Реакции (а2н) в гамма-активационном анализе тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.02 ВАК РФ

voarwcmmm коыиткткт российской федерации по mtmai ог.рляонлнив

ростовский р0суда1тше1п1ш университет Специализированный Совет К оаз.ь^.оо

На пранах рукописи

РАХМАНОВ ИЛХОМ БАХРАЛОИИЧ

1дк ii ч 3.7

РЕАКЦИИ (G.2N) В I'АШЛ - АКТИВ AI ДО ОШ ION АНАТГИНЕ

02.00.02. - анвлити'шскан i и ми ii

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата фн;шко ив мшьтических паук

Ростон-нв Дону iui':i

г

ГаОота выполнена в Научно-исследовательской институте физики при Ростовском ордена Трудового Красного Знамени Государственном университете

доктор фнзико-ыатеыатических наук, профессор Муиинов Т.Н. доктор физико-ыатеиатичвских наук, с.н.о. Давыдов М.Г.

доктор физнко-ыатсиатических наук» профессор Дудкевич В.ГГ. кандидат химических неук, с.н.с. Чапыжников Б.А. (ГЕОХИ, г. Москва)

Научно-исследовательский и проектный институт редкоиеталлической промнш-денности "Гиредиет" , г.Москва

Защита диссертации состоится " октября » 1993 г в 14°" чао на заседании Специализированного Совота К 0ВЗ.Б2.(Ш Ростовской Государственном университете по адресу I 344104, г.Гостов-на-Дону, пр. Стачки, 194/3, НИИ Физической и органической химии РГУ, ко1ф;ренц-зад.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке ГГУ, ул. Пувкинская, 14В.

Отзывы в двух экземплярах проспи направлять по адресу : 344090, г. Ростов на-Дону, Зорге,7, Химический факультет [ТУ.

Автореферат разослан ■ сентября_ 1а,|Я г>

Ученый секретарь Специализированного Совета доктор химических наук, проф

Научные руководители I

Официальные оппоненты I

Неду чая организация :

В.В.Кузнецов

-э-

ОБЩЛЯ ХАРАКТЕРИСТИКА ГЛБОТЫ

Актуальность проблемы.

Инструментальный гамма-активяциошшй янялиз (ИГАА) бляго-дярл его объективным достоинствам, интенсивному развитию янпя-турного оснащения и, п последние годы, рязпитию теории и методов моделирования ня ЭПМ, стал одним из ведувдх современных ядерно-физических мптодоп анализа. Он иироко используется для определения элементного состава рязлич)гых природ)™* и синтетических материалов для pemeimn задач геологии, геохимии, экологии, агрохимии и технолог-пи.

Однако разработки п области ИГЛА традиционно оенппнпа-ются ня решении проблем, связанных с реакциями фотоактипащш типа (?-,>'), (г,п) и (> ,р). Можду тпм эффпктм фотояктипчцни от таких рвашдай как, например, (» ,7.п) могут приводить либо к усилению аналитического сигналя, либо к методическим погрет-ностли из-за интерферетгии. Для учета этих эффектов при разработке конкретных методик необходимо соответствуй^ образом развить физические основы, методы оптимизации и информа-циошюе обеспечение ИГЛА. При этом должно быть достигнуто более полное использование потенциальных возможностей ИГАА за счет новых способов расчета характеристик метода, учитывающих эффекты реакций (>,2п). Поэтому разрабатываемые в нястол-щей работе проблемы физических основ, методов оптимизация и информационного обеспечения ИГАА, связанные с эффектями ррак-ций (> ,2п), являются актуальными.

Состояние вопроса.

Благодаря наивысшей представительности, высокой селективности и зкспрессности ИГАА является одним из ведущих t?on-ремшпшх ядерно-физпческих методов анализа. Использование все более совершенных технических средств (сильноточных ускорителей электронов, детекторов гяммя-пзлуче1шл с высоким энергетическим разрешением, средств автоматизации) способствует бо-

лее полной; использованию объективных достоинств ИГЛА, расширении областей его применения для контроля состава материалов геологической природа, чистых и особо чистых материв-лоп, я л последние годы и для многоэлементного анализа различных природных материалов с целы) решения важных задач геохимии, якологии и агрохимии.

1'пботы п области физических осноп, методов оптимизации и информационного обеспечения ИГАА в последние Ю-15 лет позволили применить для разработки конкретных методик анализа методы моделирования на ЗИМ. Это значительно сократило затраты тр;да и преыеии на разработки, позволило более полно испольяопать возможности метода, ускорило процесс внедрстш метода л аналитическую практик;. Однако теория ИГЛА и его информационное обеспечение, лежащие в основе методов моделирования на ЭНМ, не в полной мере учитывает специфические эффекты, связанные с некоторыми реакциями фотоактивации ядер. Кроме обычно учитываемых реакций (>,?-'). (г.п) и (>,г), следует учесть такие реакции как, например, (г,7.п). Они могут приводить как к усилении аналитического сигнала, так и к методическим погреппюстлм из-за эффекта интерференции. Между тем эти эффекты до сих пор специально не исследовались. Особенно слабо развито информационное обеспечение, необходимое для учета эффектов реакции (> ,2п). в нескольких работах измерялись лишь выходы активации некоторых элементов для одного или нескольких значений энергии активации. Дашше о сечениях реакций (> ,?.п) л существующей базе дашшх для ИГАА только на ?.ь X обеспечены надежными экспериментальными данными. До сих пор не реализованы возможности фотоактивации ядер я результате реаюдай (> ,2п) в многоэлементном ИГАА природных и других материалов и, квк правило, не учитывается возможные методические погрешности анализа, связанные с этими реакциями.

