Сильные оптические нелинейности в объемных и квази-нульмерных полупроводниках тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени М. В. ЛОМОНОСОВА

/ 7 ИЮН 1393 ФИЗИЧЕСКИЙ ФАКУЛЬТЕТ пГ§ ОД

* у На правах рукописи

„ 7 \\\0\\ ^93 УДК 535.37,535.343

КЛИМОВ Виктор Иванович

СИЛЬНЫЕ ОПТИЧЕСКИЕ НЕЛИНЕЙНОСТИ В ОБЪЕМНЫХ И КВАЗИ—НУЛЬМЕРНЫХ ПОЛУПРОВОДНИКАХ

01.04.10 - физика полупроводников и диэлектриков

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москза -1993

Работа выполнена на физическом факультете

Московского Государственного Университета им. Ы.В.Ломоносова

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук

профессор П.К. Кьшкаров

член-коррэ спондент РАН профессор В.Б. Копаев

доктор физико-математиче ских наук профессор Э.А. Маншшн

Ведущая организация: Институт спектроскопии РАН

Защита состоится " ■24'" ¿с^он^ 1993г. в ^^час. ^мин. на заселении Специализированного совета Д.053.05,40 по физике твердого тела При МГУ им. М.В.Ломоносова по адресу: 119899 Москва, Ленинские герц, МГУ, физический факультете?, Криогенный корпус, ауд. 2-05.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического

факультэта МГУ

Автореферат разослан "чУ" 1993 года

Ученый секретарь Специализированного совета Д.053.05.40 при МГУ им. М.В.Ломоносова

профессор пл / л —") С.А.Никитин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Использование для возбуждения полупроводников мойного лазерного излучения позволяет получать чрезвычайно высокие концентрации неравновесных носителей, при которых существенную роль начинают играть процессы мэжчастичного взаимодействия. такие как ноу1фугое зкситон- экситогаюе и электрон- электротюе рассеянно, образованно биэкситонов, аффекта фазовых превращешй в системе окситонов и носителей высокой плотности, связанные с переходом от экситонов к электронно-дырочной жидкости или с ионизационным переходом к электронно-дырочной плазме (ЭШ1).

Действие эффектов коллективного взаимодействия приводит к си. чоП трансформации споктра поглощения полупроводника и, как следствие, является источником сильных оптических нелинейностей, регистр!фуемых в области края поглощения. Эти нелинейности связа)ш с возбуждением неравновесных носителей заряда, поэтому их отличительной чортой является $ыражешшй резонансный характер и сравнительно медленная релаксация, определяющаяся скоростью рекомбинационных процессов в системе фотовозбуадешшх носителей. Другой раиюй особенностью резонансных нелинейностей в Полупроводниках являются "гиганские" значения нелинейных росприимчивостей и в частности нелинейной кубической ррсприимчивости, достигающей 0.01-1СГС.

Перспективны),« нелинейно- оптическими материалами являются полупроводниковые микрокристаллы, диспергированные р прозрачной диэлектрической матрице. Микрокристаллы малого радиуса (по сравнения с радиусом экситона в объемном Материале) характеризуются дискретным атомоподоснш Энергетическим спектром носителей, что позволяет рассматривать их как квази-нульмерные системы или квантовые точки. Перспективы использования квази- нульмерных структур в нелинейно- оптических устройствах связывают как с высокими значениями нелинейностей, характеризующимися быстрой релаксацией, так и с возможностью управлять параметрам!! '■нелинейной среды (например. энергетическим спектром

носителей), контролируя размер микрокристяллов в процессе и* выращивании.

Настоящая диссертационная работа посвящена исследований резонансных оптических нелинейностей в объемных полупроводниковых соединениях Сс13, СМЗе, СсЕ^е 1-х, Са5е й1 полупроводниковых квази-нулъмерных структурах

(мшсрокристаллах С» Бе в стеклянной матрице).

Цель исследований состояла » следущем.

1.Изучение природы резонансных оптических нелинейностей, действующих в области края поглощения полупроводниковых монокристаллов СсВ, С(Ве, СсКБе, СаБе. Разработка методик, позволяющих разделить вклада различных типов нелинейностей и в частности нелинейностей теплового и электронного происхождения.

2.Исследование механизмов нелинейностей, приводящих к режиму безрезонаторной оптической бистабильности (ОБ) в области края поглощения СЛЗ. Изучение комбинированного действия тепловых и электронных налимеЯностей, в также влияния нестационарного теплового разогрева на формирование нелинейно- оптического отклика полупроводника.

3.Изучение процессов энергетической релаксации и рекомбинации носителей я экситонов високой плотности для выяснения релаксационных характеристик "быстрых" резонансных нелинейностей электронной природы.

4.Исследование механизмов оптических нелинейностей в полупроводниковых микрокристаллах С<23е, диспергированных в стеклшщрй матрице (полупроводниковых квази-нульмерных структурах,.

5.Разработка методов измерения нелинейно- оптических параметров (в ч; гности спектров нелинейной кубической восприимчивости) и характерных релаксационных констант материалов с "быстрыми" резонансными нелинейностями электронной природы.

Актуальность поставленных задач обусловлена существованием целого ряда невыясненных вопросов, касающихся м> ..анизмов нелинейностей, регистрируемых в области края поглощения оогямних полупроводников и структур с пониженной

размерностью. Даже в случае такого хорошо изученного материала как CdS до конца не выяснены как характер протекания перехода Мотта, так и его роль в формировании нелинейно- оптического отклика. До сих пор остаются слабоизученными вопросы динамики остывания ЭДП высокой плотности и ее связывания в экситош. Вместе с тем полученные к настоящему времени экспериментальные данные указывают на существенные отличия в характере протекания этих процессов в условиях интенсивного лазерного возбуждения по,- сравнению со случаем слабовозбузденных полупроводников. Нэт окончательной ясности и относительно ' механизмов рекомбинации в акситонном газа высокой плотности и ЭЩ. В частности, по-видимому, до сих пор недооцениватеся роль прощ ов с участием LO-фононов в таких полупроводниках, как CdS и CdSe, с сильной электрон- фононной связью.

В еще меньшей степени изучены оптические и нелинейно-оптические свойства квази- нульмерных полупроводников. Наблюдения дискретной структуры оптических переходов методами линейной спектроскопии ослоанекы в данном случае сяльшш неоднородный увирегаюм уровней размерного квентовання из-за дисперсии микрокристаллов по размерам и фориз. В связи с этин представляется перспективным использование методов нелинейной спектроскопии (например, нестационарной даухимпульсной спектроскопии насыщения) для выяснения особенностей энергетического спектра носителей в образцах, содержащих микрокристаллы. Большой интерос представляют исследования динамики релакации лшиненесценции и пропускания после действия короткого возбуждающего ишульсз. Помяло численных значений релаксационных констант такие измерения дввт важную информацию о характере действующих рекоабинационша процессов. В связи с перспективами использования квази- нульмерных объектов в устройствах оптической обработки информации несомненный интерес представляет разработка эффективных v методов измерения их нелинейно- оптических параметров ив частности 'спектров нелинейных восприимчивостей.

Научная новизна представляемой работы обусловлена, с

одной стороны, использованием современных ыотодов лазерной спектроскопии (нестационарной двухимпульсной спектроскопии пропускания наносекундаого и пикосекундного ¡временного разрешения, пгкосекундной спектроскопии спонтанной и стимулированной люминесценции, различных: комбинированных методик с одновременным анализом спектрально-; кинетических свойств как пропускания, так и лнмшесценции), с другой сторож- выбором среди объектов исследования.',-;. таких слаСоизученных материалов как слоистые полупроводники СаБе и квази- нульмерные полупроводниковые структуры (микрокристаллы СсКе в стеклянной матрице).

Среди принципиально новых результатов, полученных в работе, отметим следущиз:

1. Зарегистрированные в развернутых во времени спектрах нелинейного пропускания полупроводниковых микрокристаллов СсЗЗе шши просветления указывали, с одной стороны, на дискретный атомоподобный характер энергетического спектра носителей в исследуемых микроструктурах, с другой.сторош-на доминирующую роль эффекта заполнения уровней в формировании их нелинейно- оптического отклика.

2.Получено усиление на переходах между нижними парами уровней размерного квантования в квази- нульмерных системах и реализован режим лазерной генерации на микрокристаллах СйВе в стеклянной матрице (лазер на квантовых точках)

3.Обнаружены сильные различия в динамике _>азвтия стимулированного излучения в плотном экситонном газе . ЭДП в прямогонных полупроводниках СбБ и Ссйе (при отс."тств*л существенной разницы в спектральных пар? этргх люминесценции), что позволило проследить за перохо-о ЭД систеда из плазмо^ого состояния в экситонное и исследо з^ть таким образом динамику перехода Мотта.

4.Зарегистрировано "таганское" коротковолновое уш.реш.е спектра излучения ЭДП в СйЗе при интенсивном во~бу.де-Л пикосекундными лазерными импульсами, указывающее на ельное замедление энергетической релаксации, характерные времена которой становятся сравнимыми с характерными временам', рекомбинации.

