Спектроскопия макроскопических локальных состояний в ультрадисперсных конденсированных средах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.17 ВАК РФ
Покурний, Сергей Иванович
АВТОР
|
||||
доктора физико-математических наук
УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ
|
||||
Одесса
МЕСТО ЗАЩИТЫ
|
||||
1994
ГОД ЗАЩИТЫ
|
|
01.04.17
КОД ВАК РФ
|
||
|
с. ^
N " П1Ш СТЕРШИ (1CÜÍT11 УКРАПШ
ПЛЕСЬКИН 11ЕГ'!!!/!ПИ11Й УМ1 OFPCHTE1 in .1 .1 .ПЕЧИИШМ
< >i''k{)flttC 9
1ШКУГШП Cepri н ¡винппич
СПШРПСКОШП П.1КР!!Ш1Ш МНИХ íttiKfUbHilX CT AHÍ В tí Vi íbTPíí гШСПЕРГНПХ ИШЕНГГШЯНИХ CFPLWBIICMX
Ut.(11.17 - XiniHMcJ лика, i¡ тип* числ! <?i3¡1ka ГШЧ1ШН Td BHftVXy
il O 1 Ü P E 9 E P (1 T лш.сртаим na злооугтп пмсипго ступени аоктппа <ï>i зи^п-пагогттичних наук
Цлеса - 1U94
Ропота виконана в 1 петит уп спектроскоп»* Р/1Н i Кривор!эькопу дсрювшюпу педагог1чиппу 1нститутi
в
Офшшм оппмпнти: доктор 91зико-патЕПЛтичних наук,
проресор
доктор ч>1 зико-пагепатичних наук,
профбсор
доктор <н зикп-пптспатичних наук, про^есор
П.М.Кпасний
А.Ю. К1Ь
И.В.Затовськип
Ппав1йма устанаоа - Iнстит роики ЛИ Укрптми
НЯ
1991 р.
Захист шдоулотьсн
& _____ годин на эас1данн1 спетал) заваннт вчоноу Ради
А. 06В. 24. 03 Влеського дериавного ушнерснтсту !п. I .I .Мечникова < 270100, Одсса. пул. Пастсра, 27, Н(Л«Р Ш1У,
втл >
3 дисерташсю полна ознайопитись в иаукошл шалютеш Одеського дрриавного ушверситртУ
Явтормррвт роэ1 елвний 'Л? Т _
Вчоний сркрртвр теш в/н эояашн Ради квндидвт в|э.- пат.нвУк, доцрнт Сг^С^^"
1991 р.
МРГЯШУК
ЗЙПМЬНЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ
Акт ув лететь твпи. В даний час интенсивно доел!дмуються оптимн! властивосп колоудних ультрадисперсних сереловищ mo включають в ceoe nam BriPORí ahhkobí та т електричн! коппоненти [1-41. Так! калоудн! УЙС паить назву кваз!нульвип!рних систел <аоо систеп квантових точок>. Проводиться 1нтенсивн1 досл!д«еннп оптичних, електрооптичних i нелннйнооптичних властивостей кваз!нульвишрних структур, иш представлять соаою, напрйклад, нашвпров!дников1 <аво д!електричн!> частники сфсричноу форпи з розги рвпи а ~ 1-10анп, okí вмшуить у прозор! л!елекричн! середовииш, аоо в нашвпров!дников! тверд) розчини ti- 4,6,7]. Середшй розшр СФеричних частинок в пвтриш пои/на варловати в npoueci вирощуваня в широких riewax в!л лесятк!в до денлькох со;ен ангстреп. Так! колоулн! гетерогенн! структури являються новип оа'ектоп для вивченмя розгнрних квантових е®ект1в. йосл!дшення оптичних властивостей таких колоудних УИС в залешност! в!д рал1УСУ палих частинок две потлив!сть визначити ваилив» парапетри кваз1нульвишрних структур.
Велик! нелппйност! оптичних характеристик в кваз!нульвишрних структурах дозволяють розглядати стекла з нашвпров!дниковипи коло!дапи як перспективн! патеР!али, для створювання нових' елепент^в пиегральноу та нел^йноу оптики (эокрепа, для., створвння елепент!в для керування оптичнипи сигналапи).
—йисерташя присвячена теоретичнопу досл1дшенню оптичних властивостей <пакроскошчних локальних одночасткових заряло-вих сташв, а таком екситпнних стан!в> наш впров« дникпвоу та д!електРично! коппоненти в колоудних УАС. Одержан! в дисе-ptbuíí результати шстять в cogí принципово нов у !нч>орпашю, то стосуеться УИС з Р!знипи непетал!чнипи колоудапи. 11я !НФОРПаШП дозволяе 3 новпу сторони шд1йти до розглядання оптичних характеристик < спектри поглинвння та люгмнесиен-цуу, перерой поглинання та розсповання, тото).В свою чвргу вказан! спектри залеяшть в|д оагатьох парапетр|в УЙС, як! поить оути энвйдеш через я!лпов!дн! оптичн! вишрювання.
Вашливип приклалоп неплноп!лних середовиш, ио оули
-ч-
пэедпетпп дослмшення, с иаруват! систепи. Питания про персшс енергн електронного зоудшення в неоднормних середовишах,эпкрепа в швруватих систепах, викликйе пост!йний 1нтерес 15К Олшею з причин, стипулюючих досшдшення ш грвш у енергп електронного зоудшення в неодноР!дних сеяедовишах, явлпсться вивчення фотосинтезуючих патер!ал!в э петою створення их ютучних АналогIв. Вмопо, то процеси шграим енсрт' в1Л!грвють важливу роль в х1тчних та ОЮХ1ШЧНИХ реакшях [5].
Теор|я переносу енергп- електронного зоудшоння для неодниршжх середовиш взагал! не розвинута в достатшй шр1. Топу задвч! в иьопу нвпряпку не втрачають актуальности
Основна пета рогши полягае в теоретичнопу дослмиенн! Р1эних титв - пвкроскошчних локальних одночасткових зврядових I вкситонних стаже, в Уй£ в Уловах, максимально наолижених до Реальних, та визначення таких спектральних характеристик, то несуть нову 1НФОРпашю про УЙС.
Наукова новизна. Результат« роооти закладають основу паукового напряпку, який полягаЕ в використвнн! петод!в ошичнок спектроскоп» к для одериання ново! 1НФ0Рпаип про квантов! стони та вашливтн «»1эичн» характеристики кологдних УАС.
О рооот! вперие:
]. Поэудоввна теор|я взвсподп носив заряду в конденсованопу кологднопу середовиш! з палипи сиеричиипи а1електричнипи частинкапи. Така подель д»йсно в!дпов1дас практично вашливим новип ;. матер!влам штегряльноу шкроелектрошки. Показано, то електроствтична задача про електричне поле, ыдуковане поолизу тако! д1електРичнот частники, пас внал)тичний розв'язок в к!ниевопу вид).
Знайден! та досл1д«еи! три нових типи одночастных
пвкроскоп1 чних ствн1в ног.11 в звряду, локвл!зоввиих на
с»еричних неодноя!дностях д!електричжн проникност! <(ЗП>. Показано, щп виникнеиня таких статв в колотдних системах пас пороговий характер i пошлине лише при розшрах частинки, ш лыаих певного критичного значения. Досшдшено характеристики сппктру стан!в вс!х трьох титв. Показано, то користуючигь иипи результатами, пошна проводити се локти
УДС, ei дйирвючи таи, стегинь лислерсмосп яких сильше залвноу величини.
3. docniflweno вэаелодио електролагштного поля з одночастковили локальнипи зарялпвили стенали в колоудних середовишах з палили л)електяичнили чветинкали. Встаиовлено залеишеть nepepiay резонансного поглинания та Розсшвання св!тла для одночасткових зоудшень eta розшру чвстинок.
Л. Розвинута теорш розгнрного квант ування спектру екситона в колотднопу передавит! з палили
нал)впров!дникоаипи чаглинкапи в уловах, коли лоляризашйна взасподт електрона та д)рки з поверхнею частички втграе суттеву роль. <lin ситуашя с тишчной для сагатьох контактних явиш.) Знайдено значения критичного pafliусУ частинки, починаючи з якого в частинш виникас ой'спний екситон. В иьолу випаяку вивчення екситомного спектру дозволяе пдерюати преиизшн значения розшру колоуду.
5. docfliflweno спектр д^рки в afli аоатичнолу потеншвл! електрону в пал!й нашвпров!яников^й частинш. Показано,то рух д1рки в таколу електроннопу лотеншат приводить л о лояви в и енергетичнолу спектр! характерно'! ekbifliствнтноу серп Pi ею в. Ue приводить до ужкальноу i нчшрпаш у про елекронну структуру колоудних частинок.