Дальнейшее развитие ИГЛА, более полное использование его потенциальных возможностей по чувствительности, точности, экс-прессности и производительности, расширение областей его применения, особенно для целей многоэлементного внализа, требует раяпития способов расчета, пополнения мяссипов ядерных датшх

п развития способов разработки методик ИГЛА, учитывающих эффекты фотоактивации ядер в результате реакций (?,2п).

Цель работы. Теоретически и экспериментально исследовать эффекты активации лдвр в результате реакций , ?.п) пучком тормозного излучения (ТИ) электротюго ускорителя (ЭУ) для совершенствования способов разработки методик ИГЛА природам* и синтетических материалов. В связи с этим требовалось:

- предложить способы расчета выходов фотовктиввцип ядер элементов пучком ТИ ЭУ с учетом эффектов реакции (>,2п);

- предложить способы .расчета и экспериментального учета эффектов усиления аналитического сигнала и эффектов интерференции, связанных с реакциями (>-,2п);

- пополнить базу данных ИГЛА данными по сечениям реакций О ,?.п) путем компиляции известных даншх, предложить и реализовать способы их обработки;

- развить методики изиерешя выходов (сечений) фотоактиввцип ядер и их отношений;

- получить новые данные по выходам (сечениям) фотоактивации ядер в результате реакции (?•, р.п) и их отношениям к выходам (сечениям) реакций (г,п);

- сформировать массив дашшх по сечениям (выходам) реакций (г ,2п) для пополнения базы дашшх ИГАА;

- разработать способы учета эффектов реакций (>,2п) при решении кошсретных аналитических задач;

- учитывая эффекты реакции (> ,2п), разработать методики ИГАА сложных по составу материалов: природных (почвы, горные породы) и синтетических (магнитные материалы).

Научная новизиа. В работе впервые комплексно изучены проблемы ИГЛА, связанные с учетом эффектов активации ядер элементов в результате реакций (; ,2п). Новыми в работе являются : 1. Новый простой для реализации способ расчета выхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно описывающий зависимость выхода от энергии активации в районе порога реакций фотоактпвации.

?.. Способы и результаты учета эффектов реакций U ,?■") в ИГЛЛ, в том числе эффектов усиления аналитического сигнала и эффектов интерференции.

л. Постановка проблемы обеспечения ИГАА дашшми о реакциях (> ,7.n) : определение требований на необходимые дашшо, обоснование количествешгого критерия отбора случаев фотоактипа-цпи, систематизация случаев фотоактивации ядер, связашмх с реакциями

1. Гояультаты измерения выходов (сочоний) реакций фотоактивации (г ,?.п) и их отношения к выходам (сечениям) реакций (? ,п) на "ядрах элементов По, N1, Си, 7.п, С! л, 1, 7.Г, fifí. Cil, In, Пп.

5. Гепультяти компиляции, обработки и представле|шя в удобной для базы датшх ИГЛА форме имеющихся экспериментальных дяншх по сечения Я8 реакций (г,2п) для ядер элементов от По до Нр.

п. Результаты разработки с учетом эффектов реакций (í-,?.n) методик многозлементного ИГЛА почв, горной породы, ферроникеля ФН-5К и цериевого мишметалла CetWe-БОя.

Практическая ценность п реализация работы. Гпэработшпшо способы учета эффектов (>-,?. п) реакций су-щестпешю попышлют уровень разработок в ИГАА, рпешнрлпт его возможности при решет!и аналитических задач зтим методом в геологии, геохитш, экологии, агрохимии и технологии.

Продложетшо расчетные способы учета эффектов (> ,2п) решений могут использопяться при моделировании ИГЛА на ЭВМ. Сформировашшй массив дашшх по сечениям реакций 0 .2») будет пппдпн в базу данных АС1ГГИ ГАА и передан некоторым специализированным центрам ядерных данных.

Разработанные конкретные методики анализа могут быть реализована в аналитических центрах, имеющих соответствующее оборудование. Методики анализа использованы в лаборатории акти-впционного анализа ПИИ Физики РТУ для выполнения кошеретных анализов почв Ростопской области и образцов иагштных материалов, предоптавлешшх Новочсркасским заводом постоятгых магнитов .

На защиту выносятся следующие положешш или Автор защищает Результаты комплексного исследования эффектов активации ядер в результате реакций (?-,2п) в ИГАА, в том число : способ расчета выхода фотоактивацпи ядер пучком ТИ ЗУ, учитыващий особешюсти энергетической зависимости выхода в районе порога реакций фотоактивацпи ; способы и результаты учета эффектов реакций (г,2п) в ИГАА - усиления аналитического сигнала и интерференции ! результаты систематизации случаев фотоактивации ядер в результате реакций (>-,2п) п ИГАА ;

результаты измерений выходов фотоактивацпи в реакциях (>,2п) и (г,п) на ядрах 11 элементов ( Со, ш, Си, 7.п, Яп, У, Тт. Ля, Сг1, 1п, йп ) ;

результаты формирования массива дашмх по сечениям эп реакций (>^2п) на ядрах от Бгз до Нр для базы датшх ИГАА ;

методики многоэлсментного ИГАА почв и горных пород при энергиях активации 22 МэВ и 27 МэВ, позволяющие определить Ю макроэлементов ( Я1. ?п, Т1 и др.) и 24 микроэлемента (7.г, Вг, В.1, N1, Со и др.)? соответствешго ; методики определения Ко, Сг, Со, N1, Си, Но И Н В ферро-никелевых сплавах ФН-6К и определения Гп, и, Сп, н<1. г.ш, уъ и Ьи в цериевом мпшметалле СеШе-50я.

Апробация. Основные результаты диссертации докладывались и обсуждались : на 39,40 - Всесоюзных Совещаниях по ядорной спектроскопии и структуре атомного ядра (г. Ташкент, 10-21 апрель, 19ПЭ г, г. Ленинград, ю-13 апрель, 1990 г), 41,о - Международных Совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (г.Минск, 16-19 апрель, 1991 г, г.Дубна, ?.о-23 апрель, 199Л г), Школах-семинарах "Коллективная ядерная динамика и ядерные денные" и "Микротроны и их применение" ( г.Новороссийск, сентябрь, 1989 Г., октябрь, 1990 Г.).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 14 работ в международной и центральной печати.

