Особенности структурного разупорядочения быстрыми нейтронами атомно-упорядоченных сплавов и соединений тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ
Дубинин, Сергей Федорович
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Екатеринбург
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
2000
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.07
КОД ВАК РФ
|
||
|
РГо ОД
2 1 АРГ 2Ж)
На правах рукописи
ДУБИНИН Сергей Федорович
ОСОБЕННОСТИ СТРУКТУРНОГО РАЗУПОРЯДОЧЕНИЯ БЫСТРЫМИ НЕЙТРОНАМИ АТОМНО-УПОРЯДОЧЕННЫХ СПЛАВОВ И СОЕДИНЕНИЙ
01.04.07 - физика твердого тела
СР-
Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико - математических наук
Екатеринбург - 2000
Работа выполнена в Ордена Трудового Красного Знамени Институте физики металлов Уральского Отделения РАН
Официальные оппоненты:
доктор физико-математических наук,
профессор А.Л. Суворов
доктор физико-математических наук
H.H. Сюткин
доктор технических наук
Г.А. Серняев
Ведущая организация - Институт физики прочности и материаловедения
СО РАН
Защита состоится "23" июня 2000 г. в 13 ч. 00 мин, на заседании диссертационного совета Д 002.03.01 в Институте физики металлов УрО РАН по адресу: 620219, г. Екатеринбург, ул. С. Ковалевской, 18.
С диссертацией можно ознакомится в библиотеке ИФМ УрО РАН
Автореферат разослан " "iß " >■ I / fi \_2000 г.
Ученый секретарь Совета доктор физико-математических наук профессор
О.Д.Шашков
ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ
Актуальность темы. С появлением ядерных реакторов в конце 40-х начале 50-х годов, в которых сосуществуют интенсивные потоки быстрых нейтронов- п° и жесткого гамма излучения-)', было обнаружено, что реакторные материалы значительно изменяют свои свойства под действием облучения. В связи с этим началось подробное изучение, с одной стороны, физических процессов воздействия п°, у - излучения на твердые тела, а, с другой стороны, структурного состояния радиационно-модифицированных материалов. Фактически в эти годы сформировалось новое научное направление - радиационное материаловедение.
Примерно в эти же годы возникла новая область науки - радиационная физика твердого тела. Начало этого этапа обычно связывают с появлением работы Вигнера [1], который теоретически показал, что при облучении твердого тела тяжелыми частицами происходят смещения атомов из узлов кристаллической решетки, в результате которых в кристалле образуется избыточная (относительно равновесной) концентрация точечных дефектов. Большинство работ, выполненные в 50-е - 60-е годы, относилось именно к различным аспектам проблемы радиационных дефектов в чистых металлах. Эти вопросы хорошо освещены в известных монографиях Дж. Динса, Дж. Винйарда [2] и С.Т.Конобеевского [3] Позднее по этой проблеме появились монографии М. Томпсона [4] и В.В. Кирсанова, А.Л. Суворова, Ю.В. Трушина [5].
Мощным стимулятором исследований в области радиационной физики твердого тела послужило промышленное освоение ядерной энергетики и создание дорогостоящих программ космических исследований. Именно в этот период активно велись исследования физических (прежде всего механических) свойств облученных сплавов, близких по составу к техническим сталям.
з
Монографии по данным вопросам были написаны уже на рубеже 80-х - 90-х годов, см., например, [6].
Однако работы, сделанные за последние десятилетия по радиационной физике твердого тела, все таки не давали возможность, на наш взгляд, составить целостную картину воздействия я°, у - излучения на сплавы и соединения. В частности оставались проблемы с физикой первичных процессов взаимодействия быстрых нейтронов со сплавами и многокомпонентными соединениями. Чувствовался также недостаток радиационно-физических экспериментов, поставленных на модельных сплавах.
Итак, актуальность работ в области радиационной физики сплавов и соединений определяется, прежде всего, все возрастающими техническими потребностями атомной промышленности и необходимостью решения, в этой связи, важных фундаментальных вопросов.
Цель и задачи работы. Настоящая работа посвящена фундаментальным вопросам радиационной физики атомно-упорядоченных сплавов и
соединений, подвергнутых воздействию быстрых нейтронов. Необходимо было вскрыть и исследовать основные особенности структурного разупорядочения этих веществ быстрыми нейтронами. Под структурным разупорядочением мы понимаем в данном случае довольно широкий круг радиационных эффектов, приводящих к нарушению периодичности исходного кристалла (например, в чистых металлах это могут быть микрообласти с повышенной концентрацией вакансий).
Отметим здесь, что атомно-упорядоченные конденсированные системы включают в себя широкий набор элементов периодической таблицы Д.И. Менделеева. Кристаллические и магнитные структуры твердых тел данного класса очень многообразны и подробно описаны в многочисленных оригинальных работах и монографиях. В плане изучения особенностей структурного разупорядочения кристаллов вовсе не требуется исследовать большое число таких веществ. Это связано с динамикой атом-атомных
столкновений в процессе облучения твердых тел. ЭВМ- эксперименты свидетельствуют [7], что наибольшее число смещенных быстрыми нейтронами атомов образуется в кристалле, когда энергии атом-атомных столкновений в каскадах превышают сотни электрон-вольт. При таких высоких энергиях взаимодействия масштаб радиационного повреждения определяется главным образом атомными весами элементов конкретного соединения.
Для получения картины структурных нарушений, создаваемых быстрыми нейтронами в атомно-упорядоченных конденсированных системах, достаточно, на наш взгляд, систематического исследования нескольких модельных сплавов и соединений. Важным условием при выборе модельных объектов в данной работе была контрастность следов, оставляемых быстрыми нейтронами в кристаллических решетках этих веществ.
В качестве основного в работе выбран метод дифракции тепловых нейтронов. Основное достоинство этого метода состоит в том, что падающие нейтроны, в силу нейтральности, равномерно освещают образцы больших линейных размеров и должны давать информацию о радиационных повреждениях в объеме массивных сплавов и соединений.
С целью повышения чувствительности и качества нейтронографических исследований структурного состояния облученных веществ, основные эксперименты выполнены на монокристаллических образцах.
Итак, целью работы являлось:
- исследовать первичные процессы взаимодействия быстрых нейтронов с веществом на примере некоторых модельных атомно-упорядоченных сплавов и соединений.
- определить и подробно исследовать эффекты п" - облучения в модельных сплавах и соединениях.
- установить влияние радиационных эффектов на мартенситные превращения некоторых сплавов.
Новизна и практическая ценность работы. Автором получены следующие основные результаты, составляющие научную новизну работы:
1. Определены размеры послекаскадных областей, обусловленных торможением ПВА в относительно тяжелом упорядоченном сплаве, по данным намагниченности и обратной восприимчивости облученного интерметаллида Р/^е. Линейные размеры этих областей оказались почти одинаковы и составили 60А. Полученный факт находится в соответствии с физикой атомных столкновений в каскадах, распространяющихся в тяжелых металлах. В тяжелых металлах из-за коротких, по сравнению с длиной цепочек фокусированных замещений, пробегов ПВА именно фокусоны должны играть наибольшую роль при формировании объема разупорядоченной области. Поэтому размеры каскадной области слабо зависят от энергии ПВА.
1. Линейные размеры послекаскадной области в более легких сплавах получены нами нейтронографическим методом на примере монокристалла никелида титана частично разупорядоченного быстрыми нейтронами. Величина среднего линейного размера этой области в Г/49М51, облученном Ф = Зх10,9см"2 при температуре 340К, составляет 70А.
3. Топологическая структура послекаскадных областей в соединениях, состоящих из элементов с существенно отличающимися порядковыми номерами, определена на примере суперпарамагнитного оксида 2пРе2Оц. Суперпарамагнитное состояние в образце достигалось воздействием флюенса быстрых нейтронов - 1х1019см"2 при Го6л = 80К и 340К.Впервые нами показано, что послекаскадная область в оксидных соединениях не является единой, а состоит из отдельных субкаскадных областей. Выделим основные особенности оксидов переходных металлов, которые обусловили разбиение КАС в процессе торможения ПВА на отдельные субкаскадные области.
Во-первых, объемная плотность тяжелых катионов в оксиде относительно невелика. Именно этим обусловлен большой пробег ПВА в
кристалле и малые передачи энергии ПВА вторично выбитым атомам соответственно.
Во- вторых, в кристаллах данного класса отсутствуют ряды плотной упаковки тяжелых катионов. То есть вклад цепочек фокусированных столкновений катионов в формирование каскадной области (по отношению к ситуации в металлических сплавах) невелик.
4. Изучены эффекты атомного разупорядочения быстрыми нейтронами в интерметаллиде монокристалла никелида титана и поликристаллическом оксиде цинкового моноферрита. Сопоставление полученных нами результатов эксперимента с известными литературными данными, свидетельствует о различной эффективности быстрых нейтронов разупорядочивать атомно-упорядоченные сплавы и соединения.
На примере монокристалла никелида титана нейтронографически показано, что кристаллические решетки исходной и атомно-неупорядоченной фаз в облученном кристалле когерентны.
5. Основные вопросы аморфизации твердых тел быстрыми нейтронами также решены с помощью монокристалла никелида титана. При этом аморфное состояние достигалось в сплаве либо воздействием высокого уровня облучения быстрыми нейтронами при Гсбл = 340К, либо при криогенном облучении относительно невысоким флюенсом.
Впервые установлено, что аморфные структуры облученных твердых тел относятся к классу структур дисторсионного типа (или другими словами типа смещения). Смещения атомов относительно положений в исходной кристаллической решетке обусловлены радиационными дефектами, которые различны в каждом конкретном веществе.
Определены два наиболее общих свойства аморфных структур данного класса: ближний атомный порядок в этих аморфных веществах соответствует ближнему порядку исходных фаз; степень совершенства исходного
монокристалла и облученного кристалла восстановленного отжигом из аморфного состояния одинакова.
6. Обнаружены процессы радиационно- стимулированного старения в интерметаллиде никелида титана. Определены условия гамма-нейтронного облучения, при которых выявляются эффекты данного класса .
7. Влияние структурно-разупорядоченных фаз на МП-я атомно-упорядоченных сплавов изучалось на примере интерметаллида никелида титана. Установлено пороговое значение концентрации структурно-разупорядоченной фазы, в облученном быстрыми нейтронами никелиде титана, выше которого остаточная кубическая фаза не испытывает МП. Эта критическая концентрация не так велика и составляет около 25% как в случае аморфной примесной фазы, так и в случае фазы с атомным беспорядком.
8. Научные положения и выводы, сделанные в диссертации, имеют практическое значение. Полученные сведения о первичных процессах взаимодействия быстрых нейтронов с веществом и о структурном состоянии радиационно-модифицированных модельных материалов можно использовать для интерпретации результатов по влиянию реакторного облучения на структуру и фазовые переходы сталей и соединений, применяемых (или являющихся кандидатными) в атомной промышленности.
В диссертации сформулированы и обоснованы научные положения и выводы, совокупность которых представляет собой новое научное направление в радиационной физике твердого тела - структурное разупорядочение быстрыми нейтронами атомно-упорядоченных конденсированных систем.
Основные положения, выносимые на защиту. 1. Результаты первичных процессов взаимодействия быстрых нейтронов с атомно-упорядоченными сплавами и соединениями: размеры
послекаскадных областей в относительно тяжелом 14^с сплаве и более легком сплаве никелида титана; разбиение КАС на мелкие субкаскады в цинковом моноферрите, как следствие их химического состава -
комбинации легких анионов кислорода и относительно тяжелых катионов (¿-элементов.
2. Аморфизация монокристалла никелида титана быстрыми нейтронами. Дисторсионный тип аморфных структур облученных атомно-упорядоченных сплавов и соединений. Радиационные дефекты - физическая причина позиционного беспорядка в радиационно-модифицированных материалах данного класса.
3. Картина мартенситных превращений (МП) в облученном никелиде титана. Существование критической концентрации структурно-разупорядоченной фазы, выше которой остаточная кубическая фаза в радиационно-модифицированном сплаве не испытывает МП.
Апробация работы. Основные положения диссертационной работы докладывались и обсуждались на:
- Всесоюзных рабочих совещаниях по использованию рассеяния нейтронов в физике твердого тела (Рига, октябрь 1985; Заречный, апрель 1987; Свердловск-Заречный, июнь 1989; Заречный, ноябрь 1991; Заречный, апрель 1993; Зеленогорск-Гаттчина, июнь 1993; Заречный, апрель 1997; Обнинск, сентябрь 1999).
- Международных конференциях по мартенситным превращениям (Швейцария, Лозана, 1995). Интернациональный симпозиум пс материалам с памятью формы, Китай, Пекин, 1994. КУНИКОН-99, Москва, 1999).
- Всесоюзных совещаниях по координации научно-исследовательских работ на ИЯР (Обнинск, октябрь 1976; Свердловск, июнь 1978; Ташкент, сентябрь 1980; Алма-Ата, сентябрь 1982; Томск, июнь 1984; Обнинск, июнь 1988).
- Уральских международных семинарах по радиационной физике метал л 01
и сплавов (1.Снежинск, Россия, 1995; 2. Снежинск, Россия, 1997; 3
Снежинск, Россия, 1999).
Франко-Русском семинаре по влиянию радиации на материалы, Париж.
1997.
- 19-ом симпозиуме по влиянию радиации на материалы, США, Сиэттл,
1998.
Публикации. По теме диссертации опубликовано 28 печатных работ. Список публикаций приведен в конце автореферата.
Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, в которых приведены оригинальные результаты, заключения и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 196 страниц, включая 78 рисунков, 18 таблиц, список цитируемой литературы, содержащий 100 наименований, и список авторских публикаций из 28 наименований.
СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ
Во введении анализируется состояние вопроса по взаимодействию быстрых нейтронов с атомно-упорядоченными конденсированными системами к моменту начала, обосновывается актуальность темы. Сформулирована цель исследований, отражена новизна полученных результатов и их практическая ценность. Формулируются положения, выносимые на защиту.
