Стимулирование излучения и релаксационные процессы в молекулярных кристаллах с примесями при низких температурах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

n <3 x;«i

, \

il НОЯ fôso

1 1 UJ ХЛРК1ВСЫШИ ДЕШВНИИ УН1ВЕРСИТЕТ

На правах рукопису

ГОРОБЧЕНКО Володегар CopriitaKí't

СТШУЛЬОВАНЕ ВШРОМШГОАШЯ ТА РЕЯАКСАЦШП ПРОДЕСИ У МОЛЕКУЛЯРНИХ КРИСТАЛАХ 3 Д0М1ШКАШ1 ПРИ НИЗШИХ ТЕМПЕРАТУРАХ

01.04.05 - оптика,лазерна ф!зкка 01.04.09 - ф!зика низькйх температур

АВТОРЕФЕРАТ дасертацИ на здобуття яаукового ступвня кандидата ф1зико-математачних наук

Харк1в - 1996

Дисертац1я е рукописом

Робота вкконана у Харк1вському ф1зико-техн1чному 1нститут1 низьких температур 1м. Б. I. Верк1на Нац1оналъно1 АкадемН Наук Укра1ни

HayKOEi квр1Еники : доктор ф1з.-мат. наук, професор акадвм1к НАНУ

брьомэнко В1ктор Валентинович канд. ф1з.-мат. наук ст. наук. сп1вр. Огурцова Людмила ОлексПвна

0ф1ц1йн1 опоненти :доктор ф!з.-мат. наук, професор

Ыилославський Володимир Костянтинович (Харк1вський держаЕний ун1Еврситет) доктор ф!з.-мат. наук ст. наук. сп!вр. Савченко Олена Володимир1вна (Харк1вський ф1зико-техн!чний 1нститут низьких температур 1м. Б.1. Верк1на) Пров1дна орган1зац1я - 1нститут ф1зики HAH Укра1ни , м. Ки1в

Захист в!д(5удеться " У" 1996 р. о год.

на зас!данн1 спец1ал1зовано1 ради Д 02.02.15 при

Харьк1вському двркаЕному ун!верситет1 ( 310077, м. Харк1в, майд. Свобода, 4 ,ауд. 1м. К. Д. Синельникова )

: 3 дисертац1ею можна ознайомитись у Центральна науков1й б1бл1отец1 Харк1вського державного ун1верситету

Автореферат роз!слано 1996 р.

Вчвний С81фетар спвд1ал1зовано1 ради /гЖ^Н. П. Пойда

ЗАГАЛЬНА ХАРАКТЕРИСТИКА РОБОТИ

Актуальн1сть проблеми та ступ1нь досл!джання тематики дисертацП. На цей час Евлику уизгу до себе привертаить до-сл!даення оптичних властивостей сильна збуджзних конденсо-ваних систем,серед яких особливо м!сце займавть дом!шков1 молекулярн! кристалл.Спрямовано п1дбирагчи систему матриця-дам1шка,зм1шппчи концентрацШ дом1шки,никористовувчи р!зно-ман!тн1 спссоби збудоння, мозлкво створити у даних об'ектах Умоеи для спостврезкання 1 вивчення ряду ф1зичних явищ,у тому числ! когерентных 1 некогерентних ефект1в. До некогорэнтних стан!в,як! 1 досл!дауються у дан!й робот!, в!дносяться сти-1яульована випром1нювання (СВ) св1тла,ннутр1шньомолекулярн1 релаксац!йн1 процеси,динам1чн1 власттзост! гратки 1 т. 1н.

Особлшзу ц!кав!сть виклинають дом1шков1 молекулярн! кристалл,охолоджен! до температур <40 К,при яких 1хн1 спо-ктри стають л!н!йчатими,що дозволяе ЕИкорпстовуЕати ц! об'вкти у тонкоструктурн!й лазерн!й споктроскоп!1.Досл!д?сон-ня особливостей СЗ св!тла дом!пков1тми молокулярнкми криста-лами при низышх температурах о ефоктивним мотодом вивчешш власного оноргетичного спектру кристал!в та канал!в рела-ксацИ оптичпих збуджень у них.Досл!дження релаксацИ оптичних збудаень дозволяе вивчати викликалч! релаксац!п прикопан! збудконня.як! прямо не взаемод!вть з! св!тлом.У цьому Еипадку за релаксац!ю в!дпов!дна елвктрон-фононна взавмод!я (ЕФВ)-явкще,яке приймае участь.у б!льшост! процес!в,можливих у ф!зиц! конденсоЕакого стану.Воно визначае ф!зику дом!шко-вих центр!в разом з особливостями 1хн1х отггичних властивостей,видозм1нюе електронн! збудження ан до зв'язування 1х (колективн! яеищя),керуе фазоЕими переходами 1 т. 1н.У цьому зв'язку важливими в температуря! досл!даення спектральних характеристик СВ св!тла дом!шковими молекулярними криста-лами.Будъ яка 1нформац1я про еплив температуря на випром1ню-вальн! параметрл дом!шкового центру в надзвячайно корисною для розум!ння ф!зичних м9хан!зм!в,в!дпов!дальшх -за рела-ксац!ю оптичного збудження у дом!шковсму молекулярному кри-сталов1.Кр!м того.доскональне досл!дженпя спектрально-к!не-тичних та енергетичних парамэтр1в СВ св!тла дэяких дом!шшх молекулярних кристал!в дае можлив!сть п!д!брати найб!льш

