Особенности характеристик вторичных свечений и поглощения концентрированными оптическими ансамблями при интенсивном резонансном когерентном возбуждении

Ермолаева, Галина Михайловна

Особенности характеристик вторичных свечений и поглощения концентрированными оптическими ансамблями при интенсивном резонансном когерентном возбуждении тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Ермолаева, Галина Михайловна АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Санкт-Петербург МЕСТО ЗАЩИТЫ

2006 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.05 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Особенности характеристик вторичных свечений и поглощения концентрированными оптическими ансамблями при интенсивном резонансном когерентном возбуждении»

Автореферат диссертации на тему "Особенности характеристик вторичных свечений и поглощения концентрированными оптическими ансамблями при интенсивном резонансном когерентном возбуждении"

На правах рукописи

Ермолаева Галина Михайловна

ОСОБЕННОСТИ ХАРАКТЕРИСТИК ВТОРИЧНЫХ СВЕЧЕНИЙ И ПОГЛОЩЕНИЯ КОНЦЕНТРИРОВАННЫМИ ОПТИЧЕСКИМИ АНСАМБЛЯМИ ПРИ ИНТЕНСИВНОМ РЕЗОНАНСНОМ КОГЕРЕНТНОМ

ВОЗБУЖДЕНИИ

Специальность 01.04.05 - оптика

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург - 2006

Работа выполнена в Федеральном государственном унитарном предприятии Всероссийский научный центр "Государственный оптический институт имени С.И.Вавилова"

Научный руководитель доктор технических наук

Шилов Валерий Борисович

Консультант

кандидат физико-математических наук Смирнов Валентин Анатольевич

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Егоров Валентин Семенович

Ведущая организация

ГОУ Санкт-Петербургский Государственный Политехнический Университет

Защита состоится «29» марта 2006 года в 11 часов 00 минут на заседании диссертационного совета Д 407.001.01 при ФГУП "Всероссийский научный центр "Государственный оптический институт им. С.И.Вавилова" по адресу: 199034, Санкт-Петербург, В.О., Биржевая линия, д. 12.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФГУП "Всероссийский научный центр "Государственный оптический институт им. С.И.Вавилова"

доктор физико-математических наук, профессор Мазуренко Юрий Тарасович

Автореферат разослан

2006 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета Д 407.001.01

доктор технических-------

профессор

Степанов Александр Иванович

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность исследования.

В последнее время возрос интерес к особенностям взаимодействия интенсивного излучения в резонансных условиях с оптическими средами в связи с попытками реализации различных квантовых устройств, работающих как единая система "вещество-поле". В рамках этих проблем рассматриваются возможности реализации лазерных структур без инверсии, построение лазерных микрочипов, систем управления и контроля температуры на молекулярном уровне, и различных устройств преобразования световой энергии, как для информационных, так и для энергетических систем. Существует ряд нерешенных проблем, связанных с особенностями взаимодействия когерентного излучения с оптическими центрами в резонансных условиях. Несмотря на многочисленные исследования в этой области и решение многих прикладных задач, связанных с взаимодействием излучения с веществом, к настоящему времени существует ряд белых пятен в наблюдаемых явлениях. Обнаруженные в конце XX столетия аномалии в отклике атомных и молекулярных систем на интенсивное лазерное возбуждение до настоящего времени не имели систематизированного и единого толкования. Поэтому исследования особенностей взаимодействия когерентного интенсивного лазерного излучения с молекулярными системами в условиях резонанса при достаточно высоких оптических плотностях исследуемых объектов являются актуальными как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения применения в прикладных целях. Проведенные исследования позволили выработать единое представление о закономерностях и механизме отклика концентрированных оптических ансамблей на резонансное возбуждение как для простых (атомы и простые молекулы) так и для сложных (многоатомные

органические молекулы) систем. Большая гзго&вдщтюалвйляфведена на

БИБЛИОТЕКА (

СПспИ^рг.у]- «

о» ;

н-■!»■* ——Шыт *«г

примере многоатомных молекул класса красителей, широко использующихся в технических применениях и в научных исследованиях в качестве модельных объектов. Систематическое исследование процессов преобразования световой энергии в таких системах при актах поглощения и излучения были начаты в первой половине прошлого столетия и продолжаются в настоящее время. Использование лазеров и лазерных методов исследований позволило экспериментально изучить новые, недоступные классической спектроскопии процессы, к которым можно отнести вынужденное излучение, вынужденное комбинационное рассеяние, оптическое просветление и ограничение, охлаждение молекул в лазерном поле, а также определить и интерпретировать особенности отклика оптических систем на интенсивное когерентное возбуждение.

Основная задача работы.

Основной задачей диссертационной работы является систематическое исследование взаимодействия интенсивного когерентного излучения с концентрированными молекулярными ансамблями в резонансных условиях и установление закономерностей формирования коллективных процессов в системе "вещество-поле", определение механизма формирования этого процесса, разработка методик исследований взаимодействия в таких условиях.

Решение поставленной задачи потребовало выполнения следующих этапов исследования:

1. Разработка методик, которые могли быть использованы для исследования кинетик вторичных излучений и нелинейного поглощения объектов.

2. Систематическое исследование с использованием разработанных методик модельных объектов в виде растворов красителей и паров простых молекул.

3. Модельная интерпретация полученных экспериментальных результатов.

Научная новизна полученных результатов.

Проведены комплексные исследования процессов нелинейного поглощения (просветления) и вторичного излучения в объектах разной природы (сложные и простые молекулы) и показано, что основным механизмом, определяющим отклик системы на воздействие интенсивного когерентного излучения, является формирование коллективного процесса, проявляющегося в виде светоиндуцированной люминесценции, управляющей сформированной системой "вещество-поле". Обнаружено и исследовано явление конденсации светоиндуцированной люминесценции в поле накачки, а также зависимость квантового выхода от интенсивности поля накачки. Показано существенное влияние когерентности возбуждающего света на эти процессы. Обнаруженные закономерности продемонстрированы при моделировании генерационных свойств лазеров на красителях с различными величинами исходной эффективности люминесценции, в том числе, для искусственно потушенных растворов. Разработаны модельные представления механизма формирования коллективного процесса в концентрированных оптических системах при интенсивном когерентном возбуждении, показана универсальность предложенного механизма для оптических центров разной природы.

Практическая значимость.

Проведенные исследования динамики поглощения и излучения в концентрированных оптических ансамблях при возбуждении когерентным интенсивным излучением позволили разработать модельные представления динамики развития системы "поле-вещество", с использованием которых возможно прогнозировать особенности реакции высококонцентрированных оптических сред на когерентную резонансную накачку. Полученные результаты могут быть использованы при создании микролазеров, оптических холодильников и ячеек управления световым полем в энергетических и информационных системах.

Основные положения, выносимые на защиту:

1. Конденсация люминесценции в поле накачки, проявляющаяся в том, что при воздействии на ансамбль частиц импульса длительностью близкой или меньшей времени спонтанной люминесценции, длительность отклика системы уменьшается с увеличением плотности энергии возбуждающего излучения, и при достаточно высоких плотностях энергии стремится к длительности импульса накачки.

2. Активация люминесценции при интенсивном возбуждении, проявляющаяся в увеличении квантового выхода люминесценции веществ с естественно низким или с искусственно потушенным квантовым выходом, до величин, близких к 1.

3. Применение открытого капилляра для исследования люминесценции при интенсивном возбуждении. Это исключает влияние эффекта расширения зоны возбуждения, а также исключает другие эффекты, вызываемые окнами кюветы.

4. Коллективная природа светоиндуцированной люминесценции оптически плотных сред при возбуждении интенсивным резонансным когерентным полем.

5. Эффективное коллективное взаимодействие между молекулами ограничено радиусом когерентности, определяемым шириной вибронного спектра спонтанной люминесценции. В случае частично когерентного излучения радиус когерентности уменьшается, и эффективность коллективного процесса падает.

Апробация работы.

Результаты работы докладывались и обсуждались на XV и XVII Международных конференциях по нелинейной и когерентной оптике (Санкт-Петербург, 1995; Минск 2001), IX и X Международных конференциях "Оптика лазеров" (Санкт-Петербург, 1998, 2000), Международной конференции по квантовой электронике 1(}ЕС 2002 (Москва, 2002).

Публикации.

Основные результаты по теме диссертационной работы опубликованы в 9 печатных трудах, список которых приведен в конце автореферата.

