Радиационно-термические эффекты изменения физико-механических свойств реакторных материалов при облучении нейтронами и заряженными частицами высоких энергий тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

тЬ 23.0в-13 203ъ,

6£

ОБЪЕДИНЕННЫЙ ИНСТИТУТ ЯДЕРНЫХ ИССЛЕДОВАНИЙ ЛАБОРАТОРИЯ ЯДЕРНЫХ РЕАКЦИЙ им.Г.11.ФЛЕРОВА

«йА

УДК 621.039.553:669.296+66.018.86

539.5.620:669.292:669.265'24-194.56

/

На правах рукописи

президиум ВАК России

(решзкие от" £_"

присудил учекузо степень ДОКТОРА

—--------------------—-------наук

с'.¡¿мьгтикуправления ВАК России

ДЖЕИ

РАДИАЦИОННО-ТЕРМИЧЕСКИЕ ЭФФЕКТЫ ИЗМЕНЕНИЯ ФИЗИКО-МЕХАНИЧЕСКИХ СВОЙСТВ РЕАКТОРНЫХ МАТЕРИАЛОВ ПРИ ОБЛУЧЕНИИ НЕЙТРОНАМИ И ЗАРЯЖЕННЫМИ ЧАСТИЦАМИ

ВЫСОКИХ ЭНЕРГИЙ

Специальность 01.04.07.

Физика твердого тела

Диссертация на соискание ученой степени доктора технических наук

Научные консультанты: доктор физико-математических наук, профессор Бондаренко Г.Г. доктор физико-математических наук Дидык А.Ю.

Дубна - 1999

тш

СОДЕРЖАНИЕ. Стр.

Введение..............................................................4

Глава 1. Физико-механические свойства и структурно-фазовые превращения топливных, поглощающих и конструкционных материалов ядерных реакторов деления....................................16

1.1. Влияние термических воздействий на фазовые превращения и коррозионную стойкость реакторных материалов......................16

1.1.1. Уран и его сплавы.................................................16

1.1.2. Цирконий и его сплавы.............................................33

1.1.3. Хромо-никелевые стали и сплавы....................................60

1.2. Воздействие нейтронного облучения на реакторные материалы.........76

1.2.1. Структура и свойства топливных материалов.........................76

1.2.2. Структура и фазовый состав поглощающих материалов и замедлителей........................................................87

1.2.3. Прочность и пластичность конструкционных материалов..............109

1.3. Комплекс оборудования для облучения и исследования реакторных материалов................................................134

1.3.1. Петлевые и ампульные установки для облучения реакторных материалов.......................................................135

1.3.2. "Горячие" исследовательские камеры и боксы и их назначение..............................................................147

Глава 2. Методические особенности имитационных исследований с использованием тяжелых высокоэнергетических ионов. Изменения физико-механических свойств и структуры конструкционных материалов ядерных реакторов.................................151

2.1. Актуальность научной проблемы. Цели и задачи имитационных

исследований.....................................................151

2.2. Установки и ионные каналы для облучения материалов на ускорителях тяжелых ионов ФЛЯР.....................................156

2.2.1. Краткая характеристика ускорителей тяжелых ионов ФЛЯР............156

2.2.2. Методы регулирования и контроля режимов облучения................169

2.2.3. Подготовка образцов для облучения и послерадиационных исследований.......................................................180

2.3. Исследование физико-механических свойств.........................190

2.3.1. Изучение радиационного упрочнения, прочности и пластичности конструкционных материалов.................................192

2.3.2. Исследование структуры и фазового состояния......................202

Глава 3. Экспериментальные результаты имитационных исследований

радиационной повреждаемости конструкционных материалов

ядерных реакторов................................................ 207

3.1. Поведение металлов с ГЦК решеткой при облучении высокоэнергетическими тяжелыми ионами..................................207

3.2. Изменение физико-механических свойств циркония при облучении нейтронами и тяжелыми ионами...............................220

