Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле

Поперечный, Игорь Сергеевич

Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.07 ВАК РФ

Поперечный, Игорь Сергеевич АВТОР

кандидата физико-математических наук УЧЕНАЯ СТЕПЕНЬ

Пермь МЕСТО ЗАЩИТЫ

2012 ГОД ЗАЩИТЫ

01.04.07 КОД ВАК РФ

Диссертация по физике на тему «Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле»

Автореферат диссертации на тему "Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле"

Поперечный Игорь Сергеевич

Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

АВТОРЕФЕРАТ диссертации иа соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Пермь - 2012

005012285

Работа выполнена в Федеральном государственном бюджетном учреждении науки Институте механики сплошных сред Уральского отделения Российской академии наук.

Научный руководитель: доктор физико-математических наук,

профессор Райхер Юрий Львович

Официальные оппоненты: Исхаков Рауф Садыкович,

доктор физико-математических наук, профессор, заведующий лабораторией физики магнитных пленок Института физики им. Киренского СО РАН

Марценюк Михаил Андреевич, доктор физико-математических наук, профессор, заведующий кафедрой компьютерных систем и телекоммуникаций Пермского государственного национального исследовательского университета

Ведущая организация: Физический факультет Московского го-

сударственного университета им. М.В. Ломоносова

Защита состоится 27 марта 2012 года в 1720 на заседании диссертационного совета Д 212.189.06 при ФГБОУ ВПО «Пермский государственный национальный исследовательский университет», расположенном по адресу: 614990, г. Пермь, ул. Букирева, 15, зал заседаний Ученого совета ПГНИУ.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Пермского государственного национального исследовательского университета; электронная версия доступна на сайте ПГНИУ по адресу: http://ww.psu.ru.

Автореферат разослан «¿1 » февраля 2012 года Ученый секретарь

диссертационного совета, у

кандидат физико-математических наук, доцент /В. Г. Гилев

Общая характеристика работы

Актуальность работы. Объектом исследования настоящей работы является магнитный гистерезис (МГ) наноразмерных ферромагнитных частиц. Магнитный гистерезис — это неоднозначная связь намагниченности М тела с приложенным внешним полем Н, в частности, МГ обеспечивает возможность магнитной записи информации.

До недавнего времени, пока для записи использовались частицы микронного размера, вполне удовлетворительную теорию процесса давала энергетическая модель Стонера-Вольфарта [1]. Стремление уменьшить физический размер "магнитного бита" естественным образом привело к идее заменить микрозерна наночастицами. Однако в нанодисперсных ферромагнетиках высота энергетического барьера перемагничивания может оказаться сравнимой со средней тепловой энергией уже при комнатной температуре. Поэтому для адекватного описания магнитодинамики таких систем принципиально необходим учет ориентационных флуктуаций магнитного момента [2].

В настоящее время интерес к изучению процессов перемагничивания малых частиц чрезвычайно велик, поскольку к проблемам физики материалов для магнитной записи добавились вопросы, связанные с теорией и практикой магнитоиндукционной гипертермии (разогрев системы переменным магнитным полем). Нелинейное циклическое перемагничивание (динамический гистерезис) механически неподвижных наночастиц с одноосной анизотропией исследовался в работах [3, 4]; однако в указанных публикациях были получены петли намагничивания только для одного из предельных случаев. Замкнутая теория динамического гистерезиса анизотропных наночастиц, справедливая во всей области параметров, отсутствует до сих пор; решению этой проблемы посвящена настоящая работа.

Целью диссертационной работы являются: построение последовательной кинетической теории динамического магнитного гистерезиса однодо-менных частиц с одноосной анизотропией, определение границ применимости прежних приближенных моделей и сопоставление полученных результатов с данными физических экспериментов.

Достоверность результатов диссертации подтверждается использованием апробированных методов исследования, тестированием используемых программ на известных предельных случаях, согласием результатов, полученных разными методами, а также соответствием результатам других авторов

в предельных случаях и результатам эксперимента там, где удается провести сравнение.

Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые:

• разработан на основе метода матричной прогонки алгоритм численного решения кинетического уравнения Брауна при произвольной ориентации намагничивающего поля относительно оси анизотропии однодомен-ной частицы;

• выполнены расчеты петель динамического магнитного гистерезиса (ДМГ) ансамбля невзаимодействующих однодоменных частиц в широком диапазоне значений управляющих параметров; охарактеризованы основные существенно различные режимы ДМГ: квазистатический, переходный, поляризационный;

• в рамках разработанного подхода сформулированы количественные критерии применимости известной двухуровневой модели ДМГ и классического подхода Стонера-Вольфарта;

• исследовано видоизменение петель ДМГ ансамбля однодоменных частиц в условиях, когда к системе приложено постоянное магнитное поле (поле смещения).

Практическая значимость. Развитая в настоящей диссертации кинетическая теория может быть использована для анализа материальных параметров и магнитодинамических свойств нанодисперсных сред, применяемых в магнитной записи. Разработанный подход расширяет теоретические основы магнитоиндукционной гипертермии.

