Самоорганизация возбуждений в силикатных волоконных световодах с примесями GeO2 и их роль в генерации второй гармоники тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.02 ВАК РФ

Явления самоорганизации в открытых физических системах чрезвычайно разнообразны и красивы. Остановимся вкратце на некоторых примерах. При смешивании четырех или пяти химических соединений (например, бромата натрия, малоновой кислоты, серной кислоты и ферроина) в надлежащем диапазоне концентраций и температур система спонтанно самоорганизуется в пространственно-временные диссипативныектуры макроскопических размеров. В этой химической реакции образуется более 20 промежуточных продуктов. Возникающие химические волны обычно наблюдают по изменению окраски катализатора, в двумерном случае картина бывает похожа на упорядоченные ячейки (пчелиные соты в разрезе) или на группу концентрических окружностей. Данная колебательная система называется системой Жаботинского [1].

Эффект, носящий название конвекции Рэлея-Бенара, является примером самоорганизации в гидродинамике [2]. Слой изучаемой жидкости (силиконового масла) заключается между двумя полированными пластинами с высокой теплопроводностью. Одна из пластин-нагревается, и, если число Рэлея На (пропорциональное приложенной к слою разности температур в вертикальном направлении) превышает некоторое критическое значение Rac, в слое жидкости образуется конвективная структура из прямых цилиндров, оси которых перпендикулярны наибольшей стороне основания. Эта периодическая структура имеет вполне определенную длину волны, которая вблизи порога Rac близка к удвоенной толщине слоя. В модели явления за параметр порядка принимают амплитуду скорости конвекции: V > 0 при IIa > Rac Если же число Рэлея меньше критического Ra < Rac, то параметр порядка становится равным нулю и упорядоченность конвективного движения исчезает (фазовый переход второго рода).

Нельзя не упомянуть в этом ряду неустойчивость Тьюринга. Рассматривая в своей модели систему диффузионных уравнений для двух веществ с нелинейной правой частью [3], Тьюринг пришел к выводу, что нелинейное взаимодействие делает стационарное решение системы неустойчивым, что приводит к возникновению полей концентрации веществ. Оптическим аналогом неустойчивости Тьюринга можно считать оптический морфогенез. Волновое уравнение для электромагнитного поля в резонаторе в сочетании с керровской нелинейностью приводит к решению в виде устойчивой картины симметрично чередующихся максимумов и минимумов интенсивности. Эта картина наблюдается экспериментально [4] и не имеет ничего общего с интерференционной, так как имеет другой пространственный масштаб.

Анализируя различные примеры самоорганизации, Пригожин сформулировал необходимые условия для её реализации (за эти исследования он впоследствии был удостоен Нобелевской премии): система должна быть открытой; система должна быть существенно нелинейной; - эффект самоорганизации пороговый, т.е. параметр порядка отличен от нуля при значениях определенных физических величин больше критических. В 1986 году два шведских физика Остерберг и Маргулис наблюдали интригующий эффект: самопроизвольную достаточно эффективную (-10 %) генерацию второй гармоники в волоконном световоде с примесью СеОг [5]. Слабая генерация наблюдалась и ранее [б], позднее было показано [7], что ее интенсивность пропорциональна площади поверхности волоконного световода. В приповерхностном слое нарушена симметрия инверсии, ничто не запрещает генерацию и поэтому слабый эффект не вызывает удивления. Напротив, в объеме световода среда центросимметрична, вследствие чего тензор нелинейной поляризуемости ^ тождественно равен нулю, и процесс удвоения частоты невозможен. По этой причине известие об эффективной генерации вызвало большой интерес к проблеме, был предложен ряд теорий. В первой из них [8] обращалось внимание, что вследствие выпрямления полей первой Е1 и второй Е2 гармоник возникает статическая поляризация Ро = ^^Е^^* и соответствующее ей фазовосогласованное статическое электрическое поле Ео = -4лРо. Далее предполагалось, что это поле ориентирует дефекты и, таким образом, возникает запись пространственного распределения поля. Оказалось, однако, что вследствие малости восприимчивости ^ поле Ео слишком слабо. Самые оптимистические оценки амплитуды дают Ео ~ 1 В/см, что, конечно, не позволяет ориентировать дефекты в конденсированной среде. В последующих теориях [9], [10], [11], [12] предложена идея асимметричной фотоионизации дефектов под действием первой и второй гармоники. В них использовались свободные состояния электронов и дырок и многофотонное возбуждение этих состояний. Эти работы описывали некоторые черты явления, однако ряд важных вопросов оставался без ответа. В том же 1986 году Б.П. Антонюком была предложена идея о возможности самоорганизации возбуждений, имеющих дипольный момент, под действием интенсивного лазерного поля [13]. Было показано, что возможно ориентационное упорядочение возбуждений, приводящее к тому, что в среде возникает сильное статическое электрическое поле, способное нарушить симметрию инверсии. Такая среда может эффективно удваивать частоту, и это обстоятельство позволяет привлечь модель самоорганизации [13] для объяснения явления эффективной генерации второй гармоники [5].

