Применение положительных мюонов для исследования магнитных свойств высокотемпературных сверхпроводников на основе висмута и окиси висмута тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.01 ВАК РФ

ОБЪЕДИНЕННЫЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ

Р Г Б О д

14-95-312

2 8 АВГ 1995

На правах рукописи УДК 53.082.79 537.622 538.945

ДУГИНОВ Виктор Николаевич

ПРИМЕНЕНИЕ ПОЛОЖИТЕЛЬНЫХ МЮОНОВ ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ МАГНИТНЫХ СВОЙСТВ ВЫСОКОТЕМПЕРАТУРНЫХ СВЕРХПРОВОДНИКОВ НА ОСНОВЕ ВИСМУТА И ОКИСИ ВИСМУТА

Специальность: 01.04.01 — техника физического эксперимента, физика приборов, автоматизация физических исследований

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Дубна 1995

Работа выполнена в Лаборатории ядерных проблем Объединенного института ядерных исследований

Научные руководители:

доктор физико-математических наук

ведущий научный сотрудник Жуков В.Л.

кандидат физико-математических наук

старший научный сотрудник Пономарев Л.II.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук

профессор Кириллов-Угрюмов В.Г.

доктор физико-математических наук

доцент Морозов А.И.

Ведущая организация: Московский физико-технический институт, г.Долгопрудный

Защита состоится г. в Ц часов на заседании

диссертационного совета Д - 047.01.03 Лаборатории ядерных проблем Объединенного института ядерных исследований, г.Дубна Московской области.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке О ИЛИ. Автореферат разослан '7/ " 1995 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

/

Ю.А. Н ату сов

А

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы

Техника fiSR (muon spin rotation, relaxation or resonance) - ядерно-физический метод измерения локальных микроскопических магнитных полей, основанный на возможности определения направления магнитных моментов мюонов, имплантируемых в изучаемые объекты.

Особое внимание со стороны специалистов в области физики твердого тела привлекли возможности этого метода в изучении высокотемпературной сверхпроводимости - нового явления, открытого в 1987 году. Благодаря способности измерять распределение магнитных полей в образце, /iSR позволяет исследовать поведение магнитных вихрей в смешаном состоянии сверхпроводников. Это дает возможность определять такой важный для теории сверхпроводимости параметр, как глубина проникновения магнитного поля. Температурная зависимость глубины проникновения служит хорошим критерием отбора раз-' личных моделей сверхпроводимости. Кроме этого, ¡iSR метод оказался наиболее подходящим для изучения глубины проникновения магнитного поля в фанулированные сверхпроводники, какими в большинстве случаев являются высокотемпературные сверхпроводники (ВТСП).

Исследование высокотемпературной сверхпроводимости вызвало необходимость изучения соединений, родственных ВТСП. Одним из таких веществ является окись висмута a — Bi203, обладающая рядом свойств, необычных для вещества, считавшегося диамагнетиком.

Цель работы

а) Создание аппаратуры для fiSR экспериментов на пучках фазотрона Лаборатории ядерных проблем ОИЯИ.

б) Измерение глубин проникновения магнитного поля в высокотемпературные сверхпроводники на основе висмута.

в) Изучение влияния допирования на сверхпроводящие свойства образцов семейства ВТСП Bi2-xPbxSr2Cai-zYzCu20s+s, изготовленных по единой технологии.

г) Изучение локальных магнитных полей в соединении а — Bi20$, являющимся базовым при синтезе ВТСП и обладающим рядом необычных магнитных свойств.

д) Разработка методики стробоскопических fiSR экспериментов для фазотрона ОИЯИ.

е) Создание измерительного стенда для методических работ на экспериментальном комплексе "МЮСПИН" и контроля образцов макроскопическими методами.

Научная новизна

1) Впервые проведено систематическое исследование глубины проникновения магнитного поля на серии образцов висмутовых ВТСП, допированных Y и РЬ с целью изучения влияния допирования на сверхпроводящие свойства.

2) Впервые проведено fiSR исследование соединения а — Вг2Ол. Показано существование локального поля порядка 100 Гс в соединении, которое ранее считалось диамагнитным. Измерены величина и частота флуктуации локального магнитного поля. Предложен механизм возникновения локального магнитного поля.

3) Разработана новая методика стробоскопических fiSR экспериментов для синхроциклотронов.

Практическая ценность

1 ) Разработана аппаратура для проведения fiSR экспериментов в диапазоне температур от 4,2 до 300 К и магнитных полей до 0,6 Т с рекордно низким уровнем фона.

2) Изучено влияние допирования различного тина на сверхпроводящие и магнитные свойства ВТСП на основе висмута. Полученные результаты важны для развития представлений о механизме сверхпроводимости и для понимания технологических аспектов изготовления этого типа ВТСП.

3) Создан программно-управляемый стенд для методических работ на экспериментальном комплексе "МЮСПИН". Стенд используется для испытания узлов криогенных установок, калибровки датчиков температуры для технических применений, контроля образцов макроскопическими методами.

Апробация работы и публикации

Результаты, изложенные в настоящей диссертации, представлялись на Международных конференциях по применению fiSR метода( Оксфорд, Великобритания, 1990; Мауи, США, 1993), III Международной конференции по материалам и механизмам сверхпроводимости (Каназава, Япония, 1992), Международном симпозиуме по исследованию ВТСП ядерно-физическими методам^ Дубна, 1991), 30 Совещании по физике и технике низких температур (Дубна, 1994) и докладывались на семинарах ЛЯП ОИЯИ, общеинститутском семинаре ОИЯИ по проблеме ВТСП, семинарах PS1 (Виллиген, Швейцария) и ФИ ЧСАН (Прага, Чехословакия).

