Особенности излучательной и безызлучательной рекомбинации в квантоворазмерных структурах InGaN/GaN, GaAsN/GaN, связанные с характером организации наноматериала тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.10 ВАК РФ

На правах рукописи 004610955

Р/

Карташова Анна Петровна

Особенности излучательной и безызлучательной рекомбинации в квантоворазмерных структурах 1пОа1Ч/ОаМ, GaAsN/GaN, связанные с характером организации наноматериала

01.04.10 - физика полупроводников

Автореферат диссертации на соискание ученой степени кандидата физико-математических наук

Санкт-Петербург 2010

004610955

Работа выполнена в Учреждении Российской академии наук Физико-техническом институте им. А.Ф. Иоффе РАН и Балтийском государственном техническом университете "ВОЕНМЕХ" им. Д.Ф. Устинова.

Научные руководители: доктор физико-математических наук,

профессор Федоров Дмитрий Леонидович, БГТУ "ВОЕНМЕХ" им. Д.Ф. Устинова

кандидат физико-математических наук, Шмидт Наталия Михайловна, ФТИ им. А.Ф. Иоффе

Официальные оппоненты: доктор физико-математических наук,

профессор, Сидоров Валерий Георгиевич, СПбГПУ

кандидат физико-математических наук Полоскин Дмитрий Сергеевич, ФТИ им. А.Ф. Иоффе

Ведущая организация: Санкт-Петербургский государственный

университет

Защита состоится « 21 » октября 2010 г. в 10 часов на заседании диссертационного совета Д 002.205.02 при Физико-техническом институте им. А.Ф. Иоффе по адресу: 194021 Санкт-Петербург, Политехническая ул., 26.

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке Учреждения Российской академии наук Физико-техническом институте им. А.Ф. Иоффе РАН.

Автореферат разослан « 20 » сентября 2010 года. Ученый секретарь диссертационного совета доктор физико-математических наук, профессор

М. Сорокин

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ Актуальность темы

В последнее десятилетие разработки в области создання светоизлучающих структур (СС) на основе нитридов III -группы превратились в одно из ведущих направлений полупроводниковой оптоэлектроники. Использование твердых растворов InGaN, обеспечивающих излучение в сине-зеленой области спектра, открывает новые возможности по созданию устройств цветного оптического отображения информации нового поколения, а также энергосберегающих твердотельных источников освещения. Одна из основных проблем на пути создания энергосберегающего твердотельного освещения - падение квантовой эффективности светодиодов, начиная с малых плотностей тока -10 А/см2. Представляется, что трудности в решении этой проблемы связаны с тем, что механизмы рекомбинации в светодиодах на основе III-нитридов до сих пор не выяснены, также как причины противоречивости данных о вкладе точечных и структурных дефектов в процессы безызлучательной рекомбинации, и причины таких особенностей излучателыюй рекомбинации как температурное гашение максимума квантовой эффективности, задержанная электро- и фотолюминесценция [1]. Трудности и противоречия могут быть вызваны сложной структурной организацией этих материалов, принципиально отличающейся от традиционных А3В5. Возникновение сложной структуры обусловлено тем, что рост происходит в неравновесных условиях, с сильным рассогласованием (13%) постоянных решетки растущих слоев и подложки, с формированием на начальной стадии зародышевого слоя содержащего кристаллиты (нанодомены) с размерами от нескольких до десятков нанометров, имеющих разные углы наклона и разворота оси «с» относительно друг друга [2]. Такие условия приводят к многообразию форм существования нитридов III -группы с разным характером организации наноматериала от плохо сросшихся нанодоменов с протяженными дислокационными стенками до практически эпитаксиалыюго материала со слабыми следами границ сросшихся нанодоменов. В результате, кроме высокой плотности дислокаций 108-10® см"2,

для этих материалов типичным является существование мозаичной (колончатой) структуры. К началу выполнения работы было известно, что выбор режима роста зародышевого слоя и подготовка подложки существенно изменяют характер организации наноматериала слоев нитрида галлия, и сопровождаются изменением механизма транспорта носителей заряда от прыжкового до типичного для традиционных полупроводников [3]. Эти результаты послужили основанием для предположения о том, что характер организации наноматериала в квантоворазмерных 1пОаЫ/ОаЫ структурах может также оказывать существенное влияние на механизм транспорта носителей и особенности излучательной и безызлучательной рекомбинации. К началу выполнения работы вклад характера организации наноматериала в эти процессы не был исследован. Кроме того, внешняя квантовая эффективность светоизлучающих структур InGaN/GaN для синей и зеленой областей спектра была ниже 2%, а причины падения значений внешней квантовой эффективности, начиная с 10 А/см2, т.е. на порядок ниже, чем у светодиодов на традиционных А3В5, были не выяснены. Это и определило цели и задачи данной работы.

Основные цели и задачи данной работы заключаются в выяснении взаимосвязи особенностей излучательной и безызлучательной рекомбинации светоизлучающих квантоворазмерных структур InGaN/GaN с характером организации наноматериала, причин падения значений внешней квантовой эффективности этих структур при плотностях тока больше 10 А/см2, а также в выяснении возможности получения излучательной рекомбинации в зеленой области спектра на основе гетероструктур СаАБЫ/ОаЫ.

Научная новизна работы заключается в следующем: показано, что применение оригинальной методологии количественного определения характера организации наноматериала светоизлучающих квантоворазмерных 1пОа1^/ОаЫ структур такими параметрами, как степень упорядоченности (степень нарушения локальной симметрии Др) и уровень самоорганизации О,

позволяет выявить взаимосвязь процессов излучателыюй и безызлучателыюн рекомбинации с характером организации наноматериала; показано, что противоречивость экспериментальных результатов и выводов разных исследователей вызваны тем, что они получены на светоизлучающих структурах с разным характером организации наноматериала; показано, что особенности рекомбинации вызваны существованием независимого канала безызлучателыюн рекомбинации, локализованного в системе протяженных дефектов, пронизывающей активную область структур; выяснено, что вид зависимости внешней квантовой эффективности от плотности тока, определяется конкуренцией вкладов в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей, при этом вклад последних растет по мере ухудшения характера организации наноматериала, увеличения температуры и уровня возбуждения; локализация носителей происходит как в ямах квантоворазмерных InGaN/GaN структур, так и в трехмерных наноразмерных областях, образованных флуктуациями состава твердого раствора.

Практическая ценность

Показана возможность получения интенсивной фотолюминесценции в

зеленой области спектра с максимумом при 2,5 эВ в слоях GaAsN с

нанодоменами GaAsN с характерными латеральными размерами 3-4 нм и содержанием As до 32%.

Выяснено, что необходимым условием для получения внешней квантовой эффективности более 10% (без линз) является обеспечение характера организации наноматериала, количественно определенное значениями Др<0,345. Показано, что для увеличения внешней квантовой эффективности в максимуме до 30-35% (без линз) необходимо уменьшить ширину барьеров до 12 нм и увеличить ширину слоя объемного заряда в активной области до 50-100 нм. Выяснены причины падения, в 2 раза относительно максимума, внешней

квантовой эффективности в диапазоне плотностей тока меньше 50 А/см2 и показаны возможности их устранения.

Полученные результаты открывают новые возможности по оптимизации параметров мощных синих светодиодов для решения задач энергосберегающего освещения. Примененные методы диагностики, а также установленные критерии качества наноматериала могут быть использованы для увеличения внешней квантовой эффективности светодиодов зеленой и ультрафиолетовой областей спектра.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Формирование в плоскости интерфейса GaN/GaAsN нанодоменов ОаАзЫ с характерными латеральными размерами 3-4 нм и содержанием Ав до 32%, позволяет реализовать интенсивную фотолюминесценцию в зеленой области спектра с максимумом при 2,5 эВ.

2. Изменение условий формирования зародышевого слоя сопровождается переходом от трехмерного преимущественно к двумерному характеру роста квантоворазмерных InGaN/GaN структур, а также изменением характера организации наноматериала, количественно определяемое уровнем самоорганизации О и степенью упорядоченности Др (степенью нарушения локальной симметрии). Эти параметры более полно, чем плотность единичных дислокаций отражают структурные свойства, а также свойства системы протяженных дефектов, пронизывающей активную область структур.

3. Величина токов утечки квантоворазмерных структур при смещениях меньше 2 В интегрально отражает свойства локального канала безызлучателыюй рекомбинации, локализованного в системе протяженных дефектов, коррелирует со степенью упорядоченности наноматериала светоизлучающих структур Ар, возрастая до пяти порядков с увеличением Ар от 0,330 до 0,355.

4. Характер зависимости внешней квантовой эффективности от плотности тока определяется конкуренцией вклада в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей. При этом вклад делокализованных носителей возрастает по мере ухудшения характера организации наноматериала, а также с ростом температуры и плотности инжекционного тока и становится определяющим для квантоворазмерных структур с плохой организацией наноматериала, характеризуемой D>1,65 и Др>0,345, при Т =300 К, а также для всех структур, независимо от характера организации наноматериала при Т >400 К и плотностях тока больше 50 А/см2.

