Процессы оптической дефазировки и эффекты высокого давления в примесных молекулярных кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Г6 од

I О СЫ 3 МОСКОВСКИЙ ОРДЕНА ЛЕНИНА

И ОРДЕНА ТРУДОВОГО КРАСНОГО ЗНАМЕНИ ПЕДАГОГИЧЕСКИИ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ пыспк В. И. ЛЕНИНА

Спецпалпзироваппый совет К 053.01.03

На правах рукоппсн

КОЛМАКОВ Иван Петрович

ПРОЦЕССЫ ОПТИЧЕСКОЙ ДЕФАЗПРОВКИ II ЭФФЕКТЫ ВЫСОКОГО ДАВЛЕНИЯ В ПРИМЕСНЫХ МОЛЕКУЛЯРНЫХ КРИСТАЛЛАХ

Специальность 01.04.05 — оптика

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на сонсканнс ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва 1993

Работа выполнена в Московском педагогическом государственном университете имени В. И. Ленина.

Научный р у к о в о д и т е л ь:

кандидат физико-математических наук, доцент КОРОТАЕВ О. II.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор ПЕРСОНОВ Р. И.,

кандидат физико-математических наук, старший научный сотрудник ВИТУХНОВСКИЙ А. Г.

Ведущая организация: Научно-исследовательский физико-химический институт им. Л. Я. Карпова.

Защита состоится «.М......». года в час.

на заседании Специализированного совета 'К 053.01.03 по присуждению ученой степени кандидата физико-математических наук в Московском педагогическом государственном университете имени В. И. Ленина (119435, Москва, М. Пироговская ул., д. 20, ауд. 30).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке университета (Москва, М. Пироговская ул., дом 1, МПГУ имени В. И. Ленина).

Автореферат разослан «..л?......».йй^^^.ЮЭЗ г.

Ученый секретарь Специализированного совета ЯИТВАК-ГОРСКАЯ Л. Б.

'' - 1 -Общая характеристика работы

Актуальность ' работы Адиабатическая теория примесных центров связывает процессы оптической дефазировки в примесных кристаллах с квадратичным механизмом электрон-фононного взаимодействия СЭФВ), который приводит к температурному уширенип и сдвигу бесфононных линий СБФЛЗ [1]. Исследований этой проблемы было посвящено много экспериментальных работ (см., например, 121, [3]), однако количественного согласия в процессе совместного описания этих температурных эффектов в рамках адиабатической теории ЭФВ достигнуто не было. Высказывалось предполохение, что в наблюдаемый температурный сдвиг БФЛ существенный вклад вносит смещение электронного терма. обусловленное энгармонизмом решеточных колебаний и связанного с ним теплового расширения кристаллов Однако в настоящее время эта гипотеза не получила достаточная экспериментальной проверки в области гелиевых температур. В свяаи с этим представляется необходимым проведение такого рода эксперименальных исследований с использованием- техники высоких; давлений. Кроме того, особый интерес к таким исследованиям продиктован, тем обстоятельством, что процессы низкотемпературной оптической дефазировки в примесных кристаллах при высоких давлениях в настоящее время практически не изучены.

Цель и основные задачи работы. Целью настоящей работа является исследование процессов низкотемпературной откическо® дефазировки и эффектов, обусловленных высоким давление», а примесных молекулярных кристаллах.

Перед нами стояли следующие задачи:

1. Изучение температурного уширения и сдвига БФЛ в оптических спектрах исследуемых примесных кристаллов.

2. Исследование влияния теплового расширения кристаллов, обусловленного энгармонизмом решеточных колебаний, на температурный сдвиг БФЛ в низкотемпературной области.

3. Количественный анализ процессов оптической дефазировки в; исследуемых примесных кристаллах на основе адиабатической теории электрон-фононного взаимодействия.

4. Исследование влияния внешнего гидростатического давлений на структуру оптических спектров кристаллов.