3.3. Моделирование с помощью воздействия высокоэнергетических

ионов влияния осколков деления на свойства циркония..............227

3.4. Радиационные эффекты изменения свойств ванадия и его

сплавов при облучении нейтронами и тяжелыми ионами...............236

3.4.1. Радиационное упрочнение ванадия и его сплавов....................237

3.4.2. Влияние температуры отжига на развитие процессов "упрочнение-разупрочнение" ...................................................251

Глава 4. Влияние облучения нейтронами и тяжелыми ионами на изменение механических свойств и структуры хромо-никелевых аус-

тенитных сталей.................................................. 265

4.1. Прочность и пластичность сталей при облучении....................266

4.2. Радиационно стимулированные структурные изменения в сталях, влияние температуры облучения...............................273

4.3. Взаимосвязь механических свойств и структуры облученных

сталей...........................................................297

4.4. Корреляция изменения механических свойств при облучении

сталей нейтронами и тяжелыми ионами..............................305

Глава 5. Практические аспекты использования результатов исследований в отраслях атомной науки и техники...........................311

5.1. Вакуумная металлургия урана......................................311

5.2. Кинетика ß~+a. превращений в сплавах U-Cr.........................314

5.3. Метод получения порошка урана....................................315

5.4. Коррозия под напряжением сплавов Zr..............................316

5.5. Особенности методик радиационных испытаний применительно

к имитационным исследованиям.....................................316

5.6. Общность элементарных процессов радиационного повреждения

и корреляция испытаний тяжелые ионы нейтроны.....................317

5.7. Использование экспериментов облучения высокоэнергетическими частицами для исследования общих проблем материаловедения..........................................................321

Заключение................................................................322

Литература................................................................332

ВВЕДЕНИЕ.

По мере разработки и создания новых образцов ядерных реакторов, отличающихся от предыдущих поколений более высокими параметрами (плотность нейтронного потока, спектр нейтронов, снимаемая мощность - теплонапряженность, температуры, гарантированный ресурс работы и др.) экспериментально обоснованный выбор конструкционных, топливных и поглощающих материалов, формирующих активную зону, заметно отставал. Главной причиной отставания опытной проверки принятых решений связывается с длительностью основных этапов, а именно - подготовкой к реакторным испытаниям, собственно реакторных испытаний с необходимостью набора высокой дозы и после-реакторных исследований высокорадиационных материалов.

Естественно, что по мере реакторных испытаний стали вскрываться все новые явления радиационного повреждения материалов, требующие новых решений во избежание возможных аварий.

Приведем лишь несколько примеров. Так на Первой конференции

по мирному использованию атомной энергии в Женеве было сообщено о

замечательной стойкости бериллия к воздействию облучения (доза в

19 2

то время составляла 10 нейтр./см ). Десять лет спустя на Четвертой конференции в Женеве сообщалось о значительном радиационном

22 2

повреждении бериллия (доза >10 нейтр./см ) [1]. В 1963 году при оценке работоспособности конструкционных материалов реакторов на тепловых нейтронах, эксплуатирующихся в качестве штатных, в этих реакторах было вскрыто серьезное повреждение обусловленное явлением высокотемпературного радиационного охрупчивания [2]. В 1967 году при исследовании оболочек ТВЭЛ, отработавших в исследовательском реакторе на быстрых нейтронах БРИ было открыто явление радиа-

ционного распухания, приведшее к пересмотру концепции выбора оболочек ТВЭЛ.

Повышение работоспособности в сочетании с высокой экономичностью и безопасностью энергетических установок ЯЭУ с реакторами на тепловых нейтронах, создание надежных реакторов на быстрых нейтронах, развитие работ по управляемому термоядерному синтезу включают необходимость решения ряда сложнейших научно-технических проблем. Эти проблемы содержат достаточно широкий круг вопросов, в том числе физики твердого тела, ядерной физики, реакторного материаловедения и также многих других. Отметим, что выбор или создание материалов новой техники, которые должны противостоять механическим, термическим, электромагнитным нагрузкам в условиях воздействия коррозионноактивных сред, высоких температур, широкого спектра энергий мощных потоков ионизирующих излучений, являются основными в деле создания надежных и безопасных ядерных установок.