5. Резкое падение внешней квантовой эффективности, до 2 раз относительно максимальных значений, при плотностях тока меньше 50 А/см2 вызвано следующими устранимыми причинами: а) высокий уровень легирования (выше 5x10IS см"3) п+-слоя; б) высокий кремниевый фон (выше 2x1018 см"3) в области р+-слоя; в) присутствие компенсированных областей в активной области. При плотностях тока выше 50 А/см2 падение эффективности более слабое и аппроксимируется зависимостью Гь (где 0,2<Ь<0,3).

Апробация работы Основные результаты диссертации докладывались на

VI-ой Российской конференции по физике полупроводников «Полупроводники 2003», Санкт-Петербург, 27-31 октября 2003; 3-ей Всероссийской конференции «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия- структуры и приборы», Москва, 6-8 июня, 2004; 4-ой Всероссийской конференции «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия- структуры и приборы», Санкт-Петербург, 3-5 июля 2005; 4 International Conference " 4PLMCN", St. Petersburg, Russia, July, 2004; 5-ой Всероссийской конференции «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия- структуры и приборы», Москва, 30 января-1 февраля 2007, а также на научных семинарах Физико-Технического Института им. А.Ф. Иоффе РАН.

Публикации Основные результаты работы опубликованы в 9 печатных работах, из них 5 научные статьи в реферируемых журналах, и 4 расширенных тезисах в материалах конференций.

Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения, изложенных на 191 странице машинописного текста. Диссертация включает также 65 рисунков, 3 таблицы и список литературы из 102 наименований.

СОДЕРЖАНИЕ РАБОТЫ Во введении обоснована актуальность темы, сформулирована цель диссертации, изложены основные положения, выносимые на защиту.

Первая глава содержит обзор литературы по структурным, электрическим и оптическим свойствам нитридов III группы на начало 2010 года. Проанализированы экспериментальные результаты по особенностям формирования мозаичной (доменной) структуры, а также системы протяженных дефектов, и методов, позволяющих охарактеризовать структурные свойства нитридов 111-группы. Кратко описаны результаты по применению мультифрактального анализа [4] в исследованиях единичных слоев GaN [3]. Приведен краткий обзор основных экспериментальных и теоретических исследований рекомбинации в светодиодных структурах на основе MQW InGaN/GaN и эффекта падения внешней квантовой эффективности [5-7,18], известных, на начало 2010 года. В конце главы сформулированы основные выводы и определены основные цели и задачи диссертационной работы.

Во второй главе описывается применявшееся технологическое и измерительное оборудование. Особенности технологии выращивания светоизлучающих структур методами газофазной эпитаксии из металлорганических соединений (ГФЭ МОС) на сапфировых подложках с ориентацией (0001), а также методики, использованные в работе для

исследования структурных, электрических и оптических свойств, такие как просвечивающая электронная микроскопия, рентгеновская дифрактометрия, вторичная ионная масс-спектрометрия (ВИМС), атомно-силовая микроскопия, фото- и электролюминесценция. Кратко описан метод обработки данных атомно-силовой микроскопии с применением мультифрактального анализа. Приведена характеристика исследованных в работе светоизлучающих структур, выращенных отечественными производителями в разных режимах роста зародышевого слоя, а также светодиодов, сформированных из этих структур, и коммерческих светоднодов известных зарубежных фирм Cree, Lumiledes. Большая часть светодиодов собрана по технологии флип-чип монтажа без линз (для удобства проведения исследований) в ЗАО «Светлана-Оптоэлектроника». Все исследованные светодиоды имели значения внешней квантовой эффективности от 5-25% без линз при токах 5-10 мА (с линзами максимальные значения 30-35%, что соответствует современному мировому уровню).

В третьей главе излагаются основные идеи по разработке альтернативного способа решения проблемы получения светоизлучающих структур для зеленой области спектра с максимумом при 2,5 эВ на основе твердого раствора GaAsN и гетероструктур GaAsN/GaN и приводятся экспериментальные результаты по получению и исследованию свойств этих растворов и гетероструктур [А1-АЗ]. Показано, что конверсия тонких слоев GaAs (30-60) нм, в процессе их высокотемпературного заращивания (1040°С) слоем GaN толщиной 50 нм, приводит к формированию слоя твердого раствора GaAsN, содержащего плотные массивы нанодоменов GaAsN. Они имеют латеральные размеры 3-4 нм и содержание As до 32% по данным просвечивающей микроскопии [АЗ]. На таких образцах обнаружена фотолюминесценция (ФЛ) в зеленой области спектра (рис. 1). Зависимость интегральной интенсивности максимума (1) ФЛ в этой области при 2,5 эВ от плотности мощности накачки Р описывается зависимостью I^P1,7 (вставка рис.1), что близко к поведению краевой ФЛ (1~Р2). Плотность дислокаций в полученных структурах не превышала 2x109 см"2, т.е.

9

величину достаточно типичную для светоизлучающих структур на основе твердых растворов 1пОаЫ. Однако квантовая эффективность этих квантоворазмерных структур оказалась меньше 1%. Эффективность синих отечественных светодиодов на момент начала работ была несколько выше ~ 2% при токе 20 мА, но в несколько раз ниже, значений полученных Накамурой [8], а токи утечки на несколько порядков выше. Сделан вывод о том, что общей задачей является снижение потерь на безызлучательную рекомбинацию. В силу того, что ростовая технология была развита лучше для синих СД, дальнейшие исследования излучательной и безызлучательной рекомбинации, а также выяснение путей повышения внешней квантовой эффективности проводились на квантоворазмерных структурах 1пСаЫ/ОаЫ (на длину волны излучения 450460 нм).

Рис.1 Спектры ФЛ при 77 К слоев ОаЫ:А8, полученных при осаждении слоев ваАз разной толщины. На вставке приведена зависимость интегральной интенсивности линий УЬ, вЬ, ВЬ от интенсивности возбуждающего света Рсхс-

Четвертая глава посвящена изучению особенностей безызлучательной рекомбинации квантоворазмерных 1пОаМ/ОаЫ структур, связанных со спецификой организации наноматериала и свойств системы протяженных дефектов, пронизывающей активную область структур. Приведены экспериментальные результаты, полученные на серии структур, выращенных на зародышевых слоях, сформированных в разных режимах, но с одинаковым дизайном активной области, содержащей МС>\У 1пОаМ/ОаЫ из 5 периодов (с толщинами 3 нм 1пОаЫ и 7-10 нм ОаМ). Приведены результаты по определению уровня самоорганизации (размерность Реньи, Э) и степени

§

у I . . '\ \ / 60 нм

/ !

30 нм ... Онм

1.5 2,0

3.0

Энергия фотона, чВ

упорядоченности (нарушение локальной симметрии, Др), несущие информацию о характере организации наноматериала этих структур. Параметр D для исследованных структур изменялся от 1,50 до 1,90 (точность определения ±0,02), а Ар изменялся по абсолютной величине от 0,320 до 0,370 (точность определения ±0,003) [А5]. Показано, что изменение режима роста зародышевого слоя сопровождается переходом от 3-х мерного характера роста преимущественно к 2-мерному, а также уменьшением значений D и Ар (рис. 2), что согласно теоретическим представлениям [4] и ранее полученным на слоях GaN экспериментальным результатам [3] соответствует улучшению характера организации наноматериала квантоворазмерных структур. Результаты просвечивающей электронной микроскопии подтвердили улучшение структурных свойств по мере уменьшения значений D и Ар, выражающееся в большей мере в уменьшении скоплений дислокаций, протяженности дислокационных границ, а не плотности единичных дислокаций (рис. 2в, г),

Характер организации наноматериала квантоворазмерных структур

а) D = 1,60; Др = 0,370

б)D= 1,49; Др = 0,320

в) г) д)

Рис.2. Переход от 3-х мерного характера роста (а) квантоворазмерных структур

к 2-мерному (б). Просвечивающая микроскопия тех же структур,

соответственно в) и г), поле 2x2 мкм. Дислокация пронизывающая активную

область (д).

