Стационарный молекулярно-селективный перенос в ординарных и многопоточных каскадах для разделения многокомпонентных смесей при немалом обогащении и потерях на ступенях тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.14 ВАК РФ

ии^иЬБВВ2

На правах рукописи

Се Цгоаньсинь

СТАЦИОНАРНЫЙ МОЛЕКУЛЯРНО-СЕЛЕКТИВНЫЙ ПЕРЕНОС В ОРДИНАРНЫХ И МНОГОПОТОЧНЫХ КАСКАДАХ ДЛЯ РАЗДЕЛЕНИЯ МНОГОКОМПОНЕНТНЫХ СМЕСЕЙ ПРИ НЕМАЛОМ ОБОГАЩЕНИИ И ПОТЕРЯХ НА СТУПЕНЯХ

01.04.14 - Теплофизика и теоретическая теплотехника

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Автор: СЛгСНЛ

Москва 2007

003056662

Работа выполнена в Московском инженерно-физическом институте (государственном университете)

Научный руководитель: Научный консультант:

кандидат физико-математических наук, доцент Сулаберидзе Г.А. доктор физико-математических наук, профессор Борисевич В.Д.

Официальные оппоненты:

доктор технических наук, профессор Холпанов Л.П. доктор физико-математических наук, профессор Жданов В.М.

Ведущая организация:

Институт молекулярной физики, РНЦ Курчатовский институт

Защита состоится "16" мая 2007 г. в 15:00 час, на заседании диссертационного совета Д 212.130.04 в конференцзале МИФИ по адресу: 115409, г. Москва, Каширское шоссе, 31, тел. 324-84-98, 323-91-67.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке МИФИ. Автореферат разослан "02" апреля 2007 г.

Просим принять участие в работе совета или прислать отзыв в одном экземпляре, заверенный печатью организации.

Ученый секретарь диссертационного совета, д.ф.-м.н., профессор

Е.М.Кудрявцев

Общая характеристика работы

Актуальность темы

Области применения и масштабы получения стабильных изотопов непрерывно увеличиваются. В связи с этим продолжаются теоретические и экспериментальные исследования по разработке новых и усовершенствованию известных методов разделения изотопных смесей, а также моделированию и оптимизации разделительных процессов и каскадных схем с целью уменьшения стоимости получаемой изотопной продукции.

Проектирование и оптимизацию каскадных схем обычно проводят на основе математических моделей, сохраняющих все основные физические закономерности, но позволяющих существенно упростить расчеты. Такие каскады принято называть модельными. При разделении многокомпонентных смесей в случае немалых обогащений на ступенях в качестве модельных используют квазиидеальные каскады. До настоящего времени теория квазиидеальных каскадов ограничена рассмотрением ординарного (3-х поточного) каскада в отсутствие потерь рабочего вещества. При этом остаются нерешенными ряд принципиальных теоретических задач: оптимизация квазиидеального каскада по критерию минимальности суммарного потока; учет дополнительных внешних потоков в каскаде, а также влияние потерь рабочего вещества на ступенях каскада на его разделительные характеристики. Это определяет интерес исследователей к дальнейшему развитию теории квазиидеальных каскадов.

Другой важной для практики проблемой является исследование и оптимизация процесса разделения многокомпонентой изотопной смеси в прямоугольном каскаде (ПК). Невозможность получения аналитического решения приводит к необходимости разработки численных методов решения этой задачи. Большинство известных методов расчета ПК имеют ограничения по величине обогащения на ступенях и применимы в отсутствие потерь рабочего вещества. Создание газовых центрифуг с очень большими коэффициентами разделения и появление все большего количества задач по обогащению различных стабильных изотопов, в

которых процесс разделения сопровождается частичным разложением рабочего вещества на разделительных ступенях (элементах), делают разработку математических моделей и алгоритмов расчета ПК с учетом этих факторов актуальной проблемой. Цели и задачи диссертационной работы

Целью настоящей работы являлось построение математических моделей и разработка методик расчета каскадов (квазиидеальных и прямоугольных) для разделения многокомпонентных изотопных смесей при немалых обогащениях и наличии потерь рабочего вещества на ступенях, а также исследование основных закономерностей массопереноса в ординарных и многопоточных квазиидеальных каскадах. Для достижения заданной цели в диссертационной работе были решены следующие задачи:

• анализ особенностей обогащения компонентов и определение оптимальных (по суммарному потоку) условий разделения в квазиидеальном ординарном каскаде.

• построение математической модели квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком (отбора или питания), а также создание методики его расчета; исследование закономерностей переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком.

• разработка математических моделей, алгоритмов и методик расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.

• исследование влияния потерь на массоперенос многокомпонентной смеси в квазиидеальном и прямоугольном каскадах.

Научная новизна работы

Научная новизна работы заключается в том, что впервые:

• создана методика, позволяющая определять и исследовать области допустимых значений концентраций целевого компонента на концах ординарного квазиидеального каскада; установлена возможность

оптимизации ординарного квазиидеального каскада по длине отвальной секции и величине параметра М*, определяющего распределение потока питания ступеней по длине каскада.

• разработана математическая модель переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком (питания или отбора) и на ее основе исследован стационарный молекулярно-селективный массоперенос в многопоточных каскадах.

в разработаны математические модели, алгоритмы и методики расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.

в определена степень влияния потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях каскада на разделительные характеристики квазиидеального и прямоугольного каскадов.

Практическая значимость работы

® Разработанные математические модели и алгоритмы расчета квазиидеальных каскадов позволяют проводить детальный анализ массопереноса компонентов разделяемой смеси и оптимизацию каскада по важнейшему с практической точки зрения критерию - минимуму суммарного потока.

« Полученные аналитические зависимости, связывающие концентрации компонентов во внешних потоках для каскадов с дополнительным потоком питании (или отбора) являются основой для создания эффективных методик расчета сложных каскадных схем.

• Разработанные методики расчета прямоугольных каскадов с заданным потоком питания ступеней при наличии потерь рабочего вещества и произвольных коэффициентах разделения на ступенях позволяют с высокой точностью рассчитать значения концентраций компонентов на концах каскада, а также распределение концентраций по ступеням каскада.

• Результаты численного анализа характеристик прямоугольных каскадов с

потерями в узлах и коммуникациях позволяют корректно оценивать их влияние на разделительные характеристики каскада и тем самым выстраивать оптимальную стратегию разделительной компании. Положения, выносимые на защиту

• Асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала квазиидеального каскада с немалыми обогащениями на ступенях, позволяющие определить область их допустимых значений.

• Результаты оптимизации квазиидеального каскада по критерию минимальности суммарного потока.

• Аналитическое решение системы уравнений массопереноса квазиидеального каскад с дополнительным внешним потоком.

• Математические модели квазиидеального и прямоугольного каскада при наличии потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях ступеней.

• Метод расчета прямоугольных каскадов с немалыми обогащениями на ступенях, позволяющий учитывать потери рабочего вещества не только в узлах каскада, но и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции.

• Результаты исследований закономерностей квазиидеального и прямоугольного каскада для разделения многокомпонентных изотопных смесей при наличии потерь на ступенях.

Апробация работы: Основные результаты диссертации докладывались на научной сессии МИФИ (2004 г.), на XIX-ой, ХХ-ой и ХХ1-ой Международных конференциях по физико-химическим методам разделения смесей (International Symposium on Physico-chemical Methods on the Mixtures Separation, "Ars Separatoria" 2004, 2005 и 2006, Poland), а также на IX-ой, Х-ой и XI-ой Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул» (2004, 2005 и 2006 г., пЗвенигород, Россия). Публикации: По теме работы опубликовано 12 печатных работ, в том числе 4 статьи в реферируемых журналах.

Структура и объем работы: Диссертация состоит из введения, 4 глав,

заключения, приложения и списка использованной литературы, включающего 66 источников. Общий объем работы составляет 158 страниц, содержащих 30 рисунков и 5 таблиц.

Содержание работы В первой главе описана математическая модель ординарного квазиидеального каскада для разделения многокомпонентной смеси при немалых обогащениях на ступени. Получены асимптотические формулы для вычисления значений концентраций в отборе и отвале квазиидеального каскада. Рассмотрены разделительные характеристики квазиидеального каскада. Основное внимание уделено исследованию особенностей обогащения компонентов с промежуточной массой и оптимизации квазиидеального каскада.

Р.Сцг

-&-

w.ciW

Ф-

1 2 -//

-fh

i , V

.............рва ...............I" I II»

/ м м г*

Ф-

т

Рис.1. Схема противоточного симметричного каскада.

