l 1591173.

79. J.P.Berger, R.Saint-Loup, H.Berger, J.Bonamy, D.Robert. Measurements of vibrational line profiles in H2- rare-gas mixtures: Determination of the speed dependence of the line shift //Phys.Rev.A.-1994.-V.49.-P.3396-3406.

80. M.P.Le Flohic, P.Duggan, P.M.Sinclair, J.R.Drummond, A.D.May. Collisional broadening and shifting of the pure rotational Raman lines So(J=0-4) of H2 at room temperature // Can.J.Phys.-1994.-V.72.-P.186-192.

81. К.А.Верещагин, В.Клаусс, В.В.Смирнов. Измерение коэффициентов столкновительного самоуширения вращательных линий S(l) и S(3) водорода в диапазоне температур 300-1000К // Препринт ИОФ РАН №16, Москва, 1995.

82. J.W.Forsman, J.Bonamy, D.Robert, J.Ph.Berger, R.Saint-Loup, H.Berger. H2-He vibrational line-shape parameters: Measurement and semiclassical calculation // Phys.Rev. А,-1995.-V.52.-P.2652-2663.

83. Раутиан, Собельман. Влияние столкновений на доплеровское уширение спектральных линий // УФН.- 1966.-Т.90.-В.2.-С.209-236.

84. L.Galatry. Simultaneous effect of Doppler and foreign gas broadening on spectral line // Phys.Rev.-1960.-V.122.-No.4.-P.1218-1223.

85. P.Vargese, R.K.Hanson. Coolisional narrowing effects on spectral line shapes measured at high resolution // Appl.Opt.-1984.-V.23.-No.l4.-P.2376-2385.

86. P.Duggan, P.M.Sinclair, M.P.Le Flohic, J.W.Forsman, R.Berman, A.D.May, and J.R.Drummond. Testing the validity of the optical diffusion coefficient: Line-shape measurements of CO perturbed by N2 // Phys.Rev.A.-1993.-V.48.-No.3 .-P.2077-2083.

87. A.S.Pine. Line shape asymmetries in Ar-broadened HF (v=l-0) in the Dicke-narrowing regime // J.Chem.Phys.-1994.-V.101.-No.5.-3444-3452.

88. J.M.Hartmann, M.Y.Perrin, J.Taine, and L.Rosenmann // J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer.-1986.-No.-P.357.

89. R.L.Farrow, G.O.Zitz. Coherent anti-Stokes Raman spectroscopy investigation of the anisotropic vibrational transition of hydrogen // J.Opt.Soc.Am.B.-1989.-V.6.-No.5.-P.865-870.

90. С.А.Ахманов, Ю.Е.Дьяков, А.С.Чиркин Введение в статистическую радиофизику и оптику М.:Наука, 1981, 640с.

91. R.P.Lucht, R.L.Farrow. Saturation effects in coherent anti-Stokes Raman scattering spectroscopy of hydrogen // J.Opt.Soc.Am.B.-1989.-V.6.-No.l2.-P.2313-2325.

92. R.Bombach, B.Hemmerling, W.Hubschmid. Saturation effects and stark shift in hydrogen Q-branch CARS spectra // Chem. Phys.-1990.-V.144.-P.265-271.

93. В.Н.Задков, Н.И.Коротеев, М.В.Рычев, А.Б.Федоров. Спектроскопия насыщения когерентного комбинационного рассеяния в молекулярных газах // Вест. Моск. Ун-та.-1984.-Т.25.-СЕР.З .-№ 4.-С.27-31.

94. Ю.Е.Дьяков, С.Ю.Никитин. Эффекты насыщения в активной спектроскопии комбинационного рассеяния: учет немонохроматичности возбуждающего излучения и нестационарности процесса возбуждения // Опт. и спектр.-1987.-Т.62.-В.З.-С.538-546.

95. M.Pealat, M.Lefebre, J.-P.Taran, P.L.Kelley. Sensitivity of quantitative vibrational coherent anti-Stokes Raman spectroscopy to saturation and Stark shifts // Phys. Rev. A.-1988.-V.38.-No.4.-P. 1948-1965.

96. L.A.Rahn, R.L.Farrow, M.L.Koszykowski., and P.L.Mattern. Observation of optical Stark effect on vibrational and rotational transitions // Phys.Rev.Lett.-1980.-V.45.-NO.8.-P.620-623.

