Оптические и оптомеханические взаимодействия в наноструктурных просветляющих и нанофокусирующих системах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

ШАЛИН АЛЕКСАНДР СЕРГЕЕВИЧ

ОПТИЧЕСКИЕ И ОПТОМЕХАНИЧЕСКИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В НАНОСТРУКТУРНЫХ ПРОСВЕТЛЯЮЩИХ И НАНОФОКУСИРУЮЩИХ СИСТЕМАХ

01.04.05— оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

ПЗАП

Э

САНКТ-ПЕТЕРБУРГ - 2014

005546604

005546604

Работа выполнена в Ульяновском филиале Федерального государственного бюджетного учреждения науки Института радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова Российской академии наук

Научный консультант:

Никитов Сергей Аполлонович, доктор физико-математических наук, профессор, член-корр. РАН, Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН, заместитель директора.

Официальные оппоненты:

Маймистов Андрей Иванович, доктор физико-математических наук, профессор, Национальный исследовательский ядерный университет «МИФИ», профессор кафедры Физики твердого тела и наноструюур.

Акимов Валерий Петрович, доктор физико-математических наук, профессор, Санкт-Петербургский государственный политехнический университет, профессор кафедры Радиофизики.

Дзюба Владимир Пименович, доктор физико-математических наук, профессор, Институт автоматики и процессов управления дальневосточного отдаления РАН, главный научный сотрудник лаборатории Прецизионных оптических методов измерения.

Ведущая организация:

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт теоретической и прикладной электродинамики Российской академии наук

Защита состоится 20 мая 2014 г. в 15-50 на заседании диссертационного совета Д 212.227.02 при Федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Санкт-Петербургский национальный исследовательский университет информационных технологий механики и оптики» по адресу:

197101, г. Санкт-Петербург, пр. Кронверкский, д. 49, ауд. 466.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИУ ИТМО

Автореферат разослан «25» марта 2014 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета к.ф.-м.н.

Актуальность темы.

В настоящее время одним из наиболее бурно развивающихся направлений в электродинамике является исследование оптических и магнитных характеристик так называемых «низкоразмерных» (величиной порядка 1-10 нанометров) объектов, а также образованных из них структур. Это следует связать, прежде всего, с уникальными оптическими свойствами подобных систем, а также — с появившейся экспериментальной возможностью создавать и целенаправленно распределять наночастицы в пространстве, осуществляя с достаточно высокой точностью контроль соответствующих параметров, таких как форма, материал, характерные размеры нанокластеров и пр. Действительно, начало теоретическим изысканиям в указанной области было положено еще в конце 19-го начале 20-го веков такими известными учеными как Рэлей, Мандельштам, Планк и Лорентц в работах [1-4], посвященных объяснению цвета неба и влиянию на него флуктуаций и взвесей в воздухе. В тот же промежуток времени в работах Лоренца, Ми и Дебая [5-7] было исследовано рассеяние света на однородном шаре произвольного размера и давление, оказываемое на него излучением [7]. Максвелл-Гарнетт разработал подход к описанию сред, которые сейчас принято называть «нанокомпозитами», содержащих хаотически распределенные микро- и нановкрапления инородных веществ [8]. Ряд необычных оптических свойств подобных объектов и систем был предсказан ими еще тогда, однако воплощение идеи экспериментального исследования наноструктурных систем и широкого использования их для решения задач прикладного характера было произведено лишь во второй половине 20 века с появлением достаточно мощных компьютеров, позволяющих проводить численное моделирование, изобретением электронного и туннельного микроскопов и развитием химических методов получения наночастиц и структур из них, например, при помощи самоорганизации.

Развитие методов создания и исследования наносистем привело, в свою очередь, к возникновению обширного направления в области нанооптики, посвященного регулированию отражательной и пропускательной способностей наноматериалов, а также направления и скорости распространения в них электромагнитных волн. Это позволило выявить ряд неизвестных ранее эффектов и получить необычные результаты. К примеру, множество работ посвящено изучению эффекта снижения групповой скорости света на несколько порядков по величине в метаматериалах [9], отрицательной рефракции в так называемых «левосторонних» средах [10,11], а также разработке материалов и покрытий, обладающих близким к полному пропусканием излучения в широком диапазоне частот [12,13]. Известно, что подобным эффектом варьирования прозрачности (просветления либо зеркальности) обладают и обычные гомогенные покрытия, наносимые на поверхность линз, зеркал и прочих оптических элементов, однако область их применимости и достижимые характеристики ограничены существующими «природными» материалами, а также необходимостью использования большого количества слоев со строго контролируемыми параметрами для регулирования отражения в ши-

роком интервале длин волн. Более того, при помощи данного подхода возможно просветление не каждой среды [14], а использование слоистых покрытий, например, для повышения эффективности тонкопленочных солнечных элементов приводит к увеличению прохождения света сквозь фотоволь-таический слой в подложку и возрастанию потерь на нагревание. С другой стороны, использование наноструктурных систем позволяет значительно улучшить характеристики подобных покрытий как за счет более точного подбора показателя преломления пленки, так и благодаря специфическим эффектам, имеющим место только в наноструктурах и отсутствующим в гомогенных материалах [15]. В частности, нами показано, что упорядоченный слой нанообъектов может изменять собственную эффективную оптическую толщину в зависимости от длины волны света, удовлетворяя таким образом известным условиям интерференционного погашения либо усиления отражения в значительно более широком диапазоне длин волн, нежели это имеет место в обычных пленках. Это, в свою очередь, позволяет использовать единственный наноструктурный слой (вместо множества гомогенных пленок) для просветления подложки в широком диапазоне длин волн и легко подстраивать систему под заданную подстилающую среду, варьируя, например, размер либо форму нанообъектов.

Системы, обладающие внутренней микро- и наноструктурой, широко применяются для конструирования оптических фильтров, узкополосных мо-нохроматоров, оптических диодов и иных структур, требующих наличия узко- либо широкополосных зон прозрачности. В частности, для достижения близких к 100% значений пропускания излучения в заранее заданном спектральном интервале используются слоистые и глобулярные фотонно-кристаллические структуры [16]. При этом одной из основных задач является контролируемое уширение зоны пропускания и запрещенной зоны подобных систем, а также варьирования их спектрального положения. Отметим, что данные исследования обладают существенной значимостью для разработки прозрачных композитов и материалов, устойчивых, например, к тепловому либо ультрафиолетовому излучению. С другой стороны, наиболее простыми в изготовлении являются коллоидные системы с нерегулярным распределением наночастиц. При этом существующие методы теоретического исследования данных структур сводятся, в основном, к использованию классических теорий Максвелла-Гарнетга, Бруггемана и пр. [17], которые характеризуются существенными ограничениями применимости. Точный численный расчет для коллоидных взвесей крайне сложен и занимает огромное количество времени, в связи с чем активно ведется разработка более быстрых методов, обладающих в то же время большей точностью и областью применимости, нежели указанные теории гомогенизации. В настоящей диссертации большое внимание уделено разработке подобного метода, а также его апробации и исследованию области его применимости.

Несмотря на наличие множества методов транспортировки и перемещения наночастиц, методы манипулирования низкоразмерными объектами посто-

янно развиваются. Начиная с пионерской работы Ашкина в 1970 г. [18], для этих целей используются оптические пучки. Радиационное давление перемещает частицу вдоль направления распространения волны, в то время как градиентная оптическая сила удерживает нанообъект в области максимальной интенсивности луча. В настоящее время предложены различные методы, реализующие данный принцип управления движением нано- и микрочастиц и различающиеся пространственной точностью, областью применимости, скоростью и рядом других параметров. Также предложено транспортировать объекты вдоль подложки при помощи плазмонных волн, затухающих полей над поверхностью волноводов, ускорять частицы опто-реактивным методом в эмульсии [19]. Совсем недавно разработана новая концепция перемещения нанообъектов против направления распространения пучка за счет создания пространственных областей отрицательного радиационного давления в бездифракционных лучах (например, пучках Бесселя) [20]. При этом, также как и в оригинальной концепции Ашкина, для транспортировки используется радиационное давление. Несколько работ посвящены применению для этих целей градиентной оптической силы [21], причем основной проблемой является необходимость достижения высоких значений градиента интенсивности поля, что возможно либо при использовании мощных пучков, либо при субволновой фокусировке излучения. Четвертая глава настоящей диссертационной работы посвящена исследованию электромагнитных сил в различных системах и, в частности, разработке нового типа оптического манипулятора, использующего плазмонные концентраторы излучения, фокусирующие свет в области с линейными размерами много меньшими длины волны излучения. При этом достигаются высокие значения интенсивности локального поля (при малой интенсивности падающего пучка), и, соответственно, градиентная оптическая сила доминирует над радиационным давлением, что позволяет расширить область применимости оптических манипуляторов, а также использовать указанные системы для разработки наноразмерных оптомехани-ческих устройств.

Цель диссертационной работы.

Целью настоящей диссертационной работы является создание теоретических моделей для последующего конструирования наноструктурных широкополосных просветляющих и светоулавливающих покрытий и оптомехани-ческих наноманипуляторов на основе систем с плазмонной субволновой фокусировкой излучения. Для достижения указанной цели решались следующие задачи:

• Разработка теории, позволяющей исследовать электродинамические свойства систем из наночастиц различной пространственной организации; апробация предложенных методов путем сравнения полученных результатов с теоретическими и экспериментальными исследованиями других авторов, а также изучение возможных предельных переходов к существующим численным либо аналитическим подходам.

• Изучение оптических характеристик, в частности - спектров отражения и пропускания, одиночных бесконечно протяженных слоев из нанообъектов, исследование эффективных параметров наночастиц в слое. Определение условия полного просветления подложки монослоем нанообъектов; поиск параметров, при которых наносистема является «четвертьволновым» просветляющим покрытием в конечном спектральном диапазоне.

• Разработка аппроксимационной модели наноструктурного просветляющего покрытия, позволяющей рассчитывать параметры слоя, необходимые для просветления заданной среды, без использования длительного численного анализа.

• Исследование эффекта «световой ловушки» и коллимации излучения нано- и микроразмерными частицами, расположенными в виде упорядоченного слоя на поверхности тонкопленочного фотовольтаического элемента. Определение параметров слоя, при которых имеет место оптимальный баланс просветляющих и коллимирующих свойств системы наночастиц, и обеспечивается максимальное поглощение излучения в слое полупроводника.

• Исследование трехмерных упорядоченных и неупорядоченных нано-композитов в различных диапазонах длин волн; изучение эффективных параметров наночастиц в подобных системах, а также распределений электромагнитного поля внутри них.

• Исследование систем с плазмонной субволновой фокусировкой излучения, а также оптических и оптомеханических взаимодействий в них с целью оптимизации последних для управления движением нанообъектов.

• Разработка на основе полученных результатов моделей оптического наноманипулятора и оптомеханического модулятора плазмонных волн, использующих градиентную электромагнитную силу; исследование зависимости оптических сил, действующих на наночастицу, от ее положения внутри системы с плазмонной фокусировкой излучения, а также траектории ее движения; расчет зависимости коэффициента пропускания плазменного волновода от положения наночастицы.

Научная новизна.

Оригинальными и обладающими научной новизной результатами, представленными в данной диссертационной работе, являются:

1. Показано, что монослой упорядочение расположенных наночастиц может изменять свою эффективную оптическую толщину в зависимости от длины волны падающего излучения и удовлетворять условию интерференционного погашения либо усиления отражения в некотором спектральном интервале, а не на единственной длине волны, как это имеет место в случае гомогенных пленок.

2. Получено и исследовано условие полного просветления слабопрово-дящей, слабопоглощающей среды монослоем нанообъектов, и предложена модель широкополосного однослойного просветляющего покрытия на основе нанополостей в приповерхностном слое просветляемой среды. Также показа-

но, что слой нанополостей является универсальной просветляющей структурой, которая может быть использована для повышения пропускания излучения практически любой непоглощающей, непроводящей средой, при этом подстройка структуры под ту или иную подложку происходит путем варьирования размера полостей и их расположения.

3. Исследована возможность нерезонансной широкополосной коллимации излучения наночастицами структурированного слоя, размещенного на поверхности тонкопленочной солнечной батареи. Определены характеристики наносистемы, при которых достигается наилучший баланс просветляющих и коллимирующих свойств. Показано, что использование данной структуры позволяет существешю повысить поглощение излучения в фотоволь-таическом слое без увеличения пропускания света в подложку.

4. Дано качественное объяснение эффекта ослабления оптических сил при приближении наночастицы к подложке, который ранее обнаруживался в эксперименте и численных расчетах.

5. Исследованы оптические силы, действующие на наночастицу, помещенную в У-образную плазмонную систему с концентрацией излучения. Определены условия, при выполнении которых система удерживает наночастицу либо выталкивает ее.

6. Предложен новый тип наноманипулятора (ускорителя) нанообъектов, использующий градиентную оптическую силу вместо радиационного давления, которое обычно применяется в оптических пинцетах.

7. Разработана модель оптомеханического модулятора интенсивности волны, распространяющейся в плазмоном У-образном волноводе, который обладает временем срабатывания в десятки наносекунд. При этом энергия, необходимая для одного шага модуляции (энергия на бит), мала и составляет величину порядка 10"18 Дж.

Достоверность полученных результатов обеспечивается использованием комплекса многократно апробированных теоретических методов, проведением предельных переходов разработанных подходов к ранее существовавшим теориям, сравнением полученных результатов с экспериментальными и теоретическими результатами других авторов.

Теоретическая и практическая значимость работы.

