Взаимодействие лазерного излучения с двухатомными молекулами и молекулярными ионами тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.21 ВАК РФ

Институт общей физики Российской академии наук

На правах рукописи УДК 621.375.826:539

РГБ ОД

Сухарев Максим Евгеньевич ^ ^ ^Н 2000

Взаимодействие лазерного излучения с двухатомными молекулами и молекулярными ионами

(01.04.21 - лазерная физика)

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Работа выполнена в Институте общей физики Российской академии наук.

Научные руководители -доктор физико-математических наук, профессор Крайнов Владимир Павлович, доктор физико-математических наук Федоров Михаил Владимирович.

Официальные оппоненты:

- доктор физико-математических наук, профессор Бирюков Александр Сергеевич,

- доктор физико-математических наук, профессор Попов Александр Михайлович.

Ведущая организация - Московский Инженерно-физический Институт (технический университет), кафедра теоретической ядерной физики.

Защита состоится "2^" 2000 г. в'^'ЗДасов на заседании Дис-

сертационного совета К.003.49.02 Института Общей Физики РАН то адресу: 117942 Москва, ул. Вавилова, 38.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ИОФАН. Автореферат разослан 'Яд" 3^2000 г.

Ученый секретарь Диссертационного совета

К.003.49.02

Воляк Т.Б.

к.ф.-м.н.

Ьъчъ,%ог>

;

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы

Как квантовый объект молекула много сложнее атома. Поэтому взаимодействие лазерного излучения с молекулами гораздо более многообразно. И дело не только в том, что молекула имеет больше электронов и не имеет той центральной симметрии, которой обладают атомы. Молекула в дополнение к электронным степеням свободы обладает принципиально иными степенями свободы - колебательными (ядерное движение) и вращательными, существенно усложняющими ее энергетический спектр. Именно взаимодействие такой сложной системы с лазерным излучением дает нам необходимую информацию о внутреннем строении молекул. Электрические свойства молекул являются важными характеристиками строения вещества. Изучение электрических свойств позволяет установить закономерности, связывающие эти свойства со строением молекул. Знание электрических свойств необходимо для понимания явлений, происходящих при помещении молекул во внешнее электрическое поле, и при изучении меж молекулярного взаимодействия.

В силу сложности электронного строения молекул

теоретические методы большей частью относятся к

численному моделированию процессов распада молекул во

внешнем поле. Однако, в ряде работ удалось выявить

3

качественные особенности распада молекул на примере двухатомных молекул водорода и дейтерия. Тем не менее, остается незакрытым еще достаточно большое количество вопросов. Например, нет аналитический теории ионизации молекул и молекулярных ионов, хотя существует ряд качественных соображений на этот счет, не ясен до конца процесс ориентации молекул и молекулярных ионов, и главное, нет полной ясности относительно вопроса применимости классической механики к данной проблеме.

Таким образом, актуальность темы связана с необходимостью значительно дополнить, а в ряде случаев, существенно переработать современную теорию взаимодействия молекул и молекулярных ионов с лазерным полем.

Цель данной работы заключалась в выяснении и теоретическом описании основных механизмов распада двухатомных молекул в лазерном поле.

Научная новизна и положения, выносимые на защиту:

1. максимум факторов Франка - Кондона для ионизации нейтральных двухатомных молекул водорода и дейтерия с увеличением напряженности внешнего лазерного поля сдвигается в сторону больших колебательных энергий;

2. феноменологически предложена аналитическая формула

для эффективного диссоциативного потенциала двухатом-

4

ного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер;

3. рассчитанные на основе вычисленных факторов Франка -Кондона и аналитической формы эффективного диссоциативного потенциала распределения продуктов диссоциации для молекулярного иона водорода и дейтерия хорошо согласуются с экспериментальными данными;

4. описан процесс ориентации молекул и молекулярных ионов во внешнем поле, как в рамках классической механики, так и с точки зрения квантовой теории в приближении жесткого ротатора.

Практическая ценность работы Области применения знаний о взаимодействии молекул с лазерным полем помимо очевидного фундаментального значения имеют, несомненно, и прикладной характер. Фокусировка нейтральных молекул и создание на их основе квантовых молекулярных нитей и точек требует от нас полного понимания процессов ориентации и диссоциации молекул и молекулярных ионов во внешнем лазерном поле. Предложенная теоретическая работа может быть полезна при интерпретации и понимании процессов взаимодействия лазерного излучения с молекулами и молекулярными ионами. Кроме того, предложенная теория динамики молекул во внешнем поле полезна также для проведения численных экспериментов и расчетов по данной

5

тематике.

Апробация работы и публикации

Основные результаты диссертации опубликованы в 7 научных работах и докладывались на международных конференциях "Laser Phycics'96" (г. Москва, июль 1996), "Laser Phycics'98" (г. Берлин, июль 1998), "Laser Phycics'99" (г. Будапешт, июль 1999, after-deadline poster), а также на общероссийских конференциях "Фундаментальная Атомная Спектроскопия" XV (г. Звенигород, декабрь 1997) и XVI (г. Москва, декабрь 1998). Кроме того большая часть результатов работы неоднократно обсуждалась на семинарах по "Физике многофотонных процессов" (ИОФ РАН, рук. профессор Н. Б. Делоне) и в НИИЯФ МГУ. Список публикаций приведен в конце реферата.