При разделении многокомпонентной изотопной смеси параметрами квазиидеального каскада являются потоки питания Р, отбора Р и отвала IV,

а также соответствующие им концентрации СгЛ С,я, Сцу (г = 1, т, т - число

компонентов), полное число ступеней в каскаде Л', номер ступени, на вход которой подают поток питания /, и номер компонента к (называемого опорным), полные коэффициенты разделения ступеней и

коэффициенты разделения ступеней по обогащенной аа и обедненной фракции (рис.1).

Для молекулярно-кинетических методов разделения изотопов (газовой диффузии, газовой центрифуги, термодиффузии, масс-диффузии) полный коэффициент разделения ступени ц1к может быть представлен в виде.

mi-mi . 7~ = q0k i = l, t

4ik = Яо

(1)

где <70 - коэффициент разделения, приходящийся на единицу разности массовых чисел, Мк, М1 - массовое число к -го и г -го компонента соответственно. В этом случае концентрации компонентов в потоке отбора и отвала определяются следующими соотношениями:

1 - т 1 - gУ

СгР = С1Г -—I С> ---^ц-, (2)

12

1-гГЛ_1/ м 1-Е]1

где

' / 2 С^ , (3)

/ У=1

(4)

Формула для расчета относительного суммарного потока имеет вид

(5)

"¿0) а &+1 Р -1

Частным случаем квазиидеального является 11-каскад - каскад без смешивания в «узлах» по относительной концентрации пары выбранных («опорных») компонентов п, к:

= = + (6)

где Япк = С„/Ск, Кк=С'„/Ск , Я"пк =с;/с; .

Поскольку в квазиидеальном каскаде значения полных коэффициентов разделения ц1к одинаковы на всех ступенях каскада, то в этом случае из условия (6) следует, что ступени должны быть симметричными относительно пары компонентов с номерами п и к, то есть

апк - Рпк (7)

В этом случае могут быть выражены в следующем виде:

^Г'-"'"2, (8)

где

М* = (М„ +Мк)/2 . (9)

При фиксированном числе ступеней в отвальной части максимальное значение концентрации целевого компонента в потоке отбора С"рс может быть найдено предельным переходом ( N -> оо ) из формулы (2)

ст * (1 - я;7 )с„,./± (1 - . (ю)

/1=1

При этом концентрация целевого компонента в потоке отвала может быть рассчитана по формуле

2 С1Р+±^сЛ. (11)

/ \>'=Л+1 (=1 }

Так же в предельном случае при стремлении / со формула (10) для концентрации целевого компонента в потоке отбора преобразуется к виду:

сТ*СпЬЛс1Г, (12)

/ 1=1

а при стремлении /->0 (10) запишется как

аз)

/ М1п ёп

Из формул (10), (12) и (13) следует, что допустимое значение концентрации целевого компонента в потоке отбора из квазиидеального каскада будет определяться следующими соотношениями

спр/<С„ТС<спр/ХС1Т. (14)

/ /=11п£„ / 1=1

С другой стороны, с уменьшением числа ступеней в обогатительной части каскада при заданной величине / величина фРуменьшается. В предельном случае обогатительная секция каскада может состоять всего из одной ступени, на вход которой подают поток питания. В этом случае выражения (2)-(3) приводятся к виду

гмин 1 ~ ёп г / V 1 ~ ёг /-» (1

1 ~ёп /

1-я«

'пЧГ

т I — g

2" 71Г С,Г

1-8?1 "7 -1-яЛ'

(16)

На рис.2 представлена область допустимых значений фРи С„ рассчитанная для случая разделения изотопной смеси Кг природного состава в квазиидеальном каскаде с несмешиванием по относительной

концентрации Л»5=С4/С5 (целевой

(С^ж^-с^)

Рис.2. Область допустимых значений концентраций целевого компонента 83Кг в потоке отбора фРи отвала С „¡у квазиидеалыюго каскада при различных значениях д0

компонент 83Кг) при различных значениях коэффициентов

разделения на единицу разности массовых чисел Область

АВ1СШ1 соответствует случаю #о=1,2, а области АВ2С2Б2 и АВЗСЗБЗ - случаю д0=1,8 и 2,5, соответственно. Чем выше значение д0, тем меньше область существования решения системы уравнений (2)-(3). Кроме того, поведение кривой, описывающей верхнюю границу величины СпР при заданном значении величины С„\у, не зависит от величины коэффициента разделения,

приходящегося на единицу разности массовых чисел д0, и

определяется лишь исходным составом смеси компонентов.

Оптимизация квазиидеального каскада с использованием критерия минимальности суммарного потока в каскаде проведена по параметру М* и концентрации целевого компонента в потоке отвала.

На рис.3 представлены зависимости относительного суммарного потока 11/ Р от величины параметра М* при обогащении изотопа 83Кг для различных концентраций целевого компонента в потоке отбора С/я

(15%, 20%, 30% и 40%). Полученные зависимости свидетельствуют о том, что при заданных концентрациях целевого компонента в потоках отбора и

(£иР)х1(Г3

С^ОЯг ■

N. /

в.

с^зт ■

N. / C^-ö*

в

С^=40%; См=5%; '

f^W33'50'- г-

13,2 24,4

23,9 39,2

£^=25*

С =30^

4P

62 У^^У. '"'. ,дп" Г-| 33,4

В3,3 В3,4 83,5 83,6 83,7

М*

0^35%;

3 4 5 6 7 8

CW%

Рис.3. Зависимости относительного рис.4. Зависимости величины

суммарного потока 1L/P от величины относительного суммарного потока в

параметра М* при обогащении квазиидеальном каскаде от

промежуточного компонента 83Кг при концентрации целевого компонента

различных значениях концентрации (83Кг) в потоке отвала при заданных целевого компонента в потоке отбора значениях концентрации целевого

С 4P (а: С 4P =15%, б: С4Р =20%, в: С4Р изотопа в потоке отбора (a:CV= 20%, б:

=30%, г: С4Р =40%). С4р = 25%,в: С4Р = 30%, г: С4Р= 35%).

отвала, существует оптимальное значение (М*)опт., при котором относительный суммарный поток в каскаде минимален. Например, при концентрации целевого компонента 15%, (М*)опт=83,95, (рис.2а), а при 40% {М*)опт. равно 83,50 (рис.2г). Это объясняется тем, что для получения разных концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала необходимо совершить различную минимальную термодинамическую работу. С физической точки зрения для каждого рассмотренного случая

минимизация суммарного потока в каскаде соответствует отысканию такого распределения потока в нем, при котором термодинамические потери на смешение будут минимальны.

На рис.4 представлены зависимости относительного суммарного потока 1LIP от концентрации целевого компонента в потоке отвала для случая разделения природной смеси криптона в квазиидеальном каскаде при отсутствии смешивания по относительной концентрации R^=C4Cb. При заданной концентрации целевого компонента в отборе С4Р (а:20%, б: 25%, в: 30%, г: 35%) оптимальная концентрация целевого компонента в отвале {С4w)опт будет соответственно равна 7,4%, 5,7%, 4,5%, 3,3%. Чем большее обогащение целевого компонента в квазиидеальном каскаде надо получить, тем меньше оптимальная концентрация целевого компонента в отвале, при которой относительный суммарный поток минимален.

Во второй главе описана математическая модель квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком (отбора или питания) и представлена методика его расчета. Проведены исследования основных закономерностей массопереноса в каскаде с дополнительным внешним потоком. Математическая модель создана для противоточного симметричного каскада с потоками питания F, отвала W, отбора Р и дополнительным потоком Е (£>0соответствует случаю дополнительного потока питания, а £<0 - дополнительного потока отбора), с концентрациями в соответствующих потоках CÍF, CiW, Qp, CiE. С использованием созданной математической модели получены следующие аналитические соотношения

_ ciF(y-gTf)+^c¡Eü-sf) /и CjF(l-g/)+jCjE(i-g-/) с,, = __ у i ■ (1?)

CiW =--/ I--aé--. (18)

g¡ -1 / J'l gj -1

= £ +1 - /)+ WCw (-/) + FC¡f{1 - /)]}, (19)

позволяющие при заданных величинах CiF, CiE, g¡, N,f, 1, E/F рассчитать

концентрации компонентов в потоках отбора и отвала, а также суммарный поток в квазиидеальном каскаде.

