Природа неоднородных магнитных станiв реальных магнетиков и высокотемпературных надпроводников тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.11 ВАК РФ

Юрьев, Валерий Петрович АВТОР
доктора физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
Харьков МЕСТО ЗАЩИТЫ
2000 ГОД ЗАЩИТЫ
   
01.04.11 КОД ВАК РФ
Автореферат по физике на тему «Природа неоднородных магнитных станiв реальных магнетиков и высокотемпературных надпроводников»
 
Автореферат диссертации на тему "Природа неоднородных магнитных станiв реальных магнетиков и высокотемпературных надпроводников"

ХАРКІВСЬКИЙ НАЦІОНАЛЬНИЙ УНІВЕРСИТЕТ ім В. Н. Каразіна

°Г6 од

Юр’ен Валерій Петрович

На правах рукопису УДК 538.245

ПРИРОДА НЕОДНОРІДНИХ МАГНІТНИХ СТАНІВ РЕАЛЬНИХ МАГНЕТИКІВ ТА ВИСОКОТЕМПЕРАТУРНИХ НАДПРОВІДНИКІВ

01.04. 11 - Магнетизм АВТОРЕФЕРАТ

дисертації на здобуття наукового ступеня доктора фізико-математнчних наук

Харків-2000

Дисертація є рукописом.

Робота виконана у Фізико-технічному інституті низьких температур їм. Б. І. Вєркіна Національної академії наук України

Науковий консультант: доктор фізико-математичних наук, професор Беляева Алла Іванівна, керівник відділу Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б. І. Вєркіна Національної академії наук України

Офіційні оппоненти:. доктор фізико-математичних наук, професор

Мамаяуй Юлія Олександрівна, професор кафедри загальної фізики Донецького державного університету

доктор фізико-математичних наук, старший науковий співробітник, доцент Равлік Анатолій Георгійович, професор кафедри фізики металів та напівпровідників Харківського державного політехнічного університету

доктор фізико-математичних наук, доцент Єрмолаєв Олександр Михайлович, завідувач кафедри теоретичної фізики Харківського національного університету ім. В. II. Каразіна

Провідна установа: Інститут магнетизму Міносвіти і науки та НАН України, відділ фізики магнітних плівок, м. Київ

Захист відбудеться 2000 р. годині____________на засіданні

спеціалізованої вченої ради Д.64.051.03 Харківського національного університету ім. В. Н. Каразіна (310077, м. Харків, пл. Свободи, 4. Ауд. ім. К. Д. Синельникова)

З дисертацією можна ознайомитися в Центральній науковій бібліотеці Харківського національного університету ім. В. Н. Каразіна (61077, м. Харків, пл. Свободи, 4)

Автореферат розісланий їіСї" 2000 г.

Вчений секретар спеціалізованої вченої ради

В. II. Пойда

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальність теми і ступінь дослідження тематики дисертації. Реальні надпровідники і магнетики здебільшого перебувають у рівноважних просторово-неоднорідних станах, у яких значення параметра порядку (густина електронів, відповідальних за надпровідність, або орієнтація вектора намагніченості) змінюється в межах зразка. При цьому зразки розбиваються на області (домени) різних однорідних фаз, що конкурують при фазовому переході (ФП) 1-го роду, який індукований зовнішнім впливом (температурою, магнітним полем, тиском). При переході від одного домену до іншого зміна параметра порядку відбувається у вузькому перехідному шарі, товщина якого дорівнює 5, -доменній межі (ДМ). Геометричні параметри таких домешіих структур (ДС) та їхня динамічна поведінка визначають основні властивості надпровідників і магнетиків. Поряд з цим неоднорідні стани несуть важливу інформацію про фундаментальні фізичні характеристики цих матеріалів.

У надпровідниках та магнетиках відомі два типи термодинамічно стійких неоднорідних магнітних станів - проміжний (ПС) і змішаний (ЗС). Якщо густина поверхневої енергії ДМ позитивна (а>0), то у зразка кінцевих розмірів енергетично вигідна регулярна ДС, рівноважіпш розмір доменів (сі) якої визначається умовою мінімуму суми поверхневої енергії ДМ і енергії виходу доменів до поверхні-ПС. При цьому, як правило, ширина доменів (сі) перевищує товщину ДМ 5 (с1)»8. Якщо енергія поверхні розділу фаз, що конкурують при ФП 1-го роду, від’ємна (ст<0), то енергетично вигідний стан з максимально можливим розподілом неоднорідності - ЗС. Більшість ДС, що спостерігаються в магнетиках, можна віднести до ПС, які знижують енергію полів розсіювання зразків кінцевих розмірів.

До ПС належать термодинамічно стійкі ДС магнетиків, що мають спонтанну намагніченість за відсутності магнітного поля, а також ДС надпровідників у області індукованих зовнішнім магнітним полем ФП 1-го роду з надпровідного у нормальний стан. У цих випадках утворення регулярної ДС у зразках кінцевих розмірів, яка знижує магнітостатичну енергію системи, і є термодинамічно вигідним.

Розуміння природи неоднорідних магнітних станів, встановлення залежностей їхніх параметрів від констант матеріалу, характеристик зразка та зовнішніх умов є важливим науковим завданням.

Відзначимо деякі особливості реальних магнетиків, з якими можуть бути пов'язані особливості їхніх неоднорідних станів і які на час початку виконання цієї роботи ще не були вивчені. Передусім, це стосується реальних феримагнетиків, які мають змішану магнітігу анізотропію, коли на природну багатовісну анізотропію накладається додаткова анізотропія більш низької симетрії. Найповніше досліджені ДС мапіітоодновісних магнетиків, яким властивий найпростіший тип магнітної анізотропії. Магнітні неоднорідності, що в них реалізуються, вивчені і використовуються (ЦМД, смугові та хвилеподібні ДС). Означені ДС є окремим випадком різноманітних магнітних неоднорідностей, потенційні можливості практичного застосування яких невичерпні.