-в-

Структура диссертации. Диссертация состоит из введешчя, четырех глав, заключения, списка литературы и приложения. Га-бота изложена на 178 страницах, включая 128 страницы текста, 15 рисунков и ?.?. таблицы. Список литературы содержит 200 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Глава I диссертации посвящена критическому обзору состояния и направлений рпзпития теории и конкрет1Шх методик ИГЛА с выделением вопросов, связатшх с учетом аффектов фотоактипв-цни ядер в результате реакций (>,2п).

D разделе 1.1 введены и обсуждены общие соотношения для сигнала и некоторых характеристик ИГЛЛ. Показано, что для ко-личествешюго описания сигнала в ИГЛА необходимы новые и удоб1ше способы расчета выходя фотоактивации с учетом эффектов реакции (>-,2п). Рассмотрена взаимосвязь между некоторыми характеристиками ИГЛА.

В разделе 1.2 расмотреш этапы развития ИГЛА, обсуждены возможности использовашш реакций 0 ,2п) в качестве аналитических (опорных) и области применения ИГЛА.

В_раздело 1.3 обсуждены различные варианты постановки задачи

оптимизации ИГЛЛ, отмечается дле возможности постановки задачи оптимизации при использовании реакции Ь,2п). Вразделе 1.< рассмотрено состояние вопроса об обеспечении ИГЛЛ лдер)шми дяшшми о выходах и сечениях реакций 0 ,2п), предложены конкретные пути пополнения массивов дашшх, повышения их точности и достоверности для решения проблемы информационного обеспечения метода.

В_разделе 1.5 поставлена задача исследования эффектов реакций U,2n) в ИГЛА.

Глава II диссертации посвящена описанию использованного аппаратурного комплекса и методик экспериментальных исследований. В разделе 2л рассматривается состав и технические характеристики использовяшюй d работе аппаратуры : бетатрона Б 25/30, микротрона СТ-22, спектрометрической и другой аппаратуры для пробоподготовки, активации и спектрометрии образцов, их транспортировки и выдержки.

В раздела 2.2 описаны методики калибровки и контроля дрейфа шкалы энергий бетатрона В 25/30.

В разделе 2.3 рассмотрены методики измерения отношений выходов реакций (к,2п), в том числе изомерных отношений и методики ГАА, приведет соотношения для расчета отношений выходов из первичных данных эксперимента. Глава III посвящена исследовании сечений (выходов) реакций (у,2п) применительно к проблемам ИГЛА. Для получения по возможности полных, однородных и точных данных для ИГАА в разделе 3.1 систематизированы все случаи фотоактивации ядер в результате реакции (г,2п). Среди всех случаев фотоактивации ядер, представляющих интерес для ГАА, реакции (>,2п) составляв около 15 X. В большинстве случаев в этих реакциях образуются радионуклиды, гамма-излучение которых затрудняет регистрацию аналитических линий радионуклидов-продуктов, образованных в реакциях (г,п) или (>-,р). Однако реакция (>-,2п) в ряде случаев может быть использована в качестве аналитической. Во - первых, при фотоактивации некоторых элементов радионуклид может образоваться только в результате ^,2п)-реакции. Например, фотоактивацил бора возможна только в результате реакция 10B(^,2n)°D Еп=17.01 МэВ, Т1/2-0.77 о. Во-вторых, при фотоактивации нескольких элементов ( С, N, О, Но, AI. Р, Си, Рг ) в результате (г,п) реакций образуются радионуклиды, излучающие при распаде только атяигиляциошюе излучение, что вызывает известные трудности при выделении аналитического сигнала. Регистрация гамма-излучения продуктов (г,2п) -реакций этих элементов более удобна. Примером может служить использование реакции 63Cu(>- ,2n)61Cu, Еп=20 МэВ, TJ/2=3.< чао для опрвдолвния меди в рудах. В -третьих, иногда радионуклиды-продукты (г,2п) реакции имеют более подходящие для анализа периоды полураспада, чем продукты традиционно используемых аналитических реакций, имеющие очень малые или очень большие периоды полураспада Tj/2« Примером может служить реакция 1Я7Ли(>-,2n)l95mAu, Еп=15.02 МэВ, Т1/2=зо.5 с. В-четвертых, почти треть интересных для ГАА реакции (г,2п) приводит к таким же радионуклидам, что и основные аналитические реакции на определяемом элементе и может быть использована для усиления аналитического

сигнала. Например, при определении индия гамма - активациошшм методом по гамма-линиям lllmIn необходимо учитывать, что этот радионуклид образуется в реакциях 1131п(>-,г') и 11С1п(» ,2п).

Построены и обсуждены распределения числа случаев активации ядер по таким ядерным параметрам как период полурас-пвда продукта активации Т1/2, энергия его гамма-линии Е},, порог реакции (í,2n) Еп> энергия максимума сечения реакции О ,2n) Е .

m

Полнота экспериментальных длшшх по сечениям (выходам) реакции- (? ,7.п> до начала настоящей работы составляла 12 %. Поэтому' одним из наиболее естествешшх и удоб1ШХ путей формирования и пополне}ШЯ массива Фотолдерных дашшх является компиляция известных экспериментальных данных, которой посвящен раздел 3.2. Основной объем работ по компиляции в нашем случае был связан с оцифровкой известных экспериментальных данных по сечениям (г,2п) реакции на 105 изотопах 55 элементов из 70 публикаций представлением их в международном обменном формате KXFOH и описанием о „ (Е ) суперпоэи-

f t 'П f

ций кривых Лоренца. При этом для описания сечения e(Ev) вблизи порога реакции {г,?.п) использовано соотношение вида :

с% п <VB..)b (1)

где F^ -энергия гамма-квантов, Еп - энергия порога реакции, а -и ь- подгоноч1ше параметры.