Личный вклад автора.

Экспериментальные результаты, представленные в диссертации, получены лично автором или при ее непосредственном участии. Все методические вопросы также решены соискателем. Общая постановка задачи и определение основных направлений исследований принадлежит научному руководителю, доктору технических наук В.Б.Шилову совместно с кандидатом физико-математических наук В.А.Смирновым. Теоретическая модель светоиндуцированной люминесценции разработана В.А.Смирновым. Расчеты, анализ полученных результатов и их сравнение с экспериментальными данными проведены также при непосредственном участии соискателя.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и списка литературы. Содержит М2 стр., 45 рисунков и 2 таблицы. Список литературы включает 98 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обсуждается актуальность работы, сформулированы цель и задачи исследования, приведены положения, выносимые на защиту.

В первой главе представлен обзор литературных публикаций по поглощению и люминесценции концентрированных оптических ансамблей при возбуждении интенсивным лазерным излучением в резонансных условиях. Проанализированы основные характерные черты явлений, наблюдаемых при поглощении и люминесценции в растворах сложных молекул, парах простых молекул и атомов, такие, как отсутствие насыщения люминесценции с ростом интенсивности возбуждения и аномальное развитие

динамики просветления. Здесь же рассмотрен ряд сопутствующих процессов, наблюдавшихся в условиях интенсивного возбуждения оптических ансамблей. Обсуждены предлагающиеся в разных работах механизмы аномального развития поглощения и люминесценции атомов и молекул при резонансном возбуждении лазерным излучением.

Во второй главе рассмотрены основные решения методических вопросов и основные принципы формирования экспериментального обеспечения работы, схема и инфраструктура комплекса Пикосекундного Универсального Лазерного Спектрометра (ПУЛС), с использованием которых проведены практически все экспериментальные исследования, представленные в работе, а также лазерного источника на основе Nd:YAG-лазера с модуляцией добротности и каскадным преобразованием длительности и частоты излучения на основе вынужденного рассеяния Мандельштама-Бриллюэна (ВРМБ) и вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР). Лазер с ВРМБ- и ВКР- компрессией введен как дополнительный источник в состав ПУЛС при участии соискателя и кандидата физико-математических наук С.Б.Паперного и В.Б.Иванова. Пикосекундный комплекс ПУЛС создан и введен в эксплуатацию в 1985 г. коллективом ГОИ им. С.И.Вавилова (в состав которого входила соискатель) при участии Института прикладных физических проблем при БГУ (г. Минск), Института спектроскопии АН СССР, Московского государственного университета, Вильнюсского государственного университета и Всесоюзного научно-исследовательского института оптико-физических измерений (г. Москва). В проведенных исследованиях в качестве возбуждения использовалось излучение на удвоенной частоте (А, = 0.53 мкм) первого канала лазерного источника ПУЛС [1*] и излучение лазера с компрессией и преобразованием частоты при ВРМБ и ВКР (Я. = 683, 630, 550, 560 и 530 нм). Кроме того, в ряде исследований использовался лазер на рубине (А, = 694 нм). Контроль параметров излучения накачки и вторичных свечений

осуществлялся при использовании скоростной щелевой камеры "Натапнйзи С979" (разрешение 4 пс), регистраторов распределения поля "РОМ-1" (разрешение 24 мкм) и энергетических приемников ФПМ-02. Измерения зависимостей пропускания и люминесценции от интенсивности возбуждающего излучения проводились с использованием кварцевых кювет, люминесценция также измерялась при использовании специально подобранного тонкостенного капилляра с открытым входом и выходом. Использование капилляра обусловлено необходимостью локализации раствора в зоне возбуждения и ослабления влияния на результат измерения излучения из невозбуждаемой накачкой зоны раствора (при перепоглощении и безызлучательном переносе энергии), как это возможно при применении обычных кювет, а также исключения влияния пристеночных явлений (адсорбция молекул на стенке кюветы и др. поверхностные эффекты). Применение капилляра с открытым торцом полностью снимает проблему разрушения входных стенок кюветы сфокусированным лазерным излучением. Диаметр капилляра составлял 0.5 мм, диаметр пучка накачки подбирался соответственно этому размеру.

В третьей главе приведены результаты экспериментальных исследований оптического пропускания и флуоресценции концентрированных растворов сложных молекул в условиях интенсивных резонансных полей. Измерены динамика просветления и параметры флуоресценции этанольных растворов родамина 6Ж разной концентрации в кюветах различной длины. Возбуждение растворов осуществлялось удвоенным по частоте излучением лазера с пассивной синхронизацией мод (М = 5 пс) и Ш-УАО лазера с (М = 400 пс) и без (Д1 = 7 не) ВРМБ-компрессора. Обнаружено, что в случае накачки прямым лазерным излучением (Д1 = 5 пс и = 7 не) кривые просветления сдвигаются в область больших плотностей энергии по сравнению с компрессированными импульсами. Это смещение обусловлено снижением степени когерентности

накачки, и не связано с изменением длительности возбуждения. Также зарегистрировано отсутствие насыщения сигнала люминесценции с ростом плотности энергии возбуждающего излучения.

Первые результаты получены для растворов красителей с квантовым выходом люминесценции т^ близким к 1 (родамин 6Ж). Полученные результаты (как по люминесценции, так и по просветлению) указывают на формирование специфической динамики в цикле поглощение-излучение, поэтому на следующем этапе естественно проведение исследований с объектами с различным набором значений т]ф. Дня этих целей измерены зависимости энергии флуоресцентного излучения от величины накачки и его кинетика для растворов родамина 6Ж с калиброванной дозой тушителя и для ряда растворов сложных молекул, г|ф которых значительно ниже 1. Растворы во всех опытах возбуждались в открытом капилляре, лазерная накачка вводилась через открытый торец при помощи длиннофокусной линзы. Флуоресценция измерялась в перпендикулярном по отношению к накачке направлении из области, непосредственно прилегающей к торцу капилляра. Результаты этой серии измерений приведены на рис.1, на котором представлены три логарифмические зависимости энергии флуоресценции от плотности энергии возбуждения (E/S). Первая кривая (I) относится к чистому раствору родамина 6Ж в этаноле, вторая (И) - к раствору того же красителя с калиброванной дозой тушителя, снизившей г]<р раствора до значения «0,1, третья зависимость (III) соответствует также потушенному раствору с г|ф « 0.04. Из рис. 1 видно, что при увеличении плотности энергии возбуждения эффективность флуоресценции потушенных растворов монотонно возрастает и в области накачек 3-10 Дж/см2 кривые зависимости энергии флуоресценции потушенных растворов (II-III) от плотности энергии возбуждения сливаются с аналогичной зависимостью (I) чистого раствора, т.е. их значения т|ф приближаются к 1. Аналогичные результаты были получены для чистьте растворов веществ с природно низким квантовым выходом, таких как

бенгальский розовый (т|ф = 0.11), эритрозин (г|ф = 0.08), криптоцианин (г|ф » 0,01), и ряда красителей из семейства родаминовых (МК'-биспентаметилен родамин с г|ф « 0,35 и №чт'-бисгексаметилен родамин с Г}ф « 0,36). В качестве эталона и в этих опытах также использован чистый этанольный раствор родамина 6Ж.

1 00

1 НС

1 2

|-д(Е,/8) а

РисЛ- Рис.2.

Логарифмические зависимости Кинетика флуоресцеяции раствора

энергии флуоресценции от плотности родамина 6Ж в ^^

энергии возбуждения для растворов , „ ,„-17 -?.

_ -17 (С = 1.710 см ) и импульсов накачки

родамина 6Ж в этаноле (С = 1,7-10 (более толстая линия)1

см ) с различными добавками 0 . ^ = 6 Дж/см2 е/8 = 0.78);

тушителя (I - лФ = 0,96, II - гц, = 0,1, б. Ен/8 = 0>01 Дж/см2, £/§ = _2).

III -пф- 0,04).