У магнітобагатовісних кристалах, де є можливість утворешія різноманітних складних магнітних неоднорідностей, вивчення ДС тільки розпочинається. Такі магнетики часто мають змішану магнітну анізотропію, коли поряд з природною виявляється додаткова анізотропія

більш низької симетрії, яка наведена у процесі зростання або індукована внутрішніми напругами, що може привести до формування нових типів магнітних неоднорідностей. Змішана машітна анізотропія (одновісна поряд з природною кубічною) властива найдосконалішим магнітним матеріалам - епітаксіальним плівкам ферогранатів -перспективним для застосування у запам'ятовуючих (ЗУ) і магнітооптичних (МО) приладах. Такі плівки, в яких найбільш виражений вплив наведеної анізотропії і великого розмагнічуючого фактора на формування магнітних неоднорідних станів, можуть бути модельними об'єктами для фундаментальних досліджень.

У той час як ДС кубічних магнетиків активно досліджуються, особливості ДС реальних магнітобагатовісних гексагональних кристалів з анізотропією типу “легка площина”, залишаються нсз’ясовапими і для передбачення ДС в них користуються найпростішими теоретичними моделями. Однак, очевидно, що тут наведена анізотропія повинна відігравати істотну роль у формуванні ДС тому, що природна машітна анізотропія в базисній площині, як правило, мала. ■

Іншою поширеною властивістю реальних магнітних матеріалів є магнітна шаруватість, тобто неоднорідність магнітних параметрів уздовж деякого напрямку. Вона може створюватися штучно, наприклад, багатошарові монокристалічні плівки ферогранатів, або виникати у наслідок неконтрольоваїшх змін технологічних параметрів процесу кристалізації, пластинчастих виділень та інше. Крім того, з найрізноманітніших причин (зниження симетрії оточення поверхневих магнітоактивних іонів, наклеп при механічному поліруванні, хімічна взаємодія з зовнішнім середовищем та ін.) біля поверхні може виникати макроскопічний шар, магнітні характеристики якого відрізняються від об’ємних. Неоднорідні магнітні стани у багатошарових системах мають незвичайні властивості, зумовлені розміром і характером міжшарових взаємодій. Однак до теперішнього часу, ці властивості вивчені недостатньо, їхня різноманітність і прикладні можливості далеко не вичерпані. Поведінку ДС у реальних кристалах і плівках часто не вдається пояснити на основі відомих уявлень, які не враховують можливу багатошаровість цих матеріалів.

Ще один фактор, роль якого у формуванні проміжних станів реальних магнетиків, як правило, не враховується, це наявність далекодіючих магнітострикційних взаємодій. Справді, регулярні ДС в антиферомагнетиках (АФМ) за відсутності магнітного поля не можуть бути зумовлені далекодіючими магаітодипольними взаємодіями, оскільки результуюча намагніченість їхнього основного стану дорівнює нулю. Утворення ДС в АФМ зменшує власну енергію магнітострикції зразків у присугністі внутрішніх або зовнішніх пружних напруг. Природньо припустити, що далекодіючі магнітострикційні взаємодії можуть відігравати важливу роль і в формуваїші ІІС у магнетиках зі спонтанною намагніченістю, особливо в тих випадках, коли енергія магнітострикції стає сумішною з енергією полів розсіювання. Роль дальнодіючих магнітострикційних взаємодій у стабілізації ДС магнетиків є одним з найменш вивчених питань фізики магнітних неоднорідних станів.

Фізичні властивості магнітних кристалів і плівок багато в чому визначаються можливими спін-переорієнтаційними фазовими переходами (СПФП), зумовленими переорієнтацією магнітних моментів відносно кристалографічішх осей за певних зовнішніх

з

умов. У нинішній час найбільш повно досліджені СПФП між однорідними магнітними фазами в ідеальних кристалах. Наявність додаткової наведеної анізотропії більш низької симетрії у реальних кристалах і можливість утворення неоднорідних магнітних фаз мають привести до істотних змін вигляду магнітної фазової діаграми і кінетики протікання орієнтаційних фазових переходів (ОФП) реального кристалу в порівнянні з однорідно намагніченими ідеальними. Але характер цих змін у реальному випадку розмагнічених зразків магаітобаїатовісних кристалів зі змішаною анізотропією не досліджувався. Ситуація ще більш ускладнюється за наявності магнітної шаруватості, що приводить до появи нових магнітних станів і вшшкиешія внутрішніх пружних напруг в області СП. Ці напруги не тільки індукують додаткову магнітну анізотропію, але й можуть привести до появи регулярних ДС, що зменшують пружну енергію зразка.

Дослід показує, що характер неоднорідних магнітних станів для реальних магнетиків неможливо встановити теоретично. Найефективнішим є метод теоретичного моделювання на основі візуальних експериментальних даних.

Зручними для дослідження моделями систем, що допускають візуалізацію неоднорідних магнітних станів, є одношарові і двошарові плівки рідкоземельних ферогранатів, а також пластини монокристалу ербієвого ферогранату (ЕгзРезОп,), ербієвого ортофериту (ЕгРеОз) і гексагональних систем - шарового феримагнетика ЯЬ№Рз і сегнетоеластика-антиферомагаетика ЇІЬМпСІз, у яких вивчення особливостей ДС має і самостійний інтерес, оскільки ряд їхніх магнітних властивостей до нинішнього часу не з'ясовано. Спільні експериментальні й теоретичні дослідження ДС у цих маловивчених випадках є актуальними у зв'язку з необхідністю глибокого розуміння природи ПС і встановлення практичних важливих залежностей параметрів ДС від констант матеріалу, характеристик зразка і зовнішніх умов.

Аналіз численних літературних даних показує, що фізичні властивості високотемпературних надпровідників (ВТНП) дуже залежать від їхньої просторової однорідності у зв'язку з підвищеною чутливістю до хімічного складу і присутності різноманітних структурних фаз. Мінімальні неоднорідності відбиваються на інтегральних характеристиках. Вивчення неоднорідних станів і з'ясування їхньої природи необхідно передусім для створення досконалої, реальної фізичної моделі ВТНП-матеріалів. У цьому разі істотну інформацію можна очікувати від експериментальних методик, що дозволять вивчати просторові неоднорідності надпровідності ВТНП-матеріалів і їхні локальні характеристики. Крім того, гратка ліній потоку, що утвориться в надпровідниках з негативною енергією розділу нормальної і надпровідної фаз ( (а<0), надпровідник 2-го роду ) в області індукованого магнітним полем ФП 1-роду в нормальний стан, є типовим прикладом ЗС. При додатку магнітного поля, що перевищує перше критичне Неї, магнітний потік проникає в товщу зразка у вигляді ліній потоку, зменшення розмірів яких обмежується лише умовою квантування потоку. Зі збільшенням магнітного поля густина ліній потоку, що утворять в ідеальному надпровіднику 2-го роду регулярну трикутну гратку, збільшується і при верхньому критичному полі Нс2 зразок поводить себе як нормальний провідник. Однак, у реальному надпровіднику дефекти мікроструктури і неоднорідності, що є центрами пінінга для ліній потоку, стримують їхній рух у товщу зразка і порушують формування регулярної гратки.

