Радиационно-индуцированные неустойчивости в поведении протяженных дефектов кристаллов тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

1 2 9,2

МИНИСТЕРСТВО НАУКИ, ВЫСШЕЙ ШКОЛЫ И ТЕХНИЧЕСКОЙ ПОЛИТИКИ РОССИИ МОСКОВСКИЙ ФИЗИКО-ТЕХНИЧЕСКИЙ ИНСТИТУТ

не правах рукописи

ГАЛИМОВ РЕНАТ РАФКАГОВИЧ

УДК 669.017:548.4

РАДЛАШОННО-ИНДУЦИРОВАННЫЕ НЕУСТОЙЧИВОСТИ В ПОВЕДЕНИИ ПРОТЯЖЕННЫХ ДЕФЕКТОВ КРИСТАЛЛОВ

01.04.07 - физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-магемаппескшс наук

Долгопрудный - 1992

Диссертационная работа выполнена в Институте проблем безопасного развития атомной энергетики Российской Академии Наук

Научный руководитель: доктор физико-математических наук Вещунов Михаил Сергеевич

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук Лиханский В.Б..

доктор физико-математических наук Чулков Е.В.

Ведущая организация: Институт атомной внергии

им. И.В.Курчатова

Защита состоится г. в /Р час. пин.

на васэдании специализированного совета K-063.9I.09. в Московском физико-техническом институте по адресу: г. Москва, ул. Профсоюзная, д. 84/32, корп. В-2.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ЮТИ.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном Бкземшшрв, заверенный печатью организации, по адресу: 141700 г.Долгопрудный Моск.обл., Институтский пер., д.9, ЫФГИ, Специализированный Совет K-063.9I.09. тел.» 408-60-22.

Автореферат разослан ИЁ£" 1992 г.

Ученый секретарь специализированного совета

Н.П.ЧуСинский

СУЯЛРС

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность теш. Обеспечение безопасности эксплуатации атомных реакторов представляет ваиг/в соииально-окономическув задачу,, решение которой сопряжено с необходимость!) изучения работы реакторных материалов в условиях облучения их частицеми, образупцимисн в ходе ядерной реакции.

Согласно современным представлениям, происходящее под действием облучения изменение физических свойств материалов обусловлено, главным образом, изменениями в их дефектной структуре. Так. считается, что поведение дислокационной структуры оказывает определяющее влияние на физические свойства кристаллов, в то время как от величины и характера пористости топлива зависят такие важнейшие факторы, как уровень его распухания и скорость высвобождения • продуктов деления. Под действием облучения протяженные дефекты кристаллов в определенных условиях обнаруживают неустойчивое поведение, которое до настоящего времени не, получило адекватного теоретического объяснения.

Целью диссертационной работы является теоретическое изучение связи особенностей поведения дефектной структуры кристаллов с развитием различных механизмов радивщюнностимулированной неустойчивости в системе:

- на основе анализа поглощения радиационных точечных дефектов дислокационными ансамблями исследовать механизмы формоизменения дислокационных петель, связанного с развитием неустойчивости их роста;

- изучить условия образования внутризврешшх каналов п ускоренного газовыделения из кристаллов в результате неустойчивости процесса аволпции газовой пористости.

Научная новизна работы состоит в том, что в ней впервые:

1) Проведен расчет поглощения межузельных атомов и вакансий типичными для кристаллов дислокационными ансамблями: мультиполями и стенками дислокаций, с учетом упругого взаимодействуя между дефектами.

2) Исследована радиационностимулированная неустойчивость форм дислокационных петель и влияние упругого взаимодействия с

радиационными точечными дефектами на устойчивость прямолинейной дислокации;

Э) Исследован вопрос о неустойчивости эволюции газовой пористости в ядерном топливе, связанной с образованием перколяционной системы внутризеренных газовых каналов, и проанализированы особенности этого явления в условиях высокотемпературного фазового перехода диоксида урана в состояние супериоююго проводника.

Научная и практическая ценность. Проведенные в работе исследования объясняют ряд физических эффектов, наблюдаемых в экспериментах по облучению конструкционных материалов и ядерного топлива. Полученные результаты позволяют точнее прогнозировать изменения физико-механических свойств материалов активной зоны реакторов и могут Сыть использованы при расчетах кинетики развития дислокационной структуры облучаемых кристаллов, а также скоростей распухания и высвобокдения продуктов деления из ядерного топлива.

К защите представлены следущиа положения.

1. Расчет скорости поглощения радиационных точечных дефектов неоднородными дислокационными структурами: мультиполями и стенками дислокаций.

2. Теоретическое исследование устойчивости формы дислокационных линий при облучении кристаллов: учет упругого взаимодействия бесконечной дислокации с точечными дефектами; расчет устойчивости дислокационной петли конечных размеров.

