Теория формирования межслойных шероховатостей и их корреляции в многослойных структурах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

§Ьи тАк ¿г

МОСКОВСКИЙ ГОСУДАРСТВЕННЫЙ УНИВЕРСИТЕТ имени М.В. ЛОМОНОСОВА

со ФИЗИЧЕСКИМ ФАКУЛЬТЕТ

и)

•^Г СГ}

О

«с о>

^ На правах рукописи

, УДК 548.732

Козак Владимир Владимирович

ТЕОРИЯ ФОРМИРОВАНИЯ МЕЖСЛОЙНЫХ ШЕРОХОВАТОСТЕЙ И ИХ КОРРЕЛЯЦИИ В МНОГОСЛОЙНЫХ СТРУКТУРАХ

Специальность 01.04.07 — физика твердого тела

АВТОРЕФЕРАТ

диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Москва - 1998

Работа выполнена на кафедре физики твердого тела физического факультета Московского государственного университета имени М.В. Ломоносова

Научный руководитель:

доктор физико-математических наук, профессор Бушуев В.А.

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук, профессор Андреев A.B. доктор физико-математических наук, профессор Виноградов A.B.

Ведущая организация:

Институт кристаллографии имени A.B. Шубникова РАН

Защита состоится " " г. в на

заседании Диссертационного Совета №1 (К 053.05.19) Отделения физики твердого тела физического факультета МГУ имени М.В. Ломоносова по адресу: 119899, ГСП, г. Москва, Воробьевы горы, МГУ, физический

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке физического факультета МГУ.

7

факультет, аудитория

Автореферат разослан

Ученый секретарь

Диссертационного Совета № 1 (К 053.05.1Ч"» кандидат физ.-мат. наук

Никанорова И.А.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность темы. Многослойные синтетические структуры (МСС), состоящие из периодически чередующихся тонких пленок из разных кристаллических или аморфных веществ, представляют собой новый класс материалов, обладающих важными оптическими, электрическими, магнитными и сверхпроводящими свойствами для целого ряда приложений. В частности, они широко используются в качестве отражательных и дисперсионных элементов для рентгеновского излучения и медленных нейтронов [1].

Одним из основных факторов, которые ограничивают эффективность МСС, являются шероховатости межслойных границ, в особенности те шероховатости, которые наследуются от слоя к слою, начиная с подложки. В силу статистической природы формирования шероховатости с высотами на уровне единиц ангстрем с неизбежностью возникают на межфазных границах многослойных структур.

Для диагностики шероховатостей и степени их коррелированное™ используются явление полного внешнего отражения и малоугловая дифракция рентгеновских лучей. Чувствительность методов к таким нарушениям структуры связана с зависимостью угловых спектров интенсивности диффузного рассеяния от функции корреляции межслойных шероховатостей. Выбор её формы, как правило, ограничивается простыми априорными аналитическими функциями (часто функциями гауссовского типа). При этом, однако, не учитывается, что сам процесс формирования коррелированных шероховатостей тесно связан со статистическими механизмами роста пленок и технологией изготовления многослойных структур. Поэтому наряду с практической важностью [2] задача корректного теоретического описания эволюции межслойных шероховатостей и их корреляции от одного интерфейса к другому представляет фундаментальный интерес.

ТТель работы. Развитие теории роста шероховатых поверхностей на основе модифицированных уравнений диффузионного типа. Исследование динамики фрактальных свойств в процессе роста шероховатой поверхности. Получение в явном виде обобщенной функции корреляции межслойных шероховатостей. Изучение влияния коррелированных шероховатостей многослойных структур в рамках новой модели на интенсивность зеркального и диффузного рассеяния в методе малоугловой рентгеновской дифракции.

Научная новизна и практическая значимость работы. Теоретическое исследование проблемы роста шероховатых поверхностей на основе уравнений

диффузионного типа позволило впервые обосновать дополнительный механизм миграции осаждаемых частиц в потенциальные минимумы поверхности. Показано, что при определенных условиях этот процесс играет основную роль в сглаживании шероховатостей растущей пленки. Разработана относительно простая модель роста шероховатой поверхности. Это впервые дает возможность аналитически получить все основные статистические характеристики шероховатостей образующейся структуры, в том числе и выражение для функции корреляции высот шероховатостей пленки и подложки. Проанализированы зависимости автокорреляционной функции шероховатостей растущей поверхности, их полной среднеквадратичной высоты, длин продольной и поперечной корреляции от времени, от параметра локального сглаживания, вклада подложки, температуры. Также впервые аналитически получены универсальные показатели модели, описывающие фрактальные закономерности роста. Проведены оценки условий роста, при которых образующуюся поверхность можно описывать как самоаффинную.

Повторение шероховатостей в процессе роста описывается фактором репликации, который учитывает естественный процесс преимущественного наследования шероховатостей с малыми пространственными частотами (большими длинами волн). Впервые получено выражение для фактора репликации, которое согласуется с основными экспериментальными данными по динамике изменения шероховатостей растущих пленок. На основе рекуррентных соотношений, напрямую вытекающих из предлагаемой модели, впервые построено выражение для функции корреляции шероховатостей многослойной структуры в прямом пространстве.

