Спектрально- оптические проявления немгновенности формирования релаксации тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.04 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА I. ОБЩЕ ИНТЕГРОДЙФФЕРЕНЦИАЛЬНЫЕ КВАНТОВО-КИНЕТИЧЕСКИЕ УРАВНЕНИЯ. ПРОЦЕССЫ РЕЛАКСАЦИИ И ИХ СПЕКТРАЛЬНО-ОПТИЧЕСКИЕ ПРОЯВЛЕНИЯ В СЛУЧАЕ СЛАБОГО ИЗЛУЧЕНИЯ.

§1.1. Общие квантово-кинетические уравнения

§ 1.2. Корреляционное приближение в теории релаксации

§ 1.3. Релаксация цри отсутствии излучения

§ 1.4. Релаксация цри слабом взаимодействии с излучением

§ 1.5. Линейная поляризуемость квантовых систем.

Поглощение на крыльях

§ 1.6. Поглощение, индуцированное взаимодействием со средой.

ГЛАВА 2. ЗАВИСИМОСТЬ ПРОЦЕССОВ РЕЛАКСАЦИИ ОТ ИНТЕНСИВНОСТИ ИЗЛУЧЕНИЯ. НЕЛИНЕЙНЫЙ ОТКЛИК КВАНТОВЫХ СИСТЕМ.

§ 2.1. Релаксация двухуровневой квантовой системы в присутствии мощного монохроматического излучения.

§ 2.2. Поглощение мощного излучения в резонансных средах.

§ 2.3. Отклик на слабое излучение релаксирувдей двухуровневой системы в сильном поле

ГЛАВА. 3. ВЕРОЯТНОСТИ И СЕЧЕНИЯ ОПТИКО-СТОЛКНОВИТЕЛЬ

НЫХ ПЕРЕХОДОВ.

§ 3.1. Общая теория оптико-столкновительных переходов

§ 3.2. Однофотонные оптжо-столкновительные переходы

§ 3.3. Двухфотонные оптико-стожновительные переходы

§ 3.4. Одночастичные разрешенные оптико-столкнови-тельные переходы в сильных квазирезонансных полях.

ЗАКЛКИЕНИЕ.

Одним их важнейших физических процессов, оказывающих существенное влияние на взаимодействие квантовых систем с излучением, является их релаксация под действием окружающей среды. Поэтощ исследованию процессов релаксации, а также разнообразных их проявлений в спектрально-оптических явлениях всегда уделялось большое внимание в теории взаимодействия света с веществом. Такие исследования важны как с точки зрения получения информации о самих релаксирующих квантовых системах и механизмах их взаимодействия с окружением, так и с точки зрения выяснения влияния релаксационных процессов на спектральные характеристики сред.

Для современного этапа исследований процессов релаксации характерно широкое использование методов лазерной спектроскопии высокого временного и спектрального разрешения, позволяющих изучать недоступные ранее детали протекания релаксации. Объем и надежность информации, извлекаемой из таких спектрально-оптических экспериментов, определяются в значительной степени правильностью и глубиной понимания особенностей формирования и протекания релаксации квантовых систем в присутствии излучения, наличием теории, корректно учитывающей эти особенности. Такая теория нужна также для адекватного описания интенсивно изучающихся в последнее время резонансных нелинейно-оптических процессов, для выяснения оптимальных условий их протекания.

Наиболее последовательно и корректно учет процессов релаксации в теории взаимодействия излучения с веществом осуществляется в рамках аппарата квантово-кинетических уравнений (1С), т.е. уравнений для матрицы плотности ф некоторой подсистемы (отдельной частицы вещества, резонансной излучению^колебательной моды молекулы, совокупности электронов в твердом теле и т.п.), усредненной по реализациям остальной части вещества (окружающей среды). В этих уравнениях действие излучения на подсистему описывается со всей необходимой детальностью, а влияние на нее окружения - усре-дненно, с помощью релаксационных членов. Использование КУ существенно упрощает расчет отклика вещества на действующее излучение, обеспечивая в то же время высокую точность и общность описания спектрально-оптических явлений.

В настоящее время широкое распространение в теории взаимодействия оптического (особенно - высококогерентного лазерного) излучения с квантовыми системами получили КУ, имеющие в представлении взаимодействия вид [I] л)

Здесь - матрица плотности рассматриваемой квантовой системы (атома, молекулы, спина, примесного центра и т.п.), tiVtj = = -"pyiS(t)exp(i(Oijt) - матрица оператора взаимодействия этой системы с полем излучения §(t) , - символ Кронеккера, dLj и "б- - релаксационные параметры, феноменологически учитывающие шумовое действие на систему окружающей среды (ддэугих частиц вещества, электромагнитного вакуума, некогерентных полей накачки и т.п.). Эти параметры имеют смысл вероятностей (величины cL и i й.5 = X ) и спектральных ширин ( при I Ф \ ) перехо

It tj J дов, обусловленных взаимодействием со средой. Обычно считается, что параметры gL и Й- полностью определяются структурой самой

4 J квантовой системы и спецификой ее взаимодействия с окружением и не зависят от характеристик излучения, представленного в КУ (0.1) оператором У* .

Уравнения (0.1) - простейшая форма КУ. Они, фактически, являются результатом многоуровневого обобщения и перенесения в оптическую область известных уравнений Блоха [2] , описывающих поведение спинов в постоянных и радиочастотных магнитных полях. Во многих случаях применимость КУ (0.1) вполне оправдана и доказана как соответствием сделанных на их основе теоретических предсказании экспериментальным данным, так и путем их вывода (см., например, [2-7] ) из уравнения Шредингера (шеи Лиувилля) для всего вещества. При таких выводах, однако, используются различные допущения, обоснованность которых часто оказывается проблематичной и требует специального анализа. Одним из них является предположение о мгновенности формирования релаксации, т.е. о пренебрежимой малости времени корреляции возмущений, вызывающих релаксацию. Из общих соображений ясно, что предположение 0 оправдано лишь в тех случаях, когда можно считать, что состояние квантовой системы за время существенно не меняется. Б оптике и спектроскопии это означает несущественность изменения на временах Тс той части состояния квантовых систем, которая проявляется в их взаимодействии со светом. Между тем, воздействие излучения (особенно -мощного лазерного излучения) на квантовые системы может приводить к значительным изменениям их движения (перемешиванию состояний, сдвигу уровней из-за динамического эффекта Штарка и т.п.) [i] . Эти изменения могут быть заметными уже на временах tj. . В таких условиях излучение может оказывать непосредственное влияние на формирование релаксации, результатом чего может стать зависимость процесса релаксации от характеристик излучения. Эта зависимость в КУ (0.1) не учтена. Её исследование, несомненно, имеет важное принципиальное и практическое значение.

Существенным недостатком КУ (0.1) является также то, что на их основе не удается описать довольно широкий круг известных в оптике и спектроскопии экспериментальных фактов. Таковыми, в частности, являются:

- нелоренцовость и асимметрия крыльев линий поглощения и испускания [8, 9] ;

- нелоренцовская зависимость интенсивности резонансной флуоресценции от расстройки резонанса для возбуждающего её излучения [Ю - 12] ;

- поглощение (испускание) излучения с частотами, близкими к частоте запрещенного перехода, обусловленное снятием запрета вследствие взашлодействия со средой [13 - 22] ;

- поглощение (испускание) существенно нерезонансного излучения, при котором большие дефекты резонанса компенсируются изменением энергии среды (поглощение или испускание при кооперативных [23] и радиационно-столкновительных [24] переходах;

- наблюдение новых нелинейных эффектов при поглощении [25 -30] и рассеянии [il] мощного излучения, не связанных с обычным эффектом насыщения и обусловленных зависимостью процесса релаксации от интенсивности излучения;

- аномальный, т.е. не описываемый КУ" (0.1), ход затухания свободной поляризации, [31].

Для адекватного описания этих спектрально-оптических явлений вместо Ш (0.1) следует использовать более общие квантово-кинетичес-кие уравнения.

Одной из задач настоящей диссертационной работы является вывод более общих КУ, исследование особенностей протекания релаксации квантовых систем в присутствии когерентного оптического излучения, выяснение критериев справедливости КУ (0.1), а также выявление и анализ спектрально-оптических явлений, связанных с немгновенностью формирования релаксации и ее зависимостью от свойств действующего излучения.