3. Исследование механизмов ускоренного высвобокдения газов деления из ядерного топлива: объемная перколяция в системе газовых кластеров; влияние высокотемпературного фазового перехода в диоксиде уране.

Структура V объеи работы. Диссертация состоит из введения, четырех глав и заключения, содержит 116 страниц машинописного текста, 15 рисунков, 4 таблицы и список литературы из III наименований.

СОДЕРЖА! МЕ РАБОТЫ

Хорошо известным в физике фактом является возникновение неоднородных структур в различных веществах в неравновесных условиях, наиболее часто наблюдаемое при переохлаждениях системы. Однако при облучением материалов большими потоками излучения или частиц могут возникать аналогичные эффекты (например, спинодалышй распад сплавов, появление в конструкционных материалах периодических решеток различных структурных дефектов), связанные с развитиом ггроцосса самоорганизации в неравновесной диссютативной системе, которую представляет из себя кристалл с избыточной концентрацией точечных дефектов. Для адекватного описания происходящих в материалах изменений необходимо исследование специфических особенностей свойств и поведения под действием облучения их неоднородных дефектных структур, одними из основных представителей которых являются дислокационная структура конструкционных материалов и газовая пористость ядерного топлива.

Облучение кристаллов приводит к образованию в них неравновесных концентраций собственных точечных дефектов (мегузельных атомов и вакансий), поглощение которых существующими и зарокдапцимися дислокациями приводит к изменению дефектной структуры вследствие переползания дислокаций. Для определения величин потоков точечных дефектов типа а (а=( для мекузлий, и а=и для вакансий) на дислокации, обычно достаточно найти решение квазистационарного уравнения непрерывности концентрации точечных дефектов са

ДСа ♦ чс<^(Ес/(кТ)) + ЯЛ)а = О , (I)

где Еа - энергия упругого взаимодействия точечного дефекта с дислокацией, к - постоянная Больцмана, Т - температура, Я и Ои -соответственно скорость генерации и коэффициент диффузии точечных дефектов, удовлетворяющее граничным условиям на ядрах дислокаций, соответствующим термодинамическому равновесию!

0 1 = о . . (2)

а -г! оЮ х '

Хотя дислокационная структура реальных кристаллов пространственно неоднородна и состоит из таких образований, как мультиполи, скопления, сетки и так далее, сложность решения

(Иффузиошшх ЗЯД8Ч не позволяла до последнего времени провести соответствующие расчеты для дислокационных ансамблей, отличных от классичоского случая изолированной дислокации (Маргвелашвили и Саралидзе, 1973). В то же время из оОщих соображений следует, что понимание опродолепных физических эффектов (таких, как изменение плотности дислокация и радиационный рост при низких концентрациях нейтральных стоков точечных дефектов, потеря устойчивости формы' дислокационных линий) невозможно без анализа характеристик Оолее сложных дислокациошшх групп относительно поглощения ими мзхузедьшх атомов и вакансий.

1. При расчете потоков радиационных - точечных дефектов на дислокационные мультиполи, последние моделировались набором конечного числа (К) прямолинейных параллельных дислокаций, расстошшя между которыми удовлетворяли условии ггЛс< R, гдв(гя)~ средиее расстояние между ыультигюлями в кристалле. Внешнее граничное условие даМузионноЯ задачи записывалось в вида

с \ * с , (3)

|I («jujea. R.

где Г - поверхность бесконечно длинного щипиндра-^ осыэ, расположенной а цэнтре мультиполя и параллельной дислокационным

линиям; сл аффективное пересыщение кристалла, определяемое стандартным образом из решения так называемого уравнения баланса (Брейлсфорд и Баллсу, 1931).

В пренойрехоняи упругим взаимодействием между точечными дефектами и дислокациями (Еа~0) решение , задачи (1)-(3) нетрудно получить методами изображений и суперпозиции. Однако в этом случае разность потоков межузельш! атомов и вакансий на любую из дислокаций мультиполя Оудот равна нулю (</|n>- '= О, n~t,...,N) е силу того, что количества генерируемых облучением межузлий и вакансий одинаково. Поэтому в настоящей работе при расчетах учнаывалось так называемое размерю« упругое взаимодействие кекду дофектами, дащее наибольший вклад в Е (ЭшьлОи, 1963):

Е » I ? SÍSf^i , (4)

a a р(п)

где La /2 - raí; называамый радиус бе з актив зционного захвата точечных дефектов дислокацией, зависящий от свойств материала и

температуры: (г'",1 6<П)) - полярные координата точечного дефекта в систем« с центром на оси п- дислокации.