Использование разработанной модели репликации и корреляции шероховатостей при исследовании многослойных структур объясняет многие экспериментально наблюдаемые закономерности угловых спектров зеркального и диффузного рассеяния в методе малоугловой рентгеновской дифракции. Таким образом, становится возможным в рамках единого подхода связать данные по рассеянию рентгеновских лучей на многослойных структурах с шероховатыми границами раздела с параметрами их роста и технологией изготовления. Это представляется важным для прикладных задач контроля качества многослойных покрытий.

На защиту выносится слеггуюшес:

1. Физическая модель роста шероховатой поверхности на основе модифицированного диффузионного уравнения, учитывающая миграцию частиц в потенциальные минимумы поверхности.

2. Аналитические выражения, описывающие зависимости функции корреляции межслойных шероховатостей, их полной среднеквадратичной высоты, длин продольной и поперечной корреляции от времени, от параметра локального сглаживания, шероховатостей подложки, а также от номеров межфазных границ многослойных структур.

3. Фрактальные свойства растущей шероховатой поверхности

4. Теоретическое обоснование возможных вариантов динамики развития шероховатостей и изменения морфологии поверхностей пленок и межфазных поверхностей многослойных структур.

5. Заключение о конечности параметра максимальной поперечной корреляции шероховатостей в многослойных системах.

Публикации. По теме диссертации опубликовано 8 печатных работ.

Апробация работы. Основные результаты работы были доложены на 3rd European Symposium "X-ray topography and High Resolution Diffraction" (Palermo, Italy, 1996); Национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Дубна, 1997); 4th European Conference on High Resolution X-ray Diffraction and Topography (Durham, United Kingdom, 1998).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав, заключения и списка литературы из 171 наименования. Она содержит 122 страницы, включая 25 рисунков.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность темы, показана научная новизна и практическая значимость работы, сформулирована цель диссертационной работы и представлены защищаемые положения.

Первая глава содержит обзор литературы по теме диссертации. В ней описаны основные теоретические подходы к рассмотрению рассеяния рентгеновских лучей в многослойных структурах с шероховатостями границ раздела. Зависимость углового распределения интенсивности от функции корреляции межслойных шероховатостей используется для диагностики совершенства многослойных структур. Произвольный выбор формы функции корреляции представляется слабым звеном всей методики. Подчеркивается исключительная роль вертикально коррелированных шероховатостей границ раздела в формировании диффузных максимумов. Обсуждаются недостатки существую-

щих подходов для учета частичной корреляции межслойных шероховатостей. В качестве перспективного направления выделяется построение функции корреляции на основе существующих теорий роста шероховатых поверхностей. Приводится краткий обзор таких моделей, базирующихся на дифференциальных уравнениях. Для описания динамики развития шероховатой поверхности используются понятия, развиваемые в теории фракталов. В соответствующих терминах дана классификация непрерывных уравнений роста.

Во второй главе излагается новая диффузионная модель роста шероховатой поверхности. Её основой служит уравнение, аналогичное по виду уравнениям теплопроводности и диффузии с распределенными источниками и теплообменом (или взаимной диффузией) с окружающей средой:

9/(х,0 ,, д2/(х,1) . ,

-~1 = -аДх,1) + V +77(х'г)'

о! дх

где / (х, /) — отклонение высоты поверхности от средней плоскости </(х, ?)> = 0 в момент времени / (<...> - усреднение по поверхности). За осаждение частиц отвечает член т](х, г) — случайная функция, значения которой представляют флуктуации потока частиц в точке х. Второй член в правой части (1) описывает релаксацию поверхности с диффузионной длиной к Ему соответствует простая интерпретация. Если в точке х имеется локальный минимум профиля поверхности, то вторая производная 82//дх2 в (1) положительна, что приводит к увеличению скорости роста поверхности в окрестности этой точки. Чем больше эта величина, тем больше скорость роста. Это означает более предпочтительное сглаживание коротковолновых мелкомасштабных шероховатостей. В локальных максимумах профиля поверхности величина д2//дх2 < 0, поэтому вероятность осаждения частиц здесь меньше средней.

В микроскопическом рассмотрении Эдвардса и Уилкинсона [3] подобный механизм релаксации шероховатостей возникает, если вероятность осаждения частицы в какой-либо точке х зависит от состояния поверхности 1{х) в этой точке. При этом считается, что частица в процессе такого "мягкого" осаждения может смещаться лишь в один из ближайших локальных минимумов на расстояние порядка нескольких ангстрем.

И, наконец, первый член, который отсутствует в предыдущих рассмотрениях [4], описывает предпочтительную миграцию атомов в глобальные минимумы, для которых /< 0. При этом происходит частичное сглаживание даже длинноволновых шероховатостей. В результате длинноволновые "холмы" и "впадины" становятся менее высокими и более гладкими.