В работе получен ряд фундаментальных теоретических результатов, которые отражены в защищаемых положениях и имеют большое значение для развития оптики наноструктур, нанофотоники и плазмоники. Обнаруженные эффекты и предложенные модели являются полностью оригинальными либо представляют собой существенное развитие исследований других авторов. С практической точки зрения, данные результаты могут быть использованы для разработки и создания различных оптических и оптомеханических нанораз-мерных приборов и устройств, в частности, для:

• создания универсальных однослойных просветляющих покрытий на основе наноструктур, а также просветляющих покрытий для сред, просветление которых обычными методами затруднено либо невозможно;

• создания покрытий, увеличивающих поглощение света в фотовольтаи-ческих элементах, а также наноструктур, повышающих эффективность све-тоизлучающих элементов;

• конструирования высокопрозрачных материалов в различных диапазонах длин волн;

• конструирования новых типов оптических манипуляторов для нано-объектов, позволяющих произвольное перемещение последних по отношению к направлению падающего поля;

• создания различных наноразмерных оптомеханических приборов, например, микро- и нановискозиметров, нанодвигателей, нанороторов и т.д.;

• развития методов нанолитографии и создания принтеров с нанораз-мерным разрешением печати;

• создания новых типов наноразмерных оптических модуляторов электромагнитных и плазмонных волн, позволяющих регулировать интенсивность последних при помощи контрольного светового пучка; это позволит расширить элементную базу полностью оптических цепей.

Основные положения, выносимые на защиту.

1. Разработан аналитический метод «мнимой границы» для исследования оптических свойств двух- и трехмерных разреженных наноструктурных систем без применения гомогенизации. При этом нанокомпозит представляется в виде плоскости с нефренелевскими коэффициентами отражения и пропускания, что позволяет, определив последние при заданной среде-матрице, рассчитывать оптические характеристики структуры в произвольном окружении.

2. Эффективная оптическая толщина упорядоченного монослоя нанообъ-ектов из недиспергирующего материала обладает частотной дисперсией, что позволяет погасить отражение от среды, покрытой таким монослоем, в конечном диапазоне частот.

3. Упорядоченный слой нанополостей в приповерхностном слое подложки является просветляющей структурой, подходящей для просветления широкого ряда непоглощающих, непроводящих материалов. Подстройка наноструктуры под заданную среду производится изменением размера полостей.

4. Наноструктурное покрытие из упорядоченно расположенных сферических частиц позволяет одновременно снизить отражение от тонкопленочного кремниевого фотовольтаического элемента и трансформировать падающую плоскую волну в набор сколлимированных пучков, что приводит к существенному приросту поглощения излучения в слое полупроводника без увеличения прохождения света в подложку.

5. Оптические силы, действующие на плазмонную наночастицу, расположенную вблизи подложки, могут ослабевать при уменьшении расстояния

от нее до поверхности при частоте внешнего поля выше частоты плазмонно-го резонанса.

6. Плазмонный субволновой концентратор излучения, представляющий собой V-образную канавку в металле, позволяет ускорять и направленно перемещать наночастицы за счет использования градиентной оптической силы. При этом реализуется отталкивание нанообъекта от области максимальной интенсивности локального сфокусированного поля, которая существенно превышает значения интенсивности падающей волны.

7. Модель наноразмерного оптомеханического модулятора интенсивности, представляющая собой V-образный волновод (канавку) в металле, позволяет реализовать 10%-ю модуляцию интенсивности прошедшего оптического сигнала при помощи единственной наночастицы, выступающей в роли затвора и приводимой в движение контрольным лучом. При этом частота модуляции находится в диапазоне 10-50 МГц.

Апробация работы.

Основные результаты работы неоднократно докладывались на заседаниях и семинарах Ульяновского государственного университета, Института радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова РАН (Московского и Ульяновского отделений), Санкт-Петербургского национального исследовательского университета ИТМО, Национального исследовательского ядерного университета МИФИ, Саратовского государственного технического университета, Физического института им. П.Н. Лебедева РАН и Aalto University of Finland. Таюке результаты обсуждались на 36 всероссийских и международных конференциях: «Опто-, наноэлектроника, нанотехнологии и микросистемы» (Ульяновск, 2005-2013); «Ломоносов-2006» (Москва, 2006); X Международная Молодежная Научная Школа «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия» (Казань, 2006); «ВНКСФ-12» (Новосибирск, 2006); Конференция студентов, аспирантов и молодых ученых по физике (Владивосток, 2006); «Актуальные проблемы физической и функциональной электроники» (Ульяновск, 2007, 2008); Всероссийская школа-семинар студентов, аспирантов и молодых учёных по направлению «Наноматериалы» FTANMS (Рязань, 2008-2010); Конкурс молодых ученых им. И.В. Анисимкина (Москва, 20082012); VII Международная конференция «Математическое моделирование физических, технических, экономических, социальных систем и процессов» (Ульяновск, 2009); «Nanotechnology international forum» (Москва, 2009, 2010); «Наноэлектроника, нанофотоника и нелинейная физика» (Саратов, 2009,

2011, 2012); Всероссийская школа молодых ученых «Современные проблемы наноэлектроники, нанотехнологий, микро- и наносистем», приглашенный доклад (Абрау-Дюрсо, 2010); «Days on Diffraction» (Санкт-Петербург, 2011,

2012, 2013); Всероссийская научная конференция «Необратимые процессы в природе и технике» (Москва, 2011); «Функциональные наноматериалы и высокочистые вещества» (Москва, 2012); Всероссийская школа-семинар студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению «Диагностика Нано-

материалов и Наноструктур» (Рязань, 2012); «Физико-химия и технология неорганических материалов» (Москва, 2012); «Metamaterials - 2013» (Bordeaux, 2013).

Апробация работы производилась также в рамках стажировок в Саратовском государственном техническом университете (2009 г.), Национальном исследовательском ядерном университете МИФИ (2009 г.), Санкт-Петербургском национальном исследовательском университете ИТМО (2012, 2013 гг.) и Aalto University of Finland (2013 г.)

По результатам работы получено 7 наград на конференциях-конкурсах для молодых ученых («Ломоносов-2006» (Москва, 2006); Конкурс молодых ученых им. И.В. Анисимкина (Москва, 2008-2010); «Когерентная оптика и оптическая спектроскопия» (Казань, 2006); «Опто-, наноэлектроника, нанотехно-логии и микросистемы» (Ульяновск 2008, 2010)).

Личный вклад автора.

Основные результаты диссертационной работы получены автором самостоятельно. В постановке ряда задач и обсуждении результатов принимали участие научный консультант Никитов С.А., а также коллеги и соавторы. В коллективных работах автору принадлежит основной вклад. Самостоятельность в выполнении работ и значительность личного вклада Шалина A.C. подтверждается тем, что из 37 опубликованных статей в журналах из списка ВАК и иностранных журналах в 17-и соавторы отсутствуют.

Публикации.

Основные результаты работы представлены в 109 научных публикациях, из них: 37 статей в журналах из списка ВАК и иностранных журналах, 10 статей в периодических рецензируемых российских изданиях и 62 труда в материалах конференций и симпозиумов.

Структура и объем диссертации.

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, 4 приложений, списка литературы и содержит 376 листов текста, включая 79 рисунков и 3 таблицы. Список литературы состоит из 411 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, сформулирована цель работы, определены основные положения, выносимые на защиту, охарактеризованы научная новизна и значимость результатов, а также приведена структура диссертации. Каждый раздел диссертации также предваряется кратким введением и обобщается в отдельном заключении.

Первая глава посвящена изложению и первичной апробации основного математического аппарата, который будет использоваться на протяжении работы. Применение формализма интегральных уравнений, основанного на

векторах Герца [22], удобно и позволяет решать некоторые задачи наноопти-ки более просто, нежели при помощи уравнений Максвелла.

Раздел 1.1 посвящен выводу материальных и волновых уравнений для немагнитных (ц = 1), непроводящих сред, атомы которых имеют лишь электрические дипольные моменты. Данное приближение в видимом диапазоне справедливо для большинства веществ.

Рассмотрим двухуровневую квантовую систему (изолированный атом) в дипольном приближении. В качестве подобной системы в ряде случаев могут выступать также и более сложные структуры, например, молекулы либо квантовые точки, знание поляризуемости которых позволяет использовать классические методы для описания их взаимодействия с излучением. В стационарном случае, когда возбуждающее поле слабо и действует в течении времени, много большего, нежели время жизни возбужденного состояния атома т, квантовая поляризуемость имеет следующий вид [23]:

1 1

N2

(1)

ю0-со-/у/2 ш0 + со + /у/2 где h - постоянная Планка, d2J - элемент матрицы дипольного момента, соответствующий переходу электрона с возбужденного уровня на основной, со0 - резонансная частота перехода, со - частота внешнего поля, у = 1 / т - постоянная затухания. В случае, если энергия внешнего поля Йсо близка к разности энергий уровней ДЕ, вторым слагаемым в квадратных скобках в выражении (1) можно пренебречь (так называемое, приближение вращающейся волны), и мнимая часть поляризуемости становится функцией Лорентца. Также в разделе 1.1 приводятся выражения для поляризуемости атомов в случае, если внешнее поле является сильным, и его частота близка к частоте перехода, что требует учета эффекта насыщения.

При известной поляризуемсти атомов среды, интегральные уравнения, характеризующие поле, создаваемое немагнитным, непроводящим объектом в любой точке пространства, может быть записано в виде [22]:

Е(г,0 = Е,(г,/ ) + Jrotrot P{r'J~R'C)dV\

■ R (2) H(r, /) = Hj (r, /) +1J rot NaP(r'''~R/C)dV\

где E; (r,i), H, (r,t) - внешнее электрическое и магнитное поля, Р - поляризация среды, г, г' - радиус-векторы точки наблюдения и точки интегрирования соответственно, Л = |г-г'|. Если точка наблюдения г находится вне рассматриваемой среды, интеграл берётся по всей среде. Если она расположена внутри среды, то необходимо вначале исключить небольшую область, занятую атомом (сферу Лоренца).

В разделе 1.2. соотношения (1), (2) распространены на случай сред, состоящих из атомов, обладающих магнитными моментами. Проводимость среды в данном случае также не учитывалась. Квантовая поляризуемость

11

атомов с магнитными моментами записывается аналогично выражению (1) с заменой матричных элементов дипольного момента с121 на соответствующие элементы матрицы магнитного момента ц21 • Уравнения для полей, создаваемых произвольным телом, обладающим и отличной от нуля намагниченностью М, записываются аналогично (2) с заменой Е на Н и Р на М.

В разделе 1.3. рассматривается взаимодействие двух атомов с магнитными моментами в поле радиочастотного излучения. Решение системы уравнений (2) для полных полей, воздействующих на атомы (с учетом переизлученных волн), позволило получить выражения для компонент индуцированных магнитных моментов, а также определить резонансные частоты атомного диме-ра. Согласно приведенным оценкам, частота резонанса в рассматриваемом димере может в 1.5-1.6 раз отличаться от частоты перехода в изолированном атоме.

В разделе 1.4. также изучаются электродинамические свойства атомарных систем на примере паров натрия с димерной компонентой (молекулы Ыа2) в присутствии буферного газа Аг. На основе соотношений (1), (2) получены выражения для поляризуемостей атомов натрия в димере с учетом их взаимного влияния, а также - для эффективного показателя преломления рассматриваемого многокомпонентного газа. Исследован спектр поглощения системы, а также проведено сравнение с экспериментальными данными [24]. На рис. 1а,б представлен спектр поглощения паров натрия в диапазоне 3501100 нм для температуры 709 К в центре кюветы (точки). При этой темпера-

(I-!(,)/1о Рис. 1. Спектр поглощения паров на-

1.0: " трия, (а) - без учета буферного газа

400

600

800 1000 Х,нм

12

туре большая часть димеров натрия находится в основном состоянии, а их концентрация равна NГ) = 2 • 1014 см-3 [24]. Для сравнения на рис. 1а штриховой линией приведен спектр поглощения, обусловленный только атомами Ыа, без учета димеров. Пик поглощения с центром на длине волны X = 590 нм соответствует поглощению на атомарном резонансном переходе ЗЗ-ЗР, а другая, чётко выраженная линия с центром на 490 нм обусловлена вкладом димерной компоненты и определяется резонансом перпендикулярной составляющей поляризуемости димеров. Широкий пик поглощения возникает в красной области спектра, если учесть собственные переходы атомов буферного газа (рис. 16). Действительно, атомарный аргон обладает несколькими десятками спектральных линий в области 700-1000 нм, влияние которых на поглощение света системой другими авторами ранее не учитывалось. Это обусловлено высокими значениями энергии 4б и 4р подуровней и, следовательно, малой заселенностью последних при температурах ~ 1000 К. Однако в рассмотренных системах может иметь место ряд механизмов возбуждения, отличных от теплового. К примеру, большую роль в газоразрядных лампах играет столкновительное возбуждение. В ряде работ также показано [25,26], что в смесях аргона с молекулярными газами (роль которых в данном случае играют димеры натрия) может реализоваться высокоэффективный механизм селективного возбуждения уровней аргона, обусловленный, по-видимому, образованием небольшого количества кластеров аргона и смешанных кластеров. В пользу присутствия дополнительных, нетепловых способов возбуждения уровней аргона косвенно свидетельствует также обнаруженное в [24] существенное увеличение поглощения в красной области спектра смеси при относительно малом росте температуры (на 100-200 С), а также при увеличении давления.

