Процессы столкновения с участием ридберговских атомов и уширение спектральных линий тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.05 ВАК РФ

Физический институт им, П.Н.Лебедева РАН

I

На правах рукописи

ЛР^П ГТПО и?Т О ТГТ»ПГМП Г*Й<1ГГ»СГ)»ТП

V« V V» Л-# р Ж ^ Л-Я (1 л

Процессы столкновения с участием ридберговских атомов и уширение спектральных линий

Специальность 01.04.05 - Оптика

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва - 1998

Работа выполнена в Физическом институте им. П.Н.Лебедева РАН

Официальные оппоненты:

1. Доктор физико-математических наук, профессор

2. Доктор физико-математических наук, профессор

3. Доктор физико-математических наук

Пресняков Л.П. ФИАН им. П.Н.Лебедева

Г. IviOCKBä

Миноган В,Г Институт Спектроскопии РАН, г. Троицк

U^Ar^^r, л и т*

UiUUWU AVA.* А.

Российский научный центр Курчатовский институт г. Москва

Ведущая организация:

Московский физико-технический институт, г. Долгопрудный

Защита состоится _______ 1998 г. в 12-00 часов на

заседании диссертационного совета N 002.39.02 при Физическом институте км. П.Н.Лебедева РАН по адресу: 117924, Москва, Ленинский проспект, д. 53, ФИАН

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке ФИАН им. П.Н.Лебедева

Автореферат разослан _____ 1998 г.

Ученый секретарь

диссертационного совета v——. А

доктор физ.-мат. наук /А.П.Шотов/

Общая характеристика работы

Актуальность работы. Диссертация посвящена теоретическому исследованию процессов столкновения высоковозбужденных атомов с нейтральными частицами, уширения спектральных линий ридбергов-ских серий и электрон-ионной рекомбинации через сильновозбужденные уровни. В лабораторных условиях высоковозбужденные атомы возникают в результате ряда процессов, протекающих в газовых разрядах и ударных трубах, в плазме, образующейся при воздействии на газ электронного пучка или электромагнитного излучения. Широкое распространение дЛя создания и изучения атомов в ридбертовских состояниях получили различные методы фотовозбуждения атомных пучков и атомов в разреженных газовых кюветах и микроволновых резонаторах. Во многих практически важных случаях процессы столкновения с участием высоковозбужденных атомов определяют скорости релаксации электронного возбуждения, ступенчатой ионизации атомов и рекомбинации электронов с ионами, интенсивности и ширины спектральных линий в газе и плазме. Поэтому исследования в этой области представляют значительный интерес для спектроскопии, диагностики и кинетики газов и плазмы, а также для ряда связанных с этим вопросов лазерной физики (например, в связи С изучением механизмов формирования активных сред газовых лазеров и для лазерного разделения изотопов). Важную роль процессы с участием ридберговских атомов играют в межзвездных облаках и планетарных туманностях, в астрофизической плазме и в верхних слоях атмосферы.

С фундаментальной точки зрения исследование указанных процессов представляет собой одну из актуальных проблем атомной физики и теории столкновений. Физические механизмы таких процессов недостаточно изучены, а их характерные скорости существенным образом отличаются от случая атомов в основном или слабовозбужденном состояниях. Это связано со специфическими свойствами ридберговского атома, один из электронов которого находится в состоянии с большим значением главного квантового числа п>1. Поэтому ридберговские атомы имеют большие размеры гп ~ «2й0 и периоды Тп ~ 2тгп3аоД'о обращения внешнего электрона вокруг атомного остатка, а их потенциалы ионизации 1п ~ Ну/п2 и частоты переходов между соседними уровнями ш„,п±1 ~ 2Ну/Кп3 малы в обычном атомном масштабе (а0 -

боровский радиус, vq - атомная единица скорости, Ry- постоянная Рид-берга). Они характеризуются большим числом близкорасположенных состояний, энергия Eni — ~Ry/(n — ¿¡)2 которых отличается от случая атома водорода лишь наличием квантового дефекта ¿¡. Ридберговские атомы имеют большое радиационное время жизни, высокие сечения поглощения длинноволнового излучения и оказываются чрезвычайно чувствительными к воздействию внешних возмущений и полей. Эффективные сечения их столкновений с нейтральными и заряженными частицами являются аномально высокими и, как правило, на несколько порядков величины превышают соответствующие сечения для невозбужденных атомов. В силу принципа соответствия ридберговский атом (п 1) проявляет не только чисто квантовые, но и классические свойства. Соответственно, многие традиционные подходы и методы теории столкновений и атомной спектроскопии, развитые для невозбужденных частиц, оказываются неприменимыми или малоэффективными для анализа процессов с участием ридберговских состояний.

Интерес к изучению атомов в ридберговских состояниях возник еще в 30-х годах в связи с исследованием уширения и сдвига спектральных линий на переходах между слабо и сильновозбужденными уровнями. В 60-х - 70-х годах в этой области был получен ряд ключевых теоретических результатов. Со второй половины 70-х годов был достигнут существенный прогресс в экспериментальных исследованиях ридберговских атомов ы связи с разработкой методов их селективного фотовозбуждения с помощью перестраиваемых лазеров на красителях, чувствительных методов детектирования и лазерной спектроскопии высокого разрешения. Создание и регистрация атомов с заданными значениями квантовых чисел п, I и J позволили перевести исследования в области ридберговских состояний на качественно новый уровень. В настоящее время в лабораторных условиях удается получать и регистрировать атомы с главным квантовым числом вплоть до п = 1100. Типичные же значения п в экспериментах с атомами в газовых кюветах, микроволновых резонаторах и в атомных пучках составляют величины от 10 до 100. В результате интенсивных экспериментальных исследований за последние 15-20 лет был накоплен обширный материал по процессам с участием или образованием сильновозбужденных атомов и обнаружено много новых интересных эффектов, требующих объяснения и количественного описания. Это привело к существенной активизации

теоретических исследований и к возникновению ряда крупных самостоятельных направлений физики ридберговских атомов.

Цель работы состояла в исследовании столкновительных процессов, протекающих с участием или образованием атомов в высоковозбужденных состояниях и в изучении их роли в спектроскопии и кинетике релаксации электронной и колебательной энергии в газе и плазме.

1. Это включало в себя развитие теоретических метод0" описания и изучение возможных механизмов неупругих переходов и ионизации высоковозбуждениого атома при столкновениях с нейтральными частицами. Особое вшшание уделено здесь формулировке аналитических моделей, позволяющих установить зависимости вероятностей, сечений и констант скоростей процессов от квантовых чисел рндберговского атома, относительной скорости частиц или температуры газа, параметров взаимодействия и дефектов энергии переходов.

2. Цель диссертации состояла также з применения разработанных подходов к исследованию роли разнообразных неупругих и квазиупругих процессов в ударном уширении спектральных линий ридберговских серий и тушении высоковозбужденных уровней в инертных газах и в парах щелочных металлов. Помимо рассмотрения общих аспектов теории указанных процессов эта часть работы в значительной мере сориентирована на проведение расчетов для конкретных атомных систем, сравнение с экспериментом и на объяснение наблюдаемых эффектов.

3. Важным элементом работы было изучение новых механизмов электрон-ионной рекомбинации через ридберговские состояния. Одна из ключевых целей состояла здесь в рассмотрении эффективного резонансного механизма релаксации электронного возбуждения и в построении кинетической модели рекомбинации электронов с атомарными ионами в плазме смеси инертных газов Не/Хе (Л^е <С Л'ц^). Этот круг вопросов тесно связан с развитием теории диссоциативной рекомбинации и. колебательной релаксации молекулярных ионов при столкновениях с электронами и процессов автораспада ридберговских молекул.

Научная новизна работы состоит в постановке и решении ряда новых проблем в физике высоковозбужденных атомов и связанных вопросов уширения линий в газе и кинетики релаксации плазмы.

1. В исследованиях столкновений ридберговских атомов с нейтральными атомными частицами новым, в частности, является:

а) построение теории неунругих переходов с изменением главного квантового числа, переходов между компонентами тонкой структуры и ионизации в модели квазисвободного электрона;

б) разработка аналитических методов описания возбуждения и ионизации при рассеянии возмущающей частицы на ионном остове в рамках квазимолекулярного подхода и модели встряхивания атома.

2. На основе развитых подходов проведены конкретные расчеты и впервые изучен ряд явлений в уширении, тушении и ионизации рид-бсрговских уровней в инертных газах и в парах щелочных металлов:

а) дано количественное объяснение наблюдаемой экспериментально резкой зависимости ширин спектральных линий и скоростей тушения от квантового дефекта о/ уровня п главного квантового числа щ

б) установлена определяющая роль поляризационного взаимодействия в тушении высоковозбуждекных уровней в неоне и продемонстрировано сильное влияние эффекта Рамзауэра на поведение сечений неупругих столкновений с атомами Аг, Кг, Хе; количественно описаны аномально высокие скорости тушения и ширины линий в парах 1л, Ха, К и 11Ь.

3. В исследованиях рекомбинационных и релаксационных процессов в неравновесной низкотемпературной плазме новым является:

а) постановке» я решение задачи о резонансном девозбуждении энергии ридберговского атома в столкновениях с атомами буферного газа и построение кинетической модели тронной рекомбинации с учетом столкновений со свободными электронами и нейтральными частицами,

б) анализ диссоциативной рекомбинации и прямой диссоциации ге-тероядерных ионов без пересечения электронных термов, а также колебательного возбуждения высоких уровней электронным ударом.

Научная и практическая ценность работы в основном определяется актуальностью тематики и новизной рассмотренных задач.

Полученные результаты для столкновений ридберговских атомов с нейтральными частицами существенно расширяют традиционные представления о возможных механизмах неупругих переходов и ионизации. Развитые подходы и методы расчета сечений и скоростей процессов, индуцированных потенциальным или резонансным электрон-атомным рассеянием, позволили дать адекватное объяснение широкого круга наблюдаемых явлений в уширении спектральных линий и тушении селективно возбужденных уровней в газах. Практически важ-

ным представляется предложенный способ восстановления параметров низкоэнергетичных резонансов на квазидискретных уровнях отрицательных ионов из измерений сечений переходов между ридберговскими уровнями. Достоверность разработанной теории тушения и уширенпя линий подтверждена сравнением полученных на ее основе результатов с многочисленными экспериментальными данными.

