Оптические взаимодействия в конденсированной среде: Разупорядоченные (Ti-Fe), промежуточновалентные (SmB6 , SmS) и трехуровневые системы тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

РОССИЙСКИЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР «КУРЧАТОВСКИЙ ИНСТИТУТ» ИНСТИТУТ ОБШЕЙ И ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

РГ8 ОД

" - На правах рукописи

УДК 535.3

ТАЛАНТОВ Михаил Юрьевич

ОПТИЧЕСКИЕ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯ В КОНДЕНСИРОВАННОЙ СРЕДЕ: РАЗУПОРЯДОЧЕННЫЕ (Т1—Ре), ПРОМЕЖУТОЧНОВАЛЕНТНЫЕ (5тВ6, БтЭ) И ТРЕХУРОВНЕВЫЕ СИСТЕМЫ

01.04.07 — физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва—1994

Работа выполнена в Российской научной центре «Курчатовский институт».

Научный руководитель: кандидат физико-математических наук.

нач. лаборатории В. В. Ломоносов

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Б.Б. Крынецкнй

кандидат физико-натенатнческих наук И. Я. Полицук

Ведущая организация - Московский физико-технический институт

Автореферат разослан Защита состоится

на заседании Специализированного Совета Д031.01.02 в РНЦ «Курчатовский институт» по адресу 1231В2, г. Москва, пл. Курчатова, РНЦ «Курчатовский институт»

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке РНЦ «Курчатовский институт».

Ученый секретарь Специализированного Совета: кандидат физико-математических наук //'_ М. Д. Скорохватов

« 9 » йу^АглЛ 1У?4Г.

«_» >/¿¿¿2 _1994г. в _ часов

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность тс;;ы.

В настоящей работе рассматриваются оптические явления, наблю-даеные в конденсированных средах. Актуальность данного исследования проявляет себя в двух аспектах.

С одной стороны предприняты попытки развития собственно оптических нетодов изучения строения вещества, что оправдано в силу их высокой информативности при сравнительно низкой себестоимости экспериментов. Так. впервые развита теория электронного комбинационного рассеяния света (ЭКРС) в разупорядоченных сплавах Т1 и 1г с переходными металлами групп таблицы Менделеева, ко-

торая доведена до экспериментальной реализации на системе Т^^Ге^. С новой точки зрения представлен нетод Эвери в экспериментах по отражению света в сплавах • который в силу высокой трудоемкости обработки эксперинентальных данных, несмотря на ряд преимуществ, до настоящего нонента использовался крайне редко, но становится весьма привлекательным при программной реализации эффективного вычислительного алгоритма, использующего безытерацнонную процедуру. В контексте врененного аспекта оптического эксперимента, в наиболее общен виде получены новые результаты, связанные с временными закономерностями образования спонтанного излучения фотонов систеной трехуровневых излучателей, пригодные для описания широкого круга объектов: от центров окраски и примесных центров в полупроводниках до оптических переходов в атонах и нолекулах.

С другой стороны в качестве объектов для оптических экспериментов были выбраны материалы, представляющие по своин сгоГютвам значительный ннтерес ках для фундаментальной науки, так и для технических применений.

Сплавы титана с переходными металлами У-УИТ групп таблицы Ь!енделеева в силу удачного сочетания высокой коррозионной стойкости, хороших механических свойств и малой плотности пмро.го применяются в современных отраслях техники. Значительный научиыЛ интерес представляют аномалии электронных и реаеточннх свойств этих сплавов в закаленном состоянии, среди которых одной из наиболее ярких является электронный фазовый переход, происходяпий з достаточно узкой критической области концентраций {КОК> конлснентоз. 3 ряду обсутдаемых аномальных сплавных систем разупорядоченнич

сплавай Т1 Ре часто отводится роль недельной. Кроне того нали-

57

чие в системе мессбауэровского изотопа Ре открывает дополнительные возможности для исследования электронной структуры принеси методами нессбауэровской спектроскопии. В ранках развитых теоретических представлений новые экспериментальные результаты по ЭКРС и отражению света в систене "П^^в^, подученные на одних и тех же образцах вблизи КОК (0,05 < х < 0,07). идентифицированной по ранее проведенным на тех же образцах иессбауэровским измерениям , восполняют недостаток оптических экспериментальных данных для этой системы.

