Синглет-триплетные ян-теллеровские центры и неупругое рассеяние нейтронов в купратах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

К 6 од

На правах рукописи

Овчинников Александр Сергеевич

Синглет-триплетные ян-теллеровские центры и неупругое рассеяние нейтронов в купратах.

01.04.07 — Физика твердого тела

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Екатеринбург— 1997

Работа выполнена в Уральском государственном университете на кафедре теоретической физики

Научный руководитель — доктор физико-математических наук,

профессор A.C. Москвин.

Официальные оппоненты — доктор физико-математических наук,

ведущий научный сотрудник А.Я. Фишман;

кандидат физико-математических наук, доцент, С.Ю. Шашкин.

Ведущее учреждение — Уральский государственный технический

университет (УГТУ-УПИ).

Защита состоится «_» _ 1997г. в

часов на заседании диссертационного совета К 063.78.04 по присуждению ученой степени кандидата физико-математических наук в Уральском государственном университете (620083, г. Екатеринбург, К-83, пр. Ленина 51, комн.248).

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Уральского государственного университета.

Автореферат разослан «_» _ 1997г.

Ученый секретарь

диссертационного совета,

доктор физико-математических наук

Введение.

Актуальность темы. В последние 10 лет экспериментальное и теоретическое исследование высокотемпературной сверхпроводимости остается центральной темой физики твердого тела. Нетрадиционность многих свойств типичных металло-оксидных керамик как в нормальной, так и в сверхпроводящей фазе привела к созданию различных сценариев ВТСП. Несмотря иа то, что этой проблеме посвящено огромное количество работ, до сих пор не существует единой точки зрения как на явление ВТСП, так и на механизмы формирования различных физических свойств.

За последние 2-3 года был достигнут огромный прогресс в синтезе достаточно большого количества высококачественных сверхпроводящих монокристаллов, что стимулировало появление целого ряда экспериментальных работ, прежде всего по неупругому рассеянию нейтронов, результаты которых до сих пор не нашли удовлетворительного теоретического объяснения. Данные этих исследований часто преподносятся как проявление различных эффектов, поэтому остро встает вопрос об объяснении этих явлений в рамках единой физической концепции. Особая роль нейтронных экспериментов и их интерпретации подчеркивается тем обстоятельством, что именно неупругое рассеяние нейтронов с момента открытия ВТСП считается ключевым в выяснении природы ВТСП.

Цель работы. Исследование особенностей неупругого рассеяния нейтронов в рамках модели синглет-триплетных ян-теллеровских центров, включая следующие задачи:

1. Изучение синглет-триплетного магнетизма купратов;

2. Теоретическая разработка модели индуцированных спиновых флуктуаций;

3. Расчет сечения рассеяния нейтронов в модели полярных центров;

4. Разработка полуэмпирической теории магнитного неупругого рассеяния нейтронов в купратах;

5. Интерпретация экспериментальных данных исследования спектров неупругого рассеяния нейтронов в системах Ьа2.х5гхСи04 и УВа2Си3Об1х.

Научная новизна. В приближении самосогласованного поля исследован гамильтониан синглет-триплетного магнетика. Показана возможность

основного антиферромагнитного состояния со смешанной му льтиплет н остью. Рассчитаны спектры элементарных возбуждений в приближении хаотических фаз.

Дан вывод дважды дифференциального сечения рассеяния нейтронов системой ян-теллеровских полярных центров. Показано, что в магнитном - нейтронном рассеянии будут проявляться сложные корреляции спиновых, зарядовых и структурных возбуждений.

Предложена новая модель индуцированных спиновых флуктуаций, объясняющая проявление в магнитном неупругом рассеянии нейтронов низкочастотных зарядовых флуктуации.

В рамках модели индуцированных спиновых флуюуаций и концепции разделения фаз дана модельная интерпретация спектров магнитного неупругого рассеяния нейтронов для составов Ьа2.х5гхСи04 и УТЗагСизОб+х, позволяющая получить ряд важных характеристик системы (длины корреляции, времена жизни, характерные частоты возбуждений).

Впервые в модели псевдоспин-фононных резонансов дано качественное и количественное объяснение рада типичных фононных аномалий, обнаруживаемых в неупругом рассеянии нейтронов и проявляющихся в виде аномального уширения, смещения мод и даже их исчезновения в несимметричных точках Бриллюена.

Практическая значимость работы.

1. Результаты работы подтверждают широкие возможности модели полярных центров в объяснении конкретных физических свойств медь-кислородных ВТСП и существенно расширяют наши представления о механизмах формирования ВТСП.

2. Полуэмпирическая модель магнитного неупругого рассеяния нейтронов в купратах может быть использована в дальнейших экспериментальных и теоретических исследованиях.

3. Результаты обработки экспериментальных нейтронных данных в Ьа2.х5гхСи04 и УВа2Сиз06+х могут быть использованы для описания и предсказания их магнитных и магниторезонансных свойств.