Впервые теоретическое рассмотрение релаксации квантовых систем с учетом действия на них электромагнитного излучения было проведено Елохом [32, 33] . Он обобщил уравнения для матрицы плотности системы ядерных спинов, полученные ранее в [2], на случаи взаимодействия с сильным радиочастотным магнитным полем и обсудил его влияние на процесс релаксации. Аналогичный анализ проводился также в более поздних работах [34-36, 4] по релаксации спиновых систем в присутствии сильных радиочастотных полей, где были устранены некоторые упрощающие предположения Блоха относительно свойств среды и её взаимодействия со спинами. Общим и основным недостатком работ [32-36, 4] было использование предположения Т^—> 0, т.е. марковского приближения теории релаксации. Как показали дальнейшие исследования (см. ниже), корректное описание зависимости релаксации от излучения возможно только вне рамок этого приближения и, следовательно, к результатам работ [32-36, 4] следует относиться критически.

Применительно к релаксации атомарных и молекулярных систем и её проявлению в оптических явлениях вопрос о возможной зависимости процесса релаксации от излучения и об ограниченной применимости КУ (0.1) затрагивался лишь в общих чертах в работах [37-39].

На ограниченную применимость марковского приближения (1^0) к описанию процессов релаксации спиновых систем в присутствии переменных магнитных полей впервые обратили внимание Аргирес и Келли [40] . На основе использования мощного метода проекционных операторов Цванцига [4l] s они получили формально точные КУ, которые, в отличие от КУ работ [32-36, 4] , были интегродиффе-ренциальными (т.е. учитывали конечность времени формирования релаксации), причем ядро этих КУ зависело от характеристик излучей В настоящее время метод проекционных операторов чрезвычайно широко применяется в теории необратимых процессов (см., например, обзор [42] ). ния. Однако, несмотря на общность развитой в [40] теории, в оптической области в течение довольно долгого времени она не применялась.

Многие особенности протекания релаксации в црисутствии оптического излучения достаточно полно и последовательно были изучены в наших работах [43 - 47] . В рамках корреляционного (борновского) приближения [4-7, 37] в них были получены и проанализированы штегродафференциальные КУ, аналогичные КУ работы [40] . Эти КУ сводились к (0.1) при одновременном выполнении условий |VyKc< I» гДе = - расстройки частот излучения и Y': - амплитуды его взаимодействия с квантовой систе-ч мой. Было показано [43 - 48] , что на основе полученных КУ удается описать большинство известных спектрально-оптических явлений, не укладывающихся в рамки КУ (0.1). Кинетические уравнения, выведенные в [ 43 - 47 ] , использовались также для анализа эффективности резонансного вынужденного комбинационного рассеяния (ВКР) при различных механизмах релаксации [49] и для расчета контуров поглощения и дисперсии в плотных средах [50, 51 ] .

В [43-48] анализ спектрально-оптических проявлений релаксации проводился без конкретизации её механизма. Параметры, учитывающие релаксацию в выражениях для поляризуемости квантовых систем в поле излучения, выражались через спектральные компоненты корреляционных функций случайных возмущений, вызывающих релаксацию. Это, с одной стороны, обеспечивало желаемую общность рассмотрения, а с другой - позволяло провести только качественный анализ эффектов, связанных с немгновенностью формирования релаксации и её зависимостью от излучения. Для детального же сравнения теории с экспериментом необходимо знать конкретный вид зависимостей релаксационных параметров от характеристик излучения. Очевидно, что расчет таких зависимостей возможен только применительно к конкретным механизмам возмущений, вызывающих релаксацию.

Наиболее интенсивно и широко спектрально-оптические эффекты, не укладывающиеся в рамки КУ (0.1), исследовались экспериментально в газообразных средах, где основным механизмом релаксации являются столкновения выделенной частицы с частицами окружения. При теоретическом описании таких экспериментов необходимо учитывать немгновенность столкновений и влияние излучения на их динамику и эффективность, т.е. рассматривать акты поглощения, испускания или рассеяния света и акт столкновения как единый оптико-столкнови-тельный (ОС) процесс.

В последнее время изучению ОС процессов уделяется большое внимание. Интерес к ним обусловлен, с одной стороны, новыми экспериментальными возможностями, появившимися в результате совершенствования лазерной техники, и, с другой, - многообещающими перспективами получения обширной информации о характеристиках взаимодействия частиц при столкновении, изучения кинетики газофазных химических реакций, создания лазеров новых типов, а также возможностями целенаправленного воздействия цри помощи излучения на эффективность различных столкновительных процессов, инициирования существенно новых процессов, не идущих при его отсутствии. Изучение столкновений частиц в лазерных полях представляет также значительный общенаучный интерес ввиду новизны и нетривиальности протекающих явлений. Все это привело к появлению в последнее десятилетие большого количества экспериментальных и теоретических работ по исследованию ОС процессов (см. ниже обзор). Некоторые вопросы теории столкновений частиц в присутствии излучения решались и в наших работах, вошедших в настоящую диссертацию.

Наиболее известным и изученным представителем ОС процессов являются столкновения, приводящие к уширению спектральных линий в газах. При таких столкновениях происходит изменение внутреннего состояния только одной из сталкивавшихся частиц, вызываемое поглощением или испусканием фотонов с частотами, близкими к частоте ее разрешенного перехода. Изучение контуров спектральных линий, возникающих при таких одночастичных разрешенных ОС переходах (ОЧР переходах), с давних пор было одним из основных методов получения информации о межатомных и межмолекулярных взаимодействиях. Теоретической основой для этого служили различные варианты теории столкновительного уширения (см., например, обзоры [8, 52 - 55] ), которая к настоящему времени хорошо разработана и позволяет вы-волнять количественные расчеты. В частности, она легко описывает нелоренцовость и асимметрию контуров спектральных линий. Очевидно, что использование богатого арсенала методов, приближений, и, отчасти, результатов современной теории уширения для расчета параметров, описывающих столкновительную релаксацию в КУ, может существенно расширить область применимости этих уравнений для расчета спектрально-оптических явлений в газообразных средах.

Значительное упрощение в теории столкновительной релаксации достигается в случае умеренных давлений, когда справедливо приближение бинарных столкновений [в] . В таких случаях параметры столкновительной релаксации выражаются (см., например, [37] с. II) через фундаментальные величины теории столкновений - элементы S -матрицы отдельного бинарного столкновения. Усреднение по окружающей среде при этом сводится к выполнению статистического усреднения S -матрицы по параметрам, характеризующим одиночное столкновение. Отметим, что использование мощных аналитических методов теории столкновений (в особенности - разработанного недавно асимптотического метода [бб, 57*] ) позволяет в некоторых случаях рассчитать S -матрицу, а следовательно, и релаксационные параметры, без ограничений на величину взаимодействия частиц при столкновении.

Обычно при использовании такого подхода влияние излучения на динамику столкновения не учитывается. Поэтому соответствующие релаксационные параметры полностью определяются характеристиками сталкивающихся частиц (константами Ван-дер-Ваальса, гдулътипольны-ми моментами, поляризуемостями и т.п.) и от излучения не зависят. Спектрально-оптические проявления столкновений в таких случаях описываются дифференциальными КУ типа (0.1)й . Вплоть до недавнего времени эти ЕУ вполне соответствовали практике спектроскопии столкновений, основным методом которой было определение характеристик межатомных взаимодействий на основе измерения полуширин и сдвигов спектральных линий (величин Re6tj и 1ш). При этом исследовалась область малых расстроек здесь имеет смысл длительности столкновения), называемая обычно ударной областью [ 8, 55].

В литературе, однако, неоднократно отмечалось, что гораздо более богатую информацию о межатомных взаимодействиях может дать изучение крыльев спектральных линий. В долазерный период экспериментальных работ такого плана было сравнительно немного (см., например, литературу в недавнем обзоре [55] ). Для одного из крыльев (квазистатического [8, 60]) спектральная зависимость поглощения или испускания излучения была рассчитана уже давно на основе известной статической (статистической) теории уширения (см., например, [8] с. 254). Современные теории уширения [60-62] описывают также и противоположное (антистатическое [бО]) крыло.

