Разработка научных основ и методов разделения изотопов элементов легких и средних масс тема автореферата и диссертации по физике, 01.04.17 ВАК РФ



На правах рукописи

УСТИНОВ Александр Леонидович

РАЗРАБОТКА НАУЧНЫХ ОСНОВ И МЕТОДОВ РАЗДЕЛЕНИЯ ИЗОТОПОВ ЭЛЕМЕНТОВ ЛЕГКИХ И

СРЕДНИХ МАСС

Специальность: 01.04.17 - химическая физика, горение и взрыв, физика экстремальных состояний вещества

Автореферат диссертации на соискание ученой степени доктора физико-математических наук

Москва — 2011

1 8 АВГ 2011

4852181

Работа выполнена в Национальном исследовательском центре «Курчатовский институт»

Научный консультант: Доктор химических наук

Ежов Владимир Константинович

Официальные оппоненты: Доктор физико-математических наук

Дядькин Александр Петрович

Доктор химических наук Сахаровский Юрий Александрович

Доктор физико-математических наук Елецкий Александр Валентинович

Ведущая организация ОАО «ВНИИНМ им. А.А. Бочвара»

Защита состоится_2011 г.

на заседании диссертационного совета Д520.009.05 при НИЦ «Курчатовский институт» по адресу: 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д.1

С диссертацией можно ознакомиться в библиотеке НИЦ «Курчатовский институт»

Автореферат разослан «_»_2011 г.

Ученый секретарь диссертационного совета доктор химических наук

В.Ф. Серик

© Национальный исследовательский центр «Курчатовский институт», 2011

ОБЩАЯ ХАРАКТЕРИСТИКА РАБОТЫ

В настоящей диссертации представлены исследования, проводившиеся по традиционному для института молекулярной физики направлению, а именно изучение изотопически селективных явлений и процессов, которые можно использовать для целей разделения изотопов. Эти исследования в основном носили экспериментальный и прикладной характер и были связаны с созданием экспериментальных установок и комплексов. Исследования проводились по направлениям, два из которых связаны с изучением новых разделительных процессов в плазме, а третье явилось развитием метода ректификации для разделения изотопов легких масс.

Актуальность работы

Изотопная отрасль динамично развивается благодаря использованию уникальных свойств изотопных материалов в научных исследованиях, технике, медицине. Поскольку постоянно расширяется номенклатура используемых изотопов, возрастают требования к их степени обогащения, а их производство характеризуется значительными капитальными и эксплуатационными затратами, то вопрос о развитии методов их разделения весьма актуален. Плазменные методы, располагая в своей основе рядом уникальных характеристик, рассматриваются как альтернатива традиционным в отношении изотопов большой группы элементов легких и средних масс, в основном металлов. Значительные перспективы связываются с применением резонансного ионно-циклотронпого метода. Наряду с этим рост потребления изотопов биогенных элементов углерода и кислорода стимулировал развитие методов ректификации для их обогащения в современных экономических условиях.

Цель работы

Состояла в изучении изотопически селективных процессов и поиска возможности их использования для разделения изотопов. На первом этапе исследовалась возможность разделения изотопов во вращающейся плазме.

Перспективы использования «плазменных» центрифуг - аналогов механических, связывались с наблюдавшимися высокими скоростями вращения. Детальное экспериментальное и теоретическое исследование показало существование механизмов ограничения разделительных характеристик. Дальнейшее развитие плазменных методов связано с исследованием резонансного метода на основе ионно-циклотронного нагрева, обладающего высокой селективностью. Для этого на созданной установке были изучены разделительные характеристики метода, а также проведено теоретическое исследование процесса селективного нагрева изотопов и систем, применяемых для нагрева. Наряду с этим разрабатывались способы отбора нагретой компоненты из плазмы и источник плазмы на электронно-циклотронном резонансе. Для последней задачи был создан и апробирован гиротронный комплекс на основе стационарного генератора «Былина». Следующей целью стало изучение возможности создания крупного экспериментального комплекса для производства С-13 высокого обогащения. Оно завершилось разработкой и созданием комплекса «Колонна», основанным на низкотемпературной ректификации оксида углерода. В связи с работами по развитию этого направления был разработан и создан комплекс «Вода» для обогащения кислорода 0-18. Эти исследования перешли в стадию многолетней эксплуатации комплексов. Научная новизна

При исследовании новых методов разделения в плазме впервые были получены следующие результаты:

- в экспериментах на импульсной установке с вращающейся плазмой были получены рекордные коэффициенты разделения изотопов;

-определены механизмы разделения изотопов в многокомпонентной плазме;

-выявлен диссипативный механизм, приводящий к ограничению процессов разделения;

- экспериментально при разделении изотопов лития получены высокие разделительные характеристики метода ИЦР;

-проведен анализ селективности нагрева в том числе спектральных свойств антенн для ИЦР метода, предложен метод решения уравнений для определения полей в плазме и характеристик нагрева.

При развитии метода ректификации впервые было получено:

- разработана концепция разделительного модуля и экспериментального комплекса «Колонна», позволившая уменьшить высоту колонн в 2-3 раза по сравнению с аналогами и снизить стоимость проекта на порядок;

- решена проблема изотопного обмена в оксиде углерода для использования в технологии обогащения С-13 до 99%, эти результаты использованы в многолетней работе комплекса «Колонна».

Практическая ценность Проведенные исследования носят прикладной характер и направлены на создание новых методов разделения или развитие традиционных. Результаты исследований по методу ИЦР непосредственно использовались для разработки промышленного прототипа (проект «МЦИРИ»), На основе исследований по ректификации, проведенных автором, созданы экспериментальные комплексы «Колонна» и «Вода» для производства изотопов углерода и кислорода. Доведены до стадии технологического применения исследования по проблеме изотопного обмена в оксиде углерода. В процессе работ разработаны и используются приборы анализа изотопного состава па основе диодной лазерной спектроскопии.

Личный вклад автора в результаты работ, представленных в диссертации, является определяющим. Он состоит в разработке научных идей, в создании установок и комплексов, личном участии в экспериментах, в проведении математических расчетов и моделировании.

Достоверность результатов исследований основана на отработке методик измерений физических параметров

процессов, все работы по разделению изотопов сопровождались масс-спектрометрическим анализом состава отработанными методами и с высокой точностью, результаты расчетов теоретических исследований проходили тщательное сравнение с экспериментом. Например, все заложенные в концепцию разделительного модуля для обогащения изотопов углерода параметры подтвердились при запуске комплекса "Колонна".

Апробация работы

Основные научные результаты докладывались на международных и российских конференциях: XVICPIG, Minsk, 1981 XVII ICPIG, Budapest, 1985

XIX ICPIG, Belgrad, 1989

XX ICPIG, Pisa, 1991

Strong microwaves in plasmas, Nizhny Novgorod, 1994 XXIII ICPIG, Toulouse, 1997

7, 8, 9,10,11 Всероссийские конференции « Физико-химические процессы

при селекции атомов и молекул», Звенигород, 2002-2007

Fifth International Conference on Isotopes, Brüssel,2005

5th International Conference on Tunable diode laser spectroscopy, Florence,2005

Публикации по теме диссертации По теме диссертации автором опубликовано более 40 работ в виде статей в научных журналах, докладов на конференциях и препринтов РНЦ «Курчатовский институт» (ИАЭ им. И.В. Курчатова).

Структура и объем диссертации Диссертация состоит из введения, трех глав и заключения, включая 58 рисунков, 8 таблиц, 11 фотографий, всего 135 страниц. Литература насчитывает 140 наименований.

На защиту выносится

Коэффициенты разделения в экспериментах с вращающейся плазмой (>5) и теоретическое объяснение механизмов разделения. Результаты экспериментов по разделению изотопов лития методом ИЦР с коэффициентом разделения больше 80.

Спектральные характеристики систем нагрева и метод расчета полей в плазме для ИЦР метода.

СВЧ система для источника плазмы в ИЦР методе. Концепция разделительного модуля для обогащения 13С методом низкотемпературной ректификации оксида углерода. Экспериментальные результаты изучения разделительных характеристик модулей, полностью подтвердивших разработанную концепцию модулей. Решение проблемы изотопного обмена, позволившее довести обогащение 13С до 99%.

Основное содержание работы.

Во введении приводится обоснование актуальности работ в области разработки новых методов разделения изотопов или улучшения характеристик разработанных ранее, так называемых, традиционных. Быстро развивающиеся потребности изотопного рынка, связанные с использованием изотопно чистых материалов в науке, технике и особенно в медицине, приводят к расширению перечня используемых изотопов и возрастающим требованиям к их чистоте, то есть степени разделения. Эти изменения зачастую касаются изотопов, ранее считавшихся редкими или даже «экзотическими», обогащение которых характеризуется большой работой разделения. Наряду с этим возрастают потребности в изотопах элементов, для разделения которых применение традиционных методов либо невозможно, либо связано с техническими трудностями - это в основном металлы не имеющие газообразных соединений. Решение этой

задачи связывают с развитием новых методов разделения, в частности, плазменных.

В главе 1 изучается возможность разделения изотопов во вращающейся плазме. Перспективы использования вращения плазмы для разделения изотопов возникли после обнаружения, что при создании разряда в скрещенных магнитном и электрическом полях наблюдаются очень высокие скорости вращения - более 104 м/сек. При этом возникают значительные радиальные градиенты давления. Первые эксперименты по изучению разделительных характеристик такой системы проводились на импульсной установке- рис.1.

Рис.1. Импульсная плазменная центрифуга. 1-вакуумная камера, 2-диагностическая секция, 3-торцевые изоляторы, 4-электрод для поджига разряда, 5-катушки магнитной системы, 6- проботборник, 7- изоляционная вставка, 8- центральный электрод, 9- изоляторы.

Радиальный разряд в вакуумной камере поддерживался между центральным электродом (катодом) и боковой поверхностью камеры. Магнитная система создавала продольное магнитное поле в области разряда. Взаимодействие радиального электрического тока и продольного магнитного поля приводит плазму во вращение. Последовательность работы установки показана на рис. 2. Эксперименты проводились на различных газовых и изотопных смесях при давлении около 10 Ра в

широком диапазоне значений тока- до 8 кА и магнитного поля - до 0.6 Тл.

8

Следует отметить, что оценки времени установления гидродинамических потоков и процессов диффузии при этих параметрах позволяют рассматривать условия в разряде как квазистационарные и столкновительные. В процессе экспериментов проводилась диагностика параметров плазмы. С помощью оптических методов удалось установить плотность плазмы, температуру нейтральных и ионных компонент, а также распределение скорости вращения по радиусу для этих компонент. Для изучения разделительных процессов с помощью быстродействующего пробоотборника отбирались образцы газа для масс-спектрометрического анализа.