На защиту выносятся.

1. Результаты исследования синглет-триплетного магнетизма.

2. Расчет дважды дифференциального сечения рассеяния нейтронов системой синглет-триплетных ян-теллеровских полярных центров.

3. Модель индуцированных спиновых флуктуации и объяснение с ее помощью особенностей магнитного рассеяния нейтронов в ряде медь-кислородных ВТСП.

4. Величины различных параметров (длины корреляции, времена жизни, характерные частоты возбуждений), полученные с помощью модельной обработки спектров неупругого рассеяния нейтронов, а также их концентрационные и температурные зависимости.

5. Модель псевдоспин-фононных резонансов, учитывающая ян-теллеровскую природу основного состояния полярных центров и позволяющая объяснить ряд аномалий фононного неупругого рассеяния нейтронов.

Апробация работы. Основные положения диссертации и ее результаты обсуждены на ряде российских и международных конференций, в том числе

1. Международной конференции по магнетизму, 22-28 августа 1994 г., г. Варшава, Польша;

2. XXVII Амперовском Конгрессе по магнитному резонансу и связанных с ним явлениям, 22-27 августа 1994 г., г. Казань;

3. XXVI Всероссийской зимней школе физиков-теоретиков "Коуровка", 2-7 февраля 1996 г., г. Ижевск;

4. XV Всероссийской конференции по магнетизму, 18-21 июня, 1996 г., г. Москва;

5. Международной конференции по высокотемпературной сверхпроводимости M2S-HTSC V, 28 февраля — 4 марта 1997 г., г. Пекин, Китай.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 7 работ, список которых приведен в конце автореферата.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения и библиографического списка из 94 наименований. Она изложена на 154 страницах, включая 52 рисунка и 3 таблицы.

Основное содержание диссертации.

Во введении обосновывается актуальность темы диссертационной работы, кратко раскрывается содержание рассматриваемых в ней задач, формулируется цель работы, а также научная новизна и практическая ценность результатов исследования.

В первой главе приведены основные сведения о кристаллической структуре и физических свойствах медь-кислородных ВТСП, а также ряд популярных теоретических подходов.

Во второй главе рассматриваются основные представления модели полярных центров, предложенных в работах [1, 2, 3].

В первой части главы обсуждаются особенности электронной структуры кластера Q1O4 в составе СиСЬ плоскостей, являющегося основным элементом кристаллической и электронной структуры медь-кислородных ВТСП. В исходных ("родительских") диэлектрических фазах медь-кислородных ВТСП типа La2.xSrxCu04, Nd2.xCexCu04 и УВа2СизОб,х кластер Си04 имеет условно ионный характер СиО/~, что при учете только Cu3d и 02р валентных состояний соответствует одной "дырке" в остове из полностью заполненных Cu3d и 02р - орбиталей. Локализация этой дырки в одном из СиЗё-состояний соответствует ионному составу кластера (Си2+ + АО2') или d9-ucHTpy. Модельный МО-ЛКАО расчет энергетического спектра исходного кластера Си046" приводит к основному состоянию, соответствующим big-дырке, имеющей преимущественно медный dx2.y2-xapaKTep. Анализ электронной структуры и энергетического спектра "родительских" фаз не обнаруживает каких-либо особенностей, за исключением антиферромагнетизма, связанного с сильным антиферромагнитным обменным взаимодействием big-дырок. Однако существование экситонно-зонной формы фундаментальной полосы поглощения свидетельствует о наличии сильных корреляционных эффектов в е^л)-состояниях, фактически о существовании двух типов сц(я)-состояний — сильно коррелированного (локализованного) и слабокоррелированного (делокализованного или зонного). В полной мере специфика еи-состояний будет проявляться в электронной структуре дырочного полярного центра Си045", в частности, в появлении псевдовырождения в основном состоянии и сильных электронных и электронно-колебательных корреляций. Электронные конфигурации типа btg2 и bigeu, термы 'Alg и UEU соответственно, формируют структуру основного состояния дырочного центра Си045". Формально, с

синглетным термом 1А^ можно связать две дырки, локализованные преимущественно на ионе меди, а синглетным и триплстным термами ''3Еи — две дырки, одна из которых локализована на ионе меди, а другая — на ионах кислорода. Проигрыш в одночастичной энергии для термов '''Б,, компенсируется меньшей величиной энергии межэлектронного отталкивания, что в результате приводит к сближению энергии термов 1 А)й (сикглет Жанга-Райса) и 13Еи с образованием мультиплета термов, отличающихся четностью, спиновой мультиплетностью, орбитальным моментом. Исходное электронное вырождение приводит к неустойчивости высокосиммегричной (квадратной) конфигурации СиО/'-центра относительно смещений атомов, понижающих симметрию кластера, с одновременным снятием электронного вырождения (эффект Яна-Теллера (ЯТ)). В результате ЯТ-эффекта .получаются четыре энергетически эквивалентные конфигурации кластера Си045" с отличными от нуля дипольным и квадрупольным моментами, а также скоррелированными с ними электронной и спиновой плотностью. Таким образом, дырочный центр СиО/* характеризуется сложным основным состоянием с наличием квантованных структурных и спиновых степеней свободы. Наличие электронного вырождения и ЯТ-эффекта приводит к тому, что дырочный полярный центр СиО/" может стать эффективным центром конденсации электронных пар с образованием локальных бозонов. В результате Си02-плоскость медного оксида может стать неустойчивой относительно реакции диспропорционирования

