Особенности электронно-энергетической и атомной структуры и фотолюминесценции пленок SiOx имплантированных углеродом

Спирин, Дмитрий Евгеньевич

Особенности электронно-энергетической и атомной структуры и фотолюминесценции пленок SiOx имплантированных углеродом тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

Спирин, Дмитрий Евгеньевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Воронеж МЕСТО ЗАЩИТЫ

2013 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.10 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Особенности электронно-энергетической и атомной структуры и фотолюминесценции пленок SiOx имплантированных углеродом»

Автореферат диссертации на тему "Особенности электронно-энергетической и атомной структуры и фотолюминесценции пленок SiOx имплантированных углеродом"

На правах рукописи

005537035

СПИРИН ДМИТРИЙ ЕВГЕНЬЕВИЧ

ОСОБЕННОСТИ ЭЛЕКТРОННО-ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ И АТОМНОЙ СТРУКТУРЫ И ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ПЛЕНОК 810, ИМПЛАНТИРОВАННЫХ УГЛЕРОДОМ

01.04.10 - физика полупроводников

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

7 НОЯ 2013

Воронеж - 2013

005537035

Работа выполнена в ФГБОУ ВПО "Воронежский государственный университет"

Научный руководитель:

Официальные оппоненты:

Ведущая организация:

доктор физико-математических наук, профессор Терехов Владимир Андреевич

Чернышев Вадим Викторович

доктор физико-математических наук, профессор, Воронежский государственный университет, кафедра общей физики, заведующий.

Кущев Сергей Борисович

доктор физико-математических наук, профессор, Воронежский государственный технический университет, кафедра физики твердого тела, профессор.

ФГБОУ ВПО "Нижегородский государственный университет им. Н.И. Лобачевского" г. Нижний Новгород

Защита состоится 28 ноября 2013 г. в 15:20 на заседании диссертационного совета Д. 212.038.06 при Воронежском государственном университете по адресу: 394006, г. Воронеж, Университетская площадь, 1, ВГУ, физический факультет, ауд. 428.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Воронежского государственного университета.

Автореферат разослан 25 октября 2013 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

Марщаков

Владимир Кириллович

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Актуальность данной работы в немалой степени связана с тем, что бурный рост производительности процессоров и систем на их основе в последнее время начал замедляться. Одна из основных причин этого замедления связана с тем, что уменьшение ширины подзатворного диэлектрика, отвечающего за скорость срабатывания транзистора, уперлось в свой технологический и физический предел, когда начинает превалировать эффект туннелирования электронов сквозь слой диэлектрика. Поэтому на сегодняшний день остро стоит задача поиска качественно новых подходов для дальнейшего наращивания производительности современных вычислительных устройств. Сейчас степень интеграции электронных устройств настолько высока, что роль задержек на металлических соединений начинает играть определяющую роль в скорости работы всего комплекса оборудования. Замена электрических соединений на оптические, где в одном монолитном устройстве будет реализованы функции генерации, передачи и приема оптических сигналов может дать качественный скачок в дальнейшем развитии полупроводниковой промышленности.

Самым дешевым способом решения данной задачи является создание приемников и генераторов излучения в рамках планарной кремниевой технологии. Но сдерживающим моментом в данном подходе является низкий выход люминесценции кремния как непрямозонного полупроводника. Уменьшение размеров кристаллов кремния до единиц нанометров и встраивание их в диэлектрическую матрицу превращает кремний в совершенно новый объект с высоким квантовым выходом люминесценции и сдвигом ее максимума в видимую и ближнюю ИК - область.

Один из способов получения нанокристаллов (НК) кремния в диэлектрической матрице является термический отжиг нестехиометрического оксида кремния БЮ* (где х<2). Данный метод выделяется на фоне других своей простотой и возможностью управлять структурно-морфологическими свойствами НК кремния. Минусом данной технологии является неконтролируемый рост НК в процессе термического отжига.

Имплантация ионов углерода в пленки 8Ю2 может препятствовать разрастанию кластеров кремния путем сегрегации углерода на поверхности нанокристаллов с возможным образованием НК 81С, имеющих интенсивную люминесценцию в зеленой области. Таким образом, использование пленок 8Ю2 с НК кремния и карбида кремния может полностью перекрыть видимый диапазон излучения. Но пока убедительно доказать формирование карбида кремния и его влияние на рост НК на сегодняшний день никому не удалось.

Неконтролируемый рост кластеров кремния в процессе достаточно длительного высокотемпературного отжига можно попробовать исключить путем замены термического отжига на импульсно фотонный отжиг (ИФО). Преимущество ИФО состоит в его скоротечности (время обработки ~ 1с) и

хорошо себя зарекомендовало при восстановлении структур после ионного легирования.

Анализ состава и структуры нанообъектов представляет собой достаточно трудную задачу в силу малости размеров структурных элементов их составляющих. Поэтому, использование мягкой рентгеновской спектроскопии эмиссии (УМРЭС) и поглощения (ХАИЕБ), чувствительных к локальному окружению излучающих и поглощающих атомов в сочетании с просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) и рентгеноструктурного анализа может позволить в значительной степени решить вопрос о составе и структуре нанообъектов.

Цель работы. Изучить влияние имплантации С+ на фазовый состав, электронное строение и фотолюминесценцию пленок 5Юх/с-51 после термического или ИФО отжига.

Основные задачи работы:

1. Доказать формирование НК 81 в аморфной матрице 8Ю2 после имплантации углерода,оценить их средние размеры и выяснить возможность их преимущественной ориентации вдоль подложки 81(111) и 51(100).

2. Выяснить структурно-морфологические особенности формирования нанокристаллов кремния и возможность формирования НК карбида кремния внутри слоев 8Юх/81 после отжига.

3. Изучить влияние имплантации ионов углерода на электронно-энергетическое строение и фотолюминесцентные свойства пленок БЮ*.

4. Выяснить особенности формирования НК 81 и и спектра фотолюминесценции при ИФО обработки слоев 8Юх/81, имплантированных углеродом.