Структура и объем работы

Диссертационная работа состоит из 5 глав, заключения, списка цитируемой литературы и отдельного списка опубликованных работ, в которых содержатся основные результаты диссертации. Общий объем диссертации - 88 страниц, включая 24 рисунка. В конце каждой главы кратко сформулированы основные результаты данной главы.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

В первой главе дается обзор литературы по современному состоянию теории взаимодействия лазерного излучения с

двухатомными молекулами и их ионами, а также обосновыва-

6

ется актуальность диссертации, формулируется цель работы и положения, выносимые на защиту.

Вторая глава посвящена вычислению факторов Франка - Кондона для ионизации двухатомных молекул водорода и дейтерия лазерным полем. При однократной ионизации двухатомной молекулы образовавшийся молекулярный ион, вообще говоря, находится в возбужденном состоянии (точнее сказать, в основном электронном, но в возбужденном колебательном состоянии). При этом в данной главе показано, что волновая функция основного колебательного состояния двухатомной молекулы водорода (дейтерия) практически не искажается

внешним полем даже при напряженности последнего ЗхЮ8 В/см, однако, основной электронный терм молекулярного иона водорода (дейтерия) при такой интенсивности искажается полем настолько, что дискретные колебательные уровни исчезают и система имеет только непрерывный спектр. Вероятность обнаружить молекулярный ион водорода (дейтерия) в основном электронном состоянии и некотором колебательном состоянии с энергией Е после однократной ионизации двухатомной молекулы водорода (дейтерия) внешним полем из основного электронно-колебательного состояния определяется квадратом модуля интеграла перекрытия ядерных волновых функций

о)

где индексы у функций под интегралом относятся к молекуле (М ) и к иону молекулы (/ ), N - нормировочная постоянная, а переменная интегрирования Я - межъядерное расстояние. Волновая функция (р[ вычислялась посредством решения стационарного уравнения Шредингера для молекулярного иона водорода, где в качестве потенциальной энергии выступал основной электронный терм молекулярного иона водорода, возмущенный внешним полем. Полученные факторы Франка -Кондона как функции колебательной энергии показывают, что с увеличением напряженности внешнего поля наиболее эффективно заселяются высоковозбужденные колебательные состояния, причем при напряженности внешнего поля равной

ЗхЮ8 В/см заселяются также и состояния непрерывного спектра, что приводит к последующей диссоциации молекулярного иона. Кроме того, полученные факторы имеют резкий обрыв при приближении к большим колебательным энергиям. Последний результат легко объяснить следующим образом. Факторы Франка - Кондона (1) есть интеграл перекрытия между волновой ядерной функцией основного состояния молекулы водорода (дейтерия) и некоторой ядерной волновой функцией основного (но искаженного внешним полем) состояния молекулярного иона водорода (дейтерия). Подынтегральная функция в (1) в основном сосредоточена около межъядерного расстояния, которое соответствует вертикальному

переходу Франка - Кондона. Однако, с увеличением колеба-

8

тельной энергии молекулярного иона максимум волновых функций дискретного спектра смещается в сторону больших межъядерных расстояний. В некоторый момент, когда энергия возбуждения достигает границы между дискретным и непрерывным спектрами, характер волновых функций меняется -они приближенно описываются функциями Эйри. Таким образом, интеграл (1) для таких состояний становится малым, что и объясняет поведение факторов Франка - Кондона при больших энергиях возбуждения.

Третья глава содержит анализ динамики распада молекулярного иона во внешнем поле в двухуровневом приближении. В этом приближении с учетом адиабатических электронных термов во внешнем поле и неадиабатических переходов валентного электрона между ними феноменологически выписан эффективный диссоциативный потенциал, в котором происходит движение ядерной подсистемы молекулярного иона. Показано, что движение валентного электрона (а также его локализация около одного из ядер) под действием поля для ядерной подсистемы сводится к качанию эффективного потенциала. Существуют такие моменты времени, когда потенциальный барьер открыт и молекулярный ион диссоциирует. Для молекул параметр Келдыша (в случае диссоциации он, очевидно, равен (здесь и далее используется атомная система

_ 42У\е

единиц) у = —-(Ос, где X - заряд ядра, СОь - оптиче-

т

екая частота, [Л - приведенная ядерная масса, Рт - напряженность лазерного поля, Е - энергия диссоциации) всегда много больше единицы, т. к. он прямо пропорционален корню из приведенной массы ядер, что отвечает многофотонной диссоциации.

Все сказанное выше приводит к возможности использования классической механики для анализа процесса диссоциации. Обоснованность такого подхода диктуется тем, что масса ядер много больше единицы, а ширина волновой функции ядерной подсистемы обратно пропорциональна квадратному корню из ее приведенной массы. Таким образом, для большинства случаев волновая функция ядерной подсистемы сильно локализована в пространстве, что говорит о том, что классический подход к проблеме диссоциации вполне обоснован. В данной главе рассчитаны энергетические спектры продуктов диссоциации молекулярных ионов водорода и дейтерия в рамках классической механики. В качестве потенциальной энергии использовался ранее феноменологически введенный эффективный диссоциативный потенциал. Начальные условия для классической задачи определялись из вычисленных во второй главе факторов Франка - Кондона. Полученные спектры хорошо согласуются с экспериментальными данными по распаду молекул водорода и дейтерия в поле СО 2 лазера.