Полупроводники с промежуточной валентностью <П8>. во многом Близкие по электронной структуре и оптическим свойствам к разупо-рядоченнын сплавам на основе титана вблизи КОК. представляют собой перспективные промышленные материалы, которые применяются как для детекторов обратной связи в генерации лазерного излучения, тах и при записи и хранении оптической информации. Фононные спектры соединений с ПВ, тахих как БтБ и БгаВ. демонстрируют ряд ано-

о

калий, наиболее яркой среди которых является присутствие в спектре дополнительных пиков с интенсивностью, резко зависящей от температуры. Ввиду того, что до настоящего времени отсутствует удовлетворительное объяснение этих экспериментальных данных, развитая для ПВ- систем феноменологическая теория фононного комбинационного рассеяния света (ФКРС1. количественно описываютая картину эксперимента, представляется своевременной.

Цель работы носила двойственный характер, связанный как с развитием собственно оптических методов изучения строения вещества, так и с получением новой информации об изучаемых объектах. Конкретно рассматривались следующие вопросы:

1. Развитие феноменологической теории ЭКРС в разупорядоченных сплавах Т1 и 2г с переходными металлами У-УШ групп таблицы Менделеева вблизи КОК, адекватным образом описывающей эксперимент. разработка методических основ и реализация такого эксперимента (на системе извлечение из него информации о концентрационной динамихе электронной структуры сплавов.

2. Исследование свойств сплавов вблизи КОК в экспери-

ментах по отражению света в диапазоне энергий 2.4 - 5,7 эВ методом Звери, включая разработку программного обеспечения и описание динамики электронной структуры сплавов в рамках расширенной с учетом межзонных переходов модели Друде.

3. Развитие феноменологической теории ФКРС в полупроводниках с

ПВ (БшВ., СтЗ», описывающей как наличие дополнительных пиков а о

спектрах, так и необычную температурную зависимость их интенсивности; оценка в рангах развитой теории вренени валентных флуктуация данных ПВ-соединений.

4. Развитие врененной квантовонеханической теории испускания излучения систеной идентичных трехуровневых излучателей в каскадной схеме разрядки.

Научная новизна результатов, полученных в данной работе, состоит в сяедуюпен:

1. Впервые для раэупорядоченных сплавов Т1 и Тг с переходными металлами У-УШ групп таблицы Менделеева вблизи КОК развита теория ЭКРС в зонной модели с гибридизацией зоны проводимости основной матрицы с примесной й-зоной переходного металла, в рамках которой непосредственно из эксперимента (на систене Т11_хГе>() определены феноменологические паранетры электронной структуры сплавов: параметр гибридизации и энергия примесной зоны, отсчитанная от уровня Ферни основной натрицы; изучена их концентрационная дм-наника и показана качественная адекватность гибридизационной модели данным сплавай вблизи КОК.

2. Из анализа экспериментов по упругому отражению света в систене Т11 Ре^ в диапазоне энергий 2,4 - 5,7 эВ показано, что параметры расширенной с учетом иежзонных переходов модели Друде демонстрируют неравнозначную чувствительность к электронному фазовому переходу в системе, который сопровождается существенным уменьпениен времени релаксации электронов проводимости в КОК при сравнительно малом изменении плотности электронных состояний вдали от уровня ферни при изменении концентрации примеси в области 0,0005 < х < 0,096.

3. Развита феноменологическая теория, позволяющая успешно интерпретировать фононные спектры, полученные из экспериментов по комбинационному рассеянию <КР> света в полупроводниках с ПВ (БтВ,

БтВ,). включая наличие дополнительных пиков в спектрах и необыч-

о

ную температурную зависимость их интенсивности; впервые в рамках развитой теории из экспериментов такого типа оценено время валентных флуктуаций данных ПВ-соединений ^^^vf< Ю 13с.

