Влияние радиационно-индуцированных процессов при высокодозном реакторном облучении на свойства сплавов циркония тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

На правах рукописи

Кобылянский Геннадий Петрович

ВЛИЯНИЕ РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННЫХ ПРОЦЕССОВ ПРИ ВЫСОКОДОЗНОМ РЕАКТОРНОМ ОБЛУЧЕНИИ НА СВОЙСТВА СПЛАВОВ

ЦИРКОНИЯ

Специальность: 01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

Автореферат

диссертации на соискание ученой степени доктора технических наук

- 6 НАР 2014

Ульяновск-2014

005545742

Работа выполнена в ОАО «Государственный научный центр - Научно-исследовательский институт атомных реакторов» (ОАО «ГНЦ НИИАР»)

Официальные оппоненты: Гашенко Владимир Александрович,

доктор технических наук, Открытое акционерное общество «Электрогорский научно-исследовательский центр по безопасности атомных электростанций» (ОАО ЭНИЦ), заместитель директора по научной работе -начальник Управления НИР и НИОКР в области водной химии

Малыгин Василий Борисович,

доктор технических наук, профессор, Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский ядерный университет Московский инженерно-физический институт (НИЯУ МИФИ)», профессор кафедры «Конструирование приборов и установок» Никулин Сергей Анатольевич,

доктор технических наук, профессор, Федеральное государственное автономное образовательное учреждение высшего профессионального образования «Национальный исследовательский технологический университет Московский институт стали и сплавов (НИТУ «МИСиС»)», заведующий кафедрой Металловедения и физики прочности

Ведущая организация: Открытое акционерное общество «Институт реакторных материалов» (ОАО ИРМ)

Защита состоится 25 апреля 2014 года в 10 часов на заседании диссертационного совета Д 212.278.01 при Федеральном государственном бюджетном образовательном учреждении высшего профессионального образования «Ульяновский государственный университет» по адресу: Набережная реки Свияги, 106, корпус 1, ауд. 703.

С диссертацией и авторефератом можно ознакомиться в библиотеке Ульяновского государственного Университета, на сайте ВУЗа - http://www.ppo.ulsu.ru и на сайте Высшей аттестационной комиссии при Министерстве образования и иауки Российской Федерации - http://vak.ed.gov.ru

Огзывы на автореферат направлять по адресу: 432017, г. Ульяновск, ул. Л. Толстого, 42, Ульяновский государственный университет, Отдел послевузовского и профессионального образования.

Лнторсфератразослан «/ff» февраля 2014 г.

Ученый секретарь диссертационного совета а //''

кандидат физико-математических наук Л.Н. Вострецова

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность

Циркониевые сплавы широко используются в качестве конструкционных материалов активных зон (АЗ) водоохлаждаемых ядерных энергетических установок (ЯЭУ), которые эксплуатируются в жёстких условиях воздействия облучения, высоких температур, тепловых и механических нагрузок, теплоносителя и других неблагоприятных факторов [1]. Стойкость к этим воздействиям в значительной степени определяет работоспособность активной зоны в целом.

Создание экономичных и безопасных ЯЭУ, а также модернизация действующих АЭС во многом зависят от резервов работоспособности циркониевых сплавов, используемых в конструктивных элементах АЗ. Для определения этих резервов необходимо знать свойства конструкций из циркониевых сплавов при условиях, имитирующих или моделирующих режимы эксплуатации действующих и усовершенствованных АЗ ЯЭУ, главным образом при высоких дозах реакторного облучения.

Учёт влияния реакторного облучения играет значительную роль, так как его воздействие может приводить к существенному изменению свойств сплавов циркония в зависимости от температуры (То6л), флюенса нейтронов (Е), плотности нейтронного (О и теплового потоков, времени облучения (т), состава окружающей среды, механических напряжений (с) и др. Для расчёта напряженно-деформированного состояния (НДС) конструкций из циркониевых сплавов необходимы знания о механических свойствах при кратковременном нагружении, сопротивлении деформированию при разных видах длительного механического пагружения, радиационном росте и коррозии этих материалов. Получение таких основополагающих сведений о циркониевых материалах при высокодозном облучении может не только повлиять на изменение регламентированных режимов работы ЯЭУ, по и в совокупности с другими аспектами реакторостроения использоваться по оптимизации технологии производства и конструирования АЗ.

В России в качестве основного материала для оболочек твэлов, работающих в реакторах типа ВВЭР и РБМК, применяется сплав Э110 (2г-1 %ЫЬ), обладающий высокой коррозионной стойкостью в воде под давлением. Однако он обладает недостаточно высокими (с точки зрения западных лицензионных требований) прочностными характеристиками и сопротивлением ползучести. Проводятся работы но оптимизации его состава [2]. Основное назначение использования другого отечественного сплава Э125 (7г-2,5 %ИЬ) - канальные и каркасные трубы в реакторах РБМК и чехлы топливных кассет в реакторах ВВЭР. В качестве альтернативного

материала для оболочек твэлов проверяется многокомпонентный сплав Э635, превосходящий другие циркониевые сплавы по сопротивлению ползучести, радиационному росту и нодулярной коррозии. Указанные преимущества сплава Э635 позволили использовать его в качестве материала центральных труб (ЦТ), направляющих каналов (ПК) и уголков каркаса (УК) в TBC нового поколения (ТВСА и ТВС-2) реакторов ВВЭР [3].

Изучение поведения под облучением сплавов Э110 и Э635 штатного состава является необходимой основой для планомерного выбора направлений совершенствования циркониевых материалов и включает исследования радиационного роста, стойкости к деформированию при длительных нагрузках, радиационного упрочнения, коррозии и микроструктурных характеристик облучённых образцов. Эти исследования выполняются в соответствии с решением Правительства от 25 мая 2000 г. «Стратегия развития атомной энергетики в первой половине XXI века» и в рамках федеральных целевых (ФЦП) и отраслевых программ (ОП): ФЦП «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007-2010 годы и на перспективу до 2015 года»; ФЦП «Технологическая база», раздел ядерные технологии нового поколения, п.п. № 153; Отраслевая программа «Эффективное топливоиспользование на АЭС на период 2008-2010 годы и на перспективу до 2015 года» и Программой ОАО «ТВЭЛ» «Обеспечение потребностей атомной энергетики и промышленности конкурентоспособными циркониевыми материалами и изделиями», рассчитанной на 2009-2015 годы.

Особое значение имеет получение данных по радиационной стойкости циркониевых материалов при высоких дозах реакторного облучения, поскольку с их помощью можно оценить ресурс конструкций A3, а также определить эксплуатационные резервы для продления их срока службы и оптимизации температурных, дозных и силовых режимов эксплуатации. С ростом дозы облучения может увеличиваться различие свойств сравниваемых материалов, поэтому эксперименты с облучением базовых циркониевых сплавов до высоких флюенсов нейтронов необходимы дая выбора наилучших вариантов материалов и направлений их совершенствования применительно к конструкциям новых проектов A3.

Цель работы

Выявление закономерностей влияния высокодозного реакторного облучения на циркониевые сплавы и создание базы экспериментальных данных их радиационной стойкости как основы для использования в разработках по оптимизации режимов эксплуатации (в том числе увеличения ресурса) изделий активных зон

водоохлаждаемых атомных реакторов и совершенствования технологий и конструкций этих изделий в новых проектах энергоблоков.

Основные задачи

1. Выявление закономерностей изменения механических свойств циркониевых сплавов от основных параметров облучения и испытания. Создание базы справочных данных по кратковременным механическим свойствам облученных до высоких флюенсов нейтронов образцов из сплавов Э110, Э125 и Э635.

2. Выявление закономерностей изменения деформации радиационного роста труб и модельных образцов из сплавов ЭПО, Э125 и Э635 от структурного состояния и флюснса нейтронов для расширения возможностей прогнозирования и экспериментального обоснования способов снижения размерных изменений элементов A3 при длительной эксплуатации.

3. Выявление закономерностей воздействия послерадиационного отжига на радиационный рост и радиационные повреждения циркониевых материалов.

4. Установление закономерностей деформационного поведения оболочечных труб, направляющих каналов, центральной трубы и уголков каркаса из сплавов ЭПО и Э635 в экспериментах, моделирующих напряжённо-деформированное состояние компонентов конструкции TBC ВВЭР-1000 в процессе длительной эксплуатации.

5. Формирование базы экспериментальных данных, обеспечивающей предпосылки к совершенствованию технологии производства и эксплуатации элементов активных зон из сплавов циркония с учётом закономерностей эволюции радиационных дефектов и трансформации структурных составляющих в этих сплавах под действием высокодозного реакторного облучения.

6. Получение и анализ экспериментальных данных по коррозионной стойкости сплавов Э110 и Э635 на базе исследований оболочек твэлов и других элементов конструкции TBC после длительной эксплуатации (вплоть до 6 лет) в воде под давлением и в условиях кипения теплоносителя водоохлаждаемых ЯЭУ как основы для обоснования их ресурса

Научная новизна работы

1. Показано, что изменения механических характеристик сплавов Э110 и Э635 не зависят от флюенса быстрых нейтронов1 (F) в диапазоне его изменения от 1024 м 2 до 3,8x1026 м"2. При этом уровень радиационного упрочнения коррелирует с равновесной концентрацией радиационных дефектов, зависящей от соотношения температуры

1 Здесь и далее, если специально не указано, под быстрыми нейтронами подразумеваются нейтроны с энергией Е > 0,1 МэВ.

облучения (Tgg,) и плотности потока нейтронов (f). Высокодозное облучение изменяет анизотропию предела текучести оболочечных труб.

2. Установлены закономерности радиационного роста модельных образцов сплавов циркония в зависимости от флюенса нейтронов при облучении в области ТоЬ]~310-420 °С, определяющие анизотропный характер размерных изменений и наступление стадии ускоренного роста, которые служат основой для выработки рекомендаций по использованию этих материалов в элементах конструкций TBC водоохлаждаемых ЯЭУ с целью повышения их размерной стабильности.

3. Установлена корреляция появления стадии ускоренного роста в сплавах Э110 и Э635 с особенностями эволюции радиационных повреждений структуры в каждом сплаве: количественными и качественными отличиями трансформации фазовых выделений, связанных с перераспределением легирующих элементов между частицами и твёрдым раствором, а также разным темпом накопления радиационно-иидуцированных выделений и дислокаций <с>-типа.

4. Показано, что послерадиационный отжиг при Тотж=450-550 °С, снижающий эффект радиационного упрочнения, приводит к незначительному (< 0,1 %) изменению размеров предварительно облучённых образцов циркониевых материалов. При проведении его в промежутке между стадиями облучения увеличивается инкубационный период до наступления стадии ускоренного радиационного роста вследствие возврата структуры.

5. Установлено, что формирование реечной структуры с мелкодисперсными выделениями на границах реек, обеспечивающей в процессе облучения эффективные стоки для точечных дефектов междоузельного типа, достигаемой отжигом циркониевого сплава в ß-фазной области, приводит к подавлению радиационного роста. Аналогичный эффект обеспечивается также за счёт формирования квазиизотропной структуры (т.е. с отсутствием текстуры) при скоростной высокочастотной (СВЧ) обработке труб и получения дефектной структуры, благоприятной для снижения концентрации точечных дефектов, при использовании гидроимпульсной (ГИО) обработки (патент РФ) пласгин.

6. Установлены закономерности деформирования при длительном нагружении в условиях облучения модельных для компонентов TBC (оболочек твэлов, направляющих каналов, центральных труб и уголков каркаса) образцов в зависимости от осевого растяжения и сжатия, воздействия наружного и внутреннего давления на трубчатые образцы. Различия, обусловленные составом сплавов Э110 и Э635, учитываются расчётным моделированием НДС соответствующих компонентов при их •жсплуатации в активных зонах ЯЭУ.

7. Показано, что при длительной (до 6 лет) экспозиции в водоохлаждаемых ЯЭУ скорость и характер окисления оболочек твэлов и компонентов TBC различаются в зависимости от используемого материала (сплав Э110 или Э635), от наличия или отсутствия кипения теплоносителя и от контакта с другими материалами. Сплав Э110 слабо окисляется в условиях реакторов ВВЭР, а сплав Э635 не склонен к коррозии очагового типа, которая наблюдается у сплава Э110 при наличии кипения водного теплоносителя в условиях облучения.

Практическая значимость результатов работы

Полученные данные по кратковременным механическим свойствам облучённых образцов и радиационному формоизменению циркониевых сплавов Э110 и Э635 при воздействии механического нагружения и при его отсутствии позволяют оценить предельные уровни напряжений и деформаций оболочек твэлов и других элементов TBC в процессе длительной эксплуатации, а также при других видах обращения с топливными сборками.

Результаты исследований образцов использованы и используются для обоснования работоспособности твэлов и TBC реактора ВВЭР-1000 при разработке соответствующих технических проектов и подтверждены результатами исследований TBC, отработавших в течение кампаний с различной (вплоть до 6 лет) длительностью.