- 3 -

ефективн! системи матриця-дом!шка для перетворювач!в частота лазерного випром!нювання.

Мета робота та основн! задач! полягали у сл!дуючому :

ЬЕкспериментально досл!дита параметри СВ св!тла дом!ш-ковимк молекулярними кристалами з р!зною Е2В у широкому 1нтервал1 енерПй моно1мцульсного лазерного збудаення та облает! тешератур.

2.Експерныентально та теоретично виявити роль нер!в-новакжх в!брон!в та фонон!в , а такок структурних зм!н кристалу-матрщ! у розвитку СВ дом!шкових молекулярних кристал!в.

3.Експериментально визначити умови виникнення вимуше-ного комб!нац!йного розс!ювання (ВНР) св1тла бездо-м!шковими молекулярними кристалами.

Метода досл1джень. Приведен! у дасертацН результата експериментальних досл!джень одержан! при використанн! ме-тод!в низькотемпературно! лазерно! спектроскоп!I (НДС).Результата теоретичних досл!даень отриман! при використанн! методу наименьших квадрат!в (МНК).

Наукова новизна дисертац!йно! роботи полягае у сл!дуючому:

Вперше у кристалах з! слаОкою ЕФВ (нафгал!н + рр-дииафталдив!н!лбензол (ДЩШБ),дибензил+нафтацен) з! спе-ктр!в 1хнього СВ при 1,8 К визначен! терм!ни релаксацИ к!н-цевих у випром1нюванн! коливальних р!вн!в основного стану.

З'ясована роль нер!вновахних фонон!в у розвитку СВ у кристалах з! значною БШ (нафгал!н з дом!шкою рр-ди-нафтилетилену (ДНЕ)).

Вперше отримано ВКР при температур! 1.8 К у кристалах нафтал!ну,п-терфен1лу та стильбену.

Оц!нен! температури фазових переход!в Тс1 та Тс2 кри-сталу дифен!лу з дом!шкою антрацену з! спектр!в 1хнього СВ.

Пояснений зв'язок дублетно! структури спектру СВ дифен!лу з дом!шкою антрацену !снуванням розм!рних 1 нероз-м!рних частин кристалу.

Знайдений у кристал! п-терфен!лу з дом!шкою нафтацену структурний фазовий перех!д близький до типу порядок -безпорядок при Тс приблизно р!вн!й 19 К.

- 4 -

На захист виносяться наступи! пауков! положения:

1.У кристалах з! слабкою електрон-фононною взаемод!ею багаточастотне стимульоване випром1ншаш1Я пов'язане з насиченням к!нцевого у стимульованому випром!ню-ванн! коливального р!вня основного стану.

2.У кристалах з! значною електрон-фононнов взаемод!ею при збудкенн! ультракороткими !мпульсами накопичу-ються иер1вноваян1 фонони, як! впливають на розвиток стимульованого випром1нювання.

3.Випром!товапня нафтал!ну,п-терфен!лу та стильбе ну при 1.8К та збудкенн! третью гармон!кою неодимового лазера е вимушеним комб!нац!йним розс!юванням. '

4.0собливост! спектр!в стимульованого вилром!нювання дом!шкового центру у нежорстких матрицях визначаються структурними зм!нами в матриц!. Дублетна структура спектру стимульованого випром!нювапня дафен!лу з дом!икою антрацену у !птервал! температур 5.5-38 К пов'язана з випром!гаованням в!д розм!рних та нерозм!рних частин кристалу.

5.Аномальна повед!нка смур стимульованого вшром1ню-вання кристалу п-терфен!лу з дом!икою иафтацену у облает! температур 15-25 К пов'язана з !снуванням у матриц! при температур! приблизно 19К фазового переходу близького до типу порядок- безпорядок.