Также на основе полученных соотношений определено межатомное расстояние в димерах натрия, равное 3.4 А. В работе [27] приведены результаты квантовомеханических расчетов расстояния между атомами в молекулах димеров, причем для молекулы N02 в основном состоянии Х'Е^ расстояние Я составляет 3.08 А. Кроме того, имеется целый ряд возбуждённых состояний с несколько различающимися величинами Я: а3Ец — 3.11 А, В1ПиАВа1Д8 - 3.42 А, Ь3Пи - 3.42 А, А1^- 3.62 А. Таким образом, полученная аналитическая оценка находится в хорошем согласии с экспериментальными данными и результатами квантовомеханического расчета, а расхождение обусловлено присутствием в парах натрия димеров как в основном, так и возбужденном состояниях.

В разделе 1.5 на основе метода интегральных уравнений (2) рассмотрено взаимодействие внешнего оптического излучения с системой диэлектрических сферических наночастиц, активированных примесными атомами бария и произвольно расположенных в пространстве. Для линеаризации уравнений (2) использовано дипольное приближение:

к0а, к0аКе(п),к0а1т(п)«1, (3)

где к0=а>/с - модуль волнового вектора падающей волны, а, п - радиус и показатель преломления наночастицы соответственно. При выполнении этих условий напряженность поля можно считать постоянной по объему нанообъ-екта и равной соответствующим значениям в его центре. Получены выражения для поляризуемости наносфер, показано, что при разложении до 3-го члена малости соответствующие соотношения переходят в формулы, определяющие поляризуемость малого по сравнению с длиной волны шара в электростатическом приближении; соответственно, предложенная теория является более общей по сравнению с указанным приближением.

Рассмотрена структура, состоящая из трех одинаковых элементов. Показано наличие в такой системе оптических размерных резонансов, обладающих рядом отличительных особенностей. Действительно, введение в систему третьей частицы приводит к увеличению количества резонансов эффективной поляризуемости, возникновению угловой несимметричности спектров, что обусловлено соответствующей несимметричностью системы, а также -возникновению областей отрицательной дисперсии, которая ранее была обнаружена в системе взаимодействующих полуклассических диполей [29]. Данные результаты могут быть использованы, например, при построении сверхточных монохроматоров и цветных индикаторов на наночастицах, а также в ряде прецизионных оптических экспериментов.

В разделе 1.6. произведено распространение теории интегро-дифференциальных уравнений на случай проводящих сред, и предложен подход к описанию их оптических свойств, учитывающий как движение электронов проводимости, так и собственные переходы ионных остовов. Выражение (2) переписано в виде:

где Е — напряженность действующего поля, е — заряд электрона, с — скорость света в вакууме, N - концентрация электронов проводимости, Я г—г' |, г' -точка внутри среды, либо на ее поверхности, п = И / Л, V - скорость движения электронов проводимости как функция запаздывания по времени I — Я/с, РА - вектор поляризации среды, обусловленный ионными остовами металла.

На основе соотношений (4) определены параметры эффективного уровня энергии ионных остовов серебра, позволяющие получить хорошее совпадение результатов с экспериментальными данными [30] по оптическим константам Ag. Необходимо отметить, что эффективный уровень энергии является исключительно математической абстракцией, которая служит для существенного упрощения уравнений (4) при исследовании наноразмерных объектов.

(4)

Рис. 2. Схематическое изображение системы. Внешняя волна падает из вакуума на поверхность полубесконечной среды, на которой расположен упорядоченный слой на-ночастиц. Начало координат расположено в центре одной из них.

Изучен электродинамический отклик двух взаимодействующих серебряных частиц с учетом резонансов электронной подсистемы. Показано наличие в спектре указанных структур резонансных пиков с перестроенной, по сравнению с изолированными частицами, частотой, причем зависимость данной частоты от расстояния между частицами, рассчитанная на основе введенного эффективного уровня энергии электронов, находится в хорошем согласии с расчетом в рамках теории Ми, в которой использовалась диэлектрическая проницаемость массивного серебра, скорректированная на размер объектов при помощи классической модели Друде [17].

Вторая глава диссертации посвящена исследованию оптических свойств упорядоченных одиночных слоев из наночастиц, расположенных в вакууме, на поверхности подложки либо внутри среды. Исследованы механизмы формирования спектров отражения и пропускания подобных систем, изучены эффективные характеристики наночастиц в монослоях, предложен метод «мнимой границы», в рамках которого слой нанообъектов представляется в виде математической границы раздела нулевой толщины. Исследован эффект широкополосного просветления среды слоем нанообъектов, а также эффект коллимации излучения наносферами в приложении к задачам фотовольтаики.

В разделе 2.1. исследованы оптические свойства монослоев наночастиц, расположенных в вакууме либо на поверхности подложки (см. рис. 2). В этом случае выражение (2) для напряженности эффективного поля в центрах наночастиц слоя примет, с учетом условия (3), следующий вид:

1 + Л12 ехр(2/'к0А)

\-арАр-к(арС-р(2А))

з ё-Б, р е + 21.

ЕДО),

(5а)

(56)

где поляризуемость наночастиц ар записана в известном виде для малой

сферы [15]. При этом /\2, К - тензоры коэффициентов отражения от подложки (френелевского - для падающей плоской волны и нефренелевского -для сложного поля, создаваемого слоем, соответственно), А = (0,0,-а), а, ё-радиус и диэлектрическая проницаемость наночастиц соответственно, е5-

15

диэлектрическая проницаемость среды, в которой расположена наночастица, Ар - решеточная сумма, описывающая поле, создаваемое наночастицами слоя

в центре рассматриваемой частицы, а С~ (2Д) - решеточная сумма, описывающая поле, излучаемое слоем в направлении подложки (индекс «-» означает, что волна распространяется в отрицательном направлении относительно оси г). Отметим, что в них учтено радиационное затухание, что необходимо для выполнения закона сохранения энергии.

Вычисление решеточных сумм Ар и С~ возможно, например, при помощи перехода в Фурье-пространство, поскольку в обычном пространстве, ввиду слабого затухания рассеянных наночастицами полей, они сходятся очень слабо [31]. Соответствующие выражения, представляющие собой разложение по гармоникам, приведены в Приложении Б.

Нами показано, что в видимом диапазоне, при размерах наночастиц порядка нескольких десятков нанометров в решеточной сумме С* можно учитывать только нулевую, незатухающую гармонику, представляющую собой плоскую волну. Соответственно, тензор нефренелевских коэффициентов отражения К можно положить равным КП1 что существенно упрощает расчеты.

На рис. 3 представлены зависимости отражательной способности системы из слоя наночастиц на поверхности подложки от длины волны, рассчитанные в рамках предложенного метода, а также при помощи численного моделирования в системе Сотзо1 МиШрЬуБЮв. Результаты, полученные для наночастиц радиусом 10 нм (рис. За), прекрасно согласуются с точным электродинамическим расчетом (с погрешностью не более 5%), что говорит о правомерности предложенного подхода. Однако при увеличении радиуса частиц до 40 нм (рис. 36) возникает значительное рассогласование результатов точного расчета и вычислений в рамках предложенного подхода, связанное с неоднородностью поля внутри частицы, а также вблизи поверхности подстилающей среды, что приводит к нарушению условий (3). В этом случае возникает необходимость учета мультиполей более высокого порядка, что требует применения численных методов. Также расхождение результатов наблюдается в случае, если наночастицы расположены близко друг к другу (расстояние между центрами ~ (2.3-2.4)а ) [32] по тем же причинам.

Из рис. 3 также видно, что слой наночастиц может уменьшать отражательную способность подложки, действуя как просветляющее покрытие, что детально исследовано нами в разделе 2.3.

В разделе 2.2 полученные результаты и разработанные методы распространены на случай слоев нанообъектов, расположенных внутри среды. Согласно изложенному в предыдущем разделе, поле, отраженное от слоя и прошедшее через него, можно с хорошей точностью считать плоской волной, соответственно:

Рис. 3. Энергетический коэффициент отражения системы «слой сферических наноча-спщ - подлфкка». Сплошная линия - расчет в рамках предложенной теории, штриховая - численный расчет. Решетка квадратная, |а12| = 4а; внешнее поле поляризовано

вдоль оси у. Размер и показатель преломления наночастиц, а также показатель преломления подложки следующие: а) а = 10нм, п = 1.5, пт= 2; б) а = 40 нм, п = 1.5 + 3/, пт =1.65 + 1.23/. Отражательные способности чистых подложек: 11.11% и 22.7%, соответственно.

С^(г) = С„ехр(+гк0гйт),

(6)

где к,)г - г- компонента волнового вектора, а„ а2 - постоянные решетки слоя. С учетом (6) коэффициент отражения от системы примет вид: . Е^ (О,?) Д2 +1\ ехр{2шм (к0А)} Е;(0,г) 1-Л21й;ехр{2/йт(к0Д)}'

что в точности соответствует ввду коэффициента отражения Эйри для пленки, расположенной на поверхности подстилающей среды, причем

а„С„ г) = 1+ . (8)

Я, = " . 1 ~арАр

1 -арАр

- тензоры коэффициентов отражения и пропускания слоя нанообъектов.

Таким образом, монослой наночастиц представляет собой мнимую границу раздела двух сред, проходящую через центры кластеров (поскольку, в соответствии со сказанным ранее, наночастица может быть трактована как диполь, сосредоточенный в ее центре) и обладающую сложными коэффициентами отражения и пропускания. Другими словами, рассматриваемая система может быть представлена в виде пленки, толщиной А (расстояние от поверхности среды-матрицы до мнимой границы), расположенной на поверхности подстилающей среды, хотя в действительности и пленка, и подложка состоят из одного и того же материала и, соответственно, обладают одинако-

вым показателем преломления. При этом свойства самих нанообъектов (форма, материал и т.д.) входят в выражения для поляризуемости и не влияют на применимость метода (при выполнении условий (3)). Следует отметить, что существует ряд подходов [33], трактующих слой наночастиц как пленку с эффективным показателем преломления, как это делается, например, в теории эффективной среды Максвелла-Гарнетта [8,17]. Однако, ввиду отсутствия четких границ слоя, которые можно было бы считать границами данной пленки, толщина последней определяется в различных источниках по-разному. В рамках рассматриваемого формализма указанные затруднения отсутствуют. Выражения (7), (8) также весьма удобны, поскольку позволяют использовать хорошо проработанные в классической оптике многослойных покрытий формализмы Эйри либо матриц переноса для решения более сложных задач. Однократный расчет коэффициентов отражения и пропускания (8) для заданной среды, в которую внедрены наночастицы, позволяет затем рассматривать любое окружение нанокомпозитной пленки, например, другие наноструктуры, слоистые системы и т.д. При этом необходимо выполнение условий (3), а расстояние между центрами наночастиц должно превышать (2.3-2.4)а, чтобы дипольная компонента была доминирующей в спектре рассеяния.

Данный приближенный подход получил в наших работах название метод "мнимой границы" и развит на случай разреженных трехмерных наноструктур в главе 3. Сравнение с численными расчетами показало хорошее согласие при выполнении тех же условий, что указаны к рис. 3. Следует отметить, что, примерно, в одно время с нами схожий подход был предложен в работах [34,35], где слои нанообъектов представлялись в виде «металоверхностей», обладающих диэлектрической и магнитной восприимчивостями. При этом трехмерные многослойные структуры не рассматривались (как будет показано далее, метод «мнимой границы» может быть распространен на случай трехмерных композитных систем), а область применимости метода «металоверхностей» ограничена оптически плотными структурами.

В разделе 2.3 исследуется эффект оптического просветления подложки за счет нанесения на нее либо внедрения в ее приповерхностную область слоя нанообъектов. Выражение (7) позволяет определить условие интерференционного просветления среды в хорошо известном виде:

Д,=-Д2ехр{±2/(к-А)}, (9)

где к = к0«5 = -у/ёД фазовый сдвиг 2/(кД) имеет знак «+», если слой наночастиц расположен на поверхности подложки, и знак «-», если он внедрен в нее. Вид выражения (9) хорошо известен в оптике просветляющих покрытий, при этом оно формально разделяется на два условия, первое из которых требует равенства коэффициентов отражения пленки и подложки, а второе -наличия разности хода отраженных волн Х/2 (X - длина волны в среде):

|Д2| = |д;|, ехр{2/(к-А)±/(-р;+р12) + щ} = -1, (10)

где р12, р1 - аргументы Кп и Щ соответственно.

В отличие от классической системы «пленка на подложке» в выражениях (10) присутствует дополнительный фазовый сдвиг р;, возникающий при отражении волны от слоя наночастиц, поскольку коэффициент Л, является комплексным, даже если сами наночастицы диэлектрические. Это обусловлено дискретностью структуры монослоя, а также спецификой рассеяния света объектами, размер которых меньше либо сравним с длиной волны, и является весьма существенным отличием наноструктурных пленок от массивных.

Фазовый сдвиг р1 можно использовать, чтобы скомпенсировать отстройку то условия интерференционного просветления (10), возникающую при варьировании длины волны и изменении 2/(к А). Если нанообъекты расположены на поверхности подложки, р, должен быть убывающей функцией длины волны, в противном случае — возрастающей.

В разделе 2.3 получены оценочные выражения для фазового сдвига р/, которые позволили выявить следующие условия, выполнение которых необходимо для достижения эффекта фазовой компенсации:

¡) расположение частиц на поверхности среды: поляризуемость ар >0,

п>п,;

н) расположение частиц внутри среды: ар<0, п<п3.