Си064- + СгЮ64- = [Си<94]5;г + [О/ОХ (1)

с образованием системы полярных ян-теллеровских СиО/~ (дырочных) и электронных Си047", отличающихся локальным бозоном, или двумя электронами, спаренными в полностью заполненной оболочке. Новую фазу можно рассматривать как систему локальных бозонов, движущихся в решетке дырочных ЯТ-центров. Таким образом, постулируется обобщенная модель квантового решеточного бозе-газа с наличием структурных и спиновых степеней свободы в ЯТ- решетке.

Во второй части тлавы обсуждается влияние зарядовых неоднородностей на электронную структуру СиОг-плоскостей. В большинстве известных однородных систем фаза полярных центров либо энергетически невыгодна, либо реализуется в форме зарядового

упорядочения. Оптимальным способом перевода этих систем в фазу полярных центров (диспропорциокирование) является создание центров неоднородности электрического потенциала в СиОг-плоскостях, например, путем неизовалентного замещения вне этих плоскостей. Действительно, неоднородный потенциал приводит к повышению энергии исходной СпО/"-систсмы й создает условия для ее конкуренции с другими фазами. В итоге, энергетически наиболее выгодной оказывается та фаза, которая обеспечивает оптимальную экранировку неоднородности. В общем случае центр зарядовой неоднородности (CI-центр или гранула) будет являться областью "пиннингования" новой фазы и представлять собой неоднородную "радиально-тангенциальную" структуру, относительный состав и характер которой будут являться результатом конкуренции кинетической энергии Vt (перенос бозонов), потенциальной энергии VBb (отталкивание бозонов) и VdB (неоднородный потенциал), а также учета размерных и граничных эффектов. При этом структура С1-центра включает область сильной локализации вблизи ядра (D-сердцевина), соответствующую эффективному притяжению бозонов. D-сердцевина окружена областью зарядового упорядочения, сосуществующей с бозе-конденсатом. В этом слое возможно неоднородное смешанное (bose-superiluid+charge order) упорядочение с отличным от нуля локальными значениями модуля сверхпроводящего параметра порядка |ц/| и фазы

ф Отметим, что, в принципе, возможно существование "бозон-фермионных" С1-центров, в которых часть бозонов находится в состоянии динамического равновесия (рекомбинация-распад) с неспаренными электронами [4, 5].

Взаимодействие CI-центров (межгранулярное взаимодействие) приводит к формированию коллективных мод возбуждений. Следует отметить возможность сильного взаимодействия низкочастотных зарядовых возбуждений с фононами с образованием гибридных мод типа поляригонов. Для CI-центров эффективность такой гибридизации будет наибольшей при Т < Тс вследствие возрастания корреляционной длины зарядовых флуктуаций.

Увеличение числа ядер зарядовой неоднородности приведет при определенной концентрации к перколяции зародышей фазы полярных центров с возможным установлением дальнего сверхпроводящего порядка. В целом, новая фаза при этом может сосуществовать со

старой, обеспечивая режим разделения фаз. Достижение предела протекания для новой фазы совпадает с разрушением перколяции для старой фазы и сопровождается исчезновением дальнего антиферромагнитного порядка.

Представление о режиме разделения фаз со статическим и (или) динамическим сосуществованием различных фаз, в частности, исходной антиферромагнитной фазы и фазы полярных центров, являются одними из важнейших в физике медь-кислородных ВТСП. При этом кроме традиционного классического режима разделения фаз возможен квантовый режим, соответствующий, например, квантовой суперпозиции типа

у/ = с, ц/{Си01- + Си01~) + с2 И{См01~т + [СиО]7/г). (2)

В режиме разделения фаз физические свойства системы определяются не только свойствами парциальных фаз, но и относительной концентрацией, а иногда и пространственной конфигурацией фаз. Особое значение в этом режиме приобретают перколяционные эффекты.

В третьей главе в первой части рассматривается модель квантового решеточного бозе-газа применительно к высокотемпературной сверхпроводимости. Кратко изложены основные результаты этой модели, приводящей к появлению следующих фаз в различных интервалах концентрации бозонов п и температуры Т : сверхтекучего конденсата, фазы зарядового упорядочения, смешанной фазы, в которой сосуществуют конденсат и зарядовое упорядочение, и неупорядоченной фазы типа бозе-металла. Во второй части кратко обсуждаются спектры элементарных возбуждений над основным состоянием в каждой го фаз, рассматривается аналогия со спиновой анизотропной гейзенберговской моделью.