Регулярна гратка не формується, а рух потоку припиняється, коли сила Лоренца, яка діє на лінії потоку з боку екрануючих струмів, врівноважується силою пінінга. У результаті може реалізуватися стаціонарний просторово неоднорідний розподіл макроскопічних величин магнітного поля, усереднених за мікроскопічною вихревою структурою та струмами, не відповідно термодинамічно рівноважному стану (критичний стан). У цьому зв'язку дослідження особливостей і природи ЗС ВТНИ окрім фундаментального має безумовно актуальний прикладний характер, пов'язаний з бажанням мати ВТНП з високими значеннями критичних струмів.

Зв'язок роботи з науковими програмами, плаиами, темами.

Дисертація виконана у рамках тематичного плану Фізико-технічного інституту низьких температур ім. Б. І. Вєркіна Національної академії наук України, конкурсних проектів АН СРСР та НАН України “Магнитооптические и эллипсометрические исследования джозефссоновской среды в высокотемпературных сверхпроводниках” і “Машитооптические исследования природы неоднородных магнитных состояний сверхпроводимости в высокотемпературных сверхпроводішках” (тема 9.01.01/038 “Лира”, проект №90054), а також “Long-Term Research Grants Program of International Science Foundtion” - Grants No U9K000 and U9K200 (“Magneto-optical local study of flux creep and anisotropy of pinning problems in high-temperature superconductors over a wide range of temperature and magnetic fields”).

Мета і завдання дослідження. Метою роботи є розв’язання важливої наукової проблеми магнетизму - встановити природу магнітних неоднорідних станів у реальних магнетиках і ВТНП.

Для досягнення поставленої в дисертаційній роботі мети необхідно було вирішити такі експериментальні і теоретичні завдання:

1. Розробити методику вивчення неоднорідних магнітних станів і визначення основних фундаментальних параметрів магнетиків і ВТНП у діапазоні температур 300-4.2К і у магнітних полях до 35 кЕ.

2. Підібрати модельні об'єкти для експериментального дослідження неоднорідних станів у магнетиках зі змішаною анізотропією, сильними магнітопружними взаємодіями і вираженою магнітною шаруватістю, що допускають їхню візуалізацію.

3. Здійснити візуальні дослідження особливостей неоднорідних станів, фазових переходів між ними, структури доменних меж у вибраних магнетиках (ортоферит ербію-ErFeCb; гексагональні - И>№Бз (шаруватий феримагнетик) і RbMnCb (сегаетоеластик-антиферомагнетик); монокристали, одно- і двошарові плівки ферогранатів) у широкому діапазоні температур і магнітних полів, а також побудувати реальні теоретичні моделі і визначити природу вивчених особливостей на прикладах:

- проміжного стану в області метамагнітного переходу і перебудови ДС при плавній спіновій переорієнтації у ЕгНеОз;

- формування метастабільної структури пружних доменів при сегнетоеластичному ФП і впливі на цю структуру антиферомагнітного упорядкування у гексагональному RbMnCb;

-шаруватих неоднорідних станів гексагонального феримагнетика ЯЬМіРз;

-неоднорідних станів монокристалі чного ферогранату ербію;

-180° домених меж у монокристалі ферогранату ітрію;

-неоднорідних станів і ОФП за температурою і в зовнішньому магнітному полі між неоднорідними станами в одношарових епітаксійних плівках ферогранатів;

-неоднорідних станів і ФП між ішми в двошарових епітаксіальних ферогранатових плівках у широкому інтервалі температур, де здійснюються різноманітні поєднання параметрів шарів, і у магнітному полі зміщення з метою з'ясування природи взаємодії між шарами.

4. Дія встановлення природи і вивчення особливостей другого типу неоднорідних магнітних станів - змішаного стану - вибрані високотемпературні надпровідники (У-Ва-Си-О монокристал і плівки), для яких необхідно було:—

-провести візуальні дослідження неоднорідних станів для У-Ва-Си-О монокристалів і плівок;

-здійснити локальні магнітооптичні дослідження швидкості магнітної релаксації (крипу магнітного потоку) у монокристалі У-Ва-Си-О;

-побудувати модель критичного стану гранульованого надпровідника, що описує його поведінку в магнітному полі;

-визначити роль кристалографічних дефектів у формувати неоднорідних магнітних станів ВТНП: двійникових мех і кореляційних неоднорідностей з варіацією параметра гратки с\ -розвинути засоби магнітооптичного тестування однорідності ВТНП-матеріалів, що стосуються деградації У-Ва-Си-О-плівок під срібними покриттями і визначення великомасштабних неоднорідностей надпровпровідникових властивостей ВТІШ-плівок великої площі.

Наукова новизна отриманих результатів.

1. Вперше розроблений комплексний метод вивчення природи неоднорідних магнітних станів, заснований на теоретичному моделюванні візуальних експериментальних даних.

2. Для вибраних об'єктів запропоновані моделі неоднорідних магнітних станів, що описують візуально виявлені їхні особливості, з урахуванням існуючих у реальних магнетиках напруг. При цьому вперше встановлена природа:

-проміжного стану в пластинах монокристалічного ЕгРеОз при метамагнітному фазовому переході 1-го роду в магнітному полі, паралельному ізінгівській осі іонів ербію;

-перебудови неоднорідних станів у пластинах ЕгРеОз з поверхневим магнітожорстким шаром в області плавної спінової переорієнтації;

- формування і характерних особливостей кристалографічних і магнітних неоднорідностей гексагонального сегнетоеластика-антифероматетика ИЬМпС13;

- шарових неоднорідних станів у гексагональному феримагнетику типу “легка площина” Ш>МіРз, коли константа анізотропії Кз мала і визначальну роль у їхньому формуванні відіграють реально існуючі остаточні напруги немагнітної природи;

- трьох нових ФП між неоднорідними станами монокристалу ЕгзРаОп в інтервалі температур 300-И.2К, пов’язаних з переорієнтацією магнітних моментів, яка зумовлена

наявністю наведеної анізотропії;

- нового безгістерезісного СПФП 1-го роду між неоднорідними станами, що супроводжується співіснуванням двох неоднорідних фаз, у плівці (ВіТт) з (РеОаЬО^;

- виявленого вперше якісно нового орієнтаційного фазового переходу у двошаровій ферогранатовій плівці в магнітному полі, який зумовлений наявністю однонаправленої обмінної анізотропії;

-поведінки двошарової ферогранатової плівки в магнітному полі зміщення при Т=300-=-4.2К, у порівнянні з поведінкою вільних одношарових плівок.