Хотя для оОщо го случая взаимного расположения дислокаций мультшюля решение задачи (1); - (4) найти не удалось, разработаны методы аналитического расчета для случаев слабого (Ь^ « гпк) я сильного (Ьа » гпк) упругого взаимодействия. В норвом нз них, радиусы Созактипйщюннаго захвата у отдельных дислокаций изолированы, что позьоляег использовать для решения задачи методы изображений и суперпозиции, с предварительной заменой в (2) радиусов ядер дислокаций г0 нп Ьа /2. Если мости понятие радиуса Сезактивациониого захвата точечных дефектов мультилолем (как е.шшм стоком) г* так, чтоОи поток точечных дефектов на него определялся выражением

V~ СаО> **/ ЫИ/Г^, (б)

то результаты расчетов в случае слабого взаимодействия точечных дефектов с дислокациями можно представить вырохением

гг , н n .. 1 /п, 1 /к

< - [-; (П о ] •

к=п

В противоположном рассмотренному случае сильного упругого взаимодействия (или, Что то же самое, относительно малых расстояний »ленду дислокациями) радиусы Оезактивационнсго захвата всех дислокаций сильно перекрываются, фактически образуя единую область Оезактивашюнного захвата точечных дефэктов. Бри этом оказывается, что при определенных не слишком жестких условиях, накладываемых на характер взаимного расположения дислокаций, выражение для г* можно представить в виде

Г I Г м "

г»= 11Ц Лоов и(в^}* ] •. (7)

где ап, а^ - углы ориентации векторов Бгргерса дислокаций, J -

порядок главного члена разделения градиента энергии чЕ= ¡ +

+ ... по параметру >Уг в области г>\, где % = тал(гп).

Для проверки правильности вышеизложенных аналитических методов определения скорости поглощения точечных дефектов мультшгсляот

проведены численные расчеты на ЭВМ. подтвердившие справедливость обоих выражения (6), (7).

Анализ выражений (6), (7) показал, что при слабом взаимодействии с точечными дефектами мультиполэй с числом

дислокаций X»1 радиус Оезакгивационного захвата г* ¡злеет величину порядка среднего расстояния между дислокациями. Мощность стока (определяемая как 2а=^а//0а(с -са0.Ш у мультиполей при слабом взаимодействии насколько больше, чем у изолированной дислокации, а преферанс мультиполей, определяемый как и равный

В = ШСЬ/^). (8)

почтч в Н раз меньше преференса изолированной дислокации. При сильном взаимодействии с точечными дефектами характеристики поглощения в значительной степени зависят от взаимной ориентации векторов Бюргерса дислокаций. При этом у мультиполя мощность стока всегда несколько больше, в преференс

в = ¿77777 <9)

может Сыть как немного больше, так и в несколько раз меньше, чем у изолированной дислокации.

Аналитические метода, аналогичные вышеизложенным, разработаны также для расчета интенсивности поглощения радиационных точечных дефектов дислокационными стенками, моделировавшимися бесконечными периодическими рядами параллельных дислокаций (используемые ниже обозначения: II - общее число дислокационных рядов в стенке; -расстояние между л- и й- рядами; П - период, одинаковый для всех рядов; г* - радиус безактивацконного захвата точечных дефектов стенкой, такой что ее мощность стока ыоено представить в виде '¿а -= 2/(Н-г*}).

В случае слабого упругого взаимодействия точечных дефектов с дислокациями стенки получены слодуодка выражения:

I ® ? Ь. 1СЬ

Г0 = "г 7 У * - 1X1 "7 (Ю)

0 К гаС'1 к=1 11К Н

к^га

для «разрошиноЯ" стэшш (такой:, чго :гю1с £ Уг при пг к), и

г* = — 1п

0 ■а

гп

м и „|1/и1 П П (II)-

ш=1 к=< Л | J к/'га

для "плотной" СТОПКИ (г^ «Л).

В случае сильного взаимодействия получена формула

г' = — щк - и!, (12)

Ы 1 Л

где J - порядок главного члена разлокения градиента энергни по степеням ехр(-?к|х|/?и. Префоренс дислокационной стенки определяется выражением

П2

В = рф , (13)

где р-Ы ггри слабом, и р = ^ при сильном взаимодействии.

Сравнение с численными расчетами показало справедливость выражений (9) - (13), из анализа которых следует, что мощность стока единицы поверхности дислокационных стенок (таких, что Л.х^«)?) с хорошей точностью описывается выражением 2 = 2/Н, а величина их преференса в реальных кристаллах не превышает 1 %.

Из рассмотрения, проведенного для дислокационных ансемблей разных видов (мультиполи, стеши) при различных соотношениях физических параметров, в частности, следует вывод (используемый ниже при анализе устойчивости формы' дислокационной линии) об уменьшении количества точечных дефектов, поглоцаемых квэдой дислокацией, при уменьшении расстояний от нее до соседних дислокаций (то есть при увеличении плотности распределения дислокаций).