Было выяснено, что при разряде в чистых инертных и молекулярных газах, скорость вращения нейтральных компонент относительно не высока и не превышает 3 км/сек. При разряде в водороде скорость вращения значительно возрастает и превышает 10 км/сек. Здесь проявляется, изучавшееся позднее, явление ограничения скорости критическим значением ^ещ/т. ( <р„тг потенциал ионизации и масса ионов). Поэтому

дальнейшие эксперименты проводились в изотопных смесях с водородом (до 50%). Для изучения процессов разделения использовались специально приготовленные бинарные смеси 50% 3Не - 50% 4Не и 50% "ТЧе - 50% 22Ые. Подбором параметров разряда удалось найти оптимальные условия для проявления основного эффекта разделения, обусловленного

центробежным механизмом. В таблице 1 представлены отношения масс газа, отбираемых пробоотборником, на периферии и вблизи оси камеры. Таблица 1.

Вращение чисто изотопной смеси Вращение в смеси с водородом

Изотопная смесь Не № Не N6

01=12.5с>А?г=5см ~3 -12 -100 -50000

Эти значения характеризуют радиальный градиент давления в поле центробежных сил, который сопровождается эффектами изотопного разделения. В таблице 2 представлена радиальная зависимость отношения изотопных компонент гелия по отношению к исходному составу. Таблица 2.

Я,см 4.0 5.5 12.5

(п1/п2)а/(п10/п20) 0.25 0.50 1.43

Из этих данных следует, что радиальный коэффициент разделения изотопов гелия равен а = - 5,7. Для изотопов неопа20Ме - "]\е в

Щ - п2 ■

зоне Я>7см он составил ~ 1,44. Наряду с плазменной центрифугой разделительные эффекты изучались в ряде других плазменных устройств: в прямом разряде, в бегущем поле и др. Обычно коэффициенты разделения составляли порядка 10% , поэтому полученные результаты стимулировали продолжение экспериментов на стационарной установке.

Рис. 3. Стационарная плазменная центрифуга.

Разрядная камера 1, изготовленная из тугоплавких материалов, помещалась в водоохлаждаемую вакуумную камеру 2. Разряд инициировался между катодом 3 и камерой с помощью вспомогательного электрода 6. Патрубки а-д использовались для подачи газа или отбора пробы. Эксперименты показали, что при мощности, выделяемой в плазме, около 50 кВт скорость ионных компонент не превышала 3 км/сек а температура в центральной области достигала 104 К. Исследование состава газа показало, что величины разделительных эффектов существенно уступают результатам, полученным на импульсной установке. Например, для смеси 30%Хе-70%Не при мощности разряда около 30 кВт степень обогащения изотопов " ле- ле по отношению к исходному составу составила: в точке а- 1,09, в- 1,06, г- 0,93. Разделительный эффект скорее носил продольный характер, коэффициент разделения по длине( для точек отбора а и г)составлял а =1,17; радиальный эффект был ниже. Измерения статического давления и гидродинамического напора с помощью миниатюрных трубок Пито из вольфрама показали низкие гидродинамические характеристики.

Рис.4. Фотография стационарного разряда.

Механизмы разделения, проявляющиеся во вращающейся плазме, а также гидродинамические особенности изучались в магнито-гидродинамическом приближении. Рассмотрение диффузии в многокомпонентной плазме приводит к выражениям для коэффициентов разделения:

\Arnv1

}——'/>' I , где Я, и Я2 радиусы зоны

к, гкт 1

-центробежного характера ас = ехр

разделения, и эффектов типа «ионного ветра», связанных с протеканием ионного тока в замагниченной плазме

ав = ехр

Уд ЛУ 66У а.

I 3 ектгу + йЛ 2 1Г 2 )) Г ГДС

Л = -'"Г, - плотность ионного тока, Д -параметр Холла для ионов, ()', <2,„,()„„-сечения столкновений перезарядки, ионов с нейтралами и нейтралов. Оценки показывают, что преобладающий вклад в разделение вносит центробежный механизм, но на его величине существенно сказываются

12

диссипативные механизмы, связанные с развитой картиной вторичных течений и образованием гартмановских пограничных слоев. Это приводит к ограничению коэффициента разделения величиной

1па и——

Ьц X На

_2 '

ЯА 7 1 + На

Ял- газовая постоянная, х -теплопроводность газа, щ- вязкость, На = 52Л(<т/т7)1/2 -число Гартмана. И с учетом соотношения для одноатомных газов х/п = ( 15/4)Д,/^ получаем предельное значение

коэффициента разделения 1псущественно лимитирующее

разделение изотопов уже для элементов средних масс. Это послужило основанием для перехода к изучению процессов с высокими селективными свойствами.

В главе 2 приводятся результаты разработки резонансного метода разделения на основе ионно-циклотронного нагрева. Метод ионно-циклотронного резонанса (ИЦР) основан на одном из фундаментальных плазменных резонансов - взаимодействии ионов плазмы с электромагнитными колебаниями на ионной циклотронной частоте юреВ/т; (е- заряд электрона, В - индукция магнитного поля, т; - масса иона). Это взаимодействие проходит наиболее эффективно с электромагнитным полем круговой поляризации по циклотронному вращению ионов в магнитном поле. Преимущества, и в том числе селективность и универсальность метода, обусловлены тем, что резонансная частота взаимодействия для однократно ионизованных ионов при выбранной интенсивности магнитного поля определяется только массой ионов. Схема метода показана на рис. 5. Поток плазмы попадает

в зону действия электромагнитного поля антенны, в котором резонансные ионы испытывают нагрев, приводящий к увеличению их поперечной по отношению к магнитному полю энергии и ларморовского радиуса вращения. Различие энергий резонансной и остальных компонент плазмы используется для выделения нагретой компоненты из плазмы на коллекторные пластины. Практически для достижения селективности нагрева изотопов с массой больше или порядка 100 необходимо использовать сверхпроводящую магнитную систему с полями 2-4 Тл высокой однородности АВ/В«Ám/m и длиной несколько метров. При этом выполняются основные критерии селективности. Пролетное уширение, обусловленное конечным временем нагрева Да>т ^Inlx-lnVJL становиться меньше отстройки циклотронных частот ближайших (как правило основных по содержанию изотопов) Аа, a^Amlm. Это условие может быть представлено в виде N»m/Am, где N = г<я/2я- количество ларморовских оборотов иона в зоне нагрева. Второе условие селективности обусловлено применением для нагрева полей винтовой конфигурации, которые хорошо проникают в плазму, и связано с преодолением доплеровского уширения нагрева движущейся в аксиальном направлении плазмы AmDaAVzk+AkV!. При использовании плазмы низкотемпературных источников с разбросом продольных скоростей порядка средней тепловой AVZ»Уг и антенны с длиной волны обмотки порядка длины зоны нагрева Л = 2я/k^L величина доплеровского уширения оказывается порядка пролетного Д<oD ~ Дшх. Из этого следует, что при использовании простых источников плазмы не вся резонансная компонента участвует в эффективном нагреве. Та ее часть, которая попадает на «крылья» пролетного уширения может теряться при отборе.

Приведем характерные значения параметров: при начальной температуре Т~2 эВ для иона с массой ~ 100 а.е., продольная скорость составляет ~2 км/с, время пролета зоны нагрева с длиной £ ~ 2 м г »1СГ3 с, резонансная циклотронная частота в магнитном поле В ~ 1Тл а>( »106 рад/с ( ~150 кГц). При этом ион совершает более 100 оборотов в зоне нагрева и его энергия е«т1 (цЕт I В)2 / 2 в резонансе при интенсивности электрического поля антенны Е ~ 50 В/м может достигать 1 кэВ. Однако для изотопов с относительной разницей масс Ат/т«10'2разность резонансных частот Ащ составляет ~104 рад/с и незначительно превышает величину допплеровского и пролетного уширения. Подавление возможного обмена между компонентами приводит к ограничению частоты столкновений у„/ю,«Д/я/|и и плотности плазмы на уровне 1012 см"3. Совместно с характерным значением продольной скорости ионов данное ограничение дает значение для плотности продольного потока плазмы порядка 30 мА/см2, которое можно считать оценкой производительности метода. Для улучшения селективности нагрева при разделении близлежащих изотопов тяжелых масс необходимо увеличивать интенсивность магнитного поля до 2-4 Тл и по возможности длину зоны нагрева. Такие параметры заложены в проект крупной установки «МЦИРИ», которая рассматривается как прототип промышленной.

ЭЦР-зона

\_

распыляемая ^

СВЧ-тлучение

пластина ■■ ■''•' \

коллекторная система

сверхпроводящий соленоид

Рис.5. Устройство основных узлов ИЦР установки.

На рис.5 показаны основные узлы ИЦР установки. К ним относятся, кроме системы нагрева, источник плазмы и коллекторная система. В качестве источника плазмы в первых экспериментах использовались различные газоразрядные устройства, которые позволяли создавать плазменные пучки небольшого диаметра до ~ 10 см. В настоящее время общепризнанным считается применение для этих целей разряда на основе электронного циклотронного резонанса (ЭЦР). Разработанные в России в последние годы стационарные генераторы миллиметрового диапазона -гиротроны с мощностью излучения до 10-20 кВт, находят различные технологические применения. Применение СВЧ излучения с частотами в диапазоне 30-80 ГГц (резонансное поле ~1-3 Тл) и разработанных для них систем ввода позволяет создавать высокоапертурные источники плазмы сечением до 103 см2 в зоне на краю основного магнитного поля. Метод выделения нагретой компоненты из потока плазмы определяет в значительной степени эффективность всего процесса, так как на этой стадии необходимо сохранив селективность иметь высокую степень выделения резонансной компоненты. В настоящее время развит подход комбинирования геометрического фактора (использования различия

величин ларморовских радиусов для резонансной и остальных компонент) с применением задерживающего потенциала. Применение передних экранов с высотой порядка ларморовского радиуса холодной ионной компоненты позволяет конденсировать основную часть горячей компоненты на пластины, расположенные за экранами на расстоянии порядка ее ларморовского радиуса.

Эксперименты по определению разделительных характеристик ИЦР метода проводились на установке «Сирена». Целью работы являлось изучение метода селективного нагрева, определение предельных разделительных характеристик, разработка коллекторной системы для извлечения из плазменного потока нагретой компоненты. В качестве исследуемой изотопной смеси иснользовался литий природного состава(~7.4 % °1л). Использование лития позволило использовать простую магнитную систему из медных катушек, так как условия селективности, обсуждавшиеся выше, для лития выполняются в полях порядка несколько килогаусс.

Рис.6. Вариант устройства коллектора резонансной компоненты

Рис. 7. Схема установки «Сирена». 1-вакуумная камера, 2- катод, 3- анод, 4-спомогательная катушка, 5- сетка, 6- антенна, 7- приемник пучка(коллекюр), 8-

магнитная система, 9- система подачи лития. Внутри вакуумной камеры размещались источник плазмы, антенна для

ионно-циклотронного нагрева, водоохлаждаемый приемник пучка плазмы

7. Система магнитных катушек создавала внутри вакуумной камеры в

приосевой области магнитное поле с однородным участком ЛД / Д < 1 %

длиной около 80 см. Плазма в парах лития создавалась разрядом между

катодом 2 и анодом 3, которые были изготовлены из вольфрама.