Непосредственную ценность для проблемы релаксации энергии электронного возбуждения и ионизации атомов в газах имеют результаты работы по неупругим процессам с большими передачами энергии, которые обусловлены рассеянием возмущающей частицы на ионном остове. Проведенный анализ позволил выявить конкретные условия (области температур, значений главного квантового числа и переданной энергии), в которых вклад такого рода механизмов рассеяния является преобладающим. Результаты исследования процессов электрон-ионной рекомбинации представляют научную и практическую ценность для кинетики рекомбинационно-неравновесной плазмы, создаваемой электронным пучком или в газовом разряде. Важным представляется сделанный па примере плазмы смеси инертных газов вывод о том, что в широком диапазоне степеней ионизации и температур электронов столкновения с нейтральными частицами определяют скорости тройной рекомбинации. Построенная кинетическая модель успешно объясняет результаты экспериментов по измерению скорости рекомбинации плазмы послесвечения импульсного разряда смеси Не/Хе.

В целом результаты диссертации представляют непосредственную ценность для активно проводимых исследований в области атомной физики и спектроскопии высоковозбужденных состояний. Ряд полученных в ней результатов использован в теоретических и экспериментальных работах российских и зарубежных ученых.

Автор выносит на защиту:

1. Разработку теории неупругих столкновений высоковозбужденных атомов с нейтральными частицами и ее применение к изучению процессов передачи энергии, орбитального и полного угловых моментов и ионизации атома.

2. Анализ новых механизмов возбуждения, прямой и ассоциативной ионизации ридберговского атома, обусловленных рассеянием возмущающей частицы на атомном остатке и на квазисвободном электроне.

3. Результаты расчетов сечений и скоростей возбуждения, тушения и ионизации высоких уровней атомов водорода, инертных газов и щелочных металлов при тепловых столкновениях с невозбужденными

------ гг„ лт„ л- т/- Vn т.т Т i Wo т«' "Rb

a-jLUiVitLiVlll AAV., i»«,, rii, lu, -.A" IJI, lid, IV,

4. Анализ эффектов поляризационного взаимодействием внешнего электрона с атомами Ne, Ar, Кг, Хе, а также роли потенциального и резонансного рассеяния на щелочных атомах п процессах их неупругих столкновений с высоковозбужденными атомами.

5. Развитие теории уширения линий ридберговских серий в газах в процессах неупругого рассеяния и ее применение к расчету ударных ширин в щелочных парах,

6. Теоретический анализ резонансного механизма тройной рекомбинации электронов с атомарными ионами в столкновениях с нейтральными частицами через ридберговские уровни. Формулировку и построение кинетической модели, объясняющей аномально высокие скорости рекомбинации плазмы смеси Не/Хе.

7. Построение квазиклассической модели электрон-дипольных переходов и полученные на ее основе результаты для процессов столкновения сильновозбужденных молекулярных ионов с электронами, колебательной автоионизации и предиссоциации ридберговских молекул.

Апробация работы. Работы, составившие основу диссертации, подытожены в монографии "Physics of Highly Excited Atoms and Ions" [1], обзорной статье в журнале Physics Reports [2] и в трудах XVI Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Progress Report, Нью Йорк, 1989) [3]. Результаты работы были доложены на XX Международной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Вена, 1997), на заседаниях Американского физического общества (DAMOP 1996, DAMOP 1997), на IV Всесоюзном симпозиуме " Динамика элементарных атомно-молекулярных процессов" (Черноголовка, 1987), на X Всесоюзной конференции по физике электронных и атомных столкновений (Ужгород, 1988), на Всесоюзном семинаре "Процессы ионизации с участием возбужденных атомов" (Ленинград, 1988). Статьи, вошедшие в диссертацию, систематически докладывались на научных семинарах в ФИАН, а отдельные аспекты работы в РНЦ Институте им. И.В.Курчатова, ИВТАН, Санкт Петербургском Университете, в Оксфордовском Университете и в Универси-

тете штата Небраска (г. Линкольн, США). Основное содержание диссертации опубликовано в статьях, приведенных в конце автореферата (в порядке, соответствующем порядку изложения материала).

Структура и объем диссертации. Диссертация состоит из введения, пяти глав основного текста и заключения. Общий объем диссертации - '262 стр., включая 63 рисунка и 5 таблиц. Список литературы содержит 289 наименований.

Содержание работы

Во введении (Глава 1) обоснована актуальность тематики, обсуждается ее связь с рядом других интенсивно развиваемых направлений физики высоковозбужденных атомов, сформулированы цель и предмет исследования, новизна результатов, научная и практическая ценность работы и основные положения, выносимые на защиту.

Глава 2 посвящена развитию общих физических подходов и методов описания столкновительных переходов между высоковозбужденными уровнями и процессов ионизации ридберговского атома, обусловленных рассеянием внешнего (квазисвободного) электрона на возмущающей нейтральной частице. Ее результаты являются ключевыми для большинства рассмотренных в Гл. 3, 4 проблем, касающихся возбуждения, тушения, ионизации и уширения сильновозбужденных уровней.

В разд. 2.1 перечислены основные результаты, полученные в рамках модели квазисвободного электрона, и указано место проведенных исследований среди работ других авторов. Эта модель, предложенная в известной работе Fermi (1932), активно использовалась ранее (Фир-сов, 1951; Алексеев, Собелъман, 1965; Пресняков, 1970; Omont, 1977; Каулакис. 1984) в теории уширения и сдвига линий ридберговских серий в газах, а также при анализе ионизации и переходов между водоро-доподобными уровнями при столкновениях с молекулами (Matsvzawa, 1971; Fowler, Preist, 1972; Flannery, 1983; Kirnura, Lane, 1990). Для столкновений ридберговских атомов с атомными частицами имелся ряд моделей квазиупругих переходов с изменением орбитального момента nl —J ni' (de Prunele, Pascale, 1979; Hickman, 1981; Burkhardt, Leventhal, 1991). Для неупругих столкновений имелись лишь отдельные численные расчеты (Bates, Khare, 1965; Flannery, 1970) скоростей переходов

п п ± 1 в водороде. Однако теория неупругих процессов п, 1-, I- и /-перемешивания и ионизации при столкновениях с атомными частицами, способная объяснить новые наблюдаемые эффекты в уширении и тушении высоких уровней в газах, практически отсутствовала.

В разд. 2.2-2.3 в рамках метода прицельного параметра сформулирован эффективный подход [4,5,6] для описания неупругих переходов между высоковозбужденными уровнями. Он основан на квазиклассическом приближении для радиальных (а для переходов с большими значениями I и для угловых) волновых функций ридберговского атома и на модели псевдопотенциала Ферми для короткодействующего взаимодействия \/ев = (2ттй':Ь/т)5(г — II) внешнего электрона (г) с возмущающим атомом В (£ - длина рассеяния, т - масса электрона). Относительное движение центра масс ридберговского А* и возмущающего В атомов описывалось классической прямолинейной траекторией ДО) — (р2 4- У2^)1/2 (V - скорость атомов, р - прицельный параметр). Разработанный в рамках этих приближений квазиклассический подход [4, 5, 6] позволил дать наглядное описание широкого круга столкнови-тельных процессов. Ниже в качестве примера приведена простая формула для сечения перехода между водородоподобными уровнями п п' в условиях равнозаселения ¿т-подуровней [4]

2тг£2 /г;л\2 Г2

_ /г>о

&п'п —

(1)

2А (ЗА2 + 20)

(п')" {]■) \тг .........~

которая адекватно воспроизводит основные закономерности поведения неупругих процессов в зависимости от величины п и частоты перехода uv п — П&о iOri'n ¡V - параметр неупругости). При высоких п > (|Агг| vn/V)1/2 результат сводится к квазиупругому пределу ип<п О слабой связи апп = 2тхL2vljv?V2 (Omont, 1977). Согласно [4], максимум сечения достигается при п ~ (|Дп| vq/V)1^, а в области п <С (|Дп|г,о/У)1/'2 происходит его резкий степенной спад ап/п ос п1/ |Дп[5 с уменьшением п и увеличением An. В приближению! квазинепрерывного спектра формула (1) приводит к результату Питаевского (1962) для коэффициента диффузии D (Е) = | §tAE~ электрона по энергетической оси в столкновениях с атомами буферного газа.

Один из ключевых результатов главы 2 состоит в разработке общего квантового и квазиклассического вариантов импульсного приближения для столкновений высоковозбужденных атомов с нейтральными

частицами (разд. 2.4-2.5). В отличие от стандартных выражений импульсного приближения полученные в [5, 7, 8] результаты применимы при произвольной зависимости амплитуды электрон-атомного рассеяния /РВ(к', к) от импульса к и угла рассеяния в, когда сечение не может быть выражено через интеграл от атомного формфактора перехода по переданному импульсу Q. Поэтому развитая в Гл. 2 теория позволяет ныити за рймки традиционно используемого прполпжепп/! длины рассеяния /ев = — L = const, которое непригодно для количественного описания неупругих столкновений ридберговских атомов с псвозбу-жденными атомами инертных газов (за исключением Не) и щелочных металлов. Трудности вывода общих квантовых выражений связаны с необходимостью вычисления интегралов от сдвинутых на величину переданного импульса волновых функций Gr,/m(k) и Gn>i'm'(k + Q); расчетов угловых интегралов и проведения суммирования по угловым квантовым числам. Эта задача решена с использованием разложения конечной волновой функции в ряд по биполярным сферическим гармоникам и аппарата сферических тензорных операторов.

На основе квантового импульсного приближения дана общая формулировка теории бинарных столкновений [8]. Показано, что полученные при этом формулы существенно упрощаются в предельных случаях медленных (V <Si щ/п) и быстрых (V vq/п) столкновений. Для медленных столкновений в разд. 2.5 выведены удобные для проведения конкретных расчетов формулы для сечений ионизации [8] и переходов между ридберговскими уровнями nl —> п1 и п —> п' [7] через дифференциальное сечение рассеяния электрона па возмущающей частице drr(,R/fiO = |/ев(&,#)|2 н радиальную функцию распределения импульсов Wni{k) = fc2|<;„;(&)|2 в начальном состоянии nl атома. Результат для сечения перехода nl —>■ п' выглядит следующим образом [7]:

2 ОО ^max(k) if п\

кт[п 1 V J

где итах(к) = 1 - 2k^Jk2, kmia =| Д£„/,„, | /2HV.

Аналогичное выражение для сечения ионизации атома в пределе медленных столкновений (п -С i'o/V) имеет вид [8]

Ql oo

= ^ / dQ(Q -Qo- hQ2/2LiV) j kdk I 9n,(k) I2 \feB(k,Q)\2,

<?i <3/2

Qi,2 = (2/¿A2)1/2 [i1/2 |£w|)1/2], Qo = \Enl\ /Щ

т-.тта p — ,л/2/о I j? .1 — D.„/,„2 n ri — oboWa /о\ „

i. MV w —- д4/ r J i* • j I --/ "»I 441 ^tf - ij/lr Olll^t/ У 11V> ilivilxj

Для быстрых столкновений общая формула для сечения ионизации [8] в пределе п —> со переходит в асимптотический результат, полученный в работах Butler, May (1965) и Смирнова (1974).