Новый механизм релаксации шероховатостей, выраженный членом -а/(х,?) в уравнении (1), вытекает из следующих положений. Известно [5], что адсорбированные в процессе осаждения атомы (адатомы) могут перемещаться по подложке путем дискретных прыжков по адсорбционным центрам с коэффициентом диффузии В. Причем за типичное время жизни адатома в потенциальной ловушке та~ 10~5 с адатом может переместиться по подложке на расстояния в несколько сотен ангстрем. В связи с этим рост шероховатой поверхности рассматривался с учетом случайных блужданий частиц на расстояния, значительно превышающие размеры атомов. Переход частицы из начального состояния (хо, (о) в конечное состояние (х, 1) представляет собой Марковский процесс, который описывается интегральным уравнением Смолуховского для совместной плотности распределения вероятности (ПРВ) н>(х, г | хо, ?о)- Учитывая зависимость вероятности перехода частицы от координаты, для ПРВ можно получить уравнение Фоккера-Планка. Решение имеет вид = Сехр(-агМ), где С — константа нормировки, коэффициент а связан с энергией активации адатома в потенциальной ловушке Еа и абсолютной температурой Т\

а = (2ДВ Т)\д£аШ , (2)

где — постоянная Больцмана. Анализ ПРВ приводит к выводу, что вероятность закрепления частиц м>(х;£)(1х повышается в окрестности глобальных минимумов профиля поверхности. Поэтому, если обозначить ^рез <р(х) = х) - г(х) прирост профиля поверхности после осаждения одной истицы, то скорость изменения 3< <р>/дг будет пропорциональна с <оэффициентом а величине «р>. Что и отражает член -а/ (х^) в тредложенном уравнении роста (1).

Относительная простота уравнения позволила достаточно полно иссле-ювать его свойства и соответствующую динамику формирования шероховатостей. Для описания использовалась терминология, развиваемая в теории фракталов и их частного случая — самоаффинных поверхностей. Для получения универсальных показателей: шероховатости, динамического показателя, юказателя роста, функции масштаба, — исследовались свойства аналитичес-:ого решения уравнения роста (1). Рассматривались случаи, когда флуктуации ютока осаждаемых частиц ^коррелированны вдоль поверхности и когда лина корреляции имеет конечную величину. Результаты обобщались для раз-ичных размерностей поверхности.

Так, для случая одномерной поверхности (с! = 1) и ^коррелированного дума в приближении (г/а)'/2 >> Ь наше уравнение обладает всеми

масштабными характеристиками уравнения Эдвардса и Уилкинсона [3] (Ь — линейный размер поверхности, у и а — параметры уравнения (1)). В режиме (у/а)'/2 « Ь, но при малых временах роста применимы соотношения для самоаффинных поверхностей (показатель роста ¡5= 1/4), а в пределе больших времен роста поверхность не попадает под определение самоаффинной.

В случае одномерной и двумерной поверхности и пространственно-коррелированного шума /3= 1/2. Величина насыщения высот шероховатостей

зависит от размера системы Ь. Но даже в пределе /,-><», высота остается конечной величиной в отличие от уравнения Эдвардса-Уилкинсона.

Используя аналитическое решение нового уравнения роста, было получено выражение для корреляционной функции шероховатостей растущей пленки. Это позволяет моделировать влияние параметров процесса роста и подложки на шероховатости поверхности растущей пленки.

На рис. 1 изображены кривые зависимости высоты шероховатостей пленки от её толщины. Различные сочетания высот шероховатостей подложки

Рис. 1. Изменение высоты шероховатостей пленки, растущей на шероховатой подложке.

Общие параметры кривых: среднеквадратичная амплитуда шероховатостей из-за флуктуаций потока частиц 3 = 1 А, соответствующая длина корреляции 15 = 10 А, длина корреляции шероховатостей подложки ¡а = 500 А, длина локального сглаживания V = 2 А; кривая 1 - сг0 = 3 А, 1 /а = 103 А; 2 — = 2 А, 1 /а = 103 А; 3 — оо = 3 А, 1 /а = 500 А; 4 -сто = 2 А, 1 /а = 500 А.

3,6

г" « _ „

о 3,2

а

е 2,8

о х о о.

а 2,4

»

2,0

500 1000 1500 Толщина пленки /, А

2000

и значений параметра а могут заметно менять характер развития шероховатостей растущей поверхности. С одной стороны величина а связана с температурой (2), с другой, как показывается в диссертации, 1 /а — максимальная длина поперечной корреляции шероховатостей пленки' и подложки (длина поперечной корреляции шероховатостей зависит от их пространственных час-тог). Следовательно, определенное увеличение температуры подложки в процессе напыления приводит к ослаблению поперечной корреляции и меньшим суммарным шероховатостям пленки. От величины а зависит среднеквадра-

тичная высота насыщения шероховатостей пленки -н>!а1. Если и>етг меньше среднеквадратичных шероховатостей подложки а о, то должно наблюдаться уменьшение шероховатостей пленки с ростом её толщины (кривая 3).