Научная новизна работы:

1. Впервые показано, что ионная имплантация углерода и термический отжиг пленок 8ЮХ/Б1 приводит к перераспределению кремния вглубь пленки в сторону максимума распределения радиационных дефектов.

2. Показана преимущественная ориентация нанокристаллов кремния относительно плоскости подложки в диэлектрической матрице 8102 на подложках кремния (111) и (100) после термического отжига.

3. Установлено, что после имплантации углерода и термического отжига в слоях БЮг образуются два массива нанокристаллов кремния со средними размерами в единицы и десятки нанометров.

4. Обнаружено энергетическое смещение аномального эффекта взаимодействия электромагнитного излучения со структурой 8Юх:пс-81/с-81 после имплантация углерода и последующего отжига.

5. Впервые установлено, что импульсно фотонный отжиг слоев 8Юх/с-81, имплантированных углеродом, приводит к заметному образованию

нанокристаллической фазы SiC и резкой перестройке спектра фотолюминесценции в видимую область.

Практическая значимость. Результаты, полученные в работе, могут быть использованы при оптимизации технологий формирования квантово -размерных структур на кремнии, обладающих люминесценцией с высоким квантовым выходом, а также при разработке методик контроля размеров нанокристаллов кремния в аморфной матрице.

Теоретическая значимость. Впервые показано, что формирование нанокристаллов кремния и карбида кремния в глубоких слоях матрицы Si02 может приводить к изменению плотности потока электромагнитного поля на ее поверхности при взаимодействии с рентгеновским излучением, длина волны которого сопоставима с размерами этих включений. Это явление создает дополнительные диагностические возможности для анализа структуры и морфологии подобных систем методом спектроскопии рентгеновского поглощения.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Отжиг при температуре 1100°С пленок SiOx/Si после имплантации углерода приводит к формированию НК кремния, которые ориентируются вдоль подложки кремния (111) и (100).

2. Имплантация ионов углерода в пленки SiOx/Si и последующий высокотемпературный отжиг приводят к перераспределению кремния, образующегося при разложении SiO, в область максимума залегания имплантированного углерода.

3. При ИФО обработке в пленках SiOx, имплантированных углеродом, идет формирование нанокристаллов карбида кремния, что сопровождается яркой люминесценцией в видимом диапазоне от 460 до 800 нм.

4. Формирование нанокристаллов Si и SiC в глубине пленки Si02 может оказывать существенное влияние на интенсивность внешнего рентгеновского фотоэффекта, возникающего на поверхности пленки при воздействии синхротронным излучением с энергией фотона близкой к энергии Ь2,з края поглощения кремния.

Достоверность результатов работы обеспечивается использованием комплексного подхода в изучении электронно-энергетического строения, фазового состава и фотолюминесценции наноструктурированных систем с использованием современной экспериментальной техники для рентгеновской и электронной дифракции, электронной микроскопии, ультрамягкой рентгеновской эмиссии и поглощения и фотолюминесценции, а также современного программного обеспечения. Часть экспериментов проводилась в крупном мировом центре коллективного пользования с самым современным аналитическим оборудованием (синхротронный центр SRC, США).

Личный вклад автора. Осаждение пленок SiOx/Si, ионное облучение и термический отжиг были выполнены в ННГУ, а ИФО отжиг в ВГТУ. Подготовка образцов для исследований электронного строения методами УМРЭС, XANES, а также их препарирование для ПЭМ исследований были проведены автором самостоятельно. Данные эмиссионной спектроскопии были получены лично автором, а результаты измерений края рентгеновского поглощения с использованием синхротронного излучения в составе группы под руководством Турищева С. Ю. Данные рентгеновской дифракции, фотолюминесценции и ПЭМ были получены совместно с сотрудниками ВГУ (Д.А. Минаков, А.А. Синельников, И.Е. Занин) и ВГТУ (С.А. Солдатенко). Автором самостоятельно был произведен анализ электронного строения, структуры и морфологии исследуемых объектов. Планирование экспериментов и обсуждение результатов проводилось совместно с научным руководителем, а также с научным сотрудником кафедры физики твердого тела и наноструктур Турищевым С.Ю.

Апробация результатов работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях: Международный молодежный научный форум «ЛОМОНОСОВ-2010», «ЛОМОНОСОВ-2013» (Москва, 2010, 2013); Международная конференция "Кремний" (Н.Новгород, 2010, Москва, 2011); 12 Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто- и наноэлектронике (С.Петербург 2010); Всероссийская школа-семинар студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению "Диагностика наноматериалов и наноструктур" (Рязань, 2011); 12th international conference on electrón spectroscopy and structure (ICESS-12) (Saint-Malo, France, 2012); VI Всерос. Конф. «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах «ФАГРАН-2012» (Воронеж, 2012); XIII Международная научно-техническая конференция «Кибернетика и высокие технологии XXI века» (Воронеж 2012); 20-я Всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика» (Зеленоград, 2013), XXI Всероссийская конференция «Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь» (Новосибирск 2013).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 12 работ, в том числе 3 статьи в научных изданиях, рекомендованных ВАК для публикации результатов диссертационных работ, 2 статьи в сборниках трудов конференций и 7 тезисов докладов.

Объем и структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения. Объем диссертации составляет 108 страниц, включая 50 рисунков, 4 таблицы, список литературы, который содержит 116 наименований и список публикаций по теме диссертации.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во Введении обоснована актуальность исследований, сформулирована цель, указана новизна и практическая значимость работы, обозначены научные положения, выносимые на защиту.

В первой главе рассматриваются литературные данные о значимости кремния в современной электронной промышленности и преимуществах его наноуструктурирования. Изложены основные методы получения нанокристаллов кремния. Приведены важные литературные данные об их оптических свойствах, электронном строении и морфологии. Детально описаны этапы формирования нанокристаллов кремния в диэлектрической матрице нестехиометрического оксида SiOx в процессе термического отжига. Рассмотрен вопрос о влиянии ионной имплантации углерода в пленки SiOx перед отжигом.

