Спектральные и термодинамические свойства магнетиков со сложными обменными взаимодействиями тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

□□34625Ю

СПЕКТРАЛЬНЫЕ И ТЕРМОДИНАМИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА МАГНЕТИКОВ СО СЛОЖНЫМИ ОБМЕННЫМИ ВЗАИМОДЕЙСТВИЯМИ

01.04.07 - физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

Диссертации на соискание ученой степени кандидата физико - математических наук

2: с-

Красноярск 2009

003462510

Работа выполнена в Институте физики им. Л.ВЛСиренского СО РАН

Научный руководитель: доктор физико - математических наук,

профессор Вальков В.В.

Официальные оппоненты: доктор физико - математических наук,

профессор Барабанов А.Ф.

кандидат физико - математических наук Булгаков E.H.

Ведущая организация: Новосибирский государственный

университет, г. Новосибирск

Защита состоится « ^^ » 2009 г. в -/г часов

на заседании диссертационного совета Д 003.055.02 при Институте физики им. Л.В.Киренского СО РАН

по адресу: 660036 г. Красноярск, Академгородок, 50, строение 38

С диссертацией можно ознакомиться в научной библиотеке Института еизики им. Л.В.Киренского СО РАН

Автореферат разослан « » 2009 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук

Втюрин А.Н.

I. ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Вещества, обладающие магнитными свойствами, сегодня находят применение во всех областях производства. Бурное развитие микроэлектроники, особенно в области информационных технологий, требует постоянного поиска новых материалов с новыми, уникальными свойствами. Это приводит к синтезированию новых кристаллов и комплексному исследованию их физических свойств. При этом, описание магнитных свойств новых материалов требует выхода за рамки уже известных, хорошо изученных теоретических моделей.

Проблема построения эффективного спинового гамильтониана, способного отразить основные характеристики магнетика (энергетический спектр, время жизни возбуждений, намагниченность, восприимчивость и другие) является одной из центральных задач магнетизма. В течении десятилетий гамильтониан Гейзенберга является основой построения квантовой теории магнетизма. Модель Гейзенберга описывает изотропные магнетики, в которых энергия взаимодействия двух атомов зависит от скалярного произведения спинов этих атомов. Для сравнения с экспериментальными данными такой модели, вообще говоря, недостаточно. Поэтому для развития теории магнитной структуры требуется обобщение гейзенберговской модели. Оно проходит в направлении учета магнитной анизотропии, а так же в направлении включения инвариантов более высокого порядка по спиновым операторам [1].

На сегодня известно большое число магнетиков [1,2], описание экспериментальных свойств которых невозможно без учета более сложного, чем гейзенберговское обменное взаимодействие. Это приводит к постановке задачи по исследованию свойств основного состояния и энергетического спектра негейзенберговских магнетиков.

Цель и задачи исследования. Основная цель диссертационной работы

заключалась в изучении особенностей спектральных и термодинамических свойств

магнетиков со сложными обменными взаимодействиями.

Для достижения поставленной цели осуществлено решение следующих задач:

1. Исследование влияния четырехспиного обменного взаимодействия на

термодинамические и спектральные свойства магнетиков, сравнение результатов с

экспериментальными данными легкоплоскостного антиферромагнетика - Ш2СиОА,

на основе полученных уравнений определение параметров обменных взаимодействий 5/2Си04.

2. Экспериментальное исследование антиферромагнитного резонанса [3,4] привело к новым данным для уточнения магнитной структуры и магнитных взаимодействий В1гСиОА, определения обменных параметров системы на основе единого спинволнового подхода. Это сделало актуальным теоретическое рассмотрение антиферромагнитного резонанса в системах с четырехспиновым обменным взаимодействием.

3. Исследование термодинамических свойств анизотропных магнетиков с биквадратным обменным взаимодействием [1,5,6], изучение фазового перехода в модельных системах, описываемых эффективным спиновым гамильтонианом с величиной спина 5=1, содержащим наряду с взаимодействием дипольных моментов взаимодействия высших мультиполей.

Научная новизна полученных в диссертации результатов определяется следующими основными положениями, которые выносятся на защиту:

1. Для объяснения магнитных свойств В12Си04 записан эффективный спиновый гамильтониан, включающий четырехспиновое обменное взаимодействие, позволившее описать анизотропию кристалла в базисной плоскости;

2. Методом двухвременных температурных функций Грина получены аналитические выражения для спектра спиновых волн и термодинамических характеристик рассматриваемого магнетика. На основании сравнения с экспериментальными данными по рассеянию нейтронов и данными по высокотемпературной восприимчивости В^СиО^ определены значения констант обменных взаимодействий.

3. При учете четырехспинового обменного взаимодействия проведено теоретическое исследование частоты антиферромагнитного резонанса для тетрагонального легкоплоскостного магнетика. Из сравнения экспериментальных данных и теоретических расчетов установлено, что магнитные моменты подрешеток антиферромагнетика В12Си04 ориентированы под углом 45° к кристаллографическим осям а и Ь в базисной плоскости.

4. Для систем с сильным биквадратным обменным взаимодействием показано, что одноионная анизотропия даже при ее малых значениях приводит к смене характера фазового перехода в квадрупольную или ферромагнитную фазу с первого рода на второй. Получены температурные зависимости параметров

порядка, определены критические температуры и построены фазовые диаграммы, определяющие области реализации фазовых переходов первого рода.

Достоверность результатов. полученных в диссертационной работе, подтверждается корректностью методов, используемых для теоретического анализа модельных гамильтонианов. Полученные уравнения удовлетворяют общефизическим требованиям, а в предельном случае переходят в общеизвестные уравнения, полученные ранее другими авторами. Кроме того, полученные результаты хорошо коррелируют с экспериментальными данными по рассеянию нейтронов, а также по антиферромагнитному резонансу в В12Си04.

