Воздействие водорода на циркониевые сплавы для реакторов на тепловых нейтронах

Иванова, Светлана Владимировна

Воздействие водорода на циркониевые сплавы для реакторов на тепловых нейтронах тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Иванова, Светлана Владимировна АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Москва МЕСТО ЗАЩИТЫ

2004 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Воздействие водорода на циркониевые сплавы для реакторов на тепловых нейтронах»

Автореферат диссертации на тему "Воздействие водорода на циркониевые сплавы для реакторов на тепловых нейтронах"

Направахрукописи

ИВАНОВА Светлана Владимировна

ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ЦИРКОНИЕВЫЕ СПЛАВЫ ДЛЯ РЕАКТОРОВ НА ТЕПЛОВЫХ НЕЙТРОНАХ

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ

ДИССЕРТАЦИИ НА СОИСКАНИЕ УЧЕНОЙ СТЕПЕНИ КАНДИДАТАФИЗИКО-МАТЕМАТИЧЕСКИХ НАУК

МОСКВА-2004

Работа выполнена во Всероссийском научно-исследовательском институте неорганических материалов имени академика А. А. Бочвара

Научный руководитель:

доктор технических наук Рязанцев Евгений Петрович

Официальные оппоненты:

доктор физико-математических наук Заболотный Владимир Тихонович

доктор технических наук, профессор Платонов Павел Александрович

Ведущая организация:

ГНЦ РФ Физико-энергетический институт имени академика А.И. Лейпунского

Защита диссертации состоится «-/У» 2004 г. в 14 час. 00 мин.

на заседании диссертационного совета Д 002.060.01 при Институте металлургии и материаловедения имени АА Байкова РАН (ИМЕТ РАН) по адресу:

119991, Москва, Ленинский проспект, 49

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИМЕТ РАН

Автореферат разослан

2004 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор технических наук, профессор

Блинов В.М.

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

Актуальность работы. Цирконий и его сплавы обладают способностью поглощать водород из газовой и водяной среды. Водород оказывает существенное влияние на свойства циркониевых сплавов и изготовленных из них изделий.

Поглощение водорода циркониевыми сплавами может явиться причиной их охруп-чивания и последующего разрушения. Степень охрупчивания циркониевых сплавов в результате наводороживания зависит от количества поглощенного водорода и формы его присутствия в структуре сплава: в твердом растворе или в виде гидридной фазы, что определяется предельной растворимостью водорода (ПРТ) в данном сплаве. Наибольший охрупчивающий эффект на циркониевые сплавы оказывает присутствие водорода в виде гидридов.

Водород обладает высокой диффузионной подвижностью в решетке циркония, которая увеличивается с увеличением температуры, в результате чего может происходить перераспределение поглощенного цирконием водорода. Водород диффундирует в области действия наименьших температур и наибольших растягивающих напряжений, образуя локальные (хрупкие) зоны с повышенным уровнем наводороживания. Скоростью диффузии водорода определяется также скорость образования и роста гидридов в вершине трещины и, соответственно, скорость распространения трещин в циркониевых изделиях при замедленном гидридном растрескивании (ЗГР). Для ЗГР необходима комбинация критической концентрации водорода и действующих напряжений. Критическая концентрация водорода в вершине трещины создается его направленной диффузией в эту область. Знание закономерностей диффузионных процессов в исследуемых материалах позволит существенно повысить эффективность выбора их оптимальных составов и методов обработки для различных изделий.

Химический состав циркониевого сплава, из которого изготовлено изделие, его структурно-фазовое состояние, условия работы изделия, такие как температура, облучение, действующие напряжения и их градиенты, играют большую роль в процессах поглощения изделием водорода, его перераспределения в результате диффузии и образования гидридной фазы, а также оказывают влияние на степень охрупчивания и возможность последующего разрушения данного изделия.

Наводороживание приводит к изменению механических и коррозионных свойств циркониевых изделий, характеристик усталости, ползучести, радиационного роста и т.д., может явиться причиной их деформационных изменений. Но наиболее пристального внимания заслуживает обусловленное водородом облегчение зарождения и роста трещин в изделиях, т.е. явление хрупкого разрушения. Связано это с тем обстоятельством, что всем конструкционным материалам и изделиям из них присуще наличие дефектов (трещин) - технологических или возникших в процессе эксплуатации. При этом водород, воздействующий на металлы, значительно увеличивает их чувствительность к наличию трещин, снижает их вязкость разрушения (ВР), т.е. трещино-стойкость, и делает реальной опасность хрупкого разрушения конструкций, обладающих при обычных условиях достаточной несущей способностью.

Указанные обстоятельства выдвигают проблему воздействия водорода на циркониевые сплавы и изготавливаемые из них изделия в число актуальных и важных для изучения проблем. Исследование процессов, происходящих в циркониевых сплавах под действием водорода, и факторов, влияющих на эти процессы, представляет, кроме практического, самостоятельный фундаментальный интерес.

РБМК и BWR) реакторов на тепловых не НдодаоддоопяяймяЦ остро, так как наво-

БИ&ЛИОТЕКЛ |

дороживание циркониевых изделий в процессе эксплуатации приводит к снижению их работоспособности и сокращению срока службы.

Основными компонентами Л3 реакторов РБМК являются технологические каналы (ТК), каналы системы управления и защиты (КСУЗ) и изделия тепловыделяющих сборок (ТВС): твэлы, центральные трубы (ЦТ) и дистанционирующие решетки (ДР); реакторов ВВЭР - изделия ТВС: твэлы, направляющие каналы (НК), ЦТ и ДР. Все указанные изделия в настоящее время изготавливаются из циркониевых сплавов: 2г-1%№> (Э110), 2г-2,5%№> (Э125) и гг-!%№-( 1,1-1,3)%8п-(0,3-0,4)%Ре (Э635). Поэтому исследования по воздействию водорода проводились на циркониевых сплавах, использующихся в атомной энергетике. Теплоноситель (вода) водо-водяных и кипящих реакторов достаточно агрессивен по отношению к циркониевым сплавам. Наводорожи-вание является одним из результатов их взаимодействия с теплоносителем.

Несмотря на то, что циркониевые сплавы широко используются в атомной энергетике страны, в настоящее время нет достаточно данных по диффузии и растворимости водорода, влияющих на них факторов и закономерностей их реализации в российских циркониевых сплавах. Не изучены процессы, происходящие в этих сплавах под действием водорода, и влияние водорода на свойства циркониевых изделий, эксплуатирующихся в Л3 российских реакторов. Некоторые имеющиеся зарубежные данные не могут быть непосредственно использованы ввиду различия свойств российских и зарубежных циркониевых сплавов, а также условий эксплуатации циркониевых изделий в российских (ВВЭР, РБМК) и зарубежных (PWR, BWR) реакторах.

Цель работы. Целью настоящей работы является установление закономерностей (экспериментальные исследования и расчетно-теоретическое прогнозирование) воздействия водорода на циркониевые сплавы (Э110, Э125 и Э635), изучение процессов, происходящих в них под действием водорода, а также определение влияния водорода на свойства циркониевых изделий Л3 реакторов на тепловых нейтронах.

Для достижения поставленной в работе цели решались следующие задачи;

• изучение диффузии водорода в циркониевых сплавах и выявление факторов, влияющих на этот процесс;

• определение температуры предельной растворимости водорода в циркониевых сплавах и изделиях из них, а также влияния на нее состава и состояния сплава и действия напряжений;

• изучение обусловленного воздействием водорода процесса ЗГР циркониевых изделий;

• оценка влияния остаточных напряжений на ЗГР циркониевых изделий Л3; определение влияния ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов в трубах изделий Л3;

• установление возможности развития имеющихся в трубах циркониевых изделий Л3 технологических дефектов в процессе их длительного хранения до постановки в реактор под действием имеющегося в трубах водорода и сохранившихся в них после изготовления остаточных напряжений;

• исследование воздействия водорода на ВР (трещиностойкость) циркониевых изделий Л3.

Научная новизна работы:

• Получены коэффициенты диффузии водорода в сплавах Э110 и Э635. Предложена физическая модель диффузии водорода под действием градиента напряжений.

• Определена температура предельной растворимости водорода в сплавах Э110, Э125 и Э635 и оценено влияние на нее состава и состояния сплава. Впервые экспериментально определено влияние напряжений на предельную растворимость водорода в циркониевых сплавах. Установлено, что напряжения оказывают существенное вли-

яние на предельную растворимость водорода: напряжения растяжения ее снижают, сжатия - повышают.

• Определены закономерности ЗГР труб ТК и КСУЗ и влияние на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого они изготовлены, уровня наво-дороживания, направления развития дефекта (осевое, радиальное), условий эксплуатации (температура, остаточные технологические и эксплуатационные напряжения), режима эксплуатации (изотермический, термоциклический, переменное термосиловое нагружение) и облучения. Получены кинетические зависимости скорости роста трещин в результате ЗГР от коэффициента интенсивности напряжений и пороговые коэффициенты интенсивности напряжений.

• Впервые определена скорость ЗГР при переменном термосиловом нагружении, когда циклически меняется не только температура (термоциклический режим), но и нагрузка. Показано, что скорость роста трещин при переменном термосиловом на-гружении меньше, чем при термоциклическом с постоянным уровнем нагружения.

• Впервые проведены исследования ЗГР изделий Л3 непосредственно в реакторе под нагрузкой и определена скорость ЗГР в реакторных условиях. Установлено, что облучение существенно увеличивает скорость ЗГР.

• Экспериментально доказано, что если в трубах циркониевых изделий Л3 после изготовления сохраняются значительные по величине остаточные напряжения, то в процессе длительного хранения до постановки труб в реактор возможно развитие существующих в них технологических дефектов (трещин) в результате диффузии имеющегося в трубах водорода в области действия наибольших остаточных напряжений.

• Разработан метод расчета, с помощью которого оценено влияние остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ. Определено влияние ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых в этих изделиях дефектов.

• Установлена возможность развития дефектов в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС (твэлах, НК, ЦТ и ДР) реакторов ВВЭР и РБМК в результате ЗГР и определена скорость ЗГР указанных изделий. Показано влияние на этот процесс состава сплава, уровня наводороживания, толщины стенки изделия и направления развития в нем дефекта (осевое, тангенциальное, радиальное).

• Оценено влияние на ВР изделий Л3 совместного действия наводороживания, длительности, условий и режима эксплуатации. Определены характеристики ВР (критический коэффициент интенсивности напряжений, критическое раскрытие трещины, критический 1-интеграл) тонкостенных циркониевых изделий ТВС в зависимости от состава циркониевого сплава, уровня наводороживания, температуры и направления развития дефекта. Обнаружено, что действие водорода по-разному проявляется на различные характеристики ВР изделий из исследованных сплавов, что указывает на необходимость дифференцированного подхода к выбору циркониевых сплавов для разных изделий ТВС.

• Получен патент (Патент Яи 2171977 С2) на использованный в работе способ испытаний на фреттинг-коррозию и наводороживание и устройство для его осуществления.

Научная и практическая ценность работы.

Разработаны методики исследований:

1. методика исследования диффузии водорода в материале труб реальных циркониевых изделий, позволившая определить скорость диффузии водорода в циркониевых сплавах, находящихся в том же структурно-фазовом состоянии, что и в реальных изделиях Л3.

2. методика исследования растворимости водорода, которая дала возможность определить температуру предельной растворимости водорода в материале труб тонкостенных изделий ТВС и оценить влияние на нее напряжений растяжения и сжатия;

3. методики испытаний на ЗГР труб с развитием трещины в осевом и радиальном направлениях в изотермическом и термоциклическом режимах;

4. методика испытаний на ЗГР в режиме переменного термосилового нагружения;

5. методика испытаний на ЗГР в реакторе под нагрузкой;

6. методики испытаний тонкостенных труб на ЗГР и ВР в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях.

Получены новые данные о процессах, происходящих под действием водорода в российских циркониевых сплавах Э110, Э125 и Э635 и изготовленных из них изделиях. Результаты проведенных исследований и выявленные закономерности позволят более обосновано подходить к выбору циркониевых сплавов для изделий, работающих в сложных температурных и напряженно-деформационных условиях водородо-содержащих сред.

Определенные в работе коэффициенты диффузии и температура предельной растворимости водорода для циркониевых сплавов, характеристики ВР, зависимости скорости роста трещин (V) от коэффициента интенсивности напряжений и значения Vи порогового коэффициента интенсивности напряжений К„ для циркониевых изделий в различных структурных состояниях при разных режимах испытаний для развития трещин в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях могут быть использованы для прогнозирования и моделирования процессов, которые будут происходить в этих изделиях под действием поглощенного водорода.

Результаты работы использованы для оценки сопротивления хрупкому разрушению труб циркониевых изделий, определения размеров допускаемых в них поверхностных дефектов и допустимого уровня остаточных напряжений в трубах.

Автор защищает:

• методику определения скорости диффузии водорода в материале труб реальных циркониевых изделий;

• методику исследования растворимости водорода, позволившую определить влияние напряжений растяжения и сжатия на предельную растворимость водорода в циркониевых сплавах;

• методики испытаний на ЗГР труб с развитием трещины в осевом и радиальном направлениях в изотермическом и термоциклическом режимах, а также в режиме переменного термосилового нагружения;

• методику испытаний на ЗГР в реакторе под нагрузкой;

• методики испытаний тонкостенных труб на ЗГР и ВР в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях;

• физическую модель диффузии водорода под действием градиента напряжений;

• результаты исследования диффузии водорода в циркониевых сплавах;

• результаты определения температуры предельной растворимости водорода в циркониевых сплавах Э110, Э125, Э635 и влияния на нее растягивающих и сжимающих напряжений;

• результаты исследований ЗГР труб ТК и КСУЗ, а также тонкостенных циркониевых изделий ТВС (твэлов, НК, ЦТ и ДР) реакторов ВВЭР и РБМК и влияния на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого изделие изготовлено, уровня наводороживания, толщины стенки изделия, направления развития в нем дефекта, условий и режима его эксплуатации и облучения;

• метод расчета и результаты расчета по оценке влияния остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ, а также влияния ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых в этих изделиях дефектов;

• результаты исследования возможности развития существующих в трубах циркониевых изделий A3 технологических дефектов под действием имеющегося в них водо-

рода и сохранившихся после изготовления остаточных напряжений в процессе длительного хранения труб до постановки в реактор;

• результаты определения ВР изделий A3 и влияния на нее совместного действия на-водороживания, длительности, условий и режима эксплуатации (испытаний); результаты определения характеристик ВР тонкостенных изделий ТВС.

Апробация работы. Материалы диссертации докладывались и обсуждались на 19 научных конференциях и семинарах: Всероссийской конференции «Прочность и живучесть конструкций» (Вологда, 1993); II Российском семинаре «Водород в металлических материалах» (Москва, 1994); IV, V и VI Межотраслевых конференциях по реакторному материаловедению (Димитровград, 1994, 1997 и 2000); XI International Symposium «Zirconium in the Nuclear Industry» (Garmisch-Partenkirchen, Germany, 1995); XI, XIV и XV Международных конференциях по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (Алушта, Украина, 1998, 2000 и 2002); II Russian-French Seminar on Radiation Effects in Nuclear Materials (Москва, 1998); I и II Конференциях материаловедческих обществ России (Звенигород, 2000 и 2002); International Workshop «Interaction of Hydrogen Isotopes with Structural Materials» (Саров, 2001); III и IV Международных конференциях «Водородная обработка материалов» (Донецк, Украина, 2001 и 2004); 5-ом Собрании металловедов России (Краснодар, 2001); VII International Conference on Material Issues in Design, Manufacturing and Operation of Nuclear Power Plants Equipment (Санкт-Петербург, 2002); Российских конференциях «Материалы ядерной техники» МАЯТ-1 (Агой, 2002) и МАЯТ-ТЕМЭК-1 (Агой, 2003).