Б. ПобУдована теория розшрногп квантывання екситона в пал!й haniвлров!дников! й частинш я урахуванняп проникноння електрона з оо'елу частинки в Д1плектричну патриин. Показано, то е<?ективна ласа екситона с функшею радиуса частинки та парапетрГв колоудного сепеаоаиша. На иьолу шляху biдкриввнться hobt лоипивост! одерищнмп л1KPOCKOfliчнич
ччзичиих характеристик УйГ..
7. Пооудована теорьч диполь-дипольного переносу екситонноу енеппт в неолнор!лних середовишах. Проведено уэагальнення теоргу ?ерстера для таких систел. Виявлено, ыо эаленш!сть йлов1рност1 переносу енерпу в!д шдсташ ш w лолекулали донора i акцептора в шаруватих структурах при левних cnlвв(лношеннпх niw паралетрали задач! элпше свою степсневу залешшсть, а рпэшр <?ерстеровського рвд! усу переносу енергп ш йр! зняеться ом ного ов'гпнот нсличиим.
!111тшал.а__1]11(1К1Я'-Ц1а.. ни он а ь Наукой« IH НШ гть РПШПН
попягпе у випвленм хапактерних тигнв макроскот чних одночасткових локальних эарядових ctbhiв в колок дних конденсованих структурах, в знаходменш нових
эаконошрностей утвояення та еволюци збуджених стан»в в колокдних системах. Принципове значения пас гшшлив1сть використання спектральних вишяюаань в УЙС для виэначення yx ввмлив)ших nt кроскощ чних парапетр|в. Реэультвти росоти представляють првктичну и!нн1сть для вивчення "та шленаправлено? модиф»квшу неоднор|дних систем, для створ.«ннй нових елепент»в »нтегральжн та нел»н»йно1 оптики. Автор аиносить на захист:
1. TeoPiw пакроскотчних одночасткових локальних эарядових ctbhiв в УПС з неметал1чними колоуднипи чдстинкапи та TeoPito вэаспояи" електромагн»тного поля з одночастковими локпльнипи звряяовипи зоудшеннями в колоудних середовишах.
2. TeoPiw розшрного квантУвання енергетичного спектру екситона в коло?днопу середовиш» з палипи наш впров!лниковипи частинкапи.
3. TeoPiw диполь - дипольного переносу екситоншн енерги в шаруватих системах.
4. Методику селении У£!С з певнипи властивостяпи на основ! íx спектральних характеристик.
5. Методику преииз!йного виэначення розп»ру пат bíipobí яникових колот дних частинок в УЙС на основ» еиситонних гпектр)в поглинання.
Рпэаирена форпульовкв полошейь, то захишаються, приведена в эаключнопу роэд»л1 автореферату.
Дпрпрнтя рппрти. Патер» ели дисерташч оули представлен» i лолов»дались на:
cení нарах » наукових конфсрсншях 1нституту спектроскоп) í РАН, "Роичного ¡нституту РАН, 1нституту xtnihhoí 9i зики РАН, 1нституту ф13ики нвп1впр0в1дник1в ЛН Украуни, Одеського державного ужверситету
- укратсъких конч>еренш ях "Патер! алознавство гв *»эика наш впров! дникових •вз этнного складу" <Hiwwt, 1991; 1993>: всесоизних сетнврвх з копп'ютеяного поделивання деректi в структури t властивостей конденсованих середовиш < Кривий Pir, 1977; Ташкент, 1984: Одеса, 1985,1990,1992 >:
всесоюзшй шкот -сет нар» "Сучйсш провлели спектроскопа конденсованого стану" < Одеса, 1905 >;
0СЕСОЮЗН1Й КОНФСРвНиН !> «НЭИКИ НЙП1 ЯПРПВ1ДНИК1 в
ГКигв, 1390 >;
всесоюэних пекаровських парадах з тборИ натвпров1 днИк!в ( йонеиьк, 1909; С1ьв1в, 1992 >;
- ттюровнапу сиппоэ/ уш " Сумеет проолепи оптики та спектроскоп! I поверхш * < Москва , 19В1 >:
- СВРОЧЧ ЗИЧНИХ КОНФБРеНЩйХ " ЙОСЛ! ДЮвННП В 913ИШ
конденсованого стану*" С Прага, 1992; Регенсоург, 1993 У:
тшнародшй конФерениг/ з «гнэики мат впров! дник1 в < Шанхай, 1992 ).
Пуатнаш г. 3 тепи дисерташг опуаш ковано 13 роооти, список основних з них наведено в кгнш автореферату.
Рсиоиста теть автора.. Результати першоу, другоу, трвтьоу i частково сьопоу глав ааершаш С. ¡.Покутив э сшвавтороп М.О.Ефреповип на р|вних основах. Результати, виклален! в четверти, п'ппй, юост(й I частково в сьошй главах Нале«ать автору. Структура 8 пп'сп ророти. йисерташп склаааеться ¡з вступу, сепи глав, писиовк1в, трьох долатк1в, списку цитовяноу л{тератури з 291 найпенувань. Пя'еп основного тексту - 257 стор!нок, раэоп з 13 палинкапи ! 1 таолиияпи.
0 С II 0 В Н И й 3 И I С Т Р0Б0ТИ
У встут оогрунтована актувльтсть тепи дисерташу, п практично значения та приведена структура роооти. Пглпл штератури ласться у вступах до кошноу глави.
Перша глава приевпчена теоретичнопу досл1Яиенню взаеподп носив звряду в конаенсованопу колоулнопу сереловищ» 31 сферичном ппверхнею розд^у двох середовит з р»энипи значенняпи ЙП, зуповлено? силапи електростатичного эоораюення. Така вэасподн! заоезпечус притягання ноет заряду ло сферично! поворхш розд!лу, якш заряд зиаходитьсн в оптично пени густопу сепеловиип I при певних уповах поаде привести до локашэашт наст заряду поолизу поверхн! РОЗД1лу.
В Шй глав» ппзч'яэвна в ктиевопу анал1тичнппу вид|
-s-
електроствтична задача про полб, »ндукаваке нопеп заряду поолизу пало* д!електричнот частинки, яку занурено в !ншо д»елактричне середовище. При иьопу, розглядветься слмуюча подель KOrtOiflHOi структури: нейтральна счрерична частинка рад) уса а з Ш £г оточена середовиишп з ЦП t частинка з зарядоп е, що рухасться, аоо в середовиш! з АП та ерективною пасов поолизу гранит розднлу <зовн1шня задача), аоо з еч>ективною пасою гпг усередин! сч>еричнок частинки у середовиш! з ez <внутр!шня задача).
В результат!, потеншальна ьнерпя нос!я заряду в пол! !Ндукованот ниц поляризаии представлясться у вил!:
г.з
U<r,a> т--г г г « ег* ci: (1>
2е/ С г -а Ъ z 1
Uir'ay"' liJrW?" * "J-H-^c-^]' v v <2>
для зови!шньот задач! ir > a) \
2
Uir.a) ---e g _ , с » c_; C3)
¡£e2<a -r > 1 z
ге,
<5)
для внутр!шньот задач! <r < а). Тут парапетр /»<<£г- £,)/• /<сг* а /" - в!дствнь hocip заряду до центру частинки.
Тункцн Wr,e) С1) | (2) приводить до притягвння нос!я заряду, пкий знаходиться поза частинкою, до и повррхш незалешно в!д знаку заряду, Для внутр!иньо! задач! у потеншалах t/Cr,a) £3) i С4) (при c2s сг) ноай заряду, який рухветься усередин! частинки, притягуетьср до с«рично! поверхн! роэд1лу. Kpin того, потеншальна енерпя УСг,в) (4)
(при е2- ср ! (5) заоезпечуе в!дгатовхування нос! я заряду в)л гркниш I йогп притягання до иентру частинки.
В лан1й глав! такош проамал!зован! упови покатэашг нос! я заряду в УйС повлизу д!електРичног частники. При иьопу показано, то з! зпеншенняп рад»усу а частинки виникае кввнтовий розшрний бфркт, завашючий лпкал!заип носю звряду на достатньо пвлих частниках. Найпенший розшр частинки ас , при якопу з'яв'лявся локальний стан, оув йлиэькип до величини Ь^ - середшй В1лстан1 нос!я заряду, локал!зоввного та плоской ппверхнею в основнопу стен»
ас~ Ь1 - Б | / Г1 аь_ , <б>
де а^т < т0/ тг > с Нг/ т0ег > - воровський ряд» ус нос» я звряду в спредовит! з £1П е^.
И друпй глав» розвинута тепр|я розшрного квантУваннп внергетичного спектру нопя заряду в колокднопу сереловит! , локал! зованого поялиэу с?еричн0| поверхш розжлу двох середовиш силапи електростатичного зоораження. При цьопу досл1дмуеться спектр Еп( С 5 ) зовшшшх зв'пзвних стаж в н0с1я заряду над поверхнеи сферичног д|електричног частинки в залешност! в^л и рад!усу С 5 » а / ьр, при дов1льних значениях вс!Х парапетов задач! та квантових чисел головного к ! оРб1тального I, характеризуичих спектр.