4. При расснотрении задачи об испускании излучения систеной N идентичных трехуровневых излучателей, находящихся в начальный мо-нент времени в верхнем возбужденном состоянии в каскадной схеме разрядки для единичного центра (N-1) по характеру временной дина-ники интенсивности впервые произведена классификация точек час-

тотного спектра линии испускания, соответствующей переходу из верхнего возбужденного состояния в пронежуточное; показано, что область нонотонного роста интенсивности линии со временен вплоть до насыщения нохет расширяться по сравнение с двухуровневых случаен из единичной точки на частоте центра линии в полосу с параметрами, зависящими от соотношения ширин возбужденных состояний трехуровневой системы; для случая N=7 в точной резонансе рассчитана дифференциальная вероятность полной разрядки двухцентровой системы с испусканием двух типов фотонов, соответствующих двун возможным переходам в системе, и показано, что вклады в угловую зависимость интенсивности излучения фахторизувтся по каждому из типов фотонов.

Практическая значиность работы. 1. Развитая в работе теория ЭКРС в сплавах Т1 и 2г с переходными металлами У-У111 групп таблицы Менделеева вблизи КОК позволила существенно расширить возможности данного экспериментального метода. применявшегося ранее, главным образом, для исследования электронной структуры сверхпроводящих соединений, и использовать его для изучения фазовых переходов на новом классе материалов.

2. Известный из отражательной спектроскопии метод Звери, обладающий рядом преимуществ, который до настоящего момента использовался крайне редко в силу чрезвычайно трудоемкого процесса обработки экспериментальных данных, после реализации эффективного вычислительного алгоритма на основе быстрой безытерацнонной процедуры оказывается весьма привлекательным для изучения дисперсии оптических постоянных поглощающих сред.

3. Развитая феноменологическая теория, успешно интерпретирующая фононные спектры в экспериментах по ФКРС в полупроводниках с ПВ, дала возможность по-новому трактовать и оценить непосредственно из эксперимента величину времени валентных флуктуация в рассматриваемых соединениях, играющую принципиально важную роль для понимания физических свойств подобных систеи.

Основные результаты, выносиные на защиту: 1. Для разупорядо-ченных сплавов Т1 и 2г с переходными неталлани У-УХИ групп таблицы Менделеева вблизи КОК развита теория ЭКРС в зонной нодели с гибридизацией зоны проводимости основной матрицы с примесной й-эоной переходного металла, из эксперимента <на системе

определена концентрационная динамика феноменологических параметров электронной структуры сплавов и показана удовлетворительная адекватность гибридиэационной нодели данным сплавай в КОК.

2. На основе разработанного пакета програня > реализующих быструю безытерационную процедуру обработки данных в ранках метода Звери из анализа экспериментов по упругому отражению света в системе <0,0005 < * < 0,096) в диапазоне энергий 2.4 -

3,7 эВ определена зависиность от концентрации принеси параметров расширенной с учетом межзонных переходов модели Друда; показано, что наибольшей чувствительностью к электронному фазовому переходу в системе обладает время релаксации свободных электронов.

3. Развита феноменологическая теория, позволяющая успевно интерпретировать фононныэ спектры, полученные из экспериментов по комбинационному рассеянию света в полупроводниках с ПВ, включая наличие дополнительных пиков, аномальную температурную зависиность их интенсивности, а также оценить из эксперимента по ФКРС величину времени валентных флуктуации ЛВ-соединений.

1. Развита врененная квантовомеханическая теория образования спонтанного излучения системой N идентичных трехуровневых излучателей (центров), находящихся в начальный монент времени в верхнем возбужденном состоянии в каскадной схеме разрядки; для единичного центра <N»1) по характеру временной динамики интенсивности классифицированы точки частотного спектра линии испускания для перехода из верхнего возбужденного состояния в промежуточное, дан анализ зависимости ширины линии от времени; для случая N=2 в точной резонансе рассчитана дифференциальная вероятность полной разрядки двухцентровой системы с испусканиен двух типов фотонов, вхлючая анализ угловой зависимости излучения.