По результатам диссертации опубликовано 15 печатных работ.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из ВВЕДЕНИЯ, четырех глав й ЗАКЛЮЧЕНИЯ. Объем диссертации 129 страниц, включая 43 рисунка, 6 таблиц и список литературы из 97 названий.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во ВВЕДЕНИИ обоснована актуальность темы диссертационной работы, формулируются ее основные цели и задачи.

В ПЕРВОЙ ГЛАВЕ изложены принципы измерения характеристик внутренних магнитных полей в веществе методом /л5Д-спектроскопии.

Мюоны, имплантированные в вещество, термализуются за время порядка Ю-1" секунды, частично сохраняя при этом свою поляризацию. Вследствие несохранения четности в слабых взаимодействиях, пространственное распределение позитронов от распада мюона будет неизотропно. Асимметрия углового распределения позитронов позволяет измерять временную эволюцию поляризации ансамбля мюонов P(t), имплантированных в образец.

Если мюон находится в магнитном поле В, поперечном относительно начальной поляризации (TF-эксиеримент), то спин мюона будет прецессировать с частотой L)tl = 7(1 • В, где 7Д - гиромагнитное отношение для мюона. Это приводит к тому, что вероятность зарегистрировать позитрон от распада мюона становится осциллирующей функцией от времени. Получаемая в этом случае гистограмма времен жизни мюонов описывается выражением

N{t) = N0exp{-t/rt.)(l + а ■ P(t) • cos^ • t + tp)) + Ф (1)

где t,t - время жизни мюона, а - наблюдаемая асимметрия ц —> с распада, P(t) - функция релаксации спина мюона, - частота ларморовской прецессии спина, ip - начальная фаза этой прецессии, определяемая, в основном, геометрией установки, Ф - фон от случайных событий.

Магнитное поле может быть направлено параллельно направлению начальной поляризации спина мюонов (LF-процедура). При достаточно большом внешнем магнитном поле (Htxt >> Нт1) появляется возможность изучать динамические характеристики внутренних магнитных полей в веществе.

Большим достоинством fiSR метода является то, что эксперименты могут проводиться и в нулевом внешнем магнитном поле (ZF-процедура), что позволяет исследовать внутренние магнитные поля в веществе без возмущающего воздействия внешнего поля.

fiSR спектроскопия временных интервалов накладывает ограничения на интенсивность пучка мюонов, имплантируемых в образец - для временного анализа отбираются лишь те события ц —> е распада, когда в анализируемый промежуток времени 10 мкс) регистрируется остановка только одного мюона и вылет принадлежащего ему позитрона распада (1// - 1е). Это требование ограничивает интенсивность количества остановок мюонов величиной Ilt ~ 5 • 104 //./сек. При проведении fiSR экспериментов, требующих высокой точности измерения частоты прецессии спина мюона, а следовательно большой статистики, лучшие результаты может дать стробоскопический способ

измерений, в котором отсутствует ограничение на интенсивность пучка мюо-нов, связанное с требованием "только и le" в фиксированном интервале измерения времен жизни отдельных мюонов. Стробоскопический метод измерения основан на синфазном сложении сигналов позитронов /х —♦ с распада от отдельных импульсов временной структуры мюонного пучка.

Поляризация мюонного ансамбля определяется стробоскопической техникой: позитроны от распада мюонов регистрируются позитронным телескопом, во временных воротах, синхронизированных с временной структурой пучка. В настоящее время стробоскопический ¡iSR метод реализован на мезонной фабрике PS1 (Швейцария) (Klempt Е. et al., // Phys. Rev. D, 1982, V.25, P.652) ВТОРАЯ ГЛАВА посвящена описанию экспериментального комплекса "МЮСПИН"[2,5], предназначенного для исследования свойств конденсированных сред с помощью пучков поляризованных мюонов, и методических разработок автора, связанных с автоматизацией проводимых измерении.

Схема спектрометра с магнитом, создающим поле, поперечное к начальной поляризации мюонов, показана на рисунке 1. Регистрация событий /î —> с рас-

Рис. 1. Схема /¿57? спектрометра, пада осуществляется с помощью сцинтилляционных счетчиков 1 - 5. Мюоны через отверстие 6 в панцире магнита проходят через замедлитель, где теряют часть своей энергии. Остановка мюонов в образце фиксируется по срабатыванию счетчиков 1 • 2 • 3 • 4. Между счетчиками 1 и*2 установлен свинцовый

коллиматор 7. диаметр отверстия которого может меняться в зависимости от размера образна с помощью метанных колец 8. Между счетчиками 2 и 5 устанавливается криостат 9 с образцом 10. Сцинтилляторы счетчиков 3 и 4 находятся внутри холодной зоны криостата, и свет от них выводится на ФЭУ по световодам 11 и 12, расположенным друг над другом. С помощью соединений 13 и 14 криостат пристыковывается к дюарам с жидким гелием (азотом) и к системе сбора гелия. Все элементы спектрометра находятся внутри панциря магнита 15 на платформах 16, перемещающихся по направляющим 17.

В счетчиках установки использовались сцинтиллятор производства ЛЯП ОИЯИ на основе полистирола (Виноградова Н.В. и др., // ОИЯИ 13-88-176, Дубна 1988) и фотоэлектронные умножители ХР-2020. ХР-2982 фирмы Philips. В кожухах ФЭУ кроме делителей, собранных по стандартной схеме, были размещены формирователи. Порот регистрации импульсов задавались от специально разработанного диссертантом для этой цели 8-ми канального 6-тп разрядного цифро-аналогового преобразователя в стандарте КАМАК. Сигналы с формирователей поступали на систему отбора событий, структурная схема которой приведена на рисунке 2.

