Исследование формы спектральных линий в нелинейной спектроскопии газовых сред тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

На правах рукописи

КОЧАНОВ ВИКТОР ПАВЛОВИЧ

ИССЛЕДОВАНИЕ ФОРМЫ СПЕКТРАЛЬНЫХ ЛИНИЙ В НЕЛИНЕЙНОЙ СПЕКТРОСКОПИИ ГАЗОВЫХ СРЕД

специальность 01.04.05 — Оптика

■ АВТОРЕФЕРАТ диссертации на соискание учёной степени доктора физико-математических наук

Томск — 1995

Работа выполнена в Институте оптики атмосферы СО РАН,

Институте спектроскопии АН, Институте физики полупроводников СО РАН

Официальные оппоненты: доктор физико —математических

наук, профессор Багров В.Г.

доктор физико — математических наук, профессор Бетеров И.М.

доктор физико — математическкх наук Ипполитов И.И.

Ведущая организация; Институт лазерной физики СО РАН,

г. Новосибирск

Защита состоится " декабря 1995 г. вчас. ^^мин. на заседании диссертационного совета Д 200.38.01 по защите диссертаций на соискание учёной степени доктора наук в Институте оптики атмосферы СО РАН (634055, Томск—55, пр. Академический, I)

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Института оптики атмосферы СО РАН

Автореферат разослан " 40* ноября 1995 г.

Учёный секретарь диссертационного совета,

канд. фин. —мат. паук Веретенников В.В.

г

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

А к туал ы; ость те мы. Физика исследуемых явлений и арсенал методов нелинейной лазерной спектроскопии намного более разнообразны в сравнении с классической спектроскопией [1—4]. Как следствие, резко возрастает число фундаментальных физических параметров атомов и молекул и характеристик среды, являющихся конечной целью количественных исследований. Бо'лыная часть информации о них извлекается из анализа формы отдельных линий и нелинейных резонансов в спектрах. Это обусловлено тем, что в условиях нелинейного взаимодействия резонансного лазерного излучения с веществом контур линии весьма чувствителен к воздействиям целого ряда физических факторов, зависящих от постановки экспериментов, и может сильно отличаться от фойгговского контура, достаточно хорошо описывающего большинство случаев в классической спектроскопии. К таким факторам относятся состав и параметры лазерного излучения, структура рассматриваемых квантовых систем, механизмы и схемы взаимодействия атомов и молекул с полем, столкновения, эффект Доплера, интерференция линий, динамический эффект Штарка и другие. Всевозможные сочетания подобных факторов в различных постановках экспериментов создают нетрадиционные возможности получения детальной информации о фундаментальных характеристиках атомов и молекул, прох ессах внутри— и межмолекулярных взаимодействий и параметрах излучения на основании характеристических проявлений этих факторов в форме спектральных линий.

В тех случаях, когда эти характеристические проявления ярко выражены, они являются непосредственным источником информации и могут быть основой новых методов нелинейной спектроскопии. В противоположной ситуации искажения спектров за счёт неучитываемых, но априори присутствующих в зкегюр иментах факторов могут приводить к систематическим ошибкам в количественных измерениях. В обоих случаях необходимы детальные исследования воздействия соответствующих физических фактороз на форму

линий, приводящие в конечном итоге к адекватным аппаратурным теориям методов лазерной спектроскопии.

Круг основных задач и методов нелинейной спектроскопии сформировался в целом к середине семидесятых годов, но далеко не исчерпан, поскольку и в последнее время появляются новые перспективные направления исследований, такие, например, как имеющее широкий спектр приложений когерентное пленение заселённостей [5], оптическая биста — бильность газа тождественных двухуровневых атомов [6], каскй"нт-'й перенос когерентности при спонтанном исггус — кани;.г [У) и т.д. Таким образом, богатое физическое содержание задач нелинейной спектроскопии, понимаемой в широком смысле как применение нелинейных оптических явлений для изучения вещества [8], составляет предмет долговременных исследовани" фундаментальных процессов взаимодействия резонансного излучения с атомами и молекулами и межмелекулярных взаимодействий. Данный тезис находит своё подтверждение также в неуменьшающемся числе публикаций по нелинейной спектроскопии в ведущих физических журналах.

Вместе с тем, большинство работ по нелинейной спектроскопии посвящено рассмотрению новых эффектов и выяснению соответствующих им качественных закономерностей, а количественные результаты этих работ носят, скорее, иллюстративный характер. В ряде методов отсутствует даже полная ясность в физической картине явлений. Возможности же имеющейся общей теории, описывающей взаимодействие лазерного излучения с газом резонансно поглощающих атомов и молекул [3,9,10], как правило, редко используются в полной мере применительно к количественному описанию явлений.

Целд^ШМой диссертационной работы заключается в поиске и в последующем теоретическом и экспериментальном исследовании различных характеристических особенностей формы спектральных линий и нелинейных резонансов, обусловленных воздействием ряда фундаментальных физических факторов, а также в анализе этих особенностей с точки зре — пня извлечения качественной и количественной информации

о константах внутри— и межмолекулярных взаимодействий с

помощью методов нелинейной лазерной спектроскопии.

1. Изменение скорости взаимодействующих с излучением молекул в элементарных актах рассеяния на квантовые дифракционные углы при столкновениях с частицами буферного газа приводит к нелинейному уширению и сдвигу нелинейных резонансов в спектрах поглощения в области малых давлений. Разработанная в диссертационной работе теория нелинейных резонансов позволяет извлекать нетрадиционную для классической линейной спектроскопии информацию о фундаментальных характеристиках элементарного акта рассеяния.

2. Нестационарность взаимодействия мощного импульсного излучения, резонансного переходам атомов и молекул, приводит к образованию провалов внутри однородно — уширенных линий поглощения и спектра возбуждения флюоресценции из основного состояния трехуровневых атомов и пиков внутри них, а также к характерным особенностям в спектрах насыщенного поглощения на колебательно—вращательных переходах молекул. Обнаруженные особенности в контуре линии содержат информацию о релаксационных константах атомных и молеку — лярных переходов, дополнительную к информации, получаемой из измер* ний параметров однородно уширенных линий стационарного ненасыщенного поглощения.

3. Нелинейная по амплитуде ноля интерференция поляризаций разрешённых опт!леских переходов в схеме пересечения подуровней расщепления основных состояний атомов и молекул может приводить к гигантским величинам полевого уширения и сдвига линий стационарного поглощения и спектра возбуждения флюоресценции, а также к одновременному подавлению поглощения с ростом мощности излучения, создавая тем самым значительное интерференционное просветление среды. Из соответствующих экспериментов на основе разработанной теории интерференционных эффектов возможно извлекать данные о структуре и величинах расщеплений основного состояния,

лежащих в пределах радиационной ширины линий, константах релаксации низкочастотных запрещённых переходов, степени немонохроматичности и мере фазовой памяти лазерного излучения с узким спектром.

4. Особенностью проявлений динамического эффекта Штарка в простых квантовых системах в сильных полях монохроматического и бигармонического излучения является осцилляционное поведение квазиэнергий рассматриваемых систем и сечений вынужденного комбинационного рассеяния при изменении интенсивности излучения в области высоких интенсивностей. Данная особенность существенна для постановки и интерпретации экспериментов по генерации широкого спектра гармоник в процессе вынужденного комбинационного рассеяния на вращательных переходах молекул.

Научная новизна результатов диссертации состоит в

следующем.

1. На основании количественного сопоставления проведённого эксперимента по уширению нелинейных резонансов в газе СО,, низкого давления и развитой в диссертационной работе независимой от данного эксперимента микроскопической теории доказана определяющая роль квантового дифракционного рассеяния молекул в формировании наблюдаемой нелинейной зависимости ширины нелинейных резонансов от давления.

2. Предсказаны нетривиальные проявления нелинейных интерференционных эффектов в схеме пересечения подуровней основного расщеплённого состояния: формирование гигантских интерференционных сдвига и ширины линий поглощения и спектра возбуждения флюоресценции, ин — тераЬоренционпое просветление среды с ростом мощности излучения, сужение и расщепление линии за счёт столкновений и немонохроматичности излучения.

3. Предложены нопые схемы постановки экспериментов по нестационарной нелинейной спектроскопии трехуровневых снегом с основным и далеко отстоящим метастабильным уровнями. Покачано, что в этих схемах вследствие нестационарного заселённостного эффекта просветления среды

г

происходит образование провалов в контуре однородно уширенных линий поглощения и флюоресценции и пиков внутри гшх, ширины которых могут быть меньше естественной ширины линии.