Научная и практическая ценность. В диссертации построен модельный спиновый гамильтониан ¡ИгСиОА, позволяющий описать совокупность экспериментальных данных по АФМР, спектру спиновых волн, магнитной восприимчивости и температуре Нееля в рамках единого спин-волнового подхода. Проведен анализ модели и сопоставление с данными эксперимента, что позволило определить константы обменных взаимодействий 5/2СиС>4 и уточнить магнитную структуру В'^СиО^. Рассмотрено влияние одноионной анизотропии на термодинамические свойства систем с биквадратным обменным взаимодействием, исследовано температурное поведение дипольного и квадрупольных параметров порядка в таких системах, построены фазовые диаграммы.

Практическая ценность связана с получением численных значений обменных параметров кристалла В12Си04, позволяющих дополнить паспортные характеристики этого материала.

Апробация работы.

Результаты работ, вошедших в настоящую диссертацию, были представлены и обсуждались на семинарах отдела теоретической физики ИФ СО РАН, на семинаре лаборатории РСМУВ ИФ СО РАН и на семинаре по физике низких температур в г. Донецк, 1989г..

Публикации. Результаты диссертационной работы опубликованы в 10 работах, список которых приведен в конце автореферата.

Структура диссертации. Диссертация состоит из введения, 4 глав основного текста, заключения, включает 25 рисунков, а также список литературы из 64 наименований. Общий объем работы 98 страниц.

II. КРАТКОЕ СОДЕРЖАНИЕ ДИССЕРТАЦИИ

Во введении обсуждено состояние области исследований на момент начала работы. Сформулированы задачи, решение которых составило данную диссертационную работу. Показано, что решаемые задачи являются актуальными, а проведение исследований в данной области - необходимым.

В первой главе рассмотрена в наиболее общем виде задача построения спинового гамильтониана, с учетом того, что все магнитные атомы фиксированы в узлах кристаллической решетки, а орбитальный момент отсутствует. Показано, что в общем случае магнитный гамильтониан содержит не только скалярное произведения спинов магнитных атомов (модель Гейзенберга), но и более высокие степени:

л (Л

Рассматривая возможности обобщения гамильтониана (1) выделены два случая: спин атома 8=1/2 и спин атома 8>1/2. Такое разделение обусловлено'тем, что при 8 = 1/2 возможен только гейзенберговский обмен, а биквадратный обмен типа

(5^5 )"*' отсутствует. Это объясняется тем, что более высокие, чем 28 степени

компонент спина (для любых 8) выражаются через единичную матрицу и компоненты спина в степени до 28.

Поэтому обобщение гейзенберговского гамильтониана при 8 = 1/2 дает четырехспиновое обменное взаимодействие - взаимодействие. четверки атомов, образующих квадрат с наименьшей возможной стороной (приведен простейший инвариант тетрагональной симметрии):

"«)="{ I + + (2)

4 <№'>

При обобщении гейзенберговского гамильтониана при Б > 1/2 возможен учет взаимодействия более высоких, чем вторая степень произведений спиновых операторов:

н=■~ I [^А(3)

^ </,я»

Во второй главе рассмотрено влияние четырехспиного обменного взаимодействия на термодинамические и спектральные свойства магнетиков на основе рассмотрения экспериментальных данных легкоплоскостного антиферромагнетика Л/2Сг/04, интенсивное исследование которого объясняется интересом, проявляемым к ВТСП и ВТСП - подобным материалам.

В кристалле В12Си04 ионы меди образуют тетрагональную решетку, которая не является ни объемноцентрированной, ни базоцентрированной. Структура В'^С'иО^ изображена на рисунке 1: С

• -Си

Рисунок 1.

Кристаллическая структура В12СиОА

Из экспериментов по рассеянию нейтронов на монокристалле, а также из данных по измерению магнитной восприимчивости было установлено, что намагниченности подрешеток ориентируются в базисной плоскости тетрагонального В'12Си04. Температура Нееля Ты = 45,78 ± 0,19К. Парамагнитная температура Нееля фактор существенно анизотропны:

<9Г=-32К, 01 = -4ОК, ¡Р -2,290, = 2,017.

100 200 Тетрега№ге (К)

Рисунок 2. Обратная магнитная восприимчивость В^СиОь

Данные по магнитной восприимчивости Ы2Си04 приведены на рис.2. Лабораторией РСМУВ Института физики СО РАН совместно с институтом Пауля Шерера (Швейцария) было проведено исследование дисперсии магнитных возбуждений В12Си04. Измерение температурных зависимостей подрешеточных намагниченностей осуществлялось методом неупругого рассеяния нейтронов ( Я = 2,345А° ) на двухосном спектрометре Р2АХ.

Результирующая картина спектра спиновых волн, полученная после обработки зависимостей интенсивности неупругого рассеяния показана на рис.3.

Для объяснения экспериментальных данных по В1гСиО4 был проведен расчет спектра элементарных возбуждений легкоплоскостного антиферромагнетика с четырехспиновым взаимодействием. Описание спектра магнитных возбуждений и намагниченности подрешеток при Т < Тм проведено на основе эффективного

спинового гамильтониана двухподрешеточного тетрагонального антиферромагнетика.

При записи модельного гамильтониана были учтены особенности магнитной структуры В12Си04

~ I {К/1,/',' (+)+к»^;^;]

Здесь два первых слагаемых описывают обменное взаимодействие внутри подрешеток ( //' е/7; g,g'eG ). Третье слагаемое гамильтониана соответствует учету обменного взаимодействия между спиновыми моментами из разных подрешеток. Последнее слагаемое учитывает четырехузельное обменное взаимодействие.

Вычисление спектра спиновых волн проведено методом двухвременных функций Грина в приближении Тябликова. Для удобства введены интегральные параметры:

е^а^-фкУ + ^сг, (5)

где о - намагниченность подрешетки.

Две ветви спектра спин-волновых возбуждений определяются выражениями:

^Ил-^Г (6)

где использованы обозначения:

Г-кГЬ2;

Полученные выражения для спектра спиновых волн позволяют в «аналитических» точках (выделены на рис. 3) получить простые уравнения, связывающие обменные взаимодействия системы с экспериментальными данными.