3. Запропонована у роботі нова МО методика високого розділення, яка заснована на візуалізації неоднорідних магнітних станів індикаторної ферогранатової плівки, що суміщена з поверхнею ВТНП, дозволила вперше виявити мікродефекти структури й особливості неоднорідностей магнітного потоку в реальних ВТНП монокристалах і плівках. Вперше досліджені особливості і встановлена природа:

- неоднорідних магнітних станів ВТНП-матеріалів (в рамках моделі джозефсонівського середовища, зумовленого наявністю слабких надпровідних зв'язків);

- двох механізмів пінінгу магнітного потоку в монокристалі У-Ва-Си-О при низьких і високих температурах; однозначно встановлена визначальна роль двійникових меж у формуванні структури змішаного стану ВТІШ при високих температурах (поблизу Тс).

Практична цінність отриманих результатів. Запропонований у даній роботі комплексний метод визначення природи неоднорідних магнітних станів, заснований на теоретичному моделюванні візуальних експериментальних даних, достатньо універсальний і може бути використаний для аналізу широкого кола неоднорідних станів різноманітної природи у різноманітних класах твердих тіл.

Отриманий у роботі однозначний теоретичний і експериментальний доказ визначальної ролі напруг немагнітної природи у формуванні неоднорідних станів і ФП між ними на ряді прикладів дозволив істотно поширити і поглибити розуміння процесів, що відбуваються в реальних магнетиках у широкому інтервалі температур і магнітних полів. Виявлення нових спонтанних та індукованих зовнішнім магнітним полем фазових переходів у магнетиках, що досліджувались, надало нових знань і поширило клас ФП в магнетиках.

Схеми перемикань магнітних станів двошарової ферогранатової готівки, пов'язані зі зміною її кольору, можуть стати основою керованих кольорових транспорантів і дисплеїв, світлофільтрів та інших систем відображення кольорової інформації.

Із проведеного аналізу особливостей взаємодії з магнітним полем У-Ва-Си-0 монокристалів і плівок однозначно випливає істотна неоднорідність надпровідних властивостей матеріалів, наявних у розпорядженні експериментаторів. Увесь комплекс наведених експериментальних результатів свідчить на користь застосування до них моделі джозефсонівського середовища, зумовленого наявністю слабких зв'язків. З іншого боку, з проведеного аналізу очевидно, що істотні неоднорідності надпровідних властивостей (тобто їхня низька якість) виявлені на зразках з рекордними для вітчизняної технології критичними параметрами, що в цьому зв'язку навряд чи може слугувати критерієм якості ВТНП-матеріалів.

Виходячи з рівня сучасної технології, природньо поставити під сумнів доцільність досліджень інтегральних характеристик ВТНП-матеріалів, а тим паче спроби їхнього опису в рамках класичних теорій.

Особистий внесок здобувача. Особисто Юр’ев В. П.:

- проаналізував літературні дані з проблеми, що досліджується;

- сформулював мету роботи, визначив загальне її спрямування, поставив основні завдати та

розробив методику дослідження; '

- запропонував і обгрунтував методологію розвитку магнітооптичних кріогенних методик дня вивчення магнетиків і ВТІШ; зокрема, йому належить ідея та реалізація розширення можливостей магнітооптичної методики за рахунок використання індикаторів з орієнтацією намагніченості під кутом або в площині, а також фотометричного аналізу амплітуди коливань ДМ в низькочастотному полі; запропонована й обгрунтована важливість створення малогабаритного проточного кріостата, що забезпечив можливість дослідження ВТНГІ-монокристаллів у магнітних полях до 35 кЕ при низьких температурах;

- створив методику експериментальних досліджень неоднорідних магнітних станів магнетиків та високотемпературних надпровідників;

- отримав і проаналізував усі теоретичні та модельні результати .

Апробація роботи. Основні результати роботи доповідалися на 7-й, 8-й і 10-й Всесоюзних школах-семінарах “Новые магнитные материалы для микроэлектроники” (м. Ашхабад у 1980 р., м. Донецьк у 1982 р., м. Юрмала у 1986 р), на 15-й, 16-й, 17-й і 18-й Всесоюзних конференціях з фізики магнітних явищ (м. Пермь у 1981 р., м. Тула у 1983 р., м. Донецьк у 1985 р., м. Калінін у 1988 p.), на Всеукраїнських семінарах з фізики магнітних явищ у м. Донецьку в 1982 p., 1993 і 1994 p.p., на Всесоюзних семінарах з спінових хвиль у м. Ленініраді в 1982 і 1994 р„ на Всесоюзному семінарі “Мапштные фазовые переходы и критические явления” у м. Махачкала в 1984 р., на Всесоюзній конференції “Физика и химия ВТСП” в м. Харкові в 1989 р., на 26 Всесоюзній нараді з фізики низьких температур у м. Донецьку в 1990 p., на Міжнародному симпозіумі з магнітооптики в м. Харкові у 1991 p., на Міжнародному семінарі з мапіітомікроелектроніки у м. Сімферополі в 1991 p., на З Всесоюзній нараді з ВТНП у м. Харкові в 1991р., на Міжнародній школі-симпозіумі з фізики магнітних явищ у м. Алушта, Крим у 1993 p., на Українсько-французькому симпозіумі “Condensed malter: science&industry” у м. Львові у 1993 р., на 1-й Міжнародній конференції “Материаловедение высокотемпературных сверхпроводников” у м. Харкові в 1993 р., на Міжнародних конференціях СЕСЛСМС (в м. Києві (Україна) в 1992 р. і в м. Каламбас (США) в 1995 p.), на 15-й Всеросійській конференції з фізики сегнетоелектриків у м. Ростоп-на-Дону в 1999 р.