Представленные выше эксперименты продемонстрировали существование механизма люминесценции, активно конкурирующего с внутри- и межмолекулярными процессами распада возбужденного состояния. Очевидно, что этот механизм действует только в присутствии поля накачки. В этом случае активация процесса свечения (т.е. практическое увеличение г|ф) должна сопровождаться сближением кинетики такой люминесценции с кинетикой импульса накачки. На рис. 2 приведены измеренные кривые кинетики флуоресценции родамина 6Ж при различных уровнях возбуждения,

здесь же приведен импульс накачки. Измерения проведены при помощи скоростной времяанализирующей камеры "Натап^и" С979 с широкополосным фильтром на входе, отрезающим излучение накачки. Из рисунка 2 следует, что при увеличении плотности энергии накачки люминесценция стягивается во временную зону импульса возбуждения и при достаточно больших накачках хвост естественной флуоресценции существенно гасится.

Также были проведены измерения кинетики и распределения интенсивности флуоресценции вдоль пучка накачки в кювете длиной 1 см при сканировании диафрагмой Д шириной 0.6 и высотой 1 мм, расположенной вплотную к стенке кюветы, для этанольного раствора родамина 101 (С = 1,5-1018 см"3), при постоянной плотности энергии возбуждения (Д1 ~20 пс, Е « 0,5 мДж, Е/8 = 1,5 Дж/см2) в стоксовой (X = 559 нм) области. Согласно проведенным оценкам пропускание раствора в кювете должно равняться 0,4, но пропускание, измеренное в эксперименте, оказалось практически' нулевым. Более того, зона люминесценции стягивалась в область длиной порядка 1 мм около входа в кювету. Ни двухфотонное поглощение, ни переходы молекул в высоковозбужденные состояния не могут объяснить столь быстрое затухание излучения. Поэтому можно сделать вывод, что люминесценция развивается не по классическому сценарию, а включается другой механизм - механизм коллективной светоиндуцированной люминесценции, управляющий динамикой переработки световой энергии в системе "поле-вещество".

Результаты экспериментов позволяют существенно уточнить основные особенности процесса светоиндуцированной люминесценции. Отметим, прежде всего, что при больших интенсивностях накачки кинетика люминесценции приближается к кинетике накачки. Это доказывает, что энергия светоиндуцированной люминесценции, которая развивается во время импульса, значительно превосходит энергию обычной спонтанной

люминесценции из первого возбужденного состояния, хотя ее спектр, как показали измерения, близок к спектру спонтанной люминесценции. Светоиндуцированная люминесценция успешно конкурирует и с гораздо более быстрыми процессами распада возбужденного состояния. Это демонстрирует увеличение более чем на порядок квантового выхода в экспериментах с потушенным родамином 6Ж и с криптоцианином, у которого скорость внутримолекулярной конверсии на два порядка больше, чем скорость спонтанной люминесценции. Таким образом, светоиндуцированная люминесценция проявляется как интенсивное некогерентное рассеяние лазерного излучения на оптических центрах, зависимость которого от населенности возбужденного состояния является достаточно сложной. Использование в экспериментах капилляра исключает возможность увеличения зоны возбуждения за счет перепоглощения излучения.

Исследования кинетики люминесценции при возбуждении во вторую полосу поглощения были проведены по той же схеме с капилляром, что и при возбуждении в первую полосу, с использованием импульсов вблизи X = 341 нм длительностью 20 пс и вблизи X = 352 нм длительностью 400 пс. В качестве модельных объектов использовались растворы родаминовых красителей в этаноле (С = 1016 - 1017 см"). Эксперимент показал, что при увеличении плотности энергии накачки при возбуждении в высшие электронные состояния наметившееся насыщение люминесценции сменяется дальнейшим ростом энергии вторичного свечения, аналогично наблюдаемым в условиях возбуждения в первую полосу. Меняется при этом и динамика формирования люминесценции - основное высвечивание при больших накачках фактически происходит за время импульса накачки, что также свидетельствует о коллективном характере формирования люминесценции. При высоких плотностях энергии накачки пространственная область эффективной люминесценции резко сужается ко входу в среду. Полученные

экспериментальные результаты не могут быть описаны как развитие сверхлюминесценции из первого возбужденного состояния молекулы, куда они релаксируют после возбуждения ультрафиолетовым излучением накачки. Во-первых, люминесценция наблюдалась под углом 90° к распространению пучка, а суперлюминесценция развивается вдоль оси распространения накачки (в условиях опыта). Во-вторых, в условиях эксперимента линейное пропускание среды для УФ-излучения составляет 85%. Такое ослабление пучка не может существенно повлиять на пространственное распределение области свечения. Таким образом, проведенное комплексное исследование люминесценции показывает, что для объяснения особенностей вторичного свечения при возбуждении в первое и высоковозбужденные состояния требуется привлечение коллективного механизма,, излучения, которым и является светоиндуцированная люминесценция.

В четвертой главе, в развитие исследований, связанных с обнаруженными характерными особенностями отклика оптически плотных систем на интенсивное когерентное излучение, приведены результаты измерений пороговых характеристик лазера на красителе. Рассмотрена связь квантового выхода люминесценции красителя и порога генерации лазера на красителе. В соответствии с классическими представлениями о взаимодействии излучения с веществом [2*] при близких значениях сечений поглощения и усиления активных центров и равных потерях резонатора, соотношение между пороговыми уровнями энергии накачки лазеров на красителях должно определяться отношением абсолютных значений квантовых выходов флуоресценции. Это утверждение, несомненно, справедливо для условий некогерентной оптической накачки. Однако при лазерной когерентной накачке обнаруженное увеличение т|ф и зарегистрированное явление конденсации люминесценции в поле накачки должны повлиять на пороговые условия лазерной генерации. Для оценки

влияния активации квантового выхода флуоресценции в поле лазерной накачки на пороговые параметры лазера на красителе проведены сравнительные измерения порогов возбуждения генерации растворов родамина 6Ж в этаноле в естественном растворе (г^ и 1) и в сопровождении тушителей люминесценции (т|ф » 0,14 и 0, 045), а также в этанольных растворах криптоцианина (т|ф » 0.002) и ШТС1 (т],, и 0,3).

Возбуждение родаминовых растворов осуществлялось на частоте второй гармоники Ш-УАв лазера с длительностью импульсов 5 не и 400 пс, растворов полиметиновых красителей - на основной частоте моноимпульсного рубинового лазера с длительностью импульсов 100 не. Возбуждение осуществлялось в прямоугольных кварцевых кюветах длиной I. = 5, 15 и 35 мм по продольной схеме, резонатор формировался за счет Френелевского отражения от внешних стенок кюветы. Низкая добротность такого резонатора существенно увеличивает величину пороговой энергии накачки, что более контрастно демонстрирует включение механизма коллективного взаимодействия между активными центрами в условиях когерентной накачки. Изменение величины пороговой накачки для одного значения концентрации активного раствора осуществлялось варьированием краевых потерь за счет изменения одного размера поперечного сечения возбуждения при трансляционном перемещения цилиндрической линзы (Р = 25 см) вдоль направления накачки и длины кюветы. Обнаружено, что уже при плотностях энергии пороговой накачки Е > 0,1 Дж/см2 отношение величин экспериментальных плотностей пороговых энергий накачки при разных квантовых выходах существенно отклоняются от этих же отношений, следующих из классических расчетов [3*]. При тушении родаминового раствора в 7 раз (г)ф «0,14) величина энергии пороговой должна возрастать в 20 раз по отношению к исходному раствору. Экспериментально же порог увеличивается приблизительно в два раза. Это можно объяснить увеличением Т1Ф в поле когерентной накачки согласно приведенным выше

экспериментам. При тушении в 22 раза (г),,, = 0,04) пороговая энергия накачки должна увеличиться в 100 раз, эксперимент же показывает увеличение порога приблизительно в 10 раз. Аналогичные данные получены и для полиметиновых красителей (криптоцианин и HITCI), квантовые выходы флуоресценции которых значительно отличаются друг от друга и существенно меньше I. Здесь также наблюдалось снижение значения отношения пороговых уровней энергии по отношению к следуемому из разности значений исходных г)ф. Таким образом, полученные здесь данные по порогам генерации достаточно хорошо количественно согласуются с приведенными выше результатами по зависимости квантового выхода флуоресценции концентрированных растворов красителей при когерентном возбуждении.

В пятой главе на примере паров молекулярного йода продемонстрировано, что обнаруженные и исследованные отклики при лазерном возбуждении в оптически плотных ансамблей, сформированных сложными многоатомными молекулами, обусловлены не специфическими особенностями характеристик сложных органических молекул в растворах, а носят достаточно универсальный характер.