- г -

Научная новизна работы состоит в следующем:

в рамках адиабатической теории электрон-фононного взаимодействия проведен совместный количественный анализ температурного уширения и сдвига БФЛ в спектрах исследуемых примесных молекулярных кристаллов, причем при описании этих эффектов использовался один и тот же набор независимых параметров;

- обнаружена аномальная низкотемпературная зависимость ширины и сдвига БФЛ в оптическом спектре перилена в н-октане. Эти зависимости не могут быть описаны в рамках квадратичного механизма ЭФВ. Однако они хорошо описываются формулами двухтуннелонной теории, оснрванной на квадратичном механизме взаимодействия с так называемыми двухуровневыми системами (ДУЮ. Это доказывает существование ДУС в кристаллах, тогда как ранее считалось, что эти системы присутствуют только в аморфных средах;

- установлено, что влияние энгармонизма кристаллических колебаний на температурный сдвиг БФЛ в оптических . спектрах примесных кристаллов в области гелиевых температур не • является актуальным;

. Практическая значимость работы состоит в дальнейшем развитии техники высоких давлений и ее применении для низкотемпературных оптических исследований молекулярных кристаллов. Полученные результаты расширяют представления о природе оптической дефазировки в молекулярных. кристаллах и могут быть использованы для проверки и уточнения существующих теоретических моделей.

Положения, выносимые на защиту: 1. Показано, что температурное уширение и сдвиг БФЛ в спектре флюоресценции 3,4,6,7- дибэнзпирена в н-октане обусловлены адиабатическим механизмом электрон-фононного взаимодействия. При этом параметры этого взаимодействия извлекались непосредственно из эксперимента.

„ 2. Установлено, что в низкотемпературной области влияние теплового расширения кристалла на температурный сдвиг БФЛ исследуемых примесных кристаллов не является существенным.

3. Обнаружен и изучен эффект спектрального перераспределения интенсивности ккаюнент мультаплетной структуры линии.в оптической спектре перилена в н-октане при высоком давлении. Этот аффект объяснен в модели двухъямного адиабатического потенциала.

4. Обнаружена аномальная температурная зависимость однородной ширины и сдвига БФЛ в оптическом спектре перилена в н-октане.

5. Показано, что аномальная низкотемпературная дефазировка определяется процессами взаимодействия с ДУС.

Апробация результатов работы. Основные результаты работы докладывались на Международной конференции по выжиганию спектральных провалов и селективным методам исследований САскона, Швейцария, сентябрь 19923, научных семинарах МПГУ.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 4 работы. Список работ приведен ниже.

Объем и структура работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы. Объем работы составляет 117 страниц, из них 93 страницы основного текста, 24 рисунка, 2 таблицы. Библиография включает 99 наименований.

Основное содержание диссертации.

Во введении обосновывается актуальность темы, формулируется цель работы, раскрывается новизна, научная и практическая ценность полученых результатов, а также приводятся краткое содержание и основные результаты диссертации.

В первой главе дан обзор результатов теоретических и экспериментальных исследований процессов оптической дефазировки в примесных кристаллах и стеклах.

В первом параграфе рассмотрена связь между кинетикой затухания сигналов фотонного эха и однородной шириной оптических линий.

Во втором параграфе рассмотрены основные положения теории оптической дефазировки в кристаллах на примере динамической теории ЭФВ без использования теории возмущения Ш. В рамках этой теории Гамильтониан двухуровневой системы, описываювдй электронное состояние изолированной примесной молекулы, внедренной в кристаллическую матрицу, в адиабатическом приближении имеет вид:

Н = 1Е + ШП В+В ♦ Н°С£). (13

Где В* и В есть операторы рождения и уничтожения электронных

возбуждений с энергией Е в примесном центре. VCK3 - оператор электрон-фононного взаимодействия СЭФВ). H°CR3 является фононным гамильтонианом основного Со) состояния, который в гармоническом приближении имеет вид:

Н°СЙЗ = £ fti>jCbj bj + 1/2), (2)

где bj и bj есть операторы рождения и уничтожения j-ой нормальной моды; Vj- частоты нормальных мод. Оператор электрон-фононного взаимодействия VCR3 может быть представлен в следующем виде:

VC£> = СЕ+аЗ Сй+а) - 1?4-Е = а-фл + SlPE + , СЗЗ

i

т.е. состоит из линейного и квадратичного по фононным координатам J5 членов. U° и UB в формуле СЗЗ есть адиабатические потенциалы основного и возбужденного состояний; а - многомерный вектор, характеризующий изменение положения равновесия атомов; W = UB - U° определяет изменения силовой матрицы при электронном возбуждении примесного центра. Температурное■уширение и сдвиг БФЛ обусловлены квадратичным ЭФВ и могут быть представлены в следующем вида £13:

<5СТЗ = Г-&- arctanf 2nCv)Cl- W n°tv» W Г«С*) ] C4)

'o L l+2nCv) Vr ЛуЗГ^СуЗ J

уСТЗ = f-jjg- In <1 + 4 УЙ^СрЗГ^уЗпСуЗГпСуЗ + 13 C53

где r°CiO и Г^СыЗ - спектральные фононные функции основного й возбужденного состояний соответственно; nCi>3 = Сехр Cv/fcT3-13~*.