Уникальные возможности спектроскопического исследования

35 В настоящей диссертации не обсуждаются эффекты, связанные со столкновительншд перераспределением частиц по скоростям. Подробное изложение этих вопросов можно найти в работах [58 , 59]. столкновении появились после создания мощных узкополосных перестраиваемых лазеров, позволяющих осуществлять эффективное возбуждение на крыльях спектральных линий. При этом, как правило, регистрируется интенсивность интегральной по спектру флуоресценции из возбужденного состояния. В связи с такой методикой эксперимента в последние годы существенно возрос интерес к проблеме столкнови-тельного перераспределения квазирезонансного излучения по спектру при взаимодействии с релаксирущими квантовыми системами. Впервые разрешенный по частотам спектр резонансного рассеяния был получен Карлстеном и Шеке [бз] в смеси St+At, возбуждаемой лазером на красителе. При малых интенсивностях возбуждения наблюдались две компоненты - узкая рэлеевская с частотой возбуждающего излучения и широкая флуоресцентная около частоты резонансного перехода St , ширина и интенсивность которой определялись характеристиками столкновений St-At. При увеличении интенсивности возбуждения в спектре испускания появлялась третья компонента, соответствующая трехфотонному рассеянию. В [ю] (см. также [il] ) подробно исследовалась зависимость интегральной по спектру интенсивности индуцированной столкновениями St-At флуоресценции от частоты возбуждения и была четко продемонстрирована нелоренцовость и асимметрия этой зависимости при возбуждении St на ближних крыльях линии поглощения. Аналогичные исследования были недавно выполнены в смеси Ca + At [l2] . Раймер и Карлстен [б4] (см. также [65 J ) исследовали комбинационную (трехфотонную) и флуоресцентную составляющие рассеяния в смеси T£+At и показали, что в случае возбуждения на крыльях отношение интенсивностей этих компонент является функцией расстройки. Эти экспериментальные результаты не соответствовали предсказаниям работ [бб - 70] , в которых функция спектрального перераспределения рассчитывалась в рамках ударного приближения теории релаксации, т.е. в предположении мгновенности столкновений. В [б8] , в частности, такой расчет был проведен на основе дифференциальных КУ типа (0.1). Впервые адекватное описание перераспределения излучения при возбуждении на крыльях было сделано Апанасевичем и Килиным [48] , использовавшими для этого интегродифференциальные КУ, полученные в [45,4б]. Ими было показано, что интегральная интенсивность индуцированной столкновениями флуоресценции определяется не просто постоянной столкновительной шириной Ъ , как это имеет место в ударной теории [бб - 70], а зависящей от расстройки £ величиной Ъ (&) » совпадающей с Ъ только при |£|tt<C I. В работе [48] , однако, как ив [43 - 47] , столкновения описывались феноменологически -посредством введения в КУ соответствующих интегральных (по времени) релаксационных членов и, следовательно, для определения явного вида зависимости Ъ (fc) требовалось использовать дополнительные соображения. В [бЗ, 64] для объяснения экспериментальных результатов также был введен эмпирический параметр Ъ(£), зависимость которого от £ связывалась с различной способностью столкновения компенсировать разные дефекты энергии. Отметим в этой связи, что в теории уширения спектральных линий величина Ъ(е) была введена формально еще в 1966 г. Якимцом [7l] . Она получается автоматически при расчете контура поглощения на основе ин-тегродифференциальных КУ [43 - 47 ] , причем именно величина Ъ(£) определяет поглощение на крыльях. Для столкновительной релаксации последовательный расчет спектра перераспределения при слабом возбуждении за пределами ударной области был выполнен в [ 72 - 77 ] на основе комбинированного использования интегродиф-ференциальных КУ и современной теории уширения спектральных линий столкновениями.

При увеличении интенсивности возбуждащего излучения спектры его поглощения и рассеяния атомами, возмущаемыми столкновенияш, модифицируются вследствие насыщения резонансного перехода и сдвига комбинирующих уровней из-за динамического эффекта Штарка [ II, 78 ] . Учет этих эффектов становится существенным цри 2. Если при этом 2V41'V (область средних интенсивно-стей излучения), то излучение не оказывает существенного влияния на динамику столкновения, что позволяет в значительной степени упростить теорию. В рамках ударного приближения контур линии поглощения при fc S был рассчитан еще Карплусом и Швин-гером [79] , которые показали, что этот контур, оставаясь ло-ренцовским, уширяется за счет эффекта насыщения. Обобщение теории [79] на поглощение на крыльях цри умеренных интенсивностях излучения [80, 81 ] , фактически, приводит снова к замене в формуле Карплуса-Швингера ударной шщяшы Й на переменную величину Ъ(&) f определяемую унифицированной теорией уширения. Спектры резонансного рассеяния излучения умеренной интенсивности были рассмотрены для ударной области в [ 68 - 70] , а за ее пределами -в [48, 81 - 83] . При 2V> Ъ компоненты рассеяния не перекрываются, что позволяет получать информацию о зависимости #(в) , измеряя соотношения интенсивностей компонент спектра [48, II] .

При больших интенсивностях (при 2V> ) квазирезонансное излучение может оказывать существенное влияние на взаимодействие частиц при столкновении и, следовательно, - на динамику и эффективность уширяющих столкновений, Это, в свою очередь, может приводить к модификации спектров поглощения и рассеяния. Поэтому в связи с широким использованием мощных лазерных источников в спектроскопии столкновений, атмосферных исследованиях, диагностике плазмы и т.п. в последнее время интенсивно развивается теория уширения спектральных линий и перераспределения излучения, справедливая и в случае сильных полей. Сейчас уже имеется довольно много работ, в которых учитывается влияние излучения на динамику уширяющих столкновений и рассматривается модификация контуров спектральных линий в сильных лазерных полях. Первыми среди них были работы Пестова и Раутиана [84,] , Лисицы и Яковленко [85, 86 ] . В [84] были получены КУ с интегралом столкновений, зависящим от характеристик излучения, и на основе этих КУ предсказан эффект "полевого" сужения спектральных линий в сильном поле, связанный с выравниванием набегов фаз комбинирующих состояний при адиабатических столкновениях вследствие перемешивания этих состояний полем излучения. В [85, 86] детально исследовалась динамика бинарного столкновения частиц в присутствии мощного излучения, квазирезонансного переходу одной из сталкивающихся частиц. Для этой цели в [85, 86] использовался естественный в случае сильных полей подход, основанный на рассмотрении столкновения компаунд-систем "атом + поле излучения", т.е. частиц, "одетых" полем излучения [ 78] . Влияние излучения на эффективность уширящих столкновений, называемых в [85, 86] оптическими столкновениями, определялась на основе расчета вероятностей и сечений переходов между состояниями одетых частиц, индуцируемых столкновениями с посторонними частицами. Такой подход, оказавшийся весьма плодотворным и физичным, использовался далее при рассмотрении уширения спектральных линий ионами [87, 88] и электронами [89] в плазме, а также резонансного самоуширения [90] . Впоследствии многие вопросы теории столкновений частиц в присутствии мощного квазирезонансного излучения обсуждались в работах [ 91 — Iio] . В частности, были учтены изменения при столкновениях относительной скорости [98, 99, Юз] и асимптотики потенциалов взаимодействия [95, 101, 102, 105, 106, 108 - Iio] частиц, наличие вырождения уровней [97] , обсуждена возможность образования связанных состояний в сильном поле [95, 98 - 102] . В наших работах [l08-II0] на основе численных расчетов изучена трансфорлация спектрального контура сечения уширящих столновений при больших интенсивностях излучения. Последовательно учтено изменение взаимодействия частиц при столкновении, связанное с появлением дипольных моментов, наведенных излучением у обеих сталкивающихся частиц.

В [вб] (см. также [107] ) с помощью балансных уравнений, записанных в представлении одетых частиц, для мощности поглощения была получена обобщенная формула Карплуса-Швингера, в которую вместо ударной ширины Ъ входил параметр б(£ ,V) , выражающийся через зависящее от характеристик излучения сечение оптического столкновения, рассчитываемое посредством решения динамической задачи о столкновении одетых частиц. Полные интегродифференциальные К7 для матрипд плотности одетого квазирезонансным излучением атома, возмущаемого бинарными столкновениями, были выведены недавно Ньенхусом [ill] и ЗДнеттом и др. [112] и использованы ими для расчета поглощения самого возбуждапцего излучения [ill] и слабого зондирующего излучения [из] , а также резонансного рассеяния [ 114] . В этих работах было показано, что при Q = = (s2 +^ ^ , когда кошоненты спектра рассеяния разнесены далеко, их интегральные интенсивности выражаются через сечение столкновительного перехода между состояниями одетого атома. Если при этом рассматривать только ударные области каждой из компонент рассеяния, то соответствующие КУ" в базисе одетых состояний становятся дифференциальными, причем релаксационные параметры в них определяются через элементы S-матрица бинарного столкновения одетых частиц [lI2, 115 ] . В [lI5] элементы такой S -матрицы были найдены в явном виде для ряда частных случаев, что позволило получить аналитические выражения для релаксационных параметров в КУ и на их основе последовательно проанализировать эффект сужения [84] компонент триплета рассеяния. Недавно Пестовым [П6, 117] на основе решения КУ с зависящим от излучения интегралом столкновений была получена универсальная формула для всего контура линии поглощения в сильных полях.