На основании литературных данных сделан вывод об отсутствии детальных исследований электронной структуры пленок SiOx после ионной имплантации углерода. Также в литературе не было найдено прямых доказательств образования карбида кремния в пленках SiOx в результате термического отжига. Работ по формированию нанокристаллов кремния и карбида кремния в процессе ИФО обработки пленок SiOx на настоящий момент не обнаружено. На основании изученного материала были сформулированы задачи и обоснованы цели работы.

В главе 2 идет описание метода получения образцов нанокристаллов кремния в диэлектрической матрице после имплантации углерода и последующего термического либо ИФО отжига. В качестве матрицы были использованы пленки нестехиометрического оксида SiOx на подложке кремния различной ориентации. Имплантация углерода проводилась дозами 6-1016 см"2, 9-1016 см"2, 1,6-1017 см"2. Далее проводился отжиг при температуре 1100°С в течении 2 часов либо ИФО обработка дозой 160 Дж/см2.

Далее были рассмотрены методики исследования полученных систем. Спектры рентгеновского поглощения в области Si Ь2,з края были получены методом измерения квантового выхода с образца с использованием синхротронного излучения (синхротронный центр SRC, США). Эмиссионные спектры были получены на рентгеновском спектрометре монохроматоре РСМ-500. Эти методики чувствительны к локальному окружению поглощающих атомов, т.е. сорту атомов окружения и их числу. Фотолюминесцентные (ФЛ) свойства исследовались при комнатной температуре, возбуждаемой лазерным диодом на длине волны 405 нм. Структура и морфология образцов изучались методами просвечивающей электронной микроскопии и рентгеновской дифракции.

Глава 3 посвящена исследованию влияния имплантации углерода на электронную структуру, морфологию и люминесцентные свойства НК кремния в пленках SiOx после проведения термического отжига.

В разделе 3.1 методом рентгеновской дифракции доказывается формирование нанокристаллов кремния и их преимущественная ориентация вдоль подложки. Так для пленки SiOx на подложке (111) до отжига мы видим как минимум два широких дифракционных пика, соответствующих (111) и (220) отражениям кремния (рис. 1). После отжига остается только один пик Si (111). Для аналогичных систем на подложке кремния (100) мы наблюдаем единственный пик, относящийся к Si (100) в четвертом порядке отражения. Стоит отметить, что съемка проводилась без вращения образца в фиксированном положении,

исключающим отражение от подложки [1]. Преимущественную ориентацию НК кремния вдоль подложки можно объяснить термическими

напряжениями, которые возникают в процессе высокотемпературного отжига и связаны с различным значением коэффициента термического

расширения аморфной матрицы SiC>2 и материала подложки Si.

По уширению дифракционных линий, снятых в области рефлекса Si(l 11) и Si (400) с большим накоплением, была произведена оценка средних размеров НК кремния. Согласно этим данным их средний размер составляет приблизительно 10 нм. Помимо мелких НК выявляется присутствие достаточно крупных НК со средним размером несколько десятков нанометров. Параметр решетки для таких кристаллов имеет увеличенное значение 5,46 А, что на 0,03 А превышает параметр решетки массивного кремния. Крупные НК кремния испытывают механические напряжения на растяжение, что связано с искажающим действием аморфной матрицы оксида кремния. Имплантация углерода не сильно влияет на средний размер мелких НК кремния, так при максимальной дозе имплантации их размер в среднем равен 9 нм.

Для подтверждения формирования нанокристаллов кремния в разделе 3.2 была использована методика ПЭМ. Данные говорят о наличии слабо выраженных фазовых включений нанометровой величины для пленок без предварительной имплантации углерода (рис. 2а). По микродифракции можно судить об их кристаллической структуре: имеется два выраженных кольца, соответствующих отражениям кремния Si (220) и Si (422) (рис. 26).

(111) .-

| Поликремний

(220) (311)

10 20 30 40 50 60 20. град.

Рис. 1. Обзорная дифрактограмма НК кремния в пленках 8Юх, а также эталонного поликремния.

Рис. 2. Результаты ПЭМ исследований НК кремния в пленках 8Юх/81(111) после отжига 1100°С. Светлопольное

изображение (а) и микродифракция (б) образца без предварительной имплантации; Светлопольное изображение (в) и микродифракция (г) образца после имплантации углерода дозой 1,6-10|7см"2

В образце с имплантированным углеродом ПЭМ изображение дает четко выраженные фазовые включения с размером от 10 нм до 20 нм (рис. 2в), что согласуется с данными рентгеновской дифракции. По данным микродифракции присутствуют два отражения кремния Si (220) и Si (422) (рис. 2г).

В разделе 3.3 исследуются особенности электронного строения валентной зоны и зоны проводимости систем с НК кремния, сформированных в пленке SiOx. По результатам исследований валентной зоны методом эмиссионной спектроскопии в области SiL2,3 края не удается обнаружить наличие связей кремний - кремний в заметном количестве на глубине до 120 нм. Данные о плотности Si Зр состояний в зоне проводимости методом спектроскопии квантового выхода в области SiK края поглощения, напротив, говорят, что связи Si-Si присутствуют, но в относительно небольшом количестве (рис. 3), что проявляется в наличии плеча (а) в Si К спектрах, энергетически соответствующих элементарному кремнию. Следует при этом отметить, что после имплантации углерода и отжига относительное содержание элементарного кремния в пределах анализируемой глубины до 60 нм начинает падать. Увеличение дозы имплантации только усиливает этот эффект (рис. 3).

Уменьшение относительного содержания кремния в поверхностном слое SiOx до 60 нм мы связываем с радиационно стимулированной диффузией атомов кремния в область максимума радиационных дефектов, находящихся вблизи Rp ~ 150 нм.

Далее вопрос о составе и особенностях электронного строения пленок SiOx после имплантации и отасига был рассмотрен с помощью спектров квантового выхода внешнего рентгеновского фотоэффекта вблизи Si Ь2,з края поглощения, отражающих распределение s - состояний при глубине анализа ~ 5 нм (рис. 4).