Остальная часть кривой сечения (г,2п) -реакции аппроксимирована кривыми Лоренца :

2

(2)

(Е* - Е^)4(Г1Еу)2 (Е* - )2+(Г2Е^)2

Па основе компилированных и обработанных дашых сформирован массив данных по сечениям (>^2п) реакций для ядер с А>40 от 45Г.с до представляющих интерес для ИГЛА. Этот

массив может использоваться и для введения аппроксимаций для зависимости параметров сечений реакции (г,2п) от числа нуклонов в ядре, что позволит заполнить значительные пробелы в экспериментальных данных по сечениям реакции 0,2п).

Для заполнения пробелов в датшх по сечениям (выходам) (»-, 2п) реакций были специально поставлены эксперименты по

иэмерению сечений (выходов) этих реакций, их отношений к се-чеииям (выходам) реакций (г,п). В разделе з.э описаны методики и результаты измерения выходов пли отношений выходов методом наведенной активности для ядер 69Со, 5ПН1, сзси, с,7.п, 6B0nf 09у> 90Zr> 107^f ювМр 1131п и 112йп получены новые

или более корректные и точные данные по отношениям сечений (выходов) 0-,2п) и (г,п) реакций, чем ранее известные. Прямым сравнением отсчетов в фотопиках гамма-линий мишени, активированных пучком ТИ ЭУ бетатрона Б 25/30, были измерены

также иэоиорше отношения выходов У / У реакций 0O7.r(r,n) B9m.RZrj 8Эу(^2п)0Т«.яу> U3In(^2n)Tll»fHln пдр„ G4Zr)f

G9«a, 89У, 10САя, 113 In и П2Г,П эксперименты проводились впервые от порогов реакций (» ,2п) или (> ,п) до максимальной энергии ускорителя с шагом лК?П|= 0.25-0.5 МэВ.

В разделе 3.4 описан новый простой способ расчета выхода реакция фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно чем известные описывающий энергетическую зависимость выхода в районе порога реакции. Сечение реакции вблизи ее порога аппроксимировано полиномом. Тормозной спектр описывается по ШиИту, причем в качестве верхней границы спектра для толстого радиатора использована эффективная энергия электронов, соответствующая половине глубины их проникновения в радиатор с учетом функции пропускания B(t.) электронов с начальной энергией Ео, полученной с учетом степенной аппроксимации тормозной способности вещества радиатора.

Численный расчет выхода основан на представлении произведения сечения на тормозной спектр полиномом 4-й степени, для нахождения которого использовался тэу-метод Ланцоша. Это позволило при хорошей точности обеспечить экономию време1гп счета.

Сравните результатов числешгого расчета с экспериментом для

e-i an

реакций (г,2п) на Си и У показало хорошее (в пределах погрешностей измерения) согласие расчета по предлагаемому способу с экспериментом для энергий активации от Д° 5 МэВ- Та~ ким образом способ расчета вполне пригоден для количественного описания всех эффектов, связанных с реакциями (>-,2п).

Глава IV посвящена разработке конкретных методик ИГАА с учетом возможных эффектов от Фотоактивации ядер в результате реакций 0 ,2п).

D раздело 4.1 расснотрс!Ш способы и результаты учета эффектов инте^-еренции и усилетш аналитического сигнала в результате реакции (г ,?.п). Интерференция возникает в случае, когда фотоядернне реакции различного типа на определяемом элементе Л (опорная реакция) и изотопе какого-либо из элементов матрицы А' (мсшапцая или интерферирующая реакция), приводят к одному и тому же радионуклиду непосредствешю или чороэ цепочку радиоактивных превращений. Например, 57Со образуется при фотоактивоции 50Со, 5ПН1 в реакциях fr-tZn), (/ ,п) и Ь »р>. Другой тип интерференции связан с наложением фото-ииков] различных радионуклидов - продуктов активации определяемого и интерферирующего элементов, имеющих одинаковое (близкое) энергии >-линий. Например, наложение линий 203 кэВ R,Cu и 11 "im - продуктов фотоактипвиии сзСи и 112Г>п, образованных в реакциях 0 ,2п). Усиление аналитического сигнала в результате риакции (^,2n) происходит тогда, когда эта реакция на одном из изотопов определяемого элемента приводит к такому же радионуклиду, что и основная аналитическая реакция (>,>'; и т.д.) на определяемом элементе.

Ппедет* соотношения для количестпешюго расчета эффекта интерфере|щии. Систематизированы случаи интерференции (всего зз пар реакций) и случаи усиления аналитического сигнала (всего 24 пара реакций) с участием реакций типа (>,2п). Для 32 и 1!) пар реакций вычислены коэффициенты интерференции и усиления сигнала, соответственно, п зависимости от энергии активации.

В разделе 4.2 приведены результаты разработки методики многоэлементного ИГЛА почв и горных пород. Особое внимание уделено учету эффектов 0 , 2п) реакций, в том числе исследованию их влияния на оптимальные условия анализа и оценки методических погрешностей из-за интерференции.

Для разработки оптимальных способов ИГАЛ почв и горных пород использовали ТИ иикротроноп CT-2Z НИИ Физики П'У и М-зо И«1 Alt СССР, при энергиях Е,т=22 и 27 МэВ, соответственно.

В качество стандартных образцов использовали СО почв СП—1> СИ-3 и горной породы СГД-1А. Расчетш^е рожимы активации и измерения были следующие i 1) Е} т= 7.7. МэВ im=10-20 мкА г , I. = 3 Ч, t = 4 4-17 дн И t = 1-3 Ч { 2) Е =27 МэВ I m= В-20

о ' п с )в

МКА г, t =15 Ы-1 Ч, ». = 0.5 ч- 21 Д11, 1 = 5 юш- 3 Ч. ГаММ8-СПБК-

' о п г с

тры активировашшх образцов измеряли с помощью По (1.1 )-детектора типа ДГДК-ПО с анализатором ЛИ-Ю24-Я5-17.