В первой главе рассмотрена атомная и магнитная структура некоторых сплавов и соединений. Именно эти вещества были подвергнуты в данной работе воздействию быстрых нейтронов.
Отметим здесь, что атомно-упорядоченные конденсированные системы включают в себя широкий набор веществ. Структурное и магнитное состояние
твердых тел данного класса очень многообразно и подробно описано в многочисленных оригинальных работах и монографиях.
В плане изучения радиационных повреждений кристаллов (обусловленных воздействием быстрых нейтронов) вовсе не требуется исследовать большое число, таких веществ. Это обусловлено особенностями динамики атом-атомных столкновений в процессе облучения твердых тел. В самом деле, ЭВМ-эксперименты свидетельствуют, что наибольшее число смещенных атомов образуется в кристалле до тех пор, пока энергии атом-атомных столкновений в каскаде составляют сотни электронвольт [7]. При таких высоких энергиях взаимодействия, радиационное повреждение определяется только атомными весами элементов конкретного соединения^ поскольку сталкивающиеся атомы не чувствуют кристаллическую решетку.
Для получения картины структурных нарушений, создаваемых быстрыми нейтронами в упорядоченных конденсированных системах, достаточно, на наш взгляд, систематического исследования нескольких модельных сплавов и соединений. Важным условием при выборе модельных объектов в данной работе являлась контрастность следов, оставляемых каскадами атом-атомных столкновений, в кристаллических решетках этих веществ.
Конкретно в данной главе описана структура и магнетизм металлических сплавов, относящимся к трем основным группам: изоструктурным сплавам (П^е), сплавам, испытывающим мартенситные превращения (М77, РеМпШ ), стареющим сплавам (ГеОЛОТ). Здесь же ' обсуждается структура антиферромагнитного оксида переходного металла {2пРе204). Только на примере соединения этого класса, состоящего из легких анионов кислорода и относительно тяжелых катионов переходного металла, будет проиллюстрирована в дальнейшем чувствительность локальных
радиационных повреждений к атомному составу конкретного вещества. Этим и
и
обусловлено включение оксидов в общую группу конденсированных систем, рассматриваемых в данной работе.
Основное количество сведений об этих сплавах и соединениях получены в оригинальных работ автора.
В качестве основного в работе выбран метод дифракции тепловых нейтронов. Основное достоинство этого метода состоит в том, что падающие нейтроны, в силу нейтральности, равномерно освещают образцы больших линейных размеров и должны давать информацию о радиационных повреждениях в объеме массивных сплавов и соединений.
С целью повышения чувствительности и качества нейтронографических исследований структурного состояния облученных веществ, основные эксперименты выполнены на монокристаллических образцах.
Приведем ниже краткие сведения о структуре и магнетизме атомно-упорядоченных сплавов и соединений - Р(3Ре, 2пРе20А , 7749 №'5Ь которые рассматриваются нами в качестве модельных.
Атомно-упорядоченный сплав Р13Ре имеет структуру по типу СщАи и представляет собой антиферромагнетик с температурой Нееля 170К [8]. Антиферромагнитная структура этого сплава определяется волновым вектором
А = ( 'Л 'Л 0)2л/а, (1)
что означает удвоение магнитной элеметарной ячейки по двум ребрам исходной простой кубической ячейки.
Полностью разупорядоченный сплав Р(ъРе имеет гранецентрированную кубическую кристаллическую решетку и является ферромагнетиком с температурой Кюри 400К [9].
Таким образом, атомная и магнитная структура сплава РцРе существенно зависит от степени дальнего атомного порядка.
Кристаллическая структура цинкового моноферрита определяется пространственной группой РсИт [10,11].
Антиферромагнитный порядок в 2пРегОц формируется ниже = 9К на октаэдрических узлах шпинели, занятых ионами трехвалентного железа, которое образует в пространстве кристалла четыре гранецентрированных решетки. Магнитная структура 2пРегО^ была определена по данным порошковой нейтронографии в работе [12]. Трансляционная симметрия этой ячейки в кристалле задается волновым вектором
к = (1 0 112)1% /а (2)
Интерметаллид никелида титана, близкий по составу к стехиометрическому - 7>49М<[
относится к классу сплавов, испытывающих мартенситные превращения. Известно, что в сплавах данного класса наблюдаются различные последовательности мартенситных превращений в зависимости от состава и термообработки.
В отожженном сплаве мартенситный переход осуществляется в
последовательности [13]
В2 => Я В19', (3)
где В2 - высокотемпературная кубическая фаза, упорядоченная по типу СлС7, Я - ромбоэдрическая фаза, В19' - моноклинная фаза. При этом структурный переход из кубической в ромбоэдрическую фазу осуществляется при температуре Гд = 265К, а мартенситный переход из К - фазы в 519'- фазу происходит при Мн = 240К.
Во второй главе систематически изложены оригинальные исследования, посвященные каскадам атомных столкновений (КАС), обусловленным торможением первично выбитых быстрыми нейтронами атомов в кристаллической решетке атомно-упорядоченных сплавов и соединений.
Отметим, что всесторонние исследования КАС проводятся в крупнейших атомных центрах мира. Большой вклад в развитие данного раздела физики твердого тела сделан Российскими научными школами под руководством профессоров В.В. Кирсанова, А.Л. Суворова и Ю.В. Трушина [5,14].
Основные параметры послекаскадных областей в данной работе были определены магнитными и нейтронографическими методами. Оказывается, что в ряде случаев, при изучении радиационных повреждений в упорядоченных сплавах и соединениях, эти методы являются весьма эффективными.
Подчеркнем, что послекаскадная область в облученном кристалле обозначается двумя факторами - распределением точечных дефектов и атомными замещениями. При этом компьютерные расчеты свидетельствуют, что атомные замещения наиболее адекватно воспроизводят форму послекаскадной области [15]. Эффекты атомных замещений проявляются в облученных быстрыми нейтронами упорядоченных сплавах и соединениях в виде атомного разупорядочения, которое и обуславливает, в ряде случаев, сильный контраст послекаскадной области в кристалле. Именно в этом плане атомно-упорядоченные сплавы и соединения переходных металлов - 77М', РцРе ,2пРе20А, наиболее подробно обсуждаемые в данной главе, рассматриваются нами в качестве модельных.
Выделим наиболее важные результаты, содержащиеся во второй главе.
Никелид титана в нормальных условиях имеет простую кубическую структуру - В2, упорядоченную по типу СхС1 [16].
Определение размера каскадной области в облученном быстрыми нейтронами монокристалле никелиде титана проводилось нами посредством прямого измерения средней степени дальнего атомного порядка сплава методом дифракции тепловых нейтронов. Флюенс облучения монокристалла при температуре 340К состовлял Ф = 6х1019см"2. В таких условиях облучения разупорядоченные микрообласти хорошо выделены в пространстве кристаллической решетки, поскольку перекрытие послекаскадных областей относительно невелико.
Количественный фазовый состав облученного никелида титана удобно нейтронографически определять по величинам интенсивностей сверхструктурного (210) и структурного (200) рефлексов до и после
облучения. Чувствительность данного эксперимента очень высока, поскольку ядерные амплитуды рассеяния тепловых нейтронов имеют разные знаки. На рис.1 сплошными линиями изображены нормированные на единицу величины этих рефлексов на нейтронограмме исходного кристалла. Пунктирной линией показаны данные для облученного образца. В таком представлении экспериментальных интенсивностей (4к|), формулы для определения структурных параметров никелида титана имеют очень простой вид: с= 1 -/200(Ф); у=1 -с-/210(ф); 8* = [/210(Ф)/1-с]'/), (4)
где с и V — объемные доли аморфной и неупорядоченной фаз; Б* = 5ф/8исх - относительная степень дальнего порядка кристаллической фазы. Подставляя в (4) данные эксперимента, отмеченные на рис.1 прерывистой линией, получим величины параметров с, V, Б*. Они равны соответственно следующим значениям: 0,1; 0,4; 0,67.
Итак, из представленного эксперимента следует, что воздействие на никелид титана относительно небольшого флюенса быстрых нейтронов (перекрытие КАС невелико) обуславливает в основном разупорядочение кристаллической ¿?2-фазы. Если теперь предположить, что ПВА создает в кристалле только одну послекаскадную микрообласть (субкаскады отсутствуют), то ее размер можно определить из простого соотношения
(5)
где V — средний объем послекаскадной микрообласти, Мша = 3-1017 см"3 — число первично выбитых атомов. Полагая послекаскадную микрообласть сферической, получим , что ее диаметр составляет ~ 70А.
В некоторых материалах, при воздействии малыми флюенсами быстрых нейтронов, когда перекрытием разупорядоченных КАС послекаскадных областей можно пренебречь, реализуется суперпарамагнитное состояние. Это состояние точно описывается известными уравнениями
1,0
0,5 г
0,0.
(200)
(210)
65 70
29,град.
Рис.1. Относительные интенсивности структурного (200) и сверхструктурного (210) рефлексов на нейтронограммах монокристалла Г/'^У/я до (—) и после (—) облучения флюенсом быстрых нейтронов 6- 10|9см"2 при температуре 340К. Темпер, измерений
зоок.
Н, 4я"'10'а м"'
Рис.2. Полевые зависимости намагниченности сплава Р^е при температуре 210К: Д - до облучения; о - после облучения флюенсом быстрых нейтронов Ф= 1,3 ■ 1018см'2.
классической физики. Именно поэтому подобные эксперименты по исследованию послекаскадных областей в облученных материалах необходимо рассматривать, на наш взгляд, в качестве прямых.
Суперпарамагнетик представляет собой парамагнитную матрицу, в которой существуют изолированные области со спонтанным магнитным моментом. Величина М - магнитного момента отдельного кластера в суперпарамагнетике, очень большая, поскольку может достигать нескольких сотен магнетонов Бора. Именно гигантская величина М кластера, индуцированного КАС, и обеспечивает резкий контраст послекаскадной области в кристаллах данного класса. Выпишем здесь основные формулы.
В соответствии с [17] и с учетом намагниченности парамагнитной, матрицы, уравнение магнитного состояния суперпарамагнетика при Т > имеет вид
./(//)= /к+/м, (6)
где
/к = /„х Ь(а,р), (7)
= с1юа(Т) - намагниченность насыщения суперпарамагнетика при температуре Т, с = п V - объемная доля кластеров в 1см , п = \rndv -количество кластеров в еденице объема, V = \ У/(У)с1У / /ДУ)йУ - средний объем кластера, /(У) - функция распределения кластеров по объему, /ш -удельная намагниченность кластера при ОК; Ь(а,Р) - модифицированная функция Ланжевена [17], а = У1,„аН/кТ, /? = К, V 1кТ (к - постоянная Больцмана, Я - внешнее магнитное поле, А"; - константа магнитной анизотропии); /,, = (1-с)/эт - намагниченность парамагнитной матрицы, /эт -намагниченность эталонного (необлученного) образца.
Разберем , в качестве примера экспериментальную ситуацию в сплаве Р13Ге. Антиферромагнитный Р/з^е сплав выше 110К находится в парамагнитном состоянии. Под воздействием быстрых нейтронов в сплаве
индуцируется суперпарамагнитное состояние. Температура Кюри ферромагнитного кластера Тс - 400К.
На рис.2 показаны изотермы намагниченности при 210К сплава,
измеренные до и после облучения флюенсом быстрых нейтронов 1,3 ■ 1018см~2. Как видно на рисунке, для необлученного образца наблюдается линейный ход намагниченности. Облученный же образец, во-первых, имеет большую намагниченность и, во-вторых, зависимость ДЯ) на начальном участке кривой нелинейна. Это свидетельствует о существовании в облученном сплаве областей со спонтанным магнитным моментом. Отсутствие гистерезиса намагниченности указывает на то, что эти области не являются как многодоменными, так и статическими однодоменными, а представляют собой суперпарамагнитные частицы. Таким образом, наблюдаемая намагниченность облученного сплава складывается из намагниченности кластеров /к и парамагнитной матрицы /м.
Численное решение системы уравнений (6), записанных для трех различных значений Н, позволяет определить параметры п, V, (3, которые приведены в табл.1. Расчет Ь выполнялся нами в по формуле (7), с
учетом одноосной анизотропии в пределах объема кластера.
Из таблицы видно, что полученные нами значения п и Уср отличаются от данных [18]. Действительно средний объем частицы в нашей модели возрос примерно вдвое и соответствует теперь среднему линейному размеру 60А. Количество областей в 1 см3, по сравнению с данными [18], уменьшилось в четыре раза и приближенно совпадает, как видно из табл.1, с числом первично выбитых атомов платины.
При расчете Ь (а,р) мы полагали, что разупорядоченные микрообласти имеют примерно одинаковые размеры -/ (V) = 6 (V- V) , где б (К- V) -дельта-функция. Этот результат находится в полном соответствии с физикой атомных столкновений в каскадах, распространяющихся в тяжелых металлов
[4].
Таблица 1. Параметры разупорядоченных областей в Я^зГе, облученном _ быстрыми нейтронами, Ф = 1,3 ■ 1018 см ~2._,
Лит. Р ПО20, и-1017, Число Число /(Ю с
Источик см3 см'3 ПВА, Класт.
10"'7см"3 Па ПВА
[18] 0 4,6 8 3 2,5 ~сп.дел 0,037
Наши 2 8,8 2 3 0,7 5(Т- V) 0,018
результ.
В самом деле, при облучении реакторными нейтронами тяжелых металлов, из-за коротких, по сравнению с длиной цепочек фокусированных замещений, пробегов ПВА, именно фокусоны должны играть наибольшую роль при формировании разупорядоченной области [4]. А значит, в данном случае, размеры каскадной области слабо зависят от энергии ПВА. Таким образом, учет выводов теории [17] и вклада намагниченности парамагнитной матрицы при анализе экспериментальных данных приводит параметры КАС в Р^е в соответствие с современными представлениями радиационной физики сплавов.
Как уже говорилось выше, в качестве модельного объекта нами был выбран также цинковый моноферрит. Этот выбор был обусловлен подходящим в плане поставленной задачи структурным и магнитным состоянием феррита.