В третьей части относительно большое внимание уделяется так называемой бозон-фермионной модели сверхпроводимости, ставшей весьма популярной в последние 2-3 года. В отличие от модели квантового решеточного бозе-газа, описывающей стабильные бозоны, в бозон-фермионной модели бозоны подвержены процессу аннигиляции и рекомбинации на пару электронов с противоположными импульсами и спинами. Наиболее активно развиваемый вариант такой модели содержит предположение о существовании вблизи уровня Ферми широкой зоны мобильных легких носителей тока (фермионов)

аномально узкой зоны с высокой плотностью состояний, заполненной почти локализованными на узлах решетки тяжелыми носителями заряда (бозонами). Такая система характеризуется пиннингом уровня Ферми, если в процессе допирования уровень Ферми легких электронов в широкой зоне достигает узкой зоны с высокой плотностью состояний, и преимущественным заполнением узкой зоны.

Модель квантового решеточного бозе-газа представляет частный случай сшуации подобного рода, когда узкая зона лежит глубже нижнего края широкой зоны, что делает энергетически невыгодным бозон-фермионный распад.

Бозон-фермионная гибридизация описывается гамильтонианом

н = +(ЛЙ -2(3)

1(7 i' 7 ,<т i й7

где /-интеграл электронного переноса, ¿-число ближайших соседей, Дв-атомный уровень бозона, у-сила взаимодействия бозон-пара фермионов. Закон сохранения заряда обеспечивается введением общего химического потенциала для двух типов носителей, фиксирующим их общее число

^-Х^+г^/А,. (4)

га г

Следствием бозон-фермионного обмена является появление дисперсии в спектре бозонных возбуждений, а для трехмерного случая и одновременное существование сверхтекучего параметра порядка (бозе-эйнштеиновского конденсата) и сверхпроводящего параметра порядка (купсровскнх. пар). В диссертации показано, что бозон-фермионный обмен приводит к антиферромагнитным корреляциям между электронами с противоположными импульсами и проекциями спинов на поверхности Ферми. Численный расчет динамической спиновой восприимчивости на основе самосогласованных уравнений для бозонной и фермионной функций Грина и их собственно-энергетических частей для одномерного случая позволяет дать оценку радиуса таких ангиферромагнитных корреляций, который составляет примерно 8-9 постоянных решетки.

Четвертая глава посвящена исследованию магнитных свойств фазы полярных центров в рамках синглет-триплетной модели.

Недавние эксперименты по замещению атомов Си на атомы Ы в Ьа2Си1.хЬ^04 при котором атомы 1л образуют упорядоченную сверхрешетку, изолируя отдельные Си04-кластеры, позволили

исследовать магнитные возбуждения в состоянии с допированной дыркой. При этом наблюдаются низколежащие магнитные возбуждения с энергией порядка ~ 130 шеУ, что сравнимо с энергетическим расстоянием между синглетом и триплетом Ец и близко к константе эффективного спаривания .1 между Си-моментами в недопированных и слабодопированных купратах. Эти эксперименты ставят под сомнение тезис об изолированности синглета Жанга-Райса и предполагают развитие альтернативной синглет-триплетной модели магнитных свойств, включающей как основной синглет, так и низколежащий магнитный триплет.

В первой части формулируется и исследуется в приближении самосогласованного поля гамильтониан синглет-триплетного магнетика, описывающий обменное взаимодействие спинов меди и кислорода, расположенных в <-м и /-м кластерах СиО,( плюс синглет-триплетное расщепление в каждом из кластеров. Вводя полный спин /го кластера ^ = .У|; + .У21, где , .?2| — спины, локализованные на меди и кислороде, соответственно, и вектор магнитной поляризации У = Л']; — Л'21, ответственный за смешивание синглет-триплегных термов, можно представить исходный синглет-триплетный гамильтониан, обладающий группой симметрии БО(4), в виде

= ЙС'^+Т 2>7 ' (5)

Получены самосогласованные уравнения на параметры порядка и У2 в рамках двухподрешеточной модели среднего поля с приближении ближайших соседей, найдены условия реализации различных нетривиальных фаз, в зависимости от величин обменных взаимодействий и синглет-триплетного расщепления А,

получены уравнения для определения температуры исчезновения магнитного порядка (намагниченности Л' и параметра магнитной поляризации V). Решение самосогласованных уравнений приводит к типичной ситуации ненулевого значения для одного из параметров порядка при конечной температуре и его отсутствию при Т=0, а также к существованию магнитного порядка лишь при достаточно большом обмене по сравнению с синглет-триплетным расщеплением Д.