5.Наблюдаемая в CdS двухэтапная релаксация спонтанной люминесценции ЭЛД (переход от "медленного** распада к "быстрому") и больше задержки з развитии стимулированного излучения плазмы в CdS и CdSe также указывал/ на сильное замедление внутризонноа энергетической релаксации в условиях интенсивного лазерного возбуждения.

6.Получен ремал безрезонаторкой абсорбционной ОБ электронной природа в CdS при относительно низшее уровнях возбуждения (до ЮкЗг/см2). Разработана модель "плавного" перехода Мотта для объяснения особенностей нелинейно-оптотеского отклика CdS в исследованном диапазоне интенсивностей накачки.

"рактэтоская значимость диссертации обусловлена тем обстоятельством, что обнаруженные и исследованные в ней рффзкты могут быть использованы при создании новых оДтоэлектроштх устройств и элементов систзм оптической обработки информации.

I .Получение penara усиления и лазерной генерации в системах с трехмерной пространственной локализацией носителей открывает возможности для разработки лазеров на ■принципиально новых вктившх средах- квази-нульмерннх полупроводниках- с легко управляемая! параметрами спектра усиления спутем изменения концентрации минрокристаллов в матрица, их среднего радиуса, ширины контура распределения микрокристаллов по размерам).

2.Получение и исслодсванко режима безрезонаторкой электронной 0S в CdS, достигаемого при относительно низких уровнях возбуждения, позволяет использовать этот полупроводник (и ому ПОДОбШЗ ПОЛуПрОВОДККИ в быстро действующих кизяспорогоЕнх нелшейпо-опппесгаа пзрзкжчателах.

3. Изучение велянейного пропускания смешащих .лолупрояоднияов CdS Se^H получениэ двухштульсного рзхша работы (при пэре&вяченяи. 'коротким /правящим кмлулъссм) продетнегрйровало козиогаюсть пх использования в педкнейннх

'•устроИгтпэх торюоптичэского типа. Перспективы применения смешанны.* полупроводников связаны с, возмозжостью широкой

перестройки (во всем видимом диапазоне) их рабочей частота путем изменения композиционного состава.

Разработанные и опробованные в диссертации методы измерений могут быть применены при решении широкого круга задач лазерной спектроскопии объемных полупроводников и полупроводниковых микрострукрур с пониженной размерностью.

I .Предложен и опробован в случае микрокристаллов СсИе метод исследования структуры энергетических уровней в системах с сильным неоднородным уашрением оптических переходов путем анализа разрешенных во времени спектров нелинейного дифференциального пропускания при возбуждении в спектральную область, ленащую выше энергий исследуемых переходов.

2.Разработан и применен для микрокристаллов СсИе и монокристаллов СаБе метод определения дисперсии действительной и мнимой части нелинейной кубической восприимчивости керровского типа по результатам измерений спектров дифференциального пропускания в экспериментах о одной фиксировашой частотой накачки в условиях квазистационарного и нестационарного возбуждения.

3.Предложен метод диагностики ионизационного состояния ЭД системы в полупроводнике по данным измерения характерного времени разгорания спонтанной (стимулированной) люминесценции в условия импульсного пикосекундаого возбуждения. Этот метод оыл использован в работе для разделения плазменного и акситонного состояний ЭД системы в прямозошшх полупроводниках 0(33 и СйБе и непрямозонноц полупроводнике СаБе, . '

4.Предложен и приманен в случае СаБе метод изучения данаммси перехода ЭДП- экситода по результатам измерений разрешенных во времени спектров дифференциального пропускания в условиях интенсивного пикосекундаого возбуждения.

Круг решенных в диссертации задач может оыть выделен в отдельное научное направление: "Исследование физических процессов, приводящих к сильным оптическим нелинейностям в объемных и квази-нульмерных полупроводниках, методами

нестационарной нелинейной спектроскопии".

На защиту выносятся следуидае положения.

1.В разрешенных во времени спектрах нелинейного пропускания мгафокристаллов СЖе малого радиуса наблюдаются полосы просветления, связанные с насщшшем оптспзских переходов между уровнями размерного квантования в валентной зоне и зоне проводимости, что указывает на дискретный атомоподобный характер энергетического спектра носителей в рассматриваемых микроструктурах. Дискретная структура в спектрах нелинейного пропускания проявляется даже в случае образцов с относительно "гладким" (бесструктурным) спектром линейного пропускания, что обусловлено селектирующим действием узкополосного лазерного излучения, приводящим к ..частичному подавлению эффектов неоднородного уширения.

2.Действие интенсивного возбуждающего излучения на образцы', содержащие микрокристаллы САЗе, приводит к режиму усиления на оптических переходах между нижними парами уровней размерного квантования. В образцах, приготовленных в виде резонаторов Фабри- Перо, может быть реализован режим лазерной генерации.

3.Дниашжа восстановления пропускания посла действия пикосокундного возбуждающего импульса и релаксационные характеристики люминесценции указывают на существование двух основных механизмов рекомбинации в микрокристаллах Cd.Se малого радиуса: кубического и линейного по концентрации носителей. Первый приводит к "быстрой" сильно иеэкспонвнциальной релаксащш люмшесцэнции (наведенных изменений пропускания) на начальном после возбуждения этапе распада ЭД системы, второй- играет основную роль па заключительном срашштельно "медленном" экспоненциальном этапа распада.

4.Абсолютные . значения нелинейной кубической восприимчивости образцов, содержащих микрокристаллы СйБе, уменьшаются . с уменьшением размеров микрокристаллов (при сохранении -неизменной обьемной концентращш полупроводника в ■матрицо), что "обусловлено главным образом сокращением характерных рекокоинационных времен.

5.В СсБ (80К) может бить реализован режим безрезонаторной ОБ электронной природы с относительно низкими порогами переключений (до 10кВт/см2) при настройке лазерной линии в область длинноволнового крыла А-экситонной линии поглощения в поляризации близкой к Е||С.

6. Режим безрезонаторной электронной ОБ в Сей связан с нелинейностями при переходе от слабоионизованного экситонного газа к сильно ионизованной ЭДП (с так называемым переходом Мотта). Переход Ыотта в СйЭ . при Т=80К является "плавным" и не «»провожается ионизационной катастрофой во всем возбуждаемом объеме полупроводника. . ■

7.В полупроводаиковых монокристаллах СсШ и СйБе, возбуждаемых интенсивными пикосекундными импульсами света, происходит сильное замедление энергетической релаксации носителей, характерные времена которой становятся сравнимыми' с временами рекомбинации, что приводит с одной стороны к существенной перестройке спектра излучения ЭДП, с другой стороны- к сильным изменениям в динамике развития спонтанного и стимулированного излучения. ■

8.В излучательном распаде ЭДП в СбЗ и СсВе (спонтанном и стимулированном) существенную роль играет процесс непрямой рекомбинации носителей при одновременном испускании ЬО-фонона. Роль таких процессов особенно велика в случае невырожденной плазмы носителей, когда излучение, соответствующее прямым переходам, сильно перепоглощается в возбуждаемом объеме полупроводника.

9.Время разгорания стимулированного и спонтанного излучения в монокристаллах СсШ и Ссйе, возбуждаемых пикосекундными импульсами света, существенно изменяется при переходе от ЭДП л экситонам, что можно использовать для диагностики ионизационного состояния ЭД системы и исследования динамики перехода Мотта.

10.Нелинейности в области края поглощения СаБе(80К) при умерешшх уровнях возбуждения (до . КЮкВт/см2) определяются главным образом процессами столкновительного уширения экситонного резонанса при участии эксатонов прямого а

непрямого кошлукоп зоны проводимости. а в области интенсивных накачек (вше 30СЖВт/смг) перенормировкой иирины запрещенной зо(ш в ЭДП высокой плотности.

Апробация работы. Оснознне результата диссертации докладывались к обсуядались на V Всесоюзном совещании "Физика и технической пркменошю ' полупроводников Л2В6" (Вильнюс.1983), XIX Всесоюзном съезде по спектроскопии (Томск, IS83), II Всесоюзной конференции "Материаловедение халькогокидных и кислородосодеряащих полупроводников" (Черновцы, 1386), III Советско-американском симпозиуме "Лазерная оптика конденсированных сред" (Ленинград, 1987), V и VII Мезздународннх симпозиумах. "Сверхбыстрые процессы в спект; жопки" (Вильнюс. 1987; Bayreuth, Germany, 1991), III Всесоюзной конференции' по вычислительной оптоэлектронико (Ереван, 1987), Международной конференции "Оптическая Систабклыгость" . (Aussols, France, 1988), Международной конференции. "Оптические нелинейности и бистабильность" (Berlin, GDR, 1938), Всесоюзном совещании "Экснтош в полупроводниках" (Вильнюс, 1988). Координационном совещании сощ'.алнстше склх стран по физическим проблемам оптоэлвкгрошсй (Баку, 1989), IV Международной коференции по соединениям A^B6 (Berlin-west, 1989), Международной конфэренцин по тунельной микроскопии (Interlaken, Ssltaeland, 1991 ). XIV Международной конференции но когерентной и нелинейной оптике (Ленинград, 1991), а также на научных семинарах физического факультета {ЛГУ, ФИ АН России, S'03 АН Рос ста, Гумбольдтского университета (Берлин), Мадридского автопогдаого университета.