Полученные данные по характеристикам радиационной стойкости сплавов циркония используются при проекгировании изделий активных зон ЯЭУ различного назначения и при разработке технологии обращения с этими изделиями на протяжении всего цикла применения как справочные данные, часть из которых имеет официальный статус рекомендованных справочных данных. Эти сведения вошли в раздел «Конструкционные материалы» отраслевой базы данных, разработанной в МИФИ. В результате исследований радиационной стойкости циркониевых сплавов при высокодозном облучении была расширена возможность прогнозирования размерных изменений изделий (оболочек твэлов, НК, ЦТ и уголков каркаса TBC ВВЭР-1000) из циркониевых сплавов.

На основе проведённых исследований предложены эффективные способы снижения размерных изменений элементов конструкции A3 ЯЭУ: использование менее склонного к изменению размеров под облучением сплава Э635, применение эффективных термообработок (СВЧ, ГИО, и отжиг из ß-фазной области) и послерадиационного отжига на промежуточной стадии эксплуатации. Это приводит к увеличению инкубационного периода до начала стадии ускоренного радиационного формоизменения и ресурса эксплуатации в целом.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Изменения механических свойств образцов из сплавов циркония, облучённых до высоких доз, соответствуют модели накопления и отжига радиационных дефектов, разработанной в диссертации. Данная модель устанавливает связь изменения механических свойств сплава Э110 с параметрами образующихся радиационных дефектов и характеристиками облучения и отжига Эти свойства обобщены в виде справочных данных и рекомендованы для использования в расчётах конструкций TBC водоохлаждаемых ЯЭУ. Облучение изменяет анизотропию предела текучести труб из этих материалов.

2. В процессе облучения сплавов Э110 и Э635 в области температур 310-420 °С быстрыми нейтронами с ростом флюенса происходит анизотропное изменение их размеров и изделий из них. Начиная с некоторого критического значения флюенса, зависящего от состава сплава и температуры, наступает стадия ускоренного радиационного роста, которая у сплава Э635 имеет более длительный инкубационный период и меньший темп прироста деформации, чем у сплава Э110.

3. Промежуточный послерадиационный отжиг сплавов циркония при Т„,= 450-550 °С сопровождается возвратом структуры сплава к исходному до облучения состоянию. Промежуточный послерадиационный отжиг приводит к увеличению инкубационного периода до начата стадии ускоренного роста образцов.

4. Скоростная высокочастотная и гидроимпульсная обработки, а также отжиг в диапазоне температур формирования ß-фазной области сплавов циркония до облучения, оказывают влияние на снижение их радиационного роста. Каждый из видов обработки обладает своими особенностями влияния на структуру исходного сплава. Методика гидроимпульсной обработки сплавов защищена патентом РФ.

5. На специально приготовленных образцах сплавов Э110 и Э635, вырезанных из заготовок, идущих на изготовление оболочек твэлов и элементов конструкций тепловыделяющих сборок (TBC), выявлены закономерности изменения их формы и размеров при облучении и деформирующей нагрузке, создающей растяжение и сжатие в продольном и поперечном направлениях. Эти закономерности служат основой для расчётного моделирования напряженно-деформированных состояний оболочек твэлов и элементов конструкций TBC при их эксплуатации в реакторах типа ВВЭР.

6. Выявлены закономерности коррозионного поведения и изменения микроструктуры готовых изделий из сплавов Э110 и Э635, испытанных в условиях кипящего теплоносителя (РБМК-1000, АМБ-100, ВК-50) и в воде под давлением (ВВЭР-1000)

атомных реакторов при экспозиции до 6 лет, служащие экспериментальным обоснованием для оценки ресурса TBC водоохлаждаемых ЯЭУ и выбора материала для соответствующих элементов этих TBC.

Достоверность научных положений, результатов и выводов

Использование экспериментальных результатов по механическим, коррозионным характеристикам и стойкости к радиационному формоизменению сплавов Э110 и Э635 при проектировании изделий A3, признание статуса рекомендованных справочных данных (для кратковременных механических свойств) и успешный опыт эксплуатации этих изделий в отечественных ЯЭУ, подтверждённый результатами исследований отработавших TBC, свидетельствует об их достоверности. Научная обоснованность положений и выводов подтверждается согласованностью результатов, полученных при исследовании модельных образцов, облучённых в исследовательских ядерных реакторах, и элементов TBC, эксплуатировавшихся в A3 энергетических реакторов, соответствием их современным представлениям физики радиационных повреждений и конденсированного состояния и непротиворечивостью с известными результатами других исследователей циркониевых материалов.

Личный вклад автора

Информационный массив экспериментальных данных по влиянию высокодозного облучения на механические свойства, радиационный рост, сопротивление деформированию при длительном механическом нагружении, коррозию и структурные параметры сплавов циркония получен при непосредственном участии автора. Значительная часть этого массива накоплена в рамках научно-исследовательских тем по договорам с ВНИИНМ, в которых автор являлся руководителем или ответственным исполнителем.

Сведения о радиационной стойкости циркония и сплавов на его основе были обобщены в виде справочных материалов по реакторному материаловедению в соавторстве с А.Е. Новосёловым.

Исследования структурно-фазового состояния облучённых сплавов циркония, развитие представлений об их радиационной повреждаемости и её корреляции с механическими характеристиками и радиационным формоизменением образцов и изделий проведены в составе группы исследователей, включающих В.Н. Шишова, З.Е. Островского, A.B. Обухова.

Проведённые под научным руководством автора исследования позволили коллективу сотрудников с участием И.Н. Волковой и Г.И. Маёршипой оцепить коррозионное состояние оболочек твэлов и элементов конструкции TBC из сплавов Э110 и Э635 после длительной эксплуатации в реакторах типа ВВЭР и РБМК.

Экспериментальные результаты и их трактовка автором инициировали работы по моделированию процессов, происходящих в сплавах циркония под действием облучения. С активным участием В.В. Светухина разработаны модели роста ниобиевых преципитатов в сплаве ЭЛО под действием облучения и коррозии элементов конструкции TBC из сплава Э635 при эксплуатации в реакторе ВВЭР-1000.

Цели и задачи работы сформулированы лично автором.

Апробация работы

Основные положения и результаты работы доложены на 1—3-й всесоюзных и 410-й российских конференциях по реакторному материаловедению (г. Димитровград, 1980-2013 гг.); международных конференциях по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (г. Алушта, Украина, 1990 г., 2000 г. и 2008 г.); 11-17-й Международных симпозиумах АСТМ «Цирконий в ядерной промышленности» (Германия, 1995 г.; Канада, 1998 г.; Франция, 2001 г.; Швеция, 2004 г.; США, 2007 г.; КНР, 2010 г; Индия 2013 г.); 5-й Международной конференции «Поведение топлива ВВЭР, моделирование и экспериментальная поддержка» (Болгария, Альбена, 2003 г); V Научно-практической конференции материаловедческих обществ России «Цирконий: металлургия, свойства, применение» (Ершово, 2008 г.), 4-6-й Международных Уральских семинарах «Радиационная физика металлов и сплавов» (Снежинск, 2001 г., 2003 г., 2005 г.), 11-м Межотраслевом совещании «Радиационная физика твёрдого тела» (Севастополь, Украина, 1992 г.), Научно-технических конференциях ОАО «ТВЭЛ» НТК-2004 (Глазов, 2004 г.) и НТК-2008 (Москва, 2008 г.), XLV Зимней школе ПИЯФ им. Б.П. Константинова РАН по физике и технике реакторов (Рощино, 2011 г.), Всероссийской научной конференции «Материалы ядерной техники: инновационные ядерные технологии - МАЯТ-2007» (Звенигород, 2007 г.), многих семинарах и двухсторонних встречах с российскими и зарубежными специалистами, заседаниях КНТС по реакторному материаловедению.

Публикации

По тематике диссертации опубликовано 49 основных работ, включая одну монографию, 20 статей в рекомендуемых ВАК РФ рецензируемых журналах, 12 публикаций в журналах и сборниках трудов международных конференций и симпозиумов, входящих в международные базы цитирования, один патент РФ и 15 публикаций в других журналах и изданиях.

Объем и структура работы

Диссертация состоит из введения, шести глав, заключения, списка литературы; изложена на 233 страницах, содержит 77 рисунков, 24 таблицы, список цитируемой

ю

литературы из 192 наименований и приложения с актами об использовании результатов диссертационной работы.

ОСНОВНОЕ СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении обоснована актуальность работы, сформулированы её цель и решаемые задачи, охарактеризованы научная новизна и практическая значимость диссертации, изложены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава посвящена аналитическому обзору литературы, в котором описана эволюция представлений зарубежных и отечественных учёных об основных закономерностях влияния облучения на циркониевые сплавы. Показано, как с совершенствованием методических возможностей исследований структуры материалов появлялась все более достоверная информация о радиационном повреждении циркониевых сплавов. Проанализированы литературные данные, описывающие явления радиационного роста, радиационно-термической ползучести и коррозии циркониевых сплавов, а также их интерпретация авторами публикаций. Анализ этих данных оказал влияние на постановку задач и целей настоящей диссертационной работы.

Во второй главе разрабатываются методы анализа и обосновывается выбор материалов и образцов для исследования, анализируются особенности облучения и исследования облучённых образцов и изделий.

Для исследований были выбраны сплавы Э110, Э125 и Э635 (таблица 1), т.к. они являются основными материалами, применяемыми для изготовления изделий АЗ отечественных промышленных и исследовательских ЯЭУ. Массовая доля по основным примесям не превышает для Ш - 0,05 %; № - 0,002 %; С - 0,002 %, N - 0,006 %, Мо - 0,00 5%.

Таблица 1

Химический состав исследованных сплавов циркония

Марка Массовая доля элементов, %

№ вп Ре О

Э110 0,9-1,1 - <0,05 0,05-0,06

Э125 2,4-2,7 - <0,05 0,05-0,06

Э635 0,9-1,1 1,0-1,5 0,3-0,5 0,05-0,06

Для того чтобы результаты экспериментов наиболее представительно характеризовали свойства реальных изделий из циркониевых сплавов, в качестве заготовок для образцов были выбраны трубы, предназначенные для изготовления оболочек твэлов, НК и ЦТ, а также полосы и листы, из которых изготавливают

элементы каркаса (уголки, дистанционирующие решетки (ДР)), либо выполненные по сходным или сравниваемым с ними схемам производства. Трубы получали по деформационной схеме многократной прокатки до конечного размера с промежуточными отжигами. Заготовки на конечной стадии производства находились в состоянии холодной деформации, полной или частичной рекристаллизации, закалки, отпуска после закалки, а также СВЧ обработки (закалка в воду после быстрого (~100°С/с) индукционного нагрева на воздухе до температуры ß-фазной области (900-950 °С) с выдержкой 10 с, обеспечивающей мелкозернистую квазиизотропную структуру с отсутствием текстуры (коэффициенты Кёрнса по трём главным направлениям равны)), в том числе с последующим отпуском. Последующий отпуск при 500 °С в течение 24 ч. применяли для снятия внутренних напряжений.

Для исследований также использовали пластины из сплава Э110, подвергнутые ГИО, т.е. обработке струёй жидкости (воды) со скоростью не менее 1000 м/с, приводящей к измельчению структуры на глубину до 2 мм до областей когерентного рассеяния 100-200 нм с повышением концентрации дислокаций и других дефектов кристаллической решетки.

Из труб и листовых заготовок были изготовлены образцы для кратковременных испытаний на растяжение, для изучения радиационного роста и деформирования под действием механических нагрузок.

Изучение явления радиационного роста сплавов циркония проводили также с использованием полученных в НИИАРе результатов измерений длины элементов конструкций (НК, ЦТ, УК, оболочки твэлов) TBC, испытанных в условиях реакторов типа ВВЭР-1000 в течение различных сроков (вплоть до 6 лет).

Для выполнения экспериментов по облучению циркониевых сплавов были разработаны облучательные устройства (ОУ), в которых образцы размещали в среде гелия или натрия. Образцы предварительно автоклавировали в воде для создания на их поверхности защитной оксидной пленки с целью исключения эффектов повреждаемости образцов, связанных с поглощением ими водорода.

Реактор БОР-бО - наиболее подходящее место для проведения радиационных испытаний с точки зрения получения высоких флюенсов нейтронов (повреждающих доз) за сравнительно короткое время и обеспечения температуры облучения, соответствующей температурным условиям эксплуатации циркониевых изделий в A3 ЯЭУ (310-360 °С). Большинство экспериментов выполнено с использованием теплоизолированных ОУ разборного типа, позволяющих периодически между этапами облучения извлекать образцы из ОУ, проводить

измерения размеров образцов в защитной камере и затем вновь возвращать их в реактор для дальнейшего облучения.

Флюенс нейтронов и повреждающую дозу определяли с использованием расчётных программ, учитывающих энергетический спектр нейтронов в месте расположения образцов, и библиотечных данных по групповым сечениям смещения атомов в цирконии. Для подтверждения этих расчётов в ОУ дополнительно размещали нейтронно-активационные детекторы, сопровождающие этапы облучения.

