Радиационно-оптические свойства кристаллов берлинита тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

ИБ 0Д

. -л г?г:ц

4 1 -

АКАДЕМИЯ НАУК РЕСПУБЛИКИ УЗБЕКИСТАН ИНСТИТУТ ЯДЕРНОЙ ФИЗИКИ

9 На правах рукописи ^

ЮЛДАШЕВ АНВАР ДАНИЯРОВИЧ

УДК 539.104:535.34:535.37

Радиационно-оптические свойства кристаллов берлинита

Специальность: 01.04.07 - "Физика твердого тела*

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

ТАШКЕНТ—1994

Работа выполнена в Институте ядерной физики АН РУз.

Научные руководители:

член-Корр. АН РУз, доктор физ.-мат. наук, профессор

кандидат физ.-мат. наук,

С.Н.С.

Официальные оппоненты:

член-корр. АН РУз, доктор физ.-мат. наук, профессор

Вахидов Ш./

Ибрагимов Ж.1

Тураев Н.К

доктор фкз.-мат. наук, проф.

Гасанов Э.&

Ведущая, организация: НИТИОМ Всероссийкого Научного Центр

(Государственный Оптический Институт им.С.И.Вавилова) г .Санкт-Петербург.

■ «г

Защита диссертации состоится -1 1994 года

в /^часов на заседании специализированного совета Д 015.15.21 по защ»" диссертаций на соискание ученой степени доктора физико-ыатеиатическх наук в Институте ядерной физика АН РУ по адресу: 702132, г. Ташкент, шс. Улугбек, ИЯФ АН РУз.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИЯФ АН РУз.

/

Автореферат разос&ш " * 1994 г.

Ученый секретарь

я алиэированного сов _

доктор физ.-мат. наук, пр^фГ^/^ г . Б.И. Исмато;

специализированного совета лУ ^ЛГсл

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы: Б настоящее время несмотря на то, что в области радиационной физики твердого тела накоплено достаточно много экспериментальных и теоретических результатов, некоторые особенности, закономерности ударных и неударных механизмов создания, преобразования, диффузии дефектов и радйационнг-ста\?/.пг$-рованных фазовых превращений до конца не выяснена.

В частности, изучение особенностей и закономерностей реализации неударного механизма дефзктообразования при облучении кристзллоо разными видами радиации с надпороговой энергией за счет неулругих потерь энергии находится на начальной стадии. При этом возникает другой вопрос, связанный с изучением влияния степени дефектности структуры и температуры облучения на эффективность образования де эктов, поскольку по мере роста флвенса облучения за счет накопления дефектов структуры и повызения температуры облучаемых материаллов процесс дефектообрззоэгния на разных этапа: облучения происходит по разному. Шогае особенности и закономерности физических процессов, протекающих в твердых телах, имеющих упорядоченные и неупорядоченные структура, при высоких плотностях радиационного воздействия практически не изучены.

При исследовании радиэционио-стимулированных процессов«механизмов ударного и неударного создания дефектов а неупорядоченных твердых телах возникает ряд дополнительных вопросов, связанных с определением зависимости величины пороговой энергии смещения, закономерностей развития каскада атомных столкновений,вероятности автолокализации и распада электронных возбуадений на структурно дефекты от типа и степени дефектности структура, которые в настоящее время детально не исследованы.

Решение этих вопросов требует углубления я расширения имевшихся з.чаниГ о радиационных процессах и механизмах их протекания в различных классах твердых тел при воздействии разных видов радиации. Поэтому результата исследования воздействия разных видов радиации с различной плотность» тока пучка и имеющих как надпоро-говув,так и подпороговув энергии на кристаллический берлинит с различной степенью дефектности структуры имеет ванное значение при установление зависимости механизмов создания точечных дефектов и структурных превращений от типа и степени дефектности структуры и является одним из актуальных вопросов радиационной физики твердого тела.

Цель и задачи работы. Цель» настоящей работ«, является: - Исследование механизмов создания точечных дефектов и структурных превращений в кристаллах берлинита путем изучения процессов, стимулированных под действием разных видов радиации.

Достижение поставленной цели требует решение следующих задач:

1. Изучение оптических свойств необлучениых и облученных т- лучами, нейтронами и заряженными частицами кристаллов берлинита для установления типа дорадиационных и радиационно-наведенных дефектов структуры.

2. Определение типа и концентрации примесей методом нейтронно -активационного анализа для выяснения их роли в радиационно-сти-мулированных процессах.

3. Исследование распределения собственных дефектов структуры по толщине кристаллов берлинита, облученных рг. ними флюенсами протонов с надпоротой энергией, для изучения роли упругих и неупругих потерь энергии в создании дефектов, а такае для изучения зависимости эффективности образования дефектов от степени дефектности структуры в процессе облучения.

4. выращивание и исследование структуры кристаллов берлинита, ¿аращенных нэ н&йтронно-облученных затравках методом рентгено-стру>:турного анализа для выяснения механизма радиационно-сти-мулированного а - р - перехода при нейтронном облучении.

5. Исследование радиационно-оптических свойств кристаллов берлинита, выращенных на затравках, облученных разными флвенсами нейтронов как для изучения зависимости оптических свойств наросвего слоя от величины флюенса облучения затравки, так и для получения дополнительных данных о механизме ос - £ -перехода.

6.Изучение воздействия комбинированного воздействия температуры и ионизирущей радиации на обычные кристаллы, предварительно облученные разными флюениш.. нейтронов, протонов и на кристаллы, выра-ценные ьа нейтронно-облучекных затравках для исследовании влияния степени дефектности структуры кристаллов и температуры облучения яг эффективность образования дефектов.