Расплавленный литий с помощью гидравлической системы 9 подавался по

подогреваемой трубке в катод, где испарялся и поступал в разрядный

промежуток с расходом 1-2 мг/с. Сильно ионизованная плазма проникала

из зоны разряда сквозь сетку 5, распространялась в однородном

магнитном поле в зоне действия антенны и конденсировалась на

приемнике пучка. Диаметр плазменного потока при включенной

дополнительной катушке составлял 60мм с плотностью плазмы при

величине разрядного тока около 100 А до ш см"3. Антенна представляла

собой 4-заходную спиральную обмотку, изготовленную из

водоохлаждаемых медных шин, длиной 1 м и диаметром 200 мм с общим

кольцом на конце, ближнем к источнику. Для ее питания использовались 2

генератора с сдвигом фазы токов я!2. Такая система позволяла создавать в объеме плазмы вращающееся электромагнитное поле с преобладанием 1-ой азимутальной гармоники с возможностью изменения направления вращения и таким образом достижения резонансных условий при обоих направлениях магнитного поля. Частота генерации могла изменяться в диапазоне 300-650 кГц, что соответствовало резонансу ионов лития при магнитном поле в диапазоне 0.1-0.25 Тл. При амплитудном значении токов фаз 100 А, амплитуда переменного электрического поля в приосевой области в вакууме составляла величину 50 В/м. На первом этапе исследований параметры плазмы а также эффективность и селективность нагрева определялись с помощью двойного электрического зонда, многосеточных энергоанализаторов и пробоотборников. Результаты измерений с помощью анализатора энергий показаны на рисунке 8.

I, otw. ад. :

Рис. 8. Ионный ток анализатора при изменении величины магнитного поля для трех значений частоты электромагнитного поля.

При низкой частоте {=300кГц (кривая1) резонансные пики для ы и ы не разрешаются, при повышении частоты до { = 480 кГц (кривая 2) резонансные пики разрешаются, но крыло пика 71л (природная

19

концентрация 92.6%) накладывается на пик легкого изотопа, при частоте { = 640 кГц (кривая 3) показан только пик б1л , пики полностью разрешены. Пунктирными линиями показаны значения магнитного поля, отвечающие циклотронной частоте иона 61л В = 2}фп,1е, отстройка максимума пика ионного тока соответствует доплеровскому сдвигу при совпадении направления вращения ионов (выбрано соответствующее направление магнитного поля) и закрутки антенны, при этом продольная фазовая скорость волны совпадает с направлением движения ионов. В этих экспериментах резонанс достигался варьированием магнитного поля при постоянной частоте электромагнитного поля, что технически проще. Результаты масс-спектрометрических измерений состава лития на пластинах коллектора

Рис.9. Распределение концентрации 6И на пластинах коллектора при различных значениях задерживающего потенциала.

показаны на рис. 9. Наибольшая концентрация обогащенного лития достигается в зоне коллектора за экранами, далее концентрация 61л монотонно уменьшается по мере удаления от экрана на расстоянии порядка длины ларморовской спирали. Лучшие образцы соответствуют коэффициенту обогащения более 80. Существенно влияет на концентрацию величина отталкивающего потенциала коллекторной

пластины. По измерениям двойным зондом начальная температура литиевой плазмы составляет около 5 эВ, что соответствует средней тепловой скорости V, ~ 1.3-104 м/с. Время пролета ионами зоны нагрева составляет г я ЫУ, = О.б-КГ'с, при этом количество ларморовских оборотов,

совершаемых ионами, ы = щ/2я = 40 невелико. Поперечная скорость,

£

приобретаемая резонансным ионом, определяется из У1 = еЕт/т,

(Х~ 50 В/м- напряженность электрического поля) и равна 5-Ю4.м/с, а поперечная энергия составляет величину около 75 эВ. Из-за особенности формируемой функции распределения по энергиям и короткой зоны нагрева часть резонансной компоненты не набирает требуемой энергии и теряется при повышении отталкивающего потенциала на коллекторе. Это можно видеть по измерениям плотности напыления на коллекторные пластины представленным на рис.10.

Рис.10. Плотность напыления лития на пластины коллектора.

Количество осажденного лития, как видно из графика, уменьшается по мере удаления от переднего экрана, и значительно снижается при увеличении отталкивающего потенциала до величин сравнимых со средней энергией ионов. Заметим, что нерезонансный изотоп с

21

расстройкой ионно-циклотронной частоты Аа> а о\Ы1т приобретает незначительную энергию, проходя цикл ускорение-торможение, и его

8шгД®/2

£

энергию можно оценить из

^реэ

что составляет величину

гАа/2

меньше начальной тепловой энергии. Поэтому казалось бы для поддержания высокой концентрации достаточно отталкивающего потенциала порядка 15-20 В. Однако, как видно из графиков, концентрация 61л в напылении высока при большем потенциале, что сказывается на величине отбора. По-видимому, это указывает на наличие паразитных дрейфов нерезонансной компоненты и необходимость доработки системы отбора.

Один из существенных вопросов, касающихся сути ИЦР метода, является вопрос о проникновении электромагнитного поля в плазму и методах его создания. Спектральные характеристики антенн перспективных для этих целей позволяют в простом вакуумном приближении определить основные характеристики нагрева. Основное требование к конструкции антенны наличие спиральных проводников, охватывающих поток плазмы, которые обеспечивают сдвиг максимума спектра. Лучше использовать антенны в 4-фазном варианте, так как они генерируют циркулярно поляризованное поле на первой азимутальной гармонике. Поперечное электрическое поле при этом описываются цилиндрической функцией от мнимого ар1тмента нулевого порядка и его амплитуда однородна в приосевой области. На рисунке 11 показана антенна для установки «МЦИРИ» и антенна установки «Сирена» (для простоты показаны 2 фазы). Плотность поверхностных токов определяется из разложения Фурье:

J9{z,r,<p) = YJ"\J^■em*■e^hdk, где

1 м>2я п

J^=-^\yv{z>r,<p)■eь■f■e*'d<pdzc,Jnl2=-—где п - номер

азимутальной гармоники, кг -продольное волновое число. Токи спиральных проводников антенн, расположенные на радиусе Ло задаются в

виде:^ = J0■S(r-R0)■^<p-yz-S■^je~'2S, где 5= 0, 1, 2, 3; У0- амплитудное

значение тока в фазе.

Рис. 11а. Антенна с продольными проводниками.

Рис. 116. Антенна с удаленным кольцом (ИЦР-установка «Сирена»).

Спектр токов для нее имеет вид Jn^(p =

, г г вт(к + пу)-— г

- 2 ., где

(к + пу)--.

1п

Ь- длина антенны, у ---закрутка. Компонента греющего поля Е+(к)

определяется из решения волнового уравнения для вакуума и имеет вид:

со

1ш\Ь)- — -1я(кг)

1АЩ)

где Л] - радиус стенки вакуумной камеры (проводящей цилиндрической поверхности), 1т,Кт -модифицированные функции Бесселя, ш= |л|.

Расчеты проводились для параметров установки проекта «МЦИРИ» : = 0,3 м, К.1 = 0,4 м, Ь = 4 м, магнитное поле В = 3 Тл, = 100 А и далее моделируется нагрев изотопа вс1-157. Результирующее поле определяется

Е+(г) = ^Е^(к)е'ьс1к и для выбранной антенны имеет вид.

Е+, В/ы 24 22 20 18 16 14 12 10

Рис.12. Профиль электрического поля антенны. Нагрев ионов в вакуумном поле при неоднородном магнитном поле можно оценить из решения уравнений движения:

F+(z) = ^)_.exp K-B0(z)

V 'o Z ) 't V. 'o

ds

• e dzdk

здесь ю - частота греющего поля, Vz - продольная скорость ионов,

\v+1= у!К2 + К = vl > ®i = °>i (z) = —,где учитывается зависимость Biz) на

т

краях зоны нагрева. На рис.13 показаны результаты расчетов нагрева двух изотопов гадолиния. Энергия нерезонансного Gd-156 испытывает осцилляции во время пролета зоны нагрева, энергия резонансного Gd-157 монотонно возрастает.

2000 1800 £ 1600 1400 1200 1000 800 600 400 200 0

У+, Ес1-157, антенна без колец

30000

.о

25000

>

20000 15000 10000 5000 0

-1 0 1 2 3 4 5

г, м

Рис.13. Нагрев ионов гадолиния в поле антенны.

Функция распределения резонансных ионов по поперечной энергии показана на рисунке. Настройка частоты поля проводилась по наиболее вероятной продольной скорости.

0.035 0.03 0.025 0.02 0.015 0.01 0.005

°0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000

Е.,(еУ)

Рис. 14. Распределение плотности резонансных частиц по поперечным энергиям.

Из расчетов следует, что для выбранных параметров установки скорость резонансных ионов в 10 раз превышает скорость нерезонансных(энергия в 100 раз), и селективность процесса нагрева высока.

При расчетах электромагнитных полей в плазме использовалось разложение Фурье для .¡-проекций полей (Е,В)1 = е^^е*"'^(Е,В)Г1це*2<1к.

п

Первоначально была использована упрощенная модель плазмы с отличными от нуля компонентами тензора диэлектрической проницаемости: еи=еп=е, en=-is2i=ig, еп=ец. Где при условии

. т,

селективности пагрева —а>1»кУг компоненты тензора имеют

т

вид: еК = Яе(£) = 1 - £ а>\, /(а2 - со2)»1 - а>2р1 / а2,

= /(й'2" ) ~ -^—°]2Г„/£У,2 .ГДС й) -плазменная частота,

со 2Дт

определяемая по плотности нерезонансного изотопа. Порядок величин

основных параметров: ие=1012 см"3, магнитное поле В= 2.5 Тл, длина зоны

нагрева Ь=4 м, для изотопной смеси с относительной разностью масс

Д/и/т я 10~2 и атомным номером около 100, при начальной температуре

Т,= 2эВ имеем - е„ ~ 105, среднее аксиальное волновое число спектра

одноволновой антенны к = 2я71=1.5 м"1, параметр продольного замедления

И] =(кс!а)1 = 3-104 (здесь с - скорость света), Д<а, =3-104 я10£Кг.. Решение

уравнений Максвелла для крупномасштабных колебаний, проникающих в

плазму и греющих ионы, получаем из уравнения:

м1~2е а гле Г - *2"+1 а 1 <* Я- Х а Л р - а *

Расчеты показывают, что применение такой простой модели плазмы не точно описывает проникновение полей, хотя и отражает некоторые

И2

особенности, например, влияние деполяризующего множителя — , '. . и

N1 +1£-|

ослабление длинноволновой части спектра. Учет нагрева резонансных изотопов приводит к продольной зависимости тока в виде:

/ = —уг = -ге "е 2" У | Е+е'¥с!к, и к интегро-дифференциальному т IV, ~„ 1

уравнению с упрощенным решением: Е, = ехр( Г(Л^ —е)1 [Мк*) Г(N1 -е)!