Основу системы отбора событий составляют 5 блоков временной селекции БВС1 - БВС5. Эти блоки служат для отбора событий в режимах 2-, 3-, 4-кратных совпадении с использованием одного или двух каналов запрета. Блок БВС1 фиксирует все частицы, проходящие через счетчики 1-2. В этом потоке присутствуют, как все мюоны (останавливающиеся в образце и проходящие все счетчики (т.н. "пролетные")), так и пиопы и позитроны. Блок БВС2 выделяет "пролетные" частицы по критерию (2 + 3) • (1 + 5).

Сигналы с этих блоков, собранные по "ИЛИ" запускают одновибратор продлевающего типа ОВП, который вырабатывает сигнал "Охрана до" - В ("Busy"), предотвращающий запись в сисктры событие // —► о распада, если ему предшествовала регистрация мюона, распад которого не был зафиксирован, или "пролетной" частицы. Этот блок был разработан диссертантом и изготовлен в механическом и электрическом конструктиве КАМАК.

Временной селектор БВСЗ выделяет мюоны, остановившиеся в мишени с учетом сигнала "Охрана до" но схеме 1 • 2 • ЗВ. Сигналы с этого блока поступают на одновибратор ОВС (одновибратор стартовых событий), который вырабатывает ворота G("Gate") длительностью 10 мкс. Эти ворота запускают время-цифровой преобразователь (ВЦП) тина КА304 (Гребешок В.М., Зинов В.Г., Селиков A.B. // ОИЯИ, 13-82-713, Дубна, 1982). Еще один ВЦП используется совместно с аналоговым преобразователем временных интервалов (АПИ), позволяющим работать с меньшей шириной канала (Климов А.И., Мелешко Е.А. // ПТЭ, 1976, N3, с. 100). Блок БВС1( 4 • 5) регистрирует позитроны, вылетающие из мишени по направлению "вперед" с/, а БВСГ>(2 • 3 • I) - позитроны, вылетающие назад с,,. Сигналы с этих блоков смешиваются и

I---1

Рис. 2. Структурная схема отбора событий спектрометра.

подаются на вход "Стоп" ВЦП. Кроме этого сигнал сь поступает на вход "Признак" ВЦП, так что спектры от позитронов распада "вперед" записывается в каналы с 0 по 2047, а спектры от позитронов "назад" - в каналы 2048 -4095. Если во временной интервал стартовых ворот С7 приходит более одного мюона или регистрируется более одного позитрона, то формируется сигнал

коллиматор 7, диаметр отверстия которого может меняться в зависимости от размера образца с помощью вставных колец 8. Между сметчиками 2 и 5 устанавливается криостат 9 с образцом 10. Сцинтилляторы счетчиков 3 и 4 находятся внутри холодной зоны криостата, и свет от них выводится на ФЭУ по световодам 11 и 12, расположенным друг над другом. С помощью соединении 13 и 14 криостат пристыковывается к дюарам с жидким гелием (азотом) и к системе сбора гелия. Все элементы спектрометра находятся внутри панциря магнита 15 на платформах 16, перемещающихся по направляющим 17.

В счетчиках установки использовались сцинтиллятор производства ЛЯП ОИЯИ на основе полистирола (Виноградова Н.В. и др.. // ОИЯИ 13-88-176, Дубна 1988) и фотоэлектронные умножители ХР-2020, ХР-2982 фирмы Philips. В кожухах ФЭУ кроме делителей, собранных по стандартной схеме, были разметет,! формирователи. Пороги регистрации импульсов задавались от специально разработанного диссертантом для этой цели 8-ми канального 6-ти разрядного цифро-аналогового преобразователя в стандарте КАМАК. Сигналы с формирователей поступали на систему отбора событий, структурная схема которой приведена на рисунке 2.

Основу системы отбора событий составляют 5 блоков временной селекции БВС1 - БВС5. Эти блоки служат для отбора событий в режимах 2-, 3-. 4-кратнмх совпадений с использованием одною или двух каналов запрета. Блок БВС1 фиксирует все частицы, проходящие через счетчики 1-2. В этом потоке присутствуют, как все мюопы (останавливающиеся в образце и проходящие все счетчики (т.н. "пролетные")), так и пионы и позитроны. Блок БВС2 выделяет "пролетные" частицы по критерию (2 + 3) • (1 + 5).

Сигналы с этих блоков, собранные по "ИЛИ" запускают одновибратор продлевающего типа ОВП, который вырабатывает сигнал "Охрана до" - В ("Busy"), предотвращающий запись в спектры событие // —> о распада, если ему предшествовала регистрация мюоиа, распад которою не был зафиксирован, или "пролетной" частицы. Этот блок был разработан диссертантом и изготовлен в механическом и электрическом конструктиве КАМАК.

Временной селектор БВСЗ выделяет мюопы, остановившиеся в мишени с учетом сигнала "Охрана до" по схеме 1 • 2 • ЗВ. Сигналы с этого блока поступают на одновибратор ОВС (одновибратор стартовых событий), который вырабатывает ворота G("Gate") длительностью 10 мкс. Эти ворота запускают время-цифровой преобразователь (ВЦП) типа КА304 (Гребенюк В.М., Зпнон В.Г., Селиков A.B. //ОИЯИ, 13-82-713, Дубна, 1982). Еще один ВЦП используется совместно с аналоговым преобразователем временных интервалов (АПИ), позволяющим работать с меньшей шириной катит (Климов А.И., Мелешко Е.А. // ПТЭ, 1976. N3, с. 100). Блок БВС1(4 • 5) регистрирует позитроны, вылетающие из мишени по направлению "вперед" rf, а БВСГ>(2 • 3 • I) - позитроны, вылетающие назад г,,. Сигналы с этих блоков смешиваются и

I---1

Рис. 2. Структурная схема отбора событий спектрометра.