На рис. 4 показаны рассчитанные численно (без введения каких-либо приближений) спектры пропускания стекла с внедренным слоем нанообъек-тов. В случае, представленном на рис. 4а, условие (и) выполняется, поскольку в качестве внедренных нанообъектов использованы полости с показателем

Рис. 4. Коэффициент пропу скания стекла (пт =1.5) с внедренным слоем нанополо-стей (а) и наночастиц с показателем преломления п = 2.06 (б), радиусом а = 50 нм. Постоянные решетки одинаковы и равны 2а (нановключения расположены вплотную друг к другу), глубина, на которую слой внедрен в подложку, выбрана таким образом, чтобы максимум пропускания имел место в диапазоне длин волн500-600 нм, и равна Л = 51 нм (а), Д = 126 нм (б). Расчет выполнен методом конечных элементов.

преломления 1. На рис. 46 указанное условие не выполняется, поскольку внедрены наночастицы с и >«,. При этом показатель преломления последних

подобран таким образом, чтобы [а^^а^. Как видно из рис. 4а, просветление среды в случае ар <0 действительно является широкополосным, а пропускание излучения превышает 99% в интервале (400 + 750) нм. При этом знак поляризуемости нановключений играет существенную роль; в случае ар>0 просветление является узкополосным. Участок спектральной зависимости пропускательной способности, на котором она слабо зависит от длины волны (рис. 4а), достаточно широк, что обусловлено компенсацией изменения фазовых сдвигов 2/(к-Д) и р,. Отметим, что одновременно с нашей теоретической работой опубликовано исследование [14], в котором качественно аналогичные результаты получены экспериментально.

Использование нанопор предпочтительно по следующим причинам:

1) полученная в результате структура односоставна, материалы, отличные от материала подложки, не применяются, что исключает проблему согласования физико-химических свойств элементов структуры;

2) технологически нанопоры в подложке произвести проще, нежели внедрить слой наночастиц в ее приповерхностную область;

3) поляризуемость полостей полностью определяется оптическими константами материала просветляемой среды и их размером;

Варьирование размера и расположения нанопор существенно изменяет коэффициент отражения света от нанослоя. Подбор указанных параметров позволяет согласовать структуру практически с любым диэлектриком и добиться широкополосного просветления последнего. Данное утверждение доказано пунктах 2.3.4, 2.3.5, где проведена серия численных расчетов спектров пропускания диэлектрических сред с различными показателями преломления, а также определены параметры слоев нанопор, позволяющие достигнуть широкополосного просветления систем. Предложена приближенная модель, позволяющая рассчитать указанные характеристики нанослоев, в рамках которой спектральное положение пика пропускания зависит от радиуса следующим образом:

« = Ашах+^ / = 0.1 ^'+0.031, я = 4.307 и"1-5.121. (11)

На рис. 5 показано, что расчет в рамках данной модели хорошо согласуется с численным анализом.

Таким образом, слой нанопор в приповерхностной области диэлектрической среды является универсальной просветляющей структурой, которая может быть использована для повышения прозрачности практически любого диэлектрика либо слабопоглощающего, слабопроводящего материала. При этом система является односоставной и свободной от ряда недостатков классических многослойных покрытий. Более того, структура из нанопор может быть использована для просветления материалов, для которых создание обычных просветляющих покрытий затруднено либо невозможно.

а, нм

1.3

150 -

Рис. 5. Зависимости положения максимума пропускания по шкале дайн волн (^-тах) 0Т радиуса полостей а и пока-

2.1 зателя преломления просветляемой

100

50 /

2.4 среды пт. Точками даны результаты 2 9

точного численного расчета методом конечных элементов; прямые линии -расчет в рамках предлагаемой модели. Значение показателя преломления пт дано рядом с соответствующей линией. Полости расположены вплотную к поверхности подложки.

600 800 ¡000 1200 1400 1600

Следует также отметить, что предложенная просветляющая наноструктура не является обычным градиентным покрытием, действие которого основано на плавном изменении показателя преломления от одной границы раздела к другой, в результате чего существенно снижается отражение света от системы [36]. Координатный профиль показателя преломления слоя нанополо-стей отличается от соответствующей зависимости для градиентных просветляющих структур; при этом не происходит постепенного изменения п от ~1 до близкого к показателю преломления подложки, а имеет место куполообразная зависимость. Также, вблизи границы «вакуум-покрытие» показатель преломления слоя нанополостей близок к показателю преломления подложки, а не наоборот, как в случае градиентных просветляющих покрытий. Соответственно, обнаруженный эффект широкополосного просветления среды слоем нанополостей отличается от полученных ранее.

Предложенное покрытие может быть использовано для повышения эффективности фотовольтаических элементов. В разделе 2.4 рассмотрено применение слоев нано- и микросфер для увеличения поглощения света в тонкопленочной солнечной батарее (ТПСЭ), представляющей собой пленку из до-пированного кристаллического кремния с концентрацией носителей 3-Ю18 см- , толщиной = 300 нм, которая, в свою очередь, нанесена на подложку из А20 с диэлектрической проницаемостью г, =3.53 + 0.004/.

Проблемой подобных структур является слабое затухание волны при прохождении через слой полупроводника, обусловленное его малой толщи-

60

50

40

30

500

600

700

уДГц

800

нои, в результате чего существенная часть энергии поглощается подложкой, нагревая ее. При этом использование слоистых просветляющих структур, снижающих отражение, не снимает указанное ограничение. Применение плазменных наноантенн для концентрации излучения в фотослое также ограничено резонансно-стью эффекта светоулавливания и сложностью их производства [37].

Нами показано, что при использовании слоя полистирено-вых наносфер, плотноупакован-ных в виде квадратной решетки, каждая из них преобразует падающее излучение в коллимиро-ванный световой пучок, распространяющийся с очень сильным затуханием внутри фотовольтаи-ческого слоя. Причем более сильная коллимация пучка приводит к большему затуханию. Данный эффект известен под названием «наноджет» [38], однако для увеличения эффективности солнечных батарей ранее не применялся. Более того, согласно изложенному ранее, рассматриваемый слой обладает также просветляющими свойствами, что позволяет снизить отражение от системы, дополнительно повысив ее эффективность. Данные механизмы увеличения фотопоглощения рассмотрены отдельно, и получено оптимальное значение радиуса наночастиц, отвечающее наибольшей эффективности тонкопленочного солнечного элемента и равное 450 нм.

На рис. 6 представлен спектр поглощения ТПСЭ для двух случаев: с покрытием из наносфер оптимального радиуса (сплошная линия) и в случае ТПСЭ без покрытия (пунктирная линия). Показано, что слой полистиреновых наночастиц повышает интегральное по спектру рабочих частот ТПСЭ поглощение в слое полупроводника на 44%. При этом интегральное отражение, благодаря просветляющим свойствам наноструктуры, уменьшается на 34%, а доля энергии, прошедшая в подложку, практически не меняется, что является следствием эффекта широкополосного нерезонансного светоулавливания.

Таким образом, для слоя кремния малой толщины (300 нм) предотвращено увеличение прохождения света в подложку при уменьшении отражения от

Рис. 6. Коэффициент поглощения в фотоволь-таическом слое ТПСЭ: для чистой поверхности (пунктирная линия) и при н&тичии покрытия из наносфер (сплошная линия). Радиус сфер - 450 нм, показатель преломления (поли-стирен) п = 1.59, расположение - квадратная плотноупакованная решетка, падение внешней волны нормальное. Расчет проведен численно в системах Comsol Multiphysics и CST Microwave Studio.

/

к

I

/1

Вакуум

5

системы. Следует также отметить, что использование самоорганизующегося массива полистиреновых частиц вместо просветляющего покрытия либо покрытия из нано антенн не удорожает производство ТПСЭ [39].

В третьей главе исследованы оптические свойства трехмерных нанокомпозитных структур с упорядоченным либо нерегулярным распределением наночастиц. Решен ряд задач, направленных на повышение пропускания указанными системами излучения в различных спектральных диапазонах, а также изучены возникающие при этом эффекты. Рассмотрены эффективные характеристики наночастиц в системе, имеющие место, благодаря их взаимному влиянию.

В разделе 3.1 предложенный во второй главе метод «мнимой границы» распространен на трехмерные упорядоченные наносистемы. При этом, как и ранее, необходимо выполнение условия (3), а также расстояние между центрами наночастиц должно быть не менее (2.3-2.4)а.

Рассмотрим структуру, изображенную на рис. 7. Расположим систему координат так, чтобы центр рассматриваемой / - й наночастицы имел координаты 5 + г|А = (0,0,— 5 — т}А), где 5 — расстояние от поверхности до плоскости, проходящей через центры наночастиц первого слоя, А — расстояние между слоями (рис. 7). Представляя наноструктуру в виде математической границы раздела, получим выражения, для коэффициентов отражения, аналогичные

(7):

. _ Ег(0,/) _ 1\2 +/Сехр{2^,(к„й)} М°>') 1-4«„сехр{2/,1т(к08)}'

: Среда

/Ш?

Рис. 7. Геометрия системы. Композит состоит из 5 + 1 слоев с расстоянием Д между ними. Расстояние между поверхностью среды и плоскостью, проходящей через центры наночастиц нулевого слоя, - 5

(12)

где:

Кс = Ор 2С„ ехр(/к0 (М)пт )

Ег.

к=0

(13)

Рис. 8. Отражательные способности трехслойного композита, расположенного в вакууме (а), а также в различных пленках (б). Точками показаны результаты численного решения методом конечных элементов, сплошной линией — расчет в рамках предлагаемого метода. Значения физических величин: а) а — 15 нм, и = 2.5, |а12| = 4а; А = 5а, пт =1. б) Среда пленки - стекло: пт =1.5, показатель преломления наноча-стиц п = 2.5; кривая 1 - толщина пленки /¡ = 100 нм, аг = 10нм, |а12| = 3и, Д = 4 а; кривая 2- А = 180нм, а = 15нм, |а, 2| = 4а, Д = 5а.

— тензор нефренелевских коэффициентов отражения мнимой границы. Напряженность эффективного поля на каждой из наночастиц определяется решением уравнения:

^ = + + 2 а^„сС^((л-*)Д) (И)

к=0,

Аналогично могут быть записаны коэффициенты пропускания.

На рис. 8 результаты применения выражений (12)-(14) верифицированы численным решением методом конечных элементов (СОМБОЬ МиШрИуБкв). Рассмотрены два случая: когда композит расположен в вакууме (а) либо в пленках различной толщины (б). Очевидно, что полученные результаты находятся в хорошем согласии со строгим решением, что подтверждает применимость и точность предложенного метода моделирования оптических свойств нанокомпозитных пленок.

Также в разделе 3.1 предложены диэлектрические и металлические наноструктуры, обладающие близким к полному пропусканием излучения в различных диапазонах длин волн (УФ, видимый, ИК). Указанные структуры могут быть использованы, например, для создания материалов, устойчивых к тепловому воздействию либо отсекающих УФ составляющую излучения, а также для конструирования светофильтров либо прозрачных материалов в различных диапазонах длин волн.

В разделе 3.2 исследованы на-ноструктурные композиты с нерегулярным распределением объектов. Данные системы значительно проще в производстве, однако теоретический расчет является более сложным, нежели в случае упорядоченных наноструктур. Классически используемые для этих целей теории эффективной среды (например, Максвелла-Гарнетта, Бруггемана, Клаузиуса-Мосотги и т.д.) имеют достаточно узкую область применимости. Несмотря на то, что в данном случае учет влияния коллективных эффектов, имеющих место в упорядоченной структуре, не требуется, подобного приближения оказывается недостаточно для адекватного описания плотных коллоидных систем, а также структур, в которых существенны запаздывание электродинамического взаимодействия либо неоднородность поля в объеме наночастиц. С другой стороны, использование численных методов в рассматриваемом случае весьма затруднено необходимостью моделировать структуры с большим количеством частиц и проводить множество расчетов с различными конфигурациями системы, а также последующим усреднением спектров для эмуляции хаотического распределения. Помимо сложности реализации, это приводит к огромной продолжительности вычислений, в связи с чем численные методы для исследования хаотических структур применяются крайне редко.

Нами использован разработанный в предыдущих главах подход совместно с квазирегулярным приближением, предложенным в [40] и заключающимся в том, что нерегулярный композит можно представить в виде некой периодической структуры, представленной на рис. 9 и состоящей из одинаковых доменов, содержащих хаотически распределенные наночастицы. Таким образом, весь композит разделяется на две части: взаимодействующие в пределах одного домена нерегулярно распределенные наночастицы и влияющая на них периодическая структура. В общем случае метод «мнимой границы» для подобных систем неприменим, поскольку возможна реализа-

Рис. 9. Представление неупорядоченной системы в виде квазирегулярной наноструктуры путем транслирования домена с характерными размерами А и ¡1 и, соответственно, постоянной трансляции й.

ция ситуации, когда фаза либо амплитуда волн, отраженных от верхней и нижней границ коллоида, различны.

Результаты расчетов сравнены с теорией Максвелла-Гарнетта. Хорошее согласие, как и следовало ожидать, имеет место при достаточно малых концентрациях наночастиц, когда в разложении рассеянных наночастица-ми полей существенны лишь члены, пропорциональные / Я. С увеличением фактора заполнения возрастает роль членов, пропорциональных 1/Я', где г > 1, и расхождение зависимостей растет, что проявляется в смещении спектров друг относительно друга по шкале длин волн. На основании исследования данного расхождения нами показано, что среда, полученная путем гомогенизации в рамках теории Максвелла-Гарнетта, является более оптически плотной, нежели среда, содержащая хаотически распределенные на-новключения, причем разница тем существенней, чем больше фактор заполнения. Действительно, известно, что отражение от единичного слоя наночастиц слабее, нежели от пленки той же толщины, обладающей диэлектрической проницаемостью, рассчитанной в соответствии с теорией эффективной среды.