К......... ..... В 1 с А ^ \ Si (220) 1 92А \ Si (42211.11А

1 V i. \Si (220! \92А \ Si (4221 1.11А

1830 1840 1850 1860 1870 1830 1840 1850 1360 1870 Е, ЭВ Е, эВ

Рис. 3. (а) - XANES Si К спектры поглощения пленок SiOx/Si(lll) после имплантации углерода различными дозами и последующим отжигом при температуре 1100°С. N0 - отжиг без имплантации; N1 — имплантация С+ Д= 6-1016 см"2; N2 - Д=9-1016 см"2; N3 - Д=1,2-10'7 см"2, (б) - Спектры эталонных структур c-Si, Si02, SiC.

—i—■—i—■—i—■—i—*—i—■—i—*—i—■—i—■—i— —i—4—i—■—i—1—i—■—i—*—i—1—i—•—i—1—i— 98 100 102 104 106 108 110 112 114 100 102 104 1 06 108 110 112 114

Е. eV & eV

Рис. 4. a) XANES Si Ь2,з спектры поглощения пленок SiOx/Si(lll) после имплантации углерода различными дозами и последующим отжигом при температуре 1100°С. N0 - без имплантации, N1 - Д= 6-1016 см"2, N2 - Д= 9-10'6 см"2, N3 - Д=1,2-1017 см"2, б) XANES Si L23 спектры поглощения эталонных структур. "Угол скольжения излучения 90°.

Так спектр поглощения исходной пленки 8ЮХ, имеет стандартный вид, характеризующий наличие связей - О. В то же время после отжига спектральные особенности возле края поглощения 8Ю2 заметно искажаются, и в области поглощения элементарного кремния наблюдается инверсия хода квантового выхода. Т.к. угол скольжения излучения равен 90°, то вклад отражения излучения в квантовый выход будет равен «0» и инверсия хода квантового выхода не может быть объяснена из обычной формулы (1), связывающей коэффициент поглощения и квантового выхода рентгеновского фотоэффекта, предложенной Лукирским А.П.

__ [1-й(0)]Ьс р * 4ЕХ ¡тв

Аналогичное поведение спектра квантового выхода в области края поглощения кремния встречалась ранее в подобных структурах, и объяснялось влиянием НК 81, расположенных в глубине пленки. Эти НК изменяли интенсивность электромагнитного поля в анализируемом слое за счет обратного рассеяния и интерференции на межфазной границе НК.

После имплантации углерода и последующего отжига пленок 8ЮХ особенность возле края поглощения кремния исчезает, но искажается тонкая структура квантового выхода в области края поглощения кремния в 8Ю? (рис. 4). Особенно сильно эта структура трансформируется в образце с минимальной дозой имплантации до ее полного переворота. Такую кардинальную перестройку спектра и его особенностей нельзя объяснить в рамках перераспределения плотности состояний вблизи дна зоны проводимости. Была предпринята попытка выяснения причин такого эффекта. Для этого были сняты угловые зависимости квантового выхода в области 8) Ь2,з края рентгеновского поглощения (рис. 5).

98 100 102 104 106 108 110 112 114 96 38 100 102 1 04 106 108 110 112 114 E.eV

Рис. 5. а) Рентгеновские спектры Si L23 края поглощения пленки SiOx после имплантации углерода дозой 6Т016см" и отжига при 1100°С для различных углов скольжения рентгеновского пучка, б) - разностные спектры (60° -90°, 30° -60°, 20° -30°).

Уменьшение угла скольжения рентгеновского пучка приводит к постепенному восстановлению нормального вида спектра квантового выхода, похожего на 8) Ь23 - спектр 8Ю2. По данным УМРЭС поверхностный слой исследуемых пленок представляет собой чистый 8Ю2, а нанокристаллы кремния находятся в глубине пленки. Поэтому такие аномальные эффекты в поведении квантового выхода мы связываем с влиянием обратнорассеянного излучения. Это излучение формируется в глубине пленки за счет рассеяния на неоднородностях типа НК кремния, средний размер которых соизмерим с длиной волны падающего излучения (X -12 нм). Кроме того, на характер угловой зависимости тонкой структуры может оказывать поглощение падающего и обратнорассеянного излучения при выходе на поверхность пленки, в которой и формируется квантовый выход. Косвенным доказательством последнего утверждения служат разностные спектры (60° -90°, 30° -60°, 20° -30°) (рис. 56). Они показывают вклад поглощения излучения, которое усиливается с уменьшением угла скольжения пучка из-за увеличения длины распространения фотона в веществе. Разностные спектры имеют вид края поглощения ¿Ю2. Это соединение составляет основную фазу в области между поверхностью пленки и рассеивающими НК в глубине структуры. Следует отметить, что при всех углах скольжения и особенно при 20° отчетливо виден припик, энергетическое положение которого соответствует максимуму поглощения 81С. Эти результаты показали, что поверхностный метод ХАЫЕБ (при глубине анализа 5 нм) может быть чувствителен к структурно-морфологическим особенностям, расположенных далеко за глубиной анализа метода. Это создает некоторые трудности для интерпретации полученных данных, но дает дополнительные возможности для анализа систем, содержащих наночастицы.

В разделе 3.4 приведены результаты исследований фотолюминесцентных свойств пленок БЮ, после имплантации углерода и

термического отжига (рис. 6).

Рис. 6. Спектр фотолюминесценции пленок 8ЮХ до и после имплантации С+ различными дозами и последующим термическим отжигом. N0 — до

500 600 700 800 900 1000

Длина волны.нм

имплантации углерода, N1 имплантация С+ Д= 6-1016 см"2, N2 - Д= 9-Ю'6 см"2, N3 - Д=1,2-1017 см2. 8ЮХ -исходная неотожженная пленка.

Показано, что отжиг при Т=1100°С гасит люминесценцию дефектного оксида в области 450 - 650 нм и вызывает резкий рост интенсивности ФЛ в области 770 нм, которая связывается с квантово-размерной люминесценцией на нанокристаллах кремния. Предварительная имплантация углерода и последующий термический отжиг приводит к заметному падению люминесценции от НК кремния. Причем, с ростом дозы имплантации спад ФЛ проявляется сильнее (рис. 6). Если учесть, что после имплантации углерода НК кремния сохраняют свой средний размер, то гашение люминесценции может быть связано с образованием многочисленных дефектов при встраивании углерода в решетку кремния, возникновению напряжений и обрыву связей на границе НК кремния. Все это способствует усилению безызлучательной рекомбинации.