Четвертая глава рассматривает процесс ориентации мою

лекул и молекулярных ионов во внешнем электрическом поле в рамках классической механики. В предыдущих главах считалось, что молекула (молекулярный ион) выстроена вдоль вектора напряженности внешнего поля. Однако, в большинстве случаев это не так. В данной главе выясняется роль ориентации в процессе распада молекул в лазерном поле. Обсуждается роль температуры молекулярного газа в данной задаче. Показано, что для комнатной температуры влиянием последней на процесс ориентации можно пренебречь. В приближении жесткого ротатора проанализирована ориентация полярных и неполярных молекул, а также ориентация молекулярных ионов на основе классических уравнений движения Лагранжа. Обнаружено, что с ростом напряженности внешнего поля характер ориентации становится хаотическим, т.е. молекулярная ось во внешнем поле совершает хаотические колебания, причем при некоторых параметрах (а именно при равенстве частоты внешнего поля частоте малых колебаний молекулярной оси в постоянном поле) обнаружено явление диффузионного вращения, которое состоит в следующем. В среднем по времени молекулярная ось вращается без изменения направления вращения (в отличие от хаотической ориентации, где направление вращения меняется хаотическим образом), однако, существуют такие области на временной шкале, в которых вращение замедляется.

Зная потенциальную энергию, при которой происходят

движения ядерной подсистемы, и динамику ориентации молекулярного иона, возможно в рамках классической механики вычислить угловое распределение продуктов диссоциации молекулярного иона водорода. В данной главе такой расчет был проведен. Обнаружено, что именно процесс диссоциации (т.е. увеличение момента инерции системы за счет увеличения расстояния между ядрами) способствует выстраиванию молекулярного иона вдоль вектора напряженности внешнего поля. Это происходит на переднем фронте лазерного импульса (расчеты проводились для параметров излучения С02 лазера). Полученное угловое распределение продуктов диссоциации молекулярного иона водорода после усреднения по максвел-ловскому распределению по начальным скоростям температурного вращения молекулярной оси имеет максимум около нуля градусов, что и отвечает выстраиванию молекулярного иона водорода вдоль поля и, как следствие, преимущественному вылету протонов вдоль вектора напряженности внешнего поля. Кроме того, ширина полученного распределения довольно хорошо согласуется с экспериментальными данными.

В пятой главе рассматривается процесс ориентации молекул во внешнем поле в рамках квантовой механики. Если длительность лазерного импульса Т удовлетворяет соотношению

тО»1, (2)

где П - частота разрешенных вращательных переходов, тогда

12

взаимодействие лазерного поля с молекулой является адиабатическим. Ясно, что для низколежащих вращательных состояний - момент инерции системы), следовательно, длительность лазерного импульса должна быть

Т »I. (3)

Например, для ряда молекул имеем

С12 :г» 16000фс, С0:г»1400фс, НС1:т»250фс, (4)

HF:t»130 фс, Н2 :т »45 фс.

Видно, что практически для любых молекул результаты, которые получены в данной главе, легко могут быть проверены экспериментально. Когда длительность лазерного импульса удовлетворяет соотношению (3), волновая функция молекулы описывается сфероидальными гармониками, которые вытянуты вдоль поля. Максимальное выстраивание молекул во внешнем лазерном поле большой длительности наступает в момент времени, когда внешнее поле максимально. В процессе выключения поля молекулы вновь дезориентируются.

В противоположном случае малых длительностей импульса в главе 5 развита аналитическая теория, с помощью которой легко вычисляются амплитуды вращательных переходов между состояниями /, и /2:

ЯП,, ^ = +j/f» (z) exp (ib(z + с)2) Р» (z)dz, (5)

-)

где - нормировочный коэффициент, Pj'^ (cos0) - присоединенные полиномы Лежандра, Аа - разность между продольной и поперечной поляризуемостями молекулы, и введены следующие обозначения

J2d0

с =-f 2 /yr = V,

Aa^cosh^y/J

a ¿/0 - постоянный дипольный момент молекулы (если молекула полярная).

Интеграл (5) вычисляется аналитически только для конкретных значений 1Х и /2, ответы при этом являются комбинациями функции ошибок от комплексного аргумента. Очевидно, что влияние постоянного дипольного момента на ориентацию молекулы во внешнем переменном лазерном поле определяется соотношением

с=-^Л-1' (б)

AaFm coshi I

откуда ясно, что даже для параметров титан-сапфирового лазера (coL - 0.057 а. е., т = 10 фс) величина у - 24. Следова-

14

тельно, в этом случае напряженность внешнего поля должна быть <$: 1, откуда видно, что влиянием постоянного ди-

польного момента можно пренебречь даже для столь коротких импульсов.