. В этом разделе расыатриваютсз также различные приближенные модели оптической дефазировки в кристаллах: модели взаимодействия с акустическими и 1свазилокальными колебаниями, а. также модель дефектной связи [31.

" В-третьем параграфе .рассмотрены различные теоретические подходы, используете при описании, процессов ойтической. дефазировки в аморфных средах. .

В четвертом параграфе представлены основные экспериментальные работы, посвященные исследованию температурного уширения и сдвига

БФЛ, а также эффектов высокого давления в примесных кристаллах и стеклах,

Вторая глава посвящена методике эксперимента. В ней дается описание спектральной установки а также техники высоких давлений, используемой для проведения экспериментальных исследований. Кроме этого, рассмотрены основные методы исследований и способы приготовления образцов.

Все спектральные измерения осуществлялись с ' помощью дифракционных спектрометров ДФС-12 Сдисперсия 5 А/мм) и ДФС-24 Сдисперсия 4.3 А/мм). Ширина входной и выходной щелей устанавливалась одинаковой О 0.04 мм), что давало ширину аппаратной функции * 1 см-1,-

Для исследования примесных кристаллов при высоких давлениях и низких температурах мы использовали специально разработанную для этих целей оптическую камеру с я-сапфирными наковальнями в качестве оптических окон £63Рабочий объем камеры представляет собой отверстие • диаметром 0.8-1.5 мм. в прокладке толщиной'~ 1 мм., изготовленной из бериллиевой бронзы и помещенной между наковальнями. Для измерения коэффициентов сжимаемости (/3) и теплового расширения Са) веществ использовалась специальная камера типа цилиндр-поршень С6].

Величина давления определялась по сдвигу -линии люминесценции монокристалла рубина, который помещался в объем камеры вместе с исследуемым раствором, являющимся одновременно средой, передающей давление.

Для проведения экспериментальных исследований были выбраны две примесные системы: 3,4,6,7-дибензпирен СДБП) и'перилен СПЛ) в н-октане.

Третья глава посвящена исследованию влияния теплового расширения кристалла, обусловленного энгармонизмом решеточных колебаний, на температурный сдвиг БФЛ а также изучены оптические свойства примесных кристаллов при высоких давлениях.

Энергия бесфононного перехода в примесном центре в общем случае может быть расмотрена как термодинамическая величина, зависящая от температуры и объема кристалла 141:

сдЕ/ат)р = сжлУПу - а//зтсаЕ/<?Р)т

С6)

где сх-коэффициент объемного теплового расширения, /З^-изтермическая сжимаемость. Первый член в правой части (6) описывает сдвиг БФЛ, обусловленный электрон-фононным взаимодействием (<^3 при постоянном объеме кристалла; второй - сдвиг БФЛ за счет энгармонизма кристаллических колебаний СС использованием

О

специальной измерительной техники были проведены исследования зависимостей аСТ) и /ЗСТЗ для н-октана в температурном интервале Т = 77-300 К и затем полученные результаты экстраполировались в область низких температур . Кроме этого, используя' технику высоких давлений, мы провели измерения барических сдвигов для двух БФЛ: 0-0-линии 396.2 нм в спектре флюоресценции ДБП в н-октане и вибронной 0-1 линии 451.8 нм в спектре флюоресценции ПЛ в н-октане в температурном интервале Т= 4.2-45 К. Результаты наших измерений и последующих расчетов величины <?а с использованием формулы С 63 приведены в табл.1. Для сравнения в данной таблице представлены результаты экспериментальных исследований температурной зависимости сдвига £д БФЛ в спектрах исследуемых примесных соединений и сдвига <5^, расчитанного в рамках теории ЭФВ по формулам С4,53. Из таблицы видно, что в случае ДБП сдвиг БФЛ за счет теплового расширения кристалла 6& и сдвиг обусловленный ЭФВ, имеют одинаковое направление Сфиолетовый сдвиг). Это означает, что учет сдвига БФЛ в рамках термодинамического подхода по формуле С 6) делает расхождения теории и эксперимента еще более значительными. В случае Ш1 ситуация с направлениями сдвигов £а и <5Т полностью аналогична, однако абсолютное значение сдвига БФЛ 6а

Таблица 1

. -1

Температурный сдвиг БФЛ, выраженный в Сем 3.