В основном магнитном состоянии исходный оксид 1пРе204 имеет структуру шпинели и представляет собой антиферромагнетик с точкой Нееля 10К. Воздействие быстрых нейтронов (Ф=1020см ~2) переводит оксид в ферримагнитное состояние с высокой температурой Кюри - Тс = 625К. Такое существенное изменение магнитного состояния модифицированного феррита обусловлено изменением катионного распределения. По данным дифракции тепловых нейтронов в облученном быстрыми нейтронами оксиде имеет место неупорядоченное расположение магнитоактивных катионов железа по окта- и
тетраэдрическим позициям во всем объеме кристаллической структуры шпинели.
Совершенно очевидно, что для достижения суперпарамагнитного состояния в оксиде необходимы флюенсы воздействия быстрых нейтронов существенно < 1020см~\ Эксперименты, выполненные в диапазоне низких уровней облучения, позволили определить оптимальный Ф= 10 |9см ~2. При таком флюенсе перекрытие каскадных областей в кристалле является незначительным. А с другой стороны, величина концентрации неупорядоченной фазы в модифицированном соединении вполне обеспечивает хорошую точность эксперимента. Облучение образцов проводилось при температурах 340К и 80К.
Полевые зависимости
намагниченностей исходного (+) и модифицированного (• -Гобл=340К, о - 7"обл=80К) оксида, измеренные при 78К, показаны на рис.3. Увеличение намагниченности после облучения и нелинейный ход ее от величины магнитного поля позволяют утверждать, что в
модифицированном образце образуются области со спонтанным реализуется суперпарамагнитное состояние. Как видно на рисунке, намагниченность облученного оксида при 80К имеет более высокую величину. Температура блокировки по нашим оценкам не превышает 20К. Для определения функции / (И) удобно воспользоваться результатами измерений температурной зависимости обратной магнитной восприимчивости оксида. Эти данные представлены на
0 2 4 6 8 10 12 14 16 18
Н, 4я10 6ам "'
Рис.3.
магнитным моментом, то есть
100 200 300 400 500
т,к
Рис.4.
рис.4. Как видно из рисунка, температурный ход обратной восприимчивости в исходном образце (+)
носит линейный характер. После облучения зависимость х' существен нелинейна ( • - Гобл=340К, о- Гобл=80К) причем кривые имеют две характерные особенности.
Обычно в суперпарамагнетиках имеет место только одна аномалия х' (7). Она соответствует температуре Кюри ферромагнитного кластера. Наличие
»
двух особенностей на температурном ходе свидетельствует о существовании в радиационно-модифицированном оксиде двух типов магнитных областей с различными температурами Кюри. При этом кластеры с низкой Тс должны иметь очень малый размер, поскольку только в этом случае температура Кюри кластера зависит от его размера. Понижение Тс при уменьшении размера кластера происходит в связи с возрастанием в кластере удельного числа магнитоактивных атомов находящихся на поверхности, стабильность которых в два раза ниже стабильности атомов расположенных в объеме частицы. В связи с тем, что особенности на рис.4 отчетливо обозначены, следует заключить, что в облученном феррите образуется две большие группы кластеров, при этом внутри каждой группы размеры магнитных областей отличаются не существенно. В этом случае функцию распределения кластеров
по объемам можно записать в следующем виде НУ) = «,-5<Г-К,) + пг5 (К-К2),
где: «1 и и 2 - число кластеров в группах 1 и 2; 5(Т-К|) и 5 (К-К2) -дельта функции ; К, и К2 объемы кластеров в группах 1 и 2. Объемная доля кластеров в 1см3 для ансамбля (8) будет иметь вид
Гобл) = «. И. + П2У2. (9)
Запишем теперь выражения для намагниченности как функции - Т, - Н и статической восприимчивости радиационно-модифицированного 1пРе204 с учетом распределения (8). Примем во внимание также вклад парамагнитной матрицы в общую намагниченность. Подставляя (8) и (9) в (6), получим: J{H) = /„,-£, (а,) + /„2-Ь(а2) + /м , (10)
где 1x1 = П\ /50 а: , /ю2 = «2^2 ^о °2 ; - спонтанная намагниченность кластера при 0К, ах = 2сг1Ь(Т) - сга (7) (¡ = 1,2); сг1Ь(Т) и сх, а(Г) - приведенные намагниченности а- и 6-подрешеток шпинели (в работе [А5] показано, что приведенные намагниченности не зависят от размера частицы); С| и а 2 аргументы функции Ланжевена для малых и больших частиц соответственно; /м = [1 - с (Го6л)]7эт - намагниченность парамагнитной матрицы, с (Го6л)-объемная доля кластеров в образце, /эт -намагниченность исходного образца.
Х= XI + Ъ + Хм, (II)
где: XI = «1^12До£712/3/сГ; = п2У212,аа2/ЗкТ; Хм = [1-с(7обл)]Ьт - магнитная восприимчивость парамагнитной матрицы, у_эт - магнитная восприимчивость исходного образца.
Величины параметров пх, п2, Уи У2 для двух температур облучения были получены путем численного решения четырех уравнений типа (10), записанных для двух различных величин Г и Я соответственно. Результаты расчета представлены в таблице 2. В шестом и седьмом столбцах таблицы указаны линейные размеры суперпарамагнитных кластеров, рассчитанные в приближении сферической формы этих частиц. В последнем столбце приведены объемные доли кластеров в образцах.
Таблица 2. Параметры суперпарамагнитных кластеров в радиационно-модифицированном цинковом феррите.
т - 1 ООЛ ' У,, л.хШ-'9 л;х10"19 2Я\, 2К2, с
к 10-20см3 10"2°см3 А А
340 0,093 2,312 22,629 0,085 12,1 35,4 0,23
80 0,121 3,016 25,486 0,098 13,2 38,6 0,33
Из таблицы видно, что независимо от температуры облучения сохраняется постоянным соотношение между концентрацией малых и больших кластеров (п ,/ п 2). На каждый большой кластер приходится около 260 малых кластеров. Постоянным сохраняется также и соотношение их объемов (У2 / К,). Объем больших кластеров примерно в 25 раз больше объема малых частиц. Однако температура облучения влияет на размеры кластеров. Так после криогенного облучения цинкового феррита размеры как больших, так и малых кластеров больше, чем в случае высокотемпературного облучения.
Поскольку суперпарамагнетизм, возникающий в цинковом феррите, явился результатом воздействия быстрых нейтронов, то необходимо прежде всего сопоставить его основные параметры со схемой радиационных повреждений твердых тел.
В первой части второй главы подробно обсуждались физические процессы торможения ПВА в кристаллах. При этом отмечалось, что пробеги ПВА существенно зависят от своего порядкового номера и от порядкового номера элемента мишени. Специально разобраны различные варианты пробегов ПВА в цинковом моноферрите. Было показано, что легкие ПВА кислорода теряют свою большую энергию {Е\= 250кэВ) в результате процессов так называемого "электронного торможения", то есть за счет неупругого взаимодействия с электронной подсистемой кристалла. Напротив, относительно тяжелые ПВА железа и цинка тратят свою энергию (£|=60кэВ), главным образом, в процессе упругих столкновений с ионами оксидного
соединения, в результате которых и образуются в кристалле шпинели послекаскадные области.
В табл.2 сопоставлены количества больших и малых суперпарамагнитных кластеров со средним числом тяжелых ПВА в образце 2пГе204 для выбранного нами флюенса облучения быстрыми нейтронами. Из таблицы следует наиболее важный вывод относительно структуры каскадной области в оксидном соединении. Каскадная область в кристаллах данного класса, сформированная полным пробегом ПВА, состоит из большого числа отдельных субкаскадных областей. А именно, она содержит около 300 областей малого размера и только одну область большого размера. Для того чтобы соблюсти условие независимости магнитных частиц в парамагнитной матрице небходимо считать полный пробеч ПВА не менее 500 - 600А. Схематично послекаскадная область
Рис.5. Схема послекаскадной области в цинковом моноферрите.
в оксиде показана на рис.5. На рисунке отражены два основных положения, вытекающие из эксперимента. Это то, что ПВА пробегает в кристалле довольно большое расстояние и создает в конце пробега создает
разупорядоченную область большого размера, а области малого размера формируются вторично выбитыми атомами. Оба этих фактора являются, на наш взгляд, следствием относительно небольшой объемной плотности ионов железа и цинка в кристаллической решетке оксида. В самом деле, именно в этом случае наиболее вероятны малые передачи энергии (из-за больших прицельных параметров [4]) при столкновении ПВА и ВВА.
В третьей главе рассматривается ряд фундаментальных вопросов, относящихся к наиболее предсказуемому эффекту облучения быстрыми нейтронами упорядоченных сплавов и соединений - их атомному разупорядочению. В самом деле, поскольку в КАС активно идут процессы атомных замещений [4], то логично ожидать, что при относительно невысокой температуре облучения в послекаскадной области кристаллической решетки упорядоченного сплава может фиксироваться атомный (химический) беспорядок. Высказанное здесь предположение уже давно получило блестящее экспериментальное подтверждение. В настоящее время известно достаточно много примеров сплавов и соединений, разупорядоченных воздействием быстрых нейтронов [19].
С точки зрения физики неупорядоченных конденсированных систем наибольший интерес представляют собой вещества, химический беспорядок в которых невозможно получить другими известными методами. В этом плане быстрые нейтроны можно рассматривать как инструмент получения уникальной информации о фундаментальных свойствах разупорядоченных сплавов и соединений переходных металлов.
Поскольку сам эффект радиационного разупорядочения и его возможные приложения в физике твердого тела хорошо освещены в отечественной и зарубежной литературе, основное внимание в этом разделе уделюется оригинальным результатам, относящимся к важным деталям структурного состояния послекаскадной микрообласти.
Подавляющее количество экспериментов по исследованию нейтронного разупорядочения сплавов и соединений выполнялось на атомных реакторах при температуре облучения -350К. Образование разупорядоченной фазы при такой, достаточно высокой, температуре свидетельствует о хорошей стабильности этого неравновесного кристаллического состояния. Существуют, тем не менее, классы веществ, которые не удается полностью разупорядочить быстрыми нейтронами при этой температуре облучения. Некоторое представление об эффективности разупорядочения быстрыми нейтронами можно составить из результатов представленных в таблице 3.
В таблице 3 указаны величины степени дальнего атомного порядка сплавов и соединений облученных при 340К одинаковым флюенсом быстрых нейтронов Ф ~ 2хЮ20см"2. Как видно из таблицы, никелид титана и цинковый моноферрит полностью разупорядочиваются быстрыми нейтронами, степень дальнего порядка облученного никелида марганца составляет только 0,5, низкая эффективность радиационного разупорядочения наблюдается и в интерметаллиде
Таблица 3. Степень дальнего порядка (Б) сплавов и соединений, облученных быстрыми нейтронами при 340К. Ф = 2 • Ю20см"2.
Вещество тп 1пГе204 тмп [20] У3 [21]
Б 0 0 0,5 0,7
Отметим более подробно экспериментальную ситуацию в облученном небольшим флюенсом быстрых нейтронов интерметаллиде №Т1. Никелид титана в нормальных условиях имеет кубическую структуру, упорядоченную по типу С$С1. Внимание к этому вопросу обусловлено тем, что в качестве объекта исследования использовался монокристаллический образец. Эксперименты, поставленные на монокристалле никелида титана, позволяют, как мы убедимся далее, показать когерентность кристаллических решеток
упорядоченной и неупорядоченной фаз в радиационно-модифицированном сплаве.
В ннкелиде титана под воздействием быстрых нейтронов имеют место два типа радиационных повреждений, охватывающих весь объем послекаскадной области. Это возникновение в кристалле аморфных областей и областей с неупорядоченным расположением по узлам кубической решетки атомов никеля и титана. При этом эффекты разупорядочения преимущественно имеют место в никелиде титана облученном малыми флюенсами при 340К. Аморфизация сплава наблюдается после воздействия больших флюенсов быстрых нейтронов при этой же температуре облучения или при температуре облучения 80К. Сейчас для нас представляет интерес нейтронное разупорядочение сплава.
В этой связи обратимся еще раз к дифракционной картине никелида титана облученного при 340К флюенсом быстрых нейтронов 6х10|9см ~2. На рис.1 прерывистой линией представлены интенсивности сверхструктурного рефлекса (210) и структурного рефлекса (200). Сплошными линиями показаны эти же рефлексы после изохронного отжига образца при 800К. Выделим важный результат, который следует из нейтронограммы монокристалла облученного никелида титана, рис.1. На этом рисунке видно, что нейтронное разупорядочение существенно понижает интенсивность сверхструктурного отражения и не влияет на величину структурного рефлекса (небольшое уменьшение интенсивности структурного максимума обусловлено образованием в сплаве ~ 10% аморфной фазы). Сохранение величины интенсивности структурного рефлекса в процессе разупорядочения монокристалла никелида титана быстрыми нейтронами однозначно указывает, что кристаллические решетки исходной и неупорядоченной фаз в облученном образце когерентны.
Представляет интерес вопрос, связанный с температурной стабильностью химического беспорядка атомов в сплавах и соединениях облученных
быстрыми нейтронами. В качестве примеров рассмотрим вещества - 2пРе2Оц, ЫШ, которые эффективно разупорядочиваются быстрыми нейтронами.
Исследование температурной стабильности неравновесного структурного состояния цинкового феррита проводилось магнитными методами, методом дифракции тепловых нейтронов и методом измерения запасенной энергии облученного образца. В этой части работы корректно обозначены высокотемпературные стадии отжига. Показано, что стадия отжига При 800-900,К соответствует восстановлению равновесного катионного распределения.
Сопоставлены также результаты по температурной стабильности катионного разупорядочения в ферритах с экспериментальной ситуацией в никелиде титана. Отмечается, например, что равновесное значение 5 в облученном никелиде титана достигается при ГОТЖ=800К, то есть при более низкой, относительно случая ферритов, температуре. Однако при комнатной температуре химический беспорядок атомов существует в радиационно-модифицированном никелиде титана сколь угодно долго.