подаются на вход "Стоп" ВЦП. Кроме этого сигнал сь поступает на вход "Признак" ВЦП, так что спектры от позитронов распада "вперед" записывается н каналы с 0 но 2047, а спектры от позитронов "назад" - в каналы 2048 -4095. Если во временной интервал стартовых ворот приходит более одного мюона или регистрируется более одного позитрона, то формируется сигнал

"Сброс", прекращающий работу ВЦП. Синхронизация работы блоков временной селекции осуществляется с помощью 14 линий задержек, не показанных на рисунке.

Набранные спектры передавались на ЭВМ /xVAX-3400, которая использовалась в качестве файл-сервера. Обработка спектров производилась на ЭВМ различного типа, подключенных к институтской сети Ethernet. Обработка экспериментальных спектров производилась методом минимизации стандартного х2- функционала временных гистограмм N(t) с различными функциями поляризации спина мюона P(t). *

Применение многоканального ЦАП установки порогов и многофункциональных блоков временной селекции позволило сократить до минимума время измерения характеристик детекторов и настройки спектрометра. Управление системой регистрации событий осуществлялось с помощью ПЭВМ IBM PC/AT 386.

Требуемые температуры образцов в диапазоне от 4,2 до 300 К выдерживались с точностью не хуже 0,1 К в течение времени набора статистики в одной температурной точке. Это обеспечивалось применением автоматизированой системы управления температурой на основе ПЭВМ типа IBM/PC и электронных блоков, разработанных в ЛЯП ОИЯИ и изготавливаемых ОП ОИЯИ.

Для контроля температуры азотного экрана криостата с помощью диодных датчиков диссертантом был разработан прибор, измеряющий температуру от 70 до 300 К и скорость ее изменения dT/dt в диапазоне от -5 до +5 К/мин. Измерительный прибор выполнен в конструктиве "Вишня" со встроенными блоками питания.

Вторым, после температуры, важным параметром при проведении ßSR экспериментов является внешнее магнитное поле. Магнитное поле на изучаемых образцах создавалось одним из двух панцирных электромагнитов с водяным охлаждением. Неоднородность поля в объеме, используемом для размещения образцов (диаметром 60 мм и толщиной 10 мм), составляла 10~4 . Для измерения магнитных полей использовался метод ядерного магнитного резонанса в проточной жидкости. Структурная схема магнитометра представлена на рисунке 3.

Вода, проходя через поляризующий магнит П, поступает в область измеряемого магнитного поля М, где находится катушка нутации L, намотанная на пластиковую трубку с протекающей водой. Катушка соединена с синтезатором частоты типа 46-31, управляемый релейным регистром KB 006.

Поляризация воды определяется измерительным генератором Г, помещенным в поле анализирующего магнита А и работающим на частоте, соответствующей условию ЯМР-резонанса для протонов воды. Сигнал с генератора Г измеряется цифровым вольтметром В7-34 с интерфейсом KP 005.

Процедура измерения сводится к нахождению частоты, соответствующей

н2о

п

1

' ф

м; в \

щ

а

46-31

Ч \

^ ; 43-34

ЦАП

КВ 006

КР 005

В7-34

КР 005

Г

КК 009

1ВМ РС

с

А М

Рис. 3. ЯМР магнитометр на проточной воде.

минимуму сигнала анализируещего генератора. Точность измерения магнитного поля не хуже Ю-4 при В > 10 Гс, с уменьшением величины поля точность падает, но и в полях до 1 Гс она остается лучше, чем 10~2.

В Таблице 1 приведены основные параметры спектрометра "МЮСПИН".

Ранее говорилось о стробоскопическом способе измерения локального магнитного поля на мюоне, использующем импульсную структуру мюонного пучка. Пучки фазотрона ОИЯИ также имеют импульсную структуру. Однако частота следования импульсов ^ меняется примерно на 30 кГц вблизи 14,6 МГц за время цикла вывода Т=3,2 мс. Если интервал Т разбить на М подынтервалов = 1..М), как показано на рисунке 4 для М=32, то средней частоте следования импульсов на каждом подынтервале Fi, будет соответствовать своя резонансная частота прецессии спина мюона = 2пкоторой можно сопоставить значение среднего поля на мюоне В^ — ы,/7(1. Проводя для каждого подынтервала 1 процедуру стробоскопических измерений, можно получить за один цикл измерений набор счетов Б^В^, где ] = 1.. А' - номер ворот внутри промежутков между соседними банчами. Описанный способ удобен тем, что отпадает необходимость многократной точной установки внешнего поля для

Диапазон температур Точность поддержания температуры 4.2 - 300 К не хуже 0,1 К

Диапазон магнитных полей Неоднородность магнитных полей 0 - 0,6 Т К)"4

Количество позитронных телескопов Разрешающее время спектрометра Мертное время спектрометра Ширина канала спектрометра Длина гистограммы Отношение сигнал/фон 2 1 НС 15 не 5.5 не (1,1 не АН И) 10 мке 10'

снятия всей резонансной кривой.

Т»3.2 мсвк

У

пучок

1/Р,

в

о

повынтврбады

тг

I I

I I

II

и

I I

II 11 I I I I

1 и-

борота

32

/VI I телескоп 6 '

I

J ТГ I ■. I 8 ТГ

Рис. 4. Схема стробоскопических измерении на фазотроне.

Было проведено численное моделирование^] для случая изменения частоты следования импульсов мюошшго пучка фазотрона ОИЯИ от 14,608 МГц до 14,578 МГц за время 3,2 мс при полуширине на нолунысоте микробанча равной 5 ис. Магнитное поле на мкюне предполагалось равным 1077,7 Гс. что соответствует частоте вращения спина мюона равной средней частоте повторения мнкробанчей во время цикла вывода. Аналогичные расчеты были проведены и для гармоник более высокого порядка.

Полученные результаты показали осуществимость стробоскопического ме-

Рис. 5. Методический стенд для низкотемпературных измерений.