вытекающих из предложенного уравнения роста, моделируется функция спектральной плотности корреляции межслойных шероховатостей в многослойных структурах.

Решение дифференциального уравнения (1) связывает амплитуды шероховатостей подложки с шероховатостями поверхности пленки. Если пренебречь влиянием интердиффузии и химических реакций и считать межслойные границы многослойной структуры достаточно четкими, то решение (1) связывает также две ближайшие межслойные границы п и п-1. Применяя к нему прямое преобразование Фурье и переобозначив соответствующим образом результат, амплитуды полных шероховатостей межслойных границ п и п-\ будут определяться следующим рекуррентным соотношением:

где — так называемый фактор репликации, т.е. коэффициент передачи фурье-компонент амплитуд шероховатостей с пространственными частотами 5 от интерфейса с номером (п - 1) к следующему интерфейсу с номером п, с1 — толщина слоя, а°„ — амплитуда фактора репликации. Нумерация слоев и межслойных границ ведется от подложки. Верхняя межслойная граница 1-го слоя имеет индекс п = 1, соответственно л-го слоя — индекс г п; /(¡(¿) обозначает фурье-компоненту амплитуд шероховатостей подложки.

Рекуррентное соотношение (3) имеет простую интерпретацию в прямом пространстве. В самом общем случае профиль шероховатости на каждой границе можно представить в виде суммы двух компонент:

Так называемые собственные шероховатости hj„,(x) <х>- h„(s) не зависят от предыдущих слоев и возникают даже при росте плёнки на идеально ровной поверхности. Их характер определяется материалом плёнки, технологией её выращивания, сортом напыляемых атомов. Внешние шероховатости fex!(x) <=> fn-i(s) a„(s) соответствуют структуре, которая получается в результате полной или частичной репликации профиля шероховатостей, имеющихся на предыдущей нижележащей границе раздела.

на основе рекуррентных соотношений, напрямую

/„(*) = fn-\(s) an(s) + ЛиО) >п>\ , an{s) = exp(-dvs1), = exp(-da) ,

(3)

/(*) = fext(x) + hjntM ■

(4)

Чем тоньше слой, тем вклад собственных шероховатостей hn становится меньше, а вклад шероховатостей (п - 1)-ой межслойной границы — больше. И, наоборот, с ростом толщины слоя шероховатости границы п "забывают" о (п - 1)-ой границе в силу зависимости ап (3) от d.

Рекуррентная формула (3) позволяет единым образом описать все возможные ситуации с трансформацией межслойных шероховатостей: 1) идеальные МС, т.е. hn = О при всех «; 2) полностью некоррелированные шероховатости в случае hn * 0, an(s) = 0; 3) полностью коррелированные шероховатости, для которых все факторы репликации a„{s) s 1 при всех значениях 5 и отсутствуют собственные шероховатости, т.е. hn = 0; 4) и, наконец, наиболее реальный случай частично коррелированных шероховатостей, т.е. hn * 0, a„(s) < 1.

В последнем случае могут реализовываться ситуации, когда среднеквадратичные высоты шероховатостей не только накапливаются от слоя к слою, но и имеют более сложное поведение — уменьшение или увеличение с последующим насыщением.

Помимо наглядности и простоты в интерпретации наследования шероховатостей, соотношение (3) позволяет без привлечения каких-либо дополнительных априорных предположений напрямую конструировать функцию спектральной плотности корреляции шероховатостей многослойной структуры Сm:„(s), где man — произвольные номера интерфейсов.

Наиболее простой и удобный для анализа вид функция спектральной плотности Cmn(s) принимает в случае статистически эквивалентных межслойных границ. Это означает, что среднеквадратичные высоты собственных шероховатостей, их автокорреляционные функции и факторы репликации соответственно равны для всех границ, включая поверхность подложки:

(hlix)) = ai, (hn(x)hn(x + <Г)> = C0(É), an(s) = a(s),

где сто2 = </'o2;> — среднеквадратичная высота шероховатостей подножки. Тогда для функции спектральной плотности корреляции шероховатостей межслойных границы тип получим:

Cm,„(s) = C0(í)bl£(£)ñ^[fl(s)] h-»l ,м = minjm, л]. (5)

1 - [a(5)f

Из полученного выражения видно, что спектральная плотность корреляционной функции зависит не только от расстояния между слоями,

пропорционального | т - п \, но и от положения межслойной границы относительно подложки (зависимость от М= тт[ш,л]). Это означает, что корреляция, например, между двумя последовательными интерфейсами \\ус или С/\¥ (I т - п 1 = 2) вблизи подложки отличается от корреляции около поверхности многослойной структуры.