• 2. Следствием образования в кристаллах под действием облучения неравновесных концентраций мвжузельных атомов и вакансий и их диффузионного взаимодействия с протяженными кристаллическими дефектами может явиться, помимо изменения размеров макродефектов и перемещения их как целого, текло изменение их характерной формы. Гак, в работе Большоьа, Вещунова, Матвеева (1991) изучен механизм развития неустойчивости прямолинейной формы дислокации и показано, что потеря устойчивости происходят при прешлепич определенного

(вполне достижимого в реальных условиях) критического значения интенсивности облучения. Однако в силу того, что в упомянутой работе при расчетах не принималось во внимание упругое взаимодействие точечню дефектов с дислокацией, представляло клторвс более полное изучение вопроса, с уточнением условий развития неустойчивости.

Пвэдем декартову систему координат (х.у.г), такую, что вектор Кюргорса S дислокации параллелен оси у, а точки дислокационной линии в кикой-то начальный момент времени tQ имеют координаты У=0,

0U

г (tü'X) * I Kí£oJ «tafimXJ "» W , (U)

n=1

где ,Ь^ - функции времени, которые следует определить; & -волновой число. Форма дислокации определяется скоростью пч{юползения участков дислокационной лиши

со

v(t.X) = v0(t) v 2 fejtj Hin(knX) * bjt) oosftoiXj], (15) n=i

Дли es вычисления необходимо найти распределишь потоков точечных де.1«1;тов nú дислокационной линии, что удобно сделать, решая уравнение непрерывности концентрации точечных дофктов (для определенности - вакансий) в системе координат, движущейся со скорости) vQ :

lo f 2а gg + 3cv/E/fk3\H = О , (16)

где а vc/(2D). Концентрация вакансий на ядре дислокациии задается (формулой

с - CQ ехр(-Е/Т) explFMV(bT)] , (17)

гядра

a внешнее граничное условие имеет обычный вид (3).

Различными подстыковками исходную трехмерную задачу (16), (17), (3) удается свести к одаомергаа, решение которой получено чшданно, Результаты расчетов представлены на рисунках I (а - г) в виде зависимостей от значений физических параметров задачи вгдичиш инкремента нйрастшйя Еозмущоташ, определяемого как ш=4/а.

Гяс.1 барлеимость величины инкремента от значений физических параметров: э) от интенсивности упругого взаимодействия при а& -= 5-Ю'3. Х.<Ф~25. Сплошная лгагая: р/Ь-2, пунктирная! р/Ь--3;

С) от скорости дислокации при р/Ь-2. >УЬ-25.

Сплошная линия: 1УЬ--Ю, пунктирная: 1УЬ~—5ш, в) ог длим волны во&мущения при аЬ-5- 1СГЭ, р-2Ь.

Сплетшая штя: 1УЬ=-10, пунктирная: Ъ/Ь--5; гТ от радиуса ядра дислокации при аЪ~5-10~3. Х/Ъ-25. Сплошная лшля: 1/Ь^-Ю, пунктирная: 1/Ь=-5\

Из рисунков видно, что наличке упругого Езвимодействия точечных дефектов о бесконечной дислокацией подавляет ее неустойчивость. Учитывая, что характерным для металлов значением |Г.| при типичны*

тошерзтурах в активной зона реакторов ~ 0,5 Тт является величина ~ 10 Ь, получаем, что инкремент принимает положительные значения линь при очень больших пересыщениях Ас>10'г вакансий на атом, Слизких к порогу амортизации вещества под облучением. Нетрудно показать, что учет присутствия в облучаемом материале межузельных атомов приводит к дополнительному снижению величины у. Таким образом, прямолинейная форма дислокаций в реальных условиях яллязтся устойчивой.

Оксггориманталыше даншо свидетельствуют о том, что при радиационном воздействии в кристаллах иногда появляются и растут дислокационные петли необычной формы (в виде "ромашек"), природу которой ке удаэтся объяснить ни анизотропией кристаллов, ни закрепленном сегментов дислокационной линии на каких-либо стопсрах. Поэтому особый интерес представляло изучение вопроса о возможности развитая неустойчивости формы петель конечных размеров, у которых, ьэ-порвых, значительно понижено влияние упругого взаимодействия с точечными дефекта?« (из-за перекрытая упругих полей противоположного знака от противолежащих сегментов дислокационной таим; Ву, 1Э31), а во-вторых, существует длкшмтолпшй мианипм развития неустойчивости, отсутствующий у дислокаций бесконечного рчзмера.