В качестве модельного ансамбля использовались пары молекулярного йода, помещенного в отпаянную кварцевую кювету. Концентрация йода задавалась температурой в отростке кюветы с веществом и варьировалась от ] О16 до 1018 см"3. Возбуждение осуществлялось излучением на удвоенной частоте Nd-YAG-лазера, работавшего в двух режимах: с длительностью импульсов ти « 5 не = 0,532 нм) или ти = 500 пс (Х2 = 0,533 нм). Измерены зависимости пропускания паров молекулярного йода от плотности энергии накачки, а также энергетические зависимости интегрального свечения паров йода (люминесценция плюс рассеянное излучение накачки), измеренные без фильтров перед фотоприемником и зависимости энергии люминесценции в области X > 580 нм от плотности энергии накачки. Вклад рассеянного

излучения накачки на оптических частях кюветы в регистрируемое свечение сравнительно невелик. На это указывают измерения зависимости рассеяния накачки от ее энергии, проведенные в условиях охлаждения кюветы ниже 0°С. В этой ситуации наблюдалась четкая линейная зависимость. Зависимости свечения паров йода явно демонстрируют отклонение от линейного закона и изгиб функции ^ Е5 = Е/Я) в области накачки Е/Б = 0.1-1 Дж/см2.

Проведено сопоставление экспериментальных данных с расчетами на основе уравнений для матрицы плотности двухуровневой системы в поле накачки. При сравнении экспериментальных и теоретических кривых пропускания (рис. 3) видно, что насыщение поглощения в эксперименте наступает при плотностях энергии превышающих более чем на два порядка

1.0

0.8 т 0.6

0.4

0.2

• » / • I

- I----Г •

-6 -4 -2 0 1^(Е/8) [Дж/см2]

результаты теоретического расчета, не учитывающего коллективное взаимодействие молекул. Предполагается, что именно люминесценция,

вызванная коллективным взаимодействием, ответственна за увеличение поглощения накачки. Люминесценция становится обнаружимой при Ер/8 > Е°/Б = Ю-3 Дж/см2, но именно при этих значениях

плотности энергии накачки расходиться

Рис. 3.

Сравнение экспериментальных (точки и начинают сплошная линия) и расчетных (штриховые линии) кривых пропускания молекулярного экспериментальные и теорети-17 -3

йода. N = 10 см , ти — 0,5 не. ческие (рассчитанные на базе

классических представлений) кривые пропускания. Практически отсутствует насыщение. По классическим расчетам при увеличении плотности энергии накачки от 10'3 до 10 Дж/см2 энергия люминесценции должна возрастать менее чем на два порядка, в эксперименте она увеличивается более чем на четыре порядка. Необходимо отметить также пороговый характер возникновения люминесценции. Наиболее естественным объяснением его, по-видимому, является наличие флуктуации, которые при малых скоростях оптических переходов нарушают когерентность дипольных моментов взаимодействующих молекул, на чем, собственно, и основано коллективное взаимодействие.

Таким образом, поглощение и люминесценция паров простых молекул при интенсивном резонансном возбуждении когерентным излучением проявляют те же качественные закономерности, что и сложные молекулы в растворах, что еще раз свидетельствует о достаточной универсальности механизма развивающихся в этих условиях процессов в системе "поле-вещество".

В шестой главе развита теоретическая модель, описывающая динамику излучения и поглощения концентрированных оптических ансамблей при интенсивной когерентной импульсной накачке. Состояние многочастичной системы молекулы+поле описывается в рамках матрицы плотности в пространстве молекулярно-фотонных волновых функций. В приближении коллективного четырехволнового взаимодействия с учетом двух вакуумных колебаний определяется объем области эффективного коллективного взаимодействия молекул (объем когерентности). Размер этого объема определяется шириной вибронного спектра излучения молекулы. Показано, что быстрое нарастание коллективной светоиндуцированной люминесценции связано с развитием когерентных состояний квантового поля в этом объеме. Получена система уравнений, описывающая развитие коллективной люминесценции в области когерентности и влияние коллективного

взаимодействия на кинетику возбуждения молекул. Решение этой системы уравнений, позволяет рассчитать энергию коллективной люминесценции, заселенность возбужденных состояний и оптическое поглощение системы в зависимости от плотности энергии лазерной накачки. Численно рассчитаны кривые пропускания и исследована их зависимость от концентрации молекул. Проведено сравнение теоретических результатов с имеющимися экспериментальными данными. Обсуждено влияние степени когерентности на коллективную люминесценцию.

Проведенное численное исследование нелинейных уравнений для населенностей показывает, что теоретическая модель хорошо описывает основные свойства рассматриваемых явлений, наблюдаемых в эксперименте. Это — отсутствие насыщения люминесценции с ростом плотности энергии накачки даже в области насыщения просветления, существенный (приблизительно на порядок) сдвиг в область больших плотностей энергии накачки кривых просветления с ростом концентрации молекул. Отмечено также, что в отсутствии продольной релаксации все результаты, в случае соизмеримости длительности импульсов возбуждения и спонтанного времени жизни, зависят от плотности энергии накачки, а не от плотности мощности. Теория описывает нелинейное развитие люминесценции с увеличением плотности накачки и позволяет определить пороговые концентрации молекул, при которых начинается это развитие. Теория предназначена для систем с широкополосными однородно уширенными спектрами, что справедливо для сложных молекул (красителей).

Рассмотрено влияние степени когерентности интенсивного резонансного излучения на процесс развития коллективной светоиндуцированной люминесценции, определяющей динамику поглощения - излучения в концентрированных молекулярных системах. Показано, что частичное разрушение когерентности приводит к уменьшению радиуса объема когерентности, в котором происходит эффективное

коллективное взаимодействие в системе "поле - вещество", и относительная роль классических механизмов в цикле поглощение - излучение возрастает. Приведены экспериментальные данные (в том числе и полученные соискателем) о нарушении пространственной когерентности излучения при ВРМБ. Возвращаясь к указанному выше взаимному смещению кривых просветления растворов родамина 6Ж, полученных при накачке лазерными полями с разной степенью когерентности, становится очевидным объяснение смещения кривой полученной при накачке ВРМБ-излучением в сторону кривых, рассчитанных без учета коллективного взаимодействия, следующих из классических представлений взаимодействия излучения с веществом. В заключении перечислены основные результаты работы:

1. Проведены комплексные исследования взаимодействия интенсивного когерентного излучения с оптически плотными средами в резонансных условиях. В качестве модельных сред использованы растворы сложных органических молекул класса красителей и пары молекулярного йода. Показано, чго динамика поглощения-просветления и кинетика вторичного излучения управляется в этих условиях светоиндуцированной люминесценцией, развивающейся по коллективному механизму.

2. Обнаружен эффект конденсации люминесценции в поле накачки, выраженный в сближении динамики люминесценции с кинетикой импульса накачки. При этом зона пространственная люминесценции стягивается в область порядка 1 мм при входе в кювету. Использование открытого капилляра исключает возможность увеличения зоны возбуждения за счет перепоглощения излучения и влияние окон на результаты измерений.

красителе по сравнению с рассчитанным исходя из классических представлений без учета коллективных явлений для веществ с квантовым выходом меньше 1.

4. Показано, что в рассматриваемых условиях формируется квантовое состояние "поле-вещество", которое не может быть описано привычными классическими представлениями об актах поглощения и излучения, проявляющееся в смещении кривых просветления в сторону больших плотностей энергии накачки и отсутствии насыщения люминесценции при увеличении возбуждения.

5. На основании полученных экспериментальных данных развита теоретическая модель светоиндуцированной люминесценции. Показано, что светоиндуцированная люминесценция является коллективным процессом, главным механизмом которого, в соответствии с теоретической моделью, является коллективное четырехволновое взаимодействие с участием двух вакуумных колебаний. Светоиндуцированная люминесценция возникает при высоких концентрациях оптических центров и больших плотностях энергии накачки в масштабах времен, соизмеримых или меньше естественного времени жизни. Светоиндуцированная люминесценция конкурирует с процессом заселения возбужденного состояния. При высоких интенсивностях дипольный момент молекул стремится к насыщению, и зависимость энергии люминесценции от плотности энергии возбуждения становится линейной, при этом полное просветление системы становится невозможным. Явление светоиндуцированной люминесценции является универсальным для оптически плотных сред, возбуждаемых интенсивным резонансным когерентным полем, и проявляется в средах самой различной природы (простые и сложные молекулы, атомные пары).