Публякыща. Осяовтю материалы диссертации изложены в 33 статьях , опубликованных в отечественных л зарубежных гг/рвалах (ПОТФ, Письма в - ХЭТФ, OTT, Доклада АН СССР, Известия АН СССР, Sol. St. Coran., Phys. Stat.Sol., J. de Phya.) и препринтах физического факультета МГУ, а также в 14 тезисах докладов, представленных на международных и всесоюзных конференциях.

Структура и объем работа.- Диссертационная работа

состоит из введения, пяти глав, заключения и списка литературы. Полный объем работы- 345 страниц машинописного текста, включая 66 страниц с рисунками. Библиография содержит 244 наименования, в том числе 33 авторегат публикации.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Первая глава носит обзорный характер. В ней рассмотрены физические процессы, приводящие к модификации энергетического спектра носителей и экситонов в условиях интенсивного лазерного возбуждения (п.1.1), переходы, связанные с изменением ионизационного состояния ЭД системы высокой плотности (п.1.2), механизмы сильных оптических нелинейностей в спектральной области экситонных (п.1.3) и межзонных (п.1.4) переходов, а также вопроса конкуренции различных типов оптических нелинейностей при изменении уровня возбуждения и температуры образца (п.1.5).'

Во второй главе изложен материал исследований по нелинейному пропусканию и оптической Оистабильности в монокристаллах CdS и CdSxSet_x. Проведенный в начале главы (п.2.1) анализ литературных данных выделяет круг актуальных задач физики резонансных оптических нелинейностей в CdS, таких как: получение режима безрезонаторной электронной ОБ в COS в условиях квазистационарного возбуждения, интерпретация данных по наведенному поглощению, реализованному на электронной нелинейности, конкуренция электронных и тепловых механизмов нелинейного пропускания, роль динамических эффектов (в частности нестационарного разогрева) при формировании нелинейно-оптического отклика полупроводника.

В п.2.2 гг введены результаты экспериментов по нелинейному пропусканию CdS(30CK) в условиях действия термооптической нелинейности. Для определения характера роима нелинейного пропускания полупроводника и рола динамических эффектов одновременно с гистерезисом зависимости интенсивности прошедшего свете (1т) от ин энсивности падающего Ц^) был исследован температурный гистерезис возбуждаемого объема образца. Измерения

температуры кристалла в режиме нелинейного пропускания проводились с помощью спектров пропускания, регистрируемых методом синхронного зондирования в различные моменты действия возбуждающего импульса. Полученный температурный гистерезис свидетельствовал о нестационарном характере пропускания, в то время как зависимость 1т от ¡тела такой же вид, как для истинной ОБ. Проведенное во второй части параграфа моделирование нелинейного пропускания также указывало на динамическую природу регистрируемого гистерезиса 1т от

Следующий параграф (п.2.3) состоит из трех частей. В первой части приведены данные по нелинейному пропускании CdS(80K) на длине волны 488нм аргонового лазера, coot; тствующей краю поглощения полупроводника. Сокращая длительность падающих импульсов и одновременно повышая интенсивность возбуждения удалось проследить за переходом от термооптической ОБ к. режиму нестационарного пропускания на термооптической нелинейности и наконец к режиму ОБ на электронной нелинейности. ОБ электронной природы регистрировалась при длительностях падающих импульсов 5-I5MKC (что обеспечивало квазистационарный режим пропускания) в поляризации близкой к Е||с и характеризовалась относительно низкими порогами переключений, не превышающими IOkBt/cm2. В записанных одновременно спектрах лгаяшесценции наблюдалась интенсивная полоса экситон-экситонного рассеяния, что указывало на существенную роль процессов в зкситонкой системе и не позволяло объяснить зарегистрированный ре им пропускания в рамках модели чисто штзменно'й ОБ.

Следующая часть п.2.3 посвящена моделированию различных режимов нелинейного пропускания CdS при учете мгокомпонентного состава ЭД системы и перехода экситоны-ЭДП (перехода Мопа). Проанализированы нелинейности, возникающие при переходе Мотта двух типов: I) скачок концентрации носителей при выполнении условия моттовского перехода (при '•этом полная концентрация частиц для перехода экситоны-ЭДП и ЭДП-экситоны оказывается различной); 2) плавный р -ст

концентрации носителей при переходе Мотта (гистерезис в зависимости концентрации свободных носителей от полной концентрации фотовозбужденных частиц . отсутствует). Коэффициент поглощения полупроводника расчитывался суммированием вкладов от экситонных и межзонных переходов с участием состояний в А- и В-валентных подзонах. Учитывались электронные механизмы нелинейности, связанные с перенормировкой ширины запрещенной зоны и столкновителышм уиирением экситонного резонанса (роль эффекта заполнения зон била пренебрежимо мала, поскольку даже при максимальных концентрациях носителей, реализованных в условиях проведенных экспериментов, выполнялось условие йы^уКГ, где top-энергия фотона накачки, (Лр- химпотенциал ЭДП).

Сравнедае результатов расчетов с экспериментальным^ данными свидетельствовало в пользу "плавного" характера перехода Мотта. При "резком" переходе Мотта режим ОВ существует в широком интервале температур и поляризаций, Ь то время как в экспериментах гистерезис нетепловой природы й зависимости 1г от удавалось получить лишь в поляризаций близкой к E¡¡c и при минимальном разогреве образца. Kpoœ того в экспериментах никогда не регистрировалось падение пропускания образца на заднем фронте падающего импульса предсказываемое в рамках модели "резкого" перехода Мотта в области температур I00-I20K или в поляризации подающего излучения, отличающейся от EJ J с.

Вычисления в рамках модели "плавного" перехода <.отта дают биотабильный режим пропускания в поляризации ' ]|c¡ npv Т=80К. Однако даже незначительное изменение угла поляр-зац-л или увеличение температуры образца приводят к подавленч» режима ОБ. что сог-лсуется с результатами экспериментов

В третьей части п.2.3 изложены результаты исследованчм по нелинейному пропускашш CdS при совместном де .ств'-л электронных и тепловых нелинейностей. Показано, что де:-,ствт*э сравнительно слабой электронной нелинейности (недостаточной для реализащш режима ОБ) вместе с нестационарным разогрево.» мс эт приводить к появлению гистерезисных • зависимостей I ¡I. ). подобных тем, которые наблюдаются для истинной ОБ.

Предложен метод "изотерм". позволяющий качественно объяснить динамику нелинейного пропускания при доминирующем влиянии электронных нелинейностей и одновременном слабом нестационарном разогреве образца. Приведены результаты расчетов в рамках модели "плавного" перехода Мотта, дополненной скоростным уравнением для температуры возбуждаемой области кристалла. Получено удовлетворительное согласие с экспериментальными результатами.

ПоследюШ параграф (п. 2.4) второй главы посвящен результатам по нелинейному пропусканию смеианных полупроводников СйЗ^Эе,^ (х=0,83). Характер гистерезисах зависимостей 1т от I^ свидетельствовал о наличии . двух мехая "1Мов нелинейности (электронной и тепловой природы), каждый из которых приводил к эффекту наведенного поглощения. Получен режим переколебаний на заднем фронте проведшего через кристалл импульса, связанный с конкуренцией электронных и теплогых процессов. Двухимпульсше пкспорлменты с применением метода синхронного' зовдфовапкя позволили разделить вклада различных' тотов нелинейности по больной разнице в характерных релаксационных временах.

Третья глава диссертации посвящена исследованиям динамики энергетической релаксации и. рекомбинации ЗДП и экситонов высокой плотности в прямозонных полупроводниках Сс£е и саз.

В п.3.1 изложены результаты исследований кинетики развития спонтанной и стимулированной люминесценции СйБе и Сс!3 при. интенсивном возбуждении' ультракороткими импульсами (УКИ) свата (использовалась скоростная камера АГАТ-СФ с временным разреиением до Бпс). Измерения задержек Д1 в разззтка нштулься стимулированного излучения, рассеянного на грани кристалла, относительно УКИ накачки показали, что при энергии иупульса погбувдения V около 0,35мкДн происходит резкоо сокращение времени йг (от 0,6нс при низкой интенсивности возбуждения до 30-40пс при высокой), связанное с изменением механизма стимулированного излучения при переходе от экситонов к ЭДП (в спектрах люминесценции при этом не зарегпстрировано существенных измепеипЗ).

Одновременно наблюдалось сокращение времени разгорания люминесценции, регистрируемой непосредственно из возбуждаемого объема, что позволило различить импульсы люминесценции со спадами, определяющимися действием процессов распада ЭДП (короткие времена разгорания люминесценции) и экситонов высокой плотности (длинные времена разгорания).

Зарегистрировано увеличение времени разгорания экситонной люминесценции с ростом уровня возбуждения, объясненное замедлением процесса связывания носителей высокой плотности в экситоны из-за экранирующего действия ЭДП. Проанализировала модель. описывающая динамику фотовозбужденной ЭД системы с использованием двух связанных кинетических уравнений для концентраций электронов пе и экситонов пех. Эффекты экранирования электрон-дырочного взаимодействия учитывались в статическом приближении с помощью зависящего от концентрации пе сечения связывания носителей в экситоны о(пе):

осп ) - {°о[1-(Пе/пем),/213»п^ем

0(пе) - {0 ,п>пем' П!