Основные положения, выносимые на защиту:

• способ численного решения кинетического уравнения Брауна при произвольной ориентации намагничивающего поля относительно оси анизотропии однодоменной частицы;

• результаты изучения процессов циклического перемагничивания ансамбля невзаимодействующих суперпарамагнитных частиц в широком диапазоне значений управляющих параметров, в том числе в присутствии постоянного поля (поля смещения);

• сопоставление известной двухуровневой модели динамического магнитного гистерезиса и классического подхода Стонера-Вольфарта с кинетической теорией и определение количественных критериев применимости приближенных моделей;

• анализ основных факторов, влияющих на эффективную коэрцитивную силу ансамбля невзаимодействующих суперпарамагнитных частиц.

Апробация работы. Основные результаты работы докладывались и обсуждались на следующих международных и всероссийских конференциях: Всероссийская конференция молодых ученых "Неравновесные переходы в сплошных средах" (Пермь, 2008, 2010), 16, 17 Зимние школы по механике сплошных сред (Пермь, 2009, 2011), 3 Всероссийская конференция по нано-материалам (Екатеринбург, 2009), 21 Международная конференция "Новое в магнетизме и магнитных материалах" (Москва, 2009), Moscow International Symposium on Magnetism (Москва, 2011), а также на научных семинарах по физике твердого тела Института физики микроструктур РАН (Н. Новгород) и Laboratoire de Mathématiques, Physique et Systèmes Университета Перпи-ньяна (Франция).

Публикации. Материалы диссертации опубликованы в 11 печатных работах, из них 3 статьи в журналах из списка ВАК, 2 статьи в сборниках трудов конференций и 5 тезисов докладов.

Личный вклад автора. Постановка задач, обсуждение и интерпретация результатов проводилась совместно с научным руководителем и соавторами. Разработка численных алгоритмов, сопоставление разработанной теории с двухуровневой моделью и решение задачи об эффективной коэрцитивной силе выполнены соискателем самостоятельно.

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, четырех глав основного содержания, приложения, заключения и списка цитируемой литературы из 101 наименования. Общий объем диссертации составляет 155 страниц, включая 39 рисунков.

Содержание работы

Во Введении обоснована актуальность темы, указаны цели исследования, сформулирована научная новизна полученных результатов и их практическая значимость, дана общая характеристика работы.

В главе 1 приведен энергетический критерий однодоменности и описана классическая модель Стонера-Вольфарта (СВ) — исторически первая теория циклического перемагничивания однодоменной частицы. Указано, что в присутствие развитых тепловых флуктуаций магнитного момента модель СВ непригодна, и корректное описание магнитного состояния частиц размером

~ 10 им возможно только на основе кинетического уравнения, выведенного Брауном. Подробно изложен способ решения уравнения Брауна в предельном случае высокого энергетического барьера (приближение Крамерса) и приведены выражения для наибольшего времени релаксации. Рассмотрены основные работы по динамическому гистерезису анизотропных наночаетиц и отмечено, что существующие теории циклического перемагничивания однодоменных частиц имеют ограниченную применимость.

Глава 2 посвящена построению теории динамического магнитного гистерезиса (ДМГ) одноосной наночастицы под действием линейно поляризованного гармонического поля. Направление внешнего поля Н задается единичным вектором К, который составляет произвольный угол ф с осью анизотропии п. Исследуемая частица считается абсолютно однодоменной, ее магнитоди-намика ограничивается поворотами магнитного момента ц = М,уе, где V — объем частицы, М5 — намагниченность насыщения ферромагнетика, а е — единичный вектор. Ориентационно-зависимая часть потенциальной энергии частицы имеет вид:

и = -цН(еН) - ЕА{еп)2. (1)

Число минимумов потенциала (1) зависит от величины и направления приложенного поля: если Н < Нк, то энергия частицы имеет два минимума (ямы) разной глубины, один из которых метастабилен; здесь Нк — критическое поле перехода к одноямному потенциалу. Ключевым для задачи о ДМГ является вопрос о магнитной релаксации. Трудность решения вызвана наличием в движении магнитного момента нескольких различных временных масштабов. При нулевой температуре переход магнитного момента из одного энергетического минимума в другой невозможен, возмущения ориентации вектора е затухают внутри ямы с температурно-независимым временем го = Ю-11 —10~9 с. При отличной от нуля, но достаточно низкой температуре (<г = Ел/квТ > 1) в спектре времен релаксации системы наряду с "быстрыми" внутриямными (ш(,га\уе11) модами, которые соответствуют диффузии магнитного момента вблизи дна каждой ямы и имеют порядок тр = тп (Е^/кцТ), присутствует "длинная" межъямная (нЛептеН) мода. Последняя соответствует термофлуктуационному перемагничиванию частицы и определяет время установления теплового равновесия между потенциальными ямами. Характерное время этого процесса т(Н,<т) ~ то ехр(Д?У//сдГ), где ДУ — величина энергетического барьера; величина т(Я, сг) широко известна как неелевское время. Если поле Н > Нк, то понятие межъямного перехода теряет смысл,

движение магнитного момента утрачивает диффузионный характер и становится вынужденным. В этой ситуации время релаксации не зависит от температуры и неограниченно убывает с ростом поля т(<х, Н) ~ 1///.