Л - К р *>

Ниже показаны результаты расчета распределения поля в плазме.

Рис.15 Распределение поля в плазме с учетом нагрева резонансной компоненты пе=10" см"

1- г = 2/?р/3, 2 - г = Яр/3, 3- г = 0;

содержание резонансного изотопа 10%.

Одним из важнейших узлов ИЦР установки является источник плазмы так как он задает входные параметры плазмы, влияет на эффективность нагрева, определяет производительность установки, эффективность использования вещества и т.д. Наиболее очевидным для открытых систем (имеющим свободные торцы) является использование необыкновенной волны при квазипродольном вводе, так как при этом обеспечивается эффективный механизм поглощения СВЧ мощности. Безотражательный подвод мощности к зоне поглощения осуществляется при вводе излучения со стороны «сильного» поля. Поэтому при организации источника плазмы на участке спадающего поля основной магнитной системы ИЦР установки

необходимо вводимое через торец установки излучение направлять на отражающее зеркало, направляющее его на ЭЦР поверхность( такой вариант компоновки показан на рисунке выше). Этот вариант использовался в нескольких экспериментах, например, был разработан и передан нами для совместных работ на установке ERIC (Сакле) в комплекте с гиротроном «Былина» (производство НПО «Салют», 37 ГГц). Нами были проведены исследования на установке «Источник» показанный на рис.16.

Рис. 16. Схема установки с источником плазмы и узлом ввода СВЧ излучения.

Для экспериментов был изготовлен в РНЦ им. И.В. Курчатова специальный сверхпроводящий соленоид 1 с магнитным полем в центре до 3 Тл, поверхность ЭЦР 2 с 5=1.3 Тл формировалась на краю магнитной системы. Для достижения квазинродольности входное СВЧ излучение из волновода 5 попадало на зеркало Мб, пересекало плазменный поток в области где показатель преломления близок к единице и отражалось от М5 на поверхность ЭЦР. Плазма создавалась за счет ионизации паров, полученных либо испарением из тигля, либо путем распыления металлического катода 4 в продольном разряде. В комплекс установки

входил гиротрон «Былина» с узлом формирования излучения из трех зеркал, а также СВЧ линия. Гиротрон устанавливался на расстоянии около 5м, чтобы рассеянное поле магнита не мешало его работе. Зеркала формировали засветку входного отверстия обмедненного внутри волновода 3 диаметром 70 мм в виде гаусового пучка. В волноводе возбуждалась комбинация мод ТЕц и ТМп, которые распространялись в направлении разрядной камеры. Длина волновода была выбрана кратной длине биений волноводных мод - около 4.5м. Далее излучение перефокусировалось с помощью зеркала М4 на волновод малого диаметра 5 и вводилось в вакуумную камеру. Выходная непрерывная мощность гиротрона была до 15 кВт, при ускоряющем напряжении около 30 кВ. Затем была проведена юстировка СВЧ линии. Была показана возможность длительной непрерывной работы системы, были проведены эксперименты по генерации плазмы в газах, а также плазмы металлов: цинка, свинца, меди и гадолиния. Сделаны оценки основных параметров процесса: плотности плазмы, температуры ионов, энергозатрат на поддержание плазмы. Данные результаты использовались при разработке проекта крупной разделительной установки «МЦИРИ».

В главе 3 представлены результаты исследований в развитие метода

ректификации для создания производства углерода 13С высокого

обогащения. Исследования по разделению и производство стабильных

изотопов углерода осуществлялись на различных этапах развития

методами криогенной ректификации оксида углерода и метана,

центробежным методом, а также методами химического обмена и

термодиффузии. В последний период достигнут значительный прогресс в

технологии лазерной селективной многофотонной диссоциации для стадии

предварительного обогащения по изотопу 13С. В настоящее время

29

общепризнано, что из всех известных методов разделения изотопов

углерода наиболее освоенным и эффективным по совокупности технико-

экономических показателей является ректификация окиси углерода.

Промышленное освоение этой технологии для концентрирования 13С было

начато в семидесятых годах прошлого столетия созданием крупных

трехступенчатых каскадов в НИИСИ и в Лос-Аламосской лаборатории

(США) . Эти установки производили по несколько килограмм 13С/год с

обогащением до 90-92% по 13С. В девяностые годы были построены в

США (Cambridge Isotope Laboratories) еще более крупные заводы с

производительностью десятки килограмм и более 13С/год с обогащением

до 99%. Характерной особенностью этих установок была значительная

высота разделительного оборудования - 80метров и более. И как следствие

специальные требования к их размещению и высокие капитальные

затраты. Поэтому, когда в конце девяностых годов в РНЦ "Курчатовский

институт" под руководством члена-корреспондента РАН В.Ю. Баранова

была разработана программа создания экспериментальных установок для

развития этого направления, вопрос о возможности создания

ректификационного комплекса на территории Центра был проблематичен.

Предпроектные исследования показали, что на территории Центра

возможно создание комплекса высотой до 45м. Требовалось найти

нетрадиционные решения высоты разделительных колонн и всего

комплекса, решения экологических проблем, связанных с применением

токсичного и горючего газа, вопросов безопасной и ритмичной

эксплуатации комплекса. В основу экспериментального комплекса была

принята концепция разделительного модуля с производительностью около

5 кгС/год обогащенного по 13С на первом этапе до 90-92%, с последующим

развитием технологии ректификации для обогащения углерода до 99%.

зо

Концепция модуля базировалась на каскадном решении, тщательным подборе параметров колонн и максимальном использования разделительных характеристик метода. Ниже показана принципиальная схема трехступенчатого каскада.

Рис. 17. Принципиальная схема каскада. 1,2,3- первая, вторая и третья ступень. 4,5 и 6- конденсаторы ступеней. 7- промежуточный испаритель первой ступени, 8,9, и 10- нижние испарители ступеней.

Первая ступень каскада получает питание природного состава с содержанием 13С С1.104%. С целью эффективного использования исходного сырья концентрация отвала 1-ой ступени принимается не более С№=0.5%, что соответствует извлечению более 50% целевого изотопа. Первая ступень каскада ориентирована на получение оксида углерода с концентрацией 13С Ср1=30%. Для улучшения динамических характеристик она выполнена с сокращением потока. Вторая ступень каскада получает питание из отбора первой. Возможен вариант комбинированного питания с использованием обогащенного сырья, полученного, например, лазерным

методом. На работу второй ступени существенное влияние оказывает изотопическая многокомпонентность природного оксида углерода. Как известно, оксид углерода представлен шестью видами молекул, соответствующим двум изотопам углерода и трем изотопам кислорода. Третья по распространенности молекула 12С180 в силу малого отличия свойств от основной компоненты 13С160 начинает концентрироваться в кубе 1-ой ступени, и, поступая в составе питания во вторую, приводит к ограничению обогащения 13С на уровне 90-92%. Дальнейшее обогащение 13С связано с решением проблемы изотопного уравновешивания. На этапе проектирования комплекса эта проблема не была решена, и в качестве принципиальной схемы для первого разделительного модуля был принят вариант каскада из двух ступеней. Уже в период пуска комплекса с первым модулем были проведены специальные исследования совместно с ГХТУ им. Менделеева, с целью решения проблемы изотопного обмена. Исследования завершились успешным решением этой проблемы, и второй разделительный модуль был выполнен по трехступенчатой схеме для производства 13С с обогащением более 99%. При этом в потоке питания третьей ступени устанавливался реактор «гомообмена» для проведения реакции изотопного уравновешивания. Отметим одну особенность выбранной схемы: предусмотрен возврат отвальных потоков второй и третьей ступеней обратно в каскад в точки минимального смешения концентраций. Выбор принципиальной схемы каскада позволяет определить основные показатели. Из уравнений массового баланса : Р=Р+\У, СгР= С№\¥+СрзРз, для потока питания каскада при

С -С

Ср} = 99%,С„ = 0.5%получаем р = р £ с" = 820кгС 1 год или 5кг/сутки

оксида углерода природного состава. Далее был проведен расчет основных

32

флегмовых потоков каскада, сделан выбор расположения узла сокращения, диаметров колонн, типов насадки и другие параметры модуля. В частности для повышения разделительных характеристик секция извлечения первой ступени выполнена в виде 4 параллельно работающих колонн. На основании проведенных расчетов был разработан комплекс «Колонна». Комплекс представлял собой двухэтажное здание с встроенной монтажной вышкой высотой 45м с опорной площадкой на высоте 40м предназначенной для установки разделительных модулей. Внутри здания располагались все системы обслуживания и управления оборудованием. Конструктивно разделительный модуль представлял собой цельно сварной вакуумный кожух, в котором располагались верхний азотный бак с конденсаторами, насадочные колонны, промежуточный и нижние испарители, трубки подачи жидкого азота. В состав комплекса кроме основного, разделительного оборудования, входят следующие системы и блоки:

- система обеспечения разделительного оборудования жидким и газообразным азотом;

- блок подготовки и очистки исходного сырья - оксида углерода;

- система вакуумирования рабочих емкостей комплекса;

- блок возврата в транспортные емкости отвального газа;

- система управления и контроля электропитания нагревательных элементов испарителей;

- информационно-измерительная система и система управления вспомогательным оборудованием комплекса;

- система контроля за разделительными процессами в комплексе;

- общеинженерные системы и службы комплекса.

На начальном этане эксплуатации 1-ой ступени первого модуля определены оптимальные потоки питания и отвала для каждой из четырех параллельно работающих насадочных труб, в области больших флегмовых потоков. Оптимальными считались потоки, при которых в отвале природный СО исчерпывается по 13С до 0,4-0,6 % ат. Определены времена переходных процессов по установлению стационарного распределения концентраций в отборном режиме для 1-ой ступени. На рис.18 представлены зависимости концентраций молекул окиси углерода с различным изотопным составом с массами: 28 (12С1бО), 29 ("С'"0 ; 12С170

|2 10 1 лп

), 30 ( С О ; С О) в кубе 1-ой ступени модуля. После проведений испытаний первой ступени и подъема концентрации в кубе был наработан газ для питания второй ступени каскада. Длительность переходных процессов связана с большим газонаполнением колонн: для первой ступени оно составляет около 28 м3 , для второй больше 2 м3 . Для наработки этого продукта потребовалось около месяца, и еще через полтора месяца начался отбор второй ступени с концентрацией 13С больше 88%.

100 90 ВО 70

3° 60

о 50 40 30 20

IV. 4 28 М

^ с*

1 А "А

......

А* ПО

*

ф *• «Г * »

г г* 1

1 а* о

О 31 61 90 120 150 111 21» 24» 27» 300

"Пте, (Зау

Рис.18. Зависимость от времени концентраций молекул с массой: 28 - о, 29 ■ 30 - А в кубе первой ступени колонны.