4. Разлита теория динамического эффекта Штарка применительно к простым квантовым системам, позволяющая на основании математически строгой теории возмущений корректна разрешить вопрос о засоленностях квазиэнер — готических состояний и, б других вариантах, выяснить особенности поведения квашэнергий и резонансные свойства системы "атом + поле" при изменении напряжённости резонансного либо нерсзонансного полей в области средних и больших интенсивпостей.

5. Экспериментам,но обнаружено влияние электронов газоразрядной плазмы на уширение и сдвиг нелинейных рез — отжеон в спонтанном испускании неона и определены скорости соответствующих процессов. С учётом эгого фактора произведена количественная апробация модели релаксационных констант в теории нелинейных резонансов.

На уш 1- драктическое__зн.ачение полученных результатов

заключается в следующем.

1. Разработанная микроскопическая теория нелинейных резонансов с учётом изменения скорости, деориентации и неупругах столкновений молекул может быть использована д\я интерпретации и обработки данных массовых измерений параметров етолкновителыюго уширения и сдвига нелинейных резонансов исходя из потенциалов межмоле — кулярных взаимодействий и в том числе для получения нетрадиционной для спектроскопии информации о полных сечениях рассеяния и ширинах дифференциальных сечений рассеяния молекул.

2. Рассмотренные нелинейные интерференционные явления в схеме пересечения подуровней основного состояния необходимо принимать во внимание в условиях количественных кюветных измерений спектров газов низкого давления, распространения и поглощения излучения в верхних слоях атм'. сферы, воздействия лазерного излучения на пучки атомов, сверхглубокого охлаждения атомов светом, в спек —

_ з -

троскопии захваченных частиц и при создании лазерных стандартов частоты и длины волны. Экстремальное поведе — ние сдвига линии при уменьшении расщепления основного состояния создаёт возможности для исследования тонких статистических свойств лазерного излучения и изучения столкновительной и радиационной релаксации в системе подуровней расщепления. На этой основе, в частности, в диссертации предложено проведение наземных и спутниковых измерений величин- магнитного и электрического полей в мезосфере и нижней термосфере Земли.

3. На основе эффекта образования осцилляции в импульсе лазерно —индуцированной резонансной флюоресценции атомов и ионов, инициированной гладким ненасыщающим импульсом лазерного излучения, в диссертации предложен новый способ дистанционной лазерной анемометрии ква — зимонокинетических газовых и плазменных потоков, отличающийся от известных более широким диапазоном измеряемых скоростей и большей дистанционностью. Области применения предложенного лазерного доплеровского измерителя скоростей и концентраций связаны с дистанционным ненарушающим контролем скоростей и концентраций различных атомов и ионов в быстрых нестационарных процессах, таких как ионная имплантация метал\ов, полупроводников и диэлектриков, плазменные и газовые потоки при истечении из сопел и в ударных трубах.

4. Обнаруженные характеристические особенности спектров нестационарного насыщенного поглощения трехуровневых атомов и на колебательно — вращательных переходах молекул могут использоваться для извлечения информации о вероятностях запрещённых переходов, характере стол — кновительных процессов, соотношении гремён колебательной и вращательной релаксации в методах абсорбционной, флюоресцентной, внутрирезонаторной, оптико — акустической спектроскопии и спектроскопии нелинейных резонапсов.

5. Развитая аппаратурная теория метода оптико — акустической спектроскопии колебательно — вращательных переходов молекул позволяет производить количественную обработку

экспериментальных данных при произвольных длительностях импульсов, мощности излучения и временах колебательной и вращательной релаксации.

6. С помощью развитой аппаратурной теории метода широкополосной внутрнрезонаторной спектроскопии из записей интегральных по времени спектров можно извлекать ранее невостребованную информацию об однородных ширинах и относительных интенсивностях отдельных спектральных линий.

7. Разработанное теоретическое описание динамического эффекта Штарка в модельных квантовых системах предоставляет возможности обобщения теорий штарковской модуляционной спектроскопии и вынужденного комбинационного рассеяния па вращательных переходах молекул (ВВКР) на случай больших интепсивностей электромагнитных полей. Такая возможность реализована в диссертации применительно к генерации широкого спектра гармоник. ВВКР отдельной молекулой. Ранее не проводившийся учёт данного механизма существен в проблеме лазерного термоядерного синтеза методом инерционного удержания плазмы.

8. Произведённая обработка результатов измерений спектров в методах нелиней ной, абсорбционной, внутрирезокаторной и оптико—акустической спектроскопии позволила установить достоверные количественные значения различных параметров ушнреиия и сдвига, центров и интепсизностсй линий N0, СОг, Н20 и СН4 в инфракрасном и видимом диапазонах спектра. Полученные данные были использованы в расчётах параметров молекулы Н20.

— повсеместном использовании моделей теории, следующих из строгой общей теории квантовых кинетических уравнений для матрицы плотности, применимость которых уже известна из литературы, либо специально устанавливается с помощью числовых расчетов и путём их сопоставления с экспериментами;

-•^рсчзу.улйгов диссертации основывается на:

— учёте всех существенных физических факторов при постановке и решении конкретных теоретических задач и проведении экспериментов;

— соотнесении полученных качественных и количестве иных результатов с имеющимися в литературе аналогичными результатами.

Агщ_опгщия_^)абогьь Основные результаты работы доклады — вались на V Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород, 1972 г.), Всесибир — ском симпозиуме по лазерной спектроскопии (Красноярск, 1973), И, TV, V7, VII, IX, X Всесоюзных симпозиумах по молекулярной спектроскопии высокого и сверхвысокого разрешения (Новосибирск, 1974, Томск, 1978, 1982, 1985, Якутск, 1989, Омск, 1991), VIII Всесоюзной конференции по когерентной и нелинейной оптике (Тбилиси, 1976), VII, VIII Международных конференциях по инфракрасной спектроскопии высокого разрешения (Прага, 1982, Либлице, Чехословакия, 1984), XIX Всесоюзном съезде по спектроскопии (Томск, 1983), \ГШ Вавилоьской конференции по нелинейной оптике (Новосибирск, 1984), 1 Симпозиуме по лазерной спектроскопии (Печ, Венгрия, 1986), семинаре по резонансным нелинейным оптическим процессам в газах (Дивногорск, 1986), [V Всесоюзном симпозиуме по световому эхо и путям его практических применений (Куйбышев, 1989), XI Симпозиуме —школе по молекулярной спектроскопии высокого разрешения (Москва

— Нижний Новгород — Москва, 1993), XXI Съезде по спектроскопии (Звенигород, 1995).

Рубли копии. По основным результатам диссертационной работы опубликовано 25 статей в отечественных и иностранных научных журналах, 1 статья в тематическом сборнике издательства "Наука", имеется 1 авторское свидетельство па изобретение.

Структура и /)Ш,<1\1,.д»_сг;'р,;упхии. Диссертация состоит из введения, пяти глав, приложения, заключения и списка ли — i ораторы, f .;<"' содержание, изложено на 454 страницах, включая 33! страницы машинописного текста, 7! рисунок, 16 таблиц и 525 ссылок па литературные источники, производимых по главам.

- и -

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ

Во введении произведена краткая классификация видов нелинейной и линейной лазерной спектроскопии, в соотнесении с которой определены тематика диссертационной работы и её цель. Обосновывается актуальность диссертацион — ной работы, сформулированы защищаемые положения, научная новизна и практическая значимость полученных результатов.

Глава 1. Эффекты изменения скорости молекул при столкновениях в спектрах нелинейного и линейного поглощения

Основное содержание главы составляет теоретическое и экспериментальное исследование воздействия изменений скоростей взаимодействующих с резонансным монохроматическим излучением молекул при столкновениях с частицами буферного газа на форму, ширину и сдвиг нелинейных резонансов в спектрах, регистрируемых в области малых давлений. Произведена также обработка экспериментальных данных по форме линий линейного поглощения метана (X = 3,39 мкм) и паров воды (/. — 0,694 мкм), выявляющая эффект изменений скорости в области больших давлений, в которой реализуется промежуточный между доплеровским и лорент — цевски.м тип уширения.