Экспериментальные значения. парамагнитных температур и в1 связывают обменные параметры двумя уравнениями:

^М^Ц/. (8)

Из полученной системы уравнений построен пошаговый алгоритм, позволивший определить константы обменных взаимодействий:

=-0.4л1эВ, = -ОЛлгэВ, /2 = 1.О.иэВ, /, -\2мэВ, ,/}'=ЗАмэВ, = 3.0.мэй, J^ = \.5мэB, = 1.4.«э5, К = О.ШАмэВ.

(9)

Далее, используя двухвременные температурные функции Грина, найдено уравнение для равновесной подрешеточной намагниченности рассматриваемого антиферромагнетика.

Сравнение экспериментальных данных и теоретической зависимости подрешеточной намагниченности при выбранных обменных параметрах приведено на рисунке 4.

т,к

Рисунок 4.

Температурная зависимость подрешеточной намагниченности В12СиО^

о Ю 20 30 ¿0 50 $0 70

В третьей главе решена задача о спектре элементарных возбуждений легкоплоскостного антиферромагнетика с четырехспиновым обменным взаимодействием в магнитном поле, ориентированном в базисной плоскости. Получены аналитические выражения для двух ветвей спектра при произвольной геометрии задачи, показанной на рисунке 5. На основе полученных формул проведено сравнение с данными антиферромагнитного резонанса для т2Си04.[Ъ,4\.

Гамильтониан системы записан в виде:

* = I

. <Лг> ' (10) -1 Ъ^гА^К'+^ЖУ

где первое слагаемое описывает взаимодействие типа «легкая плоскость» (^>/>0). Второе слагаемое описывает взаимодействие с магнитным полем, лежащем в плоскости [ху]. Здесь использованы обозначения, аналогичные (4). Третье слагаемое учитывает четырехспиновое обменное взаимодействие, причем, с целью упрощения интерпретации экспериментальных данных в гамильтониане оставлены наиболее существенные слагаемые, которые позволяют описать анизотропию в базисной плоскости при тетрагональной симметрии.

В настоящей работе рассмотрение ограничено монодоменной моделью, так как сравнение с данными эксперимента проведены в области больших магнитных полей. Геометрия задачи изображена на рисунке 5.

х

\ Н

\

0 к ► \ У

А \ /р; \

Рисунок 5.

Исходная геометрия задачи

а,р - углы наклона намагниченности подрешеток Р и в к кристаллографической оси а (ох);

0-угол между магнитным полем и кристаллографической осью Ь (оу)

Уравнения, определяющие углы равновесной намагниченности аир найдены из условия обращения в нуль слагаемых первого порядка гамильтониана в терминах бозе операторов:

gfigh cos (0 - а) + sJ¡- sin (а - 0) + 6Xssin 2a ■ cos 2fi = 0, gfJBhcos(0-P)+sJ¿ sin (a -/?)- 6s3/:1 cos 2a • sin 2/? = 0. ^ ^

При нулевом внешнем поле (для К>0) определена частота резонанса:

A^i^VÍ+^+l^1) (12)

Для частного случая сильного магнитного поля, когда произошел переход в одноподрешеточное состояние, получено:

2 2

(13)

S «| |sin(40), gtiBh > SJ¿ » S3Kl

l gPs* J

При этом искомая зависимость частоты антиферромагнитного резонанса от угла между магнитным полем и кристаллографической осью в базисной плоскости определяется выражением:

М.0) аёМвН + ^К1 cos(4é>) (14)

Рассмотрим К>0 (кристаллографические оси а и b соответствуют направлению легкого намагничивания). В этом случае при 6Н) (Я || (оу)) магнитные моменты составляют с осью х углы гг=-Д которые увеличиваются с ростом поля Я. При другом направлении магнитного поля, 6М5°, углы акр начинают отклоняться от оси (оу) и при Н-Нкр система испытывает спин-флоп переход. Зависимость частоты АФМР от интенсивности магнитного поля изображена на рисунке б.

Рисунок 6.

Полевая зависимость частоты резонанса для двух направлений: 1-Я [100], 2-Я [110]

120 150

Рисунок 7.

Угловая зависимость частоты резонанса В!2Си04 [3]

Из сравнения уравнения на частоту АФМР с экспериментальными данными (рисунки 6, 7) следует вывод об отрицательном знаке константы четырехспинового взаимодействия. В основном состоянии именно знак четырехспинового взаимодействия определяет ориентацию магнитных моментов в базисной плоскости, следовательно, при К<0, (что соответствует экспериментальным данным) оси легкого намагничивания будут не вдоль осей а и Ь, а под углом 45° к ним (рисунок 8). Этот вывод противоречит изображаемой ранее в литературе магнитной структуре В1гСиОц, где легким считалось направление [001] и [010]. В этих работах нет данных, доказывающих существование такой структуры, и несомненным может считаться только легкоплоскостной характер антиферромагнитного упорядочения, подтверждаемый как данными по восприимчивости, так и по рассеянию нейтронов. Таким образом, интерпретация данных по резонансу позволяет уточнить магнитную структуру В/2С«04.

/_/

г

Рисунок 8.

Магнитная структура В'ьСиОг,

О-Си

В четвертой главе исследовано влияние одноионной анизотропии ромбической симметрии на температурную эволюцию негейзенберговского магнетика с величиной спинового момента 8=1, гамильтониан которого содержит наряду с взаимодействием дипольных моментов взаимодействия высших мультиполей [7-9]. Рассмотрен модельный гамильтониан:

Здесь первое слагаемое соответствует парному обменному взаимодействию, (//,„ - константа гейзенберговского обмена). Второе слагаемое описывает биквадратное обменное взаимодействие (константа К/т), а третье - одноионную анизотропию в наиболее общем для Б = 1 виде. Константы В\ и В\ характеризуют

интенсивность кристаллического поля и в общем случае могут быть сравнимы с величинами, отвечающими за обменное взаимодействие.

Для исследования данного гамильтониана использовалось приближение анизотропного молекулярного поля.

На первом этапе исследована симметрия гамильтониана, что позволило существенно сократить область анализа параметров системы.

