Реакция (G,2M) в гамма-активационном анализе тема автореферата и диссертации по химии, 02.00.02 ВАК РФ

ГССУДАГСТВШШ КОМИТЕТ РОССИЙСКОЙ ФЕДЕРАЦИИ 110 шгзшвг образованию РОСТОВСКИЙ ГОСУДЛГСПЗЕИНШ УНИВЕРСИТЕТ

Спнцивлияироваиный Совет К 0G3.b2.06

Нв пряпях рукописи

РАШАНОВ ИДХОМ БАХРАНОВИЧ

1ДК 543.7

РЕАКЦИИ (0.2Н) П РЫШ-АКТИВАЦИОННОМ АНАЛИЗЕ

(12.00.02. - аналитическвл химия

АВТОРЕФЕРАТ диссертации нв соискание учиной стппени кандидата физика ивг«матичсо;<Н1 наук

Ростов-на -Дону 1893

ГвОота выполнена в Научно-исследовательском институте физики при Ростовской Ордена Трудового Красного Знамени Государственном университете

Научные руководители i доктор физико-иатеивтических нвук,

профессор Муцинов Т.М. доктор фиэико-ывтематических нвук, с.н.о. Давыдов М.Г.

Официальные оппоненты s доктор физико-математических наук,

профессор Дудкович В.П. кандидат химических наук, с.н.с. Чапыжников В.А. (ГЕОХИ, г. Москва)

Цедуцая организация : v Научно-исследовательский и проектны

институт родконеталлической промышленности "Гиредмет" , г.Москва

Защита диссертации состоится " ^ октября и 1ааз г и чао its заседании Специализированного Совета К ояз.Ь2.(Ш Эстонском Государственном университете по адресу а 344104, г.Ростов на-Дону, пр. Стачки, 194/3, КИИ Физической и органической хиыми 1ТУ, хшференц-эал.

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке ГГУ, ул. Пушкинская, 14Н.

Отзыни в двух экземплярах просим направлять по адресу : 3440Уи, г. Гостов-на-Дону, Зорге,7, Химический факультет ГГУ.

Автореферат разослан

" сентября_ 199Л г

Ученый секретарь Специализированного Совета доктор химических наук, проф. В.П.Кузнецо

ОЩЛЛ ХАРАКТЕРИСТИКА ГАСОТЫ

Актуальность проблемы.

ИНСТруМБНТЯЛЬШЛ ГЯММЯ-ЯКТИВЯЦИОННЫЙ янялиз (ИГАА) благодаря его объективным достоинствам, интенсивному развитии яппя-турного оснащения и, в последние годы, развитии теории и ме-тодоп моделирования на ЭПМ, стал одним из врдутпх сопремен-1шх лдерло-физических методой анализе. Он иироко используется для определения элементного состава различиях пряро/цм* и синтетических материалов для решения задач геологии, геохимии, экологии, агрохимии и технологии.

Однако разработки в области ИГЛА традиционно основнпп-ютсл на рспе>гпи пройдем, связанных с реяюртлмп Фотоактявации типа (г,?), (г.п) и Ьгр)> Можду тпм эффекты фотоактипвции от таких реакнрЯ как, например, {> ,7.п) могут прилодять либо к усилению аналитического сигнала, либо к методическим погрешностям из-за интерференции. Для учета этих эффектов при разработке конкретных методик необходимо соотлетствупдам образом развить физические основы, методы оптимизации и информационное обеспечение ИГАА. При зтом должно быть достигнуто более полное использование потенциальных возможностей ИГЛА пя счет новых способов расчета характеристик метода, учитыпяю-щих эффекты реакций (>,2п). Поэтому разрабатываемые в настоящей работе проблемы физических основ, методов оптимизации и информационного обеспечения ИГЛА, связашгые с эффектами реакций (> ,Яп), явллвтея актуалышми.

Состояние вопроса.

Благодаря наивысшей представительности, высокой селективности и зкспрессности ИГАА является одним из ведущих соп-ремешшх ядерно-физических методов анализа. Использование все более совершенных технических средств (сильноточных ускорителей электронов, детекторов гамма-излучения с высоким энергетическим разрешением, средств автоматизации) способствует Со-

лее полному использованию объективных достоинств ИГЛА, расширит!» областей pro применения для контроля состава материалов геолошчсской природ«, чистых и особо чистых материалов, в п последние годы и для многоэлементного анализа различных природных материалов с целью решения важных задач геохимии, экологии и ЯГр01ИИИИ.

Работы п области фпичсских основ, методов оптимизации и информационного обеспечения ИГАЛ в последние 10-15 лет поз-полили примшгать для разработки конкретных методик анализа методы моделирования ня ЭПМ. Это значительно сократило за-трати трудп и времени на разработки, позволило более полно использовать возможности метода, ускорило процесс внедрения метода п аналитическую практику. Однако теория ИГАЛ и его информационное обеспечение, лежащие в основе методов моделиропанил на ЭНМ, не в полной мере учитывают специфические зЭДткты, евлпаште с некоторыми реакцилии фотоактивации ядер. Кроме обычно учитываемых реакций {г,г"), (г,п) и (> ,р), следует учесть такие реакции как, например, (r,2n). Оки могут приводить квк к усилению аналитического сигнала, так и к методическим погрешностям из-за эффекта интерференции. Между тем эти эффекты до сих пор специально не исследовались. Особенно слабо развито информационное обеспечите, необходимое для учета эффектов реакции (> ,2п). В нескольких работах измерялись лишь выходы активация некоторых элементов для одного или нескольких значений энергии активации. Данные о сечениях реакций О ,7.п) в существующей базе денных для ИГАА только на 25 X обеспечены надежными экспериментальными данными. До сих нор не реализованы возможности фотовктивации ядер в результате реакций Ь ,2п) в многоэлементном ИГАА природных и других материалов и, как правило, не учитывается возможные методические погрешности анализа, связанные с этими реакциями .

