Температурный гистерезис и угловое распределение интенсивности второй оптической гармоники в титанате бария с примесями тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

На правах рукописи УДК 537. 226

ЗАЛЕССКИЙ Вячеслав Геннадьевич

ТЕМПЕРАТУРНЫЙ ГИСТЕРЕЗИС И УГЛОВОЕ РАСПРЕДЕЛЕНИЕ ИНТЕНСИВНОСТИ ВТОРОЙ ОПТИЧЕСКОЙ ГАРМОНИКИ В ТИТАНАТЕ БАРИЯ С ПРИМЕСЯМИ

Специальность 01.04.10- физика полупроводников и диэлектриков

АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических паук

С.-Петербург, 1997

Г» ГУ

Г! О

к] и

9 ИЮЛ 1997

Работа выполнена на кафедре физической электроники Российского государственного педагогического университета им. А.И.Герцена

Научный руководитель - доктор физико-математических наук,

профессор Э.В.БУРСИАН

Официальные оппоненты - доктор физико-математических наук ст. н. сотр. ФТИ им. А.Ф.Иоффе Н.Н.КРАЙНИК доктор физико-математических наук главн. н. сотр. ГОИ им. С.И.Вавилова А.А.БЕРЕЖНОЙ

Ведущая организация - Санкт-Петербургский государственный

университет

Защита состоится а/ ^ 1997 г. в 16 часов на заседании

Диссертационного Совета К 113.05.03 по присуждению ученой степени кандидата наук РГПУ им. А.И.Герцена (191186, С.-Петербург, наб. р. Мойки, 48, корпус 3, ауд. 20).

С диссертацией можно ознакомиться в фундаментальной библиотеке университета

О

Автореферат разослан "_"_1997 г.

Ученый секретарь диссертационного совета

Н.К.Михеева

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ.

Объект исследования. Данная работа посвящена исследованию температурного хода и углового распределения интенсивности второй оптической гармоники в кристалле титаната бария, легированном ионами железа, хрома, висмута и марганца. "

Актуальность работы и практическая ценность. В теоретическом плане исследование генерации второй оптической гармоники (ГВГ) в области фазового перехода является актуальным , поскольку кристалл находится в сильно возбужденном состоянии электронной подсистемы, которая, в свою очередь, будет ответственна за формирование кристаллической структуры. Таким образом, речь может идти о нелинейной оптике неравновесных систем, что представляет интерес для нелинейной оптики как таковой и в более широком плане - для физики конденсированного состояния.

Что касается актуальности данной работы в практическом плане, можно привести следующие соображения. Известно, что КПД лазеров, работающих в видимом диапазоне, значительно уступает лазерам, работающим в инфракрасном диапазоне длин волн. Чтобы обеспечить достаточную мощность в видимом диапазоне применяют удвоители частоты с использованием дорогих нелинейных материалов с особыми требованиями к оптическому качеству. В то же время, предполагается, что запись голограмм нелинейной восприимчивости позволит использовать для этой цели дешевые и оптически неоднородные материалы. В таком случае ВаТЮз может оказаться наиболее перспективным материалом. Цель работы заключалась в следующем:

1. Исследовать поведение сегнетоэлектрика с различными примесями в поле сильной электромагнитной волны в районе фазового перехода с помощью нелинейнооптического отклика, в частности при генерации второй гармоники.

2). Осуществить поиск оптически наведенных структур области фазового перехода.

Научная новизна. Ранее в работах JI. Ортмана, П. Фогга, B.C. Горелика и др. в кристалле ВаТЮз в надпереходной области наблюдалась генерация второй оптической гармоники, интенсивность которой была на порядок меньше, чем в глубокой сегнетофазе. В отличие от этих работ автор диссертации обнаружил в кристаллах ВаТЮз с примесью железа и висмута сильный рост интенсивности второй гармоники в районе фазового перехода. Эффект особенно ярко выражен при охлаждении кристаллов через фазовый переход. При этом обнаружено значительное изменение характера углового распределения интенсивности рассеянной второй гармоники. Сделано предположение, что полученные результаты являются следствием образования мезоструктур, обеспечивающих или, наоборот, разрушающих волновой квазисинхронизм.

Апробация результатов работы. Полученные результаты докладывались на семинарах кафедры физической электроники Российского государственного педагогического университета и на XIV Всероссийской конференции по физике сегнетоэлектриков (Иваново, 1995).

Публикации. Содержание работы отражено в 4 статьях опубликованных в центральных акдемических отечественных изданиях.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка цитируемой литературы. Диссертация содержит 102 стр. текста, 27 рисунков и список литературы из 100 наименований. .