Характерный размер спадания функции Стот расстояния между межфазными границами I т - п | обычно связывают с длиной поперечной корреляции. Однако теперь она ещё зависит от пространственной частоты шероховатостей через фактор репликации д(^). Обозначим через М число слоев по направлению к поверхности многослойной структуры, через которое корреляция уменьшится в е раз, тогда из (5) найдем:

Если в этом случае за длину поперечной корреляции /х принять произведение М на толщину слоя то, подставляя в явном виде выражение для фактора репликации (3), получим функциональную зависимость ¡± от пространственной частоты шероховатостей

Отсюда можно заключить, что 1 /а — по смыслу длина поперечной корреляции шероховатостей с нулевой пространственной частотой. Кроме того, величина (а/»/)1/2 характеризует ширину спектра пространственных частот шероховатостей, которые имеют наибольшую длину поперечной корреляции и хорошо наследуются от слоя к слою.

На рис. 2 показано поведение функции спектральной плотности корреляции С„,„{.<;) (5) в зависимости от номера интерфейса т, но при фиксированных номерах п, и различных величинах V, ^ и амплитудах фактора репликации я0 = = 0). Величина а0 (3) связана через коэффициент а с длиной вертикальной корреляции (7). Если амплитуда фактора репликации а0 близка к единице, то это отвечает случаю частичной корреляции со сравнительно большой длиной /м (кривые 7-6). Величина корреляции ослабляется согласно (7) с увеличением значений пространственной частоты шероховатостей 5 (кривые 1-3 и 4, 5), а также с увеличением диффузионной длины V (кривые 5, 6). Уменьшение амплитуды а0 достаточно быстро приводит к случаю практически некоррелирующих межслойных шероховатостей, для которых функции Стп приближаются к 5-образным символам Кронекера (кривая 7).

(6)

!± =1 /(а + к52).

(7)

10

6

8

<Wc¡,(0)

Рис. 2. Зависимость функции спектральной плотности корреляции шероховатостей Ст„(5) от номера меж-слойной границы т при фиксированных значениях п: 10 (кривые 1-3), 50 (4-6), ВО (7); амплитуды фактора репликации а0: 0.95 (кривые 7-<5), 0.5 (7); длины локального сглаживания у(А): 0.1 (кривые 1-5, 7), 10 {6)\ ^А"1): 0 (1, 4), 0.01 (2, 5-7), 0.02 (3); о0 = 2 А, /0 = 100 А, ¿1 = с12 = 25 А.

о

2

0

50

Л

100

Следует специально подчеркнуть, что форма фактора репликации a(s) существенным образом влияет на основные статистические параметры шероховатостей: их средне-

квадратичные высоты и длины корреляции. В связи с этим сравнивается новое выражение для д(5) (3), полученное как следствие модифицированного уравнения роста, с предлагавшимися ранее Стеарнсом [6]:

где d„ и v„ — толщина и длина диффузии для межслойной границы с номером п соответственно. Величина ап меняется от единицы при s = 0 и стремится к нулю для коротковолновых шероховатостей с 5 » l/(v„rfrt)]/2. Однако выражения (8) приводят к противоречию с экспериментальными результатами [7-10]. Использование новой формы фактора репликации (3) позволяет избежать подобных трудностей.

Отличия в форме (8) и (3) наиболее характерно проявляются при анализе зависимостей среднеквадратичных высот межслойных шероховатостей, длин продольной и поперечной корреляции от номера слоя. Результаты соответствующих расчетов приведены на рис. 3. Из него видно (см. кривые 1-3), что с использованием фактора репликации a(s) в форме (8), предложенной Стеарнсом [б], высоты шероховатостей и длины продольной корреляции монотонно возрастают с увеличением числа слоев. Величины с„ уменьшаются с увеличением диффузионной длины v, а длины корреляции /„ при этом увеличиваются. Это объясняется эффектом подавления коротковолновых шероховатостей.

В модели Стеарнса (8) высоты шероховатостей ст„ всегда неограниченно возрастают с увеличением числа слоев МС при наличии собственных шерохо-

a„(s) = l/(l + v„dns2) , a„(s) = exp(~vndns2) ,

(8)

ватостей Ип * 0 даже в случае любой частичной корреляции. Основная причина такого возрастания заключается в том, что фактор репликации (8) стремится к единице при стремлении пространственной частоты 5 к нулю, т.е. я(0) = 1, откуда С„„(0) ~ 1 + п в (5). В тоже время из экспериментальных исследований [7, 8] известно, что среднеквадратичные высоты шероховатостей практически не меняются с увеличением числа слоев. И, более того, при шероховатой подложке может происходить их сглаживание и уменьшение среднеквадратичной высоты.

Рис. 3. Зависимость среднеквадратичной высоты шероховатостей (а) и длины продольной корреляции (б) от номера межслойной границы т в модели Стеарнса [6] (штриховые кривые 1-3) и в предлагаемой модели (сплошные кривые 4-6); </[ = ¿2 = 25 А, сто = 2 А, /0 = 100 А; длины диффузии у(А): 1 - 0.1, 2 - 1, 3 - 10 (д° = 1); амплитуды фактора репликации а0: 4- 0.99, 5- 0.95, 6- 0.8 (V = 1 А).