В случае слабого поля амплитуда ЯЯ0_>0 стремится к 1, остальные амплитуды стремятся к нулю. Этот очевидный предел означает, что исходно, когда мы писали амплитуду £ОТ0_>0,

мы уже предполагали, что до включения поля молекула находилась в основном вращательном состоянии. Другой предел, предел сильного поля приводит к тому, что все амплитуды переходов стремятся к нулю. Это, в свою очередь, означает, что при сколь угодно большом поле заселено сколь угодно много вращательных состояний с бесконечно малой вероятностью, однако, сумма квадратов всех амплитуд переходов равняется, естественно, единице. Предложенная теория ориентации молекул, как для длинных импульсов, так и для коротких импульсов, не предсказывает выстраивания молекул строго по полю. В случае длинных импульсов молекулы адиабатически следуют изменению поля, в случае коротких же импульсов заселяется определенное количество вращательных состояний с разными весами, которые определяются квадратом модуля амплитуды перехода (5).

Проводилось сравнение данной теории с результатами численных расчетов. Показано, что имеется очень хорошее согласие между данной теорией " "н™^нными расчетами для

тяжелых молекул (ошибка для молекулы С12 составляет 10"3

%). Однако, для более легких молекул различие между теорией и численным расчетом достигает 20 - 30 %.

В конце пятой главы выписаны основные формулы и уравнения для численного анализа процесса ориентации молекул во внешнем лазерном поле произвольной длительности. Отметим, что, как и в случае классической механики в рамках приближения жесткого ротатора выстраивание молекул вдоль напряженности внешнего поля отсутствует.

В заключении сформулированы основные результаты и выводы диссертационной работы:

1. Численно найдены факторы Франка - Кондона для ионизации нейтральных двухатомных молекул водорода и дейтерия для разных значений напряженности внешнего лазерного поля (Глава 2). Показано, что с увеличением напряженности внешнего поля максимум факторов Франка -Кондона смещается в сторону больших колебательных энергий.

2. Феноменологически предложена аналитическая формула для эффективного диссоциативного потенциала двухатомного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер (Глава 3). На основе эффективного диссоциативного потенциала в рамках классической механики описан

16

процесс диссоциации молекулярных ионов, рассчитаны энергетические спектры и угловое распределение продуктов диссоциации молекулярного иона водорода и дейтерия в длинном лазерном импульсе, которые хорошо согласуются с экспериментальными данными (Глава 3 и 4).

3. Рассмотрен процесс ориентации молекул во внешнем поле в рамках классической (Глава 4) и квантовой теорий (Глава 5) и показано, что молекулы и молекулярные ионы не выстраиваются по полю.

4. Численно рассчитан процесс ориентации молекул во внешнем поле в приближении жесткого ротатора (Глава 5).

Основные результаты диссертации представлены в работах:

1. М.Е. Сухарев, В.П. Крайнов, Факторы Франка-Кондона для ионизации молекул водорода и дейтерия в лазерных полях, ЖЭТФ, т. 110, вып. 3(9) (1996), сс. 832-836.

2. Sukharev М. Е., Krainov V. P., Field-dependent Franck-Condon factors for the ionization of molecular hydrogen and deuterium, Laser Phys. 7 (1997), p. 323.

3. Sukharev M. E., Krainov V. P., Dissociation of hydrogen and deuterium molecular ions by strong low-frequency laser field, Laser Phys. 7 (1997), p. 803.

4. М.Е. Сухарев, В.П. Крайнов, Вращение и ориентация двухатомных молекул и их молекулярных ионов в сильных лазерных полях, ЖЭТФ, т. 113, вып.2 (1998), сс.573-582

5. Sukharev М. Е., and Krainov V. P., Vibration, rotation, and dissociation of molecular ions in a strong laser field, J. Opt. Soc. Am. В Vol. 15, No 8 (1998), pp. 2201 -2205.

6. Сухарев M. E., Генерация гармоник молекулярным ионом

17

водорода в сильном лазерном поле, препринт ИОФАН (1999) N7.

7. Сухарев М. Е., Квантовая теория ориентации молекул во внешнем лазерном поле, препринт ИОФАН (1999) N8.

ОГЛАВЛЕНИЕ

ГЛАВА 1. ВВЕДЕНИЕ.

ГЛАВА 2. ФАКТОРЫ ФРАНКА - КОНДОНА ДЛЯ ИОНИЗАЦИИ МОЛЕКУЛ Н2 И D2 ВО ВНЕШНЕМ ПОЛЕ.

ГЛАВА 3. ДИНАМИКА РАСПАДА МОЛЕКУЛЯРНОГО ИОНА ВОДОРОДА ВО ВНЕШНЕМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ.

3.1. Электронная динамика в процессе распада молекулярного иона водорода во внешнем лазерном поле.

3.2. Эффективный диссоциативный потенциал для ядерной подсистемы с учетом электронной локализации во внешнем поле. Диссоциация.