При расчете квазиидеального каскада с дополнительным потоком отбора ситуация сложнее, чем в случае дополнительного потока питания, так как концентрации компонентов в отбираемом потоке не заданы. Однако, в этом случае можно получить связь концентраций в дополнительном потоке отбора С1Е с концентрациями в основном потоке отбора С1Р из следующего соотношения

^¡Е _ С„Е gn -1 gi +1 1 п /-ЛГ-К ппх

Чр спР 1

Важной практической задачей, в которой находит применение теория квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком, является дообогащение регенерированного топлива АЭС. Из всех возможных схем ординарных каскадов для переработки регенерированного топлива наилучшей является схема с дополнительным потоком питания, в котором в определённое сечение ординарного каскада добавляется регенерат. Задача дообогащения регенерированного ядерного топлива до заданной концентрации изотопа 235и должна решаться с учётом необходимого разбавления концентрации изотопа 232и и компенсации влияния изотопа 236и. Изотоп 232и является источником жёсткого гамма излучения, поэтому отношение концентрации 232и к концентрации 235и во вторичном топливе из соображений безопасности работающего с ним персонала не должно превышать

1,1-Ю-7. Изотоп 236и, является активным поглотителем тепловых нейтронов. Для компенсации паразитного поглощения нейтронов изотопом 23би в ядерное топливо необходимо вводить дополнительное количество делящегося изотопа 235и. Величину этого дополнительного обогащения учитывают с помощью коэффициента компенсации реактивности (ККР), значение которого лежит в диапазоне 0,20-^0,60. А концентрация 235и в переработанном

топливе (Су; экв)> эквивалентная концентрации в продукте, полученном из природного сырья (СЗРпр), рассчитывают по формуле:

СЗР^.=СЗР„+ККРхСЛР, (21)

где С4Р концентрация 236и в регенерированном топливе.

Таким образом, задача сводится к расчёту разделения 5-компонентной смеси изотопов урана в каскаде с дополнительным потоком питания, при этом природное сырьё (235и - 7,1 МО"3, 238и - 0,99289) подают в каскад как основной поток питания, а поток регенерированного топлива поступает в каскад как дополнительный поток питания. Типичный состав регенерированного топлива российского реактора ВВЭР-440 после 10 лет выдержки приведен в следующем: 232и~1-10"9, 234и~2-10"4, 235и~8,3-10"3, 236и-4,1-10"3, 238и-0,9877. Для расчёта брались следующие значения параметров д0=1,0627 (^5=1,2), СЗР=3,5%, Сзц^ 0,2%, Япк=Я35=С3/С5, С1Р/СЗР< 1,110"7. Результаты расчетов представлены на рис.5.

4,5

4,0

3,5

3,0

С3Р >%

кл-

„• /Б' ^ -—

-—~~7А

н Тр

/4 /э

0,2; 0,4 0,6 0,8

40 44 50

6770

Рйс.5. Обогащение

236

и с учетом компенсации "''и, эквивалентное обогащению природного урана до 3,5%. 1: ККР= 0,25; 2: ККР= 0,5; 3: 1; 4: т=М 4; 5: Ш= 1/ 8.

Рис.6. Распределения концентрации целевого изотопа (183\¥) по ступеням Я-каскада при различных величинах Е/Р: 1: Е/Р=0; 2: Е/Р=0,3; 3: Е/Р=0,6; 4: Е/Р= 1,2; 5: £УР=2,8.

Прямые 1 и 2 представляют собой зависимости эквивалентных концентраций Сзр экз от концентрации изотопа 23би С4Р, рассчитанные по формуле (21) при заданном значении обогащения 235и, равном 3,5%. Кривые 3,4, 5 представляют зависимости концентрации СЗР от С4Р при

обогащении смеси в каскаде соответственно при отношении Е№ =1, 1/4 и 1/8. Каждая точка этих кривых соответствует своему 11-каскаду. Точки, лежащие ниже точек пересечения с прямыми 1 (при ККР~0,25) и 2 (при ККР=0,50), не удовлетворяют условию компенсации, поэтому обогащение топлива должно быть осуществлено до значений концентраций, соответствующих точкам пересечения А, Б, В (ККР=0,25) и А', Б', В' (ККР=0,50). Условию компенсации 23б[/ соответствуют также значения, которые лежат выше указанных точек пересечения. Однако обогащение урана до таких концентраций нецелесообразно, поскольку может приводить к избыточным затратам удельного суммарного потока. Важным следствием проведенного исследования является вывод о том, что выполнение условия компенсации для любой концентрации изотопа И6и с одновременным разбавлением 232и можно обеспечить двумя способами: подбором параметров каскада и подбором отношения Е/Е потока регенерата к потоку питания в каскад.

Задача о расчете многокомпонентных каскадов с дополнительным отбором связана с тем, что концентрации промежуточных изотопов имеют максимум внутри каскада и, следовательно, существует возможность получить в дополнительном отборе концентрацию промежуточного изотопа большую, чем в концевом отборе. Однако при этом остаются вопросы о допустимой величине дополнительного отбора и поведении максимума концентрации целевого изотопа внутри каскада. Созданная теория дает возможность получать ответы на эти вопросы. Проиллюстрировано это на примере расчета каскада с дополнительным отбором для разделения 5-компонентной смеси изотопов вольфрама с природным составом: - 0,01400, ,82\У - 0,26416, - 0,14409, -0,30618, - 0,28417. Целевым компонентом выбран промежуточный изотоп с 71=3, а опорным - изотоп с номером к=4. Полный коэффициент разделения брался равным <734=1,16306.

На рис.6 показаны распределения концентрации целевого компонента в каскаде с дополнительным отбором при разных относительных потоках Е1Р. В случае без дополнительного отбора при получении заданных

концентраций целевого компонента в потоках отбора {СЗР =33%) и отвала (С3]г=0,85%), общее число ступеней в каскаде равно N=82, номер ступени, на вход которой подают поток питания /=44. При этом максимальная концентрация целевого компонента достигается в ступени с номером /=67, поскольку дополнительный поток отбора отбирают из этой ступени. Кривая 1 соответствует разделению в каскаде без дополнительного отбора, а остальные кривые - случаям различных величин дополнительного отбора. Точки А, (г-1,.,.,5) на рис.5 соответствуют концентрациям целевого компонента в потоке дополнительного отбора, а точки ТУ, (/=1,...,5) -максимальным значениям этих концентраций внутри каскада. С ростом величины относительного потока Е/Р, концентрация целевого изотопа в дополнительном потоке отбора уменьшается. При этом также уменьшается номер ступени, в которой достигается максимум концентрации (точка, соответствующая максимуму концентрации, движется на рис.6 влево). Чтобы получить в дополнительном отборе концентрацию промежуточного изотопа большую, чем в концевом отборе, необходимо правильно выбрать отношение Е/Р, которое в рассмотренном случае должно быть меньше 2,8.

В третьей главе получены аналитические выражения для расчета концентраций компонентов в потоках отбора и отвала и суммарного потока, изучено влияние потерь рабочего вещества на разделительные характеристики квазиидеального каскада.

(1-^)1(2)

ч

I ч

\

\

ЛДЛ

ЗгЧЪ

1) /¿С-р

т

\

N '

Н'С

№

<»-Л>*</>

(1-/3)£"(Л0

Рис.7. Схема противоточного разделительного каскада с потерями

Предположим, что величина потерь рабочего вещества пропорциональна потоку материального вещества в котором она имеет место, то есть

A4 = }\L(s), ALs = y2L(s), А¿3 = y3L(s),

(22)

где у 1, >'2, уз - постоянные величины, называемые коэффициентами потерь (рис.7). При этом концентрация в потоке потерь равна концентрации в соответственных фракциях.

С использованием созданной математической модели получены следующие выражения:

С,Р = ■

(o'J ~0)J

oj -CüJ

- <Ou

N-1 iF ,

mco2J

N-i

C;

-N-\ JF '

(23)

где

Г -

uiW--

N+1 N+l

0„ -ö„

iT

l j=!

w+i

w+i '

2L = I

r=i l-y3

К-1Ж,.-l)

Cg# +1)0 + У.) + V((gt +1)0 + Ух)? - 4(1 - Уз )(i - у Jg, 2(1-Уз)

. (gj +1)0 + У1)- V((gj +00 + У1 )f -4(1 - y3)(l-yi)Si

2(1-y3)

(24)

(25)

(26)

При заданных величинах gh /, N, уь y2, y3, CiF, формулы (23)-(26) позволяют рассчитать концентрации компонентов в потоках отбора CiP и отвала Ст и суммарный поток в каскаде.