В четвертой главе приводится последовательный вывод коэффициентов отражения зеркальной и диффузной компонент рассеяния рентгеновских лучей в многослойных структурах в кинематическом приближении и для различных схем регистрации рассеянного излучения. Показывается, что если известно явное выражение для корреляционной функции С„у„(х), то вычисление интенсивности не представляет особых трудностей. Поэтому принципиальная проблема заключается в физически обоснованном выборе модели, корректно учитывающей корреляцию межслойных шероховатостей. На основе полученных формул для интенсивности рассматриваются особенности угловых спектров рассеяния в новой модели корреляции межслойных шероховатостей.

100

0,01

200

300 400 ■9 2 , угл. мин.

500

На рис. 4 приведены кривые дифракционного отражения от

многослойной структуры W/C, рассчитанные без учета (кривая 7) и с учетом

Рис. 4. Интенсивность зеркального отражения от многослойной системы \У/С в режиме 9/29 -сканирования. Амплитуда фактора репликации а0 = 1 (кривая 1, модель Стеарнса (8)), а0 = 0.9 (кривая 2, предлагаемая модель (3)); число слоев N=20, толщины слоев ¿1 = 30 А, ё2 = 25 А,

<7 0 = а1! = сг*2 = 1 А,

/0 = 500 А, = /*2 = 50 А, V! = 2 А, У2 = 1 А, Самоизлучение.

(2) эффекта сглаживания длинноволновых шероховатостей. Видно, что с использованием фактора репликации в виде (8), то есть в модели Стеарнса [6], осцилляции на дальних порядках отражения затухают. Это объясняется монотонным уменьшением факторов Дебая-Валлера, входящих в выражения для интенсивности. В результате амплитуды рассеяния от каждого интерфейса складываются с разным весом. Учет насыщения высот шероховатостей в нашей модели (3) приводит к появлению осцилляций на дальних порядках, что неоднократно наблюдалось экспериментально, а также к увеличению интенсивности дифракционных максимумов при больших углах рассеяния ф.

В новой модели длина вертикальной корреляции шероховатостей меньше аналогичных величин в модели Стеарнса для всех пространственных частот. Данный эффект приводит к уширению диффузных максимумов. Поэтому в режиме ¿^-сканирования диффузные пики должны быть шире, нежели предсказывает модель Стеарнса. На рис. 5 показаны результаты расчетов интенсивности дифракционного ДР от той же многослойной структуры (что и на рис. 4) с частично коррелированными межслойными шероховатостями в режиме ^-сканирования при фиксированном угле скольжения падающего излучения 9^ В этом случае величина д° (амплитуда фактора репликации (3)) по-разному влияет на максимумы ДР при больших и малых углах рассеяния ф.

Рост пиков В и Б относительно А и С (рис. 5) с уменьшением а0 объясняется уширением спектра пространственных частот шероховатостей с наибольшими длинами поперечной корреляции. Чем больше порядок отражения,

чз

Ei

0,1

0,01

100

200

300 400 9 2 , утл. мин.

500

Рис. 5. Интенсивность диффузного рассеяния от многослойной системы W/C с частично коррелированными межслой-ными шероховатостями в схеме ¿Ь-ска-нирования. Угол

скольжения 9\ = 100 угл. мин, амплитуды а°: 1-1, 2- 0.85, J-0.65, 4-0.45. Остальные параметры — как на рис. 4.

тем сильнее выражен этот рост. Действительно, уменьшение а0 означает, согласно (3), увеличение параметра а, который, в свою очередь, определяет ширину функции lx{s) (7). Длина поперечной корреляции уменьшится более чем в два раза относительно максимальной /х(0) Для s > (a/v)1/2. Следствием изменения а0 является уменьшение среднеквадратичных высот межслойных шероховатостей, что вызывает общее сглаживание диффузных максимумов.

Как уже отмечалось, в зависимости от степени коррелированности межслойных шероховатостей в поперечном направлении, изменяется ширина диффузных максимумов Aqz вдоль оси qz. Чем меньше длина корреляции, тем шире максимум. Поэтому в соответствии с (7) увеличение доли коротковолновых шероховатостей при формировании максимума увеличивает его ширину. Одним из подтверждений служит экспериментально наблюдаемое уширение диффузного максимума в схеме .9/2 ¿"-сканирования с отстройкой (offset) при увеличении offset. На рис. 6 приведены кривые ДР в окрестности 5-го порядка отражения, соответствующие регистрации в данной схеме с отстройкой Д5 = .9i - &2- Увеличение A3 означает рост параллельной поверхности составляющей s вектора рассеяния и соответственно рост ширины Aqz. Дополнительное сглаживание длинноволновых шероховатостей, то есть уменьшение амплитуды фактора репликации а0, приводит к еще большему уширению Дqz (см. вставку на рис. 6). Данная закономерность вытекает опять же из формулы (7), поскольку для фиксированного 5 увеличение а вызывает уменьшение длины поперечной корреляции межслойных шероховатостей.