В разделе 2.6 проведен детальный анализ условий применимости импульсного приближения и модели квазисвободного электрона для механизмов потенциального и резонансного электрон-атомного рассеяния с учетом специфики различных неупругих процессов и ионизации.

Глава 3 посвящена дальнейшей разработке методов расчета и построению аналитических моделей столкновительных процессов, обусловленных рассеянием внешнего электрона ридберговского атома на возмущающей частице. Цель этих исследований состоит в детальном изучении разнообразных типов неупругих и квазиупругих переходов между высоковозбужденными уровнями, ионизации и упругого рассеяния. Основной акцент сделан на установление зависимостей вероятностей, сечений и констант скоростей указанных процессов от квантовых чисел п, I и .7, переданной атому энергии АЕ. скорости частиц V, параметров взаимодействия и температуры газа Т.

В разд. 3.1 изложены результаты построенной в работах [5, 9] теории переходов между компонентами тонкой структуры ридберговского атома A(nlJ) + В к{п1Г) + В (J = \l ± 1/2| J' = \l т 1/2|). Получены аналитические выражения для сечений и констант скоростей переходов п2Р1/2 —> п2 и n2D3/2 —> n2D^/2 в атоме с одним электроном сверх заполненной оболочки, представляющие наибольший интерес для сравнения с экспериментом. Установлено, что спад сечения /-перемешивания с ростом AEjij определяется величиной параметра неупругости I/ = п2а(} | AEj-j | /hV. При i'j>j -С 1 процесс J-перемешивания носит квазиупругий характер: его сечение 0"^}гшх определяется площадью ридберговского атома тгацП4 при невысоких п, достигает максимума ~ 7га2(г/о|£|/аоУ),

<1 зятем быстро падает ^

L~/V2nA с ростом п. Соответствующий результат для усредненного по максвелловскому распределению сечения ./-перемешивания при высоких, промежуточных и низких п описывается формулой [5]

* - [- 4 (21 +1) J fej' (4)

Здесь Vr = (2kT/fi)1^2, ,Cj)j - постоянные коэффициенты, а -

интегральная показательная функция 2-ого порядка.

Неупругий характер J-переменшвания, при котором сечение сильно зависит от энергии спин-орбитального расщепления подуровней с /± 1/2, проявляется при ;s> 1. При тепловых энергиях £ ~ 0.03 — 0.1 эВ этот случай реализуется для атомов с Z > 50.

Особое внимание в Гл. 3 уделено рассмотрению столкновительных переходов A(ni)+B-»A(n')+B из селективно возбужденного nl уровня с квантовым дефектом 5/ на большую группу вырожденных подуровней I'm! другого энергетического уровня п' (включая случаи п' — п и Si = 0). В разд. 3.2 в рамках метода прицельного параметра получены аналитические формулы [6] для суммарных сечении cr'nJmix = ^ni'.r.i

и усредненных по максвелловскому распределению констант скоростей {V<r!nTl% квазиупругих переходоз (ДEni>tni = 0) с изменением орбитального момента nl —> nl' (процесс /-перемешивания). В отличие от результатов борновского и импульсного приближений (Omont, 1977, Petitjeari, Gouruind, 1984) они адекватно описывают поведение этого процесса не только при высоких п пшах, но и в окрестности максимума сечения п ~ гатах ~ (^Цуц/а^У)2!1 и при достаточно низких п <с rim»* значениях п, где tr'jmix сх п4. Основной новый результат раздела 3.3 состоит в выводе [6] замкнутого квазиклассического выражения для сечения anit„i <V;>,ni перехода с изменением орбитального и главного квантовых чисел. Оно применимо в областях слабой и сильной связи при произвольных значениях дефекта энергии АЕ<Ы ~ 2By 4- iXrij jrv' и содержит все известные аналитические результаты теории квазиупругих и неупругих переходов nl —> п' в качестве частных случаев. В пределе слабой связи оно переходит в ана-

логичную (1) простую формулу теории бинарных столкновений для сечения я,.'-перемешивания [4], которая широко использовалась при изучении тушения и уширения ридберговских уровней.

Процесс прямой ионизации А (п) + В->А+ + В+ е рпдбергов-ского атома атомной частицей сопровождается передачей, значительно большей энергии внешнему электрону по сравнению со связанно-связанными переходами. В рамках модели квазисвободного электрона сечения и константы скорости этого процесса были рассчитаны в работе [8] с помощью импульсного приближения (см. разд. 3.4). В наиболее интересной области п -С простое выражение для константы скорости ионизации с уровня п в условиях равнозаселения его вырожденных подуровней 1т имеет вид [8]

где Т - температура газа, ц - приведенная масса атомов, а^3 = 4тг£2. Таким образом, при невысоких п <С Шу/кТ)11"2 (когда | Еп |2> &Т), скорости ионизации резко падают К™ ос пТ схр(—В,у/п2кТ) с уменьшением п. Это является следствием порогового характера прямой ионизации (/х!/2/2 >| Еп |). В диапазоне (Лу/кТ)1/2 « п < (г>0/Уг)1/2 они быстро возрастают 10°а ос п3 с увеличением п и достигают значения (\/Г)т а^в в асимптотической области п Го/Ут- Такое поведение проиллюстрировано расчетами скоростей ионизации высоковозбужденных атомов Н(и) и Хе(п) атомами Не(15о), Кг(15о) и Хе^йо)- Установлено, что при температурах Т ~ 300 — 1000 К механизм электрон-атомного рассеяния является эффективным для ионизации лишь при п> 40 — 60, В области более низких п основную роль, как правило, играют эффекты рассеяния на ионном остове. Его роль, однако, существенно возрастает с увеличением скорости столкновения атомов.

Представленные в Главе 3 результаты не ограничиваются использованием традиционного приближения псевдопотенциала нулевого радиуса. В разд. 3.5 предложен метод [6, 10], позволивший с помощью теории эффективного радиуса адекватно учесть энергетическую и угловую зависимость амплитуды рассеяния /ев{к, в). Это дало возможность обобщить результаты теории [6] неупругих и квазиупругих переходов п1 —> п' на случай, когда существенную роль играет не только короткодействующее, но и дальнодействующее взаимодействие слабо-

связанного электрона и возмущающего атома. Было показано [10], что полученные в модели ¿-потенциала формулы для сечений и констант скоростей остаются справедливыми, если заменить в них обычную длину рассеяния Ь на некоторый эффективный параметр Он характеризует величину взаимодействия в той области импульсов ридбергов-ского электрона, которая вносит основной вклад в переход п1 —> п' для заданных значений п, скорости атомов V и переданной энергни Д_Е„/П/. Установлено [6, 10], что для переходов тг1 —» п' с изменением энергии величина Lf.fr зависит в явном виде не только от п, но и от параметра А неупругости процесса. Простой вид параметр взаимодействия рид-берговского электрона и возмущающего атома с поляризуемостью а приобретает (см. [6]) для квазпупругих переходов Д£>,<,„/ —» О

/ _.Т2 . aL , 1 -etf l'V - ~ I 2 1 „2п2

8aL~ Зао

/'7\

V/

т

■ >tt — " I , , ,

nag nzag

где В - коэффициент разложения амплитуды низкоэнергетичного рассеяния (O'Malley, 1962), соответствующий члену ~ к2.

В диссертации приведены результаты расчетов [10] параметра взаимодействия Lia ридберговского электрона с атомами Аг, Кг и Хе для ряда столкновительных переходов nF —> п. nS —> п — 3 и nD —»■ п — 1 на ближайшие энергетические уровни атома Rb*. Из них следует, что величины отношения L\s/J2 сильно зависят от п п оказываются существенно различными для переходов с малыми и большими дефектами энергии. Во всех рассмотренных случаях отношение L^g/Lr испытывает глубокий минимум в зависимости от п в области п ~ 15 — 25, который является следствием эффекта Рамзауэра-Таунсенда в рассеянии ультрамедленных электронов на тяжелых атомах инертных газов.

В главе 4 проведено теоретическое исследование процессов столк-новительного тушения и уширения ридберговских уровней в инертных газах и в парах щелочных металлов. Эти процессы особенно интенсивно исследовались экспериментально, так что по ним накоплен обширный материал и обнаружено много интересных явлений, требующих объяснения и количественного описания.

Анализ ударного уширения спектральных линий на переходах |0) —> |а) между слабо и сильновозбужденными уровнями основан на известном соотношении (Собельман, 1956, Вагапдег, 1958)

между их ширинами 7« (сечениями уширения <ТцГ) и сечениями упругого (7®1 = ааа и неупругого а™ = Е <та.-а рассеяния возмущающей

частицы на ридберговском атоме. С помощью результатов диссертации по столкновительным переходам в разд. 4.1 выведены формулы для упругих и неупругих ширин высоковозбужденных уровней для механизма потенциального электрон-атомного рассеяния и проведен их анализ в зависимости от главного квантового числа, температуры газа и квантового дефекта. Установлена тесная связь между теориями столкновительного тушения и ударного уширения уровней с малым квантовым дефектом. Показано, что общие формулы [11] для суммарного вклада всех неупругих переходов п1 —> п' в ширину линии при высоких п (г'о/17)1''2 (п > 50 — 60 для тепловых скоростей) переходят в результаты асимптотической теории Алексеева-Собельмана (1905).

Особое внимание (см. разд. 4.2) уделено построению теории [7, 11] уширения и тушения ридберговских уровней для случал, когда имеется низкоэнергетичный резонанс на.квазидискретном уровне возмущающей частицы. В случае 3Р-резонансов на атомах щелочных металлов дифференциальное сечение электрон-атомного рассеяния существенно анизотропно и резко зависит от энергии электрона

^«¡АйРсозЧ (8)

в области е ~ 10 — 100 мэВ (£г ~ е0 и Гг ~ - энергия и ширина

резонанса). Как показано в [11], в области применимости импульсного приближения вклад неупругих переходов в сечение уширения значительно превышает вклад упругого рассеяния и описывается формулой

ко 2 1 00

= щт £ 7^3 / 1А(«)1а (9)

(шш

= 1 _ (Ц1/:• + 20 /е^Д3/2 _ 12 /е^Л5/2

= -у^] , (Ю)

гДе етш = \&Еп,,п!\2/8тУ2, а №п/(£) - функция распределения энергии электрона в состоянии п1. Формула (9) для вклада ■'Р-резонанса в ширину линии справедлива как в асимптотической области п (^о/1/Г)1//2 (где существенны переходы п1 —У п' на большую группу конечных уровней п'). так и в наиболее интересной для приложений области п, в которой уширение определяется переходами на один или несколько ближайших энергетических уровней. В случае узких резонансов [Гт <С Ь'г) в пределе высоких п она переходит в простую асимптотическую формулу для монотонной составляющей сечения уширения, полученную в работе Каулакиса, Преснякова, Серапинаса (1979). В рамках теории [7, 11] детально исследована роль резонансного рассеяния в уширении спектральных линий ридберговских серий невозбужденнымн атомами щелочных металлов в зависимости от главного квантового числа, энергии и ширины квазидискретного уровня и температуры газа.