Периодическое поле H(t) = Hq cos wt с амплитудой HQ > ('/>)> вызывая переключения магнитного момента, создает в частице условия для МГ. В этом процессе из-за сильной зависимости г от Я время отклика вектора е на приложенное ноле изменяется "на лету" в очень широких пределах, и в этих условиях намагничивание частицы не может быть сведено к комбинации заданных intrawell и interwell мод. Достоверное описание процесса можно получить, только решая полное кинетическое уравнение Брауна для функции распределения W(e, t) направлений магнитного момента частицы; в безгира-ционном приближении это уравнение имеет вид:

2тп dW/dt = J • WJ (U/кдТ + In W), (2)

где J = e x д/де — оператор бесконечного малого поворота.

Задача решается в сферической системе координат с полярной осью вдоль вектора п. При этом выборе векторы е, п и h имеют координаты (t9,<p), (0.0) и (ф. 0) соответственно. В качестве безразмерной частоты поля использовано произведение штц; время То предполагается независящим ни от величины поля, ни от температуры. Безразмерное поле q(t) = qo cosut с амплитудой go = Hq/На нормировано на максимальную коэрцитивную силу частицы СВ На = 2Ед/ц. Мерой температуры служит параметр а = Ел/квТ\ в предположении, что энергия анизотропии Еа не зависит от температуры имеем а ос 1 /Т.

Ориентационная функция распределения в уравнении (2) ищется в виде

ряда

оо к=1

W{4, у, t) = Е МО Ч>) (3)

/=0 к=-1

по сферическим гармоникам Уц. Для случая периодического решения коэффициенты fy,jt(i) представляются в виде ряда Фурье по частотам, кратным частоте ш внешнего поля:

р=оо

МО = £ К^1- (4)

Р=г —оо

Бесконечная система линейных алгебраических уравнений для трехиндекс-ных коэффициентов Щк, получаемая подстановкой разложений (3) и (4) в

: /°-5~ / 1

-J ' -45 1 г ! _/3 О) |

Рис. 1. Петли ДМГ для гр = 0," (а), ф = 45° (б), ф = 90° (в); частота поля шт0 = Ю-3, температурный параметр а = 2 (линия 1), 5 (линия 2), 15 (линия 3); штрихами построены соответствующие циклы СВ.

(2), записывается в виде матричного рекуррентного соотношения и решается методом матричной прогонки.

Средняя по ансамблю нормированная проекция магнитного момента частицы на направление поля находится согласно

m(t) = (eh) = ¡Mi)cosф — V2i>M(i)sin^] . (5)

Нормализованная кривая намагничивания m(q) получается путем исключения времени из пары зависимостей m(t) и q(t). Примеры петель гистерезиса m(q) для различных частот и углов наклона поля, а также температур приведены на рис. 1-3; амплитуда поля выбрана равной qo — 1. Анализ указанных кривых намагничивания показывает, что в одноосной суперпарамагнитной частице можно выделить три существенно различных режима ДМГ: квазистатический, переходный и поляризационный. Качественно эти режимы отличаются наличием или отсутствием переключения магнитного момента частицы.

В квазистатическом режиме, или режиме с переключением, перемагни-чивание частицы происходит дважды за цикл изменения поля; петли в этом случае близки к классическим циклам Стонера-Вольфарта, см. рис. 1.

Поляризационный режим наблюдается в условиях кинетического замораживания, то есть когда период приложенного поля сопоставим или меньше характерного времени спин-решеточной релаксации. В этом случае магнитный момент не успевает переключиться, намагничивание частицы происходит "упругим" образом, и, как показывает рис. 2, петля гистерезиса имеет эллиптический вид для всех углов наклона поля ф. Отметим также, что с

m 3

Рис. 2. Петли ДМГ для ф = 0° (а), ф = 45° (б), ф = 90° (в); частота поля ыт0 = 1, температурный параметр с = 2 (линия 1), 5 (линия 2), 15 (линия 3); штрихами построены соответствующие циклы СВ.

приближением к высоким частотам магнитный отклик на сильное поле "линеаризуется": в частотном спектре намагниченности веса всех гармоник, кроме первой, быстро уменьшаются. Этот факт иллюстрирует рис. 36, где показаны частотные зависимости амплитуд первых трех отличных от нуля гармоник намагниченности при а — 15 (низкие температуры). Как видно, в области шг0 > 0.3 намагниченность "монохроматична" и осциллирует с частотой приложенного поля.