т.е. в изменении свойств системы протяженных дефектов. Причем на отдельных пластинах выявляются изменения значений Б и Др вдоль диаметра, в то время как эти области не различимы по данным рентгеновской дифрактометрии. Вольтамперные характеристики (ВАХ) светодиодов, сформированных на этих структурах, а также гомо р-п переходов, сформированных на слоях ваИ, выращенных на зародышевых слоях, полученных в разных режимах, выявили корреляцию со значениями мультифрактальных параметров, т.е. с характером организации наноматериала. Рост значений О и Др сопровождается увеличением токов утечки до 5 порядков, как на светодиодах (рис. За, кривые 1, 3, 5, 6), так и на гомо р-п переходах (рис. За, кривые 2,4) [А5-А8]. Эти закономерности и проведенный анализ полученных результатов в рамках теории туннельной рекомбинации Моргана [12], а также симметричный вид ВАХ при и<1,5 В (рис. 36), вызванный шунтирующими свойствами системы протяженных дефектов [11, А5],

СЮ 05 ш 15 го 25 Напряжение В

НО Ц5 Ш 15 20 Д5 ДО Д5

Напряжение; В

зоо за Ж 350 380 Температура, К

а) б) в)

Рис. 3. Обратные ветви ВАХ светодиодов (а,кривые 1, 3, 5, 6) и гомопереходов (а, кривые 2, 4) с разным Др: 1 -0,330; 2 -0,335; 3 -0,340; 4, 5 -0,346; 6 -0,355. ВАХ светодиодов (1, 2; 5, 6) и гомопереходов (3, 4) б) (прямые ветви 2, 4, 6; обратные ветви 1, 3, 5) с разным Др: 1, 2 -0,330; 5, 6 -0,355 3, 4 -0,346 (2, 4, 6-прямые ветви; 1, 3, 5-обратные); в) Температурные зависимости тока при фиксированном смещении в прямом направлении: 1 - 2,3 В; 2- по теории Шокли-Нойса-Саа; 3 - 2,4 В; 4 - 2,5 В. Прямые и обратные ветви приведены в одном квадранте, напряжение смещения дано по абсолютной величине.

свидетельствует о том, что наряду с механизмом диагонального туннелирования и туннельно-рекомбинационного механизма с участием состояний на гетерограницах, важный вклад в безызлучательную рекомбинацию вносит система протяженных дефектов, пронизывающая активную область светоизлучающих структур и гомо р-n переходов. При этом, величина тока утечки интегрально отражает рекомбинационные свойства системы протяженных дефектов. В области прямых смещений 2-2,5 В для большей части исследованных светодиодов прямая ветвь ВАХ аппроксимируется зависимостью l~exp(qV/2kT), описывающей в теории Шокли - Нойса-Саа рекомбинационный ток в области объемного заряда р-п перехода, смещенного в прямом направлении (рис. 36). Однако, температурные зависимости тока на порядки более слабые (рис. Зв, кривые 1, 3, 4), и не соответствует зависимости n¡(T) (рис. Зв, кривая 2). Сделан вывод о том, что система протяженных дефектов, пронизывающая активную область светодиодов, является основным локальным каналом безызлучательной рекомбинации при смещениях меньших 2 В, а при больших смещениях в прямом направлении конкурирует с вкладом в безызлучательную рекомбинацию единичных центров, распределенных в области объемного заряда. Эта конкуренция каналов безызлучательной рекомбинации определяет нестандартный вид ВАХ исследованных светодиодов, в том числе коммерческих светодиодов зарубежных фирм Cree и Lumiledes, а также приведенных в [9,10]. Наблюдаемая динамика свойств локального канала, связанного с системой протяженных дефектов подобна хорошо известному поведению дислокаций, проникающих через область объемного заряда р-п перехода в традиционных полупроводниках [13].

В пятой главе приведены результаты по исследованию оптических свойств квантоворазмерных InGaN/GaN структур, классифицированных по характеру организации наноматериала, в том числе с разным числом ям InGaN в активной области [А5-А9]. Показано, что по мере роста значений параметров D и Др, т.е. с ухудшением характера организации наноматериала, растет не только уровень

тока утечки, но и изменяется характер зависимости внешней квантовой эффективности (г|) от плотности тока накачки (]) (рис. 4а). По мере ухудшения организации наноматериала, уменьшается величина г) в максимуме, и наблюдается сдвиг максимума в сторону больших плотностей тока накачки. Следовательно, присутствие шунтирующего локального канала безызлучательной рекомбинации, локализованного в системе протяженных дефектов, приводит к перераспределению поля в активной области светодиодов. Взаимосвязь значений г| в максимуме при плотности 10 А/см2 и 50А/см2 со значениями Ар носит пороговый характер (рис. 46). Из наблюдаемой взаимосвязи следует несколько важных выводов: противоречивость данных разных авторов по влиянию дислокаций на величину т| обусловлена тем, что эти данные относятся к разным формам организации наноматериала; для получения значений т| выше 10% (без линз) при плотностях тока 10 А/см2 необходимо обеспечить получение материала с Ар<0,345, что позволяет свести к минимуму протяженность дислокационных границ и скоплений дислокаций. Выяснено, что эффективность светодиодов с таким характером организации может быть увеличена до значений 25-35% (без линз), путем уменьшения до 12 нм ширины барьеров и увеличения ширины слоя объемного заряда

0 20 40 60 80 100 Плотность тою, А/см2

0.22 0.24 0,26 0,28 0,30 0,32 0.34 0,36 0,38 0.40 Степень упорядоченности

а) б)

Рис. 4. Зависимость внешней квантовой эффективности от плотности тока светодиодов с разным Ар (а): 1 -0,320; 2 -0,330; 3 -0,360. Корреляция г) светодиодов со значениями Др при плотностях тока (б): 1-10 А/см2; 2-50 А/см2.

до 50-100 нм в активной области. Приведены экспериментальные результаты исследования спектров электролюминесценции светодиодов при плотности тока 5 А/см2 и 100 А/см2, а также зависимости г|(|) в диапазоне температур 50400 К (рис. 5). Эти результаты демонстрируют неравновесное заполнение носителями энергетических уровней и вместе с наблюдаемыми немонотонными 8-образными зависимостями положения максимума излучения от температуры подтверждают выводы работ [14, 15], о том, что максимум эффективности при плотностях тока меньше 10 А/см2 определяется излучательной рекомбинацией локализованных носителей. Наблюдаемое температурное гашение максимума излучательной рекомбинации локализованных носителей при 400-420 К (рис. 5в) [А8], свидетельствует о слабости локализующего потенциала ~30 мэВ. Кроме отмеченных особенностей, наблюдаются задержанные спектры фото- и электролюминесценции [А4, А7], начало излучения при напряжениях на 0,20,3В более низких, чем напряжения, соответствующие максимуму излучения. Совокупность этих особенностей, типичная только для светодиодов с хорошей организацией наноматериала (Др<0,345), может быть объяснена с привлечением представлений и моделей, развитых для неоднородных, неупорядоченных

1.0

ч " 0.8 X

s

Я 0.6

-5 А/см2

--•100 А/см" 1 S '• ;

, I

I г= loo iB:

Г =■ 60 шВДГ

2,4 2.5 2,6 2.7 2,8 2,9 3,0

Энергия, эВ

1.0

^ 0.8 X

s

л 0,6

и о

ш 0,4

0

1 02

S

0,0

-5 Л'см" Л

-•-•100 А/см* i \ 1 !,

Т " 420 К / 1 {

1= ШшВ/ '( î^i Г-UOinB ;

/ .У Ч. i —г.--ib^

2,4 2.5 2,6 2,7 2,8 2,9 3,0 Энергия, эВ

20 « «0 80 100 120 Плотность тока А/си

а) б) в)

Рис. 5. Спектры электролюминесценции светодиодов при двух плотностях тока 5 А/см2 и 100 А/см2 при 50 К (а) и при 420 К (б). Зависимости г|([) светодиода (в) при температурах: 1-100 К; 2- 200 К; 3- 300 К; 4- 340 К; 5- 380 К; 6- 420 К.

полупроводников [16, 17], с латеральными мелкомасштабными флуктуациями потенциала и локализацией носителей в трехмерных неоднородностях нанометрового размера от единиц до сотен нм. Существование подобных неоднородностей с размерами 10-100 нм, образованных флуктуациями состава InGaN по 1п, наблюдалось в многочисленных работах по исследованию спектров излучения светодиодов с высоким пространственным разрешением [18,19].

Таким образом, локализация носителей происходит не только в ямах и квантовых точках, но и в трехмерных областях с размерами до 100 нм и слабыми флуктуациями состава. При плотностях тока больше 50 А/см2, выше упомянутые особенности не наблюдаются, а температурный коэффициент изменения Г| близок к значениям для светодиодов на основе традиционных А3В5, т.е. вид зависимости г|(]) определяется конкуренцией вкладов в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей. По мере увеличения параметров Ар и О и плотности тока вклад локализованных носителей уменьшается и при плотностях тока больше 50 А/см2 для большинства светодиодов вклад делокализованных носителей преобладает. Контроль характера организации наноматериала на нескольких партиях светодиодов с разным уровнем легирования п+ -области (рис. 6) позволил выяснить, что многообразие характера зависимостей г|(]) при плотностях тока меньше 50 А/см2 определяется не только соотношением излучательной рекомбинации локализованных и делокализованных носителей, но и

Рис. 6. Зависимости т](]) светодиодов (без линз) при 300К из нескольких партий с разным уровнем легирования п+ области: 1 - 2х10|8см3; 2 - 4 х1018см3; 3-6 х10|8см3; 4 - 1019см"3

соотношением потоков электронов и дырок в активную область. В связи с этим, уровень легирования до 1019 см"3 части п+ -области, прилегающей к ямам, приводит к смещению излучателыюй рекомбинации к р+ -области и препятствует продвижению дырок к остальным ямам, что сопровождается падением г| до 2 раз относительно максимума в этом диапазоне плотностей тока. К такому же эффекту приводит образование компенсированных областей в р+ -области или в активной области из-за высокой фоновой концентрации в ростовой системе соответственно кремния или магния. Эти причины могут быть устранены, и вместе с применением вышеизложенных мер по увеличению т| в максимуме, падение эффективности может быть уменьшено с 50% до 10% относительно максимума. Более единообразный характер зависимости т|(]') наблюдается для всех исследованных СД, в том числе и коммерческих, при плотностях тока больше 50 А/см2 и аппроксимируется зависимостью г02"0'3, что указывает на общую природу этого явления и нуждается в дальнейших исследованиях.