Теоретична та практична ц!нн!сть роботи визначаеться там , що одержан! у робот! результата можуть бути застосован! у практиц! та використан! при розробц! оптичних квантових генератор!в,перетворювач!в частота моно!мпульсного лазерного випром!нювання як за допомогою СВ .так 1 вимушеного комб!нац!йного розс!ювання св!тла,у кр!огенн!й термометр!Т,а також можуть бути використан! в установах.як! займаються досл!дженнями у галуз! ф!зики твердого стану,зокрема тотсоструктурно! лазерно1 спектроскоп!I, фазових" переход!в. Розроблений ■ метод вим!рювання миттево! теплоемност! у збудженому об'емов! зразк!в дозволяе в!др!знити стац!онарн! процеси в!д нестац!онарних та отримати !нформац!ю, яку неможливо здобути !ншими методами. Це розширюе можливост! ф1зичних досл!джень динам!ки твердого стану.

- 5 -

Особистий внесок автора полягае у створенн! експеримента-льно1 установки для досл!джень,отриманн! наведених у робот! експериментальних. результат1в, ïx обробц! та обговоренн!, з!ставлена! отриманих експеримертальних даних з даними теоретичного анал!зу, виконанн! теоретичних розрахунк!в теплоемност! збудаено! частки зразк1в.

Апробац!я робота. Основн! результата та положения робота допов!дались та оОговорювались на XXIY Всесоюзн!й нарад! з лш!несценц!1 (м. М1нськ , 1977),XI координац!йн!й нарад! з орган!чних нап!впров!дниках (м. Рига , I98D.III Всесоюзному симпоз!ум! з! св!тлово! луни та когерентно1 спектроскоп!! (м. Харк!в , I985),YII Республ!канськ!й школ!-сем!нар! "Спектроскоп!я молекул та кристал!в" , (м. Полтава , 1987) , Всесоюзному сем!нар! "Проблеми тонкоструктурно1 та селективно! спектроскоп!I" , (м. Москва , 1988), Всесоюзн!й нарад! по молекулярн!й люм!несценц!1 (м. Караганда , 1989) , YII Всесоюзн!й конференц!! "Орган!чн! лш!нофори та !х ви-користання у народному господарств!" , (м. Харк!в , 1990).

Публ!кац! I. За темою диссертац!! опубл!ковано 27 роб!т.

Структура та обсяг робота. Дисертац!я складаеться з вступу, чотирьох розд!л!в, висновк!в та б!бл!ограф1чного списку.II обсяг становить 183 стор!нки машинописного тексту, вона м!стать 50 малюнк!в та 3 таблиц! . Список л!тератури складаеться з 150 найменувань.

ОСНОВНИИ 3MICT РОБОТИ У першому розд!л! розглядаються основн! положения теорИ електронно-коливальних спектр!в ! обговорюються р!зноман!тн! тапи взаемод!! .Анал!зуеться температурна повед1нка безфо-hohhoI л!н!1 (БФЛ) та фононного крила (Ж) у оптичних спектрах дом!шкових кристал!в . Розглядаеться вплив дом!шки на динам!чн! характеристики та теплоемн!сть дом!шкових кристалл. Обговорюються результатй по СВ та генерацИ св!тла молекулярними кристалами при к!мнатн!Й температур! та низь-ких температурах .одержан! !ншими авторами.

У другому розд!л! "Зразки та методика досл!джень" зма-льовуються метода очистки та вирощування молекулярних крис-тал!в , обгрунтовуеться п!дб!р пар матриця-дом1шка. Зма-

- 6 -

льовуеться експериментальна установка, методики отримашя та досл!дження спектр!в,к!нетики люм!несценц!1 та СВ,а також спектр!в ВКР св!тла .

У третьому роздШ "Особливост! стимульованого випро-м!нюванпя дом!шкових молекулярних кристал!в при температурах 1.8 та 4.2 К" наведен! результата досл!даення спектр!в лю-м!несценц11 , спектр!в та к!нетики СВ.енергетичшх параме-тр!в СВ при температурах 1,8;4,2 К дом!пкових молекулярних кристал!в на основ! нафтал1ну,дифен!лу, п-терфен1лу та ди-Оензилу з дом!шками рр-ДНЕ,рр-ДНДВБ,антрацену та нафтацепу .