Таким образом, можно еще раз заключить, что быстрые нейтроны являются уникальным инструментом, с помощью которого можно дозированно изменять долю неупорядоченной фазы в сплаве или соединении. При этом структурное состояние модифицированного твердого тела получается устойчивым в широком температурном интервале. Физические свойства веществ данного класса также являются уникальными, поскольку их не возможно получить ни какими другими известными методами.
В четвертой главе обсуждается проблема аморфизации атомно-упорядоченных конденсированных систем. Оказывается существуют вещества, которые под воздействием быстрых нейтронов не только химически разупорядочиваются, но и теряют трансляционную симметрию. Такие вещества принято называть аморфными.
Для успешного решения этой проблемы необходимо было, прежде всего, подобрать подходящий объект исследования. В качестве модельного вещества нами был выбран монокристалл упорядоченного бинарного сплава с простой кубической решеткой - Т149Ы15[. Исследования структурного состояния облученного никелида титана проводились методами дифракции тепловых нейтронов и рентгеновских лучей, а информация о точечных дефектах была получена на основании результатов измерения электросопротивления.
Обратимся вначале к дифракционным картинам аморфного никелида титана. На рис.6 показаны наиболее информативные участки картин рентгеновской и нейтронной дифракции радиационно-модифицированного монокристалла никелида титана (7,о6л=340К, Ф = 2,5хЮ20см"2 ). Как видно,, дифрактограммы облученного никелида титана различны. При этом наиболее существенное различие состоит в том, что на нейтронограмме присутствует дополнительный (сверхструктурный) диффузный максимум в положении к ~
2А-'.
Логично предположить по аналогии с ситуацией в упорядоченных сплавах, что интенсивность сверхструктурного диффузного максимума на рис.66 пропорциональна квадрату
разности атомных факторов рассеяния никеля и титана -
(/х, - /г, )2. В этом случае рентгеновские картины аморфного сплава не фиксируют сверхструктурный максимум, поскольку амплитуды рассеяния атомов никеля и титана довольно близки. Другими словами чувствительность
К=4л8т©/Я., А"1
Рис.6.
рентгенографического метода недостаточна для выявления ближнего химического порядка в аморфных сплавах. Напротив нейтронографически химические корреляции атомов в сплавах на основе никелида титана хорошо выявляются, поскольку контраст ядерных амплитуд рассеяния тепловых
12 см). В этом состоит одно из достоинств выбранного нами объекта исследования.
Обсудим теперь более детально аморфную структуру, возникающую в никелиде титана после воздействия быстрых нейтронов. Выделим, на наш взгляд, наиболее характерную особенность никелида титана, аморфизованного быстрыми нейтронами. Она состоит в том, что отжиг облученного сплава восстанавливает не только исходную кристаллическую структуру, но и степень совершенства монокристаллического образца. Это видно на рис. 7, на котором представлены интенсивности структурных брэгговских рефлексов (110) и (220) на нейтронограммах исходного (-о-) и отожженного (- + -) после воздействия быстрых нейтронов никелида титана.
нейтронов никелем и титаном очень велик (/¡*= 1,03 х 10" см, = - 0,34 х 10"
12
300000
Отмеченный факт является принципиальным поскольку означает, что ближний позиционный порядок аморфной фазы имеет прямое отношение к В2 -кристаллической фазе (КФ). Другими словами структурный переход в аморфную фазу (АФ) осуществляется под воздействием
(ЦО)
к
ё200000
0
1 ш
я
н х
1 100000
о
(220) «А»
Рис.7
быстрых нейтронов по прямой схеме КФ => АФ,
а не в последовательности
КФ => ЖФ => АФ, (13)
как в случае закалки из жидкой фазы (ЖФ).
Подтвердим важное следствие (12) другими независимыми экспериментами. На рис. 8 приведены рентгенограммы никелида титана в интервале 2,3 < к < 6.
к, А"1
Напомним, что ренгеновские картины рассеяния фиксируют только позиционный беспорядок атомов, поскольку амплитуды рассеяния атомов никеля и титана близки.. Верхняя картина рассеяния на этом рисунке-1 относится к
монокристаллическому образцу
Т149№51,
Рис.8 аморфизованному быстрыми нейтронами, нижняя-
2 к аморфизованному закалкой из расплава "П5о'№25Си25. Отметим, на наш взгляд, основное отличие рентгенограмм аморфных материалов, полученных различными методами. Оно состоит в том, что на верхней рентгенограмме заметно подавлена интенсивность второго диффузного максимума (к=5А"'). Это составляет еще одну особенность дифракционной картины аморфного никелида титана, полученного воздействием быстрых нейтронов.
Обратимся в этой связи к функциям радиального распределения атомов в этих материалах. На рис.9 представлены приведенные парные функции радиального распределения атомов, рассчитанные на основании дифракционных измерений, рис.8. Из сравнения кривых видно, что в облученном никелиде титана (сплошная крирвая на рисунке) модуляции атомной плотности выражены значительно слабее и, кроме того, отсутствует, типичное для закаленных из
расплава аморфных
материалов(пунктир на рисунке), расщепление второго максимума. Это свидетельствует о более компактном позиционном ближнем порядке в облученном никелиде титана, или другими словами размещение атомов в радиационно-модифицированном сплаве является более однородным.
В свете развитых выше
Рис.9
представлений о структуре аморфных сплавов, становится важным анализ
формы диффузного максимума на
7 8 9 10
15000
ё
% 10000 и
я
н х К
5000
к = 47т8т0/А,, А"
неитронограмме в окрестности к = 2А'1, который, как уже отмечалось выше, свидетельствует о химических корреляциях атомов никеля и титана в радиационно-модифицированном никелиде титана.
На рис.10 в большом масштабе показаны интенсивности диффузных максимумов около к = 2А"'. Кружками на рисунке представлена картина рассеяния сплава облученного
Рис.10 быстрыми нейтронами,
а треугольниками - закаленного из расплава. Как видно на рисунке,
полуширины сверхструктурных максимумов существенно отличаются.
Полуширина максимума, обозначенного кружками, составляет 0,5а1, а указанного треугольниками равна 0,75А"'. При этом подчеркнем, что полуширины структурных максимумов, к = ЗА"1, на рентгенограммах этих сплавов одинаковы, рис.7. Большая разница в ширинах сверхструктурных максимумов на нейтронограммах обсуждаемых аморфных сплавов обусловлена, на наш взгляд, разным типом их позиционного ближнего порядка.
В самом деле, в случае ближнего порядка по типу 62, сверхструктурный максимум, свидетельствующий о химических корреляциях атомов в аморфном сплаве, должен быть расположен на нейтронограмме в окрестности брэгговского рефлекса (100) В2 фазы, положение которого обозначено на рис. 9 пунктирной стрелкой.
В случае ПСУ атомов (закаленный сплав), химические корреляции в аморфном сплаве должны проявляться на нейтронограмме в виде сверхструктурных диффузных максимумов, сосредоточенных около положения сверхструктурных рефлексов плотноупакованных решеток (100) и (110) ГЦК-фазы или (001) и (010) /77У-фазы, положения которых на рис. 9 указаны сплошыми стрелками. Итак, на картине нейтронного рассеяния аморфного сплава, полученного закалкой из расплава, сверхструктурный диффузный максимум представляет, по нашему мнению, суперпозицию двух раздельных максимумов, то есть является составным. Необходимо, при этом, иметь в виду го обстоятельство, что полуширины отдельных диффузных максимумов на дифракционных картинах аморфных материалов не должны превышать Дк = 1 /Я ~ 0,5А"', поскольку корреляционный радиус - Я в аморфных веществах не чожет быть меньше межатомного расстояния ^2А. Поэтому, только в случае 1аложения нескольких максимумов, суммарная полуширина диффузного эефлекса может быть существенно больше 0,5а'1 •
Таким образом, модельные представления о протяженности в обратном тространстве диффузного максимума, информирующего о химических
33
корреляциях, адекватны с типом аморфизации никелида титана быстрыми нейтронами.
В таблице 4 приведены основные экспериментальные факты, характеризующие различные типы аморфного состояния никелида титана.
Таблица 4. Характеристика структурного состояния никелида титана.
Метод аморфизац ии Структурное состояние никелида титана
Исходное Аморфное После отжига
Тип ближнего позиционно го порядка Тип ближнего химическог о порядка
Облучение Монокрист. ОЦК ас/ Монокрист.
Закалка Жидкость ПСУ ПСУ пар тп Поликрист.
Приведенные выше экспериментальные факты свидетельствуют о том, что радиационно-модифицированный никелид титана следует относить к классу аморфных веществ дисторсионного типа. При этом искажения в аморфном веществе обусловлены радиационными дефектами. По нашим оценкам, амплитуды атомных смещений являются относительно небольшими и состовляют около 0,2А. Эти смещения, с одной стороны, достаточно велики, чтобы нарушить трансляционную симметрию кристалла, а, с другой стороны, не столь значительны и обеспечивают сохранение "памяти" атомов никеля и титана к своим позициям в исходном кристалле.
Представлятся интересным определить радиационные дефекты, которые формируют и стабилизируют аморфную структуру никелида титана. Обратимся в этой связи к результатам изохронного отжига никелида титана облученного при температуре жидкого азота (Го&л=80К, Ф = 1,5х1019см"2). При изохронном отжиге измерялись следующие величины: объемная доля
кристаллической фазы, степень дальнего атомного порядка этой фазы и изменение концентрации точечных дефектов.
Нейтронографические данные показали, что восстановление степени порядка и объемной доли кристаллической фазы начинается при одинаковой температуре - 7"0ТЖ=375К. Эти результаты и данные высокотемпературного облучения свидетельствуют о том, что одного только атомного разупорядочения никелида титана недостаточно для его аморфизации, хотя, по-видимому, это условие является необходимым. Необходимость атомного разупорядочения для аморфизации никелида титана, возможно сязана с тем, что при одной и той же температуре облучения в химически неупорядоченном сплаве может быть достигнута более высокая концентрация точечных дефектов, чем в упорядоченном сплаве.
Из результатов измерений электросопротивления облученного никелида титана следует, что эффект аморфизации имеет место только в том случае, когда концентрация точечных дефектов в области КАС достигает некоторого критического значения.
Представим эксперимент, который качественно, на наш взгляд, свидетельствует, во-первых, об относительно высокой концентрации вакансий и, во-вторых, о неоднородном распределении плотности вакансий в объеме образца радиационно-модифицированного никелида титана (7,обл=340К, Ф = 1,8хЮ20см"2 ) при комнатной температуре. Речь пойдет об эффекте малоуглового рассеяния тепловых нейтронов в никелиде титана, аморфизованном быстрыми нейтронами. Эти измерения были проведены на установке малоуглового рассеяния нейтронов. Средняя длина волны падающих на образец нейтронов составляла 4,78А.
4000
I
50 100 150 200 2®, мин.
Картина малоуглового рассеяния представлена на рис. 1 ]. Треугольниками на рисунке показан эффект рассеяния в облученном никелиде титана, а кружки и квадраты отвечают на рисунке инструментальному фону. К сожалению, нам пока не удалось извлечь из проделанного эксперимента количественную информацию. Однако отметим
Рис.11
здесь важное качественное заключение. Наличие эффекта в экспериментах данного класса не может быть связано с микроскопическими деталями структурного состояния аморфного никелида титана. Обнаруженный эффект малоуглового рассеяния нейтронов будет наблюдаться только в случае существования в облученном сплаве крупных флуктуаций рассеивающей плотности. Необходимый контраст атомной плотности, в разбираемом нами случае, может быть достигнут путем предположения существования в объеме поврежденной КАС областей с высокой концентрацией вакансий.
Становится понятной теперь макроскопическая обратимость степени совершенства монокристалла после отжига аморфного никелида титана. В самом деле, образование дефектов замещений, как было показано в главе 3, не приводит к потери когерентности кристалла, а вакансии не приводят к существенным смещениям атомов никеля и титана.
Итак, в главе 4 довольно подробно разобран пример аморфизации монокристалла никелида титана быстрыми нейтронами.
Логично считать, что предлогаемая здесь модель не может быть во всех деталях перенесена на другие вещества способные аморфизоваться быстрыми нейтронами. Однако то, что аморфные вещества, полученные воздействием быстрых нейтронов, все относятся к одному классу веществ дисторсионного типа должно являтся, на наш взгляд, универсальным свойством.
В пятой главе рассмотрены вопросы, связанные со структурным состоянием термически стареющих сплавов и соединений после реакторного облучения. Конкретно обсуждалась экспериментальная ситуация в материалах:, никелид титана, хромоникельтитановые аустенитные сплавы, гидрид циркония. Полученные нами результаты свидетельствуют о том, что их структурное состояние изменяется не только под воздействием быстрых нейтронов, но и жесткого гамма излучения.
Нейтронографическое исследование структурного состояния монокристалла никелида титана облученного относительно малым уровнем быстрых нейтронов ( Ф = 2,9 х кГсм"2, = 8,8 х Ю10рад, Го6л = 340К) выявило эффект радиационного стимулированного старения интерметаллида. В результате радиационного старения никелида титана имело место выделение в исходной 52-фазе микрообластей обогащенных (по отношению к эквиатомному составу) атомами никеля. Усиление диффузии в кристалле никелида титана связано с избыточной концентрацией точечных дефектов в процессе облучения.
Нейтронографически исследовано структурное состояние
хромоникельтитановых аустенитных сплавов после воздействия мощных потоков быстрых нейтронов и жесткого гамма излучения при температуре 480°С. Обнаружен процесс радиационно-стимулированного распада аустенитного твердого раствора с выделением у ' (N1^) — фазы в нержавеющей стали Х16Н15МЗТ1.
По всей видимости особенности структурного состояния этой стати в радиационном поле и являются сдерживающим фактором ее распухания в
области больших флюенсов облучения. Малый эффект распухания может найти широкое практическое применение стали Х16Н15МЗТ1 в атомной промышленности.