Разработка теории нелинейных резонансов производилась исходя из общих квантовомеханическнх выражений интегралов столкновений в кинетических уравнениях для матрицы плотности среды {3,9,10]. Использование экспоненциальной модели ядра интеграла столкновений, зависящего от модуля разности скоростей молекулы до и после столкновения, в случае отсутствия вырождения уровней по проекциям полного углового момента позволило полностью определить возможное качественное поведение ширины, сдвига и формы нелинейных резонансов в зависимости от частот ухода и прихода, ширины и крыльев ядра интеграла столкновений.

Показано, что вследствие изменений скорости, обусловленных квантовым рассеянием молекул на малые дифрак -ционные утлы, в областях малых и больших давлений уши —

рение нелинейных резонансов происходит линейно с ростом плотности возмущающих частиц. При этом в области малых давлений в качестве константы, определяющей ширину резонанса, выступает частота ухода интеграла столкновений, а в области больших — разность частот ухода и прихода, являющаяся однородной столкновительной шириной линии. В области давлений, отвечающей условию

кАу ^ Гтп + у'тп < (п + 1)«/пкДу, (и

I

!'Де 'Лпп — частота ухода, Гпш — радиационная ширина перехода, а — отношение частоты прихода к однородной полуширине линии, кДУ — ширина ядра в шкале частот, имеет место нелинейное уширеиие резонанса. Установлены однозначные критерии применимости моделей релаксационных констант уширения нелинейных резонансов со стороны больших и со стороны малых давлений уширяющего газа, необходимые для количественных сопоставлений теории с экспериментами и интерпретации опытных данных. Выявлены роли двух различи! лх механизмов уширения нелинейных резонансов: когерентного механизма донлеровской модуляции частоты излучающего диполя вследствие упругих столкновений молекул с изменением скорости я некогерентных засе — лённостпых эффектов миграции частиц в пространстве скоростей при отсутствии фазовой памяти, в зависимости от величин и соотношения частот ухода и прихода. Рассмотрены следствия вырожден«!! комбинирующих с полем состояний по проекциям полного углового момента, заключающиеся в усложнении структуры нелинейных резонансов и уточнении интерпретации параметров уширения и сдвига резонансов.

На основе произведённого обобщения приближения эйко — нала дли рассеяния частиц ни дифракционные и малые классические углы, позволяющего рассчитывать амплитуды рассеяния с учетом деориеитации молекул и вращательно — неу — нругих сточкновений, развита схема вычисления частот и ядер интеграла столкновений исходя из решении уравнений для Я — матрицы рассеяния. Для дисперсионного взаимодействия Вам—дер —Баольса получены алгебраические формул),I для

частот ухода и разности частот ухода и прихода интеграла

г

столкновений (стол к н ов и толь н о й полуширины линий) 7 тп ]:

v = v0 -+- vя у тп * тп Т утп '

тп * тп ' * тп '

Г

I ;

(За)

у 'тпк = 0,615а,2/5 у0 1 + -1-[к(к + 1) - I - 0 т - .1п )2

Рз

УБО-ЕО)

Ли

0,535 Vи! —-1 к(к + 1)-(1т -1п)"

«1; » к, ¡1гп -

2/5. .,/5

ч-'т )

(36)

>(Р)

Р»3; е~2Р « 1; 3 » к,рИ - Зл\; 3 = 3т,3а.

Здесь С — константа потенциала Ван —дер —Ваальса, а! — относительная разность продольной и поперечной поляризу — емостей молекулы, р0 — радиус Вайскопфа, 11 — скорость молекулы в системе центра масс, Р — параметр Месси, — плотность возмущающих частиц. Формулы для разностной

г

частоты 7 тп] совпадают с известными результатами теории столкновителъного уншрения линий Андерсона — Цао — Кюрнюта [II], для частот ухода установлена связь с полными сечениями рассеяния молекул:

Опош =0,53v™ /(NBV); апа1н = 2itcos|rQ]p¿ = 2,41 (4)

Рассмотрено влияние на частоты и ядра сбоя фазы взаимо —

действующего с излучением осциллятора, деориентации и

неупругих столкновений. Показана малость относительного

вклада в константы уширения колебательно — вращательных

переходов молекул сбоя фазы. Проведён анализ вкладов рас —

сеяния на дифракционные утлы и анизотропии взаимодейст —

t

вия в константу однородного уширения линий "/ ¡ и частоту /

ухода v „„. Показано, что вклад дифракционного рассеяния в t

y mnl пренебрежимо мал., и основным фактором, определяю — f

щим величину у mn¡, является анизотропия взаимодействия. f

Частота vmn, напротив, почти полностью определяется дифракционным рассеянием, будучи связанной посредством оптической теоремы с полным сечением рассеяния (4), и вели — i

чина vmn также в основном определяется рассеянием на изотропной части потенциала, так, что ~ 0,7-10~3; a¡ — 0,23 (С02) Таким образом, обусловленный анизотропией взаимодействия JM - обмен при рассеянии на потенциалах со сравнительно небольшой анизотропией на дифракционные углы практически не происходит.

На основе формул (2), (3) рассмотрены относительные

г

вклады в частоту У тпк деориентации и вращательной релаксации, характеризующиеся вращательным моментом J и параметром Месси Р. Показано, что для достаточно больших J при произвольных Р вклад деориентации становится малым. При этом в случае Р << 1 (тяжёлые молекулы) п пренебрежении сбоем фазы величина Yn,tl< определяется только Tipa — щателшой релаксацией. В противоположном случае Р >> 1 вклад от пеупругих столкновений с ростом J убывает экспоненциально, т.е. гораздо быстрое, чем вклад от деориентации, убывающий для дисперсионного взаимодействия но закону ос J 2/5 g результате в указанном случае вклад сбоя v- "¡,¡ может стать вполне ощутимым. Для меньших J при Р « 1

деориентация по —прежнему даёт значительно меньший вклад

Е Утпк■ чем неупругость. При Р >> 1 в зависимости от отношения Р0 = Р / J могуг преобладать как упругое рассеяние с дсориентацией (Р0 > !, лёгкие молекулы), так и вращательная релаксация (Р0 < 1, тяжёлые молекулы).

Развита модель одномерного ядра интеграла столкновений, учитывающая деориентлцию молекул и рассеяние на дифракционные к классические малые углы. Путём числовых расчётов определены ширины узкой дифракционной и более широкой, обусловленной рассеянием на малью классически и углы, составляющих ядра, а также отношение их площадей пл„ф, ретулирующее согласно (1) области реализации моделей релаксационных констант со сторон больших и малых давлении.

На основе развитой теории произведена обработка имеющихся литературных данных по уширению нелинейных ре — зонансов в области малых давлений, в результате которой получены нетрадиционные для спектроскопии данные о полных сечениях и средних углах дифракционного рассеяния молекул СНi,СО2,SF6,0s04l радиусах Вайскопфа и константах взаимодействия Ван— дер — Баальса, представленные в таблице 1.

Таблица 1

Величина сн4 со2 SF6 Os 04

(v/PhwK. МГц/Торр 16,3±0,6 [12] 15+1 [13] 15 [14] 13±2 [15] 8;5+2 [16] 1,35+0,2 г л -¡л

РО 5 А 7,1 ¡12] 6,0 [13] 7,0 [14] 3,15 [i5] 8,89 [16] 4,77 [17]

с ■ ю58, эрг-см6 1,2? [12] i 1,02 [13] 1,52 [15] 1.27 [14] 1,52 [18]* 1,12 [18]* i 1,29 [16] 0,43 \Щ

&У, м/С 8,0 [121 6,4 [13] 7.9 [141 7,1 П.81" 2,5 [15] 2,5 [18]* 0.7 [16] 0.7 [18]

А0•10-, рад 1,9 [12] 2,0 [13] 1,9 [14] 1.7 [18]* 1,0 [15] 1,0 [18]* 0,5 [16] 0,7 [17]

^полн.А2 380 [12] 350 [13] 370 [14] 340 [18]* 500 [15] 500 [18]* 600 [16] 170 [17]

') — Теоретический расчёт.

Проведён эксперимент по уширению инвертированного провала Лэмба в газе С02 низкого давления, выявляющий обусловленную столкновениями нелинейную зависимость ши рины резонанса от плотности газа и подтверждающий тем самым результаты первых измерений £13] для аналогичного резонанса в газе СН4. Сопоставление результатов эксперимента с развитой в главе 1 теорией (рис.1), произведённое без использова — ния подгоночных пара— метров, доказывает квантовую (дифракцион — ную) природу изменений скорости при столкновениях. создающих эффект нелинейного поведения ширины резонанса как функции давления в области малых давлений.