Об экспериментальном наблюдении нелинейной зависимости сечения оптических столкновений от интенсивности излучения впервые было сообщено в работе Бонч-Бруевича и др. [25] (см. также [26, 27 ] ), где при существенно нерезонансном возбуждении паров щелочных металлов мощными лазерными импульсами была обнаружена нелинейная зависимость интенсивности атомарной [25, 2б] и молекулярной [26, 27] флуоресценции от мощности возбуждащего излучения, а также связывание в молекулы атомов при столкновениях в сильном поле. В [28] цри таких же условиях возбуждения исследовалась нелинейная деформация спектра флуоресценции в смеси RbVXe » благодаря которой удалось выявить структуру далеких крыльев, связанную с неоднородным характером столкновительного уширения и не различимую в линейных спектрах. В [зо] сообщалось о первом наблюдении эффекта нелинейного просветления далекого крыла атомарной линии Tt в присутствии Ат , обусловленного прямым влиянием мощного излучения на динамику столкновений T6~At. При условиях возбуждения, близких к резонансным, нелинейные зависимости интегральной интенсивности и степени деполяризации резонансной флуоресценции от мощности возбуждения наблюдались в [il] и [lI8] . Анализ этих экспериментов на основе подхода работ [85, 8б] выполнен в [96, 97] . Отметим еще работу [29] , в которой обнаружено существенное отличие контура одной из линий поглощения HgO, уширенной столкновениями с Ng и COg, от предсказываемого с учетом только обычного эффекта насыщения.

Обсужденные выше уширяющие столкновения являются важным, но далеко не единственным представителем ОС процессов. Другую их группу образуют процессы поглощения и испускания света при запрещенных переходах атомов и молекул во время их столкновений с другиш частицами. Изучение таких одночастичных запрещенных переходов (043 переходов) позволяет получать информацию об индуцированных столкновением дипольных моментах переходов и потенциалах взаимодействия атомов в метастабильных состояниях. В последнее время особенно интенсивно изучаются 043 переходы в бинарных смесях, состоящих из паров щелочных металлов и инертных газов. Обнаружены новые полосы в испускании [18, 21] и поглощении [20, 22] .расположенные вблизи запрещенных S- S -переходов атомов щелочных металлов. Аналогичные полосы наблюдались ранее для S - D -переходов щелочных металлов [16, 17] . В [lI9] сообщалось о получении генерации на запрещенном переходеА D2~ S0 атомарного кислорода в смесях с благородными газами. Неоднократно исследовались также индуцированные столкновениями переходы в молекулярных системах (см. обзоры [13-15] ). Несмотря на сравнительно большой объем экспериментального материала, теория 043 переходов пока разработана недостаточно [120 - 124] .

Третьим классом ОС процессов являются предсказанные уже сравнительно давно [l25] и интенсивно исследуемые в последнее время (см. обзоры [24, 109, 126-128] ) процессы, при которых поглощение (испускание) фотона во время столкновения сопровождается изменением внутренних состояний обеих сталкивающихся частиц. При отсутствии излучения такие двухчастичные ОС процессы (ДЯ процессы), часто называемые радиационными [125] или лазерно-инду-цированными [24] столкновительными процессами, адиабатически запрещены вследствие больших дефектов энергии (дЕ»кТ ), т.е. характеризуются очень малыми сечениями {4 10"^ см**). В присутствии мощного излучения с частотой сО^дЕ/h их сечения могут быть весьма значительными, поскольку дефект энергии дЕ компенсируется за счет поглощения или испускания фотона с энергией tiCO . К настоящему времени теоретически и экспериментально изучен довольно широкий круг разнообразных ДЧ процессов: нерезонансные обмен возбуждением, ионизация и перезарядка, возбуждение электронным ударом с участием фотонов, возбуждение двух атомов одним фотоном, двухатомная однофотонная флуоресценция и т.п. Обширный список литературы можно найти в указанных выше обзорах. В наших работах [109, 129, 130 ] подробно исследованы наблюдавшиеся недавно экспериментально [l3I, 132] диполь-квадруполь-ные ДЧ процессы, а также изучены ДЧ переходы с участием только S -состояний. Главной отличительной особенностью ДЧ процессов является резкое увеличение их сечений при больших интенсивностях лазерного излучения. Для лазерно-индуцированного обмена возбуждением, например, сечение увеличивается до 4.10""^ см2 при 3 ^ З-Ю10 Вт/см2 [133] .

В настоящее время тлеются также работы по двухфотонным ОС процессам, т.е. процессам, при которых в ходе столкновения происходит рассеяние, поглощение или испускание двух квантов лазерного излучения. Теоретически [134-139] и экспериментально [I40-I43]' изучалось столкновительное уширение линий двухфотон-ного поглощения (ДФП) и комбинационного рассеяния (КР). Из теоретических работ отметшл недавние работы [l38, 139] , где профили уширенных столкновениями линий ДФП рассчитаны вне рамок ударного приближения. Об экспериментальном исследовании ступенчатого ДФП при нерезонансном лазерном возбуждении смеси Na+Xe сообщалось в [l44] . Теоретический анализ этого эксперимента выполнен в [l45] . Неоднократно рассматривались также индуцированные столкновениями КР и ДФП переходы (см., например, [146 - 149] ). Было показано, что исследование таких переходов позволяет определять гиперполяризуемости молекул [ 147, 148] . В последнее время появилось несколько работ по лазерно-ин^уцированным двухфотонным ОС процессам [l50 - 156] , при которых изменяются состояния обеих сталкивающихся частиц. Впервые такие процессы были исследованы теоретически в наших работах [150-153] . Один из них - одновременное возбуждение двух атомов (Вя и ТС ) цри поглощении двух фотонов лазерного излучения в ходе столкновения был зарегистрирован экспериментально [15б] . Отметим еще недавнюю работу [l57] , в которой предсказан эффект резкого увеличения сечения нерезонансного КР в газах за счет столкновений рассеивающей частицы с частицей, квазирезонансной рассеиваемо^ излучению.

Таким образом, круг изучаемых ОС цроцессов очень широк. Для их теоретического описания в настоящее время используются самые различные методы и модели. Меж,пу тем, внутренняя общность различных ОС процессов делает целесообразным их рассмотрение с единой точки зрения. Разработка такого единого подхода для описания одно - и многофотонных, одно- и двухчастичных связанно-связанных ОС переходов, происходящих без изменения химического состава сталкивающихся частиц, а также его использование для расчета вероятностей и сечений разнообразных ОС переходов и является второй основной задачей настоящей диссертации. Этот подход сформулирован и апробирован в наших работах jl09, 130, 153 ] . Он основан на рассмотрении индуцированных столкновением переходов между состояниями частиц, одетых полем излучения.

Содержание. Настоящая диссертационная работа состоит из введения, трех глав, заключения, приложения и списка литературы.

Основные результаты настоящей диссертационной работы сводятся к следующему:

I. В рамках корреляционного приближения теории релаксации получены и проанализированы кинетические уравнения (КУ) для матрицы плотности квантовой системы в поле когерентного излучения. Эти уравнения отличаются от известных КУ блоховского типа учетом немгновенности формирования релаксации, т.е. конечности времени корреляции 1ГС возмущений, вызывающих релаксацию. Показано, что учет этого обстоятельства существенен в условиях, когда частота Раби Q = £,(4 + 4V2/£2V^(£-' частотные расстройки и V -энергии взаимодействия излучения с квантовой системой) сравнима или превышает ширину дсОс<^ Tt спектра релаксационных возмущений. При | Q | ДСОс процесс релаксации в полученных КУ описывается интегральными по времени членами (является процессом с памятью) , зависящими от свойств излучения, причем различные недиагональные и диагональные элементы матрицы плотности релаксируют взаимосвязанно. Такая модификация процесса релаксации является результатом изменения под действием излучения состояния квантовой системы на временах ft.

В случае, когда неадиабатические релаксационные возмущения имеют широкий спектральный состав AOjfab>lQ| ), фазовая релаксация не влияет на релаксацию заселенностей, которая описывается не зависящими от излучения вероятностями переходов, как и в КУ блоховского типа. При описании же фазовой релаксации пренебрежение памятью и зависимостью релаксации от излучения, а также релаксационной связью различных элементов матрицы плотности возможно только при выполнении условия АСОс» |Q| также и дяя адиабатических релаксационных возмущении.

2. Выявлены и изучены спектрально-оптические проявления немгновенности формирования релаксации и ее зависимости от излучения. Показано, что в отличие от КУ блоховского типа, полученные интегродифференциальные КУ позволяют описывать: (а) нелорен-цовость крыльев спектральных линий, (б) поглощение излучения при запрещенных переходах, индуцированное взаимодействием со средой, (в) поглощение существенно нерезонансного излучения в условиях, когда большие дефекты резонанса компенсируются изменением внутренней энергии частиц среды. По сравнению с блоховскими КУ они предсказывают также более сильное насыщение поглощения на крыльях линий и увеличение поглощения (усиления) и дисперсии в области сг o00±Q дяя слабой зондирующей волны (Д, в присутствии мощной квазирезонансной волны сО0. Получены аналитические выражения дяя линейной и нелинейных поляризуемостей квантовой системы, учитывающие эффекты памяти при релаксации и ее зависимость от излучения.