Кристал нафтал!ну з дом!шкою рр-ДНЕ е системою з! знач-ною ЕФВ.Л!н!1 спектр!в поглинання та лш!несценц11 вузьк! (приблизно 5 см-1) та розм!щен! па суц1льнсму сильному фонов!.Спектр СВ цього кристалу при малих р!внях збудження випром1нюванням третьо1 . гармон!ки нэдкмового оптичного квантового генератора (ОКГ) складаеться 1з вЮрошюТ 1>М (•р=25206 см-1).При п!двищенн! р!вня збудаенпя починаючи з певного порогового поруч з п!дсиленням БФЛ у спектр! СВ з'являеться смута,в!дпов!даюча ФК ц!е! в!бронно1 ВФЛ, 1нтенсивн!сть !! з п!двищенням потукпост! збудження зростае, переростаючи БФЛ.Така новед!нка спектру СВ пояснюеться участю нер1вноважних фонон!в кристалу у розвитку СВ на в!б-ронному переход! дом!шкового центру .

Кристал нафтал!ну з дом!шкою рр-ДНДВВ - система з слаб-кою ЕФВ.Спектри поглинання та лш!несценц!1-вузьк! л!нП на слабкому дифузному фон!.Спектр СВ починаючи з щ!льност! по-тухност! збудження Я г 0,7 МВт/см2 складаеться з одн!е! ву-зькоГ л!н!! ■р=23695 см-1.яка в!дпов!дае переходу з участю коливання 147 см-1.Подальше п1двицення збудження приводить до появи при Иг1,2 МВт/см2 у спектр! СВ друго1 л1н!Т 22265 см-*, в!дпов!дн1й в!бронному переходу з участю коливання 1580 см-1.При виход1 л!н!1 22256 см-1 у СВ р!ст !нтен^ сивност! л!н!1 23695 см-1 р!зко упов1льнюеться.Така пове-д!нка спектру пояснюеться впливом в!дносно великого часу ре-лаксацН коливальних р!вн!в основного стану на розвиток СВ.

Для подалыпих досл!днень були вибран! у рол! матриць дифен!л та п-терфен!л, дозволяюч! !з-за нежорсткост! сво!х молекул розм!щуватись у 1хн!й гратц! молекулам р!зноман1тно1

- 7 -

форми . У даному випадку досл!джувались кристали дифен!лу з дом1шкою антрацену,п-терфен!лу з дом!шкою нафтацену та дибензилу з дом1шкою нафтацену. Спектр люмШесценцП дифен!лу з антраценом при концентрац!! дом1шки приблизно Ю14 см-3 , температур! 1,8 К та низькому р!вн! збудаення складаеться з вузьких БФЛ, як! належать до чисто електронного та в!бронних переход!в. Спектр СВ складаеться з двох вузьких л!н!й = 24642 см-1 та Р2 = 24632 см"1.

3 дом1шкою нафтацену досл!даувалися кристали п-терфе-

н!ду та дибензилу . Спектр лш!несценц!1 нафтацену у п-тер-

фен!л! при 4,2 К складаеться з вузьких л!н!й.Спектр СВ

складаеться з двох вузьких л!н!й (дублет) ут=18892 см-* та --т

у2=18888 см ,як! належать найб!льш 1нтенсивним л1н!ям у мультиплет! в!бронного переходу з участю коливання 1390 см--'- спектру лш!несценц11.

Спектр лкм1несценц11 дибензилу з дом!шкою нафтацену становить собою вузьк! л!н11 на слабкому фон!.Спектр СВ е прикладом багаточастотного СВ та складаеться з двох л!н1й , в!дпов1дних двом електронно-коливальним переходам V = 20258 см-* та , при п!двищенн1 нотукност! збудаення , дублету = 19187 см-1 та у2 = 19182 см-1 .

Для цих кристал!в характерним е зменшення часу висв1чування з п!двищенням потужност! збудаення.

3! спектр!в лш!несценц!1 нафтал!ну з дом!шкою рр-ДНДВБ та дибензилу з дом!шко» нафтацену та в!дпов!дних залежностей !нтенсивност! СВ в!д потужност! збудаення були визначен! терм!ни релаксацИ коливальних р!вн!в основного стану,як! дор!внюють Ю-11 с та 2-Ю-11 с в!дпов!дно .