Дальнейшее развитие ИГЛА, Солее полное использование его потенциальных возможностей по чувствительности, точности, экс-првссности и производительности, расширение областей его при-мененил, особенно для целей миогозлементного анализа, требуют развития способов расчета, пополнения массивов ядерных данных

п развития способов разработки методик ИГАА, учптывапцих эффекта фотоактивация ядор в результате реакций (),2п),

Цель работы. Теоретически я экспериментально исследовать эффекты активации ядер в результате реакций и .2п> пучком тормозного излучения (ТИ) электронного ускорителя (ЭУ) для совершенствования способов разработки методик ИГАА природных и синтетических материалов. В связи с этим требовалось:

- предложить способы расчета выходов фотоактивацип ядер элементов пучком ТИ ЭУ с учетом эффектов реакции О,2п)!

- предложить способы расчета и экспериментального учета эффектов усиления аналитического сигналя и эффектов интерференции, связанных с реакциями (г,2п);

- пополнить базу дяшшх ИГЛА дашшмн по сечениям реакций

путем компиляции известных данных, предложить и реализовать способы их обработки;

- развить методики измерения выходов (сечешй) фотоактивацип ядер и их отношений}

- получить новые данные по выходам (сечениям) фотовктивации ядер в результате реакция (>■, ?.п) и их отношениям к вы-

• ходам (сечениям) реакций (>-,п);

- сформировать массив дашшх по сечениям (выходам) реакций (>• ,2п) для пополнения базы дашшх ИГАА{

- разработать способы учета эффектов реакций 02п) при решении когафетных аналитических задач;

- учитывая эффекты реакции (> ,?.п), разработать методики ИГЛА сложных по составу материалов: природных (почвы, горные порода) и синтетических (магнитные материалы).

Научная новизна. В рвботе впервые комплексно изучены проблемы ИГАА, связагаме с учетом эффектов активация ядер элементов в результате реакций (;, 2п). Новыми в работе являются : 1. Новый простой длл реализации способ расчета выхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно описы-ввпций зависимость выходя от энергии активации в районе порога реакций фотоактивацип.

?.. Способы и результаты у чата эффектов реакций (> ,?.п) в ИГЛЛ, в той числе эффектов усиления аналитического сигнала и аффектов интерференции. 3. Ностанонка проблемы обеспечения ЙГАА данными о реакциях (>• ,2п) ! определенно требований на необходимые данные, обоснование количественного критерия отбора случаев фотоактпва-ции, систематизация случаев фотовктпЕЯщш ядер, связанных с реакциями 0,2п). л. Результаты измерения выходов (сечений) реакций фотоактивации

0 ,Яп> я их отношения к выходам (сечениям) реакций 0,п) на , "ядрах элементов Со, N1, Си, 7.П, вп. У, 2г, Ля, С«ь 1п, Пп. 5. Результаты компиляций, обработки и представления в удобной для базы дашшх ИГЛА форме имеющихся зксперииенталыгнх дашшх по сечения 98 реакций (у,2п) для ядер элементов от Ос до Нр.

с. Результаты разработки с учетом эффектов реакций (г,2п) методик ииогоэлеиентного ИГЛА почв, горной породы, ферроникеля ФН-5К и цериевого мишметалла СеШе-бОя.

Практическая ценность и реализация работы. Разработанные способы учета эффектов (>,2п) реакций су-щсстлснно повышает уровень разработок в ЙГАА, рпешряют его гочиохности при решении аналитических задач этим методой в геологии, геохимии, экологии, вгрохимии и технологии.

Предложенные расчетные способы учета эффектов Ь ,2п) реакций могут использопятьсл при моделировании ИГЛА на ЭШ. Сформированный массив дашшх по сечениям реакций (» ,2п) будет введен в базу данных ЛСНТИ ГАА и передан некоторым специялизироввтши центрам ядер1шх дашшх.

Разработанные конкретгые методики анализа могут быть реализованы в аналитических центрах, имещих соответствующее оборудование. Методики пнализя нспользопвлы в лаборатории акти-впциотюго пналияя 1ГОИ Физики РТУ для выполнения конкретных анализов почв Ростовской области и образцов магнитных материалов, предостаплешшх Новочеркяоскпм заводом постоянных магнитов.

На зящиту выносятся следующие положения или Автор защищает Результаты комплексного исследования эффектов активации ядер э результате реакций (>•, ?.п) в ИГАА, в том число г способ расчета выхода фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, учитывающий особенности энергетической зависимости выхода в районе порота реакций фотоактивацни } способы и результата учета эффектов реакций (г, 2п) в ИГАА - усиления аналитического сигнала и интерференции ! результаты систематизации случаев фотойктиввцин ядер в результате реакций (г, 2п) в ИГАА }

результаты измерений выходов фотоактпввции в реакциях (г,2п) и не ядрах 11 элементов ( Со, N1, Си, 7.П,

Сп, У, 2г, Ап, С«1. Гп, Вп ) }

результаты формирования массива дяшшх по сечениям яп реакций (у,2п) на ядрах от Бс до Нр для базы денных ЙГАА ;

методики многозлементного ИГАА почв и горных пород при энергиях активация 22 МэВ я 27 МэВ, позволяющие определить ю макроэлементов (Bl.Fn.Ti и др.) и 24 микроэлемента {7.г, Яг, п.-», N1, Со и др.), соответствешю ; методики определения Ра, Сг, Со, Н1, Сч, Но и И в ферро-никелевых сплавах вН-БК и определения Ко, 1л, Со, н(|, Пт, уь и Ьи в цериевом мишметплле Се1Л!е-50в.