В даН!й глав! приводиться результати ввр1вшйного роэрахунку енергетичного спектру зовшшшх локальних стяшя С5) для 0,1,2,3,30, при е2 > е1. в зазначених уповав гап»льтон)ан рвл!вльного руху нос!я звряду в потеншпльн!п пол! 1/ (. г,а ) (1) в впзрозшрних зшнних пас вид:
= - 4 V.
6х 1
653 I2 ---г?-♦ —. х > а
» , X * о
яе £г» { СМ), * = С г -а )/ Ьг - в»дстань ноет заряду до поверхш й»електричн0» частники в одинииях Ьг. Тут 1 дал» використовуються одиниш бнйргп К* / 36 = Л2/ 2 1
довнгини При I * 0 вклад центров»ино| енерг»»- а Л5+*))2 в е?ективний потеншал С7) утворие додатний вар'ер.
Утворения такого вар*еру означае, аш порйд 31 сташонарнипи станапи < Р, у поверхн» л1електричнок частинки пожуть
виникати I кваэ1сташомарн1 стани Еп^ С 5 ) > О,
3 ростоп РВД1УСУ 5 частинки, починаичи з величини 5, в»льше деякого критичного розшру $€(.п,П спочатку повинн! виникати кваз1Стаи»онарн» стани. При те в»лыиих 5 > 5сСп,П> > 3с(п,0, вони повинн! переходити в сташонаян» стани. 1з iснуввннп критичного рад»усу випливас, шо для частинки заданого поэтр9 5, спектр овпеиений зверху
.паксипальнип эначенняп оро1тального квантового числа /тС«,5), утворюе зону поверхневих стон»в, частина яко! пас кваз1сташонарний характер. При цьопу, критичн» рад» уси д|електричнот частинки для I* 0,1,2,3,30 прийпають так» значения:
5* С 1,1 ) ь 1,67: 2,39; 2,86 ; 12,8 <8>
,$с С 1,1 ) * 1.18; 1,9; 2,6; 3,0; 19,1
В шй глав» приводиться эалешн1сть енергетичного спектру г гс-,___. 2¿V , 15
для тих ствшв, сереашй розшр локалоашт яких <п/|х|п/> - пг эначно пенше розшру частинки 5.
Лнал»тичний вирвз для спектра оУВ одершаний
петодоп ОКБ. який охоплюс довтьн! значения п » /. Критичний розшр 5сС п,/) для виникнення . сташонврних сташ в з
дов»льнипи п | I прийпав таке значения:
5С Сп.О = С 2/3 ) С в8 * пЬ ) <10>
Було показано, вш э( зшльпенняп розшру д»електричнот частинки 5, вирина енеягетичнот зони кваз»стаи!онврних ствшв при звдвнопу и зростае л»н»йно ».о 5. Причопу, э»
зростамнвп S, ия зона звагачУЕться ствнвпи э зроствючипи значенняпи п в в!дпов|дност! з уповою S > ScCre,0) С10).Тут таком доел! дмувипась залети сть розширення кваз! сташ омврмих CT8HJ в H0CÍ Í8 зврялу S KOrtOíflHMX УПС в1д розшру нсоаноР!лностей S, головного « i opoíтельного / квантових чисел. Показано, «ю tbkí кваз!сташонврн! стани в широк!й ооласп спектру пають достатньо палу ширину,
8 дан!й глав! ооговорюеться ряд нових ф!зичних явит в УЙС, для яких вивчена локал!зашя в!д!грэе суттсву роль. Тут такой показана гтжлив!сть рвестряшу i дастдкення таких одночасткових локальних сташв спектроскошчнипи петодапи. При иьопу, пор!вняння одер^аних cneKTPiB зовшшшх" локальних ствн!в з експеяипентальнипи спектрапи поглинання
палих колоудних непетал!чних частинок являе соеою новий петод, який дозволяе проводити селекшю УйС по степей! дисперсност! частинок.
В [6] експерипентально доел! дмувалась рухлив!Сть носив струпу в герпанн и-типу легованого сурпоя. Ятопи сурпи в пйтриш tt-Ge утворивэли кластери P03niP0(i а ~ 50 + 100 К. Устоновлене в (81 зпеншення рухливост! електрон!в в так!й неоднор(дн!й систол! полна, певно, зв'язати з локал!зашсю електрошв на кластерах сурпи. Зплно форпули с 83, епектрон поше зв'язатися як в основнопу стан! с п = 1, 1 = 0), так i в станах С п = 1, í s 3 ), на кластерах сурпи pafli усапи а г а/1,0 = 33 Д; 61 Д; 84 Д; 97 К. Трети глявд пригнячрнв лпелтшенни впливу гранит налог ¿неиектричноу частички fia енергетичний спектр нос!я заряду, який рухаеться усередин! шеу частички. Такий вплив ооупов-лений роэшрнипи квантовипи еч>ектапи, зв'язанипи як з чисто просторовип ояпеиенняп ооласт! квантування, так i з поляри-звшйнои взвепод!ей нос!я зврялу з поверхнею частинки.
В Шй глав! доел! дчУЕТься локал!зашя нос!я заряду, який рухасться усеяедиш a¡електяичноу частинки з (1П с2 наоагато пеншоу ЦП оточуючоу уу пвтриш С с?< с р. При цьопу, енерпя поляризашиноу взасподн (/Сг,а) СЗ) нос!я заряду з поверхнею частинки приводить до ппитягання заряду до поверхш оозд!-лу двох середовит ¡ до виникнення нового типу локальних стпн1в носив заряду усередин) частинки - внутркяшх
поверхневих ctahib С при винасшй АЯ е = с £V/ е< *
Вар»ашйнип петоаоп дастдшусться спектр С S )
ВНУТР1ШШХ поверхневих стан!в ноая заряду Си,О в залеинот в)д рал|усу S д1блбктрично1( частники при д08!льних значениях I i при п = 1. В результат! виявпено, то ВНУТР1ШН1 поверхнев! стами С з енерпею* EjjjiS) < D >, таком як I зовшшн! поверхнев! стани, виникають нише усередин! частинки, рад! ус S якоу перевишУЕ деякий критичний розшр Sc(n,l). Визначеш значения критичних рад! yciв ScClt/) пр*и /= 0.1.15.30: ScCn,n = 2,34; 3.1; 12,1; 21.3.
Показана, то спектр E^CS) внутр!шн!х поверхневих стан!в пас, на В1ДШНУ вш спектра ctbhi в покат зованих над с»сричною границею роздшу двох середовйщ, непонотоннУ залештсть в!д розшру S. Зазначена в!дтна дае пошлив!сть .Iденти<?|кувати ш стани при хх експерипентальних досп!/шен~ нях. Як випливас з результата в&р!ашйного розряхунку спектру £j|(S), найо!льша енерпя зв'йзку внутриамх поверхневих стан!в досягасться при Sm(l,0) = 2,48 i SmCl.l) а 4.
3 допопогою метода 8КБ, який охопяюе довтьн» значения п i I, знайдений вирвз для спектру внутр!шн!х поверхневих стажа:
4 я L
дс A в в r ! - am«*» . п
6 п1 С1+Л)г|- (1+А) J
cm
Одержаний спектр £п¿С5) С11) при Д « 1 переходить в в1дп0в1дний вирвз С9) для спектру -30вн!шн!х
поверхневих сташв.
В четяерпй глнй» побУдована теорщ розшрного кввнтування носив заряду в пал!й нвшвпров!лников!й частинш в уповвх, коли поляризвшйнв вэасподю звряду з поверхнев частинки в1Д!грвс суттсву роль. Кот того, доел!дшусться взасподю резонансного електропагн!тного поля з одночастковипи локальнипи зврядовипи станапи, то виникають в колотднопу УАЕ повлизу палат д)електричног частинки. Приводяться таком ошнки ширин р1вн1в внутр1шн!Х поверхневих
I оа'спних стен!в.