При 22 МэВ в почвах инструиентвлышм путем с Г>рг- п.я -

15 X (110= (4-40) Ю-5 X масс.) мо*но определить до 7.9 элементов, В ТОМ числе Сг, Ап, Пп, БЬ, Л, Кч. 0<1 и и. Из НИХ 22 элемента определяется по »-линиям полностью свободным от эффектов интерферешцш.

Расчетным путем определено, что при Е} т= ?л МэВ в почвах в 5-6 режимах можно определить до 37 элементов (в эксперименте определено 34 элемента), в том числе макроэлементов (81, Л1, Ге, Т1 И др.) И микроэлементов (Си, N1, Пг, 7.г, Пп И др.).

При сопоставлении модельных и эксперименталымх гамма-спектров образцов СО, получешмх для одних и тех же условий проведения ИГАА, для И элементов матриц?! проб обнаружено 5 случаев усиле!В1я аналитического сигнала (для Сг, Пг, 7.г, Пп, Пл) за счет вклада гамма-излучения продуктов Фотоак тивации реакций (* ,?.п) и 15 случаев интерференции для 10 элементов (искажающих аналитические сигналы или увеличивающих погрешности определения данного элемента за счет наложения близких по энергии »'-линий).

В экспериментальных исследованиях на ТИ микротрона М 30 при Е?т= 27 МэВ в коротковремешюм режиме : 1 т-20 мкЛ г, ^ 15 мин, «. - о.5-?.а ч, ». - 5 ?.о мин определяются Ш-7.0 эле ментов, В ТОМ ЧИСЛО Нд, П1, С1, К, Сл, Пп, Т1, Кп, Н1, 7.п. вп, пь, Пг, гг, Пл. N(1, Ки, Пп. В долговременных режимах при К = 27 МзВ кроме этих элементов определяются также Нл, Сг, Мп, Со, Лп, У, N11, Пп, ПЬ. .Г, Сп. Сп, (М, Тп. ТИ И П. ПО С П0-(.1-25) ю-5 X масс, и г>г = о. 002-0. ю. Для продуктов фотояктипации

Сп, Г>с, Со, Г.г, 7.г, У, Г>п, Л, Ил, Сп. К«1, Кч И И НВбЛЮДВЛОСЬ УПИ-

ление сигнала и интерференции за счет реакции (»,2п) - в 1.5 - з раза. Усиле1ше сигнала за счет реакции (>,2п) для Сг составляет 4.4 X, для Пг 13.2 X, для 7.г на 5.в X, для Пп на 3.1 X и для Пл на 14.П X (см. тябл.1). Мешающее влия-

717

шш и ( Т5/2=в.7 дн) при определении н<1, Пт и Тл по ко-роткоживущим продуктам активации, достигает 10-47 X.

Для разработки оптимальных способов ИГЛА гор)тых пород использовали ТИ микротрона СТ-22 при Е =22 МэВ. В качестве объекта ис-

Таблица 1

Влияние аффектов ннтесферакции на результаты ИГДА стандартных образцов почв и горной породы при 22 и 27 МэВ

и .ча/ .тмл-д

Эле- Ядерная т 17 Ф Я Р

мент резгаия "1/2 • 32 МэЭ

э з 4 6 7 з

Т1 48Т1(, Р) 47зс 1. ¡52 лн 175 130п , Л29т_ Ва(,- ,п) Па 24 .0(1) 15.3(1) 17(2)

52Сг(:- 51Сг 53Сг(.-.2п)МСг 9 2(2) 5.1(2)

Сг п) 27.7 дн 320 4.4(6) 5.0(6)

Со 59Со(, п) 58Со 71.3 дн 810 6 48Са(,,п)47Са 12 0(6) 23.4(5) 13.9(6)

N1 П> 57М1 36 ч 127 3 130Ва(,.п)129тПа 8 8(2) 5.8(6) 16.0(2) 9.2(2)

Эг 88ЗгС^ п) 37я,3г 2.8 ч 388 44Са(.".р)43К 8Э5г(г.2п)87шЗг , 2п)87тТ-»87т5г 4 8 6(1) 8(2) 7.2(1) 13.2(2) 3.1(1) 3.0(1)

363г(у,п) 68 мин 231 7 875г(г.2п)а5п3г 24.0(3) 2.0(1) _

гг II) 892г 78.4 ч 909 Э17.г0 ,2п)вЭ7.г 2аеРЬ(.*.2п)204пРЬ 2 2(3) 5.8(3) 16.7(3) 2.0(3)

Сз Ва 133с3(, 13вВа(; .п . п )132С= )135вВа в.47 дн 28.7 ч 668 288 127К.'.п)126.Г 1371ы. ,2п),35тВ.. 4 11 0(3) 0(3) 10.0(4) 7.0(3) 14.8(3) 12.5(3) I

1 3 4

Nd 14!w .n) 147Hd 11.1 ah 91.1

15lw ,n) l49Hd 1.T3 ч 114.3

Sa 154S-(, .n) l53S» 46.8 ч 103.2

Ta 131Ta(,- .a) 180п,та cd f— 55.3

продол, табл. 1

5 А 7 а

45_ с. .44т- 2 .3(3) 3 -0(3)

942Г(Г.Р)ЭЗГ в • 5(3) 3 .4(3)

137Ва(^.2п)135пВа 16 -0(3) 10 (3)

2380(у,п)237и 22 -1(6) 20 • 0(6)

— // — 18 • 0(1)

130Ва(г-,п)129шВа 23 .8(1)

238Ц0-,п)237О 29 0(1> 20 .0(2)

47 0(2)

— // — 39 1(1) 27 -0(2)

45 ■ 0(2)

пользовали СО СГД-1А (габбро-эссекситовое). Расчетные и экспериментальные режимы были в соответствии с режимами ИГАА почв при Е., -?.?. МэВ.