Апробация. Основные результаты диссертации докладывались п обсуждались > на 39,<0 - Всесоюзных Освещениях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (г. Ташкент, т-21 апрель, 1989 г, г. Ленингрвд, ю-13 апрель, 1990 г), <1,4.1 - Меадународ-ных Совещаниях по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра (г.Минск, 16-19 апрель, 1991 г, г.Дубна, 20-23 апрель,Н)яз г), Юколах-семинарах "Коллективная ядерная динамика и ядерные дан-гае" и "Микротрош и их применение" ( г.Новороссийск, сентябрь, 1959 Г., октябрь, 1990 Г.).

Публикации. По теме диссертотдеи опубликовано 14 работ в «еждународной я центральной печати.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения, списка литературы и приложения. Работа изложена на 178 страницах, включая 128 страницы текста, 15 рисунков и 22 таблицы. Список литературы содержит 2во наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Главя I диссертации посвящснв критическому обзору состояния и направлений развития теории и конкретных методик ИГЛЛ с вндолитвм вопросов, связанных с учетом аффектов фотоактипа-ции ядер в результате реакций ^,2п).

В_разделе 1.1 введены и обсуждены общие соотношения для сигнала и некоторых характеристик ИГЛА. Показано, что для количественного описания сигнвла в ИГЛА необходимы новые и удобные способы расчета выхода фотоактивации с учетом эффектов реакции (>,Zn). Рассмотрена взаимосвязь между некото-рыт! характеристиками ИГМ.

В разделе х.2 расмотрены этапы развития ИГЛА, обсуждены возможности использования ревкций (» ,2п) в качестве аналитических (опорных) и области применегая ИГЛА.

В_раздела 1.3 обсуждены различные варианты постановки задачи

оптимизации ИГЛА, отмечается две возможности постановки задачи оптимизации при использовании реакции (г,2п). В разделе 1.4 рассмотрено состояние вопроса об обеспечении ИГЛА ядерными дашгыми о выходах и сечениях реакций 0,2ч), предложены конкретные пути пополнения массивов данных, повышения их точности и достоверности для решения проблемы информационного обеспечения метода.

В_разделе 1.5 поставлена задаче исследования эффектов реакций Ь ,2п) в ИГЛА.

Глава II диссертации посвящена описанию использованного аппаратурного комплекса и методик экспериментальных исследований. В_разделе рассматривается состав и технические характе-

ристики использованной в работе аппаратуры : бетатрона В 25/яо, микротрона СТ-22, спектрометрической и другой аппаратуры для пробоподготовки, активации и спектрометрии образцов, их транспортировки и выдержки.

-В-

В разделе 2.2 описаны методики калибровки и контроля дрейфа шкалы энергий бетатрона В 25/30.

В разделе 2.3 рассмотрены методики измерения отношений выходов реакций (к,2п), в том числе изомерных отношений и методики ГАЛ, приведены соотношения для расчета отношений выходов из первичных данных эксперимента. Глава III посвящена исследовании сечений (выходов) реакций (г,2п) применительно к проблемам ИГЛА. Длл получения по возможности полных, однородных и точных данных длл ИГАА в раздела 3.1 систематизированы все случаи фотоактиввции ядер в результате реакции (>-,2п). Среди всех случаев фотоактиввции ядер, предстаэллпцил интерес для ГАА, реакции (д,2п) составляет около 15 X. В большинство случаев в этих реакциях образуются радионуклида, гаииа-пзлучение которых затрудняет регистрацию аналитических линий радионуклидов-продуктов, образованных в реакциях (к,п) или (>-,р). Однако реакция {> ,2п) в ряде случаев может быть использована в качестве аналитической. Во - первых, при фотоактиввции некоторых элементов радионуклид может образоваться только в результате ,2п)-реакции. Например, фотоактивация Сора возможна только в результате реакции 10П(>-,2п)8п En«»l7.oi MdB, Tj^2»o.77 о. Во-вторых, при фотовктивации нескольких элементов ( с, н, о, Ho, AI, Р, Си, Рг ) в результате (?-,п) реакций образуются радионуклида, излучающие при распаде только внпигиляциошюе излучение, что вызывает известные трудности при выделении аналитического сигнала. Регистрация гамма-излучения продуктов (г,2п) -реакций этих элементов более удобив. Примером может служить использование реакции S3Cu(>- ,2n)ßlCu, Кп=20 Мэв, Tj^2=3.'l чяс длл определения меди в рудах. В -третьих, иногда радионуклиды-продукты U,2n) реакции имеют более подходящие для янализв периоды полураспада, чем продукты традиционно используемых аналитических реакций, ииепцие очень малые или очень большие периоды полураспада Tjy2« Примером может служить реакция 1я7Аи(>-,2п)19ВтЛи, Еп=15.02 МэВ, Т1/2=30.5 с. В-четвертых, почти треть интересных для ГАА реакции (у,2п) приводит к таким жо радионуклидам, что и основные аналитические реакции на определяемом элементе и может быть использована длл усиления аналитического

сигналя. Например, при определении индия гаииа - активациошшм методом по гямма-линиям 111п,1п необходимо учитывать, что этот радионуклид образуется в реакциях ll3ln(r,г") и ll5in(y,2п).

Построены и обсуждены распределения числа случаев вкти-вшдаи ядер по таким ядерным параметрам как период полураспада продукта активации Т^, энергия его гамма-линии , порог реакции (г,?.п) Еп, энергия максимума сечения реакции

0,2г.) Е.

fft

Полнота экспериментальных данных по сечениям (выходам) реакции- (г,2п) до начала настоящей работы составляла 12 X. Поэтому* одним пз наиболее естественных и удобных путей формировать и пополнения массива фотоядерных данных является компиляция известных экспериментальных дашшх, которой посвящен раздел 3.2. Основной объем работ по компиляции в нэпом случае бал связан с оцифровкой известных экспериментальных дяшых по сечениям (г,?-п) реакции на 105 изотопах 55 элементов из 70 публикаций представлением их в международном обменном формате KXFOH и описанием » ?п (В^,) суперпозиций кривых Лоренца. При этой для описания сечения c(Ev) вблизи порога реакции {у,2п) использовано соотношение вида :

(I)

где F.} -энергия гамма-квантов, Еп - энергия порога реакции, п -и ь- подгоночные параметры.