Публикации. По теме диссертации опубликовано 35 работ: 9 статей в отечественных и зарубежных журналах, 26 статей в материалах российских и международных конференций. Список основных публикаций приведен в конце автореферата.

Структура и объем работы. Диссертация состоит из введения, пяти глав, заключения, списка литературы из 135 наименований и содержит 265 страниц, в том числе 66 рисунков и 37 таблиц.

1. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ЦИРКОНИЕВЫЕ СПЛАВЫ

Дан обзор литературных данных по воздействию водорода на циркониевые сплавы и изготавливаемые из них изделия. Отражено состояние проблемы. Обоснована актуальность решаемых задач.

2. ИССЛЕДОВАНИЕ ДИФФУЗИИ ВОДОРОДА В ЦИРКОНИЕВЫХ СПЛАВАХ 2.1. Методика исследований

Для проведения исследований разработана методика, позволяющая определять скорость диффузии водорода в материале труб реальных циркониевых изделий: твэ-лов, НК, ЦТ и ДР. Это дало возможность получить скорость диффузии водорода в циркониевых сплавах, находящихся в том же структурно-фазовом состоянии, что и в реальных изделиях. В качестве характеристики скорости диффузии водорода использовался коэффициент диффузии (DJ. Образцы для испытаний вырезались из труб оболочек твэлов, НК и ЦТ из сплавов Э110 и Э635. Испытания проводились при температурах 350,400,450 и 500°С.

Микроструктура сплава Э110 содержала a-Zr матрицу со средним размером зерна - 4-5 мкм, имеющую ГПУ решетку с параметрами а:=0,323 нм и с=0,515 нм и представляющую собой твердый раствор Nb В a-Zr (0,6% Nb), а также частицы второй фазы в виде глобулярных p-Nb выделений размером —0,05 мкм, распределенных внутри равноосных зерен a-Zr и имеющих ОЦК решетку с параметром a =0,328 нм (с содержанием 85-90% Nb). Микроструктура сплава Э635 состояла из a-зерен размером 3,9-4,7 мкм и частиц второй фазы Zr(Nb,Fe)2 размером ~0,1 мкм, имеющих ГПУ решетку с параметрами а = 0,53 нм и с=0,85 нм.

2.2. Результаты исследований

Результаты проведенных исследований, представленные на рис.2.1, показали, что 1)ядля сплавов Э110 и Э635 (табл.2.1) различается. Это различие можно объяснить: 1) различием состава и состояния твердого раствора (a-Zr матрицы) сплавов. В отличие от сплава Э110 в твердом растворе сплава Э635 кроме Nb присутствуют также Sn и Fe, что делает его более пересыщенным; 2) разным составом второй фазы сплавов Э110 (P-Nb) и Э635 (Zr(Nb,Fe)2); 3) присутствием в структуре сплава Э110 Р-фазы (P-Nb), скорость диффузии водорода в которой выше, чем в a-фазе.

Температура (Т), °С ,_4 500 450 400 350

Рис.2.1. Коэффициенты диффузии водорода в цирконии и его сплавах в зависимости от температуры

для сплава Э110:

♦ • данные, полученные в

настоящей работе; А - данные, взятые из литературы

"1,2 1,3 1,4 1,5 1,6 1,7 1,8 1000/Т, К'1

В отличие от а-фазы с решеткой ГПУ, р-фаза имеет ОЦК кристаллическую решетку, которая является менее компактной, чем решетка ГПУ. Это объясняет большую подвижность водорода в Р-фазе по сравнению с (Х-фазой. Кроме того, параметр ОЦК решетки частиц второй фазы сплава Э110 в виде Р-ЫЬ выделений (а = 0,328 нм) значительно меньше параметров решетки ГПУ (а=0,51 нм и с=0,83 нм) частиц второй фазы сплава Э635 - 2г(№>,Ре)г С уменьшением параметра решетки уменьшается амплитуда колебаний атомов водорода в направлении диффузии, необходимая для «перескока» из занятого междоузлия в соседнее. Совокупность этих факторов является причиной различия скоростей диффузии водорода в сплавах Э110 и Э635.

Таблица 2.1

Химический составциркониевыхсплавов (содержаниеосновныхэлементов)

Сплав Содержание элементов, мас.%

Zr Nb Sn Fe Cr Ni O

Э110 0,9-1,1 - - - - £0,10

Э125 2,4-2,7 - - - - ¿0,10

Э635 <а л 0,9-1,1 1,1-1,4 0,30-0,40 - - 0,05-0,12

Zr-2,5%№ о X 2,5-2,8 - - - - 0,10-0,13

Zr-20%Nb О 20,0 - - - - ¿0,14

Zry-2 - 1,2-1,7 0,07-0,20 0,05-0,15 0,03-0,08 £0,14

Zry-4 - 1,2-1,7 0,18-0,24 0,07-0,13 - ¿0,14

Проведены анализ и статистическая обработка литературных данных по определению DH в чистом цирконии и его сплавах: а) в зарубежных сплавах Циркалой-2 (Zry-2), Циркалой-4 (Zry-4), Zr-2,5%Nb (CANDU) и Zr-20%Nb; б) в отечественном сплаве Э110, для которого получены только первые данные по определению Иц. В табл.2.1 приведен химический состав рассматриваемых сплавов.

Результаты проведенного анализа представлены на рис.2.1. Сравнение значений Du для разных циркониевых сплавов показало, что состав и структурно-фазовое состояние сплава существенно влияют на скорость диффузии в нем водорода:

1) Наибольшее влияние на Da оказывает массовое содержание в сплаве Nb. Наиболее близки по скорости диффузии к чистому Zr сплавы типа Циркалой, в составе которых Nb отсутствует. Добавление в сплав l%Nb снижает скорость диффузии в нем водорода по сравнению с чистым Zr; увеличение содержания Nb до 2,5% и выше приводит к увеличению скорости диффузии водорода в сплаве с увеличением содержания в нем Nb.

2) На Du влияет также количество ß-фазы в структуре сплава. В сплаве Zr-2,5%Nb (CANDU) содержание Р-фазы больше, чем в сплава Э110, в нем кроме P-Nb присутствует также З-Zr. Сплав Zr-20%Nb полностью состоит из Р-фазы. Соответственно D„{ Э110) < D„ (Zr-2,5%Nb) < D„ (Zr-20%Nb).

С увеличением температуры различие в скоростях диффузии водорода между сплавами уменьшается.

2.3. Физическая модель диффузии водорода под действием градиента напряжений

Большое влияние на процесс диффузии водорода в циркониевом изделии оказывает действие на изделие напряжений или возникающие в изделии градиенты напряжений. Экспериментально очень сложно исследовать диффузию водорода под действием градиента напряжений. Поэтому была предложена физическая модель, позволившая получить уравнение (1) для расчета скорости диффузии водорода в результате действия

градиента напряжений. в уравнении (1) - молярная энергия деформации матрицы (Zr с атомным объемом AzJ и включения (гидрида). В реальном изделии A3 водород присутствует как в твердом растворе, так и в виде гидридов. Согласно предложенной модели, главная движущая сила диффузии водорода под действием градиента напряжений обусловлена влиянием напряжений (о) на ПРТ (C#)„ что приводит к растворению гидридов в области действия меньших напряжений (L,), диффузии водорода (находящегося в твердом растворе и освободившегося при растворении гидридов) и последующему его осаждению в области действия больших растягивающих напряжений (I).

Определим с использованием уравнения (1) скорость диффузии водорода в радиальном направлении в трубах оболочек твэлов при температуре (7) эксплуатации 350°С и градиенте напряжений 100 МПа/см. Получаем для оболочек твэлов:

а) из сплава Э110 - dq/dt = 2,010'5 см"'-с"б)из сплаваЭ635 - dq/dt = 4,5-Ю"6 см'с'1.

Предложенная модель применима не только в случае диффузии водорода по толщине стенки, но также и по длине изделия. Как видно из уравнения (1), скорость диффузии водорода под действием градиента напряжений определяется следующими факторами: 1) величиной действующих напряжений; 2) температурой; 3) ПРТ водорода при данной температуре. С помощью этой модели, зная распределение напряжений по длине или толщине стенки изделия, коэффициент диффузии и ПРТ водорода для сплава, из которого оно изготовлено, можно определить скорость диффузии в нем водорода под действием градиента напряжений для соответствующей температуры и время, в течение которого будет достигнуто критическое содержание водорода в изделии.

3. ИССЛЕДОВАНИЕ РАСТВОРИМОСТИ ВОДОРОДА В ЦИРКОНИЕВЫХ СПЛАВАХ ПРТ водорода может характеризоваться двумя параметрами: 1) предельной концентрацией водорода для определенной температуры; 2) предельной температурой растворимости водорода для определенного уровня наводороживания.

Для того чтобы определить, при каких условиях поглощенный циркониевыми изделиями водород будет находиться в них в твердом растворе без образования хрупкой гидридной фазы, проведены исследования по определению температуры ПРТ водорода и влияющих на нее факторов. В реакторе изделия Л3 работают под действием напряжений (остаточных технологических и эксплуатационных) В зависимости от особенностей условий эксплуатации на изделия Л3 могут действовать напряжения растяжения или сжатия. Другим фактором, который может оказывать влияние на температуру ПРТ водорода в циркониевом изделии, является состав и состояние сплава (холоднодеформированное, отожженное), из которого данное изделие изготовлено.

Исследования проводились с использованием двух методов: дилатометрического - для изучения влияния на температуру ПРТ водорода состава и состояния сплава и метода, разработанного в данной работе, - для изучения действия напряжений.

Как показали результаты послереакторных исследований, после 3-4-х годичной кампании средний уровень наводороживания циркониевых изделий Л3 реакторов ВВЭР и РБМК составляет 0,005-0,01% (мас.%). Однако в отдельных локальных зонах, а также в местах образования дефектов содержание водорода достигает 0,05%. Поэтому исследования были выполнены для содержаний водорода 0,005, 0,01 и 0,05%. Испытания проводились на образцах, изготовленных из труб изделии Л3: ТК, твэлов, НК, ЦТ и ДР, для того чтобы определить температуру ПРТ водорода в циркониевых сплавах, находящихся в том же структурно-фазовом состоянии, что и в реальных изделиях.

3.1. Дилатометрический метод исследования В процессе испытаний определялись: температура растворения гидридов при нагреве и температура выпадения гидридов при охлаждении образца. Результаты испытаний по влиянию на температуру ПРТ водорода состава сплава приведены в табл.3.1, состояния сплава - в табл.3.2. Из полученных результатов следует:

Таблица 3.1

ВЛиЯмие состава сплава уд температуру преДр^ьнойрастворимости водорода

на температуру пррДрльнпйрастворимости

Температура I Температур:

одержание водорода,

мас.%

0,005 0,01

1емпература растворения гидридов, С

Э110

290 363

Э125 280 343

Э635 310 385

Температура выпадения гидридов, С

Э110

263 335

Э125 235 300

Э635 265 337

Таблица 3.2

Влияние состояния сплава на температуру предельнойрастворимости водорода _(для содержания водорода ~0,005мас. %)_

Состояние сплава Температура растворения гидридов, С Температура выпадения гидридов, С

Э110 Э635 Э110 Э635

Холодно-деформированное 280 293 248 252

Отожженное (рекристаллизованное) 290 310 263 265

1) Температура растворения гидридов во всех исследованных сплавах выше температуры выпадения гидридов.

2) Состав сплава оказывает влияние на температуру ПРТ водорода, причем это влияние различно в случае растворения и в случае выпадения гидридов. Например, температура растворения гидридов у сплава Э635 выше, чем у сплава Э110, а температу-

ра выпадения гидридов у этих сплавов практически одинаковая. У сплава Э125 и температура растворения, и температура выпадения гидридов ниже, чем у сплавов Э110 и Э635 при обоих исследованных уровнях наводороживания. Это говорит о том, что характер зависимости температуры ПРТ от содержания водорода для сплавов Э110, Э125 и Э635 различен и обусловлен их химическим составом.

№>, растворяясь в а-2г, увеличивает предел растворимости водорода в образующемся циркониевом сплаве. Поэтому температуры растворения и выпадения гидридов у сплава Э125, содержащего 2,5%№>, ниже, чем у сплавов Э110 и Э635, содержащих 1%КЪ. 3) Состояние циркониевого сплава оказывает влияние на температуру ПРТ водорода в нем: температуры растворения и выпадения гидридов у сплава в холоднодеформи-рованном состоянии ниже, чем в отожженном (рекристаллизованном). Таким образом, холодная деформация увеличивает растворимость водорода в циркониевых сплавах.

3.2. Разработка метода исследования растворимости водорода Дилатометрический метод имеет ряд недостатков: 1) ограниченные размеры образца; 2) исключена возможность исследования влияния напряжений на ПРТ водорода.

Поэтому был разработан метод определения температуры ПРТ водорода, который не имеет указанных недостатков. В работах зарубежных авторов делались попытки определения различными методами влияния напряжений на ПРТ водорода для циркониевых сплавов, использующихся при изготовлении изделий А3 зарубежных реакторов, но однозначного результата получено не было. Разработанный метод позволил определить влияние напряжений (растяжения и сжатия), действующих в процессе эксплуатации, на температуру ПРТ водорода в циркониевых изделиях А3.

Для проведения испытаний с использованием данного метода были разработаны, рассчитаны и изготовлены два вида нагружающих моделей, имитирующих действие на изделия А3 тангенциальных напряжений: 1) растяжения; 2) сжатия.

Таблица 3.3

Влияние напряжений на температуру предельнойрастворимости водорода (температуру выпадения гидридов) в зависимости от содержания водорода

Сплав

Э110

Э635

Напряжения

нет

растяжения

сжатия

нет

растяжения

сжатия

Температура выпадения гидридов, С (среднее значение) для содержаний водорода

0,005%

280

270

290

285

275

295

0,01%

380

365

395

380

365

395

0,05%

520

480

560

520

480

560

Результаты проведенных исследований по влиянию напряжений на температуру ПРТ водорода, представленные в табл.3.3, позволили установить:

1) Температура ПРТ водорода (выпадения гидридов) для сплавов Э110 и Э635 близка по значению, а влияние на нее содержания водорода и напряжений одинаково.

2) Напряжения оказывают существенное влияние на температуру ПРТ водорода: напряжения растяжения ее снижают, напряжения сжатия - повышают.

Следовательно, при одной и той же температуре эксплуатации в тех зонах циркониевых изделий А3, где действуют сжимающие напряжения, гидриды будут образовываться быстрее и при меньшем количестве поглощенного изделием водорода.

3) Степень влияния напряжений на температуру ПРТ водорода в циркониевых изделиях тем больше, чем выше содержание в них водорода. Напряжения изменяют температуру ПРТ на ±10°С при уровне наводороживания 0,005%, на ±15°С - при 0,01% и на ±40°С-при 0,05%.

4. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ЦИРКОНИЕВЫЕ ИЗДЕЛИЯ А3 В зависимости от особенностей условий эксплуатации циркониевых изделий в реакторе воздействие водорода на их работоспособность может быть различным и будет определяться либо характеристиками вязкости разрушения (ВР) при кратковременном воздействии значительных растягивающих усилий, например, при выгрузке из реактора, либо скоростью роста трещин в изделиях в процессе эксплуатации в результате замедленного гидридного растрескивания (ЗГР) под действием остаточных технологических и эксплуатационных напряжений. ВР (трещиностойкостью) определяется также склонность циркониевых изделий к образованию в них трещин при эксплуатации.