На рис.8 и 9 приведены результаты расчета каскада для обогащения изотопа 235U из регенерированного урана, состав которого приведен на странице 14, со следующими исходными условиями: коэффициент извлечения Rec=(PCiP /FC3F)-100% =60%, q0 =1,0627 (qi5=l,2). На рис.8 представлены зависимости относительного приращения суммарного потока (SZ, - XLq) / IL0 (EL-суммарный поток в квазиидеальном каскаде с потерями,

2£0-суммарный поток в квазиидеальном каскаде без потерь) от безразмерной величины У1п2(д0) для различных вариантов учета потерь (1: угу, уг~уъ=^ соответствует случаю, когда потери рабочего вещества имеют

30 20 10 о

0 0,05 0,15 0,25

Рис.8. Зависимости относительного приращения суммарного потока - ) / 2/,0 от безразмерной величины у/\п2(д0) при обогащении изотопом 235и регенерированного урана для различных вариантов учета потерь в квазиидеальном каскаде.

3

2,5 2

1.5 1

0 0,1 0,2 0,25

Рис.9. Зависимости относительного суммарного потока Е1/Е10 от безразмерной величины _у/1п2(ц0) для различных значений концентраций целевого компонента в потоке отбора {сзр=30% и сзр =5%) в случае угутгутгу-

место в узлах каскада, 2: у2~у, у\=уз=0-потещ в коммуникациях обогащенной фракции, 3: ут'У, .У^г^О-потери в коммуникациях обедненной фракции).

При заданных концентрации целевого компонента в потоке отбора {сзр =5%) и коэффициенте извлечения (7?ес=6 0%), с возрастанием коэффициента у , приращение суммарного потока в каскаде (Е£-£10)/Е£0 заметно увеличивается. Наибольшее влияние на характеристики каскада в случае равенства коэффициентов потерь имеет место их учет в узлах каскада (1: у\=у, У2~Уз~^)- Так, например, при

У1п2(с/о)=0,25, приращение суммарного потока в случае 1: у\=у, >'2=>'з=0 составляет 40%, а в случае 2: у2=у, З;1=>'з=0 и случае 3: у3=у, у\=уг=0 равно 18,3% и 13,7%, соответственно.

На рис.9 представлены зависимости относительного суммарного потока ИЛЬ0 от безразмерной величины >'/1п2(^0) для различных значений концентрации целевого компонента в потоке отбора (30% и 5%) в случае учета потерь одновременно в узлах, коммуникациях обогащенной и обедненной фракции (угуг=уъ=у). Из полученных зависимостей следует, что тем выше концентрация целевого компонента в потоке отбора, тем сильнее потери влияют на характеристики каскада. Причем при заданной концентрации целевого компонента и заданном коэффициенте извлечения существует предельное значение коэффициента потерь ул1акс, при котором суммарный поток стремится к бесконечности. В данном случае умакДт?{д0) =0,081 при С,р=30%, Яес=60%, и>>.„жсЛп2(<7О)=0,201 при С3г=5%, Яес=60%.

В четвертой главе представлена оригинальная методика расчета ПК, позволяющая учитывать потери рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях каскада. Исследовано влияние потерь рабочего вещества на характеристики ПК. В качестве примера проведены расчеты ПК при обогащении изотопа |80\¥ из пятикомпонентной смеси изотопов вольфрама природного состава. При расчете за исходные приняты следующие параметры каскада: N=50,/=16, <¡^=1,16306.

На рис.10 представлена зависимость относительного отклонения концентраций целевого компонента (180\\0 в потоке отбора (С1Р-С' 1Р)1С1Р от величины отношения потоков Р/1 и \У/Ь для различных вариантов учета потерь в ПК (^^-концентрация целевого компонента в отсутствие потерь, а С"¡р-прн наличии потерь). Поверхность 1 соответствует учету потерь в коммуникациях обедненной фракции (>>з=>>, у\=у^)\ поверхность 2 - учету потерь в узлах каскада (у\=у, >'2^Уз=0); а поверхность 3 - учету потерь одновременно в узлах каскада и коммуникациях обогащенной и обедненной фракций (у1=у2=}'з=у)- В расчетах коэффициент потерь был принят равным у=5Л0"5. Расчеты показывают, что с уменьшением потока отбора (увеличением потока отвала) влияние потерь становится все более

существенным. Это объясняется тем, что потери рабочего вещества играют роль ((паразитного» отбора. Так, например, в случае 3 (у^г^1^) при />/£=7*10"4, №/¿=0,16 относительное отклонение концентрации целевого

(с1р-с;р)/с1р>

0,20 ш °*22

0.16 4.0

Рис. 10. Зависимость относительного отклонения концентраций целевого компоиеита & потоке отбора

(С1р-С*!рУС]р от отношения потоков Р/Ь и В-'/Ь для различных вариантах учета потерь в прямоугольном каскаде.

т. 0122 016 4,о

Рис.П. Зависимость предельной величины коэффициента потерь от отношения потоков Р/С и при учете потерь одновременно н узлах каскада и коммуникациях обогащенной и обедненной фракций (У1~У2^УЗ~У)-

компонента составляет (Сц-С*«>УС|?х 100%= 34%; а при №=4Т0Л №/¿=0,36, (С1ГС'1Г)/С1Рх 100%=50%.

Установлена предельная величина коэффициента потерь упре0, которую позволяет учесть разработанный алгоритм. Она зависит от точности получаемого решения и величин потоков отбора и отвала в каскаде. На рис. 11 представлена зависимость упреа от величин Р/Ь и \¥/1 при учете потерь одновременно в узлах каскада и коммуникациях обогащенной и обедненной фракций при разделении изотопов вольфрама природного состава для заданной точности решения 5 =10 . Видно, что величина упред падает с уменьшением потоков отбора и отвала. Так при />/¿=7'К)"*, ^/¿=0,36 предельная величина коэффициента потерь улра; составляет

2,32-10"4; а при Р/1=4'Ш\ Ш=0,16 не превышает 6,13-10"5.

Основные результаты диссертационной работы

1. Получены асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала из ординарного квазиидеального каскада с немалыми обогащениями на ступенях, позволяющие определить область допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала.

2. Проведена оптимизация квазиидеального каскада по концентрации целевого компонента в потоке отвала С„В/ и параметру М*, определяющему относительную концентрацию пары компонентов, по которой имеет место несмешение в узлах каскада. Установлено, что при фиксированных концентрациях целевого компонента в потоках отбора и отвала существует оптимальное значение параметра М*, при котором суммарный поток минимален. Показано, что при заданном значении параметра М* для каждого значения концентрации целевого компонента в потоке отбора существует оптимальное значение концентрации целевого компонента в потоке отвала, при котором суммарный поток имеет минимальное значение.

3. Теория квазиидеального каскада для разделения многокомпонентных изотопных смесей с произвольными обогащениями на ступенях каскада обобщена на случай дополнительных внешних потоков питания или отбора. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределений концентраций компонентов в таком каскаде.

4. Возможности разработанной теории продемонстрированы на примерах решения задач о дообогащении регенерированного топлива в квазиидеальном каскаде с дополнительным питанием и получении промежуточного компонента в потоке дополнительного отбора с концентрацией выше, чем в концевом отборе.

5. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределений концентраций компонентов в квазиидеальном каскаде с дополнительным потоком питания при наличии потерь рабочего вещества на ступенях.

6. Разработан эффективный алгоритм расчета ПК с произвольным обогащением на ступенях, позволяющий учитывать потери рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях каскада. Предложенный метод не требователен к заданию начальных приближений, характеризуется быстрой и устойчивой сходимостью итерационного процесса.

Í. Проведено численное исследование влияния потерь рабочего вещества на процесс разделения многокомпонентной изотопной смеси в ПК. Определена предельная величина коэффициента потерь упред, которая может быть учтена с помощью разработанного алгоритма и исследована ее зависимость от величин потоков отбора и отвала в прямоугольного каскада.

Основные результаты опубликованы в следующих работах:

1.Borisevich V.D., Petrov V.I., Sulaberidze GA., Quanxin Xie, Some isotope separation problems in spent fiiel processing. / Proc. XIXth Int. Symp. Phys.-Chem. Methods of the Mixtures Separation, "Ars Separatoria 2004", Zloty Potok, Poland, June 10-13, 2004, pp.169-174.

2.Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, О некоторых разделительных проблемах при вовлечении регенерированного урана в топливный цикл. / Труды 9-ей Всероссийский (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 4-8 октября 2004, Сборник докладов, с.78-85.

3.Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, R-каскад дополнительным внешним потоком и произвольными обогащениями на ступенях. / Научная сессия МИФИ-2005, Сборник научных трудов, с.27-28.

4.Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, Исследование закономерностей стационарного массопереноса в разделительных каскадах при дообогащении регенерированного урана. // Инженерная физика, 2005, №3, с. 15-19.

5.Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, Асимптотический

подход к анализу обогащения компонентов с промежуточными массами в квазиидеальном каскаде. / Труды 10-ой Всероссийской (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 3-7 октября 2005, с.31-36.