7. Исследование оптических и других свойств кристаллов кварца, изоструктурного аналога кристалла берлинита, после воздействия разных видов радиаций для обоснования тех или иных предположений относительно механизмов, создания точечных дефектов и структурных превращений в кристаллах берлинита.

- 5 -Научная новизна:

1. Вперйые исследованы СП, ТВ,ТЛ и ГЛ необлученных и облученных разными дозами х -лучей, электронов, протонов и нейтронов. На осчо$& полученных результатов и данных нейтронно-активационного анализа по определению типа и концентрации примесей идентифицированы собственные и примесные центры окраски и люминесценции.

2. Впервые путем изучения распределения собственных дефектов по толщине кристаллов берлинита,облученных разными флюеисэми протонов с энергией 13 МзВ,достоверно показаны возможности реализации неударного механизма дефектообразования. Повынение crenewi дефектности структуры по мере роста флве.чсэ облучения приводит к увеличению эффективности неударного создания дефектов за счет неупругих потерь энергии протонов. Предполагается, что неударное образование дефектов обусловлено коллективным ра ладом двух и более взаимодействующих экситонов, возникающих за счет неупругих потерь энергии протонов.

3. Впервые показано, что повышение дефектности структуры кристаллов берлинита, вызванной предварительном облучением протонами и нейтронами, приводит s увеличения эффективности образования дефектов под действием г -лучей. На основе полученных данных и результатов подобных исследовании в кристаллическом и аморфном Si02 предполагается, что создание дефектов под действием Г- лучей обусловлено безызлучате. ным распадом экситонов вблизи дефектов, наведенных предварительным облучением.

4. Впервые исследовано влияние комбинированного воздействия у-лучей и температуры в интервале 300^800 К на кристаллы берлинита. Показано, что при 300? 500 X повынение дозы у-лучей приводит к увеличению эффективности образования дефектов.

5. Впервые методом , рентгеноструктурного анализа изучены структурное фазовые превращения з кристаллическом берлините при нейтронном облучении. Определено количественное содержание ß -фазы как э нейтронно-облученных кристаллах, так и в кристаллах берлинита, выращенных на затравках, облученных разными флвенсами нейтронов. Полученные данные позволяют предположить, что в кристаллах берлинита а-р- переход при нейтронном облучении происходит путем образования зчродыией ß -фазы.

о. Впервые методом рентгеноструктурного анализа покапно, что и в кристаллах берлинита, выращенных на затравках, облученных различными флвенсами нейтронов,существует эффект "радиационной наслед-

стоениости". Концентрация 0 -фазы, наследуемый наросиим слоем, увеличивается с ростом флюенса облучения затравки. 7. Исследовано воздействие разны* доз г-лучей на кристаллы берлинита, выращенные на затравках облученных разними флоенсами нейтронов. Обнаружено, что повыяекие флвенса облучения затравки приводит к увеличению эффективности образования дефектов под действием /-лучей. Предполагается, что создание дефектов происходит неударным путем на границах раздела а- и р -фаз кристалла.

Практическая ценность

1. Результаты исследований, полученные при выполнении настоящей работы, значительно расширяют нави представления о механизмах радиационного дефектообразо&ания и важны при установлении природы -различных рздиационно-стиыулированных собстг"нных а примесных дефектных центров в других оксидных материаллах, имеющих упорядоченные и неупорядоченные структуры, и могут быть использованы специалистами, занимающимися их практическим применением.

2. Результаты исследований структуры кристаллов берлинита,выра-щеншх к« нейтронно-облученных затравках методом рентгенсструк-турногс анализа является прямым подтверждением зародыиевого механизма а-0- перехода при нейтролном облучении. Эффект наследования р-фазы наросиим слоем и увеличение его количества с ростом флюенса нейтронного облучения затравок показывает, что выранива-нием кристаллов на радвэадешно-модифицированных затравках мояно целенаправленно управлять составом и структурой наросаего слоя. Полученные результаты ванны и при изучении механизмов радиационного дефектообразования и установлении взаимосвязи между реальной структурой затравки и физико-химическими свойствами наросюего слоя, и, как следствие, дзет больюие возможности при создании материалов с. заданными свойствами.

На защиту выносятся:

1. Результаты изучения СП, ГЛ и *Л необлученных и облучешш разними видами радиации кристаллов берлинита и выводи о природе примесных и собственных центров окраски и свечения.

2. Результаты исследования распределения собственных точечных дефектов по толщине кристаллов берлинита, облученных протонами с надпороговой энергией и вывод об участие неупругих потерь энергии протонов Б создании собственных дефектов неударным путем.

3. Вывод с б увеличении эффективности образования дефектов в процесса облучения за счет неупругих потерь энергии протонов с ростом дефектности структуры.

4. Вывод о том, что увеличение степени дефектности структуры кристаллов берлинита,вызванной предварительным облучением нейтрона и и протонами,приводит к облегчении неударного дефектообразова-ния под действием r-лучей и электронов с лодпороговой энергией.

5. Вывод о ¿ом, что а- р - переход в кристаллах берлинита при нейтронном облучении происходит через образования зародышей 0-фазы и имевшаяся в затравке радиационно-наведенная 0-фаза наследуется наросшим слоем.

6. Результаты исследования . процессов дефектообразования в кристаллах берлинита, выращенных на затравках, облученных разными флвенсзми нейтронов,после воздействия разных доз if-Лучей и вывод о возможности неударного создания дефектов на граница: раздела ос- и 0- фаз кристалла.