Основний матеріал дисертації опублікований у 36 працях. З них 23 статті у фахових наукових журналах, 2 препринти, 11 тез доповідей на наукових конференціях.

Структура і обсяг дисертації. Дисертація складається з вступу, п'яти розділів, висновків, списку джерел, що використовувались з 213 найменувань, містить 102 рисунка, 6 таблиць. Загальний обсяг дисертації складає 337 сторінок, в тому числі 102 рисунка займають 73 сторінки, 6 таблиць займають 4 сторінки, список з 213 джерел літератури, що використовувалась, займає 20 сторінок.

Враховуючи велику кількість різноманітних модельних прикладів, що вивчаються в дисертації, для стислості, ясності викладення і доступності розуміти, дані з літератури, які необхідні для розуміння оригінальної частини кожного розділу і його місця у проблемі фізики магнетизму, наведені безпосередньо перед викладенням оригінальних результатів. Дані про сучасний стан тематики дисертації містяться у вступі. У зв'язку з цим дисертація не містить самостійного розділу “Огляд літератури”.

ОСНОВНИЙ ЗМІСТ РОБОТИ

У вступі обгрунтована суть і актуальність наукової проблеми, що вирішується в дисертації, сформульовані мста і завдання дослідженім, новизна та практичне значення отриманих результатів, обгрунтована їхня достовірність. Наведені відомості про апробацію результатів, публікації, відзначений зв'язок тематики роботи з науковими планами і програмами.

У першому розділі “Експериментальна кріогенна техніка. Методики для вивчення неоднорідних магнітних станів і визначення параметрів об'єктів, що досліджуються” описано експериментальне обладнання і методики, що дозволили провести спектральні і візуальні магнітооптичні дослідження неоднорідних станів магнетиків (монокристаллів, одно- і двошарових плівок) і ВТІІП-матеріалів при зміні температури від 300 до 4.2 К і напруженності зовнішнього магнітного поля до 35 кЕ. Дана характеристика об'єктам, що досліджуються. Особлива увага приділена оригінальним розділам (1.1. 2; 1.2 і 1.3), присвяченим опису розроблених автором нових кріогенних методик. Зокрема: 1. Опису запропонованого простого візуального магнітооптичного способу визначення намагніченості насичення 4яМ5 епітаксійних плівок ферогранатів, що може бути використаний для дослідження плівок з мікронними та субмікронними розмірами доменів у діапазоні температур 5-400К; запропонована методика істотно більш простіша, ніж традиційні, що базуються на аналізі статичних та динамічних кривих намагнічування; 2. Створенню нової кріогенної МО методики високого розділення для вивчення неоднорідного змішаного стану ВТІШ в інтервалі температур Т=5 * 300К у магнітних полях до 35 кЕ. Ферогранатові плівки з різноманітною орієнтацією намагнічуваності використовувались як магнітооптичні індикатори. Методика дозволяє візуалізувати розподіл магнітного потоку у ВТНП, дає інформацію про розподіл дефектів та основні фундаментальні параметри: критичну температуру, критичні поля, критичні струми та об'ємну силу пінінгу.

Вперше обгрунтована необхідність магнітооптичної методики і поширені її можливості за рахунок використання ферогранатових плівок-індикаторів з віссю легкого намагнічування (ВЛН), що лежить у площині або під кутом до неї, і високих магнітних полів до 35 кЕ. У цьому принципова відзнака методики, запропонованої в роботі, від методик, відомих з

літературних джерел. Особлива увага приділена науково обгрунтованому засобу експериментального вирішення проблеми охолоджеіпія, що реалізувався, і вірогідного виміру температури об'єкту, що досліджується в оптичному кріостаті на холодопроводі у вакуумі.

У другому, третьому і четвертому розділах підсумовані результати досліджень природи неоднорідних магнітних станів у магнітних монокристалах (розділ 2), одношарових (розділ 3) і двошарових (розділ 4) ферогранатових плівках. На одинадцяти прикладах відпрацьовано метод теоретичного моделювання цих станів на основі магнітооптичних (візуальних) експериментальних даних. Відомо, що завбачити ДС теоретично можна, мінімізувавши загальну енергію магнетика. У випадку реальних кристалів це занадто складне завдання, яке, як правило, не має вирішення. Досвід показав, що переважна більшість неоднорідних станів були виявлені експериментально, а вже потім були побудовані теоретичні моделі, що дозволять зрозуміти їхню природу і розрахувати геометричні параметри.

У другому розділі “Неоднорідні магнітні стани і фазові переходи в магнетиках зі змішаною анізотропією” наведені результати дослідження природи неоднорідних магнітних станів, МФП і структури ДМ в магнетиках зі змішаною анізотропією. Як об'єкти дослідження вибрані монокристали: ортофериту ербію, гексагональних ЯЬМпСІз і ЛЬГОТз, ферогранату ербію та ітрію. ■

Викладені результати дослідження неоднорідних магнітних станів у пластинах мо-нокристалічного ЕгРеОз в інтервалі температур 300-5К:

- вивчені особливості ПС при метамагнітному ФП 1-го роду в магнітному полі, що досліджувалися побічними засобами, однак на час початку виконання даної роботи не спостерігались візуально й особливості його не були відомі. Згідно з сучасними уявлеіптш, при Т>і2Л)4 К відбувається низькотемпературний спонтанний ФП, що полягає в АФМ упорядкуванні спінів Ег3+ вздовж ізінгової осі с за модою Скі з одночасною переорієнтацією Ог—>0У02 АФМ вектору заліза в площині (вс). Додаток магнітного поля Н||с при Т< Т« індукує метамашітшш ФП Сиг-» Рг в підсистемі ербію і ОФП типу СуС2^С2 в підсистемі заліза. Вище трикритичної точки ТГ=2.8К ФП відбувається шляхом 2-го роду, а при Т< Тг шляхом ФП 1-го роду. У зразках кінцевих розмірів останній повинен реалізуватися через проміжний стан;

- детально візуально досліджена і пояснена на основі запропонованих фізичних моделей перебудова ДС у пластинах ЕгРеОз з поверхнім мапіітожорстким шаром в області плавної СП. Показано, що в таких пластинах з наближенням до інтервалу температур СП відбувається зниження густини поверхньої енергії ДМ, що поділяють внутрішні й поверхневі домени, у результаті чого всередині кристалу відбувається перехід до ДС, близьких до рівноважних.