Апробация работы. Результаты диссертации докладывались на годовых отчетных конференциях ООЯФ ИАЭ им. И. В. Курчатова 1989, 1991 годов и ИСФТТ РНЦ «Курчатовский институт» 1994 года.

Публикации. Основное содержание диссертации опубликовано в 6 печатных работах.

Структура и объен диссертации. Диссертация состоит из введе-1ия, четырех глав, заключения и 2 приложений. Материал диссертации изложен на 4 страницах текста, содержит 2.0 рисунков, 1 таблиц, библиография 29 наименований.

КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обсуждается актуальность темы диссертации и очер-швается круг рассматриваемых вопросов, затем описывается обсая :труктура диссертации и приводится краткая аннотация полученных >еэультатов.

Первая глава посвящена вопросу электронного комбинационного рассеяния света (ЭКРС) в раэупорядоченных сплавах Т!^ Р* .

В разделе 1 приводится обзор современного состояния проблемы описания аномальных физических свойств сплавов Т1 и 2г с переходными неталлани \НЧИ групп таблицы Менделеева в критической области концентраций (КОК). Особое внинание уделяется эксперимента льнын основаниям для образования псевдовели в плотности электронных состояний и формирования узкой принесной й-зоны переходного иеталла вблизи уровня Ферми (Ер) основной матрицы в контексте электронного фазового перехода, происходяяего • системе в КОК.

Раздел 2 содержит краткий обзор теоретических и экспериментальных работ, посвященных ЭКРС в металлах.

В разделе 3 развита теория ЭКРС в раэупорядоченных сплавах Т1 и 2г с переходными неталлани V—VIII групп таблицы Менделеева в КОК в ранках формализма функций Грина в зонной модели с гибридизацией зоны проводимости основной матрицы с примесной ¿-зоной переходного металла. В изотропном приближении рассчитана частотная зависи-ность стоксовой части интенсивности рассеяния света в металле с гибридизацией (далее называемой ^-металлом, V - эффективный параметр гибридизации). а также Функция отношения интенсивностей рассеянного света в У-иеталле к обычнону металлу , инеющая следующий вид:

Ап^Т2 * Кп Г ^сГ0 ^а*0 1 в « 1 + - \ ^ | -5—5---5—5 «)

. О Е>кг I (Е -П) +К~ <Е ,+П) +КГ J

п=0 а п 4 а п а п '

где Т - температура в энергетических единицах. О * - ь>в; ь>0«ь>в - частоты падающего и рассеянного света соответственно; энер-

гия принесной зоны, отсчитанная от Ер.; Кп=я(2п+1>Т.

Область принениности выражения (1) ограничена малыми частотани

V ~ 1

О << П& 100 сн <ур~ скорость Ферми. 6 - глубина скин-слоя). Так как обычно выполнено < 1^1, то оправдано приближение

О << С учетон первой ненсчезаюпей по частоте поправки выра-

жение (1) принимает вид, удобный для анализа экспериментального спектра:

Г1 » 1+В-О-О2, (2)

здесь В и Р - функции величин Т, V и Е^.

В разделе 4 приводятся результаты эксперимента по ЭКРС, выполненного вблизи КОК на сплавах , обсуждаются отдельные ас-

пекты обработки экспериментальных данных. Подгонка теоретической зависимости (2) по параметрам V и ^ под экспериментальные спектры демонстрирует нарастание параметра гибридизации в КОК с максимумом при л-0,0647 <си. табл. 1> при очень незначительном изнене-кии величины |Е()| << О,IX ) в окрестности значения 3-10 эВ. что отвечает чрезвычайной близости примесной зоны к Ер. в КОК. На основании полученных результатов делается заключение об адекватности гибридизационной подели данным сплавам вблизи КОК.

Таблица 1. Зависимость параметра гибридизации в системе эт содержания Г» вблизи КОК.