Зарождение трещин происходит на поверхности изделий А3. Трещины являются полуэллиптическими, их развитие происходит не в одном (осевом, тангенциальном или радиальном), а одновременно в 2-х направлениях: осевом и радиальном или тангенциальном и радиальном. Кроме того, цирконий обладает анизотропией свойств в разных направлениях. Чтобы сделать более полные выводы об изменении под действием водорода ВР и развитии процесса ЗГР в циркониевом изделии, необходимо исследовать эти процессы в разных направлениях, характерных для данного изделия.

5. ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССА ЗАМЕДЛЕННОГО ГИДРИДНОГО РАСТРЕСКИВАНИЯ И ВОЗДЕЙСТВИЯ ВОДОРОДА НА ВЯЗКОСТЬ РАЗРУШЕНИЯ ЦИРКОНИЕВЫХ ИЗДЕЛИЙ

5.1. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ТК И КСУЗ РЕАКТОРОВ РБМК Исследования выполнены на материале труб: 1) ТК 088x4 мм и 2) КСУЗ 088x3 мм из сплава Э125 в разных структурных состояниях (табл.5.1), созданных термомеханической обработкой (ТМО): штатной (ШТО), ТМО-1, ТМО-2 и рекристаллизационным отжигом (РО) - для труб ТК, ШТО и РО - для КСУЗ. Трубы после ШТО, РО и ТМО-2 имели равновесную фазовую структуру, после ТМО-1 - неравновесную.

Таблица 5.1

Исследованные состояния материала труб ТКи КСУЗ_

Структурное состояние Режим термомеханической обработки

Состояние 1 (ШТО) Отжиг при 540°С, 5 часов

Состояние 2 (РО) Рекристаллизационный отжиг при 570°С, 5 часов

Состояние 3 (ТМО-1) Закалка в воду с 860-880иС + холодим деформация с обжатием ~20% + старение 530 С, 24 часа

Состояние 4 (ТМО-2) Нагрев до 860-880иС с последующим охлаждением в аргоне + холодная деформация с обжатием ~20% + старение 530°С, 24 часа

5.1.1. Замедленное гидридное растрескивание Испытания проводились при 300°С - для труб ТК и 80°С - для КСУЗ по режимам:

1) изотермическому (ИТ), соответствующему условиям эксплуатации ТК и КСУЗ в стационарном режиме работы реактора.

2) термоциклическому (ТЦ), соответствующему условиям эксплуатации в нестационарных режимах работы (режимах разогревов/расхолаживаний и гидроиспытаний).

Исследовался материал труб в исходном и наводороженном до 0,01% (для труб ТК) и 0,005% (для труб КСУЗ) состояниях.

5.1.1.1. Результаты испытаний труб ТК 5.1.1.1.1. Развитие трещины в осевом направлении Процесс развития трещины в результате ЗГР в осевом направлении представлен на рис.5.1 на примере образца из трубы ТК после ТМО-1 при ТЦ режиме испытаний.

По результатам испытаний на ЗГР построены кинетические зависимости скорости роста трещины V от коэффициента интенсивности напряжений К для материала труб

Рис 51Процессразвития осевой трещины врезультате ЗГР в образце из трубы ТКпосле ТМО- 1с 0,005мас % водорода при ИТрежиме испытаний (х110) до начала испытаний (а) и после 2(б), 6(в), 8(г), 10(д) и 52(е) циклов испытаний

ТК в каждом исследуемом структурном состоянии (после ШТО, РО, ТМО-1 и ТМО-2)

при ИТ и ТЦ режимах испытаний. Некоторые из полученных зависимостей приведены

на рис.5 2а,б. На рис.5.2в и 5.2г дано сравнение зависимостей Гот К, в разных структурных состояниях для двух режимов испытаний. Полученные результаты показали:

1) Развитие трещин в результате ЗГР возможно не только в наводороженных, но и в исходных (ненаводороженных) трубах за счет диффузии имеющегося в них после изготовления водорода в вершину трещины под действием образующегося в этой области градиента напряжений с максимумом в вершине трещины.

2) Для всех состояний материала труб существует пороговый Кш ~ 5.0-6.0 МПа м1Д — для труб с исходным содержанием водорода и Кщ ~ 4,0-5,5 МПа М - для труб, наводороженных до 0,01 %. Если Kj < Кщ, трещина в результате ЗГР не развивается.

3) Зависимость Кот Ki может быть разделена на три стадии (рис.5 2а). Характер зависимости Кот К/ для материала труб ТК в разных состояниях при ИТ режиме испытаний одинаков; при ТЦ режиме: на стадии II одинаков для материала труб после ШТО, ТМО-1 и ТМО-2, т е. в частично рекристаллизованном состоянии, и отличен для материала труб после РО, т е. в рекристаллизованном состоянии.

I стадия - представляет собой переходный режим между процессами нераспространения и распространения трещины.

II стадия - установившийся рост трещины. На этой стадии: Vпрактически не зави-

сит от Kf, исключение составляют трубы после РО, у которых при ТЦ режиме ^увеличивается с увеличением Kj.

III стадия - быстрый рост трещины. при котором начинается III стадия, зависит

от структурного состояния материала труб, уровня наводороживания и режима испытаний.

4) К/фДДя материала труб в исходном состоянии ~ 20-25 МПа м"2, для наводороженных труб-17-20 МПа м1Я.

5) Наводороживание труб до 0,01% приводит к увеличению скорости ЗГР по сравнению с исходным (ненаводороженным) состоянием. Причем для материала труб в частично рекристаллизованном состоянии различие в скоростях между исходным и наводороженным состояниями при ТЦ режиме больше, чем при ИТ.

6) При ИТ режиме испытаний у труб ТК после ШТО, РО и ТМО-1 скорости ЗГР близки по значению и больше, чем у труб после ТМО-2. При ТЦ режиме для всех структурных состояний труб скорость ЗГР выше, чем при ИТ. Наибольшая скорость при ТЦ режиме у труб после ТМО-1, наименьшая - после ШТО и РО. У труб после РО (полностью рекристаллизованных) скорости ЗГР в обоих режимах испытаний близки.

8) Во всех режимах испытаний наибольшая скорость роста трещин у труб после ТМО-1, имеющих неравновесную структуру. Следовательно, трубы ТК с равновесной структурой (после ШТО, РО и ТМО-2) обладают значительно большим сопротивлением ЗГР, чем трубы с неравновесной структурой (после ТМО-1)

10* 1*

10" 10-4 1<Г12

кг"-1а1

а) изотермический режим испытаний (300°С)

о 1<Л

ШТО

0 5 10 15 20 25 К„ МПа м"2

3 10*-х

| 10Г"-о.

¡5 10г11

? 1а" &

§. 1а" о

5 1(ГМ:

РО

111

0 5 10 15 20 25 К,, МПа м"2

а.

л &

о о. о

в)

X •

а.

о а л

а. §

10* 10* 10Г" 10" 1»", 1<г"

1<ГИ-

б) термоциклический режим испытаний (20-300-20°С)

тмо-

0 5 10 15 20 25 К„ МПа м1"

изотермический режим 104

10* 10Г"!

1а" «г" 10"-1(Н

С5

ТМО-1

тчг

~т

5 10 15 20 25 К,, МПа м"2

г) термоциклический режим ™ /

3 ю*

I 10^1 »

О.

Е 10" о о

? 10"

11*" о

0 5 10 15 20 25 К„ МПа м1'2

Ш»

5 10 15 20 25

К., МПа м14

Рис. 5.2. Зависимости скорости роста трещины при ЗГР от коэффициента интенсивности напряжений (К/) для труб ТК ---- в исходном состоянии;--наводороженных до 0,01 мас.%

5.1.1.1.2. Развитие трещины врадиальном направлении Характер зависимости V от Ш при ЗГР в случае развития трещины в трубах ТК в радиальном направлении аналогичен характеру зависимости в случае развития трещины в осевом направлении. В табл.5.2 приведены К,ц и средние значения скоростей ЗГР (на стадии И) в радиальном направлении для исследуемых структурных состояний труб при ИТ и ТЦ режимах испытаний. Как видно из табл.5.2, скорость ЗГР в радиальном направлении для труб во всех исследуемых состояниях больше, а К,ц, наоборот, меньше, чем в осевом направлении, как при ИТ, так и при ТЦ режиме испытаний.

Таблица 5.2

Результаты испытаний на ЗГР труб ТКсразвитием трещины врадиальном

направлении при температуре 300С и содержании водорода 0,01мас. %

Режим испытаний Структурное состояние К„, МПам1'2 V на стадии II, м/с

Изотермический Состояние 1 (ШТО) 4,5-5,0 3,1 Ю'10

Состояние 2 (РО) 5,0 2,5 10"'°

Состояние 3 (ТМО-1) 3,0-4,5 2,210'10

Состояние 4 (ТМО-2) 3,5-4,5 2,410""

Термоциклический Состояние 1 (ШТО) 4,5-5,0 8,410"10

Состояние 2 (РО) 5,0 1,210'9

Состояние 3 (ТМО-1) 3,0-4,5 6,710'9

Состояние 4 (ТМО-2) 3,5-4,5 3,210"9

5.1.1.2. Результаты испытаний трубКСУЗ Испытания на ЗГР в осевом направлении труб КСУЗ (см. рис.5.3) показали:

1) Пороговый К,ц для этих изделий в обоих структурных состояниях при температуре испытаний 80°С ~3 МПам"2, т.е. в 1,5-2,0 раза меньше, чем для труб ТК при 300°С.

2) Зависимость V ОТ K¡, также как для ТК, имеет три стадии. На II стадии в обоих режимах испытаний: а) для труб после ШТО V не зависит от K¡, б) для труб после РО ^увеличивается с увеличением А!}. К/^, при котором начинается ТТТ стадия, дття наво-дороженных труб ~ 20МПа-М „ для труб в исходном состоянии >20 МПа-M .

3) У труб после РО в обоих режимах испытаний скорость ЗГР меньше, чем после ШТО.

4) Наводороживание труб до 0,005% приводит к некоторому снижению скорости ЗГР по сравнению с исходным (ненаводороженным) состоянием.

изотермическийрежим(8(fC) термоциклическийрежимиспытаний(20-80-20'C) о

Л |

0 а

1 i«ñ

О ||ИЗ

о Ю ' а.

о ю14 __________________________ » ______ _____ ___________ w ..____________________________________

0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 25 0 5 10 15 20 25

К„ МПа-м"2 К„ МПам1* К„ МПам10

Рис. 5.3. Зависимости скоростироста трещины при ЗГР от K1 для труб КСУЗ ----- в исходном состоянии; - -наводороженныхдо0,005мас.%

5.1.2. Вязкость разрушения 5.1.2.1. Влияние наводороживания на вязкость разрушения В качестве характеристик ВР использовались: критический коэффициент интенсивности напряжений (Кк), критическое раскрытие трещины (4) и критический 1-ин-теграл (./с). Результаты определения ВР ТК и КСУЗ позволили установить следующее: 1)а) Для труб ТК: При 20°С наводороживание до 0,01% приводит к существенному снижению ВР труб во всех состояниях и в осевом, и в радиальном направлениях. Наибольшее влияние оказывает наводороживание на ВР труб после ТМО: в 1,5-4,5 раза - после ТМО-1 и в 1,5-3,0 раза - после ТМО-2. При 300°С степень влияния на-водороживания на ВР труб ТК заметно снижается и составляет 5-30%. б) Для труб КСУЗ: При 20°С наводороживание до 0,005 % снижает ВР труб после ШТО и РО в среднем на 10-15%. Исключение составляет ВР труб после РО в радиальном направлении, которая в результате наводороживания даже несколько увеличивается. При 100°С наводороживание до 0,005% приводит к повышению характеристик ВР труб КСУЗ, за исключением К¡с, который снижается на 5-14%.

3) Наибольшее отрицательное влияние оказывает наводороживание на ВР труб ТК и КСУЗ при 20°С, особенно в осевом направлении. С повышением температуры степень влияния наводороживания на снижение ВР уменьшается.

4) Добавление в трубы небольших количеств (~0,005%) водорода может оказывать положительное влияние на их ВР, повышая ее, особенно при высоких температурах. В этом случае с позиции ВР водород играет роль полезной легирующей добавки.

5.1.2.2. Влияние наводороживания, длительности, условий ирежима испытаний на вязкость разрушения

Кроме наводороживания на ВР изделий A3 оказывают влияние также условия (температура, действующие напряжения) и режим эксплуатации (стационарный, разогре-вов/расхолаживаний, гидроиспытаний). Чтобы понять, как влияют наводороживание, длительность, условия и режим эксплуатации на ВР, образцы труб ТК, прошедшие испытания на ЗГР в различных режимах, были испытаны на ВР. В результате получены зависимости характеристик ВР от длительности испытаний в разных режимах и для разных уровней наводороживания и нагружения. Для примера, на рис.5.4 приведены

2000 4000 6000 0 100 200 300

Время испытаний, часы Время испытаний, циклы

Рис. 5.4. -Зависимости^ от длительности испытаний в ИТ (а) и ТЦ(б) режимах для труб ТК: - - - - - в исходном состоянии; —— - наводороженных до 0,01 мас.%

зависимости К/с от времени испытаний в ИТ и ТЦ режимах при К[—15 МПа-м'Д для труб ТК в исходном и наводороженном состояниях. Результаты испытаний показали, что длительное воздействие высокой температуры (ИТ режим) или термоциклирова-

ния (ГЦ режим) в сочетании с длительным воздействием напряжений приводит к снижению ВР труб. Наибольший темп снижения ВР наблюдается у труб после ТМО-1, наименьший - после ШТО. Наводороживание увеличивает темп снижения ВР. ТЦ режим оказывает большее воздействие на снижение ВР наводороженных труб, чем ИТ.

5.1.3. Испытания в режиме переменного термосилового нагружения Трубы ТК в процессе эксплуатации кроме работы в нормальных условиях при постоянной температуре и уровне нагружения подвергаются действию переменного термосилового нагружения в процессе периодических разогревов/расхолаживаний и гидроиспытаний, когда одновременно с изменением температуры изменяются и напряжения, действующие на ТК. ТЦ режим испытаний более жесткий, чем реально существующий в реакторе. Чтобы максимально приблизить условия проведения испытаний к условиям эксплуатации ТК, было создано нагружающее приспособление, обеспечивающее изменение напряжения в образце с изменением температуры испытаний. Проведенные с помощью данного приспособления исследования позволили заключить, что скорость ЗГР, полученная при нагрузке, изменяющейся с изменением температуры, в -10 раз меньше, чем при испытаниях с постоянным уровнем нагружения.

5.1.4. Испытания в реакторе под нагрузкой Облучение оказывает существенное влияние на все процессы, происходящие в реакторе. Для исследования влияния облучения на закономерности протекания процесса ЗГР в трубах ТК и КСУЗ проведены испытания на ЗГР в реакторе в реальных условиях эксплуатации при К~15 МПа м1/2 и температуре: 300°С - для ТК и 80°С - для КСУЗ. Нагружение образцов в реакторе осуществлялось с помощью специально созданного для этого нагружающего устройства. При испытании был набран флюенс: для ТК -(5,1-5,5)-1019нейтр/см2(Е > 1 МэВ)идляКСУЗ-(9,1-10,0)-1019нейтр/см2(Е>1 МэВ).