Во второй части методом тябликовских функций Грина определяются спектры элементарных возбуждений в синглет-триплетном магнетике. Показано, что они представляют собой

11

гибридизацию волн спиновой плотности ("магнитных экситонов"), меняющих спиновую мультиплетность на центре, и обычных спиновых волн, связанных с изменением проекции спинового момента.

Пятая глава посвящена исследованию особенностей магнитного неупругого рассеяния нейтронов для системы синглет-триплетных ян-теллеровских полярных центров.

В первой части обсуждаются особенности спиновой динамики в сверхпроводящих купратах, приводится краткий обзор существующих микроскопических теорий.

В второй части дан микроскопический вывод выражения для дважды дифференциального сечения рассеяния нейтронов, когда в качестве рассеивателя выступает синглет-триплетный ян-теллеровский центр. Знание электронной структуры Си04-кластера позволяет непосредственным образом показать, что в нейтронном рассеянии будет проявляться сильная корреляция спиновых, зарядовых и структурных возбуждений. Выражение для сечения рассеяния, определяемое сложным корреляторм спиновых £> и V, зарядовых N и структурных ст степеней свободы, показывает возможность детектирования в магнитном рассеяшш немагнитных возбуждений (псевдоспиновых волн, зарядовых возбуждений). Причиной возможного детектирования немагнитных возбуждений является операторная структура магнитного форм-фактора, как следствие вибронного характера основного состояния, и двухкомпонентная спиновая структура полярных центров.

Во третьей части исследуется влияние зарядовых флуктуаций, вызванных движением бозона в фазе полярных центров, на флуктуации спиновой плотности за счет модуляции синглет-триплетного расщепления в СиОл-центре (эффект индуцированных спиновых флуктуации). Локальные бозоны представляют собой синглетную электронную пару. Их возможное влияние на спиновую подсистему определяется, в принципе, только через зависимость параметров спин-гамильтониана Н5р типа Да, Я, Я, /4> от Ыв — числа бозонов на узлах ян-теллеровской решетки. Параметры синглет-триплетного расщепления для определенного полярного центра могут быть представлены в виде

А „(ж) = Д°„ А (тп)(Ыя) +Х А(т«)^я =Д„ + £> (тп)Мп , (6)

где gMh = Ñ„ -(Ñ„) — флуктуация заряда на и-м узле. Здесь первый член соответствует "затравочному" синглет-триплетному расщеплению, а последние два слагаемых описывают поправки Д (тп) к A°st за счет присутствия бозона на п-м центре. Сумма по п включает как локальный вклад (п = /и), определяемый внутрицентровыми электростатическими взаимодействиями, так и нелокальный вклад (и ^ т), определяемый кристаллическим полем, создаваемым окружающими центрами. Индуцированные спиновые флуктуации в приближении слабых флуктуаций можно связать с зарядовыми посредством интегрального соотношения

{sj//)S\(-q)}^ = lG(Q)F(q,Q)(¿¡M(Q)m-Q)}/Q> <7>

В котором F(<j,Q) ос (,s; (q - 0)S2 (Q - q))n — продольный

статический спиновый коррелятор при усредненном зарядовом распределении, g(q) — структурный фактор кристаллического поля. Антиферромагнитная синглет-триплетная спиновая подсистема полярных центров представляет фильтр, определяющий возможности детектирования зарядовых возбуждений, параметры которого будут определяться характером спинового упорядочения. Если q -зависимость индуцированных спиновых флуктуаций определяется как собственно спиновой, так и зарядовой подсистемами, то спектральная и температурная зависимости в области "прозрачности спиновой подсистемы" (tico « Ast, кТ « A ví) определяется только зарядовой подсистемой.

В гауссовом приближении для корреляторов q -зависимость вклада индуцированных спиновых флуктуаций в магнитное рассеяние определяется суперпозицией слагаемых типа

4 = ехр(-«й2-bol) *

r,d 3 (8)

(2 + 2 У 1 k+d + Т, 3 Q2

т-/- N —2 2 а + Ь

2 + ~2 {а+Ь)

где а- параметр, описывающий корреляционную длину чисто

спиновых флуктуаций, q0 - вектор магнитной структуры центра

зарядовой неоднородности, Ь - параметр, описывающий

корреляционную длину зарядовых флукгуаций, О0- вектор зарядовой структуры, определяемый средним расстоянием между центрами зарядовой неоднородности, 0, = д - </0, ^ = вырожденная гипергеомегрическая функция, Г(х) - гамма-функция.

Важнейшим следствием эффекта индуцированных спиновых флукгуаций является принципиальная возможность использования магнитных и магниторезонансных методов для исследования зарядовых флукгуаций.

В четвертой части главы в рамках модели индуцированных спиновых флуктуации и разделения фаз формулируется полуэмпирическая модель магнитного неупругого рассеяния нейтронов в купратах и проводится соответствующая обработка экспериментальных спектров неупругого рассеяния нейтронов для систем УВа:СиэОб+х и Ьа2-х8гхСи04.