I ['/АА + к^Д)2]"!^0/+ В1°Ъ]

н =

где

(15)

01, =3(5;)2 -5(5+1); о2гх=(5;)2-(5р2 л [(я;)2 +(5;)2].

В1 / (10- Ко)

\

X Ж\\

жАШ

т \

/ \ зв5 / (!□- к.)

Рисунок 9.

Плоскость констант анизотропии исследуемого магнетика

Состояние, в котором находится описываемая система, определяется термодинамическим поведением дипольного параметра порядка а и

О 2

квадрупольными параметрами порядка <72 и д2, которые определяются по правилам статистической механики:

Решение задачи о температурном поведении системы проведено методом унитарных преобразований с использованием атомного представления. Введены собственные состояния оператора ^, записанного в исходной системе координат:

5г|и) = (5-и)[и), 11 = 0,1,2

Выразив спиновые и квадрупольные операторы через операторы Хаббарда: X"" = \п)*(т\, получен гамильтониан в терминах Х-операторов. Для

диагонализации гамильтониана и привидения его к виду:

Н0 =и01{сс)Нйи;г = ЕйХт + Е1Хи + ЕгХп (17)

Использовано унитарное преобразование:

Н -> Н(а) = II(а)Ни*(а) и(а) = л[а(Х'}2 + X2")] (18)

Уравнение на угол а, определяемый требованием диагональности гамильтониана после преобразования:

[(/„ -Л:0Х^0 -ЛГг)8т(2а)-В22]соз(2«) = 0 (19)

где N - числа заполнения:

ехр(-^) , » (20)

I

Анализ был проведен отдельно для одноосного магнетика, когда 5* = 0, и для двухосного магнетика.

Для одноосного магнетика решение проводилось методом сравнения свободной энергии каждой из возможных фаз. Определены законы температурной эволюции параметров порядка, найдены критические температуры. Результирующая фазовая диаграмма приведена на рисунке 10.

К2/1о

ФП1 /

ФП 2 Рисунок 10.

Диаграмма характера фазового

ЗВ? /10 перехода легкоосного магнетика

с биквадратным обменом

Для двухосного магнетика возможны только два класса решений, для которых также основное состояние определялось сравнением свободной энергии. Построена фазовая диаграмма, определяющая область фазового перехода 1 рода для квадрупольных параметров порядка (рисунок 11).

Рисунок 11.

Область существования скачкообразного температурного

поведения и приК0>1о

Исследована зависимость температуры фазового перехода в ферромагнитную фазу от интенсивности биквадратного обменного взаимодействия и одноионной анизатропии.

Рисунок 12

Зависимость температуры перехода в ферромагнитную фазу от величины В\ (X =0,4/0):

1.Л"о = 0,

2. #0=0,4/0,

3. #0=0,8/0.

О 0.2 0.4 0.6 0.8

В результате проведенного анализа отмечено, что одноионная анизотропия сильным образом влияет на характер перехода в квадрупольную или ферромагнитную фазу. Если в изотропном пределе фазовый переход был первого рода, то уже при достаточно малых значениях констант одноионной анизотропии, составляющих по порядку величины ~10'2 от характерных энергий парных взаимодействий, фазовый переход становится 2-го рода. Эта тенденция сохраняется и для изоморфного фазового перехода, когда при малых значениях констант одноионной анизотропии ромбической симметрии температурное

0 2 , поведение компонент ¿¡г2 и д2 квадрупольного момента (а значит и параметров

ромбической решетки) носит скачкообразный характер, тогда как при больших значениях В® и В\ изменение параметров решетки является плавным.

СПИСОК ПУБЛИКАЦИЙ ПО ТЕМЕ ДИССЕРТАЦИИ

1. Вальков В.В., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных магнетиках с биквадратным обменом // Красноярск.- ИФ СО АН СССР.- 1990.-Препринт 659Ф.- 20с.

2. Вальков В.В., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных негейзенберговских магнетиках с тензорным параметром порядка // ФТТ,- 1990.-Т.32, №12- С.3522-3530.

3. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. К., Val'kov V., Fedoseev В. Magnetic Neutron Scattering in Single Crystal Bi2Cu04 // NeutronenStreuung Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.- p.106-107.

4. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Structure Determination of Single Crystal Bi2Cu04Using a Four Circle Diffractometer // Neutronen-Streuung Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.-p.136-137.

5. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Temperature Dependence of the Low-Energy Magnetic Exitation Gap in Bi2Cu04 //Neutronen-Streuung Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993. p.74.

6. Roessli В., Furrer A., Fisher P., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Magnetic neutron scattering in single crystal Bi2Cu04 //J.Appl.Phys.-1993.- 73, 10.- p.6448.

7. Furrer A., Fisher P., Roessli В., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Investigation of spin waves in single crystal Bi2Cu04 by inelastic neutron scattering //Sol. St. Comm.-1992,- V.82, №6,- p.443-446.

8. Петраковский Г.А., Саблина K.A., Вальков B.B., Федосеев Б.В., Фурер А., Фишер П., Росли Б. Исследование спектра спиновых волн в монокристалле Bi2Cu04 методом неупругого рассеяния нейтронов // Письма в ЖЭТФ,- 1992.-Т.56,3.- С.148.

9. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системах с четырехспиновым обменным взаимодействием // ФТТ,- 1995,- Т.38.- С.962-964.

10. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системе с четырехспиновым обменным взаимодействием // Красноярск.- ИФ СО РАН.- 2008.-Препринт 846Ф,- 20с.

СПИСОК ЦИТИРУЕМОЙ ЛИТЕРАТУРЫ

1. Нагаев Э.Л. Магнетики со сложными обменными взаимодействиями// Москва: Наука.- 1988.-232с.

2. Звездин А.К., Матвеев В.М., Мухин A.A., Попов А.И. Редкоземельные ионы в магнитноупорядоченных кристаллах// Москва: Наука.- 1985.- 294с.

3. Pankrats A.I., Petrakovskii G.A., Sablina К.А. Microwave resonance absorption in antiferromagnet Bi2Cu04. // Sol. St. Comm.- 1994,- v. 91, No. 2,- P. 121124.