В дашй глав» вивчасться локалоашя нос» я звряду, який рухасться в оя'еш палоу сфбриуноу люяектрично? частники рад»усу S, йП е2 якоу перевишУЕ ЙП et оточуючоу уу пвтриш. Виникагача при ньопу поляриэаи»йиа взаспод»я
иСх'Л = "MtJ" + -^-^Ua-.a.l-,^], с = < 1
(12)
нос»я заряду э »ндукованип на поверхн» розд»лу лвох сеяедовит поверхневип эарядоп викликае Biлштовхування нос»я заряду в»д поверхн» частички i утворйння нового типу локальних стан»в нос»у в заряду в оо'сп» частники - оо'епних локальних стйн»в. В форпул» СШ.д/^Сг) - г»пергеопетрична функшя ГаУса, а коеччшенти ß i а визначаються через в1дносну ЙП с: ß=Cl-e)/(l+e), а=е/С1+е). В шй глав» енерпя вишрюеться в одиницях Ry ~ ttz/ 2 т i використовуються везрозшрн» величини довиини O^x-r/asl i S = а / а
При цьопу доел»дшуеться спектр оо'спних локальних
стан»в, в1дл» кований в» л шжпального значения потеншальног енерпу и™1*1 CS) (12), в залешнат bifl р8д1усу частники S при дов»льних значениях парапетр»в и , / » е. В результат» показано, шо в зале«ност» в» д розшру частички S, виникнення оо'спних локальних стан»в нос»ув заряду носить пороговий характер i пошлине лиме в достатньо великих частниках, рая»ус яких S перевитус деякий критичний pafliус Sc(.n,D. Значения для критичного розшру 5сС1./) частинки одержано, виходячи з критер»ю Йоста-Пайса 153:
5/1,0 = ß'HlnZKl'^a'h^F^i.a^'1-, а+1 .3/2; 1) -
- 2 ,3F2(l,a.l; а+1,2;1))] 1 (2/+1)
<13)
де ^F^ixy - ппергеопетрична рункшя.
В шй глав! такош одершано спектр низьколежачих оо'спних локальних стан»в осниляторнпго виду
Ац (5) = w;(S) С < + ) , <Н>
де ы^СЭ) ~ 5~3/г- частота коливань носив заряду, а * = ■ 0.1,2,...- головне квантове число заряду.
Такип чином, як вит»кее з «рорпули (14), залети»сть спектру нос!Ув звряду як» .рухаються в ов'еп»
частички рад!усу 5, в»д 5 пошна описати простою степеневою функшею в1д 5:
<15)
де парппетр 3/2 £ /С5) 5 2. При палих 5 « $с <13> /С 5) = 2, а при 5 » С13) парапетр /С5) = 3/2.
Проведене пор1вняння енергп локального стану д»рки ^ 0-= 22,4 шэВ С14) з експерипентальною величиною короткохви-льового зсуву А£ « 20 тэВ л»ни дгрочнот люш несценци. чвс-тинки Сё5 э рвд! усоп а = 34 Д [31, показало хорошу в»дпов»д-шсть шк теоретичнип I експерипентальнип значениями.
В йвнн1й глав» доел»дмусться взаспод!я електромагн»тного поло э одночастковипи локальними зарядовипи станами, виникаючипи в колот дному середовиш» поолизу пало? частички. О рвпкйх дипольного наолишення [5] одершано залешн»сть в»д род»усу чвстинки 5 псрер»зу резонансного поглинання:
~ и $3/г- на ов'спних станах, о(ы,5) ~ и $г- на зовшишх I внутр»шн»х поверхневих станах » <т(и,5) ~ иг 52 -в в| дсутност» зв'нзаних сташв.
Такип чином, лакал»эаи»я носив заряду на сшеричшй поверхш розд»лу i усеяедин» пало» частинки пае р»зне проявления розшрно* » частотно» залемност» 8 поглинанн» св1тла. 11я ооставина две додвткову момлив{сть для спектроскоп!чного виявлення » досл»диення таких локальних стан1в в колоудних ультрадисперсних середовишах.
Твку потлив!сть две ) прушне розсшввння св!тла на пал»й частинш з розшроп 5, псрбро якого оС5) ~ 510 для поверхневих зовн1шн1Х I внутриин1х стан!в, а таком в в!дсутност» зв'язаних ствн|в, » <т(5) ~ 5е - для ои'епних локальних стан!в.
.В п'ят»й глав» рпзвинветьгп теор»я розшрного квантуввннп спсктру екситону в колот дному середовиш», яке шетить в соо»
паш нашвпров» дников« частички в уловах, коли поляризашйна взастшя електрону 4 л1рки з гшверхнею частички В1д|грас суттеву роль. кр1п того, таком досл1 дшуеться спектр д!рки. в ад1ааатичнопу епектроннопу потеншвл1 в пашй. чвстимш .
0 дашй глав) РозглядаЕться рух електрону е ( л!рки к -з ееективнипи пасапи те 1 т^ в гшшй сиеричшй натвпяаш дников{й частинш рал! усу а э йП е2, эанурсшй в желектричну патриию з ЦП е1, причопу ЙП частники 1 пвтриш паить сильну В1дтну С е}). У вивчаешй подел! в рапках вишевиклалених навлитень, а такош в навлишенш ёФективно< паси, гашльтошан екситона в пал(й частинш пве вид:
Кге.гк.а) = - -^-Л,- * Её ♦ ♦
* Уе^ге'гк\ + Уее'Сге'а) + УекЛге'гк<^ + УкеЛге'гк-а) •
С1БЭ
де ге ( г^ - вмстань електрону ) Д1РКи в!д центру частинки. 8 <?орпул( С16) пером два члени визначають к(нетичну енерпю електрону 1 д!рки, уе{г<'ге'гк> ~ енерг'и кулошвськот взнеполи елсктрона 1 л 1 рки, члени |
описуить енормю извеподи з власнипи зоораиенняпи для електрону 1 д!рки, величини ^' Уке'^ге'гк,а^ ~ №РРГ'' взаеподн э "чуиипи" зоораиенняпи а - ширина завороненЬт зони в нашвпров1дниковт з ЙП е2. .
Поел!джуетьсп спектр екситону в пал)й частинш в випалку, коли розшр частички овпеиений упонои:
а0 « ак « а * ае (Ш
<де а„ - харвктерний розшр поверхневих воо оо'епних ствшв, як! двють основний вклвл в полпризвши сеяедовиит, <>е I - ооровськ! рвд1 уси електрону ! л(рки я неоипе^енопу нашв-пров1 дник0в1 3 (1П С?~> при виконвнн1 як01 в гйш льтош аш Н С ге> я 5 С16) еперпя поляризашйнот взаеполп У ~ Укк' * Уее' * Укс' * ^ек' йлрктрому i дп>ки з повррх-нею частинки в1 д(грве суттеву роль. При виконвнш упови (17), в рапках еж апатичного нвплишення С те с ),йикори-стовуючи т!льки пйрший порядок трори зоуреиь на рункшях аезк1Н1хево1 гливокот сфрричнот япи, одержано спектр екситону
ít, m», i c„
E„ CS) = E- + -r*—+ 7 + p + ] +
+ ы CS.«p С íft+ -§- ) <1B>
в стан! íne>te = 0 ) С je tj, = 0,1,2,...- головче квантове число д!рки ) в nam« частинш, розшр яко* S зааовальняс ыер!вшсть: S1/2> С /«_♦ 3/2 )'С 1 + С 2/3 ) л?
р * /ч '»
пе ) .В п'ят1й i в шост!й главах енерпп вишрюеться - в одинииях - Ry - Лг/ 2 т^ а ^ i • J»í / а^.
it
В спектр» екситону £L С S ) С18), останмй член описуе
спектр
# С S ) - • (5,и€) С V "4" 3 <19>
bqwkoí й!рки осииляторногр типу, яка рухаеться в елекроннопу потеншая!, усередненопу по рухов! електрону, в пал»й частинш. При цьопу, частота осииляторних коливань д|Рки в ад1впвтичнопу електроннопу потеншал! пас вил:
о Сne.S) = 2 С 1+ -§- я8 п| )1/г S~3/z , <Z0>
де кое«чииснти Z„ , Р„ - ,Г<с).
Знайдений в шй глав1 вар|аа1йнип петодоп спектр екситону
дозволив на яш снопу pibhi попснити експерипентальну
залешшсть енергетичного спектру екситону вм розшру S
частинки CdS, вирошсног в патриш оорносишквтного скла til.
В ван!й глав! оуло показано, то врахування кулон! вськт t
поляризашйнат взвсподи електрону i д:рки в пал1й частинш
приводить до того, шо в спектр) ш«зонного оптичного
th
поглинання твког частинки кошна aihia £„ ¡ CS) С18), яка
Btanaeteac задания значенная Рвд»альнага пе » opciтельного lg кввнтових чисел електрону, перетворюсться в серш олизько
-ir-
h
розптених GkBiжсгантних л»И!й A \ (S) (19),.
ne' e
в!дпов!даючих Р1знип значениям головного квантового числй д|рки tfг Таком суло установлено, то врахувания пплпризашйнот взаеподн електрону i д!рки з поверхнею чпстинки приводить до того, шо noptr поглинання Е° 0 СS) С18J в пал!й частинш зазнас о»льшого зсуву <в пор(внянш з аналопчнип зсувоп, олерк/анип п [73 з урахуванняп т!льки кулон!bcbkoi' взаеподп) в короткохвильову сторону.