97. A.Kuhn, S.Steuerwald, and K.Bergman. Coherent population transfer in NO with pulsed lasers: the consequences of hyperfine structure, Doppler broadening and electromagnetically induced absorption // Eur.Phys.J.B.-1998.-V.l.-P.57-70.

98. M.Bassini, F.Biraben, B.Gagnac and C.Crynberg. Raman transients observed in doppler free two-photon excitation // Optics Commun.-1977.-V.21.-No.2.-P.263-266.

99. M.M.T.Loy. Observation of two-photon optical nutation and free-induction decay // Phys. Rev. Lett.-1976,- V.36.-No.4.- P. 1454-1457.

100. В.Г.Беспалов, В.Н.Крылов, В.Н.Михайлов, В.А.Парфенов, Д.И.Стаселько. Генерация перестраиваемого излучения с высокойспектралыюй яркостью на основе колебательного и вращательного ВКР в газах // Оптика и спектр.-1991.-Т.70.-В.2.-С.332-336.

101. V.Wilke, W.Schmidt. Tunable coherent radiation source covering a spectral range from 185 to 880 nm //Appl.Phys.-1979.-V.18.-P.177-181.

102. G.B.Jarvis, S.Mathew, J.E.Kenny. Evaluation of Nd:YAG-pumped Raman shifter as broad-spectrum light source // Appl.Optics.-1994.-V.33.-No.21.-P.4938-4946.

103. K.G.H.Baldwin, J.P.Harangos, D.D.Burgess Generation of tunable coherent VUV radiation by anti-Stokes Raman scattering of eximer-pumped dye-laser radiation // Optics Comms.-1985.-V.52.-No.5.-P.351-354.

104. А.З.Грасюк, И.Г.Зубарев, А.В.Котов, С.И.Михайлов, Смирнов В.Г. Перестраиваемый комбинационный лазер ИК диапазона на сжатом водороде // Квантовая электроника.-1976.-Т.З.-№5.-С. 1062-1067.

105. Н.В.Кравцов, Н.Н.Наумкин. Многочастотный комбинационный лазер на вращательных переходах в сжатом водороде // Вестн. Моск. Ун-та, сер. 3, физика, астрономия.-1995.-Т.36.-В.5.-С.84-87.

106. Y.Irie, T.Imasaka. Generation of vibrational and rotational emmision by four-wave Raman mixing using ultraviolet femtosecond pump beam // Optics Letts.-1995 .-V.20.-No.20-P.2072-2074.

107. S.Kawasaki, T.Imasaka, N.Ishibashi. Two-color Raman effect of para-hydrogen// J. Opt. Soc. Am. B.-1991.-V.8.-No.7.-P. 1461-1463.

108. S.Ohtake, S.Yoshikava, T.Imasaka. Generation of multifrequency laser emmision quasi equally spaced throughout the entire visible region // Appl. Optics.-1995.-V.34.-No.21.-P.43 37-4342.

109. В.Г.Беспалов, Д.И.Стаселько. Связь тонкой структуры спектров ВКР в сжатом водороде с пространственной когерентностью стоксового излучения // Оптика и спектроскопия.-1988.-Т.65.-В.4.-С.861-867.

110. C.W.Wilkerson, E.Sekreta, J.P.Reilly. Raman shifting of picosecond light pulses in hydrogen gas // Appl. Optics.-1991.-V.30.-P.3855-3861.

111. Л.Л.Лосев, А.П.Луценко, С.Н.Сазонов. Эффективная параметрическая генерация высших компонент ВКР с дифракционной расходимостью //Квант. Электр.-1990.-Т.17.-№8.-С.960.

112. А.З.Грасюк, Л.Л.Лосев, Д.Н.Никогосян, А.А.Ораевский. ВКР-генерация одиночных пикосекундных импульсов с энергией до 0,6 мДж в диапазоне 9,2 мкм // Квантовая электроника.-1984.-Т.11.-№9.-С. 1872-1874.

113. P.B.Corkum, C.Rolland, T.Srinivasan-Rao. Supercontinuum generation in gases. // Phys. Rev. Letts.-1986.-V.57.-No.l8.-P.2268-2271.