4. Pankrats A.I., Sobyanin D.Yu., Vorotinov A.M., Petrakovskii G.A. Antiferromagnetic resonance in Bi2Cu04. // Sol. St. Commun.- 1999,- V.109, No. 4,- P.263-266.

5. Матвеев В.M. Квантовый квадруполышй магнетизм и фазовые переходы при биквадратном обмене // УФН.-1982.-Т.136, №1.- С.61-103.

6. Вальков В.В., Мацулева Г.Н., Овчинников С.Г. Влияние сильного кристаллического поля на спектральные свойства магнетиков с биквадратным обменом ¡1ФТТ.-1989.-Т.31, №6.-С.60-68.

7. Зайцев P.O. Обобщенная диаграммная техника и спиновые волны в анизотропном ферромагнетике //ЖЭТФ.- 1975.- Т.68, №1.- С.207-215.

8. Онуфриева Ф.П. Низкотемпературные свойства спиновых систем с тензорным параметром порядка // ЖЭТФ,- 1984.- Т.89, №6.- С.2270-2287.

9. Локтев В.М., Островский B.C. Квантовая теория одноосных антиферромагнетиков в поперечном магнитном поле // ФТТ.- 1978.- Т.20, №10.- С.3086-3093.

/

Подписано в печать 3 0.12.08 Формат 60x84/16. Усл. печ. л. 1. Тираж 80 экз. Заказ № 2 Отпечатано в типографии института физики СО РАН 660036, Красноярск, Академгородок, ИФ СО РАН

Введение.

Глава 1. Обзор литературы

Магнетики со сложными обменными взаимодействиями.

1.1 Эффективный спиновый гамильтониан.

1.2 Многоспиновое обменное взаимодействие.

1.3 Биквадратное обменное взаимодействие.

Глава 2. Термодинамические и спектральные свойства магнетиков с четырехспиновым обменным взаимодействием.

2.1 Кристаллографическая структура и магнитные свойства В12СиОл,

2.2 Модельный гамильтониан.

2.3 Спектр спиновых волн легкоплоскостного антиферромагнетика с четырехспиновым обменным взаимодействием.

2.4 Определение параметров гамильтониана.

2.5 Уравнение самосогласования для намагниченности подрешетки и температура Неля.

2.6 Резюме.

Глава 3. Антиферромагнитный резонанс в магнетиках с четырехспиновым обменным взаимодействием.

3.1 Эффективный гамильтониан.

3.2 Основное состояние и спектр возбуждений в магнитном поле.

3.3 Резюме.

Глава 4. Термодинамические свойства анизотропных магнетиков с биквадратным обменным взаимодействием

4.1 Постановка задачи.

4.2 Одноосный магнетик (Л=0).

4.3 Двухосный магнетик (^2^0).

4.4 Резюме.

Актуальность работы. Интерес к физическим свойствам магнетиков находится на высоком уровне в течении многих десятилетий, что обусловлено как широчайшими возможностями их применения в промышленности, так и все новыми открываемыми физическими эффектами, которые, в свою очередь, требуют и построения новых теоретических моделей, и более глубокого анализа уже существующих.

Вещества, обладающие магнитными свойствами, сегодня находят применение во всех областях производства. Бурное развитие микроэлектроники, особенно в области информационных технологий, требует постоянного поиска новых материалов с новыми, уникальными свойствами. Это приводит к синтезированию новых кристаллов и комплексному исследованию их физических свойств. При этом, описание магнитных свойств новых материалов требует выхода за рамки уже известных, хорошо изученных теоретических моделей.

Проблема построения эффективного спинового гамильтониана, описывающего основные характеристики магнетика (энергетический спектр, время жизни возбуждений, намагниченность, восприимчивость и другие) является одной из центральных задач магнетизма. В точном виде решение такой задачи невозможно, поэтому при интерпретации экспериментальных данных используются приближенные модельные гамильтонианы, которые отражают наиболее важные для данного исследования свойства реальных магнетиков. В течении десятилетий гамильтониан Гейзенберга является основой построения квантовой теории магнетизма. Модель Гейзенберга описывает изотропные магнетики, в которых энергия взаимодействия двух атомов зависит от скалярного произведения спинов этих атомов. Для интерпретации экспериментальных данных такой модели, вообще говоря, недостаточно. Поэтому для развития магнитной теории осуществляется обобщение Гейзенберговской модели. Оно проходит в различных направлениях, в частности, возможен учет магнитной анизотропии и учет более высоких степеней произведений спиновых операторов.

На сегодня известно большое число магнетиков, описание экспериментальных свойств которых невозможно без учета более сложного, чем гейзенберговского обменного взаимодействия. Это делает задачу построения модельных гамильтонианов, исследования их свойств и объяснение на их базе данных экспериментов актуальной.

Цель и задачи исследования. Основная цель диссертационной работы заключалась в изучении особенностей спектральных и термодинамических свойств магнетиков со сложными обменными взаимодействиями. Для достижения поставленной цели осуществлено решение следующих задач:

1. Исследование влияния четырехспиного обменного взаимодействия на термодинамические и спектральные свойства магнетиков, сравнение результатов с экспериментальными данными легкоплоскостного антиферромагнетика - В12С1Ю4, на основе полученных уравнений определение параметров обменных взаимодействий Вг2СиО4.

2. Исследование резонанса в базисной плоскости В^СиО^ дало новые данные для исследования магнитной структуры и магнитных взаимодействий, определения обменных параметров системы на основе единого спинволнового подхода и сделало актуальным теоретическое рассмотрение резонанса в системах с четырехспиновым обменным взаимодействием.

3. Исследование термодинамических свойств анизотропных магнетиков с биквадратным обменным взаимодействием, изучение фазового перехода в модельных системах, описываемых эффективным спиновым гамильтонианом с величиной спина 8 = 1, содержащим наряду с взаимодействием дипольных моментов взаимодействия высших мультиполей.