Вперше при Т=1.6К візуально досліджений проміжний магнітний стан в (ас) пластинах ЕгРеОз при метамагнітному ФП 1-го роду в магнітному полі, паралельному ізінговій осі іону ербію.

На рис.1(1-9) показане формуваїшя ДС при Т=1.63К. Відзначені особливості ДС:

1 ДС з'являється в полі початку метамагнітного ФП Н»3.5 кЕ=Нсі.

2. Домени виникають на краю пластини і мають вигляд гострих клинів, які проростають в міру збільшення поля. При цьому контраст доменів, слабкий на початку переходу, збільшується.

Рис. 1. Неоднорідний магнітний стан в області метаматітного ФП у (ас) пластині

ЕгРеОз (магнітне поле в площині нластини (показане стрілкою), під кутом ф =15° до осі с). Т=1.63 К. Межі доменів паралельні осі с.

Н кЕ: 1-0; 2 - 3.5а Н^; 3-3.53; 4-3.55; 5-3.57; 6-3.6; 7-3.62; 8-3.64; 9-3.7 ~Нс2.

3. Розвинена ДС - регулярна смугова, паралельна осі с (період р=40мкм) і наскрізна.

4. Орієнтація ДМ визначається найлегшою площиною анізотропії в ЕгРеОз - (ас).

5. ДС зникає в критичному полі ІІзг=3.7кЕ=НС2, причому домени, що зникають, також мають

вигляд гострих клинів, що відступають до іншого краю пластини. При цьому контраст ДС

слабшає. Контраст початкового і кінцевого станів співпадає.

6. Інтервал полів реалізації неоднорідного стану ДН=НС2-НС)~200 Е.

7. Період ДС залишається постійним у всьому інтервалі полів, де зростання нової фази при збільшенні поля іде шляхом перерозподілу обсягів доменів. За зниження напруженості поля перехід відбувається в зворотному порядку без гістерезісу.

8. Утворення ДС спостерігається за значного відхилення поля від осі с, яке істотно перевищує критичний кут в АФМ при сиін-флоп переході, що є характерною рисою метамагнітного ФП. Залежність кріггичних полів виникнення ДС від куту ф має вигляд: НС]тС2 (ф) =Нсі, с2/со$ф, де Нс і с2 - значення критичних полів при ІІЦс. З підвищенням температури інтервал полів ДН

зменшується і зміщується в область менших полів так, що при Тг>.15К неоднорідний стан в області переходу не спостерігається.

9. Мала величина ДН у порівнянні з ЛН, що спостерігається для зразків сферичної форми, пояснюється малим розміром розмагнічуючого фактора пластини N вздовж напрямку стрибка намагнічуваності ДМ, що лежить у її площині, оскільки ДН=4лІЧтЛМ. Прийнявши, що значення ДМ при Т=1.6 К дорівнює и 460 Гс і обчисливши N для пластини, що досліджувалася, легко отримати оцінку величини ДН, близьку до тієї, що спостерігається експериментально.

10. Контраст доменів ПС в (ас) пластині, імовірно, зумовлений магнітним двозаломленням, яке пов'язане зі спонтанною деформацією гратки при метамагнітному ФП. У ЕгЕеОз в інтервалі 2.17< Т<4К додаток зовнішнього магнітного поля по осі с викликає різке зростання поздовжньої магнітострикції А|і(Н) з максимумом при Н~4кЕ, тобто саме в тих полях, де відбувається метамапіітний ФП. Це дозволяє природним чином пояснити описану вище польову залежність контраста доменів ПС в (ас) пластині. Позитивний викид на кривій Хц (Н) зумовлений внеском іонів Ег 3+. З іонами Ие3* пов'язаний негативний стрибок деформації при ФП 1-го роду, що і зумовлює слабкий контраст початкового і кінцевого станів.

11. Про роль пружних взаємодій у формуванні ДС свідчить також вшішснення і поведінка доменів списоподібної форми, характерної для кристалічних двійників. Після хімічної обробки особливості формування та інтервал існування ПС не змінилися, ідо виявилося підставою вважати, що наявність поверхневих шарів, що деформувалися, не є визначальним у формуванні ПС при метамагнітному ФП в (ас) пластині.

Таким чином, особливості появи та еволюції неоднорідного стану (виникнення доменів у полі метамапгітного ФП і температурна залежність області існування ДН, регулярність структури, перерозподілу обсягів доменів у разі зміни поля та ін.) свідчать про те, що спостерігається термодинамічно стійкіш ПС, який складається з доменів фаз, що конкурують за фазового переходу.

Слід відзначити, що в (ас) - і (вс) - пластинах ЕгБеОз, розмагнічуючий фактор яких у напрямку стрибка намагнічуваності близький до нуля, можливий механізм стабілізації ПС механічіпіми напругами, що супроводжують метамапіітний ФП 1-го роду, подібний до того, що притягався для пояснення регулярних ДС в АФМ. Справді, зразки, що досліджувалися, як і пластини ортоферитів взагалі, є магиітонеоднорідними, багатошаровими системами. У процесі механічної« полірування на поверхні пластин створюються магнітожорсткі деформовані шари, що мають велику наведену напругами одновісну анізотропію і високу коєрцитивність ДМ. У пластинах, які, судячи за їхніми гістерезисними властивостями, не мають поверхневого деформованого шару, відмінність констант анізотропії поблизу поверхні і всередині кристалу може бути пов'язана з наявністю поверхні як такої. Перераховані обставшш можуть викликати затримку розглянутого ФП в поверхневому шарі у порівнянні з основною частиною кристалу і, як наслідок, виникнення внутрішніх пружних напруг, у яких прагнення зменшити енергію призведе до розбиття кристалу на домени фаз, що конкурують при переході. Дослідження ПС при ФП 1-го роду в магнітному полі Н||с проведене для плоскопаралельної (ас) пластини у рамках наближення магнітних фаз. У припущенні, що орієнтації намагніченостей підіраток у

доменах відповідають знайденим без урахування магнітострикції, термодинамічний потенціал ПС можна записати у вигляді:

фст=фс (1 -4) +ФР4+Фа (1)

де Фс, Фр-значення термодинамічного потенціалу у фазах С і Р (деформації у фазах С і Р в ПС позначені ис і ир);с,-об'ємна частка фази Р; Ф0-енергія механічних напруг,що виникають при ФП.