114. P.B.Corkum, C.Rolland. Femtosecond continua produced in gases // IEEE J. Quantum Electron.-1989.-V.25.-No. 12.-P.2634-2639.

115. D.Strickland, P.B.Corkum. Resistance of short pulses to self-focusing // J. Opt. Soc. Am. B.-1994.-V.ll.-No.3.-P.492-497.

116. T.R.Gosnell, A.J.Taylor, D.P.Greene. Supercontinuum generation at 258 nm using high-pressure gases // Optics Letts.-1990.-V.15.-No.2.-P.130-132.

117. F.A.Ilkov, L.Sh.Ilkova, S.L.Chin. Supercontinuum generation versus optical breakdown in C02 gas // Optics Letts.-1993.-V.18.-No.9.-P.681-683.

118. K.Ueda, H.Nishioka, W.Odajima, H.Takuma. Flat-spectrum superwhite light generation covering VUV to IR in optical trapping phenomena in rare-gas media // Laser Physics.-1996.-V.6.-No2.-P.260-263

119. N.J.Everall, J.P.Partanen, J.R.M.Barr, and M.J.Shaw. Treshold measurements of stimulated Raman scattering in gases using picosecond KrF laser pulses // OptComm.-1987.-V.64.-No.4.-P.393-397.

120. J.-K.Wang, Y.Siegal, C.Lu, E.Mazur, J.Reintjes. Subpicosecond stimulated Raman scattering in high-pressure hydrogen // J.Opt.Soc.Am.B.-1994.-V.II.-N0.6.-P. 1031-1037.

121. V.Krylov, A.Rebane, O.Ollikainen, D.Erni, U.Wild, V.Bespalov and D.Staselko. Stimulated Raman scattering in hydrogen by frequency-doubled amplified femtosecond Ti:sapphire laser pulses // Opt.Lett.-1996.-V.21.-No.6.-P.381-383.

122. В.Г.Беспалов, Д.И.Стаселько, В.Н.Крылов, А.Ребане, У.Вильд, Д.Эрни, О.Олликайнен. Структура спектров вынужденного комбинационногорассеяния в сжатом водороде. Возбуждение фемтосекундными импульсами света // Оптика и спектр.-1997.-Т.82.-№3.-С.421-426.

123. В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин, Нестационарная КАРС-спектроскопия высокого разрешения вращательных резонансов Н2 в области доплеровской дефазировки и сужения Дике // Препринт №2/2000 физ. фак. МГУ им. М.В.Ломоносова.-2000.-14С.

124. Landolt-Bornstein. Berlin, Bdl ТЗ, 1951.

125. L.S.Rothman. Infrared energy levels and intensities of carbon dioxide // Appl.Opt.-1986.-V.25.-No. 11 .-P. 1795-1816.

126. И.Г.Коновалов, Нестационарная КАРС-спектроскопия атомных и молекулярных переходов, слабо уширяемых столкновениями // Канд. дисс. М:1994.-С.202.

127. С.В.Аникеев, В.Н.Кулясов, В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин, Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе // Письма ЖЭТФ.-1999.-Т.70.-С.7-12.

128. К.Н.Драбович, Л.М.Кочарян, Г.Н.Слепченко. Когерентные резонансные эффекты и смешение оптических частот // Изв. АН СССР, сер.физ.-1981.-Т.45.-№8.-С. 1532-1536.

129. А.Н.Оленин, Оптическая нутация на комбинационно-активном переходе в условиях штарковского сдвига // Тезисы докладов Международной конференции молодых ученых и специалистов «Оптика'99», С.70, Санкт-Петербург, Россия, 1999.

130. Ф.Ш.Ганиханов, Н.И.Коротеев, В.Б.Морозов, М.В.Рычев, С.Н.Сазонов, В.Г. Тункин. Возрастание эффективности генерации третьей гармоники в парах таллия при селективном комбинационном возбуждении // Письма в ЖТФ.-1988-Т.14.-В.17.-С. 1570-1575.

131. V.B.Morozov, S.Yu.Nikitin, A.N.Olenin, V.G.Tunkin and V.N.Kuliasov, Coherent effects observed on thallium Raman transition // Technical Digest of Second Italian-Russian Symposium on Ultrafast Optical Physics, ITARUS'99, p.55, Moscow, Russia, 1999.