При Е^га= 22 МэВ инструментальным путем с г>г< о.з-ю % (в дол-говремешпи режимах) можно определить до 25 элементов. При анализе экспериментальных и расчетных результатов для ю элементов матрицы обраружено з случал усиления аналитического сигнала за счет реакции 0 ,2п) (длл Сг, 7.г и Пл) и 11 случаев интерферерующих

(мешащих) ФПГ длл в элементов (результаты исследования приведены в табл. 1).

В' разделе 4.3 приведены результаты разработки методики ИГАА ферро-никелевых магнитных сплавов. Для разработки методики ИГЛА магнитного сплава ферро-никеля ФН-5К и длл проведения анализа было использовано ТК бетатрона В 25/зо. Образцы сплавов ФН-5К (массой 5 г), эталонов (приготовленных из смесей химически чистых элементов в металлическом виде или в виде оксидов общей массой 5 г ) и мониторов ( медная фольга диам. зо мм.) активировали ТИ бетатрона Б 25/30 при токе пучка 1=0.05 мкА но расстоянии 20 см от тормозной мишени. Берх-нхю границу энергии ТИ СЕ^т>, время активации выдержки

проб (ьп) и измерения их наведенной активности (гс) варьировали в пределах : Е^т=20-?.4 МэВ, 1о и ^=0.5-5.0 ч, 1-п= 0.5-17 дн. Абсолютные ПО элементов и возможные условия их анализа в сплавах (Е,.т>*-„»,-п»1с) определяли с помощью чистых элементов. Выяснено, что при Е =22-24 МэВ, ь =0.5-

' * уп» ос

1.0 ч и ьп=1 ч возможно определение только основных элементов анализируемых сплавов (Ро, N1) и высоких содержаний (в-8 % масс.) и и Сг по их короткоживущим продуктам фотоактивации : 105Тп (Т. „=49.о мин) и 4эСг (Т, _=41.э мин), соответствешю. Для определения меди по наиболее подходящей ФПГ ' См О ,7.п) в,Сч (Т1/2=з.41 ч, Е?,=2П2.э и В50.0 кэВ) и других элементов, имеющих долгоживущие продукты фотоактивации, необходимы следующие условия : МэВ, ».о~ъс=з-5 ч, т=з-5 г (ПОэ5г.=о.ов-о.е г).

С целью поиска условий, обеспечивающих наименьшие значе-шя относительных стандартных отклонений результатов определения содержания искомых элементов Г>г X, образцы сплава ФН-5К массой 5 г активировали 1И при Е^т=24 МэВ в течете ъо=

-175 ч и далее последовательно через tn=o.5 ч -17 да измеряли его наведенную активность в течете t = 0.5-5.0 ч. Тагам образом выполнен анализ ряда образцов сплава фн-5к на содержание Fe, Сг, Со, Н1, Си, Но, W и получены следующие 2 режима измерений (см. табл. 2) ! 1) - tn=l ч, tc= 3 ч (для определения Fe, MI С Бг= 0.5-0.7 % И Сг, Cu, W С Г>г=13-20 %); 2) -t-n=3 дн., tc=5 ч ( для определения Со и Но С Вг= 3 и 17 соответственно).

В разделе 4.4 описаны результаты разработки методики ИГЛА магнитных сплавов на основе церия. Определено содержание-основных (Се, на. Yb) И примесных (Fe, [л, Sin, t.u) КОМПОНЕНТОВ в цериевых магнитных сплавах нз основе шпшеталла СеММе-50ц методами ИГАА и Ш1ЛА на тепловых нейтронах (ТН). Для определения качествешюго состава представлешюго образца Ce№te-50g исследуемые образцы (оксиды ГЗЭ массой 0.03-1.0 г, порошок сплава СеММе-50д и искусствешгме эт алоны, состоящие из смеси Fe и РЗЭ массой З.о г) облучали вместе с мониторами потока в пучке ТИ бетатрона на расстоянии 20 см от тормозной мишени. При неЯтрошюм облучении образцы устанавливали вплотную к конвертору, представляющему собой массивную свинцовую мишень (20 см РЬ), окруженную парафиновым замедлителем фотонейтронов толщиной Ю см.

Условия активации и измерения (Б?m,t0»tn»tc) варьировали в следующих пределах : Е =24 МэВ, t = 1-5 ч, t. = 1 ч-ю дн,

* /'П €1 П

t = lo мин- 5 4. С целью поиска оптимальных условий определения каждого из ожидаемых ГЗЭ в их смеси искусствешгые эталоны (с известным содержанием Fe, 1л, Со, Рг, M(l, Gm, ТЬ, Dr. Yb и bu), активировали тормозным излучением и фотонейтронами в течение t,Q= 5 ч и затем последовательно измеряли гамма-спектры активировагашх образцов в течении ю-ти дней. Для определения Fo в смесях РЗЭ оптимальное значение времени паузы t = 2-4 Ч, а ДЛЯ Ce, Nd И Yb t. > 21 Ч И t = 5 Ч. При

п п с 1

этом относительные стандартные отклонения результатов определений РЗЭ минимальны (sr=0.00G-0.09). Полученные результаты приведены в табл. 3. Продукты фотоактивации Гг, ть, I)у не могут быть обнаружены на фоне преобладающего гамма-излучения основных элементов матрицы (Со, Nd, Yb). Определение Гл возможно при нейтронной активации с помощью описанного выше

-IB-

Таблица 2

Результаты инструментального гамма-активациоююго анализа

образцов магнитного сплава ФН-5ЕС (ш= 5 г) на бетатроне

Б 25/30 при Е = 24 МэВ ( 1= 0.05 МКА ) И 1 = 5 Ч.