На рис. 10 приведена зависимость положения плазмонного пика золотых наночастиц по шкале длин волн от их диаметра, рассчитанная в рамках предлагаемого метода (сплошная линия), а также экспериментальные данные (точки), полученные в работе [41]. Сравнение именно с указанными экспериментальными результатами обусловлено тем, что именно в [41] удалось получить наночастицы, обладающие формой, наиболее близкой к сферической, а также высокой степенью монодисперсности по размерам. Также приведена интерполяционная зависимость (штриховая линия), полученная в [17] путем усреднения совокупных экспериментальных результатов более десяти работ, причем данная кривая, ввиду полидисперсности исследованных коллоидов и отклонения формы частиц от сферической, расходится как с данными работы [41], так и с расчетной кривой. Как видно из рис. 10, наши результаты находятся в хорошем согласии с экспериментальными данными [41]. Отметим, что указанная зависимость не может бьггь получена в рамках теории эффективной среды.

510г.....................

25 30 35 40 45 50 а, нм

Рис. 10. Положение плазмонного пика в системе золотых наночастиц в зависимости от их диаметра. Параметры агрегата: толщина пленки 200 нм, пт = 1. Сплошная линия - расчет в рамках предлагаемого метода, штриховая линия - расчет по интерполяционной функции, полученной в [17], точки - экспериментальные данные [41].

Четвертая глава диссертации посвящена исследованию плазмонных на-ноструктурных систем с субволновой концентрацией излучения, а также изучению оптических сил, возникающих в наносистемах.

В разделе 4.1. рассмотрены электромагнитные силы, действующие на на-нообъекты вблизи подложки. Несмотря на кажущуюся тривиальность данной системы, в последнее время она привлекает все большее внимание в связи с задачами оптической манипуляции и контролируемой транспортировки на-нообъектов, а на ее основе предлагается конструировать ряд наноразмерных оптомеханических элементов, таких как, например, нанодвигатели, микровискозиметры, плазмонные пинцеты и т.д.

В общем случае (при условии, что тело не деформируется) электромагнитные силы могут быть определены путем интегрирования тензора напряжений Максвелла по замкнутой поверхности, окружающей объект:

(Р) = ^Г(г,/)п(г)А*у (15)

где 7'(г,г) - тензор Максвелла, п(г) - нормаль к поверхности тела. В случае, если объект является малой дипольной частицей, выражение (15) имеет вид:

/ \ а'п I £ а.* I 12

где ар = а'р + ¡а"р - поляризуемость частицы, а действующее на нее поле представлено в виде Е^(г,г) = е|Е^|ехр(/ф-/сог). Полная оптическая сила

разделяется на две компоненты: градиентная сила (первый член в правой части (16)) и радиационное давление (второй член в правой части).

Рассмотрим наночастицу, расположенную на некотором расстоянии от подложки, на которую перпендикулярно поверхности среды падает электромагнитная волна. Выражение для интенсивности поля, воздействующего на наночастицу, в данном случае примет следующий приближенный вид:

. ,2 НАгГ +2|я12|с°:з(Р + 2М) 1

М " / I- м ,ч2 , , , -' Я "Т-Гз.(17)

+2(в'|Л12|.|а7,|)с<»(С + р + 2к0А) (2А)

где А = (0,0,-Д), А - расстояние от центра частицы до поверхности подложки, Д2 = |Д2|ехр(/р) - френелевский коэффициент отражения, а поляризуемость: ар = |оср|ехр(/<^). Числитель выражения (17) характеризует обычное

распределение интенсивности плоской волны, отраженной от подложки, а знаменатель - вклад поля, рассеянного частицей.

Согласно выражению (17), при приближении наночастицы к поверхности подложки, интенсивность поля в зазоре может не только возрастать, но и убывать. Данный эффект контринтуитивен, поскольку в большинстве работ показывается усиление локального поля в зазоре. Тем не менее, явление

Рис. 11. Зависимость градиентной силы, действующей на серебряную частицу в электромагнитном поле, от расстояния Д от ее центра до поверхности подложки из золота. Длина волны внешнего излучения и направление градиентной силы показаны на вставках, радиус частицы а = 10 нм. Диэлектрические проницаемости: а) ё = 0.93+ ¿2.17,sm =—1.23 + 75.8; б) ё = -2.28 + г0.26, ет =-1.27 + /5.6. Пунктиром дана зависимость силы без учета собственного поля частицы. Положительная сила направлена от подложки.

уменьшения электромагнитных сил, действующих на наночастицу, и, соответственно, ослабления поля между частицей и подложкой обнаружено, например, в работе [42] при исследовании оптически индуцированного движения золотых наночастиц над поверхностью золотой пленки, однако теоретического объяснения ранее не получало.

На рис. 11 показаны зависимости градиентной силы от расстояния для случая серебряной наночастицы над поверхностью золотой подложки. Очевидно, что нанообъекты вносят существенное возмущение во внешнее поле и, соответственно, сильно изменяют действующую на них силу. При этом реальная часть поляризуемости кластеров серебра становится отрицательной вблизи плазмонного резонанса и меняет знак градиентной силы (см. (16)).

На рис. 11а показана ситуация, когда поле в зазоре между частицей и подложкой ослабевает при уменьшении расстояния. Градиентная сила направлена вверх, от подложки, к интерференционному максимуму стоячей волны, образованной подающим и отраженным полями. При этом данная сила вблизи поверхности при наличии рассеянного поля больше, нежели в его отсутствие, соответственно, частица ослабляет поле в зазоре, увеличивая градиент интенсивности. Указанный эффект возможен только если частота внешнего поля выше частоты плазмонного резонанса наночастицы

Противоположная ситуация представлена на рис. 116. В этом случае реальная часть поляризуемости наночастицы серебра отрицательна, и сила направлена к минимуму интенсивности. Полная градиентная сила направлена от подложки и увеличивается при приближении частицы к ее поверхности. Таким образом, частица усиливает поле в зазоре.

Варьирование длины волны падающего излучения вокруг точек перемены знака силы позволяет инициировать возвратно-поступательное движение на-

28

ночастицы, что может быть использовано для конструирования оптомехани-ческих наноэлементов.

В разделе 4.2 исследованы оптические силы, действующие на наночасти-цы в системах с субволновой фокусировкой излучения, позволяющей достигать высоких значений интенсивности поля в областях с линейными размерами, много меньшими длины волны. Исследованы два варианта реализации структуры, на градиентной силе притяжения (реальная часть поляризуемости наночастицы положительна) и градиентной силе отталкивания (реальная часть поляризуемости наночастицы отрицательна). В качестве системы с силой притяжения использована структура, представляющая собой У-образную канавку в плазмонно-резонансном металле [43]. Для реализации системы с градиентной силой отталкивания предложен оригинальный вариант концентратора излучения в виде металлизированной канавки в диэлектрической среде, обладающий на длине волны 350 нм коэффициентом усиления поля -20-25. Локализация на указанной длине волны необходима, поскольку на ней наночастицы серебра обладают отрицательной реальной частью поляризуемости.

Показано, что возмущение, вносимое частицей в распределение поля внутри резонатора, в обоих случаях существенно и приводит к возникновению дополнительных максимумов интенсивности, препятствующих перемещению наночастицы. В случае градиентной силы отталкивания, перед частицей возникает область высокой интенсивности, запирающая частицу в резонаторе. В случае градиентной силы притяжения реализуется обратная ситуация, и интенсивность становится выше около дна, за частицей, удерживая последнюю. По мере удаления частицы от дна и увеличения расстояния до стенок, знак полной оптической силы изменяется в соответствии с изменением характера интерференции рассеянного поля с конструктивного на деструктивный и обратно.

Таким образом, в рассмотренных случаях, независимо от направления градиентной силы относительно максимума интенсивности, частицы оказываются захвачены в оптическую ловуш-

Рис. 12. Распределение модуля нормированной напряженности эффективного поля в серебряном резонаторе. Вставки показывают схему концентратора излучения и начальное положение частицы, а также направление градиентной силы. Параметры канавки: глубина h = 200 нм, угол раствора б = 20°; длина волны - 500 нм. Наноча-стица имеет отрицательную реальную часть поляризуемости (абстрактный материал) Reía /а3) = -0.5.

ку в придонной области резонатора. Этот эффект может иметь большое прикладное значение, например, в задачах спектроскопии комбинационного рассеяния и нелинейной оптики. Также полученные результаты могут быть полезны для манипулирования частицами в микрогидродинамических каппилярах. Движущиеся по V-образному микроканалу частицы могут быть эффективно прижаты к дну и остановлены небольшой интенсивностью внешнего поля.

Однако, как показано в разделе 4.3, возможна реализация условий, когда полная оптическая сила выталкивает наночастицу из плазменного резонатора. Применение подхода, разработанного в предыдущих пунктах, и анализ распределения интенсивности в У-образном концентраторе излучения показали, что, если использовать наночастицу с отрицательной реальной частью поляризуемости в видимом диапазоне (500-600 нм), область высокой интенсивности возникает ближе к дну канавки, выталкивая нанообъект. Данное утверждение проиллюстрировано на рис. 12, где показана зависимость нормированного эффективного поля, падающего на частицу, от ее положения по оси х (координаты ее центра) для одного из возможных вариантов реализации структуры (см. подпись к рис. 12).

Необходимые значения поляризуемости могут быть получены, если использовать двухслойную наночастицу. Нами показано, что наночастица, состоящая из серебряного ядра, занимающего -24% полного объема, и покрытия из ТЮ2 будет иметь Яе^а^ / а3) « -0.46 на длине волны 500 нм.

Исследована траектория движения нанообъекта в данной системе. Как уже отмечено ранее, по мере удаления от дна, знак ^-компоненты полной оптической силы изменяется периодически, а ее амплитуда уменьшается и стремится к значению радиационного давления. Распределение у-компоненты сил таково, что нанообъект, при движении вдоль оси х, находится в устойчивом равновесии относительно положения с у = 0. Это обусловлено локальным максимумом поля, возникающим при приближении наночастицы к стенке и отталкивающим ее. Данный факт, совокупно с диэлектрическим покрытием наночастицы, препятствует «прилипанию» последней к стенке канавки.

Таким образом, движение объекта становится существенно направленным, а траектория располагается вдоль оси х. На рис. 13 показано распреде-

0.05 0.10 0.15 0.20 0-25

Глубина канавки, мкм

Рис. 13. Скорость композитной наночастицы (см/с) на выходе из У-образного плазмонного резонатора в зависимости от глубины к и угла 6 последнего. Напряженность внешнего поля 106 В/м.

ление скорости наночастицы на вылете из плазмонного резонатора в зависимости от параметров последнего, полученное при помощи численного расчета и интегрирования тензора напряжений Максвелла. Наибольшее значение скорости v — 11 см/с имеет место, когда h = 195 нм, а

8 = 19°, что хорошо согласуется с нашими аналитическими оценками, а также с результатами работы [43], где показано, что серебряная V-образная канавка обладает максимальным коэффициентом усиления локального поля при h = 200 нм,

9 = 20°. Полученную зависимость скорости от параметров канавки легко масштабировать по интенсивности внешнего поля в случае, если нелинейные эффекты в системе отсутствуют. Увеличение интенсивности в п раз приведет к возрастанию скорости на выходе из резонатора в -Jn раз.

Таким образом, локализованное поле в резонаторе может совершать положительную работу над объектом, реализуя эффект «выстрела» и разгоняя частицу. При этом направление движения наночастицы не зависит от направления распространения внешнего поля.

В исследуемой системе также может быть реализовано финитное движение нанообъекта. В разделе 4.4 предложен новый метод модуляции сигналов на наномасштабах при помощи контролируемых осцилляций частицы в V-образной канавке под действием контрольного луча. Схема системы представлена на рис. 14. Луч, направленный вдоль оси z - собственная волновод-ная мода канавки с эффективным индексом 1.29+0.012/ на длине волны 532 нм (Nd: YAG лазер), луч вдоль оси х - управляющее поле с длиной волны 520 нм, которое, в соответствии со сказанным ранее, фокусируется у дна канавки и приводит наночастицу в движение. Частица представляет собой серебряное ядро, радиусом 8 нм, покрытое оболочкой из ТЮ2, толщиной 4.5 нм, и подобрана таким образом, чтобы иметь дипольный резонанс на длине волны сигнального поля (532 нм).

Принцип действия предложенной модели основан на частичной блокировке-разблокировке сигнала при помощи наночастицы. Под действием выталкивающей градиентной оптической силы, условия достижения которой были рассмотрены в предыдущих пунктах, наночастица движется внутри

Рис 14. Схема оптомеханического модулятора. Наночастица расположена в канавке в плазмонно-резонансном металле. Луч вдоль оси х - управляющее поле, которое фокусируется системой в придонной области резонатора и служит для управления движением наночастицы. Луч вдоль оси г - сигнал, представляющий собой плазмонную волну, распространяющуюся в У-образной канавке.

0.50

Рис. 15. Коэффициент пропускания сигнала в зависимости от времени. Параметры волновода: А = 195 нм, а 0 = 19°, параметры частицы, контрольного и сигнального лучей даны в тексте.

0 10 30 30 40 50

Время (не)

волновода и рассеивает сигнальную моду с координатно-зависимой эффективностью. Длина волны контрольного луча выбрана из соображений максимальной выталкивающей силы у дна резонатора. Отметим, что максимум силы смещен в синюю область по отношению к плазменному резонансу на 532 нм. Это обусловлено тем, что градиентная оптическая сила определяется реальной частью поляризуемости, которая на данной длине волны имеет минимум (наибольшее по модулю отрицательное значение), в то время как плаз-монный резонанс определяется модулем поляризуемости, спектральное положение максимума которого смещено в область длинных волн. Более того, резонансная частота частицы изменяется при ее перемещении, ввиду варьирования параметров взаимодействия со стенками канавки, что учтено нами в численных расчетах.