рис. 1. заыисимость полуширины т-лиией — кого рс: ¡оилцса от плотности газа: л — т '= 630 к, о — т = 590 к, в - т = 470 к. кривая 1 — расчёт, 11 = ii ^ = 1.0; кду = 0,23 мгц. 2 — о] = v — v = v / (1 + 11) = 0,г; v; 3 — й, = v = 10,3 р (торр) мгц, т = 463 к

С привлечением известных моделей сильных и слабых по скоростям столкновений [19), дающих описание эффекта изменения скорости молекул при столкновениях применительно к неоднородно — уширенным контурам линий линейного но интенсивности поглощения, обработаны экспериментальные данные по уширонию линий 3,39 мкм СН4 и 694,33 нм Н20 различными буферными газами. Для унгирешгя линии 3,39 мкм СН4 ксеноном и линии 694,38 нм Н?0 с помощью специальной статистической обработки данных выявлены ощутимые проявления эффекта сужения линий Дике и произведена количественная оценка степени этих проявлений, позволяющая оценить систематическую ошибку измерений абсолютной интенсивности линий и констант столкновительного уширения, обрабатываемых без учета эффекта Дике с помощью контура Фойгта.

Глава 2. Особенности поглощения импульсного излучения лазеров на переходах атомов и молекул

Предметом исследований в данной главе являются прежде всего спектроскопические проявления динамики взаимодействия импульсного излучения лазеров с трёхуровневыми ато — мнымн системами и с колебательно — вращательными переходами молекул. Рассматриваются вопросы, связанные с движением как заселённостей уровней, так и индуцированных полем излучения поляризаций переходов, по тем или иным причинам недостаточно полно, либо вовсе не исследованные рапсе в литературе. А именно, в разделах 2.2 + 2.4 прослеживается форма спектров поглощения и (или) флюоресценции в конце действия импульса лазерного излучения, для простоты расчётов в большинстве случаев полагаемая прямоугольной. Исключение составляет раздел 2.5, в котором рассматривается непосредственно динамический аспект задачи о резонансной флюоресценции двухуровневого атома, возбуждаемой гладким ненасыщающим импульсом и содержащей осцилляции амплитуды импульса — отклика.

Теоретически рассмотрен новый тип нелинейных резо — нансоЕ — провалов в спектрах поглощения интенсивного нм — !тульского излучения трёхуровневой Л— системой с основным

и далеко отстоящим метастабильным уровнями. Провалы образуются на фоне однородно — уширенных линий и могут иметь ширины меньше радиационной. Дана простая физическая интерпретация механизма образования провалов, обусловленного динамикой заселённости уровней, предложены новые, более простые схемы их наблюдения. Показано, что гри определённых условиях внутри провала образуется пик, несущий информацию о скорости распада метастабилыюго уровня 72 (рис. 2,3).

-ю

О 10 о!Ъ

-30 -20 -10

Рис.2. Форма провала в зав — исимости от отношения длительности импульса X к времени жизни верхнего уровня

У Г1- У/у, =0,5; у]0 = у

Рис. 3. Зависимость формы провала и пика внутри него от скорости распада у 2 метастабильного уровня.

У = у,; ту, = 120; у,0 =0,1у,; У = У 1 / 2. V — напряжённость поля (частота Раби)

= УI /2; у2 = о,00471

Путём числового эксперимента изучено качественное поведение непрерывно перестраиваемого в течение импульса по частоте лазера с просветляющейся средой внутри резонатора, моделируемой трехуровневой Л— системой с основным и метастабильным уровнями. Показано, что в сравнении с ситу ацией, когда просветление отсутствует, искажения временно и зависимости интенсивности излучения в области селективно го поглощения носят существенно более выраженный характер. Оби-аружеиа нетривиальная зависимость положения про-

вала в генерации, а также частоты и амплитуды осцилляции, обусловленных нелинейным откликом лазера на неадиаба — тическое прохождение линии селективного поглощения, от скорости перестройки часто ты лазерного излучения. Определены области существования квазинепрерывной генерации, при которой искажения контура линии поглощения незначительны.

Получены простые аналитические выражения для зависящей от времени заселённости верхнего колебательного состояния молекулы, возбуждаемой прямоугольным импульсом резонансного лазерного излучения с произвольными по величине интенсивностью и длительностью:

(5)

N-

<0 =

2 1 + K-íl + r)

1 + к(! + г)

1 -expj----у vi-!

1+к

-0(e,q)

,0<t <т;

N2(t)expf-yVT(t -т)]; t S т; г = q / е.

Здесь у ут — скорость колебательной релаксации, 5 — отношение времён вращательной и колебательной релаксации, q -— относительная равновесная заселённость вращательных уровней, величина К = к(П) есть зависящий от отстройки частоты параметр насыщения индивидуального КБ — перехода интене явностью излучения I:

уйгас]

1,

УГ I"

'12

РЛ2г

!' !

(п/г):

(6)

где у — скорость вращательной релаксации уровней, Г и d[o — константа упшрения и днпольный момент перехода, о — сечение поглощения, Q — отстройка частоты излучения (!) от частоты перехода.

Учёт колебательной релаксации, произведённый для замкнутой и незамкнутой схем уровней, позволил расширить область применимости формул на случай длинных импульсов и

показал незначительность различия особенностей насыщения спектров поглощения замкнутой и незамкнутой систем для типичного случая малых отношения е = твр / тК0Л времён вращательной и колебательной релаксации и равновесной заселённости взаимодействующих с полем вращательных уровней q. Показано, что в случае q » е насыщение погло — щения на колебательном переходе значительно легче достигается длинными импульсами, нежели короткими. Полученные формулы использованы в- разработке аппаратурной теории метода импульсной лазерной оптико—акустической спектроскопии.

С учётом фактора вырождения уровней по проекциям вращательного момента получены формулы для заселённости верхнего колебательного состояния молекулы, возбуждаемой прямоугольным импульсом лазерного излучения линейной или круговой поляризации, резонансного определённому КВ — переходу. Произведены числовые расчёты, представляющие поведение формы, ширины и величины максимального поглощения в контуре линии в зависимости от интенсивности, длительности и поляризации импульса излучения в модели сильных деориентирующих молекулу столкновений и при отсутствии деориектации. Выявленные с помощью числовых расчётов качественные особенности эффекта нестационарного насыщенного поглощения на КВ — переходах сопоставлены с имеющимися экспериментальными данными, полученными с применением метода оптико — акустической спектроскопии.

Проведено теоретическое исследование осцилляции в импульсе спонтанного испускания в линейном режиме поглощения гладкого колоколообразного импульса, возбуждающего резонансный атомный переход. Расчётным путём определены области существования осцилляции в зависимости от дли-тс/ыюгти импульса, отсгройки его частоты от резонанса, отношения продольной и поперечной констант релаксации и крутизны переднего и заднего фронтов возбуждающего им — пульса. Обнаружена существенная зависимость формы и раз -мера областей существования осцилляции от скорости затухании индуцированного диполыюго момента атома и отношения длительностей переднего и заднего фронтов лазерного имиу—

льса. Предложено использовать рассмотренные осцилляции в целях дистанционных измерений скоростей быстрых квази — монокинетических потоков газов и плазмы, определены расчётные характеристики предложенного лазерного дсплеров — ского измерителя скоростей.

Глава 3. Нелинейные шггерференционные эффекты в трёх— и многоуровневых квантовых системах с расщеплёнными основными состояниями

В типичной при расщеплении основного состояния схеме пересечения подуровней в отсутствие столкновений либо при малых давлениях буферного газа вступают в действие весьма ощутимые нелинейные интерференционные эффекты (НИЭФ). Последние проистекают вследствие наведения излучением, воздействующим на квантовую систему, поляризаций на запрещённых низкочастотных либо оптических переходах и связи посредством них поляризаций разрешённых оптических переходов, на которых происходит поглощение и формируется наблюдаемый контур линии. НИЭФ в трёх— и более уровневых системах известны в лазерной нелинейной спектроскопии, спектроскопии двойного резонанса [1—4] и порождают ряд нетривиальных спектроскопических проявлении. В большинстве случаев их изучение проводилось на возбуждённых состояниях атомов, т.е. на незамкнутых системах, с использованием двух лазерных полей, резонансных разрешённым переходам, имеющих общий уровень и собственные частоты, различающиеся на величину, много бо'ль — шую ширины линии.