/га о

( п=3, Р=0.95).

Режим анализа, Определяемый Реакция активации Tl/2 Zr КЗ В (Р! % ) Содержание элемента, % масс. ПО % масс.

1. элем.

- Fo Fo(y.p) Ип 2.ОС Ч 846.6(99.0) 66.810.3 0.50

1. =1 ч п HI ЬОН10-,п)57Н1 36.16 Ч 127.3(15.0) 21.310.2 0.18

1. =.1 ч С; Cii 63С.,(^,2п)в1С.. 3.41 Ч 202.9(13.0) 4.1+0.4 1.12

и 18{W,P)185Ta 49 МИН 173.9 (100)+ 177.6(100) 3.710.3 1.10

Сг S0Cr^.n>4BCr 41.9МИН 90.6(59.0) 0.2+0.04 0.11

Сг Cr(r,n) Cr 27.7 ДН 320.1(9.0) н.о.*> 1.60

4П=ЗДН 53Cr(>-,2n)51Cr

». =5 Ч о Со 59Cf.(>-,ii)58Co 71.3 ДН 810.6(99.4) 3.5+0.1 0.19

Мо 10tW.n)99Ho 66.02 Ч 181.1(6.0) 11.0. 3.0

99Ho( ,Г)99иТо 6.02 Ч 140.5(85.0) 0.44+0.ОП 0.16

Т1 48Т1(>,р)47Ва 3.4 ДН 159.4(70.0) 11.0. 0.23

Сумма : ( loo±o.e) X

Примечание *) и.о.- не обнаружено

конвертора ботатрона 0 25/30.

При определении состава СеММе-50в образцы мишметалла и искусственных эталонов активированы одновремешю, а наведенные активности измеряли последовательно. Поэтому содержание элементов в образцах сплава (Г'х, г) определяли по соотношению :

N

Рх = V

Мэ (»"«К "Vox»

(Я)

Таблица 3

Результаты активациогоюго анализа проб сплава Сс№*е-50ц на бетатроне В 25/30, при ». = 5 ч.( п - 3, Р-о.95)

Определл. элемент Реакции активации Еу ,кэВ Содержание элемента, % масс. НО, мкг

Fe 57- , .56„ 04(5.0 3.1 ± 0.1 -

Се 140_ , .139_ Се ()- ,n ) Се 105.0 55.4 ± 0.3 юпо

Nd 148Nd(,-,n)147N.l 91 . 1 10.2 ± 0.0 2000

Yb 17r,Yb(^,n)l75Yb 113.5 20.0 ± 1.1 750

Гл '"'"гл (п,}') 320.7 5.1 ± 0.2 100

Hm Вт (г , п ) Бт 103.2 < 0.0В 1700

Г.u 173. , .172. 1.U [у, п ) ьи 203.4 < 0.1 4000

Сумма: ( 99.0 ± 1.0 ) %

где Кх> - площади гамма-линий анализируемой пробы и эталона, Р„ -содержание определяемого элемента в эталоне (г), *'пх' '"пэ ~вРемл выдержки пробы и эталона после око1гшгил активации ; г , ъ - время измерения гамма-спектров пробы и эталона, соответственно.

Проведен анализ нескольких образцов сплава СсММе-5Пц на годержание Ре, 1л, Се, N11, УЬ (содержание Пш и Г.ч ниже их ПО).

Выводы : 1. Предложен простой для реализации способ расчета зыхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно учитываю-ций особенности энергетической зависимости выхода в районе порога реакций фотоактивации.

г. Предложены способы и результаты учета эффектов реакций 0 ,2п) в ИГЛА - усиления аналитического сигнала и интерференции.

5. Систематизированы случаи фотактивации ядер в результате эеакций (г,2п) в ИГЛА.

I. Детально и всесторошт исследована проблема- обеспече!гил ^АЛ ядерными данными по реакциям (г,2п). Определены требо-

-гонения к обеспечению ЛД, предложен количественный 1фитерий отбора случаев фотоактивации ядер в реакции (>-,7.п), представляющих интерес для ГЛА. Для формировв1шя массивов фотоядер-шх дашшх использованы результаты собственных экспериментов и компиляция известных дашшх, включал сбор, обработку (оцифровку и аналитическое представление) и анализ (предварительную оценку и выбор наиболее достоверных) дашшх. По данным компиляции введены и использова1Ш аппроксимации для описания зависимости параметров сечений реакций фотоактивации от числа нуклонов. 5. Сформирован массив фотоядерных дашшх по сечениям реакции (г,2п). Массив содержит дашше для 105 изотопов 55 элементов с А>40 сечениям реакций фотоактивации ядер, отбор которых произведен с помощью количественного критерия. Полнота массива обеспечена за счет компилированных и представленных в аналитической форме сечений ФПГ, введения аналитических аппроксимаций для параметров сечений и за счет специально пос-тавлешшх измерений выходов (сечений) фотоактивации и их отношений. Собрашпле дашше позволяет решать большинство задач, возтшающих при разработке способов ГЛА сложных по составу объектов. Использованный формат дашшх позволит обмениваться иш1юрмацией с центрами ядерных данных (ЦЯД) и проводить в нужных случаях более детальные расчеты зависимости т)

за счет использования первичных цифровых дашшх вместо данных, свернутых в Лоренцовой форме (для введения аппроксимаций параметров сечений).