Заметим также и то, что к настоящему времени были открыты и интенсивно изучаются такие физические явления, протекающие в твердых телах под воздействием корпускулярных частиц и электромагнитного излучения высоких энергий, и определяющих живучесть элементов и узлов ЯЭУ как радиационное охрупчивание, радиационный рост и распухание, радиационная ползучесть. Одновременно с этим наличие и активация фазовых превращений и изменения структуры, радиационное легирование и другие радиационные эффекты также приводят к изменению физико-механических свойств реакторных материалов.

Следует заметить, что во всех этих явлениях определяющую роль играют первичные процессы смешения атомов из узлов кристаллической решетки и продукты ядерных реакций - примесные атомы-трансмутанты

[1-16]. Это обстоятельство дает надежду на установление некоторых общих закономерностей радиационного повреждения твердых тел и создание общих представлений о радиационных эффектах изменения свойств.

В последние десятилетия получили развитие программы по изучению возможностей в создании нового типа источника ядерной энергии - термоядерной, которые содержат свои особые критерии для материалов конструкций [17,18]. Основной особенностью этих материалов является та, что они должны работать в полях нейтронов с энергией 14 МэВ и при одновременном воздействии плазмы [19-27].

Известно, что для проведения испытаний радиационной стойкости требуется длительное время облучения материалов в реакторах для набора высоких флюенсов нейтронов - Ft (Е-плотность потока, а 1:-время), или дозы повреждений (где о- - сечение дефектообра-

зования). При этом длительные экспозиции облучения приводят к существенной активации изучаемых образцов, что затрудняет их пострадиационное исследование и вызывает необходимость применения "горячих" камер или продолжительного выдерживания облученных образцов для уменьшения наведенной активности. Кроме этого необходимо учитывать и экологические проблемы, актуальность которых многократно возросла в последнее время. Это связано с хранением деталей действующих реакторов, в особенности их корпусов, и потребовало выбора радиационно-стойких малоактивируемых материалов для вновь создаваемых ядерных установок [26].

Необходимость в ускорении реализации этих программ за счет быстрого набора необходимой дозы повреждения, отсутствия либо резкого уменьшения активации при сохранении достоверности результатов радиационных испытаний послужило основанием для развития ускорите-

льной техники и появления источников заряженных частиц: электронов, протонов, легких и тяжелых ионов. Это послужило в свою очередь толчком интенсификации одного из направлений физики твердого тела - радиационной физики твердого тела. Это новое научное направление получило импульс в ряде ведущих центров развитых стран, таких как ГАНИЛ (Франция), Дармштадт, Викси и Юлих (Германия), Риккен (Япония), Лос-Аламос (США) и ряде других [27].

Заряженные частицы стали широко применяться для моделирования воздействия нейтронов на используемые и вновь разрабатываемые материалы ядерных энергетических и исследовательских установок [28-36]. При ионном облучении были достигнуты высокие скорости дефектообразования в материалах, по сравнению с нейтронами, в результате чего время набора необходимых доз поврежде-

3 б

ний сокращается в 10 -10 раз. Причем активация образцов оказалась значительно ниже, чем при облучении в реакторах. Кроме того, как показал опыт, при использовании ускорителей заряженных частиц условия облучения можно было легко варьировать и контролировать с высокой степенью точности.

Заметим также, что важнейшим преимуществом этих методик является методика изучения процессов накопления радиационных нарушений непосредственно при облучении, к которым можно отнести измерение электросопротивления, определение изменений механических свойств, оптические методы и ряд других [28,32-33,35,36].

Одновременно с этим, использование ускорительной техники показало, что облучение твердых тел интенсивными потоками заряженных частиц открывает и самостоятельное направление физики твердого тела - радиационная модификация структуры и свойств, что в ряде случаев приводит к получению веществ с уникальными физико-механи-

ческими характеристиками.