Остальная часть кривой сечения 0-,2п) -реакции аппроксимирована кривыми Лоренца :

<?г =----+----- (2)

(Е* - E^UTfr)7 (Е* - )2+(Г2Е^)2

На основе компилированных и обработанных данных сформирован массив дашшх по сечениям реакций для ядер с А>40 от до представляющих интерес для ИГАА. Этот массив может использоваться и для введения аппроксимаций для зависимости параметров сечений реакции (» ,2п) от числа нуклонов в ядре, что позволит заполнить значительные пробелы в эксперименталышх дашшх по сечениям реакции (> ,2п).

Для заполнения пробелов в данных по сечениям (выходам) [г ,?.п) реакций были специально поставлены эксперименты по

измеренип сечений (выходов) этих реакций, их отношений к сечениям (выходам) реакций В разделе 3.3 описаны методики и результаты измерения выходов пли отношений выходов

методом наведенной активности для ядер 5!)Со, 5ПН1, 6:,Сч,

69., 09„ 90- 107. 106-, 113. „112,- гт„ „„„„,„,

Ьл, У, 7,г, Лз, Сй, 1п И Г.п. Получоня н0вы8

или более корректные и точные дашшв по отношениям сечений (выходов) [у,2п) и (»'»п) реакций, чем ранее извеспше. Пря-ига сравнением отсчетов в фотопиках гемма-линий пишет!, активированных пучком ТИ ЗУ бетатрона В 25/30, были измерены

ал

также изомериив отношения выходов У / У реакций 7.г(г,п) ВПт,я2г< ВЭу(?/2п>вТ«.Вг1 1Н1п(>,12п)Т1!*?Я1п. „8 Ядрах

Щ}а, 8ЭУ, 106Ая, пз1» и пгг.п эксперименты проводились впервые от порогов реакций (> ,2п) или (> ,п) до максимальной энергии ускорителя с шагом 0.25-0.5 ЫэВ,

В раздело 3.4 описан новый простой способ расчета выхода реакций фотоактивации ядер пучком Тй ЭУ, более корректно чем известные описывящий энергетическую зависимость выхода в районе порога реакции. Сечете реакции вблизи ее порога аппроксимировано полиномом. Тормозной спектр описывается по й!иффу, причем в качестве верхней границы спектра для толстого радиатора использована эффективная энергия электронов, соответствупцая половине глубины их преткновения в радиатор с учетом функции пропускания К((.) электронов с начальной энергией Еп, полученной с учетом степенной аппроксимации тормозной способности вещества радиатора.

Численный расчет выхода основан на представлении произведения сечения на тормозной спектр полиномом 4-й степени, для нахождения которого использовался тау-метод Лвнцоша. Это позволило при хорошей точности обеспечить экономию времегга счета.

Сравнение результатов численного расчета с экспериментом для реакций 0-,2п) на 63Си и 8ЭУ показало хорошев (в продолах погрешностей измерения) согласие расчета по предлагаемому способу с экспериментом для энергий активации от Е^т=Еп до К^-В^г 5 МэВ. Таким образом способ расчета вполне пригоден для количестпейного описания всех эффектов, связанных с реакциями {г,?п).

Глава IV посвящена разработке конкретных методик ИГЛА с учетом возможных эффектов от фотоактиввцпп ядер в результате реакций (>,2п).

И раздала 1 рассмотрены способы и результаты учета з'Икгктоп интврферетдаи и усиления аналитического сигнала в результате реакции (^,2n^. Интерференция возникает в случае, когда фотоядерные реакции различного типа на определлемом элементе Л (опорная реакция) и изотопе какого-либо из элементов матрицы А' (мешающая или интерферирующая реакция), приводят к одному и тому же радионуклиду непосредственно или чероэ цепочку радиоактивных превращений. Например, 67Со образуется при фотоактпвоции 59Со, 5ПН1 в реакциях (г,2л), (>,п) и (>,г)• Другой тип интерференции связан с наложением фото-пиков^ различных радионуклидов - продуктов активации определяемого и интерферирующего элементов, имеющих одинаковое (близкое) анергии линий. Например, наложение линий 2ПЭ кзВ в1Сч и ""лп - продуктов фотовктиаации ,53Са и 1,2Пп, образованных в реакциях (> ,2п). Усиление аналитического сигнала в результате реакции (г ,?.п) происходит тогда, когда эта реакция на одном из изотопов определяемого элемента приводит к такому же радионуклиду, что и основная аналитическая реакция (),>'? >',(■; и т.д.) на определяемом элементе.

Введены соотношения для количестпешюго расчета эффекта интерференции. Систематизированы случаи интерференции (всего зя пар реакций) и случаи усиления аналитического сигнала (всего 21 пара реакций) с участием реакций типа (г,2л). Для 3?. и 1П пар реакций вычислены коэффициенты интерференции и усиления сигнала, соответственно, в зависимости от энергии активации.

В_разделе л.г приведет результаты разработки методики

многоэлементиого ИГЛА почв и горных пород. Особое внимание уделено учету эффектов 0 ,2п) реакций, в том числе исследовании их влияния на оптимальные условия анализа и оценки методических погрешностей из-за интерференции.

Для разработки оптимальных способов ИГЛЛ почв и горных пород использовали ТИ микротронов СТ-22 НИИ Физики ГГУ и М по Ш1 АН СССР, при энергиях Е;п=/>2 и 27 МэВ, соответственно.