У припущенні, що на ділянку зразка, в якому відбувається перехід через ПС, з боку

навколишніх його частин або з боку закріплення діє напруга, пропорційна відносному

подовженню цієї ділянки при переході, енергія механічних напруг записана у вигляді

Фс =со/2 [ир^+ис (1 -5)-чсо] 2 (2)

де исо-дєформація у фазі С до переходу; Со - коефіцієнт пропорційності.

Мінімізація Фсг по ис, ис і 4 призводить, зокрема, до наступного виразу:

с с0 + с, с,М0 І Ь ^

(3)

де

н:=н,+

(8|+28»)ГХ0М.

м„

-(81+52)о2-(л,+Л2)м^

Підставляючи у (3) значення 4 =0 і 4 =1. визначаємо нижній Нсі і верхній НС2 межі ПС

нс1=н;,нс2=н; +

(5,+282) (Х0М

с0 + с, с,М0

C--U.CS м

Сі-пружні, а 8 і,Л і-мапіітоиружні постійні залізних та ербієвих підграток.

Вважаючи ХоМо/ЬО~ьіп49и, 5,Оі ~ 108 зрг/см3, сі ~10п эрг/см3 , Мо -ДМ-І02 Гс (К. П. Белов, 1973), Со/сі~1, одержуємо оцінку для ширини області існування ПС по полю ЛН=НС2-Нс] ~ 102 Е.

На рис. 2 показані залежності рівноважцих значень термодинамічних потенціалів

Рис. 2. Залежності рівноважних значень термодинамічних потенціалів однорід -них станів (Фс і Фг) і ПС (Фср) від поля Н||с. Штрихові лінії-Фс і Фр в області полів НС]<Н< Нс2, де енергетично найбільш вигідний ПС.

однорідних станів Фс і Фи і ПС (Фей від поля Н||с. У інтервалі полів Нсі<Н< Нс2 ПС справді є енергетично більш вигідним, ніж однорідні стани, а величина цього інтервалу за порядком

величини співпадає з експериментальною шириною, яка спостерігається в області існування ПС по полю. Таким чином, регулярний неоднорідний магнітний стан в області полів метамашітного ФП 1-го роду, який візуально спостерігається в (ас) - пластинах ЕгРеОз, можна зрозуміти як ПС нового вигляду, термодинамічна стійкість якого зумовлена механічними напругами, що супроводжують метамапгітний ФП у реальному монокристалі.

Вперше проведені візуальні дослідження перебудови ДС (ав) - і (вс) пластин ЕгРеОз з поверхневим магнітожорстким шаром в області плавної СП за температурою. Запропоновані моделі ДС, відповідні МО картинам, що спостерігаються і якісно пояснюють перебудову ДС в області СП у припущенні існування п пластинах поверхневого магнітожорсткого шару, в якому СП зміщена за температурою. При точному знанні температурних залежностей констант анізотропії та намагніченості зразка, що досліджується, рівноважні геометричні параметри цих моделей можуть бути визначені на основі стандартної теорії ДС Ландау і Ліфшиця і зіставлені з експериментом.

У результаті проведеного дослідження виявлений ряд особливостей поведінки ДС і їхніх магнітооптичних картин в області СП за наявності поверхневого магнітожорсткого шару:

а). У (ав) - і (вс) пластинах ЕгРеОз при температурах, шо лежать вище і нижче інтервалу СП, утворення термодинамічно рівноважних ДС, що відповідають магнітним константам, не відбувається. У поверхневих шарах існують “заморожені” ДС, зумовлені неоднорідним розподілом механічних напруг, що виникають при поліруванні пластин , а ДС всередині пластин копіюють поверхневі, не припускаючи утворення “торцевих" ДМ. Перехід всередині кристалу до ДС, близької до рівноважної, є порошним процесом, що відбувається, якщо виграш в енергії перевищує енергію утворення “торцевих” ДМ. У області СП відбувається зниження енергії “торцевих” ДМ за рахунок зменшення її градусності та веліяшш першої константи анізотропії Кі, що сприяє утворенню ДС, близьких до рівноважних, в об'ємі зразка. Вплив поверхневого шару на внутрішню ДС, домени якої, як правило, менші за домени “замороженої” поверхневої ДС, еквівалентний дії ефективного поля зміщення, пропорційного різниці поверхневих енергій “торцевих" ДМ, що відділяють від поверхневого шару внутрішні домеїш.

б). У ((ав) - і (вс) пластинах через двозаломлення, властиве ортоферитам, поверхнева і внутрішня ДС, накладаючись одна на одну, дають складну, що складається з макро - і мікродоменів, фарадеївську картину, в якій розрізняються чотири градації контраста. На відмінність від чотирьохфазних ДС, що спостерігаються у пластинах ортоферитів, вирізаних під кутом 6-8° до кристалографічних осей, за наявності поверхневого шару чотири градації контрасту можуть давати навіть двофазові ДС у пластинах, вирізаних строго вздовж кристалографічних осей.

в). У (ав) пластині ЕгРеОз з поверхневим магнітожорстким шаром виявлена “рябизна” намаліічуваності не тільки в кінці, але й на початку СП, оскільки в останньому випадку була відсутня рівноважна сильноконтрасна ДС. Це підтверджує припущення про те, що “рябизна” намагніченості пов'язана з довгохвильовими флуктуаціями параметрами порядку (кута 9) у області ФП другого роду, і дозволяє прийняти температури, при яких помітна “рябизна” (100 і 90 К), за температури початку і кінця СП.

Оскільки існувати поверхневого шару, причиною виникнення якого може слугувати як наклеп при поліруванні, так і зниження симетрії оточення поверхневих іонів, є невід’ємною властивістю пластин ербієвого й інших ортофсритін, необхідно враховувати виявлені в цій роботі закономірності і відокремшовальні особливості, зумовлені його наявністю, при розшифруванні складних ДС, що спостерігаються в області СП в ортоферитах, і їхньому теоретичному аналізі.

Вперше вивчені умови формування і характерні особливості кристалографічних і магнітних неоднорідностей сегнетоеластика-аіггифсромагнетика Ш)МпС1з в інтервалі температур 4.2-300 К. Отримані результати спільно з проведеним аналізом можливих типів двійників і орієнтації меж (ТВ) між ними дозволили встановити, що:

1. нижче від температури СФП (Тсфп=272 К) у кристалі формується метастабільна двійникова структура, утворена за участю всіх можливих орієнтаційних станів і ТВ типу Уу'-стінок. СДС утворюється як результат конкуренції між кристалами, що ростуть від різноманітних центрів, середній розмір яких визначається швидкістю зародження та зростання.