ГЛАВА 4. КЛАССИЧЕСКАЯ ТЕОРИЯ ОРИЕНТАЦИИ И ВЫСТРАИВАНИЯ МОЛЕКУЛ

И МОЛЕКУЛЯРНЫХ ИОНОВ ВО ВНЕШНЕМ ПОЛЕ ЛАЗЕРНОГО ИЗЛУЧЕНИЯ.

4.1. Роль температуры в процессе ориентации молекул.

4.2. Поляризуемость молекул.

4.3. Классическая ориентация двухатомных молекул в переменном электрическом поле большой длительности.

4.4. Классическая ориентация и диссоциация двухатомных молекул и молекулярных ионов в поле короткого лазерного импульса.

4.5. Классическая ориентация и диссоциация двухатомных молекул и молекулярных ионов в поле длинного лазерного импульса.

ГЛАВА 5. КВАНТОВАЯ ТЕОРИЯ ОРИЕНТАЦИИ И ВЫСТРАИВАНИЯ МОЛЕКУЛ ВО ВНЕШНЕМ ЛАЗЕРНОМ ПОЛЕ.

5.1. Квантовая теория ориентации двухатомных молекул в длинном лазерном импульсе.

5.2. Квантовая теория ориентации двухатомных молекул в коротком лазерном импульсе.

5.3. Численный расчет ориентации молекул во внешнем лазерном поле произвольной длительности.