т,к ПЯ в н-октане ДБП в н-октане

5т ¿а «э

472 0.12 - - 0.06 - -

15 1.2 0.5 4.1 0.05 0.5 0.16 0.08

30 2.6 0.22 1.21 .0.78 0.37

45 3.5 10.5 0.56 1.75 1.27 0.93

за счет ангармониэма настолько мало, что его учет в рамках рассмотренного подхода не в состоянии решить проблему расхождения теории и эксперимента.

Наряду с этим, в настоящей работе впервые были выполнены исследования влияния давления на форму БФЛ в оптическом спектре III в н-октане и были обнаружены следущие закономерности:

1. При нормальном давлении спектр флюоресценции ПЛ в н-октане при возбуждении He-Cd лазером с длиной волны возбуждения 441.6 нм состоит из двух различных спектров : квазилинейчатого спектра Шпольского с длиной волны 0-0 перехода равной 444.7 нм я слабого спектра флюоресценции, возбуждаемого селективно в область спектрального фона и состоящего из одной вибронной линии, с длиной волны 448.6 нм .

2. При увеличении давления в интервале 0-3 Кбар происходит падение интегральной интенсивности всего квазилинейчатого спектра и одновременное разгорание спектра селективной флюоресценции.

3. При Р= 0-3 Кбар происходит расщепление оптических полос в квазилинейчатом спектре Шпольского в мультиплет. При этом интенсивность компонент мультиплета существенно зависит от давления: при малых давлениях интенсивность коротковолновой компоненты имеет наибольшее значение, в то время как с увеличение« давления происходит перекачка интенсивности в длинноволновую компоненту мультиплета . Величина межкомпонентного расщепления состовляет ~ 13 см Кроме того, увеличение температура в системе, находящейся под давлением, приводит к обратному перераспределению интенсивности междукомпонентами (рис. 1>.

. 4. При изменении давления в интервале Р = 2.5-6 Кбар происходит расщепление БФЛ в спектре селективной флюоресценции в дублет с интервалом ~ 4 см~*, интенсивность компонент которого также зависит от давления.

Наиболее принципиальными, на наш взгляд, в данном случае являются эффекты высокого давления, описанные в п. 3. Uta объясняем эти результаты в модели двухьямного адиабатического потенциала (ДАШ, в рамках которой при нормальном давлении примесная молекула в основном и возбужденном состояниях описывается четырехуровневой системой энергетических уровней Срис.2.). При низких температурах CT«äj) в данной системе наиболее вероятными будут 0-0*-переходы.

Р=1.22 КЬ»Г

/---^ДЛ Р=1.83 КЬ»г

/А V Рж2.44 КЬаг

Рис 1. Трансформация линии С451.8 нм) в квазилинейчатом спектре ПЛ в н-октане СТ=4.2 Ю при изменении давления в интервале 0-3 Кбар.

в то время как вероятность 1-1' переходов будет ничтожно мала. Следовательно, в спектре при нормальном давлении мы должны наблюдать одиночную БФЯ," соответствующую 0-0' переходам Срис 2, а).

Увеличение давления в системе приводит к инверсии энергетических уровней в возбужденном электронном состоянии Срис.2,б). Процессы туннелироваиия в ДАЛ в возбужденном электронном состоянии будут приводить к тому, что наряду с 0-0'-переходами в оптическом спектре будут также проявляться низкочастотные 1-1'-переходы Срив.2,6) и, следовательно, появление мультиплеткой структуры в наблюдаемое перераспределение интенсивности между компонентами в спектра флюоресценции ПЛ при увеличении давления становится вполне объяснимым.

При повышении температуры, когда ¡сТ £ с^, населенность уровня О' увеличивается, что и приводит к схспериментальпэ наблюдаемому усилению флюоресценции иа частоте О-О'-парехода.