Апробация работы; Результаты работы,доклевывались и обсуждались на:

- Всесоюзном конференции "Реальная структура и свойства ацен-тричных кристаллов" (г. Александров, .1991 г.).

- II Республиканской конференции "Физика твердого тела и новые области ее применения" (г.Караганда, 1990 г).

- I Республиканской конференции молодых ученых и преподователей физики (г.Фрунзе,1990 г).

- I Региональной конференции республик Средний Азии и Казах стана по радиационной физике твердого тела (г.Самарканд 1991г).

- Международной конференции "Radiation eifects In insulators-7" {Nagoya, Japan 1993).

Публикации. По материалам диссертационной работы опубликованы 10 каучныг работ в виде статей и тезисов докладов Международных, Региональных и Республиканских совещаний, конференций.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения,четырех глав, выводов и изложена на 125 страницах мажинописяого текста, вклячая 3 таблицы, 26 рисунков и списка литератур« из 112 наименований.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введение обоснована актуальность темы,определены цель и задачи исследования,оценена научная новизна и практическая ценность результатов,сформулированы основные научные положения диссертации.

В первой главе приводятся основные сведения о методе гидротермального еырощивания,физико-химических свойствах кристаллов берлинита и обзор литературных данных, посвященных к исследований оптических и других свойств необлученних и кристаллов облученных электронами, Х-лучами и нейтронами. Показано, что под действием рентгеновских лу«ей и электронов наводится ряд центров окраски и свечения. Однако их природа и механизм, образования не устаг глени.

Установлено, что при нейтронном облучении кристаллов берлинита наблюдается радиационно-с-эмулированный d -ß - переход. В TOie время механизм a-ß -перехода и влияние ß- фазы на радиационно-опти-ческие свойства кристаллов не исследованы.

На основе вынеприведекных данных в конце главы сформулирована цель и определены задачи работы.

Во второй главе диссертации изложены результата исследования СП, Г , ТВ и ТЛ необученных и облученных различными видами радиации.

Измерение спектров поглощения проводилась в приборе "SPECORD UV-VIS", представляющий собой автоматический регистрирующий двухлучевой спектрофотометр и позволяющий измерят СП кристаллов в уль.рафиолетовой и видимой областях спектра.

Исс/.адованы СП необлученних и облученных т-лучами в интервале доз 106-1010 Рад кристаллов берлинита,выращенных в гидротермальных условиях в растворах фосфорной кислоты при температурах 150-300°С.

Б спектрах поглощения необлученных кристаллов при комнатной температуре имеется одна широкая полоса с максимумом при 215 нм. При воздействии f-излучения в кристаллах берлинита кроме 215 нм, появляется дополнительные полосы поглощения с максимумами при 280, 330 и 540 нм, интенсивности которых растут с дозой облучения. При этом кристалл приобретает розовую окраску, плотность которой увеличивается с дозой облу .ения.

£ настоящее время природа центров, обусловливающих появление полос поглощений при 215, 280, 3?о и 540 нм, не установлены. На основа аналогичность структуры кристаллов берлинита и кварца мокко допускать, что полоса поглощения при 215 нм, как в кварце, обусловлена Е'.-центром.

Известно, что вхождение примесей Fe и Ge в кристаллах кварца обуславливает появление полос поглощения соответственно с максимумами при 350, 540 нм и 290 нм. Согласно литературным данным полоса 290 нм, обусловлена fGe<c) ~/Na+] -центром, который не стабилен

при комнатной температуре я исчезает в течени" нескольких дней. Изучение СП тг-облучеиных кристаллов берлинита после выдеряки при комнатной температуре в течение 7 дней показало, что интенсивность полосы 280 нм такае уменьшается г увеличением времени выдер-вки. Освещения кристалла светом с длиной волны 280 нм.гак в кристаллах кварца,увеличивает скорость обесцвечивания центров окраски.

Полученные данные дззт основание полагать , что полоса ¿80 нм обусловлена наличием примесей Се в кристаллах берлинита и возникает при изоморфном замещение ионов Р5+ .юнами ве4+.При этом избыточный отрицательный заряд компенсируется одновалентными ионами щелочных металлов.

Б далькейвем нами для проверки этого предполоаения и выяснения озмоаности участия других примесей в создании центров окраски методом нейтронно-активзционного анализа определена концентрация ряда примесей. Результаты исследования показали, что концентрация примесей Ре,. Се соответственно составляет 4,5*10~3, 8x10"3 масс.Х и леяит в пределах чувствительности оптических методов. Поэтому моано считать, что примеси Бе и Ре изоморфно замещая ионов Р, А1, такае как в кристаллах кварца, создают потенциальные центры окраски, обусловливающие появление полос поглощения 280, 330 и 540 нм.

Исследование ТВ необлученных кристаллов берлинита показывает, что наблюдаются пики при 90, 118, 250, 370, 560, и 710 X. В спектрах ТЛ необлученных образцов при 90 К наблюдается одна полоса свечения с максимумом при 430 нм. При ^-облучении с повывением дозы облучения интенсивность пика ТВ при 90 X и полосы ТЛ 430 им уменьпается, а интенсивность остальных пиков увеличиваются.