Изотопный анализ газа в кубах колонн показывает, что после включения установки наблюдается длительный переходный процесс (превышающий 5-6 месяцев), в течение которого сначала концентрация молекулы |2С|80 возрастает и достигает в первой ступени 3,5%, во второй 9% и выше. При этом максимум распределения во второй ступени концентрации молекулы 12С180 приходится на нижнюю треть насадочных труб.

т Мы

• Ь * 1 • ' • •

/ М29

мзо ММ А

/

л V ' » л«"1 А Л

1 ., — ,14д.

О 30 60 во 120 150 180 21 0 240 270 300

Time, day

Рис.19. Зависимость от времени концентраций молекул с массой: 29- 30 - А, 31 - ДА в кубе второй ступени колонны.

С целью отладки процесса изотопного обмена были проведены первые эксперименты с использованием гранулированной окиси алюминия. Реактор с этим катализатором подключался к участку второй ступени. На рис.19 видно резкое увеличение концентрации молекулы 13С180, обусловленное прохождением реакции:

1 :С1(5 О + 12с18о = l2Ci60 + 13С180.

О 2 4 6 8 10 йр-

С,%

Рис.20. Распределение молекулы МЗО по высоте 2-ой ступени колонны : 32 день - * , 47 день - х , 123 день - +, 158 день - О , 275 день - ■ ; Справа- схема включения реактора гомообмена.

Первые эксперименты но применению для этих целей гранулированной окиси алюминия выявили ряд недостатков. Для поиска оптимального варианта было исследовано несколько промышленных катализаторов, относящихся к группе цементных: НТК-10-2-ФМ( смесь ZnO и СиО на основе галюмина), 7пО-галюмин(ЦКА), СиО-талюм, а также А120з. Целью работы было определение оптимального катализатора, обладающего высокой каталитической активностью, стойкостью в среде оксида углерода, длительным ресурсом без побочных реакций. В методику эксперимента входило определение удельной поверхности по низко температурной адсорбции криптона и исследование изотопного обмена в широком диапазоне температур. В результате проведенных работ был определен оптимальный для применения в технологии- НТК-10-2-ФМ. Применение его в работе второго разделительного модуля позволило

перейти на постоянное производство углерода 13С с обогащением выше

36

99%. Кроме этой главной задачи изучение процесса гомообмена дало возможность определять изотопный состав по кислороду и углерода, что не удается делать из простого измерения 4 массовых пиков из-за изотопного перекрытия. Процесс изотопного обмена проходит по

реакциям:

12С160+13С170 о 13с16о+12с17о

12С1бО+13С180 <=> 13с16о +12с18о

12С170+13С160 о 13с17о+12с16о

12С,70+13С180 о 13с17о +12с18о

12с18о+13с1бо <=> 13с18о+12с16о

]2с18о+13с17о « 13с18о+12с17о

Очевидно, наибольшее значение для обогащения изотопа 13С имеет 5-ая реакция, позволяющая существенно понизить долю молекул 12С180. Для достижения более высоких концентраций 13С большую роль играет также 3-я реакция, которая позволяет снизить содержание компоненты 12С170 в питании третьей ступени. Прохождение реакций описываются уравнениями:

Т^Г = "Г^Г = -Х1(Х5+Х6) +х3(х2+х4) (1)

к т км

Т~Г = "7~Г = -х2(хз+х6) +х5(х]+х4) (2)

к Ж к Л

7 ~Г = "7~Г = -х4(х3+х5) +х6(х,+хг), (3)

к т к т

где к-константа реакции обмена; хь х2 , х3, х4, х5, хв - концентрации изотопных молекул СО; СО; СО; СО; С и; С и-соответственно. Решение системы (1)-(3) совместно с условиями

Х]=М1, Х2+Х3 =М2, Х4+Х5 =М3, х6 =М4 позволяют вычислить концентрации редких молекул и степень прохождения реакции изотопного обмена из измерений состав до и после реактора:

х4 = + Дх4 = - АИ 1.5% х5 = Мъ-хА* 0.9%,

где ДА/, = Мх - М°, ДМ4 =М4-М1, символы с 0 -исходные концентрации. Эти результаты нашли применение при паспортизации конечного продукта. Процесс гомообмена приводит к перегруппировки тяжелых изотопов кислорода и позволяет поднять степень извлечения кислорода 180 из потока питания до примерно 35% .

Существенным моментом эксплуатации крупного комплекса является пусковой переходный период. Покажем характеристики этого периода, используя моделирование работы каскада. Моделирование проводилось по базовому уравнению диффузии для многокомпонентной смеси:

где : Н-задержка вещества на насадке, С5>г концентрация 1- ого компонента в узле в пространственной сетки, Ь- флегмовый поток, еи- тензор коэффициентов обогащения, Тк- массовые переносы в колонне, обусловленные наличием потоков отвала и отбора. Параметры колонны, использованные в расчетах, брались из экспериментальных данных для максимального сближения результатов расчетов с измерениями.

Х2 = Х2 + =

аа/,-ам4 АМ4

(Л/3° - ДЛ/4) « 0.15%

Рис.21. Изменение концентраций компонент в отборах ступеней: 1-13С1еО, 2- 12С160, 3- 12С180 в отборе 1-ой ступени 4-13С160, 5- 12С160, 6- 12С180 в отборе 2-ой ступени 7-13С160, 8- 12С160, 9- 12С180, Ю-13С180 в отборе 3-ей ступени.

На графиках выделены вертикальными пунктирными линиями момент начала работы очередной ступени каскада после наработки продукта для ее заполнения на предыдущей ступени каскада. Из данных графика следует, что полный переходный период для каскада составляет около 6 месяцев. Весь этот период комплекс полномасштабно потребляет жидкий азот и другие ресурсы. Таким образом, организация производства 13С высокого обогащения > 99% требует длительной компании- порядка или больше года. Наряду с производством 13С возникла задача получения другого изотопа углерода 12С высокой чистоты- 99.95-99.99%. Интерес к использованию легкого изотопа углерода возрос в связи с обнаруженным эффектом увеличения коэффициента теплопроводности в изотопном монокристаллическом алмазе. Обогащение 12С проводили на колонне второй ступени в режиме исчерпывания куба с использованием отвала

первой ступени с содержанием 13С около 0.4%.

Время, сутки

Рис.22. Изменение концентраций компонент при обогащении 13С : в отвале 1 - 13С160, 2 - 12С1вО, в кубе ступени 3 - 12С180,4 - 13С160.

Процесс обогащения 12С проходит гораздо более динамично, чем обогащение тяжелого изотопа. Практическое значение имеет учет только трех наиболее распространенных изотопных молекул оксида углерода, причем молекула 12С180 здесь помех не создает. В зависимости от требуемой степени обогащения отбор продукта из верхней точки колонны ( он в подписи к рисунку назван отвалом по традиционной терминологии) можно начать на 6 (на графике) - 20 сутки.

За время эксплуатации комплекса «Колоппа» было наработаны десятки килограммов оксида углерода с обогащением по 13С >99% и около 10 м3 с обогащением по 12С до 99.95.

Проведение работ по развитию метода низко температурной ректификации оксида углерода для обогащения изотопов углерода, по созданию комплекса «Колонна» способствовало ряду сопутствующих исследований и разработок. Среди них можно отметить исследования, послужившие

основой для создания комплекса «Вода» по обогащению изотопа кислорода 0-18 методом вакуумной ректификации воды. Каскад был построен по 4-х ступенчатой схеме для предварительного обогащения 0-18 до 30% с квазинепрерывным режимом работы. В диссертации представлены характеристики колонн, использованных в каскаде.

г-г

Рис.23. Принципиальная схема 4-ступенчатого каскада.

Кроме того работы по обогащению изотопов углерода и кислорода стимулировали разработку приборов изотопного анализа на основе диодной лазерной спектроскопии. Использование этого метода для определения изотопного состава кислорода и водорода в воде значительно упростило контроль технологического процесса при эксплуатации каскада «Вода».

Заключение.

В заключение отметим основные результаты работы и выводы из них. 1. В экспериментах по разделению изотопов на импульсной установке при использовании модельных изотопных смесей получены значительные разделительные эффекты >5.

Определены механизмы разделения во вращающейся плазме, показано преобладание центробежного эффекта.

Показано в экспериментах на стационарной установке, а также в магнитно-гидродинамическом приближении проявление принципиальных ограничений разделительных характеристик.

Сделан вывод о практической нецелесообразности применения вращающейся плазмы для целей разделения изотопов.

2. Проведено обоснование основных параметров метода ИЦР определяющих изотопную селективность.

На установке «Сирена» в экспериментах по разделению изотопов лития методом ИЦР получены высокие разделительные характеристики-коэффициент разделения больше 80.

Проведен анализ антенных систем нагрева для ИЦР разделения, определены спектральные характеристики наиболее перспективных антенн, создан метод расчета поля в плазме при ИЦР нагреве. Разработан ЭЦР источник плазмы со стационарным гиротроном применительно к методу ИЦР. Все работы выполнены в обоснование прототипа промышленной установки- проект «МЦИРИ» для разделения изотопов элементов легких и средних масс.

3. Проведены исследования в обоснование концепции разделительного модуля по низкотемпературной ректификации оксида углерода с производительностью 5 кгС-13/год с обогащением > 99%.

На площадке Центра создан экспериментальный комплекс «Колонна» с разделительными модулями по разработанной концепции, определены их разделительные характеристики, получено полное экспериментальное подтверждение характеристик.

Проведены исследования по решению проблемы изотопного обмена в оксиде углерода для использования в технологии производства С-13 высокого обогащения >99%. Проведено детальное исследование процесса

42

изотопного обмена всех изотопных модификаций в оксиде углерода. Результаты этой работы нашли многолетнее использование в работе комплекса по наработке десятков килограмм углерода С-13. Проведены исследования, направленные на разработку способа получения изотопа С-12 высокого обогащения( до 99,99%). Результаты разработки были использованы для производства около 10м3 высокообогащенного С-12. Проведены исследования разделительных характеристик насадочных колонн при вакуумной ректификации воды для разделения изотопов кислорода. По результатам этих исследований разработан каскад и построен комплекс «Вода», ориентированный на обогащение кислорода О-18, в состав которого входит более 20 колонн сконфигурированных в 4-ступенчатый каскад с обогащением до 30%. Публикации по теме диссертации.

1. Л.П. Горбачев, Н.В. Никитин, A.JI. Устинов//0 МГД-вращении электропроводной жидкости в цилиндрическом сосуде конечных размеров. Магнитная гидродинамика, т. 4, стр. 32,1974г

2. Е.П. Потанин, А.И. Карчевский, A.JI. Устинов//К вопросу об умножении первичного эффекта в плазменной центрифуге со скрещенными ЕхВ полями. ЖТФ, том 48, вып.З, стр. 472-478,1978г.

3. A.B. Белорусов, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, Е.П. Потанин, A.JI. Устинов// Экспериментальное исследование разделения газовых смесей и изотопов ксенона в импульсной плазменной центрифуге. Физика плазмы, т.5, в.6, стр.1239, 1979г.