Заметим, что применение тяжелых и легких ионов с высокими удельными ионизационными потерями энергии для изучения радиационных явлений в конденсированных средах дало возможность обнаружить ряд особенностей в процессах образования дефектов [37-39], однако они не могли быть объяснены с точки зрения традиционного подхода с применением механизма только упругих соударений [7,9,10].

Исследование процессов распыления материалов на осколках деления, а затем на ускоренных тяжелых ионах, также показало, что такие процессы не укладываются в рамки упругой теории распыления, а экспериментальные закономерности резко отличаются от обнаруженных при распылении материалов на ионах с малой энергией [40]. Приоритеты подобных исследований хорошо иллюстрируются рядом серьезных работ к числу которых следует отнести [1-13,16,17,227].

По имеющимся оценкам создание ускорителей тяжелых ионов с высокими интенсивностями ионных пучков (Г) и энергиями (Е/А), превышающими 1 МэВ/а.е.м., могло бы существенно расширить проводимые исследования, как для развития общих представлений физики радиационных повреждений, так и для модифицирования структуры материалов с целью радиационного изменения их свойств и для создания новых технологий для синтеза материалов новой техники [27-30]. В этом случае положительные результаты могли бы быть получены при значительном увеличении проективных пробегов (Ю в облучаемых материалах до величин 10 мкм и более, что позволило бы исключить влияние поверхностных стоков для точечных дефектов, и тем самым рассматривать такие слои в качестве микроскопических.

Кроме того все более актуальным становятся работы по созданию заглубленных слоев ионно-имплантированных монокристаллов с необхо-

димыми конфигурациями. Увеличение энергии ионов приводит к значительному возрастанию удельных ионизационных потерь энергии (с!Е/с1х )неуп в сравнении с упругими потерями (с!Е/<1х) уп> (с!Е/<1хнеуп), что изменяет характер накопления дефектов и их эволюции в процессе облучения, в особенности для диэлектриков и полупроводников из-за локальных нагревов областей вокруг траекторий тяжелых ионов -"треков" , причем времена существования таких структур могут быть достаточными для прохождения процессов кристаллизации и диффузии. Вместе с тем необходимо константировать, что теория и практика модификации структуры и свойств при отдельных положительных решениях еще далеки от окончательного завершения и отмеченные выше научные результаты скорее всего являются желанием создать подобные методики и технологии.

Таким образом, описанное выше дает возможность сформулировать важнейшую для науки и техники проблему и определяют актуальность данной работы. Совокупность же решения задач данной проблемы очерчивают направление исследований, которое является новым и важным для физики взаимодействия излучений с веществом и определяющим во многом ключевые позиции радиационной физики твердого тела.

Конкретными задачами настоящей работы является получение экспериментальных данных о взаимодействии тяжелых заряженных частиц-ионов и быстрых нейтронов с конденсированными средами, изучение процессов радиационного дефектообразования, изменений макроскопических свойств и микроструктуры металлов и сплавов, исследование процессов эволюции дефектов при пострадиационном отжиге. В рамках решения этих задач были разработаны вакуумные ионные каналы с установками для облучения вышеперечисленных материалов, методы контроля параметров и системы, позволяющие получить необходимые прост-

ранственные и энергетические распределения ионных пучков таких как: интенсивность (I), равномерность облучения по поверхности (Д1/ДБ), энергия (Е), а также температуры облучаемых образцов (Т) и их поддержание и изменение в необходимых пределах в процессе облучения. Созданные методики и устройства позволили проводить радиационные исследования как непосредственно в процессе облучения, так и при пострадиационных измерениях.

Реализация разработанной программы и ее научно-материальное обеспечение позволило корректно решить отдельные задачи программы и в целом обеспечить комплексное исследование радиационного повреждения важных для атомной науки и техники материалов с оценкой их радиационной стойкости и границ применения.

Диссертационная работа состоит из введения, пяти глав и заключения. В первой главе излагаются результаты влияния термического и радиационного воздействий на структуру, фазовое состояние и механические свойства материалов активных зон ядерных энергетических установок. Содержание главы характеризуетс