3. Предложен и развит полуклассический метод описания взаимодействия частиц при бинарных столкновениях в присутствии многокомпонентного излучения, основанный на рассмотрении частиц, одетых полем излучения. Показано, что при наличии излучения динамика столкновения может существенно изменяться вследствие существования резонансов в системе квазиэнергетических уровней сталкивающихся одетых частиц, перемешивания состояний частиц полем излучения, сдвига их уровней из-за динамического эффекта Штарка и появления индуцированных излучением мультипольных моментов. Разработанный метод применен для расчета вероятностей и сечений ряда одно- и двухчастичных оптико-столкновительных (ОС) переходов, при которых изменяются состояния одной и двух сталкивавдихся частиц, соответственно.

4. Предсказаны и теоретически изучены два новых типа двухчастичных ОС переходов: (а) однофотонные ОС переходы с участием только S-состояний и (б) двухфотонные ОС переходы, имещие смысл переходов вынужденного комбинационного рассеяния и двух-фотонного поглощения (испускания) в системе двух сталкивающихся частиц. Показано, что однофотонные двухчастичные S-S -переходы в спектрах проявляются в виде широких полос, расположенных

А б вблизи от частот 00^ + СО^ комбинирующих переходов сталкивающихся частиц А и Б . В случае двухфотонных двухчастичных ОС переходов существенное влияние на их динамику и эффективность может оказывать изменение хода потенциальных кривых вследствие взаимодействия светоиндуцированных диполей (СИД). В полях с 3 — 10® - 10^ Вт/см2 сечения двухфотонных двухчастичных ОС петс р реходов могут достигать значений 10 см . Рассчитана форма крыльев спектральных линий, возникающих при диполь-квадрупольных двухчастичных однофотонных ОС переходах. Показано, что квазиста

1 i-*/6 тическое крыло таких линий спадает по закону СО^-СО)

5. Исследовано влияние взаимодействия СИД на динамику и эффективность уширяющих столкновений. Показано, что при возбуждении в ударной области линии поглощения им практически всегда можно пренебречь. При возбуждении в квазистатическом крыле учет взаимодействия СИД существенен, если поляризуемость уширяющих частиц на частоте излучения сравнима с кубом расстояния, при котором происходит пересечение их квазиэнергетических уровней. В случае сильных полей взаимодействие СИД может приводить к изменению сечения уширяющего столкновения в несколько раз.

6. Численно исследованы зависимости вероятностей 1лГ и сечений б уширяющих столкновений от расстройки резонанса в случае сильных полей ( » I). Найдено, что при больших интенсивностях излучения амплитуды осцилляции зависимости вероятности Vf от прицельного параметра i увеличиваются при уменьшении 6 , тогда как в случае слабых полей амплитуда осцилляции XlfCS) при уменьшении 6 убывают. Показано также, что при увеличении интенсивности излучения до 2Vt^» I сечение уширяющего столкновения убывает по величине и его максимум смещается в квазистатическую область частот. Спектральная ширина контура 6(e) при этом существенно возрастает.

Ж Ж ж

В заключение мне хотелось бы выразить глубокую благодарность моему научному руководителю П.А.Апанасевичу за чуткое руководство и большую помощь в работе, несомненно способствовавшие получению научных результатов, вошедших в настоящую диссертацию. Я искренне признателен также всем сотрудникам лаборатории нелинейной спектроскопии Института физики АН БССР за многичисленные и плодотворные дискуссии.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Апанасевич П.А. Основы теории взаимодействия света с веществом. - Минск: Наука и техника, 1977. - 494 с.

2. Bloch. F. Nuclear induction. Phys. Rev., 1916, v. 70, N 7,8, p. 460-471.

3. Wangsness R.K., Bloch P. The dynamical theory of nuclear induction. Phys. Rev., 1953, v.89, И 4, p.728-739.

4. Hubbard P. Quantun-mechanical and semiclassical forms of the density operator theory of relaxation. Rev.Mod. Phys., 1961, v. 33, N 2, p. 249-264.

5. Абрагам А. Ядерный магнетизм. M.:ШЛ, 1963. - 551 с.

6. Файн В.М., Ханин Я.И. Квантовая радиофизика. М.:Сов.радио, 1965. - 608 с.

7. Сликтер Ч. Основы теории магнитного резонанса. М.:Мир, 1967. - 324 с.

8. Вайнштейн Л.А., Собельман И.И., Юков Е.А. Возбуждение атомов и уширение спектральных линий. М.: Наука, 1979. - 319 с.

9. Герцберг Г. Спектры и строение двухатомных молекул. М.: ИЛ, 1949. - 404 с.

10. Carlsten J.L., Sz'dke A. Gollisional redistribution of near-resonant scattering light in Sr vapour. J.Phys. B, 1976, v.9, N 9, P. L23I-L235.

11. Carlsten J.L., SzSke A., Raymer M.G. Gollisional redistribution and saturation of near-resonance scattered light. -Phys. Rev.A, 1977, v. 15, IT 3, p. I029-1045.

12. Corney A., McGinley J.V.M. Tunable dye laser spectroscopyof atomic calcium: collisional redistribution of radiation, -J.Phys. B, 1981, v. 14, N 17, p. 3047-3067.

13. Спектроскопия : взаимодействующих молекул. /Под общ.ред.М.О. Буланина. Л.:Изд. ЖУ, 1970. - 192 с.

14. Буланин М.О. Индуцированные спектры поглощения атомов и молекул. Тр.Гос.оптич,. ин-та, 1981, т.48, Г& 182, с.22-37.

15. Lapp М. Collision-enforced transitions in cesium.- Phys. Lett., 1966, v. 23, N 6, p. 553-554*

16. Granier J.,Granier R. Spectres interatomiques induits.Bandes satellites "bleues" observees pres des raies dfabsorption ato-miques en presence de gaz rares. I.Aspect experimental.- J. Spectrosc.and Radiat.Transfer, 1973,v.I3, N6, p.473-497.

17. Tam A.C., Мое G. ,Park V/. ,Happer W. Strong new emission bandsin alkali-noble-gas systems.- Phys,Rev.Lett., 1975, v.35, N2, p. 85-87.

18. Happer V/., Мое G. , Tam A.C. New absorption band observed in the CsXe system. Phys.Lett.A, 1975, v.54, N 5, p.405-406.

19. Мое G., Tam A.C., Happer W, Absorption Studies of eximer transitions in Cs-noble-gas and Rb-noble-gas molecules.-Phys. Rev.A, 1976, v.14, U I, p. 349-358.

20. Tam A.C., Мое G#, Bulos B.R., Happer W. Eximer radiation from Ua-noble-gas and K-noble-gas molecules. Opt.Coimnuns. , 1976, v. 16, W 3, P. 376-379.

21. Sayer B., Perray M., Lozingot J. Experimental detection of the Cs(7s)-rare-gas potential energy curves and of the 6S-7S collision induced oscillator strength. J.Phys.B, 1979, v.12, II 2, p. 227-240.

22. Феофилов П.П. Кооперативные оптические явления в активированных кристаллах. В кн.: Физика примесных центров в кристаллах /Под общ. ред. Г.С.Завта. - Таллин, 1972,с. 539-563.

23. Яковленко С.И. Лазерно-ивдуцированные радиационные столкновения. Квантовая электроника, 1978, т. 5, № 2, с.259-289.

24. Бонч-Бруевич A.M., Пржибельский С.Г., Ходовой В.А., Хромов В.В. Неупругое рассеяние света и переход сталкивающихсяатомов в связанное молекулярное состояние. Квантовая электроника, 1976, т. 3, гё 4, с. 763-768.

25. Бонч-Бруевич A.M., Пржибельский С.Г., Федоров А.А., Хромов В.В. Нерезонансное возбуждение атомной флуоресценции в парах щелочных металлов. 1ЭТФ, 1976, т. 71, в.5(II),с. I733-1740.

26. Бонч-Бруевич A.M.-, Пржибельский С.Г., Хромов В.В. Неупругие процессы рассеяния света в парах щелочных металлов. Молекулярная флуоресценция. мШ>, 1977, т. 72, в. 5, с.1739-1748.

27. Вартанян Т.А., Максимов Ю.Н., Пржибельский С.Г., Хромов В.В. Скрытая структура квазистатического крыла атомной линии рубидия. Письма в ЖЭТФ, 1979, т. 29, в.5, с. 281-286.

28. Зуев В.Е., Лопасов В.П., Пономарев Ю.Н. Влияние поля лазерного излучения на контур линии поглощения HgO, уширенной столкновениями. ДАН СССР, 1976, т. 231, }& 5, с.1106-1108.