4. A.B. Белорусов, Е.Ф. Горбунова, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, A.JI. Устинов// Разделение изотопов гелия и неона во вращающейся плазме. Письма в ЖТФ, том 6, вып.6, стр. 358-361, 1980г.

5. В.М. Жданов, А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.Л. Устинов//Влияние «ионного ветра» на разделение в плазменной центрифуге со скрещенными полями. ЖТФ, том 49, вып.9, стр. 1879-1884, 1979г.

6. А.В. Белорусов, А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, A.JI. Устинов//Влияние электромагнитной циркуляции на объемное распределение компонент газовой смеси в импульсной плазменной центрифуге.ЖТФ, том 50, вып.5, стр.931-934,1980г.

7. Belorusov А. V., Gorbunova E.F., Karchevsky A.I., Muromkin Yu.A., Myachikov A.I., Ustinov A.L.// Experimental resech of helium and neon isotope separation in a pulsed hydrogen plasma centrifuge//XV ICPIG, Contributed Papers, Part II, p. 885-886, Minsk, 1981.

8. Устинов A.JI.// Исследование процессов разделения изотопных смесей во вращающейся водородной плазме. Кандидатская диссертация. № 70/40 дсп, 1981г.

9. А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.А. Сазыкин, A.JI. Устинов//Разделение изотопных смесей во вращающейся плазме. Физика плазмы, том8, вып.2, стр.306-311,1982г.

10. А.И. Карчевский, A.JI. Устинов// О времени установления радиального градиента концентрации в плазменной центрифуге. ЖТФ, том 52, вып.2, стр.287-290,1982г.

11. Потанин Е.П., АЛ. Устинов// Гидродинамические и разделительные характеристики плазменной центрифуги. Физика плазмы, том 10, вып.5, стр. 1040-1043, 1984г.

12. А.В. Belorusov, E.F. Gorbunova, A.I. Karchevski, Yu.A. Muromkin, A.I. Myachikov, A.L. Ustinov// The separation of xenon isotopes in a steady-state rotating arc XVII ICPIG, Budapest, Contributed Papers, V.2, p. 765-767,1985.

13. А.В. Белорусов, Е.Ф. Горбунова, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, А.И. Мячиков, A.JI. Устинов// Разделение изотопов ксенона в стационарном разряде со скрещенными Е и Н полями. ЖТФ, том 55, вып.5, стр. 919-921,1985г.

14. Yu.A. Muromkin, A.I. Myachikov, A.L. Ustinov, A.V. Chepkasov//Experimental investigation of hydrodynamic characteristics of the powerful discharge in crossed ExB fields. XIX ICPIG, Belgrade, Contributed Papers, V.l, p. 246-247, 1989

15. A.JI. Устинов// Плазменная центрифуга. Итоги науки и техники. Серия физика плазмы, т.12, сгр.42-82,1991г.

16. A.I. Karchevsky, V.S. Lazko, Yu.A. Muromkin, A.I. Myachikov, V.G. Pashkovskii, A.L. Ustinov// Double-temperature plasma production by the ion cyclotron heating XX ICPIG, Pisa, Contributed Papers, V.l, p. 331-332,1991

17. Карчевский А.И., Лазько B.C., Муромкин Ю.А., Мячиков А.И., Пашковский В.Г., Устинов АЛ., Чепкасов А.В.// Исследование разделения изотопов лития в плазме при изотопически -селективном ионно-циклотронном нагреве. Препринт ИАЭ им. И.В. Курчатова № ИАЭ-5239/7,1990г.

18. А.Л. Устинов// Разделение изотопов в плазме методом ионно-циклотронного нагрева в электромагнитном поле, создаваемом спиральной антенной. Препринт ИАЭ им. И.В. Курчатова №ИАЭ-5354/6, 1991г

19. Карчевский А.И., Лазько B.C., Муромкин Ю.А., Мячиков А.И., Пашковский В.Г., Устинов А.Л., Чепкасов А.В.//Исследование разделения изотопов лития в плазме при изотопически селективном ИЦР-нагреве. Физика плазмы, том 19, в.З, стр. 411-419, 1993г.

20. A.I. Karchevsky, Yu.A. Muromkin, A.L. Ustinov, M.Yu. Glyavin, E.V. Suvorov, M.D. Tokman//ECR-source of metallic plasma// Strong microwaves in plasmas, Nizhny Novgorod, inter.workshop,V. 1, p.383-386,1994.

21. А.Л. Устинов//Ионно-циклотронный нагрев в неоднородной плазме для разделения изотопов. Препринт РНЦ «Курчатовский институт» № ИАЭ-5868/7, 1995г

22. Устинов А.Л.//Ионно-циклотронный нагрев в неоднородной плазме для разделения изотопов.Физика плазмы, том22, №2, стр. 170-181, 1996г.

23. D.A. Dolgolenko, A.N. Ezubchenko, A.I. Karchevsky, V.S. Lazko, Yu.A. Muromkin, V.G. Pashkovskii, A.L. Ustinov//Collection of isotopically enriched lithium in plasma by means of ion cyclotron resonance.XXIII ICPIG, Toulouse, Contributed Papers, V.2, p. 162163, 1997

24. А.П. Бабичев, И.П. Гнидой, Г.Ю. Григорьев, К.А. Дыма, A.A. Дятлов, Д.А. Керсновский, Н.В. Комиссарова, В.В. Степанов, А.Л. Устинов, A.C. Полевой // Комплекс для разделения изотопов углерода методом криогенной ректификации СО. Сборник докладов на 7-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2002, с. 290.

25. A.C. Абалин, А.П. Бабичев, О.Ю. Герасимов, И.П. Гнидой, Г.Ю. Григорьев, К.А. Дыма, A.A. Дятлов, Д.А. Керсновский, Н.В. Комиссарова, А.Т. Пешков, В.В. Степанов, P.A. Суренков, А.Л. Устинов // Комплекс по разделению изотопов углерода методом криогенной ректификации СО. Сборник докладов на 8-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул». Цнииатоминформ, 2003, с.156.

26. Григорьев Г.Ю., Устинов А.Л. // Медицинские изотопы: 0-18, С-13, Хе-129. Сводный отчет о работах выполненных в 2002-2004 г.г. по гранту IPP-CRDF № RB0-10729. Препринт РНЦ «Курчатовский Институт" № ИАЭ 6337/12, 2004.

27. Н.В. Бреева, К.Н. Жаворонкова, A.A. Артюхов, А.П. Бабичев, Г.Ю. Григорьев, Я.М. Кравец, А.Л. Устинов // Катализаторы реакции изотопного обмена в молекулах

СО как стадии процесса получения 13С методом криогенной ректификации. Сборник докладов на 8-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул»., Цнииатоминформ, 2003, с. 160.

28. А.П. Бабичев, И.П. Гнидой, Г.Ю. Григорьев, А.А. Дятлов, A.JI. Устинов // Исследование различных типов насадочных колонн для разделения изотопов кислорода методом вакуумной дистилляции воды. Сборник докладов на 7-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2002, стр.287.

29. Н.В. Бреева, К.Н. Жаворонкова, А.А. Артюхов, А.П. Бабичев, Г.Ю. Григорьев, Я.М. Кравец, A.JI. Устинов// Катализаторы реакции изотопного обмена в молекулах СО как стадии процесса получения 13С методом криогенной ректификации. Сборник докладов на 8-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2003, стр.160.

30. И.П. Гнидой, А.Т. Пешков, A.JI. Устинов// Расчет переходных процессов каскада по разделению изотопов кислорода методом ректификации воды. Сборник докладов на 8-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2003, стр.176.

31. И.П. Гнидой, А.Т. Пешков, A.JI. Устинов// Результаты расчетов при компьютерном моделировании переходных процессов в трехступенчатом каскаде по разделению изотопов углерода на установке «Колонна». Сборник докладов на 9-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2004, стр.224.

32. А.А. Артюхов, Я.М. Кравец, А.А. Артюхов, А.П. Пащенко, И.П. Гнидой, A.JI. Устинов// Конверсия изотопнообогащенной по 13С моноокиси углерода в метан. Сборник докладов на 11-й Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», Цнииатоминформ, 2006, стр.286.

33. А.Т. Пешков, A.JI. Устинов// Численное моделирование переходных процессов в каскаде ректификационных колонн при разделении изотопов. Препринт РНЦ «Курчатовский институт» № ИАЭ-6329/13,2004г

34. G. Grigoriev, I.P. Gnidoi, А.А. Dyatlov, А.Т. Peshkov, A.L. Ustinov // Production of carbon and oxygen isotopes in RRC "Kurchatov Institute". Fifth International Conférence on Isotopes (5ICI), Brussels, book of abstracts, p.44,2005.

35. Григорьев Г.Ю., Набиев Ш., Надеждинский А., Понуровский Я., Ставровский Д., Устинов А. // Измеритель изотопного состава воды на основе диодных лазеров

ближнего ИК диапазона. Тез. докладов IX Всероссийской конференции «Физико-химические процессы при селекции атомов и молекул», с. 65, Звенигород, 2004.

36. T.Kumanskaya, A. Nadezhdinskii, Yu. Shapovalov, Y. Ponurovskiy, D. Stavrovskiy, I.Viazov, A.Babichev, G.Grigoriev, S.Malyugin, Sh.Nabiev, A.Ustinov // Measurement of water isotopomers via TDLS in the vicinity of 1.392 ц 5th International Conference on Tunable diode laser spectroscopy, Florence, Italy, book of abstracts, p. 159,2005.

37. Г.Ю.Григорьев, С.Л.Малюгин, Ш.Ш.Набиев, А.И.Надеждинский, Д.Б.Ставровский, Я.Я.Понуровский, А.Л.Устинов// Измерение изотопного состава воды с помощью диодной лазерной спектроскопии. Оптика Атмосферы и Океана т.18,№9 (2005), с.807-813.

38. G. Grigoriev, S. Nabiev, S.L. Malyugin, A.L. Ustinov, A.I. Nadezhdinskiy, Y. Ponurovskiy, D.B. Stavrovskiy // Oxygen and carbon isotopes composition measurements by tunable diode laser spectroscopy methods. Fifth International Conference on Isotopes (5ICI), Brussels, book of abstracts, p. 163, 2005.

39. A.B. Инюшкин, В.Г. Ральченко, A.H. Талденков, A.A. Артюхов, A.A. Артюхов, Я.М. Кравец, И.П. Гнидой, А.Л. Устинов, А.П. Большаков, А.Ф. Попович, А.В. Савельев, А.В. Хомич, В.Я. Панченко, В.И. Конов// Значительный рост теплопроводности поликристаллического CVD-алмаза при изотопном обогащении. Краткие сообщения по физике, т.34,№11, стр. 36-43,2007г.