В разд. 4.3 приведены результаты численных расчетов [6, 10, 12,13, 14, 15] сеченнй о® сгп>1'.п1 и констант скоростей (Уст^п тушения

п'1' * '

гс5, пР, пХ> и га^-уровней атомов Ы\ К*, Шэ*, Се* и Не*, Хе* атомами Не, N<2, Аг, Кг и Хе в основном состоянии. В рамках построенной теории впервые дано количественное объяснение ряду наблюдаемых явлений в тушении ридберговских уровней и, в частности, резкой зависимости результатов от величины квантового дефекта 5{. Проведенный анализ позволил сделать следующие общие выводы относительно поведения квазиупругого и неупругого тушения и установить радикальные отличия между этими процессами.

Тушение п/-уровней с малыми квантовыми дефектами ^ С 1 обусловлено квазиупругимп переходами п1 —> .п1' с Дп = 0. Поведение сечений /-перемешивания в зависимости от п качественно аналогично друг другу для всех атомов инертных газов. При низких тг они сначала растут как га4, испытывают максимум, а затем медленно падают с ростом п. Положение максимума итах разделяет области слабой и сильной связи состояний, а его величина гг^ах зависит от скорости атомов и интегрального сечения упругого рассеяния ультрамедлеиного электрона на атоме В. Поэтому величины сечений /-перемешивания атомами Не и Хе отличаются на два порядка и составляют соответственно сг^ах и Ю-13 см2 и « Ю-11 см2, в то время как п^ях « 10 и ПщМ и 20. Неупругое тушение уровней с большими квантовыми де-

фектами 5i происходит с изменением не только орбитального момента I, но и главного квантового числа п. При этом положение максимума nmax сечения оказывается сдвинутым в сторону более высоких п, а его величина а™^ значительно ниже соответствующего сечения I-перемешивания и резко зависит от переданной атому энергии ДЕ. Как показано в [6], разница максимальных сечений квазиупругого и ^упругого тушения достигает двух порядков величины для nd (84 = 0.002) и ns = 0.399) состояний Li* в гелии.

При больших п птах сечения переходов nl —> п' асимптотически стремятся к квазиупругому пределу слабой связи (ап',п\ ж п~3), из-за уменьшения дефекта энергии с ростом п. Их полный вклад

в тушение уменьшается как ос и"1 при (щ/V)1/'2 п <С vq/V. При низких п ^С Пщах (когда параметр неупругости Л 1) сечения неупругого тушения падают как ос и3 с уменьшением п. Спад сечений в этой области связан с резким сужением по сравнению с размером орбиты электрода области прицельных параметров, в которой столкновение ридберговского и налетающего атомов является неадиабатическим.

Как следует из результатов [5, 9], особенности процессов столкнови-тельного тушения селективно возбужденных компонент мультиплета nlj заключаются в наличии дополнительного канала девозбуждения ридберговского атома в результате переходов с изменением полного углового момента в пределах рассматриваемого п?-уровня. На примере тушения п2Р} ¡2 и п2£>3/2-уровней атомов Rb* и Cs* в гелии продемонстрировано, что это приводит к качественно иной зависимости сечений от п, которая проявляется в появлении еще одного ярко выраженного максимума в области п ~ 10, помимо пологого максимума при n ~ 30.

Детальные расчеты [6] показали, что для столкновений ридбергов-ских атомов с Не достаточно использовать приближение длины рассеяния /ев = —L — const. Однако надежное количественное описание экспериментов по квазиупругому и, особенно, неупругому тушению атомами Ne, Аг, Кг и Хе требует учета угловой и энергетической зависимости амплитуды электрон-атомного рассеяния /ев(е,#) не только в окрестности нуля энергии, но ив области е ~ 0.01 — 1 эВ. Согласно [10], это проявляется в сильном влиянии эффекта Рамзауэра-Таунсенда на скорости тушения ридберговских уровней атомами тяжелых инертных газов. Аналогичные расчеты [13] для тушения атомами неона (имеющими аномально низкую длину рассеяния = 0.24 ац) показали, что

неучет поляризационных эффектов во взаимодействии e-Ne занижает сечения неупругих столкновений на порядок величины.

В разд. 4.4 полученные в диссертации формулы для вкладов потенциального и резонансного рассеяния в ширину линии применены для изучения процессов уширения и тушения nS и nD уровней вы-соковозбуждеиных атомов Li, Na, К и Rb атомами собственного газа в основном состоянии. Из-за наличия резонансного рассеяния соответствующие сечения оказываются особенно высокими и достигают величии ~ 1СГИ) см2. На основе построенной в работах [7, 11] теории было дано количественное объяснение экспериментов Мазинг, Серапинаса (1971), Stoicheff, Weinberger (1980), Негпке et al (1983) и Thompson et al (1987) по ударному уширению спектральных линий ридбергов-ских серий атомов К" и Rb* в парах щелочных металлов. При этом показано, что вклад резонансного рассеяния является определяющим и были восстановлены энергии и ширины ^Р-резоиансов на хвазидпс-кретных уровнях отрицательных ионов К- (ЕГ — 0.02 эВ; Гг — 0.021 эВ) и Rb" (Et = 0.028 эВ; Гг = 0.031 эВ). Такое восстановление было осуществлено в области высоких п > 25 — 30, где применима модель квазисвободпого электрона. Кроме того, в разд. 4.4 на примере тепловых столкновений атомов N3(35) с высоковозбужденными атомами Na в nS и nD состояниях показано, что теория [11] успешно описывает резкую зависимость ширин спектральных линий от величины квантового дефекта ридберговского уровня.

В Главе 5 изложены результаты исследования процессов возбуждения и ионизации, реализующихся при рассеянии возмущающего атома на атомном-остатке ридберговского атома. В разд. 5.1 указаны основные работы в этой области и разъяснен физический смысл различных механизмов. Далее развиты методы описания такого рода процессов и рассмотрены конкретные приложения.

В области малых частот ытсо\ <С 1 переходы между ридберговскими уровнями, индуцированные рассеянием на ионном остове, исследованы в работах [11, 16] в рамках модели встряхивания. Эта модель, предложенная Мигдалом (1939) для ионизации атомов нейтронами, основана на внезапной теории возмущений в атомном базисе волновых функций. На ее основе в разд. 5.2 дано аналитическое решение задачи о переходах с изменением как главного, так и орбитального квантовых чисел и

получены простые выражения для суммарного сечения <т„, и константы скорости всех неупругих процессов, включая ионизацию. При 1<п результат [11] для сечения о^1} имеет вид

= (¿^У (V), п « цма/^)1'2 , (11)

°ы-**А+в(У), —>0, п»г;оМА/^. (12)

Таким образом, сечение неупругого рассеяния при встряске атома А(п1) нейтральной частицей В быстро возрастает ос п4) с увеличением п в дипольной области п <С (г^М^/рУ)1/2. Оно достигает транспортного сечения 0д+в рассеяния частицы В на ионном остове А"1" при тг ~ (?.'оА/а//Л/~)1''2. При этом основной вклад в тушение «./-уровня вносят переходы между ближайшими уровнями. Сечение упругого рассеяния атомов А (п!) и В в дипольной области п существенно превышает значение и определяется интегральным сечением рассеяния на ионном остове <Тд 4 в. Расчеты [16] тепловых столкновений атомов Н(п/)+Не показали, что встрясочный механизм определяет скорости девозбуждения уровней с изменением главного квантового числа п п — 1 и /-перемешивания при п > 35 - 40. Дальнейшее увеличение п приводит к более медленному росту суммарного сечения неупругого рассеяния а^, а его предельное значение сгд+1) достигается лишь при очень высоких п Ур ьцМа/ц\/Г. В этой области определяющий вклад вносит ионизация ридберговского атома и а™, полная вероятность которой асимптотически стремится к единице при п —> <х>. Этот случай представляет основной интерес при высоких скоростях столкновения или при очень высоких п > 103 — 104 при тепловых энергиях.

В области больших частот перехода и)> V/рСЩ1 модель встряхивания становится неприменимой. Возбуждение и ионизация ридберговского атома, обусловленные рассеянием возмущающего атома В на атомном остатке А+, происходят в области малых межъядерных расстояний Кы < Рсар по сравнению с радиусом орбиты гп ~ п2ао внешнего электрона (рсзр - прицельный параметр захвата атома В ионом А+). Рассмотрение таких процессов проведено в диссертации в рамках квазимолекулярного подхода на основе метода прицельного параметра. Полный гамильтониан Н квазимолекулы ВА++е имеет вид

п2 е2

Н = Н„ + У, Н0 = ЯРА++Яе, Не = Дг-- (13)

2т г

___+ (14)

¿1|г-гк| |г-НА| ¡г - Кв| г [ '

Здесь Не - гамильтониан ридберговского электрона в поле атомного остатка А+; + - гамильтониан электронной оболочки квазимолекулярного иона В А; , образующегося в ходе рассеяния части ц В и А+; V - кулоновское взаимодействие внешнего электрона (г) со всеми внутренними электронами и ядрами квазимолекулы ВА++е. При такой постановке задачи ридберговские термы ип{Я) = и(Н) — Ну/п2 квазимолекулы в нулевом приближении отличаются от соответствующего терма Л (К) иона ВА+ лишь на величину энергии связи внешнего электрона. Мультппольные поправки к кривым потенциальной энергии ип(Я) ридберговских термов молекулы были рассчитаны в работе [17]. В разд. 5.3 с использованием стационарной теории возмущений по взаимодействию V выведены квазиклассические формулы для сечений прямой А (п1) -ЬВ-)-А+ + В+е и ассоциативной А (п1) + В ВА+ + е ионизации и переходов с изменением главного квантового числа. На их основе исследованы два различных механизма указанных процессов.