У систем! з! значною ЕФВ (нафтал!н з дом!шкою рр-ДНЕ) при п!двищенн! потужност! збудаення !нтенсивн!сть ФК ставала б!льшою н!ж !нтенсивн!сть ВФЛ.що пов'язуеться з накопичу-ванням-нер1вноважних фонон!в,стимулюючих переходи на частот! вЮронно! БФЛ . Вшшв накопичення нер1вноважних фонон!в на спектр СВ може проявитись.якщо 1хн!й терм!н життя 1ф доста-тньо великий у пор!внянн! з терм!ном життя у' збудаеному стан! у режим! СВ. Для перев1рки цього допущения, збудаення ц!е! системи проводилось сер!ею ультракоротких 1мпульс!в з довжиною одиночного !мпульсу б!ля Ю-11 с та часом м!ж 1м-

- 8 -

пульсами у серп 4 та 12 не.При незм!нн!й потукност! збудження та змешенн1 часу м!ж 1мпульсами у сер!! спостер!га-еться з01льшення !нтенсивност! ФК,п1дтверджуючи тим самим допущения про накопичування нер!вноважних фонон1в та Тх участь у розвитку СВ св1тла,демонетруючи терм!н життя фонон!в щонаймн! > Ю-10 с .

Непрямо виявити нер!вноважн! фонони можна по зм!ненню в1дношення !нтенсивностей СВ м!ж БФЛ та Ж у пол! високо-1нтенсивно1 нерезонансно! частота збудження за допомогою розс!ювання,наперед з'ясувавш в!дсутн!сть св!тлового ту-ш!ння у данному випадку.У цьому зв'язку досл!джувнпсл кри-стал нафтал!ну з дом!шкою рр-ДНЕ.Збудження св!т!1шя дом!ш1СИ здобувалось за допомогою третьоГ гармон!ки ОКГ (у смуз! по-глинання дом!шки) з такою енерг!ею , 1фи як1й Штенсивност! БМ та Ж були р!вн1.Нерезонансне збудження зд!йснювалось другою гармон1кою ОКГ (у смуз! прозорост! матриц! та до-м!шки).3алежн!сть !нтенсивност! БФЛ та ФК при пост!Йному збудженн! третьою гармон!кою ОКГ в!д потукност! нерезонансного збудаенкя вказуе на незначний перерозпод!л м!ж !н~ тенсивностями БФЛ та ФК на корпеть ФК при б!лыпих збуджен-нях, що може бути пов'язане з незначним нагр!вом кристалу.Для перев!рки цього допущения були зроблен! досл!даення залежност! спектру СВ дано1 системи при пост!йн!й потукност! збудження третьою гармон!кою ОКГ у в!дсутност! опром!нення другою гармон!кою ОКГ у залежност! в!д температури. Пор!-вняння одержано1 залежност! спектру СВ з! спектром СВ при !снуванн! нерезонансного збудження виявило.що нерезонансне збудження пригн!чуе р!ст !нтенсивност! ФК.що поясшоеться комб!нац!йним розс!юванням нерезонансного збудження на не-р!вноважних фононах , виводу частки !х з каналу СВ ФК, що при-зводить до зменшення 1нтенсивност1 ФК .

Потужне оптичне збудження молекулярних кристал!в за низьких температур дае одну 1з можливостей перебудови частота накачки шляхом одеркання СВ. Другою моклив!стю е перебудова моно!мпульсного випром!нювання за рахунок ВКР св!тла . У дан!й робот! ВКР було отркмано при температур! 1,8 К у кристалах нафтал!ну, п-терфен!лу та стильбену при збудженн! 1х третьою гармон!кою ОКГ у схемах спостереження

- 9 -

на в!дблиск та на просв!т.У спектрах цих кристал!в при певних енерПях збудкення одержан! вузьк! л!н!1 випром!-нювання, розм!щен! в!д л!н!1 збудження на в1дстан!, в!дпо-в1дд!й внутр!шньо-молекулярним повносиметричним коливан-ням. Вимушений характер розс!ювання одержаних л1н!й Шд-тверджуеться 1снуванням порогу з'явления 1х у спектрах ви-пром!нювання, нелШйною зележн!стю 1нтенсивност1 цих л!н!й в!д потужност! збудкення та шириною л!н1й,яка сшвпадае з шириною л1н!1 збудкення .