Рис. 3. Переход в высокочастотному режиму ДМГ; угол наклона поля ф = 0°, температурный параметр а = 15. (а) Петли ДМГ для шт0 = 0.1 (1), 0.32 (2), 1 (3); (б) частотные зависимости амплитуды первых трех отличных от нуля гармоник (и, Зш и 5ш) намагниченности m(t)\ (в) частотные зависимости действительной части первой гармоники m(f) (слева) и ее фазовой задержки (справа); горизонтальная линия слева соответствует $ = тг/2.

Переходный режим (см. рис. 3) наблюдается в условиях, когда примерно в равной степени конкурируют локальные осцилляции (поляризация) и сравнительно редкие перевороты (переключение) магнитного момента. Такая комбинированная релаксация может приводить к отрицательным значениям дифференциальной линейной восприимчивости, так что петля гистерезиса

приобретает "аномальный" отрицательный наклон (см. кривую 2 на рис. За), а 1 — модуль фазовой задержки отклика т{1) от поля <?(/.) — превышает значение 7г/2, см. рис. Зв.

Рассматриваемый в работе кинетический сценарий релаксации позволяет исчерпывающе сформулировать условия применимости стандартной модели Стонера-Вольфарта:

предсказываемые ею петли показаны штриховыми линиями на рис. 1-3. Очевидно, что уравнение (2) не имеет разрывных решений, отвечающих (6). Так что, в математической смысле модель СВ не принадлежит семейству решений кинетического уравнения (2). Фундаментальной физической причиной этого является тот факт, что уравнение Брауна описывает релаксацию к минимуму свободной энергии, а модель Стонера-Вольфарта основана на минимизации внутренней энергии частицы и принципиально не содержит температурно-зависимого временного масштаба.

Проявления описанных выше особенностей ДМГ в реальных суперпарамагнитных системах проанализировано на примере наночастиц гамма-окиси железа (маггемит) диаметром 8 им как в условиях ориентационной структуры (ф=const), так и в ансамбле частиц со случайной ориентаций осей.

В рамках разработанной теории выполнен расчет количества выделяемого частицей тепла, равного площади петли гистерезиса А. На рис. 4а показана зависимость нормированной площади Ап = A/AMSH0 от угла между направлением переменного поля и осью анизотропии частицы при различных частотах. Как видно, Ап может изменяться в широких пределах, что позволяет регулировать тепловыделение путем варьирования внешних параметров.

В главе 3 на основе разработанной кинетической теории изучены изменения кривых намагничивания, вызванные присутствием дополнительного постоянного поля Нь (поле смещения). Полученные результаты применимы как к частицам с внутренним полем смещения (exchange bias), так и к однородно намагниченным частицам, помещенным в постоянное внешнее магнитное поле.

Обнаружено, что характер изменений петель гистерезиса существенно зависит от режима ДМГ. При квазистатическом перемагничивании наложение поля Щ приводит к простому сдвигу петли вдоль оси поля, см. рис. 5а. В то же время, в переходном режиме даже небольшое (в сравнении с полем

Я < Як{Ф), Vcr, Q > Чк{Ф), Vcr,

Рис. 4, Зависимость нормированной площади петли (а) а эффективной коэрцитивной силы (б) от угла наклона поля тр. Температурный параметр о = 15, частота поля и-То = Ю-3 (1), 10"2 (2), 10"» (3), 0.32 (4), 1 (5), 10 (6); штриховые линии соответствуют режиму СВ.

анизотропии) постоянное поле может привести к сильным трансформациям петли гистерезиса, см. рис. 56.

Рис. 5. Петли ДМГ при амплитуде переменного поля д0 = 1-0 (а) и д0 = 0.45 (б); поле смещения = НЬ/НА = 0 (сплошные линии), 0.05 (штриховые линии), 0.1 (штрих-пунктирные линии); частота поля ита = Ю-4, параметр а = 25.

Таким образом, при определенных условиях дополнительное поле смещения Нь позволяет эффективно управлять мощностью тепловыделения Л в ансамбле наночастиц. Это иллюстрирует рис. 6, где представлены частотные зависимости нормированной площади Ап петли ДМГ (рис. ба) и величины шт0-АП} она прямо пропорциональна Я (рис. 66). Как видно, с помощью малого поля смещения удается изменить уровень поглощения энергии в несколько раз. Обратим также внимание, что насыщение (плато), достигаемое в области шт0 < 1 является промежуточным: при больших частотах, когда на первый план выходит ш!,га\ге11 релаксация, уровень насыщения повышается.

Рис. 6. Зависимость нормированной площади петли Ап (а) и произведения ите - Д, (б) от частоты шт0\ поле смещения <й = Нь/НА = 0 (сплошные линии), 0.05 (штриховые линии), 0.1 (штрих-пунктирные линии); параметр <т = 25, амплитуда поля % = 0.45; тонкие вертикальные линии отмечают частоту изт0 = Ю-4.

В главе 4 изучена одна из основных характеристик магнитного гистерезиса — эффективная коэрцитивная сила (ЭКС), которая определяется как абсолютная величина приложенного поля <?с, при которой средняя проекция намагниченности на направление поля обращается в нуль.