П»слп врахування дисперсп частинок по розги pan < з використанняп функшг розпшнлу г1!ч>шииа - Сльозова [83 ) в форпул! w Cnff,5D С203 , оуло одеришно вияаз, який' визначас в)дстань niw eKBfд1стантною cepicra в спектр) я!рки
5 (пе.5) = 2,232 С 1 + -§- лг пге )1/г 5 ~3/г, (21 >
де середшй рад) ус частинки 3> = а / а
3 порi вняннп форпули w Сng,S) (21) С при пе = 1 ) э експерипентальною залеишсти величини розшеплення А£ ~
S-3/2 тт
Bifl paaiycy частинки i сулынду иадтя одержано? в
[23 випливас, ио для оолат рвд1ус»в частинок 5 s 30
значения розшеплення ы С 5,пе = 1 ) С21) знаходиться в
хороиий Btдпов)дностi з експерипентальнипи данипи [23.
Шляхоп пошвняння теоретичних спектр!в екситону
lh
<вар»ашйного i осииляторного £„ . (S) (18)) э
"е' е
експерипентальнипи спектрапи поглинання частинок сульччду кадшя, вирошених в патриш оорносил!катного скла [93, оули одершан! шшпальш розшри частинок, як| викликали додаткове поглинання в довгохвильов(й частин» спектру.
В дашй глав! проанал1зован! улови, при яких в паЛ1й нвтвпров! дников1й частинш nowe виникнути ов'спний екситон. Екситон, структура якого < ерективна naca fi, ооровський рад!ус аех, енерпя зв'язку > в пал1й чвстини! не в!др|зняеться в!д tbkoí структури екситону в неоопешенопу криствл!, оудепо називати оо'спнип екситоноп. йля виникнення в частинш рвд1усу « оо'спного. екситона неоох|дно. шоо розшр таког частинки а оув шльшип деякого критичного
розшру С тоото а. > ас >, починаючи з якого в частинш пош утворвватись ов'епний екситон. При цьопу оо'епний екситон покат зуеться пк uíле в частинш рад» усоп а г ас.
Такий пороговий характер виникнення оо'епного екситона в nanift частинш рад| уса а > ас випливас э простих як!сних ошнок. Для утворення в частинш оа'спного екситоуа Hcooxifluo, moa його енермя эв'яэку С = 2 ц a¿x 3 пореви цувала енврпю поляризвшйноу взаеподп С ~ ег/ са a ) електрона» aípkh з поверхнею частинки, яка спричиняе розпнд екситона. Виконання останнын упови приводить до того, шо оо'епний екситон тше виникати пльки в частинш, рад i ус якпу а пеяевишУЕ деякий критичний розшр ас частинки:
а > ас * 2 аех , <22)
3 другоу сторони, критер|й 1снування зв'язаного стану Сис= 1. 1е= 0; tifo - 1. 0 3 влектрона » д»рки Йоста-Пайса [51 в частинш две для критичного рвд»усу ас частинки таке значения
ас С «е= 1, fe= 0; nh = 1. lh = 0 ) и 2,3 аех <23)
Показано, шо у взасподио ni ж електроноп i д|ркою в пал»й частинш KPin кулон!вського притягання "'w нипи,
оуде такой лавати вклад деяке додаткове еФективне притягвння ж» електроноп ! д!ркою, викликане в!дштовхуввнняп електрона Vee'^re,a^ 1 Я!Р|<И в,л впасних зооражень. При
иьопу, енерпя еиективного в! дштовхування niw електроноп I Л1РКОЮ. ооуповлена членвпи 1 *
як! приволять до притягання кваз!частинок до ловврхн! частички, оуде пеншою енеягп додвткового е«рективного притягвння. В результат!, 31 зпеншенняп рад I усу частинки а, так то й х я ех величина такого додаткового езективного притягання п! ш електроноп I Д1ркою «уде зроствти ~ я Пствння оостввиив приводить до того, вш значения е»ективноу паси екситона Д = те т^ / ( mg+ ), як »ункш* М = Mía), в пал!й частинш э рад!усоп а - аех повинно пути б!льшип, н!ш твке знвчення паси екситона в неоопеженопу
нашвпров!лниковопу патер»am.
3i зростанняп розшру частинки а, так ню а > <*ех, ерективне долаткове притягаинп niw електроноп i л!ркоп < ~ е2/ е2 а > бУде зпеншуватись ~ а"1. Пачинаичи з деякого ражуса частинки а р!вного ас, енерпя такого долаткового притягання ntw електроноп t д!ркои стве палой в hopíbhhhhi з енеРМЕВ зв'язку екситону При иьопу, Биективна паса
екситона в частинш = ß0.
Шляхоп поР!вняння теоретичного спектру екситона £х 0(5) (18) з експерипентальнипи полоиенняпи шшв поглинання в пашй частинш сульччлу кадшю [1-3] оула визначена ерективна паса екситона ß = ßia). як функшя рал!Уса частинки а. 3 поведшки функш* ß - вит i кас, шо 3¡
зростанмяп рад!усу частинки а > аех ерективна паса екситона (i = fiCa) зпеншусться, навлиншичись при а рнжопу величин! критичного pafliycy частинки а = ас - 2,8 аех до значения ерективноу паси екситона ßQ в неовпешенопу CäS.
Bei одержан! в шй глав! р!знипи петодапи значения критичник pafliycib палих частинок суль<илу калши пс - 2 аех (22), ас С1,0;0) = 2,3 а0Х (23) ¡ ас (1,0;0) = 2,8 аех слано В)др!эняютьсп ntw СОВОЙ.
th
Методой nopi вняння значень енерпт екситону Е , С S )
е' с
(183 в станах ( я/- 1. le = 0; ¡h = 0 ) ¡ ( пе = 2. lß = 0; tfa = 0 ) з експерипентальнипи полошенняпи n¡kis поглинання £t = Eg* 1.91 еВ ¡ Ег = Е^* 2,20 еВ С 4] в частинш селеш ду кадпио рад!усоп а - 50 д оули одермвш для еФективно! паси екситону ß = ß ( в; tf, ) tbk¡ значения ß ( 1.0;0 )»
= 0.18 mQ t ¡i С 2,0:0 ) = 0,144 m0. По niPi виштовхування Píвня екситону э потеншальног япи, значения ß = ß С a-, ng, le\ tfc ) вуде навлииатися до значения ерективнот паси екситону в неовпешенопу селешл! кадмю ß0= 0,124 mQ. Ue ni дтверлжУЕТьсп олершанипи тут чисельнипи значенняпи бФективнот паси екситона ß- ß0 < ß (2,0;0) < ц U,0;0).
В гаогт!й глав! популпппнп теорю розшрного квантування спектру екситона в пал!й нашипров! лников!й частинш в припу шенш , шо потеншальна япа для електрона в частинш пас kíh-цеву гливину. Враховани такой по«лив!сть проникнрння електрона з ов'епу чвстинки в оточуичу його Д1електяичну пвтриию
В яамй глав» на dchobi гатльтотвнв екситона И С rg, гft, а.) (16) в патй частинш, paai ус pkoi а зааовольняЕ HePiBHictb (17) в уповах, в яких 8 потеншальну енерпю гатльтошана С16) поляризашйна B3acnofltH електрона t а!Рки э поверхнею частички вносить суттевий вклад, в рамках ад)апатичного наолищення э використанннп першого порядку теорп зоурень на.хвильових електронних функшях сч»еРично» япи мниевот глиоини одержано вираз для спектру екситона
nuJ,.mu tit,, /
- + + Ч+ Ее
де Те- ктетична .енерпя електрона в с<реричшй ятктнцево"!'
глиоини, Vee> ( а ) - середнЕ значения енергн вэасподн
електрона з власнип зоораменняп на хвильових рункшях
Пи, I и, Ми
соорично! япи кишевот глиоини, / m С а ) - власне
"е' V1 е
значения гашльтошану вашкок atPKH.
ft«,, I и-ЧЬи
£1ля знаходшення спектру екситона Е„ » С а ) (24) в
пе' V е
пал!й частинш рад(Уса й з урахуванняп проникнення електрона з оо'епу частники в Д1електричну патриию < при иьопу вачка д|рка С > mg > рухалась в oo'em частинки не виходячи з нього > аула розв'язана задача про енергетичний спектр електрона в с<реричн!й яп| рад| усоп a i глиоиною У0 з урахуванняп проникнення електрона з оо'епу частинки в пвтрицю. При цьопу, для рад1альних хвильових функшй електрона в оа'сш частинки f2Cr) » в д»електричн1й пвтриш ¡¡(г) використовувались звичайн! грвничш упови:
Vlг-а "
1 <Vt<" ,__1 <V,<" ,
mff t 37 ir«e mg 2 37 'г-а
де me г » m€%i - е»ективш паси електрона в частинш I в д|електричн1й патриш.