G. На ядрах И элементов (Со, Ni, Cu, Zn, Gn, У, Zr, Ля, Cd, In, fin) методом наведенной активности получены новые или более корректные и точные, чем ранее известные значения отношений выходов фотонейтрошшх реакций (>-,п) и (¡-,2п). Прямым сравнением отсчетов в фотопиках гамма-линий мишени, активированных пучком ТИ ЭУ бетатрона В 25/30, били измерены изомерные отношения выходов Y / у реакций O0Y(»,2n)87m'BY , 007.r(í-,n>09,n'HZr , I13ln(>,7.n)luS'"m и отношение выходов Y;. П/ YJ- яп и (, |2п'" реакций. На ядрах 647.n, 69йп, 89 Y,

с«1, 1,3Ш и ,12Бп эксперименты проводились впервые от порогов реакций (j ,п) и 0 ,2п) до максимальной энергии ускорителя с шагом дЕ?т=0.25-0.5 МэВ.

7. Изучены возможности использования ИГЛА для решения раз-

нообраэных аналитических задач с учетом эффектов реакций (> ,?п) для почв, горных пород я синтетических мятерпялоп (фсрро-никелепый И1-БК и цсриевый СеМс-50ц отпшпшп мятериллы). Предложены методики ИГЛА почв при анергиях актипяции ??. МэП 27 МэВ позволяющих определить до .14 элементов, как макроэлементов (В1, А1, Ко, Т1 и др.), так я микроэлементов (Со, ш. Кг, Йг, Пп и др.). При проведетти ИГАА для II элементов матрицы пробы обнаружено 5 случаев усялщдал экспериментального сигнала (для Сг, Сг, 7.г, Пп, По) за счет пклядя гяммя иялу-ч01шя продуктоя фотоактиояция ряде интпрфррируппих И 15

случаев мешающих ФЯР для 10 элементов (искажающие янялитн-ческий сигнал или увеличивающие погрешность определения данного элемента за счет наложения близких по энергии ?-линий), ((я ферро-никелевом мапгатном материале кроме оснопных элементов матрицы (Гл, Н1, Со) определяли Сг, Си. Но и к. При ис следовали мапштшх мишметаллоп на осново цприл СеММп г,0|».

Кроме ОСНОВНЫХ (Со, Н<1, УЬ). Определяли Го Я (л.

При разработке конкретных методик учтены количественно эффок-ты от активации ядер в результате реакций (>,?п).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В РАБОТАХ :

1. Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Хамряея в.И. Отношение

ал

выходов фотонейтрошшх реакций на ядро 7.г. Атомняя энергия, 1987, т.вэ, вып. 5, с. Зв2.

2. Давыдов М.Г., Потетюнко Г.II., Гахмвнов И.Б. Аналитическое описание сочешм фотолдерной реакции вблизи порога Тезисы докладов 39- Согшщяния по ядерной спектроскопии и структуре атомного лдря. Ташкент, Ш 21 апрель, 1ППЯ, Ленинград, Наука, ипа, с.327.

3. Давыдов М.Г., Рахманоя И.Б. Оценка пклядоп яктипящш ядер в результате реакции (>■,7п) в гяммя яктипяционном якали зе. там же. с. 328.

4. Давыдов М.Г., Рахманов И.Б., Муминов Т.М. Отношении лыхо

ОП

дов реакций (г ,п) и (> ,?п) на ядре Т. В сб : Ядер ная спектроскопия я структура атомного ядра. Тезисы докладов 4о-го Совсщяния. Ленингряд, ю 13 апрель, юно г.

Л.: "Наука", 1990 г, с. зю.

5. Давыдов М,Г,, Потетпнко Г.Н., Гахмвнов И.В., Трухова Т.В. Учет геометрических искажений при оцифровке графической информации. Деп. ВИНИТИ, 4192-В89, 1989 г.

6. Давыдов М.Г., Рахманов И.Б. 0тноше1шя выходов реакций (>,п) и (>.2п) на ядрах 59Со, 5"т. 64/.n, 82Нп, 10ТАя и ,0Gca. В сб.: Ядерная спектр, и структура атом. ядра. Тезисы докладов 41-го Международного Совещания, Минск, 16-19 апрель, 1991, Лонишрад, "Наука", 1991, с. 101.

7. Давыдов М.Г., Гпхманов И.В. Измерение энергетической зави симости отношений выходов реакций (г.п) и (г,2п) на яд pax 113Гп и 11гПп. таи жо, о. 289.

в. Давыдов М.Г., Мароскин С.А., Рахманов И.Б. Инструментальный гамма-активациошшй анализ почв при 22 и 27 МэВ. там жо, с. 435.

9. Давыдов М.Г., Марескин С.А., Рахманов И.Б. Инструментальный гамма активациошшй анализ состава форро-никелевых магнит ных сплавов. Атомная энергия, 1Я93, т.74 , вып. 3, с.280-202.

10. Давыдов МГ., Рахманов И.В., Марескин С.А., Агринская H.A. Активациошюе определе1ше некоторых редкоэемелышх элементов в магнитных сплавах на основе церия. Журнал анал. химии, 1993, т.48, вып. 4, с. 703 - 706

11. М.Г.Давыдов, И.Б.Рахманов, С.А.Марескин Эффекты интерференции при инструментальном гамма-активационном анализе природных объектов. В сб.: Ядерная спектроскопия и струк. атомного ядра. Тезисы докладов Международного Совещания, Дубна, 1993, 7.0-23 апрель, Санкт-Петербург, 1993, с.377.

12. М.Г.Давыдов, С.А.Марескин, И.В.Гахманов Инструментальный гамма активациошшй анализ некоторых ГЗЭ в магнитных сплавах на основе цория. там же, с. 388.

13. М.Г.Давыдов, И.Б.Рахманов, С.А.Марескин Инструментальный актипвциошшй анализ магнитных сплавов на основе ферроникеля. там же, с. 375.

14. И.В.Бодров, М.Г.Давыдов, И.Б.Рахманов, А.В.Трухов Изомерное отношение выходов реакции в07.г(г ,п)ВВп1,к7.г до гигантского дипольного реэонвнеа. там же, с. 237.

аМ