На защиту выносятся следующие основные положения:

1. В кристаллах ВаТЮз, легированных ионами Бе и В1 в области фазового перехода существует ярко выраженный температурный гистерезис интенсивности второй гармоники.

2. Вблизи фазового перехода в сегнетофазе существует эффект накопления, при котором интенсивность второй гармоники зависит от числа импульсов лазера, т.е. от общей экспозиции.

3. В интервале температур Тс-Тс+9К (где Тс-температура перехода) наблюдается значительное изменение углового распределения интенсивности второй гармоники. Предполагается, что это связано с изменением условий волнового квазисинхронизма на образующихся под действием света структурах.

4. Согласно предложенной модели, вышеперечисленные эффекты обусловлены тем, что в районе фазового перехода под действием лазерного излучения большой интенсивности происходит образование периодических структур, участвующих в обеспечении волнового синхронизма. Эти процессы протекают наиболее эффективно в надпереходной области.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Введение. Дана общая характеристика работы. Ставится цель исследования, объясняется актуальность работы в практическом и теоретическом плане, сформулированы основные положения, выносимые на защиту, и их научная новизна.

Первая глава содержит обзор работ, связанных с проблемой генерации второй гармоники в средах с центром инверсии и без центра инверсии, например, в сегнетоэлектриках в пара- и сегнетофазе соответственно.

В разделе 1.1. кратко изложена теория прохождения интенсивной электромагнитной волны через нелинейнооптические кристаллы. В этом параграфе описываются основные условия генерации второй гармоники, в том числе условия волнового синхронизма и квазисинхронизма за счет периодических структур с чередующимися знаками нелинейнооптических восприимчивостей. Показана зависимость интенсивности второй гармоники от спонтанной поляризации.

В разделе 1.2. приводятся сведения о генерации второй гармоники в центросимметричной фазе сегнетоэлектрика. Рассматриваются различные модели этого явления. Фогтом было предложено два механизма: первый -поляризация кристалла за счет градиента электрической составляющей электромагнитной волны, второй - наличие дефектов, приводящих к локальному нарушению симметрии среды. Более подробно второй механизм, который является предпочтительным для описания генерации второй гармоники в кубической фазе, в ВаТЮз был рассмотрен в теоретических работах А.С.Сигова, А.И. Морозова и А.ПЛеванюка.

В разделе 1.3. дается обзор работ, повященных генерации второй гармоники, индуцированной светом в неполярных центросимметричных средах, например, в цветных стеклах, полимерных пленках, оптических волокнах. Согласно гипотезе Н.Барановой и Б.Я.Зельдовича о голографии, расширенной на многочастотные поля, первая и вторая гармоники могут в этих средах записывать голограмму нелинейной восприимчивости хр^ (г). В ряде работ предсказывалось, что голограмма нелинейной восприимчивости может быть записана в сегаетоэлектрических кристаллах при температуре на несколько градусов выше фазового перехода. В этом параграфе кратко изложены возможные микроскопические механизмы записи.

В разделе 1.4. сформулирована постановка задачи.

Вторая глава посвящена методике эксперимента.

В разделе 2.1. изложены основные требования к условиям проведения эксперимента при решении задачи, сформулированной во Введении.

В разделе 2.2. описываются технические данные и некоторое усовершенствование конструкции использованного лазера ЛТИПЧ-8 на алюмоитгриевом гранате ( АИГ- Ш3+ ).

В разделе 2.3. дается описание экспериментальной установки по исследованию температурного хода интенсивности второй гармоники. Приводится описание отдельных узлов, в частности, специально сконструированной поворотной печи для образца с возможностью стабилизации температурного режима, фотоприемной части установки и т.д. Вторая часть параграфа посвящена настройке и калибровке установки.

Раздел 2.4 посвящен описанию установки для исследования углового распределения интенсивности второй гармоники. Поскольку было

невозможно разместить регистрирующее оборудование на гониометре, был использован гибкий световод, ведущий ко входу фотоприемной части установки. В конце параграфа представлена полная схема проведения эксперимента.

В третьей главе представлены экспериментальные результаты работы.

В разделе 3.1 приведены графики зависимости интенсивности второй гармоники от температуры в кристалле ВаТЮз: Ре (1%) (весовой процент по шихте при выращивании), из которого следует, что в районе фазового перехода имеется сильный температурный гистерезис интенсивности второй гармоники (рис.1) При нагревании в области фазового перехода Ьш увеличивается в 1,5 раза по сравнению с 12® при Т=20°С. При обратном переходе из парафазы в сегнетоэлектрическую максимум интенсивности особенно ярко выражен и превышает 12т при 20°С приблизительно в три раза.