где oQ- сечение связывания в пределе низких концентраций носителей, пе[4- концентрация моттовского перехода.

Моделирование динамики ЭД системы в отсутствии экранирования (o=o0=const) приводило к уменьшению времени разгорания экситонной люминесценции при увеличении уровня возбуждения, что не согласуется с результатами экспериментов. Учет эффектов экранирования с помощью выражения (1) позволил объяснить экспериментально измеренные кинетические зависимости и оценить величину константы oQ: оо=0,6'10~13смг.

С помощью скоростной камеры АГАТ-СФ были подробно исследованы релаксационные характеристики излучения ЭДП и экситонов высокой плотности в CdS и CcJSe при спонтанном и стимулированном распаде. Выше порога развития стимулированных процессов спады импульсов люминесценции сс.тояли из двух участков: начального участка "быстрой" релаксации стимулированного излучения и конечного участка

"медленной" релаксации спонтанного излучения. Мгновенное время релаксации спонтанной люминесценции увеличивалось с уменьшением концентрации ЭД системы, что свидетельствовало о нелинейном характере действующих механизмов рекомбинации. Значения ^ (Т=8<Ж) на участках "медленной" релаксации составили: экситонная люминесценция- 2-5нс (СсЗБ), 1,6-4нс (СсЗЗе), плазменная люминесценция- 0,5-1,6нс (Сей), 0.3-0,8нс (СсЗБе).

Были зарегистрированы особенности в релаксации излучения ЭДП в СсВ (80К) при энергии УКИ накачки около 0,2мкДж, состоящие в переходе от начального этапа "медленного" убывания, интенсивности люминесценции с хара: -рнш временем 1^=0,4-0,8нс к конечному этапу "быстрого" убывания с т^<100пс. Наблюдаемые кинетические зависимости объяснены совместным действием процессов остывания ЭДП и ее рекомбинации, а именно- переходом от "медленного" спонтанного распада в "горячей" ' ЭДП к "быстрому" стимулированному - в "холодной". Сравнительно большая протяженность участка спонтанного затухания люминесценции (100-200пс) свидетельствовала о сильном зашделешш остывания носителей в случав ЭДП высокой плотности (характерные времена полярного электрон-фонионого рассеяния в СсВ в пренебрежении коллективными эффектами короче 0,1пс). В пользу значительного уменьшегаш скорости энергетических потерь в ЭД системе высокой плотности свидельствовали также зарегистрированные в экспериментах с Ше и СйЕ большие задержки (до 40пс) в развитии стимулированного излучения ЭДП.

В п. 3.2 исследованы спектральные характеристики излучения ЭДП и акситонов высокой плотности в С (33.

Кзлучательному распаду ЭДП в ССВ соответствовали О-полоса спонтанного (спектральный максимум 490-493нм) и И-'полоса стимулированного (495-500нм) излучения. Спектрвльное половвнив этих полос (а именно сильный длинноволновый сдвиг относительно экситонного резонанса) нельзя объяснить с '•учетом только процессов прямой межзонной ре комбине'.¡ни носителей. В полупроводниках СсЗБ и ССЗе высокую

эффективность имеют процессы полярного, электрон- фононного взаимодействия, что позволяет рассматривать в качестве возможного механизма рекомбинации носителей непрямые переходы с одновременным испусканием ЬО-фононов. Учет таких процессов приводит к длинноволновому сдвигу спектра спонтанного и стимулированного излучения ЭДП, которые таким образом попадают в спектральную область экспериментально регистрируемых полос излучения.

В пользу высокой эффективности процесов рекомбинации носителей при одновременном испускании ЬО-фонона свидетельствует сравнение вероятностей прямой (ГС^) и непрямой рекомбинации электрона, отношение которых' в

случае, например, вырожденной статистики носителей определяется выражением:

Ч'\ = ойЬ0[,/*«>- (к +

где к- волновой вектор рекомбинируицего электрона, кг-фермиевсккй вектор носителей, энергия ЬО- фонона, ж0 и

хш- статическая и высокочастоная диэлектрические проницаемости, соответственно. В случае С&З при пе»Ю17см_3 рассматриваемое отношение превышает 0,3, т.е. вероятности прямой и непрямой излучательной рекомбинации ЭДП оказываются сравнимыми по величине. Заметим, что относительный вклад непрямых переходов из-за эффектов перепоглощения излучения в возбуждаемом объеме кристалла еще более возрастает в случае невырожденной плазмы.

Были проведены расчеты спектров излучения ЭДП для процессов прямой и непрямой (сопровождаемой испусканием ЬО-фонона) аннигиляции носителей при учете перепоглощения и усиления в во;'"уздаемом объеме Образца. Сравнение результатов расчетов с измеренными спектрами позволило определить параметры (концентрацию, электронную температуру, диффузионную длину) ЭДП, возбуждаемой в условиях проведенных экспериментов.

Для подробного исследования механизмов экситонной ре ^мб1шации были изучены спектры излучения СйЗ (Т=8, 80К) в условиях квазистационарного возбуждения наносекундными

импульсами азотного лазера. Как показали вычисления, измеренные спектры экситонноЯ люминесценции удовлетворительно описываются в предположении доминирующей роли процессов неупругого экситон- экситогаого (Т=8К, 80К) и экситон- электронного (Т=ьОК) рассеяния.

В п.3.3 изучена динамика энергетической релаксации ЭДП в (Же в условиях интенсивного пикосекундного возбуждения.

Зарегистрировано гиганскоо коротковолновое уширение спектра люминесценции ЭДП в СОБе (80К) от 690нм вплоть до лазерной линчи накачки (530нм) при возбуждении мощными УКИ света. В уширенном спектре проявилась В-полоса люминесценции, связанная с заполнением В-валентной подзоны. Обнаруженное уширение можно объяснить силышм замедлением внутр^онной энергетической релаксации в ЭДП высокой

«А

плотности (пеЯО см ), характерные времена которой увеличиваются до значений, сравнимых с характерными временами рекомбинации.

Проведен анализ совместного влияния эффектов заполнения фононных мод и экранирования электрон (дырочно)- феногаюго взаимодействия на скорость энергетических потерь ЭДП. Получены . выражения для критических концентраций, соответствующих "включению" эффектов заполнения и

экранирования

- 2 2

от ьо

1с е2 та кТе" ° ес КГ

Н?'П= 0,055 -Г—75-:-, Л®'П = 0,055 -5-

е

где те ^-эффективные массы носителей, ае^1-^1, та-

характерное время, распада Ю-фонона на.акустические фононы (индексы *е* и 'Л* относятся к процессам электрон-фононотюго и дырочно- фзнонного взаимодействия, соответственно). Отношение критических концентраций Н?,пи К^'" не зависит от температуры Те и эффективной массы носителей и для СсШе близко к 5. Порог "включения" эффектов .замедления связан с началом действия эффекта заполнения фононных мод (ему соответствует более низкая критическая

концентрация, чем эффекту экранирования) и определяется условием пе>м£, при котором "выключены" как электронный, так и дырочный канал; энергетической релаксации 'т.к.

те<иЛ). В области . концентраций пе>ызГ Ш^Ш^)2/!^) происходит подавление эффекта заполнения и. главную роль начинает играть -экранирование электрон(дырочно)- фотонного взаимодействия. При -Те=80К пороговая концентрация Г^ близка к 1018см~3, что соответствует значениям пе, достигаемым в проведенных экспериментах. С ростом электронной температуры ЭДП критическое значение убывает пропорционально 1/'Ге. Таким образом влияние эффекта заполнения фононных состояний (также как и эффекта экранирования) сильнее сказывается на начальном этапе остывания ЭДП, когда ее температура может существенно превышать температуру решетки.

В четвертой главе диссертации изложен материал исследований по сильным оптгчес.сим нелянейностям и динамике . ЭД системы высокой плотности в слоистом полупроводнике СаБе.

В п.4.1 сделан краткий обзор литературных данных по оптическим й нелинейно-оптическим свойствам селенида таллия.

В п.4.2 изложены результаты исследований спектров нелинейного пропускания е-СаЗе(80К) при квазистацаонарном резонансном возбуждении экситонов импульсами субмикросокундной длительности перестраиваемого лазера. При уровнях возбуждения до ЮОкВт/см2 насыщение и уширение экситонного резонанса сопровождались лишь незначительными изменениями в интегральном поглощении, что позволило выделить в качестве доминирующего механизма нелинейности (в рассматриваемом диапазоне накачек) столкновительное уширение экситонного резонанса. В области интенсивностей накачки I00-300кВт/смг происходило падение интегрального экситонного поглощения (на ве../чину до 25%), что объяснено процессом ионизации экситонов при переходе к ЭДП. В диапазоне накачек 1р>ЗООкВт/смг доминировал эффект перенормировки запрещенной зоны в ЭДП высокой плотности, на что указывал наблюдающийся рост интегрального поглощения.