Как квантовый объект молекула много сложнее атома. Поэтому взаимодействие лазерного излучения с молекулами гораздо более многообразно. И дело не только в том, что молекула имеет больше электронов и не имеет той центральной симметрии, которой обладают атомы. Молекула в дополнение к электронным степеням свободы обладает принципиально иными степенями свободы - колебательными (ядерное движение) и вращательными, существенно усложняющими ее энергетический спектр. Именно взаимодействие такой сложной системы с лазерным излучением дает нам необходимую информацию о внутреннем строении молекул. Электрические свойства молекул являются важными характеристиками строения вещества. Изучение электрических свойств позволяет установить закономерности, связьшающие эти свойства со строением молекул. Знание электрических свойств необходимо для понимания явлений происходящих при помещении молекул во внешнее электрическое поле, и при изучении межмолекулярного взаимодействия.В 1964 г. в работах [1, 2] впервые была теоретически рассмотрена возможность многофотонного возбуждения колебаний и диссоциации молекул.Эти работы положили начало изучению \шогофотонных процессов в молекулах, которое сегодня представляет собой широкую и быстро развивающуюся область физики взаимодействия лазерного излучения с веществом. Экспериментально взаимодействие молекул с лазерным излучением впервые исследовалось в работе [3], в которой изучался процесс распада молекулы водорода в поле рубинового лазера. Авторами работы были зарегистрированы не только положительные однократно заряженные молекулярные ионы водорода, но и ионы атома водорода, что указало не только на процесс ионизации, а и на процесс диссоциации полученного молекулярного иона водорода или на процесс диссоциации нейтральных молекул с последующей ионизацией образовавш1г<ся атомов.После появления выше названных работ началось интенсивное исследование этой области как теоретические!, так и экспериментальными метода1Ми. В силу сложности сам1г^ молекул теоретические методы большей частью относятся к численному моделированию процессов распада молекул во внешнем поле (см., например, [4, 5, 29 - 32, 34]). Однако, удалось выявить качественные особенности распада молекул на примере двухатомных молекул водорода и дейтерия [6]. Именно двухато\шая молекула водорода уже \шоп1е годы привлекает внимание экспериментаторов и теоретиков, так как она является самой простой среди молекул и более сложной по выше указанным причинам, чем относительно хорошо изученные атомы. Качественно новые физические явления как правило проявляются именно в таких ситемах, которые стоят на ступень вьш1е по сложности, чем изученные, но являются самыми простыми среди более сложных систем.Как в вьшхе перечисленных работах, так и в данной работе процесс взаимодействия лазерного излучения с молекулами рассматривается в рамках пренебрежения межмолекулярным взаимодействием, т. е. молекулярная среда считается достаточно разреженной. Кроме того, внешнее электрическое поле предполагается классическим; на протяжении всей работы внешнее лазерное поле считается линейно поляризованным.Весь процесс распада двухатомных молекул во внешнем поле можно разделить на две ступени. А именно, если речь идет о неполярных молекулах, то такими ступенями будут первичная ионизация нейтральной молекулы и последующий распад молекулярного иона. Динамика распада полярных молекул усложняется в связи с тем, что, в отличие от неполярных, первым разрешен процесс диссоциации (более подробно см. Главу 2). На сегодняшний день уже в целом ясна картина распада двухато\шых молекул во внешнем электрическом поле, на эту тему написано большое количество обзоров и книг (см., например, [7]), в которых сум\шруется современное положение в этой области науки. Как уже говорилось выше, первым актом взаимодействия неполярной двухато\шой молекулы с электрическим полем является первичная ионизация. Именно с этого момента начинает развиваться дальнейший процесс распада молекул. В динамике распада двухато\шых молекул во внешнем поле немаловажную роль играет так назьшаемая электронная локализация (см. подробнее Главу 3). Впервые модель локализации валентного электрона около одного из ядер в молекулярном ионе водорода была предложена в работе [8]. Последующая динамика распада молекулярного иона заключается в неадиабатических электронных переходах между основным и первым возбужденным терма\ш и вторичной иош1зации. Затем молекулярньш 1юн распадается из-за кулоновского отталкивания ядер (кулоновский взрыв). Попытка описать движение ядер (диссоциация) в рамках классической механики требует знания потенциала, в котором происходит это движение. Такой потенциал (в дальнейшем мы будем называть его эффективным диссоциативным потенциалом), очевидно, зависит от того, в каком состоянии находится валентный электрон и, как следствие, этот потенциал с необходимостью должен удовлетворять дина\шке движения валентного электрона и его локализации. Попьггка ввести такой потенциал была предпринята в работе [6], однако, в этой работе не было приведено замкнутой аналитической формулы для потенциала. Данная проблема решена в работе [9] и ее полное решение приведено в Главе 3.Как уже отмечалось, молекулы имеют, в силу своей геометрической структуры, дополнительные, по сравнению с атомами, степени свободы, как то колебательные и вращательные. Последние свойства приводят нас к задаче об ориентации молекул в пространстве во внешнем поле. Данная проблема решалась как в рамках классической механики [11, 12], так и в рамках квантовой механики [13]. Такая задача до недавнего времени не имела полного теоретического описания. Попьггка решить ее и привести полную и замкнутую теорию предпринята в последнем разделе. Наконец, следуя от простого к сложному, мы приходим к необходимости решения полной задачи о распаде нейтральной молекулы во внешнем поле как с учетом всех каналов распада, так и с учетом ориентации молекулы (и ее молекулярного иона) в пространстве. Такая задача для двухато\шой молекулы водорода численно решена в работе [15], но аналитической теории на сегодняшний день нет.Однако, остается незакрьггым еше достаточно большое количество вопросов. Например, нет аналитический теор1Ш ионизации молекул и молекулярных ионов, хотя существует ряд качественньсс соображений на этот счет, не ясен до конца процесс ориентащш молекул и молекулярных ионов, и главное, нет полной ясности относ1ггельно вопроса применимости классической механ1пси к данной проблеме.В данной работе вьшосятся на защиту следующие положения: 1. максимум факторов Франка - Кондона для ионизации нейтральньсс двухатомньсс молекул водорода и дейтерия с увеличением напряженности внешнего лазерного поля сдвигается в сторон>' больших колебательных энергий (Глава 2); 2. феноменологически предложена аналитическая формула для эффективного диссоциативного потенциала двухатомного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер (Глава 3); 3. на основе вычисленных факторов Франка - Кондона и аналитической формы эффективного диссоциативного потенциала распределения продуктов диссоциации для молекулярного иона водорода и дейтерия (Глава 3) хорошо согласуются с экспериментальны\ш данными; 4. описан процесс ориентации молекул и молекулярных ионов во внешнем поле, как в рамках классической механики, так и с точки зрения квантовой теории в приближении жесткого ротатора (Главы 4 и 5); Области применения знаний о взаимодействии молекул с лазерным полем помимо очевидного фундаментального значения имеют, несомненно, и прикладной характер. К примеру, фокусировка нейтральных молекул и создание на этой основе квантовых молекулярньг< нитей и точек требует от нас полного понимания процессов ориентации и диссоциации молекул и молекулярных ионов во внешнем лазерном поле. Основные результаты диссертации опубликованы в [9, 11, 14, 22, 23, 36, 41] и докладьшались на международных конференциях "Laser Phycics'96" (г. Москва, 22-26 июля 1996), "Laser Phycics'98" (г. Берл1ш, июль 1998), "Laser Phycics'99" (г. Будапешт, 2 - 6 июля 1999, after deadline poster), а также на обшероссийских конференциях "Фундаментальная Атомная Спектроскопия" XV (г. Звенрггород) и XVI (г. Москва). Кроме того большая часть результатов работы неоднократно обсуждалась на селшнарах по "Физике f^flOгoфoтoнньrx процессов" (ИОФ РАН, рук. профессор Н. Б. Делоне) и в ШШЯФМГУ. Диссертационная работа состоит из 5 глав, заключения, списка цитируемой литературы и отдельного списка опубликованных работ, в которых содержатся основные результаты диссертации.

Основные результаты этой Главы состоят в следующем: в рамках квантовой механики в приближении жесткого ротатора полностью описан процесс ориентации молекул во внешнем лазерном поле; найден критерий адиабатично-сги лазерного импульса для процесса ориентации молекул; показано, что в длинном лазерном импульсе волновая функция молекулы является сфероидальной гармоникой и, как следствие этого, вытянута вдоль вектора напряженности внешнего поля; однако, выстраивание исчезает в процессе выключения внешнего поля (на заднем фронте импульса); в приближении встряски типа рассеяния получены аналитические выражения для амплитуд переходов между вращательными состояниями молекулы под действием внешнего лазерного поля; показано, что с увеличением как напряженности внешнего поля так и длительности последнего заселяется большее число вращательных состояний; наконец, выписаны основные формулы и уравнения для численного анализа процесса ориентации моле^л во внешнем лазерном поле.

Заключение.

