Теоретическое исследование резонансного гиперкомбинационного рассеяния света на оптических фононах в полупроводниковых кристаллах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 1. Резонансное гиперкомбннацнонное рассеяние света в кристаллах (обзор литературы).

ГЛАВА 2. Теоретическая модель резонансного гиперкомбинационного рассеяния света

2.1. Введение.

2.2. Экситонная модель РГКР.

2.2.1. Вероятность резонансного ГКР.

2.2.2. Волновые функции возбужденного и основного состояний.

2.2.3. Матричные элементы экситон-фотонного взаимодействия.

2.2.4. Матричные элементы экснтон-решеточного взаимодействия.

2.2.5. Сечение резонансного ГКР.

2.3. Механизмы РГКР.". i* 2.3.1. Метод функции Грина.

2.3.2. Резонансные условия.

2.4. Анализ вкладов различных механизмов ГКР.

3.2. Теоретическая модель.71

3.3. Теоретический анализ РКР на 2LO фононах.76

3.4. Заключение к главе 3.84

ГЛАВА 4. Теоретический анализ ГКР света на оптических фононах л в кристалле CdS J

4.1. Введение.85

4.2. Теоретический анализ резонансного ГКР на 1LO фононах.85

4.3. Резонансное ГКР на 2LO фононах в кристалле CdS.95

4.4. Заключение к главе 4.105

ГЛАВА 5. Правила отбора для резонансного гиперко.чбинациоиного рассеянии света в кристаллах

5.1. Введение.106

5.2. Коэффициенты Клебша-Гордана.108

5.3. Применение коэффициентов Клебша-Гордана для анализа правил отбора при ГКР.109

5.4. Особенности резонансного ГКР в закиси меди.116

5.5. Заключение к главе 5.120

ЗАКЛЮЧЕНИЕ.121

ПРИЛОЖЕНИЯ itr Приложение 1. Метод функции Грина.123

Приложение 2. Матричные элементы фрелиховского экситон-решеточного взаимодействия.127

Приложение 3. ГКР в приближении несвязанных электронно-дырочных пар.131

ЛИТЕРАТУРА.132

ВВЕДЕНИЕ

Диссертационная работа посвящена теоретическому исследованию гиперкомбинадионного рассеяния (ГКР) света в полупроводниковых кристаллах в условиях близости удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к ширине запрещенной зоны, а также некоторым аспектам двухфононного резонансного комбинационного рассеяния.

Актуальность темы

Одним из методов исследования возбуждений в твердых телах является спектроскопия комбинационного рассеяния (КР) света. Особый интерес представляет резонансное комбинационное рассеяние (РКР), когда энергия кванта возбуждающего излучения или рассеянного света оказывается близкой к энергии межзонных переходов. В этом случае в частотной зависимости сечения РКР появляется особенность, которую можно использовать для изучения электронных переходов, а также механизмов электрон-фотонного и электрон-решеточного взаимодействий. Первые экспериментальные исследования РКР в полупроводниках, выполненные с помощью лазеров на Аг+, Кг+ и HeNe, позволили получить ряд интересных результатов, хотя дискретная перестройка частоты излучения этих лазеров затрудняла получение информации о резонансной форме линии в сечении КР [1]. Эту трудность удалось обойти с созданием непрерывно перестраиваемых источников излучения. Так, исследования спектров РКР света, полученных с помощью непрерывно-перестраиваемого лазера на красителях, позволили детально изучить механизмы экситон-фотонного и экситон-фононного взаимодействий, свойства экситонных уровней энергии в кристалле закиси меди [2-4]. В настоящее время накоплен обширный экспериментальный материал [5-6], опубликовано большое число теоретических работ [7-12] по резонансному КР.