Измеренные спектры нелинейного пропускания были;

использовны для расчета спектров нелинейной кубической восприимчивости амплитудные значения которой (на

длине волны экситонного . резонанса Ло=590нм) достигали 7>10~ЬСГС.

Проведен анализ экспериментальных данных в рамках модели,, учитывающей . процессы экранирования кулоновского взаимодействия и столкновительного уширения экситонного резонанса. Сравнение результатов . моделирования с экспериментальными данныгли подтвердило вывод о доминирующей роли столкновительного механизма нелинейности в диапазоне, накачек 1р<100кВт/см2, действие которого и обусловило измеренные значения, кубической восприимчивости. Сделаны оценки для сечения столкновительного уширения Ш3) и эффективного столкновительного радиуса экситона (а3) в СаЗе: Па=3'10",3см®.,аа»1,5нм. "

Следующий параграф . (п.4.3) посвящен исследованиям динамики восстановления пропускания в условиях нестационарного Импульсного возбуждения.

В экспериментах с накачкой наносекундными импульсами света зарегистрирована двухэтапная релаксация наведенных изменений поглощения с характерны?®! временами ^«Юнс и т2^40-50нс, что указывало на присутствие в фотовозбукденной система двух типов частиц с существенно различными рекомбинационными временами. Начальный этап "быстрой" релаксации наведенных изменений в поглощении объяснен действием процессов коллективного взаимодействия (возможно стимулированного характера) с участием экситонов (носителей) как прямого (Г), так и непрямого (М) минимумов зоны проводимости. Заключительный этап "медленного" востановления пропускания определяется, процессами рекомбинации в системе долгоживущих экситонов (носителей) непрямого М-минимума зоны проводимости. 1 ' : .: : 4

Исследования "быстрой" динамики восстановления пропускания с 'использованием пикосекундных импульсов возбуадения; и зондирования. позволили наблюдать смену механизма нелинейности при переходе от ЭДП к экситонам. Характерные времена "быстрой" релаксации наведенных

изменений в поглощении составили 1,1нс.

В п.4.4 приведены результаты исследований спектрально-кинетических характеристик излучения кристаллов е-СаБеООК) при интенсивном возбуждении наносекундннми и пикосекундными импульсами света.

Анализ спектральных свойств излучения в условиях наносекундного возбуждения позволил установить, что доминирующим механизмом рекомбинации экситонов высокой плотности является процесс неупругого акситон-экситонного рассеяния с участием экситонов прямого (Г) и непрямого (М) минимумов зоны проводимости, с которым .связаны полосы-люминесценции Рг(595,6нм) и Рм (601,5нм).

В области, интенсивностей возбуждения 1р>0,5!.Вт/см2 зарегистрирована Б-полоса стимулированного излучешш (Я>607нм), объясненная стимулированным распадом ЭДП (по данным измерений нелинейного пропускания в этом диапазоне накачек доминировали нелинейности плазменного типа).

При исследованиях динамики развития люминесценции после действия УКИ света, проведенных с помощью скоростной камеры АГАТ-СФ, зарегистрировано резкое сокращение. времени рэзгорания люминесценции с увеличением интенсивности накачки (от 0.6-1нс до 20-40пс), объясненное переходом от экситонов к ЭДП. Измерены характерные времена релаксации экситонной и плазменной люминесценции, которые изменялись с уровнем возбуждения в пределах: 1,5-0,15нс (спонтанный и стимулированный распад экситонов), 100-25пс (стимулированный распад ЭДП).

Пятая глава диссертации посвящена исследованиям резонансных оптических нелинейностей и динамики фотовозбу заданных носителей в полупроводниковых квазинульмерных структурах (микрокристаллах СйЗе в стеклянной матрице).

В п.5.1 дан краткий обзор литературных данных по линейной и нелинейной спектроскопии полупроводниковых микрокристаллов с сильной и слабой пространственной локализацией носителей. Рассмотрена структура спектров поглощения и люминесценции в условиях действия эффекта

размерного квантования. Обсуздаются различные релаксационные механизмы системы пространственно локализованных носителей. Проанализировано влияние эффекта размерного квантования на нелинейно-оптические параметры квази- нульмерных полупроводников.

В первой части п.5.2 изложены результата измерений динамики восстановления спектров пропускания микрокристаллов (Же, диспергированных в стеклянной матрице, (средний радиус

микрокристаллов И- от 3 до бнм; температура- 80 и 300К) после действия мощного УКИ света. В разрешенных во времени спектрах нелинейного пропускания удалось зарегистрировать хороню Еыраженную дискретную структуру (от одного до трех пиков просветления), отсутствующую в спектрах линейного поглощения. Наличие пиков просветления в спектрах нелинейного пропускания объснено насыщение оптических Переходов между уровнями размерного квантования в системе с трехмерной пространственной локализацией электронов и дырок. Положение экспериментально зарегистрированных пиков хорошо описывалось в пренебрежении кулонов скими эффектами с помощью простейшей модели бесконечно глубокой сферической потенциальной "ямы радиуса й. В рамках этой модели справедливо следующее выражение для энергий оптических переходов: .

1 Ь2 Ф] п Е1 1 П = Е£ + -2 • (2)

где Е^- ширина запрещенной зоны, связанной с 3-ой подзоной валентной зоны (3=А,В,С), п^- приведенная масса носителей, п-п-ый корень функции Бесселя полуцелого порядка

Характерное время релаксации интегральных изменений в поглощении при Т=80К быстро сокращалось с уменьшением

радиуса микрокристаллов от 2нс при Н=6нм до бОпс при

Н=3,5нм. Времена релаксации при Т=300К для всех исследованных образцов не превышали 40пс. Наблюдалось сильные различия в динамике затухания различных полос просветления, зарегистрированных для одного и того же образца (а именно существенно более быстрая релаксация

высокочастотных пиков просветления по сравнению с низкочастотными), .объясненные конкуренцией эффектов энергетической релаксации носителей и их рекомбинации.

Во второй части параграфа проведены расчеты спектров нелинейного поглощения полупроводниковых квази-нульмерных структур в рамках моде л I заполнения уровней в приближении сильной локализации носителей. Проанализирован механизм "выжигания спектральной дыры" в спектрах нелинейного поглощения для реализованного в эксперименте случая, когда энергия фотона возбуждения существенно превышает энергию нижнего оптического перехода между уровнями размерного квантования. Показано, что действие лазерного возбуждения приводит к селекции микрокристаллов по размерам и частичному подавлению эффектов неоднородного уширения, в результате чего в спектрах нелинейного пропускания может проявляться дискретная структура оптических переходов, которая не наблюдается в спектрах линейного поглощения. Сравнение вычисленных и измереных спектров нелинейного поглощения позволило оценить величину однородного уширения переходов между нижними уровнями размерного квантования: йГо=50мэВ

(Е=6нм) и ЭОмэВ (Е=3,5нм).

В следующем параграфе (п.5.3) приведены результаты вычислений спектров действительной и мнимой части нелинейной кубической восприимчивости, проведенные по данным измерений нелинейного пропускания. Положение резонанса в спектрах йе и Гт^3' соответствовало энергии низшего оптического перехода в системе пространственно локализованных носителей. Амплитудные значения нелинейных восприимчнвостей Не и были сравнимы по величине и уменьшались с уменьшением

радиуса миврокристаллов от 6«Ю"вСГС при Н=6нм до 7-Ю-10СГС

при Н=3,5нм (Т=80К), что было вызвано в основном резким сокращением времени жизни носителей за счет роста эффективности процессов безызлучательной: рекомбинации (по-видимому, через состояния дефектов или/и примесей, локализованных на поверхности шпсрокристаллов)., Определены значения интенсивностей насыщения 1я и нелинейного

показателя преломления 13=Ю0кВт/см2 (Н=енм, л.=658нм),

Кг=3,3 • Ю~7см2/кВт (й=бнм, Х=649нм).

Расчеты нелинейных восприимчивостей в рамках модели заполнения уровней привели к следующему результату для спектра

Х(3)(Ы) = 2тект V <|<Ц|г> <1(1,. |2> (1+е,, д) 2(21+1) .

1п

(3)

где <;й ^|г>-усредленный по поляризациям квадрат модуля матричного элемента дипольного момента для межзонного перехода с участием З-ой валентной подзоны, ^ ^й)-энергия оптического перехода, определяемая выражением (2), 1 паРам9ТР однородного уширения соответствующего перехода, концентрация микрокристаллов, Р(К)- функция распределения микрокристаллов по радиусам, г - характерное время жизни носителей, ^■ - дельта- символ Крокекера. Использованная модель хорошо объясняла зависимость величины • нелинейностей от радиуса микрокристаллов и характерного времени жизни носителей. Расчеты с помощью выражения (3) позволили также объяснить ассиметрию экспериментально регистрируемых спектров Не и Гптх^ (затянутое коротковолновое крыло), возникающую за счет вклада незанятых 1з состояний В- и С-валентных подзон, оптически связанных с заполненным 1з состоянием зоны проводимости.