В спектрах ГЛ всех необлученных и предварительно у-облученных дозой Ю6^Ю10 Рад кристаллов в обл; ти температур 77-320 X наблюдаются полосы свечения при 430, 640 и 720 нм. Интенсивность полосы 430 нм в интервале 77-130 X резко уменьпается, а затем до 320 X почти не изменяется. В рассматриваемой области температуры интенсивность полосы 640 нм слабо зависить от температуры возбуждения люминесценции,а интенсивность полосы 720 нм с 140 К начинает увеличиваться и достигает максимума при 240 X. В кристаллах,облученных ^-лучами, интенсивности поло. 640 и 720 нм увеличиваются с ростом ; зы 8 интервале Ю6-Ю10 Рад. При этом наблюдается падение интенсивности полосы 430 нм.

Ан^чиь опубликованных работ, посвящениях к исследованию радиа-

ционно-оптических свойств кристаллов берлинита "оказывает, что до сих пор люминесцентные свойства кристаллов берлинита не изучены. Поэтому мы при обсуждении полученных экспериментальных результатов воспользуемся с результатами исследований люминесценции кристаллов кварца. Изучение температурной зависимости полос РЛ в кристалл?* кварца показали, что в интервале температур 4,2*200 К наблюдается полоса 490 ны,приписываемая к свечению автолокализованого экси-тона. Наличие этой полосы в спектрах ТЛ дает основу считать, что автолокализованный экситон может образоваться и рекомбинационным путем.

Вышеприведенные данные дают основание полагать, что за появление полос свечений в области 77*200 К в кристаллах кварца и в берлините ответственен один физический процесс,заключающиеся следующем. В области 77*200 X автолокализованные дырки становятся подвижными и возможно их пепелокализация в окрестностях электронных ловуоек.При этом образуется автолокализованный экситон, свечение которой обуславливает появление полосы 430 нм.

В настоящее время установлено, что в Si02 свечение немостиковых атомов кислорода обуславливает появление полисы свечения с максимумом при 660 нм. Вдождение в структуру кварца примеси Fe приводит к возникновению полосы 750 нм. Поэтому предполагаем, что полоса 640 нм в А1Р04 обусловлено свечением немостиковых атомов кислорода примесного кремниевого тетраэдра, а появление полосы 720 нм связано вхождением в структуру кристаллов берлинита- примеси железа. Результаты нейтронно-активационного анализа свидетельствует в пользу этого предположения.

& третьей главе приведены результаты исследования распределения Ц0 по толщине кристаллов берлинита, предварительно облученных различными флюенсами протонов с энергией 18 МэВ и СП, ТЛ, ГЛ кристаллов, предварительно облученных флюенсами электронов 1016 эл/см2 с подпороговой энергией при различных плотностях тока пучка до и после облучения разными дозами /-лучей, а также результаты изучения СП и ГЛ кристаллов после комбинированного воздействия Г-лучей и температуры в интервале 300*800 К.

Исследование распределения Ц0,об7славлив<,лщих появление полосы поглощения 215 нм, по толщине кристаллов берлинита, облученных флюенсами протонов 5*1014,1015 пр.см-2 с энергией 18 МэВ показало, что до определенной толщины Ro число Ц0 не изменяется, а затем увеличивается и проходит через максимум (Рис.1). Повыюение флюенса

протонов приводит к росту числа ЦО как в области <R , так м >й .

о о

При этом величина Rq уыеньнается.

На основе результатов аналогичных нсслэдоваг й в кристаллах корунда (Вахидов Н.А.,Хатамов К, Ибрагимов Ж.Д., Нуритднноэ И) и кварца (Вахидов S.A., Гасаноз Э.М.,Нбоагимов 2.Д.,•Хуаваиов О.Б.) предполагаем, что и в берлините в области глубин <гВо вакансли кислорода создаются неударным путем за счет неупругих потг ,>ь энергии протонов./ -фекты структура образуется за счэт коллективного р-юиа-да лоух или более сзскиодействусщяхся экситонов,поскольку о трохзг заряиошшх частиц плотность электронных возбуядениЯ достаточно nucoî'.a. В области >Rq образование дефектов обусловлена упруги:-.! столкноаоиисм протонов с атомами крвсталличэской резетя» бс-,-Никита. Повкиение степени дефектности структуры приводит s увеличс-пиэ эффективности неударного образования дефектов структуры s процессе оилучэния с ростом флвенса протонов.

Исследование СП кристаллов, облученных флвенсом электронов 101£,эл/см2 с подпороговоЗ энергией при различных плотностях тскз пучка показало, что в спектре поглощения, как в случае протонного облучения, нгблвдаегся одна полоса с «ззс^муиом при 215 гм. Повиаояае плотности тока пучка и энергии электронов прпзолст к увеличения интенсивности полосы 215 ни.

Изучение Г Л кристаллов э области тешература 77-300 1С показало, что интенсивности полосы 430 км падает с ростом плотности тоха пучка и энергии электронов. В спектре ТЛ в интервала 77-50 К наблюдается одна полоса с максимумом при 430 на, китенсиэность которой тзкзе падает с ростом плотности тока пучка и гне^гни электровоз.

Из основе дрнних, полученных в кристаллах кварца (Вахидов :J.A., Ибрагимов Е.Д, Хуовакоз O.S., йлдааэв А.Д.), предполг..-заа, что и в кристаллах берлинита увеличение числа собственных дефэггеа, при одинаковом флвенсе облучения с ростом плотности тока и энергии, обусловлено повивеиием вероятности взаимодействия ■ -электрокииг зог 'уядений меаду собой.

Исследование распределения S^-центров по толщине кристаллов борлинита, облученных флзснсами 5*1014 и 1015 прот./см2, поело облучения г-лучами (Со60) показало,что дополнительное т-облученив приводит к дальнейшему увеличении числа В!, -центров cas в области <R , так и >й (Рвс.2.).