Гииеркомбинационное рассеяние света на фононах представляет собой нелинейный оптический процесс, при котором происходит рождение одного кванта рассеянного света в результате взаимодействия двух квантов возбуждающего излучения с элементарными возбуждениями среды. В феноменологическом описании ГКР соответствует второму (квадратичному) члену в разложении наведенного дипольного момента по полю [13]: = +-, (1) j Jk где а у и Р ,jk - линейная и квадратичная поляризуемости среды, ij,k=x,y,x. Линейное слагаемое описывает обычное комбинационное рассеяние. Т.к. ГКР является процессом более высокого порядка по сравнению с КР, правила отбора для гиперкомбинационного рассеяния позволяют исследовать возбуждения, неактивные в КР [14]. Также вследствие более широких правил отбора, в ГКР могут быть разрешены фононы, запрещенные как в КР, так и в ИК-поглощении (т.н. «молчащие моды») [1421]. Кроме того, гиперкомбинационное рассеяние позволяет изучать фононные поляритоны в кристаллах с центром симметрии, а также поляритоны верхней дисперсионной ветви в кубических кристаллах (как центросимметричных, так и нецентросимметричных), что невозможно с помощью КР [22-26]. Еще одной особенностью ГКР является возможность исследования экситонных поляритонов, которые не удается наблюдать с помощь КР, так как возбуждающее излучение в этом случае попадает в область сильного поглощения кристалла [27,28]. В случае ГКР как возбуждающее, так и рассеянное стоксово излучение попадают в области прозрачности, и поэтому ГКР является более реальным методом для исследования экситонных поляритонов [27]. Кроме того, ГКР также может быть использовано как средство наблюдения и изучения экситонных молекул - биэкситонов, которые проявляются в рассеянии света через промежуточное биэкситонное состояние [29-30].

В отличие от комбинационного рассеяния света, где интенсивность рассеяния на несмещенной частоте на несколько порядков выше интенсивности линий КР, интенсивности гиперрелеевского и гиперкомбинационного рассеяния обычно одного порядка. Это позволяет регистрировать в спектрах ГКР линии с малыми сдвигами относительно удвоенной частоты возбуждающего излучения. В результате гиперкомбинационное рассеяние оказывается удобным методом при изучении «мягких мод» в кристаллах вблизи точки фазовых переходов [22,31-36].

Исследования ГКР света также интересны с точки зрения получения информации о гиперполяризуемостях - микроскопических характеристиках вещества, знание которых дает сведения об электронных энергетических полосах, не содержащихся в линейных восприимчивостях [14,22].

С возникновением новых перестраиваемых источников возбуждающего излучения стало развиваться новое направление в спектроскопии - резонансное гиперкомбинационное рассеяние (РГКР) света [37-48]. В отличие от нерезонансного рассеяния РГКР несет информацию не только о частотах фононов в твердых телах, но и о некоторых параметрах электронных переходов и механизмах рассеяния. При РГКР в случае близости удвоенной энергии кванта возбуждающего излучения к краю фундаментального поглощения кристалла с рассеянным светом будут наиболее сильно резонировать однофотонно-разрешенные переходы, а с возбуждающим - двухфотонно-разрешенные. Поэтому увеличение числа фотонов в элементарном процессе ГКР приводит, помимо изменения правил отбора, также и к другим последовательностям промежуточных состояний, отличным от КР, и, следовательно, к новым особенностям в спектре ГКР.

Таким образом, ГКР представляет собой новый метод, позволяющий получать информацию, часто недоступную другим методам спектроскопии. Экспериментальное исследование резонансного ГКР было проведено в целом ряде полупроводниковых кристаллов [38-47]. К сожалению, отсутствие теории РГКР света в полупроводниках затрудняло интерпретацию резонансных спектров. В связи с этим, актуальность развития теории РГКР обусловлена как научным интересом с точки зрения более глубокого понимания физики процесса рассеяния, так и возможностью его применения для получения принципиально новой информации о структуре и свойствах полупроводниковых кристаллов.

Цель работы

Явление резонансного ГКР в кристаллах впервые было обнаружено в 1979 г. при исследовании рассеяния света в CdS [39]. Существенная зависимость ширины запрещенной зоны от температуры позволяла варьировать условия резонанса. Появление новых перестраиваемых источников возбуждающего излучения привело к увеличению экспериментальных работ в этой области. В частности, детальные экспериментальные исследования РГКР проводились в кристаллах ZnSe, CdS и TiCb, при этом были обнаружены различные особенности в спектрах рассеяния при двухфотонном возбуждении вблизи экситонных уровней [39-40, 43-47]. Кроме того, в кристалле сульфида кадмия наблюдалось многофононное РГКР [49-52]. Однако к моменту начала выполнения диссертационной работы теория РГКР для полупроводниковых соединений отсутствовала, что существенно усложняло анализ полученных экспериментальных результатов. В связи с этим, целью диссертационной работы является развитие теоретической модели резонансного ГКР света в полупроводниковых кристаллах.

Научная новизна н практическая значимость работы

Научная новизна работы заключается в следующем: I. Построена теоретическая модель резонансного ГКР света, в которой в качестве промежуточных состояний электронной системы рассматриваются экситоны Ванье.