В качестве стандартных образцов использовали СО почв СП-1, СП-3 и горной породы СГД-1А. Расчетные режимы активации и измерения были следущиа ! I) Е}п= 22 МэВ Iш=10-20 мкА г ,

= 3 4, 1. = А 4-17 Д!1 И Ь = 1-3 4 5 2) Е, = 27 МэВ 1 »= В-20 (I п с ? п

мкА г, ь =15 м-1 ч,«. = 0.5 ч- 21 да, 1 = 5 мин- з ч. Гаыма-спек-

' о п с

три активированных образцов измеряли с помощью Оп( 1.1)-детектора типа ДГДК-ПО с анализатором ЛИ~1024-Я5-1Т.

При 22 МэВ в почвах инструментальным путем о г» < п.З -

15 X (ИО=(4-40) ю-5 X масс.) можно определять до 29 элементов, В ТОМ числе Сг, Лп, Г>п, БЬ, .7, Кч, И*! И и. Из НИХ 22 элемента определяется по ?-линиям полностью свободам от эффектов интерференции.

Расчетным путем определено, что при Е? т= 27 МэВ в почвах в 5-е режимах можно определить до зт элементов (в эксперименте определено 34 элемента), в том числе макроэлементов (61, М, Ке, Т1 и др.) и микроэлементов (Со, N1, Г.г, 7.Г, Вп и др.).

При сопоставлении моделышх и экспериментальных гамма-спектров образцов СО, полученных для одт»х и тех же условий проведения ЙГАА, для 11 элементов матрицы проб обнаружено 5 случаев усиления аналитического сигнала (для Сг, г.г, Яг, Кн.-Па) за счет вклада гомма -излучетш продуктов фотоак типации реакций ^,2п) и 15 случаев интерференции для Ю элементов (искажающих аналитические сигналы пли упеличиваппих погрешности определения данного элемента за счет наложения близких по энергии г-лшшй).

В экспериментальных исследованиях на ТИ мжротрона М 30 при Е = 27 МзВ в коротковременном режиме 1 т-20 шсА г, 1. - 15 мин, «. - 0.5-28 ч, I г 5-20 мин определяются ю-2о эле ментов, п том число М*Т, Б1, С1, К, Сп, Кс, Т1, Рп, N1, 7.П, вп, пь, г»г, гг. Пл. N<1, к«, я». В долговременных режимах при 27 МэВ кроме этих элементов определяются также Нп, Сг. Ип, Со, Лп, Г, МЬ, Кп, ПЬ, .Г, Сз, Сп, «М. Тп, ТЬ и ПО С П0"(3-25) ю-5 % масс, и Вг - 0.002-0. ю. Для продуктов фотоактивации

Сл., Г)С., Со, Пг, 7.Г, X, г>1\, л, Нп, Си. Н<1, Кч И II НЯбЛЮДПЛОСЬ УСИ-

ленив сигнала и ингерферешдеи за счет реакции О ,2п) - в 1.5 - 3 раза. Усиление сигнала за счет реакции (>,2п) для Сг составляет 4.4 X, для Кг 13.2 X, для 7.г не б.п X, для

Г>п на 3.1 X И ДЛЯ Па НП 14.0 % (см. тпбл.!). Мсшшпщеп ВЛЯЛ-

737

пив о ( 1^/2=ВЛ дн) при определении м<1, Пт и Тп по ко-роткоживущим продуктам активации, достигает ю-47 X.

Для разработки оптимальных способов ИГЛА гортах пород использовали ТИ иикротрона СТ-22 при В =22 МэВ. В качестве объекта ис-

Сг Со

N1 Эг

гг

Сз Ва

Тавллиа 1

Влияние эффектов „ктерференцаи на результат- «ГАД -андар^х образцов почв и горной порода при и 27 мэа

52Сг(:-.а>МСг 59Со(.-.п)5вСо

аа5г(г.«>а7а*г

Зв3г(^.п)35в5г

133СЗ(.^.П)132СЕ

138гЫ; .«О135-**

1.32 лн

27.7 ДН 71.3 дн

38 м 2.8 ч

68 мин 78.4 ч

6.47 дн •га.7 ч

175

320

яго.е

127.3 388

231.7 909

568 2 в 8

г30Ва(,,п>ГЛ9тПЛ

53сг(.'.2п>51сг

130

Вв^.п)129"^

44СаС.'.Р>43К

,2П)87ПБГ 89У(/ ,2п)87га'^87т3г

873г(.-.2п>35а3г

917.Г(; ,2п>В97.Г

?-0йРЬ(г.2П)204п,РЬ

127.>(,.п)126Л 137В»(. .Зп)135вП»

12.0(6)

8.8(2) 4.6(1) 8.8(2)

2.2(3)

4.0(3) 11.0(3)

15.3(1) 5.1(2) 1 4.4(6) 1 23.4(5)1 5.8(6) 16.0(2) 7.2(1) 13.2(2) 3.1(1) 24.0(3) 2.0(1) 5.8(3) 16.7(3) 10.0(4)

| 7.0(3) |

I 14.8(3)1

! I

17(2)

5.0(6) 13.9(6)

9.2(2) 3.0(1).

2.0(3)

12.5(3)|

4

ííd 148..., ,147... NdU'.a) Md 11.1 AH 91. 1

150... , .149,, . 1 .73 W 114.3

Sut 1543.<,,п>153&. 46.8 ч 103.2

Ta 131та(,.п)130шта 8. 1 w 55.8

продол, табл. i

Й 7 о

45- , \44m-. ьс(^,п) Sc 2 3(3) 3.0(3)

в 5(3) 8.4(3)

г37ВаО-,2п)135шВа 16.0(3) 10 (3)

2380(r.n)237a 22.1(e) 20 .0(6)

— // — 18.0(1)

23.8(1)

238и(г- ,ti)237a 29 0(1) — 20 -0(2)

47 0(2) —

— // — 39 KD — 27 ■ 0(2)

45 0(2)

польэовали СО СГД-1А (габбро-эссекситовое). Расчетные и экспериментальные режимы были в соответствии о режимами ИГАА почв при

Е -22 МэВ. гт

При Е^и= 22 МэВ инструментальным путем с Г>г< о.3-10 X (в дол-говромешмх режимах) можно определить до 25 элементов. При анализе экспериментальных и расчетных результатов для ю элементов матрицы оОраружено э случая усиления аналитического сигавла за счет реашдои U ,2п) (для Cr, Zr и п.-») и 11 случаев интерферерующих

(мешахщих) ФПР для о элементов (результаты исследования приведены в табл. I).