о' о

При изучением СП кристаллов, облученных электронами при плотно-

Рис .1. Изменение оптической плотности в максимуме полосы поглощения 215 нм по толщине кристаллов берлинита, облученных флюенсами протоной 5x10(1). 1015(2)пр.см~г

Рис 2. изменение оптической плотности « максимуме полосы поглощения 215 нм s кристаллах берлинита, предварительно облученных фляенсом протонов 5*1014сы~2 11), после дополнительного облучения дозами r-лучей 106 (2), 107(3), 5хю7(4), 108 (5), 5х108(6),109(7),2х109 (8) и 5х109Рад (9)

сти тока пучка 60 мкА/см2 с -энергией 100 кэВ после дополнительного Г-облучения также обнаружено,что с увеличением дозы г-лучей интенсивность полосы 215 нм постепенно растет, а интенсивность полосы ТЛ с максимумом 430 нм уменьвается.

Изучение зависимости интенсивности полосы 215 нм в кристаллах, облученных нейтронами и протонами, от дозы дополнительного Г-облучения показали, что увеличение инте живности полосы 215 нм с ростом дозы r-лучей имеет две стадии. Ло аналогии полученных данных с результатами исследования процессов дефектообразования в кристаллическом и аморфном Si02 (Вахидов В. А., Ибрагимов X. Д., Юлдаиев Ä. Д. и др.) считаем, что и в предварительно облученных кристаллах берлинита первая стадия увеличения числа Е!, -центров обусловлена проявлением до радиационных и Е!,-центров, наведенных предварительным облучением, а вторая стадия увеличения происходит за счет Е',,-центров, образуют». ¿я под действием т-лучей.Создание Е',-центров под действием т-лучей обусловлена безызлучательным распадо» экситонов вблизи радиационно-наведенных дефектов. Обнаружено, что величина дозы f-лучей, при которой наблюдается вторая стадия увеличения интенсивности полосы 215 нм, уменьвается с ростом флюенса' предварительного облучения, т.е. степени дефектности структуры кристалла (Рис.3).

Исследование процесса дефектообразования в кристаллах берлинита, подвергнутых комбинированному воздействию разных доз f-лучей и температуры в интервале 300*800 К показало,что повыиение температуры облучения приводит к росту числа Е^-центров.

Четвертая глава посвяиена исследованию структуры обычных ней-тронно-облученных и кристаллов берлинита, BUpaceHHL^ на нейтронно-облученных затравках методом рентгеноструктурного анализа и изучению их СП до и после дополнительного f-облучения.

В настоящее время в кристаллах а-кварца, азоструктурном аналоге берлинита,относительно механизма a-ß- перехода при нейтронном облучении существует два механизма. Первый механизм (Зубов В. Г., Осипов Л. П.,Колонцова Е. В., Абдукадырова Я. X.) допускает, что a-ß-переход происходит без образования зарг *ыией ß-фазы за счет lскопления точечных дефектов при флмнсах быстрых нейтронов (4-7) 1019н.см~2. Согласно второго механизма (Вахидов S.A.,Г. ;анов Э.М., Ибрагимов Ж. Д.) a-ß-переход при нейтронном облучении происходит через образования зародывей ß-фазы за счет "пиков смещения". Количества ß-фазы увеличивается с ростом флюенса нейтронов. Результаты

2.4 2.0 и и ав

0.4

/

/

¿И^лвг-'см'.

/ тмт/с»'.

3 » ц<йг

а

?

Рис .3. Кинетика изменения оптической плотности в максимуме полосы 215 нм в кристаллах берлинита, облученных флвенсами протонов 5х1014, 5«1015пр.см ~г, после дополнительного г-облу-чения.

исследования структуры обычных нейтронно-облуче.лых и кристаллов кварца,выращенных на затравках.облученных флюенсами нейтронов значительно меньвих чем (4*7) 1019я.см~2, методом рентгеноструктур-ного анализа показали наличия в них зародывей р-фазы и увеличение их концентрации с ростом флюенса нейтронов, что является прямом экспериментальным подтверждением зародыюевого механизма а-р-пере-хода.

Поэтому для, выяснения механизма а-р-перехода были выращены кристаллы берлинита на затравках, облученных флюенсами нейтронов 1018,5*1018, 101 и 5*1019н.см~2 в Российском научно-исслздователь-ском институте, синтеза минерального сырья (РН1ШСИМС) и их структура исследована методом рентгеноструктурного анализа. Рент-геноструктурный анализ проводился на рентгеновском дифрактометре ДРОН-2 при комнатной температуре. Построена теоретическая кривая из которой может быть определен состав а -р- фаз при любом отнове-нии компонент гели измерена относительная интенсивность дифракционных отражений,соответствующей а- и ¿¡-фазе кристалла. Нами экспериментально измерена отновение вывеуказанных дифракционных отражений и из кривой определена с'ъемь^я доля р-фазы, которая составляет 15,30,45 и 60 X, для кристаллов, облученных нейтронами 101а, 5х1018, Ю19, 5*1019 н.см-2 , соответственно (Рис.4). По;., юшп. данные дают основу предположить, что и в кристаллическом берлините при нейтронном облучении а-р- переход происходит через образования зародывей р-фазы.

В кристаллах берлинита, выращенных на затравках, облученных различными флюенсами нейтронов существует эффект "радиационной-иа-следственности". Концентрация р ^азы, наследуемый наросвим слоем, увеличивается с ростом флвенса облучения затравки.