Структура диссертации. Материал диссертационной работы распределен следующим образом. В первой главе проведен краткий обзор основных исследований и используемых в дальнейшем результатов. Во второй главе исследовано влияние четырехспиного обменного взаимодействия на термодинамические и спектральные свойства магнетиков на примере легкоплоскостного антиферромагнетика Вг2Си04. В третьей главе построена теория антиферромагнитного резонанса магнетика с четырехспиновым обменным взаимодействием, проведено сравнение с экспериментальными данными по Вг2Си04. В четвертой главе исследованы термодинамические свойства анизотропных магнетиков с биквадратным обменным взаимодействием.

Достоверность результатов, полученных в диссертационной работе, подтверждается достоверностью методов, используемых для анализа модельных Гамильтонианов. Полученные формы и уравнения удовлетворяют общефизическим требованиям, а в предельном случае переходят в общеизвестные результаты, полученные ранее другими авторами. Кроме того, для результатов, полученных в главе 2 и 3, проводится сравнение с экспериментальными данными, полученными с помощью различных методов исследования, таких как измерение магнитной восприимчивости, рассеяние нейтронов на монокристалле, антиферромагнитный резонанс.

Основные результаты диссертационных исследований опубликованы в 10 работах:

1. Вальков В.В., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных магнетиках с биквадратным обменом // Красноярск.- ИФ СО АН СССР.- 1990.-Препринт 659Ф.- 20с.

2. Вальков В.В., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных негейзенберговских магнетиках с тензорным параметром порядка // ФТТ,-1990.-Т.32, №12.- С.3522-3530.

3. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Magnetic Neutron Scattering in Single Crystal Bi2Cu04 // NeutronenStreuung Progress-Report.-Paul Scherrer Inst.- 1993.-p. 106-107.

4. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Structure Determination of Single Crystal Bi2Cu04Using a Four Circle Diffractometer // Neutronen-Streuung Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.-p.136-137.

5. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Temperature Dependence of the Low-Energy Magnetic Exitation Gap in Bi2Cu04 // Neutronen-Streuung Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993. p.74.

6. Roessli В., Furrer A., Fisher P., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Magnetic neutron scattering in single crystal Bi2Cu04 //J.Appl.Phys.-1993.- 73, 10.-p.6448.

7. Furrer A., Fisher P., Roessli В., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Investigation of spin waves in single crystal Bi2Cu04 by inelastic neutron scattering //Sol. St. Comm.- 1992.- V.82, №6.- p.443-446.

8. Петраковский Г.А., Саблина K.A., Вальков B.B., Федосеев Б.В., Фурер А., Фишер П., Росли Б. Исследование спектра спиновых волн в монокристалле Bi2Cu04 методом неупругого рассеяния нейтронов // Письма в ЖЭТФ.- 1992.-Т.56, 3.- С.148.

9. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системах с четырехспиновым обменным взаимодействием // ФТТ.- 1995.- Т.38.- С.962-964.

10. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системе с четырехспиновым обменным взаимодействием // Красноярск.- ИФ СО РАН.-2008.- Препринт 846Ф.- 20с.

Результаты работ, вошедших в настоящую диссертацию, были представлены и обсуждались на семинарах отдела теоретической физики ИФ СО РАН, на семинаре лаборатории РСМУВ ИФ СО РАН и на семинаре по физике низких температур в г. Донецк, 1989г.

Заключение

Основная цель диссертационной работы состояла в изучении особенностей спектральных и термодинамических свойств магнетиков со сложными обменными взаимодействиями. Для достижения поставленной цели осуществлено исследование влияния четырехспиного обменного взаимодействия на термодинамические и спектральные свойства магнетиков методом двухвременных функций Грина в приближении Тябликова. Было проведено сравнение результатов теоретических расчетов с экспериментальными данными по легкоплоскостному антиферромагнетику В1%СиО^. В рамках развитого подхода были получены аналитические выражения для спектра спин-волновых возбуждений. Полученные формулы использовались для определения параметров обменных взаимодействий монокристаллического В12С1Ю4.

Проведен анализ данных по антиферромагнитному резонансу при ориентации внешнего магнитного поля в базисной плоскости Вг2СиО4. В рамках спин-волнового подхода исследовано основное состояние и спектр возбуждений легкоплоскостного антиферромагнетика с четырехспиновым обменным взаимодействием в магнитном поле.

В приближении анизотропного среднего поля проведено исследование термодинамических свойств анизотропных магнетиков с биквадратным обменным взаимодействием, изучение фазового перехода в модельных системах, описываемых эффективным спиновым гамильтонианом с величиной спина 8 = 1, содержащим наряду с взаимодействием дипольных моментов взаимодействия высших мультиполей.

В заключении приведем основные результаты кандидатской диссертации:

1. Для объяснения магнитных свойств В12С11О4 записан эффективный спиновый гамильтониан, включающий четырехспиновое обменное взаимодействие, позволившее описать анизотропию кристалла в базисной плоскости;

2. Методом двухвременных температурных функций Грина получены аналитические выражения для спектра спиновых волн и термодинамических характеристик рассматриваемого магнетика. На основании сравнения с экспериментальными данными по рассеянию нейтронов и данными по высокотемпературной восприимчивости Вг2СиОц определены значения констант обменных взаимодействий.

3. При учете четырехспинового обменного взаимодействия проведено теоретическое исследование частоты антиферромагнитного резонанса для тетрагонального легкоплоскостного магнетика. Из сравнения экспериментальных данных и теоретических расчетов установлено, что магнитные моменты подрешеток антиферромагнетика Ш2Си04 ориентированы под углом 45° к кристаллографическим осям а и Ь в базисной плоскости.

4. Для систем с сильным биквадратным обменным взаимодействием показано, что одноионная анизотропия даже при ее малых значениях приводит к смене характера фазового перехода в квадрупольную или ферромагнитную фазу с первого рода на второй. Получены температурные зависимости параметров порядка, определены критические температуры и построены фазовые диаграммы, определяющие области реализации фазовых переходов первого рода.