В разд. 5.4 представлены результаты исследования [16, 18, 19] процессов возбуждения и ионизации, которые обусловлены предложенным в [20] механизмом передачи энергии внешнего электрона в трансляционное движение атомов квазимолекулы ВА+ + е. Переходы в одном терме иона ВА+ происходят в результате взаимодействия V = ~eDi (Я) • г/г3 электрона с дипольным моментом О,(7?) = этого иона в заданном электронном состоянии ¡¡^¿). Величина П^/?) = ТУ^(Я) + Бр^Л) включает вклад Б^ = еИА = ((г/МА)еИ кулонов-ского центра А+ и наведенный в ходе столкновения дипольный момент электронов иона ВА+. Матричные элементы переходов электрона в кулоновском поле рассчитаны в приближении Крамерса и его обобщения с помощью фактора Гаунта. Для матричных элементов переходов между состояниями непрерывного и дискретного спектров иона ВА+ с энергиями малыми по сравнению с глубиной потенциальной ямы (£, £о) разработана квазиклассическая модель [21, 22],

основанная на методе компонент Фурье. В результате получены аналитические формулы для сечений и констант скоростей переходов с изменением главного квантового числа [16], а также прямой и ассоциативной ионизации [18, 19, 23].

Конкретные расчеты выполнены для тепловых столкновений атомов H(n)+He (Т — 300 - 1000 К). Установлено, что электрон-дипольный механизм кеупругих переходов ?i —У п' оказывается существенно более эффективным, чем традиционный механизм рассеяния квазисвободного электрона на возмущающем атоме при п < 10. Для ионизации атома механизм, связанный с рассеянием ка ионном остове Не —> Н+, является определяющим при п < 20 — 30. Канал ассоциативной ионизации с заданного уровня п является основным при невысоких энергиях столкновения, меньших порога прямой ионизации £ < \Еп\. Это связано с уменьшением (£тщ |£?„| - < |£7„| при \Еп\ > |£„|) или отсутствием (£Ш1Г1 = 0 при j£n| < \£v[у пороговой энергии для ионизации с образованием связанного молекулярного иона НеН+(?;) на колебательном уровне с энергией связи [Sv\. Такой процесс оказывается наиболее существенным в области га < 25 — 30 при £ ~ 0.03 эВ. а прямая ионизация преобладает для больших п (причем ее роль возрастает с увеличением энергии столкновения атомов).

Анализ различных механизмов возбуждения и ионизации атома [3, 23] указывает на то, что процессы, обусловленные рассеянием на атомном остатке, становятся особенно эффективными, если имеет место резонанс энергии, переданной ридбергозскому электрону ДEß — Tilü, с энергией Д[/,у (Ru) расщепления нижних термов квазимолекулярного иона. В этом случае они происходят в узкой окрестности точки Ru пересечения начального £7,-(й) + Ei и конечного Uf{R) -+ Ef термов квазимолекулы, где происходит эффективный обмен энергии ее внешнего и внутренних электронов. Этот факт иллюстрируют, в частности, процессы резонансной дипольной ионизации ридберговских уровней невозбужденными атомами собственного газа А(п)+А, исследованные Ждановым, Чибисовым (1976), Девдариани и др. (1978), Япееым, Михайловым (1979) и Думапом, Шмагповым (1980) на примере атомов водорода и щелочных металлов.

В диссертации предложен механизм резонансного обмена энергии внешнего и внутренних электронов квазимолекулы В А4" -Ь е, который

реализуется ири тепловых столкновениях ридберговских атомов инертного газа Л[пор5 (2Р:\/ч) с атомами В^Яо) буферного инертного газа в основном состоянии. Он изучен для процессов возбуждения (девозбу-ждения) [24] и ионизации [19, 23], в которых переходы |г) [/} внешнего электрона сопровождаются переходами между расщепленными термами Аг = 3/2, О,- = 3/2) -> X = 3/2, П/ = 1/2) гетероядерного иона В А' с различными проекциями П; = 3/2 и (1/ = 1/2 полного углового момента электронов = 3/2 на межъядерную ось И. В силу правил отбора основной вклад вносит квадрупольная часть кулотгоп-ского взаимодействия V«. = е Е |г — гк[ ридберговского электрона

с внутренними по255-электронами атомного остатка Л+ (щ = 3, 4, 5 для ионов Аг+, Кг+, Хе+).

В разд. 5.5 в рамках теории возмущений с использованием модели Ландау-Зинера выведены замкнутые выражения для сечений и скоростей возбуждения и ионизации и рассчитаны электронные матричные элементы переходов с изменением проекции углового момента на межъядерную ось. Они использованы для расчетов констант скоростей тушения и ионизации высоковозбужденных уровней Хе[5р5(2Р3/2)«] атомами Не(15'о) и Кг(!5о). Соответствующие расчеты [24] скоростей тушения в гелии показывают, что в области п <15 — 20 девозбуждение с изменением главного квантового числа происходит более эффективно за счет резонансного обмена энергии электронов при рассеянии возмущающего атома на ионном остове, чем в результате рассеяния на ридберговском электроне. Результаты расчетов [19, 23] скоростей ионизации указывают на преобладающую роль резонансного механизма в наиболее интересной для приложений области п < 30 — 40. Как и в случае переходов в одном терме основную роль при тепловых энергиях столкновения вносит канал ассоциативной ионизации. Формулы разд. 5.5 были также применены для анализа резонансных процессов диполыюй ионизации при симметричных столкновениях атомов Хе [5р° (2Рз/2) "■] +Хе (^о). Соответствующие константы скорости оказываются порядка Ю-10 —-10-9 см3/с при Т = 300 — 1000 К. Это значительно выше, чем в случае квадрупольной ионизации высоковозбужденных атомов ксенона атомами более легкого инертного газа.

Глава 6 посвящена в основном изучению процессов электрон-ионной рекомбинации и релаксации электронной и колебательной энергии по

высоковозбужденным уровням в низкотемпературной плазме. В разд. 6.1 рассмотрен новый механизм тройной рекомбинации электронов с атомарными ионами, предложенный в работах [24, 25]. Известно, что при невысоких температурах электронов тройная рекомбинация протекает через образование атомов в высоковозбуждснных состояниях. Процесс носит характер диффузии по энергетической оси при столкновениях с электронами ( Беляев, Будкер, 1958; Bates. Kingston, 1963; Гу-ревич, Питаевский, 1964) или с атомами буферного газа (Питаевский, 1962; Bates, Khare, 1965). Обычно основную роль играют столкновения с электронами, а традиционный механизм рекомбинации на атомах (в результате передачи энергии квазисвободного электрона в трансляционное движение атома и иона) может быть существенным лишь при очень низких степенях ионизации плазмы а < 10~8 — 10"7. Как показано в диссертации, столкновения с нейтральными частицами могут играть определяющую роль дажп при достаточно высоких значениях а — Ns/Nq ~ 10~8 — 10-4 (характерных для плазмы, создаваемой электронным пучком или импульсным разрядом), если характер передачи энергии в процессе рекомбинации носит резонансный характер [24, 25].

Это продемонстрировано в [24, 25] на примере плазмы послесвечения импульсного разряда в смеси инертных газов Не/Хе (iVxe Nne). В этих работах были проведены теоретические и экспериментальные (Ивановым) исследования зависимостей потоков Г и коэффициентов ft (Те, N,,) [см6 ■ с-1] тройной рекомбинации электронов с ионами Хе+ от температуры и концентрации электронов в диапазоне Те = 400-2500 К и Ne — 2 ■ Ю10 — 3 • 1012 см 3. Для скорости рекомбинации характерен резкий спад в области низких температур Те < 800 К (близкий к Г"9/2) и существенно более медленный спад и аномально высокие величины при % > 800 К. Установлено, что рекомбинационный поток Г [см~3 • с-1] — >3N^ существенно зависит от степени ионизации плазмы и концентрации атомов Не.

Для объяснения такого характера рекомбинации в диссертации была построена кинетическая модель в рамках модифицированного диффузионного приближения, разработанного в теории ударно-радиационной рекомбинации (Биберман, Воробьев, Якубов, 1972). В предложенной в работах [24, 25] модели захват электрона ионом Хе+ и его релаксация по уровням Хе(п) происходит сначала диффузионным образом при

столкновениях с электронами, а затем, начиная с некоторых уровней ¡£,,¡1 > .Ев, преимущественно в результате резонансного девозбужде-ния атома Хе(гс) атомами Не. Процесс девозбуждения нейтральными частицами обеспечивает эффективную потерю энергии рекомбинпрую-щего электрона (минуя прохождение значительной части дискретного спектра атома Хе(тг) в результате диффузии). В условиях квазистаци-еиарнсто стока и в предположении квазпнепрерьтвного спектра высоковозбужденных уровней результат для рекомбинационного потока Г и коэффициента тройной рекомб5шации Дв имеет вид [24]

Г - Дв (Те, а) , Дв (%, а) = Д (%) {ЕфТе), (15)

а \ 4 /г /о \ О 4тг (2тг)1/2е10Лс

Здесь Д - коэффициент рекомбинации па электронах плазмы., Л^ - ку-лоновский логарифм, а величина (Е^/кТе) (выраженная через неполную гамма функцию) определяет коэффициент увеличения скорости рекомбинации (0 < £ < 1) в результате резонансного тушения ридберговских уровней атомами буферного газа. Для зависящей от параметров плазмы Те и а — Лге/Лгв энергии связи ¿'в в [24] получено аналитическое выражение. Согласно (15), при температурах электронов кТе ~ Ев происходит смена режима рекомбинации от резкого спада с ростом Те в области низких Те к медленному температурному спаду и аномально высоким величинам Дв » Д при высоких Те, причем

Г ос К^Т'9'2 (кТе « Ев), г ос ^ХеТ1;1'6 № > Ев) (17)

для плазмы смеси Не/Хе (Лгхе Лгце)- Величина коэффициента /Зеде рекомбинации при (кТе Е-ц) резко возрастает по сравнению с величинами Д, полученными при учете лишь обычной "диффузионной" рекомбинации на электронах плазмы. В частности, для Те и 0.2 эВ при степенях ионизации а — АуЛне = Ю"5, 10' Г\ КГ1 л Ю-8 увеличение скорости рекомбинации Де,не/Д составляет соответственно 4, 10, 57 и 325 раз. Этот факт и хорошее совпадение теории с экспериментом указывают на эффективность предложенного в [24] механизма рекомбинации плазмы смеси инертных газов и на важную роль столкновений с нейтральными частицами в этом процессе.