тода измерений на фазотроне ЛЯП ОИЯИ. Предварительные эксперименты подтвердили результаты расчетов. Реализация предложенного метода позволит расширить круг решаемых комплексом "МЮСПИН" задач, кроме этого, стробоскопический метод применим и для экспериментов но время-угловым корреляциям на пучках фазотрона ЛЯП ОИЯИ.

При проведения низкотемпературных методических работ для экспериментального комплекса "МЮСПИН" используется стенд[10], базовая конфигурация которого показана на рисунке 5. Стенд использовался для испытания узлов криогенного оборудования комплекса "МЮСПИН" и калибровки датчиков температуры для технических применений. На стенде осуществлялось и измерение температур перехода образцов, предназначенных для исследования, в сверхпроводящее состояние как резистивным, так и индуктивным методом. Основой измерительной части стенда служит ПЭВМ, сопряженная с крей-

том КАМАК. Измеряемые напряжения через коммутатор КА004 подаются на цифровой вольтметр (ЦВ), задаваемой программой измерения. Стенд оснащен также устройствами для проведения измерений с емкостными (С —» F, С —» U) и индуктивными датчиками. Результаты измерений записываются в файлы данных. Программы управления стендом написаны на языке TURBO PASCAL V.5.5. Для измерения сопротивления датчиков температуры на малых измерительных токах, а следовательно и с малой мощностью, выделяемой в терморезисторе, был разработан и изготовлен прибор[1], структурная схема которого показана на рис.6. Прибор имеет 4 измерительных канала, к каждому из которых можно подключить либо один из двух термодатчиков, либо калибровочные сопротивления. В измерительной схеме используется два

Т1

Г1

КАНАЛ 1

СУСД

ГШ

УСИЛИТ.

сд

КАНАЛ 2

к внешним приборам

Г2

1Г

4—П

КАНАЛ 3

Т2 X

У

КАНАЛ U

■■А

вцв

п п п п □ а □ о

цифр табло

Рис. 6. Структурная схема прибора для измерения сопротивлений датчиков температуры.

генератора синусоидальных колебаний Г1 и Г2 со стабилизацией амплитуды за счет нелинейности отрицательной обратной связи. Нагрузкой генераторов служат трансформаторы Т1 и Т2. Измеряемые сопротивления запиты-ваются током, задаваемым сопротивлениями Яд, для которых выполняется условие Яд » Падение напряжения на терморезисторе при этом пропорционально величине его сопротивления и составляет величину 0-^-60 мкВ. Это напряжение усиливается и, после выпрямления синхронным детектором СД, измеряется встроенным цифровым вольтметром ВЦВ с точностью 1% или внешним вольтметром с точностью 0,5%.

В ТРЕТЬЕЙ ГЛАВЕ изложены процедура и результаты систематического исследования глубин проникновения магнитного поля в высокотемпературные сверхпроводники на основе Вк

1

J

Способность ¡¿SR метода измерять распределение внутренних магнитных полей в веществе позволяет использовать его при изучении поведения сверхпроводников в магнитном поле. Глубина проникновения магнитного поля Л является одним из основных параметров, характеризующих сверхпроводник, а ее температурная зависимость может дать информацию о механизме спаривания носителей заряда в сверхпроводящем состоянии. Измеряемая временная зависимость поляризации спина мюона P(t) связана с распределением внутреннего магнитного поля в сверхпроводнике. Е. Брандтом было показа-Ho(Brandt E.H., Phys. Rev. В, 1988, V.37, Р.2349), что второй момент распределения магнитного поля в сверхпроводнике < ДВ2 > связан с глубиной проникновения Л соотношением

< ДВ2 >= 0.0371 • ф1 • А"\ (2)

где ф0 - квант магнитного потока, содержащийся в одном вихре.

Наши /iSii-эксперименты были проведены на четырех группах образцов ВТСП Bi2_xPbxSr2Ca^zYzCu2OÜU[iAfi-n

Образцы первой фуппы (1) были получены методом двойной кальцинации с последующим отжигом.

Образцы второй группы (II) изготавливались кислотным методом.

Образец III был приготовлен методом стандартной порошковой металлургии.

Образцы для изучения влияния допирования на сверхпроводящие свойства (IV) были изготовлены фирмой Hoechst (Германия) методом плавления. Содержание кислорода подбиралось так, чтобы для каждого соединения получить максимальное значение Тс.

Эксперименты по измерению глубины проникновения магнитного поля проводились при охлаждении во внешнем магнитном поле (FC-процедура). Величина магнитного поля выбиралось таким образом, чтобы расстояние между вихрями I было меньше глубины проникновения Л. В этом случае скорость деполяризации спина перестает зависеть от величины магнитного поля. Как показали эксперименты, это условие соблюдается при В >400 Гс[3].

Образцы групп I и II были многофазными, но способность /iSR метода изучать распределение магнитных полей, относящимся к разным фазам, позволяет измерять величину глубины проникновения Айв этом случае[4]. Временные спектры позитронов распада описывались формулой

п

N(t) = Na ехр(—i/а; ехр(—afi2) со + toi)) + Nb (3)

При обработке спектра но этой формуле получается следующая информация: - относительные объемы фаз сц равна начальной асимметрии «0);

- средняя величина магнитного поля в области образца, занимаемой i-той фазой В, = л,/-)■„•,

- величина дисперсии магнитною поля < ДВ2 > в фазе i. Она находится из скорости деполяризации а, в пределе гауссовского распределения магнитного ноля 2гт2 = ->,, < ДВ2 >.

Величины глубин проникновения магнитного ноля, полученные из экспериментально измеренных значений <т для различных образцов, приведены в Таблице 2. Здесь А,.ц обозначает эффективную глубину проникновения магнитного поля для ноликристаллических сверхпроводников, а А„л - глубину проникновения в плоскости ah монокристалла ВТСП. вычисленную способом, описанным в работе (Fesenko V.l.. Gorbunov V.N.. Smilga V.P. //Physica С, 1991, V.176, N.4-6, P.551). Статистическая точность измерения глубин проникновения составляла 100 Л.