На рис. 46 показана зависимость ЭКС от угла наклона поля ф для различных частот поля при значении параметра сг = 15 (низкая температура). Заметная угловая дисперсия ЭКС на низких и средних частотах (кривые 1 — 4) обусловлена зависимостью неелевского времени релаксации т от угла наклона поля ф. Слабая зависимость коэрцитивной силы от угла ф при высоких частотах поля (кривые 5, 6) объясняется универсальностью процесса намагничивания в режиме кинетического замораживания. Как показывает рис. 46, поведение цс для суперпарамапштной частицы (сплошные линии) и частицы СВ (штриховая линия) в общем случае существенно различно; это означает, что подход Стонера-Вольфарта для расчета ЭКС допустим только в узкой области параметров.

Анализ зависимости ЭКС от амплитуды поля до показал, что в общем случае функция дс(<?о) не имеет простого вида; с возрастанием до на ней последовательно сменяются три участка: линейный, переходный, насыщения, которым соответствуют три режима ДМГ: поляризационный, промежуточный и квазистатический.

Для изучения температурной зависимости дс, наряду с полной теорией (кинетическое уравнение), была использована двухуровневая модель ДМГ (см., например, [3]), которая представляет собой одну из температурно-зави-

симых модификацией приближения Стонера-Вольфарта. Как показало сопоставление с результатами кинетического подхода, дискретная модель хорошо справляется с описанием ДМГ в области температур а > 5 и достаточно низких частот поля: шт0 < Ю-3, при этом она существенно экономит вычислительные ресурсы. С использованием двухуровневой модели в указанных диапазонах и кинетического расчета — вне их, была проверена формула Шэррока [5]:

Нс = Нк

где £т — характерное время измерения (период осцилляций поля). Аппроксимация широко используется в физике магнитных дисперсных систем для оценки эффективной коэрцитивной силы случайно ориентированных ансамблей. Проведенный анализ обнаружил два факта. Во-первых, наилучшая аппроксимация НС{Т) формулой Шэррока достигается не при общепринятом значении показателя тп = 3/2, а при тп = 6/5, что на 20% меньше. Во-вторых, в области и>то > 10~5 функция НС(Т) теряет универсальность и существенно отличается от зависимости, предписываемой формулой (7).

Рис. 7. Кривые намагничивания нанокомпозита феррита кобальта при разных температурах: Т = 333 К (а), 318 К (6), 228 К (в); пунктирные линии — эксперимент [б), сплошные — расчет при значении константы анизотропии К = 1.2 • 10е эрг/см3.

В заключительной части главы дан пример использования развитой теории, для чего были взяты результаты измерений магнитного гистерезиса на-нодисперсной композиции частиц феррита кобальта в твердой матрице [С]. Важное достоинство этой работы состоит в том, что авторы привели полный набор материальных параметров системы. Изученный в эксперименте температурно-частотный диапазон лежит в области, где предсказания кинетической теории и двухуровневой модели совпадают, поэтому для ускорения

\ 1/"»

т ~ 2'

(7)

расчетов (выполнялось усреднение по размерам частиц) была использована последняя. Теоретические (сплошные линии) и экспериментальные (пунктир) петли гистерезиса показаны на рис. 7. Как видно, при Т < 300 К теоретические кривые заметно уже экспериментальных; простые оценки показывают, что в этой области температур диполь-дипольное взаимодействие существенно изменяет релаксационную динамику частиц и является наиболее вероятной причиной "отказа" одночастичной модели. Однако при Т > 300 К наблюдается хорошее согласие теории и результатов измерений; здесь разработанная кинетическая теория не только является надежным инструментом анализа показанных на рис. 7 экспериментальных кривых, но и позволяет предсказывать магнитодинамику нанокомпозита при других частотах поля. В частности, расчет показал, что при частоте ~ 5 МГц петли намагничивания соответствуют переходному режиму ДМГ, а при частоте ~ 50 МГц наступает кинетическое замораживание.

В Заключении приведены основные результаты и выводы настоящей диссертации.

В Приложении дано описание двухуровневой модели ДМГ.

Основные результаты и выводы

• На основе решения кинетического уравнения Брауна рассчитаны петли магнитного гистерезиса ансамбля невзаимодействующих суперпарамагнитных частиц в широком диапазоне значений управляющих параметров: амплитуды, частоты и угла наклона поля, а также температуры.

• Охарактеризованы основные существенно различные режимы ДМГ: квазистатический, переходный и режим кинетического замораживания (поляризационный). Качественно они отличаются наличием или отсутствием переключения магнитного момента частицы.

• Показано, что в переходном режиме наложение небольшого (по сравнению с амплитудой переменного) постоянного поля вызывает существенную деформацию петель гистерезиса и позволяет эффективно управлять мощностью тепловыделения в технологии магнитоиндукционной гипертермии.

• В рамках разработанной теории найдены частотно-температурные границы применимости двухуровневой модели ДМГ и подхода Стонера-Вольфарта.

• Построены зависимости эффективной коэрцитивной силы (ЭКС) ансамбля однодоменных частиц от амплитуды и угла наклона поля для различных частот и температур.