Для моделирования НДС в условиях облучения таких элементов конструкции ТВСА ВВЭР-1000, как УК и НК, в качестве нагружающих элементов использовали пружины, обеспечивающие заданный уровень растягивающей или сжимающей нагрузки на плоские и трубчатые образцы соответственно. Из-за релаксации напряжений в пружинах после каждого этапа облучения для поддержания приемлемого уровня напряжений в образцах пружины меняли на новые.

Влияние комплексного радиационного, температурного, силового и коррозионного воздействия на циркониевые сплавы изучали при исследовании элементов TBC РБМК-1000, ВК-50, АМБ-100, ВВЭР-440 и ВВЭР-1000 и их фрагментов на участках, расположенных на различных расстояниях от фаниц A3. Из-за отсутствия инструментария для определения флюенса нейтронов в A3 промышленного ядерного реактора уровень радиационного повреждения оценивали условно в единицах выгорания топлива. При эксплуатации длительностью до 6 лет выгорание в исследованных твэлах достигало ~ 70 МВтсут/кг11. Коррозионное воздействие теплоносителя на материалы TBC регламентировано соблюдением водно-химического режима (ВХР), принятого для каждого типа реакторов, и зависит от используемых материалов, времени эксплуатации и других параметров. При нормальных условиях эксплуатации эти параметры находятся в рамках допустимых пределов, предусмотренных в проектах, и определяются с помощью специально разработанных расчетных кодов.

Облучённые образцы испытывали и исследовали в защитных камерах с использованием дистанционных разрывных машин, оптических микроскопов и стенда, оснащенного печью, ампулой с образцами, системой контроля и поддержания температуры, вакуума и регистрации момента возможного разрушения образца.

Для измерения размеров образцов использовали дистанционные приспособления или устройства, содержащие микрометр, индикатор часового типа или преобразователи линейного перемещения. Как правило, погрешность определения длины образцов не превышала ± 0,01 %, а диаметров труб — ± О, I %.

Исследования микроструктуры и фазового состава образцов проводили на электронном микроскопе JEM-2000FXII. Элементный состав матрицы и выделений вторых фаз определяли методом энергодисперсионной рентгеновской спектроскопии с помощью спектрометра LINK в фольгах и экстракционных угольных репликах.

В третьей главе выявляются закономерности изменения механических свойств при кратковременных испытаниях на растяжение.

Статистический анализ результатов испытаний кольцевых образцов, вырезанных из оболочечных труб и оболочек твэлов из сплавов Э110 и Э635, позволил выделить те из них (таблица 2), которым межведомственной комиссией по аттестации справочных данных в различных тематических направлениях атомной науки и технологии присвоен статус рекомендованных справочных данных. В одну выборку были объединены результаты испытаний образцов, облученных в исследовательских реакторах и вырезанных из оболочек твэлов, отработавших в реакторах ВВЭР-440, ВВЭР-ЮОО и РБМК-1000. Такое объединение проведено при допущениях слабого влияния коррозионных процессов на механические свойства

Таблица 2

Рекомендованные справочные данные по механическим свойствам кольцевых образцов из сплавов Э110 и Э635 для использования в расчетах конструкций TBC ВВЭР и РБМК

Тип реактора Условия облучения Сплав Т 1 ИСП, °с а„, МПа МПа 50, % 5р. %

ВВЭР F=-0^6,7xl0'Vc F = 0,3-2,5x1026 м"2 (Д = 2,3-18,8 сна); Тобя=330-360°С Э110 20 567 + 6 506 + 7 15 + 1 4,9 + 0,2

350 352 ±6 320 ±6 20 ± 1 4,5 ± 0,2

РБМК F=0,3-1,0x10%%'; F=0;l-LOxiaV2 (Д= 1-7,5 сна); ToSi=305-325 С Э110 20 547 + 18 500+ 15 11,6 ± 1 3,9 ± 0,2

350 371 ± 12 333 ± 12 15,2 ± 1 4.2 + 0.2

Э635 20 711 +21 667 ± 18 5,6 ± 0,5 3,6 + 0,2

350 510 + 20 485 + 21 8,3+1 2,9 + 0,3

Основные изменения прочностных и пластических характеристик сплавов циркония происходят на начальной стадии облучения, и при Р> 1024 м-2 эти изменения практически прекращаются. Но наблюдаемый значительный разброс результатов при высоких значениях И указывает на возможное влияние на них других факторов оолучения, например, £ То6л, х^ и т.д. Для выявления возможного их влияния были проведены эксперименты по облучению разных серий кольцевых образцов из сплавов

Э110 и Э635 в реакторах БОР-бО, СМ и РБТ-6 при параметрах, изменяющихся в пределах: F = (0,021-3,8)-1026 м"2; хобл = (0,35—6,8) 107 с; / (средняя за время облучения) - (0,1-8,8)-1018 м 'с1; Т обл (средняя за время облучения) = 573-673 К, и изменении Тисп в пределах 293-823 К.

При облучении до высоких значений F (отличающихся на два порядка) сплавов Э110 и Э635 флгоенс нейтронов не оказывал статистически значимого влияния (при доверительной вероятности 95 %) на характеристики ов и о0,2.Принимая во

внимание изменчивость и Т^ в процессе облучения, было проверено влияние на величину а0д параметров облучения на заключительной стадии реакторных испытаний по сравнению с влиянием средних значений за время облучения. В этом случае зависимость а0.2 оболочечных труб из сплава Э110 от параметров облучения и испытания хорошо описывается моделью накопления и отжига дефектов по реакции первого порядка с энергией активации термического распада дефектов, равной энергии самодиффузии циркония:

су0,2= (241 ± 18) + (108 ± 14)-(1000/ТИСП- 1000/623) + (0,92 ± 0,31)/к-10"'8 х

xexp(Q/kTo6„. к) - 0,03 82-108ехр(-д/кТисп)) (1)

Для кольцевых образцов, облучённых ДО 1'макс— 3,8-10 М , ЗаВИСИМОСТЬ СТо.2 и 60 от Тксп приведена на рис. 1. При Тисп = 550 °С эти свойства становятся одинаковыми для облучённых и необлучённых образцов. Снижение <т0,2 У облучённого сплава Э635 с ростом ТИСГ1 до ~350°С происходит слабее, чем у сплава Э110. Значения 80 выше у сплава Э110 и изменяются слабо с ростом Тисп.

800

4 а

и г—<

3 Е боо

е. ä

с в

« g 400

JH о

в S-

5 £-200

tj

ы S>> О

0 100 200 300 400 500 600 Температура, °С

60

>= 50 аГ 40

S

3 30 S 20 §10

о

О 100 200 300 400 500 600

Температура, "С

а б

Рис. 1. Зависимость условного предела текучести (а) и общего относительного удлинения (б) кольцевых образцов от температуры испытания до и после облучения в реакторе БОР-бО при Тобл= 330-350 °С до Р = (3,5-3,8)-1026 м 2: АЭ635 — облуч., • Э110-облуч., АЭ635 - необлуч., о Э110 - необлуч.

До облучения значения у труб из сплавов Э110 и Э635 в поперечном направлении выше, чем в продольном. После облучения до высоких значений И ст02 увеличивается, становясь практически одинаковым для продольных и поперечных образцов (рис. 2). Причем а0.2 у сплава Э635 значительно выше, чем у сплава Э110, особенно при Тиси= 350 °С.

Продольная ось трубы совпадает с направлением скольжения, а в тангенциальном направлении плоскостей скольжения существенно меньше из-за текстуры, поэтому указанный эффект, по-видимому, связан с блокированием радиационными дефектами скольжения по призматическим плоскостям.

3,5-3,8

Флюс не нейтронов, 1026 и"2

1-1,4 3,5-3,8

Флюенс нейтронов, 1026 м"2

Рис. 2. Влияние облучения до высоких флюенсов нейтронов при Т = 330-350 °С на

изменение условного предела текучести продольных и поперечных образцов, вырезанных из оболочечных труб сплавов Э110 и Э635, при Тисп= 20 °С (а) и 350 °С

(б):

Ц-Э110,продольное направление; 0- Э110,поперечное направление;Н-Э635, продольное направление^ - Э635,поперечное направление

Возврат свойств из-за отжига радиационных дефектов начинается при Тотж выше Т0бл (~ 350 °С) и заканчивается при Тотж= 550°С. Такое изменение механических характеристик при повышении Тотж хорошо согласуется с соответствующей их зависимостью от Тисп,

В четвертой главе выявляются закономерности радиационного роста сплавов циркония, влияние на него обработок до и после облучения.

Наглядным проявлением радиационного роста является произошедшее в реакторе СМ-2 значительное изменение размеров центрального канала из рскристаллизованного сплава Э125, приведшее к сужению внутреннего проходного сечения. За 2,5 года эксплуатации центрального канала флюенс нейтронов на уровне

центральной плоскости активной зоны достиг 9,1x1026 м-2 (около 82 сна). С ростом дозы облучения наблюдали линейное уменьшение наружного диаметра (рис. 3).

Комплексные исследования, включающие определение плотности материала канальной трубы и объема элементарной ячейки, а также изменения этих характеристик от цослерадиационного отжига при Т= 500°С в течение I ч, показали, что изменение размеров из-за изменения объема материала было на порядок меньше, чем экспериментально измеренные значения. Т.е. уменьшение диаметра трубы с ростом повреждающей дозы происходило за счет радиационного роста.

-2.5

5 10

Флюенс нейтронов , 10'6 м""

15

Рис. 3. Зависимость отфлюенса нейтронов деформации радиационного роста отожженной при 550 °С в течение 5 ч (•) и СВЧ обработанной с последующим отпуском 500 °С, 24 ч (Д) труб из сплава Э125 центрального канала реактора СМ-2 в поперечном направлении

В этом же реакторе наблюдали удлинение полос из холоднодеформированного на 20% сплава Э110, составляющих каркас для бериллиевых блоков отражателя. Удлинение полосы, у которой флюенс нейтронов достиг 5,3-1026 м"2, составило 3,8 %, а полосы, для которых значение Р достигало (0,5-1,2>1026 м"2 удлинились до (1,8-2,0) %. Материаловедческие исследования также подтвердили, что удлинение полос было вызвано радиационным ростом текстурованиого сплава Э110.

Подавление анизотропного радиационного формоизменения выполнили с помощью термообработки, которая ликвидировала текстуру базисных плоскостей в изделии из циркониевого сплава. Уменьшение размера в диаметральном направлении трубы с СВЧ обработкой после облучения до Р = 1,1-1 027 м"2 (99 сна) существенно меньше, чем у отожженной (см. рис. 3), что подтверждает представления о радиационном росте циркониевых материалов, как о текстурно-зависимом процессе анизотропного перераспределения атомов материала на структурные стоки.

Структурное состояние циркониевых материалов до облучения существенно влияет на характер зависимостей удлинения от Я Деформация закалённых образцов сплавов циркония находится в окрестности нулевых значений и практически не зависит от дозы облучения. Использование СВЧ обработки для оболочечных труб из сплава

Э110 привело к почти полной ликвидации текстуры базисных полюсов и заметно снизило £рр образцов по сравнению с отожженным сплавом (таблица 3).

При применении ГИО, приведшей к значительному увеличению стоков для точечных дефектов в виде повышенной плотности дислокаций (- 10" см'2), ерр пластин из сплава Э110 после облучения их при То6л= 320°С до И = 0,8-1026 м"2 (повреждающая доза 4,8 сна) составила 0,00 %, по сравнению с 0,03-0,06 % для рекристаллизованного сплава.

Таблица 3

Радиационный рост образцов из сплава Э110 в продольном направлении __при Трбд— 320—350 °С ___________ _______

Тип образца Обработка F, 1026 м"2 Брр, %

Отрезок оболочечной трубы Отжиг 580 °С, 2 ч 7,0 3,21

СВЧ (закалка от 900°С + отпуск 500 °С, 24 ч) 1,03

Пластина Отжиг 580 °С, 2 ч 0,8 0,03-0,06

ГИО 0,00

Существенное влияние на дозную зависимость ерр оказывает термообработка в виде отжига в области существования р фазы. Зависимость от флюенса нейтронов ерр в продольном направлении оболочечных труб из сплава ЭП0 (рис. 4) заметно ослабевает с ростом температуры отжига.

Рис. 4. Влияние высокотемпературного отжига на зависимость деформации радиационного роста твэльных труб из сплава Э110 от флюенса нейтронов в результате облучения при Т -330 °С.

▲ - отжиг 850 С, 10 мин.; о-отжиг 950 С, 10 мин.; • - отжиг 1000 С, 10 мин.