Рассмотрим диолокадиош1ую петлю (для опрадолешюсти вакинсионного типа), вектор Ькргорса которой перпендикулярен плоскости петли, я точки оси в начальный момент времени удалены от центра легли на расстояние

ф

Ра0.Ч<) = * I (аппо; * Ъп(г0) ооЩщ)} , (18)

п-1

где Н - радиус петли, ср - полярный угол. Скорость переползания дислокационной линии равна

(X

»([,<?) = г0ги * 2 Ыл(пр) * Ьп(Х) совГл'-р;] . (19)

где зарисимосги ¿„СО, £) определяются из решения уравнения непрерывноега концентрации точечных дефектов, которое можно осуществить методом потенциала (распределяя "заряд" вдоль оси дислокационной петли). Получаемое в результате выражение для

инкремента нарастания возмущения имеет вид

где

2<D/b с - с„ , л

----& h -Tl . . (20)

. дЯ R {-п 1П ~Р

П

In & с

in n d In р со t = - ; т, =. (Пг . 1} _о —:---. (21)

" * \rß~ " 11 ш 5- ъ с'к

lnrip 1п ггр R

Критическое пересыщение Ас*. которому соответствует ьоличния

инкремента иi =0, равно

.чг - t 2dn 1г§?

К = CQt (23)

" in п Я °

а критический радиус петли Я*. такой, что при !(>.'/* увеличивается амплитуда а , определяется уравнением

И* Ь IЛ г? -1с'

" ° (23)

•IR М 2k(I-v) Г In п &с

1п_п

В случао большие шроешцзннй кристалла вакансиями, хогди л формулу (20) можно пренебречь членом , зависимость амплитуды возмущения от размера петли принимает вид

R Ü1J?:

- W

1,1 пр In

(21)

пр '

Из (24) слбдует, в частности, что пятикратному увеличению радиуса петли (R!t)/R(tQ)-5) с типичными знвчоуииия параметров R(to)"i00 h, п~15. р~3 b соответствует примерно такое же увеличение амплитуды возмущения: an(t }/an(tQ)--4,5. Нозтоку если в начальный момент времени амплитуда on(t0) составляла вэличкну р, то кояечна.ч величина Qn~ М b вполне достаточна для наблюдения возмущения формы петли в электронный микроскоп. 4

Отметим, что причиной неустойчивости формы дислокационной п?тли конечных размеров является асимметрия взаимного располокенил ее выпуклых и вогнутых сегментов по отношению к остальной часта

петли (такая асимметрия отсутствует у дислокаций бесконечного размера): грубо гоЕоря, випуклно участки находятся в областях с относительно меньшой плотностью стоков точечных дефектов, а вогнутые - в областях с большей плотностью стоков. ЭФ{икт *е уменьшения потока точечных дефектов на каждый из стоков при увеличении плотности их располохепия отмечался в первой части работы.

Как следует из. порогового характера неустойчивости (выражение (22)), появление дислокациошшх петель с характерной "ромашковой" фэрмой мохет служить косвенным свидетельством превышения в кристалле определенного уровня концентрации точечных дефектов.

3. При делении атомоз урана в ходе ядерной реакции в топливе образуются различные химические вещества, в том числе такие практически нерастворимые в матрице диоксида урана элемента, как ксенон и криптон, выделяющиеся в специфические фазовые образовании - газовые пузырьки. При расчетах скорости высвобождения газоь из тепловыделяющих элементов, до настоящего времени рассматривался следующий стандартный сценарий: считалось, что внутри топливник аерон эволюция газовой фазы полностью определяется системой диф1узиошю-коагулящюшшх уравнений для пространственно однородных распределений атомов газа и газовых пузырьков; что накапливающиеся ка границах зерен газовые пузыри диффундируют к стыкам зерен, а токке образуют межзерэшша каналы; что на стыках зерен со временем образуются газовые туннели, которые и служат путями в;«ода летучих продуктов деления из ГВЭЛов.

Несмотря на полную физическую определенность такой схемы и тог факт, что проводившиеся в соответствии с ней многочисленные расчеты содержали, как правило, большое число варьировавшихся в широких пределах параметров, до сих пор не удалось получить удовлетворительного согласия результатов расчетов с экспериментальными данными, особенно касающимися таких аспектов, как корреляция скорости газовыделония при авариях с уровнями распухания и температуры тепловыделяющих .элементов. В настоящей работе показано, что в аварийных условиях схема развития газовой системы в топливе может существенно отличаться от стандартной, и анализ отьи гственшис за это физических механизмов позволяет понять

причини указанных корреляций.

В ходе нормальной эксплуатации реакторов типа ВВР, большая часть топливных зерон находится f> условиях относительно низких температур (К '200 К), при которых процессы диффузии и коагуляции сильно заторможены, так что и зорнах образуется высокий не решения матрицы атомарным газон, и накапливается большое количество маленьких (с радиусом г;) 1 им) газовых пузирптон. Так, ум чврез месяц работы реактора в зернах с Т <; 12CV К концентрация пузырьков составляет с ~ /О1'cm"j. а поели года -¿ см"3.