29. Бонч-Бруевич A.M., Вартанян Т.А., Хромов В.В. Экспериментальное наблюдение ландау-зинеровской нелинейности при оптическом возбуждении атомов. ЖЭТФ, 1980, т. 78, в.2,с. 538-544.

30. De Voe R.G,, Brewer R. G. Experimental test of the optical Bloch equations for solids. Phys. Rev.Lett., 1983, v.50,

31. N 17, р.1269-1272. 32* Bloch P. Dynamical theory of nuclear induction. II. Phys. Rev., 1956, v. 102, IT I, p. 104-135.

32. Bloch P. Generalized theory of relaxation. Phys. Rev., 1957, v.I05, N p. 1206-1222.

33. Redfield A.G. Nuclear magnetic resonance saturation and rotary saturation in solids. Phys. Rev., 1955, v. 98»p. 1787-1809.

34. Kubo R., Tomita K. A general theory of magnetic resonance absorption. J.Phys. Soc. Japan, I954-, v. 9, N 6, p.888-919.

35. Tomita K. A general theory of magnetic resonance saturation, Progr. Theor. Phys. (Kyoto), 1958, v.I9, N 5, P. 541-580.

36. Бурштейн А.И. Лекции по курсу "Квантовая кинетика". 4.2. -Новосибирск: Изд. НГУ, 1968. 265 с.38, Пестов Э.Г., Раутиан С.Г. О кинетическом уравнении для матрицы плотности. 1£ЭТФ, 1969, т.56, в.З, с.902-913.

37. Zwanzig R. Ensemble method in the theory of irreversibility,-J. Chem. Phys., I960, v. 33, N 5, p.I338-I34I.

38. Зубарев Д.Н. Современные методы статистической теории неравновесных процессов. В кн.: Итоги науки и техники, серия "Современные проблемы математики" /Под общ.ред. Р.В.Гамкре-лццзе. - М.: ВИНИТИ, 1980, т. 15, с. 131-226.

39. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Спектрально-оптические проявления зависимости релаксации от излучения. В кн.: Тез.докл.

40. УП Всесоюзн. конф. по когер. и нелин.оптике. Ташкент,1974, с. 85-86.

41. Низовцев А.П. Зависимость релаксации квантовых систем от свойств излучения. В кн.: Матер. Ш респ.конф. мол.ученых по физике. Шнек, 1975, с. I0I-I02.

42. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Немарковость релаксации иеё спектрально-оптические проявления. Минск, 1975. - 67 с. (Препринт/ ИФ АН БССР: № 84).

43. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Некоторые особенности оптического проявления релаксации. Квантовая электроника,1975, т.2, № 8, с. 1654-1664.

44. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Немарковость процессов релаксации и её спектроскопические проявления. Квантовая электроника, 1976, т. 3, М, с. 760-762.

45. Апанасевич П.А., Килин С.Я. Резонансное рассеяние мощного излучения и флуоресценция релаксирущих квантовых систем. -Изв. АН СССР, сер.физич., 1979, т.43, J& 7, с. 1537-1544.

46. Херрман Й., Вильгельми Б. Влияние механизма уширения спектральных линий на эффективность нелинейных процессов при возбуждении вблизи резонанса. Квантовая электроника, 1977, т. 4, № 2, с. 2633-2636.

47. Paershke Н., Siisse К.-Е., Welsch D.-G., Wilhelmi Б. Theory of absorption and dispersion profils of molecular transition in dense media. Phys. Stat. Solidi (B), 1977, v.82, N 2, p. 633-641.

48. Herrman J., Paershke H., Susse K.-E., Welsch D.-G., Wilhelmi B. The influence of relaxation mechanisms on absorption profiles. J. Mol. Struct., 1979, v. 47, И I, p.83-89.

49. Смирнов Б.М. Асимптотические методы в теории атомных столк-• новений. М.:Атомиздат, 1973. - 296 с.

50. Галицкий В.М., Никитин Е.Е.Смирнов Б.М. Теория столкновений атомных частиц. М.: Наука, Гл.ред. ф.-м. наук, 1981. -254 с.

51. Szudy J., Baylis W.E. Unified Franc-Condon treatment of pressure broadening of spectral lines. J,Quant, Spectrosc, and Radiat, Transfer, 1975, v.15, N 7-8, p. 641-668,

52. Smith E.W., Cooper J., Vidal C.R. Unified classical-path treatment of Stark broadening in plasmas, Phys, Rev,,1969, v,I85, N I, p. 140-151.

53. Vidal C.R., Cooper J., Smith R.W. Hydrogen Stark broadening calculations with the unified classical path theory. J. Quant. Spectrosc. and Radiat.Transfer, 1970, v.IO, IT 9,p. IOII-IO63.

54. Carlsten J.L., Szoke A. Spectral resolution of near-resonant Rayleigh scattering and collision-induced resonance fluorescence. Phys.Rev.Lett., 1976, v.36, IT 2, p. 667-671.

55. Rayraer M.G., Carlsten J.L. Simulteneous observation of stimulated Raman scattering and stimulated collision-induced fluorescence. Phys. Rev. Lett., 1977, v. 39, IT 21, P.I326-I329.

56. Raymer M.G., Carlsten J.L., Pichler G. Comparison of colli-sional redistribution and emission line shapes. J.Phys. B, 1979, v. 12, IT 4, p. LII9-LI24.

57. Huber D.L. Resonant scattering of monochromatic light in gases. Phys. Rev., 1969, v. 178, IT I, p.93-102.

58. Huber D.L. Generalization of resonant scattering calculations. ~ Phys. Rev., 1969, v.I87, IT I, p.392-394.

59. Апалаеевич П.А., Килин С.Я. Спонтанное испускание релакси-рующих квантовых систем в поле мощного излучения. ЛИС, 1976, т.24, в.4, с.739-751.

60. Mollow B.R. Elastic and inelastic collisional and radiative damping effects on saturated line shapes in the limit of well-separated spectral lines. Phys. Rev. A, 1977» v. 15, IT 3, p.1023-Ю28.

61. Казанцев А.П. Излучение атома во внешнем электромагнитном поле. &ЭТФ, 1974, т.66, в.4, с. 1229-1236.

62. Якимец В.В. К теории уширения спектральных линий. ЬЭТФ, 1966, т.51, в.5, с. I469-1475.

63. ITienhuis G., Shuller P. I. Collisional redistribution of fluorescence radiation. Physica C, 1977, v. 92, N 3, P. 397-408.

64. Nienhuis G., Shuller P. II. Collision and Doppler broadening of fluorescence and Raman scattering from atoms. Physica C, 1977, v.92, II 3, p. 409-420.

65. Nienhuis G. Collisional depoLarization and redistribution of radiation in near resonance with an atomic multiplet. -Physica В С, I978, v.93, И 3, p. C393-C407.

66. Burnett K., Cooper J., Ballagh R.J., Smith E.W. Collision redistribution of radiation. I. The density matrix. Phys. Rev. A, 1980, v. 22, N 5, p. 2005-2026.

67. Burnett K., Cooper J. Collisional redistribution of radiation. II. The effect of degeneracy on the equation of motion for the density matrix. Phys. Rev. A, 1980, v.22,1. N 5, P. 2027-2043.

68. Burnett K., Cooper J. Collisional redistribution of radiation. III. The equation of motion for the correlation function and the scattered spectrum. Phys. Rev. A, 1980, v.22, IT 5, p. 2044-2060.

69. Courtens E., Szoke A. Time and spectral resolution in resonance scattering and resonance fluorescence. Phys.Rev. A, 1977, v. 15, N 4, p.1588-1603.

70. Karplus R., Schwinger J. A note on saturation in microwave spectroscopy. Phys. Rev., 1948, v.73, IT 9, p.l02O-IO26.

71. Rabin Y., Grinbert D., Mukamel S. Nonimpact theory of absorption line broadening in strong radiation field. Phys. Rev. A, 1982, v. 26, IT I, p. 271-281.

72. Mukamel Se, Grinbert D., Rabin Y. Nonimpact theory of resonance Raman line shapes in strong radiation fields. -Phys.Rev. A, 1982, v.26, N I, p. 34I-355.

73. Fiutak J., Van Kranendonk J. The effect of collisions on resonance fluorescence and Rayleigh scattering at high intensities. J. Phys. B, 1980, v.I3, N 15, p. 2869-2884.

74. Schuller P., Nienhuis G. Collisional perturbation of resonance fluorescence from atoms in a strong monochtomatic driving field. Physica ВС, 1981, v, 103, N 2-3, p.369-382.

75. Пестов Э.Г., Раутиан С.Г. Полевое сужение спектральных линий. )^ЭТФ, 1973, т.64, в.6, с. 2032-2045.

76. Лисица B.C., Яковленко С.И. Оптические и радиационные столкновения. ЖЭТФ, 1974, т.66, в.5, с. 1550-1559.