В заключении сформулированы основные результаты диссертации:

1. Классификация исследуемых светоизлучающих структур по значениям параметров Ар и И позволяет выделить вклад характера организации наноматериала в излучательную и безызлучательную рекомбинацию.

2. Выяснено, что особенности безызлучателыюй рекомбинации вызваны существованием канала, локализованного в системе протяженных дефектов, изменяющего свои рекомбинационные свойства с ростом концентрации неравновесных носителей, а также с ухудшением характера организации наноматериала. Эти особенности и конкуренция вклада этого канала и рекомбинации через единичные центры в области объемного заряда приводят к неоднозначности выводов о роли структурных дефектов в безызлучателыюй рекомбинации.

3. Показано, что особенности излучателыюй рекомбинации вызваны конкуренцией вклада в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей. При этом локализация носителей происходит не

только в ямах и квантовых точках, но и в трехмерных областях с размерами до 100 нм и слабыми флуктуациями состава.

4. Выяснено, что для повышения внешней квантовой эффективности светодиодов до 30-35% (без линз) при плотностях тока меньше 10 А/см2 необходимо обеспечить получение наноматериала со степенью упорядоченности Др<0,345, что позволяет свести к минимуму протяженность дислокационных границ и скоплений дислокаций, кроме того уменьшить ширину барьеров до 1-2 нанометров и увеличить ширину слоя объемного заряда в активной области до 50-100 нм.

Основные результаты диссертации опубликованы в следующих работах:

Al. Tsatsulnikov A.F., Kartashova А.Р., Kudryavtsev Yu.A., Ledentsov N.N., Lundin V.V., Sakharov A.V., Usikov A.S. and Alferov Zh.I. Investigation of MOVPE-grown GaN layers with As atoms // Semiconductors. 33, 728-732 (1999). A2. Цацульников А.Ф., Бер Б.Я., Карташова А.П., Кудрявцев Ю.А., Леденцов H.H., Лундин В.В., Максимов М.В., Сахаров A.B., Усиков A.C., Алферов Ж.И., Hoffman А. Исследование слоев GaN, легированных атомами As, полученных методом газофазной эпитаксии из металлорганических соединений // Физика и техника полупроводников, 1999. - Т.ЗЗ. - С. 791-793.

A3. Tsatsulnikov A.F., Krestnikov I.L., Lundin V.V., Sakharov A.V., Kartashova A.P., Usikov A.S., Alferov Zh.I., Ledentsov N.N., Hoffman A., Bimberg D. and Plaut A. Formation of GaAsN nanoinsertions in a GaN matrix by metal-organic chemical vapour deposition // Semicond. Sei. Technol. 15, 766-769 (2000). A4. Besyulkin A.I., Kartashova A.P., Kolmakov A.G., Lundin W.V., Sakharov A.V., Shmidt N.M., Zakgeim A.L., and Zolotareva R.V. Surface control of light-emitting structures based on Ill-nitrides // Phys. Stat. Sol. 2, 837-840 (2005). A5. Заварин E.E., Закгейм А.Л., Карташова А.П., Колмаков А.Г., Лундин В.В., Мездрогина М.М., Сахаров A.B.,Шмидт Н.М. Эффективность светодиодов на основе MQW InGaN/GaN с разной степенью упорядоченности мозаичной структуры // Тезисы докладов 3-й Всероссийской конференции « Нитриды галлия, индия и алюминия-структуры и приборы» Москва 2004 С. 69. А6. Шмидт Н.М., Закгейм А.Л., Золотарева Р.В., Каманин A.B., Карташова А.П., Колмаков А.Г., Копьев П.С., Сахаров A.B., Ситникова A.A., Трожков С.И. Причины деградации голубых светодиодов, обусловленные характером структурной организации нитридов Ш-группы // Тезисы докладов 4-й Всероссийской конференции « Нитриды галлия, индия и алюминия-структуры и приборы» (3-5 июля 2005 С-Петербург) - Санкт-Петербург: 2005. С. 126-127. А7. Бесюлькин А.И., Заварин Е.Е., Карташова А.П., Колмаков А.Г., Криволапчук В.В., Лундин В.В., Мездрогина М.М., Сахаров A.B., Шмидт Н.М.

Оптические свойства нитридов Ш-группы с разной степенью упорядоченности мозаичной структуры // Тезисы VI Российской конференции по физике полупроводников. (С-Петербург 27-31 октября 2003г.) - СПб.: 2003. - С. 467468.

А8. Грешнов A.A., Давыдов Д.В., Закгейм А.Л., Лавринович Д.А., Карташова А.П., Ратников В.В., Черняков А.Е., Шмидт Н.М., Якимов Е.Б. Динамика излучательной и безызлучательной рекомбинации синих светодиодов // Тезисы докладов 4-й Всероссийской конференции "Нитриды галлия, индия и алюминия-структуры и приборы" (Москва, январь 2007г.) - Москва: 2007. С.27. А9. Карташова А.П., Шмидт Н.М., Закгейм А.Л., Федоров Д.Л. Энергосберегающее освещение будущего // Информация и космос, 2009. - № 3. -С. 82-91.

Цитируемая литература

1. Шуберт Ф. Светододы: Пер. с англ./ Под ред. А.Э. Юновича. - Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2008. - 496с.

2. Ю.Г.Шретер, Ю.Т. Ребане, В.А. Зыков, В.Г. Сидоров. Широкозонные полупроводники - СПб.: Наука, 2001,- 124 с.

3. Shmidt N.M., Emtsev V.V., Kolmakov A.G., Kryzhanovsky, Poloskin D.S., Ratnikov V.V., Titkov A.N. Nanotechnology. 12, 471- 474 (2001).

4. Встовский Г.В., Колмаков А.Г., Бунин И.Ж. Введение в мультифрактальную параметризацию структур материалов. - Ижевск. 2001. - 116с.

5. М.Л. Бадгутдинов, А.Э. Юнович, ФТП, 42,438 (2008)

6. Н.И. Бочкарева, Ю.Т. Ребане, Ю.Г. Шретер. ФТП, 39, 829 (2005).

7. И.В. Рожанский, Д.А. Закгейм, ФТП, 40, 861 (2006).

8. S.Nakamura,G.Fasol, The Blue Laser Diode:GaN based Light Emitters and Lasers- Berlin, Springer, 1997,325 P.

9. P.G. Eliseev, P. Perlin, M. Osinski,Appl.Phys.Lett.71,569-571 (1997).

10. B.E. Кудряшов, А.Э.Юнович, Ф.И. Маняхин, ФТП, 31, 1304 (1997).

11. Hsu J.W.P., Manfra M.J. and Pfeiffer L.N.,Appl. Phys. Lett. 78,1685 (2001).

12. Morgan T.N. Physical Review. 148, 890-903 (1966).

13. Матаре Г. Электроника дефектов в полупроводниках: Пер. с англ./ Под ред. Г.М.Гуро. - М.: Мир, 1974. - 463 с.

14. Kazlauskas К., Khan М.А., Shur M.S. Appl. Phys. Lett. 83, 3722 (2003).

15. I.A. Pope and J.D.Thomson, Appl. Phys. Lett. 82, 2755-3758 (2003).

16. С.Д. Барановский, Б.И. Шкловский, ФТП, 23, 146-151 (1989).

17. А.П.Леванкж, В.В.Осипов, УФН, 133,427-477 (1981).

18. Eiji Kobayashi, Tsunemassa Taguchi and Hiroaki Okagawa,The 8th Internatinal Conference on Nitride Semiconductors, 2, 1434-1435 (2009).

19. Akio Kaneta, Koichi Okamoto, Giichi Marutsuki, Yukio Narukawa, Takashi Mukai. Appl.Phys.Lett., 81,4353-4355 (2002).

Лицензия ЛР № 020593 от 07.08.97

Подписано в печать 16.09.2010. Формат 60x84/16. Печать цифровая. Усл. печ. л. 1,0. Уч.-изд. л. 1,0. Тираж 100. Заказ 6395b.

Отпечатано с готового оригинал-макета, предоставленного автором, в Цифровом типографском центре Издательства Политехнического университета. 195251, Санкт-Петербург, Политехническая ул., 29. Тел.:(812)550-40-14 Тел./факс: (812) 297-57-76

Введение.