Благодарности

Автор выражает глубокую признательность своему учителю и научному руководителю В алькову Валерию Владимировичу. Автор благодарит за постоянное внимание и поддержку Шабанова Василия Филипповича. Автор благодарит коллег Мацулеву Галину Николаевну, Панкрац Анатолия Ивановича, Саблину Клару Александровну за совместную работу и плодотворные обсуждения. А также благодарит своих учителей Петраковского Германа Антоновича, Овчинникова Сергея Геннадиевича, Кузьмина Евгения Всеволодовича, Зиненко Виктора Ивановича, Захарова Юрия Владимировича, Носкова Николая Николаевича, Бытева Владислава Олеговича. Автор благодарит свою семью за поддержку, терпение и понимание во время написания данной работы.

1. Абрикосов A.A., Горьков Л.П., Дзялошинский И.Е. Методы квантовой теории поля в статистической физике.- Москва: Физматгиз.- 1962.- 444 с.

2. Вонсовский C.B. Магнетизм.- Москва: Наука.- 1971.- 1032 с.

3. Александров К.С., Анистратов А.Т., Безносиков Б.В., Федосеева Н.В. Фазовые переходы в кристаллах галоидных соединений.- Новосибирск: Наука.- 1980.- 264 с.

4. Александров К.С., Федосеева Н.В., Спевакова И.П. Магнитные фазовые переходы галоидных кристаллах.- Новосибирск: Наука.- 1983.- 192с.

5. Звездин А.К., Матвеев В.М., Мухин A.A., Попов А.И. Редкоземельные ионы в магнитноупорядоченных кристаллах.- Москва: Наука.- 1985.- 294с.

6. Изюмов Ю.А., Сыромятников В.Н. Фазовые переходы и симметрия кристаллов.- Москва: Наука.- 1984,- 248с.

7. Изюмов Ю.А., Кассан-оглы Ф.А., Скрябин Ю.Н. Полевые методы в теории ферромагнетизмаю.- Москва: Наука.- 1974.- 224с.

8. Изюмов Ю.А., Скрябин Ю.Н. Статистическая механика магнитоупоря-доченных систем.- Москва: Наука.- 1987.- 264с.

9. Кузьмин Е.В., Петраковский Г.А., Завадский Э.А. Физика магнитоупорядоченных веществ.- Новосибирск: Наука.- 1976.- 288с.

10. Нагаев Э.Л. Аномальные магнитные структуры и фазовые переходы в негейзенберговских магнетиках // УФН.- 1982.- Т.136.- С.61-101.

11. Нагаев Э.Л. Магнетики со сложными обменными взаимодействиями.-Москва: Наука.- 1988.- 232с.

12. Нагаев Э.Л. Физика магнитных полупроводников.- Москва: Наука.-1979.- 432с.

13. Туров Е.А. Физические свойства магнитоупорядоченных кристаллов.-Москва: Наука.- 1963.- 224с.

14. Гуревич А.Г. Мелков Г.А. Магнитные колебания и волны.- Москва: Физматлит.- 1994.- 464с.

15. Gehring G., Gehring К. Co-operative Jahn-Teller effects// Rept. Prog. Phys.- 1975.- V.38.-P.1.

16. Khomskii D., Kugel R. Degenerate hubbard model in a magnetic field. Application to Jahn-Teller systems // Phys. Stat. Sol. Ser. b.- 1977.- v.79.- P.441.

17. Roth L. Simple Narrow-Band Model of Ferromagnetism Due to Intra-Atomic Exchange // Phys. Rev.- 1966.- v.149.- P.306;

18. Кугель К.И., Хомский Д.И. Кристаллическая структура и магнитные свойства веществ с орбитальным вырождением// ЖЭТФ.- 1973.- Т.64.-С.1429-1439.

19. Кугель К.И., Хомский Д.И. Поляронные эффекты и обменное взаимодействие в магнитных диэлектриках с Ян-теллеровскими ионами// ЖЭТФ.- 1980.- Т.79.- С.987.

20. Кугель К.И., Хомский Д.И. Двойная модель Гейзенберга в магнитном поле и метамагнетизм ян-теллеровских систем// Письма ЖЭТФ.- 1976.-Т.23.- С.264.

21. Покровский В. Д., Уймин Г.В. Магнитные конфигурации, обусловленные магнитным моментом // ЖЭТФ.- 1971.- Т.61.- С.859.

22. Harris Е., Owen J. Biquadratic Exchange Between Mn2+ ions in MnO // Phys. Rev. Lett.- 1963.- v.ll.- P.9-10.

23. Huang N., Orbach L. Biquadratic Exchange // Phys.Rev.Lett.- 1964.-v.12, №2.-P.275-276.

24. Тябликов C.B. Методы квантовой теории магнетизма// Москва: Наука.т 1965.- 334с.

25. Chen Н.Н., Levy P.M. Dipole and Quadrupole Phase Transitions in Spin-1 Models //Phys. Rev. В.- 1973.- v.7, №9.- P.4267-4284.

26. Зайцев P.O. Обобщенная диаграммная техника и спиновые волны в анизотропном ферромагнетике // ЖЭТФ.- 1975.- Т.68, №1.- С.207-215.

27. Nauciel-Bloch М., Sharma G., Castets A. Spin-one Heisenberg ferromagnetic in the presence of biquadratic exchange // Phys.Rev.B.- 1972.- v.5, №11;- P.4603-4609.

28. Бразовский C.A., Дзялошинский И.Е., Кухаренко Б.Г. Магнитные фазовые переходы первого рода и флуктуации//ЖЭТФ.- 1976.- Т.70, №6.-С.2257-2267.

29. Papanicolaou N. Pseudospin approach for planar ferromagnets // Nucl.Phys.-1984.- v.FS12.-P.281-311.

30. Андреев А.Ф., Марченко В.И. Симметрия и макроскопическая динамика магнетиков // УФН.-1980.- Т.130,№1.- С.39-63;

31. Матвеев В.М. Квантовый квадрупольный магнетизм и фазовые переходы при биквадратичном обмене//ЖЭТФ.- 1973,- Т.65, №4.- С.1626-1636.