В многочисленных экспериментальных и теоретических работах (см. обзор [5]) было показано, что в трёхуровневой Л — системе и в подобных ей более сложных квантовых системах может осуществляться деструктивная интерференция, приводящая в стационарных условиях к созданию особых суперпозиционных состояний, в которых полностью отсутствует поглощение света. Заселённость верхнего комбинирующего с полем уровня и поляризации разрешённых оптических переходов при этом равны нулю, и происходит захват, или пленение, заселённости на нижних уровнях и. таким

образом, когерентное просветление среды. Данное явление, получившее название когерентного пленения населёшюстей (КПН), имеет универсальный характер и множества важных для приложений следствий. Однако рассматриваемые в данной главе нелинейные интерференционные эффекты, будучи родственными по своей физической природе КПН, в принципе отличаются от этот явления по своей сути и проявлениям. Будит обсуждаться также иная, белее простая постановка задачи, непосредственно следующая из рассмотренной в главе 2 задачи о нестационарном просветлении трёхуровневой Л — системы, в которой используется только одно резонансное поле, при её обобщении на случай близкого расположения основного и метастабнльного состояний. Близко рас -положенные нижние уровни можно трактовать как подуровни расщепления основного состояния, а использование только одного одночастотного излучения, резонансного в силу .малости расщепления одновременно обоим разрешённым оптическим переходам, сводит задачу к постановке, совпадающей с постановкой задач о пересечении уровней. Разница заключается лишь в том, что в последних определяемой величиной является величина поглощения лазерного излучения с фиксированной частотой как функция напряжённости изменяющего величину расщеплении магнитного поля, в то время как в нашей постановке величина расщепления считается постоянной и отслеживается спектр поглощения излучения, либо спектр возбуждаемой им флюоресценции. Теоретическое описание НИЭФ и их различных ранее не обсуждавшихся следствий в предложенной схеме пересечения подуровней основного состояния, проводимое с помощью стандартных, уравнений для матрицы платности в модели релаксационных констант и однородного ушнрення, составляет содержание данной' главы.

Для А — системы рассмотрена динамика и определены времена формирования линий стационарного поглощения (спектра возбуждения . флюоресценции), стянутых за счёт действия нелинейных интерференционных эффектов в единый контур. Показано, чго контур линии стационарного поглощения сдвигается и уширяется полем резонансного излу —

чешш, а интерференционные сдвиг и уширение при уменьшении величины расщепления основного состояния возрастают до предельных значений, которые определяются степенью когерентности излучения, временем пролёта атомов через световой пучок и столкновительной релаксацией и могут составлять более тысячи радиационных ширин линий оптических переходов. В отсутствие столкновений контур линии стационарного поглощения (заселённость верхнего уровня) с учётом НИЭФ имеет простой лорентцевский вид:

а) Аг/А^уг/У^я:

р, =1(1 + Ч)У^(П-По)2+Г2], (7а)

(76)

б) А1 = А2:

Р1 = [2Ч / (I + ч)]V,2"./ - П0)2 + Г2

= -А / (1 + я) н- (1 - / А5

Г2 + д2ч/(1 + я)2+2ЧУ2/(1 + Ч^У14/Л2.

Здесь А] 2 и У] 2 — первые козфицпенты Эйнштейна и частота Раби соответственно для первого и второго с-птичес — ккх переходов, Г и По — полуширина и центр линии, А — расстояние между нижними уровнями или частота запрещён -кого перехода. У1 = А1 +А2. Стремление ¡Пд1 и Г к со при Л -> 0 есть следствие практической безынерциошгости когерентности, наводимой излучением на низкочастотном занре —

щёяном переходе при отсутствии столкновений. Фактическими ограничениями величины сдвига и уишрения в рассматриваемых условиях могут быть лишь немонохроматичность света, неучтённая в (7), и пролётные эффекты. Динамику формирования контура линии стационарного поглощения с большим интерференционным сдвигом иллюстрируют расчёты, приведённые на рис. 4.

Рис. 4. Динамика формирования стационарного контура: Д = ЗУ]

(а), 0,98у| (б): А, = А2, V, = Юу,, V, = 7ь р0(О)=О,7, р2(0) = 0,3; у = Г3 = 0. Г] — Г2 = Т1 /2

Рассмотрено воздействие столкновений на предсказанные проявления НИЭФ в стационарных условиях в А — системе, существенно различные для случаев одинаковых и различающихся коэффициентов Эйнштейна оптических переходов. Показано, что в первом случае в области средних давлении происходит расщепление контура линии на два компонента с различными ширинами. Во втором случае контур не расщепляется и в области средних давлений происходит его сужение с ростом давления уширяющего газа, а его сдвиг уменьшается и может менять знак. При больших давлениях НИЭФ полностью подавляются. Определены границы области давле — ний, в которой возможно наблюдение обсуждаемых НИЭФ,

Ей 5СО 120

-30 О 50 СИ у

£1/7,

для типичных значений параметров составляющие 3-10~3 Topp < р < 3 Topp.

Проанализировано совместное действие на стационарный контур линии полевого (за счёт НИЭФ) и столкновительного спектральных обменов. С помощью числовых расчётов установлено, что подключение столкновительного спектрального обмена (интерференции линий) к полевому не меняет основных качественных особенностей последнего, и сводится к дополнительному сужению линии и возрастанию максимального поглощения на величину < 25%.

На основе уравнений, полученных в рамках подхода [20], рассмотрено влияние немонохроматичности лазерного излучения, промодулироваяного по амплитуде и фазе случайным чисто разрывным марковским процессом, на НИЭФ з спектре стационарного возбуждения флюоресценции в А — системе. Показано, что фазовая и амплитудная модуляции при достаточно большой интенсивности излучения сказываются на форме контура существенно различным образом. А именно, чисто фазовая случайная модуляция излучения ке разрушает обсуждаемого гигантского интерференционного сдвига, а создаёт дополнительный сдвиг в сторону низких частот и уши — рение контура, обусловенные мерой средней фазовой памяти. Амплитудная модуляция приводит к полевому расщеплению контура на четыре компонента, наиболее выраженному в случае равенства коэффициентов Эйнштейна для двух оптических переходов при средних длительностях случайных цугов излучения, бо'лыиих времени радиационного распада верхнего уровня. Рассмотрено совместное действие на контур линии случайной амплитудно—фазовой модуляции и столкновений, приводящее к существенному усложнению его формы.

Предсказан и детально рассмотрен эффект интерференционного подавления стационарного поглощения с ростом мощности монохроматического излучения для трёхуровневой А — системы и многоуровневой системы, состоящей из расщеплённого на N подуровней основного и невырожденного возбуждённого уровней. Показано, что в отсутствие столкновений в таких системах с ростом интенсивности излучения i величина поглощаемой энергии достигает максимума и затем

спадает до нуля по закону «1/1 (рис. 5). Предсказан эффект полевого сужения линии за счёт НИЭФ, заключающийся в том, что для N а 4 ширина линии поглощения в области мак — симума поглощения по интенсивности меньше ширины при I 0 на < б%. Для малых расщеплений Д обсуждаемые эффекты реализуются при интенсивностях, меньших насыщающей в уI / А раз, где У] — скорость радиационного распада верхнего состояния.