Рис. 2. Модель двухьямного адиабатического потенциала.

В четвертой глава представлены результату экспериментального. исследования температурного уширения и сдвига БФЛ в. •'•оптических спектрах ДБП ч ПЛ в н-октаие п их совместный количественный анализ в рамках различных теоретических моделей взаимодействия.

3 температурном интервале 4.2-30 К. были проведены, исследования температурной зависимости сдвига 0-0 линии з спектре флюоресценции ¿ОШ в н-октаке. Данная кристаляическая система была ранее подробно поучена в связи с проблемой температурного угаирэпия ¡ЗФ.Т [3], к было установлено,' 'сто увирйяв«з БФЯ определяется • квадраттоши аязктрон-фоасвяш взаиколвйстмем с участием жгйилокалького колебания, лзракетрн которого; частота и = 13.1 «к I сбраияое зромя жкзвд 3'0= 4.3 си"1 и безразмерным параметром связи Ь = 0.48. били извлечены непосредственно из фоношюго спсгур?.. Дна адасяза получоклей .тзшгературпса зазжяшостп сдвига й.1 бнлг кс^тсяглсзана та ге самая модель взаимодействия с шшзвшешыда ко.тебзгаьи лоренцогой фэрма с указапягага:' параметрами. • Результата иаг'чх иссяодоааний ир-здетавяены па рис. 3. лорого чг« з всслэдусмоа гемиературной области

Рис. 3. Температурная зависимость ширины (в) и сдвига (А) БФЛ С396.2 нм) в спектре флюоресценции ДБП в н-октане. Кривая 1',2' -расчет с Лоренцевой функцией квазилокальных колебаний. Кривая 1,2 - с Гауссовой. Кривая 3 - сдвиг БФЛ за счет теплового расширения.

экспериментальная зависимость сдвига БФЛ не описывается в рамках выбранной модели. Расхождения теории и эксперимента к 30 К составляет почти \00 '/,.

Слабым звеном в используемой теоретической модели является форма спектральной функции квазилокальных колебаний ГдСиЗ, выбор которой в виде лоренцевой функции является сугубо произвольной процедурой. Используя в расчетах спектральную фононную функцию гауссовой формы, нам удалось достичь хорошего согласия теории и эксперимента как в случае температурного уширения, так и в случае сдвига БФЛ Срис 3). '

Анализ температурных зависимостей ширины и сдвига БФЛ ДБП в н-октане был также проведен в рамхах модели дефектной связи [5], в которой форма пика локального колебания перестает бьггь произволь-

Рис. 4. Температурное уиирениэ (13 и сдвиг С23 БФЛ 398.2 ни СДБП в н-октанеЗ, расчитанные в рамках модели дефектной евязи.

ной. Она расчитывается исходя из вида' спектральной функции плотности фононных состояния идеального кристалла, которая "берется в форме распределения Дебая. Проведенные нами расчеты температурного устарения и сдвига БФЛ находятся в удовлетворительном согласии с экспериментальными результатами (рис 4).

В данксй главе также представлены результаты экспериментальных исследования тешературного уширения БФЛ в оптических спектрах Ш1 в п-ектака. На рис. 5 представлены температурные зависимости штрггаы БФЛ в квазшпшейчатом -спектре Епс-ьского я т» ейектрэ селективной флюоресценции, из которых • (слязтся два тешк-ратурнше интервала с совершенно раэнямл ггхояамя температурного устарения.. В области низких температур СВ-10 Ю имеет место квазилинейный Закон уширения Су^-Т1"1), В то'.лгаратурноа интервале С17-30 ХЗ наблюдается характерная кгадратичнал заяцсгагость Су-Т ). Однако наиболее интеросиой особо-чкостья представленных зкосярикэнталькых зависимостей является отоутстяиэ уз:рония в интерзало .12-16 К. Температурное ушдренкэ

4.5 -i

-y(T) , cm'

о

з.о -

1.6 -

т , К

о.о

То

so

зо

о

Рис. 5 Температурное уширение линий 451.8 нм (в) и 448.6 нм СДЭ в оп!гических спектрах ПЛ в н-озстане. Кривые 1 и 2 расчитаны по формулам 7 (см. текст) и 75,144 [1].