77. Лисица B.C., Яковленко С.И. Нелинейная теория уширения и обощение формулы Карплуса-Швингера. ЖЭТФ, 1975, т.68, в.2, с. 479-491.

78. Лисица B.C. Эффект просветления в водороде. Физика плазмы, 1975, т.1, в.4, с.691-693.

79. Лисица B.C. Деформация контура водородной спектральной линии в плазме сильным электромагнитным полем. 7СЭТС5, 1975, Т.69, в.1, с. 195-205.

80. Яковленко С.й. Поглощение интенсивного резонансного излучения атомами при уширении электронными ударами. Москва,1976. - 20 с. (Препринт /ИАЭ-2694).

81. Андреев С.П., Лисица B.C. Резонансное уширение в сильном1977поле. -ЖЭТФ, т.72, в.1, с. 73-87.

82. Hahn L,, Hertel I.V, Particle scattering by two-level atom radiation field. J.Phys. B, 1972, v.5, N II, p.I993-20I3.

83. Gersten J.I., Mittleman M.H. Inelastic atomic collisions in a laser field. J.Phys. B, 1976, v.9, N2, p.383-388.

84. Смирнов B.C., Чаплик А.В. Столкновение атомов в сильном электромагнитном поле. ЖЭТФ, 1976, т. 71, в.5, с. 17411747.

85. Szoke A. Optical collision in an intense laser field. -Opt. Letters, 1978, v. 2, IT 2, p. 36-38.

86. Light J., Szoke A. Pour-state model of optical collisions: Sr + Ar. Phys. Rev. A, 1978, v. 18, TSS 4, p.I363-I372.

87. Бонч-Бруевич A.M., Пржибельский С.Г., Хромов В.В. Оптические процессы при близких атомных столкновениях. Квантовая электроника, 1978, т.5, $ 2, с. 455-457.

88. Вартанян Т.А., Пржибельский С.Г. Оптическое возбуждение сталкивающихся атомов в состояние квазисвязанного движения.-ЖЭТФ, 1978, т. 74, в. 5, с. 1579-1587.

89. Бонч-Бруевич A.M., Пржибельский С.Г., Хромов В.В. Нелинейно-оптические явления в системе соударяющихся атомов. Изв.

90. АН СССР, сер.физич., 1979, т.43, & 2, с. 397-404.

91. Жукова Н.И., Казанцев А.П., Казанцев Э.Ф., Соколов В.П. Взаимодействие атомов в сильном световом поле. ЖЭТФ, 1979, т. 76, в. 3, с. 896-907.

92. Жукова Н.И., Казанцев А.П., Соколов В.П. Связанные состояния атомов в резонансном световом поле. Квантовая электроника, 1979, т.6, )£2, с. 363-364.

93. Агре М.Я., Рапопорт Л.П. Нерезонансные переходы и ионизация при медленных столкновениях атомов в лазерном поле. -2пЗТФ, 1979, т. 77, в. I, с. 74-86.

94. Остроухова И.И., Смирнов Б.М., Шляпников Г.В. Поглощение излучения при столкновениях атомов щелочных металлов. -ЖШ, 1977, т. 73, й I, с. 166-177.

95. Carbonaro P., Persico F. Effects of intense radiation fields on interatomic forces.- Phys.Lett. A, 1980, v.76, N I,p.37-40.

96. Овсянников В.Д. Атомные восприимчивости для столкновительно-индуцированной поляризуемости и поправок к дисперсионным силам в поле световой волны. ЖЭТФ, 1982, т. 82, № 6,с. I749-1761.

97. Яковленко С.И. Поглощение мощного резонансного излучения при столкновительном уширении линии. УФЫ, 1982, т. 186, & 4, с. 593-620.

98. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Оптические столкновения в поле сильного квазирезонансного излучения. В кн.: Тез. докл. XI Всесоюзн. конф. по когер. и нелин.опт. Ереван, 1982, часть I, с. 373-374.

99. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Квазиэнергетический метод в теории оптико-столкновительных переходов. ШС, 1983, т. 38, в.1, с. 5-21.

100. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Оптические столкновения в поле сильного квазирезонансного излучения. Изв. АН СССР, сер. физич., 1984, т. 48, гё 3, с. 6II-6I5.

101. Nienhuis G. Optical collisions and saturated radiative transition rates. J.Phys. B, 1981, v. 14, IT 17, p.3H7-3I28.

102. Burnett К., Cooper J., Kleiber P.D., Ben-Reuven A. Collisi-onal redistribution of radiation in strong fileds. Modification of the collisional dynamics. Phys.Rev.A, 1982, v.25,1. N 3, P. I345-I357.

103. Nienhuis G. Absorption spectrum of a driven atom in a per-turber gas. J.Phys. B, I98I, v.14, H 12,p. 1963-1972.

104. Uienhuis G. Fluorescence spectra and the rate of optical collisions.-J.Phys.B, 1982, v. 15, U 4, p.535-551.

105. Бакаев Д.С., Вдовин Ю.А., Ермаченко Б.М., Яковленко С.И. Оптические столкновения и спектр атома в сильном резонансном поле. ЖЭТФ, 1982, т. 83, в. 4(10), с. 1297-1309.

106. Пестов Э.Г. Универсальная формула для контура спектральных линий. Квантовая электроника, 1984, т. II, Л I, с.7-8.

107. Пестов Э.Г. Нелинейная квантовая теория оптических столкновений и контура спектральных линий. Москва, 1984. - 26 с.

108. Препринт /ФИАН СССР: В 48).

109. Kleiber P.D., Burnett К., Cooper J. Observation of the modification of "optical" collision dynamics in intense laser fields. Phys.Rev.Lett.,1981, v.47, N 22, p. 1595-1598.

110. Powell H.T., Murray J.R., Rhodes C.K. Laser oscillation on the green bands of XeO and KrO. Appl.Phys. Lett., 1974, v. 25, N 12, p. 730-732.

111. Cunningham D.L., Clark K.C. Rates of collision-induced emission from metastable

112. C's) atoms. J.Chem. Phys., 1977, v. 61, IT 3, p. III8-II24.

113. Julinne R.S. , Theory of rare gas-group 71 ^S-^D collision-induced transitions. J.Chem,. Phys., 1978, v.68, N1 ,p. 32-41.

114. Sayer В., Visticot J.P., Pascale J. Band profiles associated with induced dipole transitions in alkali- .rare gas systems. J.Physique, 1978, v. 39, U 4, p. 361-368.

115. Gallagher A., Holstein T. Collision-induced absorption in atomic electronic transitions. Phys. Rev. A, 1977»v. 16, U 6, p. 2413-2431.

116. Витлина Р.З., Чаплик А.В. Столкновения атомов и молекулв мощных световых полях. Автометрия, 1978, JS 2, с.118-131.

117. Weiner J. Inelastic collision processes in the presence of intense optical fields. In: Proc.summer sch.chem. photophys. Les Houches, 1979, p. 587-627.

118. Апанасевич. П.А., Низовцев А.П. Диполь квадрупольный нерезонансный обмен возбуждением при столкновениях в поле лазерного излучения. - В кн.: Тез.докл. УЩ Всесоюзн.конф. по физике эл. и ат.столк. Ленинград, 1981, с. 99.

119. Апанасевич П.А., Низовцев А.П. Квазиэнергетический методв теории оптико-столкновительных переходов. Шнек, 1982, - 57 с. (Препринт / ШАН БССР: & 282).

120. Green W.R., Wright M.D., Lukasik J., Young J.P. , Harris S.E. Observation of a laser-induced dipole-quadrupole collision.-Opt. Letters, 1979, v. 4, N 3, p. 265-267.

121. White J;C. Stimulated-absorption and spontaneous-emission studies of laser-indiced dipole-quadrupole collisions. -Phys.Rev. A, 198I, v. 23, N 4, p.I698-I702.

122. Green W.R., Lukasik J., Willison J.R., Wright J.P., Young J.P., Harris S.E. Measurement of large cross sections for laser-indiced collisions. Phys. Rev. A, 1979» v.42, N 15, P. 970-973.

123. Fiutak J,, Van Kranendonk. Impact theory of Raman line broadening. Can. J.Phys., 1962, v. 40, IT 9, p. I085-II0I.

124. Wu C.Y.R., Stwalley W.C. Calculated pressure broadening and shift for alkali-metal atoms perturbed by rare gases: two-photon S-S transition. Phys, Rev. A, 1978, v. 18, IT 3, p.1066-107,1.

125. Алексеев В.A., Яценко Л.П. Резонансное уширение двухфотонных S-S -переходов. ЖЭТ®, 1978, т.75,в.6,с.2027-2036.