Поведение оптических сил, действующих на нанообъект в рассматриваемом случае, качественно аналогично полученному в предыдущем пункте, за исключением того, что частица не может покинуть объем резонатора, а совершает осцилляции, причем частота последних определяется интенсивностью внешнего поля. Также учтены прочие действующие на объект силы, как то: сила ван-дер-Ваальса, силы вязкого и электромагнитного трения, сила тяжести. Построена траектория наночастицы в объеме резонатора, показано, что осцилляции происходят в области максимальной интенсивности плаз-монного сигнала вдоль оси х, что позволяет достигнуть оптимальной эффективности модуляции.

На рис. 15 показана зависимость коэффициента прохождения света через волновод от времени. Движение наночастицы происходит под действием управляющих импульсов (длительностью —100 не) различной интенсивности, значения которой выбраны, исходя из необходимости достижения максимальной частоты модуляции. При этом указанные величины ниже порога оптического разрушения частицы [44].

Таким образом, полученная частота модуляции лежит в диапазоне 22-40 М Га а глубина варьирования сигнала достигает 10% по отношению к интенсивности сигнального луча. Использование нескольких наночастиц в волноводе позволит увеличить оба указанных параметра.

Необходимо также отметить, что энергия, необходимая для совершения одного шага модуляции (энергия на бит), составляет весьма малую величину и не превышает 10"18 Дж, что существенно ниже, нежели в обычных транзисторах. Предложенный оптомеханический наномодулятор может быть использован, например, для управления сигналами в оптических наноустройст-вах, задания тактовой частоты квантовых компьютеров, а также - в нелинейных оптических системах наноразмерных масштабов.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Основные результаты диссертационной работы можно сформулировать следующим образом:

Показано, что слой упорядоченно распределенных в пространстве нано-частиц (а также трехмерный упорядоченный нанокомпозит) может быть представлен в виде математической границы раздела — «мнимой границы», что позволяет использовать хорошо известные формулы Эйри. Нанострук-турный слой сообщает отраженной волне дополнительный фазовый сдвиг, зависящий от длины волны излучения. Получено и исследовано условие широкополосного просветления среды монослоем наночастиц, показано, что последний может являться «четвертьволновым» просветляющим покрытием в некотором спектральном интервале, а не на одной длине волны, как обычная гомогенная пленка. Также показано, что упорядоченный слой нанопор в приповерхностном слое среды является универсальной просветляющей структурой, которая применима для широкого ряда диэлектрических материалов; причем подстройка под конкретную подложку проводится путем варьирования размера полостей и их расположения. Разработана приближенная модель наноструктурного широкополосного просветляющего покрытия, позволяющая определять его параметры, необходимые для просветления заданной подложки без использования численного расчета.

Исследованы светоулавливающие (коллимирующие) свойства монослоя наночастиц, расположенного на поверхности тонкопленочного фотовольтаи-ческого элемента, показано, что плоская волна разделяется на сходящиеся пучки, которые быстро затухают в объеме слоя полупроводника, что позволяет предотвратить прохождение излучения в подложку и, соответственно, уменьшить паразитные потери на ее нагревание. При этом сохраняются просветляющие свойства наноструктуры. Определен оптимальный размер поли-стиреновых наночастиц, характеризующий наилучший баланс между погашением отражения света от ТПСЭ на кристаллическом кремнии и подавлением прохождения излучения сквозь фотослой, что позволило существенно повысить интегральное по спектру рабочих частот ТПСЭ поглощение света в полупроводнике.

Исследованы оптические свойства трехмерных нанокомпозитных структур. Показано, что упорядоченные металлодиэлектрические наносистемы также могут обладать высокими значениями пропускания излучения в различных диапазонах длин волн. Предложен метод расчета оптических харак-

теристик неупорядоченных коллоидных систем, являющийся более точным, нежели теории эффективной среды, и более быстрым, чем численные методы.

Дано качественное объяснение эффекта снижения оптических сил, действующих на наночастицу, при ее приближении к подложке, когда частота внешнего поля выше частоты плазменного резонанса. Ранее подобное поведение оптических сил наблюдалось в эксперименте и численных расчетах. Показано, что V-образные канавки в металлах, обладающие способностью фокусировать падающую волну на нанометровых масштабах (системы с субволновой плазмонной фокусировкой излучения), позволяют существенно увеличить градиентную оптическую сипу, действующую на нанообъект внутри такой структуры, в результате чего она начинает доминировать над радиационным давлением и может быть использована для эффективной манипуляции наночастицами и их транспортировки. Разработана V-образная система с субволновой фокусировкой излучения в УФ-диапазоне. Определены условия, при которых полная оптическая сила стремится удержать частицу внутри плазменного резонатора либо вытолкнуть ее из объема последнего. Разработана модель манипулятора (ускорителя) наночастиц на основе указанных V-образных канавок, позволяющая разгонять объекты в произвольном направлении относительно распространения внешнего поля. Это может быть использовано для развития методов оптического манипулирования, нанолитографии, а также для создания принтеров нанометрового разрешения.

Предложен новый метод модуляции оптического сигнала на наномаспгга-бах при помощи управляющих световых импульсов. На основе V-образного плазмонного волновода разработана модель оптомеханического модулятора, позволяющего изменять интенсивность плазмонного сигнала при помощи осциллирующей в волноводе наночастицы. При этом скорость и характер ос-цилляций определяются контрольным лучом. Показано, что частота модуляции достигает нескольких десятков мегагерц при глубине варьирования интенсивности прошедшего сигнала до 10%. Энергия, затрачиваемая на 1 шаг модуляции (энергия на бит) весьма мала и составляет величину порядка 10"18 Дж.

СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Rayleigh, On the light from the sky, its polarization and colour // Philos. Mag.-1871.-Vol.41.-P. 107.

2. Planck, M. Sitzungsber. Konig. Preuss Acad./ M. Planck // 1902. - Vol.24. -P. 470; - 1904. - Vol.24. - P. 480.

3. Мандельштам, Л. И. Полное собрание трудов / Л. И. Мандельштам (под ред. M А Леонтовича). - Т. 1,- М: Изд-во АН СССР, 1948. - 626 с.

4. Lorentz, H. А. // Proc. Acad. Amsterdam. - 1910. - Vol.13. - P. 92.

5. Lorenz, L. V. Sur la Lumière reflechie et refractee par une sphere transparente // "Oeuvres Scientifiques de L. Lorenz", H. Valentiner, revues et annotees

(Librairie Lehman et Stage, Copenhagen, 1898). - P. 405.

6. Mie, G. Beiträge zur Optik trüber Medien speziell kolloidaler Metallösungen /G. Mie // Ann. Phys. - 1908. - Vol.25. - P. 377.

7. Debye , P. J. V. Der Lichtdruck auf Kugeln von beliebigem Material / P. J. V.Debye // Ann. Physik. - 1909. - Band 30,№ 1. - P. 57-136.

8. Maxwell Garnett, J. C. Colours in metal glasses and in metallic films /J. С. Maxwell Garnett // Philos. Trans. R. Soc. - 1904. - Vol. A203. - P. 385.

9. Active control of slow light on a chip with photonic crystal waveguides / Y.A. Vlasov, M. O'Boyle, H.F. Hamann, SJ. McNab //Nature. - 2005. -Vol. 438. -P. 65.

10. Веселаго, В.Г. Электродинамика веществ с одновременно отрицательными значениями еиц/В.Г. Веселаго // УФН. - 1967. - Т. 92, №3. - С. 517.

11. Composite Medium with Simultaneously Negative Permeability and Permittivity / D.R. Smith, W.J. Padilla, D.C. Vier et al. // Phys. Rev. Lett. - 2000. -Vol. 84.-P. 4184.

12. Alu, A. Achieving transparency with plasmonic and metamaterial coatings / A. Alu, N. Engheta // Phys. Rev. E. - 2005. - Vol. 72. - P. 016623.

13. Planar Metamaterial Analogue of Electromagnetically Induced Transparency for Plasmonic Sensing / N. Liu, T. Weiss, M. Mesch et al. // Nano Lett. -

2010.-Vol. 10.-P. 1103.

14. Design of highly transparent glasses with broadband antireflective subwave-length structures / Min Song Young, Нее Ju Choi, Jae Su Yu, Yong Так Lee // Opt. Express. - 2010. - Vol. 18, №12. - P. 13063.

15. Борен, К. Поглощение и рассеяние света малыми частицами / К. Борен, Д. Хафмен. - М.: Мир. - 1986.

16. Sakoda, К. Optical properties of photonic crystals (2ed.) / K. Sakoda .Springer. - 2005.

17. Хлебцов, H. Г. Оптика и биофотоника наночастиц с плазмонным резонансом / Н. Г. Хлебцов // Квантовая электроника. - 2008. - Т. 38. - С. 504.

18. Ashkin, A. Acceleration and Trapping of Particles by Radiation Pressure / A. Ashkin // Phys. Rev. Lett. - 1970. - Vol. 24. - P. 156.

19. Zakharov, S.D. Shock acceleration of particles in a laser beam / S.D. Zak-harov, M.A. Kazaryan, N.P. Korotkov // JETP Lett. - 1994. - Vol. 60. -P. 322.

20. Optical pulling force / J. Chen, J. Ng, Z. Lin, C.T. Chan // Nat Photonics. -

2011.-Vol. 5.-P. 531.

21. Huang, L. Reversal, of the optical force in a plasmonic trap / L. Huang, O.J.F. Martin // Opt. Lett. - 2008. - Vol. 33. - P. 3001.

22. Борн, M. Основы оптики / M. Борн, Э. Вольф. - М.: Наука. - 1973.

23. Novotny, L. Principles of Nano-Optics / L. Novotny, B. Hecht.- Cambridge University Press. - 2006.

24. О роли металлических кластеров в спектрах поглощения и излучения плотных паров натрия / А.Г. Леонов, А.А.Руденко, А.Н. Старостин, Д.И. Чехов // Письма в ЖТФ. - 2000. - Т. 26, № 9. С. 52.

25. Зарвин, А.Е. Метод исследования кластерообразования в импульсной

свободной струе / А.Е. Зарвин, Н.Г. Коробешциков, В.Ж. Мадирбаев // Приборы и техника эксперимента. - 2005. - №6. - С. 125.

26. Мадирбаев, В.Ж. Моделирование плазмохимических процессов методами импульсной газодинамики / В.Ж. Мадирбаев, А.Е. Зарвин // Вестник НГУ. Серия: физика. - 2007. -Т. 2. (вып. 1.) - С.36.

27. Смирнов, Б.М. Свойства димеров / Б.М. Смирнов, А.С. Яценко // УФН. - 1996. - Т. 166, №3. - С.225.

28. Mishchenko, M.I. Scattering, absorption and emission of light by small particles / M.I. Mishchenko, L.D. Travis, A.A. Lacis . - Cambridge: Cambridge university press. - 2002.

29. Гадомский, О. H. Оптические размерные резонансы в наноструктурах / О. Н. Гадомский, Т. Т. Идиатуллов // ЖЭТФ. - 2001. - Т. 119, № 6. - С. 1222.

30. Johnson, Р. В. Optical Constants of the Noble Metals / P. B. Johnson, R. W. Christy // Phys. Rev. B. - 1972. - Vol. 6. - P. 4370.

31. Poppe, G.P.M. Ir spectroscopy of CO physisorbed on NaCl (100): Microscopic treatment / G.P.M. Poppe, C.M.J. Wijers, A. Silfhout // Phys. Rev. B. -1991.-Vol. 44.-P. 7917.

32. Absorption and scattering of light by a dimer of metal nanospheres: comparison of dipole and multipole approaches / B. Khlebtsov, A. Melnikov, A. Zharov et al. // Nanotechnology. - 2006. - Vol. 17. - P. 1437.

33. Milton, G.W. The Theory of Composites. / G.W. Milton . - Cambridge: Cambridge University Press. - 2004.

34. A discussion on the interpretation and characterization of meta-films/metasurfaces: The two-dimensional equivalent of metamaterials / C. L. Hol-loway, A. Dienstfrey, E. F. Kuester et al. // Metamaterials. - 2009. - Vol. - P. 100.

35. Morits, D. Electromagnetic characterization of planar and bulk metamaterials: A theoretical study / D. Morits, C. Simovski // Physical Review B. - 2010. -Vol. 82.-P. 165114.

36. Anti-reflective coatings: A critical, in-depth review / Hemant Kumar Raut, V. Anand Ganesh, A. Sreekumaran Nair et al. // Energy Environ. Sci. - 2011. -Vol. 4. - P. 3779.

37. Atwater, H. A. Plasmonics for improved photovoltaic devices / H. A. Atwa-ter, A. Polman // Nature Mat.- 2010. - Vol. 9. - P. 205.

38. Chen, Z. Photonic nanojet enhancement of backscatteTing of light by nanoparticles: a potential novel visible-light ultra-microscopy technique / Z. Chen, A. Taflove, V.Backman // Opt. Express. - 2004. - Vol. 12. - P. 1214.

39. Efficiency enhancement in GaAs solar cells using self-assembled microspheres / Т.- H. Chang, P.-H. Wu, S. -H. Chen et al. // Opt. Express. - 2009. - Vol. 17. - P. 6519.

40. Sukhov, S. Coupled dipole method for modeling optical properties of large-scale random media / S. Sukhov, D. Haefner, A. Dogariu // Phys. Rev. E. - 2008. -Vol. 77.-P. 066709.