40. А.А. Артюхов, Я.М. Кравец, А.А. Артюхов, А.Е. Брыксин, И.П. Гнидой, А.Л. Устинов// КОНВЕРСИЯ ИЗОТОПНОООБОГАЩЁННОЙ ПО 12С МОНООКИСИ УГЛЕРОДА В МЕТАН И ЕГО ОЧИСТКА. Журнал физической химии, 2009, Том №83, №8, с. 1544-1547

41. Н.М. Горшунов, Д.А. Долголенко, Ю.А. Муромкин, Е.П. Потанин, А.Л. Устинов// Э.Ц.Р.-источники кальциевой плазмы. ПТЭ, 2011, №1, с. 1-7

Подписано в печать 09.06.11. Формат 60x90/16 Печать цифровая. Усл. печ. л. 3 Тираж 70. Заказ № 55

Отпечатано в НИЦ «Курчатовский институт» 123182, Москва, пл. Академика Курчатова, д. 1

Введение

1. Исследование разделения изотопов во вращающейся плазме 1.1 Введение

1.2Экспернментальная установка для изучения процессов

разделения изотопов в импульсном разряде 1.3 Экспериментальные результаты исследований в плазме. 1.4Магнито-гидродинамический подход для оценки

разделительных характеристик метода Литература к главе

2. Разработка метода ионно- циклотронного резонанса для разделения изотопов

2.1 Введение, научные основы метода, обзор работ

2.2 Экспериментальные работы на установке «Сирена», результаты по изучению разделения изотопов лития

2.3 Физические аспекты создания полей в плазме для ИЦР метода

2.4Разработка СВЧ-источника плазмы для ИЦР метода Литература к главе

3. Развитие методов ректификации для разделения изотопов углерода и кислорода

3.1 Обоснование подходов при создании комплекса по низко температурной ректификации для разделения изотопов углерода

3.2 Исследование разделительных характеристик модулей

3.3 Решение проблемы изотопного обмена в оксиде углерода для получения изотопа С-13 высокого обогащения

3.4 Технико-экономические характеристики комплекса при получении С-13 и С-12 высокого обогащения

3.5 Развитие метода вакуумной ректификации воды для разделения изотопов кислорода

В диссертации представлены результаты исследований и разработок в области разделения изотопов, проводимых автором в течении более 30 лет в лаборатории новых методов разделения (под руководством профессора А.И. Карчевского) и лаборатории разделения изотопов легких элементов. Создание этих лабораторий и их тематический план в значительной степени определялось основным научным направлением института молекулярной физики. Уже на начало обозначенного периода степень развития так называемых «традиционных» методов была весьма высокой, и это обстоятельство могло дать повод для оценки исчерпанности задачи. Однако, эти методы в значительной степени развивались для решения специфических задачпо разделению группы изотопов, востребованных оборонными целями. Кроме того, такие факторы как высокие капитальные и энергетические затраты при разделении редких изотопов, экологические издержки, характерные для некоторых методов, невозможность» применения существовавших методов для разделения изотопов ряда элементов, служили стимулом для разработки новых методов и развития существующих. Наряду с этим, за несколько' десятилетий значительно расширилась номенклатура востребованных в различных областях науки и техники изотопов, возросли требования к степени их обогащения и объемы их применения. Зачастую эти изменения коснулись весьма редких изотопов, ранее воспринимавшихся экзотическими. Характерный пример -увеличение потребления в медицине изотопов углерода С-13 с обогащением выше 99% и кислорода 0-18, соответственно, выше 97% от миллиграммовых и граммовых количеств до сотен килограмм в год.

Представленные в диссертации материалы связаны как с исследованиями новых перспективных методов разделения изотопов в плазме, так и развитием технологии, основы которых были разработаны ранее. Поскольку все работы носили исключительно прикладной характер, основой исследований являлись 4 экспериментальные работы на вновь создаваемых установках. Экспериментальные исследования сопровождались в меру возможности теоретическими расчетами и оценками или численным моделированием. Подходы и методы решения! поставленных задач для обозначенных направлений существенно различались. Так, при разработке новых плазменных методов разделения изотопов, экспериментальная установка проектировалась в значительной степени с учетом исследовательских целей. Создание ее предварялось- этапом проработкиI и подбором материалов с подходящими физическими свойствами, средств откачки, диагностики и др. И. на этом этапе зачастую определялась работоспособность установки, ее ресурс и «чистота» и успешность экспериментов.' по разделению. Существенной,! компонентой исследований являлось выявление изотопически селективных физических процессов, приводящих к эффектам разделения изотопных смесей. В отличие от новых методов; в области традиционных, методов физико-химические основы были подробно изучены и представлены в литературе: Поэтому основное внимание при разработке экспериментального комплекса по низкотемпературной ректификации было уделено повышению эффективности и устойчивости работы колонн; удачному каскадному построению и т.д. Актуальность этих задач подкреплялась необходимостью - создания производящего комплекса с расчетными: параметрами при отсутствии прототипа и возможности проведения предварительных модельных экспериментов. Материалы диссертации представлены во введении и трех главах. Первая глава посвящена1 исследованиям, процессов' иь методов разделения изотопных смесей во вращающейся* плазме; за этими системами укрепилось в литературе название «плазменная, центрифуга» поскольку основной разделительный эффект обусловлен действием центробежных сил. На первом этапе исследований изучались механизмы разделения с использованием импульсной установки. Это облегчило решение вопросов энергопитания, подбора материалов и позволило провести эксперименты в более широком диапазоне параметров плазмы. Первые результаты по разделению модельных смесей изотопов ксенона, неона и гелия были весьма обнадеживающие, поэтому эксперименты были продолжены на разработанной стационарной установке. Наряду с изучением первичных разделительных эффектов исследовалась, магнитная* гидродинамика вторичных течений^ оказывавшая существенное влияние на процессы разделения изотопов в объеме частично ионизованной' замагниченной плазмы. Результатом экспериментальных работ и теоретических оценок.явился вывод о практическою бесперспективности использования ¡.систем с вращающейся плазмой для использования в области разделения изотопов: Этот вывод, сделанный для, явного1 «лидера» диффузионных механизмов разделения, проявляющихся в многокомпонентной, столкновительной плазме, можно обобщить на другие устройства, основанные на использовании достаточно-плотной частично ионизованной плазмы.

Вторая, глава диссертации посвящена, развитию ионно-циклотронного резонансного (ИЦР) метода разделения изотопов. Во введении представлены физические основы метода, способ эффективного нагрева однократно ионизованной' плазмы, обоснование основных параметров процесса для преодоления механизмов,4 снижающих селективность резонансного нагрева. Далее представлены основные экспериментальные результаты, по разделению изотопов на установке «Сирена». Установка была разработана как прототип крупной полупромышленной системы для апробации, в первую очередь, способа селективного нагрева, в ее состав входил также источник плазмы для работы на парах лития и коллекторная система для выделения из потока плазмы обогащенной фракции. Результаты экспериментов оценивались. как успешные: подтвердились основные физические предпосылки метода, коэффициент л 7

разделения1 изотопов °Ьі - Ъ\ в образцах отбора достигал -80. Специальное исследование было проведено для обоснования возможности создания циркулярно поляризованного (по вращению ионов Е+) электромагнитного поля в ускоряемой сильно поляризованной плазме и определения конструкции антенн, используемых для- этих целей. В целях разработки узлов крупной разделительной системы, были подготовлены и апробированы ЭЦР система с СВЧ трактом на базе приобретенных стационарных гиротронов «Былина»(частота излучения 37Ггц) и: источник; плазмьБ на- парах металлов с специальным сверхпроводящим магнитом.

Третья глава посвящена» работам по развитию методов ректификации: низкотемпературной ректификации оксида углерода; для создания комплекса по разделению изотопов ^углерода и вакуумной ректификации ?воды для обогащения изотопов- кислорода;. Изначально возможность создания промышленного комплекса но разделению изотопов углерода на территории РНЦ «Курчатовский институт» была проблематична; в связи; с множеством ограничений технического и финансового? порядка. Разработка технического проекта и в первую очередь тщательный подбор * основных параметров? ректификационных-колонну выбор оптимального каскадного решения привели к концепции разделительного модуля и комплекса сооружения и инфраструктуры для размещения- и обслуживания« разделительного• оборудования: По сравнению? с существовавшими прототипами за границей разработанный модуль имел высоту в 2-3 меньше и позволял уменьшить затраты насоздание комплексана порядки. Пусковые характеристики первого модуля показали состоятельность концепции, и позволили приступить к сооружению второго разделительного модуля, и комплекс был переведен в режим постоянной; наработки. Одновременно были проведены исследования с целью» решения проблемы изотопного обмена в оксиде углерода, что позволило довести обогащение 13С до 99% и выше. В связи с возросшим интересом к применению легкого изотопа углерода 12С были проведены исследования по его обогащению. Наряду с исследовательскими работами по разделению изотопов углерода был разработан; построен и запущен в работу комплекс «Вода» для производства изотопов кислорода методом вакуумной ректификации. При выполнении этих исследований возникали сопутствовавшие задачи, требовавшие решения. Среди них можно упомянуть: создание устройств глубокой очистки газов, в том числе, ректификационная очистка изотопно обогащенного метана, разработка и производство высоко качественной спирально-призматиченской насадки, создание приборов контроля изотопного состава углерода и кислорода на основе диодной лазерной спектроскопии.

В диссертацию вошли материалы более 40 публикаций и докладов на конференциях.

1. Bonnevier,B. Diffusion due to ion-ion collisions in a multicomponent plasma. Arkiv far Fysik,Band 33, 15, p.255, 1966.

2. Cohen K. The theory of isotope separation as applied to the large-scale production of U235 Me GRAW-HJLL BOOK COMPANJ, JNG, Sec.6,1951.

3. Bonnevier B. Experimental evidence of element and isotope separation in a rotating plasma. Plasma Physics, v. 13, P.763,1971.

4. Cairns J.B.S. Isotopic separation in a rotating plasma. Uranium isotope separation intern conf.,London,1975.

5. James B.W., Simpson S.W. Jsotope separation in the plasma centrifuge. Plasma Physics, v.18, p.289,1976.

6. A.B.Белорусов, А.И.Карчевский, Ю.А.Муромкин, Е.П.Потанин. Разделение газовых смесей и изотопов ксенона в импульсной плазменной центрифуге. Письма ЖТФ, т.2, в.14, стр.664, 1976.

7. В.М.Жданов, А.И.Карчевский, Е.П.Потанин. О влиянии "ионного ветра" на разделительные свойства плазменной центрифуги со скрещенными полями. Письма ЖТФ,т.4; в.9, стр.508,1978.

8. В.Л.Грановский. Электрический ток в газе, стр.450, Наука, М. 1971

9. B.Lehnert. The partially ionized plasma centrifuge. Electron and Plasma Physics, 2, Stockholm, 1972.

10. H.Heller and M.Simon. Neon isotope separation in a rotating plasma. Physics latters, vol.50A, N2, p.139,1974.

11. G.Much, M.Simon. Measurements on rotating rare gas arcs. Proc. 13th Intern.Conf. on Phen.ionizedgases,p.695,1977.

12. Л.В.Лесков, В.Р.Михалев, С.Н.Огородников, В.Н, Степанов. Холловский плазменный сепаратор. Ш Всесоюзная конференция по плазменным ускорителям, стр.216, Минск, 1976.