Глава 4 посвящена изучению влияния ИФО отжига дозой ~ 160 Дж/см2 на формирование НК кремния и карбида кремния в пленках БЮ* после имплантации углерода. В разделе 4.1 методом рентгеновской дифракции установлено наличие кристаллической фазы кремния с преимущественной ориентацией параллельной подложке. По уширению дифракционных пиков средний размер кристаллов кремния соответствует 9 нм.

В разделе 4.2 были исследованы структурно-морфологические свойства образцов после ИФО с помощью методики ПЭМ. При этом удалось получить информацию о структуре пленки ближе к ее середине (рис. 7 а,в) и у границы раздела с подложкой (рис. 7 б,г).

Рис. 7. Светлопольное изображение (а,б) и микродифракция (в,г) пленки 8ЮХ, имплантированной С+дозой 1,6-101бсм 2, после ИФО обработки дозой 160 Дж/сек. (а,в) - съемка в глубине пленки, (б,г) - вблизи подложки.

На светлопольном изображении можно наблюдать, как видны крупные фазовые включения с размерами чуть более 100 нм, так и достаточно мелкие.

Микродифракция в области объема пленки дает точечные рефлексы, относящиеся к двум различным модификациям кристаллов SÍC. Микродифракция в области, близкой к подложке, говорит о наличии двух систем рефлексов, одна из которых соответствует кремнию (111), а другая -гексагональному карбиду кремния a-SiC. Симметричное расположение рефлексов (220) и (1100) (рис. 7г) говорит о возможном ориентированном росте SiC на кремнии.

В разделе 4.3 исследуются структура валентной зоны и фотолюминесцентные свойства пленок SiOx после имплантации углерода и МФО обработки. Так по данным эмиссионной спектроскопии на глубине анализа до 120 нм помимо связей кремний кислород присутствуют связи кремния с углеродом. Это согласуется с данными ПЭМ об образовании карбида кремния и позволяет утверждать о его формировании уже на

Спектры фотолюминесценции пленок SiOx после ИФО обработки претерпевают заметные изменения, как по сравнению с нелегированными образцами, так и после имплантации углерода и термического отжига (рис. 8 и рис. 6). ИФО отжиг приводит к смещению люминесценции в коротковолновую сторону (600 нм) по сравнению с ФЛ НК кремния в S iOx и сопровождается ростом интенсивности люминесценции. Возникновение широкого

интенсивного максимума на 600 нм может быть связано с излучательной рекомбинации на нанокристаллах карбида кремния, которые ранее были выявлены методами эмиссионной спектроскопии и просвечивающей электронной микроскопии.

В конце диссертации сформулированы основные результаты и сделаны выводы:

1. Установлено, что при термическом отжиге пленок SiOx на подложках монокристаллического кремния (111) и (100) формируется массив нанокристаллов кремния, имеющих преимущественную ориентацию параллельно плоскости подложки.

2. Термический отжиг пленок SiOx/c-Si, имплантированных углеродом, приводит к перераспределению кремния вглубь пленки.

относительно небольшой глубине.

Рис. 8. Спектры ФЛ исходной пленки 8Юх (2); 8Юх после имплантации углерода дозой 1,61016 см"2 и последующим отжигом ИФО (1) либо термическим отжигом при 1100°С(3)

3. Ионная имплантация углерода и термический отжиг не приводит к заметному формированию кристаллической фазы карбида кремния и способствует гашению фотолюминесценции на нанокристаллах кремния.

4. Импульсный фотонный отжиг дозой 160 Дж/см структур SiOx/c-Si после ионной имплантации приводит к формированию нанокристаллов кремния и карбида кремния.

5. Фотолюминесценция структур SiOx/c-Si после ионной имплантации углерода и ИФО смещается в зеленую область спектра.

6. Формирование нанокристаллов кремния с углеродом в объеме пленки SiC>2 может приводить к существенному изменению во взаимодействии синхротронного излучения нанометровых длин волн со структурой SiCVc-Si.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Терехов В. А. Дифракционные исследования формирования нанокристаллов кремния в структурах SiOx/Si с ионной имплантацией углерода / В. А. Терехов, Д. И. Тетельбаум, И. Е. Занин, К. Н. Панков, Д. Е. Спирин, А. Н. Михайлов, А. И. Белов, А. В. Ершов // Известия вузов. Материалы электронной техники. -2012. -№ 4. -С 54.

2. Терехов В.А. Влияние имплантации углерода на фазовый состав пленок SiOjmc-Si/Si по данным ближней тонкой структуры рентгеновского поглощения / В.А. Терехов, Д.И. Тетельбаум, С.Ю. Турищев, Д.Е. Спирин, К.Н. Панков, Д.Н. Нестеров, А.Н. Михайлов, А.И. Белов, A.B. Ершов // Конденсированные среды и межфазные границы. - 2013. - Т. 15, № 1, С. 48— 53.

3. Спирин Д.Е. Влияние импульсного фотонного отжига на фазовый состав и электронное строение пленок SiOx, имплантированных углеродом / Д. Е. Спирин, В. А. Терехов, А. В. Анисимов, Д. Н. Нестеров, Б. А. Агапов, H.A. Степанова, И. Е. Занин, О. В. Сербии, С. А. Солдатенко, Д. И. Тетельбаум, А. И. Белов, А. Н. Михайлов // Вестник ВГУ. Сер.: Физика, математика. - 2013. - № 2. - С. 83-90.

4. Терехов В.А. Формирование нанокристаллов кремния в SiOx/Si после ионной имплантации углерода / В.А. Терехов, Д.И. Тетельбаум, И.Е. Занин, К.Н. Панков, Д.Е. Спирин, А.Н. Михайлов, А.И. Белов, A.B. Ершов // Материалы конференции: Кибернетика и высокие технологии XXI века. -2012.-Т. 1.-С. 259-269.