В заключение перечислим основные результаты работы

1. численно найдены факторы Франка - Кондона для ионизации нейтральных двухатомных молекул водорода и дейтерия для разных значений напряженности внешнего лазерного поля (Глава 2), показано, что с увеличением напряженности внешнего поля максимум факторов Франка - Кондона смещается в сторону больших колебательных энергий;

2. феноменологически предложена аналитическая формула для эффективного диссоциативного потенциала двухатомного молекулярного иона с учетом неадиабатических переходов валентного электрона и его локализации около одного из ядер (Глава 3), на основе эффективного диссоциативного потенциала в рамках классической механики описан процесс диссоциации молекулярных ионов, рассчитаны энергетические спектры и угловое распределение продуктов диссоциации молекулярного иона водорода в длинном лазерном импульсе (Глава 3 и 4);

3. рассмотрен процесс ориентации молекул во внешнем поле в рамках классической (Глава 4) и квантовой теорий (Глава 5);

4. выписаны основные формулы и уравнения для численного расчета процесса ориентации молекул во внешнем поле в приближении жесткого ротатора (Глава 5).

Предложенная теоретическая работа может быть полезна при интерпретации и понимании процессов взаимодействия лазерного излучения с молекулами и молекулярными ионами. Кроме того, предложенная теория динамики молекул во внешнем поле полезна также для проведения численных экспериментов и расчетов по данной тематике.

В заключении автор выражает глубокую признательность своим научным руководителям профессору В. П. Крайнову и д.ф.-м.н. М. В. Федорову, а также руководителю семинара "физика многофотонных процессов" профессору Н. Б. Делоне и всем участникам этого семинара за многочисленные и плодотворные дисскуссии по теме диссертационной работы.

1. Бункин Ф. В., Карапетян Р. В., Прохоров А. М. ЖЭТФ, 1964, т. 47, с. 216.

2. Аскарьян Г. А. ЖЭТФ, 1965, т. 46, с. 403; 1965, т. 48, с. 666.

3. Воронов Г. С., Делоне Г. А., Делоне Н. Б. и др. ЖЭТФ, 1965, т. 2, с. 377.

4. Chelkowski S., Conjusteau A., Zuo Т., Bandrauk A. D. Phys. Rev. А, 1996, 54, p. 3235.

5. Волкова Е. А., Попов А. М., Тихонова О. В. ЖЭТФ, 1996, т. 110, с. 1616.

6. Dietrich P., Ivanov М. Yu., Ilkov F. A., Corkum Р. В. Phys. Rev. Lett., 1996, 77, p. 4150.

7. Molecules in Laser Fields, edited by Bandrauk A. D. (Decker, NY 1994).

8. Seideman Т., Ivanov M. Yu., Corkum P. В., Phys. Rev. Lett., 1995, 75, p. 2819.

9. Sukharev M. E„ Krainov V. P., Laser Phys. 7 (1997), p. 803.

10. Plummer M„ and McCann J. F., J. Phys. В 28 (1995), LI 19.

11. Sukharev M. E„ Krainov V. P., JETP 86 (1998), p. 318.

12. Zon A. B. preprint (1998).

13. Friedrich В., Herschbach D„ Phys. Rev. Lett., 1995, 74, p. 4623.

14. Сухарев M. E. препринт ИОФ PAH (1999) N7.

15. Walsh T. D. G„ Hkov F. A., Chin S. L„ Chateauneuf F„ Nguen-Dang Т. Т., Chelkowski S„ Bandrauk A. D„ Atabek 0., Phys. Rev. A (1998) 58, p. 3922.

16. Акулин В. M., Карлов Н. В., Интенсивные резонансные взаимодействия в квантовой электронике, Наука, 1987, с. 270.

17. Ландау JI. Д., Лифшиц Е. М., Теоретическая физика, т. Ш, Квантовая механика: Нерелятивистская теория, Наука, 1989.

18. AmmosovM. V., DeloneN. В., Krainov V. P., JETP, 1986, 64, p. 1191.

19. Dunn G. H., J. Chem. Phys., 196, 44, p. 2592.

20. Cohen. S„ Judd D. L., Riddell R. J., Phys. Rev., 1960, 119, p. 384.

21. Bates D. R„ Ledsham K., Stewart A. L., Phil. Trans. Roy. Soc. A, 1953, 246, p. 215.

22. Sukharev M. E„ Krainov V. P., JETP 83 (1996), p. 457.

23. Sukharev M. E„ Krainov V. P., Laser Phys. 7 (1997), p. 323.

24. Ivanov M„ Siedeman Т., Corkum P. Phys. Rev. A (1996), 54, p. 1541.

25. Hiskes J. Phys. Rev. (1961), 122, p. 1207.

26. Mulliken R. S. J. Chem. Phys. (1939), 7, p. 20.

27. Ilkov F. A., Walsh T. D. G„ Turgeon S„ Chin S. L. Phys. Rev. A (1995), 51, p. R2695.

28. Ilkov F. A., Walsh T. D. G„ Turgeon S„ Chin S. L. Chem. Phys. Lett. (1995), 247, p. 1.

29. S. Chelkowski, A. Conjustean, T. Zuo, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A Vol. 54, No 4 (1996), pp. 3235-3244.