• Проанализирована применимость формулы Шэррока (температурная зависимость эффективной коэрцитивной силы); численный расчет показал, что для описания ЭКС ансамбля случайно ориентированных частиц следует использовать показатель степени т — 6/5. Найдено, что в области частот ищ > Ю-5 указанная формула является лишь аппроксимацией с подгоночными параметрами.

• Дано теоретическое описание результатов измерений магнитиого гистерезиса полиуретаковой пленки, в которую внедрены магнитные наноча-стицы феррита кобальта. Обнаружено хорошее согласие теоретических и экспериментальных кривых намагничивания в области температур Т > 300 К. При более низких температурах существенную роль играют межчастичные взаимодействия, и одночастичная модель становится непригодной.

Список основных публикаций по теме диссертации

1. Поперечный И.С., Райхер Ю. Л., Степанов В. И. Поглощение энергии низкочастотного магнитного поля в нанодисперсных ферромагнетиках // 3 Всероссийская конференция по наноматериалам. Тезисы докладов. 2009. С. 109-111. (20-24 апреля 2009, Екатеринбург).

2. Поперечный И.С., Райхер Ю. Л., Степанов В. И. Динамический гистерезис анизотропного суперпарамагнетика // Труды 21 Международной конференции "Новое в магнетизме и магнитных материалах". С. 381-383. (29 июня-4 июля 2009, Москва).

3. Dejardin P. М., Kalmykov Yu. P., Poperechny I. S. et al. Effect of a dc bias field oil the dynamic hysteresis of single-domain ferromagnetic particles // Journal of Applied Physics. 2010. Vol. 107. Pp. 073914(1-6).

4. Поперечный И. С., Райхер Ю. Л., Степанов В. И. Динамический гистерезис анизотропного суперпарамагнетика // Известия РАН. Серия физическая. 2010. Т. 74, № 10. С. 1503-1506.

5. Poperechny I. S., Raikher Yu. L., Stepanov V. I. Dynamic magnetic hysteresis in single-domain particles with uniaxial anisotropy // Physical Review B. 2010. Vol. 82. Pp. 174423(1-14).

6. Поперечный И. С., Райхер Ю. Jl., Степанов В. И. Влияние амплитуды поля на петли динамического гистерезиса одноосного суперпарамагнетика // Всероссийская конференция молодых ученых "Неравновесные процессы в сплошных средах". Тезисы докладов. С. 70. (26-27 ноября 2010, Пермь).

7. Poperechny I. S., Raikher Yu. L., Stepanov V. I. Effective coercive force of a uniaxial superparamagnetic particle // Moscow International Symposium on Magnetism. Book of Abstracts. 2011. Pp. 315-316. (21-25 August 2011, Moscow).

Цитированная литература

1. Stoner E. C., Wohlfarth E. P. A mechanism of magnetic hysteresis in heterogeneous alloys // Proc. Roy. Soc. 1948. Vol. A 249. Pp. 599-642.

2. W. F. Brown Jr. Thermal fluctuations of single-domain particles // Physical Review. 1963. Vol. 130. Pp. 1677-1686.

3. Lu J. J., Huang H. L., Klik I. Field orientations and sweep rate effects on magnetic switching of Stoner-Wohlfarth particles // Journal of Applied Physics. 1994. Vol. 76, no. 3. Pp. 1726-1732.

4. Raikher Yu. L., Stepanov V.I., Perzynski R. Dynamic hysteresis of a superparamagnetic nanoparticle // Physica B. 2004. Vol. 343. Pp. 262-266.

5. Sharrock M. P. Time dependence of switching fields in magnetic recording media // Journal of Applied Physics. 1994. Vol. 76. Pp. 6413-6418.

6. FrickelN., Greenbaum A. G., Gottlieb M., Schmidt A. M. Magnetic Properties and Dielectrical Relaxation Dynamics in CoFc204@PU Nanocomposites // The Journal of Physical Chemistry C. 2011. Vol. 115, no. 22. Pp. 10946-10954.

Подписано в печать 14.02.2012 г. Формат 60 х 84/16. Усл. печ. л. 0.93. Тираж 100 экз. Заказ 50. Типография Пермского государственного национального исследовательского университета. 614990, г. Пермь, ул. Букирева, 15.