6. Quansin Xie, Sulaberidze GA., Borisevich V.D, Some properties of quasi-ideal cascades with losses at stages, / Proc. XX Intl. Symposium on Phys.-Chem. Methods of the Mixtures Separation, "Ars Separatoria 2005", Szklarska Poreba, Poland, June 20-23, 2005, pp.205-207.

7.Цюаньсинь Се, Борисевич В.Д., Потапов Д.В., Сулаберидзе Г.А., Разделение многокомпонентных изотопных смесей в прямоугольном каскаде с потерями рабочего вещества. // Инженерная физика, 2006, №2, с.30-34.

8. Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, Квазиидеальные каскады с дополнительным потоком для разделения многокомпонентных изотопных смесей. //Теор. основы хим. технологии, 2006, т.40, №1, с.7-16.

9. Сулаберидзе Г.А., Потапов Д.В., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се, Особенности обогащения компонентов с промежуточной массой в квазиидеальном каскаде. // Атомная энергия, 2006, т.ЮО, вып.1, с.51-56.

10. Potapov D.V., Quansin Xie, Sulaberidze GA., Borisevich V.D, Calculation of multistage separation installations with losses of working substance. / Proc. XXI Intl. Symposium on Phys.-Chem. Methods of the Mixtures Separation, "Ars Separatoria 2006", Torun, Poland, July 2-5, 2006, pp.l 14-116.

11. Sulaberidze G.A., Xie Quanxin, Borisevich V.D., On some properties of quasi-ideal cascades with losses at stages. // Ars Separatoria Acta, 2006, No4, pp.67-77.

12. Цюаньсинь Се, Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Оптимизация модельных каскадов для разделения многокомпонентных изотопных смесей. / Труды 11-ой Всероссийский (Международной) научной конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», г. Звенигород, Россия, 11-15 декабря 2006, с. 15-20.

Принято к исполнению 20/03/2007 Исполнено 21/03/2007

Заказ № 199 Тираж: 70 экз.

Типография «11-й ФОРМАТ» ИНН 7726330900 115230, Москва, Варшавское ш., 36 (495) 975-78-56 www.autoreferat.ru

Введение

Глава 1. Особенности переноса компонентов в ординарном квазиидеальном каскаде при произвольном обогащении на ступенях

1.1. Основные понятия и определения

1.2. Основные уравнения противотонного одинарного каскада

1.3. Каскад с отсутствием смешения по относительной концентрации пары выбранных компонентов

1.4. Квазиидеальный каскад

1.5. Частный случай квазиидеального каскада - R-каскад

1.6. Особенности массопереноса в квазиидеальном каскаде

1.6.1. Направление обогащения промежуточного компонента

1.6.2,Определение области допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала

1.6.3. Влияние длины отвальной части каскада на обогащение целевого компонента

1.7. Оптимизация квазиидеального каскада

1.7.1. Параметр оптимизаций - число М*

1.7.2. Параметр оптимизации - величина/(или CnW)

1.7. Выводы

Глава 2. Квазиидеальный каскад с дополнительным внешним потоком

2.1. Математическая модель квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком

2.2. R-каскад с дополнительным внешним потоком

2.3. Применение теории R-каскада с дополнительным потоком питания к проблеме дообогащения регенерированного топлива

2.4. Применение теории R-каскада с дополнительным потоком отбора для разделения изотопов вольфрама

2.5. Выводы

Глава 3. Квазиидеальные каскады с потерями рабочего вещества на ступенях

3.1. Обобщенные уравнения каскада с потерями материального потока на ступенях

3.2. Квазиидеальный каскад с потерями материального потока на ступенях

3.2.1. Решение уравнений ординарного каскада с потерями на ступенях при постоянных относительных коэффициентах разделения

3.2.2. Частные случаи ординарного квазиидеального каскада с потерями

3.2.3. Решение уравнений каскада с потерями и дополнительным потоком питания

3.3. Численные примеры расчета квазиидеального каскада с потерями

3.4. Выводы

Глава 4. Прямоугольные каскады с потерями рабочего вещества на ступенях

4.1. Математическая модель прямоугольного каскада с потерями

4.2. Алгоритм расчета при наличии потерь на ступенях каскада

4.3. Численные примеры

4.3.1. Сравнение обобщенных методов расчета ПК с потерями

4.3.2. Влияние потерь на концентрации целевого компонента в потоках отбора и отвала

4.3.3. Влияние потерь на характеристики сходимости разработанного метода

4.4. Выводы 132 Заключение 133 Приложение 136 Литература

В настоящее время в связи с развитием различных областей науки и техники ежегодно возрастают потребности в использовании стабильных изотопов практически всех элементов периодической системы [1]. Это обусловлено совершенствованием существующих и созданием новых технологий, связанных с использованием материалов с заданными физико-химическими и ядерными свойствами. Стабильные изотопы в настоящее время широко используются в фундаментальных исследованиях, изотопной геохронологии, биологии, медицинской диагностике. Острую потребность в получении чистых и частично обогащенных изотопов испытывает ядерная энергетика, другие области народного хозяйства.

Для получения изотопного продукта с заданным содержанием ценного компонента используются методы, в основе которых лежат различные физические и химические принципы. Особое место среди методов разделения занимают молекулярно-кинетические методы, используемые для производства как тяжелых и средних (газовая диффузия, центробежный), так и легких элементов (термодиффузионный, масс-диффузионный). Методы газовой диффузии и центробежный являются промышленными методами получения слабо обогащенного урана [2, 3]. Метод газовой центрифуги с начала 70-х годов широко используется в СССР (теперь в РФ) для разделения многих стабильных изотопов [4, 5].

Для умножения эффекта разделения, реализуемого в отдельном разделительном элементе, используют специальные разделительные устройства (каскады), состоящие из последовательно соединенных ступеней, каждая из которых представляет собой одну или несколько разделительных аппаратов, соединенных параллельно и реализующих элементарный эффект разделения.

Как известно, создание и эксплуатация разделительных установок связаны с большим расходом материальных средств и энергии. Поэтому важное практическое значение имеет улучшение технико-экономических показателей разделительного производства за счет его интенсификации. Интенсификация разделительного производства идет по нескольким направлениям. Одним из направлений является поиск, разработка и внедрение принципиально новых методов разделения. Другой путь - это совершенствование существующих методов за счет улучшения технологии и параметров разделительных элементов. Наконец, третье направления заключается в разработке достаточно совершенных методов расчета и оптимизации каскадных установок, позволяющих уменьшить себестоимость продукции и тем самым расширить область применения стабильных изотопов.

Оптимизация каскадов может быть осуществлена путем натурных экспериментов или моделирования. Прямые эксперименты на разделительных каскадах дороги и занимают много времени. При правильно поставленной, хорошо смоделированной и рационально алгоритмизированной задаче объем информации, который получается из расчетов, значительно полнее и стоит существенно дешевле соответствующих экспериментальных исследований. Поэтому моделирование каскадов и соответствующие вычислительные эксперименты имеют большое значение при оптимизации разделительных установок.

Оптимизация каскадных схем невозможна без глубокого понимания закономерностей массопереноса в каскаде и влияния различных факторов на разделительные характеристики каскада. Первоначально теоретическое описание процесса массопереноса вещества в каскадах было развито применительно к разделению бинарных смесей, что обусловливалось необходимостью создания технологии по обогащению природного урана [6-8]. Однако, получение многих изотопов, широко используемых в различных областях науки и техники, связано с решением задач разделения многокомпонентных смесей и, в частности, получения продуктов, обогащенных промежуточными компонентами до заданных значений концентраций. Теория разделения многокомпонентных изотопных смесей существенно усложняется из-за необходимости учета взаимного влияния всех компонентов на результирующий перенос целевых изотопов.

Все многообразие опубликованных работ, посвященных теории многокомпонентных каскадов, работающих в стационарном режиме, можно условно разделить на два больших направления. Первое направление связано с моделированием процесса разделения в каскаде, когда полные относительные коэффициенты разделения ступени каскада не сильно отличаются от единицы (газовая диффузия и термодиффузия). Это обстоятельство позволяет представить уравнения переноса компонентов смеси в каскаде в дифференциальном виде (приближение "слабого разделения") [9-22]. Однако для процессов, имеющих большие коэффициенты разделения на ступенях (например, интенсивно используемый в настоящее время для разделения стабильных изотопов центробежный метод), приближение слабого разделения неприменимо. Таким образом, в работах второго направления задача ставится в более общем виде, что влечет за собой существенное усложнение задачи - к необходимости решать уравнения переноса в конечно-разностном виде[23-39].

В свою очередь задачи расчета каскадов можно разделить на два класса:

• Расчет каскада заданной конфигурации;

• Проектировочный расчет каскада.