2. Наявність ТВ, паралельних базисній площині, свідчить про те, що симетрія сепіетосластичної фази не вища за мопоклінну, бінарна вісь якої перпендикулярна осі Сб параеластнчної фази.

3. Оптична анізотропія двіііникової структури з точністю до помилок у визначенні кутів згасання не суперечить припущенню про те, що вона індукована ФП 6/тішпР2/т (з).

4. АФМ упорядкування не впливає на двійникову структуру. При Т<Тк=94,6 К пружні домени стають доменами трьох еквівалентних двовісних орторомбічних АФМ, ВЛН яких лежать в базисній площині кристалу і повернуті на кут 120° один відносно одного. Тобто за низьких температур ЯЬМпСЬ розбивається на три типи кристалітів з різноманітним напрямком бінарних осей.

5. Дослідження оптичного спектра поглинання одного домена показало, що для кожного сепіетоеластичпого домена при Т<Тм з'являється 180° анізотропія в легкій площині, яка однозначно пов'язана з направленням АФМ вектора 1.

Візуалізація шарових неоднорідних станів прозорого гексагонального феримагнетика (Ты) типу “легка площина” ЕЬ№Р3, що реалізувалася вперше в інтервалі температур 4.2-140 К та у магнітних полях різноманітної геометрії, показала, що запропонована раніше замкнена шестикутна структура з неелівськими стінками, паралелышми осі Сб, не реалізується. Експериментальна структура являє собою певну конфігурацію макродоменів, у кожному з яких спостерігається достатньо регулярна плоскопаралельна ДС. Загальна картина ДС свідчить про істотний вплив внутрішніх напруг на її формування. Теоретичний аналіз можливих орієнтацій магнітного моменту у доменах лепсоплощшшого феримагнетика за різноманітних співвідношень між величинами природної магнітної анізотропії в базисній площині кристалу й додаткової анізотропії, наведеної внутрішніми напругами, показав, що макродомени в кЬМІРз можна інтерпретувати як області однорідних розтягів або стисків, в яких у якості ВЛН виділені одна або дві осі природної анізотропії. Теоретичний аналіз особливостей розподілу намагніченості й орієнтації ДМ в ІІЬ№Рз дозволив визначити тип і градусність ДМ, що спостерігаються експериментально. На підставі результатів теоретичного аналізу і вивчення

особливостей картин ДМ, що спостерігаються, експериментально побудовані термодинамічні моделі ДС у гексагональному феримагнетику типу “легка площина”, коли константа анізотропії Кз мала й істотну роль у формуванні ДС відіграють внутрішні механічні напруги немагнітної природи, які існують у реальному кристалі. Розраховані рівноважні геометричні параметри моделей для RbNiF3 виявилися близькими до тих, які спостерігаються, що свідчить про їхню реальність і справедливість зроблених припущень.

У останні роки велика увага приділяється дослідженню СПФП, пов’язаних зі зміною направлення магнітних моментів відносно кристалографічних осей при варіації температури. У багатовісних магнетиках (наприклад, у кубічних ферогранатах) процес СП істотно ускладнюється у зв'язку з наявністю ДС і її складною перебудовою. Рідкоземельні ферогранати являють собою вдалий модельний об'єкт у зв’язку з тим, що для цих сполук в інтервалі низьких температур у широких межах варіюється величина магнітного момента, енергія магнітної анізотропії, магнітострикції і т. д. Це призводить до появи великої різномаштності магнітних станів і різноманітних ФП між ними. У роботі досліджені й ідентифіковані неоднорідні магнітні стани і ФП між ними в (110) пластині ферогранату ербію (ЕгзРезО^) в інтервалі Т=4.2-ЗООК. Застосування комплексного засобу візуального дослідження неоднорідних станів і спектрів поглинання Ег3+ в окремих доменах дозволило розшифрувати картини ДС, що спостерігаються, зрозуміти особливості і характер зміни ДС в усій області температур, а також поділити особливості, пов'язані з явищем СП і компенсації магнітних моментів.

Вперше візуалізовано три ФП 1-го роду між неоднорідними станами, які пов'язані з переорієнтацією магнітних моментів, що супроводжується перебудовою ДС. Встановлено, що температура одного з переходів (Тсп), відповідного СПФП 1-го роду Ф<ш>^Ф<юо> в ідеальному необмеженому зразку EraFesOn, співпадає з температурою компенсації магнітних моментів Ткомп, тобто ТСП=ТЕ0МП. Інші ФП зумовлені наявністю наведеної анізотропії та полів розсіюванім. Експериментально магнітні фази, що спостерігаються, неоднорідні, й ФП між ними описані в рамках стандартної теорії ДС з урахуванням наведеної анізотропії: теоретично побудована фазова діаграма однорідних магнітних станів необмеженого кубічного феромаг-нетика з Кг«Кі за наявності наведеної анізотропії з ВЛН <110>; знайдені енергетично вигідні положення ДМ, які поділяють однорідні магнітні фази, що співіснують; побудовані термодинамічні моделі неоднорідних станів і ФП між ними в розмагніченій (110) пластині ЕгзРебОїг в інтервалі 4.2-300 К, що задовільно описують експериментальні результати, дозволяють пояснити особливості ДС, що спостерігаються, і природу їхньої перебудови.

Вперше візуалізований складний СПФП, що стимулював компенсацію магнітних моментів в Er3Fe50i2. У рамках теорії молекулярного поля дано пояснення експериментально виявленому факту. Він пов'язаний зі специфічними особливостями ErjFesOn. При Тсп магнітні моменти ербієвої та залізної підграток майже рівні. У цьому випадку завдяки анізотропії магнітного моменту ербієвої підгратки СПФП стимулює проходження точки компенсації.

У пластинах багатовісних магнетиків експериментально спостерігається ряд особливостей у структурі ДМ між доменами, магнітні моменти яких лежать у площині пластини. Зокрема , ширина 180° ДМ (¿2 мкм), що поділяє домени з орієнтаціями намагніченості вздовж напрямків <111> в (110) - і (112) пластинах YjFesOjj, істотно перевищує теоретичне