30. A. D. Bandrauk, S. Chelkowski, and H. Yu, Phys. Rev. A Vol. 56, No 4 (1997), R1 -R4.

31. A. D. Bandrauk, and H. Yu, Phys. Rev. A Vol. 59, No 1 (1999), pp. 539 548.

32. K. A. Pronin, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. B, Vol. 50, No 5 (1994), R3473 -R3476.

33. N. Moiseyev, M. Chrysos, 0. Atabek, and R. Lefebvre, J. Phys. В 28 (1995), pp. 2007 2020.

34. T. Zuo, S. Chelkowski, and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A Vol. 49, No 5 (1994), pp. 3943-3953.

35. Y. Liang, S. August, S. L. Chin, Y. Beaudoin, and M. Chaker, J. Phys. В 27 (1994), pp. 5119P. Dietrich, Phys. Rev. A Vol. 57, No 1 (1998), pp. 476-483.

36. Сухарев M. E. препринт ИОФ PAH (1999) N8.

37. Делоне H. Б., Крайнов В. П. Основы нелинейной оптики атомарных газов. М.: Наука, 1986.

38. Nayfeh A. Introduction to Perturbation Techniques, Wiley, NY (1981).

39. Posthumus J. H. et al in Program and Book of Abstracts of 7th Int. Workshop on Laser Physics, Berlin, July 6 10,1998, Vol. 1.

40. Dietrich P., Strickland D. Т., Laberge M., Corkum P. B. Phys. Rev. A (1993), 47, p. 2305.

41. Sukharev M. E„ and Krainov V. P., J. Opt. Soc. Am. В Vol. 15, No 8 (1998), pp. 2201-2205.

42. Зон Б. А., Кацнельсон Б. Г. ЖЭТФ (1975), т. 69, вып. 4(10), с. 1166.

43. Schade W., Walewski J., Offt A., Knaack A., Phys. Rev. A. 1996. Vol. 53. P. R2921.

44. Charron E„ Giusti-Suzor A., Mies F.H., Phys. Rev. A. 1994. Vol. 49. p. R641.

45. Hanson G.R., J. Chem. Phys. 1975. Vol. 62. P. 1161.

46. Posthumus J.H et al, J.Phys. B:At. Mol. Opt. Phys. 1998. Vol. 31. P. L553.

47. Aubanel E.E., Gauthier J.-M., Bandrauk A.D., Phys. Rev. A. 1993. Vol. 48. P. 2145.

48. Seideman Т., J. Chem. Phys. 1995. Vol. 103. P. 7887.

49. Numico R., Keller A., Atabek 0., Phys. Rev. A. 1998. Vol. 57. P. 2841.

50. Shertzer J., Chandler A., GavrilaM., Phys. Rev. Lett. 1994. Vol. 73. P. 2039.

51. Делоне Н.Б., Крайнов В.П., УФН. 1995. Т. 165. С. 1295.

52. Андрюшин А.И., Федоров М.В., ЖЭТФ, 116 (1999) в печати.

53. Дыхне А. М., Юдин Г. Л. Внезапные возмущения и квантовая эволюция (1996), М.: Редакция журнала УФН.

54. Справочник по спец. функциям, под редакцией Абрамовица М. и Стигана И., М.: Наука (1979), с. 559.

55. Ortigoso J., Rodrigues М., Gupta М., and Friedrich В. J. Chem. Phys. 110 (1999), p. 3870.

56. MizushimaM., The Theory of Rotating Diatomic Molecules, Wiley NY (1975).

57. Слэтер Дж., Электронная структура молекул, Мир, Москва 1965.

58. Список опубликованных работ автора

59. М.Е. Сухарев, В.П. Крайнов, Факторы Франка-Кондона для ионизации молекул водорода и дейтерия в лазерных полях, ЖЭТФ, т. 110, вып. 3(9) (1996), сс. 832-836.

60. Sukharev М. Е., Krainov V. P., Field-dependent Franck-Condon factors for the ionization of molecular hydrogen and deuterium, Laser Phys. 7 (1997), p. 323.

61. Sukharev M. E., Krainov V. P., Dissociation of hydrogen and deuterium molecular ions by strong low-frequency laser field, Laser Phys. 7 (1997), p. 803.

62. M.E. Сухарев, В.П. Крайнов, Вращение и ориентация двухатомных молекул и их молекулярных ионов в сильных лазерных полях, ЖЭТФ, т. 113, вып.2 (1998), сс.573-582

63. Sukharev М. Е., and Krainov V. P., Vibration, rotation, and dissociation of molecular ions in a strong laser field, J. Opt. Soc. Am. В Vol. 15, No 8 (1998), pp. 2201-2205.

64. Сухарев M. E., Генерация гармоник молекулярным ионом водорода в сильном лазерном поле, препринт ИОФ РАН (1999) N7.

65. Сухарев М. Е., Квантовая теория ориентации молекул во внешнем лазерном поле, препринт ИОФ РАН (1999) N8.1. ГО СГДАТ^ВЕНК-1. ЧЧ61 -9-0!