8 рапквх Bat апатичного наолимення С tng < m^ ) 3 використанннп першого порядку теорн звурень на електронних
хвильоаих функшях среричнот потенш альног япи кншевоу
' Л л
глиоини, знвйдений явний вид спектра екситоиа Е„ С а )
е, о, о
С 24):
, т с г„ + р„
¿к = £ + ___"«,о + н«,о пе,о +
+ и С 1и + "1г 3 • сг5)
в стан! С к^.0,0; ) в пвшй частинш ряд! усу 5. При
иьппу. величини £„ , Р„ I "(«,,5) пвлпитьсп функшяпи
е,о ае,о * я г
парапетр|в задач! (/?«)„ = 2 те й а / Н , /3 - т^ 2 /
/ тг } 1 ( 2 т^, аг- У0'/ Лй ).
В дашй глав! вивчались упови, при виконаиш пких в пал!й частинш сульчмду кадшю виникав оо'синий екситон. При цьопу, враховувалась потлив!сть проникнеиня електрона з ов'спу частинки в патриию. В результат! оуло ппквзано, то основний вклад в спектр екситоиа в стан! С пе = 1, 1е = 1;
= 0 ) в пал1й частини! рад! усоп а - 30 Д вносить к!нетична енерпя електрона Те С а ). 3 розв'язку р!вняння, описуючого спектр електрона Е1 1 С а ) в сч>еричтй потеншальн!й яш кнщевоу глибини з урахуваннпп проникнеиня електрона з оо'сЛу частники в патриию, з вмопипи з експерипент!в (1-3] значениями енерп у £} 1 = 1,30 еВ ! висоти потеншальиого пар'еру • 2,5 еВ в частинш СйЭ рад1усом а = 30 Д, пуло одержано чисельне значения параметра Р = 0.322, а таком рашше невщопе значения ерективиоу паси електрона те>у = /Г1* тс 2 * 3,18 ™е г в пвтриш оорносил!квтного скла,
3 пор!вняння спектру екситоиа Е° 0 0(а) (25), при в!допих значениях паРаметР1н (рп)1 0, У0 I 0, з експерипентальнипи значениями екситонних шюв поглинання частинок С43 Г1-3], вула знайдена езектиона паса екситоиа Ц = Ц (а), як фуикшя рвд! усу чвстинки а, Лнал!э поведтки рункии Д = Ц С а ) показав, то оо'епиий екситои поме виникати в частинш С<1$, р03м1р якот о перевииУЕ значения критичного раж усу частички
Я EMffllft r^Ri дисерташт пооуяована теорш йиполь-дипольного переносу екситонноу енергн в
трь0хшаруват1й структур!. Вивчена таком к!нетика затухания яошшковот люшнесиеншу при данор-акиепторнт перенос« енеягп в тонких шаруватих систепах.
Розв'язвна в к!ниевопу пнаштичнонУ вид! епектростатична задача про поле, !ндуковане точковип зврядоп <аао диполип), який знаходився в тонк!й шаруват!й систеш поолизу гранииь розд! л у. При цьопу, знайденовид енергн диполь - диполь*ноу взасподи полекул при р!знопу ух Розп!шенн1 в!дносно гранииь розд!лу, при дов1льних значениях ЙП граничащих середовит, в звлбмност! в1д biflctbh! п! ш диполяпи.
В дан!й глав! Узагальнена форпулв Теястера С5} для йпов!рност) переносу енергн W С R ) < R - в!дс-тань niw полекулапи донора i акцептора) на випадок трьохшвруввтоу систепи, яка склвдастьсп э тонкоу пл!вки товшиною L э ЙП ег, оточеноу двопа нашвнеск!нченнипи середовищапи з ЙП ct i с3. В результат! показано, мо на Р1зних 1нтервалах в|дстаней, W С R ) пас р!зну степеневу залешшсть в!д R . Оироз для йпов!рност! переносу W i R ) оуло одержано в двох граничних випадках:
ж - I-S3--SS-I «'
1 - I с / 5 I с 1 <27>
Упав в С26) в1япо81дас ситувшт, в як!й е2 пл)вки слаоо в! др1 знясться в! fl Cj . е3 одного з середовиш. В иьопу випадку, V С R ) пас вид форпули Терстера:
ч К С'IP 1
V U\p ( R ) = ---2—5— г'1 С28)
t»r Я* C'1/i, е»ективнмй радi ус переносу енергн ,визнача-сться 1нтегралоп перекривання спектр!в випрошнювання донора I поглинання акцептора I эалешить В1Д координат полекул донора | акцептора, а таком eta товшини пл(вки L < ¡ндекси i,i поэнвчають желектричж середовиаа, як! складають
трьохшаруеату систвпу), т - власний час миття донора.
У иипадку С273 - ег пл!вки сильно biдр!энястьси в!д dfT оточуючих и середпвит. При виконанн) упови (27), найб1лыи вагопий результат вмниситьсп до ооласт! в«дстаней 2L < < R < 1ец - 2L / | in( C/S) I, в яий йпов1РН1сть диполь -днпольного переносу енеягп № (/?) суттево зшнюе свои залеишсть В1Д R
№ (Л/3 ( R ) = ---9-J— Т 1 ,
<29)
r* U\p = ОС/|/) ( 7?0С<I/O / L)z• ÎÎq С/|/),
у nopi внянн! з «иерстеровськои заледапстю WC.R) ~ R~a (28). При иьопу* еФективний рвд!ус переносу г0 (/|/) в трьохша-рувотих системах, як! тстять в cohi tohki пл1вки, так! шо L < 7(0, поме вути ылыоий < е2> с1>с3> D • \ У, так i пенший С с а « c^Eg;, D « 8"1 (e^ej)2 Ce2/e3)z ) величини 7?0.
В 1 нших (нтервалах в|дстаней R < 2L i R > залей/Hi сть ftnoBiPHOCTi переносу енергп В1д R ШЮ ~ /Г не в!др|Зняе-ться в(д Ферстеровсько!' (28), пяоте величина Ферстеровського РВД1УСУ 7?0(/1/) Bi ДР!ЭНЯЕТЬСЯ В1Д його ob'emhov величини.
В Шй глав! дпсл! джена kiнетика затухания дошшковоч люшнесиенип при, донар-акиепторнш перенос! енерпт в трьохшаруват! й систеш при р!знопу розтшенн! полекул-лпнор»в i акцептор»в в»дносна гяанииь розд!лу. Внасл1док того, urn .в пронес! переносу енерму еФективно. участуить донор - акиептояш пари з розшрвпи R, як» задовольняють упову У ( R ) t * 1,< де t - час спостереиення ), то з плиноп часу t в1двуваЕться зв»льшення р03шр1в R . Таке эпостання овласт! pdshipib R в1д 2L до içfl викликве, в biдпов!дност1 3 форпулвпи (28) ! (29), эп1ну степеневог залеоттст! йпов1рносп переносу W (/?) в(д ~ R 4 до № (fi) ~ R ® яка, в свою чергу, приводить до зп1ни закону звтухвннп люшнесценш ï донор! в в(д п(<) = п„ ехр [ -г/т - <70С//т)1/я- /7jCî/t) ] до
n(t) = п0 ехр [- t/x - 9г(//г)3/4 - <73(</т)1/2 t qJLt/т) -- /7(i/T)t/B + 2"1 In i q. (i/T)t/B )].
-S.it -
де к„= иС / = О 3 - початкова кониентрвшя донор!в, а кое<Р!шенти Яа - залетать в!д < 1 /) / £ ) ) кониентраип акцептор)в.
Наводиться пор1вняння одершаних в дан)й глав) результате э переносу енерпт з реэультатапи експерипенпв [103, в яких ш«< монополек улярними шарами циашнових оариниюв з хропо»орвпи, Розд)ленипи д)електричнои пл)вкою Сшароп ижрних кислот) з товшиною Л * 28 Д, спостер>гався диполь-дипольний перешс енергн шт донорапи ) акиепторапи, розшшеними на р|эних понополекулярних шарах. При цьопу, роэшр ч>врстср1 вського рад)усу переносу, в таюй трь0хшаруват1й систеп), становив 7?0 (3|1) « 49 Д. Отше, шш полекулапи до-нар)в I, акиептор)в, разд)лених д)електричнаю пл!вкою з товшиною й 5 ??0СЗ|1) <* 49 Д поше зд|йснюватися диполь-дипольний перен)с енерги з йпов1РН!стю V СЮ ~ /Гв (28).
8ИСН0ВКИ
В заключнопу розд(л) дисерташу сч>оРПУльован) основш результати доел)диення, яю виносяться на зяхист.
1. Аля одеришння спектру (<вантових стан)в в конденсованих колоудних систепах неоох)дно визначення потеншалу нос) я заряду поолизу поверхт коло?дно) частинки. 3 шею петою для конкретного випадку сч>еричноу колоудноу частинки в лов)льно-пу непетал)чнопу конденсованопУ середовиш) розв'язана задача взасподп нос1я заряду з колотдною частинкою ) показано, то така задача пас анал)тичний роЭв'язок. В результат! знайдено потеншал нос! я заряду повлизу д|електричног колоудноу частинки при дов!льних значениях д!елгктричних проникностей
< е1 / сг ) погрвничних середовиш в залешност) В1д в!дстан1 звряду до центру частинки.