Коллектив авторов с моим участием провел подробные экспериментальные и теоретические исследования основ этого явления. Моя часть работы (теория) и составляет предмет настоящей диссертации.

Оптические явления, наблюдавшиеся в волоконном световоде [5] описываются уравнениями Максвелла или вытекающими из них волновыми уравнениями, которые, однако, должны быть дополнены материальными соотношениями, описывающими отклик среды. Для этого нужно выяснить, какие возбуждения вовлечены в процесс и описать их кинетику в существующих в среде световых полях.

В эксперименте [5] была использована фундаментальная частота Ис1:7АС лазера (Я = 1064 нм), удвоение которой давало зеленый свет (X = 532 нм). Нами были проведены эксперименты по комбинационному и гиперкомбинационному рассеянию света в силикатных волоконных световодах с различнами концентрациями Ge02 (именно в таких световодах наблюдалось явление). Спектры гиперкомбинационного рассеяния были получены при возбуждении упомянутой выше линией Nd:YAG лазера Я = 1064 нм, спектры комбинационного рассеяния возбуждались его второй гармоникой (X = 532 нм), а также линиями Ar ' лазера А = 514.5 нм и X = 488 нм. Сравнение полученных спектров с соответствующими спектрами чистого силикатного стекла позволило обнаружить новый тип возбуждений, возникающий в примесном световоде и полностью отсутствующий в чистом стекле. Им является экситон с переносом заряда (ЭПЗ). Важно, что возбуждаются эти состояния одним квантом зеленого света.

Концентрационная зависимость полученных спектров показала, что при поглощении кванта электрон из Ge-центра переносится в матрицу или на другой Ge-центр при их высокой концентрации. Обратный переход сопровождается испусканием кванта люминесценции. Соответствующие спектры поглощения и люминесценции ЭПЗ были измерены экспериментально.

Измерения выполнены В.Б. Подобедовым, В.Н. Денисовым, Б.Н. Мавриным и A.A. Фроловым. Эти эксперименты стали основой оригинальной модели, описывающей самоорганизацию возбуждений в силикатном волоконном световоде с примесями Ge02, приводящую к эффективной генерации второй гармоники. Они кратко изложены в 1 главе диссертации.

Во второй главе показано, что, в соответствии с идеей, высказанной в [13] в лазерном световом поле возникает самоорганизация экситонов с переносом заряда ориентационное упорядочение их дипольных моментов). Эта самоорганизация приводит к тому, что в ответ на слабое внешнее электрическое поле при соответствующей частоте накачки в системе возникает положительная обратная связь - ЭПЗ возбуждаются так, что их дипольные моменты направлены преимущественно против поля, и возникающая поляризация усиливает слабое внешнее электрическое поле до величины В/см. Такое электрическое поле способно нарушить симметрию инверсии среды и вызвать эффективную генерацию второй гармоники. В §§ 1, 2 рассмотрены простейшая модель возбуждения ЭПЗ с возможностью переноса электрона в два состояния - по полю и против поля, и расширенная модель, где исследованы возможные переходы электрона в разных направлениях и на разные расстояния в пространстве. В § 3 рассмотрена модель независимых электронов и дырок, в которой учитывается неоднородное уширение, взаимодействие различных Ое-центров и возможность дальних переносов электрона в пространстве. Самоорганизация возникает во всех трех моделях. В главе 3 рассмотрено распространение волн первой и второй гармоник в германосиликатном световоде с учетом их взаимодействия с экситонами с переносом заряда. Выведены и исследованы системы из четырех нелинейных уравнений для амплитуд и фаз полей второй гармоники и статической поляризации (§ 1) и шести уравнений для амплитуд и фаз полей первой и второй гармоник и статической поляризации (§ 2). Первая система хорошо описывает случай, когда амплитуда поля второй гармоники значительно меньше первой (а именно это осуществляется в большинстве экспериментов), тогда как вторая система позволяет рассматривать случай сравнимых амплитуд и оценивать эффективность преобразования.