Результаты испытаний показали, что облучение в реакторных условиях существенно увеличивает скорость ЗГР. При исходном содержании водорода в трубах ТК скорость ЗГР под действием облучения возрастает в ~102 раз для труб после ШТО и ТМО-2 и в 103 раз для труб после ТМО-1 (рис.5.5). При уровне наводороживания 0,01% облучение увеличивает скорость ЗГР в ~102 раз для труб ТК после ШТО и в 103 раз для труб после ТМО-1 и ТМО-2. Для труб КСУЗ и после ШТО, и после РО скорость ЗГР в результате облучения возрастает в среднем в 10 раз при уровне наводороживания 0,005% и в 3,5 раза при исходном содержании водорода в трубах.

Рис.5.5. Зависимости скорости роста трещины при ЗГР от К1 в ИТ режиме при ЗО0С для труб ТК:а)в исходном состоянии; б)наводороженныхдо 0,01 мае. % - - безоблучения; ............... -поддействиемоблучения

5.1.э. Исследование возможности развития трещин при хранении труб

В любом циркониевом изделии содержится определенное исходное количество водорода и после изготовления могут сохраниться остаточные напряжения, достигающие в некоторых изделиях (особенно в ТК и КСУЗ) значительных величин. Не все трубы изделий A3 из изготовленной партии сразу ставятся в реактор, где под действием температуры остаточные напряжения могут частично или полностью срелаксировать, поэтому проведены исследования возможности развития имеющихся в трубах технологических дефектов (трещин) в результате ЗГР, обусловленного диффузией водорода, поглощенного трубами при изготовлении, в области действия наибольших остаточных растягивающих напряжений в период их длительного хранения до постановки в реактор. Исследования проводились на трубах ТК и КСУЗ и выявили следующее:

1) Если в трубах сохраняются значительные по величине остаточные напряжения, то в процессе длительного хранения возможно развитие существующих в них дефектов.

2) При уровне остаточных напряжений 100-200 МПа для труб КСУЗ средняя скорость роста трещины при комнатной температуре в осевом направлении Уср.~ 4,7-10* м/с, в радиальном - м/с, при этом за год хранения трещина будет подрастать по длинетрубы на —0,015 мм, по толщине стенки на -0,13 мм. Для ТК в осевом направлении Уф* 1,0-10'12м/с, трещина при этом подрастет за год вдоль оси трубы на ~0,032 мм.

5.1.6. Влияние остаточных технологических напряжений на замедленное гидридное растрескивание труб ТК и КСУЗ

Разработан метод расчета, с помощью которого оценено влияние остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ в процессе эксплуатации. По результатам расчета построены графики, отражающие соотношение между уровнем остаточных напряжений значениями и относительными размерами трещины

бина и длина трещины, t - толщина трубы), при превышении которых может начаться процесс ЗГР в трубах ТК (рис.5.6) и КСУЗ.

В зонах, расположенных выше полученных кривых, т.е. при больших размерах трещины, действует ЗГР; в зонах ниже кривых, при меньших размерах трещины не происходит ее развития в результате ЗГР.

Рис.5.6. Относительныеразмеры трещин в трубах ТК, при превышении которых возможно их (трещин) развитие при эксплуатации в результате ЗГР в направлениях:

радиальном (•, о, в), если Кщ £ Км, или осевом (.,«, ■), если КЮ£К,Н, при К,„ = 3МПа-м1'2(—); К,„ = 6 МПа-м'"(~в~);

К,н = 12 МПа-м'2 (-в-) и аА = 0 МПа (1, 5, 9); 100 МПа (2, 6, 10); 200 МПа (3, 7,11); 300 МПа (4, 8,12)

При отсутствии остаточных напряжений, если глубины дефектов в трубах не превышают допускаемых величин, то даже в случае низких значений К,ц проблемы ЗГР при эксплуатации для них практически не существует. А в случае высоких значений К,н (>12 МПа и допускаемых глубинах дефектов эта проблема также отсутствует даже при высоком уровне остаточных напряжений в трубах (~300 МПа). Если действуют остаточные напряжения, то для допускаемых глубин дефектов при К,ц-Ъ МПа-м"2 механизм ЗГР начнет действовать уже при о^ = 100 МПа - для труб ТК и 200 МПа - для КСУЗ, адля Км=6 МПам1/2при аА = 200 МПа - для труб ТК и 300 МПа - для КСУЗ.

5.1.7. Влияние замедленного гидридного растрескивания и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов

Наличие остаточных технологических напряжений в трубах и процесса ЗГР труб при эксплуатации может привести к необходимости снижения размеров допускаемых в них после изготовления дефектов (трещин). Поэтому был проведен расчет допускаемых размеров дефектов при наличии в трубах ТК и КСУЗ остаточных напряжений различного уровня и ЗГР. Результаты расчета приведены на рис.5.7, из которого видно, что наличие в трубах остаточных напряжений существенно снижает величины допускаемых в них дефектов (трещин). ЗГР приводит к еще большему снижению значений допускаемых дефектов, причем степень влияния ЗГР тем больше, чем выше уровень остаточных напряжений. Если Кщ~4-6 МПа-M , то, для того чтобы избежать ЗГР в процессе эксплуатации, уровень остаточных напряжений в трубах ТК не должен превышать 100 МПа, в трубах КСУЗ - 200 МПа.

Рис. 5.7. Влияние ЗГР и остаточных напряжений наразмеры допускаемых дефектов в трубах

1, 2, 3, 4, 5 - действуют остаточные напряженияравные 0,50,100,150,200МПа соответственно; ЗГР отсутствует;

V, 2' 3', 4\ 5'-действуют остаточные напряжения; действует ЗГР

5.2. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ТОНКОСТЕННЫЕ ИЗДЕЛИЯ

ТВС РЕАКТОРОВ ВВЭР и РБМК 5.2.1. Особенности испытаний тонкостенных изделий

Циркониевые изделия ТВС ВВЭР и РБМК являются тонкостенными с толщиной < 1 мм. Испытания на ВР в соответствии со стандартом ASTM должны проводиться на образцах с толщиной > 1,6 мм и при реализации в образце в процессе испытаний плоского деформированного состояния {К]). В тонких образцах возникает плоское напряженное состояние (/л)., для испытаний при котором необходимы образцы больших размеров. Изготовить такие образцы из оболочек твэлов, НК, ЦТ и ДР невозможно. Поскольку не существует стандартной методики и образцов для испытаний тонкостенных изделий, с целью определения характеристик ВР и скорости ЗГР изделий ТВС были разработаны методики и образцы для испытаний на ВР и ЗГР тонкостенных труб маленького диаметра: 1) в осевом; 2) в тангенциальном и 3) в радиальном направлениях.

5.2.2. Замедленное гидридное растрескивание

Испытания на ЗГР проводились при 300°С (средней температуре эксплуатации изделий ТВС) и К1 =3-20 МПа м . Испытывались образцы оболочек твэлов, НК и ЦТ из сплавов Э110, Э635 и, для сравнения, из Циркалоя-4, наводороженные до 0,01 и 0,05%. Чтобы установить, что рост трещин в изделиях может происходить и происходит именно в результате ЗГР,т.е. под действием водорода, кроме наводороженных испытывались также и ненаводороженные образцы. Из полученных результатов (табл.5.3) следует:

1) Возможно развитие дефектов в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС под действием водорода в результате ЗГР. На ненаводороженных образцах даже при максимальном времени испытаний 5500 ч подроста трещины обнаружено не было.

2) Скорость ЗГР зависит от состава сплава, из которого изготовлено изделие и от направления развития в нем дефекта (осевое, тангенциальное, радиальное):

а) Наибольшая скорость развития трещин в результате ЗГР в трубах из сплавов Э110 и Э635 в радиальном направлении.

б) Наименьшая скорость ЗГР в осевом направлении у труб из сплава Э110, а в тангенциальном направлении - из сплава Э635. Следовательно, с позиции ЗГР для оболочек твэлов более предпочтителен сплав Э110, а для труб НК и ЦТ - Э635.

. в) Скорость ЗГР в осевом направлении в трубах из сплавов Э110 и Э635 значительно (в ~100 раз) меньше, чем в трубах из сплава Циркалой-4.

3) Толщина стенки изделия оказывает существенное влияние на скорость ЗГР. В трубах НК, ЦТ и оболочек твэлов реакторов РБМК с толщиной стенки 0,95-1,0 мм скорость ЗГР выше, чем в трубах оболочек реакторов ВВЭР с толщиной 0,7-0,8 мм.

4) Скорость ЗГР исследуемых тонкостенных изделий TBC мало зависит от содержания водорода в изученном интервале 0,01 -5-0,05 % и определяется в основном скоростью диффузии водорода в вершину трещины под действием образующегося в этой области градиента напряжений.

Таблица 5.3

Результаты испытаний труб оболочек твэлов. НКиЦТна ЗГР _при температуре 300°С и К1 ~15 МПа-м_

Сплав Направление развития трещины Содержание водорода, мас.% Скорость ЗГР, м/с

трубы оболочек твэлов РБМК, НК и ЦТ ВВЭР (толщина стенки 0,95-1,0 мм) трубы оболочек твэлов ВВЭР (толщина стенки 0,7-0,8 мм)

эио осевое <0,001 Трещина не подросла Трещина не подросла

0,01 з,но-" -

0,05 2,7-Ю"11 2,5- Ю-'2

радиальное 0,05 3,5-Ю"10 -

тангенциальное 0,01 1,1-Ю'10 -

0,05 1,8Т0'10 -

Э635 осевое <0,001 Трещина не подросла Трещина не подросла

0,01 4,7-10"" -

0,05 4,810" 4,3-Ю'12

радиальное 0,05 3,7-Ю'10 -

тангенциальное 0,01 5,9-Ю'12 -

0,05 7,1-Ю'12 -

Циркалой-4 осевое 0,05 - 2,3-Ю"10

5.2.3. Вязкость разрушения

Испытания на ВР проводились на трубах оболочек твэлов, НК, ЦТ в осевом (рис.5.8) и тангенциальном направлениях при температурах 20 и 350°С (максимальной температуре эксплуатации изделий ТВС) и уровнях наводороживания от исходного до 0,05%.

Зависимость критического коэффициента интенсивности напряжений от содержания водорода при:

20°С для труб

—*---из сплава Э110

—•— - из сплава Э635

о 0,01 0,02 о,оз 0,04 о.об о.об 350^С для труб

Содержание водорода, мас.% * - из сплава Э635

Зависимость критического раскрытия трещины от содержания водородапри:

20°Сдля труб

--*- — - из сплава Э110

*.......... - из сплава Э635

350C для труб х - из сплава Э635

Зависимость критического J-интеграла от содержания водородапри:

20° С для труб

- из сплава Э110 * 11 - из сплава ЭбЗ 5

350°Сдля труб х - из сплава Э63 5

О 0,01 0,02 0,03 0,04 0,05 0,06

Содержание водорода, мас.%

Рис. 5.8. Характеристики ВРтрубв осевом направлении при 20и 350°С

Результаты испытаний показали, что энергия, необходимая для начала роста трещины, определяемая ./с- интегралом, и величина критического раскрытия трещины у труб из сплава Э635 меньше, чем из сплава Э110, а критический коэффициент интенсивности напряжений, наоборот, выше. Следовательно, для начала разрушения труб из сплава Э635 необходимы большие усилия, но меньшие деформации, чем из сплава Э110, а развитие трещины происходит при меньших нагрузках. Действие водорода по-разному проявляется на различные характеристики ВР труб из исследуемых сплавов, что указывает на необходимость дифференцированного подхода к выбору сплавов для разных изделий ТВС.

Наибольшее снижение ВР труб при 20°С происходит до содержания водорода 0,02%. При увеличении содержания водорода его влияние на темп снижения ВР становится меньше. В области содержаний водорода <0,01% значения ВР наводорожен-ных труб в ряде случаев даже превышают аналогичные значения для исходных труб. При повышении температуры до 350°С ВР существенно возрастает. Увеличение содержания водорода при данной температуре не оказывает заметного влияния на ВР труб из сплава Э635 до 0,01%, а труб из сплава Э110 до > 0,02%. Следовательно, при температуре эксплуатации трубы из сплава Э635 уступают по ВР трубам из сплава Э110.

ВЫВОДЫ И ЗАКЛЮЧЕНИЕ

1. Разработаны методики испытаний, модели, нагружающие приспособления и образцы, с помощью которых исследованы диффузия и растворимость водорода в циркониевых сплавах, процесс замедленного гидридного растрескивания (ЗГР) и вязкость разрушения (ВР) циркониевых изделий.

2. Определена скорость диффузии водорода в сплавах Э110 и Э635. Установлено, что химический и фазовый состав циркониевого сплава и его структурно-фазовое состояние оказывают существенное влияние на скорость диффузии в нем водорода.

Предложена физическая модель диффузии водорода под действием градиента напряжений, с помощью которой, зная распределение напряжений по длине или толщи-

не стенки изделия, коэффициент диффузии и ПРТ водорода для сплава, из которого оно изготовлено, можно определить скорость диффузии в нем водорода под действием градиента напряжений для соответствующей температуры и время, в течение которого будет достигнуто критическое содержание водорода в изделии.

3. Определена температура предельной растворимости (ПРТ) водорода в сплавах Э110, Э125 и Э635 и влияние на нее состава и состояния сплава. Выявлено, что холодная деформация циркониевых сплавов увеличивает растворимость в них водорода. Состав сплава оказывает влияние на температуру ПРТ водорода, причем это влияние различно в случае растворения и в случае выпадения гидридов.

Впервые экспериментально определено влияние напряжений на ПРТ водорода в циркониевых сплавах. Установлено, что напряжения оказывают существенное влияние на ПРТ водорода: напряжения растяжения ее снижают, сжатия - повышают; степень влияния напряжений тем больше, чем выше содержание в сплаве водорода.

4. Изучено ЗГР труб ТК и КСУЗ и влияние на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого они изготовлены, уровня наводороживания, направления развития дефекта (осевое, радиальное), условий (температура, остаточные технологические и эксплуатационные напряжения) и режима эксплуатации (изотермический, термоциклический, переменное термосиловое нагружение) и облучения.

Получены кинетические зависимости скорости роста трещин в результате ЗГР от коэффициента интенсивности напряжений при изотермическом и термоциклическом режимах испытаний и под действием облучения для труб ТК и КСУЗ в разных структурных состояниях (после ШТО, РО, ТМО-1 и ТМО-2) исходных и наводороженных.

Обнаружено, что развитие трещин в результате ЗГР возможно не только в наводоро-женных, но и в исходных трубах за счет диффузии имеющегося в них после изготовления водорода в вершину трещины под действием образующегося в этой области градиента напряжений. Повышение уровня наводороживания увеличивает скорость ЗГР. Однако наводороживание труб до небольших уровней < 0,005% приводит к уменьшению скорости роста в них трещин по сравнению с исходным состоянием. Большое влияние на скорость ЗГР оказывает режим (изотермический, термоциклический, переменое термосиловое нагружение) и максимальная температура испытаний (эксплуатаци).

Определено, что скорость роста трещин при переменном термосиловом нагружении, когда циклически меняется не только температура, но и нагрузка, в -10 раз меньше, чем при термоциклическом с постоянным уровнем нагружения.

5. Исследовано влияние наводороживания на ВР труб ТК и КСУЗ при 20°С и при температурах эксплуатации этих изделий. Оценено влияние на ВР изделий Л3 совместного действия наводороживания, длительности, условий и режима эксплуатации.

Показано, что наибольшее отрицательное влияние оказывает наводороживание на ВР труб ТК и КСУЗ при 20°С, с повышением температуры влияние наводорожива-ния уменьшается. Добавление в трубы небольших количеств водорода (< 0,005%) может оказывать положительное влияние на их ВР, повышая ее, особенно при высоких температурах. В этом случае с позиции ВР водород играет роль полезной легирующей добавки. Происходит снижение ВР труб с увеличением длительности воздействия высокой температуры и напряжений в сочетании с наводороживанием. Темп снижения ВР различен в зависимости от структурного состояния материала труб и режима испытаний (эксплуатации).