Экспериментальные данные и развитые теоретические представления показали важность степени когерентности поля накачки при формировании структуры "поле-вещество".

Основное содержание работы изложено в следующих публикациях:

1. Шилов В.Б., Антоневич Г.Н., Кузнецов В.В., Ермолаева Г.М. Генерация пикосекундных импульсов для спектроскопических целей с использованием регенеративного усилителя // Известия АН СССР, сер. физ - 1984. - Т.48. -№ 3. - С.500-502.

2. А.С. 1442025 СССР МПК 4H01S 3/02 " Многоканальная лазерная система для генерации ультракоротких импульсов" / Антоневич Г.Н., Ермолаева Г.М., Кононова Г.А., Кузнецов В.В., Миллер В.А., Непорент Б.С., Николаев Г.Е., Шилов В.Б. (СССР). - 4091692/24-25; заявлено 19.05.1986.

3. Шилов В.Б., Смирнов В.А., Корсакова Е.Г., Гудков Ю.П., Мякишева И.Н., Ермолаева Г.М. Нулевые колебания вакуума и светоиндуцированная люминесценция и поглощение в условиях интенсивных резонансных лазерных- полей // Опт. и спектр. - 1996. - Т. 81. - № 5. - С. 767-773.

4. Shilov V.B., Smimov V.A., Korsakova E.G., Gudkov Yu.P., Myakisheva I.N., Ermolaeva G.M., Zéro oscillation of vacuum and photoinduced luminescence and absorption under intensive laser radiation // Coherent Phenomena and Amplification without Inversion; A. L. Andreev, Olga A. Kocharovskaya, Paul Mandel; Editors. Proc. SPIE. - 1996. - V. 2798. - P. 70-78.

5. Ермолаева Г.М., Грегг Е.Г., Смирнов B.A., Шилов В.Б. К вопросу об аномальной флуоресценции ансамблей оптических центров в поле интенсивной лазерной накачки // Опт. и спектр. - 1998. - Т. 84. - № 3. -С. 393-397.

6. Высотина Н.В., Грегг Е.Г., Ермолаева Г.М., Кузнецов В.В., Кулясов В.Н., Смирнов В.А., Шилов В.Б. Аномальные поглощение и люминесценция паров молекулярного йода при лазерном возбуждении // Опт. и спектр. - 1999. -Т. 86.-№4.-С. 598-603.

7. Смирнов В.А., Ермолаева Г.М., Шилов В.Б. Динамика поглощения и излучения концентрированных оптических ансамблей при лазерном возбуждении // Опт. и спектр. - 2002. - Т. 92. - № 6. - С. 923-930.

8. Ермолаева Г.М., Клочков В.П., Николаев Г.Е., Светличный В.А., Смирнов

B.А., Шилов В.Б. Влияние коллективных взаимодействий в оптических ансамблях на пороговые характеристики генерации при оптической когерентной накачке // Опт. и спектр. - 2000. - Т. 89. - № 1. - С. 157-159.

9. Грязнова М.В., Данилов В.В., Ермолаева Г.М., Смирнов В.А., Шилов В.Б. К вопросу лазерного импульсного охлаждения. Коллективная люминесценция и световое тушение в высококонцентрированных растворах родамина 101 // Оптич. журнал. - 2005. - Т. 72. - №4. - С. 71-76. Цитируемая литература

1*. Непорент Б.С., Шилов В.Б. Пикосекундный универсальный лазерный спектрометр «ПУЛС» // Известия АН СССР, сер. физ. - 1987. - Т.51. - № 8. -

C.1300-1308.

2*. Степанов Б.И., Грибковский В.П. Введение в теорию люминесценции -Минск: Издательство АН БССР. - 1963. - 444 с.

3*. Степанов Б.И., Рубинов А.И. Оптические квантовые генераторы на растворах органических красителей // УФН. - 1968. - Т.95. - №1. - С. 45-74.

4 3 9*

Отпечатано ООО "АБЕВЕГА", 197183, Санкт-Петербург, ул. Савушкина, д.12, тел 496-09-94

Тираж 100 экз.

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Ермолаева, Галина Михайловна

Введение.

Глава 1. Поглощение и люминесценция концентрированных оптических ансамблей при возбуждении интенсивным лазерным излучением в резонансных условиях.

1.1 Аномальные явления при поглощении и люминесценции в растворах сложных молекул.

1.2 Аномальные явления при поглощении и люминесценции в простых молекулах и атомах в резонансных условиях.

1.3 Возможные механизмы аномального развития поглощения и люминесценции атомов и молекул при резонансном возбуждении.

Глава 2. Инструментальное обеспечение измерений, экспериментальная установка.

2.1 Основные принципы формирования экспериментальной установки.

2.2. Комплекс аппаратуры "ПУЛС" и дополнительный источник излучения.

2.3 Схемы для измерений пропускания и люминесценции.

Глава 3. Исследование оптического пропускания и флуоресценции концентрированных растворов сложных молекул в условиях интенсивных резонансных лазерных полей.

3.1 Динамика просветления и ее сопоставление с развитием люминесценции.

3.2 Активация квантового выхода люминесценции в поле лазерной накачки.

3.3 Кинетика люминесценции в поле лазерной накачки.

3.4 Кинетика люминесценции при возбуждении во вторую полосу поглощения.

Глава 4. Исследование пороговых характеристик лазера на красителе.

4.1 Связь квантового выхода люминесценции и порога генерации лазера на красителе

4.2 Измерение уровня порога возбуждения лазера на красителе от квантового выхода флуоресценции красителя.

Глава 5. Коллективные эффекты в двухатомных молекулах.

5.1 Экспериментальные исследования поглощения и люминесценции в молекулярном йоде при лазерном возбуждении.

5.2 Модельные представления о поглощении и люминесценции в молекулярном йоде

5.3 Сопоставление экспериментальных данных и модельных представлений.

Глава 6. Модельные представления о поглощении и излучении концентрированных ансамблей сложных молекул при лазерном возбуждении.

6.1 Общие соотношения и четырехволновое приближение.

6.2. Развитие светоиндуцированной люминесценции.

6.3 Численное исследование системы уравнений для развития коллективной люминесценции и кинетики заселения возбужденного состояния.

6.4 Влияние когерентности на развитие светоиндуцированной люминесценции.

Введение диссертация по физике, на тему "Особенности характеристик вторичных свечений и поглощения концентрированными оптическими ансамблями при интенсивном резонансном когерентном возбуждении"

Сложные, многоатомные молекулы, особенно класс красителей, используются в технических применениях и в научных исследованиях в качестве модельных объектов достаточно давно. Систематические исследования процессов преобразования световой энергии в таких системах при актах поглощения и излучения были начаты в первой половине прошлого столетия. Реализация лазеров на красителях [1, 2, 3, 4] резко увеличила число исследований сложных молекулярных структур, как систем, способных перерабатывать и управлять световой энергией, и дала возможность рассматривать проблему преобразования световой энергии на качественно новом техническом уровне. Использование лазеров на красителях и лазерных методов исследований позволило экспериментально изучить новые, недоступные классической спектроскопии процессы, к которым можно отнести сверхбыстрые релаксации, вынужденное излучение, вынужденное комбинационное рассеяние, оптическое просветление и ограничение, охлаждение молекул в лазерном поле.

При использовании методов лазерной спектроскопии на сложных органических соединениях отрабатывались представления о природе спектров и энергетической структуре молекул [5]. Интенсивные исследования многоатомных молекул, используемых как модельные объекты, сыграло важную роль в формировании представлений о таких жизненно важных процессах, как фотосинтез, механизм зрительного восприятия и т.п. Именно с использованием сложных органических соединений была получена генерация пикосекундных, а затем и фемтосекундных импульсов [6, 7, 8, 9, 10].

Максимум объема исследований в области лазерной спектроскопии пришелся на конец 60-х начало 70-х годов прошлого века. Тем не менее, и сейчас остается много проблем, требующих развития новых представлений для объяснения тех или иных экспериментальных данных.