5. Спирин Д.Е. Дифрактометрические исследования формирования нанокристаллов кремния в плёнке SiOx на подложке Si (111) / Д.Е. Спирин , Д.С. Усольцева // Всероссийская школа-семинар студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению "Диагностика наноматериалов и наноструктур". - Рязань, 2011, - Сб. трудов. Т. 3, - С. 163 - 165.

6. Терехов В.А. Влияние имплантации углерода на электронную структуру и фазовый состав пленок SiOx / В.А. Терехов, С.Ю. Турищев,Д.Е. Спирин, И.Е. Занин, К.Н. Панков, Д.И. Тетельбаум, А.Н. Михайлов, А.И. Белов, С.Ю. Зубков // Кремний - 2010 : VII Междунар. конф. по актуальным

проблемам физики, материаловедения, технологии и диагностики кремния, нанометровых структур и приборов на его основе. — Н. Новгород, 2010, тез. докл.— С. 182.

7. Спирин Д.Е. Влияние имплантации углерода на формирование нанокристаллов кремния в пленках SiOx по данным методов эмиссионной спектроскопии и рентгеновской дифракции / Д.Е. Спирин, В.А. Терехов // 12 Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто- и наноэлектронике.- С.-Петербург, 2010, тез. докл.— С. 81.

8. Терехов В.А. Влияние ориентации подложки и имплантации углерода на рост нанокристаллов Si в пленках SiOx на подложке кремния (111) и (100) / В.А. Терехов, К.Н. Панков, Д.Е. Спирин, И.Е. Занин, Э.П. Домашевская, Д.И. Тетельбаум, А.Н. Михайлов, А.И. Белов, С.Ю. Зубков // Кремний - 2011: VIII Междунар. конф. по актуальным проблемам физики, материаловедения, технологии и диагностики кремния, нанометровых структур и приборов на его основе. - Москва, 2011, тез. конф.— С. 189.

9. Terekhov V.A. Peculiarities of the Silicon L2,3 X-ray Absorption Edge Behavior In SiOx:C/Si Film Structures with Silicon Nanocrystals / V.A. Terekhov, D.I. Tetelbaum, K.N. Pankov, D.E. Spirin, A.N. Mikhailov, A.I. Belov, A.V. Ershov, S.Yu. Turishchev // 12th international conference on electron spectroscopy and structure (ICESS-12). Saint-Malo, France, 2012, Abstr. - Saint-Malo, 2012. -P.246.

10. Терехов В.А. Особенности в поведении Si L2,3 XANES в пленочных структурах SiOx-.C/Si содержащих нанокристаллы кремния / В.А. Терехов, Д.И. Тетельбаум, К.Н.Панков, Д.Е. Спирин, А.Н. Михайлов, А.И. Белов, A.B. Ершов, С.Ю. Турищев // Матер. VI Всерос. Конф. «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах «ФАГРАН-2012». - Воронеж, - 2012, Изд-во «Научная книга», - С.263.

11. Спирин Д.Е. Синхротронные исследования структур Si02:nc-Si/Si(100) после ионной имплантации углерода и отжига / Спирин Д.Е. // Микроэлектроника и информатика - 2013. 20-я Всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов. Тезисы докладов. -М.: МИЭТ, 2013.-С. 67.

12. Терехов В.А. Фазовый состав пленок Si02:nc-Si/Si после ионной имплантации углерода по данным XANES / Терехов В.А., Тетельбаум Д.И., Спирин Д.Е., Панков К.Н. , Михайлов А.Н. , Белов А.И. , Ершов A.B., Турищев С.Ю. // XXI Всероссийская конференция «Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь». - Новосибирск. - 2013. Тез. докл. -С. 106.

Работы [1-3] опубликованы в периодических изданиях, рекомендованных ВАК для публикации основных результатов диссертации.

Подписано в печать 22.10.13. Формат 60*84 '/,6. Усл. печ. л. 1. Тираж 100 экз. Заказ 1058.

Отпечатано с готового оригинал-макета в типографии Издатсльско-полшрафичсского центра Воронежскою государственного университета. 394000, Воронеж, ул. Пушкинская, 3

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Спирин, Дмитрий Евгеньевич, Воронеж

Федеральное государственное бюджетное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Воронежский государственный университет»

На правах рукописи

04201365974 СПИРИН ДМИТРИЙ ЕВГЕНЬЕВИЧ

ОСОБЕННОСТИ ЭЛЕКТРОННО-ЭНЕРГЕТИЧЕСКОЙ И АТОМНОЙ СТРУКТУРЫ И ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИИ ПЛЕНОК 8ЮХ ИМПЛАНТИРОВАННЫХ УГЛЕРОДОМ

01.04.10 - физика полупроводников

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель: д. ф.-м. н., профессор В.А. Терехов

Воронеж - 2013

СОДЕРЖАНИЕ

ОСНОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ..................................4

ВВЕДЕНИЕ.................................................................................5

ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ......................................................10

1.1.Кремний как основной материал микро-, нано- и оптоэлектроники...................................................................10

1.2.Материалы на основе нанокристаллического кремния, их получение и свойства..............................................................................13

1.2.1. Пористый кремний.........................................................13

1.2.2. Нанопорошки кремния....................................................20

1.2.3. Нанокристаллы кремния в аморфной матрице.......................23

1.2.4. Многослойные структуры с нанокристаллическим кремнием...27

1.3. Ионное легирование слоев 8Ю2................................................30

1.4. Импульсно фотонный отжиг как альтернатива термического отжига при формировании нанокристаллов кремния................................33

1.5. Особенности исследования плотности свободных состояний в зоне проводимости наностуктурированных систем..............................34

1.6. Выводы и постановка задач исследования..................................38

ГЛАВА 2. МЕТОДИКА ФОРМИРОВАНИЯ 8Ю2:МС-81/81 СТРУКТУР И МЕТОДЫ ИХ ИССЛЕДОВАНИЯ......................................................40

2.1. Формирование нанокристаллов кремния из нестехиометрического оксида кремния.....................................................................40