В п.5.4 приведены результаты измерений развернутых во времени спектров нелинейного поглощения, которые показали, что действие лазерного излучения приводило в случае образцов

с Н=5-6нм (Т---80К) не просто к просветлению, а к появлению широкой спектральной области с отрицательным поглощением, что соответствовало оптическому усилению. Спектры усиления имели хорошо выраженную дискретную структуру, максимумы которой располагались в спектральной области двух нижних оптических переходов Оэ-и и 1р-1р) Между уровнями

размерного квантования. Амплитудное значение коэффициента

усиления на длине волна 1 б-1 б резонанса (*.=649нм при К=бнм) достигало 6см~3

Получен режим лазерной генерации в образце, приготовленном в виде резонатора Фабри-Перо (коэффициента отражения зеркал 100 и 95%). Длина волны генерации соответствовала энергии нижнего оптического перехода в системе пространственно локализованных электронов и дырок.

В п.5.5 изложены материалы исследований спектрально-кинетических характеристик излучения стекол, содержащих

микрокристаллц СйБе . (К=3-6нм; Т=80К), при интенсивном возбузкдении УКИ света (использовалась скоростная камера АГАТ-СФ). В исследованном диапазоне уровней возбуждения в спектрах излучения зарегистрированы полосы, соответствующие прямой межзонной рк-комбинации пространственно локализованных носителей. Исследования релаксационных характеристик излучения показали, что при низких -уровнях Еозбувденкя распад ЭД системы происходил по экспоненциальному закону и определялся действием процессов мокзонной излучателыюй рекомбинации и/или захвата на ловушки. Характерное время экспоненциальной релаксации люминесценции . изменялось в широких пределах даже для обр'азцов с примерно одинаковым радиусом микрокристаллов (например, от 0,6 до 2,4нс при

Н=внм). В области интенсивных накачек спада импульсов люминесценции становились . сильно не экспоненциальным! (мгновенное время релаксада увеличивалось с уменьшенном интенсивности люминесценции), что свидетельствовало о нелинейном характера распада ЭД системы. Анализ зависимости времени от энергии УКИ Еозбувдения указывал ыа кубический' закон рекомбинации фотонозбухданшх носителей, что являлось признаком высокой эффективности процессов безызлучательного око-распада. Оценки коастапти сг-е-рекомСшащт дала значение Ю^-Ю^см^-1.

В заключении диссертации перечислены основные результаты и сформулированы вывода.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ

В диссертационной работе методами разрешенной во времени спектроскопии нелинейного пропускания и люминесценции изучены физические процессы, приводящие к сильным оптическим нелинейностям в области края собственного поглощения объемных полупроводников. СсВ, С<35е, СйЗ^е,^, СаЗе и полупроводниковых квази-нульмерных структур (микрокристаллов С<йе в стеклянной матрице).

Основные результаты диссертационной работы состоят в следующем.

1.В разрешенных во времени спектрах ' нелинейного пропускания мясрокристаллов СёБе, диспергированных в стеклянной 'матрице (возбуждение мощными УКИ света), зарегистрирована дискретная структура (от одного до трех пиков просветления), отстутствуюцая в спектрах линейного пропускания и связаштя с насыщением оптических переходов между уровнями размерного квантования в системе пространственно локализованных носителей. Наблюдение хорош выраженных пиков просветления указывало, с одной стороны, на дискретный атомоподобный характер энергетического спектра носителей в исследуемых микроструктурах, с другой- на доминирующую роль эффекта заполнения уровней в формировании их нелинейно- оптического отклика, [1,21

■ 2.Зарегистрировано резкое; сокращение характерного времени релаксации инегральных изменений в поглощении при уменьшении среднего радиуса микрокристаллов (от 2нс при

П=6нм до бОпс при Й=3,5нм), связанное с ростом эффективности процессов безызлучательной рекомбинации. Наблюдались сильные 'различия в динамике затухания различных полос просветления, объясненные конкуренцией эффектов энергетической релаксации и рекомбинации носителей. 11- 3)

З.По результатам . измерений нелинейного пропускания вычислены спектры действительной и мнимой части нелинейной кубической восприимчивости керровского типа х Положение резонанса, в спектрах Яе и 1шх<3) соответствовало энергии нижнего оптического перехода между уровнями размерного

квантования пространственно локализованных носителей. Лсси.'.етркя спектров х^ (затянутое коротковолновое крыло) объяснена вкладом незанятых носителями 1з дырочных уровней В- и С-валетных подзон, оптически связанных с заполненным электронным 1з уровнем. Амплитудные -значения нелинейных восприимчивостей Яе и Л^'3' были сравнимы по величине и уменьшались с уменьшением радиуса микрокристаллов от.

6-Ю"8СГС при Н=6нм до 7-1СГ10СГС при Е=3,5нм (Т=80К), что было вызвано в основном сокращением времени жизни носителей за счет роста эффективности процессов безызлучательной рекомбинации в микрокристаллах малого радиуса. 12- Л]

4.Проведены расчеты спектров нелинейного поглощения и нелинейных кубических восприимчивостей полупроводшшовых квази-кульмерных структур в рамках модели заполнения уровней з приближении сильной локализации носителей. Проанализирован механизм "выжигания спектральной дыры" в спектрах нелинейного поглощения для реализованного в эксперименте случая, когда энергия фотона возбуждения существенно превышает энергию нижнего оптического перехода между уровнями размерного квантования. Показано, что действие лазерного возбуждения приводит к селекции микрокристаллов по размерам и. частичному подавлению эффектов неоднородного увирения, • в результате чего в спектрах нелинейного пропускания может проявляться дискретная структура оптических переходов, которая не наблюдается в спектрах линейного поглощения. Проведенные вычисления хорошо объясняют форму измеренных спектров Не и а также

зависимость абсолютной величины нелинейностей от размеров микрокристаллов и характерного времени жизни носителей. Сравнение вычисленных и измереных спектров нелинейного поглощения и нелинейных восприимчивостей х'3* позволило оценить величину однородного ушкрения переходов между

уровнями размерного квантования: ЪГ0=50мэВ (Н=6нм) и 90мэВ

(Ё=3,5нм). [51

5.Зарегистрирован режим оптического усиления в стеклах, содержащих микрокристаллы СйБе (8£Ж). Спектры усиления имели

хороио Еыракегшую дискретную структуру, максимум которой располагались в спектральной области нижних оптических переходов между уровнями размерного квантования.

Получен режим лазерной генерации в образце, содержащем

микрокристаллц с К=6нм, приготовленном в виде резонатора Фабри-Перо. Длина волны генерации соответствовала энергий нижнего оптического резонанса в системе пространственно локализованных электронов и дырок. 16- 8)

. 6.Изучены спектрально- кинетические характеристики излучения стекол, легированнх микрокристаллами СйЗе

(Н=3-бюл; Т=80К), при интенсивном возбукдешш УКИ света (использовалась скоростная камера АГАТ-СФ с разрешением до 5пс). В исследованном диапазоне уровней возбуждения в спектрах излучения зарегистрированы полосы, соответствующие прямой межзонной рекомбинации пространственно локализованных носителей. Динамика затухания лкшнесценцяи свидетельствовала о наличии двух основных механизмом рекомбинации фотовозбукдешшх ЭД Пар: линейного и кубического по концентрации носителей. Процесс кубического распада объяснен действием оке-рекомбинации. Сделаны оценки для постоянной оже-рекомбинвции в микрокристаллах СсВе: Са=10'эо-Ю"г9смбс"1. [2, 81 •

7.Получен режим безрезонаторной ОБ электронной природы в МБ (80К) при относительно низких (до ЮкВт/см2) уровнях квазистационарного Еозбуздения и настройке лазерной линии (\р=433нм) в область длинноволнового крыла экситонной линии поглощения. Исследована зависимость нелинейного пропускания СйЭ от направления поляризации в падающем пучке и температуры образца. Обнаружено, что режим ОБ наблюдается лишь в поляризации излучения близкой к ВЦ с и при минимальном разогреве образца (длительность лазерных импульсов до 15ккс). 19- 12)

8.Разработана модель, объясняющая зарегистрированные режимы пропускания (в том числе и реям ОВ) перенормировкой ширины запрещенной зоны при переходе Мотта от слабоионизованного экситонного газа к сильноконизованной

ЭДП. Рассмотрены два возможных глпа перехода Г.'.отта: "резкий", сопровождающийся ионизационной катастрофой во всем возбуздаеыом объеме образца, и "плавный", при котором концентрация экситонов асимптотически стремится к нулю при плотностях носителей, превышающих моттовский предел.. Сравнение результатов расчетов с экспериментальными данными позволило сделать вывод в пользу модели "плавного" перехода Мотта. [131

9.Исследовано нелинейное пропускание СсЗБ (80К) при совместном действии электронных и тепловых нелинейностей (длительность лагерных импульсов- 20-100 мкс). Показано, что гистерезис в зависимости интенсивности прошедшего света 1т от интенсивности падающего не всегда является признаком бистабильного режима работы системы, а может быть обусловлен нестационарным разогревом, приводящим к различию в температуре образ...! на переднем и заднем фронтах падающего импульса. Применение' модели "плавного" перехода Мотта позволило удовлетворительно объяснить характер регистрируемых зависимостей 1т от в режиме одновременного действия электронных и тепловых процессов. (14- 161

10. Исследовано влияние динамических эффектов на характер- нелинейного пропускания Сей (300К) в режиме действия термооптической нелинейности. Проведен одновременный анализ температурного гистерезиса, измеренного для области возбуждения, и гистерезиса в зависимости 1Т от

что позволяло отличить режим истинной ОБ от режима нелинейного пропускания при нестационарном разогреве. (15:

11.Исследовано нелинейное пропускание смешанных кристаллов СбБд 33Зе0 )7(В0 К) при настройке лазерной линии в спектральную . область края поглощения полупроводника. Характер гистерезисных ■ зависимостей " I '.. от свидетельствовал о наличия двух механизмов нелинейности (электронной и тепловой природы), каждый из которых приводил к эффекту наведенного поглощения. Проведены исследования динамики восстановления пропускания кристаллов Сб30 аз3е0 17 после действия интенсивного наносекундного импульса азотного лазера, позволившие разделить вклад быстроредаксирупцих

электронных и медленнорелэксирувдих тепловых нолинейностей.