к О.0433 0,0307 0,0647 0 07

У.эВ 0,12 0,13 0,17 0 12

Вторая глава посвящена изучению дисперсии оптических постоян-1ЫХ и электронной структуры разупорядоченных сплавов Т11_х'Гвя [0.0005 < х < 0,096» в спектральном диапазоне энергий 2.4 -!,7 эВ вблизи КОК в рамках отражательного нетода Зверя.

Раздел 1 содержит обзор известных из оптики методов определена оптических постоянных поглощающих сред и подробное обсуждение (втода Звери, суть которого состоит в измерении отношения коэффи-[Иентов отражения при различных поляризациях падающего света

и коэффициенты отражения р- и е- поляризованных олн соответственно) для разных углов падения с последующим опре-(еленнем коэффициентов преломления п и поглощения к из отношений 'р'", ПРИ Двух углах падения для каждой длины волны. Первоначаль-о процесс обработки данных, связанный с решением трансцендентно-о уравнения для каждой точки спектра (графическим или итерацион-ым методом) оказывался чрезвычайно трудоемкий. В разработанном акете программ, описание возножностей которого вынесено в приложив, реализован эффективный вычислительный алгоритм на основе езыгерационной процедуры, что сводит к минимуму вреня обработки ксперинентальных данных и позволяет воспользоваться рядом при-лекательных преимуществ метода Звери: эксперинентальный контроль оверхности образца на преднет точности выполнения законов френе-евской оптики; снижение погрешности измерений, связанной с неод-ородмостью поверхности; отказ от использования интегральных со-тиоаенмй типа Крамерса-Крокига для определения оптических посто-

Т

янных среды, требующих моделирования спектров вне рабочего интервала частот.

В разделе 2 представлены результаты эксперимента по отражению света в системе Л^^е^, полученные после обработки в рамках описанной в разделе 2 процедуры. В заданной диапазоне энергий рассчитаны дисперсии оптических постоянных сплавов и производные характеристики.

В разделе 3 обсуждаются особенности электронной структуры сплавов 711_хЯе>! и известные оптические данные для чистого титана. Для анализа концентрационной динамики электронной структуры сплавов использовалась расширенная с учетом межэонных переходов модель Друде в следующем виде:

* * Ипо/ш) Ш Сд- 0>р/<и<0Н-1гр>)+ ^ - <31

где - действительная часть диэлектрической проницаемости сплава, с - проводимость, и - частота падающего света, с^-вклад от

нежзонных переходов за пределами рабочего интервала частот и от

2 1 /*■>

атомных остовов: и «= (4лп , в /а' * л г - плазменная и релаксаци-

Р эф р

онная частоты газа свободных электронов соответственно, п^ и • -

эффективная концентрация и насса свободных электронов; е - заряд электрона; AJ, , у^ - величины, отражающие соответственно интенсивность, положение и ширину 1-й полосы поглощения, N - число учитываемых полос.

Таблица 2. Электронные характеристики ПРМ различных х.

X 0,0017 0,0435 О.0307 О.0647 0 07 0 096

эВ 11 8 12.7 13 8 13 5 11 8 12 7

ч- эВ 9 4 10.9 10 0 12 3 7 7 7 1

эВ 2 2 2.3 2 0 2 2 2 4 2 4

эВ 1 6 0,9 0 В 0 8 0 9 0 9

эВ 5 В 6,3 6 1 5 3 6 0 5 7

эВ 1 1 1.0 1 0 1 1 1 1 1 1

с со 1 7 1.6 1 7 1 3 2 9 4 7

Большинство спектров было обработано двуня полосами межэонного поглощения с энергиями huj и Ьи^. Анализ таблицы 2, где суммированы результаты обработки для некоторых концентраций, позволяет заключить, что наибольшую чувствительность к электронному фазовому переходу в системе проявляет время релаксации свободных электронов т = tl/j- . Р ГР

В третьей главе развита феноменологическая теория фононного комбинационного рассеяния света (ФКРС> в соединениях с промежуточной валентностью (ПВ) (Sf»B,, SmS).