В последнее время возрос интерес к особенностям взаимодействия интенсивного излучения в резонансных условиях с оптическими средами в связи с попытками реализации различных квантовых устройств, работающих как единая система "вещество-поле". В рамках этих проблем рассматриваются возможности реализации лазерных структур без инверсии, построение лазерных микрочипов, систем управления и контроля температуры на молекулярном уровне и различных устройств преобразования световой энергии как для информационных, так и для энергетических систем. Существует ряд нерешенных проблем, связанных с особенностями взаимодействия когерентного излучения с оптическими центрами в резонансных условиях. Несмотря на многочисленные исследования в этой области и решение многих прикладных задач, связанных с взаимодействием излучения с веществом, к настоящему времени существует ряд белых пятен в наблюдаемых явлениях. Обнаруженные в конце XX столетия аномалии в отклике атомных и молекулярных систем на интенсивное лазерное возбуждение до настоящего времени не имели систематизированного и единого толкования. Поэтому исследования особенностей взаимодействия когерентного интенсивного лазерного излучения с молекулярными системами в условиях резонанса при достаточно высоких оптических плотностях исследуемых объектов являются актуальными как с фундаментальной точки зрения, так и с точки зрения применения в прикладных целях. Проведенные исследования позволили выработать единое представление о закономерностях и механизме отклика концентрированных оптических ансамблей на резонансное возбуждение как для простых (атомы и простые молекулы), так и для сложных (многоатомные органические молекулы) систем. Большая часть исследований проведена на примере многоатомных молекул класса красителей, широко использующихся в технических применениях и научных исследованиях в качестве модельных объектов.

Настоящая работа посвящена исследованиям особенностей взаимодействия когерентного интенсивного лазерного излучения с молекулярными системами в условиях резонанса при достаточно высоких оптических плотностях исследуемых объектов, проявляющихся в развитии люминесценции [11, 12] и кинетики поглощения [13], не следующими классическим представлениям о процессах поглощение - излучение [14].

Основная задача работы.

Основной задачей диссертационной работы является систематическое исследование взаимодействия интенсивного когерентного излучения с концентрированными молекулярными ансамблями в резонансных условиях и установление закономерностей формирования коллективных процессов в системе вещество-поле, определение механизма формирования этого процесса, разработка методик исследований взаимодействия в таких условиях.

Решение поставленной задачи потребовало выполнения следующих этапов исследования:

3. Модельная интерпретация полученных экспериментальных результатов.

Научная новизна полученных результатов.

Проведены комплексные исследования процессов нелинейного поглощения (просветления) и вторичного излучения в объектах разной природы (сложные и простые молекулы) и показано, что основным механизмом, определяющим отклик системы на воздействие интенсивного когерентного излучения является формирование коллективного процесса, проявляющегося в виде светоиндуцированной люминесценции, управляющей сформированной системой "вещество-поле". Обнаружено и исследовано явление конденсации светоиндуцированной люминесценции в поле накачки, а также зависимость » квантового выхода от интенсивности поля накачки. Показано существенное влияние когерентности возбуждающего света на эти процессы. Обнаруженные закономерности продемонстрированы при моделировании генерационных свойств лазеров на красителях с различными величинами исходной эффективности люминесценции, в том числе, для искусственно потушенных растворов. Разработаны модельные представления механизма формирования коллективного процесса в концентрированных оптических системах при интенсивном когерентном возбуждении, показана универсальность предложенного механизма для оптических центров разной природы. Практическая значимость.

Публикации.

Основные результаты по теме диссертационной работы опубликованы в 9 печатных трудах.

Личный вклад автора.

Заключение диссертации по теме "Оптика"

Заключение

В результате проведенных исследований вторичных свечений и поглощения в концентрированных оптических ансамблях получены следующие результаты:

1. Проведены комплексные исследования взаимодействия интенсивного когерентного излучения с оптически плотными средами в резонансных условиях. В качестве модельных сред использованы растворы сложных органических молекул класса красителей и пары молекулярного йода. Показано, что динамика поглощения-просветления и кинетика вторичного излучения управляется в этих условиях светоиндуцированной люминесценцией, развивающейся по коллективному механизму.

3. Для веществ с природно низким или искусственно потушенным квантовым выходом зарегистрирован эффект увеличения квантового выхода с возрастанием плотности энергии накачки (вплоть до предельного значения). Обнаруженное явление увеличения квантового выхода люминесценции в поле накачки проявилось также в снижении порога генерации лазера на красителе по сравнению с рассчитанным исходя из классических представлений без учета коллективных явлений для веществ с квантовым выходом меньше 1.

5. На основании полученных экспериментальных данных развита теоретическая модель светоиндуцированной люминесценции. Показано, что светоиндуцированная люминесценция является коллективным процессом, главным механизмом которого, в соответствии с теоретической моделью, является коллективное четырехволновое взаимодействие с участием двух вакуумных колебаний. Светоиндуцированная люминесценция возникает при высоких концентрациях оптических центров и больших плотностях энергии накачки в масштабах времен, соизмеримых или меньше естественного времени жизни. Светоиндуцированная люминесценция конкурирует с процессом заселения возбужденного состояния. При высоких интенсивностях дипольный момент молекул стремится к насыщению, и зависимость энергии люминесценции от плотности энергии возбуждения становится линейной, при этом полное просветление системы становится невозможным. Явление светоиндуцированной люминесценции является универсальным для оптически плотных сред, возбуждаемых резонансным интенсивным когерентным полем, и проявляется в средах самой различной природы (простые и сложные молекулы, атомные пары).

Автор считает своим приятным долгом выразить благодарность научному руководителю Валерию Борисовичу Шилову и Валентину Анатольевичу Смирнову, а также моим коллегам, которые принимали участие в работах.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Ермолаева, Галина Михайловна, Санкт-Петербург

1. SorokinP.P., Lankard J.P. Stimulated emission observed from an organic dye, chloro-aluminum phthalocyanine // IBM Journ. Res. Develop. 1966. - V. 10. - №2. - P. 162-164.

2. Schafer F.P.,Scmidt W., Volse J. Organic dye solution laser // Appl. Phys. Lett. 1966. -V.9.-№8.-P. 306-311.

3. Степанов Б.И., Рубинов А.Н. Влияние стоксова сдвига на рабочую частоту квантового генератора // ЖПС. 1966. - Т. 4. - №.3. - С. 222-229.

4. Степанов Б.И., Рубинов А.Н., Мостовников В.А. Оптическая генерация в растворах сложных молекул // Письма в ЖЭТФ. 1967. - Т.5. - В.5. - С. 144148.

5. Neporent B.S. Spectroscopic investigation of intramolecular relaxations in organic complex molecules //Pure and Appl. Chem. 1974. V. 37. - №1-2. - P. 111-146.

6. Schmidt W., Schafer F.P. Self-mode-locking jf dye-laser with saturated absorber // Phys. Lett. A. 1968. - V. 26. - №11. - P. 558-559.

7. Mocker H.W., Collins R.J. Mode competition and self-locking effects in a Q-switched rubi laser. // Appl. Phys. .Lett. 1965. - V.7. - №10. - P. 270-273.

8. DeMaria A.J., Stetser D.A., Heynau H. Self mode-locking of lasers with saturable absorbers. // Appl. Phys .Lett. 1966. - V. 8. - № 7. - P. 174-176.

9. Ruddock I. S., Bradley D. J. Bandwidth-limited subpicosecond pulse generation in mode-locked cw dye laser // Appl. Phys. Lett. 1976.V V.29. - №5. - P. 296 -297.

10. Spaeth M. L., Sooy W. R. Fluorescence and bleaching of organic dyes for a passive 0-switch laser// Journ. Chem. Phys. 1968. - V. 48. -№ 5. - P. 2315-2323.

11. Макогоненко А.Г., Клочков В.П. Некогерентная сверхлюминесценция // Опт. и спектр. 1988. - Т. 64. - В. 2. - С. 244-246.

12. Danilov V.V., Mazurenko Yu. Т., Vorotsjva S.I. Anti-Stokes excitation of luminescence of dyes by high-power radiation // Opt. Commun. 1973. - V. 9. - № 3. - P. 283-286.

13. Макогоненко А. Г., Мякишева И.Н., Смирнов В. А., Шилов В. Б. Сложныемолекулы в интенсивных световых полях: поглощение и люминесценция // Опт. и спектр. 1991. - Т. 70. - №. 4. - С. 795-800.

14. Степанов Б.И., Грибковский В.П. Введение в теорию люминесценции Минск: Издательство АН БССР, 1963. - 444 с.

15. Теренин А.Н. Фотоника молекул красителей и родственных органических соединений JL: Наука, 1967. - 616 с.