126. Ben-Reuven A., Jortner J., Klein L., Mukamel S. Collisional broadening in two-photon spectroscopy. Phys. Rev. A, v.I3, N 4, p. I402-1410.

127. Nienhuis G., Shuller P. Two-photon absorption by atoms perturbed by collisions. PhyBica ВС, 1978, v. 94, IT 3, p. 394-410.

128. Nienhuis G, Saturated two-photon absorption by atoms in perturber gas* Physica ВС, 1980, v. 101, IT 2, p.259-270.

129. Granier R., Charton G., Granier J. Experimental studiesof two-photon absorption of sodium perturbed by collisions with noble gas atoms. J.Quant.Spectr. and Radiat. Transfer, 1981, v.26, N I, p. 71-84.

130. Corney A., McGinley J.V. Collisional effects and two-^pho-ton absorption in calcium vapour. J. Phys. B, 1982,v. 15, N 18, p. L655-L660.

131. De Vries P.L., Chang C.H., George T.P., Laskowski В., Stallcop J.R. Na+Xe collisions in the presence of two non-resonant lasers. Chem. Phys. Lett., 1980, v.69, N 3,p. 417-418.

132. De Vries P.L., Chang C., George T.P., Laskowski В., Stallcop J.R. Na+Ze+fiw/j+"b.W2. Computational study ofalkali-metal-noble-gas collisions in the presence of nonresonant lasers: Ua+Xe+fiw/j+fiw2 system. Phys. Rev. A, 1980, v. 22, N 2, p. 545-550.

133. Файнберг Б.Д. К теории запрещенных в КР линий, индуцируемых столкновениями. ЖЭТФ, 1975, т.69, №6, с.1935-1942.

134. Samson R., Ben-Reuven A. Theory of collisional-indiced forbidden Raman transition in gases. Application to SFg. J. Chem. Phys., 1976, v.65, N 9, p.3586-3594.

135. Nayfeh М.Н., Hillard G.B. Two-photon laser-indiced radiative collisions, Phys. Rev. A, 1981, v.24, IT 3, p. 14091412.155* Andrews D.L., Harlow M.J. Cooperative two-photon absorption. J.Chem.Phys., 1983, v. 78, IT 3, P. Ю88-Ю94.

136. White J.C. Observation: of miltiphoton-laser-induced collisions. Opt. Lett., 1981, v.6, IT 5, p.242-244.157, Сафонов В.П. ^Че^эноброд Б.М. Гигантское КР света в газах. -Письма в ЖЭТФ, т. 37, в.II, с. 548-550.

137. Куни Ф.М. Статистическая физика и термодинамика. М.: Наука, 1981, с.60. ,

138. Тихонов В.Н., Шфонов М.А. Марковские процессы. М.: Сов. Радио, 1977, с. ПО.

139. Oppenheim I., Shuler К.Е. Master equation and markov processes. Phys. Rev., 1965, v.138, N 4B, p. BI007-BI0II.

140. Александров И.В. Теория магнитной релаксации. М.: Наука, 1975. - 399 с.

141. Greer W.L., Rice S.A. On the theory of optical absorption profiles in condensed systems. Adv. Chem. Phys., 1971» v. 17, p. 229-274.

142. Боголюбов H.H., Митропольский Ю.А. Асимптотические методы в теории нелинейных колебаний. М.:Наука, 1963. - 410 с.

143. Бутылкин B.C., Каплан А.Е., Хронопуло Ю.Г., Якубович Е.И. Резонансные взаимодействия света с веществом. М.: Наука, 1977. - 351 с.165» Lenk R. Memory effects in proton spin-spin relaxation insome polimer systems. Physica, 1972, v.60, H2, p.159-162.

144. Kruglov V.I. Hon-markovian spin relaxation of jvt+-muons in metals. Acta phys. polon., 1982, V.A6I, N 1-2, p. 73-80.

145. Донская И.С., Кессель А.Р. Кинетика спин-систем с "быстрыми" и "медленными" степенями свободы. TIP, 1982, т. 52, JS 2, с. 301-310.

146. Гайтлер В. Квантовая теория излучения. М. :ША, 1956,с.193.

147. Апанасевич П.А., Файнберг Б.Д. Действие сильного излучения на квантовую систему с вырожденными уровнями. Оптика и спектроскопия, 1977, т. 36, в.1, с. 3-7.

148. Файнберг Б.Д. Нелинейная поляризация квантовых систем с вырожденными переходами. Оптика и спектроскопия, 1974, т. 36, в. 6, с. II69-II76.

149. De Бгее Ph., Wiersma D.A. Application of Redfield theory of optical dephasing and line shape of electronic transitions in molecular mixed crystals. J.Chem'. Phys.,1979, v. 70, N 2, p. 790-801.

150. Зельдович Я.Б. Квазиэнергия квантовой системы, подвергающейся периодическому воздействию. ЖЭТФД966, т.51, в.5 (II), с. I492-1495.

151. Young R., Deal W.Y. Quasi-periodic states of an oscillatory hamiltonian. Mol.Phys.,1969, v,I7, N4, p.369-376.

152. Sambe H. Steady states and quasienergies of an Quantum-mechanical systems in an oscillating field. Phys, Revi A, 1973, v. 7, N 6, p. 2203-2213.

153. Grischkowsky D*. Coherent excitation, incoherent excitation, and adiabatic states. Phys. Revi A, 1976, v. 14, N 2,p. 802-812.

154. Делоне Н.Б., Крайнов В.П. Атом в сильном световом поле. -М.:Атомиздат, 1978. 284 с.

155. Hicks W.W., Hess R.A., Cooper W.S. Combined Zeeman and high-frequency Stark effects, with applications to neutral-helium lines useful in plasma diagnostics. Phys. Rev. A, 1972, v. 5, N 2, p. 490-507.

156. Ландау Л.Д., Лифшиц E.M. Квантовая механика, т. 3. М.: Физматгиз, 1963. - 702 с.

157. Яковленко С.И. Столкновения и поглощения сильного резонансного излучения в среде. Нелинейная теория уширения. Моеква, 1980. -48 с.(Препринт /ИАЭ-3292).

158. Апанаоевич П.А. Влияние мощного излучения на спектр восприимчивости двухуровневой системы. ДАН БОСР, 1968, т.12,1. В 10, с. 878-881.

159. Бонч-Бруевич A.M., Ходовой В.А., .Чигирь Н.А. Исследование изменения .-Спектра поглощения и дисперсии двухуровневой системы во вращающемся монохроматическом поле излучения. -лЭТФ, 1974, т. 67, в.6(12), с. 2069-2079.

160. Бонч-Бруевич A.M., Пржибельский С.Г., Чигирь Н.А. Усиление слабых световых потоков в двухуровневой системе без инверсии заселенностей. Вестн. МГУ, сер.физ., астрон., 1978, т. 19, В 4, с. 35-44.

161. Steward J.L., Parsons R.W. An experimental study of the

162. J,K)= (3,3) inversion spectral line of NH-, under the inpfluence of a strong resonant pumping field. J.Phys. B, 1983, v. 16, IT 3, p. 569-585.

163. Casimir H.B., Polder D. The influence of retardation on the London-van der Waals forces. Phys. Rev., 1948, v.73,1. H 4, p. 360-372.

164. Келих С. Молекулярная нелинейная оптика. М.: Наука,1981, 671 с.

165. Buckingham A.D. Permanent and induced molecular moment and long-range intermolecular forces. Adv. Chem. Phys., 1967, v. 12, p. 107-143.

166. Walkup R.E. Exponentially decreasing collision-broadened line shapes. Phys. Rev. A, 1982, v. 25, IT I, p.596-599.

167. Бакаев Д.С., Вдовин Ю.А. Радиационные столкновения атомов с передачей возбуждения при малых дефектах резонанса.

168. ЕЖ, 1980, т. 78, в.2, с. 497-505.

169. Яковленко С.И. Столкновения и поглощение резонансного излучения в среде. Слабые поля. Москва, 1980. - 39 с.

170. Баранке М. Уширение спектральных линий в плазме. В сб.: Атомные и молекулярные процессы. Под.ред. Бейтса Д. -М.: Мир, 1964, с. 429-477.

171. Мотт Н., Месси Г. Теория атомных столкновений. М.:Мир, 1969, с. 705.

172. Дербов В.Л., Ковнер М.А., Потапов С.К. Вибронные спектры и межмолекулярные взаимодействия молекул, облученных интенсивным лазерным светом. Киев. 1975. - 41 с. (Препринт/ ИТФ, 15 2IP).

173. Ыанаков Н.Л., Овсянников В.Д., Рапопорт Л.П. Теория возмущений для квазиэнергетического спектра атомов в интенсивном монохроматическом поле. ЖЭТФ, 1976, т. 70, в.5, с. I697-I7I2.