D * разделе 4.3 приведены результаты рвзрвботки методики ИГАА ферро-никелевых магнитных сплавов. Для разработки методики ИГАА мапштного сплава ферро-шкеля ФН-5К и для проведения анализа было использовано Tít бетатрона Б 25/зо. Образцы сплапов «Hl-БК (массой 5 г), эталонов (приготовленных из смесей химически чистых элементов в металлическом виде или в виде оксидов общей массой 5 г ) и мониторов ( медная фольга диом. зо мм.) активировали 7И бетатрона Б 25/30 при токе пучка 1=0.05 икА на расстоянии 20 см от тормозной мишени. Верхние границу энергии ТИ время активации (tQ), выдержки проб (tn) и измерения их иапедонной. активности (tc) варьировали в пределах : Е^п=20-24 МэВ, tQ и tc=0.5-5.0 ч, t-n= 0.5-17 дн. Абсолютный 110 элементов и возможные условия их анализа в сплавах (Е ,t ,ь ,t ) определяли с помощью чис-

/'1Я О II с *

тых элементов. Выяснено, что при Еуи=22-24 МэВ, tQ=tc=0.5-

l.o ч и t-n=i ч возможно определение только основных элементов

анализируемых сплавов (Fr, N1) в высоких содержаний (6-8 * масс.)

н и Сг tío их короткоживущим продуктам фотоактивации :

105Тп (т1/?=4э.о мин) и <эСг (Tt/,2=4l.g мин), соответственно.

Для определения меди по наиболее подходящей ФПР сзСи (/ )

61 Си (1^2=3.41 ч, Er=?.R2,9 и 656.о кэВ) и других элементов,

имеюцих долгоживущие продукты фотоактивации, необходимы сле-

ду«хиис условия ! Eím=24 МэВ, tQ- tR=3-S Ч, га=3-б г (П0а5с=0.08-

0.6 г).

С целью поиска услопий, обеспечиввщях наименьшие значения относительных стандартных отклонений результатов определения содержания искомых элементов Sr X, образцы сплава №-5К цассой 5 г активировали 1И при Е^ =24 МэВ в течение t =

-175 ч и далее поелодовэтолыю через ъп=о.5 ч -17 дн измеряли его наведенную актпвнооть в точение г = 0.5-5.0 ч. Такет образом выполнен анализ ряда образцов сплава ФН-5К на содер-жшше Ге, Сг, Со, N1, Си, Мо, И и получены следующие 2 режима измерений (см. табл. 2) : 1) - Ьп=1 ч, гс= 3 ч (для определения Ко, N1 С Бг= 0.5-0.7 X И Сг, Си, Н С Пг=13-20 X)} 2) -Ъп=3 дн., ъс=5 ч ( для определения Со я Мо с Бг= 3 я 17 %, соответствешго).

В разделе Л.1 описаны результаты разработки методики ИГЛА магнитных сплавов на основе церия. Определено содержание-основных (Се, ни, *ъ) и примесных (Кв, 1л, Бт, 1.ч) компонентов в цериевых магнитных сплавах на основе шшнет8ЛЛ8 СсММе-50в методами ИГЛА и ИПЛЛ на тепловых нейтронах (ТН). Для определения качествешюго состава представлешюго образце СеММе-50в исследуемые образцы (оксида ГЗЭ массой о.оп-1.о т, порошок сплава СеШо-50« и искусственные эталоны, состоящие из смеси Ре и ГЗЭ массой. 3.0 г) облучали вместе с мониторами потока в пучке ТИ бетатрона на расстоянии 20 см от тормозной мишени. При нейтрошюи облучении образцы устанавливали вплотную к конвертору, представляющему собой массивную свинцовую мишень (20 см РЬ), окруженную парафиновым замедлителем фотонейтронов толщиной ю си.

Условия активации и измерения (В ,ь ,1 ) варьирова-

} ш О п с

ли в следующих пределах : Е =24 МэВ, г = 1-5 ч, 1 = 1 ч-Ю дн,

* У'Ш О Т1

ъ = ю мин- 5 ч. С целью поиска оптимальных условий определения каждого из ожидаемых ГЗЭ в их смеси искусствешше эталоны (с известным содержанием Ко, 1л, Со, Рг, Си, ть, IV, уь и Ьи), активировали тормозным иэлучегаем и фотонейтронами в течение ъ = 5 ч и затем последовательно измеряли гамма-спектры активированных образцов в течении ю-ти дней. Для определения Го в смесях РЗЭ оптимальное значение времени паузы ъ = 2-4 ч, а для Сс, на и уь > 21 ч и ь = 5 ч. При

Л ПС

этом относительные стандартные отклонения результатов определений РЗЭ минимальны (Бг=о.оос~о.од). Полученные результаты приведены в табл. 3. Продукты фотоактивации Рг, ТЬ, Пу не могут быть обнаружена на фойе преобладающего гяима-излуче-шя основных элементов матрицы (Сг, нм, УЬ). Определение 1л возможно при нейтронной активации с поиощыз оппса!шого выше

Таблица 2

Результаты инструментального гамма-активационного анализа образцов магнитного сплава <Н1-бК (т= 5 г) на бетатроне В 25/30 при К = 24 МзВ ( 1= 0.05 икА ) и г = 5 ч.