В разд. 6.2 на примере гетероядерных ионов НеН+ в рамках кулон-борновского приближения проанализирован механизм диссоциативной рекомбинации через ридберговские уровни ВА+(г><7) + е —> А(тг) + В и прямой диссоциации ВА+(г<,/) + е —> А+ +- В + е без пересечения электронных термов. Для дипольных переходов между состояниями дискретного и непрерывного спектров в терме с глубокой потенциальной ямой использованы результаты квазиклассической модели

[21]. Установлено [22]. что такой механизм распада молекулярных ионов оказывается эффективным для высоких колебательных уровней, а для низких V ~ 1 соответствующие скорости диссоциации и диссоциативной рекомбинации оказываются экспоненциально малыми. В этом же разделе дано аналитическое решение задачи о дипольных переходах между сильновозбужденными уровнями молекулярных ионов при столкновениях с медленными электронами (Е <С Ну). Показано, что для иона НеН+ (Х'Е"1*, V) пороговые величины сечений одноквантового возбуждения высоких колебательных уровней 5 < I1 < 7 составляют 7 • 10~15 — 5 ■ Ю-14-см2, т.е. на один-два порядка превышают соответствующее значение а^о (Е = Ные) = 7 • 10" 16 см2 для возбуждения из основного состояния V = 0.

К указанному кругу вопросов примыкают задачи, связанные с исследованием процессов автораспада ридберговских молекул с уровней, близких к их диссоциационному пределу (см. разд. б.З). В работе

[22] исследована автоионизация, обусловленная передачей колебательной энергии ридберговскому электрону ВА (и/, и ¿7) —>• ВА+ (г/3') + с, и предиссоциация за счет девозбуждения внешнего электрона молекулы ВА —> А(п'1') + В. Ранее колебательная автоионизация исследовалась для низких уровней и ~ 1 гомоядерных (Fa.no, 1970; Голубков, Иванов, 1981 ) и гетероядерных (Чибисов, Яковленко, 1977) молекул. Для кинетики образования и распада ридберговских молекул интерес представляют процессы автораспада с высоких колебательных уровней. Как следует из проведенного в [22] анализа, для колебательных уровней с энергией связи \£ъ\ < ]Д,] автораспад молекулы НеН(т^) происходит преимущественно в результате предиссоциации. В противоположном случае преобладает колебательная автоионизация. Соответствующие скорости и Г^" составляют величины ~ 10'0 — 1012 с-1, что значительно выше вероятности радиационного распада.

Процессы дипольного взаимодействия электрона с сильновозбужден-

ными молекулярными ионами имеют прямую аналогию с фотопереходами в одном терме вблизи его диссоциационного предела, квазиклассическое описание которых дано в работах [21, 22]. Проведенный в разд. 6.4 анализ позволяет сделать следующие выводы. Поведение и величины сечений и скоростей фотодиссоциации ВА+ (vj) + hui —т А+ + В и обратного акта фотоассоцнацип существенно иные, чем в хорошо изученном случае переходов между различными термами молекул. Коэффициент поглощения света сталкивающимися атомами и ионами А+ 4- В + Лы —г А+ + В для потенциалов с глубокой ямой на несколько порядков выше, чем в случае трансляционных фотопереходов в отталкивательных термах. Его величины определяются сечением захвата &сар атома В ионом А+ и временем их столкновения ть, которое оказывается порядка обратной величины нижнего колебательного кванта квазимолекулы то ~ о;"1. При частотах и ~ т0-1 основной вклад

Т» <Vk /Л"Р^ЧТЛ ОЧТ/Л TT Г> Т Т /"> f > Т * TI ' ЛТ/Т^ОРЧЧТЛ^ТТ TTTT'i ТГЛТЛТТТТТТ'"» ТТТ (TU ТТ.Т /? ^ч I i?

i-t \-> i. 'Jii^p UUV/bdl Uivp^-O А XU /J.11CL 11U.IV. iii^liUwllJllUll SJ.AV4.1-4. J. il^

а n пеадиабатическоп ш Tq1 и адиабатической ui Tq1 областях частот за фотопереходы ответственны соответственно области притяжения В,и Rf. и отталкивания Rw < R(. терма.

Квазиклассические расчеты сечений и скоростей фотопереходов проведены для ионов Heli+, HD+ и молекулы LiH. Полученные аналитические результаты для фотодиссоциации ионов находятся в хорошем согласии с численными квантовомеханическими расчетами Datta et al (1977). В области uj < сечения оказываются порядка Ю-19 — Ю-18 см2. На примере молекулы LiH продемонстрирован (отсутствующий у ионов) спад сечения фотодиссоциации в длинноволновой области, обусловленный уменьшением дипольного момента D(R) с ростом межъядерного расстояния R. Характерные значения констант скоростей фотоассоциашга атома Не и протона Н+ на высокие колебательные уровни \£vj\ < Tiuie составляют ~ Ю-21 - Ю-20 см3-с-1, а коэффициентов трансляционного поглощения света кт(и>)/Агн+Агне ~ Ю-41 — Ю"40 см5 на один столкновительный акт. Коэффициенты Эйнштейна Av'tv для радиационных переходов v —> v' между высокими колебательными уровнями (8 > v.v' > 5) иона НеН+ изменяются в диапазоне 45 - 350 с"1.

Основные результаты диссертации

I. Изучены физические механизмы и разработаны аналитические методы описания процессов столкновения высоковозбужденных атомов с нейтральными частицами.

1. В рамках модели псевдопотенциала Ферми построена квазиклассическая теория неупругих переходов с изменением главного и орбитального квантовых чисел, переходов между компонентами тонкой структуры и ионизации атома.

2. Получены общие формулы импульсного приближения для сечений возбуждения и ионизации атома, применимые при произвольной зависимости амплитуды рассеяния квазисвободного электрона на возмущающей частице от энергии и угла рассеяния.

3. Развит квазимолекулярный подход для процессов ассоциативной и прямой ионизации и переходов с большими передачами энергии, обусловленных рассеянием возмущающего атома на ионном остове. Для переходов с малым изменением энергии дано решение задачи о встряхивании ридберговского атома.

II. Построенная теория использована для изучения новых физических явлений в тепловых столкновениях ридберговских атомов Н, Не, Хе и 1д, Ма, К, ИЬ, С я с невозбужденными атомными частицами.

1. Впервые дано количественное объяснение экспериментов по неупругому тушению высокозозбужденных состояний атомов в инертных газах и в щелочных парах и резкой зависимости результатов от квантового дефекта уровня и главного квантового числа.

2. Обнаружено сильное влияние эффекта Рамзауэра на поведение и величины сечений возбуждения и тушения высоковозбужденньпс уровней атомами Аг, Кг и Хе и основной вклад поляризационного взаимодействия ридберговского электрона с атомами Ке.

3. Установлена определяющая роль эффектов рассеяния на ионном остове в ионизации атомов и неупругих переходах с большими передачами энергии. Предложены эффективные механизмы такого рода процессов, связанные с резонансным обменом энергии внешнего и внутренних электронов квазимолекулы Хе(п)+В, (Я=Не, N6, Аг, Кг) и с передачей энергии в трансляционное движение атомов Н(п)+Не.

III. Развита теория ударного уширсния спектральных линий ридбер-говских серий в газе для случая, когда определяющий вклад вносят неупругие переходы между сильновозбужденными уровнями атома.

1. Дано объяснение наблюдаемой зависимости ширины линии от орбитального момента 1 сильновозбужденного nl-cостоягшя, главного квантового числа п и температуры газа. Показано, что в области высоких п > 45 — 55 полученные формулы переходят в известные асимптотические выражения теории уширения.

2. Рассчитан вклад резонансного и потенциального рассеяния квазисвободного электрона на невозбужденных атомах щелочных металлов в процессах самоуширения и тушения высоких уровней Li (nS, nD), Na(nS, nD), K(nS') и Rh(n5). По имеющимся экспериментальным данным восстановлены энергии и ширины 3Р-резонансов на квазидискретных уровнях отрицательных ионов К" и Rb~.

IV. Исследованы процессы рекомбинации электронов с атомарными и молекулярными ионами через ридберговские состояния атомов.

1. Установлено, что диссоциативная рекомбинация ионов НеН^(м) без пересечения термов является эффективным процессом в случае высоких колебательных уровней, а для низких v ~ 1 приводит к экспоненциально малым сечениям. В рамках кулон-борновского приближения дано аналитическое решение задачи о возбуждении и диссоциации ионов электронным ударом с уровней вблизи границы диссоциации.

2. Предложен эффективный механизм тройной рекомбинации, связанный с диффузией по энергетическим уровням при столкновениях с электронами и резонансным девозбуждением энергии ридберговского атома нейтральными частицами.

3. На основе разработанной кинетической модели объяснен экспериментально наблюдаемый эффект аномально высоких скоростей рекомбинации плазмы послесвечения импульсного разряда в смеси Не/Хе.

Основное содержание диссертации опубликовано в работах

[1] V.S.Lebedev, l.L.Beigman. Physics of Highly Excited Atoms and Ions (Springer-Verlag, Berlin-Heidelberg-New York, 1998)

[2] I.L.Beigman, V.S.Lebedev. Collision Theory of Rydberg Atoms with Neutral and Charged Particles. Phys. Reports., v. 250, N 3-5, p. 95-328 (1995)

[3] V.S.Lebedev. Collisions of Rydberg Atoms with Neutral Particles, in the book: The Physics of Electronic and Atomic Collisions /Proceedings of XVIICPEAC, New York, NY AIP, 1989, p. 466-475

[4] В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Нерезонансное столкновительное перемешивание ридберговских уровней атома в модели псевдопотенциала Ферми. ЖЭТФ, т. 88, N 3, с. 754-770 (1985)

[5] В.С.Лебедев. Передача полного углового момента и тушение компонент тонкой структуры ридберговского атома при столкновениях с нейтральными частицами. ЖЭТФ, т. 103, N 1, с. 50-72

(л пм\

j

[6] V.S.Lebedev. Theory of the Orbital Angular Momentum and Energy Transfer Processes in Collisions Involving Rydberg Atoms. J. Phys. B, v. 31, N 7, p. 1579-1602 (1998)

[7] В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Столкновительное тушение ридбер-говских атомов при наличии резонанса на квазидискретном уровне возмущающей частицы. ЖЭТФ. т. 91, N 2, с. 428-444 (1986)

[8] V.S.Lebedev. Ionization of Rydberg Atoms by Neutral Particles. I. Mechanism of the Perturber-Quasifree Electron Scattering. J. Phys. B, v. 24, N 8, p. 1977-1991 (1991)

[9] V.S.Lebedev. Inelastic Transitions Between the Fine-Structure Components of Rydberg Atoms in Collisions with Neutral Particles. J. Phys. B, v. 25, N 5, p. L131-L136 (1992)

[10] V.S.Lebedev, I.I.Fabrikant. Inelastic and Quasielastic Collisions of Rydberg Atoms with the Heavy Rare-Gas Atoms. Phys. Rev. A, v. 54, N 4, p. 2888-2898 (1996)

[11] V.S.Lebedev, V.S.Marchenko. Impact Broadening of Rydberg Atomic Levels in Inelastic Collisions with Alkali-Metal Atoms. J. Phys. B, v. 20, N 22, p. 6041-6065 (1987)

[12] I.I.Fabrikant, V.S.Lebedev. /-Mixing and n, /-Changing Collisions of Rydberg Atoms with Rare-Gas Atoms. 1997 Annual DAMOP Meeting of the American Physical Society. APS Bulletin, v. 42, p. 932 (1997)

[13] V.S.Lebedev, I.I.Fabrikant. Semiciassical Calculations of the /-Mixing and «./-Changing Collisions of Rydberg Atoms with Rare-Gas

itr.mo T n ,, in .. огмг! wet dnoTN

[14] V.S.Lebedev, I.I.Fabrikant. Effects of Polarization Interaction in Collisions of Rydberg Atoms and Rare-Gas Targets, XX Int. Conference on the Physics of Electronic arid Atomic Collisions, 23-29 July 1997, Vienna, Abstract FRG5G

[15] V.S.Lebedev. Semiciassical Theory of Inelastic and Quasielastic Collisions of Rydberg Atoms with Neutral Targets. XX Int.