БФЛ в данном случае определяется одновременно двумя- различными механизмами. При Т > 17 К оно обусловлено в основном взаимодействием с акустическими фононами, в то время как для объяснения квазилинейного закона уширения и эффекта насыщения кривой при низких температурах необходим принципиально новый для примесных кристаллов механизм температурного уширения. Таковым по нашему, мнению является туннелонный механизм взаимодействия, предложенный, впервые Осадько С13 для объяснения' аномального температурного уширения в аморфных средах 173.

Мы провели количественный анализ полученных результатов с учетом обоих механизмов взаимодействия: туннелонного и фононного. В этом случае экспериментально наблюдаемая температурная зависимость ширины БФЛ мохет быть представлена в виде [13:

где гтун(Т) и Уфол^Т) есть вклады в экспериментально наблюдаемую

УСТ)" = утунСТ)

(7)

ч

ширину линий, обусловленные взаимодействием ,с ДУС и фононами. Результаты расчетов по формуле (7) и (75), (144) из [II с параметрами: Уп = у^ =0.9 ст ; Д = -13 спГ*; сд = 22 см-'; Уц = 75 ± 5 ст-1. и' Ь= 0.4 для случая квазилинейчатого спектра (рис.5, кривая 1) и = ~ ст-1; Д = -13 ст-1; «0= 9 см"'; Ур = 80 спГ * и Ь = 0.21 для случая спектра селективной флюоресценции (рис.5, кризая 27 показывают достаточно. хорошгэ количественное согласие теории п эксперимента- в исследуемой температурной области.

Наряду с температурным уширениец линий был исследован такте температурный сдвиг БФЛ (451.8 им) в квазилинейчатом- спектре Шпольского. Результаты наших исследований представлены на рис, 6.. Характерной особенностью представленной ¡зависимости является -наличие перегиба з' наклоне кривой <5СТ) в температурном интервале 13-15 К. Примечательным при этом является то, что данный эффект

Ркс.6. ■ Тёжератургая • зависимость сдвига БФЛ (451.8 км) в "василпнайплтом спектро Ш1 в я-октапе. Сплошная' .кривая предстявжгет расчет по формулам 4,8 (см. токст) и 37 Ш.

имеет место практически в той же температурной области, что и в случае температурного уширения. Предполагая, что наблюдаемое изменение наклона кривой 6СТЗ обусловлено одновременным влиянием двух независимых механизмрв взаимодействия: туннелонного и фононного, ' мы провели количественный анализ полученной экспериментальной зависимости <5(ТЗ, представляя ее в виде £1):

6СП = бтунСТ) + 5^НСТЗ С83

где б^СТЭ, ¿фодСТ) - вклады в наблюдаемый сдвиг БФЛ, обусловленные электрон-туннелонным и электрон-фононным взаимодействием соответственно. <5Т СТЗ расчитывался по формуле (973 [1] в случае произвольной силы злектрон-туннелонного взаимодействия, в то время как бф^СТЗ был вычислен с использованием формулы (4) в рамках модели слабого взаимодействия электронного перехода с акустической ветвью кристаллических колебаний. Важно отметить при этом, что в качестве независимых параметров . были выбраны те же самые значения, которые использовались для анализа температурного уширения БФЛ. Результаты расчета с параметрами = ту = 0.9 спь*; Д=-13 спГ1; £0=22 см"1; 1>0 = 73+3 ст-1, Ь = 0.4; (рис.6, сплошная .кривая 3.показывают достаточно хорошее количественное согласие теории и эксперимента в исследуемой температурной области.

В заключении сформулированы основные результаты, полученные в настоящей работе.

ВЫВОДЫ

Представленные в данной работе результаты экспериментальных исследований дают возможность сделать следующие выводы:

1. Проведено количественное сопоставление измеренного экспериментально и расчитанного в рамках адиабатической теории температурного уширения и сдвига БФЛ для примесных кристаллов ДБП и ИЛ в н-октане. Показано, что в случае ДБП температурное уширение и сдвиг БФЛ количественно описываются данной теорией, причем сопоставление было проведено без подбора свободных параметров, которые были найдены непосредственно в спектре.