У четвертому розд!л! "Валив структурних зм!нень кри-сталу-матриц! на св!т!ння дом!шкового центру" приведен! результата досл!дження впливу структурних зм!н кристалу-мат-риц! на св!т1ння дом!шкового центру на приклад1 кристал!в дифен!лу з дом1шкою антрацену та п-терфен!лу з дом!шкою нафтацену.При досл!дженн! повед!нки спектру дифен1лу з домною антрацену в!д температури в умовах ф!ксованого збудження було знайдено.що сп!вв!дношення !нтенсивност! м!ж л!-н!ями та г>2 не зм!нюеться у д!апазон1 температур 5,5 - 12 К . При подальшому п1двюценн1 температури !нтенсивн!сть л!-н!1 г>2 швидко зменшуеться до нуля при Т й 30 К , зменшення !нтенсивност! л!н!1 vI значно слабк1ше у д!апазон! температур до Тг45 К . В!дстань м!ж л!н!ями Ду^-г^ залиша-еться гост1йною у д1апазон! температур 5,5 - 12 К та зменшуеться при подальшому п1дввденн! температури , при цьому положения л1н11 не зм1нгеться а л!н!я у2 зм!щуеться. В!дм!чен! особливост! спектру СВ можна пов'язати з! зм!ною структури матричного кристалу у низькотемпературн!й нероз-м!рн!й фаз! 11,!снуюч!й у межах температур 40-15 К.Дублет-на структура т^ та спектру СВ пояснена випром!юованням !з розм!рних та нерозм!рних частин кристалу .Використання теорИ фазових переход!в Ландау та Л1фпиця дае можлив!сть пояснити явища.що спостер!гаються,сп!вв1дносячи в!дношення !нтен-сивностей л!н!й г^ та у2 та в!дстан! м!к ними з ефективними параметрами порядку т)^ та т)2.У межах точност! експерименту спостер!гаеться добрий зб!г експериментальних та розрахун-кових залежностей. Екстраполяц!я у б!к високих температур дозволяв оц!нити температуру фазового переходу Тс2^38 К,злам на кривих в!дпов!дае Тс1г12 К.Досл!ждження спектр!в СВ дано!

- 10 -

системи при пост!йн1й температур! та р!зноман!тних потуже -стях збудження показали,що сп!вв!диошення 1нтенсивностеа .л 1 -н!й vl та v2 та частотний 1нтервал м!ж ними зменшуеться з! зб!льшенням потужност! збудження.Така повед!нка СВ пов'я)зу-еться з 1мпульсним нагр!вом зразку за рахунок народаення та релаксацИ нер!вноважних фонон!в у результат! безвипром1шо-вально1 конверсН енергП збудження та ЕФВ.який у свою чергу призводить до структурних зм!п кристалу матриц!,як! в!до-бражуються на характеристиках випром!нюванпя дом!шкового центру .Оц1нка розм!ру нагр!ву кристалу при Вт« см-2 та температур! 5,5 К дае значения приблизно 13 К.1з експеримен-тальних даних Лг>=Г(Т) та Дг>=Г(Я) з використанням св!вв!днош-ення,визначаючого теплоемн!сть, розрахована питома теплоем-н!сть Слаз дифен!лу з антраценом при р!зноман1тних температурах,як! досягаються п!д д!ею лазерно! накачки. Розрахова-н! значения виявились б1лытми в!д значен теплоемност! цього ж кристалу,вим!ряних методом ад!абатично1 калориме-тр!1. Така р1зниця у значениях теплосмност! пояснюеться не-р!вноважн!стю системи до акту висв!чування.

3 метою оШнки структурних зм!н матриц! досл1ддувалась повед!нка спектру випром!нювання п-терфен!лу з дом!шкою на-фтацену у межах температур 5-40 К.Досл!дження спектру СВ при ф!ксован!й щ!льност! потужност! збудження показало , що у !нтервал! температур 5-15 К спектр практично не зм!нюеть-ся.У 1нтервал! температур 15-20 К сп1вв1дношення !нтенсив-ностей у дублет! пом!тно зм!нюеться: 1нтенсивн1сть 12 л!н11 V2 плавно зменшуеться при зм!ненн! температуря в!д 5 до 30 К,1нтенсивн!сть л!н!1 г^ ( а такох в!дноиення мають точку иерегииу при температур! К.Кр!м цього,спе-ктральна в!дстань Ау м!ж л!н!ями г^ та у2 починаючи з тем-ператури 20 К скорочуеться:л!н!я наближаеться до У1.П!д-вшцення потужност! збудження при ф!ксован!й тешератур.! та-кож приводить до аналог!чних зм!н у спектр! СВ.що пояснюеться !мцульсним нагр!вом зразку.Якщо прийняти до уваги.що дом!шковий центр мае двохямний потенц!ал,то однакова пове-д!нка л!н!й vI та v2 у !нтервал! тешератур 5-15 К св!дчить про в!дсутн!сть зм!ни взасмодП дом!шкового центру з мат-ричним навкол!шним середовищем,та,в!дпов!дно,в!дсутност!

- II -

пом!тних структурних зм!н матриц1.У 1нтервал1 температур 15-25 К з'являються структурн! зм!ни матриц!,можливий фазо-вий перех!д при Т^19 К.близький до типу порядок-безпорядок, коли в!дбуваеться симетризац!я двохямних ад!абатичних потенц!ал1в дом!шкового центру.