о

В разделе 1 делается краткий обзор современного состояния проблемы и отдельно обсуждается недавно предложенная в работе ( 1 ] модель, позволяющая описать спектры неупругого рассеяния нейтро- . нов в ПВ- соединениях, в рамках которой далее будет развита теория ФКРС. Ключевым моментом этой модели является наличие сильного псевдо-ян-теллеровского электрон-фононного взаимодействия в системе, приводящего к изменению потенциального ряльефа для колебаний атомов в окрестности выделенного иона Sro в кластере. При этом нижний лист адиабатического потенциала (АП) приобретает два минимума, отвечающих двум возможным колебательным модан для конфигурационной координаты О с различными положениями равновесия и частотами (см. рис. Д». Левая яма АП определяет основное электронное состояние и нормальные фононы после погружения кластера в бесконечную решетку, правая яма соответствует когерентным вибро-нам, с которыми мы связываен дополнительные пики в спектрах комбинационного рассеяния (КР>. Часть неучтенных при формировании АП неадиабатических процессов приводит к перемешиванию состояний

обеих ям за характерные времена электронной и решеточной подсис-

—13 — тем (10 -10 с).

В разделе 2 рассматриваются особенности экспериментов по ФКРС

в ПВ- соединениях, связанные с тем, что за характерные времена КР

—1S —14

(10 -10 с) электронно-колебательная система в ходе навязанной КР-измерением быстрой модуляции электронной плотности не успевает изненить свое решеточное состояние (т.е. координату Q» за счет неадиабатического взаимодействия. Эта ситуация приводит к тому, что в КР-эксперименте проявляется отклик состояний, соответствующих двум ямам АП, т.е. несобственных состояний системы. Динамика несобственных состояний описывалась в ранках формализма натрицы плотности. Изменение во времени электронных волновых пакетов, соответствующих основному и возбужденному состояниям системы с электронными энергиями Е^ и Е^ (см. рис. 1) определяется процес-

Рис.2. Частотная зависимость интенсивности ФКРС: 1 - Т-80 К| 7 - Т-2СЮ К| 5 - Т-ЗОО К а) Н-О. 6) И«60 си"1.

сами переходов между состояниями 1 +2 <2 *1> с вероятностями И12 <W2l' И пРОЦ!?ссами их распада на состояния континуума r*j и Г^. В этом случае уравнение для патрицы плотности ott) а релаксационным оператором Г принимает вид:

- Г £(t> <4>

at

г-Г12""4 1

["22 1 I -"21- Г2 J

В разделе 3 в рамках описанных предположений выводится формула для спектральной функции интенсивности ОКРС.

В разделе 4 производится сопоставление экспериментальных и рассчитанных на основе данного рассмотрения спектров ФКРС с подгонкой по заданным параметрам. Спектры КР, измеренные на соединениях S(ij_)(R>(S ( R=Y,La,Gd,. . . > , содержат два пика, соотношение интенеивностей которых не зависит от температуры в диапазоне от ВО К до 300 К. Для описания экспериментальной ситуации примем, что колебательные термы в основном (возбужденном) состоянии имеют

энергии hu.=260 см-1 < hu_» 200 см 1 ) с ширинами у,«30 см-1 ¿i ^ -i —i 1 <У2-50 см ), Tj» Г2"Г « 10см , E^-Ej™ ISO см и оба состояния

характеризуются равными поляризуемостями. Приведенные на рис.2(а.б> спектры КР показывают, что для адекватного описания эксперимента необходимо введение нетенпературных механизмов заселения возбужденного электронного состояния, т. е. Hi2"M2l=w * Развитая теория позволяет связать время валентных флуктуаций с переходами между нижним и возбужденным электронными состояниями и оценить его для данных ПВ-систем величиной h/M < 10~13с.

В четвертой главе развита временная квантовонеханическая теория испускания излучения системой N идентичных трехуровневых излучателей (центров), находящихся в начальный момент времени в верхней возбужденном состоянии в каскадной схеме разрядки.