Получены выражения для сечения однофотонного РГКР. При этом учитывались различные механизмы экситон-фотонного и экситон-фононного взаимодействий, а процесс рассеяния рассматривался в рамках многозонной модели.

2. В рамках экситонной модели выполнен анализ резонансного КР на 2LO фононах. Экситон-решеточное взаимодействие рассматривалось через механизм внутризонного фрелиховского рассеяния. С применением метода функций Грина получено выражение для сечения двухфононного рассеяния.

3. Впервые проведено теоретическое исследование двухфононного резонансного ГКР с учетом экситонов Ванье в качестве промежуточных виртуальных состояний. Выполнен анализ различных последовательностей промежуточных состояний, соответствующих РГКР на 2LO фононах.

4. Получено соотношение, позволяющее определять ненулевые компоненты тензора гиперполяризуемости для кристаллов любой группы симметрии путем подстановки соответствующих коэффициентов Клебша-Гордана. Полученное выражение позволяет также вычислять правила отбора в случае двухфотонного резонанса с определенным промежуточным состоянием.

Практическая значимость работы состоит в следующем: Полученные соотношения для сечения РГКР позволяют извлекать дополнительную информацию о параметрах кристалла, в частности, об электронных переходах и экситонных уровнях, из измеренных частотных зависимостей интенсивности ГКР при двухфотонном возбуждении вблизи резонанса с экситонными состояниями.

Защищаемые положения

1. Особенности в спектрах гиперкомбинационного рассеяния при двухфотонном возбуждении вблизи экситонных уровней могут быть объяснены в рамках разработанной нами теоретической модели РГКР.

2. Эффективность резонансного комбинационного рассеяния света на 2LO фононах при возбуждении ниже экситонных уровней успешно описывается выражением, полученным с применением метода функций Грина.

3. Наблюдаемый ранее в кристалле CdS рост интенсивности резонансного ГКР на 1LO фононах с увеличением частоты возбуждающего излучения вызван увеличением вклада механизма рассеяния, связанного с двухфотонным переходом в .т-экситонное состояние.

4. Зарегистрированное в CdS возгорание «запрещенной» 2LO линии в спектрах резонансного ГКР обусловлено механизмом рассеяния, включающего двухфотонный переход в ^-экситонное состояние.

5. Правила отбора резонансного ГКР света в кристалле любой группы симметрии можно найти с помощью подстановки соответствующих коэффициентов Клебша-Гордана в полученное выражение для тензора гиперполяризуемости.

Апробация работы

Основные положения и результаты диссертационной работы отражены в публикациях в ведущих научных журналах "ЖЭТФ", "Journal of Raman Spectroscopy", "Laser Physics", "Laser Physics Letters" и др. и докладывались на следующих российских и международных конференциях:

1. XIV 1Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике (К и НО'

91), Ленинград, 1991г.

2. XIV Международная конференция по спектроскопии комбинационного рассеяния, Гонконг, 1994 г.

3. 4-ая Международная конференция по лазерной физике LPFIYS'95, Москва, 1995г.

4. 21-й Съезд по спектроскопии, г. Звенигород Московской обл., 1995г.

5. 5-ая Международная конференция по лазерной физике LPHYS'96, Москва, 1996г.

6. XVI Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике, Москва, 1998г.

7. Международная конференция «Комбинационное рассеяние», Москва, 1998г.

8. XVII Международная конференция по когерентной и нелинейной оптике, Минск, 2001г.

9. 10-ая Международная конференция по лазерной физике LPHYS'01, Москва, 2001г.

10. XXII Съезд по спектроскопии, Звенигород, 2001 г.

11. Международная научно-практическая конференция "Spectroscopy in special applications", Киев, Украина, 2003г.

12. 11-я Международная конференция «Phonons 2004», Санкт-Петербург, 2004г.

Публикации

Основные результаты диссертации содержатся в 34 публикациях, список которых приведен в конце автореферата диссертации.

Объем и структура диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, приложения и списка цитируемой литературы. Общий объем диссертации составляет 144 страницы, включая 22 рисунка и 5 таблиц.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

В настоящей диссертационной работе получены следующие основные результаты:

1. Проведено теоретическое исследование резонансного гиперкомбинационного рассеяния света на оптических фононах в рамках модели, рассматривающей экситоны Ванье в качестве промежуточных состояний. Впервые получены соотношения, позволяющие вычислять сечение РГКР при двухфотонном возбуждении ниже и в области экситонных резонансов. Рассмотрены вклады различных механизмов экситон-фотонного и экситон-фононного взаимодействия.