* МП о

( п=3, Р=0.95).

ГрКИИ анализа,

1. =1 ч п

1=3 ч

».п=зда

». =5 Ч

с

Определяемый элем.

Ре Н1

с« н

Сг

Сг

Со Мо

Т1

Реакция активации

Гс (г, Р) Мл 5ПН1(?',п)67Н1 63С«(^,2П)в1С«

50Сг(,,п)49Сг

52Сг(к.п)6,Сг 53Сг(г,2п)51Сг 59Со(у,п)58Со 100Н„(,,п>99Но 99Но( Л-)Э9вТс "8Т10 |Р)<ТВс

1/2

2.86 Ч 36.16 Ч 3.41 ч 49 мин 41.ЯМИН

27.Т ДН

71.3 дн 66.02 Ч 6.02 Ч 3.4 дн

Е^ КЗВ

(р! %)

646.6(99.0} 127.3(15.0)

262.9(13.0)

173.3(100)+ 177.0(100)

90.6(59.0)

320.1(9.0)

810.6(99.4) 181.1(6.0) 140.5(85.0) 159.4(70.0)

Содержание ' элемента, % масс.

68.8*0.3 21.3+0.2 4.1+0.4 3.710.3 0.210.04

И.О.

3.5±0.1 и.о. 0.44+0.06 и.о.

ПО X

масс,

0.50 0.18 1.12 1.10 0.11

1 .ВО

0.19

3.0 0.16 0.23

Сумма : ( 100+0.6) X

Примечание *) и.о.- не обнаружено

конвертора бетатрона Б 25/30.

При определении состава СсКМе-50п образцы мишметалла и искусстяпшшх эталонов активиропаш одновремешю, а наведенные активности измеряли последовательно. Поэтому содержание элементов в образцах сплава (1' , г) определяли по соотношению :

рх = V

(Л)

Таблица з

Результаты активационного анализа проб сплава СеММв-50ц на бетатроне В 25/30, при ». = 5 ч.( п - 3, г-о.95)

Определи, элемент Реакции активации ,кзВ Содержание элемента, % масс. ПО, икг

Fe Ре(г.р) Нп 840 .в 3.1 ± 0.1 -

Со 140- , .1Я9_ Со (?', п ) Со 105. Я 55.4 ± 0.3 1000

Н<1 91.1 10.2 * 0.0 2000

УЬ 17Г>УЬ0-,т,)175ГЬ 113. В 20.0 ± 1.1 750

1л 139. , .140, 320.7 5.1 ± 0.2 100

1>т 154_ , .153_ Бт^.п) Ет 103.2 < 0.08 1700

I.U 173. , .172. 203.4 < 0.1 4000

Сумма: ( iltl.8 ± 1.6 ) %

де Ы^, н? - площади гамма-лилий анализируемой пробы и зта-она, Р, -содержание определяемого элемента в эталоне (г), , Ьп> -время выдержки пробы и эталона после окончания ктивации ; ь - время измвре1гая гамма-спектров пробы

эталона, соответствешо. Проввден анализ нескольких образцов сплава СеММе-Боц на удержание Ко, 1л, Си, Ыс1, УЬ (содержании Г5т и 1.4 ниже их ПО).

Выводы : 1. Предложен простой для реализации способ расчета лходя фотоактивации ядер пучком ТИ ЭУ, более корректно учитнвяп-ай особешюсти энергетической зависимости выхода в районе порога звкций фотоактииацип.

. Предложены способы и результаты учета эффектов реакций ,2п) в ИГАА - усиления аналитического сигнала и интерфе-31щии.

. Систематизированы случаи фотактивации ядер в результате звкций (у,2п) в ИГАЛ,

. Детально и всесторошш исследована проблема- обеспечения 1А ядер!шми дашшми по реакциям (г,2п). Определены требо-

взшя к обеспечению ЯД, предложен количественный критерий отбора случаев фотоактивации ядер в реакции (^,2п), представ-лящих интерес для ГМ. Для формирования массивов фотоядерных дашшх использованы результаты собственных экспериментов и компиляция известных данных, вклпчая сбор, обработку (оцифровку и аналитическое представление) и анализ (предварительную оценку и выбор наиболее достоверных) данных. По дашшм компиляции введены и использованы аппроксимации для описания зависимости параметров сечений реакций фотоактивации от числе нуклонов.

5. Сформирован массив фотоядерных дашшх по сечениям реакции (г,2п). Массив содержит дашшв для 105 изотопов 55 элементов с А>ло сечениям реакций фотоэктивации ядер, отбор которых произведен с помощью количествеотого критерия. Полнота массива обеспечена за счет компилировашшх и представленных в аналитической форме сечений ФПГ, введения аналитических аппроксимаций для параметров сечений и за счет специально пос-тавлешшх измерений выходов (сечений) фотоактивации и их отношений. Собранные данные позволяет решать большинство задач, возникающих при разработке способов ГМ слота шх по составу объектов. Использованный формат дашшх позволит обмениваться информацией с центрами ядерных данных (ЦЯД) и проводить в нуяшх случаях более детальные расчеты зависимости ^(Е ) за счет использования первичных цифровых данных вместо данных, свернутых п Лорснцовой форме (для введения аппроксимаций параметров сечений).

6. На ядрах и элементов (Со, N1, Си, 7.п, Сл. У, Йг, Лп, (М. 1н, Гш) методом иавсдвшюй активности получены новые или более корректные и точные, чем ранее известные значения отношений выходов фотонейтрониых реакций (г,п) и (г,2п). Прямым сравнением отсчетов в фотопиках гамма-линий мишени, активиро-ватшх пучком *Ш ЭУ бетатрона В 25/30, были измерены изомерные отношения выходов Ут/ у реакций 88У(>,2п)07т,яУ ,

007.г^,п)"9п,к7.г . и31п(> ,2п)и1®'я1п и отношение выходов \г п/ У, ? (г-.п) и (г,2п)- реакций. На ядрах 647.п, 69«а, яэ у,

,|3Ш и ,12г,п эксперименты проводились впервые от порогов реакций (г .п) и (> ,2п) до максимальной энергии ускорителя с шагом лЕ?п)=о.25-о.5 МэВ.