Раздел 1 содержит краткое введение в круг вопросов, связанных с временной динамикой испускания излучения двух- и трехуровневыми системами. Отмечается применимость трехуровневого описания к широкому классу реальных физичесхях объектов. Намечается цель исследования - соверпение первого шага, позволяющего понять характер временной динамики испускания излучения нногоуровяевюти системами на основе представлений о естественной ширине уровней излучателей, когда влияние среды на состояние излучающего центра н=

приминается во внимание и должно вводиться в рассмотрение на следующем этапе изучения.

В разделе 2 в наиболее общем виде получены уравнения, описывающие временную динамику системы, состоящей из N трехуровневых излучателей. В качестве отправной точки используется эволюционное уравнение следующего вида:

1 — <а|1КЫ |1> « V <а|ни> |2><г|1т> |1>, (6)

иг ¿ч

|2>

где оператор 1Ш:> определяет состояние системы для любого номента времени ОО, при все центры находятся в верхнем возбужденной состоянии; 11>. |а>. 12> - начальное, конечное и пронежуточное состояния соответственно; ЩО - гамильтониан взаимодействия центра и поля излучения.

Получен инвариант для рассматриваемой системы, описывающий весь набор промежуточных состояний и показано, что число уравнений для описания динамики трехуровневых центров равно 3М.

В разделе 3 для единичного центра (N»11 получена зависимость полуширины линии Г, испускаемой при переходе с энергией <1т»1> <сн. рис.3» из верхнего возбужденного состояния в пронежуточное, от времени, которая носит характер монотонного убывания и

при приводит к известному результату Г=Г <Т. <Г\ и Г - полу-

Я ^ * Ч

ширины соответствующих уровней согласно рис. 3). По характеру врененной динамики интенсивности произведена классификация точек частотного спектра линии испускания, соответствующей переходу из верхнего возбужденного состояния излучателя в пронежуточное (рис.4) и показано, что область монотонного роста интенсивности со временем вплоть до насыщения может расширяться по сравнению с двухуровневым случаем из единичной точки на частоте центра линии в полосу с параметрами, зависящими от соотношения ширин возбужденных уровней трехуровневой системы.

В разделе 4 в точном резонансе рассчитана дифференциальная вероятность полной разрядки системы, состоящей из двух излучателей

. с испусканием двух типов фотонов, соответствующих двум возможный переходам в системе (см. рис.3). Часть громоздких вычислений вынесено в приложение. Показано, что вклады в угловую зависимость интенсивно^и факторизуются по каждому из типов фотонов.

Заключение содержит основные выводы диссертации.

трехуровнего излучателя.

Рис.4. Схематичное изображение зависимости интенсивности пннии испускания от времени для фиксированных точек частотного спектра единичного трехуровнего излучателя: -ш |, ЛГ=Г -Г^.;

а) Ды < 3.64|ДГ| при ДГ>0 и Мя=О при ДГ<0 (нонотонный рост);

б) Ьш « 3,64|ЛГ| при ДГ>0 (появление точки перегиба);

в) Лы > 3,64 |ДГ| при ДГХЭ (конечное число осцилляций) г) люб!» Ли при ДГ£0 кроне Ди-О (бесконечное число осцилляций)

Основные результаты и-выводы.

1. Для разупорядоченных сплавов Т1 и 2г с переходными металлами У-УИ1 групп таблицы Менделеева вблизи КОК развита теория ЭКРС в зонной подели с Гибридизацией зоны проводимости основной матрицы с примесной й-эоной переходного металла, в рамках которой непосредственно из эксперимента (на системе Т11_хРе)( при 0,0003 < х < О,0960) определена концентрационная динамика феноменологических параметров электронной структуры сплавов: эффективного паранетра гибридизации и энергии принесной зоны, отсчитанной от уровня Ферми (Ер) основной матрицы. Показано, что величина паранетра гибридизации имеет порядок О,) эВ и достигает максимума в КОК, тогда как энергия принесной зоны слабо изменяется с увеличением концентрации принеси ( < О,IX ) в окрестности значения 5-10 эВ. которое отвечает ее чрезвычайной близости в КОК к Ер. Из анализа экспериментальных данных и качества подгонки сделано заключение об адекватности гибридизационной модели данным сплавам в КОК.