Рис. 6. Интенсивность ДР в окрестности 5-го порядка отражения СиА^-излучения от МС \У/С. Режим ,9/2,9-сканирования с отстройкой Д5(град): 1 - 0, 2 - 1, 3 -2, 4 - 3; = 0.95. На вставке: зависимость ширины максимума ДР от ДЭ, а°: 7 - 1, 2 - 0.95. Параметры многослойной системы: N = 40, (¡\ = ^ = 20 А, <т0 = 1 А, V = 40 А, /0 = 20 А.

Еще одним подтверждением описываемых закономерностей служат кривые диффузного рассеяния, регистрируемые в геометрии вне плоскости падения. Позиционно-чувствительный детектор, ориентированный перпендикулярно поверхности образца, выносится из плоскости падения рентгеновских лучей на угол ср. Каждому значению ср на рис. 7 соответствует кривая зависимости интенсивности диффузного рассеяния от &2 при фиксированном .$1. Изменение ср напрямую связано с величиной параллельной поверхности составляющей вектора рассеяния у. Поэтому

Рис. 7. Интенсивность диффузного рассеяния от многослойной системы \У/С с частично коррелированными межслойными шероховатостями в схеме сканирования вне плоскости падения.

Угол скольжения &\ = 80 угл. мин; кривым 1 -6 соответствуют углы ср = 10, 60, 110, 160, 210, 260 угл.мин; амплитуды факторов' репликации д°1 = 0.9, а°2 — 0.8; число слоев Лг= 20; толщины слоев 300 А, = 10 А, 2 = 20 А;

отн.ед. йдД1

10

X о

■ч

О?

0,1

0,01

100 200 300 400 500 9 2 , утл. мин.

600

¿1 = 30 А, 42 = 25 А; ст0 = = 1 А, = 2 А; /0 = V, = у2 = 1 А, СиА^-излучение.

серия кривых на рис. 7 удобна для анализа зависимости интенсивности диффузного рассеяния от пространственной частоты межслойных шероховатостей. Характерной особенностью является наличие двух размеров, определяющих периодичность вдоль оси qz (эквивалентно вдоль &i) (кривые 1-3). Увеличение s означает уменьшение длины поперечной корреляции / Поэтому больший размер периодичности кривых 4-6 можно объяснить тем, что lL стала меньше толщины бислоя. Описанные закономерности также наблюдаются экспериментально [9,10].

В нескольких работах пытались экспериментально оценить число коррелированных интерфейсов M в многослойной структуре (или длину поперечной корреляции l± ~ М) в зависимости от пространственной частоты шероховатостей s [9-12]. При этом использовались различные эмпирические модели зависимости M (s). Однако во всех случаях авторы этих работ были вынуждены вводить дополнительный параметр. Если устремить пространственную частоту шероховатостей к нулю, го значение соответствующей длины поперечной корреляции или числа коррелированных межслойных границ и принималось за величину вводимого параметра. Например, для структуры Со/Си он оценивался как 4ю = 1200 А [12], а для Nio^iFe о ^/Ли аналогичный параметр AL составил 21 слой [11]. В предлагаемой нами модели роста шероховатой поверхности эта величина естественным образом вытекают из уравнения роста, и соответствует 1 /а или 1 /(a d).

Таким образом, новая модель корреляции межслойных шероховатостей, предложенная в настоящей диссертации, позволяет корректно рассмотреть динамику их репликации и отражает большинство особенностей кривых углового распределения зеркального и диффузного рассеяния в многослойных структурах с произвольной степенью корреляции межслойных шероховатостей.

1. Получено модифицированное уравнение диффузионного типа, описывающее эволюцию шероховатостей поверхности в процессе её роста. Обоснован дополнительный механизм миграции осаждаемых частиц в потенциальные минимумы поверхности. Показано, что данный процесс может приводить к значительному сглаживанию шероховатостей, а при увеличении времени напыления их предельная среднеквадратичная величина перестает зависеть от размеров системы.

2. В случае произвольной пространственной корреляции флуктуаций потока осаждаемых частиц получено аналитическое выражение для функции корреляции шероховатостей растущей пленки, зависимости полной среднеквадратичной высоты шероховатостей и длины продольной корреляции от времени, параметра локального сглаживания, шероховатостей подложки, и температуры

3. Исследование фрактальных свойств шероховатой поверхности в рамках предлагаемой модели показало, что если величина максимальной поперечной корреляции шероховатостей значительно больше характерного размера системы, то универсальные показатели роста пленки, шероховатости поверхности и динамический показатель эволюции коррелированных областей поверхности совпадают с соответствующими значениями для уравнения Эдвардса и Уилкинсона. В противоположном случае ее свойства полностью не описываются соотношениями для самоаффинных поверхностей.