0СН0ВН1 РЕЗУЛЬТАТЫ ТА ВИСНОВКИ

1. Особливост! С® дом1шкових молекулярних кристал!в при температурах 1,8 та 4,2 К визначаються в основному жорстк!-стю молекул матриц! та величиною ЕЮ .

2. У вс1х досл!даених дом!шкових кристал!в при температурах 1,8 та 4,2 К починаючи з певно1 потужност! збудаення "пор Розвиваеться СВ з низьким порогом,вузькими,стаС!льними по частот! л!н!ями випром!нювання.

3. У кристалах з! слабкою ЕФВ (антрацен у дифен!л!) СВ розвиваеться на най!нтенсивн1ш1й БФЛ спектру лш!несценц!1, спостер!гаеться ефект багаточастотного СВ (нафтацен у дибензилу ,рр-ДНДВБ у нафтал1н!),що дозволяе зробити оц!нку тер-м!ну 1снування к!нцевих у СВ коливальних р!вн!в основного стану.

4. У кристалах з! значною ЕЮ (рр-ДНЕ у нафтал!н!) СВ розвиваеться на сам!й !нтенсивн!й у спектр! люм!несценц!1 БФЛ та II ФК . Р1ст 1нтенсивност! ФК у спектр! СВ при зб!льшенн1 енергИ збудаення пов'язаний з накопиченням не-р!вноважних фонон!в.

5. У кристалах нафтал!ну , п-терфен!лу та стильбену при температур! 1,8 К отримано ВКР з коеф!ц1ентом перетворювання у стоксову компоненту до 10 % . Шдвищення температури в!д 1,8 К до 4,2 К пом!тно зменшуе !нтенсивн!сть ВКР .

6. Низькотемпературн! властивост! кристалу-матриц! з! структурними зм!нами в!дбиваються контрольованим чином на спектральних властивостях дом!шкових центр!в, введених до ц!е1 матриц!.

7. Дублетна ^ та структура спектру СВ кристалу дифен!лу з дом!шкою антрацену у !нтервал! температур 5,5 -38 К пояснюеться випром1шованням !з розм!рних (у1 - л!н!я) та нерозм!рних (у2 - л!н!я) частин кристалу . Температури фазових переход!в Тс1 та Тс2 , визначен! за спектрами СВ, дор1внюють 12 К та 38 К в!дпов1дно .

- 12 -

8. Потужне оптичне збудження кристалу дифен!лу з антраценом при температур! 5.5 К призводить до !мпульсного нагр!ву зразку за рахунок народкення та релаксацИ нер!вно-важних фонон1в у результат! безвисв!тлювалъно1 конверс!! енергИ збудження та ЕФВ у систем! .Величина нагр!ву кристалу при значних р!внях щ!льност! потужност! досягае 13 К .

9. Аномальна повед!нка л1н!й СВ п-терфен!лу з дом!шкою нафтацену у межах температур 15 -25 К.пояснюеться !снуванням у матриц! при температур! приблизно 19 К фазового переходу близького до типу порядок-безпорядок.

Основн! результата дисертац!! опубл!кован! у роботах: •

1.0 возможности генераци! света примесними молеку-лярними кристаллами / Горобченко B.C.. Доброхотова

B.К.. Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А., Подгорний А.П., Покровская Ф.С. // Киев : "Наукова думка". - Квантовая электроника. - 1974. - в 8. -.С. 57-63 .

2.06 особенностях стимулированного излучения пршесних молекулярних кристаллов / Горобченко B.C., Доброхотова В.К., Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А.. Подгорний А.П., Покровская Ф.С. // Л.: "Наука".- Оптика и спектроскопия.-т ХХХУИ. - в. 3.-I975. - С. 579-582 .

3.Определение времен релаксаци! колебательних уровней основного состояния примесних молекулярних кристаллов при 4,2 К по спектрам их излучения при мощном возбуждении / Горобченко B.C., Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А.. Подгорний А.П. //Изв.АН СССР , сер . фИЗ . - 1978 . - Т . 42 , N3 . - С . 499 - 504 .

4.Возбуждение неравновесних фононов в примесном молекулярном кристалле ультракороткими световими импульсами/ Голоядов В.А..Горобченко B.C., Лопина

C.B., Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А. //Киев: "Наукова думка".- УФЖ. - 1979. - т 24, N I. - С. 124-125.

5.Горобченко B.C., Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А. О возможности наблюдения сверхизлучения на колебательних переходах сложних органических молекул // Киев: "Наукова думка".- УФЖ.- 1980. - т.25, N 10. - С. 1736-1738.