Таблица 2. Глубины проникновения магнитного поля в различные образцы, измеренные ¡¡SR-методом.__

Образец Тг, К А,я(0),:4 А„,,(()), Л

I 78.4 2470 1880

108.8 3150 2400

11 70.7 2830 2150

111 106.1 2500 1900

x.z=0 92 2430 1850

IV z=(). 1 89 2600 2000

х=(). 15 91 2500 1900

Представляет интерес не только низкотемпературное значение глубины проникновения А, но и ее температурная зависимость. Температурные зависимости А(Т) в образцах 1 и И находятся в хорошем согласии с двухжидкостной моделью А(Т) = А(0)/^/1 — (Т'/7,(.)',[3,4]. Иное поведение зависимости Х(Т) обнаружено в образцах с оптимальным допированием (группа IV), в которых содержание кислорода подбиралось так, чтобы для каждого соединения получить максимальное значение Тг. Для этих образцов температурная зависимость А(Т) лучше описывается в рамках обыкновенной теории БКШ в пределе слабой электрон-фононной связи[6].

Сверхпроводящие и магнитные свойства ВТСП на основе висмута зависят от концентрации носителей заряда, которую можно изменять допированием. Наши исследования[11,12,15) были проведены с образцами группы IV соединения Вь2-хРЬл£г2Са)_:У:С-и-2Оя+ь, изготовленными фирмой Ноес1ш АС (Германия).

На рисунке 7 изображена зависимость второю момента распределения частот мюонной прецессии < Аи>2 > ос 1 /А;),, от концентрации носителей заряда (дырок) на один атом меди р = Ь + (л: — ~)/2.

Рис. 7. Зависимость второго момента распределения частот мюонной прецессии < Аи>2 > -х 1/А„(, от концентрации носителей заряда (дырок) на один атом меди р

Из рисунка видно, что величина < Alu2 > растет линейно с р для образцов, допированных У, что подтверждает предположение об увеличении концентрации носителей заряда п.,, участвующих в образовании сверхпроводящего состояния. При допировании свинцом величина < аlu2 > уменьшается, хотя, как показали результаты нейтронных исследований этих же образцов, концентрация дырок при этом растет. Это приводит к выводу, что дополнительные носители заряда, пносимме при допировании свинцом, локализованы и не дают вклада в п.,.

ЧЕТВЕРТАЯ ГЛАВА посвящена измерению локальных магнитных полей в а - Вг2Ол\ 13,14].

Соединение а-В'^Оя обладает рядом свойств, необычных для веществ, атомы которых на электронных оболочках содержат в качестве валентных только .ч- и /.i-электроны. Впервые наличие локальных магнитных полей во — Ш20з было обнаружено по расщеплению спектральных линий методом ядерного квадрупольного резонанса (ЯКР) на ядрах 2(wBi (Семин Г.К., Нарыгин A.B. и Бо1уславский A.A. // Известия АН СССР, сер. физ., 1985, Т. 49, с.1412 ^Магнитная восприимчивость в интервале температур 80 — ЮО/С не зависела от

2.0

0.0

0.0 0.1 0.2 0.3 0.4 0.5 0.6 р (на атом Си)

ла от температуры, имела отрицательный знак, но ее абсолютное значение отличалось от суммарной диамагнитной восприимчивости ионов, входящих в состав соединения, на парамагнитный вклад величиной ~ 3 • 10~5 см3/моль (Волкозуб A.B. и др. // ФТТ, 1991, Т. 33, с. 2506 ).

Для изучения этого явления нами были проведены TF — ¡iSR измерения при различных температурах. Величина поля - 400 Гс была выбрана из соображений удобства наблюдения за временным ходом поляризации. При обработке экспериментальных /iSR гистограмм временная зависимость наблюдаемой поляризации мюонов описывалась функцией PTF(t) = aTF схр(—\TFt) cos(uit + ip). В этом выражении aTF - экспериментальный коэффициент асимметрии, в основном определяемый относительной долей мюонов, магнитные моменты которых прецессируют со средней ларморов-ской частототй и/ соответствующей внешнему полю В (и> = 7ßB, где 7 гиромагнитное отношение для мюона); с/? - экспериментально определяемая начальная фаза прецессии; \TF- скорость релаксации спина мюона. Величина А*/'/.' характеризует ширину распределения магнитных полей на всем ансамбле мюонов, имплантированных в образец и частоту изменения этих полей за счет диффузии мюонов или флуктуации локальных магнитных полей. Полученные TF — (iSR спектры хорошо соответствовали этому описанию во всем температурном интервале от 4,2 до 300 К. На рисунке 8 приведена температурная зависимость величины (Itf, отвечающей доле мюонов, прецессирующих на частоте внешнего поля. Из данных, полученных в поперечном поле можно сделать следующие выводы. Часть мюонов, термализующихся в образце попадает в диамагнитное окружение. Процесс деполяризации при этом происходит за счет взаимодействия спина мюона с дипольными полями от магнитных моментов ядер Bi. Вероятность попадания в диамагнитное окружение зависит от температуры и имеет минимум при « 130 К. Другая часть мюонов подвергается воздействию больших (по сравнению с ядерными дипольными) полей. Таким мюонам в спектре отвечает ненаблюдаемо быстрая релаксация поляризации при малых временах.