6. Впервые проведены исследования ЗГР труб ТК и КСУЗ непосредственно в реакторе под нагрузкой. Обнаружено, что облучение в реакторных условиях существенно увеличивает скорость ЗГР. При исходном содержании водорода в трубах ТК скорость ЗГР под действием облучения возрастает в среднем в 102 раз для труб после ШТО и ТМО-2 и в 103 раз - после ТМО-1. При уровне наводороживания 0,01% облучение увеличивает скорость ЗГР в ~102 раз для труб ТК после ШТО и в ~103 раз - после ТМО-1 и ТМО-2. Для труб КСУЗ и после ШТО, и после РО в результате облучения

скорость ЗГР возрастает в среднем в 10 раз при уровне наводороживания 0,005% и в 3,5 раза при исходном содержании водорода.

7. Экспериментально доказано, что если в трубах ТК и КСУЗ после изготовления сохраняются значительные по величине остаточные напряжения, то в процессе длительного хранения до постановки труб в реактор возможно развитие существующих в них технологических дефектов (трещин) в результате ЗГР, обусловленного диффузией водорода, поглощенного трубами в процессе изготовления, в области действия наибольших остаточных растягивающих напряжений. При уровне остаточных напряжений 100-200 МПа за год хранения в трубах КСУЗ трещина будет подрастать по длине трубы на ~ 0,015 мм, по толщине стенки на ~ 0,13 мм, а в трубах ТК трещина подрастет за год по длине трубы на ~0,032 мм.

8. Разработан метод расчета, с помощью которого оценено влияние остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ в процессе эксплуатации. При отсутствии остаточных напряжений, если глубины дефектов в этих изделиях не превышают допускаемых величин, то даже при низких значениях К,ц проблемы ЗГР для них практически не существует. Если действуют остаточные напряжения (с^), то для допускаемых глубин дефектов при значении Km = 3 МПа-м"2 механизм ЗГР начнет действовать уже при Ол = 100 МПа - для труб ТК и 200 МПа - для труб КСУЗ, а для К,„ = 6 МПа-м"2 при аА = 200 МПа - для труб ТК и 300 МПа - для труб КСУЗ.

Определено влияние ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов в трубах ТК и КСУЗ. Наличие в трубах остаточных напряжений существенно снижает размеры допускаемых в них дефектов. ЗГР приводит к еще большему снижению размеров допускаемых дефектов, причем степень влияния ЗГР тем больше, чем выше уровень остаточных напряжений. Если К,ц ~4-6 МПа-м1Я, то, для того чтобы избежать ЗГР в процессе эксплуатации, уровень остаточных напряжений в трубах ТК не должен превышать 100 МПа, в трубах КСУЗ - 200 МПа.

9. Исследована возможность развития дефектов в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС (твэлах, НК, ЦТ и ДР) реакторов ВВЭР и РБМК под действием водорода. Изучено влияние на этот процесс состава циркониевого сплава, уровня наводорожи-вания, толщины стенки изделия и направления развития в нем дефекта (осевое, тангенциальное, радиальное). Установлено, что возможно развитие дефектов в тонкостенных изделиях ТВС под действием водорода в результате ЗГР. Скорость ЗГР этих изделий зависит от состава сплава, направления развития дефекта и мало зависит от содержания водорода в изученном интервале 0,01-0,05%.

10. Исследовано влияние наводороживания на ВР тонкостенных циркониевых изделий ТВС в зависимости от состава циркониевого сплава, из которого они изготовлены, температуры и направления развития дефекта. Обнаружено, что действие водорода по-разному проявляется на различные характеристики ВР труб из исследованных сплавов, что указывает на необходимость дифференцированного подхода к выбору циркониевых сплавов для разных изделий ТВС. Предпочтительность сплава для того или иного изделия с позиции ВР должна определяться особенностями условий его эксплуатации и параметрами его напряженно-деформированного состояния.

Основные материалы диссертации опубликованы в работах:

1. Ривкин Е.Ю., Абрамов В.Я., Васнин А.М., Иванова СВ. и др. Замедленное водородное разрушение циркониевых сплавов // Физико-химическая механика материалов. 1987. № 1. С. 49-52.

2. Иванова СВ., Васнин A.M. Замедленное гидридное растрескивание циркониевых труб канальных реакторов // Материалы Всероссийской научно-технической конференция «Прочность и живучесть конструкций», Вологда, 1993. С. 112-113.

3. Иванова СВ. Влияние остаточных напряжений на замедленное гидридное растрескивание циркониевых труб // Атомная энергия. 1994. Т. 76, вып. 2. С. 155-158.

4. Иванова СВ. Факторы, влияющие на замедленное гидридное растрескивание канальных труб из сплава Zr-2,5%Nb // Материалы Второго Российского научно-технического семинара «Водород в металлических материалах», Москва, 1994. С. 53-54.

5. Ivanova S.V., Rivkin E.Yu. Factors affecting delayed hydride cracking of Zr-2.5Nb pressure tubes // Abstracts of the Eleventh International Symposium «Zirconium in the Nuclear Industry», Gar-misch-Partenkirchen, Germany, 1995. P. 44.

6. Иванова СВ. Замедленное гидридное растрескивание циркониевых канальных труб - фактор, определяющий их работоспособность // Сборник докладов Четвертой Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 1996. С. 61-70.

7. Родченков Б.С., Иванова СВ., Танклевский А.С, Синельников Л.П., Козлов А.В. Замедленное гидридное растрескивание материала канальных труб реакторов РБМК // Сборник докладов Четвертой Межотраслевой конференции по реакторному материаловедению, Димит-ровград, 1996. С. 70-80.

8. Иванова СВ. Воздействие водорода на работоспособность циркониевых изделий тепловыделяющих сборок реакторов ВВЭР и РБМК // Труды Третьей Международной конференции «Водородная обработка материалов» (ВОМ-2001), Донецк, Украина, 2001. Ч. П. С 393-395.

9. Иванова СВ., Никулина А.В. Процессы, происходящие в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС под действием водорода // Сборник докладов Шестой Российской конференции по реакторному материаловедению, Димитровград, 2001. Т. 2, ч. 2. С. 128-161.

10. Ivanova S.V., Nikulina A.V. et al. Fracture toughness and delayed hydride cracking of thin-walled zirconium components of fuel assemblies and affecting factors // Abstracts of Thirteenth International Symposium «Zirconium in the Nuclear Industry», Annecy, France, 2001. P. 38.

11. Иванова СВ., Никулина А.В. Циркониевые сплавы для направляющих каналов и дистан-ционирующих решеток ТВС реакторов типа ВВЭР // Вопросы атомной науки и техники. 2001. Вып. 1(58). С 65-78.

12. Иванова СВ. Воздействие водорода на циркониевые сплавы, использующиеся для изделий активных зон реакторов типа ВВЭР и РБМК // Сборник трудов 5-го Собрания металловедов России, Краснодар, 2001. С. 214-217.

13. Патент № 2171977 RU, C2. Способ испытания на фреттинг-коррозию и устройство для его осуществления / Белугин И.И., Иванова СВ. // Бюллетень № 22 от 10.08.2001 г.

14. Иванова СВ., Никулина А.В. Циркониевые сплавы для компонентов ТВС реакторов типа ВВЭР и РБМК // Физика и химия обработки материалов. 2001. № 6. С15-25.

15. Иванова СВ., Бочаров О.В., Шиков А.К. Влияние технологических факторов на процесс поглощения водорода циркониевыми компонентами активных зон реакторов ВВЭР и РБМК // Труды XV Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Украина, 2002. С 115-116.

16. Ivanova S.V. Hydrogen saturation of Zr products is a factor limiting the service life WER and RBMK reactors in core zone // Proceedings of the Seventh International Conference on Material Issues in Design, Manufacturing and Operation of Nuclear Power Plants Equipment, St. Petersburg, 2002. V. 2. P. 411-421.

17. Ivanova S.V. Effect of hydrogen on serviceability of zirconium items in VVER and RBMK-type reactors fuel assemblies // International Journal of Hydrogen Energy. 2002. V. 27. P. 819-824.

18. Иванова С В. Изучение процессов поглощения, диффузии и растворимости водорода в циркониевых изделиях ТВС реакторов типа ВВЭР и РБМК// Материаловедение. 2002. № 7. С. 42-49.

19. Ivanova S.V. Hydrogen absorption and diffusion processes and its solubility in zirconium items of VVER and RBMK fuel assemblies // Proceedings of the International Workshop «Interaction of Hydrogen Isotopes with Structural Materials» (IHISM-01), Sarov, 2002. P. 345-365.

20. Иванова СВ. Воздействие водорода на циркониевые сплавы, использующиеся для изделий активных зон реакторов типа ВВЭР и РБМК // Металловедение и термическая обработка металлов. 2002. № i о. С. 12-15.

21. Иванова СВ., Шиков А.К., Бочаров О.В. Механизмы водородной деградации циркониевых изделий при длительном хранении до и после эксплуатации в легководных реакторах // Материалы Научно-практической конференции материаловедческих обществ России «Новые функциональные материалы и экология», Звенигород, 2002. С 152-153.

22. Иванова СВ., Шиков А.К., Бочаров О.В. Наводороживание циркониевых изделий в процессе изготовления и эксплуатации - фактор, ограничивающий ресурс их работы в реакторах ВВЭР и РБМК // Металловедение и термическая обработка металлов. 2003. № 8. С. 40-47.

23. Ivanova S.V. Effect of hydrogen on zirconium alloys for core items of light-water reactors // Proceedings of the VIII International Conference «Hydrogen Materials Science & Chemistry of Carbon Nanomaterials», Sudak, Crimea, Ukraine, 2003. P. 346-349.

24. Иванова СВ. Развитие дефектов под действием водорода в циркониевых изделиях реакторов на тепловых нейтронах // Труды Четвертой Международной конференции «Водородная обработка материалов» (ВОМ-2004), Донецк, Украина, 2004. С. 540-546.

25. Иванова СВ. Факторы, влияющие на диффузию водорода в циркониевых сплавах // Труды XVI Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению, Алушта, Украина, 2004. С. 162-163.

Отпечатано в ООО «Компания Спутник*» ПД № 1-00007 от 25.09.2000 г. Подписано в печать 24.09.04 Тираж 100 экз. Усл. п.л. 1,5 Печать авторефератов (095) 730-47-74 778-45-60 (сотовый)

№19 8 6 ?

Содержание диссертации автор исследовательской работы: кандидата физико-математических наук, Иванова, Светлана Владимировна

ИСПОЛЬЗОВАННЫЕ В РАБОТЕ СОКРАЩЕНИЯ И УСЛОВНЫЕ ОБОЗНАЧЕНИЯ.

ВВЕДЕНИЕ.

1. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ЦИРКОНИЕВЫЕ СПЛАВЫ (литературный обзор).

1.1. Диффузия водорода.

1.2. Растворимость водорода.

1.3. Свойства гидридов.

1.4. Ориентация гидридов.

1.5. Влияние уровня наводороживания и ориентации гидридов на механические свойства циркония.

1.6. Сопротивление разрушению циркониевых сплавов при наличии гидридов.

1.6.1. Критическая температура хрупкости.

1.6.2. Критическое раскрытие трещины.

1.7. Принципиальные особенности процесса замедленного гидридного растрескивания.

1.8. Инкубационный период.

1.9. Модели для описания процесса замедленного гидридного растрескивания.

1.9.1. Модель критической длины гидрида.

1.9.2. Кинетическая модель.

1.10. Процесс замедленного гидридного растрескивания при изотермическом режиме.

1.10.1. Зависимость скорости роста трещины от напряжения.

1.10.2. Пороговый коэффициент интенсивности напряжений.

1.10.3. Зависимость скорости роста трещины от температуры.

1.11. Процесс замедленного гидридного растрескивания при термоциклическом режиме.

1.12. Предельная растворимость водорода в вершине трещины при замедленном гидридном растрескивании.

1.13. Влияние скорости охлаждения на морфологию образующихся гидридов.

1.14. Аварии на АЭС, вызванные воздействием водорода.

2. ИССЛЕДОВАНИЕ ДИФФУЗИИ ВОДОРОДА В ЦИРКОНИЕВЫХ СПЛАВАХ.

2.1. Факторы, влияющие на диффузию водорода.

2.2. Исследование влияния на диффузию водорода состава, структурно-фазового состояния циркониевого сплава и температуры.

2.2.1. Методика исследований.

2.2.2. Результаты исследований.

2.3. Физическая модель диффузии водорода под действием градиента напряжений.

3. ИССЛЕДОВАНИЕ РАСТВОРИМОСТИ ВОДОРОДА

В ЦИРКОНИЕВЫХ СПЛАВАХ.

3.1. Факторы, влияющие на растворимость водорода.

3.2. Дилатометрический метод исследования.

3.3. Разработка метода исследования растворимости водорода.

3.3.1. Расчет модели, имитирующей действие напряжений растяжения.

3.3.2. Расчет модели, имитирующей действие напряжений сжатия.

3.3.3. Методика проведения исследований.

3.3.4. Результаты исследований.

4. ВОЗДЕЙСТВИЕ ВОДОРОДА НА ЦИРКОНИЕВЫЕ ИЗДЕЛИЯ A3.

4.1. Влияние условий эксплуатации.

4.2. Закономерности зарождения трещин в изделиях A в процессе эксплуатации.

4.3. Выбор режима испытаний.

5. ИССЛЕДОВАНИЕ ПРОЦЕССА ЗАМЕДЛЕННОГО ГИДРИДНОГО РАСТРЕСКИВАНИЯ И ВОЗДЕЙСТВИЯ ВОДОРОДА НА

ВЯЗКОСТЬ РАЗРУШЕНИЯ ЦИРКОНИЕВЫХ ИЗДЕЛИЙ.

5.1. Воздействие водорода на ТК и каналы СУЗ реакторов РБМК.

5.1.1. Условия эксплуатации труб ТК и каналов СУЗ.

5.1.2. Материал труб ТК и каналов СУЗ.

5.1.3. Объект исследований.

5.1.4. Образцы для исследований.

5.1.5. Подготовка образцов к испытаниям.

5.1.6. Замедленное гидридное растрескивание при постоянном уровне нагружения.

5.1.6.1. Изотермический режим испытаний.

5.1.6.2. Термоциклический режим испытаний.

5.1.6.3. Условия проведения испытаний.

5.1.6.4. Определение истинных значений длин трещин по поверхности излома образцов.

5.1.6.5. Обработка результатов испытаний.

5.1.6.6. Результаты испытаний труб ТК.

5.1.6.6.1. Развитие трещины в осевом направлении.

5.1.6.6.2. Развитие трещины в радиальном направлении.

5.1.6.7. Результаты испытаний труб каналов СУЗ.

5.1.7. Вязкость разрушения.

5.1.7.1. Влияние наводороживания на вязкость разрушения.

5.1.7.2. Влияние наводороживания, длительности, условий и режима испытаний на вязкость разрушения.

5.1.8. Испытания в режиме переменного термосилового нагружения.

5.1.9. Испытания в реакторе под нагрузкой.

5.1.10. Исследование возможности обусловленного диффузией водорода развития дефектов в трубах изделий A3 при длительном хранении.

5.1.11. Влияние остаточных технологических напряжений на замедленное гидридное растрескивание труб ТК и каналов СУЗ.

5.1.12. Влияние замедленного гидридного растрескивания и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов.