2. В рамках экситонной модели выполнен теоретический анализ резонансного комбинационного рассеяния света па 2LO фононах. Получено выражение для эффективности двухфононного КР, позволяющее учитывать вклады различных последовательностей промежуточных экситонных состояний при частоте возбуждающего излучения меньше частоты экситонных переходов. С помощью полученных соотношений была вычислена эффективность КР на 2Ш-фононах при различных длинах волн возбуждающего излучения для кристалла CdS.

3. С использованием разработанной нами теории, детально рассмотрено резонансное ГКР на 1LO фононах в кристалле CdS. Вычислено сечение ГКР в зависимости от длины волны возбуждающего излучения. Показано, что теоретические результаты находятся в согласии с имеющимися экспериментальными данными.

4. В качестве следующего этапа применения разработанной модели были рассмотрены различные механизмы резонансного ГКР на 2LO фононах в кристалле CdS. Получены выражения, позволяющие учитывать их вклады в сечение двухфононного ГКР. Выполненные оценки показали, что наблюдаемое "запрещенное" ГКР на 2LO фононах вызвано механизмом рассеяния, включающим двухфотоиный переход в s-экситонные состояния.

5. Получено важное для практических расчетов соотношение, позволяющее определять ненулевые компоненты тензора гиперполяризуемости для кристаллов любой точечной группы симметрии путем подстановки соответствующих коэффициентов Клебша-Гордана.

В заключении автор считает своим приятным долгом выразить глубокую благодарность научному руководителю К.А. Прохорову за помощь и внимание к работе и П.П. Пашинину - за постоянную поддержку работы.

1. Scott J.F., Leite R.C.C., Damen T.C. Resonant Raman effect in semiconductors. Phys. Rev., 1969, vol. 188, No. 3, p. 1285-1290.

2. Yu P.Y., Shen Y.R, Resonance Raman studies in СщО. I. The phonon-assisted Is yellow excitonic absorption edge. Phys. Rev. B, 1975, vol. 12, No. 4, p. 1377-1394.

3. Yu P.Y., Shen Y.R., Resonance Raman studies in CU2O. II. The yellow and green excitonic series. Phys. Rev. B, 1978, vol. 17, No. 10, p. 4017-4030.

4. Washington M.A., Genack A.Z., Cummins H.Z., Bruce R.H., Compaan A., Forman R.A. Spectroscopy of excited yellow exciton states in СщО by forbidden resonant Raman scattering. Phys. Rev. B, 1977, vol. 15, No. 4, p. 2145-2153.

5. Рассеяние света в твердых телах: Пер. с англ./Под ред. М. Кардоны. М.: Мир, 1979, 392 с.

6. Сущинский М.М. Резонансное неупругое рассеяние света в кристаллах. УФН, 1988, т. 154, вып. 3, с. 353-379.

7. Loudon R. Theory of the first-order Raman effect in crystals. Proc Roy. Soc. A, 1963, vol. 275, p. 218-232.

8. Birman J.L., Ganguly A.K. Theory of enhanced Raman scattering and virtual quasiparticles in crystals. Phys. Rev. Lett., 1966, vol. 17, No. 12, p. 647-648.

9. Ganguly A.K., Birman J.L. Theory of lattice Raman scattering in insulators. Phys. Rev., 1967, vol. 162, No. 3, p. 806-816.

10. Martin R.M. Theory of the one-phonon resonance Raman effect. Phys. Rev. B, 1971, vol. 4, No. 10, p. 3676-3685.

11. Cantarero A., Trallero-Giner C., Cardona M. Excitons in one-phonon resonant Raman scattering: Deformation-potential interaction. Phys. Rev. B, 1989, vol. 39, No 12, p. 8388-8397.

12. Trallero-Giner C., Cantarero A., Cardona M. One-phonon resonant Raman scattering: Frohlich exciton-phonon interaction. Phys. Rev. B, 1989, vol. 40, No 6, p. 40304036.

13. Long D.A., Stanton L. Studies of nonlinear phenomena. I. Theory of the hyper Raman effect. Proc. Roy. Soc. Lond. A, 1970, vol. 318, p. 441-457.

14. Cyvin S.J., Rauch J.E., Decius J.C. Theory of hyper-Raman effects (nonlinear inelastic light scattering): selection rules and depolarization ratios for the second-order polar izability. J. Chem. Phys., 1965, vol. 43, No. 11, p. 4083-4095.