В разделе 3.2 сравниваются графики температурного хода интенсивности второй гармоники в кристаллах ВаТЮз с различной концентрацией примеси Бе (0,07%; 0,1% и 1%), а также с примесями Сг (1 %), и В120з (0,3 мол %). Температурный гистерезис интенсивности второй гармоники был обнаружен в кристаллах с примесью В1гОз. В кристаллах ВаТЮз, легированных хромом или железом меньше 0,1%, разница прямого и обратного хода ЬшШ незначительна.

В разделе 3.3 показан эффект оптического накопления, при котором интенсивность второй гармоники зависит от числа импульсов лазера, т.е. от дозы облучения. Эффект обнаружен в ВаТЮз:Ре (1%) в процессе охлаждения при температуре на 2-3 К выше фазового перехода (рис.2).

В разделе 3.4 представлены результаты измерения углового распределения интенсивности второй гармоники для различных ориентаций падающего излучения, кристаллографического направления, и плоскости угла сканирования. Обнаружено три типа кривых рассеяния: 1. распределение с двумя максимумами по обе стороны от направления падающего луча первой гармоники; 2. асимметричный пик с максимумом, смещенным на угол порядка 10° и 3. симметричный пик с максимумом в центре.

В разделе 3.5 показана температурная эволюция углового распределения интенсивности второй гармоники (рис.3). Из полученных графиков следует, что в парафазе в предпереходной области характер углового распределения существенно меняется.

В четвертой главе обсуждаются полученные в работе экспериментальные результаты.

В разделе 4.1 для объяснения полученных явлений предложен механизм, суть которого заключается частично в использовании гипотезы Н.Б.Барановой и Б.Я.Зельдовича. Пусть среда содержит хаотически расположенные полярные микроообласти, размер которых меньше длины волны света. В этой среде распространяется волна первой гармоники Еш вместе с флуктуационно возникшей на входе кристалла свободной волной второй гармоники Е2Исво6 , которая в свою очередь, будет интерферировать с генерируемой волной Е2шген ~ ЕгаЕт. Микрообласти , в которых фаза генерируемой волны совпадает с фазой свободной волны второй гармоники назовем активными. В активных областях интенсивность второй гармоники достигает максимума, а в неактивных происходит интерференционное гашение. Если под действием света удвоенной частоты в активных областях

происходит изменение состояния (фотоионизация центров, изменение химического состава и т.д.), то может возникнуть локальное изменение свойств среды и , в частности, изменение нелинейнооптического коэффициента:

З^Л (г) ~ Еш* Еш* Е2щ ехр 0(2к1-к2)г)

В результате появятся периодические структуры с волновым вектором

Ч =(кг-2к1)

Таким образом, за счет пространственного распределения нелинейнооптического коэффициента бйу^ехр i(qг) записывается некоторая голограмма. Эта голограмма двухквантово считывается падающей волной Е„, преобразуясь в усиленную вторую гармонику:

6Е2м(г) ~ бёцЛ Еш2 ехр а(Ч-2к!+к2)г)

При этом условие волнового квазисинхронизма будет выполняться автоматически. Таким образом, в активных областях со временем произойдет изменение нелинейнооптического коэффициента. Для простоты положим, что при небольших дозах интенсивность второй гармоники со временем будет линейно возрастать:

1ь = С (1 + 1/х) 10

где I - время экспозиции, т - характеристическое время записи голограммы. Из рисунка 2 следует значение т = 7-10"7с. Можно думать, что основной вклад, в изменение условий генерации второй гармоники дают процессы, происходящие в электронной подсистемме кристалла. Например, запись нелинейнооптического коэффициента, по-видимому, происходит, при фотоионизации примесного уровня, саздаваемого ионом железа, замещающего ион титана, и захватом электрона соседней ловушкой. Поскольку три валентных состояния Ре2+, Ре3+ и Ре4+ являются стабильными, может произойти локальное перераспределение заряда и, как следствие этого, могут создаться сильные локальные аксиальные поля. Затем вокруг таких центров индуцируются полярные микрообласти (кластеры) или мезоструктуры, с чередующимися знаками нелинейнооптических коэффициентов. Переход в сегнетофазу сопровождается укрупнением микрообластей и формированием доменов, разрушающих наведенные светом структуры.

В разделе 4.2 три типа угловых распределений интенсивности второй гармоники в сегнетофазе анализируются с точки зрения квазисинхронизма, обусловленного периодическими микроструктурами различной ориентации. Первый тип (двухпиковая кривая 12ш(ф)) обусловлен поперечными структурами, волновой вектор которых q перпендикулярен волновому вектору падающей волны Второй тип (асимметричная кривая. 1гш(ф)) -наклонными структурами, когда волновой вектор индуцируемых структур q направлен под углом 45° по отношению к к}. Третий тип ( симметричный пик 12а>(ф)), по-видимому, обусловлен продольными периодическими структурами, волновой вектор q которых совпадает по направлению с кь

Анализ эволюции угловых распределений интенсивности второй гармоники первого и второго типов позволяет предположить, что в сегнетофазе геометрия поперечных и наклонных структур не меняется, а в парафазе в предпереходой области происходит радикальная перестройка микроструктур.