Текст научной работы диссертации и автореферата по физике, кандидата физико-математических наук, Поперечный, Игорь Сергеевич, Пермь

Федеральное государственное бюджетное учреждение науки Институт механики сплошных сред Уральского отделения Российской академии наук

61 12-1/1096

На правах рукописи

Поперечный Игорь Сергеевич

Магнитодинамика наночастиц в сильном переменном поле

01.04.07 - Физика конденсированного состояния

ДИССЕРТАЦИЯ на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Научный руководитель доктор физ.-мат. наук, профессор Юрий Львович Райхер

Пермь - 2012

Содержание

Введение ................................... 5

Глава 1. Обзор: динамический гистерезис в магнитных наноча-стицах...................................12

1.1. Магнитные наночастицы......................12

1.2. Суперпарамагнитная релаксация .................21

1.3. Динамический магнитный гистерезис суперпарамагнетика ... 33

Глава 2. Динамический гистерезис одноосного суперпарамагнетика в наклонном поле.......................47

2.1. Постановка задачи..........................47

2.2. Решение кинетического уравнения Брауна............51

2.3. Петли динамического магнитного гистерезиса..........60

2.4. Угловая зависимость поглощаемой энергии............77

2.5. Заключение..............................81

Глава 3. Влияние поля смещения на динамический гистерезис одноосного суперпарамагнетика...................82

3.1. Петли динамического гистерезиса в поле смещения.......83

3.2. Влияние поля смещения на площадь петли динамического гистерезиса ...............................91

3.3. Заключение..............................95

Глава 4. Эффективная коэрцитивная сила одноосного суперпарамагнетика ...............................96

4.1. Зависимость от амплитуды перемагничивающего поля.....96

4.2. Влияние угла наклона поля ....................107

4.3. Температурная зависимость коэрцитивной силы.........111

4.4. Заключение..............................137

Заключение..................................139

Литература..................................141

Приложение А...............................153

А.1. Двухуровневая модель динамического гистерезиса.......153

Список основных условных сокращений и обозначений

ДМГ — динамический магнитный гистерезис;

СВ — Стонер и Вольфарт (модель Стонера-Вольфарта);

ЭКС — эффективная коэрцитивная сила;

/х — вектор магнитного момента;

Н — вектор напряженности переменного поля;

Нъ — вектор напряженности поля смещения;

е — едичный вектор магнитного момента;

п — единичный вектор оси анизотропии;

Н — единичный вектор вдоль направления переменного поля;

3 — оператор бесконечно малого поворота;

У/ — функция распределения направлений магнитного момента;

т — средняя нормированная проекция магнитного момента

частицы на направление поля;

М3 — намагниченность насыщения;

К — константа объемной одноосной анизотропии;

V — объем магнитной частицы;

— углы ориентации магнитного момента;

ф — угол между направлением поля и осью анизотропии;

и — частота переменного поля;

и — параметр обратной температуры;

<7 — безразмерная величина напряженности переменного поля;

А — площадь петли гистерезиса;

Нк — критическое поле перехода к одноямному потенциалу;

цс — безразмерная эффективная коэрцитивная сила;

к в — постоянная Больцмана;

Т — температура.

Введение

Научная новизна работы заключается в том, что в ней впервые:

Основные положения, выносимые на защиту:

физике твердого тела Института физики микроструктур РАН (Н. Новгород) и Laboratoire de Mathématiques, Physique et Systèmes Университета Перпи-ньяна (Франция).

Во Введении обоснована актуальность диссертации, указаны цели исследования, сформулирована научная новизна полученных результатов и их практическая значимость, дана общая характеристика работы.

В главе 1 изложен согласно Брауну энергетический критерий однодо-менности и показано, что диаметр абсолютно однодоменной частицы должен составлять порядка 10 нм. Описана классическая модель Стонера-Вольфарта (СВ) — исторически первая теория циклического перемагничивания абсолютно однодоменной частицы. Указано, что модель СВ не учитывает тепловые флуктуации магнитного момента частицы; корректное описание магнитного состояния частиц столь малого размера возможно только с помощью ориен-тационной функции распределения. Последняя подчиняется кинетическому уравнению, выведенному Брауном, равновесным решением указанного уравнения является распределение Больцмана. Подробно изложен способ реше-

ния уравнения Брауна в предельном случае высокого энергетического барьера (приближение Крамерса) и даны выражения для наибольшего времени релаксации. Рассмотрены основные работы по динамическому гистерезису анизотропных наночастиц; обзор показал, что существующие теории циклического перемагничивания абсолютно однодоменных частиц имеют ограниченную применимость.

В главе 2 построена кинетическая теория циклического намагничивания одноосной наночастицы под действием линейно поляризованного гармонического поля, направление которого составляет произвольный угол с осью анизотропии. В результате решения уравнения Брауна в безгирацион-ном приближении найдены кривые намагничивания частицы при различных частотах и углах наклона поля, а также температурах. Амплитуда поля была выбрана равной максимальному значению коэрцитивной силы частицы Сто-нера-Вольфарта. Показано, что можно выделить три существенно различных режима динамического магнитного гистерезиса (ДМГ) одноосной суперпарамагнитной частицы: квазистатический, переходный и поляризационный. Качественно эти режимы отличаются наличием или отсутствием переключения магнитного момента частица. В квазистатическом режиме, или режиме с переключением, перемагничивание частицы происходит дважды за цикл изменения поля; петли в этом случае имеют классический вид циклов Сто-нера-Вольфарта. Поляризационный режим наблюдается в условиях кинетического замораживания, то есть когда период приложенного поля сопоставим или меньше характерного времени спин-решеточной релаксации. В этом случае магнитный момент не успевает переключиться, намагничивание частицы происходит "упругим" образом, и петля гистерезиса имеет эллиптический вид.