Рис. 6. Зависимость величины поглощения ь центре линии (а) и полуширины контура (б) от средней интенсивности излучения: 1 — расчет по формула (4.2.2); 2,-1.6 — расчёт но (/4.2.1) при Aj = const; ,\\я прямоугольных распределений вероятностей реализации А центрированных s;a 5у | и Начинающихся соответственно с Зу ¡, У] и 0; 3,5.7 — те же распределения для велкчин Ai+i, и дополнительное усреднение* но V-- = с прямо-

угольным распределением вероятностей реализации V? от 0 до 2V'; S — экспоненциальные распределения вероятностей для А^и к V.' с ширинами ка высоте 1/е, равными соответственно 5у ] <* 9 — расчёт с отсутствие НИЭФ с учётом заселскяоетных аффектов

Показано, что интерференционное просветление среды б отсутствие столкновений описывается корневым законом ослабления интенсивности пучка с ростом оптической толщи среды:

i / 1о - - Х / '

(8)

и в оптимальных условиях соответствующая длина поглощения Ьког может превышать длину линейного бугеровского поглощения в Ю6 раз как д\я атомов, так и для молекул. Просветление среды под воздействием НИЭФ и когерентного пленения населёнкостей (КПН) происходит существенно различным образом. Во—первых, различаются степени зависимости от длины (корневая в первом случае и линейная во втором случае). Во —вторых, длина Ьуог, на которой происходит полное поглощение излучения, в случае КПН пропорциональна исходной интенсивности пучка, тогда как для НИЭФ она пропорциональна квадрату интенсивности. Отношение / при Д ~ у! « ш много больше еди — ницы и возрастает линейно с ростом 1о и квадратично с уменьшением А. Таким образом, рассматриваемое когерентное просветление среды за счёт НИЭФ может быть гораздо более значительным, чем аналогичное просветление, обусловленное КПН. Столкновения ограничивают эффект, создавая ненулевое поглощение при больших I, и расщепляют линию поглощения в случае равенства коэффициентов Эйнштейна оптических переходов.

Рассмотренные интерференционные явления в схеме пересечения подуровней расщепления основного состояния наиболее выражены в отсутствие столкновений либо при малых давлениях буферного газа, т.е в условиях, близких к условиям кюветных изменений спектров, поглощения излучения пучками атомов и молекул, а интенсивности излучения, необходимые для их реализации, могут бьггь значительно меньшими интенснвностен насыщения атомных и молекулярных переходов. В частности, они должны приниматься во внимание как один из факторов, ограничивающих стабильность и воспроизводимость лазерных стандартов длины волны и частоты. Экстремальное поведение сдвига и ширины при уменьшении расщепления подуровней основного состояния" создаёт возможности для исследования тонких статистических свойств лазерного излучения и изучения столкновительной и радиационной релаксации между компонентами расщепления. Численные оценки на основании развитой теории я условий

лазерного зондирования верхней атмосферы показывают, что учёт рассматриваемых НИЭФ необходим в высотном лазерном зондировании атмосферы, в частности, при наземной и спутниковой локации слоев натрия и других атомов и ионов метеоритного и искусственного происхождения. Требуемые условия заключаются в энергиях лазерных импульсов г 10 мДж, длительностях импульсов >1-4-10 мкс и высотах > 70 км. Магнитное поле Земли расщепляет основное состояние натрия в степени, оптимальной .для реализации НИЭФ. Другой интересный прикладной аспект обсуждаемых НИЭФ состоит в возможности их использования в целях измерения величин магнитного и электрического полей в мезосфере и нижней термосфере Земли на основе регистрации интерференцион— ных сдвига и уширения линии флюоресценции, величины которых сильно и прямым образом зависят от степени расщепления основного состояния в постоянных внешних нолях.

Глава 4. Динамический эффект Штарка в простых квантовых системах

В задачу данной главы входило рассмотрение на простейших примерах в большой степени открытых вопросов о за — салённостях КЭС и поведении квазиэнергий, понимаемых в строгом смысле теоремы Флоке — Ляпунова [21], в сильных полях, а также использование соответствующих полученных представлений в задачах о поглощении пробного поля двухуровневой системой и о вынужденном комбинационном рассеянии бигармопического излучения молекулой.

А именно, произведены численные расчёты квазиэнерпш двухуровневой квантовой системы в поле монохроматического излучения в широких диапазонах изменения его интенсивности и частоты без использования приближения вращающейся волны, позволившие представить все качественные особенности поведения квазиэнергий при изменении частоты и напряжённости поля в полных интервалах значений. К таким особенностям относятся: квазипериодическое осцилля — ционкое поведение квазиэнергий как функций частоты Раби С (знерхтж взаимодействия с полем) при С > й0 с выходом их в пределе С —» оо к постоянным значениям, равным энергиям

фотонов; вступление в действие всё большего числа реплик квазиэнергий с уменьшением частоты излучения при заданном G (сгущение спектра квазизнергий); пересечение реплик квазмэнергий.

Определены квазиэнергки и амплитуды вероятностей ква — зиэнергетнческих состояний (КЭС) модельной одноуровневой кезнтовой системы — обладающего собственным дипольным моментом ротатора при больших значениях вращательного момента, находящегося в периодическом поле. Получены простые алгебраические выражения для асимптот квазизнергий в областях малых и больших энергий взаимодействия поля с молекулой, из которых следует, что для слабых полей существенна только одна реплика квазиэнергии, которая в этом случае представляет собой сумму энергий ротатора, фотона и квадратичной по амплитуде поля добавки, а в области сильных полей происходит слияние квазизнергий в две бесконечно узкие зоны, положение которых задаётся суммой и разностью энергий вращательного уровня и кванта ноля. В области промежуточных полей произведён численный расчёт квазизнергий, выявивший отсутствие пересечения реплик квазиэнергий для одноуровневой системы.

С применением математически строгой теории возмущений lid основе теоремы Флокс — Ляпунова реализована схема расчёта волновой функции двухуровневой квантовой системы в периодическом поле с произвольной частотой, не использующая приближение вращающейся полны. Получены явные выражения для оператора эволюции двухуровневой системы: с точностью до четвёртого порядка по G включительно — б случае нере.зонансного монохроматического излучения, и с точностью до второго порядка — для резонансных монохрома гического и бнхроматпческого полей. Прослежена связь оператора эволюции с КЭС системы. Показано, что матричные элементы этого оператора представляют собой линейные комбинации колиовых. функций КЭС, благодаря чему разрешается вопрос о засоленностях последних, т.е. становится возможным на любом этапе решения задачи определять заселённости КЭС и прослеживать их связь с начальными засе — лённостями реальных уровней невозмущённой нолем сис —

темы. Посредством перехода к представлению взаимодействия, осуществлённого с помощью полученных выражений для оператора эволюции системы в нерезонансном поле, произведено решение задачи о спектре поглощения слабого пробного поля двухуровневой системой, "одетой" внешним низкочастотным полем. Показано, что воздействие низкочастотного поля сказывается во втором порядке теории возмущений и приводит к уменьшению независящей от времени составляющей коэффициента поглощения пробного поля, а также к появлению переменной составляющей, осциллирующей с удвоенной частотой низкочастотного поля. В случае насыщающего пробного поля на контур линии поглощения влияет также интерференция внешнего и пробного нолей. Полученные результаты могут быть приложимы к теории штарковской модуляционной спектроскопии, использующей низкочастотное переменное ноле и лазерное излучение.

В задаче о вынужденном комбинационном рассеянии мощного бигармонического излучения на вращательных переходах молекул учтён и последовательно проана\изирован ранее не привлекавшийся к рассмотрению механизм образования широкого спектра стоксовых и антистоксовых гармоник в элементарном акте рассеяния на возбуждаемых полем квазиэнергиях отдельных молекул, моделируемых трёхуровневой квантовой системой. А именно, с помощью теории возмущений на основе теоремы Флоке — Ляпунова, применённой к материальным уравнениям для матрицы плотности среды, показано, что порождаемый спектр рассеяния эквидистантен, с расстоянием между компонентами, равным разности частот излучения накачки. Получены аналитические выражения через функции Бесселя для нелинейной по полю поляризуемости молекулы, применимые в случае больших интенсивностей излучения и стационарного режима рассеяния, Для ддинных возбуждающих импульсов на основе преобразования Фурье развито приближение, позволяющее производил. расчёты нелинейной поляризации молекул как в области малых, так и в области больших интенсивностей. Произведённые числовые расчёты позволили выявить осцил— ляционньш характер поведения модулей амплитуд и фаз

гармоник нелинейной поляризации при изменении интенсивности поля в области средних и больших значений, проследить образование плато рассеянных гармоник (рис. 6), а

также нетривиальную трансформацию резо — нансных свойств рассматриваемой трёхуровневой системы с ростом интенсивности излучения накачки. Показано, что обнаруженные особенности, привносимые привлекаемым механизмом рассеяния на КЭС, проявляются в типичных условиях экспериментов по генерации широкого спектра гармоник ВВКР при возбуждении бигармо— ничесхим полем накачхи. С целью описания параметрического процесса ВВКР с учётом его насыщения и рассмотренного механизма порождения гармоник в элементарном акте рассеяния выведена система связанных уравнений для среды и колли неарных еолн накачки и рассеяния, которая при её элементарном обобщении на случай диспергирующей среды должна корректно описывать основные черты процесса при произвольно больших интенсивиостях излучения, ограниченных лишь порогом электрического пробоя газа.