В первом разделе рассмотрен состав УВа2Сиз06+х. В качестве .основы для количественного моделирования спектральных зависимостей <у) был взят наиболее полный из имеющихся набор экспериментальных данных по системе УВа2Сиз06+х [7, 8], включающий как сверхпроводящие, так и несверхпроводящие составы. При этом было взято минимальное число лоренцевых осцилляторов: один "спиновый" осциллятор для описания в неупругом рассеянии областей исходной диэлектрической фазы, один зарядовый "би-осциллятор" для описания вклада зарядового оптического дублета в индуцированные спиновые флуктуации, а также один фононный осциллятор с фиксированной частотой й<у « 41 шеУ, соответствующий раман-активному А.в-фонону.

В итоге, спектральные зависимости Б(с{АР,(о) моделировались с помощью выражения:

«7? .-Л ., У*0*

■Ч= +у>г +у>а (9)

1 ( 1*ГЛ<» 1.рГ.рса

2 V - К* +5)2)2 "ОТ +У>1Л

где фигурирует несколько параметров: <уч,(Са)>Г*Х<л)>Ар(ей)— частота, полуширина линии и относительная интенсивность спинового (зарядового) осциллятора;

0J>;P(ch)> ^spich) i f.spich)— частота, полуширина линии и относительная интенсивность спинового (зарядового) осциллятора;

«41 meV, Vph, Iph — частота, полуширина линии и относительная

интенсивность фононного осциллятора;

Экспериментальные данные обрабатывались на основе выражения (9) с помощью нелинейного МНК. Результаты обработки позволяют определить ряд важных характеристик системы: концентрационную и температурную зависимости средней площади областей исходной диэлектрической фазы (l2). частот спинового (osp и зарядового (och

осцилляторов, соответствующих полуширин и интенсивностей. Эти зависимости четко отражают энергетический баланс между исходной диэлектрической фазой и новой фазой полярных центров, меняющийся с изменением концентрации х. При малых х понижение температуры приводит к резкому возрастанию размера областей исходной фазы, что согласуется с представлением о большей стабильности исходной фазы. Данные обработки хорошо укладываются в представления о перколяционном характере сверхпроводимости. Квазиоптические резонансы в УВа:СизОб1^ связаны с зарядовыми возбуждениями в изолированных С1-центрах. Рост расщепления зарядового дублета ниже Тс обусловлен резким возрастанием корреляционной длины и связи между соседними С1-цснтрами. Показано, что эффект открытия щели в спектрах неупругого рассеяния нейтронов связан прежде всего с резким уменьшением полуширины линии спинового (Г5/)) и зарядового (Г^)

осцилляторов при Т < 100-150 К и Т < Те. соответственно. Характер температурной зависимости относительной интенсивности ICh(T) вклада индуцированных спиновых флуктуации для состава х=0.92 хорошо согласуется с ожидаемым температурным поведением квадрата параметра порядка в фазе зарядового упорядочения. Зависимость Ich(7) отражает эффект уменьшения величины зарядового параметра порядка в области установления сверхпроводящего порядка. Температурные зависимости параметров фононного осциллятора г л и

/ (Т) указывают на гигантский поляритонный эффект, за счет «

образования с приближением к Тс гибридного колебания зарядовой (бозонной) плотности в CI-центрах и Ag-смещений решетки. В этом случае магнитное рассеяние нейтронов детектирует за счет эффекта

поляритона, существенную практически только ниже Тс. При Т > Тс рассматриваемая мода выступает как чисто фононная Ag-мода.

Во втором разделе рассмотрено соединение La2-xSrxCu04. Для системы La?.xSrxCu04 обработка показывает существование низкочастотных зарядовых возбуждений с энергией ~ 12 meV, детектируемых в несоизмеримых пиках вблизи (я,л)-точки благодаря эффекту индущгрованных спиновых флуктуации. Анализ экспериментальных данных в полном спектральном диапазоне вплоть до 300 meV, указывает на существование короткодействующих ангиферромагнитных синглет-триплетных флуктуации. Частота спинового осциллятора использованного для обработки эксперимента близка также и к величине обменной энергии спинов меди в родительском составе J « 128 meV.

Развитая теория индуцированных спиновых флуктуаций позволяет связать наблюдаемый в магнитном неупругом рассеянии нейтронов квартет "несоизмеримых" пиков вблизи (я,-я)-точки с детектированием коллективных зарядовых возбуждений в сверхструктуре из центров зарядовой неоднородности, упорядоченных вдоль одного из направлений х, у реального пространства. Внутреннее спиновое устройство каждого из таких центров соответствует ангиферромагнитному синглет-триплетному упорядочению. Теория количественно объясняет обнаруженный экспериментально закон 8-х, где 8 - отклонение "несоизмеримого" пика от (л,я)-точки, х -концентрация допированных дырок, как следствие создания новых центров зарядовой неоднородности при допировании дырок и

изменения при этом вектора зарядовой сверхструктуры Q0.