Глава I1. Квантоворазмерные структуры InGaN/GaN для синей и зеленой области спектра (обзор литературы).

1.1 Основные этапы развития светодиодов на основе нитридов

Ill-группы.

1.2 Структурные особенности нитридов Ill-группы.

1.3 Специфика диагностики многообразия форм организации наноматериала III-нитридов.

1.3.1 Регулярные фракталы и их использование для параметризации структур материалов.

1.3.2 Мультифрактальная параметризация структуры материалов.

1.3.3 Стандартная интерпретация мультифрактального формализма (краткое изложение).

1.4 Типичные конструкции светодиодов на основе многослойных гетероструктур InGaN/GaN.

1.5 Оптические свойства твердых растворов InGaN и процессы излучательной рекомбинации СД на их основе.

1.6 Особенности светодиодов сине-зеленого диапазона на основе InGaN — структур с квантоворазмерной активной областью при высоких уровнях возбуждения.

1.7 Анализ причин падения эффективности электролюминесценции светодиодных гетероструктур AlGalnN при большой плотности тока накачки

Глава 2. Основные объекты исследования. Технология выращивания и методики исследования светоизлучающих квантоворазмерных структур на основе InGaN/GaN.

2.1. Технология выращивания и дизайн светоизлучающих квантоворазмерных InGaN/GaN структур.

2:2 Методы исследования структурных, электрических и оптических свойств светоизлучающих структур.

2.2.1 Исследование морфологии поверхности.

2.2.2 Методика определения характера организации наноматериала светоизлучающих квантоворазмерных структур на основе мультифрактального анализа.

2.2.3 Исследование структурных особенностей светоизлучающих структур методами просвечивающей электронной микроскопии.

2.2.4 Метод вторичной ионной масс-спектроскопии (ВИМС).

2.2.5 Измерение вольт - амперных и ватт-амперных характеристик.

Глава 3. Исследование светоизлучающих структур для зеленой области спектра на основе твердого раствора GaAsN.

Глава 4. Безызлучательная рекомбинация в светоизлучающих квантоворазмерных InGaN/GaN структурах с разным характером организации наноматериала.

4.1 Структурные свойства светоизлучающих квантоворазмерных

InGaN/GaN структур, классифицированных по характеру организации наноматериала.

4.2 Особенности транспорта носителей и безызлучательной рекомбинации в светодиодах на основе MQW InGaN/GaN, классифицированных по характеру организации наноматериала.

4.2.1 Анализ типичных вольтамперных характеристик меза-диодов и светодиодов на основе квантоворазмерных структур InGaN/GaN.

4.2.2 Исследования вольтамперных характеристик меза-диодов и светодиодов, сформированных на структурах с разным характером организации наноматериала.

4.2.3 Анализ возможных каналов безызлучательной рекомбинации в меза-диодах и светодиодах, сформированных на структурах с разным характером организации наноматериала.

Глава 5. Особенности излучательной рекомбинации.

5.1 Взаимосвязь значений внешней квантовой эффективности с характером организации наноматериала.

5.2 Особенности спектров электролюминесценции квантоворазмерных InGaN/GaN структур в диапазоне температур 50-400К.

5.3 Выяснение возможностей повышения внешней квантовой эффективности InGaN/GaN.

5.4 Эффект падения ВКЭ в СД на основе MQW InGaN/GaN.

Актуальность темы

В последнее десятилетие разработки в области- создания-светоизлучающих структур (СС) на основе нитридов Ш-группы, работающих в видимой и ближней ультрафиолетовой областях спектра, превратились в, одно из ведущих направлений полупроводниковой оптоэлектроники. Использование твердых растворов InGaN, обеспечивающих излучение в сине-зеленой области спектра; открывает новые возможности по созданию устройств цветного оптического отображения информации нового поколения, а также энергосберегающих источников освещения белого света. Эти возможности стимулируют неуклонное развитие мирового рынка-светоизлучающих приборов на этих материалах. Процесс* получения СС -неравновесный, весьма чувствительный к температурным градиентам и потокам, а рост происходит в условиях сильных рассогласований (13%) постоянных решетки растущих слоев и подложки. Это приводит к многообразию форм существования этого материала и к сложным структурным особенностям, проявляющимся не только в высокой плотности дислокаций, но и в существовании мозаичной (колончатой) структуры. При этом критерии, позволяющие объективно охарактеризовать особенности организации наноматериала СС, к началу выполнения работы отсутствовали. Несмотря на несомненные успехи технологии, достигнутые отдельными фирмами за последние несколько лет, по получению высокоэффективных светодиодов (СД) для синей области спектра с внешней квантовой эффективностью более 40% при полной сборке, механизмы эффективной излучательной рекомбинации в этих материалах, а также природа эффекта падения квантовой эффективности, начиная с плотностей тока 10 А/см2, ставшего практически камнем преткновения на пути решения задачи создания твердотельного энергосберегающего освещения, до- сих пор не выяснена. Процессы излучательнот и> безызлучательной рекомбинации исследовались во многих работах, однако выводы о роли структурных и точечных дефектов в этих процессах нередко носят противоречивый характер. Имеющиеся* на сегодняшний» день модели, как правило, хорошо-описывают спектры электро и фотолюминесценции, удовлетворительно объясняют единичные результаты по достигнутым значениям внешней квантовой эффективности (ВКЭ). Делались попытки прямо связать квантовую эффективность с плотностью дислокаций, но в целом эта связь не подтвердилась. Концепция квантовых точек также не позволяет в полной мере объяснить наблюдаемые особенности электрических и оптических свойств светоизлучающих структур, а самое главное не дает ясных прогнозов, по оптимизации квантовой эффективности этих структур и решению проблемы падения ВКЭ при плотностях тока больше 10 А/см [й]. Кроме того, не выяснены причины таких особенностей излучательной рекомбинации, как температурное гашение максимума квантовой эффективности, как задержанная электро- и фотолюминесценция.

До недавнего времени при анализе квантовой эффективности, практически не учитывались уникальные структурные особенности нитридов Ill-группы, связанные не только с высокой плотностью дислокаций более

О о

10 см", но и мозаичной (доменной) структурой. Между тем известно, что механизм транспорта носителей в отдельных слоях нитрида галлия и твердых растворах, а также величина их подвижности определяются не столько плотностью дислокаций, сколько характером организации (ХО) наноматериала, т.е. внутренними связями между нанодоменами мозаичной структуры. Причем возможны различные формы организации наноматериала от плохо сросшихся нанодоменов, до практически эпитаксиального материала со слабыми следами границ сросшихся нанодоменов. При этом материал в зависимости от ХО проявляет свойства, либо низкоразмерного^ либо-близкого к элементарным полупроводникам [2]. Эти результаты дают основание предполагать, что ХО наноматериала. светоизлучающих структур может также оказывать существенное влияние на механизм транспорта носителей и особенности излучательной, и-безызлучательной рекомбинации* светоизлучающих структур. К началу выполнения работы вклад ХО в эти процессы не был исследован, а методика количественного, определения ХО наноматериала^ светоизлучающих структур была на. стадии разработки. Кроме того, внешняя квантовая эффективность светоизлучающих структур InGaN/GaN для синей и зеленой областей спектра была ниже 2%, а причины падения значений внешней квантовой эффективности, начиная с 10 А/см2, т.е. на порядок ниже; чем- у светодиодов на традиционных А3В5, были не выяснены. Следует отметить, что в это же время появились теоретические работы [3] о возможности увеличения эффективности светодиодов в зеленой области спектра путем использования твердых растворов GaAsN. Перечисленные проблемы и возможные пути их решения определили цели и задачи данной работы.

Основные цели и задачи данной работы заключаются в выяснении взаимосвязи особенностей излучательной и безызлучательной рекомбинации светоизлучающих квантоворзмерных структур InGaN/GaN с характером организации наноматериала, причин падения значений внешней квантовой эффективности этих структур при плотностях тока больше 10 А/см , а также в выяснении возможности получения излучательной рекомбинации в зеленой области спектра на основе гетероструктур GaAsN/GaN.

Научная новизна работы заключается в следующем: показано, что применение оригинальной методологии количественного определения характера организации наноматериала светоизлучающих квантоворазмерных InGaN/GaN структур такими параметрами, как степень упорядоченности степень нарушения локальной, симметрии А'р) и уровень самоорганизации D, позволяет выявить, взаимосвязь процессов излучагельной и безызлучательной рекомбинации; с характером организации наноматериала;-показано, что- противоречивость экспериментальных результатов и выводов разных исследователей вызваны тем, они получены на- светоизлучающих структурах с разным характером организации наноматериала; показано; что наблюдаемые особенности рекомбинации вызваны существованием независимого канала безызлучательной рекомбинации, локализованного в системе протяженных дефектов, пронизывающей активную область квантоворазмерных структур; выяснено, что вид зависимости внешней квантовой эффективности от плотности тока, определяется конкуренцией вкладов в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей; при этом вклад последних растет по мере ухудшения характера организации наноматериала, увеличения температуры и уровня возбуждения; локализация носителей происходит как в ямах InGaN/GaN квантоворазмерных структур, так и в трехмерных наноразмерных областях, образованных флуктуациями состава твердого раствора.