В четвертой главе особое внимание уделено сравнению выводов теоретической модели, рассмотренной в предыдущих главах с результатами экспериментов. Показано, в частности, что генерация возможна только на стадии приготовления световода и она самовыключается при переходе к стационарному состоянию несмотря на то, что сильное электрическое поле, нарушающее симметрию инверсии остается. Показано также, что после выключения генерации любая "встряска" системы, как то: изменение фазы или амплитуды поля фундаментальной или второй гармоник, наложение или снятие сильного внешнего электрического поля приводит к всплеску генерации, которая, однако, после резкого нарастания выключается опять. Предложена идея высокоэффективного удвоителя частоты на основе силикатного волоконного световода с примесными Ое-центрами. В заключении суммируются основные результаты работы.

Заключение

1. На основе анализа экспериментальных данных [15-17] сделан вывод, что в силикатном волоконном световоде при добавлении примесей СгеСЬ возникает новый тип возбуждений — экситон с переносом заряда (ЭПЗ). Поглощая один квант зеленого света, электрон переходит с примесного Ое-центра в матрицу или на другой Ое-центр. ЭПЗ локализован в пространстве и имеет статический дипольный момент, в силу пространственной разделенности электрона и дырки такой тип возбуждений является долгоживущим. На базе ЭПЗ разработана оригинальная теоретическая модель, описывающая генерацию второй гармоники в германосиликатных волоконных световодах.

2. Показано, что благодаря взаимодействию дипольных моментов в системе ЭПЗ возникает самоорганизация (ориентационное упорядочивание дипольных моментов). При этом в ответ на слабое затравочное электрическое поле в системе образуется положительная обратная связь — ЭПЗ возбуждаются так, что их дипольные моменты направлены преимущественно против существующего поля, и возникающая поляризация усиливает поле. Система выходит на насыщение, когда амплитуда возникающего сильного статического поля достигает значения « 105 -7-10б В/см, и такое поле нарушает изначально существующую в объёме световода симметрю инверсии, делая возможной эффективную генерацию второй гармоники.

3. Рассмотрено распространение волн в германосиликатном световоде с учетом их взаимодействия с ЭПЗ. Получены системы уранений для амплитуд и фаз полей статической поляризации, первой и второй гармоник и найдены их решения.

Уравнения полностью описывают процесс распространения волн в волоконном световоде. Показано, что генерация второй гармоники происходит на стадии приготовления благодаря запаздыванию в отклике системы (медленности процесса формирования статической поляризации). После завершения приготовления генерация самовыключается.

4. Вычислены пространственный и временной масштабы самоорганизации, найдены фазовые соотношения между возникающей волной второй гармоники и затравочной волной и распределение образующегося статического поля по сечению. Показано, что как наложение, так и выключение внешнего электрического поля приводит к всплеску генерации второй гармоники.

5. Показано, что представленная теория согласуется с известными экспериментальными результатами и предсказывает новые. Исследована эффективность преобразования и предложен механизм создания высокоэффективного удвоителя частоты.

1. Zaikin A.N., Zhabotinsky A.M., "Concentration Wave Propagation in Two-dimensional Liquid phase Self-oscillating System", Nature (London) 225 (1970) 535.

2. Benard H., Rev.Gen. Sci. Pures Appl., 12 (1900) 1261.

3. Turing A.M., "The chemical basis of morphogenesis", Phil.Trans.R.Soc. London B 237 (1952)37.

4. Arecchi F.T., "Optical morphogenesis: pattern formation and competition in nonlinear optics", Physica D 86 (1995) 297.

5. Osterberg U. and Marqulis W., "Dye laser pumped by Nd:YAG laser pulses frequency doubled in a glass optical fiber", Opt.Lett. 11 (1986) 516.

6. Fujii Y., Kawasaki B.S, Hill K.O., Johnson D.C., "Sum-frequncy generation in optical fibers", Opt. Lett. 5 (1980), 48.