В шестой главе рассматривается ряд экспериментальных проявлений ян-теллеровской природы СиСХгцектров в медных оксидах. Основное внимание уделяется статическим структурным, а также динамическим фононным эффектам, с интерпретацией рада экспериментов по неупругому рассеянию нейтронов.

В первой части развивается псевдоспиновый формализм для описания различных ЯТ-мод. Предложена форма псевдоспинового гамильтониана, описывающего появление порядка в системе дипольных и квадруполных псевдоспинов. Анализ экспериментальных данных указывает на то, что в системе псевдоспинов отсутствует дальний порядок, но сильно развиты флуктуации упорядочивающейся

дальний порядок, но сильно развиты флуктуации упорядочивающейся (релаксационной) моды. Кратко обсуждаются возможности экспериментального наблюдения областей с динамическими локальными структурными искажениями как результата проявления псевдоспин-фононных резонансов.

Во второй части приводятся краткие сведения из теории когерентного фононного рассеяния, здесь же приведены используемые в дальнейших численных расчетах сведения, касающиеся проявления релаксационной моды в спектрах неупругого рассеяния нейтронов.

Третья часть посвящена экспериментальным проявлениям псевдоспиновых эффектов в медных оксидах.

В первом разделе на основе развиваемой псевдоспиновой модели приводится качественное объяснение изменения тетра-орто-перехода в La2_xSrxCu0.i от перехода типа "мягкая мода" к переходу типа "порядок-беспорядок". В фазе полярных ЯТ-центров происходит квантование локальных конфигураций Си04-кластсра и переход НТТ LTO приобретает черты перехода типа порядок-беспорядок. Тетрагональная НТТ-фаза при этом соответствует классической параэлектрической фазе. Переход LTO LTT соответствует области резкого возрастания корреляционной длины и времени релаксации для упорядочивающейся LTT-фазы. система переходит в неравновесный режим образования флуктуационных доменов LTT-фазы внутри доменных границ LTO-фазы.

Во втором разделе приводятся доказательства существования релаксационных псевдоспиновых мод в La^Si^CuOi и УЕкъСидО,,.* Объясняется эксперимент по угловой зависимости спектров неупругого рассеяния нейтронов в системе La, gsSr,, 15С11О4, обнаруживающий появление дополнительных "квазиупругих" пиков в точках, эквивалентах (7г,л)-точке зоны Бриллюена. На основании численного расчета делается вывод о связи этих пиков с релаксационной модой упорядочивающихся структурных псевдоспинов. Приводится количественное и качественное объяснение экспериментов по аномальном}' уширению А8-фононной моды 41 meV, связанной с вертикальными смещениями плоскостных ионов кислорода в точке (0.25, 0, 0), что можно трактовать как факт, указывающий на взаимодействие фонона с релаксационной модой, соответствующей "ферро"-упорядочению b]g псевдоспинов с комбинированным "ферро-антиферро"-упорядочением дипольных е„. Приводится численное

обоснование наблюдаемых экспериментальных фактов, основанное на предположении о проявлении в спектрах неупругого рассеяния нейтронов конденсирующейся псевдоспиновой моды, резонирующей с Ag-фононом. Указано, что гигантский псевдоспин-фононный резонанс наблюдается для "stretching" мод Д: и Д4, связанных с B)g -смещениями в СиСХгКластерах для двух ближайших Си02-плоскостей (в фазе и противофазе, соответственно). Псевдоспин-фононное взаимодействие настолько велико, что приводит практически к полному "уничтожению" этих мод в области вблизи Q0 =(0.25,0,0).

В заключении сформулированы основные результаты, полученные в диссертации:

1. Показано, что магнитные и магниторезонансные свойства купратов должны описываться синглет-триплетной моделью. Сформулирован и в приближении самосогласованного поля исследован гамильтониан синглет-триплетного магнетика. Показана возможность реализации основного состояния со смешанной мультиплетноегью, представляющую квантовую смесь синглетного ¡00) и триплетного |ю) термов. Рассчитаны спектры возбуждений синглет-триплетного магнетика, представляющие гибридизацию волн спиновой плотности и спиновых волн (магнитные экситоны).

2. В рамках бозон-фермионной модели показано, что обмен "бозон-пара фермионов" приводит к появлению антиферромагнитных корреляций в электронной подсистеме. Численно оценивается радиус таких корреляций.

3. Получено выражение для дважды дифференциального сечения рассеяния нейтронов, когда в качестве рассеивателя выступает система полярных синглет-триплетных ян-теллеровских центров. Показано, что операторная форма магнитного форм-фактора, возникающая как следствие нетривиального основного состояния кластера Си04, дает возможность детектирования в магнитном рассеянии немагнитных зарядовых и псевдоспиновых структурных возбуждений.