4. Впервые получено выражение для фактора репликации шероховатостей, использование которого согласуется с экспериментальными данными по рассеянию рентгеновских лучей и может описывать увеличение или уменьшение среднеквадратичных высот шероховатостей с их насыщением при увеличении толщины растущих пленок или увеличении номера межслойной границы для многослойных структур.

5. На основе рекуррентных соотношений для амплитуд фурье-компонент шероховатостей, напрямую вытекающих из предлагаемой модели, построено выражение для функции спектральной плотности корреляции шероховатостей многослойной структуры. В приближении статистически эквивалентных межслойных границ впервые получено выражение для функции корреляции многослойной структуры в прямом пространстве.

6. В кинематическом приближении теории рентгеновской дифракции проведены расчеты влияния корреляции межслойных шероховатостей многослойных структур на угловые спектры зеркального и диффузного рассеяния. Показано, что наблюдаемые экспериментально особенности кривых интенсивности рассеяния рентгеновских лучей находятся в хорошем согласии с расчетными кривыми. Показано, что полученные из экспериментальных данных оценки параметра максимальной поперечной корреляции близки к теоретическим.

Основные результаты изложены в следующих публикациях:

1. Бушуее В.А., Козак Б. В. Корреляция межфазных шероховатостей многослойных структур. // Препринт физического факультета МГУ. 1996. № 2. С. 7.

2. Бушуев В.А., Козак В. В. Эволюция корреляции межслойных шероховатостей в процессе формирования многослойных структур, Письма в ЖТФ. 1996. Т. 22, N. 19. С. 29-33.

3. Kozak V.V., Bushuev V.A. Models of the correlated interfacial roughness in multilayers and diffuse X-ray scattering. // Proc. 3ra European Symposium "X-ray topography and High Resolution Diffraction". Palermo. Italy. 1996. P. 27.

4. Бушуев B.A., Козак В. В. Влияние корреляции межслойных шероховатостей на дифракцию рентгеновских лучей в многослойных структурах. // Кристаллография. 1997. Т. 42. N. 5. С.809-817.

5. Бушуев В.А., Козак В.В. Статистическая теория формирования межслойных шероховатостей и диффузного рассеяния рентгеновских лучей. // Национальная конференция по применению рентгеновского, синхротрон-ного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Дубна 1997). Сборник докладов. Том III. С. 69-73. Изд-во ОИЯИ г. Дубна.

6. Козак В.В., Бушуев В.А. Влияние корреляции шероховатостей многослойных структур на спектры диффузного рассеяния рентгеновских лучей. // Тезисы национальной конференции по применению рентгеновского, синхротронного излучений, нейтронов и электронов для исследования материалов (Дубна 1997). С. 354.

7. Бушуев В.А., Козак В.В. Статистическая теория формирования межслойных

„ шероховатостей и диффузного рассеяния рентгеновских лучей. // Поверхность.

Рентгеновские, синхротронные и нейтронные исследования. 1998 (в печати).

8. Kozak V.V., Bushuev V.A. Interfacial Roughness Correlation Function from Diffusion-like Growth Equation. // 4th European Conference on High Resolution X-ray Diffraction and Topography, Durham, United Kingdom, 1998, P. 134.

Список цитированной литературы

[1] Мишетт А. // Оптика мягкого рентгеновского излучения. М.: "Мир" 1989. 351 с.

[2] Рентгеновская оптика и микроскопия, под редакцией Г. Шмаля, Д. Рудольфа, М.: "Мир", 1987, 463 С.

[3] Edwards S.F., Wilkinson D.R. // Proc. R. Soc. London, Ser. A, 1982. V. 381. N 1. P. 17-31.

[4] Halpin-Healy Т., Zhang Y.-C. // Phys. Rep. 1995. V. 254. N 4-6. P. 215-414.

[5] Трофимов В.И., Осадченко В.А. Рост и морфология тонких пленок, М.: Энергоатомиздат, 1993, 272 С.

[6] Stearns D.G. //J. Appl. Phys. 1992. V. 71. N 9. P. 4286-4298.

[7] Savage D.E., Schimke N., Phang Y.-H. et al. // J. Appl. Phys. 1992. V. 71. N 7. P. 3283-3293.

[8] Savage D.E., Phang Y.-H., Rownd J.J. et al. 11 J. Appl. Phys. 1993. V. 74. N 10. P. 6158-6164.

[9] Saldi» Т., LottD., Metzger Т.Н. et al. // Physica B. 1996. V. 221. N 1-4, P. 13-17.

10] Salditt Т., Lott D., Metzger Т.Н. et al. Ц Phys. Rev. В. 1996. V. 54. N 8. P. 5860-5872.

11] Paniago Я., Homma II, Chow P.C. et al. // Physica B. 1996. V. 221. N 1-4. P. 10-12.

12] Си Т., Goldman A.I., Mao M. // Phys. Rev. В. 1997. V. 56. N 11. P. 6474-6477.