7. Podobedov V.B., "Hyper-Raman scattering in glasses and silica fibres", J.Raman , Spectroscopy 27 (1996) 731.

8. Stolen, Q.H. and Tom, H.W.K., "Self-organized phase-matched harmonic generation in optical fibers", Opt. Lett. 12 (1987) 585.

9. Dianov, E.M., Kazanskii, P.G., Stepanov, D.Y., "Problem of the photoinduced second harmonic generation in optical fibers", Sov. J. Quantum Electron. 19 (1989) 575.

10. Dianov, E.M. and Starodubov, D.S., "Photoinduced second-harmonic generation in glasses and glass optical fibers", Optical Fiber Technology 1 (1994) 3.

11. Baranova, N.B., Chudinov, A.N., Zel'dovich, B.Y., "Polar asymmetry of photoionization by a field with <E3> * 0. Theory and experiment", Opt. Comm 79 (1990) 116.

12. Anderson, D.Z., Mizrahi, V. and Sipe, J.E., "Model for second-harmonic generation in glass optical fibers based on asymmetric photoelectron emission from defect sites", Opt. Lett. 16(1991) 796.

13. Б.П.Антонкж, "Кристаллизация экситонов с переносом заряда при интенсивном возбуждении", Физика Твердого Тела 28 (1986) 3624.

14. Б.П.Антонюк, В.Н.Денисов, Б.Н.Маврин, "Состояния с переносом заряда в силикатных волоконных световодах с примесью Ge02 и их роль в генерации второй гармоники", Письма в ЖЭТФ 68 (1998) 737.

15. Antonyuk, В.Р., Antonyuk, V.B. and Frolov A.A., "Charge transfer excitons in Ge-doped silica fibres and their response to static electric field", Opt. Comm. (1999) to be published.

16. Dianov, E.M., Starodubov, D.S., Vasiliev, S.A., Frolov, A.A. and Medvedkov, O.I., "Refractive-index gratings written by near-ultraviolet radiation", Opt. Lett. 22 (1997) 221.

17. Л.Д. Ландау, Е.М. Лифщиц, "Электродинамика сплошных сред", Москва «Наука» 1982.

18. Antonyuk, В.Р., Antonyuk, V.B., "Influence of external electric field on the second harmonic generation in Ge-doped silica fibres", Phys. Lett. A 249 (1998) 113.

19. Antonyuk, B.P., Antonyuk, V.B., "Optical piston in glasses", J. Mod. Opt. (1999) to be published.

20. Abakumova, V.N., Perel, V.I. and Yassievich, I.N., 1991, "Nonradiative recombination in semiconductors", edited by Agranoivich, V.M. and Maradudin, A.A. (Amsterdam, North-Holland).

21. Antonyuk, B.P., Antonyuk, V.B., "Second harmonic generation in Ge-doped silica fibres: experiment and theory", J. Mod. Opt. 45 (1998) 257.

22. Antonyuk, B.P., Antonyuk, V.B., "High efficient second harmonic generation in Ge-doped silica fibers", Opt. Comm. 147 (1998) 143

23. Dominic, V., Lambelet, P. and Feinberg, I. J., "Measurement of the phase of second-harmonic generation in SK5 glass", Opt. Lett. 20 (1995) 444.

24. Lambelet, P. and Feinberg, J., "Phase of second-harmonic light self-generated in a glass fiber", Opt. Lett., 21 (1996) 925.

25. Margulis, W., Carvalho, C.S. and von der Weid, J.P., "Phase measurement in frequency-doubling fibers", Opt.Lett. 14 (1989) 700.

26. Dominic, V., Feinberg, I., "High-resolution map of the dc electric field in the second-harmonic-generating glass", J. Opt. Soc. Am. В 11 (1994) 2016.

27. Dianov, E.M., Kazansky, P.G., Starodubov, P.S. and Stepanov, D.Yu., "Photoinduced second-harmonic generation: observation of charge separation due to the photovoltaic effect", Sov. Lightwave Commun. 2 (1992) 83.

28. Kazansky, P.G. and Praneri, V., "Electrically stimulated light-induced second-harmonic generation in glass: evidence of coherent photoconductivity", Phys.Rev.Lett. 78 (1997) 2956.