7. Изучены возможности использования ИГЛА для решения раз-

иообраэныж аналитических задач с учетом эффектов реакций (> ,7п) длл почв, горных пород и синтетических материалов (фгрро-никелевый Ф11-5К и цсриевый CcWí0-50k магнитные материалы). Предложены методики ИГАА почв при энергиях актипацяи 7.2 МэВ 27 МэВ позволяющих определить до 34 элемпнтоп, как микроэлементов (г>1, Al, Fe, TI и др.). так и макроэлементов (Со, Hi. Br, Zr, Пп и др.). При проведении ИРАА для И элемпнтоп матрицы проСы обнаружено S случвеп усялонил зкеперимпнтпльного сигнала (длл Сг, Ег, 7.г, Г,п, IV») оа счет пклида гемма излучения продуктов фотоактиовцин ряда инторфлряругтзях ®ПР и IS случаев мешаххцях ФПГ длл 10 эломтгтоп (некаяяпяип внялити--чес1сиЯ сигнал или увеличплпппие погрешность определения данного элемента за счет наложения близких по энергии >-линий). Па ферро-никелепом магнитном материале кроме осиопных элементов матрицы (Fo, Nl, Со) определяли Сг, Си. Мч п м При не следовании мвпштшх мнпметаллов на основе цгрил CeWe г.пц. кроме ОСНОВНЫХ (Со, Ni!, Yli), ОПрОДОЛЯЛИ Тп Я 1л

[Ipil разработке конкретных методик учтены количественно эффекты от активации ядер в результате реакция (> ,2п).

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ ДИССЕРТАЦИИ ОПУБЛИКОВАНЫ В РАШШ :

1. Давыдов М.Г., Рахманов (Í.G., Хвмрвеп в.Ш. Отношение выходов фотонвйтрогамх реакций на ядре япт:г. Атомная энергия, 1987, т.вз, вып. 5. с. зв2.

2. Давыдов М.Г., Потетшко Р.П., Рахмапоп И П. Аналитическое описание соченил фотоядерной реакции вблизи порога Тезисы докладов 39- Соппщчиял по ядерной спектроскопии и структуре атомного ядра. Таихент, ie zt апрель, нп<?, Ленинград, Наука, 1ЯЯ9, с.3?.т.

3. Давыдов М.Г.. Рахманоп И В. Оценха вкладов яктппяцлн ядер в результате реакции Ь ,?.п) в гамма активационнсм внвли зе. тем же, с. зга.

4. Давыдов М.Г., Рахманов И.В., Муминоп Т.М. Отноягчти пыхо

а п

дов реакций О ,п) я (> ,7п) на ядре Т. В сб : Ядер ная спектроскопия и структура атомного ядра. Теписы докладов 40-го Совещания. Ленинград, in l.i апрель, lino г.

-22Л.: •Наука", 19Я0 г, с. 310.

5. Давыдов М.Г,, Потвггнко Г.Н., Гвтаиоп И.Б., Трухопа Т.В. Учет геометрических искажений при оцифровке графической информации. Дои. ВИНИТИ, # 4192-089, 1989 г.

в. Давыдов М.Г., Гахманов И.Б. Отношения выходов реакций (> ,п) И (, .2„) на ядрах 5ВСо. 5"н1, ^Zn. 92Но. 107Л* И ,0GC<1. В сб.: Ядерная спектр, и структуре атом. ядра. Тезисы докладов 41-го Международного Совещания, Минск, 10-19 апрель, 1391, Ленинград, "Наука", 1991, с. 1В1.

V. Давыдов М.Г., Рахманов И.Б. Измерение энергетической зависимости отношений выходов реакций {у,п) и (>-,2п) нв яд-

I п 117'

pax In и 1 Г.п. там жо, о. 289.

0. Давыдовы.Г., Маросюш С.А., Гатаноп И.Б. Инструментальный гакыа-актиовцношшй анализ почв при 22 и 27 МэВ. там же, с. 435.

9. Давыдов М.Г., Маросюш С.А., Гахманов И.Б. Инструментальный гвмма-активациошшй анализ состава форро-николевых магнит-1Ш1 сплавов. Атомная энергия, 1993, т.74 , вып. 3, C.2B0-2G2.

10. Давыдов М.Г., Гахманов И.Б., Марескин С.А.. Агринскяя Н.А. Активационное определе1ше некоторых редкоземельных элементов в мапмтных сплавах на основе церия. Журнал анал. химии, 1993, т.48. вып. 4, с. 703 - 706

11. М.Г.Давыдов, К.Б.Гахманов, С.А.Марескин Эффекты интерфе-peiDBia при и?ш тру ментальном гамма-активациокном анализе природных объектов. В сб.: Ядерная спектроскопия и струк. атомного ядра. Тезисы докладов Международного Совещания, Дубна, 1993, 20-23 апрель, Санкт-Петербург, 1993, с.377.

12. М.Г.Давыдов, С.А.Марескин, И.Б.Рахманов Инструментальный гамма активациошшй анализ некоторых ГЗЭ в магнитных сплавах на основе цория. там же, с. звв.

13. М.Г.Давыдов, И.Б.Рахманов, С.А.Мароскин Инструменталышй активациоюый анализ магнитных сплавов на основе ферроникеля. тем же, с. 375.

14. И.В.Бодров, М.Г.Давыдов, И.Б.Рахманов, А.В.Трухов Изомерное отношение выходов реакции 0о7.г(> ,n)8ain'R7.r до гигантского дипольного резонанса, там же, с. 237.

.Ф)