5.1.13. Анализ результатов исследований.

5.1.14. Использование результатов проведенных исследований.

5.2. Воздействие водорода на тонкостенные изделия ТВС реакторов ВВЭР и РБМК.

5.2.1. Особенности испытаний тонкостенных изделий.

5.2.2. Разработка методик испытаний тонкостенных труб на вязкость разрушения.

5.2.2.1. Методика испытаний на вязкость разрушения в осевом и тангенциальном направлениях.

5.2.2.2. Методика испытаний на вязкость разрушения в радиальном направлении.

5.2.3. Разработка методик испытаний тонкостенных труб на замедленное гидридное растрескивание.

5.2.4. Твэлы.

5.2.4.1. Условия эксплуатации.

5.2.4.2. Объект исследований.

5.2.4.3. Замедленное гидридное растрескивание.

5.2.4.4. Вязкость разрушения.

5.2.5. Дистанционирующие решетки.

5.2.5.1. Условия эксплуатации.

5.2.5.2. Объект исследований.

5.2.5.3. Замедленное гидридное растрескивание и вязкость разрушения.

5.2.6. Направляющие каналы и центральные трубы.

5.2.6.1. Условия эксплуатации.

5.2.6.2. Объект исследований.

5.2.6.3. Замедленное гидридное растрескивание.

5.2.6.4. Вязкость разрушения.

5.2.7. Анализ результатов испытаний на замедленное гидридное растрескивание и вязкость разрушения тонкостенных изделий ТВС.

5.2.7.1. Результаты испытаний на замедленное гидридное растрескивание.

5.2.7.2. Результаты испытаний на вязкость разрушения.

Введение диссертация по физике, на тему "Воздействие водорода на циркониевые сплавы для реакторов на тепловых нейтронах"

Актуальность работы

Цирконий и его сплавы обладают способностью поглощать водород из газовой и водяной среды. Водород оказывает существенное влияние на свойства циркониевых сплавов и изготовленных из них изделий.

Поглощение водорода циркониевыми сплавами может явиться причиной их охрупчивания и последующего разрушения. Степень охрупчива-ния циркониевых сплавов в результате наводороживания зависит от количества поглощенного водорода и формы его присутствия в структуре сплава: в твердом растворе или в виде гидридной фазы, что определяется предельной растворимостью водорода в данном сплаве. Наибольший охрупчивающий эффект на циркониевые сплавы оказывает присутствие водорода в виде гидридов.

Знание закономерностей диффузионных процессов в исследуемых материалах позволит существенно повысить эффективность выбора их оптимальных составов и методов обработки для различных изделий.

Наводороживание приводит к изменению механических свойств циркониевых изделий, характеристик усталости, ползучести, радиационного роста и т.д., оказывает влияние на протекание в них коррозионных процессов, может явиться причиной деформационных изменений циркониевых изделий. Но наиболее пристального внимания заслуживает обусловленное водородом облегчение зарождения и роста трещин в циркониевых изделиях, т.е. явление хрупкого разрушения. Связано это с тем обстоятельством, что всем конструкционным материалам и изделиям из них присуще наличие дефектов (трещин) - технологических или возникших в процессе эксплуатации. При этом водород, воздействующий на металлы, значительно увеличивает их чувствительность к наличию трещин и делает реальной опасность хрупкого разрушения конструкций, обладающих при обычных условиях достаточной несущей способностью. Воздействие водорода на металлы является фактором, способным создать ситуацию, при которой прочность конструкции будет связана в первую очередь с закономерностями роста трещин в металлах.

Циркониевые сплавы нашли широкое применение в атомной энергетике, где проблема воздействия водорода на циркониевые изделия, использующиеся в качестве компонентов активных зон (A3) водо-водяных (типа ВВЭР и PWR) и кипящих (типа РБМК и BWR) реакторов на тепловых нейтронах, стоит наиболее остро, так как наводороживание циркониевых изделий в процессе эксплуатации приводит к снижению их работоспособности и сокращению срока службы.

Основными компонентами A3 реакторов РБМК являются технологические каналы (ТК), каналы системы управления и защиты (СУЗ) и изделия, входящие в состав тепловыделяющих сборок (ТВС): твэлы, центральные трубы (ЦТ) и дистанционирующие решетки (ДР); реакторов ВВЭР - изделия ТВС: твэлы, направляющие каналы (НК), ЦТ и ДР. Все указанные изделия в настоящее время изготавливаются из циркониевых сплавов: Zr-l%Nb (Э110), Zr-2,5%Nb (Э125) и Zr-l%Nb-(l,l-l,3)%Sn-(0,3-0,4)%Fe (Э635). Поэтому исследования по воздействию водорода проводились на циркониевых сплавах, использующихся в атомной энергетике.

Теплоноситель водо-водяных и кипящих реакторов, в качестве которого используется вода, достаточно агрессивен по отношению к циркониевым сплавам. Наводороживание является одним из результатов их взаимодействия с теплоносителем. В теплоносителе водород появляется в результате коррозионного взаимодействия циркониевых изделий с водой и радиолиза воды под действием нейтронов и у-излучения.

Несмотря на то, что циркониевые сплавы широко используются в атомной энергетике страны, в настоящее время нет достаточно данных по диффузии и растворимости водорода, влияющих на них факторов и закономерностей их реализации в российских циркониевых сплавах. Не изучены процессы, происходящие в них под действием водорода, и влияние водорода на свойства циркониевых изделий, эксплуатирующихся в A3 российских реакторов. Некоторые имеющиеся зарубежные данные не могут быть непосредственно использованы ввиду различия свойств российских и зарубежных циркониевых сплавов, а также условий эксплуатации циркониевых изделий в российских (ВВЭР, РБМК) и зарубежных (PWR, BWR) реакторах.

Цель работы

Целью настоящей работы является установление физических закономерностей (экспериментальные исследования и расчетно-теоретическое прогнозирование) воздействия водорода на циркониевые сплавы (Э110, Э125 и Э635), изучение процессов, происходящих в них под действием водорода, а также определение влияния водорода на свойства циркониевых изделий A3 реакторов на тепловых нейтронах.

Впервые проблема воздействия водорода на свойства и снижение работоспособности циркониевых изделий наиболее остро встала в 70-80-х годах прошлого века для труб давления реакторов типа BWR после ряда аварий на зарубежных АЭС с реакторами CANDU, вызванных разрушением труб давления. В результате послереакторных исследований было установлено, что разрушение является следствием воздействия водорода и произошло по механизму ЗГР.

Аналогичные случаи разрушения циркониевых труб ТК и каналов СУЗ реакторов РБМК, подобных по условиям эксплуатации трубам давления реакторов CANDU, были и на российских АЭС.

В течение последних 10-15 лет произошло несколько случаев разрушения оболочек твэлов из сплавов типа Циркалой реакторов BWR и PWR с образованием осевых трещин. Исследования показали, что большее число трещин было вторичными дефектами, образовавшимися в результате попадания теплоносителя в первичные дефекты, вызванные дебризными повреждениями оболочки. Однако часть обнаруженных трещин имела другое происхождение. Учеными разных стран было выдвинуто несколько гипотез относительно возможного механизма образования этих дефектов. В качестве одного из наиболее вероятных механизмов разрушения оболочек твэлов рассматривается ЗГР.

Для российских реакторов ВВЭР и РБМК подобная проблема пока не стоит столь остро. Связано это с тем, что степень поглощения водорода российскими циркониевыми сплавами (Э110, Э125 и Э635), из которых изготавливаются изделия A3 этих реакторов, значительно меньше, чем зарубежными сплавами типа Циркалой, используемыми для изделий A3 реакторов PWR и BWR.

Опыт эксплуатации циркониевых изделий, входящих в состав ТВС реакторов ВВЭР и РБМК, показал, что наводороживание не ограничивает их работу до глубины выгорания топлива: 20-25 МВт-сут/кги - для реакторов РБМК и 40-45 МВт-сут/кги - для реакторов ВВЭР при 3-4-х летних кампаниях.

Однако с целью улучшения экономики топливных циклов и дальнейшего повышения эксплуатационных характеристик реакторов в ближайшие годы планируется увеличение глубин выгорания топлива (до 35 МВт-сут/кги - для РБМК и до 65-75 МВт-сут/кги - для ВВЭР) и срока эксплуатации ТВС до > 5 лет. Увеличение длительности кампании приведет к увеличению времени пребывания циркониевых изделий ТВС в реакторе и, соответственно, времени контакта с теплоносителем, что повлечет за собой повышение уровня их наводороживания и вероятности растрескивания.

Кроме того, в настоящее время на ряде АЭС происходит переход на маневренные режимы работы. В этом случае отрицательное воздействие на работоспособность оболочек твэлов будут оказывать скачки мощности, знакопеременные механические нагрузки, которые будут возникать в оболочках при частых колебаниях температуры топлива и оболочки в соответствии с изменяющейся мощностью реактора. При работе твэлов в таких сложных условиях под действием высоких растягивающих напряжений при столь длительных временах эксплуатации более остро встанет проблема развития дефектов (трещин) в оболочках твэлов, технологических или возникших в процессе эксплуатации. Образование в оболочках трещин будет способствовать диффузии водорода в их вершины (под действием возникшего градиента напряжений) в процессе последующей эксплуатации, что может привести к развитию образовавшихся в этих изделиях трещин в результате механизма ЗГР.

Циркониевые изделия A3 должны сохранять свою целостность не только в течение всего срока эксплуатации в стационарных, переходных и маневренных режимах работы реактора, но также и при выгрузке из реактора, в течение времени пребывания в условиях бассейна выдержки на АЭС, при транспортировке и последующем длительном хранении. В процессе хранения возможно дальнейшее охрупчивание и нарушение целостности оболочек твэлов за счет развития в них дефектов (трещин) в результате ЗГР под действием напряжений, вызываемых воздействием топлива на оболочку при хранении, и водорода, поглощенного оболочками при эксплуатации.

В зависимости от особенностей условий эксплуатации циркониевых изделий в реакторе воздействие водорода на их работоспособность может быть различным и будет определяться либо характеристиками вязкости разрушения при кратковременном воздействии значительных растягивающих усилий, например, при выгрузке из реактора, либо скоростью распространения трещин в циркониевых изделиях в процессе эксплуатации в результате ЗГР под действием остаточных технологических и эксплуатационных напряжений. Вязкостью разрушения (трещиностойкостью) определяется также склонность циркониевых изделий к образованию в них трещин при эксплуатации.

На основании всего вышеизложенного для достижения поставленной в работе цели решались следующие задачи:

• изучение диффузии водорода в циркониевых сплавах и выявление факторов, влияющих на этот процесс;

• изучение обусловленного воздействием водорода процесса ЗГР циркониевых изделий;

• оценка влияния остаточных напряжений на ЗГР циркониевых изделий A3; определение влияния ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов в трубах изделий A3;

• установление возможности развития имеющихся в трубах циркониевых изделий A3 технологических дефектов в процессе их длительного хранения до постановки в реактор под действием имеющегося в трубах водорода и сохранившихся в них после изготовления остаточных напряжений;

• исследование воздействия водорода на вязкость разрушения (трещиностой-кость) циркониевых изделий A3.

Научная новизна работы:

Определены закономерности ЗГР труб ТК и КСУЗ и влияние на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого они изготовлены, уровня наводороживания, направления развития дефекта (осевое, радиальное), условий эксплуатации (температура, остаточные технологические и эксплуатационные напряжения), режима эксплуатации (изотермический, термоциклический, переменное термосиловое нагружение) и облучения. Получены кинетические зависимости скорости роста трещин в результате ЗГР от коэффициента интенсивности напряжений и пороговые коэффициенты интенсивности напряжений.

Впервые определена скорость ЗГР при переменном термосиловом нагру-жении, когда циклически меняется не только температура (термоциклический режим), но и нагрузка. Показано, что скорость роста трещин при переменном термосиловом нагружении меньше, чем при термоциклическом с постоянным уровнем нагружения.

Впервые проведены исследования ЗГР изделий A3 непосредственно в реакторе под нагрузкой и определена скорость ЗГР в реакторных условиях. Установлено, что облучение существенно увеличивает скорость ЗГР. Экспериментально доказано, что если в трубах циркониевых изделий A3 после изготовления сохраняются значительные по величине остаточные напряжения, то в процессе длительного хранения до постановки труб в реактор возможно развитие существующих в них технологических дефектов (трещин) в результате диффузии имеющегося в трубах водорода в области действия наибольших остаточных напряжений. Разработан метод расчета, с помощью которого оценено влияние остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ. Определено влияние ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых в этих изделиях дефектов. Установлена возможность развития дефектов в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС (твэлах, НК, ЦТ и ДР) в результате ЗГР и определена скорость ЗГР указанных изделий. Показано влияние на этот процесс состава сплава, уровня наводороживания, толщины стенки изделия и направления развития в нем дефекта (осевое, тангенциальное, радиальное). Оценено влияние на вязкость разрушения изделий A3 совместного действия наводороживания, длительности, условий и режима эксплуатации. Определены характеристики вязкости разрушения (критический коэффициент интенсивности напряжений, критическое раскрытие трещины, критический J-интеграл) тонкостенных циркониевых изделий ТВС в зависимости от состава циркониевого сплава, уровня наводороживания, температуры и направления развития дефекта. Обнаружено, что действие водорода по-разному проявляется на различные характеристики вязкости разрушения изделий из исследованных сплавов, что указывает на необходимость дифференцированного подхода к выбору циркониевых сплавов для разных изделий ТВС.

Получен патент (Патент RU 2171977 С2) на использованный в работе способ испытаний на фреттинг-коррозию и наводороживание и устройство для его осуществления.

Автор защищает: методику определения скорости диффузии водорода в материале труб реальных циркониевых изделий; методику исследования растворимости водорода, позволившую определить влияние напряжений растяжения и сжатия на предельную растворимость водорода в циркониевых сплавах; методики испытаний на ЗГР труб с развитием трещины в осевом и радиальном направлениях в изотермическом и термоциклическом режимах, а также в режиме переменного термосилового нагружения; методику испытаний на ЗГР в реакторе под нагрузкой; методики испытаний тонкостенных труб на ЗГР и вязкость разрушения в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях; физическую модель диффузии водорода под действием градиента напряжений; результаты исследования диффузии водорода в циркониевых сплавах; результаты определения температуры предельной растворимости водорода в циркониевых сплавах Э110, Э125, Э635 и влияния на нее растягивающих и сжимающих напряжений; результаты исследований ЗГР труб ТК и КСУЗ, а также тонкостенных циркониевых изделий ТВС (твэлов, НК, ЦТ и ДР) реакторов ВВЭР и РБМК и влияния на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого изделие изготовлено, уровня наводороживания, толщины стенки изделия, направления развития в нем дефекта, условий и режима его эксплуатации и облучения; метод расчета и результаты расчета по оценке влияния остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и КСУЗ, а также влияния ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых в этих изделиях дефектов; результаты исследования возможности развития существующих в трубах циркониевых изделий A3 технологических дефектов под действием имеющегося в них водорода и сохранившихся после изготовления остаточных напряжений в процессе длительного хранения труб до постановки в реактор; результаты определения вязкости разрушения изделий A3 и влияния на нее совместного действия наводороживания, длительности, условий и режима эксплуатации (испытаний); результаты определения характеристик вязкости разрушения тонкостенных изделий ТВС.

Заключение диссертации по теме "Физика конденсированного состояния"

ВЫВОДЫ И ЗАКЛЮЧЕНИЕ

Предложена физическая модель диффузии водорода под действием градиента напряжений. С помощью данной модели, зная распределение напряжений по длине или толщине стенки изделия, коэффициент диффузии и ПРТ водорода для сплава, из которого оно изготовлено, можно определить скорость диффузии в нем водорода под действием градиента напряжений для соответствующей температуры и время, в течение которого будет достигнуто критическое содержание водорода в изделии.