12 3 4 5 Флюснс нейтронов, 1026 м2

5S 0,8

а 0,6

я

я 0,4

о ■я- 0.2

о

Ч 0

Длина образца, отожжённого при 1000 °С, остается неизменной после облучения до Р = 4,3-1026 м~2. При понижении температуры отжига отмечается появление стадии ускоренного радиационного роста, характерной для отожжённых в а-области

циркониевых материалов. Разница значений spp облучённых до F = 4,3-1026 м~2 образцов при изменении температуры отжига от 580 °С до 1 ООО °С достигает 2 %.

Подавление радиационного роста труб из сплава ЭТ10, по-видимому, обусловлено формированием реечной структуры в материале при соответствующих температурах предварительного отжига с образованием на реечных 1раницах мелкодисперсных выделений когерентного или полукогерентного вида (рис. 5а, б). Последние являются эффективными стоками для точечных дефектов, образующихся при облучении. Наблюдаемое резкое снижение концентрации петель <а>-типа в a'-Zr (рис. 5в) свидетельствует о там, что на этих стоках исчезают междоузельные атомы, из которых формируются <а> петли. Дислокации <с>-типа сформировались из точечных дефектов противоположного знака. Таким образом подавление радиационного роста труб связано с преимущественным стоком на реечные границы междоузельных атомов, сопровождающимся снижением концентрации дислокаций <а>-типа.

Хаотическое распределение пакетов реек и увеличение общей площади реечных границ с мелкодисперсными выделениями также способствует подавлению радиационного роста, т.к. повышает изотропность зерен a'-Zr и эффективность стока точечных дефектов.

а б в

Рис. 5. Пакеты реек (а - экстракционная реплика), мелкодисперсные выделения (б) на границах реек и дислокационные петли <а>-типа в фольгах с призматической ориентацией при векторе g = [010] (в) в структуре отожжённого при 1 ООО °С сплава Э110 после облучения при Т~330°С до F = 4,3-Ю26 м"2

Начало стадии ускоренного роста у сплавов циркония в рекристаллизованном состоянии зависит от То6л и от состава сплава. Так, с ростом Т„5л от - 350 °С до ~ 420 °С пороговая доза, выше которой происходит ускоренный рост образцов, повышается от ~ 15 до ~ 30 сна, а темп прироста ерр примерно в 1,5 раза выше, чем при меньших Т0бл-

В температурной же области 320-360°С влияния То6л на радиационный рост образцов не обнаружено. А в сплаве Э635 стадия ускоренного роста наступает в рекристаллизованных образцах при флюенсах нейтронов ~ 7х 10го (~ 40 сна) (рис. 6), причем начало этой стадии не имеет чётких границ, а скорость удлинения образцов на ней меньше, чем в сплавах Э110, Э125 и Zry-2.

Рис. 6. Зависимость деформации радиационного роста модельных образцов сплава Э635 от флюенса нейтронов при Тобл ~ 320 °С: • - Трубка, частичная рекристаллизация 525°С, Зч о - Трубка,

рекристаллизация 580°С, Зч Д - Пластинка, рекристаллизация 600 °С, 2ч

Флюеие нейтронов, 10гб м"

Размерные изменения сплава Э635 имеют и другие особенности по сравнению со сплавом Э110. Деформация оболочечных труб из сплава Э635 при малых дозах, как правило, выше, чем у аналогичных труб из сплава Э110, однако с ростом повреждающей дозы темп прироста деформации, наоборот, существенно ниже. У образцов в состоянии 40 % ХД стадия ускоренного роста не наблюдалась вплоть до достигнутой дозы -48 сна. При повышении То6п от ~340°С до ~420°С ерр в продольном направлении оболочечных труб в области (45-56) сна снижается с (0,7-1,1)% до (0,4-0,5)%. Т.е. и в этом случае не достигается стадия ускоренного роста.

Анизотропия Ерр циркониевых материалов проявляется вследствие асимметричного перераспределения атомов и выражается соотношением (1), которое, в общем, правильно описывает процесс радиационного формоизменения образцов из циркониевых сплавов - удлинение при положительных значениях Gd, укорочение - при отрицательных значениях и отсутствие ерр при изотропной текстуре (Gj = 0). Наблюдается увеличение длины и соответствующее уменьшение диаметра отрезков труб. Однако сопоставление численных значений ерр и текстурных коэффициентов показывает, что во многих случаях el/et l-3fL/l-3fr- Таким образом, существенный вклад в изменение анизотропии ерр вносят особенности радиационного повреждения структуры каждого из исследованных сплавов. Кроме того, наличие стадии

ускоренного роста у ряда сплавов указывает на то, что коэффициент 8 в общем случае меняется с повреждающей дозой.

При проведении послерадиационного отжига с ростом Т^ увеличивается размер частиц Р-1ЧЬ фазы и доля ниобия в них, приближая их по составу к соответствующим частицам в необлученных образцах, а концентрация частиц незначительно уменьшается. Мелкодисперсная пластинчатая фаза в образцах, подвергнутых послерадиационному отжигу, сохраняется. Происходит рост, исчезновение и взаимодействие дислокационных петель, в результате которого при Тотж=450°С образуется дислокационная сетка, состоящая лишь из дислокаций <а>-типа, а дислокации и петли <с>-типа не обнаружены.

Послерадиационный отжиг приводит к незначительному изменению размеров образцов по сравнению с изменениями, полученными в результате радиационного роста, что показано на примере циркония и сплавов Э125 и Э635 (таблица 4).

Таблица 4

Влияние послерадиационного отжига в течение 1 ч на изменение длины (ДЬ)

облучённых образцов из циркониевых материалов

Материал F, 1026 м"2 ДРР, % т °г 1 01 Ж, v-' AL, %

Zr 9,8 4,23 450 -0,01

3,69 500 -0,01

Э125 9,8 ¡,93 550 0,02

Э635 5,0 0,22 550 -0,06

Зависимость spp от F образца из сплава Э635, подвергнутого на промежуточном

Рис. 7. Зависимость деформации радиационного роста твэльных труб из сплава Э635 в продольном направлении от флюенса нейтронов при температуре 330360 °С.

▲ - отжиг при температуре 550 °С в течение 1 ч после облучения до

флюенса 5102'' м'2; •, -без послерадиационного отжига

Прирост ерр после отжига изменяется с ростом И практически так же, как и у необлученного образца, т.е. вновь появляется эквивалентная по продолжительности

этапе облучения отжигу, представлена на рис. 7.

0 5 10 15

Флюенс нейтронов, К)26 м -'

стадия инкубационного периода, за которой следует стадия увеличения скорости радиационного роста. Стадия ускоренного роста у сплава Э635 без проведения послерадиаиионной обработки наблюдается лишь при достижении И > 710'" м"3.

В пятой главе выявлены присущие сплавам циркония закономерности изменения сопротивления деформированию при длительном механическом нагружении и радиационном воздействии.

Устойчивость оболочек твэлов к давлению теплоносителя в реакторах ВВЭР обеспечивается введением под оболочку гелия, создающего противодавление. В реакторах СМ-2 и РБ'Г-6 были проведены эксперименты по определению длительной устойчивости оболочек из сплавов Э110 и Э635 к наружному давлению. При давлении газа 16 МП А (ав = 100 МПа), характерном для давления теплоносителя в реакторе ВВЭР-1000, оболочки из егшава Э110 теряли устойчивость в первые часы испытаний (рис. 8). Оболочки из сплава Э635 имеют существенно более высокую устойчивость к наружному давлению - они противостоят давлению теплоносителя в реакторе ВВЭР-1000 даже в отсутствие противодавления. При одинаковых напряжениях время до потери устойчивое™ образцов сплава Э635 существенно больше, чем сплава Э110. С уменьшением ое разница во времени до потери устойчивости (в долговечности) у этих сплавов возрастает. Более прочные образцы из сплава Э635 имеют и более высокое сопротивление развитию овальности и снижению среднего диаметра.

Рис. 8. Временная зависимость напряжения потери усгойчивости твэльных труб из сплавов 3110 (о) и Э635 (•) от наружного давления при Т„бз= 400°С и Г = (1,4-4,8)-1017 м"2с-'

Сопротивление деформированию газонаполненных образцов из сплавов Э110 и Э635 наиболее подробно изучено при То6лк 330-350 °С, ав= 65-130 МПа, (0,02-3,8)* 1026 м"\ -с к 2000-19000 ч. Заметный прирост деформации без потери герметичности образцов, достигающей ~ 14 %, наблюдается при F > 2х Ю2' м"'.

Зависимость диаметральной деформации газонаполненных образцов из сплавов Э110 и 0635 от F хорошо аппроксимируется линейным законом, (рис. 9) для

конкретных уровней температуры и тангенциального напряжения. У более прочного сплава Э635 деформация ниже, чем у сплава Э110.

Газонаполненные трубчатые образцы из сплава Э635 имеют стабильное высокое сопротивление ползучести для широкого диапазона F, f, ае и Т. При сопоставимых с оболочками из сплава Э110 уровнях ае и F деформация ползучести у этого сплава в 5-6 раз ниже.

Рис. 9. Зависимость деформации отожженных при Т = 580 °С в течение 3 ч трубчатых образцов в диаметральном направлении от флюенса нейтронов при <Тг, = 130 МПа, То6л=330°С и времени облучения в реакторе БОР-бО до 8850 ч: о - сплав Э110, • - сплав Э635

В обобщенном виде в первом приближении скорость деформирования сплава Э635 хорошо описывается эмпирическим соотношением

£ - сте-т-ехр(-9600/Т) • (0,1/ао/ + 2,3-10"20 f/o0.2irr) (2)

где сте, т, Т и f выражаются в единицах МПа, с, К и м~2с 1 соответственно; a0,2th и сгод"т - предел текучести необлученного и облученного до флюенса нейтронов f-т сплава соответственно при температуре Т.

Увеличение диаметра газонаполненных трубчатых образцов сопровождается сокращением их длины при наличии растягивающего напряжения в продольном направлении, которое в 2 раза меньше, чем в тангенциальном. Темп прироста диаметральной деформации примерно в 6 раз выше, чем темп сокращения длины грубчатых образцов из сплава Э110.

Отжиг при высоких температурах сплава Э110 пе только подавляет радиационный рост, но и приводит к снижению деформации газонаполненных образцов. С ростом Тогж (и времени отжига при 1000 °С) деформация образцов монотонно снижается. При F=1,9T026 м"2 увеличение диаметра газонаполненных оболочечных труб, отожженных при 1000°С в течение 10 мин, в 2 раза меньше, по сравнению с образцами, отожженными при 580 °С в течение 3 ч. Анизотропия деформации также снижается с ростом Тотж.

Заметный рост деформации образцов начинается после облучения до некоторого порогового значения Р, что свидетельствует о наличии инкубационного периода до начала радиационно-индуцированного деформирования. На ранних стадиях облучения радиационные дефекты упрочняют материал и подавляют в нем процессы термической ползучести.

Продолжительность инкубационного периода в первом приближении обратно пропорциональна Г и а9. Без облучения скорость термической ползучести сплава Э110 монотонно снижается с течением времени испытания, переходя постепенно на установившуюся стадию, а при малых временах деформация может быть выше, чем у облучённых образцов (рис. 10).

Рис. 10. Зависимость деформации в диаметральном направлении отожженных трубчатых образцов из сплава Э110 от времени испытания в реакторе БСР-60 при ст0 = 130 МПа, Тобл= 330 °С и различной плотности потока нейтронов, м"2с"': 1019 (1); 8*1018 (2); 5хЮ18 (3); 0 (4); 3x1018 (5)

Снижение термической ползучести сплава Э110 за счет радиационного упрочнения подтверждается также данными по ползучести в продольном направлении исходных и предварительно облученных сегментных образцов из оболочечных труб. Скорость ползучести облученных при 350 °С до F=l,4'1026 м 2 образцов на установившейся стадии в 3 и 5 раз ниже по сравнению с исходными для напряжений 100 и 150 МПа соответственно.

Уголки жесткого каркаса и ИК в составе сборок ВВЭР-1000 типа ТВСА, механически взаимодействуя через ДР с гвэлами из-за разности деформации радиационного формоизменения, находятся в разных условиях механического нагружения: первые - при растягивающих осевых напряжениях, а вторые - при сжимающих. Влияние облучения на кинетику деформирования материала уголков каркаса ТВСА изучали путем сравнения результатов радиационных испытаний при температуре 320 °С плоских образцов сплава Э635 в ОУ БОР-бО с приложением

растягивающей нагрузки (с помощью пружин) и результатов испытаний аналогичных образцов на термическую ползучесть. При радиационных испытаниях на базе 3200 ч скорость деформирования на последней стадии примерно на порядок выше скорости установившейся ползучести образцов без облучения.

Сопоставление результатов испытаний образцов полос из сплава Э635 под облучением при растягивающих нагрузках с данными по удлинению уголков каркаса ТВСА после 4-х годичной эксплуатации в реакторе ВВЭР-1000, которые составляют О,! %, указывает на то, что растягивающие нагрузки на уголки, которые могут возникать вследствие взаимодействия с ДР, пренебрежимо малы (значительно меньше 40 МПа), т.е. удлинение уголков обусловлено, главным образом, явлением радиационного роста.