В аварийных условиях, в результате резкого пошш'ишл температуры топлива, скорости диффузионных процессов могут возрасти на много порядков, что нрачвдьт к быстроту стокашш атс'иов газа ип матрицы в пузыриси. При этом из соотношения шжду мощностями стока границы зерни и совокупности ннутриавршннх пузырьков к^ :

к?гз / Äfi ~ 3 7 lR-J4Krnci//¿¡ где Я3 - радиус зерна (его характерное значение составляет ~ 5 цм). следует, что количество выходящего из рассматриваемых зерон на их границы газа пренебржимэ мало по ерзьногшю с количеством газа, попадавшего во ьнутризер,зшшв пузырьки, оценка времени стг-кания матричного газа в пузырьки по формуле г « MicOar,c , Гди -коэффициент даМузил атомов (равный п случае ксенона (Хе) VH -* У,3-Ю~6 expí-ЭТ)] см2/«!), показывает, что при уроытх аварийных температур Т > '¿ООО К этот процесс займет не Соле о 5 секунд.

Бас трое поглощоние ¡гузырьками большого количества атомов газа, а таюко резкое ускорение коагу-.щш пузырьков при повышении температуры приведут, к существенному увеличению относительного объема S газовой фази в зерне, а соответствии с выражением

где G-f013cn~3c~l - скорость деления атомов урана; Kv -0,26 -среднее число атомов Ке, рождающихся при одном делении; t - время от начала работы реактора до евэрии; ЪХв- 8,5*Ю"гэсм_3 -Вак-дер-Ваопьсова постоянная; Т* - уровень аварийной температуры;

Т^-9' Ю~ъ дж/см2 - поверхностная энергия диоксида урана; -

средний радиус пузырьков в момент времени Х>1*. При этом уровень газового распухания зерна может достичь критического значения Б»0,16, соответствующего, согласно теории перколяционных явлений (Эфрос, 1982), образованию сквозных каналов в трехмерных областях.

В таблице I притедены значении среднего радиуса пузырька г , соответствующего критическому распуханию 16, при различных

значениях параметров Г* и Г*.

Таблица 1. Размеры пузырьков г*(нм), соответствующие порогу объемной перколяцим.

V31* к годах 2000 2500 3000

1 113 90 75

2 54 43 36

3 27 23

4 ¿3 48

Нетрудно видеть, что необходимые для образования системы внутризоренных газовых каналов размеры пузырьков вполне реальны: так, Смол <1988) в опытах по высокотемпературному (Т~2000 К) отжигу оо лученного топлива наблюдал увеличение среднего размера пузырьков за йО минут до гп > 30 нм.

Удовлетворение условию S >, 0,16 не является, однако, единственным критерием наличия каналов: для их образования необходимо, чтобы время сферизации (из-за действия сил поверхностного натяжения) формирушихся газовых кластеров существенно превосходило время увеличения их размеров в результате последущих коагуляций. Для простоты запишем это условие в виде т » г до а - время аХеризвции комплекса из двух пузырьков одинакового радиуса г , а гк - время коагуляции рассматриваемого комплекса с тротььм * пузырьком. Величина tq равна (Никольс, 1965,1966):

%с « кТ Гд / [24 т U4''3 DJrn)] (27)

в случае сферизации ja счет механизма поверхностной диффузии, и

тс - кТ / 112 7 о К(гп}1 (28)

в случав превалирования объемного механизма диффузии. В (27), (28)

П = 4-Ю'гзсм3 - атомный объем диоксида урана. Время т определяем

как величину, обратную частоте столкновения частиц:

тк - МОпЮк)(гп*гк)са)Г\ (29)

где в прввой части (29) величины с индексом п относятся к одиночному пузырьку, а с индексом к - к комплексу из двух пузырьков; Дп = Оз(гп) * I\(гп).

В современной литературе нет единого мнения ни об общем виде выракения для коэффициента поверхностной диффузии Вв, ни о величинах входящих в него параметров, в результате чего для сдгаи « л тех хе физических условий значения дв (а также у разных

авторов отличаются на много порядков, что значительно затрудняет анализ еэличшы отношения т /т . Однако задача существенно

С К

упрощается в том случае, если сравнивать (29) с (27), полагая Оа-Вв<гп). и (29) с (28) при В результате соотношение

хс » тк можно переписать как

Б * 24 7 П4/3 / (9 кТ г*) (30)

в первом, и

г » 12 7 О / (9 М гц) (31)

во втором случае. Значения правых частей соотношений (30), (31) приведены в таблицах 2а и 26 соответственно.

Таблица 2а. Значения правой части Таблица 26. Значения правой части соотношения (30). соотношения (31).