6.Влияние нерезонансной частота возбуждения на спектр генеради! кристалла нафталина с примесью ßß-дина-фтилэтилена /Горобченко B.C., Набойкин Ю.В., Огурцова Л.А. , По1фовская Ф.С.// КиевгНаукова думка, УФЕ. -1981. -Т. 26 N9.-С.1429-1433.

7.Горобченко B.C., Огурцова Л.А., Покровская Ф.С. Спектри и кинетика генераци! примесних молекулярних кристаллов при 4.2 К // Киев : Наукова думка, УФЖ.-1982.-Т.27,Н12. -С.1859- 1861.

8.Горобченко B.C. , Огурцова Л. А., Покровская О.С. Винужденное комбинационное рассеяние в некоторих молекулярних гфисталлах Киев : Наукова думка. - УФН. - 1985. - T.3Q.NI. - С. 53-56.

9.Горобченко B.C..Нагорная Л.Л..Мнацаканова Т.Р.Стимулированное излучение и ВКР кристаллов на основе п-терфенила // КПС.-1986.-т.45,N1.-О.155-158.

10.Стимулированное излучение кристалла дифенила с примесью антрацена в области низкотемпературних фаз мат-рици /Горобченко B.C., Набойкин D.B., Огурцова Л.А., Покровская Ф.С.// ФПГ.-1986. -т.12, Н6.-С. 652-655.

11 .Особенности излучения кристаллов дифенила с примесью антрацена в интервале температур 1,6-45 К / Горобченко B.C., Доброхотова В.К., Набойкин Е.В., Огурцова Л.А., Покровская Ф.С., Чуканова И.Н. //Оптика и спектроскопия.-1987.-т.63,в. 3.- С.560-564.

12.Влияние структурних изменений кристалла-матрици на свечение примесного центра/Горобченко B.C., Еременко В.В., Огурцова Л.А., Покровская Ф.С.// ФГТ. -1989. -т.16, N8.-С.88-94.

13.Горобченко В. С., Еременко В.В., Огурцова Л.А. Излучение примесного кристалла со структурними изменениями в условиях импульсного нагрева образца // ФНТ.. - 1990. - Т. 16, Т8. - С . 1051-1057.

14.Излучение примесного кристалла в условиях фазового перехода типа порядок-беспорядок / Горобченко B.C., Еременко В.В..Огурцова Л.А., Пшпкин О.С. // ФНТ. - 1992. - Т.18, Т 2.- С. 205 -209.

Gorobchenko V.S. "Stimulated radiation and relaxation processes in doped molecular crystals at low temperatures"

Dissertation ior a Candidate's degree In physical and mathematical science,speciality 01.04.05-optlcs,laser physics and 01.04.09 - low temperature physics, B. Verkln Institute ior Low Temperature Physics and Engineering, Kharkov, 1996.

Dissertation Includes experimental studies of the stimulated emission (SE) of doped molecular crystals with weak (naphtalene + pp-dlnaphtyldlvlnylbenzene, dlbenzl.1 + naphtacene) and appreciable electron-phonon coupling (naphtalene + рр-dlnaphtylethylene) at 1.6-40 К . The phase transition temperatures ol an anthracene + biphenyl crystal have been defined. The doublet structure of Its SE spectrum Is attributed to the exlstense of commensurate and Incommensurate crystals regions. In a p-terphenyl + naphthacene crystal the structure phase transition similar to that of the order- disorder type has been observed at Т^Ю К.

Key words:phonon,stimulated emission .Incommensurate phase Горобченко B.C. "Стимулированное излучение и релаксационные процессы в примесных молекулярных кристаллах при низких температурах

Диссертация на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук по специальностям 01.04.05 - оптика, лазерная физика, 01.04.09 - физика низких температур. Физико-технический институт низких температур НАНУ, Харьков, 1996.

Диссертация содержит экспериментальные исследования стимулированного излучения (СИ) примесных молекулярных кристаллов со слабым (нафталин + рр-динафтилдивинилбензол, дибензил + нафтацен) и значительным (нафталин+рр-дшафтилэтилен) эле-ктрон-фононным взаимодействием при температурах 1.6-40 К . Для кристалла дифенил + антрацен определены температуры фазовых переходов. Дублетная 'структура его спектра СИ связывается с соразмерными и несоразмерными областями кристалла. Обнаружен в кристалле п-терфенил+ нафтацен структурный фазовый переход близкий по типу порядок- беспорядок при Тс^19 К.

Ключевые слова:фонон,стимулированное излучение, несоразмерная фаза