Продемонстрирована возможность создания нелинейного оптического элемента на смешанном полупроводнике Сс!5о,8з3ео п" Получен режим переключений нелинейного элемента коротким управляющим импульсом. (17, 18]

12.Исследована динамика развития спонтанного и стимулированного ' излучения монокристаллов (Же и СсВ (80.300К) при интенсивном межзонном возбуждении УКИ света (в измерениях испол: зсвалась скоростная камера АГАТ-СФ).

Зарегистрировано резкое сокращение в задержке импульсов. стимулированной люминесценции (рассеяной на грани образца) относительно УКИ накачки (от величины около 1нс до 30-40пс) при увеличении уровня возбуждения, что объяснено изменением механизма сталированного излучения при переходе от экситонов к ЭШ. Одновременно наблюдалось резкое сокращение времени разгорания люминесценции, регистрируемой непосредственно из возбуждаемого объема, -что позволило различить импульсы люминесценции со спадами, определяющимися действием процессов рекомбинации . в ЭДП (короткие времена разгорания излучения) ив экситонной системе (длинные времена разгорания).

Зэрегистрированно увеличение времени разгорания экситонной люминесценции с ростом уровня возбуждения, объясненное замедлением процесса связывания носителей высокой плотности в ¡жситоны из-за экранирующего действия ЭДП. . Проанализированна модель, описывающая динамику экситонов и носителей с учетом статического экранирования электрон-дарочного взаимодействия. Сделаны оценки для сечения связывания в экситоны: о^О.б-Ю'^см2. (19-211

13.Исследованы релаксационные характеристики излучения ЭДП и экситонов высокой плотности в СбБ и СбБе при спонтанном и- стимулированном распаде. Мгновенное время затухания спонтанной люминесценции увеличивались с уменьшением концентрации ЭД системы, что свидетельствовало о нелинейном характере действующих механизмов рекомбинации. Значения х1 при спонтанном распаде ,составили (Т=80К): экситонная' люминесценция- 2-5нс (СбБ), 1,6-4нс (СсИе),

плазменная люминесценция- 0,5-1,6нс (CdS), 0,3-0,8нс (CdSe). [20, 23) i

13.Зарегистрированы особенности в релаксации излучения ЭДП в CdS (80К), состоящие в переходе от начального этапа "медленного" убывания интенсивности люминесценции с характерным временем 1^=0,4-0,8нс к конечному этапу "быстрого" убывания с TjilOOnc. Наблюдаемые кинетические зависимости объяснены совместным действием процессов остивашш ЭДП и ее рекомбинации, а именно- переходом от "медленного" спонтанного распада в "горячей" ЭДП к "быстрому" стимулированному - в "холодной". Сравнительно большая протяженность участка спонтанного затухания люминесценции (100-200пс) свидетельствовала о сильном замедлении остывания носителей в случав ЭДП высокой плотности. 123, 241

^.Зарегистрировано таганское коротковолновое упшрение спектра люминесценции ЭДП в CdSe (80К) от бЭОнм вплоть до лазерной линии накачки (530нм) при возбуждении мощными УКИ света. В уширенном спектре проявилась В-полоса лмешеецэнции, связанная с заполнением В-валентной подзоны. Обнаруженное уширениэ объяснено сильным замедлением внутризонной энергетической релаксации в ЭДП высокой плотности <пе>Юшсм~3), характерные времена которой увеличиваются до значений, сравнимых . с характерными временами рекомбинации.

Проведен анализ совместного влияния аффектов заполнения фоношшх мод и экранирования элактрон (дарочно)- фононного взаимодействия на скорость энергетических потерь ЭДП. Показано, что неравновесное заполнение ' фоношшх мод проявляет себя при более низких концентрациях носителей, чем экранирование. В тоже время, при достаточно выстой концентрациях пе увеличение модуля продольной диэлектрической проницаемости приводит к уменьшению скорости испускания LO-фононов и подавлению эффекта заполнения. Доминирующим механизмом звмедлешш остывания ЭДП при этом является процесс экранирования. 122, 25)

16.Исследованы спектральные свойства спонтанного и

стимулированного излучения ЭДП и экситоиов высокой плотности в саз и Ссйе. Показано, что существенную роль в излучательном распаде плазмы помимо процессов прямой межзонной рекомбинации играют процессы непрямой рекомбинации носителей с одновременным испусканием ЬО-фонона. Проведено сравнение измеренных спектров ЭДП с результатами расчетов, учитывающих процессы прямой и непрямой рекомбинации носителей. Показано, что роль процессов с участием ЬО-фононов особенно велика в случае невырожденной ЭДП, когда излучение, соответствующее прямым, переходам, сильно перэпоглошаотся в возбуждаемом объеме полупроводника.

Спектральные свойства излучения Сй5 в области интенсивностей накачки, соответствующих экситонному состоятош фотовозбувденной системы, удовлетворительно описывались в предположении доминирующей роли процессов неупруго экситон- экситонного (Т=8 и 80К) и экситон-злектронного (Т=80К) рассеяния, с которыми связаш Р- я Е-полосы излучения, соответственно. (20, 25, 26- 281

17.Исследованы спектры нелинейного пропускания е-баБе (80К) при резонансном возбуждении в область вкситонного пика поглсиеття суСминросекундными импульсами света пэрэстраимаемого лазера на красителе. Выделены области интенсивностей накачек с преимущественно экситонными (1о<100кВт/см2) и преимущественно плазменными нелинейностями (1р>ЗООкВт/см2). Измерены спектры нелинейной кубической восприимчивости 1тх(3, амплитудные значения которой (на длине волны экситонного резонанса А.0=590нм) достигали 7«10"5СГС. Проведен анализ экспериментальных данных на основании модели, учитывающей эффекты экранирования кулоновскогэ взаимодействия и столкновительного уширения вкситонного резонанса. Показано, что доминирующим механизмом зкситотшх нолшейностой в диапазоне накачек 1р<100кВт/смг является столкновительное . уширение экситонного уровня, действие которого и обусловило измеренные значения кубической восприимчивости. Сделаны оценки для сечения столкновительного уширения (Пд) и эффективного

столкновительного радиуса зкситона (аа) в СаБе: йа=3-10",эС1^. аа=1,5нм. (29. 30)

18. Исследована динамика восстановления пропускания е-0а3е (80К) после возбувдзния мощными наносекундными и пикосекундными импульсами света.

В экспериментах с наносекундной накачкой

зарегистрирована даухэтапная релаксация наведенных изменений поглощения с характерной временами т1«10нс и тг^40-50пс, что указывало на присутствие в фотовозбуядештаЯ системе двух типов частиц с существенно различными рзкомбкнационными временами: короткокивуинх экситонов (носителей) прямого Г-ыинимума зоны проводимости к долгоюгаущих экситонов (носителей) непрямого М- минимума. Исследования "быстрой" динамики восстановления пропускания с использованием пикосекундаых импульсов возбуждения и зондирования позволили наблюдать смену механизма нелинейности при переходе от ЭДП к эксктокам. Характерные времена "быстрой" релаксации наведэших изменений в поглощении составили 1,1нс. 129,301

19.Исследованы спектрально- кинетические характеристшси излучения кристаллов е-СаЗе(ВОК) при интенсивном возбуадешш наносекуццшми и пикосекундныма импульсами света. Установлено, чю доминирующим мехадазмом рекомбинации экситоноз высокой плотности является процесс неупругого экситон-экситошюго рассеяния с участием экситонов прямого (Г) и непрямого (М) минимумов зоны проводимости, с которым связаны Рр- к Ра-полосы спонтанной люминесценции. Зарегистрированная в диапазоне какачек I ¡Ю.&Шт/сы2 3-полоса стимулированного излучения объяснена процессе?® рекомбинации в ЗДД.

В акспершектах по динакико развития излучения СаЗо & условиях интенсивного возбуждения УКИ света (использовалась скоростная камера АГАТ-СФ) удалось различить плазменное и 'аксатонное состояния . ЗД системы по большой ' разнице ь характерных временах разгорашш ляотосцэшш. Измерзни релаксационные времена для излучения ЭДП и эксктонов высокой плотности: 1,6-0,1 бис (спонтанный к стшулирсвакшй распад 5КСИТОВ0В). 100-25пс (стимулированный распад ЭДП). 130-32}

Осноепыо результаты диссертации опубликованы в . следуицих работах.