Хп-™ 2 4 6

2000 3000 0,32 0,03 0,04 0,21 0,05 0,02

ч^.нм .10 20 30

2000 3000 0,18 0,09 0,06 0,12.0,06 0,04

Из таблиц видно, что при любом механизме миграции пузырьков размером гп 2 30 нм, в зернах с уровнем распухания 5 ^ 0,16 время сферизации слишком велико для того, чтобы предотвратить образование объемных каналов.

Хотя непосредственному наблюдению внугризерешшх каналов

препятствуют многие объективные факторы (непрозрачность топлива, объемная геометрия каналов, возникновение только в условиях резкого повышения температуры, возможность релаксации поели высвобождения содержащегося в каналах газа на границы зерен), косвенным свидетельством реальности их образования может служить известная из экспериментов стабильная корреляция между уровнем распухания топлива и скоростью высвобождения продуктов деления, резко увеличивающейся при значениях 5 >г 14 %. в качестве иллюстрации, на рис.5 приведены экспериментальные данные из работы ОсОорна и др., 1986г.

Корреляция уровня распухания диоксида урана и скорости высвоб9ждения газов деления, предварительные результаты, уточненные данные.

В общем уровне распухания топлива немалая доля приходится на мекзеронше пузыри и туннели, формирующиеся ближе к оси ТВЭЛа, где при нормальных условиях эксплуатации- ' реактора температуры достаточно высоки (это обуславливает большую подвижность газовых частиц и препятствует накоплению большого исходного объема газовой фазы внутри высокотемпературных зерен). Однако, как отмечалось выше, большая часть зерен в ТВЭЛе находится в условиях относительно низких температур, что обеспечивает значительный вклад внутризерейного распухания в общую величину Согласно данным Бойкера (1977), даже при температурах « 1650 С доля, приходящаяся на внутризеренное распухание, составляет ~ 4<Л.

Хотя действие рассмотренного выше механизма объемной перколяцш осуществляется лишь при достаточно сильном разогреве топлива, конкретный уровень соответствующей критической температуры не является фиксированным, а зависит от величины выгорания ТВЭЛа и температуры нормального режима до аварии (отжига). Существуют, однако, экспериментальные данные, свидетельствующие о значительном

, скорении процесса газопкдолония при разогроие топливных таблеток до оггределенной температуры Т*~ 2300 К. При этом их состояние до начала аварии влияет лишь на полное количество высвобождаемого газа, момент же начала активного газовыдоления определяется достижением указанной температуры Т*.

На рисунке в представлены экспериментальные зависимости температуры ядерного топлива и скорости высвобождения криптона от времени отжига (Осбсрн и др., 1991),

Ш 30

60 ьо

2.0 ■■ гмик

криптснч

X ООО

1000

Рис.3. Корреляция уровня температуры диоксида ураня и скорости высвобождения криптона,

во

80

ЮО

Ш

/4 <?

¿ А'/*

Есть основания полагать, что такое поведение может быть связано о изменением структурного состояния диоксида урана, переходящего приблизительно при тех же температурах (У > Г*) в состояние суперионного проводника. Частичное пазупорядочившше системы приводит к тому, что диффузия переходе возрастает на

несколько порядков до величин, характерных для расплава: ]) ;> 10~6сЖ1/с (Мяцке, 1987). При этих же температурах резко возрастает ползучесть кристаллов 1!0г (Лейбовкц и др., 1&83), что косвенно свидетельствует об увеличении диффузии катионов (атомов Л).

Характерное время, необходимое для выхода на границу знрнэ атома, расположенного в его центре, составляет ~ Р^/СбБ). Принимая во внимание. что обычный размер зерна Л^ ~ 5 рл, получаем, что возрастание коэффициента диффузии атомов газа деления на 3 - 4 порядка (до перехода его значение равно » 5-7СГ1а сл?/с) приведет к тому, что всего через несколько секунд в зернах не останется газа в атомарном состоянии. Определенная часть газа (ее величина зависит от соотношения мощностей стока ннутрнзерекных пузырьков'и границы зерна) будет поглощена пузырьками, что, пиряда

с резко активизированной коагуляцией последим между собой, приведет к быстрому увеличению уровня газового распухания, что обычно и наблюдают экспериментально в том хе температурном

интервале в окрестности Т* (Рандклев и Хисман, 1979). При этом значительно быстрее, чем при отсутствии фазового перехода, может быть достигнуто пороговое значение ¿'~0, (б, следствием чего, в соответствии с вышеизложенным, явится образование внутризеренных порколяционных газовых каналов и, соответственно, рост скорости газовыделения.

Применение рассмотренных механизмов ускоренного газовыделенил к интерпретации экспериментальных данных о скорости высвобождения из топлива, при температурах > 2400 К, короткокквущих изотопов мокет оказаться тем более ценным, что согласно расчетам Реста и др. (1985), никакие из до сих пор известных физических механизмов не позволяли объяснить наблюдаемые большие выхода этих элементов.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ И ВЫВОДЫ

1. Разработан метод аналитического расчета потоков радиационных точечных дефектов на дислокационные ансамбли, основанный на использовании понятия радиусоь безактивационного захвата ансамблем межузельных атомов и вакансий.