Из рис.4 видно,что при флюенсах 1019 и 5*1019 н.см-2 наблюдается отклонение экспериментальных значений кол1. ¡ества р- фазы от расчетных.Это,по видимому,обусловлено тем,что при построении расчетный кривой не учтено вклад аморфной фазы, сосуществующей р-фазе кристалла. Согласно литературным данным в кристаллах кварца при флюенсах 101? 5х1019 н.см-2 количест_о г орфной фазы является значительными.

изучение распределения зародывей р-фазы по толщинь на наросвего слоя показали,что с увеличением расстояния от затравки наблюдается уменьшение количества зародывей р-фазы. Это, по-видимому, связана конкуренцией между зародывами а- и р- фаз в кристалла в процессе

Рис .4. Градуировичкая кривая для определения объемной доли р-фазы в кристаллах берлинита.

роста и препятствием сосуществующей аморфной Фаза росту обоих а- и р- фаз берлинита.

Следует отметить, что и в кристаллах,вырадешшх на затравках, облученных флзенсзмн в интервала 5хЮ18*5хЮ19 и.см"2, кгк в кристаллах кварца, наблюдается образованна и увеличение количества трещин,нарушение однородности с рэстоы флаенса облучения.Пояслйяйа трецин, обусловлено гетереомегрией,возникающей за счет наследования наросшим слоем нейтронно-наведогшых '¿очечных дефектов структуры и р-фазы.

Исследования показали,что в спектра иоглоцания иейтронио-облу-ченных кристаллов бсрлинита набладается полосы с изкс»му«аыи при 245 и 700 им. При воздействии pasara доз г-лучсй из кристаллы, облученные флаенсаия нейтронов 1017* 5 1019 н.см~2 набладается увеличение интенсивности полосы 245 км с ростоу дозы облучения.

Б спектре поглощения кристаллов берлинита,вырацошшх на затравках, облучешшх флвеисаав ивйтроüos 1018 t; 5*1 о19 я.см-2, яосла Т-облучония ¡и;5л»дается полосы поглощения с максимумами при 215, 260 нм. Повшение дозы у-лучей приводит к росту их интенсивности.

Согласно литературным данном полосы 245 ü 260 ;Ш существует и в аморфной фаза кварца соч-ветствешш обусловлена созданной вакансией и неиос; косыми атомаии кислорода.

Для изучения роли точечных дефектов и згродшзей р-фазы е.- создание дефактоз под действием у~лучей в обычных нойтрскно-облученкш и кристаллах г"?арца, выращенных нз лейтронно-облучешшх аатрзв;:зху методом ЭПР определены тип и кокцот'рацш точечных дефактоо.. Сравнение концентраций точечных дофг^уос я р-фззи, наследуема иароевка слоем кристалла, позволяет пролполозет'Ъ, ччо дополнительные дефекты образуйся прздздусствгкно cSxmsü эародйаеЯ р- и аморфной фаза кристалла.

Исследование показало, что в спектраг SUP с кристаллов кварца с примесью Fe, облученных флиенсоу протовоь 101Онр.с>.Гг нсясляотса сигнал с еэфф==2,0013 и полуанршюЗ &!Ь23. При дополнительно:.-Г-облучений этот сигнал ксблздэется н в кристаллах, облученных флсэнсом 4хЮ14пр.сы-2. Уволичоние доза у-лучеи приводит г. росту его интенсивности. Согласно ляторгп?рн1М д^гшш за поялешю &того сигнала ответственны Е'-цектрц, находящихся в аморфной фаза кварца.

Выиеприведшшд даяние дав? основааиз считав,, что при протоаяом облучении в аморфной #аэе, обрззукз»©са вокруг зародкагй

существуют Ё^ -центры. Дополнительное тг-облучение приводит к увеличению числа Е^-центров с ростом дозы в аморфной фазе кварца.

Наличия полос поглощения 245 и 260 нм в кварцевых стеклах и выгеприведенные результаты дает основу предположить,что увеличение интенсивности полос 245,260 нм с повешением дозы у-лучей обусловлено созданием дополнительных точечных дефектов на границах раздела а- и В -фаз,т.е. в аморфной фазе кристаллов берлинита.

ВЫВОДЫ

1. Впервые исследовано СП,ТВ,ТЛ и ГЛ необлученных и кристаллов, облученных разними дозами у-лучей, электронов, протонов и н Зтронов. На основе полученных результатов и данных нейтронно-активационного анализа сделано предположение, что полосы ГЛ 430 и 640 нм соответственно обусловлены свечением автолокализо-ванных экситонов и немостиковых атомов кислорода, а появление полосы 720 нм обусловлено вхождением в кристаллы примесей Ре. Полоса поглощения 215 нм облусловлено Е^-центром, а появление полос 280 и 330, 540 нм обусловлено вхождением в кристаллы примесей ве и Ре, соответственно.

2. Впервые изучено распределение Ц0 по толвине кристаллов берлинита, облученных протонами с энергией 18 МзВ. Установлено,что в кристаллах, облученных флюенсами протонов 5*1 о14, 1015 пр.см-2, до определенной йо толлины кристаллов число Ц0 остается не изменной, а при ^-увеличивается и проходит через максимум. Повыиение флюенса падающих частиц приводит к увеличению числа Ц0 как в области <Ио, так и Бо>. При этом наблюдается уменьшение значения 1?о. Предполагается, что дефекты структуры в области <Ко создаются неударным путем за счет 'коллектив.ого распада двух или более взаимодействуююих экситонов. Повыиение дефектности структура с ростом флюенса падающих частиц увеличивает вероятность образования дефектов в области <Бо, что обусловливает уменышние значения Я .