2. На основе разработанного пакета программ, реализующих быструю безытерационную процедуру обработки данных в рамках метода Звери из анализа экспериментов по упругому отражению света в системе Т1| Ре ( 0,0005 < к < 0,0960 ) в спектральном диапазоне энергий 2,4 - 5,7 эВ вблизи КОК определены дисперсии оптических постоянных сплавов в зависимости от концентрации примеси, а также паранетры расширенной с учетом межзонных переходов модрли Друде. Показано, что наибольшую чувствительность к электронному фазовому переходу в системе проявляет время релаксации электронов проводимости, дающее минимум в КОК, соответствующий максимальной локализации свободных носителей.

3. Развита феноменологическая теория, позволяющая успешно интерпретировать фононные спектры , полученные из экспериментов по комбинаиионнону рассеянию света в полупроводниках с промежуточной

валентностью (БтЗ. БтВ.), включая наличие дополнительных ликов и о

аномальную температурную зависимость их интенсивности. В ранках развитой теории впервые из экспериментов такого типа удалось оценить значение времени валентных флуктуаций, характерного для данных систем т ,< 10 vf

Развита временная квантовомеханическая теория испускания излучения системой N идентичных трехуровневых излучателей, находящихся в начальный момент вреиени в возбужденном состоянии в каскадной схеме разрядки. Для единичного центра (N>1) получена зависимость ширины линии от времени; по характеру временной дина-

лиги интенсивности произведена классификация точек частотного спектра линии излучения, испускаемой при переходе из верхнего возбужденного состояния излучателя в промежуточное и показано, что область монотонного роста интенсивности со временен вплоть до насыщения может расширяться по сравнен»» с двухуровневым случаен из единичной точки на частоте центра линии в полосу с параметрами, зависящими от соотношения ширин возбужденных уровней трехуровневой системы. В точной резонансе рассчитана дифференциальная вероятность полной разрядки системы, состоящей из двух излучателей (N«71. с испусканием двух типов фотонов, соответствующих двум возможным переходам в системе и показано, что вклады в угловую зависимость интенсивности факторизуются по каждому из типов фотонов.

Публикации по теме диссертации.

1. В. П.Донцов, В. В. Ломоносов. К.С. Талантов. OS электронном конбинационнон рассеянии света в разупорядоченных сплавах Tij^Fp^, - ВАНТ, сер. Ядерно-физ. исслед. .1990. вып. 11(19). с. 11.

2. С.П.Донцов, В. В. Ломоносов, М. D. Талантов. Теоретическое и экспериментальное исследование электронного комбинационного рассеяния света в разупорядоченных сплавах T1 ~ Препринт ИA3, 1990, N 5143/9.

3. П.П.Донцов, В. В. Ломоносов. И. D. Талантов. Электронное комбинационное рассеяние света в разупорядоченных сплавах ™i-xFex: теория и эксперинент. - ФКМ. 1991, N 3, с. 108.

4. Ю.П. Донцов, В. В. Ломоносов, С. Б. Сазонов. М. Ю. Талантов. Оптические спектры отражения и электронная структура разупорядоченных сплавов Ti1_xFex - ФММ. 1994, т. 77. N 4. в печати.

5. В.В. Ломоносов. М. Ю. Талантов. Испускание излучения системой идентичных возбужденных трехуровневых излучателей. - ГОТ®, 1994, т. 105, N 2. с. 271.

6. A.C. Кикенко, И. D. Талантов. Роль флуктуаций валентности в фо-номном конбинационнон рассеянии света в полупроводниках с перепенной валентностью . - Препринт ИАЭ, И., 1994, N 5719/9.

ЛИТЕРАТУРА'

1. К.А. Кикоин, A.C. Нипенко. Резонансные состояния в колебательных спектрах полупроводников с промежуточной валентностью. - ХЗТФ. 1993, т.104. вып.5(11). с.3810