2. 3 аопомогоя знайденого потеншалу розраховано спектр. ств»^а носI я заряду, акий знаходився зовн) колоудноу частинки, для широкого д)апазону значень параметр)в задач!
< в!дноснот д|електричнот проникност! в - сг / с1, рад)усу частинки а Г др.). Показано, шо в спектр) таких стан!в )снус оолвсть низькаленачих сташонврних р!вн!в, вииш пкоу до неу приляг ас зона кввэ1ствшонорних сташв. Виявлено. шо кваз» -стошонврн! стани э квантовипи числами <п,1> поишь виникв-
ти лише на палих л1електричних частичках з ррзшрапи я в оо~
* I/
ласт! , яка попешпна лвопа критичнипи величинами ас<п,0 < < а < ас(п,1>, в. сташонарш. стани - при а > ассп,Ь. Знайлено улови виникнення пакроскошчних зв'язаних стан!в носив заряду, як! визнячаються оптичмога густиной i гмзщрапи частинок.
3. йоклално досл!д«геш законошphocti форпувпння трьох нових тиш в п8крпскош чних локальних олночасткових стаж в (зоешшшх i внутшижх поверхневих, оп'синих) в пол! л1елс-ктричноу колспдней частички, в уповах сильно? поляпизашйно/ взаеподи носи в зэрялу з поверхнеи частички. Проанал!зоваж осооливост! оптичних спектр! в цих стаж в та летоли ух доел!-дюення. Показана пожлив1сть з лопопогоо спектпальних лосл!д-жень виявлення зазначених тишв локальних стежв в УЙС.
Л. Досл(дшено енергетичний спектр внутр^жх поверхневих стаж в носив заряду в пал!й д! слектричш й частинш < при £ < t> i його залешшеть в1д рад!усу частички, е<?ективноу паси носiя заряду в уповах, коли поляяизашйна взаспод1Я нос! я заряду 31 сферичнои повсрхнои розд!ЛУ двох сеяедовиш в1д1грас дотнуичу роль.
Показано, ип спектр внутятмх поверхневих стаж в э ростоп pafliусу л!електричнот частички переходить в спектр куложвського виду, а при зпеншенж pafliусу частички - в спектр, який визначпегьел виклично розшрнип квантовип еФектоп. Спектр внутр!шн(х поверхневих ствжв, на вщщну в)д спектру стаж я при локал!заии нопя заряду зовш сфвричноу частички, пас непонотонну звлеижсть в!д рэлГусу частички.
5. Виявлено та лоелгдмено новий тип пакроскошчних локальних ctbhib нош я заряду усерелин! нашвпров(лниковоу среричноу частички - об'елж локальж стани < при с > 1 >. Показано, шо виникнення оо'спних локальних стаж в пас пороговий характер: рал!ус частички а повинен перевитувати деяке кяитичне значения ас С к,/).
• йостдмено енергетичний спектр ов'спних локальних стаж в нос1я заряду в нашвпров!дников!й частинш в залеюиосг! в)д п рад|усу лля лов!льних значень парапетр!в задач!. Показано, то низькплешач! об'епш локальж стани
'характеризуютьсй спектроп осииляторного типу ¿при достатньо великих ррзтрах частинки).
Б. йослмтено взасшшю електропагн!тного поля э одночастковипи локальнипи зарядовипи станапи, як! виникають поолизу поверхш среричноу д!елвктричнру частинки. Показано, ша локатзашя носив заряду на сфйричшй повврхш роздму » усврвдин! палат . частинки в УЙС пас р!зне проявления розшрнот ! частотное залешносп в поглинанн! та розснзванн! свила. Пип в!дкривасться тшлив!сть спектроскоп!чного дослряення таких квантових стан!в в УЙС.
7. Розвинута теоР1я розшрного квантУвання енергетичного спектру екситону в пал!й нашвпров! дников!й частинш в уловах, коли поляризашйна взастшя електрона i д!рки з поверхнею частички в!д!грас доп!нуичу роль, а'"таком з урахуванняп проникнвння електяона в патриию. Энайдено спектр екситона в пал1й нашвпров! дников1й кульш , як функшю ту рад! уса, ео»ективноу паси електрона 1 д!рки та в!дносног ЖелеКТРИЧНОУ проникност!. 3 пор!вняння ТеОРП ! в!допих експерипент! в визначена ерективна паса електрона в Д1електричн!й патриш , а такой - ерективна паса екситона, як 9уикшя рад| усу частинки.
8. Виявлено, то утворення оо'спного екситона в пал!й нап!впров!дников!й частинш, таком як I виникнвння пакроско-шчних локальних одночасткових стан!в поолизу д!електРичноу частинки, пас пороговий характер 1 поюливе лише в частинш, рад1Ус якоу перевищус значения деякого критичного розшру а г «с * 3 аех ( аех- рвд|ус екситона в кристал! >.
9. Показано, шо вяахування кулон!вськот I поляризашйноу взаспожу електрону i д!рки в пал(й наш впров! дников! й частинш в УПС приводить до того, иш в спектр! шшзонного оптичного логлиинання р1вн1, як! в!дпов)дають задании значенняп рад!ального пе ! оро!тельного 1е квантових чисел електрону, первтворюиться в сеяно олизько розптених
СКВ! Д! СТВНТНИХ Р!ВН!В , В!ДПОВ!ДвЮЧИХ Р13НИП значенняп
головного квантового числа д|рки При иьопу, в!дстань шш екв! Л1стантнипи р!вняпи А £ ~ а"3/г.
10. Установлено закон, зпдно якого ерективна ширина звоороненоу зони палот нашвпров!дниковоу частинки
з«| ль-луеться э( зпеншенняп рвл! усу частники. Показано, iao врвхуввння поляризвшйноу взасподп електрона i дн>ки э поверхнею палоу чостинки приводить до того, то пор) г шшзонного оптичного поглинання в так!й частинш зазнас анопального зтшеннр в'короткохвильову сторону.
11. Розё'язана в внал^тичнопу вил! задача про енергетичний спектр ноет заряду, пкий рухэвся в оо'еш aiелектричноу аоо нагивпров!лниковоу частники, э урахуванняп проникнення нос!я заряду з оп'епу частники в aiелектричну патрини. Результат« никлиивють ¡нтерве для неправленого
форпуввння тонких погрвничних (IjaPfB в нвп! BflPOBi лник0в1 й i
л) елвктричш й елсктрашш.
12. Знайдвно вид енерпу липоль-дипольноу взаЕПолп полекул при pí знопу ух розттенш в!лносно гранииь роэл!лу, в тонк!й швруввт!й систет для довмьних значень ( / £¡ > ! в залешност! ría в!дсташ n¡w липоляпи.
11осл1Д1«ено липоль-дипольний пврвн! с. енерп у електронного зпудюення в трьохшапувапй систеш . Одержано узагвльненнп TeoPiy ?ерстера на випадок переносу екситонноу енерпу в трьохшвруввт1й систет паплизу гранииь рпэл!лу. Виявлено. то розгнр Ферстеровськогп ради усу порвносу ене"гн В!apiзнпсться bí л його по'епноу величини. Реэультати викликають ¡нтерве-ллп описания прочеив переносу енеРГ!У в оагвтошрувптих систгпах оптовлектрошки.
13. йпел! дшено кшвтику затухания дат шковоу лютнесиен-ип для донар-акцепттзрногп переносу енергн в трьохюэруввтих структурах. Знвйлено звкони затухания люшнесиенш у aohopíb при р! зноп у розшшвнн! полскул донор! в i акцептор! в bí лносно границь розл!лу. Показано, ио на p¡3hhx часових ¡нгврвйлйх закони затухания лотикппоу лютнесивни! у в трьпхшврунят!й систеп! описуються р!знипи функшональнипи зале^ностяпи híл парапетр!в эвлвч! , нк! визначвить ствшнь неодноР! ahoctí систепи, а такой суттсво n¡лр(знпються ría звкон!в звтухвння в ОЛНОР!ЛНОПу сереловим! .
И. Твкип чиноп, вперев показано по»лив!сть одер«<вння
широко! iнфорпвшi прп структуру, оптичн! i електпонн!