В процессе нагревания выше фазового перехода поперечные и наклонные структуры разрушаются. При охлаждении существенную роль начинают шрать продольные, наведенные светом периодические структуры приводящие к увеличению интенсивности второй гармоники. Во время перехода в сегаетофазу формирующиеся поперечные и наклонные структуры разрушают наведенные светом продольные структуры.

В Заключении сформулированы основные результаты работы:

1. Разработана универсальная установка, предназначенная для исследований температурного хода интенсивности второй оптической гармоники в сегаетоэлектриках в области фазового перехода, температурной эволюции углового распределения интенсивности второй гармоники и эффекта оптического накопления.

2. В кристаллах ВаТЮз с примесями железа и висмута обнаружена значительная разница прямого и обратного температурного хода интенсивности второй гармоники, названная температурным гистерезисом.

3. В кристаллах ВаТЮз Ре(1%) в районе фазового перехода при охлаждении образца обнаружен сильный рост интенсивности второй гармоники, максимальное значение которой превосходит в 3 раза интенсивность второй гармоники при комнатной температуре.

4. В кристаллах ВаТЮз:Ре(1%):;- при охлаждении в интервале температур Тс-*-Тс+9К (где Тс - температура перехода) обнаружен эффект оптического накопления, при котором интенсивность второй гармоники возрастает по мере увеличения числа импульсов лазера. Получено характеристическое время этого эффекта, равное 710"7 с.

5. В районе фазового перехода наблюдалось изменение углового распределения интенсивности второй гармоники, позволяющее судить о перестройке микроскопических периодических структур.

6. Для объяснения полученных явлений была предложена модель, согласно которой под действием лазерного излучения и генерируемой второй гармоникой формируются новые микроскопические структуры, что ведет к изменению условий квазисинхронизма. Предполагается, что природа индуцируемых структур связана с образованием чередующихся слоев с переменными знаками нелннейнооптических коэффициентов.

По теме диссертации опубликованы следующие работы:

1. Пестов Д.В., Бурсиан Э.В., Залесский В.Г. Генерация второй гармоники в аминометиленпроизводных бета-дикетонов. // Изв. РАН, сер. физ. 1993. Т. 57. No 2. Сс. 197-198.

2. Залесский В.Г., Бурсиан Э.В., Маслов. В.В. Индуцированная световой волной большой интенсивности генерация второй гармоники в исходно кубическом ВаТЮз. // В кн.: Тезисы докладов XIV Всероссийской конференции по физике сегнетоэлктриков. Иваново, сентябрь 1995. С. 84.

3. Залесский В.Г., Бурсиан Э.В., Маслов В.В. Индуцированная световой волной большой интенсивности особенность генерации второй гармоники в BaTiO:Fe . // Изв. РАН, сер. физ. 1996. Т. 60. No 10. Сс. 63-65.

4. Бурсиан Э.В., Залесский В.Г., Лужков A.A., Маслов В.В. Аномальная генерация второй гармоники света в титанате бария с примесью железа// Письма в ЖЭТФ. 1996. Т. 64, Сс. 247-249.

Статьи 1-4 написаны в соавторстве с Э.В. Бурсианом (постановка задачи, обсуждение результатов), В. В. Масловым (обсуждение результатов), A.A. Лужковым (обсуждение результатов) и Д.В. Пестовым (предоставление органических материалов, обсуждение результатов). Автором полностью выполнена экспериментальная часть работы.

1га,0ты.ед.

отн.ед.

_1_1_I_1_1

тсюот;с о ю 20 я

Рис. 1.

Температурная зависимость

Рис. 2.

Зависимость интенсивности интенсивности второй гармоники второй гармоники в ВаТЮз:Ре (1%) в ВаТЮз:Ре (1%). Стрелки- от числа импульсов при Т=ТС+2К прямой и обратный ход. (Тс-температура фазового перехода)

Нагрева иие

отняв.

Охлаждение 1гы1 отн.ед.

-30 -20 -10 О 40 *10 "30 °<р -20 -Ю О 40 *20 >30 у

Рис. 3.

Угловые распределения интенсивности второй гармоники: а,б- первого типа; в,г - второго типа. Т1=30°, Т2=94° (фазовый переход), Тз=98° С.