16. Непорент Б.С. Внутримолекулярные взаимодействия и вибронные спектры многоатомных молекул. I. Электронные перегруппировки и четырехуровневая схема электронных состояний // Опт. и спектр. -1972. Т. 32. - № 1. - С. 38-64.

17. Непорент Б.С. Внутримолекулярные взаимодействия и вибронные спектры многоатомных молекул. II. Роль колебательных релаксаций в образовании диффузных и сплошных конфигурационных спектров // Опт. и спектр. -1972. -Т. 32.-№2.-С. 252-258.

18. Непорент Б.С. Внутримолекулярные взаимодействия и вибронные спектры многоатомных молекул. IV. Электронные релаксации. Конфигурационные и релаксационные спектры. Четырехуровневая схема // Опт. и спектр. -1972. Т. 32.№4.-С. 670-681.

19. Мазуренко Ю.Т., Смирнов В.А. Стохастическое описание электронно-колебательных спектров сложных молекул. Модель оптически активного Броуновского осциллятора // Опт. и спектр. 1979. - Т.47. - № 3. - С.471-477.

20. Mukamel S. Principles of Nonlinear Optical Spectroscopy New York: Oxford University Press, 1995. - 350 p.

21. Клочков В.П. Макогоненко А.Г. Поляризация флуоресценции при лазерном возбуждении // Опт. и спектр. -1988. Т. 65. - № 2. - С. 237-240.

22. Макогоненко А.Г., Клочков В.П. Нелинейное пропускание раствором родамина 6Ж лазерного излучения и некогерентная сверхлюминесценция // Опт. и спектр. -1991. Т. 70. - № 2. - С. 439-445.

23. Безродный И.П., Пржонская О.В., Тихонов Е.А., Шпак М.Т. Насыщаемое поглощение и тепловая фокусировка света в растворах красителей // ЖЭТФ. -1981. Т. 80. - №2. - С. 512-523.

24. Бутылкин B.C., Лаплан А.Е., Хронопуло Ю.Г., Якубович Е.И. Резонансные взаимодействия света с веществом. -М.: Наука, 1977. 351 с.

25. Никитин Е.Е. Теория элементарных атомно-молекулярных процессов в газах. -М.: «Химия», 1970. 455 С.

26. Andrews D. L., Hopkins К. P. Cooperative mean-frequency absorption: A two-beam two-photon process // J. Chem. Phys. 1987. - V. 86. - №5. - P. 2453-2457.

27. Бегер B.H. Концентрационные эффекты в ансамбле адсорбированных молекул органических красителей в сильных световых полях // Письма в ЖТФ. 1991. — Т. 17.-№22.-С. 1-5.

28. Бегер В.Н., Земский В.И., Колесников Ю.Л., Мешковский И.К., Сечкарев А.В. Спектры молекул при адсорбации в пористых средах // Опт. и спектр. 1989. -Т. 66.-№ 1.-С. 120-125.

29. Even U., Rademann К., Jortner J., Manor N., Reisfeld R. Electronic energy transfer jn fractals // Phys. Rev. Lett. 1984. - V. 52. - № 24. - P. 2164-2167.

30. Bindhu C.V., Harilal S.S., Nampoori V.P.N., Vallabhant C.P.G. Studies of nonlinear absorption and aggregation in aqueous solutions of rhodamine 6G using a transient thermal lens technique // J. Phys. D: Appl. Phys. 1999. - V. 32. - №4. - P. 407-411.

31. Bindhu C.V, Harilalt S.S. Effect of the excitation source on the quantum-yield measurements of Rhodamine В laser dye studied using thermal-lens technique //

32. Analit. Sciences. 2001. - V. - 17. - №1. - P. 141-144.

33. Жевлаков А.П., Смирнов B.A. Багров И.В., Тульский С.А., Высотина Н.В. Аномалии флуоресценции нефтепродуктов при возбуждении лазерным излучением // Оптич. журнал 1999. - Т. 66. - № 5. - С. 44-49.

34. Клочков В.П., Верховский Е.Б., Богданов B.JI. Населенность возбужденного состояния родамина 6Ж при некогерентной люминесценции // Опт. и спектр. -1991. Т.70. - № 3. - С. 547-551.

35. Кузнецова Р.Т., Копылова Т.Н., Дегтяренко К.М., Тельминов Е.Н., Светличный В.А., Майер Г.В. Излучательные свойства органических молекул в мощных световых полях // Изв. ВУЗов Физика. 1997. - №4. - С. 69-74.

36. Копылова Т.Н., Светличный В.А., Кузнецова Р.Т., Самсонова Л.Г., Тельминов Е.Н., Дегтяренко К.М. Флуоресцентные характеристики органических молекул при мощном импульсном лазерном возбуждении // Опт. и спектр. 1998. - Т.85. -№ 5. -С.778-782.

37. Кузнецова Р.Т., Светличный В.А., Копылова Т.Н., Тельминов Е.Н. Излучение органических красителей в условиях нелинейного поглощения при возбуждении ХеСГ-лазером // Опт. и спектр. 2000. - Т.89. - № 2. - С. 261-268.

38. Копылова Т.Н., Кузнецова Р.Т., Светличный В.А., Сергеев А.К., Тельминов Е.Н., Филинов Д.Н. Излучательные и фотохимические свойства органических соединений при мощном возбуждении ХеС1-лазером // Квантовая электроника. -2000. Т. 30. - № 6. - С. 489-494.

39. Копылова Т.Н., Светличный В.А., Майер Г.В., Тельминов Е.Н., Лапин И.Н. Излучение концентрированных растворов органических соединений при мощном лазерном возбуждении // Изв. ВУЗов. Физика. 2003. - №5. - С. 33-39.

40. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Коллективное испускание молекул родамина 6Ж в жидком растворе // Опт. и спектр. 1998. - Т.85. - № 3. - С.427-433.

41. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Коллективное испускание молекул красителей при высоких скоростях дефазировки // Опт. и спектр. 2000. - Т.88. - № 5. -С.768-771.

42. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Спектр испускания высококонцентрированных растворов красителей при возбуждении лазерным излучением большой мощности // Опт. и спектр. 2000. - Т.89. - № 1. - С. 114-118.

43. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Коллективное спонтанное испускание молекул красителей и генерация лазерного излучения // Опт. и спектр. 2000. - Т.91. - № 1. - С.153-157.

44. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Зависимость спектров коллективного испускания сложными органическими молекулами от энергии возбуждающего фотона // Опт. и спектр. 2002. - Т.93. - № 2. - С.242-247.

45. Абрамов В.Г., Константинов О.В., Костин Н.Н., Ходовой В.А. Нелинейное поглощение света рубинового лазера парами молекулярного калия // Опт. и спектр. 1967. - Т. 53. - № 3. - С. 822-830.

46. Высотина Н.В., Грегг Е.Г., Ермолаева Г.М., Кузнецов В.В., Кулясов В.Н., Смирнов В.А., Шилов В.Б. Аномальные поглощение и люминесценция паров молекулярного йода при лазерном возбуждении // Опт. и спектр. 1999. - Т. 86.- № 4. С. 598-603.

47. Александров Е.Б., Бонч-Бруевич A.M., Костин Н.Н., Ходовой В.А. Смещение частоты оптического перехода в поле световой волны // Письма в ЖЭТФ. 1966.- Т.З. -№ 2. С. 85-88.

48. Бонч-Бруевич A.M., Костин Н.Н., Ходовой В.А. Резонансное двойное лучепреломление в электрическом поле световой волны // Письма в ЖЭТФ. -1966. Т. 3. - №11. - С. 425-429.

49. Burgess D. D., Eckart М. J. Anomalous fluorescence scattering from shock-heated sodium vapour under maintained high-power laser illumination // J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1976. - V.9. - №17. - P. L519-L522.

50. SharpB.L.,. Goldwasser A. Some studies of the laser excited atomic fluorescence of sodium // Spectrochim. Acta. Part B. 1976. - V. 31. - P. 431-457.

51. Driver R. D., Snider J. L. Observation of complete collisional frequency redistribution of laser light scattered by sodium atoms // J. Phys. B: Atom. Molec. Phys. 1977. - V.10.-№4.-P. 595-600.

52. Salter J. M., Burgess D.D., Ebrahim N.A. Anomalous behaviour in the saturation of the sodium D lines under high power laser illumination // J. Phys. B: At. Mol. Phys. -1979. V. 12. - № 24. - P. L759-L762.