Для оценки величины полей, создаваемых электронами на мюонах, и частоты флуктуаций этих полей при температуре Т=135 К близкой к температуре, где амплитуда быстрорелаксирующей части поляризации мюонов достигает максимума, были проведены измерения в магнитных полях, прикладываемых к образцу вдоль поляризации мюонного пучка. Экспериментальные гистограммы, полученные методом LF описывались выражением с двумя экспонентами ("быстрой" и "медленной" деполяризацией) PLF(t) = а,/ схр(—X/t) + as exp(—Asi). Если электронная спиновая плотность на мюоне не зависит от величины внешнего магнитного поля Hsxt, обычно наблюдается зависимость скорости релаксации спина мюона от t в виде функции Лоренца А/ = a/(b + Hext). Экспериментальная зависимость А/(Яех1), по-

Температура (К)

Рис. 8. Температурная зависимость величины Р(0), отвечающей доле мюонов, прецессирующих на частоте внешнего поля.

лученная в наших измерениях, показана на рисунке 9. Видно, что локальные магнитные поля на мюоне зависят от внешнего магнитного поля. При внешних полях больше 1 кГс зависимость Л/(#ех1) становится гладкой и напоминает хвост распределения Лоренца.

Численные оценки характеристик внутренних магнитных полей на мюонах были получены из формулы

, - - (4)

1 + (7 Нех1Ут^

Здесь г - корреляционное время, характерное для флуктуационного процесса, а б2 - статический ван-флековский второй момент для системы мюон-электроны. Значения бит, вычисленные по формуле (4) получились равными 325 ±1 Гс и (6 ± 0.6) • 10-9с.

Величина поля, а также наличие независящего от температуры парамагнитного вклада в магнитную восприимчивость а — В12Ог позволяют предположить, что причиной возникновения локальных магнитных полей служит частично ковалентный характер связей В1-0.

В ЗАКЛЮЧЕНИИ приводятся основные результаты работы. 1) Разработана аппаратура для проведения fi.SH экспериментов в диапазоне

ла от температуры, имела отрицательный знак, но ее абсолютное значение отличалось от суммарной диамагнитной восприимчивости ионов, входящих в состав соединения, на парамагнитный вклад величиной Хр ~ 3 ■ 10"5 см3/моль (Волкозуб A.B. и др. // ФТТ, 1991, Т. 33, с. 2506 ).

Дня изучения этого явления нами были проведены TF — fiSR измерения при различных температурах. Величина поля - 400 Гс была выбрана из соображений удобства наблюдения за временным ходом поляризации. При обработке экспериментальных fiSR гистограмм временная зависимость наблюдаемой поляризации мюонов описывалась функцией PTF(t) = ату ехр(—Хтр-Ь) cos(wí + </?). В этом выражении citf - экспериментальный коэффициент асимметрии, в основном определяемый относительной долей мюонов, магнитные моменты которых прецессируют со средней ларморов-ской частототй и> соответствующей внешнему полю В (ш == -yßB, где [ иромагнитное отношение для мюона); </? - экспериментально определяемая начальная фаза прецессии; \TF- скорость релаксации спина мюона. Величина А/ ;.- характеризует ширину распределения магнитных полей на всем ансамбле мюонов, имплантированных в образец и частоту изменения этих полей за счет диффузии мюонов или флуктуации локальных магнитных полей. Полученные TF — fiSR спектры хорошо соответствовали этому описанию во всем температурном интервале от 4,2 до 300 К. На рисунке 8 приведена температурная зависимость величины отвечающей доле мюонов, прецессирующих на

частоте внешнего поля. Из данных, полученных в поперечном поле можно сделать следующие выводы. Часть мюонов, термализующихся в образце попадает в диамагнитное окружение. Процесс деполяризации при этом происходит за счет взаимодействия спина мюона с дипольными полями от магнитных моментов ядер Bi. Вероятность попадания в диамагнитное окружение зависит от температуры и имеет минимум при « 130 К. Другая часть мюонов подвергается воздействию больших (по сравнению с ядерными дипольными) полей. Таким мюонам в спектре отвечает ненаблюдаемо быстрая релаксация поляризации при малых временах.

Для оценки величины полей, создаваемых электронами на мюонах, и частоты флуктуаций этих полей при температуре Т=135 К близкой к температуре, где амплитуда быстрорелаксирующей части поляризации мюонов достигает максимума, были проведены измерения в магнитных полях, прикладываемых к образцу вдоль поляризации мюонного пучка. Экспериментальные гистограммы, полученные методом LF описывались выражением с двумя экспонентами ("быстрой" и "медленной" деполяризацией) P£/r(¿) = а/ехр(—A/í)+as ехр(—Ast). Если электронная спиновая плотность на мюоне не зависит от величины внешнего магнитного поля /Jext, обычно наблюдается зависимость скорости релаксации спина мюона от i7ext в виде функции Лоренца А/ = a/(b + i/ext). Экспериментальная зависимость A/(Hext), по-

Температура (К)

Рис. 8. Температурная зависимость величины Р(0), отвечающей доле мюонов, прецессирующих на частоте внешнего поля.

лученная в наших измерениях, показана на рисунке 9. Видно, что локальные магнитные поля на мюоне зависят от внешнего магнитного поля. При внешних полях больше 1 кГс зависимость \f(Hex^) становится гладкой и напоминает хвост распределения Лоренца.

Численные оценки характеристик внутренних магнитных полей на мюонах были получены из формулы

1 + (7ям()2Т2' [)

Здесь т - корреляционное время, характерное для флуктуационного процесса, а б2 - статический ван-флековский второй момент для системы мюон-электроны. Значения бит, вычисленные по формуле (4) получились равными 325 ±1 Гс и (6 ± 0.6) • 10"9с.

Величина поля, а также наличие независящего от температуры парамагнитного вклада в магнитную восприимчивость а — Ы203 позволяют предположить, что причиной возникновения локальных магнитных нолей служит частично ковалентный характер связей ВьО.

В ЗАКЛЮЧЕНИИ приводятся основные результаты работы.