2. Исследован барический сдвиг БФЛ в спектрах изучениях

- IS -

примесных кристаллов в области гелиевых температур. Проведенный на основе термодинамического подхода анализ результатов этих исследований показывает, что роль энгармонизма кристаллических колебаний в температурном поведении сдвига БФЛ несущественна и не тяет являться принципиальной причиной расхождения теории и эксперимента.

3. Показано, что температурное уширение и сдвиг. БФЛ в спектрах перилена в н-октане носит аномальный характер; Это проявляется, в частности, в квазилинейном законе уширения БФЛ в температурном интервале 3-11 К и в эффекте насыщения уширения. Анализ полученных экспериментальных результатов, проведенный с одинаковым набором независимых параметров, показывает, • что процессы оптической дефазировки в случае перилена в и-октане -обусловлены влиянием одновременно двух независимых механизмов . взаимодействия: туннелонного, обусловленного взаимодействием •с ДУС, и фононного.

. 4. Обнаружен эффект трансформации квазилинейчатого спектра перилена в н-октане с давлением. Эффект свидетельствует о мюгоямном характере адиабатического потенциала и, наряду • с-аномальной оптической дефазировхоЯ, объясняется в рамках модели двухуровневой системы. Таким образом, с Использованием одной модели удалось описать несколько различных эффектов: аномальную оптическую дефазировку и трансформацию спектров с давлением.

Основное содержание диссертации опубликовано в работая:

1. Коротаев О.И., Кояткоз И.П. ,-Щанов М.Ф., Карпов В.П., Годяев 0. д. Апоюльноо температурное ушироние линий в оптических спектрах -перилена в н-октмгэ/ЛЬсьма в ЙЭТФ. - 1992. - Т. 55. ¡Р 7. -с. 417-419.

2. "orotaev '0.Н., Kolnakov I.P., Karpov V.P., Shchanov- H.F., Are U.ira Two-Levnl Systems in crystals? Anomalous temperature broadening of Zero-Phcnon line, of perylene in n-octane // /.bclraot -1GS2. - p. 03-53.- :

3. Коротаоз 0. П., ' Щаноз iL Ф.' Карпов В. П., Колмаксв tL П. Ткшерлтурвоо утрат» и сдвиг БФЛ в оптических спектрах прнмесжге гфйстапяс®; 3,4,3,Т-дабе&игароп и пзряяси в к-октане при высокой Мятам // ФТТ. - 1993. - Т. 33. ff 2. - с. 339-403.

4. Korotaev O.H., Kolmakov I. P., Shchanov M.F., Karpov V.P. Optical dephasing processes and high pressure induced effects, in the impurity crystals': 3,4,6,7 - dibenzopyrene and perylene in n-octane//J.Lw. -1993.

Литература

1. .Osad'ko I.S. Optical dephasing and homogeneous optical bands in crystals and amorphous solids: dynamic and stohastic approaches. //Phys. Rep. -1991. -V. 206. -No. 2. -P. 43-97 _

2. Альшиц Е.И. , Годяев Э. Д., Персонов Р.'И. Уширение, форма и сдвиг бесфононных линий в спектрах примесных кристаллов н. -парафинов в области температур 4.2-77 К // ФТТ. - 1972. - Т. 14. IP 6. - с. 1603-1612.

3. Коротаев 0.И., Калитиевский М. Ю. Адиабатический механизм уширения оптических БФЛ в спектрах примесных ■ молекулярных кристаллов // ЖЭТФ -1980. -Т. 79. -С. 439.

4. Fitchen D.B. Zero Phonon transitions // Physics of Color Centers / Ed. by W.G. Fowler. -N. Y.: Acad. Press, 1968.- p. 293-350.

5. Hsu D., Skinner J.Lv Nonperturbative theory of temperature dependent optical dephasing in crystals. 4. Microscopic model for pseudolocal phonons //J. Chem. Phys. -1987. -T.87.-No. 1. -C. 54

6. Щанов M. Ф.Петровский В. А. Техника высоких давлений для исследования физических свойств твердых тел. Серия препринтов сообщений "Новые научные методики". Кош? филиал РАН , 1986.-С. 18.

7. Gorokhovskii A.A., Korrovits V., Palm V.Temperature broadening of a photochemical hole in the spectrum of H2-octaethylporphin in polystyrene between 0.03 and 1.5 К //Chem. Phys. Lett.-1986. -T. 125. -No. 4. -C. 355