Кинетика деформирования образцов труб, идущих на изготовление направляющих каналов для ТВСА в условиях облучения имеет затухающий (нагрузка на каждом этапе испытаний снижалась на~20% из-за релаксации напряжений в пружинах) характер при испытании их сжимающей продольной нагрузкой (рис. 11).

Сравнение с результатами внереакторных испытаний показало, что под облучением при 320 °С и напряжении -65 МПа за время -5500 ч деформация образцов труб НК из сплава Э635 увеличивается в 1,8 раза (с 0,15 до 0,27%). На меньшей временной базе различие скоростей деформирования под облучением и без него выше, что связано с увеличением длительности стадии неустановившейся ползучести под воздействием облучения.

Рис. 11. Влияние облучения на продольную деформацию труб НК при сжатии: • - под облучением при Т = 313—324°С, сто = 65 МПа, Т я 1019 м~2с"1; ■ - без облучения при Т = 320°С, ст = 65 МПа

1000 2000 3000 4000 5000 6000 Время,ч

Направляющие каналы ТВСА за время 4-х летней эксплуатации (25968 эфф. ч; Р ~ 2-1026 м"2) уменьшились в длине на 0,02%, что более чем на порядок величины меньше по сравнению с деформацией образцов ПК при испытании в течение ~ 5500 ч под облучением и сжимающей нагрузкой. Это означает, что уровень сжимающих напряжений в НК ТВСА значительно ниже, чем 65 МПа.

Для получения исчерпывающих сведений о характеристиках длительной прочносги в широком диапазоне температур и напряжений требуется большой объем испытаний, что трудно выполнимо для облученных материалов. В этом случае применяют ускоренные методы испытаний и так называемые параметрические способы оценки длительной прочности. Результаты исследований длительной прочности необлученных и облученных в реакторе БОР-бО газонаполненных трубчатых образцов и аналогичных образцов, изготовленных из отработавших твэлов ВВЭР, наиболее адекватно описывают зависимости Ларсона и Миллера, в которых, как и для большинства материалов, константа С = 20. Если для необлученных и облучённых в реакторе БОР-бО трубчатых образцов параметрическая зависимость описывается выражением ^а = -0,0002Р+6,1941, где параметр Р = Т(20 + т), то для оболочек твэлов, отработавших в реакторе ВВЭР-1000 до выгорания (29-40) МВт-сут/кги, она имеет вид -0,0001Р +4,2465. Т.е при одинаковых напряжениях в области рабочих температур оболочки отработавших твэлов разрушаются быстрее, чем трубчатые образцы с поврежденной только радиацией структурой. Это связано, по-видимому, с наличием хрупкого слоя на внутренней поверхности оболочки твэла, образовавшегося в результате ее взаимодействия с топливом.

В шестой главе выявлены закономерности коррозии оболочек твэлов после длительной эксплуатации в реакторах с водным теплоносителем в разном состоянии: кипящая вода (ВК-50, АМБ-100 и РБМК-1000) и вода под давлением (ВВЭР-440 и ВВЭР-1000).

На рис. 12 приведено сравнение изменения толщины оксидной плёнки на наружной поверхности оболочек твэлов из сплава Э110 с ростом времени эксплуатации в режиме кипения в трёх реакторах. При сравнимых длительных временах эксплуатации оболочки твэлов в реакторе ВК-50 окисляются интенсивнее, чем в РБМК, а с ростом времени эксплуатации максимальная толщина оксидной пленки увеличивается. Толщина оксида на участках между ДР в реакторах РБМК-1000 увеличивается с ростом х в первом приближении но линейной зависимости.

Характерная особенность коррозионного поведения оболочек твэлов из сплава ЭНО в условиях реакторов кипящего типа - преимущественно очаговый характер окисления. Появлению очагов коррозии предшествует инкубационный период, в течение которого окисление поверхности оболочек носит равномерный характер.

При содержании кислорода ~ 160 мкг/кг в теплоносителе переход к коррозии очагового типа в реакторе ВК-50 наблюдается после -25000 ч эксплуатации. При применении кислородного режима в этом реакторе (содержание кислорода

-200-250 мкг/кг), а также при обычном режиме ВХР в реакторе РБМК-1000 очаги коррозии замечены уже после эксплуатации во временном интервале (10-20) тыс. ч.

й 300

Рис. 12. Зависимость максимальной толщины оксидной пленки на наружной поверхности оболочек твзлов из сплава Э110 на участ ках между ДР (по случайной выборке) от времени эксплуатации в реакторах кипящего типа

<10 20-30 30-40 40-50 Время эксплуатации, тыс. ч

И - ВК-50 о -РБМК-1000

Ш -АМБ-100

При повышении содержания кислорода в теплоносителе инкубационный период уменьшается, а процесс коррозионного очагового поражения оболочки интенсифицируется. Так, при содержании кислорода в теплоносителе 10-15 мкг/кг в испарительном канале реактора АМБ-100 (1-й блок БАЭС) за время эксплуатации 59312 ч максимальная толщина оксида в очагах коррозии не превышала 50 мкм, а при 160-250 мкг/кг в реакторе ВК-50 такая толщина оксида наблюдалась после длительности эксплуатации, меньшей примерно в 2 раза.

Наиболее критичными с точки зрения коррозионного поражения оболочек твэлов в реакторах кипящего типа являются участки поверхности, контактирующие с ячейками ДР - они наиболее сильно корродируют в процессе эксплуатации. На окисление оболочки под ДР оказывает влияние ряд трудно контролируемых факторов (гидравлика, теплоперенос, трение и пр.). С течением времени эксплуатации толщина оксидной пленки под ДР увеличивается (обнаружены очаги коррозии толщиной до 540 мкм), но этот процесс, по-видимому, носит вероятностный характер. Степень коррозионного повреждения оболочек на участках под ДР, изготовленных из нержавеющей стали, выше, чем из циркониевого сплава Э110. Усиление коррозии под стальными ДР связывают с «гальваническим» эффектом между разнородным материалом ДР и оболочки.

На оболочках твэлов из сплава Э635 в условиях кипения теплоноси теля коррозия очагового типа не наблюдается, а толщина оксидных пленок равномерного типа в несколько раз меньше. При этом под ДР на сплаве Э635 также наблюдается усиление коррозии, но и на этих участках толщина оксида меньше (при сравнимых временах в три раза), чем у сплава Э110.

В теплоносителе с водой под давлением коррозия оболочек из сплава Э110 значительно слабее. Оболочки твзлов ВВЭР-1000 покрыты равномерной оксидной плёнкой, толщина которой увеличивается от 2-7 мкм в нижней части твэла до 4-10 мкм па расстоянии ~3 м от низа твэла (рис. 13). Выше этой отметки толщина плёнки уменьшается и в районе газосборника составляет 3-8 мкм. Оболочки исследованных твзлов ВВЭР-440 также покрыты равномерной оксидной плёнкой, толщина которой увеличивается от низа к верху оболочек и не превышает 10 мкм. С увеличением продолжительности эксплуатации и выгорания зависимость тол щины оксидной плёнки слабо возрастает.

Гидрирование оболочек из сплава Э110 незначительно: массовая доля водорода после 6-летней эксплуатации в реакторах типа ВВЭР и РБМК составляет в основном (5—6). 10"3% и не превышает 0,01 %. Гидриды имеют преимущественно тангенциальную ориентацию, благоприятную с точки зрения механических свойств. Слабое окисление в условиях реакторов ВВЭР происходило в материале с соответствующим сплаву ЭП0 элементным составом твердого раствора и распределением выделений, изменяющихся под действием облучения за счёт перераспределения атомов ниобия и циркония.

В отличие от неудовлетворительного коррозионного состояния дистанционирующих решёток из сплава Э110 после эксплуатации сборок в условиях реакторов РБМК-1000 (сильное, вплоть до сквозного, окисление и гидрирование), ЦДР, отработавшие в условиях штатной эксплуатации длительное время (вплоть до 6 лет) в реакторах ВВЭР-1000, характеризуются высокой стойкостью к разрушению, обусловленной слабым окислением поверхности всех компонентов. На основной части поверхности толщина оксидной плёнки не превышала 8 мкм, а вблизи сварных соединений и в зазорах она была не выше 15 мкм.

Рис. 13. Характерные распределения оксидной плёнки на оболочках из сплава Э110 по

длине твэлов в ВВЭР-1000: 1 - 70 МВт-сут/кги (6 лет); 2-45 МВт-сут/кги (3 года)

в 10

Расстояние от низа твэла, мм

Не склонный к коррозии нодулярного типа сплав Э635 окисляется в реакторе ВВЭР-1000 с образованием равномерных оксидных плёнок, толщина которых зависит от временных, температурных и радиационных факторов. Наиболее интенсивно окисляются поверхности твэлов, характеризуемые наличием значительного теплового потока, толщина оксидной пленки на которых достигает за 6 лет эксплуатации 84 мкм. На НК, ЦТ и уголках, у которых температура поверхности близка к температуре теплоносителя, оксидные плёнки имеют меньшую толщину и характеризуются хорошей сплошностью. Граница раздела оксид-металл в изделиях из сплава Э635 является ровной, что свидетельствует о хорошей однородности процесса окисления.

Характер изменения толщины оксидной плёнки по высоте активной зоны одинаков для оболочек твэлов, НК, ЦТ и уголков каркаса - толщина оксида возрастает с увеличением высотной координаты вплоть до 3000 мм, а затем она уменьшается в соответствии с изменением температуры границы раздела оксид-металл.

Кинетика окисления сплава Э635 в элементах конструкции TBC ВВЭР-1000 в первом приближении имеет линейный вид (рис. 14), поэтому коррозионное состояние изделий из него легко предсказуемо для заданного времени эксплуатации.

Гидриды, образовавшиеся при превышении предела растворимости водорода, поглощённого в процессе окисления элементов конструкции ТВСА, располагались преимущественно параллельно поверхностям и лишь вблизи внутренней поверхности уголков они ориентированы перпендикулярно ей. Массовая доля водорода в первом приближении линейно зависит от толщины оксидной пленки в изделиях из сплава Э635 и достигает максимального значения ~ 0,04 % на уголках каркаса, для которых (как и для НК и ЦТ) в расчёт принимается двухстороннее окисление этих изделий.

Время эксплуатации, эфф.сут

Рис. 14. Кинетика окисления элементов конструкции из сплава Э635 TBC ВВЭР-1000 • — Оболочки твэлов, ■ - НК, ▲ - Уголки

Сопоставление структуры материала элементов конструкции TBC ВВЭР-1000 из сплава Э635 и модельных образцов, облучённых в реакторе БОР-бО, показало, что они имеют ряд общих структурных особенностей, связанных с их конечным режимом термообработки и с воздействием облучения на эволюцию выделений избыточных фаз. Под действием облучения происходит значительное перераспределение атомов железа между частицами выделений и матрицей. С ростом времени эксплуатации (флюенса нейтронов) содержание железа в матрице увеличивается за счет выхода из частиц и при этом толщина оксида увеличивается. С другой стороны, оксидная плёнка толще на тех участках элементов TBC, где температура выше. Но содержание железа в частицах на участках оболочки с более высокой температурой также выше, по-видимому, за счёт того, что часть атомов железа из твёрдого раствора диффундирует обратно в частицы. Т.е. конкуренция влияния температуры и флюенса нейтронов является определяющим фактором в установлении равновесного состава сплава в приповерхностных слоях, контролирующего процесс окисления.

ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Выявленные в диссертационной работе закономерности влияния высокодозного реакторного облучения на циркониевые сплавы и созданная база экспериментальных данных по их радиационной стойкости служат основой для совершенствования технологий и конструкций изделий активных зон водоохлаждаемых атомных реакторов, оптимизации режимов их эксплуатации (в том числе увеличения ресурса) и вносят существенный вклад в решение научно-технической проблемы обеспечения надёжности и работоспособности этих изделий.

Основные научные и практические результаты диссертационной работы заключаются в следующем:

1. Экспериментально установлены и статистически подтверждены закономерности изменения физико-механических свойств отечественных сплавов циркония Э110, Э125 и Э635 при воздействии высокодозного реакторного облучения в диапазоне температур, характерных для условий эксплуатации элементов активных зон водоохлаждаемых атомных реакторов.

2. Результаты кратковременных механических испытаний материала оболочечных труб (включая оболочки отработавших твэлов ВВЭР и РБМК) из сплавов Э110 и Э635 составляют отечественную базу справочных данных и признаны в качестве рекомендованных справочных данных для широкого диапазона параметров облучения. Эти свойства зависят от плотности потока нейтронов и температуры

облучения по модели накопления и отжига радиационных дефектов, причем облучение способствует изменению анизотропии предела текучести.