Практическое значение имеют также результаты по радиационной стойкости системы гидрид циркония - покрытие. Методом некогерентного рассеяния тепловых нейтронов исследовано содержание водорода в этой системе после длительного облучения при 400°С в реакторе на быстрых нейтронах БН-600. Показано, что в этих экстремальных условиях водород в данной системе сохраняется. Стабильность системы, несмотря на высокую подвижность водорода в кристаллической решетке металла (стимулированную температурой и гамма-нейтронным излучением), обеспечивается фосфидно-оксидным покрытием.
В шестой главе изучалось влияние радиационных эффектов на мартенситные превращения никелида титана.
Установлено пороговое значение концентрации структурно-разупорядоченных фаз , в облученном быстрыми нейтронами никелиде титана, выше которого остаточная кубическая фаза не испытывает МП. Эта критическая концентрация не так велика и составляет около 25% как в случае аморфной примесной фазы, так и в случае фазы с атомным беспорядком.
Изучена картина МП в никелиде титана после воздействия флюенса облучения -Ф = 2,9х1019см"2, отвечающего почти пороговому уровню фазы с атомным беспорядком. В этом случае картина МП остаточной В2-фазы определялась тремя факторами: близостью к пороговой концентрации; однородными и неоднородными упругими искажениями со стороны областей неупорядоченной фазы с большим удельным объемом; эффектом у-стимулированного старения. Обнаружено, что МП в этом случае проходят вяло и осуществляются в широком диапазоне температур.
В заключении сформулированы основные результаты диссертационной работы.
ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ
1 .Установлены пространственные картины послекаскадных областей, обусловленных торможением первично выбитых быстрыми нейтронами атомов (ПВА) в кристаллической решетке модельных сплавов и соединений -77№, Рг^е, гпГе20,:
в кристаллах тяжелого (Р13Ре) и относительно легкого (77М) сплавов ПВА формирует единую послекаскадную область с почти одинаковым средним линейным размером - 65А. Установленный результат объяснен на основе известных представлений о пробегах ПВА и длинах цепочек фокусированных замещений в кристаллической решетке легких и тяжелых металлов;
в кристаллической решетке оксида послекаскадная область
состоит из большого числа мелких субкаскадных областей. Субкаскадные области расположены в пространстве кристалла преимущественно вдоль направления движения ПВА, полная длина которого составляет не менее 600А. Причину разбиения послекаскадной области на множество мелких субобластей в соединениях данного класса необходимо связывать прежде всего с их химическим составом, поскольку преимущественно катионы металла с малым (относительно аниона кислорода) размером могут принимать участие в каскаде упругих столкновений в этих веществах.
2. Нейтронографическими экспериментами на монокристаллах модельных сплавов установлено, что атомное разупорядочение быстрыми нейтронами не нарушает когерентность кристаллической решетки исходного кристалла.
Особенность нейтронного разупорядочения упорядоченных конденсированных систем состоит в том, что оно (в отличие от температурного разупорядочения) всегда осуществляется гетерогенным способом. Об этом свидетельствует суперпарамагнитное поведение магнитоактивных модельных сплавов, облученных быстрыми нейтронами.
3. Установлена особенность аморфного состояния твердого тела, полученного воздействием быстрых нейтронов. Эта особенность выявлена посредством сопоставления экспериментальной ситуации в аморфном никелиде титана, полученном двумя различными способами - облучением быстрых нейтронов и закалкой из расплава.
В случае воздействия быстрых нейтронов, аморфная структура является результатом хаотических смещений атомов из узлов исходной кристаллической решетки. Центрами атомных смещений в кристалле являются комплексы радиационных дефектов, характерные именно для атомно-упорядоченных конденсированных систем. При этом только при наличии критической концентрации дефектов будет иметь место эффект аморфизации кристалла. Ближний атомный порядок в аморфных материалах данного класса соответствует ближнему порядку исходной фазы.
4. Установлено влияние воздействия быстрых нейтронов на мартенситные превращения никелида титана. Непосредственным фактором, влияющим на мартенситные превращения никелида титана, являются структурно разупорядоченные микрообласти, образующиеся при облучении быстрыми нейтронами.
Определено пороговое значение объемной доли структурно разупорядоченных областей, выше которого остаточная кубическая фаза в кристалле не испытывает мартенситных превращений. Это критическое значение объемной доли в кристалле никелида титана составляет около одной четверти, как в случае образования при облучении аморфных областей, так и в случае образования областей с атомным беспорядком.
Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:
А1. Дубинин С.Ф., Сидоров С.К. Анализ магнитных превращений
в упорядоченных Fe(Ptc Pd,.c)3 сплавах методом молекулярного поля,-Phys. Stat. Sol.(а), 1972, v,14,P.249-257. А2. Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Сидоров С.К., Чукалкин
40
Ю.Г., ПархоменкоВ.Д. Влияние нейтронного излучения на магнитные свойства Mn-Zn - ферритов. - Изв. Акад. Наук СССР, Неорган. Мат., 1975, т.11, №2, с.289-294.
A3. Вологин В.Г., Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Чукалкин Ю.Г., Петров В.В., Сидоров С.К. Обменные взаимо-деиствия Fe3+-Fe3+ в ферритах со структурой шпинели.- Phys. Stat. Sol. (а), 1976, v.33, р.К83-К86.
А4. Вологин В.Г., Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Гощицкий Б.Н.,
Сидоров С.К., Чукалкин Ю.Г., Петров В.В. Экспериментальное
определение
энергии предпочтения в ферритах-шпинелях,- Phys. Stat. Sol. (а), 1976.
V.38, р.К147-К150.
А5. Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Чукалкин Ю.Г., Сидоров С.К.Вологин В.Г., Петров В.В. Особенности радиационных повреждений в ферритах со структурой шпинели,- Phys. Stat. Sol. (а), 1976, v.38, р.57-66.
А6. Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Сидоров С.К. О каскадах столкновений в сплаве Pt3Fe.-ФММ, 1977, т.44, с.435-438.
А7. Вологин В.Г., Козлов А.И., Дубинин С.Ф. Калориметр для измерения запасенной энергии в материалах с низкой температуропроводностью. -ПТЭ, 1979, т. 15, № 1, с. 225-227.
А8. Теплоухов С.Г., Чернобровкин В.В., Высоцкая Л.А., Гощицкий Б.Н., Дорофеева М.Б., Дубинин С.Ф., Козлов А.И., Сидоров С.К. Применение метода параллельной регистрации нейтронов в нейтронографических исследованиях монокристаллов. -ПТЭ, 1983, т.З, с. 37-39.
А9. Дубинин С.Ф., Михайлов Ю.Н., Сидоров С.К. Диффузное
рассеяние нейтронов в предмартенситной области сплава Fe72Mn22Ni6. - ФММ, 1988, т.65, в.4, с. 823-824.
А10. Дубинин С.Ф., Михайлов Ю.Н., Скоробогатов В.П. Магнитные и структурные превращения в Fe72MncNi28-c сплавах.- ФММ, 1990, в.6, с.69-73.
Al 1.Алябьев В.Н., Вологин В.Г., Дубинин С.Ф., Сагарадзе
В.В. Нейтронографическое и электроно- микр. исследование процессов распада радиационно-стимулированного старения Cr-N¡-T¡ аустенитных сталей.- ФММ, 1990, в.8, с.142-148.
А12. Архипов В.Е., Дубинин С.Ф., Ещенко Р.Н., Найш В.Е.,Теплоухов С.Г. Нейтронографическое исследование гидрированных титановых сплавов ВТ6. - ФММ, 1993, т.75, в.6, с.109-112.
А13. Дубинин С.Ф., Лотков А.И., Теплоухов С.Г., Гришков В.Н.
Решеточные волны в массивном монокристалле р- TÍ49NÍ51. - ФММ, 1992, в.4, с. 111-118.
А14. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Лотков А.И., Гришков В.Н. Ближний
41
порядок длинноволновых атомных смещений в монокристалле (3- TÍ49NiS|. ФММ, 1992, в.4, с. 119-124.
А15. Дубинин С.Ф., Вологин В.Г., Кинев Е.А., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г., Чукалкин Ю.Г. Структурное состояние хромо-никелевых сталей облученных быстрыми нейтронами при 80К.-ФММ, 1994, т. 77, в.З, с. 63-69.
А16. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д. Влияние атомного порядка на температуры мартенситных превращений сплаваTi49Ni5,.- ФММ, 1994,т. 78, с.84-90.
А17. Вологин В.Г., Дубинин С.Ф. Состояние
вырожденного антиферромагнетика в ZnFe204. -ФТТ, 1995, т.37, №7, с. 2195-2198.
Al8. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Гришков В.Н., Лотков
А.И. Нейтронографическое исследование предмартенситных явлений и структурных переходов в закаленном монокристалле TÍ49NÍ51.-ФММ, 1995, т. 79, в.З, с. 78-83.
А19. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Радиационная стойкость гидрида циркония.- ФММ, 1996, т.81, в.6, с.134-138.
А20. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д. Структурное состояние никелида титана облученного быстрыми нейтронами.-ФММ, 1996, т.82, в.З, с.108-114.
А21. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Гришков В.Н., Лотков
А.И. Предмартенситные явления и фазовые переходы после изохронного отжига закаленного никелида титана. - ФММ, 1996, т.82, в.5, с.291-301.
А22. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г.,Карькин А.Е. Отрицательный температурный коэффициент электросопротивления и структура радиационно-модифицирован-ного никелида титана. ФММ, 1997, т.36, в.1, с.125-131.
А23. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г.
Радиационные повреждения никелида титана, облученного быстрыми нейтронами при 80К.- ФММ, 1998, т.85, в.З, с.119-124.
А24. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г., Гощицкий Б.Н. Аморфизация твердых тел быстрыми нейтронами.-ФТТ, 1998, №5, с.1584-1592.
А25. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д., Сагарадзе И.В. Влияние пластической деформации на мартенситные превращения TiN¡47Fe3.-ФММ, 1998, т.86, в.2, с. 156-158.
А26. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Старение,
упругие искажения и мартенситные превращения сплава Ti49Ni51 после у, п° облучения,- ФММ, 1999, т.87, в.1, с.5-14.
А27. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Влияние факторов реальной структуры твердого тела на аморфизацию никелида титана быстрыми нейтронами. ФММ, 1999, т.87, в.4, с.141-144.
42
А28. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Пушин В.Г., Теплоухов
С.Г. Дифракционные исследования структуры сплавов никелида титана , аморфизованных закалкой и быстрыми нейтронами. — ФММ, 2000, т.89, в.), с. 31-38.
Цитируемая литература
1. Wigner Е. P. Theoretical Physics in the Metallurgical Laboratory of Chicago. -Appl. Phys., 1946, 17, p. 857-858.
2. Дине Дж., Винйард Дж. Радиационные эффекты в твердых телах. 1960, Москва, Из.ИЛ, с.243.
3. Конобеевский С.Т. Действие облучения на материалы. 1967, Москва, Атомиздат, с.378. -
4. Томпсон М. Дефекты и радиационные повреждения в металлах. 1971, Москва, Из.
Мир, с. 367.
5. Кирсанов В.В., Суворов А.Л., Трушин ÍO.B. Процессы радиационного* дефекто- образования в металлах. 1985, Москва, Энергоатомиздат, с.272.
5. Бескоровайный Н.М., Калин Б.А., Платонов П.А., Чернов И.И. Конструкционные
материалы ядерных реакторов. 1995, Москва, Энергоатомиздат, с.704. 7. Кирсанов В.В. ЭВМ- эксперимент в атомном материагтловедении, М., 1990, с. 302.
3. Келарев В.В., Клюшин В.В., Лященко Б.Г. Зависимость магнитной структуры сплава PtzFe от степени дальнего атомного порядка. -ФММ, 1964, 17, №5, с. 779-782.
Дорофеев Ю.А. Исследование атомной и магнитной структуры железо-палладиевых и железо-платиновых сплавов. Кандидатская диссертация. ИФМ УрО РАН, 1979, с. 130. Ю.Крупичка С. Физика ферритов и родственных им магнитных окислов. М.: Мир, 1976,т. 2, с.288.
11. Смит Я., Вейн X. Ферриты. М.: Из.-во Инстр. лит., 1962, с.504.
12. Rjnig V., Bertayt E.F., Gros Y„ Chol G.J. de Phys., 1971, v.32, Cl-320.
13. Лотков А.И., Гришков В.Н. Никелид титана. Кристаллическая структура и фазовые превращения.- Изв. Вузов, Физика, 1985, №5, с. 68-87.
14. Суворов А.Л. Автоионная микроскопия радиационных дефектов в металлах. М.:Энергоиздат, !982.
15. Gao F., Bacon D.J. Molecular-dynamics study of displacement cascades in Ni3Al. Kinetics, disordering and atomic mixing, Phil. Mag., 1995, v.A71, p.65-84.
16. Хачин B.H., Пушин В.Г., Кондратьев B.B. Никелид титана. Структура и свойства.- М.: Наука, 1992, с. 160.
17. Muller К., Thurley F. Einfluss der Anisotropie auf die Magnetisier und Skurven Superparamagnetischer Teilchenkollektive, Int. Jr. Magnetism, 1973, v.5, p.203-214.
18. Piercy G.R. A Direct Measurement of the Size of Temperature Spikes Produced by Fast Neutron Irradiation, Jr.Phys. Soc. Japan, 1963, v. 18 SIII, p.169-179.
19. Goshchitskii B.N., Arkhipov V.E., Chukalkin Yu.G. None equilibrium states of ordered crystals irradiated by fast neutron, Sov. Rev. A Phys., 1987, v.8, p.519-608.
20. Меньшиков A.3., Теплых A.E. Структурно-магнитный фазовый переход в интерметаллиде NiMn при облучении быстрыми нейтронами.-
ФММ, 1999, в печати.
21. Arkhipov V. Е., Voronin V.l., Karkin A.E. and Mirmelshtein A.V. Radiation Disordering in V3Si.- Phys. Stat. Sol. (a), 1982, 70, p. 17-21.