Под расчетом каскада заданной конфигурации понимают расчет каскада с заданным профилем (то есть заданными распределением потоков по ступеням каскада, числом ступеней и величинами потоков в отборе и отвале каскада), при этом подлежат определению концентрации компонентов в потоках отбора и отвала, а при необходимости также распределения концентраций компонентов по ступеням каскада В случае немалого обогащения на ступенях требуется определить также распределение коэффициента деления потока по ступеням каскада. Такой поверочной расчет бывает необходим при оптимизации процесса разделения, при изменении режимов работы или отдельных параметров разделительного каскада, а также при использовании одного и того же каскада для разделения различных изотопных смесей. Задача расчета каскада заданного профиля, как правило, возникает при рассмотрении прямоугольно-секционированных (ПСК) или прямоугольных каскадов (ПК). Сложность такого расчета связана с нелинейностью уравнений, описывающих процесс разделения, а также с неизвестностью значений концентраций на концах каскада, явно входящих в эти уравнения. Невозможность аналитического решения данной системы уравнений для многокомпонентного случая (т>3, где т- число компонентов смеси) приводит к необходимости разработки численных методов для решения данной задачи [11,18-20,22,30-40].

В основе соответствующих вычислительных процедур обычно лежат итерационные уточнения концевых невязок (ошибок), полученных в результате решения уравнений переноса и являющихся ошибками усечения, вызванными конечной аппроксимацией бесконечного процесса сходимости. Их недостатком является необходимость задания начальных приближений для концевых концентраций компонентов смеси, близких к решению, или использования специального алгоритма для их определения. Кроме того, итерационный процесс часто имеет малую скорость сходимости (большое число итераций для получения решения с заданной точностью) и тенденцию к уменьшению точности решения в результате накопления ошибки в расчетах концентраций компонентов с ростом числа ступеней в каскадах. Этих недостатков в значительной степени лишены следующие методы:

1) метод, основанный на квазилинеаризации уравнений переноса и совместном решении их с уравнениями покомпонентного баланса [31,34,35];

2) метод, основанный на решении общего и покомпонентного баланса для всех ступеней каскада, с использованием в качестве итерационного параметра коэффициента разделения на ступени ц [37-38];

3) метод, основанный на последовательном приближении отношений концентраций на концах каскада [39].

Перечисленные выше методы малочувствительны к способу задания начального распределения концевых концентраций и позволяют по сравнению с другими известными методами значительно сократить время расчета. Вместе с тем, следует иметь в виду, что они применимы для расчета ординарных ПСК и ПК (ординарным каскадом называют каскад, имеющий один отбор и один отвал, которые берутся с концов каскада) в отсутствии потерь материального потока на ступенях. На практике разделение изотопных смесей в каскадах может осложняться наличием частичного разложения рабочего вещества на разделительных ступенях (элементах). Поэтому вопрос о разработке эффективной модели и алгоритма расчета многокомпонентного каскада заданной конфигурации является актуальным.

Под проектировочным расчетом обычно понимают определения параметров ПК или ПСК по заданным значениям концентраций одного из компонентов, например, целевого в потоке отбора (отвала) и величина отбора (отвала). При этом подразумевается, что искомые параметры каскада должны удовлетворять условиям выбранному критерию эффективности.

Как известно, при разделении бинарных смесей проектировочный расчет реальных каскадов ПСК и ПК производят на основе идеального каскада [2, 6-8]. Аналогично проектирование и оптимизацию многокомпонентных каскадов целесообразно проводить на основе математической модели, адекватной процессу разделения, но позволяющей существенно упростить расчеты. При таком подходе подбором профиля потока можно добиться наиболее эффективного обогащения ценного компонента в каскаде.

Многокомпонентные каскады, отвечающие указанным выше требованиям, будем называть модельными каскадами. Модельные модели находят широкие применения в теоретических и практических работах. С их помощью можно получить необходимые зависимости от всех основных параметров решаемой разделительной задачи (концентрации изотопов в выходных, величины материальных потоков и др.) без проведения сложных расчетов и итерационных процедур. Результаты, полученные с помощью модельных каскадов, часто используют в качестве начального приближения при проведении расчетов разных многоступенчатых установок. В качестве модельных в случае слабого обогащения удобно пользовать понятием так называемых (^-каскадов (или "свободных" каскадов) [13, 21], а в случае немалых обогащений на ступенях - каскады, называемые "квазиидеальными" [23, 24]. Частным случаем (^-каскадов и "квазиидеальных" каскадов являются Я-каскады, на входах ступеней которых соединяются потоки разделяемой смеси с одинаковой относительной концентрацией пары выбранных компонентов и которые характеризуются параметрами близкими к оптимальным [9-10, 16-17, 22-28]. Следует также отметить, что в модельных каскадах может быть достигнуто максимально возможное в ординарных каскадах обогащение выделяемого промежуточного изотопа [15].

В принципе, решение задачи по расчету реальных каскадов можно разбить на два этапа. Первый этап связан с выбором оптимального (по тому или иному критерию) модельного каскада; цель второго этапа заключается в том, чтобы выбранный модельный каскад наилучшим образом заменить реальным каскадом -ПСК или ПК, такая задача успешно решена для случая слабого обогащения [19]. В случае же немалых обогащений на ступени теория модельных каскадов к настоящему времени ограничена рассмотрением ординарного каскада в отсутствие потерь рабочего вещества. При этом остаются открытыми такие вопросы как определение области допустимых значений концентрации целевого компонента в потоках отбора и отвала при заданных концентрациях компонентов в потоке питания и заданных параметрах квазиидеального каскада, оптимизация по заданному критерию - минимум суммарного потока в каскаде такого типа. Имея в виду, что квазиидеальные каскады моделируют работу реальных каскадов и такое моделирование дает результаты, близкие к получаемым значениям с помощью итерационных процедур для ПК или ПСК, целесообразно провести обобщение теории на случай дополнительных внешних потоков (питания, отбора), а также учета потерь рабочего вещества на ступенях каскада. Такая обобщенная теория может оказаться полезной, например, для решения задач повторного обогащения регенерированного топлива атомных электростанций.

Цели и задачи диссертационной работы

Целью настоящей работы являлось построение математических моделей и разработка методик расчета многокомпонентных изотопных каскадов (квазиидеальных и прямоугольных при немалых обогащениях и потерях материального потока на ступенях), исследование основных закономерностей процесса массопереноса в ординарных и многопоточных квазиидеальных каскадах.

Для достижения заданной цели в диссертационной работе были решены следующие задачи:

• анализ особенностей обогащения компонентов и определение оптимальных (по суммарному потоку) условий разделения в квазиидеальном ординарном каскаде.

• построение математической модели квазиидеального каскада с дополнительным внешним потоком (отбора или питания), а также создание методики его расчета; исследование закономерностей переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком.

• разработка математических моделей, алгоритмов и методик расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.

• исследование влияния потерь на массоперенос многокомпонентной смеси в квазиидеальном и прямоугольном каскадах.

Научная новизна работы

Научная новизна работы заключается в том, что впервые:

• создана методика, позволяющая определять и исследовать области допустимых значений концентраций целевого компонента на концах ординарного квазиидеального каскада; установлена возможность оптимизации ординарного квазиидеального каскада по длине отвальной секции и величине параметра М*, определяющего распределение потока питания ступеней подлине каскада.

• разработана математическая модель переноса многокомпонентной изотопной смеси в квазиидеальном каскаде с дополнительным внешним потоком (питания или отбора) и на ее основе исследован стационарный молекулярно-селективный массоперенос в многопоточных каскадах.

• разработаны математические модели, алгоритмы и методики расчета квазиидеальных и прямоугольных каскадов, учитывающих наличие потерь рабочего вещества одновременно в узлах и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада с относительными коэффициентами разделения, заметно превышающими единицу.

• определена степень влияния потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях каскада на разделительные характеристики квазиидеального и прямоугольного каскадов.

Научная значимость работы

• Проведенные в данной работе исследования полезны для детального понимания основных закономерностей массопереноса компонентов в каскаде и оптимизации каскадов для разделения многокомпонентных смесей.

• Полученные асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента позволяют определить область допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала квази идеального каскада

• Полученные аналитические зависимости, связывающие концентрации в потоках отбора и питания для каскадов с дополнительными потоками питания и отбора являются основой для создания методики расчета сложных каскадных схем.

• Разработанная методика расчета ПК с учетом потерь рабочего вещества позволяет детально изучить закономерности обогащения многокомпонентной смеси при наличии потерь на ступенях каскада и произвольном коэффициенте обогащения на ступени.