4. Сформулирована и разработана модель индуцированных спиновых флуктуаций. Показано, что именно эффект индуцированных спиновых флуктуаций объясняет проявление зарядовых возбуждений в магнитном рассеянии.

i. Разработана и апробирована полуэмпирическая модель магнитного неупругого рассеяния нейтронов в купратах. В нейтронном рассеянии удается разделить вклады исходной диэлектрической антиферромагнитной фазы и новой фазы ян-теллеровских полярных центров, детектируемой в рассеянии благодаря эффекту индуцированных спиновых флуктуаций и прямому эффекту синглет-триплетных флуктуаций. Получены важные характеристики фаз: длины корреляции, характерные оптические частоты возбуждений, времена релаксации.

>. Предсказано появление в медь-кислородном слое структурных нестабильностей, связанных с локальным упорядочением дипольных и квадрупольных псевдоспинов. В модели псевдоспин-фононных резонансов объяснены наблюдаемые аномалии фононного рассеяния нейтронов в La2-xSrxCu04 и УВа2СизОб,х.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

I. Сухорукое Ю. П., Москвин А. С., Лошкарева Н. Н., Овчинников А. С., Самохвалов А. А., Наумов С. В. Аномалии оптического поглощения в области магнитных фазовых переходов в оксидах меди.//Письма в ЖЭТФ. — 1996. — т.63, вып. 4, с. 251-255.

I. A.S. Moskvin, A.S. Ovchinnikov, O.S. Kovalev. Charge fluctuations and Magnetic Inelastic Neutron Scattering in Copper-Oxide high-Tc superconductors.//M2S-HTSC-V, Beijing, China. Feb. 28 — Mar. 4 1997, Abstract Book, p. 186.

3. A.S. Moskvin. A.S. Ovchinnikov. Yu.D. Panov, M.A. Sidorov. Polar Jahn-Teller Centers and Isotope Effect in Copper-Oxide high-Tc superconductors.//M2S-HTSC-V, Beijing. China, Feb. 28 — Mar. 4 1997, Abstract Book, p. 275.

4. Сухорукое Ю. П., Москвин А. С., Лошкарева Н. Н„ Овчинников А. С., Самохвалов А. А., Наумов С. В. Особенности оптического поглощения СиО вблизи магнитных фазовых переходов.//В сб. "Новые магнитные материалы микроэлектроники". Тезисы докладов XV Всероссийской школы-семинара по магнетизму. 18-21 июня 1996 г., г. Москва, — с. 321.

5. Moskvin, A.S. Ovchinnikov, Yu.D. Panov, M.A. Sidorov. Jahn-Teller paramagnetic centers in copper oxides.//Extended Abstract of XXVII Congress AMPERE. Kazan 1994, vol. 1, c. 310-311.

6. Moskvin, A S. Ovchinnikov, Yu.D. Panov, M.A. Sidorov. Paramagneti centers of new type in copper oxides.//Abstract book of ICM-94 Warsaw. Poland, 1994, c. 287.

Список литературы:

[1] Москвин A.C. Псевдо-ян-теллеровский механизм образовани сильно-коррелированной Бозе-системы в атомных кластерах.//Письма ЖЭТФ — 1993. — т. 58, с. 342-348.

[2] Москвин А. С.. Лошкарева Н. Н., Сухоруков Ю. П. и др Особенности электронной структуры оксида меди СиО. Зародыши фаз) полярных конфигураций и оптическое поглощение в среднем ИК диапазоне.//ЖЭТФ — 1994. — т. 105, с. 967.

[3] Москвин А. С. Природа необычного фнзического поведения медны оксидов. — Екатеринбург:УрГУ, 1995. 180 стр. Препринт.

[4] Bar-Yam Y. Two-component superconductivity I. Introduction an phenomenology.//Phys. Rev. В — 1991. — vol. 43, p. 359-377.

[5] Bar-Yam Y. Two-component superconductivity II. Copper oxide higl Tc superconductors.//Phys. Rev. В — 1991. — vol. 43, p. 2601-2614.

[6] Ranninger J., Robin J. M. The boson-fermion model of high-1 superconductivity. Doping dependence.//Physica С — 1995. —vol. 253, j 279-291.

|7] Rossat-Mignod J., Regnault L. P., Bourges P., Vettier C., Burlet P Henry J. Y. Spin fluctuations in the metallic and superconducting states i the liigh-Tc system YBa2Cu306+x ■// Physica В — 1993. — vol. 186-18! p. 1-8.

(8( Regnault L. P., Bourges P., Burlet P., Henry J. Y. , Rossat-Mignod J Sidis Y.„ and Vettier C. Spin dynamics in the normal and superconductir states of YBa2Cu306+x .// Physica С — 1994. — vol. 235-240, p.59-62.

Печать офсетная • .

Подписано в печ. 13 ЯУ? Формат 60x84 1/16 ,,

Бумага офсетная. Объем 1;0 . Тир. , 100 Зак№^03

Екатеринбург. К-83, пр. Ленина; 51. Типолаборатория УрГУ.