о

3. Впервые изучена зависимость вероятности образования дефектов от плотности тока пучка и энергии падающих частиц. Показано, что в кристаллах берлинита под действием протонов с надпороговой и электронов с подпороговой энергией наводятся одинаковые дефекты структуры. При одинаковом флюенсе облучения число дефектов

увеличивется с ростом плотности тока пучка и энергии. Установлено, что пороговое значение плотности тока пучка, при которой наблюдается неударное создания дефектов, уменьвается с увеличением дефектности структуры. Полученные данные и результаты подобных исследований в кристаллическом и стеклообразном БЮ2 подтверждают предполоаения, что в кристаллах берлинита наблюдается неударное создание стабильных собственных дефектов структуры за счет взаимодействия экситснов между собой. Увеличение плотности ЭВ и дефектности структуры повывает вероятность неударного создания дефектов.

4. Впервые исследовано зависимость эффективности образования дефектов от степени дефектности структуры кристаллов берлинита, облученных разными флюенсами нейтронов и протонов от дозы /-облучения. Установлено, что процесс радиационного дефектообразо-вания имеет двухстадийный характер. В первой стадии дефектообразо-вание наблюдается проявление дорадиационных дефектов и дефектов, созданных предварительным облучением. Во второй стадии происходит создание дополнительных дефектов под действием у лучей. Показано, что увеличение флюенса предварительного облучения падающих частиц приводит к уменьшению значения дозы /-лучей при которой наблюдается создание дефектов. На основе рузультатов аналогичных исследований в кристаллах кварца сделано предположение, что создание дополнительных дефектов в предварительно облученных кристаллах под действием /-лучей обусловлено безызлучательным распадом ЭВ вблизи радиационно- наведенных дефектов. Повывение дефектности структуры приводит к увеличению эффективности образования дефектов.

5. Впервые исследовано влияние омбинированного воздействия разных доз /-лучей и температуры в интервале 300*800 К на оптические свойства кристаллов берлинита. Показано, что при 300, 500 К с увеличением дозы /-лучей наблюдается рост эффективности образования точечных дефектов.

6. Впервые методом рентгеноструктурного анализа показано, что в обычных нейтронно-облученных и кристаллах берлинита, выраиенных на затравках,облученных флюенсами нейтронов 1018,5*1018 1019 и 5х1о19 и.си'2, существует р-фаза кристаллов берлинита. Количество 0-фазы увеличиваатся с ростом флюенса облучения затравок. Это свидетельствует о том, что и в кристаллах берлинита при нейтронном облучении «-{¡-переход осуществляется через образования зародыней 6-фазы.

7.Изучено е здействие разных доз г-лучеВ на оптические свойства кристаллов берлинита, выращенных на затравках, облученных разными флюенсами нейтронов. Обнаружено, что эффективность образования г^фс .тов под действием f-лучей увеличивается с ростом флюенса облучения затравки. На основе полученных данных и результатов определения методом ЭПР типа и концентрации дефектов наросоим слоем кристаллов кварца, вырааенних на нейтронно-облученных затравках, сделано лредполояение, что создании дефектов происходит неударным путем на границах раздела а- и ß-фаз кристалла.

Основные научные результаты, изложенные в диссертационной работе, "опубликованы в следующих работах:

1.Вахидов O.A., Блинкова Г.Б., Ибрагимов Х.Д., Исламов А.Х., Хушваков О.Б., Юлдаиев А.Д. Дефектообразование в у-облученных в кристаллическом и аморфном Si02 с различной степенью дефектности структуры.ДАН УЗССР.-1990. JS 5. С.20-22.

2.£ахидов И.А.,Ибрагимов Я.Д.,Нурматов Х.,Х,^ваков О.Б.,Юлдавев

А.Д. Подпороговое дефектообразование в кристаллах кварца. Тез. докл. I-респ.кон. молодых учен.и преп. физики, Фрунзе, 1990. С.46.

3. Вахидов И.А., Ибрагимов Х.Д., Нурматов Х.,Хувваков 0.Б.,Юлдаиев А.Д. О неударной генерации дефектов в кристаллах кварца.Тез.док.П-респ. конф. "ФТТ и новые обл. ее применения" Караганда, 1990. С.117.

4. Вахидов В.А., Ибрагимов Х.Д., Хушваков 0.Б.,Юлдаиев А.Д. О радиационном дефектообразовании в кристаллах Si02 и A10Pd. Тез.докл.I-рег.конф. республик средний Азии и Казахстана, часть -1,2. Самарканд, 1991. С.29-30.

5. Вахидов H.A., Ибрагимов Х.Д., Бванский П.П., Хуиваков О.Б., Юлдааев А.Д. О радиационно-оптических свойствах кристаллов берлинита там же, С.31.

6. Вахидов H.A., Ибрагимов Х.Д., Хуиваков О.Б., Юлдаиев А.Д. О неударной генерации дефектов в кристаллах кварца. ХТФ, 1992, Т.62, Ы. С. 176-178.

7. Вахидов S.A.,Ибраргимое Х.Д., Раков Л.Т.,Юлдааев А.Д. Об исследовании эффекта "радиационной наследственности" в кристаллах Кварца методом ЭПР. ДАН РУз, 1993, «3. С.23-25.

8. Вахидов O.A.,Ибрагимов Х.Д., Хувваков О.Б., Юлдаиев А.Д. О механизме радиационного повреждения кристаллов берлинита. ДАЯ РУз, 1993, »7. С.24-26.