3. Определена температура предельной растворимости (ПРТ) водорода в сплавах Э110, Э125 и Э635 и влияние на нее состава и состояния сплава. Выявлено, что холодная деформация циркониевых сплавов увеличивает растворимость в них водорода. Состав циркониевого сплава оказывает влияние на температуру ПРТ водорода, причем это влияние различно в случае растворения и в случае выпадения гидридов.

4. Изучено ЗГР труб ТК и каналов СУЗ и влияние на этот процесс структурного состояния циркониевого сплава, из которого они изготовлены, уровня наводороживания, направления развития в них дефекта (осевое, радиальное), условий эксплуатации (температура, остаточные технологические и эксплуатационные напряжения), режима эксплуатации (изотермический, термоциклический, переменное термосиловое нагружение) и облучения.

Получены кинетические зависимости скорости роста трещин в результате ЗГР от коэффициента интенсивности напряжений при изотермическом и термоциклическом режимах испытаний и под действием облучения для труб ТК и каналов СУЗ в разных структурных состояниях (после ШТО, РО, ТМО-1 и ТМО-2) исходных и наводороженных.

Обнаружено, что развитие трещин в результате ЗГР возможно не только в наводороженных, но и в исходных (ненаводороженных) трубах за счет диффузии имеющегося в них после изготовления водорода в вершину трещины под действием образующегося в этой области градиента напряжений. Увеличение уровня наводороживания увеличивает скорость ЗГР. Однако наводороживание труб до небольших содержаний водорода <0,005 мас.% приводит к уменьшению скорости роста в них трещин по сравнению с исходным состоянием. Большое влияние на скорость ЗГР оказывает режим (изотермический, термоциклический, переменное термосиловое нагружение) и максимальная температура испытаний (эксплуатации).

Определено, что скорость роста трещин при переменном термосиловом нагружении, когда циклически меняется не только температура, но и нагрузка, в ~ 10 раз меньше, чем при термоциклическом с постоянным уровнем нагружения.

Установлено, что наиболее оптимальное структурное состояние с позиции сопротивления ЗГР у труб ТК после ШТО и ТМО-2, у труб каналов СУЗ после РО.

5. Исследовано влияние наводороживания на вязкость разрушения труб ТК и каналов СУЗ при 20°С и при температурах эксплуатации этих изделий в реакторе. Оценено влияние на вязкость разрушения изделий A3 совместного действия наводороживания, длительности, условий и режима эксплуатации (испытаний).

Показано, что наибольшее отрицательное влияние оказывает наводороживание на вязкость разрушения труб ТК и каналов СУЗ при 20°С, с повышением температуры влияние наводороживания уменьшается. Добавление в трубы небольших количеств водорода (< 0,005 мас.%) может оказывать положительное влияние на их вязкость разрушения, повышая ее, особенно при высоких температурах. В этом случае с позиции вязкости разрушения водород играет роль полезной легирующей добавки.

Происходит снижение вязкости разрушения труб с увеличением длительности воздействия высокой температуры и напряжений в сочетании с наводороживанием. Темп снижения вязкости разрушения различен в зависимости от структурного состояния труб и режима испытаний (эксплуатации).

6. Впервые проведены исследования ЗГР труб ТК и каналов СУЗ непосредственно в реакторе под нагрузкой. Обнаружено, что облучение в реакторных условиях существенно увеличивает скорость ЗГР. При исходном содержании водорода в трубах ТК скорость ЗГР под действием облучения возрастает в среднем в 10 раз для труб после ШТО и ТМО-2 и в 10 раз для труб после ТМО-1. При уровне наводороживания 0,01 мас.% облучение увеч личивает скорость ЗГР в -10 раз для труб ТК после ШТО и в - 10 раз -после ТМО-1 и ТМО-2. Для труб каналов СУЗ и после ШТО, и после РО в результате облучения скорость ЗГР возрастает в среднем в 10 раз при уровне наводороживания 0,005 мас.% и в 3,5 раза при исходном содержании водорода.

7. Экспериментально доказано, что если в трубах ТК и каналов СУЗ после изготовления сохраняются значительные по величине остаточные напряжения, то в процессе длительного хранения до постановки труб в реактор возможно развитие существующих в них технологических дефектов (трещин) в результате ЗГР, обусловленного диффузией водорода, поглощенного трубами в процессе изготовления, в области действия наибольших остаточных растягивающих напряжений. При уровне остаточных напряжений 100-200 МПа за год хранения в трубах каналов СУЗ трещина будет подрастать по длине трубы на ~ 0,015 мм, по толщине стенки на ~ 0,13 мм, а в трубах ТК трещина подрастет за год по длине трубы на ~0,032 мм.

8. Разработан метод расчета, с помощью которого оценено влияние остаточных напряжений на ЗГР труб ТК и каналов СУЗ в процессе эксплуатации. При отсутствии остаточных напряжений, если глубины дефектов в этих изделиях не превышают допускаемых величин, то даже при низких значениях KtH проблемы ЗГР для них практически не существует. А в случае

1 /О высоких значений KtH (KtH >12 МПа-м ) и допускаемых глубинах дефектов эта проблема также отсутствует даже при высоком уровне остаточных напряжений ((Jл ~ 300 МПа) в изделиях. Если действуют остаточные напря

1 /О жения, то для допускаемых глубин дефектов при значении К,н = 3 МПа-м механизм ЗГР начнет действовать уже при стА = 100 МПа - для труб ТК и 200 МПа - для труб каналов СУЗ, а для KtH = 6 МПа-м1/2 при оА = 200 МПа -для труб ТК и 300 МПа - для труб каналов СУЗ.

Определено влияние ЗГР и остаточных напряжений на размеры допускаемых дефектов в трубах ТК и каналов СУЗ. Наличие в трубах остаточных напряжений существенно снижает размеры допускаемых в них дефектов. ЗГР приводит к еще большему снижению размеров допускаемых дефектов, причем степень влияния ЗГР тем больше, чем выше уровень остаточных напряжений. Если KtH ~ 4-6 МПа-м1/2, то, для того чтобы избежать ЗГР в процессе ксплуатации, уровень остаточных напряжений в трубах ТК не должен превышать 100 МПа, в трубах каналов СУЗ - 200 МПа.

9. Исследована возможность развития дефектов в тонкостенных циркониевых изделиях ТВС (тв лах, НК, ЦТ и ДР) реакторов ВВЭР и РБМКпод действием водорода. Изучено влияние на тот процесс состава циркониевого сплава, уровня наводороживания, толщины стенки изделия и направления развития в нем дефекта (осевое, тангенциальное, радиальное). Установлено, что возможно развитие дефектов в тонкостенных изделиях ТВС под действием водорода в результате ЗГР. Скорость ЗГР тих изделий зависит от состава сплава, направления развития дефекта и мало зависит от содержания водорода в изученном интервале 0,01-0,05%.

10. Исследовано влияния наводороживания на вязкость разрушения тонкостенных циркониевых изделий ТВС в зависимости от состава циркониевого сплава, из которого они изготовлены, температуры и направления развития дефекта. Обнаружено, что действие водорода по-разному проявляется на различные характеристики вязкости разрушения труб из исследованных сплавов, что указывает на необходимость дифференцированного подхода к выбору циркониевых сплавов для разных изделий ТВС. Предпочтительность сплава для того или иного изделия с позиции вязкости разрушения должна определяться особенностями условий его ксплуатации и параметрами его напряженно-деформированного состояния.

Научная и практическая ценность работы

Разработаны методики исследований: 1. методика исследования диффузии водорода в материале труб реальных циркониевых изделий, позволившая определить скорость диффузии водорода в циркониевых сплавах, находящихся в том же структурно-фазовом состоянии, что и в реальных изделиях A3.

2. методика исследования растворимости водорода, которая дала возможность определить температуру предельной растворимости водорода в материале труб тонкостенных изделий ТВС и оценить влияние на нее растягивающих и сжимающих напряжений;

4. методика испытаний на ЗГР в режиме переменного термосилового нагружения;

5. методика испытаний на ЗГР в реакторе под нагрузкой;

6. методики испытаний тонкостенных труб на ЗГР и вязкость разрушения в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях.

Практическое использование результатов работы

Результаты, полученные в работе, использованы для:

1) оценки сопротивления разрушению труб ТК и каналов СУЗ реакторов РБМК;

2) оценки работоспособности ТК и каналов СУЗ, установленных в A3 реакторов РБМК-1000 и РБМК-1500;

3) корректировки глубин допускаемых дефектов в трубах ТК и каналов СУЗ;

4) определения размеров допускаемых поверхностных дефектов в трубах циркониевых изделий A3;

5) определения допустимого уровня остаточных и эксплуатационных напряжений в циркониевых изделиях A3.

Дальнейшие пути применения результатов работы

Полученные в работе коэффициенты диффузии и температура предельной растворимости водорода для циркониевых сплавов, характеристики вязкости разрушения, зависимости скорости роста трещин (У) от коэффициента интенсивности напряжений и значения V и порогового коэффициента интенсивности напряжений KtH для циркониевых изделий в различных структурных состояниях при разных режимах испытаний для развития трещин в осевом, тангенциальном и радиальном направлениях могут быть использованы для прогнозирования поведения циркониевых изделий под действием водорода, а также оценки надежности изделий A3 в реакторе.

Автор благодарит: научного руководителя работы Рязанцева Е.П., сотрудников НИКИЭТ Ривкина Е.Ю. и Васнина A.M. за помощь в выборе направления исследований, внимание к работе и обсуждение ее результатов, Родина М.Е. за помощь в проведение механических испытаний и обсуждении их результатов, Золотарева В.Б. за наводороживание и фотографирование образцов; сотрудников СФ НИКИЭТ Синельникова Л.П., Козлова А.В. за помощь в проведении реакторных испытаний; сотрудников РНЦ «КИ» Рязанцеву А.В. и Семенову Л.В. за помощь и внимание к работе.

Автор признателен коллективу лаборатории создания циркониевых сплавов ВНИИНМ за обсуждение и критический анализ результатов работы; сотрудникам ВНИИНМ: Шикову А.К., Бочарову О.В. и Иолтухов-скому А.Г. за внимание к работе, обсуждение полученных результатов и направления дальнейших исследований; Цвелеву В.В., Сорокину А.В. и Бо-кову И.И. за помощь в подготовке образцов к испытаниям и проведение длительных высокотемпературных испытаний; Голикову И.В. и Панащу-ку А.С. за проведение механических испытаний; Проходцеву В.А. за наводороживание образцов; Королеву С.И. за электрохимические исследования образцов; Целищейу А.В. и сотрудникам МИФИ Осипову В.В. и Маце-горину И.В. за электронно-микроскопические исследования; сотрудникам МИФИ Калину Б.А., Шмакову А.А, Смирнову Е.А. и Перловичу Ю.А. за рассмотрение и обсуждение результатов работы и рекомендации по ее оформлению.

Список источников диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Иванова, Светлана Владимировна, Москва

1. Иванова С.В. Изучение процессов поглощения, диффузии и растворимости водорода в циркониевых изделиях ТВС реакторов типа ВВЭР и РБМК // Материаловедение. 2002. № 7. С. 42-49.

2. Бокштейн Б.С. Диффузия в металлах. М.: Металлургия. 1978. 248 с.

3. Коган Я.Д., Колачев Б.А., Левинский Ю.В., Назимов О.П., Фишгойт А.В. Константы взаимодействия металлов с газами: Справ, изд. М.: Металлургия, 1987. 368 с.

4. Галактионова Н.А. Водород в металлах. М.: Металлургия, 1967. 304 с.

5. Смитлз К. Дж. Металлы: Справ, изд. / Пер. с англ. М.: Металлургия, 1980. 447 с.

6. Колачев Б.А. Водородная хрупкость металлов. М.: Металлургия, 1985. 216 с.

7. Металлургия циркония / Под ред. Г.А. Меерсона, Ю.В. Гагаринского / Пер. с англ. М.: Издательство иностранной литературы, 1959. 420 с.

8. Водород в металлах / Под редакцией Г. Алефельда, И. Фелысля / В двух томах. Пер. с англ. М.: Мир, 1981.

9. Erickson W.H. Hydrogen solubility in zirconium alloys // Journal Electrochemical Technology. 1966. V. 4, № 5-6. P. 205-211.

10. Sawatzky A., Wilkins B.J.S. Hydrogen solubility in zirconium alloys determined by thermal diffusion // Journal of Nuclear Materials. 1967. V. 22. P. 304-310.

11. Khatamian D., Ling V.C. Hydrogen solubility limits in a- and P-zirconium // Journal of Alloys and Compounds. 1997. Vs. 253-254. P. 162-166.

12. Dutton R. Hydrogen embrittlement effects in hydride-forming metals // The metallurgical Society of CIM Annual Volume. Canadian Metallurgical Quarterly. 1978. V. 17. P. 16-25.

13. Coleman C.E., Ambler J.F.R. Measurement of effective solvus temperature of hydrogen in Zr-2.5 wt% Nb using acoustic emission // The Metallurgical Society of CIM Annual Volume. Canadian Metallurgical Quarterly. 1978. V. 17. P. 81-84.

14. Шрейдер A.B. Водород в металлах. M.: Знание. Новое в жизни, науке, технике. Серия «Химия». 1979. № 9. 64 с.

15. Гидриды металлов / Под ред. В. Мюллера, Д. Блэкледжа, Дж. Либовица / Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1973. 429 с.

16. Мороз Л.С., Чечулин Б.Б. Водородная хрупкость металлов. М.: Металлургия, 1967. 256 с.

17. Займовский А.С., Никулина А.В., Решетников Н.Г. Циркониевые сплавы в ядерной энергетике. М.: Энергоатомиздат, 1994. 256 с.

18. Price E.G. Hydride orientation and tensile properties of Zr-2.5%Nb pressure tubing hydrided while internally pressurized // Canadian Metallurgical Quarterly. 1972. V. 11. P. 129-138.

19. Sawatzky A. Formation of hydride blisters in zirconium alloy pressure tubes // Canadian Metallurgical Quarterly. 1985. V. 24. P. 227-234.

20. Ells C.E. Hydride precipitates in zirconium alloys (a review) // Journal of Nuclear Materials. 1968. V. 28. P. 129-151.

21. Парфенов Б.Г., Герасимов B.B., Бенедиктова Г.И. Коррозия циркония и его сплавов. М.: Атомиздат, 1967. 260 с.

22. Parry G.W., Evans W. The effect of strain on directional precipitation of zirconium hydride in Zircaloy-2 // AESL-1707. 1962.

23. Ells C.E. Stress orientation of hydride in zirconium alloys // Journal of Nuclear Materials. 1970. V. 35. P. 306-315.

24. Puis M.P. Effect of stress on hydride orientation in zirconium alloys // Proceedings of the International Symposium on Solid-Defect Interaction, Kingston, Ontario, 1985. P. 426-433.

25. Parry G.W. Stress reorientation of hydrides in cold worked zirconium-2.5% niobium pressure tubes // AECL-2624. 1966.

26. Bell L.G., Duncan R.G. Hydride orientation in Zr-2.5%Nb; how it is affected by stress, temperature and heat treatment // AECL-5110. 1975.

27. Ривкин Е.Ю., Родченков B.C., Филатов B.M. Прочность сплавов циркония. М.: Атомиздат, 1974. 168 с.