объем 2 печ.л. формат (. 620219 г.Екатеринбург ГСП-170 ул.С.Ковалевской,18
Отпечатано на Ризографе ЙФМ
Введение. Актуальность темы. Цель и задачи исследования. Новизна и практическая ценность работы. Основные положения, выносимые на защиту.
Глава 1. Объекты исследования. Структура и магнетизм модельных атомно-упорядоченных сплавов и соединений в исходном состоянии.
1.1. Методика нейтронографического эксперимента.
1.2. Изоструктурные магнитоупорядоченные сплавы и соединения.
1.2.1. Антиферромагнитный сплав
1.2.2. Антиферромагнитная шпинель 2пРе2С>
1.3. Сплавы, испытывающие мартенситные превращения.
1.3.1. Предмартенситные явления и мартенситные превращения в отожженном никелиде титана.
1.3.2. Предмартенситные явления и мартенситные превращения в закаленном никелиде титана.
1.3.3.Сплавы на э/селезо-никелевой основе
1.4. Стареющие сплавы.
1.4.1. Никелид титана в кубической В2-фазе.
1.4.2. Другие примеры.
Глава 2.Каскады атомных столкновений в упорядоченных сплавах и соединениях.
2.1. Схема радиационных повреждений твердых тел быстрыми нейтронами. Первично выбитые атомы (ПВА).
2.2. Каскады атомных столкновений (КАС) в ЭВМ-экспериментах. Субкаскады при высоких энергиях ПВА.
2.3. Экспериментальные исследования КАС в упорядоченных сплавах и соединениях.
2.3.1. Каскады атомных столкновений в интерметаллиде Тх4дЪИ^1.
2.3.2. Суперпарамагнитное состояние в облученных материалах.
2.3.3. Каскады атмных столкновений в сплаве Р1^Ре.
2.3.4. Особенности КАС в оксидных соединениях. Субкаскады.
Краткие итоги Г.2.
Глава 3. Атомное разупорядочение сплавов и соединений быстрыми нейтронами.
3.1. Атомное разупорядочение монокристалла Т14дШц, быстрыми нейтронами.
Когерентность кристаллических решеток исходной и неупорядоченной
3.2. Атомное разупорядочение цинкового моноферрита быстрыми нейтронами. Эффективность нейтронного разупорядочения.
3.3. Температурная стабильность атомного беспорядка атомов в радиационно-модифицированных твердых телах.
Актуальность темы.
С появлением ядерных реакторов в конце 40-х начале 50-х годов, в которых сосуществуют интенсивные потоки быстрых нейтронов и жесткого гамма излучения, было обнаружено, что реакторные материалы значительно изменяют свои свойства под действием облучения. В связи с этим началось подробное изучение, с одной стороны, физических процессов воздействия п°, у - излучения на твердые тела, а, с другой стороны, структурного состояния радиационно-модифицированных материалов. Фактически в эти годы сформировалось новое научное направление - радиационное материаловедение.
Примерно в эти же годы возникла новая область науки - радиационная физика твердого тела. Начало этого этапа обычно связывают с появлением работы Вигнера [1], который теоретически показал, что при облучении твердого тела тяжелыми частицами происходят смещения атомов из узлов кристаллической решетки, в результате которых в кристалле образуется избыточная (относительно равновесной) концентрация точечных дефектов. Большинство работ, выполненные в 50-е - 60-е годы, относилось именно к различным аспектам проблемы радиационных дефектов в чистых металлах. Эти вопросы хорошо освещены в известных монографиях Дж. Динса, Дж. Винйарда [2] и С.Т.Конобеевского [3] Позднее по этой проблеме появились монографии М. Томпсона [4] и В.В. Кирсанова, А.Л. Суворова, Ю.В. Трушина [5].
Мощным стимулятором исследований в области радиационной физики твердого тела послужило промышленное освоение ядерной энергетики и создание дорогостоящих программ космических исследований. Именно в этот период активно велись исследования физических (прежде всего механических) свойств облученных сплавов, близких по составу к техническим сталям. Монографии по данным вопросам были написаны уже на рубеже 80-х - 90-х годов, см., например, [6].
Однако работы, сделанные за последние десятилетия по радиационной физике твердого тела, все таки не давали возможность, на наш взгляд, составить целостную о п картину воздействия п , у - излучения на сплавы и соединения. В частности оставались проблемы с физикой первичных процессов взаимодействия быстрых нейтронов со сплавами и многокомпонентными соединениями. Чувствовался также недостаток радиационно-физических экспериментов, поставленных на модельных сплавах.
Итак, актуальность работ в области радиационной физики сплавов и соединений определяется, прежде всего, все возрастающими техническими потребностями атомной промышленности и необходимостью решения, в этой связи, важных фундаментальных вопросов.
Цель и задачи работы.
Настоящая работа посвящена фундаментальным вопросам радиационной физики атомно-упорядоченных сплавов и соединений , подвергнутых воздействию быстрых нейтронов. Необходимо было вскрыть и исследовать основные особенности структурного разупорядочения этих веществ быстрыми нейтронами. Под структурным разупорядочением мы понимаем в данном случае довольно широкий круг радиационных эффектов, приводящих к нарушению периодичности исходного кристалла (например, в чистых металлах это могут быть микрообласти с повышенной концентрацией вакансий).
Отметим здесь, что атомно-упорядоченные конденсированные системы включают в себя широкий набор элементов периодической таблицы Д.И. Менделеева. Кристаллические и магнитные структуры твердых тел данного класса очень многообразны и подробно описаны в многочисленных оригинальных работах и монографиях [7,8]. В плане изучения особенностей структурного разупорядочения кристаллов вовсе не требуется исследовать большое число таких веществ. Это связано с динамикой атом-атомных столкновений в процессе облучения твердых тел. ЭВМ-эксперименты свидетельствуют [9], что наибольшее число смещенных быстрыми нейтронами атомов образуется в кристалле, когда энергии атом-атомных столкновений в КАС превышают сотни электрон-вольт. При таких высоких энергиях взаимодействия масштаб радиационного повреждения определяется главным образом атомными весами элементов конкретного соединения, поскольку сталкивающиеся атомы при этом не чувствуют кристаллическую решетку.
Для получения картины структурных нарушений, создаваемых быстрыми нейтронами в атомно-упорядоченных конденсированных системах, достаточно, на наш взгляд, систематического исследования нескольких модельных сплавов и соединений. Важным условием при выборе модельных объектов в данной работе была контрастность следов, оставляемых быстрыми нейтронами в кристаллических решетках этих веществ.
В качестве основного в работе выбран метод дифракции тепловых нейтронов. Основное достоинство этого метода состоит в том, что падающие нейтроны, в силу нейтральности, равномерно освещают образцы больших линейных размеров и должны давать информацию о радиационных повреждениях в объеме массивных сплавов и соединений.
С целью повышения чувствительности и качества нейтронографических исследований структурного состояния облученных веществ, основные эксперименты выполнены на монокристаллических образцах. Итак, целью работы являлось:
1. Исследовать первичные процессы взаимодействия быстрых нейтронов с веществом на примере некоторых модельных атомно-упорядоченных сплавов и соединений.
2. Определить и подробно исследовать эффекты п° - облучения в модельных сплавах и соединениях.
3. Установить влияние радиационных эффектов на мартенситные превращения некоторых сплавов.
Новизна и практическая ценность работы.
Автором получены следующие основные результаты, составляющие научную новизну работы.
1. Определены размеры каскадных областей, обусловленных торможением ПВА в относительно тяжелом упорядоченном сплаве, по данным намагниченности и обратной восприимчивости облученного интерметаллида Л^е. Линейные размеры послекаскадиых областей оказались почти одинаковы и составили 60А.
Полученный факт находится в полном соответствии с физикой атомных столкновений в каскадах, распространяющихся в тяжелых металлах. В тяжелых металлах из-за коротких, по сравнению с длиной цепочек фокусированных замещений, пробегов ПВА именно фокусоны должны играть наибольшую роль при формировании объема разупорядоченной области. Поэтому размеры каскадной области слабо зависят от энергии ПВА.
2. Линейные размеры каскадной области в более легких сплавах получены нами нейтронографическим методом на примере монокристалла никелида титана частично раз упорядоченного быстрыми нейтронами. Величина среднего линейного размера этой области в 7749М51, облученном Ф - Зх1019см"2 при температуре 340К, составляет 70А.
3. Топологическая структура послекаскадиых областей в соединениях, состоящих из элементов с существенно отличающимися порядковыми номерами в таблице Д.И.Менделеева, определена на примере суперпарамагнитного оксида ТпРегО^. Суперпарамагнитное состояние в образце достигалось воздействием флюенса быстрых нейтронов - 1х1019см"2 при Т0бл = 80К и 340К.
Впервые нами показано, что каскадная область в оксидных соединениях не является единой, а состоит из отдельных субкаскадных областей. Полученные результаты были опубликованы в 1976 году. В этом же году появилось два независимых сообщения о существовании субкаскадов в других веществах [52,53].
Выделим основные особенности оксидов переходных металлов, которые обусловили разбиение КАС в процессе торможения ПВА на отдельные субкаскадные области.
Во-первых, объемная плотность тяжелых катионов в оксиде относительно невелика. Именно этим обусловлен большой пробег ПВА в кристалле и малые передачи энергии ПВА вторично выбитым атомам соответственно.
Во- вторых, в кристаллах данного класса отсутствуют ряды плотной упаковки тяжелых катионов. То есть вклад цепочек фокусированных столкновений катионов в формирование каскадной области (по отношению к ситуации в металлических сплавах) невелик.
4. Изучены эффекты атомного разупорядочения быстрыми нейтронами в интерметаллиде монокристалла никелида титана и поликристаллическом оксиде цинкового моноферрита. Сопоставление полученных нами результатов эксперимента с известными литературными данными, свидетельствует о различной эффективности быстрых нейтронов разупорядочивать упорядоченные сплавы и соединения.
На примере монокристалла никелида титана нейтронографически показано, что кристаллические решетки исходной и атомно-неупорядоченной фаз в облученном кристалле когерентны.
5. Основные вопросы аморфизации твердых тел быстрыми нейтронами также решены с помощью монокристалла никелида титана. При этом аморфное состояние достигалось в сплаве либо воздействием высокого уровня облучения быстрыми нейтронами при Т0бл = 340К, либо при криогенном облучении относительно невысоким флюенсом.
Впервые установлено, что аморфные структуры облученных твердых тел относятся к классу структур дисторсионного типа. Смещения атомов относительно положений в исходной кристаллической решетке обусловлены радиационными дефектами, которые различны в каждом конкретном веществе.
Определены два наиболее общих свойства аморфных структур данного класса: ближний атомный порядок в этих аморфных веществах соответствует ближнему порядку исходных фаз; степень совершенства исходного монокристалла и облученного кристалла восстановленного отжигом из аморфного состояния одинакова.
6. Обнаружены процессы радиационно- стимулированного старения в интерметаллиде никелида титана. Определены условия гамма-нейтронного облучения, при которых выявляются эффекты данного класса .
7. Влияние структурно-разупорядоченных фаз на МП-я атомно-упорядоченных сплавов изучалось на примере интерметаллида никелида титана. Установлено пороговое значение концентрации неупорядоченной фазы, в облученном быстрыми нейтронами никелиде титана, выше которого остаточная кубическая фаза не испытывает МП. Эта критическая концентрация не так велика и составляет около 25% как в случае аморфной примесной фазы, так и в случае фазы с атомным беспорядком.
8. Научные положения и выводы, сделанные в диссертации, имеют практическое значение. Полученные сведения о первичных процессах взаимодействия быстрых нейтронов с веществом и о структурном состоянии радиационно-модифицированных модельных материалов можно использовать для интерпретации результатов по влиянию реакторного облучения на структуру и фазовые переходы сталей и соединений, применяемых (или являющихся кандидатными) в атомной промышленности.
Основные положения, выносимые на защиту.
1. Результаты первичных процессов взаимодействия быстрых нейтронов с атомно-упорядоченными сплавами и соединениями: размеры послекаскадных областей в относительно тяжелом Рг^Ре сплаве и более легком сплаве никелида титана; разбиение КАС на мелкие субкаскады в цинковом моноферрите, как следствие их химического состава - комбинации легких анионов кислорода и относительно тяжелых катионов с1-элементов.
2. Аморфизация монокристалла никелида титана быстрыми нейтронами. Дисторсионный тип аморфных структур облученных атомно-упорядоченных сплавов и соединений. Радиационные дефекты - физическая причина позиционного беспорядка в радиационно-модифицированных материалах данного класса.
3. Картина мартенситных превращений (МП) в облученном никелиде титана. Существование критической концентрации структурно-разупорядоченной фазы, выше которой остаточная кубическая фаза в радиационно-модифицированном сплаве не испытывает МП.
Апробация работы.
Основные положения диссертационной работы были доложены на конференциях и совещаниях: Всесоюзные рабочие совещания по использованию рассеяния нейтронов в физике твердого тела (Рига, октябрь 1985; Заречный, апрель 1987; Свердловск-Заречный, июнь 1989; Заречный, ноябрь 1991; Заречный, апрель 1993; Зеленогорск-Гаттчина, июнь 1995; Заречный, апрель 1997; Обнинск, сентябрь 1999). Международные конференции по мартенситным превращениям (Бельгия, Левей, 1982; Швейцария, Лозана, 1995). Интернациональный симпозиум по материалам с памятью формы, Китай, Пекин, 1994. КУНИКОН-99, Москва, 1999. Всесоюзные совещания по координации научно-исследовательских работ на ИЯР (Обнинск, октябрь 1976; Свердловск, июнь 1978; Ташкент, сентябрь 1980; Алма-Ата, сентябрь 1982; Томск, июнь 1984; Обнинск, июнь 1988). Уральские международные семинары по радиационной физике металлов и сплавов (1.Снежинск, Россия, 1995; 2. Снежинск, Россия, 1997; 3. Снежинск, Россия, 1999). Франко-Русский семинар по влиянию радиации на материалы, Париж, 1997. 19-ый симпозиум по влиянию радиации на материалы, США, Сиэттл, 1998.