Основные положения, выносимые на защиту

1. Формирование в плоскости интерфейса GaN/GaAsN нанодоменов GaAsN с характерными латеральными размерами 3-4 нм и содержанием As до 32%, позволяет реализовать интенсивную фотолюминесценцию в зеленой области спектра с максимумом при 2,5 эВ.

2. Изменение условий формирования зародышевого слоя сопровождается переходом от трехмерного преимущественно к двумерному характеру роста квантоворазмерных InGaN/GaN структур, а также изменением характера организации наноматериала, количественно определяемое уровнем самоорганизации D и степенью упорядоченности Ар (степенью нарушения локальной симметрии). Эти параметры более полно, чем плотность единичных дислокаций отражают свойства системы протяженных дефектов, пронизывающей активную область структур:

3. Величина токов утечки квантоворазмерных, структур при- смещениях меньше 2 В интегрально отражает свойства канала безызлучательной рекомбинации, локализованного в системе' протяженных дефектов, коррелирует со степенью упорядоченности наноматериала светоизлучающих структур Др, возрастая до пяти порядков с увеличением Ар от 0,330 до 0,355.

4. Характер зависимости внешней квантовой эффективности от плотности тока определяется конкуренцией вклада в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей. При этом вклад делокализованных носителей возрастает по мере ухудшения характера организации, наноматериала, а также с ростом температуры и плотности инжекционного тока и становится определяющим для квантоворазмерных структур с плохой организацией наноматериала, характеризуемой D > 1,65 и Др >0,345, при Т =300 К, а также для всех структур- независимо от характера организации наноматериала при Т > 400 К и плотностях тока больше 50 А/см .

5. Резкое падение внешней квантовой эффективности, до 2 раз, относительно максимальных значений, при плотностях тока меньше 50 л

А/см вызвано следующими устранимыми причинами: а) высокий уровень

18 3 Ч* легирования (выше 5x10 см" ) п -слоя; б) высокий кремниевый фон о о ^ выше 2x10 см" ) в области р -слоя; в) присутствие компенсированных л областей в активной области. При плотностях тока выше 50 А/см падение эффективности более слабое и аппроксимируется зависимостью I" (где 0,2<Ь<0,3).

Практическая ценность.

Показана возможность получения интенсивной фотолюминесценции в. зеленой области спектра! с максимумом при 2.5 эВ в слоях GaAsN с нанодоменами GaAsN с характерными латеральными- размерами 3-4 нм и содержанием As до 32%.

Выяснено, что необходимым условием для получения внешней квантовой эффективности более 10% (без линз), является обеспечение характера организации наноматериала, количественно определенное значениями Ар < 0,345. Показано, что для увеличения внешней квантовой эффективности в максимуме до 30-35% (без линз) необходимо уменьшить ширину барьеров до 1-2 нм и увеличить ширину слоя объемного заряда в активной области до 50-100 нм. Выяснены причины падения, в 2 раза» относительно максимума, внешней квантовой эффективности в диапазоне плотностей тока меньше 50 А/см и .показаны возможности их устранения. Полученные результаты открывают новые возможности по оптимизации параметров мощных синих светодиодов для решения задач энергосберегающего освещения. Примененные методы диагностики, а также, установленные критерии качества наноматериала могут быть использованы для увеличения внешней квантовой эффективности светодиодов зеленой и ультрафиолетовой областей спектра.

Апробация работы

Основные результаты диссертации докладывались на Российских и Международных конференциях:

• VI Российская конференция по физике полупроводников «Полупроводники 2003», Санкт-Петербург, 27-31 октября 2003

• 3-ая Всероссийская конференция «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия-структуры и приборы», Москва, 6-8 июня, 2004

• 4-ая Всероссийская конференция «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия-структуры и приборы», Санкт-Петербург, 3-5 июля 2005

• 4 International Conference " 4PLMCN", St. Petersburg, Russia, July, 2004

• 5-ая Всероссийская конференция «Нитрид Галлия, Индия и Алюминия-структуры и приборы», Москва, 30 января-1 февраля 2007, а также на научных семинарах Физико-Технического Института им. А.Ф. Иоффе РАН

Публикации

Основные результаты работы опубликованы в 9 печатных работах, из них 5 научных статей в реферируемых журналах и 4 расширенных тезисов в материалах конференций.

Структура и объем диссертации

Диссертация состоит из введения, пяти глав и заключения, изложенных на 191 странице машинописного текста. Диссертация включает также 65 рисунков, 3 таблицы и список литературы из 102 наименований.

Основные результаты:

1. Классификация исследуемых светоизлучающих структур по значениям: параметров Ар и D позволяет выделить вклад характера организации^ наноматериала в излучательную и безызлучательную рекомбинацию:

2. Выяснено, что особенности безызлучательной рекомбинации; вызваны существованием канала, локализованного в системе протяженных дефектов, изменяющего свои рекомбинационные свойства с ростом концентрации неравновесных носителей, а также с ухудшением характера организации наноматериала. Эти особенности и конкуренция вклада этого канала и рекомбинации через единичные центры в области объемного заряда приводят к неоднозначности выводов о роли структурных дефектов в безызлучательной рекомбинации.

3. Показано, что особенности излучательной рекомбинации вызваны конкуренцией вклада в излучательную рекомбинацию локализованных и делокализованных носителей. При этом локализация носителей происходит не только в ямах и квантовых точках, но и в трехмерных областях с размерами до 100 нм и слабыми флуктуациями состава.

4. Выяснено, что для повышения внешней квантовой эффективности светодиодов до 30-35% (без линз) при плотностях тока меньше 10 А/см2 необходимо обеспечить получение наноматериала со степенью упорядоченности Ар<0,345, что позволяет свести к минимуму протяженность дислокационных границ и скоплений дислокаций, кроме того, уменьшить ширину барьеров до 1-2 нанометров и увеличить ширину слоя объемного заряда в активной области до 50-100 нм.

Заключение

Таким образом; канал безызлучательной рекомбинации; связанный- с системой протяженных: дефектов, и изменяющий? свои рекомбйнационные свойства с ростом концентрации неравновесных носителей, определяет особенности, безызлучательной рекомбинации; СД. Участие в процессе излучательной рекомбинации локализованных, и делокализованных носителей, и изменение их вклада в этот процесс по мере изменения характера организации наноматериала; температуры и< концентрации неравновесных носителей определяет особенности излучательной. рекомбинации СД на основе MQW InGaN/GaN.

1. Шуберт Ф. Светододы: Пер. с англ./ Под ред. А.Э. Юновича. - Москва: ФИЗМАТЛИТ, 2008. - С. 496.

2. Shmidt N.M., Emtsev V.V., Kolmakov A.G., Kryzhanovsky A.D., Poloskin D.S., Ratnikov V.V., Titkov A.N., Zavarin E.E. Nanotechnology. 2001. Vol/ 12. P. 471-474

3. L.Bellaiche, S.-H.Wei, A.Zunger, Appl.Phys.Lett. 1997. Vol/ 70. P. 3554

4. Бахтизин Р.З. Голубые диоды // Соросовский образовательный журнал. -2001.-№3.-С. 75 -83.

5. Закгейм А.Л. Что нам светит? // Окно в микромир. 2006. - №3. - С. 11.

6. Юнович Ю.Э. Светодиоды как основа освещения будущего // Светотехника. 2003. - №3. - С. 27.

7. Юнович Ю.Э. Исследование и разработка светодиодов в мире и возможности развития светодиодной промышленности в России // Светотехника. 2007. - №6. - С. 13.

8. Nakamura S., Senoh М., Iwasa N., Nagahama S. High-power InGaN single-quantum-well structure blue and violet light-emitting diodes // Appl. Phys. Lett. 1995. Vol/ 67.13. P. 1868 1870.

9. Шретер Ю.Г., Ребане Ю.Т., Зыков B.A., Сидоров В.Г. Широкозонные полупроводники. СПб.: Наука, 2001. - 125 с.

10. Gibar P. Metal organic vapour phase epitaxy of GaN and lateral overgrowth // Rep. Prog. Phys. 2004. Vol/ 67. P. 667.

11. Keller S., Parish G., Speck J.S., DenBaars S.P., Mishra U.K., Dislocation reduction in GaN films through selective island growth of InGaN // Appl. Phys. Lett. 2000. Vol/ 77(17). P. 2665-2667.

12. In-Hwan Lee, JJ. Lee, P.Kung, M. Razeghi. Band-gap narrowing and potential fluctuation in Si-doped GaN. Appl. Phys. Lett 1999. Vol/ 74. P. 102-104.