32. Локтев В.М. Островский B.C. Квантовая теория одноосных антиферромагнетиков в поперечном магнитном поле // ФТТ.- 1978.- Т.20, №10.- С.3086-3093.

33. Furrer A., Fisher P., Roessli В., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Investigation of spin waves in single crystal Bi2Cu04 by inelastic neutron scattering // Sol. St. Comm.- 1992.- v.82, №6.- P.443-446.

34. Ohta H., Yochida K.5 Matsuya Т., Nanba Т., Motokava K.,- Yamada K., Endoh Y., Hosoya S. EPR and AFMR of Bi2Cu04 in Submillimeter Wave Region // J.Phys.Soc.Jpn.- 1992.- v.61, №8.- P.2921-2929.

35. Troc R., Janicki J., Filatow I., Fisher P., Murasik A. Three-dimensional magnetic properties of Bi2Cu04 // J.Phys.Cond.Matter.- 2.- 1990.- P.6989-6998.

36. Boivin J.C., Trehoux J., Thomas D. Structural Study of CuBi204 // Bull.Soc.Fr.Mineral.Crystallogr.- 1976.-v.99.- P.193.

37. Петраковский Г.А., Саблина K.A., Вальков B.B., Федосеев Б.В., Фурер А., Фишер П., Росли Б. Исследование спектра спиновых волн в монокристалле Bi2Cu04 методом неупругого рассеяния нейтронов // Письма в ЖЭТФ.- 1992.- Т.56, №3.- С.148-152.

38. Petrakovskii G., Sablina К., Vorotynov A., Vasiliev V, KruglikA., Balaev A., Velikanov D., Kiselev N. Magnetic, resonance, and electrical properties of single crystal and amorphous Bi2Cu04 // Sol.St.Comm.- 1991.- v.79.- P.317-320.

39. Garcia-Munoz J., Rodrigues-Carvajal J., Sapina E., Sanchis M., Ibanez R., Beltran-Portez D. Crystal and magnetic structures of Bi2Cu04 // J.Phys.Condens.Matter.- 1990. v.2, №9. - P. 2205-2214.

40. Ong E., Kwei G., Robinson R., Ramakrishna В., von Dreele R. Long-range antiferromagnetic ordering in Bi2Cu04 // Phys.Rev.- 1990.- v.42, №.7. P. 42554262.

41. Konstantinovic J., Stanisic G., Ain M., Parette G. On the magnetic structure of Bi2Cu04 // J.Phys. Condens.Matter.- 1991.- v.3.- P.381.

42. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Magnetic Neutron Scattering in Single Crystal Bi2Cu04// . Neutronen-Streuung, Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.- P. 106-107.

43. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Structure Determination of Single Crystal Bi2Cu04Using a Four Circle Diffractometer // Neutronen-Streuung, Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.- P.136-137.

44. Roessli В., Fischer P., Furrer A., Petrakovskii G., Sablina. K., Val'kov V., Fedoseev B. Temperature Dependence of the Low-Energy Magnetic Exitation Gap in Bi2Cu04 // Neutronen-Streuung, Progress-Report.- Paul Scherrer Inst.- 1993.-P.74.

45. Roessli В., Furrer A., Fisher P., Petrakovskii G., Sablina. K., Valkov V., Fedoseev B. Magnetic neutron scattering in single crystal Bi2Cu04 // J.Appl. Phys.- 1993.- v.73, №10.- P.6448.

46. Ахиезер А.И, Барьяхтар В.Г. Пелетминский C.B. Спиновые волны // Москва: Наука.- 1967.- 368с.

47. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системах с четырехспиновым обменным взаимодействием // ФТТ,- 1995.- Т.38.- С.962-964.

48. Федосеев Б.В. Антиферромагнитный резонанс в системе с четырехспиновым обменным взаимодействием // Красноярск: ИФ СО РАН.-2008.- Препринт 846Ф.- 20с.

49. SivardiereJ. Molecular-field theory of phase transition in TbP04 and TmAs04 // Phys.Rev.B.- v.8.- P.2004-2015.

50. Phys.Rev.B.- 1962.- v. 126, №1.- P.104-116.

51. Morin P. Quadrapolar ordering in CeAg // JMMM.- 1988.- v.71, №2.-P.151-164.

52. Morin P., Rouchy J., Schmitt D. Susceptibility formalism for magnetic and quadrupolar interactions in hexagonal and tetragonal rare-earth compounds // Phys.Rev.B.- 1988.- v.37, №10.- P.5401-5413.

53. Morin P., Schmitt D. Magnetic and quadrupolar phase transitions in cubic rare-earth intermetallic compounds // Phys.Rev.B.- 1983.- v.27.- P.4424-4427.

54. Вальков B.B., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных магнетиках с биквадратным обменом // Красноярск.- ИФ СО АН СССР.-1990.- Препринт 659Ф.- 20с.

55. Вальков В.В., Федосеев Б.В. Фазовые переходы в анизатропных негейзенберговских магнетиках с тензорным параметром порядка // ФТТ.-1990.-Т.32, №12.- С.3522-3530.

56. Онуфриева Ф.П. Низкотемпературные свойства спиновых систем с тензорным параметром порядка // ЖЭТФ.- 1984.- Т.89, №6.- С. 2270-2284.

57. Ландау Л.Д., Лифшиц Е.М. Статистическая физика. Часть 1. Москва: Наука.- 1976.- 584с.

58. Вальков В.В. Унитарные преобразования группы SU(n) и диагонализация многоуровневых гамильтонианов // ТМФ.- 1988.- Т.76, №1.-С.143-153.

59. Обухов С.П. К теории магнетизма в синглетном состоянии // ФТТ.-1976.- Т. 18, №4.- С.1098-1105.

60. Harris Е., Owen J. Biquadratic exchange between Mn2+ ions in MgO// Phys. Rev. Lett.- 1963.- v.l 1.- P.9-10.

61. Khomskii D., Kugel R. Degenerate hubbard model in a magnetic field. Application to Jahn-Teller systems // Phys. Stat. Sol. Ser. b.- 1977.- v.79.- P.441.