• Результаты численного анализа характеристик прямоугольных каскадов, в которых наличие потерь учтено как в узлах каскада, так и в коммуникациях обогащенной и обедненной фракций, могут быть использованы при выборе оптимальной стратегии разделительной компании и правильной организации работы каскада.

Апробация работы

Основные результаты, изложенные в диссертации, были доложены и обсуждены на:

1. 19-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, "Ars Separatoria - 2004", Zloty Potok, Poland, 10-13 June, 2004.

2. Научной сессии МИФИ, 2004.

3. 9-ой Всероссийской (Международной) научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", г. Звенигород, Россия, 4-8 октября 2004.

4. 20-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, "Ars Separatoria - 2005", Szklarska Poreba, Poland, 20-23 June,2005.

5. 10-ой Всероссийской (Международной) научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", г. Звенигород, Россия, 3-7 октября 2005.

6. 21-ой Международной конференции по физико-химическим методам разделения смесей, "Ars Separatoria - 2006", Torun, Poland, 2-5 July,2006.

7. 11-ой Всероссийской (Международной) научной конференции "Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул", г. Звенигород, Россия, 4-8 октября 2006.

Публикации

Основные результаты диссертации содержатся в 12 печатных работах, в том числе в 5 статьях в реферируемых журналах, 6 докладах на международных конференциях и 1 докладе на научной сессии МИФИ.

Структура и объем работы

Диссертация состоит из введения, 4 глав, заключения, приложения и списка использованной литературы, включающего 66 источников. Общий объем работы составляет 158 страниц, содержанных 30 рисунков, 5 таблиц.

4.4. Выводы

1. Обобщена математическая модель прямоугольного каскада с произвольными величинами относительных коэффициентов разделения на случай учета потерь рабочего вещества однов

2. ременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции ступеней каскада.

3. Разработан метод расчета прямоугольного каскада с потерями рабочего вещества, обладающий высокой устойчивостью к заданию начальных приближений для концевых концентраций и обеспечивающий высокую скорость сходимости итерационного процесса.

4. Установлено, что с уменьшением потока отбора (увеличением потока отвала) влияние потерь на концентрацию целевого компонента в потоке отбора увеличивается.

5. Определена максимальная величина коэффициента потерь упред, обеспечивающая заданную точность решения. Установлено, что максимальная величина коэффициента потерь утд падает с уменьшением потоков отбора и отвала прямоугольного каскада.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Получены основные уравнения, описывающие процесс изотопо-селективного массопереноса в противоточном ординарном каскаде для разделения многокомпонентных изотопных смесей при немалых обогащениях и потерях рабочего вещества на ступенях каскада. Предложены вычислительные алгоритмы для решения полученных уравнений.

Исследованы закономерности массопереноса многокомпонентной изотопной смеси в ординарном квазиидеальном каскаде. Получены асимптотические формулы для расчёта концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала из ординарного квазиидеального каскада с немалыми обогащениями на ступенях, позволяющие определить область допустимых значений концентраций целевого компонента в потоках отбора и отвала при заданных величинах отношения потоков компонентов в обогащенной и обедненной фракции ступеней gi и концентрациях компонентов в потоке питания каскада.

Проведена оптимизация квазиидеального каскада по концентрации целевого компонента в потоке отвала Сп1у и величине М* , определяющей относительную концентрацию пары компонентов, по которой имеет место несмешение в узлах каскада. Установлено, что при фиксированных концентрациях целевого компонента в потоках отбора и отвала существует оптимальное значение параметра М* , при котором суммарный поток минимален. Показано, что при заданном значении параметра М* для каждого значения концентрации целевого компонента в потоке отбора из допустимой области значений существует оптимальное значение концентрации целевого компонента в потоке отвала Спцг, при котором суммарный поток имеет минимальное значение.

Теория квазиидеального каскада для разделения многокомпонентных изотопных смесей с произвольными обогащениями на ступенях каскада обобщена на случай дополнительных внешних потоков питания или отбора. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределения концентраций компонентов в таком каскаде. С использованием разработанной математической модели, проведены численные исследования дообогащения регенерированного топлива в квазиидеальном каскаде при выполнении условия компенсации изотопа 236и и одновременного разбавления концентрации изотопа 232и. Установлено, что эта разделительная задача может быть решена как подбором параметров каскада, так и при заданных параметрах каскада подбором отношения величин основного и дополнительного потоков питания в каскаде. Исследованы особенности получения в дополнительном потоке отбора из квазиидеального каскада целевого компонента с концентрацией выше, чем в потоке основного отбора.

Разработана математическая модель квазиидеального каскада с учетом потерь рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции. Получены аналитические выражения для расчета суммарного потока и распределения концентраций компонентов в квазиидеальном каскаде с дополнительным потоком питания при наличии потерь рабочего вещества на ступенях. Изучены закономерности изотопо-селективного массопереноса в таких каскадах. Установлено, что наличие потерь в квазиидеальном каскаде практически не влияет на оптимальную величину А/*, соответствующую минимальному суммарному потоку. Показано, что при заданной концентрации целевого компонента в потоке отбора и заданном его извлечении, существует предельное значение коэффициента потерь, соответствующее максимально возможным величинам потерь рабочего вещества в каскаде.

Разработан метод расчета прямоугольных каскадов, позволяющий учитывать потери рабочего вещества одновременно в узлах и коммуникациях обогащенной и обедненной фракции. Метод основан на квазилинеаризации уравнений каскада с использованием модифицированного метода Ньютона для вычисления новых приближений для концевых концентраций каскада.

Предложенный метод расчета не чувствителен к заданию начальных приближений, и обладает высокой скоростью сходимости итерационного процесса по сравнению с известными методами.

7. Проведено численное исследование влияния потерь рабочего вещества на процесс разделения многокомпонентной изотопной смеси в прямоугольном каскаде. Установлено, что с уменьшением потока отбора (увеличением потока отвала) влияние потерь на концентрацию целевого компонента в потоке отбора увеличивается. Определена предельная величина коэффициента потерь, обеспечивающая заданную точность решения, установлено, что максимальная величина коэффициента потерь падает с уменьшением потоков отбора и отвала прямоугольного каскада.

1. Баранов В.Ю. Изотопы - производство и применение. Труды международной научной конференции «Ядерный век: наука и общество», Москва, ИздАТ, 2004, с. 109-154.

2. Обогащение урана. Под редакцией С.Виллани: Пер. с англ. Под редакцией академика И.К. Кикоина. М. Энергоатомиздат, 1983, 320 с.

3. Shidlovsky V.V., Soloviev G.S. History and status of industrial isotope separation in Russian Federation, Proc. 7th Workshop of Separation Phenomena in Liquids and Gases, 2000, Moscow, Russia, p.7-13

4. Борисевич В.Д., Борман B.B., Сулаберидзе Г.А., Тихомиров А.В., Токманцев В.И. Физические основы разделения изотопов в газовой центрифуге. Под. ред. В.Д. Бормана: Учебное пособие, Москва, МИФИ, 2005, 320с.

5. Cohen К. The theory of isotope separation as applied to the large scale production of235!. N.Y.: Mc. Graw-hill Book Co. Ink., 1951, 165p.

6. Бенедикт M. Пигфорд.Т. Химическая технология ядерных материалов. М. Атомиздат, 1960,529с.

7. Розен A.M. Теория разделения изотопов в колоннах. М.: Атомиздат, 1960, 438с.

8. Де la Garza A., Garrett G. A. and Murphy J. Е. Multicomponent isotope separation in cascades, Chem. Eng. Sci., 1961, v. 15, No.3-4, p. 188-209.

9. Де la Garza A., Garrett G. A., Hoglund R.L., Halle E.V. A generalized cascade for multicomponent separation. Chem. Eng. Symposium series, 1965, v.61, No.55, p.27-33.

10. Кучеров Р.Я., Миненко В.П. К теории каскадов для разделениямногокомпонентных изотопных смесей, Атомная энергия, 1965, т. 19, вып.4, стр. 360-367.

11. Парцахашвшш Г.А. Обобщенная система уравнений разделения многокомпонентных изотопных смесей. Сообщения АН ГССР, 1971, т.63, №1, с.53-56.

12. Колокольцов Н. А. Миненко В П., Николаев Б.И., Сулаберидзе Г.А., Третьяк С.А. К вопросу о построении каскадов для разделения многокомпонентных изотопных смесей. Атомная энергия, 1970, т.29, вып.6, стр. 425-429.

13. Колокольцов H.A., Сулаберидзе Г.А. Построение несимметричных каскадов для разделения многокомпонентных изотопных смесей. Атомная энергия, 1971, т.31, вып.З, с.223-225.