3. Показаны возможности и предложены способы резкого снижения радиационного роста изделий активных зон из циркониевых сплавов за счёт введения в структуру материала стоков для точечных дефектов:

• Выбор подходящего состава сплава в системе /г-МЬ-Яп-Рс (сплав ЭбЗ 5);

• Использование СВЧ-обработки сплавов, переводящую их структуру в квазиизотропное состояние;

• Использование гидроимпульсной обработки, обеспечивающей искажение микроструктуры, способствующей рекомбинации точечных дефектов;

• Использование термообработки в виде высокотемпературного отжига (в Р-фазной области), обеспечивающей в процессе формирования крупных зёрен получение реечной структуры, границы которых служат стоками для междоузедьных атомов;

• Использование послерадиационного отжига (Т = 450-550 °С) в промежугке между этапами облучения, способствующего увеличению длительности инкубационного периода до наступления стадии ускоренного роста.

4. Показано, что способы снижения радиационного роста образцов и изделий (п. 3), эффективны для повышения сопротивления деформированию циркониевых сплавов и в условиях длительного воздействия нагрузки в широком диапазоне флюенсов и плотностей потока нейтронов, напряжений и температур. Скорость термической ползучести на установившейся стадии предварительно облученных оболочечных труб из циркониевых сплавов снижается по сравнению с необлученными образцами за счет их радиационного упрочнения.

5. Характер окисления (очагового или равномерного типа) изделий из циркониевых сплавов при длительной экспозиции в условиях реакторного облучения обусловлен водно-химическим режимом теплоносителя и составом сплава. В кипящем теплоносителе (РБМК, ВК-50, АМБ-100) изделия из сплава Э110, в отличие от сплава Э635, окисляются с образованием очагов коррозии гораздо большей толщины, чем у оксидных пленок равномерного типа, образующихся в теплоносителе без кипения (ВВЭР-440 и ВВЭР-1000) при более высоких параметрах облучения (плотность потока нейтронов, температура). Полученные данные о более интенсивном окислении изделий из сплава Э635 в реакторах ВВЭР-1000 но сравнению с изделиями из сплава Э110 являются экспериментальной основой для

проведения работ по оптимизации состава циркониевых сплавов с точки зрения повышения их коррозионной стойкости в этих условиях.

Список цитируемой литературы

1. Займовский, A.C. Циркониевые сплавы в атомной энергетике / A.C. Займовский,

A.B. Никулина, Н.Г. Решетников - М: Энергоиздат, 1981.

2. Маркелов, В.А. Состояние разработки и освоения циркониевых сплавов для твэлов и TBC активных зон ядерных водоохлаждаемых реакторов в обеспечение перспективных топливных циклов и конкурентоспособности на мировом рынке / В.А. Маркелов,

B.В. Новиков, A.B. Никулина и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Материаловедение и новые материалы, 2006. Вып. 2 (67). С. 63-72.

3. Molchanov, V.L. Results of Development and Operation Experience of VVER-1000 Alternative FA / V.L. Molchanov, A. Dolgov, B.S. Saraoilov et al // WER Fuel Performance, Modeling and Experimental Support: 6th Int. Conf. - Albena, Bulgaria, Sept. 19-23,2005. Institute for Nuclear Research and Nuclear Energy, 2006. P. 92-97.

Основное содержание диссертации опубликовано в следующих работах:

Монографии

1. Кобылянский, Г.П. Радиационная стойкость циркония и сплавов на его основе: справочные материалы по реакторному материаловедению / Г.П. Кобылянский,

A.Е. Новоселов; под ред. В.А. Цыканова. - Димитровград: ГНЦ РФ НИИ АР, 1996. 175 с.

Публикации в журналах и изданиях, рекомендованных ВАК РФ

2. Цыканов, В.А. Влияние реакторного облучения на механические свойства циркониевых сплавов / В.А. Цыканов, Б.В. Самсонов, А.Я. Рогозянов, H.H. Лосев,

B.К. Шамардин, Г.П. Кобылянский и др. // Физика и химия обработки материалов, 1982. №6. С. 3-9.

3. Цыканов, В.А. Изменение размеров изделий из циркониевых сплавов, облучённых в реакторе СМ-2 до большого флюенса нейтронов / В.А. Цыканов, Е.Ф. Давыдов,

B.А. Куприенко, В.К. Шамардин, A.C. Покровский, Г.П. Кобылянский и др. // Атомная энергия, 1983. Т.55, вып. 4. С. 211-214.

4. Кобылянский, Г.П. Эффекты облучения в сплаве Zr-l%Nb / Г.П. Кобылянский, A.C. Покровский, В.К. Шамардин // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1983. Вып. 2 (25).

C. 51-56.

5. Цыканов, В.А. Материаловедческие исследования TBC реактора ВК-50 / В.А. Цыканов, В.К. Шамардин, А.Б. Андреева, ГЛ. Кобылянский и др. /У Атомная энергия, 1984. Т. 56, вып. 3. С. 131-134.

6. Кобылянский, Г.П. Особенности влияния основных параметров нейтронного облучения на кратковременные механические свойства сплава Zr-l%Nb / Г.П. Кобылянский, В.М. Раецкий, В.К. Шамардин и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1989. Вып. 2 (49). С. 41-47.

7. Кобылянский, Г .П. Радиационный рост твэльных труб циркониевых сплавов при высоких флюенсах нейтронов / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин, А.И. Стукалов // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 1990. Вып. 2(53). С. 32-34.

8. Никулина, A.B. Металлургические факторы, определяющие свойства сплавов циркония под облучением / A.B. Никулина, М.М. Перегуд, В.М. Григорьев, В.К. Шамардин, Г.П. Кобылянский // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Материаловедение и новые материалы. - Москва, 1993. Вып. 1 (48). С. 13 -16.

9. Кобылянский, Г.П. Свойства и структура облученных сплавов циркония при высоких уровнях радиационного повреждения / Г.П. Кобылянский. В.К. Шамардин // Физика металлов и металловедение, 1996. Т.81, вып. 3. С. 76- 84.

10. Кобылянский, Г.П. Радиационный рост сплавов циркония при высоких флюенсах нейтронов / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин // Физика металлов и металловедение, 1997. Т.84, вып. 6. С. 650-654.

11. Кобылянский, Г.П. Влияние особенностей предварительного облучения и послерадиационного отжига на радиационный рост циркониевых материалов / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин // Физика металлов и металловедение, 1999. Т. 88. № 5. С. 95-99.

12. Голованов, В.Н. Исследования конструкционных материалов в БОР-бО и перспективы развития работ / В.Н. Голованов, В.К. Шамардин, В.И. Прохоров,

B.C. Неустроев, В.А. Казаков, Г.П. Кобылянский и др. // Атомная энергия, 2001. Т.91, вып.5. С. 389-400.

13. Рогозянов, А.Я. Исследования анизотропной термической и радиационно-термической ползучести оболочечных труб из сплава Zr-l%Nb / А.Я. Рогозянов,

Г.П. Кобылянский, А.Е. Новосёлов и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 2001. Вып. 2.

C. 96-103

14. Кобыляиский, Г.П. Длительная прочность оболочек из сплава Э110 в области температур 673-843 К / Г.П. Кобыляиский, В.К. Шамардин, С.Г. Еремин и др. II Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 2001. Вып. 2. С. 104-105.

15. Никулина, A.B. Цирконий-ниобиевые сплавы для элементов активных зон реакторов с водой под давлением / A.B. Никулина, В.Н. Шишов, В.Ф. Коньков,

A.П. Новоселов, В.К. Шамардин, Г.П. Кобыляиский И Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы, 2003. Вып. 1 (61). С. 16-31.

16. Шишов, В.Н. Исследование структуры и радиационная повреждаемость циркониевых сплавов / В.Н. Шишов, A.B. Никулина, М.М. Перегуд, А.Е. Новоселов, Г.П. Кобыляиский и др. // Вопросы атомной науки и техники. Серия: Материаловедение и новые материалы, 2004. Вып. 2 (63). С. 104-110.

17. Шишов, В.Н. Микроструктура и формоизменение циркониевых сплавов /

B.Н. Шишов, В.А. Маркелов, A.B. Никулина, В.В. Новиков, М.М. Перегуд, А.Е. Новоселов, Г.П. Кобыляиский и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Материаловедение и новые материалы, 2006. Вып. 1 (66). С. 313-328.

18. Светухин, В.В Моделирование процесса роста ниобиевых преципитатов в сплаве Zr-l %Nb при облучении / В.В. Светухин, П.Е. Львов, Г.П. Кобыляиский и др. И Известия высших учебных заведений. Поволжский регион. Физико-математические науки, 2007. № 4. С. 105-111.

19. Новоселов, А.Е. Состояние оболочек твэлов ВВЭР после шести лет эксплуатации / А.Е. Новоселов, C.B. Павлов, B.C. Поленок, Д.В. Марков, В.А. Жителев, Г.И. Кобыляиский и др. // Физика и химия обработки материалов, 2009. № 2. С.18-25.

20. Кобыляиский, Г.П. Радиационные повреждения сплава Э635 в элементах конструкций TBC ВВЭР-1000 / Г.П. Кобыляиский, А.Е. Новосёлов, A.B. Обухов и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 2009. Вып. (93). № 2. С. 57-68.

21. Курский, A.C. Результаты исследований работоспособности твэлов TBC корпусного кипящего реактора ВК-50 / A.C. Курский, И.М. Смирнова, Г.В. Филякин, И.И. Семидоцкий, Г.П. Кобыляиский и др. II Атомная энергия, 2013. Т. 115, вып. 2.

С. 82-87.

Публикации в журналах и изданиях, входящих в международные базы

цитирования

22. Nikulina, A.V. Irradiation-induced microstructural changes in Zr-l%Sn-l%Nb-0,4%Fe / A.V. Nikulina, V.A. Markelov, M.M. Peregud, V.N Voevodin, V.L. Panchenko, G.P. Kobylyansky //J. of Nucl. Mater., 1996. V. 238. P. 205-210.

23. Nikulina, A.V. Irradiation Induced Growth ang Microstructurc Evolution of Zr-1.2Sn-lNb-0.4Fe under Neutron Irradiation to High Doses / A.V. Nikulina, V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Tselishchev, V.K. Shamardin, G.P. Kobylyansky - Effects of Radiation on Materials: 18th Int. Symp. ASTM STP 1325, 1999. P. 1045-1061.

24. Shamardin, V.K. Irradiation Growth of Zirconium alloys at High Neutron Fluences / V.K. Shamardin, G.P. Kobylyansky, V.M. Kosenkov - Effects of Radiation on Materials: 19th Int. Symp. ASTM STP 1366,2000. P. 1159-1175.

25. Shishov, V.N. Influence of Zirconium Alloy Chemical Composition on Microstructure Formation and Irradiation Growth / V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Nikulina, P.V. Shebaldov, A.V. Tselishchev, A.E. Novoselov, G.P. Kobylyansky et al - Zirconium in the Nuclear Industry: 13th Int. Symp. ASTM STP 1423, 2002. P. 758-779.

26. Nikulina, A.V. Zr-Nb Alloys for Use as Components of PWR Reactor Cores /

A.V. Nikulina, V.F. Kon'kov V.F., V.N. Shishov, V.K. Shamardin, A.E. Novoselov, G.P. Kobylyansky - Contribution of Materials Investigation to the Resolution of Problems Encountered in Pressurized Water Reactors: 5th Int. Symp. - Fontevraud, France 23-27 Sept. 2002. V. LP. 505-515.

27. Kobylyansky, G. Peculiarities of Structural and Behavior Changes of Some Zirconium Materials at Damage Doses of up to 50 dpa / G. Kobylyansky, A. Novosyolov, Z. Ostrovsky et al - The Effects of Radiation on Materials: 21st Int. Symp. ASTM STP 1447, 2004. P. 102-107.

28. Shishov, V.N. Influence of Structure-phase State of Nb Containing Zr Alloys on Irradiation Induced Growth / V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Nikulina, Yu.V. Pimetiov, G.P. Kobylyansky et al. - Zirconium in the Nuclear Industry: 14th Int. Symp. ASTM STP 1467, 2006. P. 666-685.

29. Kobylyansky, G.P. Irradiation-Induced Growth and Microstructurc of Recrystallized, Cold Worked and Quenched Zircaloy-2, NSF, and E635 Alloys / G.P. Kobylyansky, A.E. Novoselov, Z.E. Ostrovsky et al, - Zirconium in the Nuclear Industry: 15,b Int. Symp. ASTM STP 1505, 2009. P. 564-582 (Journal of ASTM International. V. 5. No. 4, Paper ID JAI101115).

30. Shishov, V.N. Structure-Phase State, Corrosion aDd Irradiation Properties of Zr-Nb-Fe-Sn System Alloys / V.N. Shishov, M.M. Peregud, A.V. Nikulina, Kon'kov V.F., V.V. Novikov. V.A. Markelov, T.N. Khokhunova, G.P. Kobylyansky et al. - Zirconium in the Nuclear Industry: 15th Int. Symp. ASTM STP 1505, 2009. P. 724-741 (Journal of ASTM International, V. 5, No. 3, Paper ID: J All 01127).