2. С учетом упругого взаимодействия между дефектами получены аналитические выражения для характеристик дислокационного мультиполя и дислокационной стенки как стоков межузельных атомов и вакансий. Показано, что потоки точечных дефектов на дислокационные мультиполи немного превышают их потоки на изолированные дислокации, а преференс мультиполя мокет Сыть как немного больше, так и в несколько раз меньше преференса изолированной дислокации, в зависимости от располокения дислокаций и взаимной ориентации их векторов Бюргерса. Мощность стока дислокационных стенок как при слабом, так и "при сильном упругом взаимодействии юс с точечными дефектами практически равна мощности стока поглощакщей плоскости. Преференс дислокационных стенок значительно меньше преференса изолированной дислокации и составляет величину порядка пол-лроцонта.

3. Исследовано влияние упругого взаимодействия радиационных

точечных дефектов с прямолинейной дислокацией на устойчивость еэ формы. Показано, что это взаимодействие повышает порог развития неустойчивости (уровень пересыщения кристалла точечными дефектами) до значений, не достижимых в реальных условиях. Таким образом, доказана устойчивость прямолинейной формы бесконечной дислокации.

4. Обнаружен новый механизм неустойчивости форуу дислокационной линии, природу которого удалось объяснить исходя из аналогии абсорбционных свойств различных ее сегментов с соотввтствущими свойствами ансамблей с разной . плотностью распределения прямолинейных дислокаций. Исследовагае ноеого механизма проведено на дислокационных петлях, для инкремента развития неустойчивости формы которых получено аналитическое выражение. Из этого выражения следует, что в случае дислокационных пэтель порог неустойчивости на несколько порядков ниже, чем у прямолинейных дислокаций, и достигает значений, характерных для условия наблюдения петель необычной формы в электронный микроскоп. Таким образом, показано, что появление "ромашковых" дислокационных петель в облучаемых кристаллах обусловлено кинетическим процессом развития неустойчивости при превышении критических пересыщений кристалла точечными дефектами.

5. Проведено теоретическое исследование особенностей высвобождения газов деления из ядерного топлива в условиях аварий. Показано, что быстрый реет температуры тепловыделяющих элементов обуславливает значительное увеличение уровня распухания топливных зерен, что способствует развитию перколяционного механизма газовыделония по системе формирующихся в зернах газовых каналов. Величина порогового распухания топлива, соответствующего образованию системы внутризеренных каналов, хорошо коррелирует с уровнем распухания, соответствующим экспериментально наблюдаемому резкому увеличению скорости газовыделения.

6. Проанализировано влияние высокотемпературного фазового перехода диоксида урана в состояние суперионного проводника на скорость высвобождения продуктов деления. Предложенный механизм ускоренного газовыделения позволил дать физическое объяснение экспериментальным наблюдениям высокого уровня выхода из уранового топлива, при повышенных темперзтурах, изотопов с различными временами жизни.

Основные результат работы докладывались на 19 (Свердловск, 1984); 21 (Алма-Ата, 1985); 26 (Калуга, 1387) Всесоюзных семинарах по моделированию на ЭВМ радиационных и других дефектов в Кристаллах; V (Харьков, 1934); 711 (Харьков, 1986); VIII (Харьков, 1987) Всесоюзных семинарах по теории радиационных повреждений материалов ядерных и термоядерных реакторов

Я опубликованы в следующих работах:

1. R.R.CalLraov, S.B.Goryachev "The sink strength of dislocation dlpole and low-angle tilt boundary- - Physlca Status Solldl(b), 1989, T.I53, *1, p.443-454.

2. R.R.Gallmov, S.B.Goryachev "The sink strength ol dislocation multlpole and dislocation wall" - Ptiyslca Status Solldl(D), (989, V.154, , p.43-54.

3. Вевднов M.С., Гвлимов P.P., Иерменев à.M. "Неустойчивость формы дислокационной петли в кристалле, пересыщенном точечными дефектами" - Атомная Энергия, 1992, т.72, *3, с.255-260.

4. Вольтов JI.А., Вещунов U.C., Галимов P.P. " Неустойчивость формы дислокационной линии в кристалле, пересыщенном точечными дефектами» - ЖЭТФ, 1992, r.IOI, Jfc, с.1581-1598.

6. Вещунов М.С., Галимов P.P. "Влияние упругого взаимодействия радиационных точечных дефектов с дислокацией на устойчивость ее формы" - сб.t Проблемы безопасного развития атомной энергетики. U.: Наука, 1992, с.87-98.