Заключение.
Сформулируем основные результаты и выводы диссертационной работы.
1. Установлены пространственные картины послекаскадных областей, обусловленных торможением первично выбитых быстрыми нейтронами атомов (ПВА) в кристаллической решетке модельных сплавов и соединений -пт, Р^е, 1пГе20^ в кристаллах тяжелого {Pt3Fe) и относительно легкого (77М) сплавов ПВА формирует единую послекаскадную область с почти одинаковым средним линейным размером - 65А. Установленный результат объяснен на основе известных представлений о пробегах ПВА и длинах цепочек фокусированных замещений в кристаллической решетке легких и тяжелых металлов; в кристаллической решетке оксида 2п¥е2Ой, послекаскадная область состоит из большого числа мелких субкаскадных областей. Субкаскадные области расположены в пространстве кристалла преимущественно вдоль направления движения ПВА, полная длина которого составляет не менее 600А. Причину разбиения послекаскадной области на множество мелких субобластей в соединениях данного класса необходимо связывать прежде всего с их химическим составом, поскольку преимущественно катионы металла с малым (относительно аниона кислорода) размером могут принимать участие в каскаде упругих столкновений в этих веществах.
2. Нейтронографическими экспериментами на монокристаллах модельных сплавов установлено, что атомное разупорядочение быстрыми нейтронами не нарушает когерентность кристаллической решетки исходного кристалла.
Особенность нейтронного разупорядочения упорядоченных конденсированных систем состоит в том, что оно (в отличие от температурного разупорядочения) всегда осуществляется гетерогенным способом. Об этом свидетельствует суперпарамагнитное поведение магнитоактивных модельных сплавов, облученных быстрыми нейтронами.
3. Установлена особенность аморфного состояния твердого тела, полученного воздействием быстрых нейтронов. Эта особенность выявлена посредством сопоставления экспериментальной ситуации в аморфном никелиде титана, полученном двумя различными способами - облучением быстрых нейтронов и закалкой из расплава.
В случае воздействия быстрых нейтронов, аморфная структура является результатом хаотических смещений атомов из узлов исходной кристаллической решетки. Центрами атомных смещений в кристалле являются комплексы радиационных дефектов, характерные именно для атомно-упорядоченных конденсированных систем. При этом только при наличии критической концентрации дефектов будет иметь место эффект аморфизации кристалла. Ближний атомный порядок в аморфных материалах данного класса соответствует ближнему порядку исходной фазы.
4. Установлено влияние воздействия быстрых нейтронов на мартенситные превращения никелида титана. Непосредственным фактором, влияющим на мартенситные превращения никелида титана, являются структурно разупорядоченные микрообласти, образующиеся при облучении быстрыми нейтронами.
Определено пороговое значение объемной доли структурно разупорядоченных областей, выше которого остаточная кубическая фаза в кристалле не испытывает мартенситных превращений. Это критическое значение объемной доли в кристалле никелида титана составляет около одной четверти, как в случае образования при облучении аморфных областей, так и в случае образования областей с атомным беспорядком.
В заключение этой работы я выражаю глубокую благодарность профессору Гощицкому Б.Н., без содействия и внимания которого на всех этапах проведения трудоемких экспериментов вряд ли было бы возможно вообще завершить данное исследование.
1.Wigner Е. P. Theoretical Physics in the Metallurgical Laboratory of Chicago. - Appl. Phys., 1946, 17, p. 857-858.
2. Дине Дж., Винйард Дж. Радиационные эффекты в твердых телах. 1960, Москва, Из.ИЛ, с.243.
3. Конобеевский С.Т. Действие облучения на материалы. 1967, Москва, Атомиздат, с.378.
4. Томпсон М. Дефекты и радиационные повреждения в металлах. 1971, Москва, Из. Мир, с. 367.
5. Кирсанов В.В., Суворов А.Л., Трушин Ю.В. Процессы радиационного дефекто -образования в металлах. 1985, Москва, Энергоатомиздат, с.272.
6. Бескоровайный Н.М., Калин Б.А., Платонов П.А., Чернов И.И. Конструкционные материалы ядерных реакторов. 1995, Москва, Энергоатомиздат, С.704.
7. Жданов Г.С. Физика твердого тела. 1962, Изд. Московского Университета, с.500.
8. Вонсовский С.В. Магнетизм. Москва, Наука, 1971, с. 1032.
9. Кирсанов В.В. ЭВМ- эксперимент в атомном материалловедении, М., 1990, с. 302.
10. Энтин И.Р., Глазков В.П., Моряков В.Б., Наумов И.В., Соменков В.А., Шилыптейн С.Ш. Нейтронографическая установка с двойным монохроматором,-Приборы и техника эксперимента, 1976, №5, с.56-58.
11. П.Гросс Я.Г., Окунева Н.М., Погребной В.И. Сдвоенный нейтронный монохроматор,-Приборы и техника эксперимента, 1976, №5, с.54-56.
12. Келарев В.В., Клюшин В.В., Лященко Б.Г. Зависимость магнитной структуры сплава Pt^Fe от степени дальнего атомного порядка. -ФММ, 1964, Г7, №5, с. 779-782.
13. Дорофеев Ю.А. Исследование атомной и магнитной структуры железо-палладиевых и железо-платиновых сплавов. Кандидатская диссертация. ИФМ УрО РАН, 1979, с. 130.
14. Крупичка С. Физика ферритов и родственных им магнитных окислов. М.: Мир, 1976, т. 2, с.288.
15. Смит Я., Вейн X. Ферриты. М.: Из.-во Инстр. лит., 1962, с.504.
16. Rjnig V., Bertayt E.F., Gros Y„ Choi G.J. de Phys., 1971, v.32, Cl-320.
17. Anderson P.W. Phys. Rev., 1956, v. 102, p.1008-1011.
18. Jshikawa Y., Kohgi M., Noda Y.J. Phys. Jap., 1975, v.39, p. 675-681.
19. Китайгородский А.И. Рентгеноструктурный анализ мелкокристаллических и аморфных тел. 1952, Москва, с. 127-150.
20. Лотков А.И., Гришков В.Н. Никелид титана. Кристаллическая структура и фазовыепревращения,- Изв. Вузов, Физика, 1985, №5, с. 68-87.
21. Гришков В.Н., Лотков А.И. Мартенситные превращения в области гомогенности интерметаллида TiNi.- ФММ, 1985, т.11, №2, с. 351-355.
22. Такен X., Мацумото М., Огава Т. Нейтронографическое исследование сплава TiNi-Какурикэн Кэнкю Хокоу, 1973, т.6, с. 257-270.
23. Tietze Н., Muller М., Stlgert P., Assmus W. The intermediate phase of the shape-memory alloy TiNi.- J. Phys. F„ Met. Phys., 1985, v.15, p.263-271.
24. Michal G., Moin P., Sinclair R. Characterication of the Lattice Displacement Waves in Premartensitic TiNi.- Acta Met., 1982, v.30, N1, p.125-138.
25. Salamon M.B., Meichle M.E., Wayman C.M. Premartensitic phases of Ti^Ni^Fei.-Phys. Rev., 1985, v.31, N11, p.7306-7315.
26. Кривоглаз M.A. Теория рассеяния рентгеновских лучей и тепловых нейтронов реальными кристаллами,- М.: Наука, 1967, с.)50-171.
27. Гришков В.Н., Лотков А.И. Мартенситные превращения в интерметаллиде TiNi. ФММ, 1985, т.11, в.2, с.351-355.
28. Пушин В.Г., Кондратьев В.В., Хачин В.Н. Предпереходные явления и мартенситные превращения в сплавах на основе никелида титана. Изв. Вузов, Физика, 1985, №5, с.5-20.
29. Архипов В.Е., Меньшиков А.З., Сидоров С.К. Эффект малоуглового рассеяния нейтронов в железо-никелевых сплавах,- Письма в ЖЭТФ, 1970, т.12, с.356-359.
30. Гоманьков В.И., Пузей И.М., Сигаев В.Н. и др.- Тонкая кристаллическая и магнитная структура железо-никелевых инваров. Письма в ЖЭТФ, 1971, т. 13, с. 600- 603.
31. Komura S., Lippmann G., Schmatz W. Temperature variation of the magnetic cluster structures in an iron-nickel invar alloy.- JMMM, 1977, v.5, p. 123-128.
32. Sedov V. L., Solomatina L.V. Structural inhomogeneity in invar alloys studied by positron annihilation.- Phys. Stat. Sol. (a), 1987, v.50, p. 757-765.
33. Тяпкин Ю.Д., Пушин В.Г., Романова P.P., Буйнов Н.Н. Исследование структуры у-я а фаз в сплавах железо-никель вблизи точки мартенситного превращения. Дифракционное рассеяние электронов и рентгеновских лучей. - ФММ, 1976, т.41, в.5, с. 1040-1048.
34. Михайлов Ю.Н., Дубинин С.Ф. Ближний порядок длинноволновых смещений атомов в у Fe68 N132 монокристалле. - ФММ, 1989, т.68, в.2, с.310 - 315.
35. Изюмов Ю.А., Найш В.Е., Озеров. Нейтронография магнетиков. М.: Атомиздат, 1981,с.131.
36. Нозик Ю.З., Озеров Р.П., Хенниг К. Структурная нейтронография. М.: Атомиздат, 1979, с.344.
37. Хачин В.Н., Пушин В.Г., Кондратьев В.В. Никелид титана. Структура и свойства. М.: Наука, 1992, с. 160.
38. Goshchitskii B.N., Arkhipov V.E., Chukalkin Yu.G. None equilibrium states of ordered crystals irradiated by fast neutrons, Sov. Rev. A Phys., 1987, v.8, p.519-608
39. Келли Б. Радиационное повреждение твердых тел. 1970, Москва, Атомиздат, с.236.
40. Sigmund P. Collision Theory of Displasement Damage, Rev. Roum. de Phys., 1972, v. 17, p. 823- 870, 969-1000, 1079-1106.
41. Мосеев H.B. Расчет высокоэнергетичных каскадов смещений в ß-NiTi, ФММ, 1998, т.86, в.4, с.76-79.
42. Gao F., Bacon D.J. Molecular-dynamics study of displacement cascades in №зА1. Kinetics, disordering and atomic mixing, Phil. Mag., 1995, v.A71, p.65-84.
43. Chukalkin Yu.G., Shtirts V.R. Radiation Amorphization and Recovery of Crystal Structure in Ga3Gd50i2 Single Crystals. Phys. St. Sol. (a), 1994, v.144, p.9-15. crystals irradiated by fast neutrons, Sov. Rev. A Phys., 1987, v.8, p.519-608.
44. Muller K., Thurley F. Einfluss der Anisotropie auf die Magnetisier und Skurven Superparamagnetischer Teilchenkollektive, Int. Jr. Magnetism, 1973, v.5, p.203-214.
45. Piercy G.R. A Direct Measurement of the Size of Temperature Spikes Produced by Fast Neutron Irradiation, Jr.Phys. Soc. Japan, 1963, v. 18 SIII, p. 169-179.
46. Чукалкин Ю.Г., Штирц В.P., Гощицкий Б.Н. Антиферро-ферримагнитное превращение при кластерном разупорядочении ZnFe2Ü4. ФТТ, 1988, т.30, в.11, с.3201-3208.
47. Алябьев В.Н., Вологин В.Г. и др. Нейтронографическое и электроно- микр. исследование процессов распада радиационно-стимулированного старения Cr-Ni-Ti аустенитных сталей,- ФММ, 1990, в.8, с.142-148.
48. Келли Б. Радиационное повреждение твердых тел. 1970, Москва, Атомиздат, с.236.
49. Меньшиков А.З., Теплых А.Е. Структурно-магнитный фазовый переходв интерметаллиде NiMn при облучении быстрыми нейтронами.-ФММ, 1999, в печати.
50. Arkhipov V. Е., Voronin V.l., Karkin А.Е. and Mirmelshtein A.V. Radiation Disordering in V3Si.- Phys. Stat. Sol. (a), 1982, v.70, p. 17-21.
51. Алексашин Б.А., Воронин В.И., Верховский С.В. Эффекты локализации в атомно-разуплрядоченных сверхпроводниках. -ЖЭТФ, 1989, т.95, с. 678-697.
52. Jenkins M.L., Wilkens М,- Phil. Mag., 1976, v.34, p. 1156-1164.
53. Merkle K.L., Averback R.S. Fundam. Aspects Radiat. Damage Metals. Proc. Int. Conf. Gatlinburg, Tenn., 1976, p. 127-139.
54. Chukalkin Yu. G., Goshchitskii B.N., Dubinin S.F. et.al. Radiation Effects in Oxide Ferrimagnets.- Phys. St. Sol. (a), 1975, v.28, p.345-354.
55. Chukalkin Yu., Stirts В., Goshchitskii B. Amorphization of Neutron-Irradiated Yttrium Iron Garnet.- Phys. Stat. Sol. (a), 1983, 79, p.361- 366.
56. Arkhipov V., Voronin V., Goshchitskii B. et. al. The Structure, Superconducting Properties and Electrical Resistivity of V2Zr and V2Hf Irradiated with Fast Neutrons.- Phys. Stat. Sol. (a), 1984, 86, p.K59-K62.
57. Архипов В.E., Воронин В.И., Гощицкий Б.Н. Радиационно-стимулированноеразупорядочение и аморфизация в соединении M03SL ФММ, 1987, 63, с.748-756.
58. Хандрих К., Кобе С. Аморфные ферро- и ферримагнетики. М., 1982, с.293.
59. Koch С.С., Cavin О.В., McKamey C.G., Scarbrough J.О. Preparation ofamorphous" Ni6oNb40 by mechanical alloying. Appl. Phys. Lett., 1983, 43, p. 1017-1019.
60. Brimhal J.L., Kissinger H.E., Pelton A.R. The Amorphous Phase Transition in Irradiated NiTi Allou. Rad. Effects, 1985, v.90, p.241-258.