2.2. Ионная имплантация углерода в 8ЮХ........................................40

2.3. Термический и импульсно-фотонный отжиг пленок 8ЮХ...............40

2.4. Методы исследования наноструктур.........................................41

2.4.1. Рентгеновская эмиссионная спектроскопия..........................41

2.4.2. Рентгеновская дифракция..................................................47

2.4.3. Спектроскопия рентгеновского поглощения.........................48

2.4.4. Просвечивающая электронная микроскопия и микродифракция..............................................................53

2.4.5. Фотолюминесценция......................................................53

ГЛАВА 3. ИССЛЕДОВАНИЕ ВЛИЯНИЯ ИМПЛАНТАЦИИ УГЛЕРОДА НА ФАЗОВЫЙ СОСТАВ, ЭЛЕКТРОННУЮ СТРУКТУРУ И ФОТОЛЮМИНЕСЦЕНЦИЮ СИСТЕМ 8Ю2:Ж>81/81 ПОСЛЕ ПРОВЕДЕНИЯ ТЕРМИЧЕСКОГО ОТЖИГА......................................55

3.1. Рентгенодифракционные исследования роста нанокристаллов кремния в матрице БЮг после термического отжига.................................55

3..2.Влияние имплантации на структурно-морфологические особенности пленок 8ЮХ.........................................................................64

3.3.Исследования электронно-энергетического спектра валентной зоны и зоны проводимости в слоях 8ЮХ на 81(111) и 81(100), имплантированных углеродом, с последующим термическим отжигом..............................................................................67

3.4.Влияние имплантации углерода на фотолюминесценцию пленок 8Ю2:пс-8Щ111)..................................................................82

ГЛАВА 4. ОСОБЕННОСТИ ФОРМИРОВАНИЯ НАНОКРИСТАЛЛОВ КРЕМНИЯ И КАРБИДА КРЕМНИЯ ПОСЛЕ ИМПЛУЛЬСНО-ФОТОННОГО ОТЖИГА ПЛЕНОК 8ЮХ, ИМПЛАНТИРОВАННЫХ УГЛЕРОДОМ...............................................................................85

4.1. Влияние ИФО отжига на структурно-морфологические особенности пленок 8ЮХ, имплантированных углеродом................................85

4.2. Исследования электронно-энергетического спектра валентной зоны и фотолюминесценция систем 8Юх/81 после ИФО отжига................92

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ..........................................96

ЛИТЕРАТУРА.............................................................................97

ОСНОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ И СОКРАЩЕНИЯ

a-Si аморфный кремний

c-Si кристаллический кремний

por-Si пористый кремний (ПК)

Si кремний

SÍO2 диоксид кремния

SiOx субоксид кремния

SiC карбид кремния

XANES рентгеновская спектроскопия вблизи края поглощения

XPS фотоэлектронная спектроскопия

ИК инфракрасный

ИФО импульсно-фотонный отжиг

КТ квантовая точка

КВ квантовый выход

МОП металл-оксид-полупроводник

НК нанокристалл

ОКР область когерентного рассеяния

ПЭМ просвечивающая электронная микроскопия (ТЕМ)

СИ синхротронное излучение

ТППЭМ темнопольная ПЭМ

УМРЭС Ультрамягкая рентгеновская электронная микроскопия (UXSES)

ФЛ фотолюминесценция (PL)

ЭФПЭМ ПЭМ с фильтрацией по энергии

ВВЕДЕНИЕ

Один из способов получения нанокристаллов (НК) кремния в диэлектрической матрице является термический отжиг нестехиометрического оксида кремния 8ЮХ (где х<2). Данный метод выделяется на фоне других своей простотой и возможностью управлять структурно-морфологическими свойствами НК кремния. Минусом данной

ъ 4

технологии является неконтролируемый рост НК в процессе термического отжига.

Имплантация ионов углерода в пленки 8Юг может препятствовать разрастанию кластеров кремния путем сегрегации углерода на поверхности нанокристаллов с возможным образованием НК 8Ю, имеющих интенсивную люминесценцию в зеленой области. Таким образом, использование пленок 8Юг с НК кремния и карбида кремния может полностью перекрыть видимый диапазон излучения. Но пока убедительно доказать формирование карбида кремния и его влияние на рост НК 81 на сегодняшний день никому не удалось.

Анализ состава и структуры нанообъектов представляет собой достаточно трудную задачу в силу малости размеров структурных элементов их составляющих. Поэтому, использование мягкой рентгеновской спектроскопии эмиссии (УМРЭС) и поглощения (ХАЫЕ8), чувствительных к локальному окружению излучающих и поглощающих атомов в сочетании с просвечивающей электронной микроскопии (ПЭМ) и рентгеноструктурного анализа может позволить в значительной степени решить вопрос о составе и структуре нанообъектов.

Цель работы.

Изучить влияние имплантации С+ на фазовый состав, электронное строение и фотолюминесценцию пленок 8Юх/с-81 после термического или ИФО отжига.

Основные задачи работы:

1. Доказать формирование НК в аморфной матрице БЮг после имплантации углерода,оценить их средние размеры и выяснить возможность их преимущественной ориентации вдоль подложки 81(111) и 81(100).

3. Изучить влияние имплантации ионов углерода на электронно-энергетическое строение и фотолюминесцентные свойства пленок 8ЮХ.

4. Выяснить особенности формирования НК 81 и 8Ю и спектра фотолюминесценции при ИФО обработки слоев 8Юх/81, имплантированных углеродом.

Научная новизна работы:

1. Впервые показано, что ионная имплантация углерода и термический отжиг пленок 8Юх/81 приводит к перераспределению кремния вглубь пленки в сторону максимума распределения радиационных дефектов.

2. Показана преимущественная ориентация нанокристаллов кремния относительно плоскости подложки в диэлектрической матрице 8Ю2 на подложках кремния (111) и (100) после термического отжига.

3. Установлено, что после имплантации углерода и термического отжига в слоях 8Ю2 образуются два массива нанокристаллов кремния со средними размерами в единицы и десятки нанометров.

5. Впервые установлено, что импульсно фотонный отжиг слоев 8Юх/с-81, имплантированных углеродом, приводит к заметному образованию нанокристаллической фазы 8Ю и резкой перестройке спектра фотолюминесценции в видимую область.