9. Вахидов . Ю.А., Бахриева Ф.Б., Ибрагимов 1.Д., Еванский П.П., Юлдавев . А.Д. Спектры поглощения и люминесценции облученных кристаллов берлинита. ДАН РУз, 1993, №8, С.23-24.

10. Vakhidov S.A., Blinfcova G.B., Ibragiuov J.D., islasov A.H., Nuritdinov I.,Haidarova H.A. Yldasliev A.D. Underthreshold defect production in several oxide crystals and glasses.Тез.докл. меж. конф "Radiation effets in insulatorb-7", 1993, Nasova, Japan.

- 23 -

БЕРЛИНИТ КРИСТАЛЛИНИНГ РАДИАЦИОН-ОПТИК ХУСУСИЯТЛАРИ АНВАР ДОНИЯРОВИЧ КЩАШЕВ КИСЦАЧА МАЬНОСИ

Ишда берлинит криста.члининг оптик хусусиятларига хар- хил турдаги радиация таъсирини текшириш оркали структурада хосил буладиган хусусий нуксонлар ва фазовий 9згаришларнинг табиати ва механизмлари Урганилган.

18 МэВ энергиями протонлар билан нурлантирилган кристалларда хусусий нуксонларнкнг кристалл калкилиги буйича таксимланишни текшири'- асосида хар-хил флюенели протонлар билан нурлантирилган берлинит кристаллида электрон-тешик ясуфтининг, яъни экситоннинг нурланишсиз парчаланиши тукнашузсиз йул би.пан ху'сий нуксонлар хосил „илиши мумкинлиги кУрсата пди. Кристалл структураси бузилия дэражасининг ва бирлик хатаа г>кситонлар coниниflг ортиши тУкнашув-сиз йул билан нуксснларнинг хосил булиш э^тимолиятини оши^. ди.

Электронлар фдюенси ва энергияси Узгэрмас оулганда, электронлар дастаси зичлигининг ортиши хисобига нуксонлар сонининг ошишига эк -ситонлзрнинг узарс таъсирлащуви саоабчи зканлиги курсатилди.Олдин-дан протонлар ва нейтронлар билан нурлантириш хиссоига структура-сининг бузилиш даракаси хар хил б?лган кристалларда г-нури таъси-рида юзага келадиган нуксснларнинг "оскл булиш эффективлиги оотяи экситондарнинг мавхуд нуксонлар олдида нурланишсиз парчаланиши хисобига эканлиги курсатилди.Шунинг билан бирга турли хил дозадаги Г-нурланиш ва температуранинг кристалларга биргаликдаги таьсири шуни курсатдики, маъл.ум бир доза ва температура орэлижда нуксонлар юзага келиш эффективлиги ошади.

рентгеноструктуравий анализ метода билан нейтронлар таъсирида юзага келадиган а - р -фазовий утаи берлинит кристаллида р-фазанинг хомиласи г.Лдо булиши оркали амэлгэ ошиеи курсатилди.

Хар-хил флкенсдаги нейтронлар билан нурлантирилган затравкалар -да устирилган кристалларда "радиацион-насл" эффекта мавжудлиги аникланди.Усган катламлардаги р-фаза шкдори, затравкани нурлан-тириш флюенсининг ошишк билак купзйиш курсатилди.

Бу кристалл рга хар хил дозадаги у-нурланиш таъсир этгир'илганда нуксонлар хосил булиши эффектшлигашнг ошиши, а - в? р- фазалэр * оралик чегарасида тукнашувсиз йул оркали хусусий нуксонлар юзага келиши билан бсгликлиги курсатилди.

Radiation-optical properties of berlinite crystals.

ANVAR BANIYAROVICH YULDASHEV SUMMARY

In this Bork the nature and oechanisas of point defec production, structure phase transfornations of berlinite crystal were investigated by the action of various types of irradiation o its radiatio;; optical properties.

On the basis of data obtained an the investigation jf poin defect distribution along the crystal thichness irradiated b protons with energy 16 keV it »as shown that inelastic energ losses of protons participate in noniapact defect production. It supposed that collective decay of two or aore interacting exciton foraing on account of tYs inelastic enerf;/ losses of protons lead to deiect production through noniapact type.

At the saae fluences of electron irradiation with underthreshol energy the nuaber of defects'increases with béas current densit growth. It confiras the assumption that noniapact defect production is due to tha interaction of the electron excitations.

It was established that the increase of berlinite crystal struc tur<5 det<3etness caused by preliminary irradiai "on with protons and ne' trons leads t« the grosrth of defect fornation efficienc under /-rays action,and the defect formation is due to non-radia tive decay of excitons near the defects,induced by preliainary irradiation.

The research of coziliijcd influence of /-rays and teaperature c crystals has sho»n that there oere definite dose and teaperatur ranges where the de.fect foraation efficiency grosrth was observe it <-.• as shown by X-ray structure analysis that in berlinit crystals a-p- transition under neutron irradiation occured throug the forsation of p-p^ise seeds. There is also in berlinit -crystals crown on seeds irradiated by various neutron fluencc effect of radiation heredity and the, p-phase concentration increa ses with irradiation fluence grosih. By investigating of differer /-rays dos'j influence on berlinite crystals groon on seeds, irra diatod with various neutron fluonces it cas si.^un that irradiatic fluence increase of the seeds leads to the efficiency growth c defect production. It is supposed that defect foraation und£ /-rays influence occurs through noni pact Banner at the partitic boundaries of a- and p- phases in crystal.