1) Разработана аппаратура для проведения /1,5'Л экспериментов в диапазоне

о а 2

5-

0

0

1000 2000 3000 4000

Продольное поле (Гс)

Рис. 9. Зависимость скорости деполяризации спина мюона от величины продольною внешнего поля.

температур от 4,2 до 300 К и в магнитных нолях до 0,6 Т. Достигнут рекордно низкий уровень фона при измерении //5Я спектров порядка долей процента.

2) Предложен новым способ стробоскопических измерений, применимый для фазотрона ОИЯИ, проведенное численное моделирование и пробные измерения продемонстрировали его осуществимость.

3) Создан стенд для методического обеспечения работ на экспериментальном комплексе "МЮСПИН". Стенд используется для испытания узлов криогенных установок, калибровки датчиков температуры, контроля образцов, предназначенных для исследовании, макроскопическими методами.

4) Впервые проведено систематическое исследование глубины проникновения магнитного поля в серии образцов ВТСП на основе В1. Температурная зависимость глубины проникновения магнитного поля в многофазные сверхпроводники хорошо описывается двух-жндкостной моделью сверхпроводимости. В однофазных образцах В12-хРЬл Зг2Сал_ Л'.С1/-.>(Лчдопированных РЬ и У, температурная зависимость А(Т) лучше описывается в рамках теории БКШ в пределе слабой электрон-фононной связи.

5) Впервые изучено //.5Я методом влияние допирования на сверхпроводящие и магнитные свойства соединений В1>^тРЬхЗг2С(1[-Л':Си20*ц<- Обнаружено, что дополнительные носители заряда, вносимые при допировании свинцом, локализованы и не дают вклада в увеличение концентрации носителей заряда п.,, участвующих в образовании сверхпроводящего состояния.

6) Впервые проведено //5/? исследование соединения а — Ш ^О.^ Опреде-

лены характеристики локального магнитною ноля на имплантированных мю-онах. Предложен механизм возникновения этих магнитных полей: величина машитного поля порядка 100 Гс, а также наличие независящею от температуры парамаг нитного вклада в магнитную восприимчивость а — Ш2Ол позволяют предположить, что причиной возникновения локальных магнитных полей служит частично ковалентный характер связей Ш — О.

Основные результаты диссертации опубликованы в работах

1. В.Н.Дугинов, В.Е.Попов, Прибор для измерения сверхнизких температур, Сообщение ОИЯИ 13-85-534, Дубна, 1985.

2. И.А.Гаганов, В.Г.Гребинник, В.Н.Дугинов и др.. Экспериментальный комплекс для /¿S/7-исследований на фазотроне ЛЯП ОИЯИ, Труды международною симпозиума по проблемам взаимодействия мюонов и пионов с веществом, (Дубна, 30 июня - 4 июля 1987 г.), Д14-87-799, с.437-441, Дубна, 1987.

3. V.G.Grebinnik, V.N.Duginov et al., Transversal Field /iSR Measurements of the Magnetic Properties of the High—Tr Ceramic Bi — Sr — Ca — Си — О, Hyperfine Interac., 1990, Vol. 61, P. 1081.

4. V.G. Grebinnik, V.N.Duginov et al., The [iSIl investigation of multi-phase Bi-based superconductors, Hyperfine Interac., 1990, Vol. 63, P. 117.

5. V.H.Dodokhov, V.N.Duginov et al., The //57? Investigations on The Phasotron at Dubna: The Present and The Future, Hyperfine Interac., 1990, Vol. 65, P. 1167.

6. M.Weber,.. ..V.N.Duginov et al., London Penetration Depth in Bi-based High—X1,. Compounds, Supercond. Sci. Technol., 1991, Vol. 4, P. 403.

7. M.Weber,.. ..V.N.Duginov et al., Electronic Carrier Density in Dopped Bi-Based High-Tr Superconductors, Physica C, 1991, Vol. 185-189, P.749.

8. M.Weber,.. ..V.N.Duginov et al., The /iSR Study of the London Penetration Depth in High—Tr Compounds Дг25г2Са1_1УхСи208+й, Physica C, 1991, Vol. 185-189, P. 1093.

9. B.H. Дугинов, В.Г.Зинов й А.Н.Пономарев, Стробоскопический метод ¡¡SR. измерений на фазотроне ОИЯИ, Сообщение ОИЯИ Р13-91-508, Дубна,

1991.

10. В.Н. Душнов, В.Г.Гребинник и В.Г.Ольшевский, Методический стенд для низкотемпературных измерений на базе ПЭВМ, Сообщение ОИЯИ Р8-92-34, Дубна, 1992.

11. H.Maletta,.. ..V.N.Duginov et al., Charge transfer and carrier density in Bi-2212 high—Tr superconductors, Journal of Magnetism and Magnetic Materials,

1992, Vol. 104, P. 495.

12. M.Weber,.. ..V.N.Duginov et al., Magnetic flux distribution and the magnetic penetration depth in superconducting polycrystalline

m-,Sr2Cn^,rY,Cii,C).st/s and Bi2_ TPbTSr,CaCu20*+t. Phys. Rev. B. 1993. Vol. 48, P. 1093.

13. В.Г. Гребшшик, В.Н.Дупшон н лр.. Исследование локальных магнитных полей в оксиде a-BijO.i I'SR методом, ЯФ, 1993. .Y2. С. 71.

14. Duginov V.N. et al.. Study of local magnetic fields in the oxide n-BijOf by NQR and /iSR techniques, Hyperfine Interac.. 1994. Vol. 85. P. 197.

15. Дугинов B.H., Исследование глубин проникновения магнитного ноля в ВТСГ1 на основе висмута /iSR методом, 30 Совещание но физике и технике низких температур (Дубна, 6-8 сентября, 1994), Тезисы докладов Т. 1, С. 109, Дубна, 1994.

Рукопись поступила в издательский отдел 12 июля 1995 года.