14. Миненко В.П. Предельное обогащение промежуточных в отборе с концов каскада. Атомная энергия, 1972, т. 33, вып.2, с.703-704.

15. Колокольцов H.A., Лагунцов НИ., Сулаберидзе Г.А. О выборе оптимального значения концентрации целевого компонента в отвале каскада для разделения многокомпонентных изотопных смесей. Атомная энергия, 1973, т.35, вып.2, с. 127-128.

16. Колокольцов H.A., Лагунцов Н.И., Николаев Б.И., Сулаберидзе Г.А., Тодосиев А.П. К расчету каскадов для разделения многокомпонентных изотопных смесей. Атомная энергия, 1975, т.38, вып.З, с.178-179

17. Утургаидзе Ц.Д., Чхаидзе Л.Л. О решении задачи определения параметров процесса разделения многокомпонентной изотопной смеси в каскаде. Атомная энергия, 1975, т.38, вып. 3, стр. 33-39.

18. Фролов В.В., Чужинов В.А. Сулаберидзе Г.А. Расчет и оптимизация каскадов для разделения многокомпонентных смесей. Атомная энергия, 1986, т.61, вып.6, стр. 457-459.

19. Филиппов И.Г., Сулаберидзе Г.А., Чужинов В.А. Расчёт разделительных каскадов методом ортогональной коллокации. Атомная энергия, 1992, т.72, вып. 1. стр. 33-39.

20. Жигаловский Б.В. Лекционные материалы по многокомпонентным смесям.1999, ЦЭХК, Новоуральск, 57с.

21. Sulaberidze G.A., Borisevich V.D. Cascades for separation of multicomponent isotope mixtures. Sep.Sci. Technol., 2001, v.36, No.8/9, p.1769-1817.

22. Сазыкин А.А. Термодинамический подход к разделению изотопов. — В Кн. Изотопы. Свойства. Получение. Применение. /Ред. В.Ю.Баранова, Москва, ИздАТ, 2000, с.72-108.

23. Yamamoto Т., Kanagawa A. Multicomponent isotope separation cascade composed of elements with large separation factors. J. Nucl. Sci. Technol, 1978, v.15, No.8, p.580-584.

24. Emanuel G Multiple isotope cascade algorithm. J. Сотр. Phys., 1981, v.44, pp.318-328.

25. Груздев Е.Б., Лагунцов B.A., Николаев Б.И. и др. Об одном методе расчета каскадов из мембранных элементов для разделения многокомпонентных смесей. Атомная энергия, 1984, т.57, вып. 2. стр. 117-120.

26. Груздев Е.Б., Лагунцов Н.И., Николаев Б.И., Сулаберидзе Г.А., Тодосиев А.П. К расчету противоточных разделительных каскадов с произвольным обогащением на ступенях, Атомная энергия, т.61, вып. 5,1986, стр. 355-359.

27. Е. Von Halle, Oak Ridge, Tennessee. Multicomponent isotope separation in matched abundance ratio cascades with losses from each stage. Proc. 1st Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases, Darmstadt, Germany, July 20-27, 1987, pp.325.

28. Филиппов И.Г. Метод расчета разделительных каскадов с большими обогащениями на ступенях, Теор. основы хим. технологии, 1996 год, том 30, №2, стр. 175-179.

29. Potapov D.V., Sulaberidze GA., Chuzinov V.A., Filippov I.G. On calculating of squared-off cascades for multicomponent isotope separation. Proc 5th Workshop on

30. Separation Phenomena in Liquids and Gases, Iguassu Falls, Brazil, 1996, pp. 13-23.

31. Kholpanov L P., Sulaberidze GA., Potapov D.V., Chuzhinov V.A. Multicomponent isotope separating cascade with losses. Chem. Engng. Proc., 1997, v.36, pp.189-193.

32. Холпанов Л.П., Потапов Д.В., Сулаберидзе Г.А., Чужинов В.А. Эффективный метод расчета каскадов для разделения многокомпонентных изотопных смесей, Хим. пром., 1998, №, с.44-50.

33. Kholpanov L.P., Potapov D.V.,Sulaberidze G. A.and.Chuzhinov V. A. On the calculation of a squared-off cascade for multicomponent isotope separation. Chem. Engng. Proc., 1998,37, p.359-365.

34. Wu Hongjiang, Ying Chuntong, Liu Guangjun. Calculation^ methods for determining the distribution of components in a separation cascade for multicomponent mixture. Sep. Sci. Technol., 1998, v.33(6), pp.887-898.

35. Zeng Shi and Ying Chuntong. A robust and efficient calculation procedure for determining concentration distribution of multicomponent mixtures. Sep. Sci. Technol, 2000, v.35(4), pp.613-622.

36. Zeng Shi and Ying Chuntong. A second-order time accurate method for determining concentration distribution of multicomponent mixtures. Sep. Sci. Technol, 2000, v.35(5), pp.729-74i.

37. Потапов Д.В., Сулаберидзе Г.А., Холпанов Л.П. Расчет прямоугольно-секционированного каскада путем приближения фактора разделения. Теор. основы хим. технологии, 2000, т.34, №2, с.147-151.

38. Wood H.G, Borísevich V.D., Sulaberidze G.A. On a criterion efficiency for multi-isotope mixture separation. Sep. Sci. and Technol., 1999, v.34(3), pp.343-357.

39. Borísevich V.D., Sulaberidze G.A., Wood H.G The theory of isotope separation in cascades: problems and solutions. Ars Separatoria Acta, 2003, v.2, р. 107-124.

40. Sulaberidze GA., Xie Quanxin, Borísevich V.D. On some properties of quasi-ideal cascades with losses at stages. Ars Separatoria Acta, 2006, No4, pp.67-77.

41. Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Ce. R-каскад дополнительным внешним потоком и произвольными обогащениями на ступенях, Научная сессия МИФИ-2005, Сборник научных трудов, с.27-28.

42. Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се. Исследование закономерностей стационарного массопереноса в разделительных каскадах при дообогшцении регенерированного урана. Инженерная физика, №.3, 2005, с.15-19.

43. Сулаберидзе Г.А., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се. Квазиидеальные каскады с дополнительным потоком для разделения многокомпонентных изотопных смесей. Теор. основы хим. технологии, 2006, т.40, №1, с.7-16.

44. Сулаберидзе Г.А., Потапов Д.В., Борисевич В.Д., Цюаньсинь Се. Особенности обогащения компонентов с промежуточной массой в квазиидеальном каскаде, Атомная энергия, т. 100, вып. 1, январь 2006, с.51 -56.

45. Корн Г, Корн Т. Справочник по математике для научных работников. Наука, М.: 1968.

46. Бахвалов Н.С., Жидков Н.П., Кобельков Г.М. Численные методы. Москва, БИНОМ. Лаборатория знаний 2006,636с.

47. Химмельблау Д. Прикладное нелинейное программирование. М.: Мир, 1975.

48. Зарицкая Т.С., Зарицкий С М, Круглое А.К. и др. Зависимость образования U-232 в ядерном топливе от спектра нейтронов. Атомная энергия, 1980, т.48, вып.2, с.67-70.

49. Матвеев Л.В., Центер Э.М., Проблема накопления U-232 и U-236 в ядерном топливе, Атомная энергия за рубежом, 1980, №4, с. 10-17.

50. Buttler GG. and Wilcox P. Enrichment of recycled uranium, NucJ. Eng., 1986, v.28, No.6, pp. 186-190.

51. Матвеев Л.В., Рогожин В.Ю. Компенсация U-236 в топливе ВВЭР, Атомная энергия, 1989, т.66, вып.5, с.345-349

52. Kazuki Н., Sadao К. Takeshi S., Simultaneous evaluation of the effect of U-232 and U-236 on uranium recycle in BWR, Nucl. Technol., 1985, v.75, pp. 148-159

53. Синев H.M. Экономика ядерной энергетики, M.: Энергоатомиздат, 1987.

54. Aisen Е.М., Borisevich V.D., Potapov D.V. et al. Computing experiments for study of cadmium isotope separation by gas centrifuges. Nucl. Instr and Meth., 1998, a 417, p.428-433.

55. E. Von Halle, Oak Ridge, Tennessee. Multicomponent isotope separation in matchedabundance ratio cascades with losses from each stage. In Proc. 8st Workshop on Separation Phenomena in Liquids and Gases, 2003.

56. Цюаньсинь Се, Борисевич В.Д., Потапов Д.В., Сулаберидзе Г.А. Разделение многокомпонентных изотопных смесей в прямоугольном каскаде с потерями рабочего вещества. Инженерная физика, №.2,2006, с.30-34.