53. Salter J. M. The effect of radiation trapping of high intensity scattered radiation on multiphonon ionisation rates and resonance fluorescence. // J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1979. - V. 12. - №24. - P. L763-L767.

54. Skinner С. H. Comment on 'The effect of radiation trapping of high-intensity scattered radiation on multiphoton ionisation rates and resonance fluorescence // J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1980. - V. 13. - №21. - P. L637-L640.

55. Mcllrath T.J., Lucatorto T.B. Comment on 'The effect of radiation trapping of high-intensity scattered radiation on multiphoton ionisation rates and resonance fluorescence' // J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1980. - V. 13. - №21. - P. L641-L644.

56. Bowen J. L., Thorne A.P. Time-resolved fluorescence and population measurements in laser-pumped barium vapour. // J. Phys. B: At. Mol. Phys. 1985. - V. 18. - № 1. -P. 35-50.

57. Белоногов АЛО., Старцев A.B., Стойлов Ю.Ю., Сан-Дзю Чо О флуоресценции красителей при сверхнасыщающих мощностях накачки // Квантовая электроника. 1996. - Т. 23. - № 6. - С. 571-573.

58. Аристов А.В., Козловский Д.А., Николаев А.Б. Особенности условий люминесцентных исследований при интенсивных импульсных накачках // Опт. и спектр. 1990. - Т.68. - № 2. - С.522-535.

59. Клочков В.П. Скорость спонтанного испускания у атомов и молекул в негомогенном пространстве // Опт. и спектр. 1993. - Т.74. - № 4. - С.676-694.

60. Ермолаева Г.М., Грегг Е.Г., Смирнов В.А., Шилов В.Б. К вопросу об аномальной флуоресценции ансамблей оптических центров в поле интенсивной лазерной накачки // Опт. и спектр. 1998. - Т. 84. - № 3. - С. 393-397.

61. Клочков В.П. Пороговая плотность мощности возбуждения некогерентной сверхлюминесценции // Опт. и спектр. 1992. - Т.72. - № 4. - С.895-901.

62. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Исследования роста скорости спонтанного испускания при возбуждении молекул сфокусированным излучением // Опт. и спектр. 1992. - Т.73. - № 3. - С.528-535.

63. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Пороговая мощность накачки лазера при возбуждении некогерентной сверхфлуоресценции // Опт. и спектр. 1994. -Т.77.-№3.- С. 394-397.

64. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Квантовые выходы некогерентной сверхфлуоресценции сложных молекул // Опт. и спектр. 1995. - Т.79. - № 5. -С. 756-760.

65. Клочков В.П., Верховский Е.Б. Влияние концентрации молекул на некогерентную сверхфлуоресценцию // Опт. и спектр. 1996. - Т.81. - № 3. - С. 613-615.

66. Васильев В.В., Егоров B.C., Федоров А.Н., Чехонин И.А. Лазеры и лазерные системы на основе кооперативных эффектов в оптически плотных резонансных средах без инверсии населенностей // Опт. и спектр. 1994. - Т.76. - № 1. -С.146-160.

67. Fain B. Laser-driven collective emission // Coherent Phenomena and Amplification without Inversion; A. L. Andreev, Olga A. Kocharovskaya, Paul Mandel; Editors. / Proc. SPIE. 1996. - V. 2798. - P. 9-19.

68. Шилов В.Б., Непорент Б.С. Обратимое фотообесцвечивание растворов красителей в условиях спонтанного и вынужденного излучений // Опт. и спектр. 1971.-Т.31.-№ 1.-С.58-62.

69. Непорент Б.С., Шилов В.Б. Пикосекундный универсальный лазерный спектрометр «ПУЛС» // Известия АН СССР, сер. физ. 1987. - Т.51. - № 8.1. С.1300-1308.

70. Шилов В.Б., Антоневич Г.Н., Кузнецов В.В., Ермолаева Г.М. Генерация пикосекундных импульсов для спектроскопических целей с использованием регенеративного усилителя // Известия АН СССР, сер. физ. 1984. - Т.48. - № 3.- С.500-502.

71. Виноградов С.В., Кузнецов В.В., Лютинский В.В. и др. Регистратор оптический многоканальный и его использование для исследования пикосекундного лазера на красителе //ЖПС.- 1987-Т.46.-№ 10.-С. 514-518.

72. Мак А.А., Соме JI.H., Фромзель В.А., Яшин В.Е. Лазеры на неодимовом стекле -М.: Наука. Физматлит, 1990. 288 с.

73. Горбунов В.А., Иванов В.Б., Паперный С.Б., Старцев В.Р. Сжатие импульсов света во времени при обратном вынужденном рассеянии // Известия АН СССР, сер. физ. 1984. - Т.48. - № 8 - С.1580-1590.

74. Смирнов В.А., Ермолаева Г.М., Шилов В.Б. Динамика поглощения и излучения концентрированных оптических ансамблей при лазерном возбуждении // Опт. и спектр. 2002. - Т.92. - № 6. - С. 923-930.

75. Шахвердов Т.А. Безызлучательный перенос энергии от флуоресцентных состояний органических соединений к Nd в жидких растворах // Опт. и спектр.- 1975. Т.38 - № 6 - С. 1228-1230.

76. Allen L., Eberly J.H., Optical resonance and two-level atoms // 1993, New-York-London-Sydney-Toronto. 222 p.

77. Степанов Б.И., Рубинов A.H. Оптические квантовые генераторы на растворах органических красителей // УФЫ. 1968. - Т.95. - №1. - С. 45-74.

78. Oldman R.J., Sander R.K., Wilson K.R. Reinterpretation of I2 main visible continuum //J. Chem. Phys. 1971. - V. 54. - №9. - P. 4127-4129.

79. Mulliken R. S. Iodine revisited // J. Chem. Phys. 1971. - V. 55. - №1, P. 288-309.

80. Brewer L., Tellinghuisen J. Quantum yield for unimolecular dissociation of I2 in visible absorption //J. Chem. Phys. 1972. - V. 56. - №8. - P. 3929-3938.

81. Ершов JI.C., Залесский В.Ю., Кокушкин A.M. Действие мощного лазерного излучения с А, = 530 нм на пары йода // Квант, электрон. 1975. - Т.2. - №8. - С. 1671-1680.

82. Gerstenkorn S., Luc P. Atlas du spectra d'absorption de la molecule de l'iode (1480020000 cm"1), Technical report. Paris: Editions du CNRS, 1978. -53 p.

83. Бурштейн А.И. Кинетика индуцированной релаксации // ЖЭТФ. 1965. - Т.48. -№3. - С.850-859.

84. Костин Н.Н., Соколова М.П., Ходовой В.А., Хромов В.А. Нелинейное поглощение излучения рубинового лазера парами молекулярного рубидия // ЖЭТФ. 1971. -Т. 62. - С. 475-484.

85. Файнберг Б.Д. Немарковская модель оптически активного осциллятора для электронно-колебательных спектров сложных молекул // Опт. и спектр. 1987. -Т.63. - №4. - С.738-745.

86. Файнберг Б.Д. Теория нестационарной спектроскопии сверхбыстрых вибронныхрелаксаций в молекулярных системах на основе вырожденного четырехволнового смешения // Опт. и спектр. 1990. - Т.68. - №3. - С.525-532.

87. Fainberg В. Learning about non-Markovian effects by degenerate four-wave-mixing processes // Phys. Rev. A. 1993. - V.48. - №1. - P.849-850.

88. Дж. Клаудер, Э.Сударшан. Основы квантовой оптики / пер. с англ. М.; МИР, 1970. - 428 с.

89. Беспалов В.Г., Крылов В.Н., Парфенов В.А., Сизов В.Н., Стаселько Д.И. Когерентность излучения лазера на неодимовом стекле с ВРМБ-зеркалом в усилителе // Изв. АН СССР, сер.физ. 1988. - Т.32. - №2. - С. 290-292.

90. Neshev D , Velchev I., Majewski W.A., Hogervorst W., Ubachs W. SBS pulse compression to 200 ps in a compact single-cell setup // Appl. Phys. B. 1999. - V.68. -P. 671-675.

91. Cerullo G., Bardeen C.J., Wang Q., Shank C.V. High-power femtosecond chirped pulse excitation of molecules in solution // Chem. Phys. Lett. 1996. - V. 262. -№ 11. - P 362-368.