31. Markov, D. New Generation VVER and RBMK Fuel: Results of Post-irradiation Examinations, Justification of Operational Reliability / D. Markov, S. Pavlov, A. Ye. Novoselov. V.S. Polenok, A.V. Zhitelev, Ye. A. Zvir, V.V. Chesanov, G. Kobylyansky - Proc. of 2010 LWR Fuel Performance/TopFuel/WRFPM. Orlando, Florida, USA, Sept. 26-29 2010. P. 006. C. 504-512.

32. Kobylyansky, G.P. Radiation Damage of E635 Alloy Under High Dose Irradiation in the VVER-1000 and BOR-6O Reactors / G.P. Kobylyansky, A.E. Novoselov, A.V. Obuhov et al // Zirconium in the Nuclear Industry: 16ft Int. Symp. ASTM STP 1529, 2011. P. 827-549 (Journal of ASTM International, V. 8. No 1. Paper ID JAI102941).

33. Волкова, И.Н. Коррозия сплава Э635 в условиях реакторов ВВЭР-1000 / И.И. Волкова, А.Е. Новоселов, Г.П. Кобылянский и др. // Вопросы атомной науки и техники. Сер. Физика радиационных повреждений и радиационное материаловедение, 2012. Вып. 2 (78). С. 46-51.

Публикации в других журналах и изданиях

34. Цыканов, В.А. Материаловедческие исследования твзлов РБМК с оболочками из сплавов Zr-Nb, Zr-Nb-Sn-Fe и Zr-Sn-Fe / В.А. Цыканов, Е.Ф. Давыдов, В.К. Шамардин,

A.С. Покровский, Г.11. Кобылянский и др. - Препринт НИИ АР-3 8(603), Димитровград, 1983.

35. Шамардин, В.К. Результаты исследования отработавших до ресурсного выгорания твэлов реактора РБМК с оболочками из сплавов Zr-Nb, Zr-Nb-Sn-Fe и Zr-Sn-Fe /

B.К. Шамардин, А.С. Покровский, Г.П. Кобылянский и др. — Препринт НИИАР-8(654). - М.: ЦНИИатоминфор, 1985.

36. Андреева А.Б. Очаговая коррозия циркониевых сплавов Факторы и механизмы /

A.Б. Андреева, Г.И. Маёршина, Г.П. Кобылянский - Обзор. - М. ЦНИИатоминформ, 1989. 42 с.

37. Кобылянский, Г.П. Радиационное формоизменение оболочечных и канальных 'фуб из сплавов циркония при высоких флюенсах нейтронов / Г.П. Кобылянский,

B.К. Шамардин, З.Е. Островский и др. // Радиационное материаловедение. Труды Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 22 -25 мая 1990 г. - Харьков, 1990. Т.4. С. 64-72.

38. Зеленский, В.Ф. Скоростная высокочастотная термообработка и радиационный рост циркониевых сплавов / В.Ф. Зеленский, А.И. Стукалов, И.М Неклюдов, В.М. Грицина, JI.C. Ожигов, Г.С. Гайдамаченко, В.Н. Воеводин, Н.И. Рагулина, П.В. Платонов, В.И. Савченко, Н.М. Роенко, В.К. Шамардин, Г.П. Кобылянский и др. // Радиационное материаловедение: Труды Международной конференции по радиационному материаловедению, Алушта, 22-25 мая 1990 г. - Харьков, 1990. Т.4. С. 55-63.

39. Маёршина, Г.И. Очаговая коррозия сплавов в водяных теплоносителях ядерных реакторов / Г.И. Маёршина, Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин // Сборник докладов Третьей межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. Димитровград, 27-30 октября 1992 г. - Димитровград, 1994. Т.1. С. 270-276.

40. Кобылянский, Г.П. Обзор исследований влияния облучения на циркониевые аиавы / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин, А.Е. Новосёлов // Сборник докладов Четвёртой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 15-19 мая 1995 г. - Димитровград: НИИАР, 1996. Т.2. С. 3-27.

41. Кобылянский, Г.П. Структурные изменения в оболочках твэлов из сплава Н-1 после высокотемпературных отжигов / Г.П. Кобылянский, З.Е. Островский, В.К. Шамардин // Там же. С. 236-244.

42. Кобылянский, Г.П. Влияние послерадиационного отжига на радиационный рост циркониевых материалов / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин // Сборник докладов Пятой межотраслевой конференции по реакторному материаловедению. -Димитровград, 1998. Т.2, ч.1. С. 112-120.

43. Кобылянский, Г.П. Особенности радиационной повреждаемости сплава Э635 / Г.П. Кобылянский, З.Е. Островский, В.К. Шамардин и др. // Сборник трудов ГНЦ РФ НИИАР, 2000. Вып. 2. С. 16-31.

44. Кобылянский, Г.П. Особенности влияния реакторного облучения на свойства и поведение сплавов циркония / Г.П. Кобылянский, В.К. Шамардин, А.Я. Рогозянов и др. // Сборник докладов Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 11-15 сентября 2000 г. - Димитровград, 2001. Т.2, ч.1. С. 303-322.

45. Кобылянский, Г.П. Радиационное формоизменение и микроструктура предварительно отожженного при высоких температурах сплава Zr-l%Nb после высокодозного облучения / Г.П. Кобылянский, З.Е. Островский, A.B. Обухов // Сборник трудов ГНЦ РФ НИИАР, 2004. Вып. 4. С. 15-28.

46. Светухин, В.В. Моделирование преципитации ниобия в цирконии под действием реакторного облучения / В.В. Светухин, П.Е. Львов, Г.Г1. Кобылянский и др. //

Материалы научно-практической конференции материаловедческих обществ России «Цирконий: металлургия, свойства, применение». - М.: МИФИ, 2008. С. 117-118.

47. ncpci-уд, М.М. Ползучесть сплава Э635 применительно к изделиям ТВСА, ТВС-2 и их модификаций реакторов ВВЭР-1000 / М.М. Перегуд, В.В. Новиков, В.А. Маркелов, М.Н. Саблин, С.Г. Еремин, Г.П. Кобылянский и др. // Материалы научно-практической конференции материаловедческих обществ России: «Цирконий: металлургия, свойства, применение». - М.: МИФИ, 2008. С. 101.

48. Кобылянский, Г.П. Изменения размеров образцов циркониевых сплавов в результате радиационных испытаний в реакторе БОР-бО / Г.П. Кобылянский, С.Г. Еремин, Ю.А. Власов и др. // Сборник трудов ОАО «ГНЦ НИИАР», 2010. Вып. 3. С. 37-41.

Патенты на изобретения

49. Пат. 2410775 Российская Федерация, МПК G21C21/00 Способ подготовки материалов и изделий к использованию в нейтронных полях / Косенков В.М., Корнилов Д.А., Кобылянский Г.П., Силантьев П.П.; заявитель и патентообладатель ОАО «ГНЦ НИИАР». - № 2009133888, заявл. 09.09.2009; опубл. 27.01.2011, БПИМ №3.

КОБЫЛЯИСКИЙ ГЕННАДИЙ ПЕТРОВИЧ

ВЛИЯНИЕ РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННЫХ ПРОЦЕССОВ ПРИ ВЫСОКОДОЗНОМ РЕАКТОРНОМ ОБЛУЧЕНИИ НА СВОЙСТВА СПЛАВОВ ЦИРКОНИЯ

01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

Автореферат диссертации на соискание учёной степени доктора технических наук

Подписано а печать 21.01.2014. Формат 60x84/16. Усл. печ. л. 2,0. Тираж 120 экз. Заказ № 88.

Отпечатано в открытом акционерном обществе «Государственный научный центр -Научно-исследовательский институт атомных реакторов» 433510, г. Димитровград-10 Ульяновской обл.

ОТКРЫТОЕ АКЦИОНЕРНОЕ ОБЩЕСТВО «ГОСУДАРСТВЕННЫЙ НАУЧНЫЙ ЦЕНТР НАУЧНО-ИССЛЕДОВАТЕЛЬСКИЙ ИНСТИТУТ АТОМНЫХ РЕАКТОРОВ»

Экз. N_

удк 621.039 05201450834

На правах рукописи

//

КОБЫЛЯНСКИЙ ГЕННАДИЙ ПЕТРОВИЧ

ВЛИЯНИЕ РАДИАЦИОННО-ИНДУЦИРОВАННЫХ ПРОЦЕССОВ ПРИ ВЫСОКОДОЗНОМ РЕАКТОРНОМ ОБЛУЧЕНИИ НА СВОЙСТВА

СПЛАВОВ ЦИРКОНИЯ

Специальность: 01.04.07 - «Физика конденсированного состояния»

Диссертация на соискание ученой степени доктора технических наук

Ульяновск - 2014

ОГЛАВЛЕНИЕ

стр.

Список сокращений и условных наименований 6

ВВЕДЕНИЕ 7

1. ОСНОВНЫЕ ЗАКОНОМЕРНОСТИ ВЛИЯНИЯ 21 ОБЛУЧЕНИЯ НА СПЛАВЫ ЦИРКОНИЯ (аналитический

обзор)

1.1 Изменение структуры 21

1.2 Радиационное упрочнение и анизотропия механических 24 свойств

1.3 Радиационный рост 30

1.4 Радиационно-термическая ползучесть 41 1.5. Коррозия 48 Выводы по главе 1 53

2. МАТЕРИАЛЫ ДЛЯ ИССЛЕДОВАНИЯ, МЕТОДИКИ 54 ОБЛУЧЕНИЯ И ИССЛЕДОВАНИЯ ОБЛУЧЕННЫХ ОБРАЗЦОВ И ИЗДЕЛИЙ

2.1 Обоснование выбора материалов и объектов для 54 исследований

2.1.1 Выбор состава сплавов 54

2.1.2 Выбор заготовок для образцов 56

2.1.3 Образцы для кратковременных испытаний на растяжение 60

2.1.4 Образцы для изучения радиационного роста 61

2.1.5 Образцы для изучения деформирования под действием 64 механических нагрузок

2.1.6 Объекты для изучения коррозионной стойкости 69

2.2 Методики облучения образцов 69

2.3 Параметры испытаний в эксплуатационных условиях 74

2.4 Методики исследований облученных образцов 78

2.4.1 Механические испытания 78

2.4.2 Испытания на длительную прочность 79

2.4.3 Измерение геометрических размеров 81

2.4.4 Исследование коррозионной стойкости 83

2.4.5 Трансмиссионная электронная микроскопия 84 Выводы по главе 2 85

3. МЕХАНИЧЕСКИЕ СВОЙСТВА ПРИ 86 КРАТКОВРЕМЕННЫХ ИСПЫТАНИЯХ НА РАСТЯЖЕНИЕ

3.1 Кольцевые образцы 86

3.2 Анизотропия механических характеристик 94

3.3 Влияние послерадиационного отжига 98 Выводы по главе 3 98

4. РАДИАЦИОННЫЙ РОСТ СПЛАВОВ ЦИРКОНИЯ 100

4.1 Размерные изменения изделий из циркониевых сплавов 101 реактора СМ-2

4.2 Влияние легирования 106

4.3 Влияние холодной деформации и схемы прокатки 107

4.4 Другие способы подавления радиационного роста 110 циркониевых сплавов

4.4.1 Влияние закалки и гидроимпульсной обработки 111

4.4.2 Влияние высокотемпературных отжигов 112

4.4.2.1 Зависимости от флюенса нейтронов 112

4.4.2.2 Структурные особенности 114

4.5 Стадия ускоренного роста 122

4.6 Анизотропия радиационного роста 124

4.7 Связь радиационного роста с радиационными 128 повреждениями структуры

4.7.1 Нелегированный цирконий 129

4.7.2 Сплав Э110 131

4.7.3 Сплав Э635 135

4.8 Влияние послерадиационных отжигов 140

4.8.1 Размерные изменения 140

4.8.2 Структурные изменения при послерадиационном отжиге 143 Выводы по главе 4 147 5. СОПРОТИВЛЕНИЕ ДЕФОРМИРОВАНИЮ ПРИ 150 ДЛИТЕЛЬНОМ МЕХАНИЧЕСКОМ НАГРУЖЕНИИ

5.1 Деформирование при растягивающей нагрузке 150

5.2 Деформирование труб НК при сжимающей осевой нагрузке 153

5.3 Длительная устойчивость и изменение диаметра труб под 155 действием наружного давления и реакторного облучения

5.4 Деформирование обол очечных труб под действием 158 внутреннего газового давления

5.4.1 Зависимость от параметров облучения 158

5.4.2 Анизотропия деформирования 164

5.4.3 Влияние предварительного высокотемпературного отжига 165

5.4.4 Влияние радиационного упрочнения 165 5.5 Длительная прочность оболочек из сплава Э110 168 Выводы по главе 5 171 6. КОРРОЗИЯ КОНСТРУКЦИОННЫХ КОМПОНЕНТОВ TBC 173 ПРИ ДЛИТЕЛЬНОЙ ЭКСПЛУАТАЦИИ