13. D.B.Fradkin, A.W.Blackstock, D.J.Rochling, X.F.Stratton,M.Williams, K.W.Liewer. Experiments Using a 25 kw Hollow cathode Lithium Vapor MPD Arcjet. AIAA Journal, N5, p.886, 1970

14. E.J. Rochling, D.B. Fradkin. Apparatus and method magnetoplasma dynamic isotope Separation. United States Patent N3,b45,300.

15. Enrichment (Ed.S.Villani).Springer-Verlag. 64 ,1979,

16. H.Hathrath. Measurement on rotating uranium plasma. Proc. 13thJntern. Conf. on Phen.in ionized gases,p.697,1977.

17. A.H. Рожков, K.H. Степанов, В.А.Супруненко,В.И. Фареник, B.B. Власов. Резонансное возбуждение ионно-циклотронных колебаний во вращающейся плазме. Письма ЖЭТФ, т.10, стр.71, 1969.

18. М.В.Сосинатров, Ю.А.Кирочкин, А.А.Кожарин, Н.Г.Кривонос,А.Г.Покроев, A.M. Рожков. 0 возможности разделения ионных компонентов вращающейся плазмы в стационарных условиях. III Всесоюзная конференция по плазменным ускорителям, Стр.205, Минск, 1976.

19. J.M.Dawson, H.C.Kim.and al. Isotope separation in Plasmas by Use of Ion Cyclotron Resonance. Physical Review Letters, v.37, N 23, P. 1547, 1976.

20. А.И.Бабарицкий, А.А.Иванов, В.В.Шапкин. Плазменные центрифуги. Химия плазмы, в.4, стр.98, Атомиздат, М. ,1977.

21. А.И.Бабарицкий, А.А.Иванов, В.В.Северный, В.В.Шапкин. Пучково-плазменный разряд в скрещенных электрическом и магнитном полях. Доклады АН СССР, т.237, №1, стр.68, 1977.

22. П.М.Морозов, Б.Н.Махов, М.С. Иоффе. Атомная энергия, № И, стр,272, 1957.

23. W.L.Love, G.Park. An experiment on the MHD-Driven Rotating Flow for a Gas Core Nuclear Rocket. AIAA Journal,N 8, p.1377, 1970.

24. В.Г.Аверин, А.В.Белорусов, А.И.Карчевский, B.JI. Марцынкьян, И.А.Попов, Е.П.Потанин. Об увлечении нейтрального газа в плазме ВЧ разряда с вращающимся магнитным полем. ЖТФ, т.48,в.1, стр.66, 1978.

25. A.Alemang. Mise en rotation d'un fluide conducteur de l'electricite par un champ magnetigue tournant. C.R. Acad. Sc. Paris, t.276, serie A, 649.

26. Е.О.Горбунова, А.Н.Езубченко, А.И.Карчевский, Ю.А.Муромкин, А.П.Бабичев. Разделение изотопов инертных газов в стационарном высокочастотном разряде с бегущим магнитным полем. ЖТФ, т. 49, вю9, стр. 1872, 1979.

27. Von H.D.Beckey, W-.E.Groth und K.H.Welge. Anreicherung isotoper Moleküle in der Gleiclistrom-Glimmentladung II Der Vervielfachungsprozes. Anreicherung von schwerem Wasserstoff. Z.Katurforschg, Sa.556, N 6, 1953.

28. Y.Matsumura and T.Abe . Neon-Isotope separation by Cataphoresis in a DC Gas Discharge. Japanese Journal of Applied Physics, v.19, № 8, p.1457,1980.

29. A.B. Белорусов, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, Е.П. Потанин, A.JI. Устинов, А.П. Бабичев. Экспериментальное исследование разделения газовых смесей и изотопов ксенона в импульсной плазменной центрифуге, Физика плазмы, 5, в.6, стр. 1239, 1979.

30. Н.Б. Варгафтик. Справочник по теплофизическим свойствам газов и жидкостей, стр.87, "Наука", М., 1972.

31. A.B. Белорусов, А.И. Карчевский. Быстродействующий поворотный кран. ПТЭ, № 2, стр.213, 1977.

32. Р. Хадцлстоун и С.Леонард. Диагностика плазмы, стр.254, Мир, М. ,1967

33. L. Dauielsson. Review of the critical velocity of gas-plasma interaction. Astrophysics and Space Science, 24, 459, 1973.

34. J. Sherman. Review of the critical velocity of gas-plasma interaction. Astrophysics and Space Science, 24,487, 1973.

35. P. Allrio, O. Jarett Jr., R.V.Hess. Ouset of rotating Disturbance in the Jnterelectrode Region and Exhaust Jet of an MPD Arc. AIAA Journal, №5, 902,1970.

36. H.A. Cochran, J.A. Fay. Oceurance and Behavior of Current spokes in MPD Arcs, AIAA Journal, N5, P. 886, 1971.

37. Э.Н. Дробышевский, С.И. Розов и A.M. Студенков. Исследование азимутальной неоднородности плазмы в гомополярнике. ЖТФ, 37, в.5, 979, 1967.

38. Н. Alfven. On the origine of the solar System, Oxford, 1954.

39. G.Himmel, B.Mobias and A.Piel. Jnvestigation of the Structure and the Plasma Parameters in Critical Velocity. Rotating Plasma. 31a, 934,1976.

40. G.Himmel, E.Mobias and A.Piel. Jnvestigation of Particle Velocities in a "Critical Velocity" Rotating Plasma. Z.Naturforch, 32a, 577, 1977.

41. Э.М.Дробышевский и И.Б. Чекмарев. Положительный столб в обращенном гомополярнике: ЖТФ, т.35, в.9,1558,1965.

42. P.M.Sockol. Analysis of a rotating Plasma Experiment. The physics of fluids, vol.11, №3,637, 1968.

43. C.M.* Брагинский. В сб.: Вопросы теории плазмы, вып.1, Госатомиздат, 1963.

44. Дж. Саттон, А. Шерман. Основы технической магнитной газодинамики. Мир, М., 1968.

45. Б.М. Смирнов. Ассимптотические методы в теории атомных столкновений. Атомиздат,М., 1973.

46. К.В. Донской, Э.М. Дробышевский и Е.В. Назаров. Влияние ионного ветра на вращение плазмы в скрещенных полях. ЖТФ, т.ЗЗ, в. 11, 1328, 1963.

47. А.В. Елецкий, JI.A. Палкина, Б.М. Смирнов. Явления переноса в слабоионизованной плазме, стр.156, Атомиздат, М. ,1975.

48. Л.П.Горбачев, H.B. Никитин, А.Л. Устинов. О МГД-вращении электропроводной жиддкости в цилиндрическом сосуде конечных размеров. Магнитная гидродинамика. 4, 32, 1974.

49. Г.В. Гордеев и А.И.Губанов. К вопросу ускорения плазмы в магнитном поле. ЖТФ, т.28, в.9,стр. 2046, 1958.

50. B.W. James and S.W. Simpson. The viscous dynamics of a rotating plasma. Plasma Physics, v.20, p.759, 1978.

51. С. Чепмен и Т. Каулинг. Математическая теория неоднородных газов, стр.204. Изд.ИЛ, М., I960.

52. Под редакцией акад. И.К. Кикоина. Справочник. Таблицы физических величин. Атомиздат, М., 1976.

53. A.B. Белорусов, Е.Ф. Горбунова, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, А.Л. Устинов. Разделение изотопов гелия и неона во вращающейся водородной плазме. Письма ЖТФ, т.6, в.6,358,1980.

54. В.М. Жданов, А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.Л.Устинов. Влияние ионного ветра на разделение в плазменной центрифуге со скрещенными полями. ЖТФ, т.49, в.9, 1879, 1979.

55. В.М.Жданов, Ю.М.Каган, А.А.Сазыкин. Влияние вязкого переноса импульса на диффузию в газовой смеси. ЖЭТФ, т.42, в.З, 857, 1962.

56. А.Н. Розен. Теория разделения изотопов в колоннах, стр. 164, Атомшиздат, М., I960.

57. К. Джонс и В. Ферри. Разделение изотопов методом термодиффузии. Атомиздат, М., 1947.

58. К.Э. Грю и Т.Л. Иббс. Термическая диффузия в газах, стр. 167, Атомиздат, М., 1956.

59. Е.П. Потанин, А.И. Карчевский, А.Л. Устинов. К вопросу об умножения первичного эффекта в плазменной центрифуге со скрещенными Е,В полями. ЖТФ, т. 48, в. 3, 472, 1978.

60. А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.А. Сазыкин. Процесс установления осевой разности концентраций в импульсной плазменной центрифуге с циркуляцией. Физика плазмы, т.5, в.6, 1973.

61. А.В. Белорусов, А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.Я. Устинов. Влияние электромагнитной циркуляции на объемное распределение компонент газовой смеси в импульсной плазменной центрифуге. ЖТФ, т.50, в.5, 931, 1980.

62. Устинов * A.JI.// Исследование процессов разделения 'изотопных смесей во вращающейся водородной плазме. // Кандидатская, диссертация. № 70/40'дсп, 1981г.

63. А.И. Карчевский, Е.П. Потанин, А.А. Сазыкин, А.Л". Устинов//Разделение изотопных смесей во вращающейся плазме.Физика плазмы, том8, вып.2, стр.306-311,1982г.

64. А.И. Карчевский, А.Л. Устинов// О времени! установления радиального градиента концентрации в плазменной центрифуге //ЖТФ,- том 52, вып.2, стр.287-290, 1982г.

65. Потанин Е.П., А.Л. Устинов//Гидродинамические и разделительные характеристики плазменной центрифуги.Физика плазмы, том 10, вып.5, стр. 1040-1043, 1984г.

66. А.В. Belorusov, E.F. Gorbunova, A.I. Karchevski, Yu.A. Muromkin, A.I. Myachikov, A.L. Ustinov//The separation of xenon isotopes in a steady-state rotating arc.XVII ICPIG, Budapest, Contributed Papers, V.2, p. 765-767, 1985

67. А.В. Белорусов, Е.Ф. Горбунова, А.И. Карчевский, Ю.А. Муромкин, А.И. Мячиков, А.Л. Устинов//Разделение изотопов ксенона в стационарном разряде со скрещенными Е и Н полями.ЖТФ, том 55, вып.5, стр. 919-921,1985г.

68. Yu.A. Muromkin, A.I. Myachikov, A.L. Ustinov, A.V. Chepkasov/ZExperimental investigation of hydrodynamic characteristics of the powerful discharge in crossed ExB fields.XIX ICPIG, Belgrade, Contributed Papers, V.l, p. 246-247, 1989

69. А.Л. Устинов// Плазменная центрифуга// Итоги науки и техники. Серия физика плазмы, т. 12, стр.42-82, 1991г.

70. Разработка метода ионно циклотронного резонанса для разделения изотопов.