/~l, /7 *г»1 г ml i ■ l л i y-fiJ-- ninrv

ociyеге/гсе on i-ae rnysic-s oj shiecnvmv una лютге ^ишагипн, ¿O'Cj

July 1997, Vienna, Abstract FR055

[16] В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Переходы между высоковозбужденными состояниями атома при столкновении нейтральной частицы с ионным остовом. ЖЭТФ, т. 84, N о, с. 1623-1638 (1983)

[17] Л.И.Гудзенко, В.С.Лебедев. Мультипольные поправки к электронным термам высоковозбужденной молекулы. В кн.: Кинетические модели в лазерной физике и теории колебаний (Труды ФИАН, т. 120), с. 107-119, (М.: Наука, 1980)

[18] В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Прямая и ассоциативная ионизация высоковозбужденного атома при пролете нейтральной частицы вблизи его атомного остатка. Химическая физика, т. 3, N 2, с. 210-223 (1984)

[19] V.S.Lebedev. Ionization of Rydberg Atoms by Neutral Particles. II. Mechanisms of the Perturber-Core Scattering. J. Phys. B, v. 24, N 8, p. 1993-2013 (1991)

[20] В.С.Лебедев, В.С.Марченко, С.И.Яковленко. Возбуждение и ионизация ридберговских состояний атома при столкновении нейтральной частицы с кором. Известия АН СССР, сер. физическая, т. 45, N 12, с. 2395-2400 (1981)

[21] В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Излучательные переходы вблизи границы диссоциации двухатомных молекул и молекулярных ионов. Химическая физика, т. 1, N 12, с. 1589-1С02 (1982)

[22] В.С.Лебедев, В.С .Марченко. Столкновительные и излучательные процессы с участием высоковозбужденных состояний атомов и молекул. R кн.: Кинетика низкотемпературной плазмы и газовые лазеры. (Труды ФИАН, т. 145), с. 79-130 (М.: Наука, 1984)

[23] В.С.Лебедев. Процессы ионизации ридберговских атомов при тепловых столкновениях с нейтральными частицами. В кн.: Динамика элементарных атомно-молекулярных процессов в газе и плазме (Труды ФИАН, т. 213), с. 153-186, (М.: Наука, 1991)

[24] В.А.Иванов, В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Столкновитслыюе тушенке ридберговских атомных уровней и электрон-ионная рекомбинация в буферном инертном газе. ЖЭТФ, т. 94, N 5, с. 86-104 (1988)

4

[25] В.А.Иванов, В.С.Лебедев, В.С.Марченко. Рекомбинация электронов с атомарными ионами в буферном инертном газе. Письма в ЖТФ, т. 14, N 17, с. 1575-1579 (1988)

Подписано в печать 29 сентября 1998 года. Формат 60x84/16.Заказ № 192.Тираж 60 экз. П.д. 2,0 Отпечатано в РййС ФИАН. Москва,В-333.Ленинский проспект,д.53. Тел.:132-51-28,132-61-37,132-68-39.

а.$8 -змъ/сб1

Физический институт им. П.Н.Лебедева РАН

- /ъх*^. На правах рукописи

^ £' ¿V I

Лебедев Владимир Сергеевич

Процессы столкновения с участием ридберговских атомов и уширение спектральных линий

(Оптика - 01.04.05)

Диссертация на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва - 1998

Оглавление

1 Введение 5

2 Развитие импульсного приближения и квазиклассического подхода

к столкновениям ридберговских атомов с нейтральными частицами 19

2.1 Модель квазисвободного электрона....................................20

2.2 Квазиклассическое описание переходов методом прицельного параметра .................................. 22

2.2.1 Предварительные замечания..........................................22

2.2.2 Постановка задачи и основные приближения ......................24

2.2.3 Вероятности переходов в модели псевдопотенциала Ферми ... 28

2.3 Теория бинарных столкновений в приближении длины рассеяния ............................................................................32

2.3.1 Переходы п1 —> п! на вырожденные подуровни другого энергетического уровня ........................... 32

2.3.2 Переходы между водородоподобными уровнями п —»■ п'...... 38

2.4 Квантовое импульсное приближение для переходов между высоковозбужденными уровнями...................... 42

2.4.1 История вопроса ......................................................42

2.4.2 Амплитуда рассеяния в импульсном приближении................44

2.4.3 Выражение сечений переходов п13 —>■ п'1'3' и п! —п'1' через радиальный интеграл в импульсном представлении ..............47

2.4.4 Переход к координатному представлению ..........................49

2.5 Квазиклассический вариант импульсного приближения для возбуждения и ионизации атома............................................51

2.5.1 Общая формулировка теории бинарных столкновений...... 51

2.5.2 Сечения переходов п1 —> п\ п —> п' и ионизации при медленных

и быстрых столкновениях ...................... 55

2.5.3 Разложение сечения по парциальным волнам электрон-атомного рассеяния ............................... 58

2.6 Анализ условий применимости модели квазисвободного электрона и импульсного приближения .................. 60

3 Столкновительные процессы, индуцированные рассеянием ридбер-говского электрона на возмущающем атоме 65 3.1 Переходы между компонентами тонкой структуры и упругое

рассеяние................................... 66

3.1.1 Предел слабой связи ..................................................67

3.1.2 ^/-перемешивание при высоких, низких и промежуточных п . . . 70

3.2 Квазиупругие переходы с изменением орбитального момента: /перемешивание..............................................................7^

3.3 Неупругие переходы с изменением главного и орбитального квантовых чисел ............................................................78

3.3.1 Сечение неупругого процесса п, /-перемешивания..................78

3.3.2 Соотношения скалирования ..........................................81

3.4 Ионизация атома в модели квазисвободного электрона.....87

3.5 Обобщение результатов методом эффективного радиуса .... 92

4 Ударное уширение спектральных линий и тушение высоковозбужденных уровней в газе 99

4.1 Ширина и сдвиг линии на переходе между сильно и слабовозбужденными уровнями ..........................100

4.1.1 Исходные формулы ударной теории уширения ..........100

4.1.2 Уширение линии в процессах упругого и неупругого рассеяния . 102

4.1.3 Сдвиг высоких уровней при неупругом рассеянии ........105

4.2 Процессы уширения и тушения при наличии резонанса на квазидискретном уровне возмущающей частицы ...........109

4.2.1 Особенности уширения и тушения в щелочных парах ......109

4.2.2 Вклад 3Р-резонансного рассеяния в уширение высоких уровней 113

4.3 Тушение ридберговских уровней в инертных газах. Результаты расчетов и анализ экспериментальных данных........117

4.3.1 Тушение уровней Не(п1Р), Ха(пБ), 1л(пБ,пР,п8) и Шэ (пЭ) в процессах I- и 71,1- перемешивания в гелии ............119

4.3.2 Влияние поляризационного взаимодействия на скорости тушения уровней Ха(пБ), 1л (пБ) и Шэ (ггЯ) в неоне ..........129

4.3.3 Роль эффекта Рамзауэра-Таунсенда в тушении уровней ^ (пБ, гаБ), Шэ пБ, п¥) и Хе(пР) атомами Аг, Кг, Хе ...........132

4.3.4 Тушение уровней Шэ (п2Б3/2), Сэ (п2Б3/2) и Сэ (п2Рх/2) в процессах и п, /-перемешивания ...................143

4.3.5 Основные закономерности процессов тушения в инертных газах 147

4.4 Результаты по уширению и тушению ридберговских уровней

в парах щелочных металлов ......................149

4.4.1 Тушение высоких уровней Ы (гаБ, пБ) + 1л, Ка(п8, пБ) + Ха и

Шэ (пБ) + Шэ..............................149

4.4.2 Уширение линий в столкновениях К + К, Шэ (пЭ) + Шэ,

Ка (пБ, пБ) + Ка и К (пЭ) + ЫЬ ..................153

5 Возбуждение и ионизация ридберговского атома при рассеянии возмущающей частицы на ионном остове 159

5.1 Эффекты ионного остова в неупругих процессах.........160

5.2 Встряхивание высоковозбужденного атома.............164

5.2.1 Переходы слабосвязанного электрона при внезапном возмущении ионного остова ..........................164

5.2.2 Дипольное приближение в модели встряхивания . . . ......167

5.3 Квазимолекулярный подход.......................171

5.4 Обмен энергии внешнего электрона квазимолекулы с трансляционным движением атомов .....................174

5.4.1 Электрон-дипольный механизм переходов в одном терме квазимолекулярного иона...........................174

5.4.2 Расчет матричных элементов перехода в терме с глубокой ямой методом компонент Фурье ......................175

5.4.3 Девозбуждение водородоподобных уровней.............182

5.4.4 Прямая и ассоциативная ионизация.................188

5.5 Резонансный обмен энергии ридберговского и внутренних электронов квазимолекулы ..........................193

5.5.1 Переходы в окрестности точек пересечения термов........193

5.5.2 Квадрупольные переходы и ионизация при столкновениях атомов инертного газа Хе(га) + Не, Кг .................198

5.5.3 Дипольная ионизация в столкновениях атомов Хе(п) + Хе .... 209

6 Релаксация электронной и колебательной энергии по высоковозбужденным уровням и излучательные процессы 214