6.1 Коррозия в реакторах кипящего типа 173

6.1.1 Коррозия сплава Э110 173

6.1.1.1 Оболочки твэл ов 173

6.1.1.2 Дистанционирующие решётки 178 6.1.2 Коррозия сплава Э635 179 6.2 Коррозия в реакторах с водой под давлением 181

6.2.1 Коррозия сплава Э110 182

6.2.1.1 Окисление оболочек твэлов 182

6.2.1.2 Изменение микроструктуры сплава Э110 при коррозионном 184 и радиационном воздействии

6.2.1.3 Дистанционирующие решётки 187

6.2.2 Коррозия сплава Э635 189

6.2.2.1 Окисление изделий из сплава Э635 189

6.2.2.2 Изменение микроструктуры сплава Э635 при коррозионном 192 и радиационном воздействии

6.2.2.3 Связь окисления с радиационным изменением структурных 199 характеристик сплавов

Выводы по главе 6 200

ЗАКЛЮЧЕНИЕ 203

СПИСОК ИСПОЛЬЗОВАНЫХ ИСТОЧНИКОВ 207

Список сокращений и условных наименований

ЯЭУ - ядерные энергетические установки,

АЭС - атомная электростанция,

TBC - тепловыделяющая сборка,

A3 - активная зона,

F - флюенс нейтронов,

f — плотность потока нейтронов,

1 - время облучения,

qs- плотность теплового потока,

Т0бл~ температура облучения,

ст - механическое напряжение,

НДС - напряжённо-деформированное состояние,

ХД - холодная деформация,

НК - направляющий канал,

ЦТ - центральная трубка,

УК - уголок каркаса,

ФЦП - федеральная целевая программа,

ВВЭР - водо-водяной энергетический реактор,

РБМК - реактор большой мощности канальный,

СВЧ - скоростная высокочастотная (обработка),

ГИО - гидроимпульсная обработка,

ДРР - деформация радиационного роста,

в - деформация,

£ - скорость деформации,

ОУ - облучательное устройство,

ДНА - детектор нейтронно-активационный

ВВЕДЕНИЕ

Актуальность темы. Циркониевые сплавы широко используются в качестве конструкционных материалов изделий активных зон (A3) водоохлаждаемых ядерных энергетических установок (ЯЭУ), которые эксплуатируются в жестких условиях воздействия облучения, высоких температур, тепловых и механических нагрузок, теплоносителя и других неблагоприятных факторов [1]. Стойкость к этим воздействиям в значительной степени определяет работоспособность активной зоны в целом.

Параметры эксплуатации компонентов активных зон ядерных реакторов регламентированы в соответствующих проектах. Вместе с тем продолжается поиск технологических и конструкторских решений по оптимизации параметров работы и повышению безопасности и экономичности энергетических и исследовательских реакторов. В частности, предусматривается существенно увеличить время эксплуатации и выгорание топлива в тепловыделяющих сборках (TBC) при обеспечении безопасности работы эксплуатируемых ядерных реакторов в целом. Создание экономичных и безопасных ядерных реакторов, а также модернизация действующих АЭС во многом зависят от выявляемых резервов работоспособности циркониевых сплавов, используемых в конструктивных элементах A3. Для определения этих резервов необходимо знать свойства изделий из циркониевых сплавов при различных условиях, имитирующих или моделирующих режимы эксплуатации действующих и усовершенствованных активных зон ЯЭУ, главным образом при высоких дозах реакторного облучения.

Учет влияния реакторного облучения играет значительную роль, так как его воздействие может приводить к существенному изменению свойств сплавов циркония в зависимости от температуры (Т0бЛ), флюенса нейтронов (F), плотности нейтронного (f) и теплового (qs) потоков, времени облучения (т),

состава окружающей среды, механических напряжений (а) и др. Для расчета напряженно-деформированного состояния (НДС) конструкций из циркониевых сплавов необходимы знания о механических свойствах при кратковременном нагружении, сопротивлении деформированию при разных видах длительного механического нагружения, радиационном росте и коррозии этих материалов. Получение таких основополагающих сведений о циркониевых материалах при высокодозном облучении может не только повлиять на изменение регламентированных режимов работы изделий в ЯЭУ, но и в совокупности с другими аспектами реакторостроения инициировать работы по оптимизации технологии производства и конструирования A3.

В виду того, что основными тенденциями совершенствования топливоиспользования является повышение выгорания топлива и увеличение длительности кампании, ведущие зарубежные фирмы - поставщики ядерного топлива проводят разработку и экспериментальную проверку ряда циркониевых материалов, призванных обеспечить высокую надежность и безопасность при эксплуатации до высоких выгораний топлива. Так, например, во Франции в последнее время все шире используется в качестве оболочек твэлов в реакторах типа PWR сплав М5, который близок по составу к российскому сплаву Э110 [2]. Американские и Шведские специалисты кампании Вестингауз ведут поиски наилучших вариантов циркониевых материалов для условий реакторов BWR в сплавах системы Zr-Nb-Sn-Fe (сплав Zirlo), близких по составу к отечественному сплаву Э635, поскольку повышение выгорания в топливных сборках ограничивает недостаточная коррозионная стойкость сплавов типа циркалой. В этой же группе сплавов ведут работы в кампании Global Nuclear Fuel (сплав NSF) [3, 4].

Совершенствованием циркониевых сплавов планомерно занимаются и другие страны и фирмы, сознавая, что это один из основных путей улучшения

технико-экономических показателей работы энергетических атомных реакторов.

В России в качестве основного материала для оболочек твэлов, работающих в водоохлаждаемых атомных реакторах типа ВВЭР и РБМК, применяется сплав Э110 (Zr-1 %Nb), обладающий высокой коррозионной стойкостью в воде под давлением. Однако он обладает недостаточно высокими (с точки зрения западных лицензионных требований) прочностными характеристиками и сопротивлением ползучести. Проводятся работы по оптимизации его состава [5]. В качестве альтернативного материала для оболочек твэлов проверяется многокомпонентный сплав Э635, превосходящий другие циркониевые сплавы по сопротивлению ползучести, радиационному росту и очаговой (нодулярной) коррозии. Указанные преимущества сплава Э635 позволили использовать его в качестве материала центральных труб (ЦТ), направляющих каналов (НК) и уголков каркаса (УК) в TBC нового поколения (ТВCA и ТВС-2) реакторов ВВЭР [6, 7].

Использование в настоящее время циркониевого сплава Э635 в качестве материала оболочек твэлов, направляющих каналов (НК), центральных труб (ЦТ) и уголков каркаса (УК) в составе TBC реакторов ВВЭР-1000 требует глубокого обоснования их эксплуатационной надежности в связи с увеличением срока эксплуатации и глубины выгорания топлива.

Вопросы оптимизации легирующего и примесного состава отечественных циркониевых сплавов с точки зрения повышения их размерной стабильности под действием нейтронного облучения вызывают в настоящее время значительный интерес. Актуальной задачей является изучение радиационной повреждаемости модельных образцов, изготовленных различными способами на основе базовых сплавов Э110 и Э635 с модифицированием их составов. В связи с планируемым переходом производства изделий из циркониевых

сплавов на губчатую основу требуются также данные исследований радиационной повреждаемости сплавов циркония на этой основе.

Вместе с тем изучение поведения под облучением сплавов Э110, Э125 и Э635 штатного состава является необходимой основой для планомерного выбора направлений совершенствования циркониевых материалов и включает исследования радиационного роста, стойкости к деформированию при длительных нагрузках, радиационного упрочнения, коррозии, а также микроструктурных характеристик облученных образцов. Эти исследования проводились и продолжают осуществляться в соответствии с решением Правительства Российской Федерации от 25 мая 2000 г. «Стратегия развития атомной энергетики в первой половине XXI века» и в рамках федеральных целевых (ФЦП) и отраслевых программ и других документов:

• ФЦП «Развитие атомного энергопромышленного комплекса России на 2007 - 2010 годы и на перспективу до 2015 года»;

• ФЦП «Технологическая база», раздел ядерные технологии нового поколения, п.п. № 153;

• Отраслевая программа «Эффективное топливоиспользование на АЭС на период 2008 - 2010 годы и на перспективу до 2015 года».

• Отраслевая целевая программа «Исследования и разработки по приоритетным направлениям развития науки гражданского назначения»;

• Программа ОАО «ТВЭЛ» «Обеспечение потребностей атомной энергетики и промышленности конкурентоспособными циркониевыми материалами и изделиями», рассчитанная на 2009-2015 годы;

• Решение совместного заседания научного совета по атомной энергетике и научно-технического совета №4 «Топливо и специальные ядерные материалы».

По мере накопления данных и установления корреляций между поведением макроскопических характеристик исследуемых сплавов и состоянием соответствующих структурных составляющих, постепенно достигается лучшее понимание механизмов радиационного повреждения циркониевых материалов. Как показали исследования, эволюция структурно-фазового состояния во время облучения и соответствующее изменение свойств циркониевых материалов зависят от множества факторов, учет которых весьма сложен. Так, например, небольшие изменения состава циркониевого сплава по основным легирующим элементам (даже в пределах менее одного процента) под действием облучения могут кардинально изменить их фазовый состав и дислокационную структуру, а соответственно и стойкость к радиационному формоизменению.

Особое значение имеет получение данных по радиационной стойкости циркониевых материалов при высоких дозах реакторного облучения, поскольку с их помощью можно оценить ресурс изделий АЗ, а также определить эксплуатационные резервы для продления их срока службы и оптимизации температурных, дозных и силовых режимов эксплуатации. С ростом дозы облучения может увеличиваться различие свойств сравниваемых материалов, поэтому эксперименты с облучением базовых циркониевых сплавов до высоких флюенсов нейтронов необходимы для выбора наилучших вариантов материалов и направлений их совершенствования применительно к изделиям новых проектов АЗ.

Таким образом, выявление закономерностей влияния радиационно-индуцированных процессов при высокодозном реакторном облучении на свойства циркониевых сплавов Э110, Э125 и Э635 является актуальным направлением исследований.

Цель работы - Выявление закономерностей влияния высокодозного реакторного облучения на циркониевые сплавы и создание базы экспериментальных данных их радиационной стойкости как основы для использования в разработках по оптимизации режимов эксплуатации (в том числе увеличения ресурса) изделий активных зон водоохлаждаемых атомных реакторов и совершенствования технологий и конструкций этих изделий в новых проектах энергоблоков.

В процессе работы были поставлены и решались следующие задачи:

1. Выявление закономерностей изменения механических свойств циркониевых сплавов от основных параметров облучения и испытания. Создание базы справочных данных по кратковременным механическим свойствам облученных до высоких флюенсов нейтронов образцов из сплавов Э110, Э125 и Э635.

2. Выявление закономерностей изменения деформации радиационного роста труб и модельных образцов из сплавов Э110, Э125 и Э635 от структурного состоянии и флюенса нейтронов для расширения возможностей прогнозирования и экспериментального обоснования способов снижения размерных изменений элементов A3 при длительной эксплуатации.

3. Выявление закономерностей воздействия послерадиационного отжига на радиационный рост и радиационные повреждения циркониевых материалов.

4. Установление закономерностей деформационного поведения оболочечных труб, направляющих каналов, центральной трубы и уголков каркаса из сплавов Э110 и Э635 в экспериментах, моделирующих напряжённо деформированное состояние (НДС) компонентов конструкции TBC ВВЭР-1000 в процессе длительной эксплуатации.

5. Формирование базы экспериментальных данных, обеспечивающей предпосылки к совершенствованию технологии производства и эксплуатации элементов активных зон из сплавов циркония с учётом закономерностей

эволюции радиационных дефектов и трансформации структурных составляющих в этих сплавах под действием высокодозного реакторного облучения.

6. Получение и анализ экспериментальных данных по коррозионной стойкости сплавов Э110 и Э635 на базе исследований оболочек твэлов и других элементов конструкции TBC после длительной эксплуатации (вплоть до 6 лет) в воде под давлением и в условиях кипения теплоносителя водоохлаждаемых ЯЭУ как основы для обоснования их ресурса.

Научная новизна:

1. Показано, что изменения механических характеристик сплавов Э110 и Э635 не зависят от флюенса быстрых нейтронов1 (F) в диапазоне его изменения

"У 0f\ "У

от 10 м" до 3,8x10 м" . При этом уровень радиационного упрочнения коррелирует с равновесной концентрацией радиационных дефектов, зависящей от соотношения температуры облучения (Т0бЛ) и плотности потока нейтронов (f). Высокодозное облучение изменяет анизотропию предела текучести оболочечных труб.

2. Установлены закономерности радиационного роста модельных образцов сплавов циркония в зависимости от флюенса нейтронов при облучении в области Т0бл~ 310-420 °С, определяющие анизотропный характер размерных изменений и наступление стадии ускоренного роста, которые служат основой для выработки рекомендаций по и