Теоретическая значимость. Впервые показано, что формирование нанокристаллов кремния и карбида кремния в глубоких слоях матрицы ЭЮг может приводить к изменению плотности потока электромагнитного поля на ее поверхности при взаимодействии с рентгеновским излучением, длина волны которого сопоставима с размерами этих включений. Это явление создает дополнительные диагностические возможности для анализа структуры и морфологии подобных систем методом спектроскопии рентгеновского поглощения.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Отжиг при температуре 1100°С пленок 8Юх/81 после имплантации углерода приводит к формированию НК кремния, которые ориентируются вдоль подложки кремния (111) и (100).

2. Имплантация ионов углерода в пленки 8Юх/81 и последующий высокотемпературный отжиг приводят к перераспределению кремния, образующегося при разложении 8Ю, в область максимума залегания имплантированного углерода.

3. При ИФО обработке в пленках 8ЮХ, имплантированных углеродом, идет формирование нанокристаллов карбида кремния, что сопровождается яркой люминесценцией в видимом диапазоне от 460 до 800 нм.

4. Формирование нанокристаллов 81 и 81С в глубине пленки 8Ю2 может оказывать существенное влияние на интенсивность внешнего рентгеновского фотоэффекта, возникающего на поверхности пленки при воздействии

синхротронным излучением с энергией фотона близкой к энергии £2,з края поглощения кремния.

Апробация результатов работы. Основные результаты диссертационной работы докладывались и обсуждались на следующих конференциях: Международный молодежный научный форум «ЛОМОНОСОВ-ЗОЮ», «ЛОМОНОТОВ-2013» (Москва, 2010, 2013); Международная конференция "Кремний" (Н.Новгород, 2010, Москва, 2011); 12 Всероссийская молодежная конференция по физике полупроводников и наноструктур, полупроводниковой опто- и наноэлектронике (С.Петербург 2010); Всероссийская школа-семинар студентов, аспирантов и молодых ученых по направлению "Диагностика наноматериалов и наноструктур" (Рязань, 2011); 12th international conference on electrón spectroscopy and structure (ICESS-12) (Saint-Malo, France, 2012); VI Всерос. Конф. «Физико-химические процессы в конденсированном состоянии и на межфазных границах «ФАГРАН-2012» (Воронеж, 2012); XIII Международная научно-техническая конференция «Кибернетика и высокие технологии XXI века» (Воронеж 2012); 20-я Всероссийская межвузовская научно-техническая конференция студентов и аспирантов «Микроэлектроника и информатика» (Зеленоград, 2013), XXI Всероссийская конференция «Рентгеновские и электронные спектры и химическая связь» (Новосибирск 2013).

ГЛАВА 1. ОБЗОР ЛИТЕРАТУРЫ.

1.1. Кремний как основной материал микро-, нано- и оптоэлектроники

Кремний является важнейшим элементом в современной микро и наноэлектроники. Свое особое положение кремний завоевал по ряду причин. В первую очередь это полупроводниковый материал. В чистом виде кремний имеет сравнительно низкую концентрацию свободных носителей 1,5-1010 см . Но введение в кристалл одного атома III или V группы привносит один носитель заряда, соответственно положительный (дырка) или отрицательный (электрон). Таким образом, концентрация свободных носителей может меняться в широких пределах от Ю10 до 1021 см"3. Благодаря хорошей диффузии легирующей примеси в кремнии можно создавать локальные области с дырочной (p-Si) или электронной проводимостью (я-Si), что является основой любого полупроводникового транзистора.

Кремний является вторым по распространенности элементом в земной коре, его содержание по разным данным составляет 27,6—29,5 % по массе. С технологической точки зрения он очень удобен, так как выдерживает высокие температуры, что важно при изготовлении микросхем. Кремний инертен в обычных условиях. Это связано с тем, что элементарный кремний на воздухе сразу реагируют с кислородом, и происходит пассивация наноразмерного слоя. Тогда нет необходимости искать специальные материалы для создания диэлектрических слоев. Собственный окисел БЮг прекрасно справляется с функциями изолятора и закрывающего слоя. Для повышения быстродействия микросхем и снижении потребляемой мощности используется технология КНИ - кремний на изоляторе. В качестве изолятора может быть использован как оксид кремния, так и эпитаксиально выращенный слой сапфира. Последний материал является радиационно-стойким и может быть использован в производстве элементной базы космической техники.

Но у кремния есть и недостатки при использовании в полупроводниковых устройствах. Это относительно небольшая подвижность

О О

носителей заряда (1500 см /(В-с) для электронов) и 600 см /(В-с) для дырок). Например у германия подвижность электронов 3900 см2/(В-с). Другая очень важная особенность, которая отрицательно сказывается на быстродействии интегральных схем, это задержки на металлических соединений. С ростом степени интеграции микросхем они начинает играть определяющую роль в скорости работы всего комплекса оборудования. Эту проблему можно решить заменой электрических соединений на оптические. Тогда возникает проблема в рамках одного техпроцесса объединить функции генерации, передачи и обработки электрических и оптических сигналов. Но для кремния это является трудно решаемой задачей. Это связано с непрямозонностью его электронно энергетического строения. Потолок валентной зоны в пространстве квазиимпульса не совпадет с дном зоны проводимости [1]. В таком случае, рекомбинация носителей заряда может происходить только с участием одного или нескольких фононов (в соответствие с законом сохранения импульса). Вероятность такого события крайне мала, поэтому более вероятен процесс безызлучательной рекомбинации подвижных носителей, например, на дефектах или ловушках. В результате таких процессов вся энергия идет на образование фононов.

Эту проблему можно решить разными способами. Самый простой, но на деле очень дорогой способ, это убрать по возможности центры безызлучательной рекомбинации. Так в работах [2,3] был получен эффективный светодиод с люминесценцией на 1,15 мкм длине волны. Для этого поверхность кремния была профилирована, а область под электроды имела очень маленькую площадь для минимизации потерь свободных носителей. Такой светодиод показал квантовый выход при комнатной температуре порядка 1%. В [4] была показана возможность межзонной рекомбинации в