.1.Вандалов. Ю.В., Днепровский B.C., Климов В.if. Проявление уровней размерного квантования в спектрах нелинейного пропускания полупроводниковых микрокристаллов, Письма в НЭТФ, 1991, т.53, „Чв. с.301-306.

г.Вандышзв Ю.В., Днепровский B.C.,-Климов В.И. Яингя.яка нелинейного . пропускания и нелинейные воспржшчпвости полупроводниковых микрокристаллог (кваптошх точек). НЭТФ, 1992, T.ICI, Щ, с.270-233.

3.Dneprovskil Y.S., Kllmov V.I., Vandyshev Ju.V. Nonlinear picosecond spectroscopy of zero-dirienslonal semiconductors. Proa, of 7-th int. Symp. on Ultrafast ргосеазез In spectroscopy (Bayreuth, Germany, 1991). Eds, A.Laubereau, A. Seilmeir. Int. РЬуэ. Conf., 1992, Ser. П0.126, Sec.V, pp.397-400.

, 4.Dneprovskll V.S. , Kllrcov V.I.," Okorokov D.K., Vandyshev Ju.V. Strong optical nonllnearitles and laser emission In semiconductor nicrocrystals. Sol. St. Coran., 1992, v.81, no.3, pp.227-230.

5.Климов В.И. Спектра нелинейного поглощения и нелинейных воспршгачивостей полупроводниковых квазя-нульмерных структур. ФТТ, 1992, т.34, Хв, с.2472-2481.

С.Вандыпев Ю.В., Днепровский B.C., Климов В.И., Окороков Д.К. Лазерная генерация в полупроводниковой квазилульмерной структуре на переходе между Уровнями размерного квантования. Письма в ЖЭТ®, 1991, т.54, Хв, С.441-444.

7.ШерготзК11 V.S., Kllmov V.I., Okorokov D.K., Vandyshev Ju.V. Uitrafast light Induced transmission changes and laser ealsslon of semiconductor quantum dots. Phys. Stat. Sol. (b), 1992, pp.405-406,

8.DneproTBkli V.S., Efroa Al.L., Eklnov A.I., Kllmov V.I., Kudriavtsev I.A., Novlkov И.О. Time-resolved luminescence of CdSe mlcrocrystals. Sol. St. Coo., 1990, v.74, no.7, pp.555-557.

9.Днепровский B.C., Климов В.И., Названова Е.В., Фуртичев А.И. Экситон-акситонное взаимодействие и абсорбционная бистабильность в CdS при низких уровнях оптического возбуждения. Письма в ЖЭТФ, 1987, т.45, *12, с.680-5582.

10.Днепровский B.C., Климов В.И., Нгуен X., Названова Е.В., Фуртичев А. И. Тепловой и екситошшй механизмы абсорбционной бистабильности в CdS. Пренринт Ж36/1987, М.: МГУ, физический ф-т, 5с.

11.Dneprovakll V.S., Furtichev A.I., Klimov V.I., Nazvanova E.V., Okorokov D.K., Vandishey U.V. Excitona at high density in CdS and CaSe, and optical testability. Phya. Stat. Sol. (b), 1988, 7.146, pp.341-350.

12.BneprovakH V.S., Furtiohev A.I., Klimov V.I., Li Shen, Nazvanova E.V., Okorokov D.K., Vandlshev U.V. Strong light- semiconductor interaction Зд CdS and CaSe, and optical blstability, J. de Physique,. 1983, v.49, col.C2, no.6, pp.241-246. :'

13.Днепровский B.C., Климов В.И., Названова Е.В. Переход Мотта и оптическая бистабильность в CdS. 8ЭТФ, 1990, T.98, J£3(9), с.1035-1044.

U.Dneprovakil V.S., Furtichev A.I., Klimov V.I., Nazvanova E.Y., Okorokov D.K., Vandiahev U.V. Konlinear optical properties of CdS and optical blstability. Phya. Stat. Sol. (b), 1988, V.150, pp.839-844.

15.Днепровский B.C., Климов В.И., Ли Шень, Окороков Д.К. Влияние нестационарного разогрева на характер

.'нелинейного пропускания CdS. ФГТ, 1991, т.33, йЭ, с.2663-2668.

16.Вандышев D.B., Днепровский B.C., Климов В.И,, Шзнь Ли, Названова Е.В., Окороков Д.К., Пандир С.А., Талансккй О.Н., Фуртичев А.И. Нелинейно-оптические свойства и бистабильность в CdS. Изв. АН БССР, сер. фюз.-ыат. наук, JK, с.5-10. '

17.Днепровский B.C., Климов В.И., Названова Е.В., Пандор С. А., Тале некий О.Н. Электронный и тепловой мехакиаш нэлшмйности в смешаннх полупроводниках CdSjSe^j. Препринт

JH2/I989, М.: ¡ЛГУ. физический ф-т, 5с.

18.Днепровский B.C., Климов В.И., Незванова Е.В. Нелинейное пропусканий кристаллов CdSJSe1_x. ФТТ, 1990, Т.32, m, C.I94I-I946.

19.Днепровский B.C., Климов В.И., Новиков М.Г. Стимулированное излучение и переход Мотта в прямозониом полупроводнике. Письма в ЖЭТФ, 1990, т.51, №4, с.219-222.

20.Днепровский B.C., Климов В.И., Новиков М.Г. Динамика и механгзмы рекомбинации электронно-дырочной плазмы и экситонов высокой плотности в CdS и CdSe. ЖЭТФ, 1991, Т.99, ЖЗ, с.843-859.

21.Dneprovskli Y.S., Kllmov V.I., Movlkov M.G. Spontaneous and stimulated collapse of high density electron-hole system In CdSe. Sol. St. Comm., 1990, v.74, no.7, pp.555-557.

22.DneprovsKll V.S.. Kllmov V.I.,. Movlkov M.G. Kinetics and relaxation of nonequlllbrlum electron-hole system In direct-gap semiconductors. Proc. of 7-th Int. Syrcp. on Ultrafast processes In spectroscopy (Bayreuth, Germany, 1991), Eds. A.Laubereau, A. Sellmelr. Int. Phya. ConX.. 1992, Ser. no.126, Sec.V, pp.353-356.

23.Днепровский B^C., Климов В.И., Новиков М.Г. Динамика рекомбинации электронно-дырочной плазмы в CdS. ФТТ, 1988, Т.30, МО, с.2938-2947.

24.Днепровский B.C., Климов В.И., Новиков И.Г. Влияние внутризонной термализации на время излучвтельной рекомбинаций электронно-дырочной плазмы в CdS. Доклады АН СССР, сор. физ.. 1987, T.29G, JM, с.850-855.

25.Днепровский B.C., Климов В.И., Новиков М.Г. Перестройка спектров излучения электронно-дарочной плазмы CdSe при сильном замедлении внутризонной релаксации. Письма В ЖЭТФ. 1990, т.52, «О. C.II30-II34.

26.Днепровский B.C., Климов В.И., Мартыненко Е.Д., Стадник В.А. Меха1тзма излучательной рекомбинации экситонов высокой плотности в кристаллах CdS. СТТ, 1983, т.25, ЛИ, с.3243-3249.

27.Днепровский B.C.. Климов В.И., Мартыненко Е.Д.

Спектрально- временные свойства ьяеитонов высокой плотности в полупроводниках CdS и CdSe. Доклады АН СССР, cap. физ., 1980, т.253, .45, c.II09-III2.

28.Днепровский B.C., Климов В.И., Мартыненко Е.Д. Спектрально-временные свойства экситонной люминесценции сильновозбуздетшх кристаллов CdS. ФГТ, 1981, т.23, JK3, с.819-826.

29.Dneprovskll V.S., JQlxnov V.I., Okorokov D.K., Var.dyahev Ju.V. Strong optical nonlinearltles In semiconductor monocrystals and mlcrocrystala. Optical Computing and Processing, 1991, v.2, no.1, pp.47-56.

30.Вандыиев Ю.В., Днепровский B.C., Климов В.И., Ковалюк З.Д., Новиков M.F., Окороков Д.К., Фуртичев А.И. Экситон- акситонное взаимодействие и резонансные нелинейности в GaSe. ФГТ, 1989, т.31, №6, с.131-138.

31.Днепровск1:Л B.C., Климов В.И., Ковалюк З.Д., Лесив А.Р., Новшсов М.Г. Исследование релаксационных характеристик излучения кристаллов GaSe при интенсивном пикосекундном возбуждении. ФТТ, 1986, т.28, Jill, с.3559-3561.

32.DneprovsK.il V.S., Purtlchev A.I., Kllroov V.I., Nasvanova E.V., Okorokov D.K., Vandyshev Yu.V. Resonant nonlinearltles and optical Mstabilby In semiconductors. In book: Laser optics of condensed matter. New York: Plenum Press, 1988, pp.457-465. '