6.1 Электрон-ионная рекомбинация на атомах буферного газа . . 215

6.1.1 Рекомбинация в плазме смеси инертных газов Не/Хе ......215

6.1.2 Расчет потока и коэффициента рекомбинации в рамках модифицированного диффузионного приближения.............217

6.2 Переходы между колебательными уровнями и диссоциация молекулярных ионов при столкновениях с электронами .... 222

6.2.1 Исходные формулы теории возмущений ..............222

6.2.2 Дипольное возбуждение высоких колебательных уровней .... 226

6.2.3 Диссоциативная рекомбинация и прямая диссоциация молекулярного иона без пересечения термов: е + НеН+ .........227

6.3 Предиссоциация и автоионизация колебательно-возбужденной молекулы с ридберговских уровней..................233

6.4 Излучательные процессы вблизи границы диссоциации двухатомных молекул и ионов ........................238

6.4.1 Фотодиссоциация и радиационный распад высоких уровней . . 239

6.4.2 Фотоассоциация и трансляционное поглощение света ...... 243

Глава 1 Введение

Актуальность работы

Среди интенсивно развиваемых направлений атомной физики, спектроскопии и физики плазмы особое место занимают исследования столкновительных и излучательных процессов с участием атомов в высоковозбужденных состояниях, ударного уширения линий ридберговских серий и процессов электрон-ионной рекомбинации через сильновозбужденные уровни. Физические механизмы и вероятности такого рода процессов радикальным образом отличаются от случая атомов в основном или слабовозбужденном состояниях. Это связано со специфическими свойствами ридберговского атома, один из электронов которого находится в состоянии с большим значением главного квантового числа п 1.

Поэтому характерный радиус rn ~ п2а0 ридберговского атома и период Тп ~ 2irn3a0/vo обращения внешнего электрона вокруг атомного остатка значительно превышают соответствующие величины для невозбужденных атомов. Средняя орбитальная скорость электрона vn ~ v0/га, потенциал ионизации In ~ Ry/n2 и частоты переходов между соседними уровнями tün ~ 2Ry/hn3 малы в атомном масштабе (ао = Я2/те2 и vq = е2/К - атомные единицы длины и скорости, а h и Ry = me4/2h2 - постоянные Планка и Ридберга).

Так как при больших расстояниях от ядра поле, в котором находится электрон, является кулоновским, то основные физические свойства любого ридберговского атома близки к свойствам атома водорода. В частности, ридберговский атом характеризуется большим числом близко расположенных уровней с плотностью состояний р(Еп) ос гг5, энергия Еп{ = — Ry/(п — <5/)2 которых отличается от случая атома водорода лишь наличием квантового дефекта 5\. Квантовые дефекты обычно слабо зависят от главного квантового числа п и наиболее существенны для nS, пР, пD состояний с малыми значениями орбитального момента 1 (а для тяжелых элементов также и для nF-состояний). Поскольку величины квантовых дефектов резко падают с ростом орбитального момента, то ридберговские п/-уровни с большими значениями / 1 практически являются водородоподобными, т.е. 6i ~ 0.

Радиационное время жизни ридберговского атома резко возрастает с увеличением главного квантового числа п и оказывается пропорциональным п3 и п5 для состояний с малым (/ п) и большим (/ ~ га) значением орбитального углового момента. Большая величина дипольного момента перехода между соседними или близкими

уровнями приводит к большим значениям сечений поглощения и вынужденного излучения в длинноволновом диапазоне (в частности, в субмиллиметровом, миллиметровом, сантиметровом и даже в метровом диапазонах длин волн при очень высоких значениях п). Малые потенциалы ионизации, большие электрические поляризуемости и магнитные восприимчивости делают ридберговские атомы чрезвычайно чувствительными к воздействию различного рода внешних возмущений и полей. Их большие размеры приводят к аномально высоким значениям сечений столкновений с заряженными и нейтральными частицами по сравнению со слабовозбужденными атомами. Отметим также, что в силу принципа соответствия атом с большим значением главного квантового числа п 1 проявляет не только чисто квантовые, но и классические свойства.

Интерес к изучению атомов в ридберговских состояниях возник еще в 30-е годы в связи с интенсивным экспериментальным исследованием уширения и сдвига спектральных линий в газах на переходах между слабо и сильновозбужденными уровнями. Ключевые идеи для теоретического описания этих процессов были заложены в известной работе Fermi [1] и получили дальнейшее развитие в 50-х - 60-х годах в работах Фирсова [2], Алексеева, Собелъмана [3] и Преснякова [4]. Обзор первых экспериментальных результатов в этой области дан в [5], а соответствующая теория изложена в монографии [6]. В 1959 г. Кардашев [7] предсказал наличие радио-рекомбинационных линий, возникающих на переходах между высоковозбужденными уровнями атомов водорода из зоны Н II Галактики (т.е. из области ионизованного водорода в межзвездном газе, содержащей одну или несколько звезд с высокой эффективной температурой Т > 25000 К). Последующее успешное обнаружение этих линий в диапазонах 0.1 — 100 Ггц привело к существенной активизации исследований в области радиоастрономии и непосредственно указало на важную роль ридберговских атомов в астрофизической плазме (подробнее см. [8]). В конце 50-х - начале 60-х годов в работах Беляева, Будкера [9], Питаевского и Гуревича [10, 12, 11] и в цикле статей Bates с соавторами (см. [13]) была установлена определяющая роль высоковозбужденных состояний атомов в процессе ступенчатой рекомбинации электронов с атомарными ионами в тройных столкновениях с электронами и нейтральными частицами в неравновесной низкотемпературной плазме. В результате в 60-х годах заметно активизировался интерес к исследованию столкновений ридберговских атомов с заряженными частицами [14, 15, 16] и к началу 70-х годов была сформулирована последовательная теория [17, 18, 19] переходов между высоковозбужденными уровнями атомов, индуцированных электронным ударом.

В лабораторных условиях ридберговские атомы возникают в результате ряда процессов, протекающих в газоразрядной плазме, при нагреве газа в ударных трубах, в плазме, образующейся при воздействии на газ электронного пучка или электромагнитного излучения. Такими процессами являются, в частности, возбуждение электронным ударом [13, 20], перезарядка ионов на атомах и молекулах [13, 21], рекомбинация электронов с атомарными ионами в тройных столкновениях со свободными электронами плазмы или атомами буферного газа [22, 23], диссоциативная рекомбинация молекулярных ионов [24, 25], диэлектронная рекомбинация [13], а также рекомбинация положительных и отрицательных ионов. Указанные столкновительные процессы приводят, как правило, к образованию высоковозбужденных атомов в широком диапазоне главного п и орбитального I квантовых чисел. Наиболее широкое

распространение в последние годы для получения атомов в ридберговских состояниях получили оптические методы возбуждения (см. [26]).

Резкий прогресс экспериментальных исследований в области ридберговских атомов и молекул был достигнут в конце 70-х - начале 80-х годов (см. [27]). Он был обусловлен быстрым развитием спектроскопии высокого разрешения [28] и методов селективного воздействия лазерного излучения на вещество [29, 30]. В этот период были разработаны эффективные методы селективного фотовозбуждения и фотоионизации ридберговских уровней с помощью перестраиваемых лазеров на красителях с высокой мощностью излучения и узкой спектральной шириной (см. [31, 32]). Широкое распространение получили также методы регистрации ридберговских атомов с помощью термоионного диода и на основе оптогальванического эффекта (см. [27]). Были созданы новые высокочувствительные методы детектирования высоковозбужденных атомов (например, метод ионизации в электрическом поле, см. [33, 34]) и развита техника экспериментов с атомными пучками, возбуждаемыми лазерным излучением [35]. С помощью оптических методов в настоящее время в лабораторных условиях удается получать и регистрировать ридберговские атомы с главным квантовым числом, достигающим п — 1100 [36], а типичные значения п в экспериментах с атомами в разреженных газовых ячейках и в атомных пучках составляют величины от 10 до 100 [26].

С начала 70-х годов стали также особенно интенсивно проводиться работы по изучению ридберговских атомов в межзвездной среде и планетарных туманностях, в молекулярных облаках и в различных галактических и внегалактических областях [27]. Детектирование таких атомов осуществляется с помощью радиотелескопов, которые регистрируют длинноволновое излучение, возникающее на переходах между высокими ридберговскими уровнями (обычно п 100 — 300). Современные радиоастрономические наблюдения позволили обнаружить атомы с главным квантовым числом п ~ 800 (см. [37]). Следует отметить, что высоковозбужденные атомы водорода Н(п), возникающие в результате фоторекомбинации или рекомбинации электронов и протонов, играют важную роль в межзвездном пространстве, поскольку благодаря им поддерживается баланс между заряженными и нейтральными частицами в галактике.

Создание и регистрация атомов с заданными значениями главного п и орбитального / квантовых чисел и полного углового момента </ позволили перевести исследования в области высоковозбужденных состояний на качественно новый уровень. В результате на настоящий момент получена обширная информация по свойствам изолированных ридберговских атомов, по столкновительным и излучательным процессам с участием сильновозбужденных состояний и по их поведению в электрическом и магнитном полях. Экспериментальные и теоретические исследования в различных направлениях физики высоковозбужденных состояний активно проводятся в целом ряде лабораторий и научных групп как в нашей стране, так и в США, Франции, Германии, Канаде, Японии и ряде других стран. Многие ключевые результаты в этой области были получены российскими учеными (см. обзоры [27, 37, 38] и приведенные там ссылки).

Работы, составляющие основу диссертации, относятся к крупному самостоятельному разделу физики высоковозбужденных состояний, который связан с исследовани-

ем столкновительной динамики, спектроскопии и кинетики процессов с участием или образованием ридберговских атомов. Фундаментальный интерес к исследованиям в этой области определяется тем, что многие традиционные подходы и методы теории столкновений и атомной спектроскопии, развитые для невозбужденных частиц, оказываются неприменимыми или малоэффективными для анализа процессов с участием высоковозбужденных состояний. Процессы такого рода обладают специфическими особенностями и существенным образом зависят от квантовых чисел ридберговского атома, дефекта энергии перехода, относительной скорости столкновения, параметров взаимодействия и типа частиц (см. обзор [38]). В частности, вероятности и сечения одного и того же процесса могут на несколько порядков величины отличаться друг от друга в различных областях п. Это связано с резкой (обычно степенной) зависимостью основных физических свойств ридберговского атома от величины п.

Другая характерная особенность связана с разнообразием возможных физических механизмов столкновений и уширения линий, которые обусловлены рассеянием возмущающей части