13. Rouviere J.-L., Arlery M. Structural characterization of GaN layers: influence of polarity and strain release // Inst. Phys.Conf. Ser. 1997. Vol/157. P. 173-182.

14. Встовский Г.В., Колмаков А.Г., Бунин И.Ж. Введение в мультифрактальную параметризацию структур материалов. Ижевск: НИЦ "Регулярная^ хаотическая динамика", 2001. - 116 с.

15. Emtsev V.V., Kolmakov A.G., Kryzhanovsky A.D., Lundin W.V., Shmidt N.M. A new approach to analysis of mosaic structure peculiarities of gallium nitride epilayers// Physica B: Physics of Condensed Matter. 2001. P. 308 310.

16. Иванова B.C., Баланкин A.C., Бунин И.Ж., Оксогоев А.А. Синергетика и фракталы в материаловедении. Москва: Наука, 1994. - 383 с.

17. Юргенс X., Пайтген X., Заупе Д. Язык фракталов // В мире науки. 1990. - С. 36 - 44.

18. Садовский В.Н. Основания общей теории систем. М.: Наука, 1974.- 280с.

19. Vstovsky G.V.,Bunin I. Multifractal parametrization of structures in material science // Journal of Advanced Materials. 1994. Vol/ 1. P. 230 240.

20. McCauley J.L. Multifractal description of the statistical equilibrium of chaotic dynamical systems // Int. J. Mod. Phys. B. 1989. Vol/ 3. P. 821-852.

21. Giona M., Piccirili P. Multifractal Analysis of Chaotic Power Spectra // J. Phys. A. 1991. Vol/ 24. P. 367-373.

22. Mandelbrot,В.В. In Random Fluctuation4and Pattern Growth: Experiments and'. Models // Kluwer Academic, Dordrecht. 1988. P. 279-291.

23. Li D.S., Chen H., Yu H.B. Dependence of leakage current on dislocations irn GaN-based Bight-emitting diodes// J.of Appl.Phys. 20041 Vol/ 96. P.ll 11-1117.

24. Кудряшов B.E., Юнович Ю.Э. Особенности вольтамперных и ампер-яркостных характеристик светодиодов на основе гетероструктур с квантовыми ямами // ЖЭТФ. 2003. - Т. 124. - вып. 4 (10). - С. 1 - 6.

25. Бадгутдинов M.JI., Юнович А.Э. Спектры излучения гетероструктур с квантовыми ямами типа InGaN/AlGaN/GaN: модель двумерной комбинированной плотности состояний // ФТП. 2008. - Т. 42. - вып. 4. -С. 329-337.

26. Kazlauskas К., Khan М.А., Shur M.S. Double-scaled potential profile in a group-Ш nitride alloy revealed by Monte Carlo simulation of exiton hopping // Appl. Phys. Lett. 2003. Vol/ 83. P. 3722-3725.

27. Ponce F.A., Srinivasan S., Bell A., Geng L., Liul R, Stevens M., Cai J., Omiya H., Marui2 H., and Tanaka S. Microstructure and electronic properties of InGaN alloys // Phys. Stat. Sol. 2003. Vol/ 240. № 2. P. 273-284.

28. Chiechibu S., TAzuhata et al. Spontaneous emission of localized exitonic in InGaN S and MWQstructures // Appl. Phys. Lett. 2000. Vol/ 69. P. 5153.

29. Asryan L.V., Suris R.A. SemiconductorScience // Technology. 1996. Vol/ 11. P. 554-574.

30. Волков B.B., Закгейм A.JI. Мощные полупроводниковые источники излучения // Электроника "Наука, Технология, Бизнес",- 1999.-№ 3.-С.106.

31. Рожанский, Д.А. Закгейм А.Л. Анализ причин падения эффективности электролюминесценции светодиодных гетероструктур при большой плотности тока накачки // ФТП. 2006. - Т. 40. № 7 - С. 861.

32. Gardner N.F., Muller G.O., Shen Y.C., Chen G., Watanabe S., Gotz W. and Krames M.R. Blue-emitting InGaN-GaN double-heterostructure light-emittingdiodes, reaching'maximum quantum efficiency above 200 A/cm2 // Appl. Phys. Lett. 2007. Vol/ 91.

33. Shen Y.C., Mueller G.O., Watanabe S., Gardner N.F., Munkholm A. and Krames M.R. Auger recombination in InGaN measured' by photoluminescence // Appl. Phys. Lett. 2007. Vol/ 91.

34. Bougrov V. Levinshtein M.E. Properties of Advanced Semiconductor Materials GaN,AlN,InN,SiGe //New York. 2001. P. 1-30.

35. Eliseev P.G., Perlin Pi, Osinski M. Tunneling current and electroluminescence in InGaN: Zn,Si/AlGaN/GaN Blue Light Emitting Diodes // Journal of Electronic Materials. 1997. Vol/ 26. P. 311.

36. Kim Min-Ho, Martin F.Shubert M.F., Park Y. Origin of efficiency droop in GaN-based light-emitting diodes // Appl. Phys. Lett. 2007. Vol/ 91. P. 183507183510.

37. Aurelien David and Michael J.Grundmann, Droop in InGaN light-emitting diodes// Appl. Phys. Lett. 2010. Vol/ 96. P. 103504-103511.

38. Monemar B. and Sernelius B.E., Defect related issues in the "current roll-off' in InGaN based light emitting diodes// Appl. Phys. Lett. 2007. Vol/ 91. P. 181103-181106.

39. Sawer S., Rumyantsev S.L., and Shur M.S. and Gaska R., Current and optical noise of GaN/AlGaN light emitting diodes//J. of Appl. Phys. 2006.Vol/ 100. P. 034504-1 034504-5.

40. Narucawa.Y., Kawakami.Y., Fujita S. and Nakamura. S. Role'of self-formed InGaN quantum dots for exiton localization in the purple, laser diode emitting at 420 nmЛ Appl.'Phys. Lett. 1997. Vol/ 70: P: 981-983.

41. Бочкарева Н.И:, Ефремов А.А., Ребане Ю.Т., Горбунов P.M., Клочков A.B7, Шретер Ю.Г. Влияние состояний на границах раздела на емкость и эффективность электролюминесценции InGaN/GaN светодиодов // ФТТЪ -2005.-Т. 39.-С. 829-833.

42. Albrecht М., Strunk Н.Р., Weyher J.L., Gregoiy It, Porowski S. Carrier recombination at single dislocations in GaN measured by cathodoluminescence in a transmission electron microscope// J.Appl.Phys.2002.Vol/92. P.2000-2007.

43. Закгейм Д.А., Смирнова И.П., Кулагина M.M., Аракчеева Е.М., Васильева Е.Д., Иткинсон Г.В. Высокомощные синие флип-чип светодиоды на-основе AlGalnN // ФТП. 2005. - Т. 391 - вып. 7. - С. 885 - 889.

44. Potin V. et al. // Phys. Stat. Sol. 2002. P. 947.

45. Коган JI.M. Полупроводниковые светоизлучающие диоды. M.: Энергоатомаш, 1983. - 167 с.

46. Plaut A. EormatiomofGaAsN nanoinsertions inaGaNmatrix by metal-organic chemical vapour, deposition // Semicond: Sci. Technol. 2000. Vol/15.P.766-769.

47. Rouviere J.L., Ariery М. and Bourret Structural characterization of GaN layers: influence of polarity and strain release// Int.Conf.Ser. 1997.Vol/ 157.P.173-183.

48. Girard P., Cadet Ph., Ramonda M., Shmidt N.M., Usikov A.S., Lundin W.V., Dunaevskii M.S., Titkov A.N. Atomic and electrostatic force microscopy observations on gallium nitride // Phys. Stat. Sol. 2003. Vol/ 195. P. 508-515.

49. Morgan T.N. Recombination by tunneling in Electroluminescent diodes // Physical Review. 1966, Vol/ 148. P. 890-903.

50. Dawei Yan, Dunjun Chen, Rong Zhang, Forward; tunneling current in GaN-based blue light-emitting diodes // Appl. Phys. Lett. 2010. Vol/ 96. P.083504-1-083504-3.

51. Hsu J.W.P., Manfra M.J., Lang D.V., Richter S., Kleiman R.N. and Pfeiffer L.N., Molnar R.J. Inhomogeneous spatial distribution of reverse bias leakage inGaN Schottky diodes. // Appl. Phys. Lett. 2001. Vol/ 78. P. 1685 1687.

52. Cao X.A., Teetsov J.M., Evelyn M.P., and Merfeld D.W. Electrical characteristics of InGaN/GaN light-emitting diodes grown on GaN and sapphire substrates// Appl. Phys. Lett. 2004. Vol/ 85. P. 7- 9.

53. Матаре Г. Электроника; дефектов в; полупроводниках: Пер. с англ./ Под ред; F.M. Fypo.^ Mr. Мир, 1974 - - 463 с:60: Gree EZ™LEDs. www.cree.com

54. Евстропов BIB., Жиляев Ю.В., Джумаева М., Назаров Н. Туннельно-избыточный ток в невырожденных барьерных р-n и m-s структурах А3В5 на Si // ФТН. 1997.- Т. 31. - вып. 2. - С. 152-158.