41. Andreescu, D. Stabilizer-free nanosized gold sols / D. Andreescu, Т.К. Sau, D.V. Goia // Colloid Interface Sci. - 2006. - Vol. 298. - P. 742.

42. Wang, К. Propulsion of gold nanoparticles with surface plasmon polaritons: evidence of enhanced optical force from near-field coupling between gold particle and gold film / K. Wang, E. Schonbrun, K.B. Crozier // Nano Lett. - 2009. - Vol. 9, №7.-P. 2623.

43. Resonant Plasmon Nanofocusing by Closed Tapered Gaps / T. Sondergaard, S.I. Bozhevolnyi, J. Beermann et al. // Nano Lett. - 2010. - Vol. 10. - P. 291.

44. Nonlinear bleaching, absorption, and scattering of 532-nm-irradiated plas-monic nanoparticles / V. Liberman, M. Sworin, R. P. Kingsborough et al. //

J. Appl. Phys. - 2013. - V. 113. - P. 053107.

Результаты диссертационной работы опубликованы в следующих основных статьях:

А.1. Гадомский, О. Н. Оптические ближнепольные резонансы в системе взаимодействующих металлических наночастиц / О. Н. Гадомский, А. С. Шалин // Физика металлов и металловедение. - 2006. - Т. 101, №5. - С. 462471.

А.2. Шалин, А. С. Электродинамический отклик коллоидного ансамбля с учетом влияния удаленных наночастиц / А. С. Шалин // Изв. ВУЗов. Физика. - 2006. - Т. 49, №8. - С. 3-11.

А.З. Шалин, А. С. Рассеяние света наноразмерными системами с различной пространственной организацией / А. С. Шалин // Ж. приют, спектр. -2006. - Т. 73, №5. - С. 641-646.

А.4. Гадомский, О. Н. Магнитные размерные резонансы в нано-структурных системах / О. Н. Гадомский, А. С. Шалин // Радиотехника и электроника. - 2007. - Т. 52, №2. - С. 219-224.

А.5. Гадомский, О. Н. Электронные состояния в металлических кластерах / О. Н. Гадомский, А. С. Шалин // ЖЭТФ. - 2007. - Т. 131., №1. - С. 5-13.

А.6. Гадомский, О. Н. Эффект оптического просветления нанок-ристаллического монослоя и границы раздела двух сред / О. Н. Гадомский, А. С. Шалин // ЖЭТФ. - 2007. - Т. 132., №10. - С. 870-884.

А.7. Шалин, А. С. Излучательные переходы в металлических нанокла-стерах / А. С. Шалин // Физика металлов и металловедение. - 2008. - Т. 105, №2. - С. 137-144.

А.8. Шалин, А. С. Оптические свойства упорядоченных нанокомпозитов / А. С. Шалин // Нелинейный мир. - 2009. - Т. 3. - С. 170-172.

А.9. Шалин, А. С. Эффективные оптические параметры упорядоченных нанокомпозитов / А. С. Шалин // Радиотехника и электроника. - 2009. - Т. 54, №6. -С. 733-741.

А. 10. Шалин, А. С. Оптические свойства наноструктурных слоев на поверхности подстилающей среды / А. С. Шалин, С. Г. Моисеев // Оптика и спектроскопия. - 2009. - Т. 106, № 6. - С. 1004-1013.

А.11. Шалин, А. С. Эффект абсолютной прозрачности упорядоченного нанокомпозита / А. С. Шалин // Письма в ЖЭТФ. - 2009. - Т. 90, №4. - С. 279-285.

A.l2. Шалин, А.С. Регулирование отражательной способности границы раздела двух сред монослоем наночастиц / А.С. Шалин, С.Г. Моисеев // Квантовая электроника. - 2009. - Т. 39, № 12. - С. 1175-1181.

А. 13. Шалин, А. С. Широкополосное просветление среды, модифицированной внедренным слоем из нанополостей / А. С. Шалин // Письма в ЖЭТФ. -2010.-Т. 91, № 12.-С. 705-711.

А. 14. Shalin, A. S. Anomalies of light transmission through regular nano-composites / A. S. Shalin, V. S. Gorelik // Journal of Russian Laser Research. -

2010. - Vol. 31, № 4. - P. 390-402.

A. 15. Шалин, A. С. Отрицательный эффективный показатель преломления металлических наночастиц в неупорядоченных нанокомпозитах / А. С. Шалин // Физика металлов и металловедение. - 2010. - Т. 110, № 2. - С. 125-137.

А. 16. Шалин, А. С. Абсолютно прозрачный наноматериал / А. С. Шалин // Нелинейный мир. - 2010. - Т. 8, № 2. - С. 68-69.

А. 17. Шалин, А. С. Микроскопическая теория оптических свойств композитных сред с хаотическим распределением наночастиц / А. С. Шалин // Квантовая электроника. -2010. -Т. 40, № 11. -С. 1004-1011.

А. 18. Шалин, А. С. Оптические свойства нанокристаллических слоев, внедренных в среду-носитель / А. С. Шалин II Радиотехника и электроника. -

2011.-Т. 56, №1,-С. 20-33.

А. 19. Шалин, А. С. Широкополосное просветление сред одиночным на-нокристаллическим слоем / А. С. Шалин // Нелинейный мир. - 2011. - Т. 9, № 1, - С. 15-16.

А.20. Шалин, А. С. Эффект оптического просветления среды нанокри-сталлическими слоями / А. С. Шалин // Квантовая электроника. - 2011. - Т. 41, №2.-С. 163-169.

А.21. Шалин, А. С. Металлодиэлектрические нанокомпозиты повышенной прозрачности / А. С. Шалин // Физика металлов и металловедение. -2011.-Т. 112, № 1,-С. 3-14.

А.22. Шалин, А. С. Оптически индуцированные силы в системе «наноча-сгица на подложке» / А. С. Шалин // Физика металлов и металловедение. -2011.-Т. 112, №1,-С. 39-46.

А.23. Shalin, A. S. Optical Antireflection of a Médium by Nanostructural Layers / A. S. Shalin // Progress in Electromagnetic Research B. - 2011. -Vol. 31. - P. 45-66.

A.24. Шалин, A. С. Оптический ускоритель наночастиц / A. С. Шалин // Радиотехника и электроника. - 2011. - Т. 56, №. 8. - С. 970—979.

А.25. Шалин, А. С. Квазиклассическая теория оптических свойств нанок-ластеров никеля / А. С. Шалин, А.В. Гороховский // Нанотехника. - 2011. - № 1(25). - С. 42-50.

А.26. Шалин, А. С. Влияние буферного газа Аг и димерного компонента на оптические свойства паров натрия / А. С. Шалин, А.С. Кадочкин // Журнал прикладной спектроскопии. - 2012. - Т.79., № 1. - С.122-128.

А.27. Шалин А. С. Оптические силы в концентраторах излучения / А. С.

Щалин, С. В. Сухов И Нелинейный мир. - 2012. - Т. 10, № 2. - С. 118-119.

А.28. Шалин, А. С. Оптические силы в плазменных наноантеннах / А. С. Шалин, С. В. Сухов И Квантовая электроника. - 2012. - Т. 42, № 4. - С. 355360.

А.29. Shalin, A. S. Plasmonic Nanostructures as Accelerators for Nanopar-ticles: Optical Nanocannon / A. S. Shalin, S. V.Sukhov // Plasmonics. -2013. -Vol. 8, Issue 2. -P. 625-629.

A.30. Шалин, A.C., Кадочкин A.C. Метод «мнимой границы» в исследовании оптических свойств упорядоченных наноструктур / А.С. Шалин, А.С. Кадочкин // Наносистемы. Физика, химия, математика. - 2012. - Т. 3, № 5. -С. 78-83.

А.31. Shalin. A. S. Approximate Model for Universal Broadband Antireflection Nano-Structure / A. S. Shalin, S. A. Nikitov // Progress in Electromagnetic Research B. - 2013. - Vol. 47. - P. 127-144.

A.32. Шалин, А.С. Наноматериал повышенной прозрачности / А.С. Шалин, А.С. Кадочкин // Известия Самарского научного центра РАН. - 2012. - Т. 14, №4(4).-С. 1114-1119.

А.ЗЗ. Шалин, А. С. Оптический ускоритель наночастиц / А. С. Шалин, С. В. Сухов // Нелинейный мир. - 2013. - Т. 11, № 2. - С. 82-83.

А.34. Photovoltaic absorption enhancement in thin-film solar cells by non-resonant beam collimation by submicron dielectric particles / Constantin R. Si-movski, Alexander S. Shalin, Pavel M. Voroshilov, Pavel A. Belov. // J. Appl. Phys.-2013.-Vol.114.103104

A.35. Plasmonic nanostructures for local field enhancement in the UV region [electronic resource] / A.S. Shalin, S.V. Sukhov, A.E. Krasnok, S.A. Nikitov // Photon.Nanostruct.:Fundam.Appl. http://dx.doi.org/10.1016/j .photonics.2013.08.004.

A.36. Nano-opto-mechanical effects in plasmonic waveguides / A.S. Shalin, P. Ginzburg, P. Belov et al. // Laser Photonics Rev. - 2014. -Vol. 8, Issue 1. - P. 131-136.

A.37. Непоглощающий метаматериал с дисперсией эффективного показателя преломления / А.С. Кадочкин, А.С. Шалин, Н.А. Маслов и др. // Известия ВУЗов: Поволжский регион. Физико-математические науки. - 2013. - № 4(28).-С. 117-130.

А.38. Шалин, А. С. Квантовая природа оптических свойств металлических нанокластеров / А. С. Шалин // Когерентная оптика и оптическая спектроскопия: сборник статей, Казань - КГУ. - 2006. - С. 221-225.

А.39. Шалин, А. С. Учет влияния дальних «соседей» на оптические свойства наночастицы в ансамбле У А. С. Шалин /У Ученые записки УлГУ. Серия физическая. -2006. - № 1(18). - С. 79-85.

А.40. Шалин, А. С. Полуфеноменологический подход к описанию золотых нанокластеров / А. С. Шалин // Ученые записки УлГУ. Серия физическая. - 2006.-№ 1(18). - С. 74-78.

А.41. Шалин, А. С. Эффективный показатель преломления метаструкгур-

ных систем / А. С. Шалин // Ученые записки УлГУ. Серия физическая. - 2006. -№1(18).-С. 127-135.

А.42. Шалин, А. С. Отражение света наноструктурным слоем на поверхности подстилающей среды / А. С. Шалин, С. Г. Моисеев // Радиоэлектронная техника: Межвузовский сборник научных трудов - Ульяновск: УлГТУ. -2008. - Вып. 10. - С. 46-55.

А.43. Шалин, А. С. Оптически индуцированные силы в наноструктурных системах / А. С. Шалин // Современные проблемы наноэлектроники, нано-технологий, микро- и наносистем: Материалы трудов всероссийской школы молодых ученых. Инновационные технологии. - Ульяновск: УлГУ. - 2010. -Вып. 3. - С. 6-22.

А.44. Шалин А. С. Оптические свойства паров щелочных металлов / А. С. Шалин, A.C. Кадочкин // Современные проблемы наноэлектроники, нанотех-нологий, микро- и наносистем: Материалы трудов всероссийской школы молодых ученых. Инновационные технологии. - Ульяновск: УлГУ. - 2010. -Вып. 3.-С. 51-61.

А.45. Шалин, А. С. Метод мнимой границы и квазирегулярное приближение в приложении к оптическим свойствам хаотических композитов / A.C. Шалин // Радиоэлектронная техника: межвузовский сборник научных трудов - Ульяновск: УлГТУ. - 2012. - С. 179-189.

А.46. Шалин, А. С. Широкополосное просветление сред одиночным на-нокристаллическим слоем / А. С. Шалин // Нанотехнологии: разработка, применение — XXI век. - 2012. - №3. - С. 4-5.

А.47. Шалин, А. С. Абсолютно прозрачный наноматериал / А. С. Шалин // Нанотехнологии: разработка, применение — XXI век. - 2012. - №1. - С. 43-44.

Также по результатам работы опубликовано 62 труда в материалах конференций.

Тиражирование и брошюровка выполнены в учреждении «Университетские телекоммуникации» 197101, Санкт-Петербург, Саблинская ул., 14 Тел. (812) 233 46 69. Объем 2,0 у.пл. Тираж 100 экз.

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт радиотехники и электроники им. В.А. Котельникова

Российской академии наук Ульяновский филиал

На правах рукописи

05201450936

ШАЛИН АЛЕКСАНДР СЕРГЕЕВИЧ

ОПТИЧЕСКИЕ И ОПТОМЕХАНИЧЕСКИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В НАНОСТРУКТУРНЫХ ПРОСВЕТЛЯЮЩИХ И НАНОФОКУСИРУЮЩИХ СИСТЕМАХ

01.04.05 — оптика

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

научный консультант: Никитов Сергей Аполлонович, доктор физико-математических наук, профессор, член-корр. РАН, ИРЭ им. В.А. Котельникова РАН.