Глава 5. Количественное определение констант внутри — и межмолекулярных взаимодействий методами лазерной спектроскопии

Проведены эксперименты, направленные на извлечение количественной информации исходя из формы нелинейных резонансо» в спонтанном испускании неона, возникающих в результате поглощения излучения Не —Ые лазера {>. = 0,6328 мкм) на переходе Зв,. 2р4. Обнаружено ощутимое влияние

1д)*„1

^ а V О *

\ а .. \ „ .. '%К

, "2,2

Г л;0'1 \1-м \ \ \ ^

1

Рис. 6. Зависимости модулой гармоник по\яризацки от их номеров при различных значениях интенсивности излучения накачки

на ширину и сдвиг нелинейных резонансов на переходах 3s2 —> 2р4 и 3s2 —> 2pi0 неона, а также на нерезонансную широкую часть регистрируемого спектра флюоресценции тока положительного столба разряда.

На основе учёта этого ранее не учитываемого в измерениях фактора, а также всех других существенных физических факторов, включая рассмотренное в главе 1 изменение скорости атомов при столкновениях, впервые получено количественное экспериментальное подтверждение теории нелинейных резонансов в спонтанном испускании в модели релаксационных констант.

Получены количественные данные о радиационных ширинах линий на рассмотренных переходах, константах уширения и сдвига этих линий давлением собственного газа и скоростях их уширения и сдвига электронами плазмы. На основании проведённых измерений показано, что в условиях данного и аналогичных ему лазерных экспериментов тушение верхнего уровня 3s2 электронами может быть более эффективным де — возбуждающим процессом, чем радиационный распад.

В результате проведённого анализа характера уширения и сдвига исследованных линий атомами и электронами получено экспериментальное подтверждение механизма уцырения и сдвига, обусловлен а ого преимущественно близкодействующими обменными силами при столкновениях с атомами [22], наряду с тушением верхнего уровня электронами.

Разработана методика извлечения количественной информации о столкновительных ширинах и относительных интен — сивностях отдельных однородно — уширенных линий в широкополосных интегральных по времени спектрах внутрирезо — наторного поглощения. С помощью развитой методики указанные параметры определены для 7 линий поглощения паров воды, принадлежащих полосам поглощения ООО —s> 111, 210 и 130 и лежащих в диапазоне 8603,8 -г- 8892,7 см~'.

На основе полученных в главе 2 результатов развита аппаратурная теория метода импульсной лазерной оптико— акустической спектроскопии, применимая в случаях произвольных интенсивностей и длительностей импульсов и соот—

ношений времён колебательной и вращательной релаксации молекул.

Произведена количественная обработка результатов измерений контуров линий поглощения паров воды в областях

0.59. 0,69; 1,06 и 1,14 мкм и линии 3,39 мкм метана, выполненных спектрофотометрическим и оптико —акустическим методами линейной лазерной спектроскопии. В результате определены достоверные значения абсолютной интенсивности линий в приведённых выше диапазонах (относительные; — в диапазоне 1,14 мкм), значения матричных элементов диполь — пых моментов отдельных переходов и констант столкнови — тельного уширения (а в случае метана и сдвига) спектральных линий различными буферными газами.

В Приложении описан способ измерения скоростей направленного движения компонентов газовых и плазменных потоков, основанный на регистрации осцилляций в импульсе спонтанного испускания, вызываемых гладким ненасыщающим импульсом резонансного излучения, которые рассмотрены во второй главе.

ОСНОВНЫЕ РЕЗУЛЬТАТЫ РАБОТЫ

1. Произведено детальное теоретическое и эксперименталь — ное исследование эффектов изменения скорости взаимодействующих с излучением. молекул при столкновениях в уширении и сдвиге нелинейных резонансов.

2. Теоретически рассмотрены эффекты нестационарного насыщенного поглощения резонансного излучения трёхуровневой Л — системой с далеко разнесёнными основным и метастабильным уровнями в спектрах поглощения и возбуждения флюоресценции.

3. Рассмотрены особенности насыщенного поглощения импульсного излучения лазеров на колебательно — вращатель — ных переходах молекул.

4. Теоретически исследованы осцилляции в импульсе спонтанного испускания в линейном режиме поглощения гладкого импульса, на основе чего предложен новый способ дистанционных измерений скоростей быстрых квазимоно —

кинетических потоков газов и плазмы и оценены его возможности.

5. Рассмотрены нетривиальные проявления нелинейной интерференции поляризаций, реализующийся в схеме пересечения подуровней расщепления основного состояния. Предсказано образование гигантских интерференционных сднига и ширины линий поглощения и флюорес ценции и подавление стационарного поглощения возбуждающего излучения при возрастании его интенсивности, создающее значительное интерференционное просветление резонансно поглощающего разреженного газа.

6. Определены качественные проявления динамического эффекта Штарка в простых квантовых системах. В задаче о вынужденном комбинационном рассеянии бигармопичес — кого излучения на вращательных переходах молекул привлечён к рассмотрению механизм образования широкого спектра гармоник рассеяния на квазионоргиях молекул.

7. Впервые получено количественное экспериментальное подтверждение теории нелинейных резонансов в спонтанном испускании неона. Экспериментально обнаружены и объяснены уширенне и сдвиг нелинейных резонансов, обусловленные столкновениями с электронами газового разряда.

8. Разработаны методики извлечения количественных данных из спектров для широкополосного метода внутрирезонатор-нон спектроскопии и импульсной оптико —акустической спектроскопии.

9. Произведена количественная обработка результатов измерений контуров линий поглощения паров воды в областях 0,59; 0,69; 1,06 и 1,14 мкм и линии 3,39 мкм метана, установлены достоверные значения абсолютных интенсивностей и параметров уширения и сдвига линий.

ЛИТЕРАТУРА

1. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Принципы нелинейной лазерной спектроскопии // М.: Наука, 1975. 280 с.

2. Раутиан С.Г., Смирнов Г.И., '.Цалагин A.M. Нелинейные резо— иансы в спектрах атомов и маv кул // Новосибирск: Наука, 197S. 312 с.

3. Дсмтрёдер В. Лазерная спектроскопия. Основные принципы и техника эксперимента // М.: Наука, 1935. 607 с.

4. Летохов B.C., Чеботаев В.П. Нелинейная лазерная спектроскопия сверхвысокого разрешения // М.: Наука, 1990. 512 с.

5. Агапьез Б.Д., Горный М.Б., Матйсов Б.Г., Рождественский Ю.В. // УФН, 1993. Г.163. No 9. С.1 -35.

6. Раутиан С.Г. // ЖЭТФ, 1993. Т.103. Вып.З. С.785-805.

7. Раугиан С.Г. // Письма в ЖЭТф, 1994. Т.60. Вып.6. С.462- 465.

8. Ахманов С.А. Предисловие редактора перевода // В сб. Нелинейная спектроскопия/ Под ред. Н.Бломбергена/ М.: Мир, 1979. 586 с.

9. Алексеев В.А., Андреева Т.Л., Со бельма н И.И. // ЖЭТФ, 1972. Т.62. Вып.2. С.614 —626.

10. Пестов Э.Г., Раутиан С.Г. // ЖЭТФ, 1973. Т.74. Вып.6. С.2032-2045.

И. Tsao C.J., Curnutte В. // J.Quant.Spectrosc.Radiat.Transfer, 1962. V.2. No.l. Р.41-91.

12. Barger R.U Hall J.L. // Rhys.Rev.Lett., 1969. V.22. No.l. P.4.

13. Багаев C.H., Бакланов E.B., Чеботаев В.П.// Письма в ЖЭТФ, 1972. Т.16. Вып.1. С.15- 18.

14. Раддофф В., Штерт В. // Квантовая электроника, 1976. Т.З. № 7. С.1509— 1516.

15. Vasiienko L.S., Kochanov V.P., Chebotayev V.P.// Optics Communs, 1977. V.20. No.3. P.409-411.

16. Басов Н.Г., Компанец O.H., Летохов B.C., Никитин B.B. // ЖЭТФ, 1970. T.59. Вып.2(8). C.394-403.