55. Bertram F., Srinivasan S., Geng L. and Ponce F.A. Microscopic correlation, of red? shifted luminescence; and surface defects in thick InxGaixN layers // Appl: Phys. Lett. 2002. Vol/ 80. P. 3524 3527.

56. Soltanovich G.A., Usikov A.S., Yakimov E.B., Shmidt N.M; High-resolution electron-beam- induced-current study of the. defect structure in GaN epilayers // Journal of Physics (Condensed Matter). 2002. Vol/ 14. P. 13285- 13290:

57. Polyakov A.Y., Usikov A.S., Theys В., Smirnov N.B., Govorkov A.V., Shmidt N.M., Lundin W.V. Effects of proton implantation on electrical and recombination properties of n-GaN // Solid State Electronics. 2000;. Vol/ 44. P. 1971-1983.

58. HangleiterA., Hitzel F., Hinze P. Suppression of nonradiative recombination*by V-shaped pits in GalnN/GaN quantum wells produces a large increase in the light emission efficiency // Phys. Rev. Lett. 2005: Vol/ 95. P. 127402-127408.

59. Hsu J.W.P., Chu S.N.G., Chen C.H. and Pfeiffer L.N., Molnar R.J. Effect of growth stoichiometry on the electrical activity of screw dislocation in GaN films grown by molecular-beam epitaxy // Appl. Phys. Lett. 2001. Vol/ 78. P. 3980-3982.

60. Shmidt N.M., Vergeles H.S., and E.B. Yakimov E.B. EBIC Characterization of Light-Emitting Structures Based on GaN Semiconductors. 2007. Vol/ 41. P. 491 494.

61. Brazel E.G., Chin-M.A. and Narayanamurti V. Direct observation of localized high current densities in GaN films//Appl.Phys.Lett. 1999.Vol/74.P.2367- 2369.

62. Адирович Э.И., Карагеоргий-Алкалаев П.М., Лейдерман А.Ю. Токи двойной инжекции в полупроводниках. Москва: Советское радио, 1978. -С. 320.

63. Кудряшов В.Е., Золин К.Г., Туркин А.Н., Юнович А.Э., Ковалев А.Н., Маняхин Ф.И. Туннельные эффекты в светодиодах на основе гетероструктур InGaN/AlGaN/GaN с квантовыми ямами // ФТП, 1997. Т. 31.-С. 1304- 1309.

64. Булярский С.В., Грушко Н.С. Обобщенная модель рекомбинации в неоднородных полупроводниковых структурах// ЖЭТФ, 2000.- Т.118.- С. 1222-1229.

65. Besyulkin A.I., Kartashova А.Р., Kolmakov A.G., Lundin W.V., Sakharov A.V., Shmidt N.M., Zakgeim A.L., and Zolotareva R.V. Surface control of light-emitting structures based on Ш-nitrides // Phys. Stat. Sol. 2005. Vol/2. P. 837-840.

66. Chichibu, Sola Т., Wada K. The quantum dots in InGaN and the peculiarities of Blue Light Emitting Diodes Electroluminescence // J. Nitride Semicond. 1999. Res 4s 1.

67. Urbach F. The long wavelength edge of photographic sensitivity of Electronic absorption of solids // Phys. Rev. 1953. Vol/ 92. P. 1324 - 1335.

68. Cao Х.А., LeBoeuf S.F., RowlandL.B. and Liu H. Temperature — dependent emission intensity and energy shift in InGaN/GaN multiple quantum — well ligt - emitting diodes // Appl. Phys. Lett. 2003. Vol/ 82. P. 3614 - 3616.

69. Jeong M.S., Kim Y.W., Suh E.K., Kim C.S., Hong C.H. and Lee H.J. Spatial variation of photoluminescence and related defects in InGaN/GaN quantum wells // Appl. Phys. Lett: 2001. Vol/ 79. P. 3440 3442.

70. Chiechibu S., Azuhata T. and Sota Т., Nakamura S. Spontaneous emission of localized exitons in InGaN single and multiquantum well structures // Appl. Phys. Lett. 1996. Vol/ 69. P. 4188 4190.

71. Humphreys С J. Does In form In-rich clusters in InGaN quantum wells? // Philosophical Magazine. 2007. Vol/ 87. P. 1971 1982.

72. Potin V., Rousenauer A., Gerthsen D., Kuhn B. and Scholz F. Comparison of the morphology and In distribution of capped and uncapped InGaN layers by transmission electron microscopy // Phys. Stat. Sol.(b) 2002. Vol/ 234. P. 238.

73. Bertram F., Srinivasan S., Geng L. and Ponce F.A. Microscopic correlation of red shifted luminescence and surface defects in thick lnxQaixN layers // Appl. Phys. Lett. 2002. Vol/ 80. P. 3524 3527.

74. Ponce F.A., S. Srinivasan S., Geng L., Liu R., Stevens M., Cai J., Marui H. and Tanaka S. Microstructure and electronic properties of InGaN alloys // Phys. Stat. Sol. (b) 2003. Vol/ 240. P. 273 284.

75. Kaneta A., Okamoto K., Marutsuki G., Narukawa Y. and Mukai T. Spatial and temporal luminescence dynamics in an InxGaixN single quantum well probed by near-field optical microscopy // Appl. Phys. Lett. 2002. Vol/ 81. P. 4353 -4355.

76. Kim J., Samiee K. and! Kim K. Near-field photoluminescence spectroscopy of InGaN films grown by molecular-beam-epitaxy // Appl. Phys. Lett. 2002. Vol/ 80. P. 989-991.

77. Шкловский Б.И., Эфрос A.JI. Флуктуации потенциала в компенсированных полупроводниках // ЖЭТФ, 1971.- Т.60. С. 867 - 875.

78. Барановский С.Д., Шкловский Б.И. Две модели туннельной излучательной рекомбинации в неупорядоченных полупроводниках // ФТП, 1989.- Т.23. -С. 146-151.

79. Леванюк А.П., Осипов В.В. Краевая люминесценция прямозонных полупроводников // УФН, 1981. Т. 133. - С. 427 - 477.

80. Алферов Ж.И., Андреев В.М., Гарбузов Д.З., Трукан М.К. Излучательная рекомбинация в эпитаксиальном компенсированном арсениде галлия // ФТП, 1972. Т. 6. - С. 2015 - 2026.

81. Cho Yong-Hoon, Gainer G.H., Mishra U.K. and DenBaars S.P. "S-shaped" temperature dependent emission shift and carrier dynamics in InGaN/GaN multiple quantum wells // Appl. Phys. Lett. 1998. Vol/ 73. P. 1370 - 1372.

82. Busov V.M., Kyutt R.N., Lundin W.W., Poloskin D.S., Ratnikov V.V. Silicon impurity related effects on structural defects in III-V nitrides // Solid State Phenomena. 1999. Vol/ 69-70. P. 525 - 530.

83. Zainal N., Abu Hassan H., Hassan Z., Hashim M.R. Comparative study of single and multiple quantum wells of Ino.13Gao.87N based LED by simulation method // Book of abstracts of European Workshop on III- nitride // Crete, Greece. 2006. Vol/ 93.

84. Pope I.A., Smowton P.M. and Thomson J.D., Humpheys C.J. Carrier leakage in InGaN quantim well light emitting diodes emitting at 480 nm // Appl. Phys. Lett. 2003. Vol/ 82. P. 2755 - 2757.

85. Абакумов В.Н., Пере ль В.И., Яссиевич И:Н. Безызлучательная рекомбинации в полупроводниках. СПб.: Петербургский- институт ядерной физики им. Б. П. Константинова РАН - 1997. - С. 376.

86. Hader J., Moloney J.V., Pasenow В., Sabathil M. and Lutgen S. On the importance of radiative and Auger losses in GaN-based quantum wells // Appl. Phys. Lett. 2007. Vol/ 92. P. 261103-1 261103-3.

87. Карташова А.П., Шмидт H.M., Закгейм A.JI., Федоров Д.Л. Энергосберегающее освещение будущего // Информация и космос, 2009. -№ 3.- С. 82

88. Воробьев Л.Е., Данилов С.Н., Зегря Г.Г., Фирсов Д.А., Шалыгин В.А., Яссиевич И.Н., Берегулин Е.В. Фотоэлектрические явления в полупроводниках и размерно-квантованных структурах. СПб.: Наука, 2001.-248.

89. Ni Xianfeng, Fan Qian, Shimada Ryoko and Morkoc Hadis Reduction- of efficiency droop in InGaN light emitting diodes by coupled quantum wells // Appl. Phys. Lett. 2008. Vol/93. P. 171113-171115.

90. Павлюченко A.C., Рожанский И.В., Закгейм Д. А. Проявление инжекционного механизма падения эффективности светодиодов на основе AlInGaN// ФТП, 2009.-Т. 43.- С. 1391-1395.