Переходный режим возникает тогда, когда примерно в равной степени конкурируют локальные осцилляции (поляризация) и сравнительно редкие перевороты (переключение) магнитного момента; последние происходят при

значениях поля, близких к амплитудному. Возникающая сложная релаксационная динамика приводит к отрицательным значениям дифференциальной линейной восприимчивости, так что петля гистерезиса приобретает "аномальный" отрицательный наклон.

На примере наночастиц гамма-окиси железа (маггемит) диаметром 8 нм проанализировано, как должны проявиться названные выше закономерности в реальных системах. Рассмотрены особенности ДМГ ансамбля невзаимодействующих частиц со случайной ориентаций осей. Изучена зависимость поглощаемой энергии от угла между направлением переменного поля и осью анизотропии частицы при различных частотах и амплитудах поля. Как оказалось, поглощение может изменяться в широких пределах, что позволяет регулировать тепловыделение путем варьирования внешних параметров.

В главе 3 на основе разработанной кинетической теории магнитного гистерезиса исследованы изменения петель ДМГ под влиянием дополнительного постоянного поля (поля смещения). Полученные результаты применимы как к частицам с внутренним полем смещения (exchange bias), так и к однородно намагниченным частицам, помещенным в постоянное внешнее магнитное поле. Обнаружено, что при определенных условиях небольшое (в сравнении с полем анизотропии) постоянное поле смещения Нь может существенно изменить форму петли гистерезиса. Таким образом, с помощью Нь возможен эффективный контроль мощности тепловыделения в ансамбле наночастиц. Построены зависимости площади петли гистерезиса (поглощение энергии поля) от амплитуды и частоты переменного поля, а также температуры.

В главе 4 изучена одна из основных характеристик магнитного гистерезиса — эффективная коэрцитивная сила (ЭКС), которая определяется как абсолютная величина приложенного поля, при которой средняя проекция намагниченности на направление поля обращается в нуль. Рассчитаны зависи-

мости ЭКС от амплитуды и угла наклона намагничивающего поля, а также от температуры. Указаны количественные критерии применимости известной температурно-зависимой модификации подхода Стонера-Вольфарта — двухуровневой модели ДМГ. В рамках указанной модели проведено сопоставление теоретических и экспериментальных кривых намагничивания нанокомпози-та, состоящего из полиуретановой матрицы и магнитных наночастиц феррита кобальта. Получено удовлетворительное согласие в области температур, где межчастичным взаимодействием можно пренебречь.

Благодарности. Автор выражает глубокую благодарность научному руководителю доктору физико-математических наук, профессору Юрию Львовичу Райхеру за всестороннюю помощь в подготовке настоящей работы. Автор признателен всем сотрудникам лаборатории №15 ИМСС УрО РАН за активное обсуждение результатов диссертации на семинарах. Отдельная благодарность кандидату физико-математических наук Виктору Ивановичу Степанову за ценные советы и участие в многочисленных дискуссиях при подготовке диссертации, а также кандидату физико-математических наук Олегу Валерьевичу Столбову за поддержку в работе.

Глава 1

Обзор: динамический гистерезис в магнитных

наночастицах

1.1. Магнитные наночастицы

1.1.1. Условие однодоменности

В настоящей работе исследуются магнитодинамические свойства частиц, размер которых имеет порядок нанометров. Рассмотрим магнитную конфигурацию таких объектов. Как известно [5], в достаточно малых внешних магнитных полях (в частности, при поле равном нулю) ферромагнитное тело разбивается на области спонтанной намагниченности — домены. Внутри каждого домена намагниченность однородна, но при переходе от одного домена к другому ее направление изменяется. Количество таких областей, их форма и размеры в состоянии термодинамического равновесия определяется условием минимальности полной свободной энергии образца, объемная плотность которой в простейшем случае равна [6]

" = 4 (??)Ж{м'п)2" \{м'Щт) ~[м 'н) ■ (1Л)

В этой формуле отсутствует член (—5Т): для задачи определения равновесной конфигурации намагниченности можно обойтись без вычисления объемной плотности энтропии $ и явной записи этого слагаемого [7]. Тем не менее, вектор намагниченности М в выражении (1.1) определяется при заданной температуре Т. Первое слагаемое в правой части (1.1) описывает вклад неоднородного обменного взаимодействия. Энергия обусловленная этим взаимодействием, возрастает при непараллельности соседних элементарных магнитных моментов, что обеспечивает спонтанную параллельную ориентацию

элементарных магнитных моментов образца, так как ич значительно превышает все остальные энергетические вклады. Поэтому локально кристалл всегда намагничен до насыщения, и вектор намагниченности может быть представлен в виде М — М8е, где М8 — намагниченность насыщения, а е — единичный вектор; соответственно ид может быть записана согласно

щ = дМ*(\7е)2-, (1.2)

здесь д — константа неоднородного обменного взаимодействия.

Второе слагаемое в (1.1) представляет собой феном