САНКТ-ПЕТЕРБУРГ - 2014

/

СОДЕРЖАНИЕ

ВВЕДЕНИЕ.........................................................................................................7

ГЛАВА 1. МЕТОД ИНТЕГРАЛЬНЫХ УРАВНЕНИЙ. ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА АТОМАРНЫХ СИСТЕМ И ПРОСТЕЙШИХ СТРУКТУР ИЗ НАНОЧАСТИЦ..................................24

1.1. Немагнитные среды..........................................................................25

1.1.1. Поляризуемость двухуровневой квантовой системы.............25

1.1.2. Полевые уравнения для непроводящей немагнитной среды......................................................................................................32

1.2. Магнитные среды..............................................................................38

1.2.1. Квантовая поляризуемость магнитного диполя......................39

1.2.2. Полевые уравнения для непроводящей магнитной среды.....40

1.3. Атомарные системы I. Взаимодействие атомов с магнитными моментами в поле радиочастотного излучения...............43

1.3.1. Действующие поля в системе из двух магнитных диполей...44

1.3.2. Линейные стационарные магнитные размерные резонансы в двухатомных наноструктурных объектах....................46

1.3.3. Спиновый парамагнетизм в двухатомном наноструктурном объекте и магнитные размерные резонансы.......48

1.4. Атомарные системы II. Поглощение света в смесях паров натрия с буферным газом Аг.........................................................................51

1.4.1. Модель. Поглощение в парах натрия.......................................53

1.4.2. Межатомное расстояние в димерах натрия.............................57

1.4.3. Поглощение в красной области спектра..................................60

1.5. Диэлектрические наночастицы с примесными атомами..........64

1.5.1. Основные уравнения..................................................................66

1.5.2. Расчет полей внутри и вне системы.........................................67

1.5.3. Согласование координатных систем........................................68

1.5.4. Эффективные электрические поля...........................................70

1.5.5. Уравнения магнитного поля......................................................72

1.5.6. Электродинамический отклик системы..................................74

1.5.7. Показатель преломления системы............................................75

1.5.8. Электростатическое приближение...........................................77

1.5.9. Оптические свойства трехчастичной структуры. Численное моделирование...................................................................79

1.6. Металлические наночастицы..........................................................86

1.6.1. Отражение и преломление плоской волны на поверхности металлической полубесконечной среды......................89

1.6.2. Линейность и однородность оптической среды......................90

1.6.3. Комплексный показатель преломления среды........................91

1.6.4. Определение поляризуемости наночастиц на основе................

размерно-корректируемых экспериментальных данных.................95

1.6.5. Оптические резонансы в системе взаимодействующих металлических наношаров.................................................................101

ГЛАВА 2. ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА НАНОСТРУКТУРНЫХ МОНОСЛОЕВ...............................................................................................106

2.1. Оптические свойства монослоев наночастиц в вакууме и

на подложке..............................................................................................107

2.1.1. Основные уравнения................................................................110

2.1.2. Оптические поля внутри наноструктурного слоя.................113

2.1.3. Оптические свойства системы................................................116

2.1.4. Интерференционное регулирование коэффициентов отражения и пропускания системы..................................................123

2.1.5. Условие погашения отражения от подложки........................125

2.1.6. Заключение................................................................................131

2.2. Оптические свойства монослоев наночастиц, внедренных в среду...........................................................................................................133

2.2.1. Метод эффективных полей......................................................134

2.2.2. Метод мнимой границы...........................................................137

2.2.3. Отражение и пропускание света композитной структурой .140

2.2.4. Эффективные параметры системы.........................................145

2.2.5. Заключение................................................................................148

2.3. Дискретные просветляющие наноструктурные слои..............151

2.3.1. Условия широкополосного просветления среды слоем упорядоченно расположенных нанообъектов.................................153

2.3.2. Численный расчет. Обсуждение результатов........................161

2.3.3. Сравнение с существующими «градиентными» просветляющими покрытиями..........................................................164

2.3.4. Универсальность способа широкополосного просветления среды слоем нанополостей........................................166

2.3.5. Аппроксимационная модель универсальной широкополосной просветляющей наноструктуры.........................169

2.3.6. Заключение................................................................................178

2.4. Дискретные наноструктурные слои с эффектом светоулавливания...................................................................................181

2.4.1. Основные механизмы нерезонансного повышения поглощения света фотовольтаическим слоем.................................185

2.4.2. Локализация излучения...........................................................187

2.4.3. Погашение отражения..............................................................191

2.4.4. Интегральное поглощение света в рассматриваемой фотовольтаической структуре...........................................................193

2.4.5. Заключение................................................................................196

ГЛАВА 3. ОПТИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ТРЕХМЕРНЫХ НАНО-КОМПОЗИТОВ199

3.1. Упорядоченные нанокомпозиты..................................................200

3.1.1. Основные уравнения................................................................203

3.1.2. Метод «мнимой границы».......................................................205

3.1.3. Взаимодействие излучения с диэлектрическими нанокомпозитами................................................................................209

3.1.4. Взаимодействие излучения с металлическими нанокомпозитами................................................................................218

3.1.5. Заключение................................................................................223

3.2. Неупорядоченные нанокомпозиты..............................................225

3.2.1. Квазирегулярное приближение...............................................227

3.2.2. Уравнения для эффективных полей в коллоидной системе.................................................................................................229

3.2.3. Сравнение с теорией эффективной среды Максвелла-Гарнетта...............................................................................................231

3.2.4. Сравнение с точным численным расчетом............................234

3.2.5. Зависимость оптических свойств нерегулярного нанокомпозита от размеров наночастиц..........................................235

3.2.6. Эффективные параметры наночастиц. Отрицательный эффективный показатель преломления............................................239

3.2.7. Заключение................................................................................243

ГЛАВА 4. ПЛАЗМОННЫЕ НАНОСТРУКТУРЫ С КОНЦЕНТРАЦИЕЙ ИЗЛУЧЕНИЯ И ОПТИЧЕСКИЕ СИЛЫ В НИХ..................................................................................................................244

4.1. Оптические силы в системе «наночастица на подложке»......245

4.1.1. Основные уравнения для электромагнитных сил в ...................

произвольной системе........................................................................247

4.1.2. Оптические силы, воздействующие на наночастицу вблизи подложки................................................................................249

4.1.3. Численное моделирование. Обсуждение результатов..........251

4.1.4. Заключение................................................................................259

4.2. Эффективные поля и оптические силы в системах с плазмонной концентрацией излучения..............................................260

4.2.1. Система с градиентной силой притяжения............................263

4.2.2. Система с градиентной силой отталкивания.........................268

4.2.3. Заключение................................................................................287

4.3. Оптический манипулятор для наночастиц на основе системы с плазмонной фокусировкой................................................290

4.3.1. Аналитические оценки. Условия возникновения выталкивающей полной оптической силы в плазмоном резонаторе............................................................................................292

4.3.2. Оптический ускоритель наночастиц......................................295

4.3.3. Заключение................................................................................301

4.4. Оптомеханическая модуляция сигнала в плазмоном волноводе..................................................................................................303

4.4.1. Оптические силы в модуляторе..............................................305

4.4.2. Уравнение движения наночастицы в резонаторе..................310

4.4.3. Собственные моды У-образного волновода..........................312

4.4.4. Модуляция интенсивности сигнала. Эффективность

модуляции...........................................................................................314

4.4.5. Заключение................................................................................315

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.............................................................................................317

СПИСОК ЛИТЕРАТУРЫ...........................................................................321

ПРИЛОЖЕНИЕ А.........................................................................................367

ПРИЛОЖЕНИЕ В.........................................................................................371

ПРИЛОЖЕНИЕ С.........................................................................................372

ПРИЛОЖЕНИЕ Б.........................................................................................374

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы.

В настоящее время одним из наиболее бурно развивающихся направлений в электродинамике является исследование оптических и магнитных характеристик так называемых «низкоразмерных» (величиной порядка 1-10 нанометров) объектов, а также образованных из них структур. Это следует связать, прежде всего, с уникальными оптическими свойствами подобных систем, а также - с появившейся экспериментальной возможностью создавать и целенаправленно распределять наночастицы в пространстве, осуществляя с достаточно высокой точностью контроль соответствующих параметров, таких как форма, материал, характерные размеры нанокластеров и пр. Действительно, начало теоретическим изысканиям в указанной области было положено еще в конце 19-го начале 20-го веков такими известными учеными как Рэлей, Мандельштам, Планк и Лорентц в работах [1-4], посвященных объяснению цвета неба и влиянию на него флуктуаций и взвесей в воздухе. В тот же промежуток времени в работах Лоренца, Ми и Дебая [5-7] было исследовано рассеяние света на однородном шаре произвольного размера и давление, оказываемое на него излучением [7]. Максвелл-Гарнетт разработал подход к описанию сред, которые сейчас принято называть «нанокомпозитами», содержащих хаотически распределенные микро- и нановкрапления инородных веществ [8]. Ряд необычных оптических свойств подобных объектов и систем был предсказан ими еще тогда, однако воплощение идеи экспериментального исследования наноструктурных систем и широкого использования их для решения задач прикладного характера было произведено лишь во второй половине 20 века с появлением достаточно мощных компьютеров, позволяющих проводить численное моделирование, изобретением электронного и туннельного микроскопов и развитием химических методов получения наночастиц и структур из них, например, при помощи самоорганизации.

Развитие методов создания и исследования наносистем привело, в свою очередь, к возникновению обширного направления в области нанооптики, посвященного регулированию отражательной и пропускательной способностей наноматериалов, а также направления и скорости распространения в них электромагнитных волн. Это позволило выявить ряд неизвестных ранее эффектов и получить необычные результаты. К примеру, множество работ посвящено изучению эффекта снижения групповой скорости света на несколько порядков по величине в метаматериалах [9], отрицательной рефракции в так называемых «левосторонних» средах [10,11], а также разработке материалов и покрытий, обладающих близким к полному пропусканием излучения в широком диапазоне частот [12,13]. Известно, что подобным эффектом варьирования прозрачности (просветления либо зеркальности) обладают и обычные гомогенные покрытия, наносимые на поверхность линз, зеркал и прочих оптических элементов, однако область их применимости и достижимые характеристики ограничены существующими «природными» материалами, а также необходимостью использования большого количества слоев со строго контролируемыми параметрами для регулирования отражения в широком интервале длин волн. Более того, при помощи данного подхода возможно просветление не каждой среды [14], а использование слоистых покрытий, например, для повышения эффективности тонкопленочных солнечных элементов приводит к увеличению прохождения света сквозь фотовольтаический слой в подложку и возрастанию потерь на нагревание. С другой стороны, использование наноструктурных систем позволяет значительно улучшить характеристики подобных покрытий как за счет более точного подбора показателя преломления пленки, так и благодаря специфическим эффектам, имеющим место только в наноструктурах и отсутствующим в гомогенных материалах [15]. В частности, нами показано, что упорядоченный слой нанообъектов может изменять собственную

эффективную оптическую толщину в зависимости от длины волны света, удовлетворяя таким образом известным условиям интерференционного погашения либо усиления отражения в значительно более широком диапазоне длин волн, нежели это имеет место в обычных пленках. Это, в свою очередь, позволяет использовать единственный наноструктурный слой (вместо множества гомогенных пленок) для просветления подложки в широком диапазоне длин волн и легко подстраивать систему под заданную подстилающую среду, варьируя, например, размер либо форму нанообъектов.

Системы, обладающие внутренней микро- и наноструктурой, широко применяются для конструирования оптических фильтров, узкополосных монохроматоров, оптических диодов и иных структур, требующих наличия узко- либо широкополосных зон прозрачности. В частности, для достижения близких к 100% значений пропускания излучения в заранее заданном спектральном интервале используются слоистые и глобулярные фотонно-кристаллические структуры [16]. При этом одной из основных задач является контролируемое уширение зоны пропускания и запрещенной зоны подобных систем, а также варьирования их спектрального положения. Отметим, что данные исследования обладают существенной значимостью для разработки прозрачных композитов и материалов, устойчивых, например, к тепловому либо ультрафиолетовому излучению. С другой стороны, наиболее простыми в изготовлении являются коллоидные системы с нерегулярным распределением наночастиц. При этом существующие методы теоретического исследования данных структур сводятся, в основном, к использованию классических теорий Максвелла-Гарнетта, Бруггемана и пр. [17], которые характеризуются существенными ограничениями применимости. Точный численный расчет для коллоидных взвесей крайне сложен и занимает огромное количество времени, в связи с чем активно ведется разработка более быстрых методов, обладающих в то же время большей точностью и

областью применимости, нежели указанные теории гомогенизации. В настоящей диссертации большое внимание уделено разработке подобного метода, а также его апробации и исследованию области его применимости.

Несмотря на наличие множества методов транспортировки и перемещения наночастиц, методы манипулирования низкоразмерными объектами постоянно развиваются. Начиная с пионерской работы Ашкина в 1970 г. [18], для этих целей используются оптические пучки. Радиационное давление перемещает частицу вдоль направления распространения волны, в то время как градиентная оптическая сила удерживает нанообъект в области максимальной интенсивности луча. В настоящее время предложены различные методы, реализующие данный принцип управления движением нано- и микрочастиц и различающиеся пространственной точностью, областью применимости, скоростью и рядом других параметров. Также предложено транспортировать объекты вдоль подложки при помощи плазмонных волн, затухающих полей над поверхностью волноводов, ускорять частицы опто-реактивным методом в эмульсии [19]. Совсем недавно разработана новая концепция перемещения нанообъектов против направления распространения пучка за счет создания пространственных областей отрицательного радиационного давления в бездифракционных лучах (например, пучках Бесселя) [20]. При этом, также как и в оригинальной концепции Ашкина, для транспортировки используется радиационное давление. Несколько работ посвящены применению для этих целей градиентной оптической силы [21], причем основной проблемой является необходимость достижения высоких значений градиента интенсивности поля, что возможно либо при использовании мощных пучков, либо при субволновой фокусировке излучения. Четвертая глава настоящей диссертационной работы посвящена исследованию электромагнитных сил в различных системах и, в частности, разработке нового типа оптического манипулятора, использующего плазмонные концентраторы излучения, фокусир