властивост! Уп£ но основ! непсташчних патеР1вл!в шляхоп вишрюваннп оптичних спркушп поглинаннп, пврпр1зу ппглинан-
ни i розснованнп св1тла, kíнетики лют несиенш т :
- СП1ВВ1ДНОШеННЙ КУЛОН!ВСЬКИХ 1 ПОЛЯРИЗвШйних ВЗВЕП0Д1Й
нос!ib заряду в колотдних частичках;
- спеииф!ка квантових сташв (спектР!в енергн) в залешност! в)д складу i структури колотдних систеп;
- вклад р!зних пакроскоп!чних локальних сташв (оа'спних, поверхневих - зовн!шн!х i внутрилшх, екситонних) в проиеси переносу i оптичн! властивост! колотдних систеп;
- пяеииз!йне визначення розшжв колот дних част инок, 3!старлення колотдних систеп з р!знип розподмоп частинок за розшрапи.
Основний эшст дисерташт опуол!ковано в рооотвх:
' 1. Ефремов Н. Д., Покутний С. И. Макроскопическйие локальные зарядовые состояния в ультрадисперсиых средах. // ФТТ. -
1983.- Т.27, Л»1. - С. 48 - 56.
2. Ефремов Н.А., Покутний С. И. Макроскопическйие локальные одночастичнье состояния в ультрадисперсных средах, у/ Препринт ИСАИ. - М\.~ М. : Институт спектроскопии АН СССР,
1984. - С. 34.
3. Покутний С. И. Кинетика затухания примесной люминесценции в трехслойной системе. // Хим.физика. - 1988.- Т.7, №5. -С. 613 - 615.
A. Pokutnyi S.I. Energy transfer of electron excitation; kinetics of impurity luminescence decay in thin films. Rhys.Stat.Sol.(b).- 1988, - V.147. т. - P. K21 - 24.
5. Покутний С.И. Кинетика затухания примесной люминесценции при наличии переноса энергии электронного возбуждения в неоднородных средах. // Препринт ИСАИ. - Л«13. - М. : Институт спектроскопии АН СССР, 1987.- С.20.
6. Покутний С. И. Кинетика затухания примесной фотолгминесценции в трехслойной системе. // <1отоэлектроника. - 1988.- Т.2. Ml. - С.133 - 139.
7. Покутний С. И. К теории переноса енергии электронного возбуждения в неоднородных , средах. // Препринт ИСАИ.-Л»33. - М. ; Институт спектроскопии АН СССР, H¡"X С. 33.
8. Покутний С. И. Влияние поверхности на рекомбинационнуп люминесценцию кристаллов при фотовозбуждении. // Труды Ин-та физики ЛИ ЭССР.- 1989.- Т.51, Ml.- С.187 - 194.
9. Ефремов Н.Л., Покутний С. И. К теории макроскопических локальных зарядовых состояний в неоднородных средах. // Препринт ИСАИ.- M 25.- И. : Институт спектроскопии ЛИ СССР, 1989.- С.41.
10. Pokutnyi S.I. Energy! transfer of electron excitation: Decay kinetics of exciton luminescence in a three-layer -system. // Phys. Stat. SôI.Cb).- 1990.- V.157, Ж.-P. 221 - 227.
П.Ефремов H. Д., Покутний С. И. Энергетический' спектр экситона в малой сферической полупроводниковой частице. // ФТТ. - 1990.- Т. 32. т. - С. 1637 - 1643.
12.Ефремов Н.А. . Покутний С. И. Спектр локальных состояний носителей заряда в ультрадисперсных средах. // ФТТ. - 1990.- Т. 32, ЛйЮ.- С. 2921 - 2930.
13. Покутний С. И. Размерное квантование'электронно-дырочной пары в квазинульмерных структурах. // ФТП.-1991.-Т. 25, Mi.- С. 628-632.
14.Ефремов Н.А., Покутний С. И. Уширение квазистационарных состояний носителей заряда в ультрадисперсных средах. // ФТТ. - 1991.- Т. 33, №0.- С. 2845 - 2851.
15.Pokutnyi S.T., Efremov N.A. Theory of macroscopic local single-particle charge states in quasi-zero-dimensional structures: Surface local states. // Phys.Stat.Sol.(b).-1991.- V. 165. Ml.- P.109 -118.
16.Pokutnyi S.I. Theory of macroscopic local single-particle charge states and large-radius local excitons in quasi-zero-dimensional structures. // Proc.li! Europhys. Conf. Condens. Matt. Divis.- Praha. 1992,-P.101 - 104.
17.Покутний С. И. Спектр дырки в адиабатическом потенциале електрона в малом полупроводниковом микрокристале. // Труды 15 Межнар. пекаровского совещ. по теории полупроводников.-Донецк-Львов: Дон. ФТИ ДНУ, 1992.-С. 102 - 103.
18.Pokutnyi S.I. Size quantization of the exciton energy spectrum and determination of its parameters in quasi-zero-dimensional structures. // Proc.12 Europhys. СопГ. Condens. Matt.Divis.- Praha, 1992.- P.120 - 123.
19.Pokutnyi S.I.. Efremov N.A. Theory of dipole-dipole energy transition of electron excitation in a three-layer system. // Phys.Stat.Sol.(b).- 1992.- V.171, Л&1.-Р.59-62.
20.Покутний С. И. Экситон в квазинульмерных структурах. // Труды 13 Межнар. пекаровского совещ.по теории полупроводников.- Донецк-Львов: Дон.ФТИ АНУ. 1992.- С.100 - 101.
21.Pokutnyi S.I.Theory of macroscopic local single-particle charge states in quasi-zero-dimensional strudtures: Bulk local states. // Phys. Stat. Sol.(b).- 1992.-V.172. №2.-P.S73 -582.' •
22.Pokutnyi S.I. Size quantization of excitons. In quasi-zero-dimensional semiconductors structures. // Phys. Lett. A.- 1992.- V. 168. ,№5.6. - P.433-436.
23.Pokutnyi S.I. Dimensional quantization of excitons In quasi-zero-dimensional' structures: Theory. ■ // Proc.21 Int. Conf. Phys. Semicond.- Shanghai. 1992.- P.221 - 224.
24.Покутний С.И. Спектр квантоворазмерного экситона в квазинульмерных структурах. // ФТТ.-1992. - Т. 34, Л®8. -С.2386 - 2392.
25.Pokutnyi S.I. Theory of size quantization of exciton in quasi-zero-dimensional semiconductors structures. // Phys. Stat. Sol.(b).- 1992,- V.173. №2.- P.607 - 613.
26.Покутний С. И. Размерное квантование носителей заряда в кваэинульмерных структурах. // ФТТ.- 1993.- Т.35. №2. -С.257 - 264.
27.Ефремов Н.А.. Покутний С. И. Диполь-дипольиый перенос энергии электронного возбуждения в неоднородных средах. // ФТТ. - 1993.- Т^/т- С. 1129 - 1140.
28.Pokutnyi S.I. Size quantization of charge carriers and excitons in quasi-zero-dimensional semiconductors structures.// Proc.12 Europhys. Conf. Conden. Matt. Dlvis
Regensburg.- Germany. 1993.- P. 183 - 186.
Литература
1. Екимов А. И. , Онутенко А. А. Размерное квантование энергетического спектра электронов в микрокристаллах полупроводников. // Письма в ЖЭТФ.- 1984.- Т.40, МВ.-0.337 - 340.
2. Екимов А. И. , Онутенко А. Л. , Эфрос Ал. J1. Квантование унергетичеасо7'о спектра дырок в адиабатическом потенциале электрона. // Письма в КЭТФ.-1986.-Т. 43, Л®6. -С. 292-294.
3. Грабовекис В., Дзенис Я', Екимов Л. Фотоионизация полупроводниковых микрокристаллов в стекле. /V ФТТ.-198Ü. - Т. 3], J^l. - С. 272 - 275.
4. Иандьшев Ю , Днепровский D. , Климов В. Проявление уровней размерного квантования в спектрах нелинейного пропускания полупроводниковых микрокристаллов. // Письма в ЮТФ. -
1991.- Т. 53, Мд.- С. 301 - ЗОВ.
5 Агранович В.М., Галанин М. Д. Перенос энергии электронного возбуждения в конденсированных средах. - М.: Наука, 1978.- 384 с.
It Шаховиов В. И.. Шаховиова С. П., Шпинар Л. П., Ясковеи И. И. Подвижность носителей тока в полупроводниках с областями разупорядочения. /-' ФТГ1.-1977. - Т.Н. Л&10. - С. 1967-1971.
7. Эфрос Ал. Л. , Эфрос A. J1. Межзонное поглощение света в полупроводниковом шаре. // ФТП. - 1982.- Т. 16,№7. -С.1209.
8. Лифшиц И.М., Слезов В В. К теории диффузионного фазового распада пересьшеннот о твердого раствора. /-' 1ЭТФ. -1958. -Т. 35, Ш. - С. 479'- 481.
9. Екимов А. И. Исследование пленок SiO . активированных полупроводниковыми нанокристаллами CdS. // ФТП. -
1992,- Т.20. Ml.- С.Ю2 - 100.
10.Kuhn N. Classical aspects of energy transfer in molecular systems. /v J. Ch?rn. Phys. -¡970. -V. 53. Л?1.-P. 101.