61. Delage J., Popola O., Villain J.P., Moin P. Temperature Dependence of Amorphization and Precipitation Processes in Ni- and N- Implanted NiTi.- Mater. Sci. a. Eng., 1989, A15, p. 133-138.
62. Kakuta Т., Ara K., Tamura H., Suzuki Y. Neutron Irradiation Tests for Shape Memory Alloys. Fapig: First. Atom. Power Ird. Group., 1989, N121, p. 19-26.
63. Benyagoub A., Thome L. Amorphization Mechanisms in Ion-Bombarded Metallic Alloys.- Phys. Rev. B, 1988, v.38, N15, p.l0205-10216.
64. Gibbons J.F. Ion Implantation in Semicondactors. Part II. Damage Production and
65. Annealing. Proc. IEEE, 1972, vol. 60, № 9, p. 1062 -1096.
66. Simmonen E.P. Theory of amorphization kinetics in intermetallics. Nucl. Instrum. And Meth. Phys. Res., 1986, B16, N2-3: Irradiat. Eff. Assoc. Ion Implantat. Proc.
67. Symp., Toronto, Oct. 14-15, 1985, p. 198-202.
68. Хандрих К., Кобе С. Аморфные ферро- и ферримагнетики. М., 1982, с.34.
69. Mendelev M.I. An iterative procedure for the creation of computer models of non-crystalline materials from diffraction data. Jr. Non-Crystalline Solids, 1998, 223, p.230-240.
70. Mendelev M.I. Creation of two-component liquid alloys cjmpyter models from data of two diffraction experiments. Physica B, 1999, 262, p.40-48.
71. Орлов A.H., Трушин Ю.В. Энергии точечных дефектов в металлах. -М. Энергоатомиздат, 1983, с.80.
72. Hausleitner Ch., Hafner J. Hybridised nearly- free-electron tight-binding-bound approach to interatomic forces in disordered transition metal alloys. - Phys. Rev., 1992, v. B45, p. 128-142.
73. Hirotaro H. et. al. Electron Irrad. NiTi. Jp.Jr. Appl. Phys., 1983, v.22, N2, p.94-96.
74. Турчин В.Ф. Медленные нейтроны. Госатомиздат, 1963, с.372.
75. Гуревич И.И., Тарасов Л.В. Физика нейтронов низких энергий. М. Наука, 1965, с.607.
76. Арцишевский М.А., Селисский Я.П., Улманис У.А. Влияние ядерного облучения на упорядочивающиеся сплавы. В кн.: Радиационная физика ферритов. Рига: Зинатне, 1967, с. 133-141.
77. Батуров Б.Б., Булкин Ю.М., Васенков В.И. и др. Реактор ИВВ-2 и его развитие. Опытэксплуатации. Вопр. атомной науки и техники. Физика и техника ядерныхреакторов., 1978, в. 1(21), ч. 2. с. 9-16.
78. Барсанов В.И., Головачев М.Г., Дьяков А.А. и др. Атомный материаловедческий центр
79. СФ НИКИЭТ и его экспериментально-методические возможности. Вопр. атомнойнауки и техники. Ядерная техника и технология., 1992, в. 4, с. 3-19.
80. Краткий справочник инженера-физика. Атомная физика. Ядерная физика. Под ред.
81. Алябьева А. Ф. М.: Госатомиздат, 1961, 507 с.
82. Алиев А.И., Дрынкин В.И., Лейпунская Д.И., Касаткин В.А. Ядернофизическиеконстанты для нейтронного активационного анализа. Справочник. М.: Атомиздат,1969, 326 с.
83. Saenko G.P. Effect of Neutron Irradiation on Order in Fe3Al. J. Nucl. Mater., 1964, vol. 11, № 2, p220.
84. Siegel S. Effect of Neutron Bombardment on Order in Alloy Cu3Au. Phys. Rev., 1949, vol. 75, № 12, p. 1823-1824.
85. L.R. Aronin Radiation Damage Effects on Order-Disorder in Nickel-Manganese Alloys. J. Appl. Phys., 1954, vol. 25, № 3, p. 344-350.
86. Порай-Кошиц M.A. Практический курс рентгеноструктурного анализа, т. 2, М.:
87. Издат.Моск, унив., 1960, 632 с.
88. Скрышевский А.Ф. Структурный анализ жидкостей и аморфных тел. М.: Высш. шк.,1980, 327 с.
89. Wagner C.N.J., Ruppersberg H. Neutron and X-ray Diffraction Studies of the Metallic
90. Glasses. Atomic Energy Review. Suppl. № 1, Vienna: IAEA, 1981, p. 101-141.
91. Chudinov V.G., Moseev N.V., Goshchitskii B.N., Protasov V.I. Possible Amorphisation and
92. Phase Separation of Intermetallic MosSi Compound under Radiation. Molecular Dynamics
93. Study. Phys. status solidi (a), 1984, vol. 85, № 2, p. 435-440.
94. Мосеев H.B., Гощицкий Б.Н., Чудинов В.Г. Исследование низкоэнергетического каскадасмещений в интерметаллиде V3Si методом молекулярной динамики. ФММ, 1988, т.65, в. 1, с. 50-56.
95. Шалаев A.M. Радиационно-стимулированные процессы в металлах,- М.
96. Энергоатомиздат, !988, с. 175.
97. Сагарадзе В.В., Павлов В.А., Алябьев В.М. Влияние интерметаллидного старения при облучении быстрыми нейтронами на порообразование в аустенитных нержавеющихсталях. ФММ, 1988, т.65, в.5, с.970-977.
98. Пущин В.Г., Романова P.P., Уваров А.И., Барановский А.Н. Влияние старения ипластической деформации на структуру и механические свойства сплава
99. Н15Х5ГЗТЗ с метастаббильным аустенитом. ФММ, 1980, т.49, в.2, с. 372-382.
100. Кузнецов В.А. Ядерные реакторы космических энергетических установок. М.:1. Атомиздат, 1977, с.60.
101. Меньшиков А.3., Сидоров С.К., Теплых А.Е. Магнитное состояние FeNiCr сплавов в области критической концентрации. ФММ, 1978, т.45, в.5, с.949-957.
102. Бычков Д.М., Чудинов В.Г. и др. Разупорядочение сплавов на основе при у => а превращении. Труды конференции по проблемам исследования структуры аморфных материалов. -Ижевск, 1992, с. 19.
103. Dubovka С.Т. On the Problem of Magnetic Phase Transition of Fe-Ni Invar Alloys. Phys. Stat. Sol. (a), 1977, v.41,p. 63-65.
104. Goshchitskii B.N., Sagaradze V.V., Arbuzov V.L., Zuev Yu.M., Parkhomenko V.D. The Effect of Titium and Low-Temperature Neutron Irradiation at 77K on the Structure And Mechanical Properties of Reactor Steels. ICFRM-8, 1997, Sedai, Japan, p. 106.
105. Беляев С.П., Волков А.Е., Коноплева Р.Ф. и др. Влияние нейтронного облучения на мартенситные превращения и эффект памяти формы в сплаве TiNi.- ФТТ, 1998, т.40, N9, с.1705-1709.
106. Karkin А.Е., Goshchitskii B.N., Arkhipov V.E. et. al. Electrical Resistivity and Transition Temperature of Highly Disordered Nb3Sn. Phys. Stat. Sol. (a), 1978, v.46, p.K87-K90.
107. Ohkawa F.J. Negative Temperature Coefficient Electrical Resistivity of Highly Resistive
108. Alloys. Technical Report of ISSP, 1978, N920, ser.A, p. 1-30.
109. Karkin A.E., Arkhipov V.E., Marchenko V.A. et. al. Electrical Resistivity of V3Si and Nb3Sn under Neutron Radiation. Phys. Stat. Sol. (a), 1979, v.54, p.K53-K56.
110. Воронин В.И., Найш В.Е., Новоселова Т.В., Пушин В.Г., Сагарадзе И.В. Структуры моноклинных фаз в никелиде титана. I. Каскад превращений B2=i> В19=>В19'. ФММ, 2000, т.89, в. 1, с.16-22.
111. Воронин В.И., Найш В.Е., Новоселова Т.В., Сагарадзе И.В. Структуры моноклинных фаз в никелиде титана.П. Каскад превращений В2 =>Т.- ФММ, 2000, т.89, в.1, с. 23-30.1. Список авторских работ.
112. Al. Дубинин С.Ф., Сидоров С.К. Анализ магнитных превращений в упорядоченных Fe(Ptc Pdi.c)3 сплавах методом молекулярного поля.- Phys. Stat. Sol.(а), 1972, v.14, Р/249-257.
113. А2. Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Сидоров С.К. и др. Влияние нейтронного излучения на магнитные свойства Mn-Zn ферритов. - Изв. Акад. Наук СССР, Неорган. Мат., 1975, т.11, №2, с.289-294.
114. A3. Вологин В.Г., Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф. и др. Обменные взаимодействия Fe3+-Fe3+ в ферритах со структурой шпинели,- Phys. Stat. Sol. (а), 1976, v.33, р.К83-К86.
115. А4. Вологин В.Г., Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д. и др. Экспериментальное определение энергии предпочтения в ферритах-шпинелях,- Phys. Stat. Sol. (а), 1976. V.38, р.К147-К150.
116. А5. Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н. и др. Особенности радиационных повреждений в ферритах со структурой шпинели,- Phys. Stat. Sol. (а), 1976, v.38, p.57-66.
117. А6. Пархоменко В.Д., Дубинин С.Ф., Гощицкий Б.Н., Сидоров С.К. О каскадах столкновений в сплаве Pt3Fe.- ФММ, 1977, т.44, с.435-438.
118. А7. Вологин В.Г., Козлов А.И., Дубинин С.Ф и др. Калориметр для измерения запасенной энергии в материалах с низкой температуропроводностью. ПТЭ, 1979, т. 15, № 1, с. 225-227.
119. А9. Дубинин С.Ф., Михайлов Ю.Н., Сидоров С.К. Диффузное рассеяние нейтронов в предмартенситной области сплава Fe72Mn22NÍ6.- ФММ, 1988, т.65, в.4, с. 823-824.
120. А10. Дубинин С.Ф., Михайлов Ю.Н., Скоробогатов В.П. Магнитные иструктурные превращения в Fe72MncNÍ28-c сплавах,- ФММ, 1990, в.6, с.69-73.
121. Al 1. Архипов В.Е., Дубинин С.Ф., Ещенко Р.Н. и др. Нейтронографическое исследование гидрированных титановых сплавов ВТ6. ФММ, 1993, т.75, в.6, с.109-112.
122. А12. Дубинин С.Ф., Лотков А.П., Теплоухов С.Г. и др. Решеточные волны в массивном монокристалле р- TÍ49NÍ52. ФММ, 1992, в.4, с. 111-118.
123. А13. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Лотков А.И. и др. Ближний порядок длинноволновыхатомных смещений в монокристалле (3- TÍ49NÍ51. ФММ, 1992, в.4, с. 119-124.
124. А14. Дубинин С.Ф., Вологин В.Г., Кинев Е.А. Структурное состояние хромо-никелевых сталей облученных быстрыми нейтронами при 80К.- ФММ, 1994, т. 77, в.З, с. 63-69.
125. А15. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д. Влияние атомного порядка на температуры мартенситных превращений сплава TÍ49NÍ51.- ФММ, 1994,т. 78, с.84-90.
126. Al6. Вологин В.Г., Дубинин С.Ф. Состояние вырожденного антиферромагнетика в ZnFe204. -ФТТ, 1995, т.37, №7, с. 2195-2198.
127. А17. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Гришков В.Н., Лотков А.И. Нейтронографическое исследование предмартенситных явлений и структурных переходов в закаленном монокристалле Ti49Ni5i.- ФММ, 1995, т. 79, в.З, с. 78-83.
128. Al8. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. и др. Радиационная стойкость гидрида циркония,- ФММ, 1996, т.81, в.6, с.134-138.
129. А19. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д. Структурное состояние никелида титана облученного быстрыми нейтронами.- ФММ, 1996, т.82, в.З, с.108-114.
130. А20. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Гришков В.Н., Лотков А.И. Предмартенситные явления и фазовые переходы после изохронного отжига закаленного никелида титана. ФММ, 1996, т.82, в.5, с.291-301.
131. А21. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г., Карькин. Отрицательныйтемпературный коэффициент электросопротивления и структура радиационно-модифицированного никелида титана. ФММ, 1997, т.36, в.1, сЛ 25-131.
132. А22. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Радиационные повреждения никелида титана, облученного быстрыми нейтронами при 80К.- ФММ, 1998, т.85, в.З, с.119-124.
133. А23. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г., Гощицкий Б.П.
134. Аморфизация твердых тел быстрыми нейтронами,- ФТТ, 1998, №5, с.1584-1592.
135. А24. Дубинин С.Ф., Теплоухов С.Г., Пархоменко В.Д., Сагарадзе И.В. Влияние пластической деформации на мартенситные превращения TiNi47Fe3.- ФММ, 1998, т.86, в.2, с.156-158.
136. А25. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Старение, упругие искажения и мартенситные превращения сплава TÍ49NÍ51 после у, п° облучения,- ФММ, 1999, т.87, в.1, с.5-14.
137. А26. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Теплоухов С.Г. Влияние факторов реальнойструктуры твердого тела на аморфизацию никелида титана быстрыми нейтронами.- ФММ, 1999, т.87, в.4, с.141-144.
138. А27. Дубинин С.Ф., Пархоменко В.Д., Пушин В.Г., Теилоухов С.Г. Дифракционные исследования структуры сплавов никелида титана, аморфизованных закалкой и быстрыми нейтронами. ФММ, 2000, т.89, в.1, с. 31-38.
139. А28. Алябьев В.Н., Вологин В.Г., Дубинин С.Ф., и др . Нейтронографическое и электроно-микр. исследование процессов распада радиационно-стимулированного старения Сг-№-Т1 аустенитных сталей,- ФММ, 1990, в.8, с.142-148.