132. Н.Б.Делоне, В.П.Крайнов. Атом в сильном световом поле. М.: Энергоатомиздат, 1984, С.224.

133. В.М.Акулин, Н.В.Карлов. Интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике. М.: Наука, 1987, С.311.

134. А.М.Желтиков Расчет сечения комбинационного рассеяния для атомов As, In, T1 // Дипломная работа, Москва, 1987.

135. L.Vriens. Raman scattering cross section for In and T1 atoms and multiphoton processes in Sr // Opt.Comm.-1974.-V.l l.-No.4.-P.396-401.

136. В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Генерация протяженного квазивращательного спектра при самофокусировке пикосекундных импульсов в сжатом водороде // Квантовая Электроника.-1998.-Т.25.-№4.-С.293-294.

137. V.Morozov, A.Olenin, V.Tunkin. Quasi-rotational spectral structure of optical radiation due to stimulated Raman scattering and parametric processes in high-pressure hydrogen // Appl. Phys. B.-1998.-V.67.-P.1-4.

138. В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Преобразование интенсивных пикосекундных импульсов в излучение с протяженным квазивращательным спектром при самофокусировке в водороде высокого давления // ЖЭТФ.-1999.-Т.115.- №2.-С .479-493.

139. Д.С.Кузнецов, В.Б.Морозов, А.Н.Оленин, В.Г.Тункин. Эффективное рассеяние на оптических неоднородностях в канале самофокусировки интенсивных пикосекундных импульсов в сжатом водороде // Квантовая Электроника.-1998.-Т.25.-№11.-С. 1043-1045.

140. M.E.Mack, R.L.Carman, J.Reintjes, N.Bloembergen. Transient stimulated rotational and vibrational Raman scattering in gases // Appl. Phys. Lett.-1970.-V.16.-No.5.-P.209-211.

141. R.H.Lehmberg, C.J.Pawley, A.V.Deniz, M.Klapisch, Y.Leng // Optics Comms.-1995 .-V. 121 .-P.78-81.

142. H.A.Hyatt, J.M.Cherlow, W.R.Fenner, S.P.S.Porto // J.Opt.Soc.Am.- .-V.63.-P.73-77.

143. V. Morozov , A. Olenin, V. Tunkin. Quasi-rotational spectral structures in anti-Stokes region by SRS in high pressure hydrogen at optical breakdown and selffocusing // Abstracts of XVI European CARS Workshop, ECW'97, Heidelberg, Germany, 1997.

144. С.А.Ахманов, А.С.Сухоруков, Р.В.Хохлов. Самофокусировка и диффракция света в нелинейной среде // УФН.-1967.-Т.93.-В.1.-С.19-69.

145. R.H.Lehmberg, C.J.Pawley, A.V.Deniz, M.Klapisch, Y.Leng // Opt. Comm.-1995.-V.121.-P.78-83.

146. AJ.Alcock, C.DeMichelis, M.C.Richardson. Breakdown and self-focusing effects in gases produced by means of a single-mode ruby laser // IEEE J. Quantum Electron.-1970.-V.QE6.-NO.10.-P.622-629.

147. Г.А.Аскарьян. Самофокусировка луча света при возбуждении атомов и молекул среды в луче // Письма в ЖЭТФ.-1966.-Т.4.-В.10-С.400-403.

148. И.Мак-Даниель // Процессы столкновений в ионизованных газах, Наука, Москва (1967), С.262.

149. Ю.П.Райзер. Физика газового разряда// Наука, Москва 1992, с. 526.

150. Б.Вильгельми, Э.Гойман Изменение показателя преломления вследствие колебательного возбуждения при ВКР света // Журнал прикл. Спектр.-1973.-Т.19.-В.3.-Р.550-553.

151. Я.Б.Зельдович, Ю.П.Райзер. О лавинной ионизации газа под действием светового импульса // ЖЭТФ.-1964.-Т. 17.-В.З .-С. 1150-1161.

152. С.А.Ахманов, А.П.Сухорукова, Р.В.Хохлов. О самофокусировке и самоканализации интенсивных светывох пучков в нелинейной среде // ЖЭТФ.-1966.-Т.50.-В.6.-С. 1537-1549.