28. Ривкин Е.Ю., Васнин A.M., Можаров В.Е., Родченков Б.С. Влияние облучения и наводороживания на характеристики сопротивления разрушению циркониевых сплавов // Вопросы атомной науки и техники. 1977. Вып. 2(16).

29. Weinstein D., Holts F.C. Susceptibility of zirconium and zirconium alloys to delayed failure hydrogen embrittlement // Transactions of ASM. 1964. V. 57. P.284-293.

30. Simpson C.J., Ells C.E. Delayed hydrogen embrittlement in Zr-2.5wt%Nb // Journal of Nuclear Materials. 1974. V. 52. P. 289-295.

31. Jackman A.H., Dunn J.T. Delayed hydrogen cracking of zirconium alloy pressure tubes // AECL-5691. 1976.

32. Coleman C.E. Susceptibility of cold-worked zirconium-2.5wt% niobium alloys to delayed hydrogen cracking // AECL-5260. 1977.

33. Маричев B.A. Современное представление о водородном охрупчивании при замедленном разрушении // Защита металлов. 1980. Т. XVI, № 5.

34. Панасюк В.В., Андрейкив А.Е., Харин B.C. Теоретический анализ роста трещин в металлах при воздействии водорода // Физико-химическая механика материалов. 1981. Т. 17, № 4. С. 61-75.

35. Puis M.P. On the consequences of hydrogen supersaturation effects in Zr alloys to hydrogen ingress and delayed hydride cracking // Journal of Nuclear Materials. 1989. V. 165. P. 128-141.

36. Puis M.P. Effects of crack tip stress and hydride-matrix interaction stresses on delayed hydride cracking // Metallurgical Transactions. 1990. V. 21A. P. 2905-2917.

37. Simpson L.A., Clarke C.F. Application of the potential-drop method to measurements of hydrogen-induced sub-critical crack growth in zirconium-2.5 wt% niobium // AECL-5815. 1977.

38. Coleman C.E, Ambler J.F.R. Delayed hydride cracking in Zr-2.5 wt% Nb alloy // Review of Coating and Corrosion. 1979. V. 3. P. 105.

39. Coleman C.E, Cox B. Cracking zirconium alloys in hydrogen // Zirconium in the Nuclear Industry: Sixth International Symposium. ASTM STP 824 / Edited by D.G. Franklin, R.B. Adamson / American Society for Testing and Materials. 1984. P.675-690.

40. Dutton R., Puis M.P. Effect of Hydrogen on Behavior of Materials / Edited by A.W. Thompson, I.M. Bernstein / New York. Metal Society. AIME. P. 345-360.

41. Shi S.-Q., Puis M.P. Dependence of the threshold stress intensity factor on hydrogen concentration during hydride cracking in zirconium alloys // Journal of Nuclear Materials. 1994. V. 218. P. 30-36.

42. Simpson L.A., Cann C.D. Fracture toughness of zirconium hydride and its influence on the crack resistance of zirconium alloys // Journal of Nuclear Materials. 1979. V. 87. P. 303-316.

43. Amouzouvi K.F., Clegg L.J. Effect of heat treatment on delayed hydride cracking in Zr-2.5 wt pet Nb // Metallurgical Transactions. 1987. V. 18A. P. 1687-1694.

44. Puis M.P., Simpson L.A., Dutton R. Hydride-induced crack growth in zirconium alloys // Fract. Probl. And Solut. Energy Ind. Proc. Fifth Canadian Fracture Conference, Winnipeg, September 3-4, 1981. Oxford e.d. 1982. P. 13-25.

45. Warr B.D., Ramasubramanian N., Elmoselhi M.B., Grening F.R., Lin Y.-P., Lichtenberger P.C. Hydrogen ingress in pressure tubes // Ontario Hydro Research Review. August 1993. № 8. P. 17-29.

46. Fleck R.G., Perovic V., Ho E.T.C. Development of modified pressure tubes // Ontario Hydro Research Review. August 1993. № 8. P. 1-14.

47. Платонов П.А., Рязанцев Е.П. Обзор программ исследования технологических каналов СУЗ реакторов РБМК // Вопросы атомной науки и техники. 1990. Вып. 2(36). С.3-5.

48. Платонов П.А., Рязанцева А.В., Викторов В.Ф., Семенова JI.B., Синельников Л.П. О конструкционной целостности технологических каналов реакторов РБМК-1000 // Вопросы атомной науки и техники. 1990. Вып. 2(36). С. 6-13.

49. Кобылянский Г.П., Новоселов A.E. Радиационная стойкость циркония и сплавов на его основе: Справочные материалы по реакторному материаловедению. Димитровград: ГНЦРФ НИИАР, 1996. 178 с.

50. Решетников Ф.Г., Бибилашвили Ю.К., Головнин И.С. и др. Разработка, производство и эксплуатация тепловыделяющих элементов энергетических реакторов. М.: Энергоатомиздат, 1995. Кн. 1. 320 с.

51. Lundholm L, Efsing Р, Lysell G, Schrire D. Secondary fuel failure crack propagation mechanisms // Proceedings of the Enlarged Halden group meeting at Storefjell. Norway. HRP-343. 1993. V. II.

52. Armijo J. Performance of BWR fuel // Proceedings of the 1994 International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, West Palm Beach, Florida, USA. American Nuclear Society. 1995.

53. Lysell G., Grigoriev V., Efsing P. Axial splits in failed BWR fuel rods // An International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Park City, Utah, USA, April 10-13, 2000. P. 216-230.

54. Edsinger K. A review of fuel degradation in ВWRs // An International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Park City, Utah, USA, April 10-13,2000. P. 162-179.

55. Агеев B.H., Бекман И.Н., Бурмистрова О.П. и др. Взаимодействие водорода с металлами. М: Наука, 1987. 296 с.

56. Гельд П.В., Рябов Р.А. Водород в металлах и сплавах. М.: Металлургия, 1974. 272 с.

57. Гельд П.В., Рябов Р.А., Мохрачева Л.П. Водород и физические свойства металлов и сплавов: Гидриды переходных металлов. М.: Наука, Главная редакция физико-математической литературы, 1985. 232 с.

58. Патент № 2171977 RU с приоритетом от 02.08.1999 г., С2. Способ испытания на фреттинг-коррозию и устройство для его осуществления / Белугин И.И., Иванова С.В. // Бюллетень № 22 от 10.08.2001 г.

59. Иванова С.В. Факторы, влияющие на диффузию водорода в циркониевых сплавах // Труды XVI Международной конференции по физике радиационных явлений и радиационному материаловедению (XVI-ICPRP), Алушта, Украина, 6-11 сентября 2004. С. 162-163.

60. Kesterson R.L., King S.J., Comstock R.J. Impact of hydrogen on dimensional stability of fuel assemblies // An International Topical Meeting on Light Water Reactor Fuel Performance, Park City, Utah, USA, April 10-13, 2000. P. 795-803.

61. Шмаков A.A., Бибилашвили Ю.К., Калин Б.А., Смирнов Е.А. Прогнозирование возможности гидридного растрескивания циркониевых оболочек твэлов // Препринт МИФИ № 003-99. М., 1999. 40 с.

62. Crank J. The mathematics of diffusion. Oxford: Clarendon press, 1975. 414 p.

63. Иванова С.В., Никулина А.В. Циркониевые сплавы для компонентов ТВС реакторов типа ВВЭР и РБМК // Физика и химия обработки материалов. 2001. № 6. С. 15-25.

64. Sawatzky A. The diffusion and solubility of hydrogen in alpha-phase Zir-caloy-2 // Journal of Nuclear Materials. 1960. V. 2, № 1. P. 62-68.

65. Sawatzky A. Hydrogen in Zircaloy-2: its distribution and heat of transport // Journal of Nuclear Materials. 1960. V. 2, № 4. P. 321-328.

66. Cupp C.R., Flubacher P. An autoradiographic technique for the study of tritium in metals and its application to diffusion in zirconium at 149 to 240°// Journal of Nuclear Materials. 1962. V. 2. P. 213-228.

67. Wilkins B.J.S., Sawatzky A. Thermal diffusion of hydrogen in finned Zircaloy-2 pressure tube // AECL-2634. 1966.

68. Kearns J.J. Terminal solubility and partitioning of hydrogen in alpha phase of zirconium, Zircaloy-2 and Zircaloy-4 // Journal of Nuclear Materials. 1967. V. 22. P. 292-303.

69. Kearns J.J. Diffusion coefficient of hydrogen in alpha zirconium, Zircaloy-2 and Zircaloy-4 // Journal of Nuclear Materials. 1972. V. 43. P. 330-338.

70. Sawatzky A., Ledoux G.A., Tough R.L., Cann C.D. Hydrogen diffusion in zirconium-niobium alloys // Metal-Hydrogen Systems. Proceedings of the Miami International Symposium, 1981. Oxford: Pergamon Press, 1982. P. 109-120.

71. Skinner B.C., Dutton R. Hydrogen diffusivity in zirconium alloys and its role in delayed hydride cracking // Hydrogen Effects on Material Behaviour / Edited by N.R. Moody, A.W. Thompson / The Minerals, Metals and Materials Society. 1990.

72. Дуглас Д. Металловедение циркония / Пер. с англ. М.: Атомиздат, 1995. 360 с.

73. Примаков Н.Г., Руденко В.А., Казарников В.В., Попов В.В. Изучение термодиффузии водорода в сплаве Zr-l%Nb // Препринт ФЭИ № 2726. Обнинск, 1998. 30 с.

74. Гегузин Я.Е. Диффузионная зона. М.: Наука, Главная редакция физико-математической литературы, 1979. 344 с.

75. Puis M.P. On the consequences of hydrogen supersaturation effects in Zr alloys to hydrogen ingress and delayed hydride cracking // Journal of Nuclear Materials. 1989. V. 165. P. 128-141.

76. Simpson L.A., Puis M.P. The effects of stress, temperature and hydrogen content on hydride-induced crack growth in Zr-2.5 Pet Nb // Metallurgical Transactions. 1979. V. 10A. P. 1093-1105.

77. Simpson L.A. The critical propagation event for hydrogen-induced slow crack growth in Zr-2.5%Nb // Mechanical Behaviour of Materials, Cambridge, England. 1979. ICM 3, v. 2. P. 445-455.

78. Puis M.P. The effect of misfit and external stresses on terminal solid solubility in hydride-forming metals // Acta Metallurgica. 1981. V. 29, № 12. P. 1961-1968.

79. Puis M.P. Elastic and plastic accommodation effect on metal-hydride solubility // Acta Metallurgica. 1984. V. 32. P. 1259.

80. Erickson W.H., Hardie D. The influence of alloying elements on the terminal solubility of hydrogen in a-zirconium // Journal of Nuclear Materials. 1964. V. 13, № 2. P. 254-262.

81. Khatamian D., Pan Z.L., Puis M.P., Cann C.D. Hydrogen solubility limits in Excel, an experimental zirconium-based alloy // Journal of Alloys and Compounds. 1995. V. 231. P. 488-493.

82. Pan Z.L., Ritchie I.G., Puis M.P. The terminal solid solubility of hydrogen and deuterium in Zr-2.5Nb alloys // Journal of Nuclear Materials. 1996. V. 228. P. 227-237.

83. Pan Z.L., Puis M.P. The effect of cold-work on terminal solid solubility of hydrogen in Zr-2.5Nb alloy // Abstracts of Twelfth International Symposium on Zirconium in the Nuclear Industry, Totonto, Canada, June 15-18, 1998. P. 75-76.

84. Иванова C.B. Воздействие водорода на циркониевые сплавы, использующиеся для изделий активных зон реакторов типа ВВЭР и РБМК // Металловедение и термическая обработка металлов. 2002. № 10. С. 12-15.

85. Феодосьев В.И. Сопротивление материалов. М.: Наука, 1967. 552 с.

86. Борздыка A.M., Гецов Л.Б. Релаксация напряжений в металлах и сплавах. М.: Металлургия, 1972. 304 с.

87. Гарофало Ф. Законы ползучести и длительной прочности металлов / Пер. с англ. М.: Металлургия, 1968. 304 с.

88. ГОСТ 25.506-85. Расчеты и испытания на прочность. Методы механических испытаний металлов. Определение характеристик трещиностойко-сти (вязкости разрушения) при статическом нагружении. М.: Издательство стандартов, 1985. 62 с.

89. Standard test method for plane-strain fracture toughness of metallic materials. Annual Book of ASTM Standards. Vol. 03.01. Designation E 399-90.

90. ИЗ. Ривкин Е.Ю., Абрамов В.Я., Васнин A.M., Иванова С.В., Киселев В.А., Сиваков С.П. Замедленное водородное разрушение циркониевых сплавов // Физико-химическая механика материалов. 1987. № 1. С. 49-52.

91. Иванова С.В., Васнин A.M. Замедленное гидридное растрескивание циркониевых труб канальных реакторов // Материалы Всероссийской научно-технической конференции «Прочность и живучесть конструкций», Вологда, 1993. С. 112-113.

92. Иванова С.В. Факторы, влияющие на замедленное гидридное растрескивание канальных труб из сплава Zr-2,5%Nb // Материалы Второго Российского научно-технического семинара «Водород в металлических материалах», Москва, 13-14 декабря 1994. Р. 53-54.

93. Ivanova S.V., Rivkin E.Yu. Factors affecting delayed hydride cracking of Zr-2.5Nb pressure tubes // Abstracts of the Eleventh International Symposium on Zirconium in the Nuclear Industry, Garmisch-Partenkirchen, Germany, September 11-14, 1995. P. 44.

94. Иванова С.В. Развитие дефектов под действием водорода в циркониевых изделиях реакторов на тепловых нейтронах // Труды Четвертой Международной конференции «Водородная обработка материалов» (ВОМ-2004), Донецк, Украина, 17-21 мая 2004. С. 540-546.

95. Иванова С.В., Шиков А.К., Бочаров О.В. Наводороживание циркониевых изделий в процессе изготовления и эксплуатации фактор, ограничивающий ресурс их работы в реакторах ВВЭР и РБМК // Металловедение и термическая обработка металлов. 2003. № 8. С. 40-47.

96. Moan G.D., Coleman C.E. et al. Leak-before-break in the pressure tubes of CANDU reactors // Journal of Pressure Vessels and Piping. 1990. V. 43. P. 21.

97. Овчинников A.B. Приближенная формула определения коэффициентов интенсивности напряжений К\ для тел с поверхностными трещинами // Проблемы прочности. 1986. № 11. С. 41-44.

98. Иванова С.В. Влияние остаточных напряжений на замедленное гидрид-ное растрескивание циркониевых труб // Атомная энергия. 1994. Т. 76, вып. 2. С. 155-158.

99. ТУ 95.535-78 для АЭС. Трубы бесшовные холоднокатаные из циркониевых сплавов (для технологических каналов и каналов СУЗ типа РБМК и др.).

100. Браун У., Сроули Дж. Испытания высокопрочных металлических материалов на вязкость разрушения при плоской деформации / Пер. с англ. М.: Мир, 1972. 248 с.

101. Броек В. Основы механики разрушения / Пер. с англ. М.: Высшая школа, 1980. 368 с.

102. Механика разрушения и прочность материалов. Справочное пособие в 4 томах / Под общей ред. В.В. Панасюка. Киев: Наукова думка, 1988.

103. Ivanova S.V. Effect of hydrogen on serviceability of zirconium items in WER and RBMK-type reactors fuel assemblies // International Journal of Hydrogen Energy. 2002. V. 27. P. 819-824.

104. Иванова C.B., Никулина A.B. Циркониевые сплавы для направляющих каналов и дистанционирующих решеток ТВС реакторов типа ВВЭР // Вопросы атомной науки и техники. 2001. Вып. 1(58). С. 65-78.