17. Компанец O.H., Кукуджанов А.Р., Летохов B.C., Миногин В.М., Михайлов Е.Л. // ЖЭТФ, 1975. Т.69. Вып.1. С.32-47.

18. Гиршфельдер Дж., Кертисс Ч„ Берд Р. Молекулярная теория газов и жидкостей // М.: ИЛ, 1961. 929 с.

19. Раутиан С.Г., Собельман И.И.// УФН, 1966. Т.90. Бып.2. С.209-236.

20. Бурштейн А.И., Оселедчик Ю.С. // ЖЭТФ, 1966. Т.51. Вып.4(10). С.1071- 1083.

21. Зельдович Я.Б. // УФН, 1973. ТЛЮ. Вып.1. С.139-151.

22. Казанцев А.П. // Оптика и спектроскопия, 1974. Т.''>7. Вып.6. С. 1023.

ОСНОВНЫЕ ПУБЛИКАЦИИ

1. Кочанов В.П., Сапрыкин Э.Г. О расшифровке спектрограмм спектрометра Фабри —Перо // Оптика и спектроскопия, 1973. Т.34. Вып.5. С.1003- 1005.

2. Им Тхек—дс, Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Сапрыкин ЭЛ., Шалаши A.M. Уширение и сдвиг линии 0,63 мкм неона иол действием тока разряда // Препринт ИЯФ 3 — 73. Ьивосибирск, 1973. 15 с.

3. Им Тхек —де, Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Сапрыкин Э.Г'., Шалагин A.M. Уширение и сдвиг линии 0,63 мкм неона под действием тока разряда // Оптика и спектроскопия, 1974. Т.36. Вып.2. С.262 —266.

4. Им Тхек —де, Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Сапрыкин Э.Г., Шалагин A.M. Влияние столкновений па спектр нелинейною поглощения для перехода 3s,- — 2р4 неона // Квантовая электроника, 1976. Т.З. N2 3. C.530-S39.

5. Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Сапрыкин Э.Г.. Шалагин A.M. Экспериментальное исследование спонтанного испускания неона в присутствии сильного монохроматического поля // ЖЭТФ, 1976. Т.70. Вып.6. С.2074-20С6.

6. Атутов С.Н., Кочанов В.П., Сапрыкин Э.Г., Смирнов Г.И. Лазерный спектрометр Фабри —Перо // Оптика и спектроскопия, 1977. Т.43. Вып.2. С.331-338.

7. Vasilenko L.S., Kochanov V.P.. Chebotayev V.P. N'onlinear dependence of optical resonance widths at CO2 transitions on pressure II Optics Communications, 1977. V.20. No.3. P.409-411.

8. Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Шалагин A.M. Теория уширения и сдвига нелинейных резонансов вследствие столкновений с изменением скорости // Препринт ИС АН К» 2. Академгородок, Москов. обл., Подольский р — к, 1977. 68 с.

9. Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Ша. згин A.M. Уширение нелиней -ных резонансов вследствие столкновений с изменением скорости // ЖЭТФ, 1977. Т.72. Вып.4. С.1358- 1374.

10. Кочанов В.П., Раутиан С.Г., Шалагин A.M. Спектральные проявления анизотропии взаимодействия молекул при рассеянии на малые углы // Ж. техн. физ„ "579. Т.49. Вып.9. С.2013-2015.

11. Кочанов В.П. Экспериментальное и теоретическое исследование уширения и сдвига нелинейных резонансов // Автореферат дисс. канд. физ. — мат. наук. ИСАН, Москва, 1979. 22 с.

12. Кочанов В.П. Экспериментальное и теоретическое исследование уширения и сдвига нелинейных резонансов // Дисс. канд. физ.-мат. наук. ИСАН, ИФП СО АН СССР. Моск. обл., Троицк. 1979. 169 с.

13. Кочанов В.П., Лопасов В.П. Исследование контура линии поглощения молекулярных газов методами лазерной спектроскопии //В сб.: Спектральные проявления межмолекулярных взаимодействий / Под ред. Ю.С.Макушкина / Новосибирск: Наука, 1982. С.142— 172.

14. Капитанов В.А., Кочанов В.П., Лопасов В.П., Тырышкин И.С. Экспериментальное определение сечения линий поглощения в области 590 нм // ДАН СССР, 1984. Т.277. № 2. С.351 -353.

15. Кочанов В.П., Синица Л.Н., Солодов A.M. Лазерный спектрометр для измер- ния параметров линий поглощения газов в области 1,06 мкм // ЖПС, 1984. Т.41. Вып.2. С.335-338.

16. Kochanov V.P., Sinitsa L.N., Solodov A.M. High resolution laser spectropnotonaeter in the 1.06 цш region // Optics Communs, 1984. V.51. No.6. P.409 —411.

17. Cherepanov V.N., Kochanov V.P., Makushkin Yu.S., Sinitsa L.N., Solodov A.M., Suiakshina O.N., Voitsekhovskaya O.K. Water vapor line strengths in the 1—цт region // J.Mol.Spectrosc., 1985. V.lll. No.l. P.173— 178.

18. Kochanov V.P., Serdyukov V.l., Sinitsa L.N. Use of F2~:LiF color-centre laser in intracavity laser spectroscopy // Optica Acta, 1985. V. 32. No.9/10. P. 1273— 1280.

19. Войцеховская O.K., Кочанов В.П., Макушкин Ю.С., Синица АН., Солодов A.M., Сулакшина О.Н., Черепанов В.Н. Интенсивности линий поглощения водяною пара в области 1 мкм // Оптика и спектроскопия, 1985. Т.58. Вып.5. С. 1016-1019.

20. Антипов А.Б., Кочанов В.П., Сапожникова В.А., Тинчурина Э.Г. Столкновительное уширение и сдвиг линии 3.39 мкм полосы V3 метана // Оптика и спектроскопия, 1989. Т.66. Вып.1. С.64—68.

21. Зубова М.С., Кочанов В.П. Провал нестационарного насыщенною поглощения в спектрах однородно — уширенных систем с

просветлением // Письма в ЖЭТФ, 1989. Т.50. Вып.9. С.376-378.

22. Брюханов В.Н., Кочанов В.Г1. Способ измерения скоростей направленного движения компонентов газовых и плазменных потоков // Ант. св-во ГКИО СССР N» 1644609, 1990. Пр. 27.03.1989г., заявка № 4666795.

23. Кочанов В.П. Контур линии насыщенного оптико — акустического поглощения на колебательно — вращательных переходах молекул // Оптика атмосферы, 1990. Т.З. N<>9. С.988-994.

24. Зубова М.С., Кочанов В.П. О поляризационной зависимости контура линий насыщенного молекулярного поглощения // Оптика атмосферы, 1990. Т.З. № 11. С.1193- 1199.

25. Зубова М.С., Кочанов В.П. Макогон М.М., Сидоренко С.К. Динамика спектров внугрирезонаторного поглощения трёхур овневой системы с просветлением // Оптика атмосферы, 1992. 'Г.5. № 1. С.31 —36.

26. Зубова М.С., Кочанов В.П. Гигантский интерференционный сдвиг линии поглощения при переходе из основного расщеплённого состояния // ЖЭТФ, 1992. Т.101. Вып.6. С.1772- 1786.

27. Кочанов В.П. Осцилляции в импульсе резонансной флюоресценции, инициированном гладким импульсом ненасыщающего излучения // Оптика атмосферы и океана, 1992. Т.5. № 11. С.1132— 1138.

28. Кочанов В.Г1. Спектр возбуждения стационарной флюорссцен — ции 1 ¡емонохроматкчсским излучением при переходе из основного расщеплённого состояния // Оптика атмосферы и океана, 1992. Т.5. № 11. С. 1224— 1231.

29. Kochanov V.P. Nonlinear interference effects in absorption from a split ground state // Proc.SPlE, 1993. V.2205. P.28-48.

30. Кочанов В.П., Зубова M.C. Интерференционное подавление стационарного поглощения с ростом мощности излучения II ЖЭТФ, 1994. Т. 105. Вып.З. С.499-514.

31. Кочанов В.П., Мальцева Ю.В. Спектральные проявления столк — новительной и полевой интерференции линий в трёхуровневой системе с расщеплённым основным состоянием // Оптика атмосферы и океана, 1995. Т.8. № 4. С.56Э-578.

Формат 60x84 1/16. Объем 2,3 пет. л. Заказ 77. Тираж 100 экз. МП. 'Полиграфист"